WO2020105583A1

WO2020105583A1 - 硬化樹脂フィルムの製造装置及び硬化樹脂フィルムの製造方法

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Publication number: WO2020105583A1
Application number: PCT/JP2019/045061
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Inventors: 政広黒柳; 佐藤　裕文; 薫宏松本
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Filing date: 2019-11-18
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Abstract

簡易な構成で、積層フィルムの周期的な厚み変動を抑制する。第１基材フィルムを供給する第１基材フィルム供給手段と、第２基材フィルムを供給する第２基材フィルム供給手段と、前記第１基材フィルムまたは前記第２基材フィルムに硬化性樹脂層を形成する樹脂層形成手段と、前記第１基材フィルムと前記第２基材フィルムとを前記硬化性樹脂層を挟んで密着させて積層フィルムを形成する密着手段と、を少なくとも備え、前記密着手段は、前記第１基材フィルムまたは前記第２基材フィルムのうち、いずれか一方の表面だけに接するラミネートロールをからなることを特徴とする。

Description

硬化樹脂フィルムの製造装置及び硬化樹脂フィルムの製造方法

　この発明は、硬化樹脂フィルムの製造装置及び製造方法に関する。
本願は、２０１８年１１月１９日に日本に出願された特願２０１８－２１６３６０号に基づき優先権を主張し、その内容をここに援用する。

　従来、硬化性樹脂、例えば光の照射によって硬化する光硬化性樹脂を含むフィルム（光硬化性樹脂フィルム）の硬化物（硬化樹脂フィルム）を製造する場合には、例えば特許文献１のように、液状の光硬化性樹脂組成物を透明な基材フィルム上に薄膜状（フィルム状）に塗工し、その上から透明なカバーフィルムを積層した積層フィルムを構成する。更にこの積層フィルムに紫外線を照射して薄膜状の光硬化性樹脂組成物を硬化させる手法が用いられている（例えば、特許文献１を参照）。
　従来、こうした積層フィルムを形成する過程で、光硬化性樹脂組成物を挟んで一方の基材フィルムに他方の基材フィルムを密着させる際には、互いに対向して配された２つのラミネートロールどうしの間に光硬化性樹脂組成物を挟んだ一組の基材フィルムを通過させることによって行われていた（例えば、特許文献２を参照）。

特開２００６－３０６０８１号公報特開２０１４－２０５３０４号公報

　上述した特許文献２のように一組の基材フィルムを密着させると、得られた積層フィルムは延長方向に対して周期的に厚みの変動が大きくなることがあった。これは、ラミネートロールの真円度や、ラミネートロールの回転軸の軸受精度が高くないことによって生じる。しかしながら、こうしたラミネートロールの真円度や軸受精度の向上には限界があり、より簡易な方法で積層フィルムの周期的な厚み変動を抑制することが望まれている。

　本発明は、上述した事情に鑑みたものであって、簡易な構成で、積層フィルムの周期的な厚み変動を抑制できる硬化樹脂フィルムの製造装置およびこれを用いた硬化樹脂フィルムの製造方法を提供することを目的とする。

　この課題を解決するために、本発明に係る硬化樹脂フィルムの製造装置は、液状の硬化性樹脂組成物からなるフィルム状の硬化性樹脂層を第１基材フィルムおよび第２基材フィルムの間に挟み込んでなる帯状の積層フィルムを長手方向に移送しながら、前記積層フィルムに活性エネルギー線を照射して前記硬化性樹脂層を硬化させて連続的に硬化樹脂フィルムを得る硬化樹脂フィルムの製造装置であって、前記第１基材フィルムを供給する第１基材フィルム供給手段と、前記第２基材フィルムを供給する第２基材フィルム供給手段と、前記第１基材フィルムまたは前記第２基材フィルムに前記硬化性樹脂層を形成する樹脂層形成手段と、前記第１基材フィルムと前記第２基材フィルムとを前記硬化性樹脂層を挟んで密着させて積層フィルムを形成する密着手段と、を少なくとも備え、前記密着手段は、前記第１基材フィルムまたは前記第２基材フィルムのうち、いずれか一方の表面だけに接するラミネートロールからなることを特徴とする。

　本発明によれば、互いに密着させる第１基材フィルムおよび第２基材フィルムのいずれか一方だけにラミネートロールを押し当てることによって、従来のように２つの基材フィルムを両側から２つのロールの間で挟み込む構造と比較して、ラミネートロールの真円度や軸受精度がそれほど高くない場合であっても、形成した積層フィルムの厚みの変動を効果的に抑制することができる。これにより、厚み変動の少ない均一な厚みの積層フィルム、および硬化性樹脂層を硬化させた硬化樹脂フィルムを得ることが可能になる。

　また、本発明では、前記ラミネートロールの後段側には、前記積層フィルムを移送する駆動ロールが形成されており、前記ラミネートロールは、前記駆動ロールよりも直径が小さくてもよい。
　また、前記ラミネートロールの自重たわみ量が４０μｍ以下であることが好ましい。

　また、本発明では、前記ラミネートロールの直径は、５ｍｍ以上、１００ｍｍ以下の範囲であればよく、３０ｍｍ以上、５０ｍｍ以下の範囲が好ましい。

　また、本発明では、前記積層フィルムを介して前記駆動ロールに対向するニップロールが形成され、前記ニップロールは、前記積層フィルムに対して所定の隙間を保って配されるロール本体と、該ロール本体の両側に形成され、前記積層フィルムの幅方向の周縁領域に接する拡径部とを有していてもよい。

　また、本発明では、前記拡径部は、前記積層フィルムの幅方向のうち、前記硬化性樹脂層が形成された領域よりも外側に接していてもよい。

　また、本発明では、前記硬化性樹脂組成物は、透明な光硬化性樹脂組成物であってもよい。

　また、本発明では、前記透明な光硬化性樹脂組成物は、光重合性の炭素－炭素二重結合を複数個有する化合物であってもよい。

　本発明の硬化樹脂フィルムの製造方法は、前記各項記載の硬化樹脂フィルムの製造装置を用いた硬化樹脂フィルムの製造方法であって、前記硬化性樹脂層を挟んで前記第１基材フィルムと前記第２基材フィルムとを密着させる密着工程を有し、前記密着工程では、前記第１基材フィルムまたは前記第２基材フィルムのうち、いずれか一方の表面だけに前記ラミネートロールを接触させつつ前記積層フィルムを移送することを特徴とする。

　本発明によれば、簡易な構成で、積層フィルムの周期的な厚み変動を抑制できる硬化樹脂フィルムの製造装置およびこれを用いた硬化樹脂フィルムの製造方法を提供することができる。

硬化性樹脂層を有する積層フィルムの一例を示す一部破断斜視図である。第１実施形態の硬化樹脂フィルムの製造装置を示す構成図である。ラミネート部（密着手段）およびその近傍を示す要部拡大構成図である。第２実施形態の硬化樹脂フィルムの製造装置を示す要部拡大斜視図である。硬化樹脂フィルムの製造方法の一例を段階的に示したフローチャートである。比較例１のラミネート部（密着手段）およびその近傍を示す要部拡大構成図である。本発明の一実施形態の検証結果を示すグラフである。ラミネートロールの自重たわみ量の説明図である。本発明の他の一実施形態における測定点の説明図である。本発明の他の一実施形態の検証結果を示すグラフである。

　最初に、実施形態の硬化樹脂フィルムの製造装置によって製造される硬化樹脂フィルムの一例について説明する。
　図１は、硬化性樹脂層を有する積層フィルムの一例を示す一部破断斜視図である。
　硬化性樹脂の一例として光硬化性樹脂を用いた光硬化性樹脂積層フィルム（積層フィルム１Ｂ）は、液状の光硬化性樹脂組成物からなるフィルム状の光硬化性樹脂層２を一対の基材フィルム、即ち第１基材フィルム（ベースフィルム）３および第２基材フィルム（カバーフィルム）４で挟み込んでなる積層フィルム１Ａの光硬化性樹脂層２を硬化させたものである。以下の説明では、光硬化性樹脂層２を光硬化させる前のものを積層フィルム１Ａ、光硬化させた後のものを積層フィルム１Ｂ、光硬化性樹脂層２が光硬化したものを光硬化樹脂フィルム２Ｂと称する。

　本実施形態では、第１基材フィルム３および第２基材フィルム４の幅寸法が、光硬化性樹脂層２よりも大きく設定され、光硬化性樹脂層２は第１基材フィルム３および第２基材フィルム４の幅方向ＴＤの両端部の間に形成されていない。即ち、本実施形態の積層フィルム１Ａの幅方向ＴＤの両端部は、第１基材フィルム３および第２基材フィルム４のみを積層した耳部５となっている。なお耳部５は特に設けなくてもよい。

　本実施形態における光硬化性樹脂組成物としては、光重合性の炭素－炭素二重結合を複数個有する化合物が好ましい。光硬化性樹脂組成物を例示するならば、（１）アリルエステル樹脂、（２）ビニルエステル樹脂、（３）多官能ウレタン（メタ）アクリレート樹脂、（４）籠型シロキサン－（メタ）アクリレート樹脂組成物、などが挙げられる。

　（１）アリルエステル樹脂は多価アリルエステル化合物を主成分とし、他にラジカル重合性化合物を含んでもよい。多価アリルエステル化合物は、多価カルボン酸のアリルエステルモノマーと２～６個の水酸基を有する炭素数２～２０の多価アルコールとのエステル交換反応により製造することができる。多価カルボン酸のアリルエステルモノマーの具体例としては、フタル酸ジアリル、イソフタル酸ジアリル、テレフタル酸ジアリル、２，６－ナフタレンジカルボン酸ジアリル、１，２－シクロヘキサンジカルボン酸ジアリル、１，３－シクロヘキサンジカルボン酸ジアリル、１，４－シクロヘキサンジカルボン酸ジアリル、エンドメチレンテトラヒドロフタル酸ジアリル、メチルテトラヒドロフタル酸ジアリル、アジピン酸ジアリル、コハク酸ジアリル、マレイン酸ジアリル等が挙げられる。これらアリルエステルモノマーは、必要に応じて２種以上使用することもでき、また、上述の具体例に限定されるものではない。

　炭素数２～２０の多価アルコールの具体例のうち、２価のアルコールとしては、エチレングリコール、プロピレングリコール、１，３－プロパンジオール、１，３－ブタンジオール、１，４－ブタンジオール、ネオペンチルグリコール、ヘキサメチレングリコール、１，４－シクロヘキサンジメタノール、２－メチル－１，３－プロパンジオール、３－メチル－１，５－ペンタンジオール、ジエチレングリコール、ジプロピレングリコール、トリエチレングリコール、ポリエチレングリコール、ビスフェノール－Ａのエチレンオキサイド付加物、ビスフェノール－Ａのプロピレンオキサイド付加物、２，２－［４－（２－ヒドロキシエトキシ）－３，５－ジブロモフェニル］プロパン等が挙げられる。

　また、３価以上の多価アルコールの具体例としては、グリセリン、トリメチロールプロパン、トリメチロールエタン、ペンタエリスリトール、ジペンタリスリトール等が挙げられる。これらの多価アルコールの２種以上の混合物であってもよい。また、上述の具体例に限定されるものではない。

　さらに、多価アリルエステル化合物はラジカル重合性であり、熱や紫外線、電子線等により重合させることができる。また、他のラジカル重合性化合物と共重合することもできる。

　多価アリルエステル化合物と共重合させるラジカル重合性化合物は、多価アリルエステル化合物と共重合する化合物であれば特に制限はない。その具体例としては、ジアリルフタレート、ジアリルイソフタレート、ジアリルテレフタレート、アリルベンゾエート、α－ナフトエ酸アリル、β－ナフトエ酸アリル、２－フェニル安息香酸アリル、３－フェニル安息香酸アリル、４－フェニル安息香酸アリル、ｏ－クロロ安息香酸アリル、ｍ－クロロ安息香酸アリル、ｐ－クロロ安息香酸アリル、ｏ－ブロモ安息香酸アリル、ｍ－ブロモ安息香酸アリル、ｐ－ブロモ安息香酸アリル、２，６－ジクロロ安息香酸アリル、２，４－ジクロロ安息香酸アリル、２，４，６－トリブロモ安息香酸アリル、１，４－シクロヘキサンジカルボン酸ジアリル、１，３－シクロヘキサンジカルボン酸ジアリル、１，２－シクロヘキサンジカルボン酸ジアリル、１－シクロヘキセン－１，２－ジカルボン酸ジアリル、３－メチル－１，２－シクロヘキサンジカルボン酸ジアリル、４－メチル－１，２－シクロヘキサンジカルボン酸ジアリル、エンディック酸ジアリル、クロレンド酸ジアリル、３，６－メチレン－１，２－シクロヘキサンジカルボン酸ジアリル、トリメリット酸トリアリル、ピロメリット酸テトラアリル、ジフェン酸ジアリル等、コハク酸ジアリル、アジピン酸ジアリル等のアリルエステル類、ジベンジルマレート、ジベンジルフマレート、ジフェニルマレート、ジフェニルフマレート、ジブチルマレート、ジブチルフマレート、ジメトキエチルマレート、ジメトキシエチルフマレート等のマレイン酸ジエステル／フマル酸ジエステル類、メチル（メタ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレート、ｎ－ブチル（メタ）アクリレート、ｉ－ブチル（メタ）アクリレート、ｔ－ブチル（メタ）アクリレート、２－エチルヘキシル（メタ）アクリレート、フェニル（メタ）アクリレート、ステアリル（メタ）アクリレート、ラウリル（メタ）アクリレート、ベンジル（メタ）アクリレート、イソボルニル（メタ）アクリレート、トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、エチレングリコールジ（メタ）アクリレート、１，４－ブタンジオールジ（メタ）アクリレート、１，６－ヘキサンジオールジ（メタ）アクリレート、１，９－ノナンジオールジ（メタ）アクリレート、ネオペンチルグリコールジ（メタ）アクリレート、ポリエチレンジリコールジ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールテトラ（メタ）アクリレート、ジトリメチロールプロパンテトラ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールヘキサ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールペンタ（メタ）アクリレート、ジシクロペンタニル（メタ）アクリレート、ジシクロペンテニル（メタ）アクリレート、ジシクロペンテニルオキシエチル（メタ）アクリレート、トリシクロデカンジメタノールジ（メタ）アクリレート、ジシクロペンテニル（メタ）アクリレート、エトキシ化シクロヘキサンジメタノールジメタクリレート、アダマンチル（メタ）アクリレート等の（メタ）アクリル酸エステル類；スチレン、α－メチルスチレン、メトキシスチレン、ジビニルベンゼン等の芳香族ビニル化合物；酢酸ビニル、プロピオン酸ビニル、酪酸ビニル、ピバリン酸ビニル、ステアリン酸ビニル、カプロン酸ビニル等の脂肪族カルボン酸のビニルエステル；シクロヘキサンカルボン酸ビニルエステル等の脂環式ビニルエステル；安息香酸ビニルエステル、ｔ－ブチル安息香酸ビニルエステル等の芳香族ビニルエステル、ジアリルカーボネート、ジエチレングリコールビスアリルカーボネート、ＰＰＧ社製商品名ＣＲ－３９に代表されるポリエチレングリコールビス（アリル）カーボネート樹脂等のアリルカーボネート化合物、分子内に反応性の異なる重合性二重結合を有する（メタ）アクリル酸アリル、（メタ）アクリル酸ビニルやマレイン酸ジアリル等の化合物、イソシアヌル酸トリアリルやシアヌル酸トリアリル等の窒素含有多官能アリル化合物、不飽和ポリエステル樹脂、ビニルエステル樹脂、ウレタンアクリレート、エポキシアクリレート等オリゴアクリレート類等が挙げられる。

　（２）ビニルエステル樹脂としては前記多価アリルエステル化合物のアリル基をビニル基に置換したものが挙げられる。

　（３）多官能ウレタン（メタ）アクリレート樹脂としては、ポリイソシアネート系化合物と水酸基含有（メタ）アクリレート系化合物を、必要に応じてジブチルチンジラウレートなどの触媒を用いて反応させて得られた物が挙げられる。ポリイソシアネート系化合物としてはイソホロンジイソシアネート、トリシクロデカンジイソシアネート、ノルボルネンジイソシアネート、１，３－ジイソシアナトシクロヘキサン、１，４－ジイソシアナトシクロヘキサン、水添化キシリレンジイソシアネート、水添化ジフェニルメタンジイソシアネートなどのポリイソシアネート系化合物などが例示される。水酸基含有（メタ）アクリレート系化合物の具体例としては、例えば、２－ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、２－ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、２－ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート、２－ヒドロキシ－３－（メタ）アクリロイロキシプロピル（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールトリ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールペンタ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールテトラ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールトリ（メタ）アクリレートなどが挙げられる。

　（４）籠型シロキサン－（メタ）アクリレート樹脂組成物としては、特開２０１０－１９５９８６号公報に記載の樹脂組成物が挙げられる。

　なお、本発明の硬化樹脂フィルムの製造には、上述した光硬化性樹脂を用いる以外にも、熱硬化性樹脂、電子線硬化性樹脂など、光以外のエネルギー線（例えば、熱線、電子線等）の照射により硬化する硬化性樹脂を用いることもできる。

　第１基材フィルム３および第２基材フィルム４は、光硬化性樹脂層２を硬化させるための活性エネルギー線、具体的には紫外線や光を透過可能な光透過性樹脂からなるフィルムである。具体的な第１基材フィルム３および第２基材フィルム４の材料としては、例えばポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリプロピレン、ポリエチレン等が挙げられる。

　なお、これら第１基材フィルム３および第２基材フィルム４の構成材料は、互いに同じであっても異なっていてもよい。さらに、第１基材フィルム３および第２基材フィルム４には、光硬化性樹脂層２が硬化した後の光硬化樹脂フィルムに転写されるハードコート層や反射防止層などの機能性層が更に形成されていてもよい。

（硬化樹脂フィルムの製造装置：第１実施形態）
　図２は、第１実施形態の硬化樹脂フィルムの製造装置を示す構成図である。
　光硬化樹脂フィルムの製造装置（硬化樹脂フィルムの製造装置）１０は、積層フィルム１Ｂを形成する第１加工部１０Ａと、この積層フィルム１Ｂを加熱して硬度を更に高める第２加工部（加熱部）１０Ｂとを備えている。
　光硬化樹脂フィルムの製造装置１０の第１加工部１０Ａは、基材ロール１１（第１基材フィルム供給手段）、基材ロール１２（第２基材フィルム供給手段）１２、塗工部（樹脂層形成手段）１３、ラミネート部（密着手段）１４、活性エネルギー線照射部１５、巻取ロール１６を備えている。

　基材ロール（第１基材フィルム供給手段）１１は第１基材フィルム３を巻きつけたものである。基材ロール（第２基材フィルム供給手段）１２は第２基材フィルム４を巻きつけたものである。

　塗工部（樹脂層形成手段）１３は、基材ロール１１から繰り出された第１基材フィルム３上に液状の光硬化性樹脂組成物を塗工して、光硬化性樹脂組成物からなるフィルム状の光硬化性樹脂層２（図１参照）を形成するものである。塗工部１３は、不図示のモータにより駆動回転して第１基材フィルム３をその長手方向に移送するバックアップロール２１と、バックアップロール２１の外周面に掛け回された第１基材フィルム３上に、光硬化性樹脂組成物を塗工するスリットダイ２２と、を備えている。

　なお、本実施形態では、バックアップロール２１の回転速度を基準にして、第１加工部１０Ａにおける第１基材フィルム３、第２基材フィルム４、積層フィルム１Ａおよび積層フィルム１Ｂの移送速度が設定されている。

　図３は、ラミネート部（密着手段）およびその近傍を示す要部拡大構成図である。
　ラミネート部（密着手段）１４は、塗工部１３を通過した第１基材フィルム３と、他方の基材ロール１２から繰り出された第２基材フィルム４との間で光硬化性樹脂層２を挟み込んで、幅方向ＴＤ（図１参照）の両端部は、第１基材フィルム３および第２基材フィルム４の両端部である耳部５（図１参照）で密着させて、積層フィルム１Ａにするものである。

　こうしたラミネート部（密着手段）１４は、１つのラミネートロール１４ａによって構成されている。ラミネートロール１４ａは、前段側のうち基材ロール１１側に配された送りロール２５および基材ロール１２側に配された送りロール２６と、後段側において第１基材フィルム３に接する駆動ロール２７との間で、第２基材フィルム４側に配されている。

　こうした配置により、ラミネート部（密着手段）１４では、第２基材フィルム４の表面側のみラミネートロール１４ａが押し当てられ、空中ラミネートによって第１基材フィルム３および第２基材フィルム４の両端部を密着させる。一方、ラミネート部（密着手段）１４には、第１基材フィルム３に接するローラなどは形成しない。光硬化性樹脂層２を挟んだ第１基材フィルム３および第２基材フィルム４は、ラミネート部１４において、第２基材フィルム４側からラミネートロール１４ａによって応力が加わる。

　ラミネート部（密着手段）１４を構成するラミネートロール１４ａは、そのロール直径φ１が、後段側に配された駆動ロール２７のロール直径φ２よりも小さくなるように形成されている。ラミネートロール１４ａのロール直径φ１は、例えば、５ｍｍ以上、１００ｍｍ以下の範囲である。

　このように、ラミネート部（密着手段）１４において、互いに密着させる第１基材フィルム３および第２基材フィルム４のうち、第１基材フィルム３だけにラミネートロール１４ａを押し当てることによって、従来のように２つの基材フィルムを両側から２つのロールの間で挟み込む構造と比較して、ラミネートロール１４ａの真円度や軸受精度がそれ程高くない場合であっても、形成した光硬化性樹脂層２の厚みの変動を効果的に抑制することができる。

　また、ラミネートロール１４ａのロール直径φ１を、後段側に配された駆動ロール２７のロール直径φ２よりも小さくしたり、具体的に、例えば５ｍｍ以上、５０ｍｍ以下の範囲にすることによって、第１基材フィルム３および第２基材フィルム４の間に空気の巻き込み量を低減することができ、気泡の少ない光硬化性樹脂層２を形成することができる。

　ラミネートロール１４ａの自重たわみ量は、４０μｍ以下であることが好ましく、２０μｍ以下がさらに好ましい。自重たわみ量が、４０μｍ以下であると、光硬化性樹脂層２の幅方向ＴＤの厚みの変動を低減することができる。本実施形態において、自重たわみ量は、図８に示すように自重により垂れ下がることにより生じるラミネートロール１４ａの端部と中央部との高さの差である。この差が大きいと（自重たわみ量が大きいと）光硬化性樹脂層２の幅方向ＴＤの中央部と端部との厚みの差が大きくなる傾向にある。

　自重たわみ量は、ラミネートロール１４ａの剛性を上げたり、軽量化したり、弾性率の高い素材を使用することなどにより低減することができる。例えば、ラミネートロール１４ａが中実のステンレスなどによって形成されていれば、その直径を大きくすることで剛性が上がり、その結果、自重たわみ量を小さくすることが出来る。しかし、ラミネートロール１４ａの直径が太くなりすぎると、重くなりすぎて逆にたわみが増加する場合もあるので適切な領域がある。また、ラミネートロール１４ａを中空の円筒にして軽量化してもよい。この場合、必要な剛性は確保する。

　ラミネートロール１４ａのロール直径φ１は、空気の巻き込み量低減の観点からは２０～４０ｍｍがより好ましく、２５～３５ｍｍがさらに好ましい。光硬化性樹脂層２の幅方向ＴＤ厚みの変動を効果的に抑制する観点からは、３０～１００ｍｍが好ましい。両者の効果のバランスを勘案すると３０～５０ｍｍが好ましい。
　また、駆動ロール２７のロール直径φ２は１００～５００ｍｍが好ましく、１５０～２５０ｍｍがより好ましい。

　なお、本実施形態では、ラミネートロール１４ａは、カバーフィルムである第１基材フィルム３だけに接するように配しているが、これとは逆に、ベースフィルムとなる第２基材フィルム４だけに接する構成であっても良い。また、２つ以上のラミネートロール１４ａを第１基材フィルム３または第２基材フィルム４の何れかだけに接するように並べて配置することもできる。

　再び図１を参照して、活性エネルギー線照射部１５は、ラミネート部（密着手段）１４において形成された積層フィルム１Ａに対して、例えば積層フィルム１Ａを構成する第２基材フィルム４側から活性エネルギー線Ｒ１を照射して、光硬化性樹脂層２を硬化させて積層フィルム１Ｂとするものである。

　活性エネルギー線Ｒ１は、硬化性樹脂組成物を硬化させるエネルギー線であり、紫外線、可視光線、電子線、熱線などが挙げられる。活性エネルギー線照射部１５は、ラミネート部１４よりも積層フィルム１Ａの移送方向ＭＤの下流側に配されている。活性エネルギー線照射部１５の具体例としては、例えばメタルハライドランプ、キセノンランプ、ブラックライト、水銀灯などのアーク放電によるもの、ネオン灯などのグロー放電、電子線発生装置によるもの、赤外線ランプ等が挙げられる。

　本実施形態では、硬化性樹脂組成物の一例として、紫外線により硬化する光硬化性樹脂組成物を用いて光硬化性樹脂層２を形成しているので、活性エネルギー線照射部１５として紫外線ランプを用いている。

　こうしたエネルギー線が照射される側の基材フィルム、本実施形態では第２基材フィルム４は、照射するエネルギー線を高効率で透過可能な材料から形成することで、少ない出力の活性エネルギー線照射部１５であっても、効率的に光硬化性樹脂層２を硬化させることができる。

　張力付与手段１７は、移送される積層フィルム１Ａに張力を付与するものである。そして、この張力付与手段１７によって積層フィルム１Ａに張力が付与されている状態で、活性エネルギー線照射部１５により活性エネルギー線Ｒ１が積層フィルム１Ａに対して照射される。そして、積層フィルム１Ａの移送方向ＭＤに隣り合うピンチロール３０，３０の間に、活性エネルギー線照射部１５による活性エネルギー線Ｒ１の照射領域ＲＡが設定される。なお、ピンチロール３０，３０では積層フィルム１Ａ（１Ｂ）の耳部５のみを挟む構成とすることが好ましい。

　また、張力付与手段１７よりも積層フィルム１Ａの移送方向ＭＤの上流側及び下流側において、積層フィルム１Ａ（１Ｂ）がそれぞれ支持ロール１８，１９によって支持されている。

　巻取ロール１６は、不図示のモータ等により駆動回転して活性エネルギー線照射部１５を通過した後の積層フィルム１Ｂを巻き取るものである。巻取ロール１６の回転速度は、塗工部１３から巻取ロール１６に向けて移送される積層フィルム１Ａ（１Ｂ）の長手方向に過度の張力が付与されないように、また、塗工部１３から巻取ロール１６に向けて移送される積層フィルム１Ａが弛まないように、前述したバックアップロール２１の回転速度と張力検出器（図示せず）の出力データを基に設定されている。
　これらバックアップロール２１及び巻取ロール１６は、積層フィルム１Ａ（１Ｂ）をその長手方向に移送する移送手段を構成している。

　第２加工部１０Ｂは、積層フィルム１Ｂをその長手方向に移送しながら、積層フィルム１Ｂに遠赤外線を照射して加熱することで、光硬化性樹脂層２を更に硬化させた熱処理済の光硬化樹脂フィルム１Ｃを形成するものである。
　第２加工部１０Ｂは、第１加工部１０Ａで得られた積層フィルム１Ｂを供給する供給ロール３１、積層フィルム１Ｂを加熱する加熱炉３２、加熱後の光硬化樹脂フィルム１Ｃを巻き取る巻取ロール３３を備えている。

　加熱炉３２は、例えば連続式加熱炉であって、積層フィルム１Ｂが導入される炉本体３４と、炉本体３４内で積層フィルム１Ｂを移送方向Ｄ１に沿って移送する１つないし複数の移送ローラ３５と、炉本体３４内の積層フィルム１Ｂを加熱する１つないし複数の遠赤外線ヒータ３６とを備えている。

　このような構成の第２加工部１０Ｂによって、積層フィルム１Ｂを所定温度まで加熱することによって、光硬化性樹脂層２を更に硬化させて強度を向上させた加熱後の光硬化樹脂フィルム１Ｃを得ることができる。

　なお、加熱炉３２内は、空気雰囲気であってもよいし、不活性ガス雰囲気、例えば窒素ガス雰囲気であってもよい。窒素ガス雰囲気とすれば、光硬化性樹脂層２内の重合開始剤が空気に触れて消費されることにより光硬化性樹脂層２の重合反応が不十分となることを防止できる。

（硬化樹脂フィルムの製造装置：第２実施形態）
　図４は、第２実施形態の硬化樹脂フィルムの製造装置におけるラミネート部（密着手段）およびその近傍を示す要部拡大斜視図である。
　第２実施形態の硬化樹脂フィルムの製造装置４０では、ラミネート部（密着手段）１４の後段側に設けられたロールが第１実施形態と異なっている。それ以外の部分は第１実施形態と同様である。
　硬化樹脂フィルムの製造装置４０のラミネート部（密着手段）１４を構成する１つのラミネートロール１４ａの後段側には、駆動ロール４７が配されている。また、この駆動ロール４７に対向して、ニップロール４８が配されている。

　ラミネート部１４で第２基材フィルム４側だけが１つのラミネートロール１４ａによって押さえられ、空中ラミネートによって成形された積層フィルム１Ａは、この駆動ロール４７とニップロール４８との隙間を通過する。

　ニップロール４８は、全体が一律な直径である円筒形のロール本体４８ａと、このロール本体４８ａの両側に形成され、ロール本体４８ａの直径よりも拡径された大きな直径の拡径部４８ｂとを有する。

　ニップロール４８の拡径部４８ｂは、例えば、ロール本体４８ａの両側に、所定幅のゴムリングを嵌め込んだものであればよい。また、ロール本体４８ａと同一の材料で一体に形成することもできる。

　こうした拡径部４８ｂは、積層フィルム１Ａの幅方向ＴＤの周縁領域である、光硬化性樹脂層２が形成されずに第１基材フィルム３と第２基材フィルム４とが直接接している耳部５に当接する位置に形成されている。

　こうした構成によって、駆動ロール４７とニップロール４８とが対向する部分において、２つの拡径部４８ｂどうしの間には、ロール本体４８ａの半径と拡径部４８ｂの半径との差分に相当する隙間が形成される。こうした隙間は、例えば、積層フィルム１Ａにおける耳部５よりも内側の光硬化性樹脂層２が形成された部分の厚みよりも大きくなるようにすればよい。

　このような第２実施形態の硬化樹脂フィルムの製造装置４０によれば、ラミネート部１４で形成された積層フィルム１Ａが駆動ロール４７によって移送される際に、ニップロール４８が拡径部４８ｂで積層フィルム１Ａの耳部５だけに接し、光硬化性樹脂層２が形成された部分にはニップロール４８が接することがない。

　よって、前段側のラミネート部１４における積層フィルム１Ａの張力が不安定になることが無い。このため、ラミネート部１４より下流側で積層フィルム１Ａの張力が変動しても、ラミネート部１４に影響が及ぶことが無く、安定して高精度に積層フィルム１Ａを形成することができる。

（硬化樹脂フィルムの製造方法）
　次に、第１実施形態の光硬化樹脂フィルムの製造装置１０を用いた、本発明の硬化樹脂フィルムの製造方法の一実施形態について説明する。図５は、硬化樹脂フィルムの製造方法の一例を段階的に示したフローチャートである。なお、以下に説明する全ての工程は、移送手段によって帯状の第１基材フィルム３、第２基材フィルム４、積層フィルム１Ａ、積層フィルム１Ｂ、光硬化樹脂フィルム１Ｃをその長手方向に移送しながら行われる。

　光硬化樹脂フィルム１Ｃを製造する際には、はじめに、第１加工部１０Ａを構成する塗工部１３において、基材ロール１１から繰り出された第１基材フィルム３上に液状の光硬化性樹脂組成物を塗工し、光硬化性樹脂層２を形成する（塗工工程Ｓ１）。

　次いで、ラミネート部（密着手段）１４において塗工部１３を通過した第１基材フィルム３と、基材ロール１２から繰り出された第２基材フィルム４との間に光硬化性樹脂層２を挟み込んで、ラミネートロール１４ａによって第１基材フィルム３と第２基材フィルム４とを密着させ積層フィルム１Ａを得る（密着工程Ｓ２）。

　この密着工程では、第２基材フィルム４の表面だけに１つのラミネートロール１４ａを接触させて、空中ラミネートによって光硬化性樹脂層２を挟んで第１基材フィルム３と第２基材フィルム４とを密着させる。

　その後、移送される積層フィルム１Ａに対して活性エネルギー線照射部１５の活性エネルギー線Ｒ１を照射して光硬化性樹脂層２を硬化させる（エネルギー線照射工程Ｓ３）。
この工程において、光硬化性樹脂層２は硬化して積層フィルム１Ｂとなる。そして、積層フィルム１Ｂは巻取ロール１６に巻き取られる。

　次に、第２加工部（加熱部）１０Ｂにおいて、積層フィルム１Ｂを、供給ロール３１から炉本体３４に導入する。積層フィルム１Ｂは、移送ローラ３５によって、対向して配された遠赤外線ヒータ３６，３６どうしの間を移送される（熱硬化工程Ｓ４）。

　この熱硬化工程によって、遠赤外線ヒータ３６からの遠赤外線が積層フィルム１Ｂに放射され、光硬化性樹脂層２の重合反応を促進させて、光硬化性樹脂層２の硬度が高められた加熱後の光硬化樹脂フィルム１Ｃが得られる。この後、光硬化樹脂フィルム１Ｃは巻取ロール３３に巻き取られる。

　このように、実施形態の硬化樹脂フィルムの製造方法によれば、密着工程において、互いに密着させる第１基材フィルム３および第２基材フィルム４のうち、第１基材フィルム３だけにラミネートロール１４ａを押し当てることによって、従来のように２つの基材フィルムを両側から２つのロールの間で挟み込む構造と比較して、ラミネートロール１４ａの真円度や軸受精度がそれ程高くない場合であっても、形成した積層フィルム１Ａの厚みの変動を効果的に抑制することができる。これにより、厚み変動の少ない均一な厚みの積層フィルム１Ａ、およびこの光硬化性樹脂層２を硬化させた積層フィルム１Ｂを得ることができる。

　以上、本発明の詳細について説明したが、本発明は上述した実施形態に限定されるものではなく、本発明の趣旨を逸脱しない範囲において種々の変更を加えることができる。
　例えば、上述した実施形態では、積層フィルム１Ａに活性エネルギー線Ｒ１を照射した直後に積層フィルム１Ａを巻取ロール１６で巻き取るが、これに限ることはない。例えば、巻取ロール１６で巻き取らずに、そのまま第２加工部１０Ｂに導入して熱硬化工程Ｓ４を行うこともできる。

　また、各実施形態において形成される積層フィルム１Ａの幅方向ＴＤの両端部（耳部５）は、第１基材フィルム３および第２基材フィルム４のみを積層して構成されているが、例えば、積層フィルム１Ａの他の部分と同様に光硬化性樹脂層２を挟み込んで構成してもよい。

　（実施例１）
　本発明の実施例１として、１，４－シクロヘキサンジカルボン酸ジアリルとトリメチロールプロパンとのエステル交換反応により作製されたアリルエステル樹脂８０質量部に対し、トリメチロールプロパントリアクリレート（東亜合成株式会社製「アロニックス（登録商標）Ｍ３０９」）２０質量部、ｔ－ヘキシルパーオキシイソプロピルカーボネート（日油株式会社製「パーヘキシル（登録商標）Ｉ」）１．０質量部、ジフェニル－２，４，６－トリメチルベンゾイルホスフィンオキシド（ＩＧＭ　Ｒｅｓｉｎｓ社製「Ｏｍｎｉｒａｄ（登録商標）　ＴＰＯ」）０．２５質量部を加え十分撹拌した後、静置脱泡し光硬化性樹脂組成物を得た。

　得られた光硬化性樹脂組成物を塗工装置へ投入し、これを毎分４ｍで巻き出した第一基材フィルム（ポリエチレンテレフタレート二軸延伸フィルム、幅７５０ｍｍ、厚さ１００μｍ）上へ硬化後の厚みが約２００μｍとなる様、スリットダイ２２を用いて塗布した。
　これに対して直径３０ｍｍのラミネートロール１４ａを第二基材フィルム（第一基材フィルムと同一の物）の上面側から押し当ててラミネートし積層フィルム１Ａとした後、メタルハライドランプを用いて２００ｍＷ／ｃｍ^２、８００ｍＪ／ｃｍ^２の条件で紫外線を連続的に照射し、積層フィルム１Ｂをロール状に巻き取った。駆動ロール２７は直径２００ｍｍである。

　このロール状の積層フィルム１Ｂを、１５０℃に設定した遠赤外線加熱炉で滞留時間が１０分となるよう連続的に巻き出しながら熱処理し、熱硬化後の光硬化樹脂１Ｃをロール状に巻き取った。
　熱硬化後の光硬化樹脂フィルム１Ｃから第一、第二基材フィルムを剥離後、光硬化樹脂フィルム１Ｃの、移送方向ＭＤの厚み測定を実施した。厚み測定にはデジマイクロＭＦ－５０１（ニコン株式会社製）を使用し、長さ１６００ｍｍの範囲を２０ｍｍ間隔で測定した。

　（比較例１）
　従来の比較例１として、図６に示す従来の硬化樹脂フィルムの製造装置３０を用いた。この従来の硬化樹脂フィルムの製造装置３０のラミネート部（密着手段）３４は、光硬化性樹脂層が挟み込まれた第１基材フィルム４３と第２基材フィルム４４とを密着させる。
　こうしたラミネート部３４は、一対のラミネートロール３５ａ，３５ｂによって構成され、第１基材フィルム４３の表面側および第２基材フィルム４４の表面側に、ラミネートロール３５ａ，３５ｂがそれぞれ押し当てられ、これら２つのラミネートロール３５ａ，３５ｂの間を第１基材フィルム４３、第２基材フィルム４４が通過することで、積層フィルム２Ａが形成される。なお、ラミネート部（密着手段）３４以外の構成は、図３に示す本発明の実施形態と同様である。
　なお上側のラミネートロール３５ａは直径１３０ｍｍ、下側のラミネートロール（駆動ロール）３５ｂは直径２００ｍｍのものを用いた。
　本発明例および従来例の検証結果を表１および図７に示す。

　表１および図７に示す検証結果によれば、本発明の硬化樹脂フィルムの製造装置および方法では、得られた硬化樹脂フィルムの厚みの変動幅は２μｍ程度であり、標準偏差も０．４１程度で、測定全長に渡って厚みの変動が少ない高精度な硬化樹脂フィルムが得られることが確認された。一方、従来の硬化樹脂フィルムの製造装置および方法では、得られた硬化樹脂フィルムの厚みの変動幅が８μｍ程度、標準偏差も２．５６程度と大きく、周期的に厚みの増減を繰り返しており、厚み精度が低い硬化樹脂フィルムしか得られなかった。
　よって、本発明の硬化樹脂フィルムの製造装置および方法の効果が確認された。

　（実施例２）
　実施例１と同様にして光硬化樹脂フィルム１Ｃを製造した。ラミネートロール１４ａの直径は３０ｍｍであり、自重たわみ量は４０μｍである。
　熱硬化後の光硬化樹脂フィルム１Ｃから第一、第二基材フィルムを剥離後、光硬化樹脂フィルム１Ｃの、移送方向ＭＤの厚みと幅方向ＴＤの中央部と両端部（Ｌ側、Ｒ側）の厚み測定を実施した。厚み測定にはデジマイクロＭＦ－５０１（ニコン株式会社製）を使用した。移送方向ＭＤについては、長さ６００ｍｍの範囲を２０ｍｍ間隔で測定した。幅方向ＴＤは中央部とそこから左右に各２８０ｍｍ離れた箇所（Ｌ側、Ｒ側）を測定した（図９参照）。

　（実施例３）
　ラミネートロール１４ａの直径を５０ｍｍに変更した以外は実施例２と同様にして光硬化樹脂フィルム１Ｃを製造し、同様の測定をおこなった。ラミネートロール１４ａの自重たわみ量は１５μｍである。

　（比較例２）
　比較例１と同様にして光硬化樹脂フィルム１Ｃを製造し、実施例２と同様の測定を行った。ラミネートロール３５ａの直径は１３０ｍｍである。ラミネートロール３５ａの自重たわみ量は３μｍである。

　実施例２、実施例３、および比較例２の測定結果を表２および図１０に示す。

　表２および図１０から明らかなように、比較例２では移送方向ＭＤの厚みが周期的に大きく変動している。幅方向ＴＤの厚みの標準偏差の中央とＬ側、Ｒ側との差も大きい。一方、実施例２、３では移送方向ＭＤの厚みの変動（標準偏差）が小さくなっている。特に、実施例２では幅方向ＴＤの厚みの標準偏差の中央とＬ側、Ｒ側との差がさらに改善されているのがわかる。

１　積層フィルム
２　光硬化性樹脂層
３　第１基材フィルム
４　第２基材フィルム
５　耳部
１０　硬化樹脂フィルムの製造装置
１４　ラミネート部（密着手段）
１４ａ　ラミネートロール
４８　ニップロール
４８ｂ　拡径部

Claims

　液状の硬化性樹脂組成物からなるフィルム状の硬化性樹脂層を第１基材フィルムおよび第２基材フィルムの間に挟み込んでなる帯状の積層フィルムを長手方向に移送しながら、前記積層フィルムにエネルギー線を照射して前記硬化性樹脂層を硬化させて連続的に硬化樹脂フィルムを得る硬化樹脂フィルムの製造装置であって、
　前記第１基材フィルムを供給する第１基材フィルム供給手段と、前記第２基材フィルムを供給する第２基材フィルム供給手段と、前記第１基材フィルムまたは前記第２基材フィルムに前記硬化性樹脂層を形成する樹脂層形成手段と、前記第１基材フィルムと前記第２基材フィルムとを前記硬化性樹脂層を挟んで密着させて積層フィルムを形成する密着手段と、を少なくとも備え、
　前記密着手段は、前記第１基材フィルムまたは前記第２基材フィルムのうち、いずれか一方の表面だけに接するラミネートロールをからなることを特徴とする硬化樹脂フィルムの製造装置。
　前記ラミネートロールの後段側には、前記積層フィルムを移送する駆動ロールが形成されており、前記ラミネートロールは、前記駆動ロールよりも直径が小さいことを特徴とする請求項１に記載の硬化樹脂フィルムの製造装置。
　前記ラミネートロールの自重たわみ量が４０μｍ以下である請求項１または２に記載の硬化樹脂フィルムの製造装置。
　前記ラミネートロールの直径は、５ｍｍ以上、１００ｍｍ以下の範囲であることを特徴とする請求項１から３のいずれか一項に記載の硬化樹脂フィルムの製造装置。
　前記積層フィルムを介して前記駆動ロールに対向するニップロールが形成され、
　前記ニップロールは、前記積層フィルムに対して所定の隙間を保って配されるロール本体と、該ロール本体の両側に形成され、前記積層フィルムの幅方向の周縁領域に接する拡径部とを有することを特徴とする請求項２から４のいずれか一項に記載の硬化樹脂フィルムの製造装置。
　前記拡径部は、前記積層フィルムの幅方向のうち、前記硬化性樹脂層が形成された領域よりも外側に接することを特徴とする請求項５に記載の硬化樹脂フィルムの製造装置。
　前記硬化性樹脂組成物は、透明な光硬化性樹脂組成物であることを特徴とする請求項１から６のいずれか一項に記載の硬化樹脂フィルムの製造装置。
　前記透明な光硬化性樹脂組成物は、光重合性の炭素－炭素二重結合を複数個有する化合物であることを特徴とする請求項７に記載の硬化樹脂フィルムの製造装置。
　請求項１から８のいずれか一項に記載の硬化樹脂フィルムの製造装置を用いた硬化樹脂フィルムの製造方法であって、
　前記硬化性樹脂層を挟んで前記第１基材フィルムと前記第２基材フィルムとを密着させる密着工程を有し、
　前記密着工程では、前記第１基材フィルムまたは前記第２基材フィルムのうち、いずれか一方の表面だけに前記ラミネートロールを接触させつつ前記積層フィルムを移送することを特徴とする硬化樹脂フィルムの製造方法。