WO2021065940A1 - 積層構造体および半導体装置 - Google Patents

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孝仁 大島
達矢 鳥山
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株式会社Flosfia
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    • H01L23/433Auxiliary members in containers characterised by their shape, e.g. pistons
    • H01L23/4334Auxiliary members in encapsulations

Definitions

  • the present invention relates to a laminated structure useful for a semiconductor device.
  • the dislocation density of the crystal film is preferably 1.0 ⁇ 10 6 / cm 2 or less.
  • the "dislocation density” refers to the dislocation density obtained from the number of dislocations per unit area observed from a plane or cross-sectional TEM image.
  • the crystalline metal oxide is not particularly limited, and for example, one or more metals selected from aluminum, gallium, indium, iron, chromium, vanadium, titanium, rhodium, nickel, cobalt, iridium and the like can be used. Suitable examples include metal oxides containing.
  • the crystalline metal oxide preferably contains one or more elements selected from indium, aluminum and gallium, more preferably at least indium and / and gallium.
  • the "main component” means that the crystalline metal oxide is contained in an atomic ratio of preferably 50% or more, more preferably 70% or more, still more preferably 90% or more with respect to all the components of the crystal film. Means that it may be 100%.
  • the crystal film may be conductive or insulating, but in the present invention, it is preferably a semiconductor film, and the crystal film may contain a dopant or the like. Further, the crystal film preferably contains two or more lateral crystal growth layers.
  • the main surface of the crystal film is not particularly limited, but in the present invention, it is preferably r-plane, S-plane or m-plane, and more preferably r-plane or S-plane.
  • a metal source containing a metal is gasified to obtain a metal-containing raw material gas, and then the metal-containing raw material gas and an oxygen-containing raw material.
  • the reactive gas is supplied onto the substrate by using a substrate having concave or convex portions formed on the surface thereof. The film formation may be performed under the flow of the reactive gas.
  • the temperature is most preferably 400 ° C. to 700 ° C.
  • the metal-containing raw material gas is not particularly limited as long as it is a gas containing the metal of the metal source.
  • the metal-containing raw material gas include halides (fluoride, chloride, bromide, iodide, etc.) of the metal.
  • the reactive gas is a halogen gas (for example, fluorine gas, chlorine gas, bromine gas, iodine gas, etc.), hydrogen halide gas (for example, hydrofluoric acid gas, hydrochloric acid gas, hydrogen bromide gas, hydrogen bromide gas, etc.) (Hydrogen bromide gas, etc.), hydrogen gas, or a mixed gas of two or more of these, and the like, preferably containing hydrogen halide gas, and most preferably containing hydrogen chloride.
  • the metal-containing raw material gas, the oxygen-containing raw material gas, and the reactive gas may contain a carrier gas.
  • the carrier gas include an inert gas such as nitrogen and argon.
  • the dopant-containing raw material gas preferably has the dopant in the form of a compound (for example, a halide, an oxide, etc.), and more preferably in the form of a halide.
  • the partial pressure of the dopant-containing raw material gas is not particularly limited, but in the present invention, it is preferably 1 ⁇ 10 -7 times to 0.1 times the partial pressure of the metal-containing raw material gas, and is 2.5 ⁇ . More preferably, it is 10-6 times to 7.5 ⁇ 10-2 times. In the present invention, it is preferable to supply the dopant-containing raw material gas together with the reactive gas onto the substrate.
  • the means for forming the convex portion may be a known means, for example, a known patterning processing means such as photolithography, electron beam lithography, laser patterning, and subsequent etching (for example, dry etching or wet etching). Can be mentioned.
  • the convex portion is preferably striped or dot-shaped, and more preferably dot-shaped.
  • the dot shape or the stripe shape may be the shape of the opening of the convex portion.
  • the crystal substrate is a PSS (Patterned Sapphire Substrate) substrate.
  • the pattern shape of the PSS substrate is not particularly limited and may be a known pattern shape.
  • FIG. 19 shows an example in which a buffer layer is provided.
  • a buffer layer 3a is formed on the crystal substrate 1, and a convex portion 2a is formed on the buffer layer 3a. Then, the epitaxial layer 3 is formed on the convex portion 2a.
  • a crystal film having a corundum structure ⁇ -gallia structure
  • ⁇ -gallia structure ⁇ -gallia structure
  • ⁇ -gallia structure high-quality corundum structure
  • the method for forming the preferred first lateral crystal growth layer described above or the buffer layer on the buffer layer After forming the buffer layer on a part or all of the surface on the substrate as described above, the method for forming the preferred first lateral crystal growth layer described above or the buffer layer on the buffer layer.
  • defects such as tilt in the first lateral crystal growth layer can be further reduced, and the film quality can be made more excellent. Can be done.
  • the support is not particularly limited as long as it can support the crystal film and has a thermal conductivity of 100 W / m ⁇ K or more at room temperature, and may be a known support.
  • the shape of the support is not particularly limited and may have various shapes, but in the present invention, the support is preferably a substrate.
  • the substrate may have one or more films, other layers, or the like on the surface.
  • the support preferably contains silicon, and more preferably a SiC substrate or a Si substrate. By using such a preferable support, a laminated structure having more excellent semiconductor characteristics can be obtained.
  • the re-growth layer 12 is formed on the crystal growth layer 8 by crystal growth again according to a conventional method such as HVPE or mist CVD method, and FIG. 5 (g) shows.
  • a conventional method such as HVPE or mist CVD method
  • FIG. 5 (g) shows.
  • the laminated structure (f) or (g) thus obtained has a crystal film having a large area and a good film thickness distribution and a film thickness of 30 ⁇ m or less, and is excellent in heat dissipation.
  • FIG. 6C shows a laminated structure in which the crystal growth layer 8 is formed on the sapphire substrate 1 having the ELO mask 5 on the surface.
  • a second mask 15 is formed on the first lateral crystal growth layer 8 to obtain the laminated structure of FIG. 6 (b').
  • a second lateral crystal growth layer is formed on the laminated structure (b') to obtain the laminated structure of FIG. 7 (c').
  • the support substrate 11 is attached on the second lateral crystal growth layer to obtain the laminated structure of FIG. 8 (d').
  • the sapphire substrate 1 is peeled off according to a conventional method such as mechanical peeling means to obtain the laminated structure of FIG. 9 (e').
  • the ELO mask 5, the first lateral crystal growth layer 8, and the second mask 15 are removed according to a conventional method such as CMP, and FIG. 10 (f). ') Obtain a laminated structure.
  • the laminated structure (f') thus obtained has a large area and a good film thickness distribution of 30 ⁇ m or less, has a crystal film with a further reduced dislocation density, and has excellent heat dissipation. ing.
  • 31 is a double-sided cooling type power card 201, and includes a refrigerant tube 202, a spacer 203, an insulating plate (insulating spacer) 208, a sealing resin portion 209, a semiconductor chip 301a, and a metal heat transfer plate (protruding terminal). Section) 302b, a heat sink and an electrode 303, a metal heat transfer plate (protruding terminal section) 303b, a solder layer 304, a control electrode terminal 305, and a bonding wire 308.
  • the cross section in the thickness direction of the refrigerant tube 202 has a large number of flow paths 222 partitioned by a large number of partition walls 221 extending in the flow path direction at predetermined intervals from each other. According to such a suitable power card, higher heat dissipation can be realized and higher reliability can be satisfied.
  • the resin sealing portion 209 is made of, for example, an epoxy resin, and is molded by covering the side surfaces of the metal heat transfer plates 302b and 303b, and the semiconductor chip 301a is molded by the resin sealing portion 209. However, the outer main surface, that is, the contact heat receiving surface of the metal heat transfer plates 302b and 303b is completely exposed.
  • the metal heat transfer plates (protruding terminal portions) 302b and 303b project to the right in FIG. 31 from the resin sealing portion 209, and the control electrode terminal 305, which is a so-called lead frame terminal, is, for example, a semiconductor chip 301a on which an IGBT is formed.
  • the gate (control) electrode surface and the control electrode terminal 305 are connected.
  • the insulating plate 208 which is an insulating spacer, is made of, for example, an aluminum nitride film, but may be another insulating film.
  • the insulating plate 208 completely covers and adheres to the metal heat transfer plates 302b and 303b, but the insulating plate 208 and the metal heat transfer plates 302b and 303b may simply come into contact with each other or have good heat such as silicon grease. Heat transfer materials may be applied or they may be joined in various ways. Further, the insulating layer may be formed by ceramic spraying or the like, the insulating plate 208 may be bonded on the metal heat transfer plate, or may be bonded or formed on the refrigerant tube.
  • the surface of the soft spacer 203 is easily deformed to adapt to the minute irregularities and warpage of the insulating plate 208 and the minute irregularities and warpage of the refrigerant tube 202 to reduce the thermal resistance.
  • a known good thermal conductive grease or the like may be applied to the surface of the spacer 203 or the like, or the spacer 203 may be omitted.
  • the crystal growth layer 8 is formed on the sapphire substrate 1 having the ELO mask 5 on the surface.
  • a SiC substrate is attached as a support substrate 10 on the crystal growth layer 8 to obtain the laminated structure of FIG. 2 (d).
  • the sapphire substrate 1 is peeled off by using a mechanical peeling means to obtain the laminated structure of FIG. 3 (e).
  • the ELO mask 5 is removed using CMP to obtain the laminated structure of FIG. 4 (f).

Abstract

半導体装置等に有用な大面積でかつ膜厚分布が良好な膜厚30μm以下の結晶膜を有し、放熱性に優れている積層構造体を提供する。支持体上に直接または他の層を介して結晶性金属酸化物を主成分として含む結晶膜が積層されている積層構造体であって、前記支持体が、室温において100W/m・K以上の熱伝導率を有しており、前記結晶膜が、コランダム構造を有しており、さらに、前記結晶膜の膜厚が1μm~30μmであり、前記結晶膜の面積が、15cm2以上であり、前記面積における前記膜厚の分布が、±10%以下の範囲内である積層構造体。

Description

積層構造体および半導体装置
 本発明は、半導体装置に有用な積層構造体に関する。
 高耐圧、低損失および高耐熱を実現できる次世代のスイッチング素子として、バンドギャップの大きな酸化ガリウム(Ga)を用いた半導体装置が注目されており、インバータなどの電力用半導体装置への適用が期待されている。また、広いバンドギャップからLEDやセンサー等の受発光装置としての幅広い応用も期待されている。特に、酸化ガリウムの中でもコランダム構造を有するα―Ga等は、非特許文献1によると、インジウムやアルミニウムをそれぞれ、あるいは組み合わせて混晶とすることによりバンドギャップ制御することが可能であり、InAlGaO系半導体として極めて魅力的な材料系統を構成している。ここでInAlGaO系半導体とはInAlGa(0≦X≦2、0≦Y≦2、0≦Z≦2、X+Y+Z=1.5~2.5)を示し(特許文献9等)、酸化ガリウムを内包する同一材料系統として俯瞰することができる。
 しかしながら、酸化ガリウムは、最安定相がβガリア構造であるので、特殊な成膜法を用いなければ、準安定相であるコランダム構造の結晶膜を成膜することが困難であり、例えば、ヘテロエピタキシャル成長等に結晶成長条件が制約されることも多く、そのため、転位密度が高くなる傾向がある。また、コランダム構造の結晶膜に限らず、成膜レートや結晶品質の向上、クラックや異常成長の抑制、ツイン抑制、反りによる基板の割れ等においてもまだまだ課題が数多く存在している。このような状況下、現在、コランダム構造を有する結晶性半導体の成膜について、いくつか検討がなされている。
 特許文献1には、ガリウム又はインジウムの臭化物又はヨウ化物を用いて、ミストCVD法により、酸化物結晶薄膜を製造する方法が記載されている。特許文献2~4には、コランダム型結晶構造を有する下地基板上に、コランダム型結晶構造を有する半導体層と、コランダム型結晶構造を有する絶縁膜とが積層された多層構造体が記載されている。また、特許文献5~7のように、ELO基板やボイド形成を用いて、ミストCVDによる成膜も検討されている。
 特許文献8には、少なくとも、ガリウム原料と酸素原料とを用いて、ハライド気相成長法(HVPE法)により、コランダム構造を有する酸化ガリウムを成膜することが記載されている。また、特許文献10および11には、PSS基板を用いて、ELO結晶成長を行い、表面積は9μm以上であり、転移密度が5×10cm-2の結晶膜を得ることが記載されている。しかしながら、酸化ガリウムは放熱性に課題があり、放熱性の課題を解消するには、例えば酸化ガリウムの膜厚を30μm以下に薄くする必要があるが、研磨工程が煩雑となり、コストが高くなるという問題があり、また、そもそも、研磨により薄くした場合には、膜厚分布を維持したまま大面積の酸化ガリウム膜を得ることが困難という問題を抱えていた。また、縦型デバイスとした場合の直列抵抗においても、十分に満足できるものではなかった。そのため、パワーデバイスとして酸化ガリウムの性能を存分に発揮するには、さらに大面積の膜厚分布のよい膜厚30μm以下の酸化ガリウム膜を得ることが望ましく、このような結晶膜が待ち望まれていた。
 なお、特許文献1~11はいずれも本出願人らによる特許または特許出願に関する公報であり、現在も検討が進められている。
特許第5397794号 特許第5343224号 特許第5397795号 特開2014-72533号公報 特開2016-100592号公報 特開2016-98166号公報 特開2016-100593号公報 特開2016-155714号公報 国際公開第2014/050793号公報 米国公開第2019/0057865号公報 特開2019-034883号公報
金子健太郎、「コランダム構造酸化ガリウム系混晶薄膜の成長と物性」、京都大学博士論文、平成25年3月
 本発明は、半導体装置等に有用な大面積でかつ膜厚分布が良好な膜厚30μm以下の結晶膜を有する放熱性に優れた積層構造体を提供することを目的とする。
 本発明者らは、上記目的を達成すべく鋭意検討した結果、特定の条件下でELOを実施して特定の条件下で支持体を貼りつけて結晶成長用基板を剥離すると、前記支持体上に直接または他の層を介して結晶性金属酸化物を主成分として含む結晶膜が積層されている積層構造体であって、前記支持体が、室温において100W/m・K以上の熱伝導率を有しており、前記結晶膜が、コランダム構造を有しており、さらに、前記結晶膜の膜厚が1μm~30μmであり、前記結晶膜の面積が、15cm以上であり、前記面積における前記膜厚の分布が、±10%以下の範囲内である積層構造体が容易に得られることを知見し、このような結晶膜を有する積層構造体が上記した従来の問題を一挙に解決し得ることを見出した。
 また、本発明者らは、上記知見を得た後、さらに検討を重ねて本発明を完成させるに至った。
 すなわち、本発明は、以下の発明に関する。
[1] 支持体上に直接または他の層を介して結晶性金属酸化物を主成分として含む結晶膜が積層されている積層構造体であって、前記支持体が、室温において100W/m・K以上の熱伝導率を有しており、前記結晶膜が、コランダム構造を有しており、さらに、前記結晶膜の膜厚が1μm~30μmであり、前記結晶膜の面積が、15cm以上であり、前記面積における前記膜厚の分布が、±10%以下の範囲内であることを特徴とする積層構造体。
[2] 支持体上に直接または他の層を介して結晶性金属酸化物を主成分として含む結晶膜が積層されている積層構造体であって、前記支持体が、室温において100W/m・K以上の熱伝導率を有しており、前記結晶膜が、βガリア構造を有しており、前記結晶膜の主面が(001)面または(100)面であり、さらに、前記結晶膜の膜厚が1μm~30μmであり、前記結晶膜の面積が、15cm以上であり、前記面積における前記膜厚の分布が、±10%以下の範囲内であることを特徴とする積層構造体。
[3] 前記結晶性金属酸化物が少なくともガリウムを含む、前記[1]または[2]に記載の積層構造体。
[4] 前記結晶膜が、半導体膜である前記[1]~[3]のいずれかに記載の積層構造体。
[5] 前記結晶膜の主面が、r面またはS面である前記[1]記載の積層構造体。
[6] 前記面積における前記膜厚の分布が、±5%以下の範囲内である前記[1]~[5]のいずれかに記載の積層構造体。
[7] 前記結晶膜の転位密度が、1.0×10/cm以下である前記[1]~[6]のいずれかに記載の積層構造体。
[8] 前記結晶膜の転位密度が、1.0×10/cm以下である前記[2]記載の積層構造体。
[9] 前記結晶膜の面積が、100cm以上である前記[1]~[8]のいずれかに記載の積層構造体。
[10] 前記支持体が、ケイ素を含む前記[1]~[9]のいずれかに記載の積層構造体。
[11] 前記支持体が、SiC基板またはSi基板である前記[1]~[10]のいずれかに記載の積層構造体。
[12] 前記支持体が、4インチ基板、6インチ基板、8インチ基板または12インチ基板である前記[1]~[11]のいずれかに記載の積層構造体。
[13] 電極および半導体層を少なくとも含む半導体装置であって、前記[1]~[12]のいずれかに記載の積層構造体を含むことを特徴とする半導体装置。
[14] 前記積層構造体の結晶膜が半導体膜であり、前記半導体層として前記半導体膜が用いられている前記[13]記載の半導体装置。
[15] パワーデバイスである前記[13]または[14]に記載の半導体装置。
[16] 半導体装置を備える半導体システムであって、前記半導体装置が、前記[13]~[15]のいずれかに記載の半導体装置であることを特徴とする半導体システム。
[17] 横方向結晶成長を含む結晶成長により、結晶成長用基板上に結晶成長層を形成したのち、室温における熱伝導率が100W/m・K以上の支持体を前記結晶成長層上に貼り付け、ついで、前記結晶成長用基板を剥離することを特徴とする積層構造体の製造方法。
[18] 前記支持体が、ケイ素を含む前記[17]記載の製造方法。
[19] 前記支持体が、SiC基板またはSi基板である前記[17]または[18]に記載の製造方法。
[20] 前記支持体の面積が、15cm以上である前記[17]~[19]のいずれかに記載の製造方法。
[21] 前記支持体の面積が、100cm以上である前記[17]~[20]のいずれかに記載の製造方法。
[22] 前記結晶成長層が、ガリウムを含む前記[17]~[21]のいずれかに記載の製造方法。
[23] 前記結晶成長層が、結晶性酸化物を主成分として含む前記[17]~[22]のいずれかに記載の製造方法。
[24] 前記結晶性酸化物が、Gaを含む前記[23]記載の製造方法。
[25] 前記結晶成長用基板が、コランダム構造を有し、前記結晶成長用基板の結晶成長面がr面またはS面である前記[17]~[24]のいずれかに記載の製造方法。
[26] 前記結晶成長用基板が、βガリア構造を有し、前記結晶成長用基板の結晶成長面が(100)面または(001)面である前記[17]~[24]のいずれかに記載の製造方法。
[27] 前記の結晶成長を、HVPE法またはミストCVD法により行う、前記[17]~[26]のいずれかに記載の製造方法。
[28] 前記の横方向結晶成長を、ELOマスクを用いて行う前記[17]~[27]のいずれかに記載の製造方法。
[29] 前記ELOマスクがストライプ状またはドット状のパターンを有している前記[28]記載の製造方法。
 本発明の積層構造体は、大面積でかつ膜厚分布が良好な膜厚30μm以下の結晶膜を有し、放熱性に優れており、半導体装置等に有用である。
本発明の積層構造体の好適な製造工程の一部を説明する模式図である。 本発明の積層構造体の好適な製造工程の一部を説明する模式図である。 本発明の積層構造体の好適な製造工程の一部を説明する模式図である。 本発明の積層構造体の好適な製造工程の一部を説明する模式図である。 本発明の積層構造体の好適な製造工程の一部を説明する模式図である。 本発明の積層構造体の好適な製造工程の一部を説明する模式図である。 本発明の積層構造体の好適な製造工程の一部を説明する模式図である。 本発明の積層構造体の好適な製造工程の一部を説明する模式図である。 本発明の積層構造体の好適な製造工程の一部を説明する模式図である。 本発明の積層構造体の好適な製造工程の一部を説明する模式図である。 本発明において好適に用いられるハライド気相成長(HVPE)装置を説明する図である。 本発明において好適に用いられる基板の表面上に形成された凹凸部の一態様を示す模式図である。 本発明において好適に用いられる基板の表面上に形成された凹凸部の一態様を示す模式図である。 本発明において好適に用いられる基板の表面上に形成された凹凸部の一態様を示す模式図である。 本発明において好適に用いられる基板の表面上に形成された凹凸部の一態様を示す模式図である。 本発明において好適に用いられる基板の表面上に形成された凹凸部の一態様を示す模式図である。 本発明において好適に用いられる基板の表面上に形成された凹凸部の一態様を示す模式図である。 本発明において好適に用いられる基板の表面上に形成された凹凸部と結晶成長層との関係を断面的に示す模式図である。 本発明において好適に用いられる基板の表面上に形成された凹凸部とバッファ層と結晶成長層との関係を断面的に示す模式図である。 本発明において好適に用いられる基板の表面上に形成された凹凸部の一態様を示す模式図である。 本発明において好適に用いられる基板の表面上に形成された凹凸部の表面を模式的に示す図である。 本発明において好適に用いられる基板の表面上に形成された凹凸部の一態様を示す模式図である。 本発明において好適に用いられる基板の表面上に形成された凹凸部の表面を模式的に示す図である。 本発明において好適に用いられる基板の表面上に形成された凹凸部の一態様を示す模式図である。(a)は凹凸部の模式的斜視図であり、(b)は凹凸部の模式的表面図である。 本発明において好適に用いられる基板の表面上に形成された凹凸部の一態様を示す模式図である。(a)は凹凸部の模式的斜視図であり、(b)は凹凸部の模式的表面図である。 本発明において好適に用いられるミストCVD装置を説明する図である。 電源システムの好適な一例を模式的に示す図である。 システム装置の好適な一例を模式的に示す図である。 電源装置の電源回路図の好適な一例を模式的に示す図である。 リードフレーム、回路基板、または放熱基板と接合された半導体装置の好適な一例を模式的に示す図である。 パワーカードの好適な一例を模式的に示す図である。
 本発明の積層構造体は、支持体上に直接または他の層を介して結晶性金属酸化物を主成分として含む結晶膜が積層されている積層構造体であって、前記支持体が、室温において100W/m・K以上の熱伝導率を有しており、前記結晶膜が、コランダム構造を有しており、さらに、前記結晶膜の膜厚が1μm~30μmであり、前記結晶膜の面積が、15cm以上であり、前記面積における前記膜厚の分布が、±10%以下の範囲内であることを特長とする。なお、「熱伝導率」は、室温における熱伝導率(W/m・K)をいう。また、「膜厚の分布」とは、前記結晶膜の平均膜厚に対する最大膜厚と最小膜厚の差をいい、便宜的に、空間周波数を用いて常法に従い算出することもできるし、また、膜表面の任意の5以上の箇所の膜厚を用いて算出することもできる。本発明の実施態様の一つとして、前記膜厚の分布が、±5%以下であるのが、半導体特性をより優れたものとすることができるので、好ましい。前記結晶膜の面積は、15cm以上であれば特に限定されないが、本発明の実施態様の一つとして、100cm以上であるのが、より工業的有利に半導体装置等に用いることができるので、好ましい。また、本発明においては、前記結晶膜の転位密度が、1.0×10/cm以下であるのが好ましい。ここで、「転位密度」とは、平面または断面TEM像より観察される単位面積あたりの転位の数から求められる転位密度をいう。前記結晶性金属酸化物としては、特に限定されないが、例えば、アルミニウム、ガリウム、インジウム、鉄、クロム、バナジウム、チタン、ロジウム、ニッケル、コバルトおよびイリジウム等から選ばれる1種または2種以上の金属を含む金属酸化物などが好適な例として挙げられる。本発明においては、前記結晶性金属酸化物が、インジウム、アルミニウムおよびガリウムから選ばれる1種または2種以上の元素を含有するのが好ましく、少なくともインジウムまたは/およびガリウムを含んでいるのがより好ましく、少なくともガリウムを含んでいるのが最も好ましい。「主成分」とは、前記結晶性金属酸化物が、原子比で、前記結晶膜の全成分に対し、好ましくは50%以上、より好ましくは70%以上、更に好ましくは90%以上含まれることを意味し、100%であってもよいことを意味する。前記結晶膜は、導電性であっても絶縁性であってもよいが、本発明においては、半導体膜であるのが好ましく、前記結晶膜がドーパント等を含んでいてもよい。また、前記結晶膜は、二層以上の横方向結晶成長層を含むのが好ましい。前記結晶膜の主面は、特に限定されないが、本発明においては、r面、S面またはm面であるのが好ましく、r面またはS面であるのがより好ましい。
 また、本発明の積層構造体は、支持体上に直接または他の層を介して結晶性金属酸化物を主成分として含む結晶膜が積層されている積層構造体であって、前記支持体が、100W/m・K以上の熱伝導率を有しており、前記結晶膜が、βガリア構造を有しており、前記結晶膜の主面が(001)面または(100)面であり、さらに、前記結晶膜の膜厚が1μm~30μmであり、前記結晶膜の面積が、15cm以上であり、前記面積における前記膜厚の分布が、±10%以下の範囲内であることを特長とする。なお、「熱伝導率」は、室温における熱伝導率(W/m・K)をいう。また、「膜厚の分布」とは、前記結晶膜の平均膜厚に対する最大膜厚と最小膜厚の差をいい、便宜的に、空間周波数を用いて常法に従い算出することもできるし、また、膜表面の任意の5以上の箇所の膜厚を用いて算出することもできる。本発明の実施態様の一つとして、前記膜厚の分布が、±5%以下であるのが、半導体特性をより優れたものとすることができるので、好ましい。前記結晶膜の面積は、15cm以上であれば特に限定されないが、本発明の実施態様の一つとして、100cm以上であるのが、より工業的有利に半導体装置等に用いることができるので、好ましい。また、本発明においては、特に、前記結晶膜がβガリア構造を有する場合、前記結晶膜の転位密度が、1.0×10/cm以下であるのが好ましい。ここで、「転位密度」とは、平面または断面TEM像より観察される単位面積あたりの転位の数から求められる転位密度をいう。本発明においては、前記結晶性金属酸化物が、少なくともガリウムを含んでいるのが好ましい。「主成分」とは、前記結晶性金属酸化物が、原子比で、前記結晶膜の全成分に対し、好ましくは50%以上、より好ましくは70%以上、更に好ましくは90%以上含まれることを意味し、100%であってもよいことを意味する。前記結晶膜は、導電性であっても絶縁性であってもよいが、本発明においては、半導体膜であるのが好ましく、前記結晶膜がドーパント等を含んでいてもよい。また、前記結晶膜は、二層以上の横方向結晶成長層を含むのが好ましい。
 前記積層構造体は、例えば、横方向結晶成長を含む結晶成長により、結晶成長用基板(以下、単に「結晶基板」または「基板」ともいう。)上に結晶成長層(以下、結晶基板上において横方向結晶成長を含む結晶成長により得られる結晶成長層を単に「第1の横方向結晶成長層」ともいう。)を形成したのち、室温における熱伝導率が100W/m・K以上の支持体を前記結晶成長層上に貼り付け、ついで、前記結晶成長用基板を剥離することにより容易に得ることができる。このような積層構造体の製造方法もまた、本発明の実施態様の一つとして包含される。「横方向結晶成長」は、通常、結晶成長基板に対して結晶成長面の結晶成長軸となる方向(すなわち結晶成長方向)ではない方向に結晶成長させることをいうが、本発明においては、結晶成長方向に対して、0.1°~178°の角度となる方向に結晶成長させるのが好ましく、1°~175°の角度となる方向に結晶成長させるのがより好ましく、5°~170°の角度となる方向に結晶成長させるのが最も好ましい。本発明においては、前記結晶成長層(以下、「結晶膜」ともいう。)がコランダム構造を有するのが好ましく、また、前記結晶成長層がガリウムを含むのも好ましく、Gaを含むのがより好ましい。また、本発明においては、前記結晶成長層が、β-ガリア構造を有するのも好ましい。本発明においては、半導体装置に有用な結晶膜が得られるので、前記結晶膜が半導体膜であるのが好ましく、ワイドバンドギャップ半導体膜であるのがより好ましい。なお、各結晶成長には、表面に凹部または凸部からなる凹凸部が形成されている結晶基板を用いて、HVPEまたはミストCVD等のCVD法を適用することが好ましい。なお、結晶基板上には溝を設けてもよいし、少なくとも結晶基板の表面の一部を露出するELOマスク(以下、単に「マスク」ともいう。)を配置してもよく、その上に前記横方向成長を含む結晶成長でもって、前記結晶成長層を形成することができる。
 以下、前記HVPE法を用いて、前記結晶成長層(以下、「結晶膜」ともいう。)を形成する方法の一例を説明する。
 前記HVPE法の実施形態の一つとして、例えば、図11に示すHVPE装置を用いて、金属を含む金属源をガス化して金属含有原料ガスとし、ついで、前記金属含有原料ガスと、酸素含有原料ガスとを反応室内の基板上に供給して成膜する際に、表面に凹部または凸部からなる凹凸部が形成されている基板を用いて、反応性ガスを前記基板上に供給し、前記成膜を、前記反応性ガスの流通下で行うことが挙げられる。
(金属源)
 前記金属源は、金属を含んでおり、ガス化が可能なものであれば、特に限定されず、金属単体であってもよいし、金属化合物であってもよい。前記金属としては、例えば、ガリウム、アルミニウム、インジウム、鉄、クロム、バナジウム、チタン、ロジウム、ニッケル、コバルトおよびイリジウム等から選ばれる1種または2種以上の金属等が挙げられる。本発明においては、前記金属が、ガリウム、アルミニウムおよびインジウムから選ばれる1種または2種以上の金属であるのが好ましく、ガリウムであるのがより好ましく、前記金属源が、ガリウム単体であるのが最も好ましい。また、前記金属源は、気体であってもよいし、液体であってもよいし、固体であってもよいが、本発明においては、例えば、前記金属としてガリウムを用いる場合には、前記金属源が液体であるのが好ましい。
 前記ガス化の手段は、本発明の目的を阻害しない限り、特に限定されず、公知の手段であってよい。本発明においては、前記ガス化の手段が、前記金属源をハロゲン化することにより行われるのが好ましい。前記ハロゲン化に用いるハロゲン化剤は、前記金属源をハロゲン化できさえすれば、特に限定されず、公知のハロゲン化剤であってよい。前記ハロゲン化剤としては、例えば、ハロゲンまたはハロゲン化水素等が挙げられる。前記ハロゲンとしては、例えば、フッ素、塩素、臭素、またはヨウ素等が挙げられる。また、前記ハロゲン化水素としては、例えば、フッ化水素、塩化水素、臭化水素、ヨウ化水素等が挙げられる。本発明においては、前記ハロゲン化に、ハロゲン化水素を用いるのが好ましく、塩化水素を用いるのがより好ましい。本発明においては、前記ガス化を、前記金属源に、ハロゲン化剤として、ハロゲンまたはハロゲン化水素を供給して、前記金属源とハロゲンまたはハロゲン化水素とをハロゲン化金属の気化温度以上で反応させてハロゲン化金属とすることにより行うのが好ましい。前記ハロゲン化反応温度は、特に限定されないが、本発明においては、例えば、前記金属源の金属がガリウムであり、前記ハロゲン化剤が、HClである場合には、900℃以下が好ましく、700℃以下がより好ましく、400℃~700℃であるのが最も好ましい。前記金属含有原料ガスは、前記金属源の金属を含むガスであれば、特に限定されない。前記金属含有原料ガスとしては、例えば、前記金属のハロゲン化物(フッ化物、塩化物、臭化物、ヨウ化物など)等が挙げられる。
 本発明の実施形態においては、金属を含む金属源をガス化して金属含有原料ガスとした後、前記金属含有原料ガスと、前記酸素含有原料ガスとを、前記反応室内の基板上に供給する。また、本発明の実施態様においては、反応性ガスを前記基板上に供給する。前記酸素含有原料ガスとしては、例えば、Oガス、COガス、NOガス、NOガス、NOガス、HOガスまたはOガス等が挙げられる。本発明においては、前記酸素含有原料ガスが、O、HOおよびNOからなる群から選ばれる1種または2種以上のガスであるのが好ましく、Oを含むのがより好ましい。なお、実施形態の一つとして、前記酸素含有原料ガスはCOを含んでいてもよい。前記反応性ガスは、通常、金属含有原料ガスおよび酸素含有原料ガスとは異なる反応性のガスであり、不活性ガスは含まれない。前記反応性ガスとしては、特に限定されないが、例えば、エッチングガス等が挙げられる。前記エッチングガスは、本発明の目的を阻害しない限り、特に限定されず、公知のエッチングガスであってよい。本発明においては、前記反応性ガスが、ハロゲンガス(例えば、フッ素ガス、塩素ガス、臭素ガスまたはヨウ素ガス等)、ハロゲン化水素ガス(例えば、フッ酸ガス、塩酸ガス、臭化水素ガス、ヨウ化水素ガス等)、水素ガスまたはこれら2種以上の混合ガス等であるのが好ましく、ハロゲン化水素ガスを含むのが好ましく、塩化水素を含むのが最も好ましい。なお、前記金属含有原料ガス、前記酸素含有原料ガス、前記反応性ガスは、キャリアガスを含んでいてもよい。前記キャリアガスとしては、例えば、窒素やアルゴン等の不活性ガス等が挙げられる。また、前記金属含有原料ガスの分圧は特に限定されないが、本発明においては、0.5Pa~1kPaであるのが好ましく、5Pa~0.5kPaであるのがより好ましい。前記酸素含有原料ガスの分圧は、特に限定されないが、本発明においては、前記金属含有原料ガスの分圧の0.5倍~100倍であるのが好ましく、1倍~20倍であるのがより好ましい。前記反応性ガスの分圧も、特に限定されないが、本発明の実施形態においては、前記金属含有原料ガスの分圧の0.1倍~5倍であるのが好ましく、0.2倍~3倍であるのがより好ましい。
 本発明の実施形態においては、さらに、ドーパント含有原料ガスを前記基板に供給するのも好ましい。前記ドーパント含有原料ガスは、ドーパントを含んでいれば、特に限定されない。前記ドーパントも、特に限定されないが、本発明においては、前記ドーパントが、ゲルマニウム、ケイ素、チタン、ジルコニウム、バナジウム、ニオブおよびスズから選ばれる1種または2種以上の元素を含むのが好ましく、ゲルマニウム、ケイ素、またはスズを含むのがより好ましく、ゲルマニウムを含むのが最も好ましい。このようにドーパント含有原料ガスを用いることにより、得られる膜の導電率を容易に制御することができる。前記ドーパント含有原料ガスは、前記ドーパントを化合物(例えば、ハロゲン化物、酸化物等)の形態で有するのが好ましく、ハロゲン化物の形態で有するのがより好ましい。前記ドーパント含有原料ガスの分圧は、特に限定されないが、本発明においては、前記金属含有原料ガスの分圧の1×10-7倍~0.1倍であるのが好ましく、2.5×10-6倍~7.5×10-2倍であるのがより好ましい。なお、本発明においては、前記ドーパント含有原料ガスを、前記反応性ガスとともに前記基板上に供給するのが好ましい。
(結晶基板)
 前記結晶基板は、結晶物を主成分として含む基板であれば特に限定されず、公知の基板であってよい。絶縁体基板であってもよいし、導電性基板であってもよいし、半導体基板であってもよい。単結晶基板であってもよいし、多結晶基板であってもよい。前記結晶基板としては、例えば、コランダム構造を有する結晶物を主成分として含む基板、またはβ-ガリア構造を有する結晶物を主成分として含む基板、六方晶構造を有する基板などが挙げられる。なお、前記「主成分」とは、基板中の組成比で、前記結晶物を50%以上含むものをいい、好ましくは70%以上含むものであり、より好ましくは90%以上含むものである。
 前記コランダム構造を有する結晶物を主成分として含む基板としては、例えば、サファイア基板、α型酸化ガリウム基板などが挙げられる。
 本発明の実施形態においては、前記結晶基板が、サファイア基板であるのが好ましい。前記サファイア基板としては、例えば、c面サファイア基板、m面サファイア基板、a面サファイア基板、r面サファイア基板、S面サファイア基板などが挙げられる。本発明においては、前記サファイア基板が、m面サファイア基板、r面サファイア基板またはS面サファイア基板であるのが好ましく、r面サファイア基板またはS面サファイア基板であるのがより好ましい。また、前記サファイア基板はオフ角を有していてもよい。前記オフ角は、特に限定されないが、好ましくは0°~15°である。なお、前記結晶基板の厚さは、特に限定されないが、好ましくは、50~2000μmであり、より好ましくは200~800μmである。また、前記結晶基板の面積は、特に限定されないが、15cm以上であるのが好ましく、100cm以上であるのがより好ましい。
 本発明の実施形態の一つにおいては、前記結晶基板が、β-Gaからなるβガリア基板であるのも好ましい。前記βガリア基板としては、例えば、(100)面βガリア基板、(001)面βガリア基板などが挙げられる。また、前記βガリア基板はオフ角を有していてもよい。前記オフ角は、特に限定されないが、好ましくは0°~15°である。なお、前記結晶基板の厚さは、特に限定されないが、好ましくは、50~2000μmであり、より好ましくは200~800μmである。また、前記結晶基板の面積は、特に限定されないが、15cm以上であるのが好ましく、100cm以上であるのがより好ましい。
 また、本発明の実施形態の一つにおいては、前記基板が、表面に凹部または凸部からなる凹凸部が形成されているので、より効率的に、より高品質な前記第1の横方向結晶成長層を得ることができる。前記凹凸部は、凸部または凹部からなるものであれば特に限定されず、凸部からなる凹凸部であってもよいし、凹部からなる凹凸部であってもよいし、凸部および凹部からなる凹凸部であってもよい。また、前記凹凸部は、規則的な凸部または凹部から形成されていてもよいし、不規則な凸部または凹部から形成されていてもよい。本発明においては、前記凹凸部が周期的に形成されているのが好ましく、周期的かつ規則的にパターン化されているのがより好ましく、前記凹凸部が凸部からなるマスクであって、前記マスクが周期的かつ規則的にパターン化されているのが最も好ましい。前記凹凸部のパターンは特に限定されず、例えば、ストライプ状、ドット状、メッシュ状またはランダム状などが挙げられるが、本発明においては、ドット状またはストライプ状が好ましく、ドット状がより好ましい。なお、前記ドット状またはストライプ状は前記凸部の開口部の形状であってよい。また、凹凸部が周期的かつ規則的にパターン化されている場合には、前記凹凸部のパターン形状が、三角形、四角形(例えば正方形、長方形若しくは台形等)、五角形若しくは六角形等の多角形状、円状、楕円状などの形状であるのが好ましい。なお、ドット状に凹凸部を形成する場合には、ドットの格子形状を、例えば正方格子、斜方格子、三角格子、六角格子などの格子形状にするのが好ましく、三角格子の格子形状にするのがより好ましい。前記凹凸部の凹部または凸部の断面形状としては、特に限定されないが、例えば、コの字型、U字型、逆U字型、波型、または三角形、四角形(例えば正方形、長方形若しくは台形等)、五角形若しくは六角形等の多角形等が挙げられる。
 前記凸部の構成材料は、特に限定されず、公知のマスク材料であってよい。絶縁体材料であってもよいし、導電体材料であってもよいし、半導体材料であってもよい。また、前記構成材料は、非晶であってもよいし、単結晶であってもよいし、多結晶であってもよい。前記凸部の構成材料としては、例えば、Si、Ge、Ti、Zr、Hf、Ta、Sn等の酸化物、窒化物または炭化物、カーボン、ダイヤモンド、金属、これらの混合物などが挙げられる。より具体的には、SiO、SiNまたは多結晶シリコンを主成分として含むSi含有化合物、前記結晶性酸化物半導体の結晶成長温度よりも高い融点を有する金属(例えば、白金、金、銀、パラジウム、ロジウム、イリジウム、ルテニウムなどの貴金属等)などが挙げられる。なお、前記構成材料の含有量は、凸部中、組成比で、50%以上が好ましく、70%以上がより好ましく、90%以上が最も好ましい。
 前記凸部の形成手段としては、公知の手段であってよく、例えば、フォトリソグラフィー、電子ビームリソグラフィー、レーザーパターニング、その後のエッチング(例えばドライエッチングまたはウェットエッチング等)などの公知のパターニング加工手段などが挙げられる。本発明においては、前記凸部がストライプ状またはドット状であるのが好ましく、ドット状であるのがより好ましい。なお、前記ドット状またはストライプ状は前記凸部の開口部の形状であってよい。また、本発明においては、前記結晶基板が、PSS(Patterned  Sapphire  Substrate)基板であるのも好ましい。前記PSS基板のパターン形状は、特に限定されず、公知のパターン形状であってよい。前記パターン形状としては、例えば、円錐形、釣鐘形、ドーム形、半球形、正方形または三角形のピラミッド形等が挙げられるが、本発明においては、前記パターン形状が、円錐形であるのが好ましい。また、前記パターン形状のピッチ間隔も、特に限定されないが、本発明の実施態様においては、100μm以下であるのが好ましく、1μm~50μmであるのがより好ましい。
 前記凹部は、特に限定されないが、上記凸部の構成材料と同様のものであってよいし、基板であってもよい。本発明においては、前記凹部が基板の表面上に設けられた空隙層であるのが好ましい。前記凹部の形成手段としては、前記の凸部の形成手段と同様の手段を用いることができる。前記空隙層は、公知の溝加工手段により、基板に溝を設けることで、前記基板の表面上に形成することができる。空隙層の溝幅、溝深さ、テラス幅等は、本発明の目的を阻害しない限り、特に限定されず、適宜に設定することができる。また、空隙層には、空気が含まれていてもよいし、不活性ガス等が含まれていてもよい。
 以下、本発明において好適に用いられる基板の実施態様の一例を、図面を用いて説明する。
 図12は、本発明における結晶基板の結晶成長面上に設けられた凹凸部の一態様を示す。図12の凹凸部は、結晶基板1と、結晶成長面1a上の凸部2aとから形成されている。凸部2aはストライプ状であり、結晶基板1の結晶成長面1a上には、ストライプ状の凸部2aが周期的に配列されている。なお、凸部2aは、SiO等のシリコン含有化合物からなり、フォトリソグラフィー等の公知の手段を用いて形成することができる。
 図13は、本発明における結晶基板の結晶成長面上に設けられた凹凸部の一態様を示し、図12とは別の態様を示している。図13の凹凸部は、図12と同様、結晶基板1と、結晶成長面1a上に設けられた凸部2aとから形成されている。凸部2aはドット状であり、結晶基板1の結晶成長面1a上には、ドット状の凸部2aが周期的かつ規則的に配列されている。なお、凸部2aは、SiO等のシリコン含有化合物からなり、フォトリソグラフィー等の公知の手段を用いて形成することができる。
 図14は、本発明における結晶基板の結晶成長面上に設けられた凹凸部の一態様を示す。図14は、凸部ではなく凹部2bを備えている。図14の凹部は、結晶基板1と、マスク層4とから形成されている。マスク層は、結晶成長面1上に形成されており、ドット状に穴が空いている。マスク層4のドットの穴からは結晶基板1が露出しており、結晶成長面1a上にドット状の凹部2bが形成されている。なお、凹部2bは、フォトリソグラフィー等の公知の手段を用いて、マスク層4を形成することにより得ることができる。また、マスク層4は、縦方向の結晶成長を阻害可能な層であれば特に限定されない。マスク層4の構成材料としては、例えば、SiO等のシリコン含有化合物などの公知の材料等が挙げられる。
 図15は、本発明における結晶基板の結晶成長面上に設けられた凹凸部の一態様を示す。図15の凹凸部は、結晶基板1と空隙層とから形成されている。空隙層は、ストライプ状であり、結晶基板1の結晶成長面1a上には、ストライプ状の凹部2bが周期的に配列されている。なお、凹部2bは、公知の溝加工手段により形成することができる。
 また、図16にも、本発明における結晶基板1の結晶成長面1a上に設けられた凹凸部の一態様を示す。図16の凹凸部は、図15とは、凹部2bの間隔が異なっており、間隔の幅が小さくなっている。つまり、凹部2bのテラス幅が、図15では広くなっており、図16では狭くなっている。図16の凹部2bもまた、図15の凹部と同様、公知の溝加工手段を用いて形成することができる。
 図17は、図15および図16と同様、本発明における結晶基板の結晶成長面上に設けられた凹凸部の一態様を示し、図17の凹凸部は、結晶基板1と空隙層とから形成されている。空隙層は、図15および図16とは異なり、ドット状であり、結晶基板1の結晶成長面1a上には、ドット状の凹部2bが周期的かつ規則的に配列されている。なお、凹部2bは、公知の溝加工手段により形成することができる。
 凹凸部の凸部の幅および高さ、凹部の幅および深さ、間隔などが特に限定されないが、本発明においては、それぞれが例えば約10nm~約1mmの範囲内であり、好ましくは約10nm~約300μmであり、より好ましくは約10nm~約1μmであり、最も好ましくは約100nm~約1μmである。
 図18は、本発明において好適に用いられる、基板の表面上に形成された凹凸部と結晶成長層との関係を断面図である。図18の結晶性積層構造体は、結晶基板1上に、凸部2aが形成されており、さらに、エピタキシャル層3が結晶成長により形成されている。エピタキシャル層3は、凸部2aにより、コランダム構造(βガリア構造)を有する結晶性半導体が横方向にも結晶成長しており、このようにして得られたコランダム構造(βガリア構造)を有する結晶膜は、凹凸部のないコランダム構造(βガリア構造)を有する結晶膜に比べて全く異なる高品質の結晶膜となる。また、バッファ層を設けた場合の例を図19に示す。図19の結晶性積層構造体は、結晶基板1上に、バッファ層3aが形成されており、バッファ層3a上に凸部2aが形成されている。そして、凸部2a上に、エピタキシャル層3が形成されている。図19の結晶性積層構造体も図18と同様に、凸部2aにより、コランダム構造(βガリア構造)を有する結晶膜が、横方向に結晶成長しており、高品質のコランダム構造(βガリア構造)を有する結晶膜が形成されている。
 図20は、本発明の実施形態における基板の表面上に設けられたドット状の凹凸部の一態様を示す。図20の凹凸部は、基板1と、基板の表面1aに設けられた複数の凸部2aとから形成されている。図21は、天頂方向から見た図20に示す凹凸部の表面を示している。図20および図21からわかるように、前記凹凸部は、基板の表面1aの三角格子上に、円錐状の凸部2aが形成された構成となっている。前記凸部2aは、フォトリソグラフィー等の公知の加工手段により形成することができる。なお、前記三角格子の格子点は、それぞれ一定の周期aの間隔ごとに設けられている。周期aは、特に限定されないが、本発明においては、100μm以下であるのが好ましく、1μm~50μmであるのがより好ましい。ここで、周期aは、隣接する凸部2aにおける高さのピーク位置(すなわち格子点)間の距離をいう。
 図22は、本発明の実施形態における基板の表面上に設けられたドット状の凹凸部の一態様を示し、図20とは別の態様を示している。図22の凹凸部は、基板1と、基板の表面1a上に設けられた凸部2aとから形成されている。図23は、天頂方向から見た図22に示す凹凸部の表面を示している。図22および図23からわかるように、前記凹凸部は、基板の表面1aの三角格子上に、三角錐状の凸部2aが形成された構成となっている。前記凸部2aは、フォトリソグラフィー等の公知の加工手段により形成することができる。なお、前記三角格子の格子点は、それぞれ一定の周期aの間隔ごとに設けられている。周期aは、特に限定されないが、本発明においては、0.5μm~10μmであるのが好ましく、1μm~5μmであるのがより好ましく、1μm~3μmであるのが最も好ましい。
 図24(a)は、本発明の実施形態における基板の表面上に設けられた凹凸部の一態様を示し、図24(b)は、図24(a)に示す凹凸部の表面を模式的に示している。図24の凹凸部は、基板1と、基板の表面1a上に設けられた三角形のパターン形状を有する凸部2aとから形成されている。なお、凸部2aは、前記基板の材料またはSiO等のシリコン含有化合物からなり、フォトリソグラフィー等の公知の手段を用いて形成することができる。なお、前記三角形のパターン形状の交点間の周期aは、特に限定されないが、本発明の実施形態においては、0.5μm~10μmであるのが好ましく、1μm~5μmであるのがより好ましい。
 図25(a)は、図24(a)と同様、本発明の実施形態における基板の表面上に設けられた凹凸部の一態様を示し、図25(b)は、図25(a)に示す凹凸部の表面を模式的に示している。図25(a)の凹凸部は、基板1と三角形のパターン形状を有する空隙層とから形成されている。なお、凹部2bは、例えばレーザーダイシング等の公知の溝加工手段により形成することができる。なお、前記三角形のパターン形状の交点間の周期aは、特に限定されないが、本発明においては、0.5μm~10μmであるのが好ましく、1μm~5μmであるのがより好ましい。
 凹凸部の凸部の幅および高さ、凹部の幅および深さ、間隔などが特に限定されないが、本発明の実施形態においては、それぞれが例えば約10nm~約1mmの範囲内であり、好ましくは約10nm~約300μmであり、より好ましくは約10nm~約1μmであり、最も好ましくは約100nm~約1μmである。なお、前記凹凸部は、前記基板上に直接形成されていてもよいし、他の層を介して設けられていてもよい。
 本発明の実施形態においては、前記基板上に応力緩和層等を含むバッファ層を設けてもよい。なお、前記バッファ層は、室温において100W/m・K以上の熱伝導率を有しているのが好ましい。また、本発明の実施形態においては、前記基板が、表面の一部または全部に、前記バッファ層を有しているのが好ましい。前記バッファ層の形成手段は、特に限定されず、公知の手段であってよい。前記形成手段としては、例えば、スプレー法、ミストCVD法、HVPE法、MBE法、MOCVD法、スパッタリング法等が挙げられる。以下、前記バッファ層をミストCVD法により形成する好適な態様を、より詳細に説明する。
 前記バッファ層は、好適には、例えば、図26に示すミストCVD装置を用いて、原料溶液を霧化または液滴化し(霧化工程)、得られた霧化液滴をキャリアガスを用いて前記基板まで搬送し(搬送工程)、ついで、前記基板の表面の一部または全部で、前記霧化液滴を熱反応させる(バッファ層形成工程)ことにより形成することができる。なお、本発明においては、同様にして前記結晶成長層を形成することもできる。
(霧化工程)
 霧化工程は、前記原料溶液を霧化して前記霧化液滴を得る。前記原料溶液の霧化手段は、前記原料溶液を霧化できさえすれば特に限定されず、公知の手段であってよいが、本発明の前記実施形態においては、超音波を用いる霧化手段が好ましい。超音波を用いて得られた霧化液滴は、初速度がゼロであり、空中に浮遊するので好ましく、例えば、スプレーのように吹き付けるのではなく、空間に浮遊してガスとして搬送することが可能なミストであるので衝突エネルギーによる損傷がないため、非常に好適である。前記霧化液滴の液滴サイズは、特に限定されず、数mm程度の液滴であってもよいが、好ましくは50μm以下であり、より好ましくは0.1~10μmである。
(原料溶液)
 前記原料溶液は、霧化が可能なものであって、ミストCVDにより、前記バッファ層が得られる溶液であれば特に限定されない。前記原料溶液としては、例えば、霧化用金属の有機金属錯体(例えばアセチルアセトナート錯体等)やハロゲン化物(例えばフッ化物、塩化物、臭化物またはヨウ化物等)の水溶液などが挙げられる。前記霧化用金属は、特に限定されず、このような霧化用金属としては、例えば、アルミニウム、ガリウム、インジウム、鉄、クロム、バナジウム、チタン、ロジウム、ニッケル、コバルトおよびイリジウム等から選ばれる1種または2種以上の金属等が挙げられる。本発明においては、前記霧化用金属が、ガリウム、インジウムまたはアルミニウムを少なくとも含むのが好ましく、ガリウムを少なくとも含むのがより好ましい。原料溶液中の霧化用金属の含有量は、本発明の目的を阻害しない限り特に限定されないが、好ましくは、0.001モル%~50モル%であり、より好ましくは0.01モル%~50モル%である。
 また、原料溶液には、ドーパントが含まれているのも好ましい。原料溶液にドーパントを含ませることにより、イオン注入等を行わずに、結晶構造を壊すことなく、バッファ層の導電性を容易に制御することができる。本発明においては、前記ドーパントがスズ、ゲルマニウム、またはケイ素であるのが好ましく、スズ、またはゲルマニウムであるのがより好ましく、スズであるのが最も好ましい。前記ドーパントの濃度は、通常、約1×1016/cm~1×1022/cmであってもよいし、また、ドーパントの濃度を例えば約1×1017/cm以下の低濃度にしてもよいし、ドーパントを約1×1020/cm以上の高濃度で含有させてもよい。本発明においては、ドーパントの濃度が1×1020/cm以下であるのが好ましく、5×1019/cm以下であるのがより好ましい。
 原料溶液の溶媒は、特に限定されず、水等の無機溶媒であってもよいし、アルコール等の有機溶媒であってもよいし、無機溶媒と有機溶媒との混合溶媒であってもよい。本発明においては、前記溶媒が水を含むのが好ましく、水または水とアルコールとの混合溶媒であるのがより好ましく、水であるのが最も好ましい。前記水としては、より具体的には、例えば、純水、超純水、水道水、井戸水、鉱泉水、鉱水、温泉水、湧水、淡水、海水などが挙げられるが、本発明においては、超純水が好ましい。
(搬送工程)
 搬送工程では、キャリアガスでもって前記霧化液滴を成膜室内に搬送する。前記キャリアガスは、本発明の目的を阻害しない限り特に限定されず、例えば、酸素、オゾン、窒素やアルゴン等の不活性ガス、または水素ガスやフォーミングガス等の還元ガスが好適な例として挙げられる。また、キャリアガスの種類は1種類であってよいが、2種類以上であってもよく、流量を下げた希釈ガス(例えば10倍希釈ガス等)などを、第2のキャリアガスとしてさらに用いてもよい。また、キャリアガスの供給箇所も1箇所だけでなく、2箇所以上あってもよい。キャリアガスの流量は、特に限定されないが、0.01~20L/分であるのが好ましく、1~10L/分であるのがより好ましい。希釈ガスの場合には、希釈ガスの流量が、0.001~2L/分であるのが好ましく、0.1~1L/分であるのがより好ましい。
(バッファ層形成工程)
 バッファ層形成工程では、成膜室内で前記霧化液滴を熱反応させることによって、基板上に、前記バッファ層を形成する。熱反応は、熱でもって前記霧化液滴が反応すればそれでよく、反応条件等も本発明の目的を阻害しない限り特に限定されない。本工程においては、前記熱反応を、通常、溶媒の蒸発温度以上の温度で行うが、高すぎない温度(例えば1000℃)以下が好ましく、650℃以下がより好ましく、400℃~650℃が最も好ましい。また、熱反応は、本発明の目的を阻害しない限り、真空下、非酸素雰囲気下、還元ガス雰囲気下および酸素雰囲気下のいずれの雰囲気下で行われてもよく、また、大気圧下、加圧下および減圧下のいずれの条件下で行われてもよいが、本発明においては、大気圧下で行われるのが好ましい。なお、バッファ層の厚みは、形成時間を調整することにより、設定することができる。
 上記のようにして、前記基板上の表面の一部または全部に、バッファ層を形成した後、該バッファ層上に、上記した好ましい第1の横方向結晶成長層の形成方法または前記バッファ層の形成方法により、前記第1の横方向結晶成長層を形成することにより、前記第1の横方向結晶成長層におけるチルト等の欠陥をより低減することができ、膜質をより優れたものとすることができる。
 また、前記バッファ層は、特に限定されないが、本発明においては、金属酸化物を主成分として含んでいるのが好ましい。前記金属酸化物としては、例えば、アルミニウム、ガリウム、インジウム、鉄、クロム、バナジウム、チタン、ロジウム、ニッケル、コバルトおよびイリジウム等から選ばれる1種または2種以上の金属を含む金属酸化物などが挙げられる。発明においては、前記金属酸化物が、インジウム、アルミニウムおよびガリウムから選ばれる1種または2種以上の元素を含有するのが好ましく、少なくともインジウムまたは/およびガリウムを含んでいるのがより好ましく、少なくともガリウムを含んでいるのが最も好ましい。本発明の成膜方法の実施形態の一つとして、バッファ層が金属酸化物を主成分として含み、バッファ層が含む金属酸化物がガリウムと、ガリウムよりも少ない量のアルミニウムを含んでいてもよい。ガリウムよりも少ない量のアルミニウムを含むバッファ層を用いることで、結晶成長を良好なものにするだけでなく、さらに、良好な高温成長も実現することができる。また、本発明の成膜方法の実施形態の一つとして、バッファ層が超格子構造を含んでいてもよい。超格子構造を含むバッファ層を用いることで、良好な結晶成長を実現するだけでなく、結晶成長時の反り等を抑制することもより容易になる。なお、ここで、「主成分」とは、前記金属酸化物が、原子比で、前記バッファ層の全成分に対し、好ましくは50%以上、より好ましくは70%以上、更に好ましくは90%以上含まれることを意味し、100%であってもよいことを意味する。前記結晶性酸化物半導体の結晶構造は、特に限定されないが、本発明においては、コランダム構造であるのが好ましい。また、前記第1の横方向結晶成長層と前記バッファ層とは、本発明の目的を阻害しない限り、それぞれ互いに主成分が同一であってもよいし、異なっていてもよいが、本発明においては、同一であるのが好ましい。
 本発明の前記実施形態においては、前記バッファ層が設けられていてもよい前記基板上に金属含有原料ガス、酸素含有原料ガス、反応性ガスおよび所望によりドーパント含有原料ガスを供給し、反応性ガスの流通下で成膜する。本発明においては、前記成膜が、加熱されている基板上で行われるのが好ましい。前記成膜温度は、本発明の目的を阻害しない限り、特に限定されないが、900℃以下が好ましく、700℃以下がより好ましく、400℃~700℃であるのが最も好ましい。また、前記成膜は、本発明の目的を阻害しない限り、真空下、非真空下、還元ガス雰囲気下、不活性ガス雰囲気下および酸化ガス雰囲気下のいずれの雰囲気下で行われてもよく、また、常圧下、大気圧下、加圧下および減圧下のいずれの条件下で行われてもよいが、本発明の前記実施形態においては、常圧下または大気圧下で行われるのが好ましい。なお、膜厚は成膜時間を調整することにより、設定することができる。
 前記第1の横方向結晶成長層は、通常、結晶性金属酸化物を主成分として含む。前記結晶性金属酸化物としては、例えば、アルミニウム、ガリウム、インジウム、鉄、クロム、バナジウム、チタン、ロジウム、ニッケル、コバルトおよびイリジウム等から選ばれる1種または2種以上の金属を含む金属酸化物などが挙げられる。本発明においては、前記結晶性金属酸化物が、インジウム、アルミニウムおよびガリウムから選ばれる1種または2種以上の元素を含有するのが好ましく、少なくともインジウムまたは/およびガリウムを含んでいるのがより好ましく、結晶性酸化ガリウムまたはその混晶であるのが最も好ましい。なお、本発明の実施形態における第1の横方向結晶成長層において、「主成分」とは、前記結晶性金属酸化物が、原子比で、前記第1の横方向結晶成長層の全成分に対し、好ましくは50%以上、より好ましくは70%以上、更に好ましくは90%以上含まれることを意味し、100%であってもよいことを意味する。本発明の実施形態においては、前記基板として、コランダム構造(βガリア構造)を含む基板を用いて、前記成膜を行うことにより、コランダム構造(βガリア構造)を有する結晶成長膜を得ることができる。前記結晶性金属酸化物は、単結晶であってもよいし、多結晶であってもよいが、本発明の実施形態においては、単結晶であるのが好ましい。また、前記第1の横方向結晶成長層の厚さの上限は特に限定されないが、例えば100μmであり、前記第1の横方向結晶成長層の厚さの下限も特に限定されないが、3μmであるのが好ましく、10μmであるのがより好ましく、20μmであるのが最も好ましい。本発明においては、前記第1の横方向結晶成長層の厚さが3μm~100μmであるのが好ましく、10μm~100μmであるのがより好ましく、20μm~100μmであるのが最も好ましい。 
 本発明においては、前記第1の横方向結晶成長層上にマスクとして前記凸部を形成するのが好ましい。このようにして、前記第1の横方向結晶成長層上に前記マスクを形成することにより、結晶性を単に向上させるだけでなく、転位密度をより良好に低減し、さらに、結晶膜の大面積化を実現することができる。なお、前記マスクは前記凸部と同様であってよい。本発明においては、第1の横方向結晶成長層が2以上の横方向結晶部を含んでおり、前記2以上の横方向結晶部上に前記マスクがそれぞれ配置されているのが好ましい。なお、前記の2以上の横方向結晶部は、前記第1の横方向結晶成長において、2以上の第1の横方向結晶成長部が形成されていき、それぞれの第1の横方向結晶成長部同士が会合する前の2以上の横方向結晶部であってもよい。このようにして横方向結晶部上に前記マスクを設けることにより、第1の横方向結晶での会合によって発生する熱応力による反りやクラック等を抑制することができる。前記の横方向結晶成長層上のマスクは、周期的かつ規則的にパターン化されているのが好ましく、前記の横方向結晶成長層上のマスクの間隔が、前記の基板上のマスクの間隔よりも短いのが好ましい。このような間隔とすることにより、熱応力等をより緩和させることができ、大面積でかつ優れた結晶性の結晶膜をより容易に得ることができる。なお、前記の第1の横方向成長層上のマスクの間隔は、特に限定されないが、1μm~50μmであるのが好ましい。
(支持体)
 前記支持体は、前記結晶膜を支持できるものであって、室温において100W/m・K以上の熱伝導率を有するものであれば、特に限定されず、公知の支持体であってよい。前記支持体の形状等も特に限定されず、種々の形状を有していてもよいが、本発明においては、前記支持体が基板であるのが好ましい。なお、前記基板は、表面に1または2以上の膜や他の層等を有していてもよい。本発明においては、前記支持体が、ケイ素を含むのが好ましく、SiC基板またはSi基板であるのがより好ましい。このような好ましい支持体を用いることにより、より半導体特性に優れた積層構造体を得ることができる。また、前記支持体の面積も、特に限定されないが、前記支持体の面積が、15cm以上であるのが、より工業的有利に半導体装置等に用いることができるので、好ましく、100cm以上であるのがより好ましい。また、本発明においては、前記支持体が、4インチ基板、6インチ基板、8インチ基板または12インチ基板であるのが、より工業的有利に半導体装置等に用いることができるので、好ましい。
 前記支持体を前記結晶成長層上に貼り付ける方法は、特に限定されず、公知の手段を用いてもよく、機械的に貼り付けてもよいし、物理的に貼り付けてもよいし、化学的に貼り付けてもよい。また、前記結晶成長用基板を剥離する方法も特に限定されず、公知の手段を用いてもよく、機械的剥離手段を用いてもよいし、物理的剥離手段を用いてもよいし、化学的剥離手段を用いてもよい。
 以下、図面を用いて、本発明の積層構造体の好適な製造方法をより詳細に説明する。
 結晶成長用基板として、表面にELOマスクを形成する。なお、結晶成長用基板には、サファイア基板を用いる。本発明においては、前記サファイア基板として、r面またはS面を主面とするサファイア基板を用いるのが好ましい。図1(a)は、サファイア基板1を示す。図1(b)に示すとおり、サファイア基板1の結晶成長面上にELOマスク5を形成する。ELOマスク5は、特に限定されないが、ストライプ状またはドット状のパターンを有するのが好ましい。図1(b)の結晶成長用基板を用いて、結晶成長層を形成し、図1(c)の積層構造体を得る。積層構造体(c)は、ELOマスク5を表面に有しているサファイア基板1上に結晶成長層(第1の横方向結晶成長層)8が形成されている。積層構造体(c)を得た後、結晶成長層8上に支持基板10を貼り付けて、図2(d)の積層構造体を得る。積層構造体(d)を得た後、サファイア基板1を、例えば、機械的剥離手段等の常法に従い、剥離し、図3(e)の積層構造体を得る。積層構造体(e)を得た後、ELOマスク5を、例えば、CMP等の常法に従い、除去して図4(f)の積層構造体を得る。積層構造体(f)を得た後、結晶成長層8上に、例えば、HVPEまたはミストCVD法等の常法に従い再度結晶成長させることにより、再成長層12を形成し、図5(g)の積層構造体を得る。このようにして得られた積層構造体(f)または(g)は、大面積でかつ膜厚分布が良好な膜厚30μm以下の結晶膜を有し、放熱性に優れている。
 図6~図10は、本発明の積層構造体の製造工程の好適な一例として、前記第1の横方向結晶成長層上にマスクとして前記凸部を形成して前記積層構造体を作製する場合を示している。図6(c)は、ELOマスク5を表面に有しているサファイア基板1上に結晶成長層8が形成された積層構造体を示している。積層構造体(c)を得た後、第1の横方向結晶成長層8上に第2のマスク15を形成して、図6(b’)の積層構造体を得る。積層構造体(b’)上に、第2の横方向結晶成長層を形成し、図7(c’)の積層構造体を得る。積層構造体(c’)を得た後、第2の横方向結晶成長層上に、支持基板11を貼り付けえて、図8(d’)の積層構造体を得る。積層構造体(d’)を得た後、サファイア基板1を、例えば、機械的剥離手段等の常法に従い、剥離し、図9(e’)の積層構造体を得る。積層構造体(e’)を得た後、ELOマスク5、第1の横方向結晶成長層8、および第2のマスク15を、例えば、CMP等の常法に従い、除去して図10(f’)の積層構造体を得る。このようにして得られた積層構造体(f’)は、大面積でかつ膜厚分布が良好な膜厚30μm以下であり、転位密度がより低減された結晶膜を有し、放熱性に優れている。
 また、本発明においては、前記第2の横方向結晶成長層上にマスクを設けて、さらに横方向結晶成長を行って、第3の横方向結晶成長層を得るのが好ましい。このようにすることで、2インチ以上の大面積のより低転位密度(例えば1.0×10/cm以下)の結晶膜を得ることがより容易となる。
 なお、本発明においては、前記第1の横方向結晶成長層または前記第2の横方向結晶成長層を剥離犠牲層としてもよい。
 本発明の積層構造体は、特に、電極と半導体層とを少なくとも含む半導体装置に好適に用いることができ、とりわけ、パワーデバイスに有用である。本発明においては、前記積層構造体の結晶膜が半導体膜であり、前記半導体層として前記半導体膜が用いられているのが好ましい。前記積層構造体を用いて形成される半導体装置としては、MISやHEMT等のトランジスタやTFT、半導体‐金属接合を利用したショットキーバリアダイオード、他のP層と組み合わせたPN又はPINダイオード、受発光素子が挙げられる。本発明においては、前記結晶膜をそのまま半導体装置等に用いてもよいし、前記基板等から剥離する等の公知の手段を用いた後に、半導体装置等に適用してもよい。
 本発明の半導体装置は、上記した事項に加え、さらに常法に基づき、リードフレーム、回路基板または放熱基板等に接合部材によって接合して半導体装置として好適に用いられ、とりわけ、パワーモジュール、インバータまたはコンバータとして好適に用いられ、さらには、例えば電源装置を用いた半導体システム等に好適に用いられる。リードフレーム、回路基板または放熱基板と接合された前記半導体装置の好適な一例を図30に示す。図30の半導体装置は、半導体素子500の両面が、それぞれ半田501によってリードフレーム、回路基板または放熱基板502と接合されている。このように構成することにより、放熱性に優れた半導体装置とすることができる。なお、本発明においては、半田等の接合部材の周囲が樹脂で封止されているのが好ましい。
 また、前記電源装置は、公知の方法を用いて、配線パターン等に接続するなどすることにより、前記半導体装置からまたは前記半導体装置を含む電源装置として作製することができる。図27は、複数の前記電源装置171、172と制御回路173を用いて電源システム170を構成している。前記電源システムは、図28に示すように、電子回路181と電源システム182とを組み合わせてシステム装置180に用いることができる。なお、電源装置の電源回路図の一例を図29に示す。図29は、パワー回路と制御回路からなる電源装置の電源回路を示しており、インバータ192(MOSFETA~Dで構成)によりDC電圧を高周波でスイッチングしACへ変換後、トランス193で絶縁及び変圧を実施し、整流MOSFET194(A~B’)で整流後、DCL195(平滑用コイルL1,L2)とコンデンサにて平滑し、直流電圧を出力する。この時に電圧比較器197で出力電圧を基準電圧と比較し、所望の出力電圧となるようPWM制御回路196でインバータ192及び整流MOSFET194を制御する。
 本発明においては、前記半導体装置が、パワーカードであるのが好ましく、冷却器および絶縁部材を含んでおり、前記半導体層の両側に前記冷却器がそれぞれ少なくとも前記絶縁部材を介して設けられているのがより好ましく、前記半導体層の両側にそれぞれ放熱層が設けられており、放熱層の外側に少なくとも前記絶縁部材を介して前記冷却器がそれぞれ設けられているのが最も好ましい。図31は、本発明の好適な実施態様の一つであるパワーカードを示す。図31のパワーカードは、両面冷却型パワーカード201となっており、冷媒チューブ202、スペーサ203、絶縁板(絶縁スペーサ)208、封止樹脂部209、半導体チップ301a、金属伝熱板(突出端子部)302b、ヒートシンク及び電極303、金属伝熱板(突出端子部)303b、はんだ層304、制御電極端子305、ボンディングワイヤ308を備える。冷媒チューブ202の厚さ方向断面は、互いに所定間隔を隔てて流路方向に延在する多数の隔壁221で区画された流路222を多数有している。このような好適なパワーカードによればより高い放熱性を実現することができ、より高い信頼性を満たすことができる。
 半導体チップ301aは、金属伝熱板302bの内側の主面上にはんだ層304で接合され、半導体チップ301aの残余の主面には、金属伝熱板(突出端子部)302bがはんだ層304で接合され、これによりIGBTのコレクタ電極面及びエミッタ電極面にフライホイルダイオードのアノード電極面及びカソード電極面がいわゆる逆並列に接続されている。金属伝熱板(突出端子部)302bおよび303bの材料としては、例えば、MoまたはW等が挙げられる。金属伝熱板(突出端子部)302bおよび303bは、半導体チップ301aの厚さの差を吸収する厚さの差をもち、これにより金属伝熱板302bおよび303bの外表面は平面となっている。
 樹脂封止部209は例えばエポキシ樹脂からなり、これら金属伝熱板302bおよび303bの側面を覆ってモールドされており、半導体チップ301aは樹脂封止部209でモールドされている。但し、金属伝熱板302bおよび303bの外主面すなわち接触受熱面は完全に露出している。金属伝熱板(突出端子部)302bおよび303bは樹脂封止部209から図31中、右方に突出し、いわゆるリードフレーム端子である制御電極端子305は、例えばIGBTが形成された半導体チップ301aのゲート(制御)電極面と制御電極端子305とを接続している。
 絶縁スペーサである絶縁板208は、例えば、窒化アルミニウムフィルムで構成されているが、他の絶縁フィルムであってもよい。絶縁板208は金属伝熱板302bおよび303bを完全に覆って密着しているが、絶縁板208と金属伝熱板302bおよび303bとは、単に接触するだけでもよいし、シリコングリスなどの良熱伝熱材を塗布してもよいし、それらを種々の方法で接合させてもよい。また、セラミック溶射などで絶縁層を形成してもよく、絶縁板208を金属伝熱板上に接合してもよく、冷媒チューブ上に接合または形成してもよい。
 冷媒チューブ202は、アルミニウム合金を引き抜き成形法あるいは押し出し成形法で成形された板材を必要な長さに切断して作製されている。冷媒チューブ202の厚さ方向断面は、互いに所定間隔を隔てて流路方向に延在する多数の隔壁221で区画された流路222を多数有している。スペーサ203は、例えば、はんだ合金などの軟質の金属板であってよいが、金属伝熱板302bおよび303bの接触面に塗布等によって形成したフィルム(膜)としてもよい。この軟質のスペーサ203の表面は、容易に変形して、絶縁板208の微小凹凸や反り、冷媒チューブ202の微小凹凸や反りになじんで熱抵抗を低減する。なお、スペーサ203の表面等に公知の良熱伝導性グリスなどを塗布してもよく、スペーサ203を省略してもよい。
 以下、図面を用いて本発明の実施例を説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。
 前記積層構造体は、横方向結晶成長を含む結晶成長でもって、結晶成長用基板上に結晶成長層を形成したのち、室温における熱伝導率が100W/m・K以上の支持体を前記結晶成長層上に貼り付け、ついで、前記結晶成長用基板を剥離することにより得ることができる。
(実施例)
1.積層構造体の作製
 結晶成長用基板として、表面にELOマスクを形成する。なお、結晶成長用基板には、サファイア基板を用いる。本発明においては、前記サファイア基板として、r面またはS面を主面とするサファイア基板を用いるのが好ましい。図1(a)は、サファイア基板1を示す。図1(b)に示すとおり、サファイア基板1の結晶成長面上にストライプ状のパターンを有するELOマスク5を形成する。図1(b)の結晶成長用基板を用いて、ミストCVD法でもって、α―Gaからなる結晶成長層を形成し、図1(c)の積層構造体を得る。積層構造体(c)は、ELOマスク5を表面に有しているサファイア基板1上に結晶成長層8が形成されている。積層構造体(c)を得た後、結晶成長層8上に支持基板10としてSiC基板を貼り付けて、図2(d)の積層構造体を得る。積層構造体(d)を得た後、サファイア基板1を、機械的剥離手段を用いて、剥離し、図3(e)の積層構造体を得る。積層構造体(e)を得た後、ELOマスク5を、CMPを用いて除去して図4(f)の積層構造体を得る。積層構造体(f)を得た後、結晶成長層8上に、ミストCVD法を用いて再度結晶成長させることにより、再成長層12を形成し、図5(g)の積層構造体を得る。このようにして得られた積層構造体(f)または(g)は、大面積でかつ膜厚分布が良好な膜厚30μm以下の結晶膜を有し、放熱性に優れている。
2.評価
 上記1.の作製例を下記表1および表2の条件に適用して結晶成長層の厚さが10μmとなるように結晶成長させて積層構造体を作製し、面積、膜厚分布、および転位密度を評価した。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
 表1および表2から明らかなとおり、本発明の積層構造体は、大面積でかつ膜厚分布が良好な膜厚30μm以下の結晶膜を有し、放熱性に優れていることがわかる。
 本発明の積層構造体は、半導体(例えば化合物半導体電子デバイス等)、電子部品・電気機器部品、光学・電子写真関連装置、工業部材などあらゆる分野に用いることができるが、特に、半導体装置等に有用である。
  a  周期
  1  基板(サファイア基板)
  1a 基板の表面(結晶成長面)
  2a 凸部
  2b 凹部
  3  結晶成長層(エピタキシャル層)
  3a バッファ層
  4  マスク層
  5  マスク(基板上)
  6  マスクの開口部
  7  マスク(第1の横方向成長層上)
  8  結晶成長層(第1の横方向結晶成長層)
  9  第2の横方向結晶成長層
 10  支持体(支持基板)
 11  支持体(支持基板)
 12  再成長層
 15  第2のマスク
 19  ミストCVD装置
 20  被成膜試料
 21  試料台
 22a キャリアガス源
 22b キャリアガス(希釈)源
 23a 流量調節弁
 23b 流量調節弁
 24  ミスト発生源
 24a 原料溶液
 24b ミスト
 25  容器
 25a 水
 26  超音波振動子
 27  成膜室
 28  ヒータ
 50  ハライド気相成長(HVPE)装置
 51  反応室
 52a ヒータ
 52b ヒータ
 53a ハロゲン含有原料ガス供給源
 53b 金属含有原料ガス供給管
 54a 反応性ガス供給源
 54b 反応性ガス供給管
 55a 酸素含有原料ガス供給源
 55b 酸素含有原料ガス供給管
 56  基板ホルダ
 57  金属源
 58  保護シート
 59  ガス排出部
170  電源システム
171  電源装置
172  電源装置
173  制御回路
180  システム装置
181  電子回路
182  電源システム
192  インバータ
193  トランス
194  整流MOSFET
195  DCL
196  PWM制御回路
197  電圧比較器
201  両面冷却型パワーカード
202  冷媒チューブ
203  スペーサ
208  絶縁板(絶縁スペーサ)
209  封止樹脂部
221  隔壁
222  流路
301a 半導体チップ
302b 金属伝熱板(突出端子部)
303  ヒートシンク及び電極
303b 金属伝熱板(突出端子部)
304  はんだ層
305  制御電極端子
308  ボンディングワイヤ
500  半導体素子
501  半田
502  リードフレーム、回路基板または放熱基板
 

Claims (29)

  1.  支持体上に直接または他の層を介して結晶性金属酸化物を主成分として含む結晶膜が積層されている積層構造体であって、前記支持体が、室温において100W/m・K以上の熱伝導率を有しており、前記結晶膜が、コランダム構造を有しており、さらに、前記結晶膜の膜厚が1μm~30μmであり、前記結晶膜の面積が、15cm以上であり、前記面積における前記膜厚の分布が、±10%以下の範囲内であることを特徴とする積層構造体。
  2.  支持体上に直接または他の層を介して結晶性金属酸化物を主成分として含む結晶膜が積層されている積層構造体であって、前記支持体が、室温において100W/m・K以上の熱伝導率を有しており、前記結晶膜が、βガリア構造を有しており、前記結晶膜の主面が(001)面または(100)面であり、さらに、前記結晶膜の膜厚が1μm~30μmであり、前記結晶膜の面積が、15cm以上であり、前記面積における前記膜厚の分布が、±10%以下の範囲内であることを特徴とする積層構造体。
  3.  前記結晶性金属酸化物が少なくともガリウムを含む、請求項1または2に記載の積層構造体。
  4.  前記結晶膜が、半導体膜である請求項1~3のいずれかに記載の積層構造体。
  5.  前記結晶膜の主面が、r面またはS面である請求項1記載の積層構造体。
  6.  前記面積における前記膜厚の分布が、±5%以下の範囲内である請求項1~5のいずれかに記載の積層構造体。
  7.  前記結晶膜の転位密度が、1.0×10/cm以下である請求項1~6のいずれかに記載の積層構造体。
  8.  前記結晶膜の転位密度が、1.0×10/cm以下である請求項2記載の積層構造体。
  9.  前記結晶膜の面積が、100cm以上である請求項1~8のいずれかに記載の積層構造体。
  10.  前記支持体が、ケイ素を含む請求項1~9いずれかに記載の積層構造体。
  11.  前記支持体が、SiC基板またはSi基板である請求項1~10のいずれかに記載の積層構造体。
  12.  前記支持体が、4インチ基板、6インチ基板、8インチ基板または12インチ基板である請求項1~11のいずれかに記載の積層構造体。
  13.  電極および半導体層を少なくとも含む半導体装置であって、請求項1~12のいずれかに記載の積層構造体を含むことを特徴とする半導体装置。
  14.  前記積層構造体の結晶膜が半導体膜であり、前記半導体層として前記半導体膜が用いられている請求項13記載の半導体装置。
  15.  パワーデバイスである請求項13または14に記載の半導体装置。
  16.  半導体装置を備える半導体システムであって、前記半導体装置が、請求項13~15のいずれかに記載の半導体装置であることを特徴とする半導体システム。
  17.  横方向結晶成長を含む結晶成長により、結晶成長用基板上に結晶成長層を形成したのち、室温における熱伝導率が100W/m・K以上の支持体を前記結晶成長層上に貼り付け、ついで、前記結晶成長用基板を剥離することを特徴とする積層構造体の製造方法。
  18.  前記支持体が、ケイ素を含む請求項17記載の製造方法。
  19.  前記支持体が、SiC基板またはSi基板である請求項17または18に記載の製造方法。
  20.  前記支持体の面積が、15cm以上である請求項17~19のいずれかに記載の製造方法。
  21.  前記支持体の面積が、100cm以上である請求項17~20のいずれかに記載の製造方法。
  22.  前記結晶成長層が、ガリウムを含む請求項17~21のいずれかに記載の製造方法。
  23.  前記結晶成長層が、結晶性酸化物を主成分として含む請求項17~22のいずれかに記載の製造方法。
  24.  前記結晶性酸化物が、Gaを含む請求項23記載の製造方法。
  25.  前記結晶成長用基板が、コランダム構造を有し、前記結晶成長用基板の結晶成長面がr面またはS面である請求項17~24のいずれかに記載の製造方法。
  26.  前記結晶成長用基板が、βガリア構造を有し、前記結晶成長用基板の結晶成長面が(100)面または(001)面である請求項17~24のいずれかに記載の製造方法。
  27.  前記の結晶成長を、HVPE法またはミストCVD法により行う、請求項17~26のいずれかに記載の製造方法。
  28.  前記の横方向結晶成長を、ELOマスクを用いて行う請求項17~27のいずれかに記載の製造方法。
  29.  前記ELOマスクがストライプ状またはドット状のパターンを有している請求項28記載の製造方法。

     
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