WO2021019784A1 - 希土類ボンド磁石用コンパウンド及びその製造方法、成形体及びその製造方法、並びに硬化物 - Google Patents

希土類ボンド磁石用コンパウンド及びその製造方法、成形体及びその製造方法、並びに硬化物 Download PDF

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resin
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一雅 竹内
英雄 前田
輝雄 伊藤
聡一郎 須田
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Showa Denko Materials Co Ltd
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    • C08G59/68—Macromolecules obtained by polymerising compounds containing more than one epoxy group per molecule using curing agents or catalysts which react with the epoxy groups ; e.g. general methods of curing characterised by the catalysts used
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
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    • C08K—Use of inorganic or non-macromolecular organic substances as compounding ingredients
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    • H01F41/02—Apparatus or processes specially adapted for manufacturing or assembling magnets, inductances or transformers; Apparatus or processes specially adapted for manufacturing materials characterised by their magnetic properties for manufacturing cores, coils, or magnets

Definitions

  • the present disclosure relates to a compound for rare earth bond magnets and a method for producing the same, a molded product and the method for producing the same, and a cured product.
  • the compound containing the metal powder and the resin composition is used as a raw material for various industrial products such as an inductor, an electromagnetic wave shield, and a bond magnet, depending on the physical characteristics of the metal powder (see Patent Documents 1 to 3 below). ).
  • rare earth magnets using rare earth magnet powder as metal powder have high magnetic properties and are used in various fields today.
  • Rare earth magnets are roughly classified into rare earth sintered magnets and rare earth bond magnets according to the raw material powder used, the manufacturing method, and the like.
  • Rare earth sintered magnets have large dimensional changes in the sintering process, and there are restrictions on the shape such as requiring post-processing.
  • rare earth bond magnets have a large degree of freedom in shape because they have little dimensional change during thermosetting, can maintain high dimensional accuracy, and exhibit irregular shapes without processing. Further, the rare earth bond magnet has an advantage that the electric resistance is high because the resin which is an insulator exists between the magnet powders.
  • rare earth bond magnets contain a resin binder, the molded body density is lower than the true alloy density (for example, the true alloy density of powder for neodymium iron boron bond magnets is 7.6 g / cm 3 ), and is generally a relatively relatively binder. Even a compression bond magnet with a small amount of magnets has lower magnetic properties than a sintered magnet.
  • rare earth bond magnets are increasingly used in a wide range of environments by taking advantage of their features such as degree of freedom in shape, dimensional accuracy, and the ability to be integrally molded with other members.
  • Japanese Unexamined Patent Publication No. 8-273916 Japanese Unexamined Patent Publication No. 2001-21405 Japanese Unexamined Patent Publication No. 2004-31786
  • the fluidity of the compound is required in the process of supplying and filling the compound into the mold. Further, the manufactured rare earth bond magnet is required to have high mechanical strength that can withstand use in a wide range of environments.
  • the conventional compound when trying to realize excellent fluidity when molding a rare earth bond magnet, the shape retention of the molded body becomes insufficient, and the mechanical strength of the obtained rare earth bond magnet is lowered. There was a problem. Therefore, with the conventional compound, it is difficult to achieve both the fluidity at the time of molding and the mechanical strength after molding at a high level.
  • the present disclosure discloses a resin composition containing an epoxy resin, a phenol resin, a curing accelerator and a silicon compound, and an inorganic substance in which at least a part of the surface of Sm—Fe—N alloy particles contains silicon.
  • a compound for rare earth bond magnets comprising coated particles covered with a coating.
  • the coated particles in which at least a part of the surface of the Sm—Fe—N alloy particles is covered with an inorganic film containing silicon, aggregation of the coated particles is suppressed, and the aggregation of the coated particles is suppressed.
  • the frictional force acting between the coated particles and between the coated particles and the binder resin epoxy resin, phenol resin, etc.
  • the fluidity of the compound can be significantly improved as compared with the case where the Sm—Fe—N alloy particles not covered with the inorganic film containing silicon are used.
  • the shape retention of the molded product tends to decrease.
  • the resin composition mixed with the coated particles contains a silicon compound, so that the molded product contains a silicon compound. It is possible to obtain a rare earth bond magnet having excellent mechanical strength by suppressing a decrease in shape retention. This is because the silicon compound in the resin composition has a high affinity with the inorganic coating containing silicon on the surface of the coated particles, so that the adhesion of the interface between the resin composition and the coated particles is improved, and the silicon compound. As the binder resin gels and the strength of the binder resin increases when the molded product is taken out, cracks and the like occur in the obtained rare earth bond magnet starting from the interface between the cured product of the resin composition and the coated particles. It is considered that this is because the occurrence can be suppressed. Therefore, according to the above compound, it is possible to produce a rare earth bond magnet having excellent fluidity during molding and excellent mechanical strength.
  • the silicon compound may contain a silane coupling agent having an amino group.
  • the resin composition constituting the compound contains a silane coupling agent having an amino group, the adhesion at the interface between the resin composition and the coated particles is further improved. Therefore, in the obtained rare earth bond magnet, the resin composition It is possible to further suppress the occurrence of cracks and the like starting from the interface between the cured product and the coated particles. As a result, according to the above compound, a rare earth bond magnet having more excellent mechanical strength can be produced.
  • the content of the silicon compound may be 1.0% by mass or more and 2.0% by mass or less based on the total solid content of the compound.
  • the content of the silicon compound is within the above range, it is possible to provide a compound capable of producing a rare earth bond magnet having excellent fluidity during molding and excellent mechanical strength.
  • the Sm—Fe—N alloy particles may be spherical. Since the Sm—Fe—N alloy particles are spherical, the fluidity of the compound can be further improved. Further, if the Sm—Fe—N alloy particles are spherical, the mechanical strength of the rare earth bond magnet tends to decrease. However, according to the compound for rare earth bond magnets of the present disclosure, the mechanical strength of the rare earth bond magnet decreases. Can be sufficiently suppressed.
  • the average particle size of the Sm—Fe—N alloy particles may be 1 ⁇ m or more and 5 ⁇ m or less.
  • the average particle size of the Sm—Fe—N alloy particles is within the above range, it is possible to provide a compound capable of producing a rare earth bond magnet having excellent fluidity at the time of molding and excellent mechanical strength.
  • the curing accelerator may contain at least one of a borate salt and a borane compound.
  • a borate salt and a borane compound as a curing accelerator, it is possible to improve the rapid curing property and storage stability of the compound, and also to have better fluidity during molding and the obtained rare earth bond magnet. It is possible to realize better mechanical strength of.
  • the present disclosure also provides a molded product containing the compound for the rare earth bond magnet of the present disclosure described above.
  • the present disclosure also provides a cured product of the compound for rare earth bond magnets of the above disclosure.
  • the present disclosure is also a method for producing the compound for a rare earth bond magnet of the present disclosure, which comprises a step of mixing the coating particles and the resin composition in the presence of an organic solvent and drying them.
  • a method for manufacturing a compound for a bond magnet is also a method for producing the compound for a rare earth bond magnet of the present disclosure, which comprises a step of mixing the coating particles and the resin composition in the presence of an organic solvent and drying them.
  • the present disclosure further provides a method for producing a molded product, comprising a step of compression molding the compound for a rare earth bond magnet of the present disclosure.
  • a compound for a rare earth bond magnet capable of producing a rare earth bond magnet having excellent fluidity during molding and excellent mechanical strength. Further, according to the present disclosure, it is possible to provide a method for producing the compound for rare earth bond magnets, a molded product and a method for producing the same, and a cured product.
  • the compound for rare earth bond magnets according to the present embodiment is a resin composition containing an epoxy resin, a phenol resin, a curing accelerator and a silicon compound, and an Sm-Fe-N system. It comprises coated particles in which at least a part of the surface of the alloy particles is covered with an inorganic film containing silicon.
  • the resin composition used in the compound of the present embodiment has a function as a binder for rare earth bond magnets.
  • the resin composition is prepared by blending an epoxy resin, a phenol resin, a curing accelerator, and a silicon compound.
  • Epoxy resin is, for example, an epoxy resin having two or more epoxy groups in one molecule.
  • epoxy resins include, for example, biphenyl type epoxy resin, stillben type epoxy resin, diphenylmethane type epoxy resin, sulfur atom-containing epoxy resin, novolac type epoxy resin, dicyclopentadiene type epoxy resin, salicylaldehyde type epoxy resin, and the like.
  • the biphenyl type epoxy resin is not particularly limited as long as it is an epoxy resin having a biphenyl skeleton, and is, for example, an alkyl-substituted or unsubstituted biphenol epoxy resin.
  • the stilbene type epoxy resin is not particularly limited as long as it is an epoxy resin having a stilbene skeleton, but is, for example, a diglycidyl ether type epoxy resin such as stilbene-based phenols.
  • the diphenylmethane type epoxy resin is not particularly limited as long as it is an epoxy resin having a diphenylmethane skeleton.
  • the novolak type epoxy resin is a resin obtained by epoxidizing the novolak resin, and is obtained by condensing or co-condensing phenols and / or naphthols and a compound having an aldehyde group under an acidic catalyst.
  • phenols include phenol, cresol, xylenol, resorcin, catechol, bisphenol A and bisphenol F.
  • naphthols include ⁇ -naphthol, ⁇ -naphthol and dihydroxynaphthalene.
  • Examples of the compound having an aldehyde group include formaldehyde, acetaldehyde, propionaldehyde, benzaldehyde, salicylaldehyde and the like.
  • Examples of the novolak type epoxy resin include phenol novolac type epoxy resin and orthocresol novolac type epoxy resin. These may be used alone or in combination of two or more.
  • the dicyclopentadiene type epoxy resin is not particularly limited as long as it is an epoxy resin epoxidized using a compound having a dicyclopentadiene skeleton as a raw material.
  • the salicylaldehyde type epoxy resin is not particularly limited as long as it is an epoxy resin made from a compound having a salicylaldehyde skeleton.
  • the copolymerized epoxy resin of naphthols and phenols is not particularly limited as long as it is an epoxy resin made from a compound having a naphthol skeleton and a compound having a phenol skeleton.
  • Examples of the epoxidized product of the aralkyl type phenol resin include epoxidized products such as phenol aralkyl resin and naphthol aralkyl resin. These may be used alone or in combination of two kinds.
  • bisphenol type epoxy resin examples include bisphenol A, bisphenol F and bisphenol S. These may be used alone or in combination of two or more.
  • the glycidyl ether type epoxy resin for alcohols is, for example, a glycidyl ether type epoxy resin such as butanediol, polyethylene glycol and polypropylene glycol. These may be used alone or in combination of two or more.
  • the glycidyl ester type epoxy resin is, for example, a glycidyl ester type epoxy resin of carboxylic acids such as phthalic acid, isophthalic acid and tetrahydrophthalic acid. These may be used alone or in combination of two or more.
  • the glycidyl-type or methylglycidyl-type epoxy resin is, for example, a glycidyl-type or methylglycidyl-type epoxy resin in which active hydrogen bonded to a nitrogen atom such as aniline or isocyanuric acid is replaced with a glycidyl group.
  • the alicyclic epoxy resin includes, for example, vinylcyclohexene epoxide obtained by epoxidizing an olefin bond in the molecule, 3,4-epoxycyclohexenemethyl-3,4-epoxycyclohexanecarboxylate and 2- (3,4-).
  • Epoxy) cyclohexene-5,5-spiro (3,4-epoxy) cyclohexane-m-dioxane and the like can be mentioned. These may be used alone or in combination of two or more.
  • biphenyl type epoxy resin from the viewpoint of water resistance, solvent resistance and oil resistance, biphenyl type epoxy resin, stilbene type epoxy resin, diphenylmethane type epoxy resin, sulfur atom-containing epoxy resin, and aralkyl type phenol resin epoxy.
  • the compound is more preferable.
  • the sulfur atom-containing epoxy resin is not particularly limited as long as it is an epoxy resin containing a sulfur atom.
  • More preferable epoxidized products of the aralkyl-type phenolic resin include epoxidized products of the aralkyl-type phenolic resin such as the phenol aralkyl resin, the naphthol aralkyl resin and the biphenyl-type phenol aralkyl resin.
  • the epoxidized product of this aralkyl type phenol resin is synthesized from phenols such as phenol and cresol and / or naphthols such as naphthol and dimethylnaphthol, and dimethoxyparaxylene, bis (methoxymethyl) biphenyl and derivatives thereof.
  • the epoxy resin is not particularly limited as long as it is an epoxy resin made from a phenol resin. These may be used alone or in combination of two or more.
  • novolak type epoxy resin dicyclopentadiene type epoxy resin, salicylaldehyde type epoxy resin and copolymerized epoxy resin of naphthols and phenols are more preferable.
  • More preferable novolak type epoxy resins include, for example, epoxy resins obtained by epoxidizing novolak type phenolic resins such as phenol novolac, cresol novolak and naphthol novolak by a method such as glycidyl etherification. These may be used alone or in combination of two or more.
  • an epoxy resin having a naphthalene structure may be used.
  • the epoxy resin having a naphthalene structure include those in which a glycidyl group is bonded to a naphthalene skeleton.
  • the epoxy resin having a naphthalene structure may be a bifunctional type, a trifunctional type or a tetrafunctional type.
  • the number of naphthalene skeletons in the epoxy resin having a naphthalene structure can be 1 or more, but is preferably 2 or more. Further, the upper limit of the number of the naphthalene skeletons can be set to 8.
  • the epoxy resin having a naphthalene structure for example, a methylene-bonded dimer of a naphthalenedi epoxy compound, a naphthylene ether type epoxy resin, a naphthalene novolac type epoxy resin, and a naphthalenedi epoxy compound from the viewpoint of being superior in mechanical strength at room temperature and high temperature. , Methylene conjugate of naphthalene monoepoxy compound and naphthalenedi epoxy compound and the like.
  • Specific examples of the epoxy resin having a naphthalene structure include HP-4032, HP-4032D, HP-4700, HP-4750, EXA-7311-G4, EXA-7734-G4, and EXA-9540 (these are DIC stocks). Company-made, product name) and the like. These may be used alone or in combination of two or more.
  • the epoxy resin may contain an epoxy resin other than the above-mentioned more preferable epoxy resin.
  • the content of the above-mentioned more preferable epoxy resin in the epoxy resin is preferably 30% by mass or more with respect to the total mass of the epoxy resin. , More preferably 50% by mass or more.
  • the biphenyl type epoxy resin is more preferably an epoxy resin represented by the following general formula (II).
  • To those marketed in the epoxy resin represented by the following general formula (II) are, for example, YX-4000H (Mitsubishi Chemical Co., Ltd., trade name, a location where the oxygen atoms are replaced among R 8 Compounds with methyl groups at the 3,3', 5,5'positions and hydrogen atoms other than the 4 and 4'positions) and YL-6121H (manufactured by Mitsubishi Chemical Co., Ltd., trade name, all R 8) there 4,4'-bis (2,3-epoxypropoxy) biphenyl, which is a hydrogen atom, '3,3 when the position' oxygen atom 4 and 4 positions that are substituted of R 8, 5 , A mixture with a compound in which the 5'position is a methyl group and the other is a hydrogen atom) and the like.
  • R 8 represents a hydrogen atom or an alkyl group having 1 to 12 carbon atoms or an aryl group having 4 to 18 carbon atoms, all of which may be the same or different, and n is an average value. , 0 to 20 integers, decimals or decimals.
  • the stilbene type epoxy resin is more preferably an epoxy resin represented by the following general formula (III).
  • the epoxy resins represented by the following general formula (III) those commercially available are, for example, ESLV-210 (manufactured by Sumitomo Chemical Industries, Ltd., trade name, R 9 at which the oxygen atom is substituted).
  • R 9 and R 10 each independently represent a hydrogen atom or a monovalent organic group having 1 to 18 carbon atoms, and all of them may be the same or different, and n is an average. It is a value and indicates an integer from 0 to 20, a decimal number, or a decimal number.
  • the "monovalent organic group having 1 to 18 carbon atoms” has 1 to 18 carbon atoms and may be substituted or unsubstituted, an aliphatic hydrocarbon group, an aromatic hydrocarbon group, or a fat. It means that it contains at least one selected from the group consisting of a group hydrocarbon oxy group, an aromatic hydrocarbon oxy group, a carbonyl group, an oxycarbonyl group and a carbonyloxy group.
  • Examples of the aliphatic hydrocarbon oxy group include methoxy group, ethoxy group, propoxy group, isopropoxy group, n-butoxy group, sec-butoxy group, tert-butoxy group, cyclopropyloxy group, cyclohexyloxy group and cyclopentyl.
  • An oxy group having a structure in which an oxygen atom is bonded to the above-mentioned aliphatic hydrocarbon group such as an oxy group, an allyloxy group and a vinyloxy group, and an alkyl group, an alkoxy group, an aryl group, an aryloxy group, an amino group, a halogen atom and the like. Examples include replaced ones.
  • the aromatic hydrocarbon oxy group has a structure in which an oxygen atom is bonded to the above aromatic hydrocarbon group such as a phenoxy group, a methylphenoxy group, an ethylphenoxy group, a methoxyphenoxy group, a butoxyphenoxy group and a phenoxyphenoxy group.
  • an oxygen atom is bonded to the above aromatic hydrocarbon group such as a phenoxy group, a methylphenoxy group, an ethylphenoxy group, a methoxyphenoxy group, a butoxyphenoxy group and a phenoxyphenoxy group.
  • Examples thereof include the oxy group of the above, and those substituted with an alkyl group, an alkoxy group, an aryl group, an aryloxy group, an amino group, a halogen atom and the like.
  • Examples of the carbonyl group include aliphatic hydrocarbon carbonyl groups such as formyl group, acetyl group, ethylcarbonyl group, butyryl group, cyclohexylcarbonyl group and allylcarbonyl, and aromatic hydrocarbons such as phenylcarbonyl group and methylphenylcarbonyl group.
  • Examples thereof include a carbonyl group and the like, and those substituted with an alkyl group, an alkoxy group, an aryl group, an aryloxy group, an amino group, a halogen atom and the like.
  • oxycarbonyl group examples include aliphatic hydrocarbon oxycarbonyl groups such as methoxycarbonyl group, ethoxycarbonyl group, butoxycarbonyl group, allyloxycarbonyl group and cyclohexyloxycarbonyl group, phenoxycarbonyl group and methylphenoxycarbonyl group.
  • aliphatic hydrocarbon oxycarbonyl groups such as methoxycarbonyl group, ethoxycarbonyl group, butoxycarbonyl group, allyloxycarbonyl group and cyclohexyloxycarbonyl group, phenoxycarbonyl group and methylphenoxycarbonyl group.
  • aromatic hydrocarbon oxycarbonyl groups and the like and those in which they are substituted with an alkyl group, an alkoxy group, an aryl group, an aryloxy group, an amino group, a halogen atom and the like.
  • Examples of the carbonyloxy group include aliphatic hydrocarbon carbonyloxy groups such as methylcarbonyloxy group, ethylcarbonyloxy group, butylcarbonyloxy group, allylcarbonyloxy group and cyclohexylcarbonyloxy group, phenylcarbonyloxy group and methylphenyl.
  • Examples thereof include aromatic hydrocarbon carbonyloxy groups such as carbonyloxy groups, and those substituted with alkyl groups, alkoxy groups, aryl groups, aryloxy groups, amino groups, halogen atoms and the like.
  • R 8 to R 21 and R 37 to R 41 in the general formulas (II) to (III) and the following general formulas (IV) to (XI) “all may be the same or different” , for example, means that all of the formula (II) in 8 to 168 of R 8 may be the same or different. It means that all of the other R 9 to R 21 and R 37 to R 41 may be the same or different for each number included in the equation. Further, R 8 to R 21 and R 37 to R 41 may be the same or different from each other. For example, all of R 9 and R 10 may be the same or different. Further, in the present specification, the other parts "all may be the same or different" have the same meaning as described above.
  • the diphenylmethane type epoxy resin is more preferably an epoxy resin represented by the following general formula (IV).
  • the epoxy resins represented by the following general formula (IV) those commercially available are, for example, YSLV-80XY (manufactured by Nittetsu Chemical & Materials Co., Ltd., trade name, all of R 11 are hydrogen atoms, and R Of the twelve , compounds in which the 3,3', 5,5'positions are methyl groups and the other positions are hydrogen atoms when the positions where the oxygen atoms are substituted are the 4 and 4'positions) and the like.
  • R 11 and R 12 each independently represent a hydrogen atom or a monovalent organic group having 1 to 18 carbon atoms, all of which may be the same or different, and n is an average. It is a value and indicates an integer from 0 to 20, a decimal number, or a decimal number.
  • the sulfur atom-containing epoxy resin is more preferably an epoxy resin represented by the following general formula (V).
  • R 13 represents a hydrogen atom or a monovalent organic group having 1 to 18 carbon atoms, all of which may be the same or different, and n is an average value and is an integer of 0 to 20. , Decimal or band decimal.
  • An epoxy resin obtained by epoxidizing a novolak-type phenolic resin such as phenol novolac, cresol novolak, or naphthol novolak by a method such as glycidyl etherification is more preferably an epoxy resin represented by the following general formula (VI). ..
  • R 14 and R 15 each independently represent a hydrogen atom or a monovalent organic group having 1 to 18 carbon atoms, all of which may be the same or different, and i is 0. It indicates an integer of 3 to 3, n is an average value, and indicates an integer of 0 to 20, a decimal number or a decimal number, and i may be the same or different.
  • the dicyclopentadiene type epoxy resin is more preferably an epoxy resin represented by the following general formula (VII).
  • R 16 represents a hydrogen atom or a monovalent organic group having 1 to 18 carbon atoms, all of which may be the same or different
  • i represents an integer of 0 to 3
  • n represents an integer of 0 to 3. It is an average value, indicating an integer from 0 to 20, a decimal number, or a decimal number, and i may be the same or different.
  • the salicylaldehyde type epoxy resin is more preferably an epoxy resin obtained by glycidyl etherification of a reaction product of a compound having a salicylaldehyde skeleton and a compound having a phenolic hydroxyl group (salitylaldehyde type phenol resin such as novolak type phenol resin). It is a salicylaldehyde type epoxy resin, for example, an epoxy resin represented by the following general formula (VIII).
  • epoxy resins represented by the following general formula (VIII) those commercially available include, for example, EPPN-502H (manufactured by Nippon Kayaku Co., Ltd., trade name), 1032H60 (manufactured by Mitsubishi Chemical Corporation, trade name, etc.).
  • EPPN-502H manufactured by Nippon Kayaku Corporation, trade name
  • R 17 and R 18 each independently represent a hydrogen atom or a monovalent organic group having 1 to 18 carbon atoms, all of which may be the same or different, and i is 0. It indicates an integer of 3 to 3, k indicates an integer of 0 to 4, n is an average value, indicates an integer of 0 to 20, a decimal number or a decimal number, and i and k may all be the same or different. .
  • the copolymerized epoxy resin of naphthols and phenols is more preferably a novolak type phenol resin using a compound having a naphthol skeleton and a compound having a phenol skeleton, which is glycidyl etherified.
  • the following general formula It is an epoxy resin represented by (IX).
  • R 19 to R 21 each independently represent a hydrogen atom or a monovalent organic group having 1 to 18 carbon atoms, and all of them may be the same or different, and i is 0.
  • j indicates an integer of 0 to 2
  • k indicates an integer of 0 to 4
  • p indicates an integer or a decimal of 0 to 1 as an average value
  • l and m indicate an average value, respectively. It is an integer, a fraction, or a decimal number from 0 to 21, (l + m) indicates an integer or a decimal number from 1 to 21, and j and k may all be the same or different.
  • Examples of the epoxy resin represented by the above general formula (IX) include random copolymers containing l structural units and m structural units at random, alternating copolymers containing alternately, and copolymers containing regularly. Examples include block copolymers contained in a block shape, and any one of these may be used alone or in combination of two or more.
  • the epoxies of the aralkyl-type phenolic resin such as phenol aralkyl resin, naphthol aralkyl resin, and biphenyl-type phenol aralkyl resin are preferably phenols such as phenol and cresol and / or naphthols such as naphthol and dimethylnaphthol and dimethoxyparaxylene. It is a glycidyl etherified phenolic resin synthesized from bis (methoxymethyl) biphenyl and derivatives thereof, and is, for example, an epoxy resin represented by the following general formulas (X) and (XI).
  • R 37 to R 41 independently represent a hydrogen atom or a monovalent organic group having 1 to 18 carbon atoms, and all of them may be the same or different.
  • I indicates an integer of 0 to 3
  • j indicates an integer of 0 to 2
  • k indicates an integer of 0 to 4
  • n is an average value, and indicates an integer of 0 to 20, a decimal number or a decimal number.
  • I, j and k may all be the same or different.
  • N in the general formulas (II) to (XI) is an average value, preferably an integer, a decimal number, or a decimal number of 0 to 20.
  • n is 0 to 20
  • the melt viscosity of the epoxy resin can be reduced, and the viscosity of the compound for rare earth bond magnets during melt molding can also be reduced, so that deterioration of moldability due to high viscosity can be suppressed. be able to.
  • the average n in one molecule is set in the range of 0 to 10.
  • the more preferable epoxy resin is the epoxy resin represented by the general formulas (VI) to (VIII) from the viewpoint of high temperature mechanical strength. ..
  • Phenol resin functions as a curing agent for epoxy resin.
  • the phenol resin is not particularly limited, and examples thereof include a phenol resin having two or more phenolic hydroxyl groups in one molecule generally used as a curing agent.
  • examples of the phenol resin include a compound having two phenolic hydroxyl groups in one molecule, an aralkyl type phenol resin, a dicyclopentadiene type phenol resin, a salicylaldehyde type phenol resin, a novolac type phenol resin, a benzaldehyde type phenol and an aralkyl type.
  • Copolymerization type phenol resin with phenol, paraxylylene and / or metaxylylene-modified phenol resin melamine-modified phenol resin, terpen-modified phenol resin, dicyclopentadiene-type naphthol resin, cyclopentadiene-modified phenol resin, polycyclic aromatic ring-modified phenol resin, biphenyl
  • examples thereof include a type phenol resin, a triphenylmethane type phenol resin, and a phenol resin obtained by copolymerizing two or more of these. These may be used alone or in combination of two or more.
  • Examples of the compound having two phenolic hydroxyl groups in one molecule include resorcin, catechol, bisphenol A, bisphenol F, and substituted or unsubstituted biphenol.
  • phenol resins from the viewpoint of water resistance, solvent resistance and oil resistance, aralkyl-type phenol resin and copolymerized phenol resin of benzaldehyde-type phenol and aralkyl-type phenol are preferable.
  • phenol resins from the viewpoint of high temperature mechanical strength, dicyclopentadiene type phenol resin, salicylaldehyde type phenol resin and novolak type phenol resin are preferable.
  • aralkyl-type phenolic resins Two types of these aralkyl-type phenolic resins, dicyclopentadiene-type phenolic resins, salicylaldehyde-type phenolic resins, copolymer-type phenolic resins of benzaldehyde-type phenols and aralkyl-type phenols, and novolac-type phenolic resins can be used alone. The above may be used in combination.
  • the phenol resins need to be the above-mentioned preferable phenol resins, and some of the phenol resins may be the above-mentioned preferable phenol resins.
  • the content of the above-mentioned preferable phenol resin in the phenol resin is preferably 30% by mass or more, more preferably 30% by mass or more, based on the total mass of the phenol resin from the viewpoint of fully exerting its performance. It is 50% by mass or more.
  • the aralkyl-type phenol resin is not particularly limited as long as it is a phenol resin synthesized from phenols and / or naphthols, dimethoxyparaxylene, bis (methoxymethyl) biphenyl, or derivatives thereof.
  • the aralkyl type phenol resin is preferably a phenol resin represented by the following general formulas (XII) to (XIV).
  • R 22 to R 28 independently represent a hydrogen atom or a monovalent organic group having 1 to 18 carbon atoms, and all of them may be the same or different.
  • I indicates an integer of 0 to 3
  • k indicates an integer of 0 to 4
  • j indicates an integer of 0 to 2
  • n is an average value, and indicates an integer of 0 to 20, a decimal number or a decimal number.
  • I, j, k and n may all be the same or different.
  • the dicyclopentadiene-type phenol resin is not particularly limited as long as it is a phenol resin using a compound having a dicyclopentadiene skeleton as a raw material.
  • the dicyclopentadiene-type phenol resin is preferably a phenol resin represented by the following general formula (XV).
  • XV phenol resin represented by the following general formula (XV)
  • R 29 represents a hydrogen atom or a monovalent organic group having 1 to 18 carbon atoms, all of which may be the same or different, i represents an integer of 0 to 3, and n represents an integer of 0 to 3. It is an average value, indicating an integer from 0 to 20, a decimal number, or a decimal number, and i may be the same or different.
  • the salicylaldehyde-type phenol resin is not particularly limited as long as it is a phenol resin using a compound having a salicylaldehyde skeleton as a raw material.
  • the salicylaldehyde-type phenol resin is preferably a phenol resin represented by the following general formula (XVI).
  • XVI phenol resin represented by the following general formula (XVI)
  • R 30 and R 31 each independently represent a hydrogen atom or a monovalent organic group having 1 to 18 carbon atoms, all of which may be the same or different, and i is 0. It indicates an integer of 3 to 3, k indicates an integer of 0 to 4, n is an average value, indicates an integer of 0 to 20, a decimal number or a decimal number, and i and k may all be the same or different. .
  • the copolymerization type phenol resin of the benzaldehyde type and the aralkyl type is not particularly limited as long as it is a copolymerization type phenol resin of a phenol resin using a compound having a benzaldehyde skeleton as a raw material and an aralkyl type phenol resin.
  • the copolymerized phenol resin of the benzaldehyde type and the aralkyl type is preferably a phenol resin represented by the following general formula (XVII).
  • R 32 to R 34 independently represent a hydrogen atom or a monovalent organic group having 1 to 18 carbon atoms, and all of them may be the same or different, and i is 0. It indicates an integer of 3 to 3, k indicates an integer of 0 to 4, q indicates an integer of 0 to 5, and l and m are integers, decimals or decimals of 0 to 21 on average, respectively (l + m). Indicates a positive number from 1 to 21, and i may be the same or different from each other.)
  • Novorak-type phenolic resins include, for example, phenols such as phenol, cresol, xylenol, resorcin, catechol, bisphenol A, bisphenol F, phenylphenol and aminophenol and / or naphthols such as ⁇ -naphthol, ⁇ -naphthol and dihydroxynaphthalene.
  • phenols such as phenol, cresol, xylenol, resorcin, catechol, bisphenol A, bisphenol F, phenylphenol and aminophenol and / or naphthols such as ⁇ -naphthol, ⁇ -naphthol and dihydroxynaphthalene.
  • aldehydes such as formaldehyde, acetaldehyde, propionaldehyde, benzaldehyde and salicylaldehyde under an acidic catalyst.
  • the novolak type phenol resin is not particularly limited as long as it is a phenol resin obtained by condensing or cocondensing the above phenols and / or the above naphthols and the above aldehydes under an acidic catalyst.
  • the novolak type phenol resin is preferably a phenol resin represented by the following general formula (XVIII).
  • R 35 and R 36 each independently represent a hydrogen atom or a monovalent organic group having 1 to 18 carbon atoms, all of which may be the same or different, and i is 0. It indicates an integer of 3 to 3, k indicates an integer of 0 to 4, n is an average value, indicates an integer of 0 to 20, a decimal number or a decimal number, and i may be the same or different.
  • N in the above general formulas (XII) to (XVIII) is preferably in the range of 0 to 20.
  • n is in the range of 0 to 20.
  • the melt viscosity of the phenol resin does not become too high, and the moldability of the compound can be improved.
  • the average n is in the range of 0 to 10.
  • the compounding ratio of the epoxy resin and the phenol resin is the ratio of the hydroxyl group equivalent of the total phenol resin to the epoxy equivalent of the total epoxy resin (number of hydroxyl groups in the phenol resin / epoxy in the epoxy resin).
  • the number of groups is preferably 0.5 to 2.0, more preferably 0.7 to 1.5, and even more preferably 0.8 to 1.3.
  • the curing accelerator is not limited as long as it is a composition that reacts with the epoxy resin to accelerate the curing of the epoxy resin, for example.
  • the curing accelerator one type may be used alone or two or more types may be used in combination.
  • the curing accelerator may contain, for example, at least one of a borate salt and a borane compound.
  • a compound containing at least one of a borate salt and a borane compound as a curing accelerator is superior in fluidity, storage stability and moldability to a compound containing another curing accelerator (for example, imidazoles). ..
  • the borate salt used as the curing accelerator may be a compound represented by the following general formula (I-1).
  • X + B - (R) 4 (I-1) (In the general formula (I-1), X represents at least one selected from the group consisting of alkylphosphonium salt, arylphosphonium salt, imidazole salt, imidazole derivative salt, tertiary amine salt and quaternary ammonium salt, and B Indicates boron, and R indicates at least one selected from the group consisting of an alkyl group, an aryl group and a fluoro group.)
  • the borate salt represented by the general formula (I-1) is, for example, tetrabutylphosphineium tetraphenylborate, tetraphenylphosphonium / tetrakis (4-methylphenyl) borate, tetraphenylphosphonium / tetraphenylborate, tetraphenylphosphonium / Tetra-p-tolylborate, and tri-tert-butylphosphonium-tetraphenylborate, triphenylphosphine-benzoquinone-tetraphenylphosphonium, tetraphenylphosphonium-tetrakis (4-methylphenyl) borate, tetra (n-butyl) phosphonium tetra It may be at least one selected from phenylborate.
  • the borane compound used as the curing accelerator may be a compound represented by the following general formula (I-2).
  • Y ⁇ B (R) 3 (I-2)
  • Y represents at least one selected from the group consisting of alkylphosphine, arylphosphine, imidazole, imidazole derivative and tertiary amine
  • B represents boron
  • R represents an alkyl group and aryl. Indicates at least one selected from the group consisting of groups and fluorogroups.
  • the borane compound represented by the general formula (I-2) may be at least one selected from, for example, triphenylphosphine triphenylborane, 2-methylimidazole triphenylborane, and triethanolamine triphenylphosphine.
  • the curing accelerator may contain, for example, imidazoles.
  • the imidazoles used as the curing accelerator may be alkyl group-substituted imidazoles, benzimidazoles, or the like.
  • the activation temperature of imidazoles tends to be lower than the activation temperature of the above-mentioned borate salts and borane compounds. Therefore, a compound containing imidazoles is more likely to cure in a shorter time at a lower temperature than a compound containing a borate salt or a borane compound. Therefore, when the molded product is cured in a short time, imidazoles are suitable as a curing accelerator.
  • the compound may be used as an imidazole-based curing accelerator, for example, 1-cyanoethyl-2-undecylimidazole, 2-undecyl imidazole, 2-heptadecyl imidazole, 2-ethyl-4-methylimidazole, and 1-cyanoethyl-2- It may contain at least one selected from phenylimidazole.
  • imidazole-based curing accelerators include, for example, 2MZ-H, C11Z, C17Z, 1,2DMZ, 2E4MZ, 2PZ-PW, 2P4MZ, 1B2MZ, 1B2PZ, 2MZ-CN, C11Z-CN, 2E4MZ-CN, 2PZ. -CN, C11Z-CNS, 2P4MHZ, TPZ, SFZ (above, trade name manufactured by Shikoku Chemicals Corporation) and the like can be mentioned.
  • the amount of the curing accelerator to be blended is not particularly limited as long as it can obtain the curing promoting effect.
  • the amount of the curing accelerator is preferably 0.1 to 30 parts by mass, more preferably 0.1 to 30 parts by mass, based on 100 parts by mass of the epoxy resin. May be 1 to 15 parts by mass.
  • the content of the curing accelerator is preferably 0.001 part by mass or more and 5 parts by mass or less with respect to the total mass of the epoxy resin and the curing agent (for example, phenol resin).
  • the blending amount of the curing accelerator is less than 0.1 parts by mass, it is difficult to obtain a sufficient curing promoting effect.
  • the blending amount of the curing accelerator is 30 parts by mass or less, the storage stability of the compound is likely to be improved. However, even when the blending amount and content of the curing accelerator are out of the above range, the effect according to the present disclosure can be obtained.
  • the curing accelerator exists as either or a mixture of the structure when blended with the epoxy resin and the phenol resin and the structure reacted with the epoxy resin and / or the phenol resin, and the structure is , Nuclear magnetic resonance apparatus (NMR) and other methods can be used for analysis.
  • NMR Nuclear magnetic resonance apparatus
  • the silicon compound can improve the adhesion between the resin composition and the coated particles, and can improve the mechanical strength of the rare earth bond magnet formed from the compound.
  • the silicon compound exists in a state of being dispersed in, for example, an epoxy resin and a phenol resin.
  • the silicon compound is not particularly limited, but may contain a silane coupling agent.
  • the silane coupling agent may be at least one selected from the group consisting of, for example, epoxysilane, mercaptosilane, aminosilane, alkylsilane, ureidosilane, acid anhydride-based silane, and vinylsilane.
  • a silane coupling agent having an amino group is preferable, and an aminophenyl-based silane coupling agent is more preferable, from the viewpoint of further improving the mechanical strength of the rare earth bond magnet.
  • the resin composition may contain one of the above-mentioned coupling agents, or may contain a plurality of of the above-mentioned coupling agents.
  • silane coupling agent for example, N- (2-aminoethyl) -3-aminopropyldimethylmethoxysilane, N- (2-aminoethyl) -3-aminopropyltrimethoxysilane, 3-aminopropyl
  • examples thereof include trimethoxysilane, 3-aminopropyltriethoxysilane, 3-triethoxysilyl-N- (1,3-dimethylbutylidene) propylamine, and N-phenyl-3-aminopropyltrimethoxysilane. These may be used alone or in combination of two or more.
  • the content of the silicon compound in the compound may be 0.1% by mass or more, 0.8% by mass or more, 1.0% by mass or more, or 1.4% by mass or more based on the total solid content of the compound. , 3.0% by mass or less, 2.5% by mass or less, 2.2% by mass or less, or 2.0% by mass or less.
  • the content of the silicon compound is at least the above lower limit value, the mechanical strength of the rare earth bond magnet formed from the compound tends to be further improved.
  • the content of the silicon compound is not more than the above upper limit value, it tends to be possible to suppress a decrease in fluidity during molding of the compound.
  • the content of the silicon compound in the resin composition may be 20% by mass or more, 25% by mass or more, or 40% by mass or more, based on the total solid content of the resin composition, 50% by mass or less, 48% by mass or more. It may be less than or equal to 45% by mass or less.
  • the content of the silicon compound is at least the above lower limit value, the mechanical strength of the rare earth bond magnet formed from the compound tends to be further improved.
  • the content of the silicon compound is not more than the above upper limit value, it tends to be possible to suppress a decrease in fluidity during molding of the compound.
  • the resin composition may contain other components other than the above-mentioned epoxy resin, phenol resin, curing accelerator and silicon compound, if necessary.
  • other components include resins other than the above, coupling agents other than silane coupling agents, elastomer modifiers, fillers, flame retardants and the like.
  • Examples of the coupling agent other than the silane coupling agent include titanium-based compounds, aluminum chelates, and aluminum / zirconium-based compounds.
  • the elastomer modifier may be added to the compound in order to enhance the adhesion between the resin composition of the compound and the coating particles, to strengthen the resin composition, and to reduce the internal stress of the resin component.
  • the elastomer modifier include a liquid rubber modifier, a rubber particle size modifier, a core-shell particle size modifier, a silicone-based modifier, and a urethane prepolymer modifier.
  • the filler may be added to the compound in order to improve water absorption, dimensional stability, chemical resistance, mechanical strength, thermal expansion coefficient, and the like.
  • the filler include silica, calcium carbonate, kaolin clay, titanium oxide, barium sulfate, zinc oxide, aluminum hydroxide, magnesium hydroxide, talc and mica.
  • Flame retardants may be added to the compound for environmental safety, recyclability, moldability and low cost.
  • examples of the flame retardant include brominated flame retardants, scale flame retardants, hydrated metal compound flame retardants, silicone flame retardants, nitrogen-containing compounds, hindered amine compounds, organic metal compounds and aromatic empras.
  • the coating particles used in the compound of the present embodiment are formed by covering at least a part of the surface of the Sm—Fe—N alloy particles with an inorganic coating containing silicon.
  • the entire surface of the Sm—Fe—N alloy particles may be covered with an inorganic film, or a part of the surface may be covered with an inorganic film.
  • the compound contains a large number of coated particles. In the present specification, this collection of a large number of coated particles is also referred to as a rare earth magnet powder.
  • each Sm-Fe-N (samarium-iron-nitrogen) alloy particle is not particularly limited, but may be spherical, flat, prismatic or needle-like, and preferably spherical.
  • the shape of the Sm—Fe—N alloy particles can be evaluated by the circularity coefficient measured by image analysis of the microscopic observation image.
  • the circularity coefficient is a value defined by the following equation, and the higher the value, the more rounded the particles are and the closer to a spherical shape.
  • the Sm-Fe-N alloy particles are spherical means that the circularity coefficient is 0.78 or more.
  • the circularity coefficient of the Sm—Fe—N alloy particles may be 0.80 or more, 0.85 or more, 0.90 or more, 0.95 or more. You may. When the circularity coefficient of the Sm—Fe—N alloy particles is within the above range, the fluidity of the compound can be further improved.
  • C 4 ⁇ F / L 2 (C: circularity coefficient, F: projected area of particles (mm 2 ), L: projected peripheral length of particles (mm))
  • the compound of the present embodiment has an advantage that the particles are easily rotated during molding in a magnetic field and the orientation of the coated particles is excellent because the coated particles are used. Further, when the shape of the Sm—Fe—N alloy particles is spherical, the particles are more likely to rotate during molding in a magnetic field, and the orientation is further improved. Therefore, by performing molding in a magnetic field using the compound of the present embodiment, it is possible to efficiently manufacture a high-performance anisotropic rare earth bond magnet having excellent orientation of rare earth magnet powder.
  • the average particle size of the Sm—Fe—N alloy particles is not particularly limited, but may be 1 ⁇ m or more, 2 ⁇ m or more, or 3 ⁇ m or more, and may be 50 ⁇ m or less, 30 ⁇ m or less, 10 ⁇ m or less, or 5 ⁇ m or less. Good. When the average particle size is 1 ⁇ m or more, the magnetic flux density of the molded product tends to improve. When the average particle size is 50 ⁇ m or less, the mechanical strength of the molded product tends to improve.
  • the average particle size can be measured by, for example, a particle size distribution meter.
  • the compound may contain coated particles using a plurality of types of Sm—Fe—N alloy particles having different average particle diameters or shapes.
  • the coated particles may contain alloy particles other than the Sm—Fe—N alloy particles.
  • alloys constituting other alloy particles include Nd—Fe—B alloys (rare earth magnets) and Sm—Co alloys (rare earth magnets).
  • the inorganic coating that coats the Sm—Fe—N alloy particles contains at least Si (silicon).
  • the Si-containing inorganic coating may further contain, for example, at least one element selected from the group consisting of O (oxygen), B (boron), Na (sodium) and Al (aluminum).
  • the inorganic coating may include, for example, SiO 2 (glass silicate) or glass borosilicate.
  • a large number of particles made of glass containing Si may cover the surface of the Sm—Fe—N alloy particles.
  • the means for covering the surface of the Sm—Fe—N alloy particles with the above-mentioned inorganic film may be, for example, a spray dryer.
  • the surface treatment liquid containing Si may be sprayed onto the Sm—Fe—N alloy particles.
  • the surface treatment liquid containing Si may be a liquid containing the material itself constituting the inorganic film such as glass described above, or a liquid containing a raw material of the material constituting the inorganic film such as glass.
  • the means for covering the surface of the Sm—Fe—N alloy particles with an inorganic film may be an impregnation method.
  • Sm—Fe—N alloy particles may be immersed in a surface treatment liquid containing Si.
  • the Sm—Fe—N alloy particles to which the surface treatment liquid is attached may be heated if necessary.
  • the surface of the coated particles may be covered with a coupling agent. Further, the surface of the Sm—Fe—N alloy particles may be covered with a coupling agent. However, the coupling agent does not correspond to an inorganic film containing Si. Further, the coupling agent is used separately from the silicon compound blended in the resin composition.
  • the coated particles may further have a surface covered with a coupling agent as well as a surface covered with an inorganic coating. Examples of the coupling agent include a silane coupling agent.
  • the compound may further include a metal powder having a surface covered with a coupling agent as a metal powder separate from the coating particles.
  • the compound may further comprise a metal powder having a surface treated with phosphoric acid (eg, organic phosphoric acid).
  • the compound may further comprise a metal powder having a phosphate-covered surface.
  • the coated particles may further have a surface treated with phosphoric acid as well as a surface covered with an inorganic coating.
  • the content of the coated particles in the compound is 90% by mass or more and less than 100% by mass, 93% by mass or more and 99.5% by mass or less, 94% by mass or more and 99.5% by mass or less, or 99.5% by mass or less, based on the total solid content of the compound. , 96% by mass or more and 99.5% by mass or less.
  • the relative permeability of the compound tends to increase.
  • the fluidity of the compound tends to decrease.
  • even when the content of the coated particles is high by using the coated particles coated with the inorganic coating containing silicon, it is possible to achieve both high relative magnetic permeability and high fluidity.
  • the content of the coated particles in the compound can be rephrased as the filling rate of the coated particles in the compound.
  • the filling rate of the coated particles in the compound can be rephrased as the space factor of the coated particles in the compound.
  • the content of the resin composition in the compound is greater than 0% by mass and 10% by mass or less, 0.5% by mass or more and 7% by mass or less, 0.5% by mass or more and 6% by mass or less, based on the total mass of the compound. Alternatively, it may be 0.5% by mass or more and 4% by mass or less.
  • the melt viscosity of the compound of the present embodiment at 100 ° C. may be 800 to 4000 Pa ⁇ s, 900 to 3500 Pa ⁇ s, or 1000 to 3000 Pa ⁇ s.
  • the melt viscosity is 800 Pa ⁇ s or more, the shape retention after molding tends to be good, and when it is 4000 Pa ⁇ s or less, the fluidity is high and excellent moldability is obtained, and a desired shape is obtained. There is a tendency that it is easy to manufacture the molded product of the above with high accuracy and efficiency.
  • the compound for rare earth bond magnets of the present embodiment can be produced, for example, as follows. First, an epoxy resin, a phenol resin, a curing accelerator, a silicon compound, and if necessary, other components are blended to prepare a resin composition (first step). In addition, a rare earth magnet powder containing coated particles is prepared. Next, the resin composition is diluted with an organic solvent, if necessary, and then the rare earth magnet powder and the resin composition diluted with the organic solvent are mixed. Then, by volatilizing (drying) the organic solvent during mixing, a compound for a rare earth bond magnet containing a rare earth magnet powder and a resin composition for coating the rare earth magnet powder can be produced (second step). ..
  • an organic solvent may be added to the resin composition in order to reduce the viscosity of the resin composition and improve workability and fluidity during kneading.
  • the organic solvent used for diluting the resin composition is preferably a volatile organic solvent that becomes a gas at room temperature from the viewpoint of workability.
  • organic solvents that can be preferably used include acetone, methyl ethyl ketone, methyl isobutyl ketone, benzene, toluene, xylene and the like. From the viewpoint of safety and handleability, methyl ethyl ketone is preferable.
  • the method for producing a rare earth-bonded magnet of the present embodiment includes a step of producing the above compound (first step and second step), a step of compress-molding the compound to prepare a compression molded product (third step), and a step of producing a compression molded product. And a step of heat-treating the compression molded product (fourth step).
  • the compound is compression molded at a pressure of preferably 500 to 2500 MPa, more preferably 1400 to 2000 MPa to prepare a compression molded product of the compound.
  • the pressure when compressing the compound is 500 to 2500 MPa
  • the rare earth bond magnet can be made dense, practical magnetic characteristics can be obtained, and the burden on the mold can be reduced.
  • the density of the compression molded product is preferably 75% or more and 86% or less, and more preferably 80% or more and 86% or less with respect to the true density of the coated particles.
  • the density of the compression molded product of the compound is 75% or more and 86% or less, a rare earth bond magnet having good magnetic characteristics and high mechanical strength can be produced.
  • the compression molded product is heat-treated at a temperature of preferably 150 to 400 ° C., more preferably 175 to 350 ° C.
  • a temperature at which the compression molded product is heat-treated is a temperature of 150 to 400 ° C.
  • the heat treatment time is preferably 1 minute to 4 hours, more preferably 5 minutes to 3 hours.
  • the rare earth bond magnet of the present embodiment is manufactured by the method for producing a rare earth bond magnet of the present embodiment using the compound of the present embodiment.
  • the glass transition temperature of the cured resin composition formed by curing the resin composition in the rare earth bond magnet is preferably 150 ° C. or higher, more preferably 175 ° C. or higher, and further preferably 200 ° C. or higher.
  • the glass transition temperature is, for example, a temperature at which tan ⁇ peaks in dynamic viscoelasticity measurement.
  • the ratio of the elastic modulus of the rare earth bond magnet at 150 ° C. to the elastic modulus of the rare earth bond magnet at 50 ° C. is preferably 70% or more, more preferably 80% or more, and further preferably 90% or more.
  • the elastic modulus ratio is 70% or more, a rare earth bond magnet having excellent heat resistance can be obtained.
  • the method for measuring the elastic modulus include a method of measuring the three-point bending test at temperatures of 50 ° C. and 150 ° C., a method of measuring the elastic modulus of 50 ° C. and 150 ° C. by dynamic viscoelasticity measurement, and the like. ..
  • the relative density of the rare earth bond magnet is preferably 70% or more, more preferably 80%, and further preferably 90% or more with respect to the true density of the coated particles.
  • the relative density of the rare earth bond magnet is 70% or more with respect to the true density of the coated particles, a rare earth bond magnet having excellent magnetic properties can be obtained.
  • the density of the rare earth bond magnet is preferably 95% or less with respect to the true density of the coated particles.
  • the crushing strength of the rare earth bond magnet at a temperature of 120 ° C. is preferably 100 MPa or more, more preferably 150 MPa or more, and further preferably 160 MPa or more.
  • the crushing strength of the rare earth bond magnet at a temperature of 120 ° C. is 100 MPa or more, a rare earth bond magnet having high mechanical strength at a high temperature can be obtained.
  • Epoxy resin (3,3', 5,5'-tetramethylbiphenol diglycidyl ether, trade name: YX-4000H, manufactured by Mitsubishi Chemical Co., Ltd., epoxy equivalent: 192 g / eq) 3.66 g, phenol in a 500 ml eggplant flask.
  • Resin Novolak type phenol resin, trade name: HP-850N, manufactured by Hitachi Kasei Co., Ltd., hydroxyl group equivalent: 108 g / eq
  • curing accelerator tetrabutylphosphonium / tetraphenylborate, trade name: PX-4PB, Weigh 0.176 g (manufactured by Hokuko Chemical Co., Ltd.) and 2.11 g of a silane coupling agent having an amino group (N-phenyl-3-aminopropyltrimethoxysilane, trade name: KBM-573, manufactured by Shin-Etsu Chemical Co., Ltd.).
  • Phenol manufactured by Wako Pure Chemical Industries, Ltd., trade name
  • a solution of the resin composition As the rare earth magnet powder, Sm 2 Fe 17 N 3 alloy particles (average particle diameter: 2 [mu] m, the shape: spherical) coated particles the whole surface of coated with silica coating (Nichia stock) After adding 192 g (manufactured by the company) and stirring and mixing for 30 minutes, acetone was distilled off at room temperature by an evaporator. The obtained mixture was collected on a vat, spread thinly, and dried at room temperature using a vacuum dryer. While crushing the massive mixture during drying, the mixture was dried for a total of 24 hours to obtain a compound having a coating particle content (space factor) of 96% by mass.
  • Example 2 A compound was obtained in the same manner as in Example 1 except that the composition of the solid content constituting the resin composition was changed to the components and the blending amount (unit: g) shown in Table 1.
  • the epoxy resin and phenol resin used in Examples 3 and 4 are as follows.
  • HP-4700 (4-functional naphthalene type epoxy resin, manufactured by DIC Corporation, trade name, epoxy equivalent: 165 g / eq)
  • HP-7200 dicyclopentadiene type epoxy resin, manufactured by DIC Corporation, trade name, epoxy equivalent: 259 g / eq
  • SN-395 Naphthalene-type phenolic resin, manufactured by Nittetsu Chemical & Materials Co., Ltd., trade name, hydroxyl group equivalent: 105 g / eq
  • Comparative Example 2 A compound was obtained in the same manner as in Example 1 except that the composition of the solid content constituting the resin composition was changed to the components and the blending amount (unit: g) shown in Table 1. In Comparative Example 2 and Example 1, the compounding ratios of the epoxy resin, the phenol resin and the curing accelerator in the resin composition are the same.
  • melt viscosity of compound was measured using a rheometer MCR301 (trade name, manufactured by Anton Pearl Japan Co., Ltd.).
  • the gap between the 12 mm ⁇ aluminum probe and the aluminum plate was set to 0.5 mm, and the compound was placed in the gap.
  • the compound was sprinkled on an aluminum plate to a thickness of about 1 mm, the aluminum probe was lowered while being heated to 80 ° C., and the sample portion was returned to room temperature when the distance between the gaps was reached.
  • ⁇ Making rare earth bond magnets> The compounds obtained in Examples and Comparative Examples were filled in a predetermined mold and molded by a hydraulic press at a molding pressure of 2000 MPa to prepare a cylindrical molded body having a diameter of 11.3 mm and a height of 8 mm. Then, the molded product was heat-treated in a dryer at a temperature of 200 ° C. for 10 minutes to cure the resin composition in the compound to prepare a rare earth bond magnet (cylindrical test piece).
  • the compound for rare earth bond magnets according to the present disclosure has excellent fluidity, and the obtained rare earth bond magnet has excellent crushing strength.
  • By using such a compound for a rare earth bond magnet it is possible to provide a rare earth bond magnet having excellent mechanical strength with good productivity, and its industrial value is high.

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Abstract

エポキシ樹脂、フェノール樹脂、硬化促進剤及びケイ素化合物を含む樹脂組成物と、Ｓｍ－Ｆｅ－Ｎ系合金粒子の表面の少なくとも一部がケイ素を含む無機被膜で覆われた被覆粒子と、を備える希土類ボンド磁石用コンパウンド。

Description

希土類ボンド磁石用コンパウンド及びその製造方法、成形体及びその製造方法、並びに硬化物
　本開示は、希土類ボンド磁石用コンパウンド及びその製造方法、成形体及びその製造方法、並びに硬化物に関する。
　金属粉末及び樹脂組成物を含むコンパウンドは、金属粉末の諸物性に応じて、例えば、インダクタ、電磁波シールド、又はボンド磁石等の多様な工業製品の原材料として利用される（下記特許文献１～３参照）。
　中でも、金属粉末として希土類磁石粉末を用いた希土類磁石は、高い磁気特性を有しており、今日様々な分野で使用されている。希土類磁石は、使用する原料粉末、製造方法等により希土類焼結磁石と希土類ボンド磁石に大きく分類される。希土類焼結磁石は焼結工程にて寸法変化が大きく、後加工を要する等形状に制約がある。これに対し、希土類ボンド磁石は熱硬化時の寸法変化が少なく、高寸法精度を維持でき、加工レスで異形状を呈するため、形状の自由度が大きい。また、希土類ボンド磁石は、磁石粉末同士の間に絶縁体である樹脂が存在しているため、電気抵抗が高いという利点を有している。
　希土類ボンド磁石は樹脂バインダを含むため、成形体密度が合金真密度（例えばネオジム鉄ボロン系ボンド磁石用粉末の合金真密度は７．６ｇ／ｃｍ３）に比べて低く、一般的に比較的バインダの量が少ない圧縮ボンド磁石であっても焼結磁石に比べて磁気特性が低くなる。その一方で、希土類ボンド磁石は、形状自由度、寸法精度、さらには他部材との一体成形が可能である等の特徴を生かし、幅広い環境下で使用される場面が増えている。
特開平８－２７３９１６号公報 特開２００１－２１４０５４号公報 特開２００４－３１７８６号公報
　コンパウンドから希土類ボンド磁石を製造する場合、コンパウンドを型内へ供給及び充填する工程においてコンパウンドの流動性が要求される。また、製造された希土類ボンド磁石には、幅広い環境下での使用に耐えられる高い機械強度が要求される。しかし、従来のコンパウンドでは、希土類ボンド磁石を成形する際の優れた流動性を実現しようとした場合には、成形体の保形性が不十分となり、得られる希土類ボンド磁石の機械強度が低下するという問題があった。そのため、従来のコンパウンドでは、成形時の流動性と、成形後の機械強度とを高水準で両立させることが困難であった。
　そこで、本開示は、成形時の流動性に優れると共に、機械強度に優れた希土類ボンド磁石を製造可能な、希土類ボンド磁石用コンパウンドを提供することを目的とする。また、本開示は、上記希土類ボンド磁石用コンパウンドの製造方法、成形体及びその製造方法、並びに硬化物を提供することを目的とする。
　上記目的を達成するために、本開示は、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、硬化促進剤及びケイ素化合物を含む樹脂組成物と、Ｓｍ－Ｆｅ－Ｎ系合金粒子の表面の少なくとも一部がケイ素を含む無機被膜で覆われた被覆粒子と、を備える希土類ボンド磁石用コンパウンドを提供する。
　上記希土類ボンド磁石用コンパウンドによれば、Ｓｍ－Ｆｅ－Ｎ系合金粒子の表面の少なくとも一部がケイ素を含む無機被膜で覆われた被覆粒子を用いることで、被覆粒子の凝集が抑制され、また被覆粒子間、及び被覆粒子とバインダ樹脂（エポキシ樹脂及びフェノール樹脂等）間に作用する摩擦力が低減される。その結果、ケイ素を含む無機被膜で覆われていないＳｍ－Ｆｅ－Ｎ系合金粒子を用いた場合と比較して、コンパウンドの流動性を大幅に向上させることができる。また、上記被覆粒子を用いた場合、成形体の保形性が低下し易い傾向があるが、上記コンパウンドによれば、上記被覆粒子と混合する樹脂組成物がケイ素化合物を含むことで、成形体の保形性の低下を抑制することができ、優れた機械強度を有する希土類ボンド磁石を得ることができる。これは、樹脂組成物中のケイ素化合物と被覆粒子表面のケイ素を含む無機被膜との親和性が高いことから、樹脂組成物と被覆粒子との界面の密着性が向上すること、及び、ケイ素化合物がバインダ樹脂のゲル化を進め、成形体を取り出す時点でのバインダ樹脂の強度が高まること、により、得られる希土類ボンド磁石において樹脂組成物の硬化物と被覆粒子との界面を起点としてクラック等が生じることを抑制できるためであると考えられる。そのため、上記コンパウンドによれば、成形時の流動性に優れると共に、機械強度に優れた希土類ボンド磁石を製造することができる。
　上記希土類ボンド磁石用コンパウンドにおいて、上記ケイ素化合物は、アミノ基を有するシランカップリング剤を含んでいてもよい。コンパウンドを構成する樹脂組成物がアミノ基を有するシランカップリング剤を含むことで、樹脂組成物と被覆粒子との界面の密着性がより一層向上するため、得られる希土類ボンド磁石において樹脂組成物の硬化物と被覆粒子との界面を起点としてクラック等が生じることをより一層抑制することができる。その結果、上記コンパウンドによれば、より優れた機械強度を有する希土類ボンド磁石を製造することができる。
　上記希土類ボンド磁石用コンパウンドにおいて、上記ケイ素化合物の含有量は、コンパウンドの固形分全量を基準として１．０質量％以上２．０質量％以下であってもよい。ケイ素化合物の含有量が上記範囲内であることで、成形時の流動性により優れると共に、機械強度により優れた希土類ボンド磁石を製造可能なコンパウンドを提供することができる。
　上記希土類ボンド磁石用コンパウンドにおいて、上記Ｓｍ－Ｆｅ－Ｎ系合金粒子は、球状であってもよい。Ｓｍ－Ｆｅ－Ｎ系合金粒子が球状であることで、コンパウンドの流動性をより一層向上させることができる。また、Ｓｍ－Ｆｅ－Ｎ系合金粒子が球状であると希土類ボンド磁石の機械強度が低下し易い傾向があるが、本開示の希土類ボンド磁石用コンパウンドによれば、希土類ボンド磁石の機械強度の低下を十分に抑制することができる。
　上記希土類ボンド磁石用コンパウンドにおいて、上記Ｓｍ－Ｆｅ－Ｎ系合金粒子の平均粒子径は、１μｍ以上５μｍ以下であってもよい。Ｓｍ－Ｆｅ－Ｎ系合金粒子の平均粒子径が上記範囲内であることで、成形時の流動性により優れると共に、機械強度により優れた希土類ボンド磁石を製造可能なコンパウンドを提供することができる。
　上記希土類ボンド磁石用コンパウンドにおいて、上記硬化促進剤は、ボレート塩及びボラン化合物のうちの少なくとも一種を含んでいてもよい。硬化促進剤としてボレート塩及びボラン化合物のうちの少なくとも一種を用いることで、コンパウンドの速硬化性及び保存安定性を向上させることができると共に、成形時のより優れた流動性及び得られる希土類ボンド磁石のより優れた機械強度を実現することができる。
　本開示はまた、上記本開示の希土類ボンド磁石用コンパウンドを含む、成形体を提供する。
　本開示はまた、上記本開示の希土類ボンド磁石用コンパウンドの硬化物を提供する。
　本開示はまた、上記本開示の希土類ボンド磁石用コンパウンドを製造する方法であって、上記被覆粒子と、上記樹脂組成物とを、有機溶剤の存在下で混合し、乾燥させる工程を備える、希土類ボンド磁石用コンパウンドの製造方法を提供する。
　本開示は更に、上記本開示の希土類ボンド磁石用コンパウンドを圧縮成形する工程を備える、成形体の製造方法を提供する。
　本開示によれば、成形時の流動性に優れると共に、機械強度に優れた希土類ボンド磁石を製造可能な、希土類ボンド磁石用コンパウンドを提供することができる。また、本開示によれば、上記希土類ボンド磁石用コンパウンドの製造方法、成形体及びその製造方法、並びに硬化物を提供することができる。
　以下、本開示の好適な実施形態について説明する。ただし、本開示は下記実施形態に何ら限定されるものではない。
＜コンパウンド＞
　本実施形態に係る希土類ボンド磁石用コンパウンド（本明細書中、単に「コンパウンド」とも言う）は、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、硬化促進剤及びケイ素化合物を含む樹脂組成物と、Ｓｍ－Ｆｅ－Ｎ系合金粒子の表面の少なくとも一部がケイ素を含む無機被膜で覆われた被覆粒子と、を備える。以下、コンパウンドを構成する各成分について詳細に説明する。
［樹脂組成物］
　本実施形態のコンパウンドに使用される樹脂組成物は、希土類ボンド磁石の結合材としての機能を有する。樹脂組成物は、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、硬化促進剤、及び、ケイ素化合物を配合することによって作製される。
（エポキシ樹脂）
　エポキシ樹脂は、例えば、１分子中に２個以上のエポキシ基を有するエポキシ樹脂である。そのようなエポキシ樹脂には、例えば、ビフェニル型エポキシ樹脂、スチルベン型エポキシ樹脂、ジフェニルメタン型エポキシ樹脂、硫黄原子含有型エポキシ樹脂、ノボラック型エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂、サリチルアルデヒド型エポキシ樹脂、ナフトール類とフェノール類との共重合型エポキシ樹脂、アラルキル型フェノール樹脂のエポキシ化物、ビスフェノール型エポキシ樹脂、アルコール類のグリシジルエーテル型エポキシ樹脂、パラキシリレン及び／又はメタキシリレン変性フェノール樹脂のグリシジルエーテル型エポキシ樹脂、テルペン変性フェノール樹脂のグリシジルエーテル型エポキシ樹脂、シクロペンタジエン型エポキシ樹脂、多環芳香環変性フェノール樹脂のグリシジルエーテル型エポキシ樹脂、ナフタレン環含有フェノール樹脂のグリシジルエーテル型エポキシ樹脂、グリシジルエステル型エポキシ樹脂、グリシジル型又はメチルグリシジル型のエポキシ樹脂、脂環型エポキシ樹脂、ハロゲン化フェノールノボラック型エポキシ樹脂、ハイドロキノン型エポキシ樹脂、トリメチロールプロパン型エポキシ樹脂及びオレフィン結合を過酢酸等の過酸で酸化して得られる線状脂肪族エポキシ樹脂等が挙げられる。これらを単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。
　ビフェニル型エポキシ樹脂は、ビフェニル骨格を有するエポキシ樹脂であれば特に限定されないが、例えば、アルキル置換又は非置換のビフェノールのエポキシ樹脂である。
　スチルベン型エポキシ樹脂は、スチルベン骨格を有するエポキシ樹脂であれば特に限定さないが、例えば、スチルベン系フェノール類等のジグリシジルエーテル型エポキシ樹脂である。
　ジフェニルメタン型エポキシ樹脂は、ジフェニルメタン骨格を有するエポキシ樹脂であれば特に限定されない。
　ノボラック型エポキシ樹脂は、ノボラック樹脂をエポキシ化した樹脂であり、フェノール類及び／又はナフトール類とアルデヒド基を有する化合物とを酸性触媒下で縮合又は共縮合させて得られる。フェノール類には、例えば、フェノール、クレゾール、キシレノール、レゾルシン、カテコール、ビスフェノールＡ及びビスフェノールＦ等が挙げられる。ナフトール類には、例えば、α－ナフトール、β－ナフトール及びジヒドロキシナフタレン等が挙げられる。アルデヒド基を有する化合物には、例えば、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、ベンズアルデヒド及びサリチルアルデヒド等が挙げられる。ノボラック型エポキシ樹脂には、例えば、フェノールノボラック型エポキシ樹脂及びオルソクレゾールノボラック型エポキシ樹脂等が挙げられる。これらを単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。
　ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂は、ジシクロペンタジエン骨格を有する化合物を原料としてエポキシ化したエポキシ樹脂であれば特に限定されない。
　サリチルアルデヒド型エポキシ樹脂は、サリチルアルデヒド骨格を持つ化合物を原料とするエポキシ樹脂であれば特に制限はない。
　ナフトール類とフェノール類との共重合型エポキシ樹脂は、ナフトール骨格を有する化合物及びフェノール骨格を有する化合物を原料とするエポキシ樹脂であれば、特に限定されない。
　アラルキル型フェノール樹脂のエポキシ化物には、例えば、フェノールアラルキル樹脂及びナフトールアラルキル樹脂等のエポキシ化物などが挙げられる。これらを単独で用いても２種を組み合わせて用いてもよい。
　ビスフェノール型エポキシ樹脂には、例えば、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ及びビスフェノールＳ等が挙げられる。これらを単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。
　アルコール類のグリシジルエーテル型エポキシ樹脂は、例えば、ブタンジオール、ポリエチレングリコール及びポリプロピレングリコール等のグリシジルエーテル型エポキシ樹脂である。これらを単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。
　グリシジルエステル型エポキシ樹脂は、例えば、フタル酸、イソフタル酸及びテトラヒドロフタル酸等のカルボン酸類のグリシジルエステル型エポキシ樹脂である。これらを単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。
　グリシジル型又はメチルグリシジル型のエポキシ樹脂は、例えば、アニリン及びイソシアヌル酸等の窒素原子に結合した活性水素をグリシジル基で置換したグリシジル型又はメチルグリシジル型のエポキシ樹脂である。
　脂環型エポキシ樹脂には、例えば、分子内のオレフィン結合をエポキシ化して得られるビニルシクロヘキセンジエポキシド、３，４－エポキシシクロヘキシルメチル－３，４－エポキシシクロヘキサンカルボキシレート及び２－（３，４－エポキシ）シクロヘキシル－５，５－スピロ（３，４－エポキシ）シクロヘキサン－ｍ－ジオキサン等が挙げられる。これらを単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。
　上記エポキシ樹脂の中でも、耐水性、耐溶剤性及び耐オイル性の観点から、ビフェニル型エポキシ樹脂、スチルベン型エポキシ樹脂、ジフェニルメタン型エポキシ樹脂、硫黄原子含有型エポキシ樹脂、及び、アラルキル型フェノール樹脂のエポキシ化物がより好ましい。硫黄原子含有型エポキシ樹脂は、硫黄原子を含有するエポキシ樹脂であれば特に限定されない。より好ましいアラルキル型フェノール樹脂のエポキシ化物には、例えば、フェノールアラルキル樹脂、ナフトールアラルキル樹脂及びビフェニル型フェノールアラルキル樹脂等のアラルキル型フェノール樹脂のエポキシ化物等が挙げられる。このアラルキル型フェノール樹脂のエポキシ化物は、フェノール及びクレゾール等のフェノール類及び／又はナフトール及びジメチルナフトール等のナフトール類と、ジメトキシパラキシレン、ビス（メトキシメチル）ビフェニル及びこれらの誘導体等とから合成されるフェノール樹脂を原料とするエポキシ樹脂であれば、特に限定されない。これらを単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。
　上記エポキシ樹脂の中でも、高温機械強度の観点からは、ノボラック型エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂、サリチルアルデヒド型エポキシ樹脂及びナフトール類とフェノール類との共重合型エポキシ樹脂がより好ましい。より好ましいノボラック型エポキシ樹脂には、例えば、フェノールノボラック、クレゾールノボラック及びナフトールノボラック等のノボラック型フェノール樹脂をグリリシジルエーテル化等の手法を用いてエポキシ化したエポキシ樹脂等が挙げられる。これらを単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。
　また、耐熱性の観点から、ナフタレン構造を有するエポキシ樹脂を用いてもよい。ナフタレン構造を有するエポキシ樹脂としては、例えばナフタレン骨格にグリシジル基が結合したものが挙げられる。ナフタレン構造を有するエポキシ樹脂は、２官能型、３官能型又は４官能型であってもよい。ナフタレン構造を有するエポキシ樹脂におけるナフタレン骨格の数は１以上とすることができるが、２以上であることが好ましい。また、当該ナフタレン骨格の数の上限は８とすることができる。ナフタレン構造を有するエポキシ樹脂を樹脂組成物中に含めることで、高温における希土類ボンド磁石の機械強度の低下を抑制することができる。
　ナフタレン構造を有するエポキシ樹脂としては、室温及び高温での機械強度により優れる観点から、例えばナフタレンジエポキシ化合物、ナフチレンエーテル型エポキシ樹脂、ナフタレンノボラック型エポキシ樹脂、ナフタレンジエポキシ化合物のメチレン結合二量体、ナフタレンモノエポキシ化合物とナフタレンジエポキシ化合物のメチレン結合体等が挙げられる。ナフタレン構造を有するエポキシ樹脂としては、具体的には、ＨＰ－４０３２、ＨＰ－４０３２Ｄ、ＨＰ－４７００、ＨＰ－４７５０、ＥＸＡ－７３１１－Ｇ４、ＥＸＡ－７７３４－Ｇ４、ＥＸＡ－９５４０（以上、ＤＩＣ株式会社製、商品名）等が挙げられる。これらを単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。
　エポキシ樹脂は、上述のより好ましいエポキシ樹脂以外のエポキシ樹脂を含んでもよい。しかし、上述のより好ましいエポキシ樹脂の性能を十分に発揮させるために、エポキシ樹脂中の上述のより好ましいエポキシ樹脂の含有量は、エポキシ樹脂全体の質量に対して、好ましくは３０質量％以上であり、より好ましくは、５０質量％以上である。
　ビフェニル型エポキシ樹脂は、さらに好ましくは、下記一般式（ＩＩ）で示されるエポキシ樹脂である。下記一般式（ＩＩ）で示されるエポキシ樹脂の中で市販されているものには、例えば、ＹＸ－４０００Ｈ（三菱ケミカル株式会社製、商品名、Ｒ８のうち酸素原子が置換している位置を４及び４’位とした時の３，３’，５，５’位がメチル基でそれ以外が水素原子である化合物）及びＹＬ－６１２１Ｈ（三菱ケミカル株式会社製、商品名、全てのＲ８が水素原子である４，４’－ビス（２，３－エポキシプロポキシ）ビフェニルと、Ｒ８のうち酸素原子が置換している位置を４及び４’位とした時の３，３’，５，５’位がメチル基でそれ以外が水素原子である化合物との混合品）等が挙げられる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000001
 （式（ＩＩ）中、Ｒ８は水素原子又は炭素数１～１２のアルキル基又は炭素数４～１８のアリール基を示し、それぞれ全てが同一でも異なっていてもよく、ｎは平均値であり、０～２０の整数、小数又は帯小数を示す。）
　スチルベン型エポキシ樹脂は、さらに好ましくは、下記一般式（ＩＩＩ）で示されるエポキシ樹脂である。下記一般式（ＩＩＩ）で示されるエポキシ樹脂の中で市販されているものは、例えば、ＥＳＬＶ－２１０（住友化学工業株式会社製、商品名、Ｒ９のうち酸素原子が置換している位置を４及び４’位とした時の３，３’，５，５’位がメチル基でそれ以外が水素原子であり、Ｒ１０の全てが水素原子である化合物と、３，３’，５，５’位のうちの３つがメチル基、１つがｔｅｒｔ－ブチル基でそれ以外が水素原子であり、Ｒ１０の全てが水素原子である化合物との混合品）等が挙げられる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000002
 （式（ＩＩＩ）中、Ｒ９及びＲ１０は、それぞれ独立して、水素原子又は炭素数１～１８の１価の有機基を示し、それぞれ全てが同一でも異なっていてもよく、ｎは平均値であり、０～２０の整数、小数又は帯小数を示す。）
　「炭素数１～１８の１価の有機基」は、炭素数１～１８を有し、かつ置換されても又は非置換であってもよい脂肪族炭化水素基、芳香族炭化水素基、脂肪族炭化水素オキシ基、芳香族炭化水素オキシ基、カルボニル基、オキシカルボニル基及びカルボニルオキシ基からなる群から選択される少なくとも１種類を含むことを意味する。
　上記脂肪族炭化水素オキシ基には、例えば、メトキシ基、エトキシ基、プロポキシ基、イソプロポキシ基、ｎ－ブトキシ基、ｓｅｃ－ブトキシ基、ｔｅｒｔ－ブトキシ基、シクロプロピルオキシ基、シクロヘキシルオキシ基、シクロペンチルオキシ基、アリルオキシ基及びビニルオキシ基等の上述の脂肪族炭化水素基に酸素原子が結合した構造のオキシ基並びにそれらをアルキル基、アルコキシ基、アリール基、アリールオキシ基、アミノ基及びハロゲン原子等で置換したものなどが挙げられる。上記芳香族炭化水素オキシ基には、例えば、フェノキシ基、メチルフェノキシ基、エチルフェノキシ基、メトキシフェノキシ基、ブトキシフェノキシ基及びフェノキシフェノキシ基等の上述の芳香族炭化水素基に酸素原子が結合した構造のオキシ基など、並びにそれらをアルキル基、アルコキシ基、アリール基、アリールオキシ基、アミノ基及びハロゲン原子等で置換したものなどが挙げられる。
　上記カルボニル基には、例えば、ホルミル基、アセチル基、エチルカルボニル基、ブチリル基、シクロヘキシルカルボニル基及びアリルカルボニル等の脂肪族炭化水素カルボニル基、フェニルカルボニル基及びメチルフェニルカルボニル基等の芳香族炭化水素カルボニル基など、並びにそれらをアルキル基、アルコキシ基、アリール基、アリールオキシ基、アミノ基及びハロゲン原子等で置換したものなどが挙げられる。
　上記オキシカルボニル基には、例えば、メトキシカルボニル基、エトキシカルボニル基、ブトキシカルボニル基、アリルオキシカルボニル基及びシクロヘキシルオキシカルボニル基等の脂肪族炭化水素オキシカルボニル基、フェノキシカルボニル基及びメチルフェノキシカルボニル基等の芳香族炭化水素オキシカルボニル基など、並びにそれらをアルキル基、アルコキシ基、アリール基、アリールオキシ基、アミノ基及びハロゲン原子等が置換したものなどが挙げられる。
　上記カルボニルオキシ基としては、例えば、メチルカルボニルオキシ基、エチルカルボニルオキシ基、ブチルカルボニルオキシ基、アリルカルボニルオキシ基及びシクロヘキシルカルボニルオキシ基等の脂肪族炭化水素カルボニルオキシ基、フェニルカルボニルオキシ基及びメチルフェニルカルボニルオキシ基等の芳香族炭化水素カルボニルオキシ基など、並びにそれらをアルキル基、アルコキシ基、アリール基、アリールオキシ基、アミノ基及びハロゲン原子等で置換したものなどが挙げられる。
　一般式（ＩＩ）～（ＩＩＩ）及び以下の一般式（ＩＶ）～（ＸＩ）中のＲ８～Ｒ２１及びＲ３７～Ｒ４１について、「それぞれ全てが同一でも異なっていてもよい」とは、例えば、式（ＩＩ）中の８～１６８個のＲ８の全てが同一でも異なっていてもよいことを意味している。他のＲ９～Ｒ２１及びＲ３７～Ｒ４１についても、式中に含まれるそれぞれの個数について全てが同一でも異なっていてもよいことを意味している。また、Ｒ８～Ｒ２１及びＲ３７～Ｒ４１はそれぞれが同一でも異なっていてもよい。例えば、Ｒ９とＲ１０の全てについて同一でも異なっていてもよい。また、本明細書において、他の「それぞれ全てが同一でも異なっていてもよい」の部分についても、上記と同じことを意味している。
　ジフェニルメタン型エポキシ樹脂は、さらに好ましくは、下記一般式（ＩＶ）で示されるエポキシ樹脂である。下記一般式（ＩＶ）で示されるエポキシ樹脂の中で市販されているものは、例えば、ＹＳＬＶ－８０ＸＹ（日鉄ケミカル＆マテリアル株式会社製、商品名、Ｒ１１の全てが水素原子であり、Ｒ１２のうち酸素原子が置換している位置を４及び４’位とした時の３，３’，５，５’位がメチル基でそれ以外が水素原子である化合物）等が挙げられる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000003
 （式（ＩＶ）中、Ｒ１１及びＲ１２は、それぞれ独立して、水素原子又は炭素数１～１８の１価の有機基を示し、それぞれ全てが同一でも異なっていてもよく、ｎは平均値であり、０～２０の整数、小数又は帯小数を示す。）
　硫黄原子含有型エポキシ樹脂は、さらに好ましくは、下記一般式（Ｖ）で示されるエポキシ樹脂である。下記一般式（Ｖ）で示されるエポキシ樹脂の中で市販されているものは、例えば、ＹＳＬＶ－１２０ＴＥ（日鉄ケミカル＆マテリアル株式会社、商品名、Ｒ１３のうち酸素原子が置換している位置を４及び４’位とした時の３，３’位がｔｅｒｔ－ブチル基で６，６’位がメチル基でそれ以外が水素原子である化合物）等が挙げられる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000004
 （式（Ｖ）中、Ｒ１３は水素原子又は炭素数１～１８の１価の有機基を示し、それぞれ全てが同一でも異なっていてもよく、ｎは平均値であり、０～２０の整数、小数又は帯小数を示す。）
　フェノールノボラック、クレゾールノボラック、ナフトールノボラック等のノボラック型フェノール樹脂をグリリシジルエーテル化等の手法を用いてエポキシ化したエポキシ樹脂は、さらに好ましくは、下記一般式（ＶＩ）で示されるエポキシ樹脂がより好ましい。下記一般式（ＶＩ）で示されるエポキシ樹脂の中で市販されているものには、例えば、ＥＳＣＮ－１９０、ＥＳＣＮ－１９５（住友化学株式会社製、商品名、どちらも、Ｒ１４の全てが水素原子であり、Ｒ１５がメチル基であり、ｉ＝１である化合物）等が挙げられる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000005
 （式（ＶＩ）中、Ｒ１４及びＲ１５は、それぞれ独立して、水素原子又は炭素数１～１８の１価の有機基を示し、それぞれ全てが同一でも異なっていてもよく、ｉは０～３の整数を示し、ｎは平均値であり、０～２０の整数、小数又は帯小数を示し、ｉはそれぞれ全て同一でも異なっていてもよい。）
　ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂は、さらに好ましくは、下記一般式（ＶＩＩ）で示されるエポキシ樹脂である。下記一般式（ＶＩＩ）で示されるエポキシ樹脂の中で市販されているものは、例えば、ＨＰ－７２００（ＤＩＣ株式会社製、商品名、ｉ＝０である化合物）等が挙げられる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000006
 （式（ＶＩＩ）中、Ｒ１６は水素原子又は炭素数１～１８の１価の有機基を示し、それぞれ全てが同一でも異なっていてもよく、ｉは０～３の整数を示し、ｎは平均値であり、０～２０の整数、小数又は帯小数を示し、ｉはそれぞれ全て同一でも異なっていてもよい。）
　サリチルアルデヒド型エポキシ樹脂は、さらに好ましくは、サリチルアルデヒド骨格を持つ化合物とフェノール性水酸基を有する化合物との反応物（ノボラック型フェノール樹脂等のサリチルアルデヒド型フェノール樹脂）をグリシジルエーテル化したエポキシ樹脂などのサリチルアルデヒド型エポキシ樹脂であり、例えば、下記一般式（ＶＩＩＩ）で示されるエポキシ樹脂である。下記一般式（ＶＩＩＩ）で示されるエポキシ樹脂の中で市販されているものには、例えば、ＥＰＰＮ－５０２Ｈ（日本化薬株式会社製、商品名）、１０３２Ｈ６０（三菱ケミカル株式会社製、商品名、ｉ＝０、ｋ＝０である化合物）及びＥＰＰＮ－５０２Ｈ（日本化薬株式会社製、商品名）等が挙げられる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000007
 （式（ＶＩＩＩ）中、Ｒ１７及びＲ１８は、それぞれ独立して、水素原子又は炭素数１～１８の１価の有機基を示し、それぞれ全てが同一でも異なっていてもよく、ｉは０～３の整数を示し、ｋは０～４の整数を示し、ｎは平均値であり、０～２０の整数、小数又は帯小数を示し、ｉ及びｋはそれぞれ全て同一でも異なっていてもよい。）
　ナフトール類とフェノール類との共重合型エポキシ樹脂は、さらに好ましくは、ナフトール骨格を有する化合物及びフェノール骨格を有する化合物を用いたノボラック型フェノール樹脂をグリシジルエーテル化したものであり、例えば、下記一般式（ＩＸ）で示されるエポキシ樹脂である。下記一般式（ＩＸ）で示されるエポキシ樹脂の中で市販されているものは、例えば、ＮＣ－７３００（日本化薬株式会社製、商品名、Ｒ２１がメチル基でｉ＝１であり、ｊ＝０、ｋ＝０である化合物）等が挙げられる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000008
 （式（ＩＸ）中、Ｒ１９～Ｒ２１は、それぞれ独立して、水素原子又は炭素数１～１８の１価の有機基を示し、それぞれ全てが同一でも異なっていてもよく、ｉは０～３の整数を示し、ｊは０～２の整数を示し、ｋは０～４の整数を示し、ｐは平均値で０～１の整数又は小数を示し、ｌ、ｍはそれぞれ平均値で０～２１の整数、小数又は帯小数であり、（ｌ＋ｍ）は１～２１の整数又は帯小数を示し、ｊ及びｋはそれぞれ全て同一でも異なっていてもよい。）
　上記一般式（ＩＸ）で示されるエポキシ樹脂としては、ｌ個の構成単位及びｍ個の構成単位をランダムに含むランダム共重合体、交互に含む交互共重合体、規則的に含む共重合体、ブロック状に含むブロック共重合体が挙げられ、これらのいずれか１種を単独で用いても、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
　フェノールアラルキル樹脂、ナフトールアラルキル樹脂、ビフェニル型フェノールアラルキル樹脂等のアラルキル型フェノール樹脂のエポキシ化物は、好ましくは、フェノール及びクレゾール等のフェノール類及び／又はナフトール及びジメチルナフトール等のナフトール類とジメトキシパラキシレン、ビス（メトキシメチル）ビフェニル及びこれらの誘導体等とから合成されるフェノール樹脂をグリシジルエーテル化したものであり、例えば、下記一般式（Ｘ）及び（ＸＩ）で示されるエポキシ樹脂である。下記一般式（Ｘ）で示されるエポキシ樹脂の中で市販されているものは、例えば、ＮＣ－３０００（日本化薬株式会社製、商品名、ｉ＝０、Ｒ３８が水素原子である化合物）及びＣＥＲ－３０００（日本化薬株式会社製、商品名、ｉ＝０、Ｒ３８が水素原子であるエポキシ樹脂と、一般式（ＩＩ）の全てのＲ８が水素原子であるエポキシ樹脂とを質量比８０：２０で混合した混合品）等が挙げられる。また、下記一般式（ＸＩ）で示されるエポキシ樹脂の中で市販されているものは、例えば、ＥＳＮ－１７５（日鉄ケミカル＆マテリアル株式会社製、商品名、ｉ＝０、ｊ＝０、ｋ＝０である化合物）等が挙げられる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000009
 （式（Ｘ）及び（ＸＩ）において、Ｒ３７～Ｒ４１は、それぞれ独立して、水素原子又は炭素数１～１８の１価の有機基を示し、それぞれ全てが同一でも異なっていてもよく、ｉは０～３の整数を示し、ｊは０～２の整数を示し、ｋは０～４の整数を示し、ｎは平均値であり、０～２０の整数、小数又は帯小数を示し、ｉ、ｊ及びｋはそれぞれ全て同一でも異なっていてもよい。）
　上記一般式（ＩＩ）～（ＸＩ）中のｎは、平均値で、好ましくは０～２０の整数、小数又は帯小数である。ｎが０～２０であると、エポキシ樹脂の溶融粘度を低減でき、希土類ボンド磁石用コンパウンドの溶融成形時の粘度も低減できるため、粘度が高いことに起因した成形性の悪化の発生を抑制することができる。１分子中の平均ｎは０～１０の範囲に設定されることがより好ましい。
　上記一般式（ＩＩ）～（ＸＩ）で示されるエポキシ樹脂の中で、より好ましいエポキシ樹脂は、高温機械強度の観点からは、上記一般式（ＶＩ）～（ＶＩＩＩ）で示されるエポキシ樹脂である。
（フェノール樹脂）
　フェノール樹脂は、エポキシ樹脂の硬化剤として機能する。フェノール樹脂としては特に制限はないが、例えば、硬化剤として一般に使用される１分子中に２個以上のフェノール性水酸基を有するフェノール樹脂が挙げられる。フェノール樹脂には、例えば、１分子中に２個のフェノール性水酸基を有する化合物、アラルキル型フェノール樹脂、ジシクロペンタジエン型フェノール樹脂、サリチルアルデヒド型フェノール樹脂、ノボラック型フェノール樹脂、ベンズアルデヒド型フェノールとアラルキル型フェノールとの共重合型フェノール樹脂、パラキシリレン及び／又はメタキシリレン変性フェノール樹脂、メラミン変性フェノール樹脂、テルペン変性フェノール樹脂、ジシクロペンタジエン型ナフトール樹脂、シクロペンタジエン変性フェノール樹脂、多環芳香環変性フェノール樹脂、ビフェニル型フェノール樹脂、トリフェニルメタン型フェノール樹脂、並びにこれらの２種以上を共重合して得たフェノール樹脂等が挙げられる。これらを単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。なお、１分子中に２個のフェノール性水酸基を有する化合物には、例えば、レゾルシン、カテコール、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ及び置換又は非置換のビフェノール等が挙げられる。
　上述のフェノール樹脂の中で、耐水性、耐溶剤性及び耐オイル性の観点から、好ましくは、アラルキル型フェノール樹脂及びベンズアルデヒド型フェノールとアラルキル型フェノールとの共重合型フェノール樹脂である。また、上述のフェノール樹脂の中で、高温機械強度の観点からは、好ましくは、ジシクロペンタジエン型フェノール樹脂、サリチルアルデヒド型フェノール樹脂及びノボラック型フェノール樹脂である。これらアラルキル型フェノール樹脂、ジシクロペンタジエン型フェノール樹脂、サリチルアルデヒド型フェノール樹脂、ベンズアルデヒド型フェノールとアラルキル型フェノールとの共重合型フェノール樹脂及びノボラック型フェノール樹脂を、１種を単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。
　また、フェノール樹脂の全部が上述の好ましいフェノール樹脂である必要はなく、フェノール樹脂の一部が上述の好ましいフェノール樹脂であってもよい。この場合、フェノール樹脂中の上述の好ましいフェノール樹脂の含有量は、その性能を十分に発揮する観点から、フェノール樹脂の全質量に対して、好ましくは、３０質量％以上であり、より好ましくは、５０質量％以上である。
　アラルキル型フェノール樹脂は、フェノール類及び／又はナフトール類と、ジメトキシパラキシレン、ビス（メトキシメチル）ビフェニル又はこれらの誘導体とから合成されるフェノール樹脂であれば特に限定されない。アラルキル型フェノール樹脂は、好ましくは、下記一般式（ＸＩＩ）～（ＸＩＶ）で示されるフェノール樹脂である。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000010
 （式（ＸＩＩ）～（ＸＩＶ）において、Ｒ２２～Ｒ２８は、それぞれ独立して、水素原子又は炭素数１～１８の１価の有機基を示し、それぞれ全てが同一でも異なっていてもよく、ｉは０～３の整数を示し、ｋは０～４の整数を示し、ｊは０～２の整数を示し、ｎは平均値であり、０～２０の整数、小数又は帯小数を示し、ｉ、ｊ、ｋ及びｎはそれぞれ全て同一でも異なっていてもよい。）
　上記一般式（ＸＩＩ）で示されるフェノール樹脂の中で市販されているものは、例えば、ＭＥＨ－７８５１（明和化成株式会社、商品名、ｉ＝０、Ｒ２３が全て水素原子である化合物）等が挙げられる。
　上記一般式（ＸＩＩＩ）で示されるフェノール樹脂の中で市販されているものには、例えば、ＸＬＣ（三井化学株式会社製、商品名、ｉ＝０、ｋ＝０である化合物）、ＸＬ－２２５（三井化学株式会社製、商品名）及びＭＥＨ－７８００（明和化成株式会社製、商品名）等が挙げられる。
　上記一般式（ＸＩＶ）で示されるフェノール樹脂の中で市販されているものは、例えば、ＳＮ－１７０（日鉄ケミカル＆マテリアル株式会社製、商品名、ｊ＝０、Ｒ２７のｋ＝０、Ｒ２８のｋ＝０である化合物）等が挙げられる。
　ジシクロペンタジエン型フェノール樹脂は、ジシクロペンタジエン骨格を有する化合物を原料として用いたフェノール樹脂であれば特に限定されない。ジシクロペンタジエン型フェノール樹脂は、好ましくは、下記一般式（ＸＶ）で示されるフェノール樹脂である。下記一般式（ＸＶ）で示されるフェノール樹脂の中で市販されているものは、例えば、ＤＰＰ（新日本石油化学株式会社製、商品名、ｉ＝０である化合物）等が挙げられる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000011
 （式（ＸＶ）中、Ｒ２９は水素原子又は炭素数１～１８の１価の有機基を示し、それぞれ全てが同一でも異なっていてもよく、ｉは０～３の整数を示し、ｎは平均値であり、０～２０の整数、小数又は帯小数を示し、ｉはそれぞれ全て同一でも異なっていてもよい。）
　サリチルアルデヒド型フェノール樹脂は、サリチルアルデヒド骨格を有する化合物を原料として用いたフェノール樹脂であれば特に限定されない。サリチルアルデヒド型フェノール樹脂は、好ましくは、下記一般式（ＸＶＩ）で示されるフェノール樹脂である。下記一般式（ＸＶＩ）で示されるフェノール樹脂の中で市販されているものは、例えば、ＭＥＨ－７５００（明和化成株式会社製、商品名、ｉ＝０、ｋ＝０である化合物）等が挙げられる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000012
 （式（ＸＶＩ）中、Ｒ３０及びＲ３１は、それぞれ独立して、水素原子又は炭素数１～１８の１価の有機基を示し、それぞれ全てが同一でも異なっていてもよく、ｉは０～３の整数を示し、ｋは０～４の整数を示し、ｎは平均値であり、０～２０の整数、小数又は帯小数を示し、ｉ及びｋはそれぞれ全て同一でも異なっていてもよい。）
　ベンズアルデヒド型とアラルキル型との共重合型フェノール樹脂は、ベンズアルデヒド骨格を有する化合物を原料として用いたフェノール樹脂とアラルキル型フェノール樹脂との共重合型フェノール樹脂であれば特に限定されない。ベンズアルデヒド型とアラルキル型との共重合型フェノール樹脂は、好ましくは、下記一般式（ＸＶＩＩ）で示されるフェノール樹脂である。下記一般式（ＸＶＩＩ）で示されるフェノール樹脂の中で市販されているものは、例えば、ＨＥ－５１０（エア・ウォーター・ケミカル株式会社製、商品名、ｉ＝０、ｋ＝０、ｑ＝０である化合物）等が挙げられる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000013
 （式（ＸＶＩＩ）中、Ｒ３２～Ｒ３４は、それぞれ独立して、水素原子又は炭素数１～１８の１価の有機基を示し、それぞれ全てが同一でも異なっていてもよく、ｉは０～３の整数を示し、ｋは０～４の整数を示し、ｑは０～５の整数を示し、ｌ、ｍはそれぞれ平均値で０～２１の整数、小数又は帯小数であり（ｌ＋ｍ）は１～２１の正数を示し、ｉはそれぞれ全て同一でも異なっていてもよい。）
　ノボラック型フェノール樹脂には、例えば、フェノール、クレゾール、キシレノール、レゾルシン、カテコール、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、フェニルフェノール及びアミノフェノール等のフェノール類及び／又はα－ナフトール、β－ナフトール及びジヒドロキシナフタレン等のナフトール類とホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、ベンズアルデヒド及びサリチルアルデヒド等のアルデヒド類とを酸性触媒下で縮合又は共縮合させて得られるものなどが挙げられる。ノボラック型フェノール樹脂は、上記フェノール類及び／又は上記ナフトール類と上記アルデヒド類とを酸性触媒下で縮合又は共縮合させて得られるフェノール樹脂であれば特に限定されない。ノボラック型フェノール樹脂は、好ましくは、下記一般式（ＸＶＩＩＩ）で示されるフェノール樹脂である。下記一般式（ＸＶＩＩＩ）で示されるフェノール樹脂の中で市販されているものには、例えば、タマノル７５８、７５９（荒川化学工業株式会社製、商品名、ｉ＝０、Ｒ３５が全て水素原子である化合物）及びＨＰ－８５０Ｎ（日立化成株式会社製、商品名）等が挙げられる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000014
 （式（ＸＶＩＩ）中、Ｒ３５及びＲ３６は、それぞれ独立して、水素原子又は炭素数１～１８の１価の有機基を示し、それぞれ全てが同一でも異なっていてもよく、ｉは０～３の整数を示し、ｋは０～４の整数を示し、ｎは平均値であり、０～２０の整数、小数又は帯小数を示し、ｉはそれぞれ全て同一でも異なっていてもよい。）
　上記一般式（ＸＩＩ）～（ＸＶＩＩＩ）におけるｎは、好ましくは０～２０の範囲である。ｎが０～２０の範囲であると、フェノール樹脂の溶融粘度が高くなりすぎないようにし、コンパウンドの成形性を良好にすることができる。平均ｎは０～１０の範囲であることがより好ましい。
　本実施形態の希土類ボンド磁石用コンパウンドにおいて、エポキシ樹脂とフェノール樹脂との配合比率は、全エポキシ樹脂のエポキシ当量に対する全フェノール樹脂の水酸基当量の比率（フェノール樹脂中の水酸基数／エポキシ樹脂中のエポキシ基数）で、０．５～２．０であることが好ましく、０．７～１．５であることがより好ましく、０．８～１．３であることがさらに好ましい。上記比率が０．５～２．０であると、エポキシ樹脂は十分に硬化し、硬化物の耐熱性及び機械強度が良好になる。
（硬化促進剤）
　硬化促進剤は、例えば、エポキシ樹脂と反応してエポキシ樹脂の硬化を促進させる組成物であれば限定されない。硬化促進剤は、１種を単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。
　硬化促進剤は、例えば、ボレート塩及びボラン化合物のうちの少なくとも一種を含んでいてもよい。硬化促進剤としてボレート塩及びボラン化合物のうちの少なくとも一種を含むコンパウンドは、他の硬化促進剤（例えば、イミダゾール類）を含むコンパウンドに比べて、流動性、保存安定性及び成形性に優れている。
　硬化促進剤として用いられるボレート塩は、下記一般式（Ｉ－１）で表される化合物であってよい。
　Ｘ＋　Ｂ－（Ｒ）４　（Ｉ－１）
（一般式（Ｉ－１）中、Ｘは、アルキルホスホニウム塩、アリールホスホニウム塩、イミダゾール塩、イミダゾール誘導体の塩、３級アミン塩及び４級アンモニウム塩からなる群より選ばれる少なくとも一種を示し、Ｂはホウ素を示し、Ｒは、アルキル基、アリール基及びフルオロ基からなる群より選ばれる少なくとも一種を示す。）
　一般式（Ｉ－１）で表されるボレート塩は、例えば、テトラブチルホスフォニウムテトラフェニルボレート、テトラフェニルホスホニウム・テトラキス（４－メチルフェニル）ボレート、テトラフェニルホスホニウム・テトラフェニルボレートテトラフェニルホスホニウム・テトラ－ｐ－トリルボレート、及びトリ－ｔｅｒｔ－ブチルホスホニウム・テトラフェニルボレート、トリフェニルホスフィン－ベンゾキノン・テトラフェニルホスホニウム、テトラフェニルホスホニウム・テトラキス（４－メチルフェニル）ボレート、テトラ（ｎ－ブチル）ホスホニウムテトラフェニルボレートから選ばれる少なくとも一種であってよい。
　硬化促進剤として用いられるボラン化合物は、下記一般式（Ｉ－２）で表される化合物であってよい。
　Ｙ・Ｂ（Ｒ）３　（Ｉ－２）
（一般式（Ｉ－２）中、Ｙはアルキルホスフィン、アリールホスフィン、イミダゾール、イミダゾール誘導体及び３級アミンからなる群より選ばれる少なくも一種を示し、Ｂはホウ素を示し、Ｒはアルキル基、アリール基及びフルオロ基からなる群より選ばれる少なくとも一種を示す。）
　一般式（Ｉ－２）で表されるボラン化合物は、例えば、トリフェニルホスフィントリフェニルボラン、２－メチルイミダゾールトリフェニルボラン、及びトリエタノールアミントリフェニルホスフィンから選ばれる少なくとも一種であってよい。
　硬化促進剤は、例えば、イミダゾール類を含んでいてもよい。硬化促進剤として用いられるイミダゾール類は、アルキル基置換イミダゾール、又はベンゾイミダゾール等であってよい。イミダゾール類の活性化温度は、上述のボレート塩及びボラン化合物の活性化温度に比べて低い傾向がある。したがって、イミダゾール類を含むコンパウンドは、ボレート塩又はボラン化合物を含むコンパウンドに比べて、より低温度において短時間で硬化し易い。よって、成形体を短時間で硬化させる場合、イミダゾール類は硬化促進剤に適している。コンパウンドは、イミダゾール系硬化促進剤として、例えば、１－シアノエチル－２－ウンデシルイミダゾール、２－ウンデシルイミダゾール、２－ヘプタデシルイミダゾール、２－エチル－４－メチルイミダゾール、及び１－シアノエチル－２－フェニルイミダゾールから選ばれる少なくとも一種を含んでよい。イミダゾール系硬化促進剤の市販品としては、例えば、２ＭＺ－Ｈ、Ｃ１１Ｚ、Ｃ１７Ｚ、１，２ＤＭＺ、２Ｅ４ＭＺ、２ＰＺ－ＰＷ、２Ｐ４ＭＺ、１Ｂ２ＭＺ、１Ｂ２ＰＺ、２ＭＺ－ＣＮ、Ｃ１１Ｚ－ＣＮ、２Ｅ４ＭＺ－ＣＮ、２ＰＺ－ＣＮ、Ｃ１１Ｚ－ＣＮＳ、２Ｐ４ＭＨＺ、ＴＰＺ、及びＳＦＺ（以上、四国化成工業株式会社製の商品名）等が挙げられる。
　硬化促進剤の配合量は、硬化促進効果が得られる量であればよく、特に限定されない。ただし、エポキシ樹脂の吸湿時の硬化性及び流動性を改善する観点からは、硬化促進剤の配合量は、１００質量部のエポキシ樹脂に対して、好ましくは０．１～３０質量部、より好ましくは１～１５質量部であってよい。硬化促進剤の含有量は、エポキシ樹脂及び硬化剤（例えばフェノール樹脂）の質量の合計に対して０．００１質量部以上５質量部以下であることが好ましい。硬化促進剤の配合量が０．１質量部未満である場合、十分な硬化促進効果が得られ難い。硬化促進剤の配合量が３０質量部以下である場合、コンパウンドの保存安定性が向上し易い。ただし、硬化促進剤の配合量及び含有量が上記範囲外である場合であっても、本開示に係る効果は得られる。
　樹脂組成物において、硬化促進剤は、エポキシ樹脂及びフェノール樹脂に配合した際の構造、並びに、エポキシ樹脂及び／又はフェノール樹脂と反応した構造のいずれか、又は混合物として存在しており、その構造は、核磁気共鳴装置（ＮＭＲ）等の方法で分析することが可能である。
（ケイ素化合物）
　ケイ素化合物は、樹脂組成物と被覆粒子との密着性を向上させ、コンパウンドから形成される希土類ボンド磁石の機械強度を向上させることができる。樹脂組成物においてケイ素化合物は、例えば、エポキシ樹脂及びフェノール樹脂中に分散された状態で存在している。
　ケイ素化合物としては、特に限定されないが、シランカップリング剤を含んでいてもよい。シランカップリング剤は、例えば、エポキシシラン、メルカプトシラン、アミノシラン、アルキルシラン、ウレイドシラン、酸無水物系シラン及びビニルシランからなる群より選ばれる少なくとも一種であってよい。これらの中でも、希土類ボンド磁石の機械強度をより向上させる観点から、アミノ基を有するシランカップリング剤が好ましく、アミノフェニル系のシランカップリング剤がより好ましい。樹脂組成物は、上記のうち一種のカップリング剤を含んでいてもよく、上記のうち複数種のカップリング剤を含んでいてもよい。
　シランカップリング剤として具体的には、例えば、Ｎ－（２－アミノエチル）－３－アミノプロピルジメチルメトキシシラン、Ｎ－（２－アミノエチル）－３－アミノプロピルトリメトキシシラン、３－アミノプロピルトリメトキシシラン、３－アミノプロピルトリエトキシシラン、３－トリエトキシシリル－Ｎ－（１，３－ジメチルブチリデン）プロピルアミン、Ｎ－フェニル－３－アミノプロピルトリメトキシシラン等が挙げられる。これらは１種を単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。
　コンパウンドにおけるケイ素化合物の含有量は、コンパウンドの固形分全量を基準として０．１質量％以上、０．８質量％以上、１．０質量％以上、又は、１．４質量％以上であってよく、３．０質量％以下、２．５質量％以下、２．２質量％以下、又は、２．０質量％以下であってよい。ケイ素化合物の含有量が上記下限値以上であると、コンパウンドから形成される希土類ボンド磁石の機械強度をより向上させることができる傾向がある。ケイ素化合物の含有量が上記上限値以下であると、コンパウンドの成形時の流動性の低下を抑制することができる傾向がある。
　樹脂組成物におけるケイ素化合物の含有量は、樹脂組成物の固形分全量を基準として２０質量％以上、２５質量％以上、又は、４０質量％以上であってよく、５０質量％以下、４８質量％以下、又は、４５質量％以下であってよい。ケイ素化合物の含有量が上記下限値以上であると、コンパウンドから形成される希土類ボンド磁石の機械強度をより向上させることができる傾向がある。ケイ素化合物の含有量が上記上限値以下であると、コンパウンドの成形時の流動性の低下を抑制することができる傾向がある。
（他の成分）
　樹脂組成物は、必要に応じて上述したエポキシ樹脂、フェノール樹脂、硬化促進剤及びケイ素化合物以外の他の成分を含んでもよい。他の成分としては、例えば、上記以外の樹脂、シランカップリング剤以外の他のカップリング剤、エラストマー変性剤、フィラー、難燃剤等が挙げられる。
（他のカップリング剤）
　シランカップリング剤以外の他のカップリング剤としては、チタン系化合物、アルミニウムキレート類、及び、アルミニウム／ジルコニウム系化合物等が挙げられる。
（エラストマー変性剤）
　エラストマー変性剤は、コンパウンドの樹脂組成物と被覆粒子との密着性を高めるため、樹脂組成物の強靱化のため及び樹脂成分の内部応力を低減させるために、コンパウンドに配合してもよい。エラストマー変性剤としては、液状ゴム変性剤、ゴム粒子径変性剤、コアシェル粒子径変性剤、シリコーン系変性剤及びウレタンプレポリマー変性剤等が挙げられる。
（フィラー）
　フィラーは、吸水性、寸法安定性、耐薬品性、機械強度向上及び熱膨張係数向上等のために、コンパウンドに配合してもよい。フィラーとしては、シリカ、炭酸カルシウム、カオリンクレー、酸化チタン、硫酸バリウム、酸化亜鉛、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、タルク及びマイカ等が挙げられる。
（難燃剤）
　難燃剤は、環境安全性、リサイクル性、成形加工性及び低コストのために、コンパウンドに配合してもよい。難燃剤としては、臭素系難燃剤、鱗茎難燃剤、水和金属化合物系難燃剤、シリコーン系難燃剤、窒素含有化合物、ヒンダードアミン化合物、有機金属化合物及び芳香族エンプラ等が挙げられる。
［被覆粒子］
　本実施形態のコンパウンドに使用される被覆粒子は、Ｓｍ－Ｆｅ－Ｎ系合金粒子の表面の少なくとも一部がケイ素を含む無機被膜で覆われてなるものである。被覆粒子において、Ｓｍ－Ｆｅ－Ｎ系合金粒子の表面全体が無機被膜で覆われていてもよく、表面の一部が無機被膜で覆われていてもよい。コンパウンドには、多数の被覆粒子が含有される。本明細書では、この多数の被覆粒子の集まりを希土類磁石粉ともいう。
　個々のＳｍ－Ｆｅ－Ｎ（サマリウム－鉄－窒素）系合金粒子の形状は、特に限定されないが、球状、扁平形状、角柱状又は針状であってよく、好ましくは、球状であってよい。ここで、Ｓｍ－Ｆｅ－Ｎ系合金粒子の形状は、顕微鏡観察画像の画像解析により測定される円形度係数により評価することができる。円形度係数は、下記式で定義される値であり、その数値が高いほど、粒子が丸みを帯びて球状に近いものとなる。本明細書において「Ｓｍ－Ｆｅ－Ｎ系合金粒子が球状である」とは、円形度係数が０．７８以上であることを意味する。Ｓｍ－Ｆｅ－Ｎ系合金粒子の円形度係数は、０．８０以上であってもよく、０．８５以上であってもよく、０．９０以上であってもよく、０．９５以上であってもよい。Ｓｍ－Ｆｅ－Ｎ系合金粒子の円形度係数が上記範囲内であることで、コンパウンドの流動性をより一層向上させることができる。
　Ｃ＝４πＦ／Ｌ２
（Ｃ：円形度係数、Ｆ：粒子の投影面積（ｍｍ２）、Ｌ：粒子の投影周囲長（ｍｍ））
　また、本実施形態のコンパウンドは、上記被覆粒子を用いていることにより、磁場中成形時に粒子が回転し易く、被覆粒子の配向性に優れるという利点がある。また、Ｓｍ－Ｆｅ－Ｎ系合金粒子の形状が球状であると、磁場中成形時に粒子がより回転し易くなり、配向性がより向上する。そのため、本実施形態のコンパウンドを用いて磁場中成形を行うことにより、希土類磁石粉の配向性に優れた高性能な異方性希土類ボンド磁石を効率的に製造することが可能となる。
　Ｓｍ－Ｆｅ－Ｎ系合金粒子の平均粒子径は、特に限定されないが、１μｍ以上、２μｍ以上、又は、３μｍ以上であってよく、５０μｍ以下、３０μｍ以下、１０μｍ以下、又は、５μｍ以下であってよい。平均粒子径が１μｍ以上であると、成形体の磁束密度が向上する傾向がある。平均粒子径が５０μｍ以下であると、成形体の機械強度が向上する傾向がある。平均粒子径は、例えば粒度分布計によって測定することができる。コンパウンドは、平均粒子径又は形状が異なる複数種のＳｍ－Ｆｅ－Ｎ系合金粒子を用いた被覆粒子を含んでいてもよい。
　被覆粒子は、Ｓｍ－Ｆｅ－Ｎ系合金粒子以外の他の合金粒子を含んでいてもよい。他の合金粒子を構成する合金としては、Ｎｄ－Ｆｅ－Ｂ系合金（希土類磁石）、Ｓｍ－Ｃｏ系合金（希土類磁石）等が挙げられる。
　Ｓｍ－Ｆｅ－Ｎ系合金粒子を被覆する無機被膜は、少なくともＳｉ（ケイ素）を含有する。Ｓｉを含有する無機被膜は、例えば、Ｏ（酸素）、Ｂ（ホウ素）、Ｎａ（ナトリウム）及びＡｌ（アルミニウム）からなる群より選ばれる少なくとも一種類の元素を更に含有してよい。無機被膜は、例えば、ＳｉＯ２（ケイ酸ガラス）又はホウケイ酸ガラスを含んでよい。Ｓｉを含有するガラスからなる多数の粒子が、Ｓｍ－Ｆｅ－Ｎ系合金粒子の表面を覆っていてよい。Ｓｍ－Ｆｅ－Ｎ系合金粒子の表面を上記の無機被膜で覆う手段は、例えば、スプレードライヤーであってよい。つまり、Ｓｉを含有する表面処理液がＳｍ－Ｆｅ－Ｎ系合金粒子へ噴霧されてよい。Ｓｉを含有する表面処理液は、上述したガラス等の無機被膜を構成する材料自体を含む液、又は、ガラス等の無機被膜を構成する材料の原料を含む液体であってよい。Ｓｍ－Ｆｅ－Ｎ系合金粒子の表面を無機被膜で覆う手段は、含浸法であってもよい。例えば、Ｓｍ－Ｆｅ－Ｎ系合金粒子が、Ｓｉを含有する表面処理液中に浸漬されてもよい。表面処理液が付着したＳｍ－Ｆｅ－Ｎ系合金粒子は必要に応じて加熱されてもよい。
　被覆粒子の表面は、カップリング剤で覆われていてもよい。また、Ｓｍ－Ｆｅ－Ｎ系合金粒子の表面が、カップリング剤で覆われていてもよい。ただし、上記カップリング剤は、Ｓｉを含有する無機被膜に相当しない。また、上記カップリング剤は、樹脂組成物に配合されるケイ素化合物とは別に用いられる。被覆粒子は、無機被膜で覆われた表面だけでなく、カップリング剤で覆われた表面を更に有してよい。カップリング剤としては、シランカップリング剤が挙げられる。コンパウンドは、被覆粒子とは別の金属粉末として、カップリング剤で覆われた表面を有する金属粉末を更に含んでよい。コンパウンドは、リン酸（例えば有機リン酸）によって処理された表面を有する金属粉末を更に含んでもよい。例えば、コンパウンドは、リン酸塩で覆われた表面を有する金属粉末を更に含んでもよい。被覆粒子は、無機被膜で覆われた表面だけでなく、リン酸によって処理された表面を更に有してよい。
　コンパウンドにおける被覆粒子の含有量は、コンパウンドの固形分全量を基準として、９０質量％以上１００質量％未満、９３質量％以上９９．５質量％以下、９４質量％以上９９．５質量％以下、又は、９６質量％以上９９．５質量％以下であってよい。被覆粒子の含有量の増加に伴い、コンパウンドの比透磁率が増加する傾向がある。一方、被覆粒子の含有量の増加に伴い、コンパウンドの流動性が低下する傾向がある。しかし被覆粒子の含有量が高い場合であっても、ケイ素を含む無機被膜で被覆された被覆粒子を用いることにより、高い比透磁率と高い流動性を両立させることができる。コンパウンドにおける被覆粒子の含有量は、コンパウンドにおける被覆粒子の充填率と言い換えられてよい。コンパウンドにおける被覆粒子の充填率は、コンパウンドにおける被覆粒子の占積率と言い換えられてよい。コンパウンドにおける樹脂組成物の含有量は、コンパウンド全体の質量に対して、０質量％より大きく１０質量％以下、０．５質量％以上７質量％以下、０．５質量％以上６質量％以下、又は、０．５質量％以上４質量％以下であってよい。
　本実施形態のコンパウンドの１００℃における溶融粘度は、８００～４０００Ｐａ・ｓ、９００～３５００Ｐａ・ｓ、又は、１０００～３０００Ｐａ・ｓであってもよい。この溶融粘度が８００Ｐａ・ｓ以上であると、成形後の保形性が良好となる傾向があり、４０００Ｐａ・ｓ以下であると、流動性が高く、優れた成形性が得られ、所望の形状の成形体を精度良く効率的に製造し易い傾向がある。
＜コンパウンドの製造方法＞
　本実施形態の希土類ボンド磁石用コンパウンドは、例えば、以下のように製造することができる。まず、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、硬化促進剤、ケイ素化合物、及び必要に応じて他の成分を配合して樹脂組成物を作製する（第１の工程）。また、被覆粒子を含む希土類磁石粉を用意する。次に、樹脂組成物を必要に応じて有機溶剤で希釈した後、希土類磁石粉と有機溶剤で希釈した樹脂組成物とを混合する。そして、混合中に有機溶剤を揮発（乾燥）させることにより、希土類磁石粉と、希土類磁石粉を被覆する樹脂組成物とを含む希土類ボンド磁石用コンパウンドを作製することができる（第２の工程）。
　上記第２の工程において樹脂組成物の粘度を低下させて混練時の作業性及び流動性を向上させるために、有機溶剤を樹脂組成物に配合してもよい。樹脂組成物の希釈に使用する有機溶剤は、作業性の面から常温で気体となる揮発性の有機溶剤が好ましい。好適に使用され得る有機溶剤には、例えば、アセトン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、ベンゼン、トルエン及びキシレン等が挙げられる。安全性及び取り扱い性の観点から、メチルエチルケトンが好ましい。
＜希土類ボンド磁石の製造方法＞
　本実施形態の希土類ボンド磁石の製造方法は、上記コンパウンドを作製する工程（第１の工程及び第２の工程）、コンパウンドを圧縮成形して圧縮成形体を作製する工程（第３の工程）、及び圧縮成形体を熱処理する工程（第４の工程）を含む。
　コンパウンドを圧縮成形する工程（第３の工程）では、好ましくは５００～２５００ＭＰａの圧力で、より好ましくは１４００～２０００ＭＰａの圧力で、コンパウンドを圧縮成形して、コンパウンドの圧縮成形体を作製する。コンパウンドを圧縮するときの圧力が５００～２５００ＭＰａであると、希土類ボンド磁石を緻密にでき、実用的な磁気特性を得ることができるとともに、金型の負担を低減できる。圧縮成形体の密度は、被覆粒子の真密度に対して、好ましくは７５％以上８６％以下、より好ましくは８０％以上８６％以下である。コンパウンドの圧縮成形体の密度が７５％以上８６％以下であると、磁気特性が良好で、機械強度が高い希土類ボンド磁石を製造することができる。
　圧縮成形体を熱処理する工程（第４の工程）では、好ましくは１５０～４００℃の温度で、より好ましくは１７５～３５０℃の温度で圧縮成形体を熱処理する。圧縮成形体を熱処理する温度が１５０～４００℃の温度であると、樹脂組成物が十分に硬化した希土類ボンド磁石を製造することができる。また、熱処理の時間は、好ましくは１分～４時間であり、より好ましくは５分～３時間である。
＜希土類ボンド磁石＞
　本実施形態の希土類ボンド磁石は、本実施形態のコンパウンドを使用して本実施形態の希土類ボンド磁石の製造方法により製造される。
　希土類ボンド磁石における、樹脂組成物が硬化して形成した硬化樹脂組成物のガラス転移温度は、好ましくは１５０℃以上であり、より好ましくは１７５℃以上であり、さらに好ましくは２００℃以上である。希土類ボンド磁石における、樹脂組成物が硬化して形成した硬化樹脂組成物のガラス転移温度が１５０℃以上であると、耐熱性が優れた希土類ボンド磁石を得ることができる。なお、ガラス転移温度は、例えば、動的粘弾性測定において、ｔａｎδがピークになる温度である。
　５０℃における希土類ボンド磁石の弾性率に対する、１５０℃における希土類ボンド磁石の弾性率の比率は、好ましくは７０％以上であり、より好ましくは８０％以上であり、さらに好ましくは９０％以上である。上記弾性率の比率が７０％以上であると、耐熱性が優れた希土類ボンド磁石を得ることができる。なお、弾性率を測定する方法には、三点曲げ試験を５０℃及び１５０℃の温度で測定する方法及び動的粘弾性測定による５０℃及び１５０℃の弾性率を測定する方法等が挙げられる。
　希土類ボンド磁石の相対密度は、被覆粒子の真密度に対して、好ましくは７０％以上であり、より好ましくは８０％であり、さらに好ましくは９０％以上である。希土類ボンド磁石の相対密度が、被覆粒子の真密度に対して、７０％以上であると、優れた磁気特性を有する希土類ボンド磁石を得ることができる。また、希土類ボンド磁石の密度は、被覆粒子の真密度に対して、好ましくは９５％以下である。
　希土類ボンド磁石の１２０℃の温度における圧壊強度は、好ましくは１００ＭＰａ以上であり、より好ましくは１５０ＭＰａであり、さらに好ましくは１６０ＭＰａ以上である。希土類ボンド磁石の１２０℃の温度における圧壊強度が１００ＭＰａ以上であると、高温において機械強度の高い希土類ボンド磁石を得ることができる。
　以下、本開示について実施例によってより具体的に説明するが、本開示の範囲は以下に示す実施例によって制限されるものではない。
（実施例１）
　５００ｍｌナスフラスコに、エポキシ樹脂（３，３’，５，５’－テトラメチルビフェノールジグリシジルエーテル、商品名：ＹＸ－４０００Ｈ、三菱ケミカル株式会社製、エポキシ当量：１９２ｇ／ｅｑ）３．６６ｇ、フェノール樹脂（ノボラック型フェノール樹脂、商品名：ＨＰ－８５０Ｎ、日立化成株式会社製、水酸基当量：１０８ｇ／ｅｑ）２．０６ｇ、硬化促進剤（テトラブチルホスホニウム・テトラフェニルボレート、商品名：ＰＸ－４ＰＢ、北興化学株式会社製）０．１７６ｇ、アミノ基を有するシランカップリング剤（Ｎ－フェニル－３－アミノプロピルトリメトキシシラン、商品名：ＫＢＭ－５７３、信越化学株式会社製）２．１１ｇを計り取り、アセトン（和光純薬工業株式会社製、商品名）２４ｇに溶解し、樹脂組成物の溶液を得た。この樹脂組成物の溶液に、希土類磁石粉として、Ｓｍ２Ｆｅ１７Ｎ３系合金粒子（平均粒子径：２μｍ、形状：球状）の表面全体をシリカ被膜で被覆した被覆粒子（日亜化学工業株式会社製）１９２ｇを加えて３０分間撹拌混合した後、エバポレータにより常温でアセトンを留去した。得られた混合物をバット上に回収して薄く広げ、真空乾燥機を用いて常温で乾燥した。乾燥途中で塊状の混合物を解砕しながら、合計２４時間乾燥し、被覆粒子の含有量（占積率）が９６質量％であるコンパウンドを得た。
（実施例２～４）
　樹脂組成物を構成する固形分の組成を、表１に示した成分及び配合量（単位：ｇ）に変更したこと以外は実施例１と同様にして、コンパウンドを得た。なお、実施例３及び４で用いたエポキシ樹脂及びフェノール樹脂は以下の通りである。
ＨＰ－４７００（４官能ナフタレン型エポキシ樹脂、ＤＩＣ株式会社製、商品名、エポキシ当量：１６５ｇ／ｅｑ）
ＨＰ－７２００（ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂、ＤＩＣ株式会社製、商品名、エポキシ当量：２５９ｇ／ｅｑ）
ＳＮ－３９５（ナフタレン型フェノール樹脂、日鉄ケミカル＆マテリアル株式会社製、商品名、水酸基当量：１０５ｇ／ｅｑ）
（比較例１）
　希土類磁石粉として、Ｓｍ２Ｆｅ１７Ｎ３系合金粒子（平均粒子径：２μｍ、形状：球状）の表面全体をリン化合物で被覆した被覆粒子（日亜化学工業株式会社製）を用いたこと以外は実施例１と同様にして、コンパウンドを得た。
（比較例２）
　樹脂組成物を構成する固形分の組成を、表１に示した成分及び配合量（単位：ｇ）に変更したこと以外は実施例１と同様にして、コンパウンドを得た。なお、比較例２及び実施例１において、樹脂組成物中のエポキシ樹脂、フェノール樹脂及び硬化促進剤の配合比は同じである。
＜コンパウンドの溶融粘度の測定＞
　コンパウンドの溶融粘度は、レオメータＭＣＲ３０１（商品名、株式会社アントンパール・ジャパン製）を使用して測定した。１２ｍｍφのアルミプローブとアルミプレートとのギャップを０．５ｍｍとし、そのギャップにコンパウンドを配置した。具体的には、アルミプレート上にコンパウンドを厚さ１ｍｍ程度に撒き、８０℃に加温した状態でアルミプローブを下げ、上記ギャップ間距離になった時点で試料部分を室温に戻した。その後、歪み５％、周波数１０Ｈｚ、昇温速度１０℃／分の条件で昇温させながら測定を行い、測定温度１００℃における粘度の値をコンパウンドの溶融粘度とした。結果を表１に示す。
＜希土類ボンド磁石の作製＞
　実施例及び比較例で得られたコンパウンドを所定の金型に充填し、油圧プレス機により成形圧力２０００ＭＰａで成形し、直径１１．３ｍｍ、高さ８ｍｍの円柱状の成形体を作製した。その後、成形体に対し、乾燥機中２００℃の温度で１０分間の熱処理を施して、コンパウンド中の樹脂組成物を硬化させ、希土類ボンド磁石（円柱状試験片）を作製した。
＜圧壊強度の測定＞
　万能圧縮試験機（株式会社島津製作所製、ＡＧ－１０ＴＢＲ）を用いて、大気中でクロスヘッド速度０．５ｍｍ／分で、円柱状試験片の高さ方向から圧縮圧力を印加し、円柱状試験片が破壊した時の圧縮圧力の最大値を圧壊強度（ＭＰａ）とした。圧壊強度の測定は、室温（２５℃）状態、及び、恒温槽中で１２０℃で１０分間加熱した状態の円柱状試験片を用いて行った。結果を表１に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000015
　本開示に係る希土類ボンド磁石用コンパウンドは流動性に優れ、且つ、得られる希土類ボンド磁石は圧壊強度に優れたものとなる。このような希土類ボンド磁石用コンパウンドを用いることによって、優れた機械強度を有する希土類ボンド磁石を、良好な生産性で提供することが可能となり、その工業的価値は高い。

Claims (10)

  1. 　エポキシ樹脂、フェノール樹脂、硬化促進剤及びケイ素化合物を含む樹脂組成物と、Ｓｍ－Ｆｅ－Ｎ系合金粒子の表面の少なくとも一部がケイ素を含む無機被膜で覆われた被覆粒子と、を備える希土類ボンド磁石用コンパウンド。
  2. 　前記ケイ素化合物が、アミノ基を有するシランカップリング剤を含む、請求項１に記載のコンパウンド。
  3. 　前記ケイ素化合物の含有量が、コンパウンドの固形分全量を基準として１．０質量％以上２．０質量％以下である、請求項１又は２に記載のコンパウンド。
  4. 　前記Ｓｍ－Ｆｅ－Ｎ系合金粒子が、球状である、請求項１～３のいずれか一項に記載のコンパウンド。
  5. 　前記Ｓｍ－Ｆｅ－Ｎ系合金粒子の平均粒子径が１μｍ以上５μｍ以下である、請求項１～４のいずれか一項に記載のコンパウンド。
  6. 　前記硬化促進剤が、ボレート塩及びボラン化合物のうちの少なくとも一種を含む、請求項１～５のいずれか一項に記載のコンパウンド。
  7. 　請求項１～６のいずれか一項に記載の希土類ボンド磁石用コンパウンドを含む、成形体。
  8. 　請求項１～６のいずれか一項に記載の希土類ボンド磁石用コンパウンドの硬化物。
  9. 　請求項１～６のいずれか一項に記載の希土類ボンド磁石用コンパウンドを製造する方法であって、
    　前記被覆粒子と、前記樹脂組成物とを、有機溶剤の存在下で混合し、乾燥させる工程を備える、希土類ボンド磁石用コンパウンドの製造方法。
  10. 　請求項１～６のいずれか一項に記載の希土類ボンド磁石用コンパウンドを圧縮成形する工程を備える、成形体の製造方法。
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