WO2021193813A1 - ポリプロピレン組成物 - Google Patents
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- C08L23/10—Homopolymers or copolymers of propene
Definitions
- Propylene (co) polymer (component (A))
- the propylene (co) polymer of the present invention contains 0 to 2% by weight of a comonomer-derived unit selected from the group consisting of ethylene, C4-C10- ⁇ -olefins and combinations thereof.
- ethylene is preferable from the viewpoint of economy.
- a propylene copolymer containing 2% by weight of ethylene-derived units is a copolymer having a weight ratio of ethylene-derived units to propylene-derived units of 2:98. The same applies to other copolymers.
- Alkoxymagnesium halide Alkoxymagnesium halide; Allyloxymagnesium halides such as phenoxymagnesium chloride, methylphenoxymagnesium chloride; alkoxymagnesium such as ethoxymagnesium, isopropoxymagnesium, butoxymagnesium, n-octoxymagnesium, 2-ethylhexoxymagnesium; dimethoxy Dialkoxymagnesium such as magnesium, diethoxymagnesium, dipropoxymagnesium, dibutoxymagnesium, ethoxymethoxymagnesium; allyloxymagnesium such as ethoxypropoxymagnesium, butoxyethoxymagnesium, phenoxymagnesium, dimethylphenoxymagnesium and the like. ..
- One of the preferred groups of compounds represented by formula (I) is branched alkyl, cycloalkyl, aryl, arylalkyl , where R 3 to R 5 are hydrogen and R 6 has 3 to 10 carbon atoms. , And an alkylaryl group.
- Preferred specific examples of such a monosubstituted succinate compound are diethyl-sec-butyl succinate, diethyl texyl succinate, diethyl cyclopropyl succinate, diethyl norbonyl succinate, diethyl perihydro succinate, diethyl.
- disubstituted succinates are diethyl-2,2-dimethylsuccinate, diethyl-2-ethyl-2-methylsuccinate, diethyl-2-benzyl-2-isopropylsuccinate, diethyl.
- Organoaluminium compound (component (ii)) examples include the following.
- Trialkylaluminum such as triethylaluminum and tributylaluminum
- Trialkenyl aluminum such as triisoprenyl aluminum
- Dialkylaluminum alkoxides such as diethylaluminum ethoxide and dibutylaluminum butoxide
- Alkylaluminum sesquialkoxides such as ethylaluminum sesquiethoxydo and butylaluminum sesquibutoxide
- Alkylaluminum sesquialkoxides such as ethylaluminum sesquiethoxydo and butylaluminum sesquibutoxide
- Trimethylmethoxysilane trimethylethoxysilane, dimethyldimethoxysilane, dimethyldiethoxysilane, diisopropyldimethoxysilane, t-butylmethyldimethoxysilane, t-butylmethyldiethoxysilane, t-amylmethyldiethoxysilane, diphenyldimethoxysilane, phenylmethyl Dimethoxysilane, diphenyldiethoxysilane, biso-tolyldimethoxysilane, bism-tolyldimethoxysilane, bisp-tolyldimethoxysilane, bisp-tolyldiethoxysilane, bisethylphenyldimethoxysilane, dicyclopentyldimethoxysilane, dicyclohexyldimethoxysilane Silane, Cyclohexylmethyldimethoxysilane, Cyclohexylmethyldie
- a polymerizer having a gradient of monomer concentration and polymerization conditions may be used.
- a polymerizer for example, one in which at least two polymerization regions are connected can be used, and the monomer can be polymerized by vapor phase polymerization.
- a monomer is supplied and polymerized in a polymerization region consisting of an ascending tube, and a monomer is supplied and polymerized by a descending tube connected to the ascending tube.
- the polymer product is recovered while circulating.
- This method comprises means to prevent the gas mixture present in the ascending tube from entering the descending tube in whole or in part. Further, a gas or liquid mixture having a composition different from that of the gas mixture existing in the rising pipe is introduced into the falling pipe.
- the above polymerization method for example, the method described in JP-A-2002-520426 can be applied.
- the amount of the component (B) is 0.02 to 0.15 parts by weight with respect to 100 parts by weight of the component (A). Even if the amount exceeds the upper limit, not only is it difficult to obtain the effect of improving transparency, but also the high cost reduces economic efficiency. If the amount exceeds the lower limit, the effect is not sufficient. From this point of view, the lower limit of the amount of the component (B) is preferably 0.03 parts by weight, and the upper limit is preferably 0.10 parts by weight, more preferably 0.06 parts by weight.
- the polypropylene composition of the present invention may contain a nucleating agent other than the component (B) and the component (C) as long as the effects of the present invention are not impaired.
- the nucleating agent other than the component (B) and the component (C) include an organic crystal nucleating agent such as a triaminobenzene derivative nucleating agent, a carboxylic acid metal salt nucleating agent, a xylitol-based nucleating agent, or a rosin-based nucleating agent. ..
- the triaminobenzene derivative nucleating agent include 1,3,5-tris (2,2-dimethylpropanamide) benzene and the like.
- Examples of the metal carboxylate nucleating agent include sodium adipate, potassium adipate, aluminum adipate, sodium sebacate, potassium sebacate, aluminum sebacate, sodium benzoate, aluminum benzoate, and dipara-t-butyl. Examples thereof include aluminum benzoate, di-para-t-butyl titanium benzoate, chromium di-para-t-butyl benzoate, and hydroxy-di-t-butyl aluminum benzoate.
- Examples of the xylitol-based nucleating agent include bis-1,3: 2,4- (5', 6', 7', 8'-tetrahydro-2-naphthaldehydebenzylidene) 1-allylxylitol and bis-1,3.
- Secondary processing refers to processing a sheet that is a primary processed molded product, and it may be processed into a molded product with a different shape by performing compression molding, vacuum forming, vacuum forming, vacuum forming, etc. Sheets are fused and joined together, and the obtained molded product is also referred to as a secondary processed molded product.
- the ⁇ -crystal peak ratio of the molded product (preferably a sheet or injection molded product) of the present invention determined by wide-angle X-ray diffraction is preferably 0.60 or less.
- the molded product has excellent heat resistance.
- the upper limit of the ⁇ crystal peak ratio is more preferably 0.55 or less.
- the lower limit is not limited, but is practically about 0.40 or more.
- the ⁇ crystal peak ratio is determined by using a sample cut out from a test piece prepared according to the method described in JIS K6758.
- the solid catalyst component (1) was prepared according to the method described in Examples of JP-A-2011-500907. Specifically: 250 mL of TiCl 4 was introduced at 0 ° C. into a 500 mL four-necked round bottom flask purged with nitrogen. While stirring, it was added diethyl 2,3 (diisopropyl) succinate of fine spherical MgCl 2 ⁇ 1.8C 2 H of 10.0 g 5 OH and 9.1 mmol. Fine spherical MgCl 2 ⁇ 1.8C 2 H 5 OH in accordance with the method described in Example 2 of U.S. Pat. No. 4,399,054, however was prepared by operating at 3000rpm instead of 10000 rpm.
- the temperature inside the flask was raised to 100 ° C. and held for 120 minutes. The stirring was then stopped, the solid product was allowed to settle and the supernatant was sucked out. Next, the following operation was repeated twice. 250 mL of fresh TiCl 4 was added and the mixture was reacted at 120 ° C. for 60 minutes and the supernatant was sucked out. The solid was washed 6 times with anhydrous hexane (6 x 100 mL) at 60 ° C.
- the prepolymerization catalyst (1-2) is introduced into the polymerization reactor to supply propylene as a monomer, and the ethylene concentration in the polymerization reactor is 0.12 mol% and the hydrogen concentration is 0.09 mol%.
- a small amount of ethylene and hydrogen as a molecular weight modifier were supplied.
- a propylene-ethylene copolymer was synthesized by setting the polymerization temperature to 70 ° C. and adjusting the polymerization pressure.
- the content of ethylene-derived units in the polymer was 0.5% by weight
- the MFR temperature 230 ° C., load 2.16 kg
- PI polydispersity index
- the mixture is melt-kneaded at a cylinder set temperature of 230 ° C. using an NVC ⁇ 50 mm single-screw extruder manufactured by Nakatani Machinery Co., Ltd., extruded, the strands are cooled in water, cut with a pelletizer, and pelletized nucleating agent masterbatch B- 1 was manufactured.
- the mixture was extruded using a single-screw extruder having a screw diameter of 50 mm (NVC manufactured by Nakatani Machinery Co., Ltd.) at a cylinder set temperature of 230 ° C., the strands were cooled in water, and then cut with a pelletizer to obtain a polypropylene composition. ..
- Example 2 and 3 Injection molded products, sheets and containers were produced and evaluated in the same manner as in Example 1 except that propylene homopolymers 2 and 3 were used instead of propylene homopolymer 1, respectively.
- Example 10 Injection-molded articles, sheets and containers were produced and evaluated in the same manner as in Example 2 except that component (C) (nuclear agent masterbatch C-1) was not used.
- Example 3 Injection-molded articles, sheets and containers were produced and evaluated in the same manner as in Example 2 except that component (B) (nuclear agent masterbatch B-1) was not used.
- the propylene copolymer is derived from ethylene by the method described in the literature of Kakugo, Y.Naito, K.Mizunuma and T.Miyatake, Macromolecules, 15, 1150-1152 (1982). The unit content (% by weight) was determined.
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Abstract
成分（Ａ）として、エチレン、Ｃ４～Ｃ１０－α－オレフィンおよびこれらの組合せからなる群より選択されるコモノマー由来単位を０～２重量％含有するプロピレン（共）重合体、 成分（Ｂ）として、画像解析法で測定した平均粒子径が１～１０μｍであるリン酸エステル系核剤を含み、 成分（Ａ）は、Ｍｇと、Ｔｉと、ハロゲンと、スクシネート系化合物から選択される電子供与体化合物とを必須成分として含有する固体触媒、および有機アルミニウム化合物を含む触媒を用いて対応するモノマーを重合して得られた重合体であり、 成分（Ａ）のＭＦＲ（温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇ）が０．３～１０ｇ／１０分であり、 成分（Ａ）の多分散指数（ＰＩ）が５～１０であり、 成分（Ａ）１００重量部に対して、０．０２～０．１５重量部の成分（Ｂ）を含む、
ポリプロピレン組成物。
Description
本発明はポリプロピレン組成物、より詳しくは高透明シートの成形に好適なポリプロピレン組成物に関する。
ポリプロピレンは、優れた物理的特性を有しかつ衛生面にも優れているため包装用シートとして使用されている。当該シートには優れた機械的特性や外観が求められる。例えば特許文献１および２には、透明で高い剛性と十分な衝撃強度を有するシートの成形が可能なポリプロピレン組成物が開示されている。
前記特許文献にはリン酸エステル系核剤を含有するポリプロピレン組成物が開示されている。しかし発明者らは、前記特許文献に記載されたシートの透明性については未だ改善の余地があることを見出した。かかる事情を鑑み、本発明は高い剛性と高い透明性を有する成形体であって、好ましくはシートを与えるポリプロピレン組成物を提供することを課題とする。
発明者らは特定の粒子径を有するリン酸エステル系核剤を用いることで、前記課題が解決できることを見出した。すなわち、前記課題は以下の本発明によって解決される。
（１）成分（Ａ）として、エチレン、Ｃ４～Ｃ１０－α－オレフィンおよびこれらの組合せからなる群より選択されるコモノマー由来単位を０～２重量％含有するプロピレン（共）重合体、
成分（Ｂ）として、画像解析法で測定した平均粒子径が１～１０μｍであるリン酸エステル系核剤を含み、
成分（Ａ）は、Ｍｇと、Ｔｉと、ハロゲンと、スクシネート系化合物から選択される電子供与体化合物とを必須成分として含有する固体触媒、および有機アルミニウム化合物を含む触媒を用いて対応するモノマーを重合して得られた重合体であり、
成分（Ａ）のＭＦＲ（温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇ）が０．３～１０ｇ／１０分であり、
成分（Ａ）の多分散指数（ＰＩ）が５～１０であり、
成分（Ａ）１００重量部に対して、０．０２～０．１５重量部の成分（Ｂ）を含む、
ポリプロピレン組成物。
（２）成分（Ｃ）として、ノニトール系核剤またはソルビトール系核剤を、成分（Ａ）１００重量部に対して０．１～０．５重量部含む、（１）に記載のポリプロピレン組成物。
（３）前記（１）または（２）に記載のポリプロピレン組成物から製造した成形体であって、広角Ｘ線回折によって求められるγ晶ピーク比が０．６０以下である、成形体。
（４）前記（１）または（２）に記載のポリプロピレン組成物から製造したシート。
（５）前記（４）に記載のシートを加工して得た二次加工成形体。
（１）成分（Ａ）として、エチレン、Ｃ４～Ｃ１０－α－オレフィンおよびこれらの組合せからなる群より選択されるコモノマー由来単位を０～２重量％含有するプロピレン（共）重合体、
成分（Ｂ）として、画像解析法で測定した平均粒子径が１～１０μｍであるリン酸エステル系核剤を含み、
成分（Ａ）は、Ｍｇと、Ｔｉと、ハロゲンと、スクシネート系化合物から選択される電子供与体化合物とを必須成分として含有する固体触媒、および有機アルミニウム化合物を含む触媒を用いて対応するモノマーを重合して得られた重合体であり、
成分（Ａ）のＭＦＲ（温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇ）が０．３～１０ｇ／１０分であり、
成分（Ａ）の多分散指数（ＰＩ）が５～１０であり、
成分（Ａ）１００重量部に対して、０．０２～０．１５重量部の成分（Ｂ）を含む、
ポリプロピレン組成物。
（２）成分（Ｃ）として、ノニトール系核剤またはソルビトール系核剤を、成分（Ａ）１００重量部に対して０．１～０．５重量部含む、（１）に記載のポリプロピレン組成物。
（３）前記（１）または（２）に記載のポリプロピレン組成物から製造した成形体であって、広角Ｘ線回折によって求められるγ晶ピーク比が０．６０以下である、成形体。
（４）前記（１）または（２）に記載のポリプロピレン組成物から製造したシート。
（５）前記（４）に記載のシートを加工して得た二次加工成形体。
本発明により、高い剛性と高い透明性を有する成形体であって、好ましくはシートを与えるポリプロピレン組成物を提供できる。
以下、本発明を詳細に説明する。本発明において「Ｘ～Ｙ」は、両端の値すなわちＸとＹとを含む。
１．ポリプロピレン組成物
（１）プロピレン（共）重合体（成分（Ａ））
本発明のプロピレン（共）重合体は、０～２重量％の、エチレン、Ｃ４～Ｃ１０－α－オレフィンおよびこれらの組合せからなる群より選択されるコモノマー由来単位を含む。コモノマーを含む場合は経済性の観点からエチレンが好ましい。例えば、２重量％のエチレン由来単位を含むプロピレン共重合体とは、エチレン由来の単位とプロピレン由来の単位との重量比が２：９８である共重合体である。他の共重合体についても同様である。コモノマー由来単位が多いとポリプロピレン組成物の剛性が低下しうる。この観点から、コモノマー由来単位の含有量は０重量％であること、すなわち成分（Ａ）はプロピレン単独重合体であることが好ましい。またコモノマー由来単位の含有量が０重量％超である場合、その上限値は好ましくは１．０重量％以下、さらに好ましくは０．５重量％以下である。
（１）プロピレン（共）重合体（成分（Ａ））
本発明のプロピレン（共）重合体は、０～２重量％の、エチレン、Ｃ４～Ｃ１０－α－オレフィンおよびこれらの組合せからなる群より選択されるコモノマー由来単位を含む。コモノマーを含む場合は経済性の観点からエチレンが好ましい。例えば、２重量％のエチレン由来単位を含むプロピレン共重合体とは、エチレン由来の単位とプロピレン由来の単位との重量比が２：９８である共重合体である。他の共重合体についても同様である。コモノマー由来単位が多いとポリプロピレン組成物の剛性が低下しうる。この観点から、コモノマー由来単位の含有量は０重量％であること、すなわち成分（Ａ）はプロピレン単独重合体であることが好ましい。またコモノマー由来単位の含有量が０重量％超である場合、その上限値は好ましくは１．０重量％以下、さらに好ましくは０．５重量％以下である。
成分（Ａ）のＭＦＲ（温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇ）は、０．３～１０ｇ／１０分である。ＭＦＲが下限値未満であるとシートの成形時に成形機への負荷が高くなって成形性が低下し、上限値を超えるとドローダウンが生じやすく二次加工性が低下する。この観点から、ＭＦＲの上限値は好ましくは６ｇ／１０分以下であり、下限値は好ましくは０．５ｇ／１０分以上である。
成分（Ａ）の多分散指数（ＰＩ）は５～１０である。ＰＩは分子量分布の指標であり、粘弾性測定を行い、複素弾性率より、具体的にはクロスオーバー弾性率より求められる。ＰＩが下限値未満であるとドローダウンが生じやすい上に剛性が低下し、上限値を超えるとシートの表面が荒れて透明性が低下する。この観点から、ＰＩの上限値は８以下が好ましく、下限値は５．５以上が好ましい。
成分（Ａ）はＭｇと、Ｔｉと、ハロゲンと、スクシネート系化合物から選択される電子供与体化合物とを必須成分として含有する固体触媒、および有機アルミニウム化合物を含む触媒を用いて、対応するモノマーを重合する方法で製造される。
（１－１）固体触媒（成分（ｉ））
内部電子供与体化合物としてスクシネート系化合物を含有する触媒（以下「Ｓｕｃ触媒」ともいう）を用いて重合されたポリマーは、広分子量分布（高ＰＩ）を有しかつ高分子量成分と低分子量成分が均一に分散している。分子量分布は物理量であり測定により決定できる。しかしながらこの測定値では、高分子量成分と低分子量成分の分散度合いを表すことはできない。例えば、パウダーやペレット性状で与えられる高分子量成分と低分子量成分とを押出機等を用いて溶融混練する、あるいはＳｕｃ触媒以外の触媒を用いて分子量の異なる成分の多段重合を行うことにより、一見、Ｓｕｃ触媒を用いて重合して得たポリマーと同等の分子量分布（測定値）を有するポリマーを得ることも可能である。しかしこのようにして得たポリマーと、Ｓｕｃ触媒を用いて重合して得たポリマーでは高分子量成分と低分子量成分の分散度合いが異なり、後者は均一な分散度合いが達成されている。その差は、例えば剛性、耐衝撃性、加工性、外観等の性能において顕著である。
内部電子供与体化合物としてスクシネート系化合物を含有する触媒（以下「Ｓｕｃ触媒」ともいう）を用いて重合されたポリマーは、広分子量分布（高ＰＩ）を有しかつ高分子量成分と低分子量成分が均一に分散している。分子量分布は物理量であり測定により決定できる。しかしながらこの測定値では、高分子量成分と低分子量成分の分散度合いを表すことはできない。例えば、パウダーやペレット性状で与えられる高分子量成分と低分子量成分とを押出機等を用いて溶融混練する、あるいはＳｕｃ触媒以外の触媒を用いて分子量の異なる成分の多段重合を行うことにより、一見、Ｓｕｃ触媒を用いて重合して得たポリマーと同等の分子量分布（測定値）を有するポリマーを得ることも可能である。しかしこのようにして得たポリマーと、Ｓｕｃ触媒を用いて重合して得たポリマーでは高分子量成分と低分子量成分の分散度合いが異なり、後者は均一な分散度合いが達成されている。その差は、例えば剛性、耐衝撃性、加工性、外観等の性能において顕著である。
成分（ｉ）は、公知の方法、例えばマグネシウム（Ｍｇ）化合物とチタン（Ｔｉ）化合物と電子供与体化合物を相互接触させることにより調製できる。
成分（ｉ）の調製に用いられるチタン化合物として、一般式：Ｔｉ（ＯＲ）ｇＸ４－ｇで表される４価のチタン化合物が好適である。式中、Ｒは炭化水素基、Ｘはハロゲン、０≦ｇ≦４である。チタン化合物として、より具体的にはＴｉＣｌ４、ＴｉＢｒ４、ＴｉＩ４等のテトラハロゲン化チタン；Ｔｉ（ＯＣＨ３）Ｃｌ３、Ｔｉ（ＯＣ２Ｈ５）Ｃｌ３、Ｔｉ（Ｏｎ－Ｃ４Ｈ９）Ｃｌ３、Ｔｉ（ＯＣ２Ｈ５）Ｂｒ３、Ｔｉ（ＯｉｓｏＣ４Ｈ９）Ｂｒ３等のトリハロゲン化アルコキシチタン；Ｔｉ（ＯＣＨ３）２Ｃｌ２、Ｔｉ（ＯＣ２Ｈ５）２Ｃｌ２、Ｔｉ（Ｏｎ－Ｃ４Ｈ９）２Ｃｌ２、Ｔｉ（ＯＣ２Ｈ５）２Ｂｒ２等のジハロゲン化アルコキシチタン；Ｔｉ（ＯＣＨ３）３Ｃｌ、Ｔｉ（ＯＣ２Ｈ５）３Ｃｌ、Ｔｉ（Ｏｎ－Ｃ４Ｈ９）３Ｃｌ、Ｔｉ（ＯＣ２Ｈ５）３Ｂｒ等のモノハロゲン化トリアルコキシチタン；Ｔｉ（ＯＣＨ３）４、Ｔｉ（ＯＣ２Ｈ５）４、Ｔｉ（Ｏｎ－Ｃ４Ｈ９）４等のテトラアルコキシチタン等が挙げられる。これらの中で好ましいものはハロゲン含有チタン化合物、特にテトラハロゲン化チタンであり、特に好ましいものは、四塩化チタンである。
成分（ｉ）の調製に用いられるマグネシウム化合物としては、マグネシウム－炭素結合やマグネシウム－水素結合を有するマグネシウム化合物、例えばジメチルマグネシウム、ジエチルマグネシウム、ジプロピルマグネシウム、ジブチルマグネシウム、ジアミルマグネシウム、ジヘキシルマグネシウム、ジデシルマグネシウム、エチル塩化マグネシウム、プロピル塩化マグネシウム、ブチル塩化マグネシウム、ヘキシル塩化マグネシウム、アミル塩化マグネシウム、ブチルエトキシマグネシウム、エチルブチルマグネシウム、ブチルマグネシウムハイドライド等が挙げられる。これらのマグネシウム化合物は、例えば有機アルミニウム等との錯化合物の形で用いることもでき、また、液状であっても固体状であってもよい。さらに好適なマグネシウム化合物として、塩化マグネシウム、臭化マグネシウム、ヨウ化マグネシウム、フッ化マグネシウムのようなハロゲン化マグネシウム；メトキシ塩化マグネシウム、エトキシ塩化マグネシウム、イソプロポキシ塩化マグネシウム、ブトキシ塩化マグネシウム、オクトキシ塩化マグネシウムのようなアルコキシマグネシウムハライド；フェノキシ塩化マグネシウム、メチルフェノキシ塩化マグネシウムのようなアリロキシマグネシウムハライド；エトキシマグネシウム、イソプロポキシマグネシウム、ブトキシマグネシウム、ｎ－オクトキシマグネシウム、２－エチルヘキソキシマグネシウムのようなアルコキシマグネシウム；ジメトキシマグネシウム、ジエトキシマグネシウム、ジプロポキシマグネシウム、ジブトキシマグネシウム、エトキシメトキシマグネシウムのようなジアルコキシマグネシウム；エトキシプロポキシマグネシウム、ブトキシエトキシマグネシウム、フェノキシマグネシウム、ジメチルフェノキシマグネシウムのようなアリロキシマグネシウム等を挙げることができる。
成分（ｉ）の調製に用いられる電子供与体化合物は、一般には「内部電子供与体化合物」と称される。本発明においては、広い分子量分布を与えるスクシネート系化合物から選択される内部電子供与体化合物を用いる。
スクシネート系化合物とはコハク酸のジエステルまたは置換コハク酸のジエステルをいう。本発明で好ましく使用されるスクシネート系化合物は、以下の式（Ｉ）で表される。
式中、基Ｒ１およびＲ２は、互いに同一かまたは異なり、場合によってはヘテロ原子を含む、Ｃ１～Ｃ２０の線状または分岐のアルキル、アルケニル、シクロアルキル、アリール、アリールアルキル、またはアルキルアリール基であり；基Ｒ３～Ｒ６は、互いに同一かまたは異なり、水素、或いは場合によってはヘテロ原子を含む、Ｃ１～Ｃ２０の線状または分岐のアルキル、アルケニル、シクロアルキル、アリール、アリールアルキル、またはアルキルアリール基であり、同じ炭素原子または異なる炭素原子に結合している基Ｒ３～Ｒ６は一緒に結合して環を形成してもよい。
Ｒ１およびＲ２は、好ましくは、Ｃ１～Ｃ８のアルキル、シクロアルキル、アリール、アリールアルキル、およびアルキルアリール基である。Ｒ１およびＲ２が第１級アルキル、特に分岐第１級アルキルから選択される化合物が特に好ましい。好適なＲ１およびＲ２基の例は、Ｃ１～Ｃ８のアルキル基であり、例えば、メチル、エチル、ｎ－プロピル、ｎ－ブチル、イソブチル、ネオペンチル、２－エチルヘキシル基である。エチル、イソブチル、およびネオペンチル基が特に好ましい。
式（Ｉ）によって示される化合物の好ましい群の１つは、Ｒ３～Ｒ５が水素であり、Ｒ６が、３～１０個の炭素原子を有する、分岐アルキル、シクロアルキル、アリール、アリールアルキル、およびアルキルアリール基であるものである。このような単置換スクシネート化合物の好ましい具体例は、ジエチル－ｓｅｃ－ブチルスクシネート、ジエチルテキシルスクシネート、ジエチルシクロプロピルスクシネート、ジエチルノルボニルスクシネート、ジエチルペリヒドロスクシネート、ジエチルトリメチルシリルスクシネート、ジエチルメトキシスクシネート、ジエチル－ｐ－メトキシフェニルスクシネート、ジエチル－ｐ－クロロフェニルスクシネート、ジエチルフェニルスクシネート、ジエチルシクロヘキシルスクシネート、ジエチルベンジルスクシネート、ジエチルシクロヘキシルメチルスクシネート、ジエチル－ｔ－ブチルスクシネート、ジエチルイソブチルスクシネート、ジエチルイソプロピルスクシネート、ジエチルネオペンチルスクシネート、ジエチルイソペンチルスクシネート、ジエチル（１－トリフルオロメチルエチル）スクシネート、ジエチルフルオレニルスクシネート、１－エトキシカルボジイソブチルフェニルスクシネート、ジイソブチル－ｓｅｃ－ブチルスクシネート、ジイソブチルテキシルスクシネート、ジイソブチルシクロプロピルスクシネート、ジイソブチルノルボニルスクシネート、ジイソブチルペリヒドロスクシネート、ジイソブチルトリメチルシリルスクシネート、ジイソブチルメトキシスクシネート、ジイソブチル－ｐ－メトキシフェニルスクシネート、ジイソブチル－ｐ－クロロフェニルスクシネート、ジイソブチルシクロヘキシルスクシネート、ジイソブチルベンジルスクシネート、ジイソブチルシクロヘキシルメチルスクシネート、ジイソブチル－ｔ－ブチルスクシネート、ジイソブチルイソブチルスクシネート、ジイソブチルイソプロピルスクシネート、ジイソブチルネオペンチルスクシネート、ジイソブチルイソペンチルスクシネート、ジイソブチル（１－トリフルオロメチルエチル）スクシネート、ジイソブチルフルオレニルスクシネート、ジネオペンチル－ｓｅｃ－ブチルスクシネート、ジネオペンチルテキシルスクシネート、ジネオペンチルシクロプロピルスクシネート、ジネオペンチルノルボニルスクシネート、ジネオペンチルペリヒドロスクシネート、ジネオペンチルトリメチルシリルスクシネート、ジネオペンチルメトキシスクシネート、ジネオペンチル－ｐ－メトキシフェニルスクシネート、ジネオペンチル－ｐ－クロロフェニルスクシネート、ジネオペンチルフェニルスクシネート、ジネオペンチルシクロヘキシルスクシネート、ジネオペンチルベンジルスクシネート、ジネオペンチルシクロヘキシルメチルスクシネート、ジネオペンチル－ｔ－ブチルスクシネート、ジネオペンチルイソブチルスクシネート、ジネオペンチルイソプロピルスクシネート、ジネオペンチルネオペンチルスクシネート、ジネオペンチルイソペンチルスクシネート、ジネオペンチル（１－トリフルオロメチルエチル）スクシネート、ジネオペンチルフルオレニルスクシネートである。
式（Ｉ）の範囲内の化合物の他の好ましい群は、Ｒ３～Ｒ６からの少なくとも２つの基が、水素とは異なり、場合によってはヘテロ原子を含む、Ｃ１～Ｃ２０の線状または分岐のアルキル、アルケニル、シクロアルキル、アリール、アリールアルキル、またはアルキルアリール基から選択されるものである。水素とは異なる２つの基が同じ炭素原子に結合している化合物が特に好ましい。具体的には、Ｒ３およびＲ４が水素とは異なる基であり、Ｒ５およびＲ６が水素原子である化合物である。このような二置換スクシネートの好ましい具体例は、ジエチル－２，２－ジメチルスクシネート、ジエチル－２－エチル－２－メチルスクシネート、ジエチル－２－ベンジル－２－イソプロピルスクシネート、ジエチル－２－シクロヘキシルメチル－２－イソブチルスクシネート、ジエチル－２－シクロペンチル－２－ｎ－ブチルスクシネート、ジエチル－２、２－ジイソブチルスクシネート、ジエチル－２－シクロヘキシル－２－エチルスクシネート、ジエチル－２－イソプロピル－２－メチルスクシネート、ジエチル－２－テトラデシル－２－エチルスクシネート、ジエチル－２－イソブチル－２－エチルスクシネート、ジエチル－２－（１－トリフルオロメチルエチル）－２－メチルスクシネート、ジエチル－２－イソペンチル－２－イソブチルスクシネート、ジエチル－２－フェニル－２－ｎ－ブチルスクシネート、ジイソブチル－２，２－ジメチルスクシネート、ジイソブチル－２－エチル－２－メチルスクシネート、ジイソブチル－２－ベンジル－２－イソプロピルスクシネート、ジイソブチル－２－シクロヘキシルメチル－２－イソブチルスクシネート、ジイソブチル－２－シクロペンチル－２－ｎ－ブチルスクシネート、ジイソブチル－２，２－ジイソブチルスクシネート、ジイソブチル－２－シクロヘキシル－２－エチルスクシネート、ジイソブチル－２－イソプロピル－２－メチルスクシネート、ジイソブチル－２－テトラデシル－２－エチルスクシネート、ジイソブチル－２－イソブチル－２－エチルスクシネート、ジイソブチル－２－（１－トリフルオロメチルエチル）－２－メチルスクシネート、ジイソブチル－２－イソペンチル－２－イソブチルスクシネート、ジイソブチル－２－フェニル－２－ｎ－ブチルスクシネート、ジネオペンチル－２，２－ジメチルスクシネート、ジネオペンチル－２－エチル－２－メチルスクシネート、ジネオペンチル－２－ベンジル－２－イソプロピルスクシネート、ジネオペンチル－２－シクロヘキシルメチル－２－イソブチルスクシネート、ジネオペンチル－２－シクロペンチル－２－ｎ－ブチルスクシネート、ジネオペンチル－２，２－ジイソブチルスクシネート、ジネオペンチル－２－シクロヘキシル－２－エチルスクシネート、ジネオペンチル－２－イソプロピル－２－メチルスクシネート、ジネオペンチル－２－テトラデシル－２－エチルスクシネート、ジネオペンチル－２－イソブチル－２－エチルスクシネート、ジネオペンチル－２－（１－トリフルオロメチルエチル）－２－メチルスクシネート、ジネオペンチル－２－イソペンチル－２－イソブチルスクシネート、ジネオペンチル－２－フェニル－２－ｎ－ブチルスクシネートである。
さらに、水素とは異なる少なくとも２つの基が異なる炭素原子に結合している化合物も特に好ましい。具体的にはＲ３およびＲ５が水素と異なる基である化合物である。この場合、Ｒ４およびＲ６は水素原子であってもよいし水素とは異なる基であってもよいが、いずれか一方が水素原子であること（三置換スクシネート）が好ましい。このような化合物の好ましい具体例は、ジエチル－２，３－ビス（トリメチルシリル）スクシネート、ジエチル－２，２－ｓｅｃ－ブチル－３－メチルスクシネート、ジエチル－２－（３，３，３－トリフルオロプロピル）－３－メチルスクシネート、ジエチル－２，３－ビス（２－エチルブチル）スクシネート、ジエチル－２，３－ジエチル－２－イソプロピルスクシネート、ジエチル－２，３－ジイソプロピル－２－メチルスクシネート、ジエチル－２，３－ジシクロヘキシル－２－メチルジエチル－２，３－ジベンジルスクシネート、ジエチル－２，３－ジイソプロピルスクシネート、ジエチル－２，３－ビス（シクロヘキシルメチル）スクシネート、ジエチル－２，３－ジ－ｔ－ブチルスクシネート、ジエチル－２，３－ジイソブチルスクシネート、ジエチル－２，３－ジネオペンチルスクシネート、ジエチル－２，３－ジイソペンチルスクシネート、ジエチル－２，３－（１－トリフルオロメチルエチル）スクシネート、ジエチル－２，３－テトラデシルスクシネート、ジエチル－２，３－フルオレニルスクシネート、ジエチル－２－イソプロピル－３－イソブチルスクシネート、ジエチル－２－ｔｅｒｔ－ブチル－３－イソプロピルスクシネート、ジエチル－２－イソプロピル－３－シクロヘキシルスクシネート、ジエチル－２－イソペンチル－３－シクロヘキシルスクシネート、ジエチル－２－テトラデシル－３－シクロヘキシルメチルスクシネート、ジエチル－２－シクロヘキシル－３－シクロペンチルスクシネート、ジイソブチル－２，３－ジエチル－２－イソプロピルスクシネート、ジイソブチル－２，３－ジイソプロピル－２－メチルスクシネート、ジイソブチル－２，３－ジシクロヘキシル－２－メチルスクシネート、ジイソブチル－２，３－ジベンジルスクシネート、ジイソブチル－２，３－ジイソプロピルスクシネート、ジイソブチル－２，３－ビス（シクロヘキシルメチル）スクシネート、ジイソブチル－２，３－ジ－ｔ－ブチルスクシネート、ジイソブチル－２，３－ジイソブチルスクシネート、ジイソブチル－２，３－ジネオペンチルスクシネート、ジイソブチル－２，３－ジイソペンチルスクシネート、ジイソブチル－２，３－（１－トリフルオロメチルエチル）スクシネート、ジイソブチル－２，３－テトラデシルスクシネート、ジイソブチル－２，３－フルオレニルスクシネート、ジイソブチル－２－イソプロピル－３－イソブチルスクシネート、ジイソブチル－２－ｔｅｒｔ－ブチル－３－イソプロピルスクシネート、ジイソブチル－２－イソプロピル－３－シクロヘキシルスクシネート、ジイソブチル－２－イソペンチル－３－シクロヘキシルスクシネート、ジイソブチル－２－テトラデシル－３－シクロヘキシルメチルスクシネート、ジイソブチル－２－シクロヘキシル－３－シクロペンチルスクシネート、ジネオペンチル－２，３－ビス（トリメチルシリル）スクシネート、ジネオペンチル－２，２－ｓｅｃ－ブチル－３－メチルスクシネート、ジネオペンチル－２－（３，３，３－トリフルオロプロピル）－３－メチルスクシネート、ジネオペンチル－２，３－ビス（２－エチルブチル）スクシネート、ジネオペンチル－２，３－ジエチル－２－イソプロピルスクシネート、ジネオペンチル－２，３－ジイソプロピル－２－メチルスクシネート、ジネオペンチル－２，３－ジシクロヘキシル－２－メチルスクシネート、ジネオペンチル－２，３－ジベンジルスクシネート、ジネオペンチル－２，３－ジイソプロピルスクシネート、ジネオペンチル－２，３－ビス（シクロヘキシルメチル）スクシネート、ジネオペンチル－２，３－ジ－ｔ－ブチルスクシネート、ジネオペンチル－２，３－ジイソブチルスクシネート、ジネオペンチル－２，３－ジネオペンチルスクシネート、ジネオペンチル－２，３－ジイソペンチルスクシネート、ジネオペンチル－２，３－（１－トリフルオロメチルエチル）スクシネート、ジネオペンチル－２，３－テトラデシルスクシネート、ジネオペンチル－２，３－フルオレニルスクシネート、ジネオペンチル－２－イソプロピル－３－イソブチルスクシネート、ジネオペンチル－２－ｔｅｒｔ－ブチル－３－イソプロピルスクシネート、ジネオペンチル－２－イソプロピル－３－シクロヘキシルスクシネート、ジネオペンチル－２－イソペンチル－３－シクロヘキシルスクシネート、ジネオペンチル－２－テトラデシル－３－シクロヘキシルメチルスクシネート、ジネオペンチル－２－シクロヘキシル－３―シクロペンチルスクシネートである。
式（Ｉ）の化合物のうち、基Ｒ３～Ｒ６のうちのいくつかが一緒に結合して環を形成している化合物も好ましく用いることができる。このような化合物として特表２００２－５４２３４７に挙げられている化合物、例えば、１－（エトキシカルボニル）－１－（エトキシアセチル）－２，６－ジメチルシクロヘキサン、１－（エトキシカルボニル）－１－（エトキシアセチル）－２，５一ジメチルシクロペンタン、１－（エトキシカルボニル）－１－（エトキシアセチルメチル）－２一メチルシクロへキサン、１－（エトキシカルボニル）－１－（エトキシ（シクロヘキシル）アセチル）シクロヘキサンを挙げることができる。他には、例えば国際公開第２００９／０６９４８３に開示されているような３，６－ジメチルシクロヘキサン－１，２－ジカルボン酸ジイソブチル、シクロヘキサン－１，２－ジカルボン酸ジイソブチル等の環状スクシネート化合物も好適に用いることができる。他の環状スクシネート化合物の例としては、国際公開２００９／０５７７４７号に開示されている化合物も好ましい。
式（Ｉ）の化合物のうち、基Ｒ３～Ｒ６がヘテロ原子を含む場合、ヘテロ原子は窒素およびリン原子を含む第１５族原子あるいは酸素およびイオウ原子を含む第１６族原子であることが好ましい。基Ｒ３～Ｒ６が第１５族原子を含む化合物としては、特開２００５－３０６９１０号に開示される化合物が挙げられる。一方、基Ｒ３～Ｒ６が第１６族原子を含む化合物としては、特開２００４－１３１５３７号に開示される化合物が挙げられる。
（１－２）有機アルミニウム化合物（成分（ｉｉ））
成分（ｉｉ）の有機アルミニウム化合物としては以下が挙げられる。
トリエチルアルミニウム、トリブチルアルミニウム等のトリアルキルアルミニウム；
トリイソプレニルアルミニウムのようなトリアルケニルアルミニウム：
ジエチルアルミニウムエトキシド、ジブチルアルミニウムブトキシド等のジアルキルアルミニウムアルコキシド；
エチルアルミニウムセスキエトキシド、ブチルアルミニウムセスキブトキシド等のアルキルアルミニウムセスキアルコキシド；
成分（ｉｉ）の有機アルミニウム化合物としては以下が挙げられる。
トリエチルアルミニウム、トリブチルアルミニウム等のトリアルキルアルミニウム；
トリイソプレニルアルミニウムのようなトリアルケニルアルミニウム：
ジエチルアルミニウムエトキシド、ジブチルアルミニウムブトキシド等のジアルキルアルミニウムアルコキシド；
エチルアルミニウムセスキエトキシド、ブチルアルミニウムセスキブトキシド等のアルキルアルミニウムセスキアルコキシド；
エチルアルミニウムジクロリド、プロピルアルミニウムジクロリド、ブチルアルミニウムジブロミド、ジエチルアルミニウムクロリド、ジプロピルアルミニウムクロリド、ジブチルアルミニウムクロリド等のような部分的にハロゲン化されたアルキルアルミニウム；
ジエチルアルミニウムヒドリド、ジブチルアルミニウムヒドリド等のジアルキルアルミニウムヒドリド；
エチルアルミニウムジヒドリド、プロピルアルミニウムジヒドリド等のアルキルアルミニウムジヒドリドのような部分的に水素化されたアルキルアルミニウム；
エチルアルミニウムエトキシクロリド、ブチルアルミニウムブトキシクロリド、エチルアルミニウムエトキシブロミド等の部分的にアルコキシ化およびハロゲン化されたアルキルアルミニウム。
ジエチルアルミニウムヒドリド、ジブチルアルミニウムヒドリド等のジアルキルアルミニウムヒドリド；
エチルアルミニウムジヒドリド、プロピルアルミニウムジヒドリド等のアルキルアルミニウムジヒドリドのような部分的に水素化されたアルキルアルミニウム；
エチルアルミニウムエトキシクロリド、ブチルアルミニウムブトキシクロリド、エチルアルミニウムエトキシブロミド等の部分的にアルコキシ化およびハロゲン化されたアルキルアルミニウム。
（１－３）電子供与体化合物（成分（ｉｉｉ））
成分（Ａ）を製造するための触媒は、成分（ｉｉｉ）として外部電子供与体化合物を含むことが好ましい。このような化合物としては有機ケイ素化合物が好ましく、具体的には以下の化合物が挙げられる。
トリメチルメトキシシラン、トリメチルエトキシシラン、ジメチルジメトキシシラン、ジメチルジエトキシシラン、ジイソプロピルジメトキシシラン、ｔ－ブチルメチルジメトキシシラン、ｔ－ブチルメチルジエトキシシラン、ｔ－アミルメチルジエトキシシラン、ジフェニルジメトキシシラン、フェニルメチルジメトキシシラン、ジフェニルジエトキシシラン、ビスｏ－トリルジメトキシシラン、ビスｍ－トリルジメトキシシラン、ビスｐ－トリルジメトキシシラン、ビスｐ－トリルジエトキシシラン、ビスエチルフェニルジメトキシシラン、ジシクロペンチルジメトキシシラン、ジシクロヘキシルジメトキシシラン、シクロヘキシルメチルジメトキシシラン、シクロヘキシルメチルジエトキシシラン、エチルトリメトキシシラン、エチルトリエトキシシラン、ビニルトリメトキシシラン、メチルトリメトキシシラン、ｎ－プロピルトリエトキシシラン、デシルトリメトキシシラン、デシルトリエトキシシラン、フェニルトリメトキシシラン、γ－クロルプロピルトリメトキシシラン、メチルトリエトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、ｔ－ブチルトリエトキシシラン、テキシルトリメトキシシラン、ｎ－ブチルトリエトキシシラン、ｉｓｏ－ブチルトリエトキシシラン、フェニルトリエトキシシラン、γ－アミノプロピルトリエトキシシラン、クロルトリエトキシシラン、エチルトリイソプロポキシシラン、ビニルトリブトキシシラン、シクロヘキシルトリメトキシシラン、シクロヘキシルトリエトキシシラン、２－ノルボルナントリメトキシシラン、２－ノルボルナントリエトキシシラン、２－ノルボルナンメチルジメトキシシラン、ケイ酸エチル、ケイ酸ブチル、トリメチルフエノキシシラン、メチルトリアリルオキシシラン、ビニルトリス（β－メトキシエトキシシラン）、ビニルトリアセトキシシラン、ジメチルテトラエトキシジシロキサン、メチル（３，３，３－トリフルオロ－ｎ－プロピル）ジメトキシシラン、シクロヘキシルエチルジメトキシシラン、シクロペンチル－ｔ－ブトキシジメトキシシラン、ジイソブチルジメトキシシラン、イソブチルイソプロピルジメトキシシラン、ｎ－プロピルトリメトキシシラン、ジ－ｎ－プロピルジメトキシシラン、ｔ－ブチルエチルジメトキシシラン、ｔ－ブチルプロピルジメトキシシラン、ｔ－ブチル－ｔ－ブトキシジメトキシシラン、イソブチルトリメトキシシラン、シクロヘキシルイソブチルジメトキシシラン、ジ－ｓｅｃ－ブチルジメトキシシラン、イソブチルメチルジメトキシシラン、ビス（デカヒドロイソキノリン－２－イル）ジメトキシシラン、ジエチルアミノトリエトキシシラン、ジシクロペンチル－ビス（エチルアミノ）シラン、テトラエトキシシラン、テトラメトキシシラン、イソブチルトリエトキシシラン。ｔ－ブチルトリメトキシシラン、ｉ－ブチルトリメトキシシラン、ｉ－ブチルセク－ブチルジメトキシシラン、エチル（パーヒドロイソキノリン２－イル）ジメトキシシラン、トリ（イソプロペニロキシ）フェニルシラン、ｉ－ブチルｉ－プロピルジメトキシシラン、シクロヘキシルｉ－ブチルジメトキシシラン、シクロペンチルｉ－ブチルジメトキシシラン、シクロペンチルイソプロピルジメトキシシラン、フェニルトリエトキシラン、ｐ－トリルメチルジメトキシシラン
成分（Ａ）を製造するための触媒は、成分（ｉｉｉ）として外部電子供与体化合物を含むことが好ましい。このような化合物としては有機ケイ素化合物が好ましく、具体的には以下の化合物が挙げられる。
トリメチルメトキシシラン、トリメチルエトキシシラン、ジメチルジメトキシシラン、ジメチルジエトキシシラン、ジイソプロピルジメトキシシラン、ｔ－ブチルメチルジメトキシシラン、ｔ－ブチルメチルジエトキシシラン、ｔ－アミルメチルジエトキシシラン、ジフェニルジメトキシシラン、フェニルメチルジメトキシシラン、ジフェニルジエトキシシラン、ビスｏ－トリルジメトキシシラン、ビスｍ－トリルジメトキシシラン、ビスｐ－トリルジメトキシシラン、ビスｐ－トリルジエトキシシラン、ビスエチルフェニルジメトキシシラン、ジシクロペンチルジメトキシシラン、ジシクロヘキシルジメトキシシラン、シクロヘキシルメチルジメトキシシラン、シクロヘキシルメチルジエトキシシラン、エチルトリメトキシシラン、エチルトリエトキシシラン、ビニルトリメトキシシラン、メチルトリメトキシシラン、ｎ－プロピルトリエトキシシラン、デシルトリメトキシシラン、デシルトリエトキシシラン、フェニルトリメトキシシラン、γ－クロルプロピルトリメトキシシラン、メチルトリエトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、ｔ－ブチルトリエトキシシラン、テキシルトリメトキシシラン、ｎ－ブチルトリエトキシシラン、ｉｓｏ－ブチルトリエトキシシラン、フェニルトリエトキシシラン、γ－アミノプロピルトリエトキシシラン、クロルトリエトキシシラン、エチルトリイソプロポキシシラン、ビニルトリブトキシシラン、シクロヘキシルトリメトキシシラン、シクロヘキシルトリエトキシシラン、２－ノルボルナントリメトキシシラン、２－ノルボルナントリエトキシシラン、２－ノルボルナンメチルジメトキシシラン、ケイ酸エチル、ケイ酸ブチル、トリメチルフエノキシシラン、メチルトリアリルオキシシラン、ビニルトリス（β－メトキシエトキシシラン）、ビニルトリアセトキシシラン、ジメチルテトラエトキシジシロキサン、メチル（３，３，３－トリフルオロ－ｎ－プロピル）ジメトキシシラン、シクロヘキシルエチルジメトキシシラン、シクロペンチル－ｔ－ブトキシジメトキシシラン、ジイソブチルジメトキシシラン、イソブチルイソプロピルジメトキシシラン、ｎ－プロピルトリメトキシシラン、ジ－ｎ－プロピルジメトキシシラン、ｔ－ブチルエチルジメトキシシラン、ｔ－ブチルプロピルジメトキシシラン、ｔ－ブチル－ｔ－ブトキシジメトキシシラン、イソブチルトリメトキシシラン、シクロヘキシルイソブチルジメトキシシラン、ジ－ｓｅｃ－ブチルジメトキシシラン、イソブチルメチルジメトキシシラン、ビス（デカヒドロイソキノリン－２－イル）ジメトキシシラン、ジエチルアミノトリエトキシシラン、ジシクロペンチル－ビス（エチルアミノ）シラン、テトラエトキシシラン、テトラメトキシシラン、イソブチルトリエトキシシラン。ｔ－ブチルトリメトキシシラン、ｉ－ブチルトリメトキシシラン、ｉ－ブチルセク－ブチルジメトキシシラン、エチル（パーヒドロイソキノリン２－イル）ジメトキシシラン、トリ（イソプロペニロキシ）フェニルシラン、ｉ－ブチルｉ－プロピルジメトキシシラン、シクロヘキシルｉ－ブチルジメトキシシラン、シクロペンチルｉ－ブチルジメトキシシラン、シクロペンチルイソプロピルジメトキシシラン、フェニルトリエトキシラン、ｐ－トリルメチルジメトキシシラン
中でも、エチルトリエトキシシラン、ｎ－プロピルトリエトキシシラン、ｎ－プロピルトリメトキシシラン、ｔ－ブチルトリエトキシシラン、ｔ－ブチルメチルジメトキシシラン、ｔ－ブチルメチルジエトキシシラン、ｔ－ブチルエチルジメトキシシラン、ｔ－ブチルプロピルジメトキシシラン、ｔ－ブチルｔ－ブトキシジメトキシシラン、ｔ－ブチルトリメトキシシラン、ｉ－ブチルトリメトキシシラン、イソブチルメチルジメトキシシラン、ｉ－ブチルセク－ブチルジメトキシシラン、エチル（パーヒドロイソキノリン２－イル）ジメトキシシラン、ビス（デカヒドロイソキノリン－２－イル）ジメトキシシラン、トリ（イソプロペニロキシ）フェニルシラン、テキシルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、フェニルトリエトキシシラン、フェニルトリメトキシシラン、ビニルトリブトキシシラン、ジフェニルジメトキシシラン、ジイソプロピルジメトキシシラン、ジイソブチルジメトキシシラン、ｉ－ブチルｉ－プロピルジメトキシシラン、シクロペンチルｔ－ブトキシジメトキシシラン、ジシクロペンチルジメトキシシラン、シクロヘキシルメチルジメトキシシラン、シクロヘキシルｉ－ブチルジメトキシシラン、シクロペンチルｉ－ブチルジメトキシシラン、シクロペンチルイソプロピルジメトキシシラン、ジ－ｓｅｃ－ブチルジメトキシシラン、ジエチルアミノトリエトキシシラン、テトラエトキシシラン、テトラメトキシシラン、イソブチルトリエトキシシラン、フェニルメチルジメトキシシラン、フェニルトリエトキシラン、ビスｐ－トリルジメトキシシラン、ｐ－トリルメチルジメトキシシラン、ジシクロヘキシルジメトキシシラン、シクロヘキシルエチルジメトキシシラン、２－ノルボルナントリエトキシシラン、２－ノルボルナンメチルジメトキシシラン、ジフェニルジエトキシシラン、メチル（３、３、３－トリフルオロ－ｎ－プロピル）ジメトキシシラン、ケイ酸エチル等が好ましい。
（１－４）重合
上記のとおりに調製した触媒に原料モノマーを接触させて重合する。この際、まず前記触媒を用いて予重合を行うことが好ましい。予重合とは、その後の原料モノマーの本重合の足がかりとなるポリマー鎖を固体触媒成分に形成させる工程である。予重合は公知の方法で行うことができる。予重合は、通常は４０℃以下、好ましくは３０℃以下、より好ましくは２０℃以下で行われる。次いで、予重合した触媒（予重合触媒）を重合反応系内に導入して、原料モノマーの本重合を行う。重合は、液相中、気相中または液－気相中で実施してよい。重合温度は常温～１５０℃が好ましく、４０℃～１００℃がより好ましい。重合圧力は、液相中で行われる場合には好ましくは０．８～６．０ＭＰａの範囲であり、気相中で行われる場合には好ましくは０．５～３．０ＭＰａの範囲である。連鎖移動剤（たとえば、水素またはＺｎＥｔ２）等の当該分野で公知の慣用の分子量調整剤を用いてもよい。
上記のとおりに調製した触媒に原料モノマーを接触させて重合する。この際、まず前記触媒を用いて予重合を行うことが好ましい。予重合とは、その後の原料モノマーの本重合の足がかりとなるポリマー鎖を固体触媒成分に形成させる工程である。予重合は公知の方法で行うことができる。予重合は、通常は４０℃以下、好ましくは３０℃以下、より好ましくは２０℃以下で行われる。次いで、予重合した触媒（予重合触媒）を重合反応系内に導入して、原料モノマーの本重合を行う。重合は、液相中、気相中または液－気相中で実施してよい。重合温度は常温～１５０℃が好ましく、４０℃～１００℃がより好ましい。重合圧力は、液相中で行われる場合には好ましくは０．８～６．０ＭＰａの範囲であり、気相中で行われる場合には好ましくは０．５～３．０ＭＰａの範囲である。連鎖移動剤（たとえば、水素またはＺｎＥｔ２）等の当該分野で公知の慣用の分子量調整剤を用いてもよい。
また、モノマー濃度や重合条件の勾配を有する重合器を用いてもよい。このような重合器では、例えば、少なくとも２つの重合領域が接続されたものを使用し、気相重合でモノマーを重合することができる。具体的には、触媒の存在下、上昇管からなる重合領域にてモノマーを供給して重合し、上昇管に接続された下降管にてモノマーを供給して重合し、上昇管と下降管とを循環しながら、ポリマー生成物を回収する。この方法は、上昇管中に存在する気体混合物が下降管に入るのを全面的または部分的に防止する手段を備える。また、上昇管中に存在する気体混合物とは異なる組成を有する気体または液体混合物を下降管中に導入する。上記の重合方法として、例えば、特表２００２－５２０４２６号公報に記載された方法を適用することができる。
（２）リン酸エステル系核剤（成分（Ｂ））
核剤とは、樹脂の結晶化を促進または制御する添加剤である。例えば樹脂中の結晶成分のサイズを小さく制御して透明性を高めるに用いられる透明核剤や、樹脂中の結晶成分の量を増やして剛性を高めるために用いられる剛性核剤等が知られている。本発明で用いるリン酸エステル系核剤は、通常は剛性核剤として使用されるが、本発明者らは特定の平均粒子径を有するリン酸エステル系核剤によって透明性と剛性の双方を向上できることを見出した。また本発明者らは当該リン酸エステル系核剤によってγ晶の生成を抑制することも見出した。γ晶のラメラはα晶よりも厚化し難く融点が低いため、γ晶が生成すると、耐熱性が低くなる。よって、本発明の組成物から得られる成形体は、耐熱性に優れる。当該成形体は、特に射出成形体、シート、およびシートの二次加工品（特に容器）として有用である。このγ晶の生成を抑制する効果は、成分（Ｂ）と成分（Ｃ）を併用したときに、より顕著となる。
核剤とは、樹脂の結晶化を促進または制御する添加剤である。例えば樹脂中の結晶成分のサイズを小さく制御して透明性を高めるに用いられる透明核剤や、樹脂中の結晶成分の量を増やして剛性を高めるために用いられる剛性核剤等が知られている。本発明で用いるリン酸エステル系核剤は、通常は剛性核剤として使用されるが、本発明者らは特定の平均粒子径を有するリン酸エステル系核剤によって透明性と剛性の双方を向上できることを見出した。また本発明者らは当該リン酸エステル系核剤によってγ晶の生成を抑制することも見出した。γ晶のラメラはα晶よりも厚化し難く融点が低いため、γ晶が生成すると、耐熱性が低くなる。よって、本発明の組成物から得られる成形体は、耐熱性に優れる。当該成形体は、特に射出成形体、シート、およびシートの二次加工品（特に容器）として有用である。このγ晶の生成を抑制する効果は、成分（Ｂ）と成分（Ｃ）を併用したときに、より顕著となる。
成分（Ｂ）としては当該分野で公知のものを使用できる。中でも、芳香族炭化水素基がリン酸基と結合しているリン酸エステルまたはその金属塩が好ましい。このようなリン酸エステル系核剤の具体例としては、リン酸－２，２－メチレンビス（４，６－ジ－ｔｅｒｔ－ブチルフェニル）ナトリウム塩、リン酸－２，２’－メチレンビス（４，６－ジ－ｔｅｒｔ－ブチルフェニル）アルミニウム塩、リン酸－２，２’－メチレンビス（４，６－ジ－ｔｅｒｔ－ブチルフェニル）リチウム塩等が挙げられる。
成分（Ｂ）の平均粒子径は１～１０μｍであり、好ましくは１～７μｍ、さらに好ましくは２～６μｍである。平均粒子径が上限値を超えると、シートの透明性が低下すると共にフィッシュアイが目立ち外観が損なわれる。また、平均粒子径が下限値を超えると凝集しやすくなり、やはりフィッシュアイの発生原因となり外観が損なわれる。
本発明において平均粒子径は画像解析法で測定される。画像解析法とは、得られた各粒子の２次元画像を画像処理し、円形近似により直径（円相当径）を測定して、その平均値を算出する方法である。当該方法は好ましくは、以下の工程を備える。
１）粒子同士が重ならないように１０ｍｇの試料を面積１００ｃｍ２の清浄な無色透明ガラス板上に空気中で薄く散布し、さらに同じ清浄な無色透明ガラス板で挟む、
２）スキャナー（例えばセイコーエプソン株式会社製 ＧＴ－Ｘ８０００）を用いて像を取得する。
３）画像解析ソフト（例えば旭化成エンジニアリング株式会社製 Ａ像くん）を用いて像を取り込み、円形近似を行って各粒子の直径を測定する。成分（Ｂ）が凝集している場合も単独粒子と同様にして凝集体の直径を測定し、独粒子の直径と合わせて平均直径を算出する。
１）粒子同士が重ならないように１０ｍｇの試料を面積１００ｃｍ２の清浄な無色透明ガラス板上に空気中で薄く散布し、さらに同じ清浄な無色透明ガラス板で挟む、
２）スキャナー（例えばセイコーエプソン株式会社製 ＧＴ－Ｘ８０００）を用いて像を取得する。
３）画像解析ソフト（例えば旭化成エンジニアリング株式会社製 Ａ像くん）を用いて像を取り込み、円形近似を行って各粒子の直径を測定する。成分（Ｂ）が凝集している場合も単独粒子と同様にして凝集体の直径を測定し、独粒子の直径と合わせて平均直径を算出する。
前記平均粒子径を有するリン酸エステル系核剤を用いることによってシートの透明性と剛性の双方を向上できる理由は限定されないが、微細化により核剤粒子の個数が増加して総表面積が増大し、結晶核の生成個数が増え結晶化度が上がると共に、核剤と結晶が微細化されるために光の散乱が抑制され、結果としてシートの剛性と透明性の双方が向上すると推察される。成分（Ｂ）の平均粒子径は公知の方法により制御することができる。例えば、小規模な生産においては、乳鉢を用いて成分（Ｂ）を手動的に粉砕する作業において適宜サンプリングして粒子径を確認しながら粉砕作業を継続することで所望の平均粒子径を達成できる。あるいは、工業的な大規模生産においては、各種粉砕機（ミル）を用いることで機械的に粉砕し、成分（Ｂ）を所望の平均粒子径とすることも可能である。粉砕機として、高速回転ミル（ハンマー式、ケージ式、スクリーン式、ディスクピン式）、分級機内蔵型高速回転ミル（固定衝撃板型、ターボ型、遠心分級型、アニュラー型）、容器駆動媒体ミル（転動ボール型、ポット型、チューブ型、コニカル型）、振動ボールミル（円形振動式、旋動振動式、遠心式）、遊星ミル、遊星ボールミル、遠心流動化ミル、媒体撹拌式ミル（塔式、撹拌槽式、横型流通槽式、竪型流通槽式、アニュラー式）、気流式ミル（気流吸込型、ノズル内通過型、衝突型、流動層ジェット吹込型）、圧密せん断ミル（高速遠心ローラー型、インナーピース型）等が挙げられる。
成分（Ｂ）の量は、成分（Ａ）１００重量部に対して０．０２～０．１５重量部である。当該量が上限値を超えても透明性の向上効果が得られにくいばかりでなく高コストゆえに経済性が低下する。当該量が下限値を超えると前記効果が十分でない。この観点から、前記成分（Ｂ）の量の下限値は、好ましくは０．０３重量部であり、上限値は、好ましくは０．１０重量部、より好ましくは０．０６重量部である。
（３）ノニトール系核剤またはソルビトール系核剤（成分（Ｃ））
さらにシートの透明性を高めるために、本発明のポリプロピレン組成物は成分（Ｃ）としてノニトール系核剤またはソルビトール系核剤を含んでいてもよい。これらの核剤は一般に透明核剤として知られており、本発明においては当該分野で公知のものを使用できる。具体的に、ノニトール系核剤として、例えば、１，２，３―トリデオキシ－４，６：５，７－ビス－［（４－プロピルフェニル）メチレン］－ノニトールが挙げられる。また、ソルビトール系核剤として、例えば、ビス－１，３：２，４－（４’－エチルベンジリデン）１－アリルソルビトール、ビス－１，３：２，４－（３’－メチル－４’－フルオロ－ベンジリデン）１－プロピルソルビトール、ビス－１，３：２，４－（３’，４’－ジメチルベンジリデン）１’－メチル－２’－プロペニルソルビトール、ビス－１，３，２，４－ジベンジリデン２’，３’－ジブロモプロピルソルビトール、ビス－１，３，２，４－ジベンジリデン２’－ブロモ－３’－ヒドロキシプロピルソルビトール、ビス－１，３：２，４－（３’－ブロモ－４’－エチルベンジリデン）－１－アリルソルビトール、モノ２，４－（３’－ブロモ－４’－エチルベンジリデン）－１－アリルソルビトール、ビス－１，３：２，４－（４’－エチルベンジリデン）１－アリルソルビトール、ビス－１，３：２，４－（３’，４’－ジメチルベンジリデン）１－メチルソルビトール、ビス（ｐ－メチルベンジリデン）ソルビトール、１，３：２，４－ビス－ｏ－（４－メチルベンジリデン）－Ｄ－ソルビトール、１，３：２，４－ビス－ｏ－（ベンジリデン）－Ｄ－ソルビトール、１，３：２，４－ビス－ｏ－（３，４－ジメチルベンジリデン）－Ｄ－ソルビトールが挙げられる。これらは１種を単独で使用してもよいし、２種以上を併用してもよい。
さらにシートの透明性を高めるために、本発明のポリプロピレン組成物は成分（Ｃ）としてノニトール系核剤またはソルビトール系核剤を含んでいてもよい。これらの核剤は一般に透明核剤として知られており、本発明においては当該分野で公知のものを使用できる。具体的に、ノニトール系核剤として、例えば、１，２，３―トリデオキシ－４，６：５，７－ビス－［（４－プロピルフェニル）メチレン］－ノニトールが挙げられる。また、ソルビトール系核剤として、例えば、ビス－１，３：２，４－（４’－エチルベンジリデン）１－アリルソルビトール、ビス－１，３：２，４－（３’－メチル－４’－フルオロ－ベンジリデン）１－プロピルソルビトール、ビス－１，３：２，４－（３’，４’－ジメチルベンジリデン）１’－メチル－２’－プロペニルソルビトール、ビス－１，３，２，４－ジベンジリデン２’，３’－ジブロモプロピルソルビトール、ビス－１，３，２，４－ジベンジリデン２’－ブロモ－３’－ヒドロキシプロピルソルビトール、ビス－１，３：２，４－（３’－ブロモ－４’－エチルベンジリデン）－１－アリルソルビトール、モノ２，４－（３’－ブロモ－４’－エチルベンジリデン）－１－アリルソルビトール、ビス－１，３：２，４－（４’－エチルベンジリデン）１－アリルソルビトール、ビス－１，３：２，４－（３’，４’－ジメチルベンジリデン）１－メチルソルビトール、ビス（ｐ－メチルベンジリデン）ソルビトール、１，３：２，４－ビス－ｏ－（４－メチルベンジリデン）－Ｄ－ソルビトール、１，３：２，４－ビス－ｏ－（ベンジリデン）－Ｄ－ソルビトール、１，３：２，４－ビス－ｏ－（３，４－ジメチルベンジリデン）－Ｄ－ソルビトールが挙げられる。これらは１種を単独で使用してもよいし、２種以上を併用してもよい。
成分（Ｃ）の量は、成分（Ａ）の１００重量部に対して、０．１～０．５重量部であることが好ましい。当該量がこの上限値を超える場合は、透明性の向上効果が得られにくいばかりでなく高コストゆえに経済性が低下する。成分（Ｃ）の量は、ノニトール系核剤とソルビトール系核剤との合計量である。
（４）他の成分
本発明のポリプロピレン組成物は、成分（Ｂ）と成分（Ｃ）以外の核剤を、本発明の効果を損なわない範囲で含有してもよい。成分（Ｂ）と成分（Ｃ）以外の核剤としては、トリアミノベンゼン誘導体核剤、カルボン酸金属塩核剤、キシリトール系核剤、またはロジン系核剤等の有機系結晶核剤が挙げられる。トリアミノベンゼン誘導体核剤としては、例えば、１，３，５－トリス（２，２－ジメチルプロパンアミド）ベンゼン等が挙げられる。カルボン酸金属塩核剤としては、例えば、アジピン酸ナトリウム、アジピン酸カリウム、アジピン酸アルミニウム、セバシン酸ナトリウム、セバシン酸カリウム、セバシン酸アルミニウム、安息香酸ナトリウム、安息香酸アルミニウム、ジ－パラ－ｔ－ブチル安息香酸アルミニウム、ジ－パラ－ｔ－ブチル安息香酸チタン、ジ－パラ－ｔ－ブチル安息香酸クロム、ヒドロキシ－ジ－ｔ－ブチル安息香酸アルミニウムなどが挙げられる。キシリトール系核剤としては、例えば、ビス－１，３：２，４－（５’，６’，７’，８’－テトラヒドロ－２－ナフトアルデヒドベンジリデン）１－アリルキシリトール、ビス－１，３：２，４－（３’，４’－ジメチルベンジリデン）１－プロピルキシリトールが挙げられる。ロジン系核剤とは、ロジン酸と、カルシウム、マグネシウム等の金属との反応で得られるロジン酸金属塩化合物またはロジン酸部分金属塩化合物（例えばロジン酸部分カルシウム塩）が挙げられる。前記ロジン酸としては、ピマル酸、サンダラコピマル酸、パラストリン酸、イソピマル酸、アビエチン酸、デヒドロアビエチン酸、ネオアビエチン酸、ジヒドロピマル酸、ジヒドロアビエチン酸、およびテトラヒドロアビエチン酸等が挙げられる。本発明のポリプロピレン組成物は成分（Ｂ）と成分（Ｃ）以外に、１種または２種以上のこれらの核剤を含有してよい。その量は、成分（Ａ）１００重量部に対して、０．０３～０．１５重量部であることがさらに好ましい。
本発明のポリプロピレン組成物は、成分（Ｂ）と成分（Ｃ）以外の核剤を、本発明の効果を損なわない範囲で含有してもよい。成分（Ｂ）と成分（Ｃ）以外の核剤としては、トリアミノベンゼン誘導体核剤、カルボン酸金属塩核剤、キシリトール系核剤、またはロジン系核剤等の有機系結晶核剤が挙げられる。トリアミノベンゼン誘導体核剤としては、例えば、１，３，５－トリス（２，２－ジメチルプロパンアミド）ベンゼン等が挙げられる。カルボン酸金属塩核剤としては、例えば、アジピン酸ナトリウム、アジピン酸カリウム、アジピン酸アルミニウム、セバシン酸ナトリウム、セバシン酸カリウム、セバシン酸アルミニウム、安息香酸ナトリウム、安息香酸アルミニウム、ジ－パラ－ｔ－ブチル安息香酸アルミニウム、ジ－パラ－ｔ－ブチル安息香酸チタン、ジ－パラ－ｔ－ブチル安息香酸クロム、ヒドロキシ－ジ－ｔ－ブチル安息香酸アルミニウムなどが挙げられる。キシリトール系核剤としては、例えば、ビス－１，３：２，４－（５’，６’，７’，８’－テトラヒドロ－２－ナフトアルデヒドベンジリデン）１－アリルキシリトール、ビス－１，３：２，４－（３’，４’－ジメチルベンジリデン）１－プロピルキシリトールが挙げられる。ロジン系核剤とは、ロジン酸と、カルシウム、マグネシウム等の金属との反応で得られるロジン酸金属塩化合物またはロジン酸部分金属塩化合物（例えばロジン酸部分カルシウム塩）が挙げられる。前記ロジン酸としては、ピマル酸、サンダラコピマル酸、パラストリン酸、イソピマル酸、アビエチン酸、デヒドロアビエチン酸、ネオアビエチン酸、ジヒドロピマル酸、ジヒドロアビエチン酸、およびテトラヒドロアビエチン酸等が挙げられる。本発明のポリプロピレン組成物は成分（Ｂ）と成分（Ｃ）以外に、１種または２種以上のこれらの核剤を含有してよい。その量は、成分（Ａ）１００重量部に対して、０．０３～０．１５重量部であることがさらに好ましい。
本発明では、さらに酸化防止剤、塩素吸収剤、熱安定剤、光安定剤、紫外線吸収剤、アンチブロッキング剤、帯電防止剤、防曇剤、難燃剤、分散剤、銅害防止剤、中和剤、可塑剤、気泡防止剤、架橋剤、過酸化物、油展、滑剤、および他の有機および無機顔料等のオレフィン重合体に通常用いられる慣用の添加剤を添加してもよい。各添加剤の添加量は公知の量としてよい。また、本発明においては、成分（Ｂ）または成分（Ｃ）のマスターバッチ、あるいは成分（Ｂ）と成分（Ｃ）以外の核剤のマスターバッチと成分（Ａ）を混合することができる。マスターバッチのマトリックスポリマーが成分（Ａ）と異なる場合、本発明のポリプロピレン組成物は当該マトリックスポリマーを他の成分として含む。
本発明のポリプロピレン組成物は、本発明の効果を損なわない範囲で、主成分以外の樹脂またはエラストマーを含有してもよい。ポリプロピレン組成物が含有してもよい樹脂またはエラストマーは１種のみでもよいし、２種以上でもよい。含有量は公知の量としてよい。本発明のポリプロピレン組成物の耐衝撃性を改良する目的でエラストマーを配合する場合、ポリプロピレンとの親和性を考慮してエチレンと炭素数が３以上のα－オレフィンとの共重合体を用いることが好ましい。
本発明のポリプロピレン組成物は、本発明の効果を損なわない範囲で、充填材を含有してもよい。充填材は主に材料の剛性を向上する目的で添加され、カーボンファイバーやセルロースファイバー等の有機充填材に加え、各種の無機充填材が挙げられる。無機充填材としては、物質による分類の観点から、タルク、カオリナイト、クレー、バイロフィライト、セリナイト、ウォラストナイト、マイカ等の天然珪酸または珪酸塩；含水珪酸カルシウム、含水珪酸アルミニウム、含水珪酸、無水珪酸等の合成珪酸または珪酸塩；炭酸カルシウム、重質炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム等の炭酸塩；水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム等の水酸化物；酸化亜鉛、酸化マグネシウム等の酸化物、等が挙げられる。
また、無機充填材としては、形状による分類の観点から、例えば、以下のものが挙げられる。
含水珪酸カルシウム、含水珪酸アルミニウム、含水珪酸、無水珪酸等の合成珪酸または珪酸塩等の粉末状充填材；タルク、カオリナイト、クレー、マイカ等の板状充填材；塩基性硫酸マグネシウムウィスカー、チタン酸カルシウムウィスカー、ホウ酸アルミニウムウィスカー、セピオライト、ＰＭＦ（Ｐｒｏｃｅｓｓｅｄ Ｍｉｎｅｒａｌ Ｆｉｌｌｅｒ）、ゾノトライト、チタン酸カリウム、およびエレスタダイト等のウィスカー状充填材；ガラスバルン、フライアッシュバルン等のバルン状充填材；ガラスファイバー等の繊維状充填材。
含水珪酸カルシウム、含水珪酸アルミニウム、含水珪酸、無水珪酸等の合成珪酸または珪酸塩等の粉末状充填材；タルク、カオリナイト、クレー、マイカ等の板状充填材；塩基性硫酸マグネシウムウィスカー、チタン酸カルシウムウィスカー、ホウ酸アルミニウムウィスカー、セピオライト、ＰＭＦ（Ｐｒｏｃｅｓｓｅｄ Ｍｉｎｅｒａｌ Ｆｉｌｌｅｒ）、ゾノトライト、チタン酸カリウム、およびエレスタダイト等のウィスカー状充填材；ガラスバルン、フライアッシュバルン等のバルン状充填材；ガラスファイバー等の繊維状充填材。
これらの充填材の分散性を向上させるため、必要に応じて充填材に予め表面処理を行ってもよい。本発明に用いる充填材は限定されないが、ポリプロピレンとの親和性や原料としての調達容易性や経済性等を考慮すると、好ましくはタルク、炭酸カルシウム、マイカ等である。これらの充填材は、１種を単独で使用してもよいし、２種以上を併用してもよい。ただし、充填材の含有量が多いとシートの透明性が低下しうるので、かかる観点から、これらの充填材の含有量の上限値は、成分（Ａ）１００重量部に対して、好ましくは０．１５重量部以下、より好ましくは０．１０重量部以下、さらに好ましくは０．０６重量部以下であり、その下限値は、好ましくは０重量部以上である。
２．本発明の成形体
本発明において、シートとは厚さが１５０μｍ以上の部材をいう。本発明のシートは本発明のポリプロピレン組成物を押出成形することで製造できる。あるいは、本発明のシートは、成分（Ａ）および（Ｂ）、必要に応じて他の成分をドライブレンドした後に、そのまま押出成形して製造することもできる。このときの成形温度は公知のとおりとしてよいが、シリンダ設定温度を１８０～２５０℃とすることが好ましい。また、このようにして得たシートを真空成形や二軸延伸等の二次加工に供することもできる。二次加工における温度も限定されないが、１４０～１７０℃であることが好ましい。二次加工とは、一次加工成形体であるシートに加工を施すことを言い、コンプレッション成形、真空成形、圧空成形、真空圧空成形等を施して別の形状を持った成形体に加工したり、シート同士を融着させて接合したりすることであり、得られた成形体を二次加工成形体ともいう。
本発明において、シートとは厚さが１５０μｍ以上の部材をいう。本発明のシートは本発明のポリプロピレン組成物を押出成形することで製造できる。あるいは、本発明のシートは、成分（Ａ）および（Ｂ）、必要に応じて他の成分をドライブレンドした後に、そのまま押出成形して製造することもできる。このときの成形温度は公知のとおりとしてよいが、シリンダ設定温度を１８０～２５０℃とすることが好ましい。また、このようにして得たシートを真空成形や二軸延伸等の二次加工に供することもできる。二次加工における温度も限定されないが、１４０～１７０℃であることが好ましい。二次加工とは、一次加工成形体であるシートに加工を施すことを言い、コンプレッション成形、真空成形、圧空成形、真空圧空成形等を施して別の形状を持った成形体に加工したり、シート同士を融着させて接合したりすることであり、得られた成形体を二次加工成形体ともいう。
本発明のシートは、透明性としてのヘーズが１０％以下であることが好ましく、５％以下であることがさらに好ましい。当該ヘーズはＪＩＳ Ｋ７１３６に従い、ヘーズ測定装置（株式会社村上色彩技術研究所製ＨＭ－１５０型）により測定され、そのまま試験片を測定して得た値（全ヘーズ）を、本発明の透明性の指標であるヘーズとする。また、本発明のシートは剛性としてのスティフネスが１６００ＭＰａ以上であることが好ましく、１７００ＭＰａ以上であることがさらに好ましい。
本発明の成形体（好ましくはシートまたは射出成形体）の、広角Ｘ線回折によって求められるγ晶ピーク比は０．６０以下であることが好ましい。γ晶ピーク比がこの範囲であると耐熱性に優れた成形体となる。この観点から、γ晶ピーク比の上限値はより好ましくは０．５５以下である。下限値は限定されないが、現実的には０．４０以上程度である。γ晶ピーク比は、ＪＩＳ Ｋ６７５８記載の方法に従って作製した試験片から切り出したサンプルを用いて求められる。具体的には、広角Ｘ線回折によって、γ晶の１１７反射（２θ＝２０．１°）のピーク高さ（Ｈγ）とα晶の１３０反射（２θ＝１８．５°）のピーク高さ（Ｈα）を測定し、下記式を用いて求められる。
γ晶ピーク比＝Ｈγ／Ｈα
γ晶ピーク比＝Ｈγ／Ｈα
本発明のシートは種々の用途に使用できる。例えば、打抜加工によりシートを所望の形状にでき、あるいは真空成形等によりシートを容器等へ二次加工できる。特に本発明のシートは透明性および剛性に優れるので、弁当、麺類、サラダ、惣菜、冷凍食品、氷、氷菓、冷却飲料等の食品容器および蓋等の包装材料として有用である。
（１）ポリプロピレン組成物の製造
［プロピレン単独重合体１］
特開２０１１－５００９０７号の実施例に記載の方法に従い、固体触媒成分（１）を調製した。具体的には以下の通りである：
窒素でパージした５００ｍＬの４つ口丸底フラスコ中に、２５０ｍＬのＴｉＣｌ４を０℃において導入した。撹拌しながら、１０．０ｇの微細球状ＭｇＣｌ２・１．８Ｃ２Ｈ５ＯＨおよび９．１ミリモルのジエチル－２，３－（ジイソプロピル）スクシネートを加えた。微細球状ＭｇＣｌ２・１．８Ｃ２Ｈ５ＯＨは米国特許第４，３９９，０５４号明細書の実施例２に記載の方法にしたがって、しかしながら１００００ｒｐｍに代えて３０００ｒｐｍで運転することによって製造した。
［プロピレン単独重合体１］
特開２０１１－５００９０７号の実施例に記載の方法に従い、固体触媒成分（１）を調製した。具体的には以下の通りである：
窒素でパージした５００ｍＬの４つ口丸底フラスコ中に、２５０ｍＬのＴｉＣｌ４を０℃において導入した。撹拌しながら、１０．０ｇの微細球状ＭｇＣｌ２・１．８Ｃ２Ｈ５ＯＨおよび９．１ミリモルのジエチル－２，３－（ジイソプロピル）スクシネートを加えた。微細球状ＭｇＣｌ２・１．８Ｃ２Ｈ５ＯＨは米国特許第４，３９９，０５４号明細書の実施例２に記載の方法にしたがって、しかしながら１００００ｒｐｍに代えて３０００ｒｐｍで運転することによって製造した。
フラスコ内の温度を１００℃に上昇し、１２０分間保持した。次に、撹拌を停止し、固体生成物を沈降させ、上澄み液を吸い出した。次に、以下の操作を２回繰り返した。２５０ｍＬの新しいＴｉＣｌ４を加え、混合物を１２０℃において６０分間反応させ、上澄み液を吸い出した。固体を、６０℃において無水ヘキサン（６×１００ｍＬ）で６回洗浄した。
上記固体触媒（１）と、トリエチルアルミニウム（ＴＥＡＬ）およびジシクロペンチルジメトキシシラン（ＤＣＰＭＳ）を、固体触媒に対するＴＥＡＬの重量比が１８であり、ＴＥＡＬ／ＤＣＰＭＳの重量比が１０となるような量で、室温において５分間接触した。得られた触媒系を、液体プロピレン中において懸濁状態で２０℃において５分間保持することによって予重合を行った。
得られた予重合触媒（１－１）を、重合反応器に導入してプロピレン単独重合体１を得た。重合中、温度と圧力を調整し、水素を分子量調整剤として用いた。重合温度は８０℃、水素濃度は０．０５モル％であった。重合体のＭＦＲ（温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇ）は０．８ｇ／１０分、多分散指数（ＰＩ）は５．９であった。
［プロピレン単独重合体２］
上記予重合触媒（１－１）を用いて、重合反応器に導入してプロピレン単独重合体２を得た。重合中、温度と圧力を調整し、水素を分子量調整剤として用いた。重合温度は８０℃、水素濃度は０．１０モル％であった。重合体のＭＦＲ（温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇ）は２．０ｇ／１０分、多分散指数（ＰＩ）は６．０であった。
上記予重合触媒（１－１）を用いて、重合反応器に導入してプロピレン単独重合体２を得た。重合中、温度と圧力を調整し、水素を分子量調整剤として用いた。重合温度は８０℃、水素濃度は０．１０モル％であった。重合体のＭＦＲ（温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇ）は２．０ｇ／１０分、多分散指数（ＰＩ）は６．０であった。
［プロピレン単独重合体３］
上記予重合触媒（１－１）を用いて、重合反応器に導入してプロピレン単独重合体３を得た。重合中、温度と圧力を調整し、水素を分子量調整剤として用いた。重合温度は８０℃、水素濃度は０．１７モル％であった。重合体のＭＦＲ（温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇ）は５．０ｇ／１０分、多分散指数（ＰＩ）は６．１であった。
上記予重合触媒（１－１）を用いて、重合反応器に導入してプロピレン単独重合体３を得た。重合中、温度と圧力を調整し、水素を分子量調整剤として用いた。重合温度は８０℃、水素濃度は０．１７モル％であった。重合体のＭＦＲ（温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇ）は５．０ｇ／１０分、多分散指数（ＰＩ）は６．１であった。
［プロピレン単独重合体４］
欧州特許第６７４９９１号公報の実施例１に記載された方法により固体触媒成分（２）を調製した。当該固体触媒は、ＭｇＣｌ２上にＴｉと内部ドナーとしてのジイソブチルフタレートを上記の特許公報に記載された方法で担持させたものである。以下、内部電子供与体化合物としてジイソブチルフタレート等のフタレート系化合物を含有する触媒を「Ｐｈ触媒」ともいう。上記で得られた固体触媒（２）と、ＴＥＡＬおよびＤＣＰＭＳを、固体触媒に対するＴＥＡＬの重量比が１１であり、ＴＥＡＬ／ＤＣＰＭＳの重量比が１０となるような量で、－５℃において５分間接触させた。得られた触媒系を、液体プロピレン中において懸濁状態で２０℃において５分間保持することによって予重合を行ったものを予重合触媒（２－１）とした。
欧州特許第６７４９９１号公報の実施例１に記載された方法により固体触媒成分（２）を調製した。当該固体触媒は、ＭｇＣｌ２上にＴｉと内部ドナーとしてのジイソブチルフタレートを上記の特許公報に記載された方法で担持させたものである。以下、内部電子供与体化合物としてジイソブチルフタレート等のフタレート系化合物を含有する触媒を「Ｐｈ触媒」ともいう。上記で得られた固体触媒（２）と、ＴＥＡＬおよびＤＣＰＭＳを、固体触媒に対するＴＥＡＬの重量比が１１であり、ＴＥＡＬ／ＤＣＰＭＳの重量比が１０となるような量で、－５℃において５分間接触させた。得られた触媒系を、液体プロピレン中において懸濁状態で２０℃において５分間保持することによって予重合を行ったものを予重合触媒（２－１）とした。
得られた予重合触媒（２－１）を重合反応器に導入し、モノマーとしてプロピレンを供給するとともに、重合反応器内の水素濃度が０．０２モル％となるように分子量調整剤としての水素を供給した。重合温度を８０℃とし、重合圧力を調整することによってプロピレン単独重合体を合成した。重合体のＭＦＲ（温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇ）は０．８ｇ／１０分、多分散指数（ＰＩ）は４．０であった。
［プロピレン共重合体１］
プロピレン単独重合体１の製造に用いた固体触媒（１）と、ＴＥＡＬとジイソプロピルジメトキシシラン（ＤＩＰＭＳ）とを、固体触媒（１）に対するＴＥＡＬの重量比が１１であり、ＴＥＡＬ／ＤＩＰＭＳの重量比が３となるような量で、１２℃において２４分間接触した。得られた触媒系を、液体プロピレン中において懸濁状態で２０℃において５分間保持することによって予重合を行ったものを予重合触媒（１－２）とした。
プロピレン単独重合体１の製造に用いた固体触媒（１）と、ＴＥＡＬとジイソプロピルジメトキシシラン（ＤＩＰＭＳ）とを、固体触媒（１）に対するＴＥＡＬの重量比が１１であり、ＴＥＡＬ／ＤＩＰＭＳの重量比が３となるような量で、１２℃において２４分間接触した。得られた触媒系を、液体プロピレン中において懸濁状態で２０℃において５分間保持することによって予重合を行ったものを予重合触媒（１－２）とした。
予重合触媒（１－２）を重合反応器に導入し、モノマーとしてプロピレンを供給するとともに、重合反応器内のエチレン濃度が０．１２モル％、水素濃度が０．０９モル％となるように少量のエチレンおよび分子量調整剤としての水素を供給した。重合温度を７０℃とし、重合圧力を調整することによってプロピレン－エチレン共重合体を合成した。重合体のエチレン由来単位の含有量は０．５重量％、ＭＦＲ（温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇ）は５．０ｇ／１０分、多分散指数（ＰＩ）は５．９であった。
（２）核剤マスターバッチ
［核剤マスターバッチＢ－１およびＢ－２］
成分（Ｂ）のリン酸エステル系核剤として、リン酸－２，２－メチレンビス（４，６－ジ－ｔｅｒｔ－ブチルフェニル）ナトリウム塩（ＣＡＳ Ｎｏ．８５２０９－９１－２）を準備し、乳鉢を用いて粉砕した。粉砕途中で適宜サンプリングし、平均粒子径を確認しながら粉砕作業を継続し、所望の平均粒子径とした。後述するマスターバッチ用マトリックスポリマー８０重量部、および粉砕後のリン酸エステル系核剤２０重量部をヘンシェルミキサーで１分間撹拌して混合した。ナカタニ機械株式会社製ＮＶＣφ５０ｍｍ単軸押出機を用いてシリンダ設定温度２３０℃で当該混合物を溶融混練し、押出し、ストランドを水中で冷却した後、ペレタイザーでカットし、ペレット性状の核剤マスターバッチＢ－１を製造した。
［核剤マスターバッチＢ－１およびＢ－２］
成分（Ｂ）のリン酸エステル系核剤として、リン酸－２，２－メチレンビス（４，６－ジ－ｔｅｒｔ－ブチルフェニル）ナトリウム塩（ＣＡＳ Ｎｏ．８５２０９－９１－２）を準備し、乳鉢を用いて粉砕した。粉砕途中で適宜サンプリングし、平均粒子径を確認しながら粉砕作業を継続し、所望の平均粒子径とした。後述するマスターバッチ用マトリックスポリマー８０重量部、および粉砕後のリン酸エステル系核剤２０重量部をヘンシェルミキサーで１分間撹拌して混合した。ナカタニ機械株式会社製ＮＶＣφ５０ｍｍ単軸押出機を用いてシリンダ設定温度２３０℃で当該混合物を溶融混練し、押出し、ストランドを水中で冷却した後、ペレタイザーでカットし、ペレット性状の核剤マスターバッチＢ－１を製造した。
同様に、後述するマスターバッチ用マトリックスポリマー７０重量部、および粉砕後のリン酸エステル系核剤２０重量部、タルク（ネオライト興産株式会社製ネオタルクＵＮＩ０５、レーザ回折法で測定した平均粒子径５μｍ）１０重量部をヘンシェルミキサーで１分間撹拌して混合した。ナカタニ機械株式会社製ＮＶＣφ５０ｍｍ単軸押出機を用いてシリンダ設定温度２３０℃で当該混合物を溶融混練し、押出し、ストランドを水中で冷却した後、ペレタイザーでカットし、ペレット性状の核剤マスターバッチＢ－２を製造した。
［核剤マスターバッチＣ－１およびＣ－２］
成分（Ｂ）のリン酸エステル系核剤の代わりに成分（Ｃ）として、市販のノニトール系核剤（ミリケン社製Ｍｉｌｌａｄ ＮＸ８０００Ｊ）を粉砕せずにそのまま用いた以外は、前記核剤マスターバッチＢ－１の製造と同じ方法でペレット性状の核剤マスターバッチＣ－１を製造した。同様に、市販のソルビトール系核剤（ミリケン社製Ｍｉｌｌａｄ ３９８８）を用いてペレット性状の核剤マスターバッチＣ－２を製造した。
成分（Ｂ）のリン酸エステル系核剤の代わりに成分（Ｃ）として、市販のノニトール系核剤（ミリケン社製Ｍｉｌｌａｄ ＮＸ８０００Ｊ）を粉砕せずにそのまま用いた以外は、前記核剤マスターバッチＢ－１の製造と同じ方法でペレット性状の核剤マスターバッチＣ－１を製造した。同様に、市販のソルビトール系核剤（ミリケン社製Ｍｉｌｌａｄ ３９８８）を用いてペレット性状の核剤マスターバッチＣ－２を製造した。
［マスターバッチ用マトリックスポリマー］
プロピレン単独重合体４の重合反応器において、水素濃度が０．２３モル％となるように分子量調整剤としての水素を供給し、重合温度を８０℃とし、重合圧力を調整することによって得られたプロピレン単独重合体を用いた。この重合体のＭＦＲ（温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇ）は７．０ｇ／１０分、多分散指数（ＰＩ）は４．０であった。
プロピレン単独重合体４の重合反応器において、水素濃度が０．２３モル％となるように分子量調整剤としての水素を供給し、重合温度を８０℃とし、重合圧力を調整することによって得られたプロピレン単独重合体を用いた。この重合体のＭＦＲ（温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇ）は７．０ｇ／１０分、多分散指数（ＰＩ）は４．０であった。
［実施例１］
１００重量部のプロピレン単独重合体１に対して、酸化防止剤としてＢＡＳＦ社製Ｂ２２５を０．２重量％、中和剤として淡南化学工業株式会社製カルシウムステアレートを０．０５重量％、マスターバッチＢ－１を成分（Ｂ）の量が表１に示す量となるように、マスターバッチＣ－１を成分（Ｃ）の量が表１に示す量となるように配合し、ヘンシェルミキサーで１分間撹拌混合した。次いで、混合物をスクリュー直径５０ｍｍの単軸押出機（ナカタニ機械株式会社製ＮＶＣ）を用いてシリンダ設定温度２３０℃で押出し、ストランドを水中で冷却した後、ペレタイザーでカットし、ポリプロピレン組成物を得た。
１００重量部のプロピレン単独重合体１に対して、酸化防止剤としてＢＡＳＦ社製Ｂ２２５を０．２重量％、中和剤として淡南化学工業株式会社製カルシウムステアレートを０．０５重量％、マスターバッチＢ－１を成分（Ｂ）の量が表１に示す量となるように、マスターバッチＣ－１を成分（Ｃ）の量が表１に示す量となるように配合し、ヘンシェルミキサーで１分間撹拌混合した。次いで、混合物をスクリュー直径５０ｍｍの単軸押出機（ナカタニ機械株式会社製ＮＶＣ）を用いてシリンダ設定温度２３０℃で押出し、ストランドを水中で冷却した後、ペレタイザーでカットし、ポリプロピレン組成物を得た。
射出成形にて試験片をＪＩＳ Ｋ６７５８記載の方法に従って作製し、後述するγ晶ピーク比および荷重たわみ温度（ＨＤＴ）を測定するために使用した。
４０ｍｍφ単軸押出機（田辺プラスチックス機械株式会社製）に３７５ｍｍ幅Ｔダイを備えたシート成形機を用い、シリンダ設定温度２３０℃、ダイ設定温度２３０℃、スクリュー回転数３０ｒｐｍ、吐出量７ｋｇ／ｈの条件下で前記ポリプロピレン組成物を押出し、８０℃のロール（ニップ圧力０．１ＭＰａ）で処理を行い、厚さ０．４０ｍｍのシートを製造した。
得られたシートを２５０ｍｍ角に切り取り、株式会社脇坂エンジニアリング製小型真空圧空成形機（形式ＦＶＳ－５００型）を用いて、ヒーター設定温度３６０℃（上下ともに）、加熱時間３６秒、圧空圧力０．６ＭＰａの条件下でトレイ状の容器に二次加工成形した。二次加工成形体としての容器の形状は長さ１３０ｍｍ、幅１００ｍｍ、深さ２５．４ｍｍであり、平坦部（底部）の長さは９０ｍｍ、幅は６０ｍｍ、厚さは０．３０ｍｍであった。この際、容器の長さ方向がシートのＭＤとなるように成形した。シートおよび容器について後述のとおり評価した。後述する容器の透明性やスティフネスの測定には、厚さ０．３０ｍｍの平坦部（底部）から採取した試験片を用いた。
［実施例２、３］
プロピレン単独重合体１の代わりにプロピレン単独重合体２および３をそれぞれ用いた以外は、実施例１と同じ方法で、射出成形体、シートおよび容器を製造し、評価した。
プロピレン単独重合体１の代わりにプロピレン単独重合体２および３をそれぞれ用いた以外は、実施例１と同じ方法で、射出成形体、シートおよび容器を製造し、評価した。
［実施例４］
プロピレン単独重合体１の代わりにプロピレン共重合体１を用いた以外は、実施例１と同じ方法で、射出成形体、シートおよび容器を製造し、評価した。
プロピレン単独重合体１の代わりにプロピレン共重合体１を用いた以外は、実施例１と同じ方法で、射出成形体、シートおよび容器を製造し、評価した。
［実施例５、６］
成分（Ｂ）の平均粒子径を表１に示すように変更した以外は、実施例２と同じ方法で、射出成形体、シートおよび容器を製造し、評価した。
成分（Ｂ）の平均粒子径を表１に示すように変更した以外は、実施例２と同じ方法で、射出成形体、シートおよび容器を製造し、評価した。
［実施例７、８］
成分（Ｂ）の含有量を表１に示すように変更した以外は、実施例２と同じ方法で、射出成形体、シートおよび容器を製造し、評価した。
成分（Ｂ）の含有量を表１に示すように変更した以外は、実施例２と同じ方法で、射出成形体、シートおよび容器を製造し、評価した。
［実施例９］
核剤マスターバッチＣ－１（ノニトール系核剤）の代わりに核剤マスターバッチＣ－２（ソルビトール系核剤）を用いた以外は、実施例２と同じ方法で、射出成形体、シートおよび容器を製造し、評価した。
核剤マスターバッチＣ－１（ノニトール系核剤）の代わりに核剤マスターバッチＣ－２（ソルビトール系核剤）を用いた以外は、実施例２と同じ方法で、射出成形体、シートおよび容器を製造し、評価した。
［実施例１０］
成分（Ｃ）（核剤マスターバッチＣ－１）を用いなかった以外は、実施例２と同じ方法で、射出成形体、シートおよび容器を製造し、評価した。
成分（Ｃ）（核剤マスターバッチＣ－１）を用いなかった以外は、実施例２と同じ方法で、射出成形体、シートおよび容器を製造し、評価した。
［実施例１１］
核剤マスターバッチＢ－１の代わりに核剤マスターバッチＢ－２を用いた以外は、実施例２と同じ方法でシート、射出成形体、および容器を製造し、評価した。
核剤マスターバッチＢ－１の代わりに核剤マスターバッチＢ－２を用いた以外は、実施例２と同じ方法でシート、射出成形体、および容器を製造し、評価した。
［比較例１］
プロピレン単独重合体１の代わりにプロピレン単独重合体４を用いた以外は、実施例１と同じ方法で、射出成形体、シートおよび容器を製造し、評価した。
プロピレン単独重合体１の代わりにプロピレン単独重合体４を用いた以外は、実施例１と同じ方法で、射出成形体、シートおよび容器を製造し、評価した。
［比較例２］
成分（Ｂ）（核剤マスターバッチＢ－１）および成分（Ｃ）（核剤マスターバッチＣ－１）を用いなかった以外は、実施例２と同じ方法で、射出成形体、シートおよび容器を製造し、評価した。
成分（Ｂ）（核剤マスターバッチＢ－１）および成分（Ｃ）（核剤マスターバッチＣ－１）を用いなかった以外は、実施例２と同じ方法で、射出成形体、シートおよび容器を製造し、評価した。
［比較例３］
成分（Ｂ）（核剤マスターバッチＢ－１）を用いなかった以外は、実施例２と同じ方法で、射出成形体、シートおよび容器を製造し、評価した。
成分（Ｂ）（核剤マスターバッチＢ－１）を用いなかった以外は、実施例２と同じ方法で、射出成形体、シートおよび容器を製造し、評価した。
［比較例４］
成分（Ｂ）の量を表１に示すように変更した以外は実施例２と同じ方法で、射出成形体、シートおよび容器を製造し、評価した。
成分（Ｂ）の量を表１に示すように変更した以外は実施例２と同じ方法で、射出成形体、シートおよび容器を製造し、評価した。
［比較例５］
成分（Ｂ）の平均粒子径を表１に示すように変更した以外は、実施例１０と同じ方法で、射出成形体、シートおよび容器を製造し、評価した。
成分（Ｂ）の平均粒子径を表１に示すように変更した以外は、実施例１０と同じ方法で、射出成形体、シートおよび容器を製造し、評価した。
本発明の成形体は高い耐熱性を有する。本発明のシートおよび容器は良好な外観であり、かつ高い透明性と高い剛性を有することが明らかである。また、本発明のシートの二次加工成形体である容器も、良好な外観であり、かつ高い透明性と高い剛性を有することが明らかである。
評価は以下のとおりに行った。
評価は以下のとおりに行った。
［成分（Ｂ）の平均粒子径］
成分（Ｂ）については、粒子同士が重ならないように１０ｍｇの試料を面積１００ｃｍ２の清浄な無色透明ガラス板上に空気中で薄く散布し、さらに同じ清浄な無色透明ガラス板で挟み、スキャナー（セイコーエプソン株式会社製 ＧＴ－Ｘ８０００）を用いて観察し像を取得した。像は画像解析ソフト（旭化成エンジニアリング株式会社製 Ａ像くん）を用いて取り込み、円形近似により各粒子の直径を測定し、その平均値を算出して成分（Ｂ）の平均粒子径とした。成分（Ｂ）が凝集している場合は、凝集体の直径と単独粒子の直径を合わせて平均し、平均直径を算出した。
成分（Ｂ）については、粒子同士が重ならないように１０ｍｇの試料を面積１００ｃｍ２の清浄な無色透明ガラス板上に空気中で薄く散布し、さらに同じ清浄な無色透明ガラス板で挟み、スキャナー（セイコーエプソン株式会社製 ＧＴ－Ｘ８０００）を用いて観察し像を取得した。像は画像解析ソフト（旭化成エンジニアリング株式会社製 Ａ像くん）を用いて取り込み、円形近似により各粒子の直径を測定し、その平均値を算出して成分（Ｂ）の平均粒子径とした。成分（Ｂ）が凝集している場合は、凝集体の直径と単独粒子の直径を合わせて平均し、平均直径を算出した。
［ＭＦＲ］
プロピレン単独重合体またはプロピレン共重合体について、試料５ｇに対し本州化学工業株式会社製Ｈ－ＢＨＴを０．０５ｇ添加し、ドライブランドにより均一化した後、ＪＩＳ Ｋ６９２１－２に従い、温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇの条件で測定した。
プロピレン単独重合体またはプロピレン共重合体について、試料５ｇに対し本州化学工業株式会社製Ｈ－ＢＨＴを０．０５ｇ添加し、ドライブランドにより均一化した後、ＪＩＳ Ｋ６９２１－２に従い、温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇの条件で測定した。
［多分散指数（ＰＩ）］
プロピレン単独重合体またはプロピレン共重合体について、本州化学工業株式会社製Ｈ－ＢＨＴを１重量部添加し、ドライブランドにより均一化した後、１９０℃の温度において、ＰａａｒＰｈｙｓｉｃａ社製ＵＤＳ２００を用い、０．１ｒａｄ／秒から１００ｒａｄ／秒に増加する振動数で運転することによって測定した。多分散指数（ＰＩ）の値は、等式を用いてクロスオーバー弾性率から誘導した。
ＰＩ＝１０５／Ｇｃ
式中、Ｇｃは、Ｇ’＝Ｇ”（ここで、Ｇ’は貯蔵弾性率であり、Ｇ”は損失弾性率である）における値（Ｐａとして表す）として定義されるクロスオーバー弾性率である。
プロピレン単独重合体またはプロピレン共重合体について、本州化学工業株式会社製Ｈ－ＢＨＴを１重量部添加し、ドライブランドにより均一化した後、１９０℃の温度において、ＰａａｒＰｈｙｓｉｃａ社製ＵＤＳ２００を用い、０．１ｒａｄ／秒から１００ｒａｄ／秒に増加する振動数で運転することによって測定した。多分散指数（ＰＩ）の値は、等式を用いてクロスオーバー弾性率から誘導した。
ＰＩ＝１０５／Ｇｃ
式中、Ｇｃは、Ｇ’＝Ｇ”（ここで、Ｇ’は貯蔵弾性率であり、Ｇ”は損失弾性率である）における値（Ｐａとして表す）として定義されるクロスオーバー弾性率である。
［エチレン由来単位の含有量］
１，２，４－トリクロロベンゼン／重水素化ベンゼンの混合溶媒に溶解したプロピレン単独重合体またはプロピレン共重合体の試料について、Ｂｒｕｋｅｒ社製ＡＶＡＮＣＥIII ＨＤ４００（１３Ｃ共鳴周波数１００ＭＨｚ）を用い、測定温度１２０℃、フリップ角４５度、パルス間隔７秒、試料回転数２０Ｈｚ、積算回数５０００回の条件で１３Ｃ－ＮＭＲのスペクトルを得た。
上記で得られたスペクトルを用いて、Kakugo，Y.Naito，K.Mizunuma and T.Miyatake，Macromolecules，15，1150-1152（1982）の文献に記載された方法により、プロピレン共重合体のエチレン由来単位の含有量（重量％）を求めた。
１，２，４－トリクロロベンゼン／重水素化ベンゼンの混合溶媒に溶解したプロピレン単独重合体またはプロピレン共重合体の試料について、Ｂｒｕｋｅｒ社製ＡＶＡＮＣＥIII ＨＤ４００（１３Ｃ共鳴周波数１００ＭＨｚ）を用い、測定温度１２０℃、フリップ角４５度、パルス間隔７秒、試料回転数２０Ｈｚ、積算回数５０００回の条件で１３Ｃ－ＮＭＲのスペクトルを得た。
上記で得られたスペクトルを用いて、Kakugo，Y.Naito，K.Mizunuma and T.Miyatake，Macromolecules，15，1150-1152（1982）の文献に記載された方法により、プロピレン共重合体のエチレン由来単位の含有量（重量％）を求めた。
［γ晶ピーク比］
射出成形にてＪＩＳ Ｋ６７５８記載の方法に従って作製した試験片の表面からサンプルを切り出し、広角Ｘ線回折によりγ晶の含有量を評価した。γ晶のラメラはα晶よりも厚化し難く融点が低いため、γ晶が生成すると、耐熱性が低くなる。γ晶の含有量は、次式のγ晶ピーク比により評価した。
γ晶ピーク比＝Ｈγ／Ｈα
ここで、Ｈγはγ晶の１１７反射（２θ＝２０．１°）のピーク高さ、Ｈαはα晶の１３０反射（２θ＝１８．５°）のピーク高さである。
Ｘ線回折は以下の測定条件で実施し、得られた２次元パターンからバックグラウンドを除去した後、配向の影響を除くため方位角での円環積分を行い、回折強度の２θ（回折角）依存性を求めた。
Ｘ線回折装置；リガク社製ＭｉｃｒｏＭａｘとＲａｐｉｄ
波長；０．１５４ｎｍ（Ｃｕ Ｋα）
出力；４０ｋＶ , ３０ｍＡ
露光時間；３００秒
Ｘ線ビーム径；０．８μｍφ（ピンホールコリメーター）
検出器；Ｉｍａｇｉｎｇ Ｐｌａｔｅ
なお、上記のピーク高さには、γ晶とα晶の結晶由来の反射以外に両者に共通な非晶由来の散乱も含まれる。そのため、γ晶の反射が殆どない実施例２（図１）においても、γ晶ピーク比は０．５２の値を示す。
射出成形にてＪＩＳ Ｋ６７５８記載の方法に従って作製した試験片の表面からサンプルを切り出し、広角Ｘ線回折によりγ晶の含有量を評価した。γ晶のラメラはα晶よりも厚化し難く融点が低いため、γ晶が生成すると、耐熱性が低くなる。γ晶の含有量は、次式のγ晶ピーク比により評価した。
γ晶ピーク比＝Ｈγ／Ｈα
ここで、Ｈγはγ晶の１１７反射（２θ＝２０．１°）のピーク高さ、Ｈαはα晶の１３０反射（２θ＝１８．５°）のピーク高さである。
Ｘ線回折は以下の測定条件で実施し、得られた２次元パターンからバックグラウンドを除去した後、配向の影響を除くため方位角での円環積分を行い、回折強度の２θ（回折角）依存性を求めた。
Ｘ線回折装置；リガク社製ＭｉｃｒｏＭａｘとＲａｐｉｄ
波長；０．１５４ｎｍ（Ｃｕ Ｋα）
出力；４０ｋＶ , ３０ｍＡ
露光時間；３００秒
Ｘ線ビーム径；０．８μｍφ（ピンホールコリメーター）
検出器；Ｉｍａｇｉｎｇ Ｐｌａｔｅ
なお、上記のピーク高さには、γ晶とα晶の結晶由来の反射以外に両者に共通な非晶由来の散乱も含まれる。そのため、γ晶の反射が殆どない実施例２（図１）においても、γ晶ピーク比は０．５２の値を示す。
［ＨＤＴ：荷重たわみ温度］
上記のＪＩＳ Ｋ６７５８記載の方法に従って作製した試験片を用い、ＪＩＳ Ｋ７２０７に従って測定した。
上記のＪＩＳ Ｋ６７５８記載の方法に従って作製した試験片を用い、ＪＩＳ Ｋ７２０７に従って測定した。
［透明性：ヘーズ］
ＪＩＳ Ｋ７１３６に従い、ヘーズ測定装置（株式会社村上色彩技術研究所製ＨＭ－１５０型）により、シート、または容器のヘーズ測定を行い、透明性を評価した。容器に関しては、平坦部（底部）の中央部分を測定に用いた。シートまたは容器をそのまま測定して得た値を全ヘーズとした。
ＪＩＳ Ｋ７１３６に従い、ヘーズ測定装置（株式会社村上色彩技術研究所製ＨＭ－１５０型）により、シート、または容器のヘーズ測定を行い、透明性を評価した。容器に関しては、平坦部（底部）の中央部分を測定に用いた。シートまたは容器をそのまま測定して得た値を全ヘーズとした。
［剛性：スティフネス］
シートまたは容器を試験片として、ＪＩＳ Ｐ８１２５に従い、室温２３℃の下でテーバー社製スティフネステスター（ＴＢ－１５０）を用いてテーバーこわさ（スティフネス）を測定した。シートについては、引き取り方向（ＭＤ）またはその垂直方向（ＴＤ）を長手方向とする７ｃｍ×３．８ｃｍの形状で切り出した厚さ０．４０ｍｍの試験片をＮ＝４で測定し、ＭＤとＴＤの平均値を求めた。容器については、平坦部（底部）からシートのＭＤに相当する方向を長手方向とする７ｃｍ×３．８ｃｍの形状で切り出した厚さ０．３０ｍｍの試験片をＮ＝４で測定し、平均値を求めた。
シートまたは容器を試験片として、ＪＩＳ Ｐ８１２５に従い、室温２３℃の下でテーバー社製スティフネステスター（ＴＢ－１５０）を用いてテーバーこわさ（スティフネス）を測定した。シートについては、引き取り方向（ＭＤ）またはその垂直方向（ＴＤ）を長手方向とする７ｃｍ×３．８ｃｍの形状で切り出した厚さ０．４０ｍｍの試験片をＮ＝４で測定し、ＭＤとＴＤの平均値を求めた。容器については、平坦部（底部）からシートのＭＤに相当する方向を長手方向とする７ｃｍ×３．８ｃｍの形状で切り出した厚さ０．３０ｍｍの試験片をＮ＝４で測定し、平均値を求めた。
［外観］
シートまたは容器を目視することにより、フィッシュアイの有無を観察した。
シートまたは容器を目視することにより、フィッシュアイの有無を観察した。
Claims (5)
- 成分（Ａ）として、エチレン、Ｃ４～Ｃ１０－α－オレフィンおよびこれらの組合せからなる群より選択されるコモノマー由来単位を０～２重量％含有するプロピレン（共）重合体、
成分（Ｂ）として、画像解析法で測定した平均粒子径が１～１０μｍであるリン酸エステル系核剤を含み、
成分（Ａ）は、Ｍｇと、Ｔｉと、ハロゲンと、スクシネート系化合物から選択される電子供与体化合物とを必須成分として含有する固体触媒、および有機アルミニウム化合物を含む触媒を用いて対応するモノマーを重合して得られた重合体であり、
成分（Ａ）のＭＦＲ（温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇ）が０．３～１０ｇ／１０分であり、
成分（Ａ）の多分散指数（ＰＩ）が５～１０であり、
成分（Ａ）１００重量部に対して、０．０２～０．１５重量部の成分（Ｂ）を含む、
ポリプロピレン組成物。 - 成分（Ｃ）として、ノニトール系核剤またはソルビトール系核剤を、成分（Ａ）１００重量部に対して０．１～０．５重量部含む、請求項１に記載のポリプロピレン組成物。
- 請求項１または２に記載のポリプロピレン組成物から製造した成形体であって、広角Ｘ線回折によって求められるγ晶ピーク比が０．６０以下である、成形体。
- 請求項１または２に記載のポリプロピレン組成物から製造したシート。
- 請求項４に記載のシートを加工して得た二次加工成形体。
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