WO2019225114A1 - 燃料電池用セパレータ及び燃料電池用セパレータの製造方法 - Google Patents

燃料電池用セパレータ及び燃料電池用セパレータの製造方法 Download PDF

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両角　英一郎
鈴木　隆之
美智 羽柴
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トヨタ車体株式会社
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    • Y02P70/50—Manufacturing or production processes characterised by the final manufactured product

Definitions

  • the present disclosure relates to a separator for a fuel cell and a manufacturing method thereof.
  • the polymer electrolyte fuel cell has a single cell.
  • the single cell includes a membrane electrode assembly, a pair of gas diffusion layers provided on both surfaces of the membrane electrode assembly, and a pair of separators sandwiching the pair of gas diffusion layers.
  • Each separator has an uneven shape.
  • Each gas diffusion layer is formed of carbon fiber.
  • a coating film having corrosion resistance and conductivity is formed on the surface of the separator substrate facing the gas diffusion layer, thereby improving the corrosion resistance of the separator and reducing the contact resistance between the separator and the gas diffusion layer.
  • the first layer made of the first conductive particles and the resin material is formed on the entire surface of the base material, and the second conductive particles are formed only on the top surface of the convex portion of the base material.
  • a second layer is provided.
  • the first layer made of the first conductive particles and the resin material is provided on the entire surface of the base material.
  • the following inconvenience may occur in a portion of the surface of the first layer where the second layer is not provided. That is, when the film thickness of the resin material is small, a part of the first conductive particles are easily exposed from the resin material, and the exposed portion of the first conductive particles corrodes to cause a defect in the first layer. The substrate may corrode.
  • the excess resin material may cause burrs, narrowing the gas flow path, or increasing the thickness of the separator, which may increase the thickness of the entire fuel cell stack. There is. Such inconvenience may lead to a decrease in fuel cell performance.
  • An object of the present disclosure is to provide a fuel cell separator and a method for manufacturing the fuel cell separator that can suppress a decrease in performance of the fuel cell.
  • a separator for a fuel cell for achieving the above object is a base material made of a metal plate material, and includes a plurality of convex portions and a plurality of concave portions each extending, and the convex portions and the concave portions are provided alternately.
  • the base material comprising a corrosion-resistant material, a first layer provided on one entire surface of the base material, and a binder made of conductive particles and a resin material, wherein the surface of the first layer A second layer provided only on a portion corresponding to the top surface of the convex portion of the base material, and the conductive particles are included only in the second layer.
  • the first layer made of the corrosion-resistant material is provided on the entire one surface of the base material. For this reason, if the separator is disposed so that the surface on which the first layer is provided faces the gas diffusion layer, one surface of the substrate is not exposed to the gas flow path.
  • the first layer does not contain conductive particles. Thereby, the elution of the metal ion from the surface of a base material can be suppressed.
  • the second layer is provided on a portion of the surface of the first layer corresponding to the top surface of the convex portion that contacts the gas diffusion layer. Since the second layer contains conductive particles, the contact resistance between the separator and the gas diffusion layer can be reduced via the conductive particles.
  • the fuel cell separator preferably includes a third layer that includes graphite particles and a binder made of a resin material and is provided only on the surface of the second layer.
  • the third layer containing graphite particles is provided only on the surface of the second layer. For this reason, when the conductive particles of the second layer and the graphite particles of the third layer are in contact with each other, a conductive path connected to the gas diffusion layer via the base material, the first layer, the second layer, and the third layer is formed. It becomes easier to form. Further, since the gas diffusion layer made of graphite particles and carbon fibers is made of the same quality carbon material, an increase in contact resistance between the third layer and the gas diffusion layer can be suppressed.
  • a method for manufacturing a separator for a fuel cell for achieving the above object includes: pressing a base material made of a metal plate material to alternately form a protruding portion and a concave portion extending on the base material, respectively.
  • a second layer including conductive particles and a binder made of a resin material only in a portion corresponding to the top surface of the convex portion of the base material in the surface of the first layer, and a first layer forming step; A two-layer forming step, wherein the conductive particles are included only in the second layer.
  • the fuel cell separator manufacturing method preferably includes a third layer forming step of forming a third layer including graphite particles and a binder made of a resin material only on the surface of the second layer.
  • the first layer is made of a lubricating material, and the first layer forming step is performed prior to the pressing step.
  • the substrate having the first layer formed on one surface is pressed.
  • the first layer made of the lubricating material is interposed between the mold and the base material, the frictional resistance during the press processing of the base material is reduced. Therefore, the amount of lubricating oil used in the pressing process can be reduced or no lubricating oil can be used.
  • the fuel cell separator and the method for manufacturing the fuel cell separator it is possible to suppress the performance degradation of the fuel cell.
  • the fuel cell separator of this embodiment is used for a stack 100 of polymer electrolyte fuel cells.
  • the separator 20 is a general term for a pair of separators 21 and 22 described later.
  • the stack 100 has a structure in which a plurality of single cells 10 are stacked.
  • Each single cell 10 includes a membrane electrode assembly 11, a pair of separators 21 and 22 that sandwich the membrane electrode assembly 11, and a gas interposed between the membrane electrode assembly 11 and the separators 21 and 22. And a diffusion layer 14.
  • Each separator 21 and 22 has an uneven shape.
  • Each gas diffusion layer 14 is formed of carbon fiber.
  • the membrane electrode assembly 11 includes an electrolyte membrane 12 that is an ion exchange membrane, and a pair of catalyst electrode layers 13 that sandwich the electrolyte membrane 12.
  • the separator 21 has first convex portions 21a and first concave portions 21b arranged alternately.
  • second convex portions 22 a and second concave portions 22 b are alternately arranged in parallel.
  • Each convex part 21a, 22a and each concave part 21b, 22b are each extended along the direction orthogonal to the paper surface of FIG.
  • the top surfaces of the convex portions 21 a and 22 a of the separators 21 and 22 face the gas diffusion layer 14.
  • a portion defined by the first concave portion 21b and the gas diffusion layer 14 of the separator 21 constitutes a gas flow path through which a fuel gas such as hydrogen is circulated.
  • a portion defined by the second recess 22b and the gas diffusion layer 14 of the separator 22 constitutes a gas flow path through which an oxidizing gas such as air flows.
  • the bottom of the first recess 21 b in the separator 21 is in contact with the bottom of the second recess 22 b of the separator 22 adjacent to the separator 21.
  • a portion defined by the back surface of the first convex portion 21a of the separator 21 and the second convex portion 22a of the separator 22 adjacent to the separator 21 constitutes a cooling channel through which cooling water flows.
  • the separator 20 is made of a metal plate material such as stainless steel, and includes a base material having a plurality of convex portions 31 and a plurality of concave portions 32. In the base material, the convex portions 31 and the concave portions 32 are provided alternately.
  • the convex portion 31 corresponds to the convex portions 21 a and 22 a of the pair of separators 21 and 22.
  • the recess 32 corresponds to the recesses 21 b and 22 b of the pair of separators 21 and 22.
  • a first layer 40 is provided on the entire one surface (the upper surface in FIG. 2) of the substrate 30.
  • a conductive layer 60 is provided on a portion of the surface of the first layer 40 corresponding to the top surface of the convex portion 31.
  • the first layer 40 is, for example, a thin film layer made of a thermosetting resin material having corrosion resistance and lubricity.
  • the 1st layer 40 of this embodiment is formed with the phenol resin, The thickness is 1 micrometer, for example.
  • the conductive layer 60 includes a second layer 50 provided on the surface of the first layer 40 and a third layer 55 provided on the second layer 50. Note that the thickness of the conductive layer 60 of the present embodiment is, for example, 20 to 25 ⁇ m.
  • the second layer 50 includes conductive particles 51 made of titanium nitride and a first binder 52 made of epoxy resin. Note that the thickness of the first layer 40 is smaller than the maximum aggregate particle diameter of the conductive particles 51.
  • the maximum agglomerated particle diameter refers to the maximum diameter of a plurality of conductive particles 51 that are brought into contact with each other without using a solvent or a resin to form a lump.
  • the third layer 55 includes graphite particles 56 and a second binder 57 made of polyvinylidene fluoride (PVDF) resin.
  • the conductive particles 51 pass through the first layer 40 provided on the surface of the substrate 30 and are in contact with the substrate 30. Further, the conductive particles 51 and the graphite particles 56 are in contact with each other.
  • Polyvinylidene fluoride is a thermoplastic resin
  • epoxy resin is a thermosetting resin. Moreover, the thermosetting temperature of the epoxy resin is lower than the melting point of the polyvinylidene fluoride resin.
  • the first layer 40 is formed on the entire one surface of the base material 30 by applying a phenol resin using a coating apparatus (first layer forming step).
  • the base material 30 provided with the first layer 40 is pressed by a molding die (not shown), thereby forming the convex portions 31 and the concave portions 32 in an alternating shape ( Pressing process).
  • the thermal transfer film 70 includes a base film 71 made of, for example, polyethylene terephthalate, and a conductive layer 60 applied to one surface of the base film 71.
  • the substrate 30 and the thermal transfer film 70 are pressurized by the fixed mold 81 and the movable mold 85. Thereby, the electroconductive particle 51 of the 2nd layer 50 comes to contact the base material 30 through the 1st layer 40 (refer FIG. 2).
  • the substrate 30 is heated to a predetermined temperature higher than the thermosetting temperature of the epoxy resin by energizing the heating wires 82 and 86 provided in the fixed mold 81 and the movable mold 85, respectively.
  • the conductive layer 60 is thermally transferred to the convex portion 31 of the base material 30 (second layer forming step and third layer forming step).
  • the separator 20 includes a base material 30 made of a metal plate material and a first layer 40 made of a corrosion-resistant material and provided on one entire surface of the base material 30.
  • the base material 30 includes a convex portion 31 and a concave portion 32 that extend.
  • the convex portions 31 and the concave portions 32 are provided alternately.
  • the separator 20 also includes conductive particles 51 and a first binding material 52 made of a resin material, and is provided only on a portion of the surface of the first layer 40 corresponding to the top surface of the convex portion 31 of the base material 30.
  • a second layer 50 is provided.
  • the conductive particles 51 are included only in the second layer 50.
  • the third layer 55 including the graphite particles 56 and the second binding material 57 made of a resin material is provided only on the surface of the second layer 50.
  • the first layer 40 made of a corrosion-resistant material is provided on one entire surface of the base material 30. For this reason, if the separator 20 is disposed so that the surface on which the first layer 40 is provided faces the gas diffusion layer 14, one surface of the substrate 30 is not exposed to the gas flow path. Further, the first layer 40 does not include the conductive particles 51. Thereby, elution of the metal ion from the surface of the base material 30 can be suppressed.
  • the second layer 50 is provided in a portion of the surface of the first layer 40 corresponding to the top surface of the convex portion 31 that contacts the gas diffusion layer 14.
  • a third layer 55 is provided on the surface of the second layer 50. Since the second layer 50 includes the conductive particles 51, the conductive particles 51 come into contact with the base material 30 and the graphite particles 56, so that the base material 30, the first layer 40, the second layer 50, and A conductive path that continues to the gas diffusion layer 14 via the third layer 55 is easily formed. Thereby, the contact resistance between the separator 20 and the gas diffusion layer 14 can be reduced.
  • the graphite particles 56 of the third layer 55 and the gas diffusion layer 14 made of carbon fiber are made of the same carbon-based material, so that an increase in contact resistance between the third layer 55 and the gas diffusion layer 14 is suppressed. Can do. Accordingly, it is possible to suppress the performance deterioration of the fuel cell.
  • the thickness of the first layer 40 is smaller than the maximum aggregate particle diameter of the conductive particles 51. According to such a configuration, when the second layer 50 is formed, part of the conductive particles 51 penetrates the first layer 40 and reaches the base material 30, and another part from the first layer 40. It becomes easy to be exposed and to come into contact with the graphite particles 56. For this reason, a conductive path is easily formed between the base material 30 and the graphite particles 56 of the third layer 55 via the conductive particles 51.
  • the manufacturing method of the separator 20 includes the pressing step of forming the convex portion 31 and the concave portion 32 by pressing the base material 30, and the formation of the first layer 40 made of a corrosion-resistant material on one entire surface of the base material 30.
  • a first layer forming step is provided.
  • the manufacturing method also includes a conductive particle 51 and a first binder 52 made of a resin material only in a portion of the surface of the first layer 40 corresponding to the top surface of the convex portion 31 of the base material 30.
  • a second layer forming step for forming the layer 50 is provided.
  • the conductive particles 51 are included only in the second layer 50.
  • the manufacturing method also includes a third layer forming step of forming a third layer 55 including graphite particles 56 and a second binding material 57 made of a resin material on the surface of the second layer 50.
  • the same effect as the effect (1) can be obtained.
  • the pressing process is performed on the base material 30 provided with the first layer 40 made of a lubricating material.
  • the base material 30 having the first layer 40 formed on one surface is pressed.
  • the first layer 40 made of a lubricious material is interposed between the mold and the base material 30, the frictional resistance when the base material 30 is pressed is reduced. Therefore, the amount of lubricating oil used in the pressing process can be reduced or no lubricating oil can be used.
  • the first layer forming step is performed prior to the pressing step, but the first layer forming step may be performed after the pressing step.
  • the first layer 40 may be formed on the substrate 30 by spray coating, for example.
  • other conductive particles such as carbon black can be used in addition to the graphite particles 56 or in place of the graphite particles 56.
  • other conductive particles such as titanium carbide and titanium boride can be used.
  • the first layer 40, the second layer 50, and the third layer 55 can be formed on both surfaces of the base material 30.
  • the material of the 1st layer 40 is not limited to a phenol resin.
  • the material of the first layer 40 may be, for example, the same epoxy resin as that of the first bonding material 52 of the second layer 50, or other thermosetting resin.
  • a thermoplastic resin material such as polyethylene terephthalate or polytetrafluoroethylene may be employed as the material of the first layer 40.
  • the first layer can be formed of a carbon layer made of diamond-like carbon (DLC), a conductive ceramic layer, or the like.
  • the material of the base material 30 can be changed to a metal material other than stainless steel.
  • a metal material include an aluminum alloy, a magnesium alloy, and a titanium alloy.
  • 2nd binder 60 ... Conductive layer, 70 ... Thermal transfer film, 71 ... Base film, 80 ... Thermal transfer apparatus, 81 ... Fixed mold, 82 ... heating wire, 85 ... movable, 86 ... heating wire, 100 ... stack.

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Abstract

セパレータ（２０）は、金属板材からなる基材（３０）と、耐食性材料からなり、基材（３０）の一方の面全体に設けられた第１層（４０）とを備える。基材（３０）は、それぞれ延在する複数の凸部（３１）及び複数の凹部（３２）を備える。凸部（３１）及び凹部（３２）は交互に設けられている。また、セパレータ（２０）は、導電性粒子（５１）及び樹脂材料製の結合材（５２）を含み、第１層（４０）の表面のうち基材（３０）の凸部（３１）における頂面に対応する部分にのみ設けられた第２層（５０）を備える。導電性粒子（５１）は第２層（５０）にのみ含まれている。

Description

燃料電池用セパレータ及び燃料電池用セパレータの製造方法
　本開示は、燃料電池用セパレータ及びその製造方法に関する。
　固体高分子形燃料電池は単セルを備えている。単セルは、膜電極接合体と、その膜電極接合体の両面に設けられた一対のガス拡散層と、その一対のガス拡散層を挟む一対のセパレータとを備えている。各セパレータは凹凸形状を有している。各ガス拡散層は炭素繊維により形成されている。各セパレータと各ガス拡散層との間には、燃料ガスや酸化ガスが供給されるガス流路が形成されている。こうしたセパレータの基材におけるガス拡散層に対向する面には、耐食性及び導電性を有する塗膜が形成されており、セパレータの耐食性の向上及びセパレータとガス拡散層との接触抵抗の低減が図られている（例えば、特許文献１参照）。特許文献１に記載のセパレータにおいては、基材の表面全体に第１導電性粒子及び樹脂材からなる第１層が形成されており、基材の凸部の頂面にのみ第２導電性粒子からなる第２層が設けられている。
特許第５９３００３６号公報
　ところで、特許文献１に記載のセパレータでは、第１導電性粒子及び樹脂材からなる第１層が基材の表面全体に設けられている。この場合、第１層の表面のうち第２層が設けられていない部分には、以下の不都合が生じるおそれがある。すなわち、樹脂材の膜厚が小さい場合には、第１導電性粒子の一部が樹脂材から露出しやすく、第１導電性粒子の露出した部分が腐食することで第１層に欠陥が生じ、基材が腐食するおそれがある。また、樹脂材の膜厚が大きい場合には、余剰の樹脂材によってバリが生じてガス流路が狭められたり、セパレータの厚みが増大することで燃料電池スタック全体の厚みが増大したりするおそれがある。こうした不都合は燃料電池の性能低下に繋がるおそれがある。
　本開示の目的は、燃料電池の性能低下を抑制することができる燃料電池用セパレータ及び燃料電池用セパレータの製造方法を提供することにある。
　上記目的を達成するための燃料電池用セパレータは、金属板材からなる基材であって、それぞれ延在する複数の凸部及び複数の凹部を備え、前記凸部及び前記凹部は交互に設けられている前記基材と、耐食性材料からなり、前記基材の一方の面全体に設けられた第１層と、導電性粒子及び樹脂材料製の結合材を含み、前記第１層の表面のうち前記基材の前記凸部における頂面に対応する部分にのみ設けられた第２層と、を備え、前記導電性粒子は前記第２層にのみ含まれている。
　上記構成によれば、基材の一方の面全体に耐食性材料からなる第１層が設けられている。このため、その第１層が設けられた面をガス拡散層に対向するようにセパレータを配置すれば、基材の一方の面がガス流路に露出しない。また、第１層には導電性粒子が含まれていない。これにより、基材の表面からの金属イオンの溶出を抑制することができる。
　また、第１層の表面のうちガス拡散層に接触する凸部の頂面に対応する部分に、上記第２層が設けられている。第２層には導電性粒子が含まれているため、導電性粒子を介してセパレータとガス拡散層との接触抵抗を低減することができる。
　したがって、燃料電池の性能低下を抑制することができる。
　上記燃料電池用セパレータにおいて、グラファイト粒子及び樹脂材料製の結合材を含み、前記第２層の表面にのみ設けられた第３層を備えることが好ましい。
　上記構成によれば、第２層の表面にのみ、グラファイト粒子を含有する第３層が設けられている。このため、第２層の導電性粒子と第３層のグラファイト粒子とが接触することで、基材、第１層、第２層、及び第３層を介してガス拡散層に連なる導電経路が形成されやすくなる。また、グラファイト粒子と炭素繊維からなるガス拡散層とは、同質の炭素系材料からなるため、第３層とガス拡散層との間の接触抵抗の増大を抑制することができる。
　また、上記目的を達成するための燃料電池用セパレータの製造方法は、金属板材からなる基材をプレス加工することにより、それぞれ延在する凸部及び凹部を前記基材に交互に形成する燃料電池用セパレータの製造方法であって、前記基材をプレスすることにより前記凸部及び前記凹部を形成するプレス工程と、前記基材の一方の面全体に耐食性材料からなる第１層を形成する第１層形成工程と、前記第１層の表面のうち前記基材の前記凸部における頂面に対応する部分にのみ、導電性粒子及び樹脂材料製の結合材を含む第２層を形成する第２層形成工程と、を備え、前記導電性粒子は前記第２層にのみ含まれている。
　上記燃料電池用セパレータの製造方法において、前記第２層の表面にのみグラファイト粒子及び樹脂材料製の結合材を含む第３層を形成する第３層形成工程を備えることが好ましい。
　これらの方法によれば、上記燃料電池用セパレータの各々による作用効果に準じた作用効果を奏することができる。
　上記燃料電池用セパレータの製造方法において、前記第１層は潤滑性材料からなり、前記プレス工程に先立ち、前記第１層形成工程を行うことが好ましい。
　上記方法によれば、プレス工程において、一方の面に第１層が形成された基材がプレス加工される。このとき、潤滑性材料からなる第１層が成形型と基材との間に介在することとなるため、基材のプレス加工時における摩擦抵抗が低減される。したがって、プレス工程における潤滑油の使用量を低減、または潤滑油を不要とすることができる。
　上記燃料電池用セパレータ及び燃料電池用セパレータの製造方法によれば、燃料電池の性能低下を抑制することができる。
燃料電池用セパレータの一実施形態について、セパレータを有する単セルを中心とした燃料電池スタックの拡大断面図。 同実施形態の燃料電池用セパレータの構造を示す断面図。 同実施形態の第１層形成工程後の基材を示す断面図。 同実施形態のプレス工程後の基材を示す断面図。 同実施形態の第２層形成工程及び第３層形成工程を示す断面図。
　以下、図１～図５を参照して、一実施形態の燃料電池用セパレータについて説明する。
　図１に示すように、本実施形態の燃料電池用セパレータは、固体高分子形燃料電池のスタック１００に用いられるものである。なお、セパレータ２０は、後述する一対のセパレータ２１，２２の総称である。
　スタック１００は、複数の単セル１０が積層された構造を有している。各単セル１０は、膜電極接合体１１と、その膜電極接合体１１を挟持する一対のセパレータ２１，２２と、膜電極接合体１１と各セパレータ２１，２２との間に介設されたガス拡散層１４とを備えている。各セパレータ２１，２２は凹凸形状を有している。各ガス拡散層１４は炭素繊維により形成されている。膜電極接合体１１は、イオン交換膜である電解質膜１２と、電解質膜１２を挟持する一対の触媒電極層１３とを備えている。
　セパレータ２１には、第１凸部２１ａ及び第１凹部２１ｂが交互に並設されている。セパレータ２２には、第２凸部２２ａ及び第２凹部２２ｂが交互に並設されている。各凸部２１ａ，２２ａ及び各凹部２１ｂ，２２ｂは、図１の紙面に直交する方向に沿ってそれぞれ延在している。各セパレータ２１，２２の各凸部２１ａ，２２ａの頂面は、ガス拡散層１４に対向している。セパレータ２１の第１凹部２１ｂとガス拡散層１４とで区画される部分は、水素などの燃料ガスが流通されるガス流路を構成している。セパレータ２２の第２凹部２２ｂとガス拡散層１４とで区画される部分は、空気などの酸化ガスが流通されるガス流路を構成している。
　また、図１に示すように、セパレータ２１における第１凹部２１ｂの底部と、同セパレータ２１に隣り合うセパレータ２２の第２凹部２２ｂの底部とは当接されている。セパレータ２１の第１凸部２１ａの裏面と、同セパレータ２１に隣り合うセパレータ２２における第２凸部２２ａとで区画される部分は、冷却水が流通する冷却流路を構成している。
　図２に示すように、セパレータ２０は、例えば、ステンレス鋼などの金属板材からなり、複数の凸部３１及び複数の凹部３２を有する基材を備えている。基材において、凸部３１と凹部３２とは交互に設けられている。凸部３１は、一対のセパレータ２１，２２の凸部２１ａ，２２ａに対応している。また、凹部３２は、一対のセパレータ２１，２２の凹部２１ｂ，２２ｂに対応している。基材３０の一方の面（図２の上面）全体には第１層４０が設けられている。第１層４０の表面のうち凸部３１の頂面に対応する部分には導電層６０が設けられている。
　第１層４０は、例えば、耐食性及び潤滑性を有する熱硬化性樹脂材料からなる薄膜層である。なお、本実施形態の第１層４０は、フェノール樹脂により形成されており、その厚さは、例えば１μｍである。
　導電層６０は、第１層４０の表面に設けられた第２層５０と、第２層５０上に設けられた第３層５５とからなる。なお、本実施形態の導電層６０の厚さは、例えば、２０～２５μｍである。
　第２層５０は、窒化チタンからなる導電性粒子５１と、エポキシ樹脂からなる第１結合材５２とを有している。なお、第１層４０の厚さは、導電性粒子５１の最大凝集粒子径よりも小さくされている。ここで、最大凝集粒子径とは、複数の導電性粒子５１が溶剤や樹脂を介さずに互いに接触して塊状になったものの最大径を指す。
　第３層５５は、グラファイト粒子５６と、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）樹脂からなる第２結合材５７とを有している。
　導電性粒子５１は、基材３０の表面に設けられた第１層４０を貫通して基材３０に接触している。また、導電性粒子５１とグラファイト粒子５６とは互いに接触している。なお、ポリフッ化ビニリデンは熱可塑性樹脂であり、エポキシ樹脂は熱硬化性樹脂である。また、エポキシ樹脂の熱硬化温度は、ポリフッ化ビニリデン樹脂の融点よりも低い。
　次に、燃料電池用セパレータの製造方法について説明する。
　まず、図３に示すように、基材３０の一方の面全体に、塗工装置を用いてフェノール樹脂を塗布することにより第１層４０を形成する（第１層形成工程）。
　次に、図４に示すように、第１層４０が設けられた基材３０を成形型（図示略）によりプレスすることにより、凸部３１及び凹部３２が交互に並んだ形状に成形する（プレス工程）。
　次に、図５に示すように、熱転写装置８０の固定型８１上に、第１層４０が上を向くようにして基材３０を載置する。そして、基材３０の凸部３１上に熱転写フィルム７０を載置する。熱転写フィルム７０は、例えば、ポリエチレンテレフタレートなどからなるベースフィルム７１と、ベースフィルム７１の一方の面に塗布された導電層６０とにより構成されている。
　次に、固定型８１と可動型８５とにより基材３０及び熱転写フィルム７０を加圧する。これにより、第２層５０の導電性粒子５１が第１層４０を貫通して基材３０に接触するようになる（図２参照）。
　次に、固定型８１及び可動型８５にそれぞれ設けられた電熱線８２，８６に通電することにより、エポキシ樹脂の熱硬化温度よりも高い所定の温度まで基材３０を加熱する。これにより、導電層６０が基材３０の凸部３１に熱転写される（第２層形成工程及び第３層形成工程）。
　こうしてセパレータ２０が製造される。
　本実施形態の作用及び効果について説明する。
　（１）セパレータ２０は、金属板材からなる基材３０と、耐食性材料からなり、基材３０の一方の面全体に設けられた第１層４０とを備える。基材３０は、それぞれ延在する凸部３１及び凹部３２を備える。凸部３１及び凹部３２は交互に設けられている。セパレータ２０は、また、導電性粒子５１及び樹脂材料製の第１結合材５２を含み、第１層４０の表面のうち基材３０の凸部３１における頂面に対応する部分にのみ設けられた第２層５０を備える。導電性粒子５１は第２層５０にのみ含まれている。グラファイト粒子５６及び樹脂材料製の第２結合材５７を含む第３層５５が、第２層５０の表面にのみ設けられている。
　こうした構成によれば、基材３０の一方の面全体に耐食性材料からなる第１層４０が設けられている。このため、第１層４０が設けられた面をガス拡散層１４に対向するようにセパレータ２０を配置すれば、基材３０の一方の面がガス流路に露出しない。また、第１層４０には導電性粒子５１が含まれていない。これにより、基材３０の表面からの金属イオンの溶出を抑制することができる。
　また、第１層４０の表面のうちガス拡散層１４に接触する凸部３１の頂面に対応する部分に、第２層５０が設けられている。第２層５０の表面には、第３層５５が設けられている。第２層５０には導電性粒子５１が含まれているため、導電性粒子５１が基材３０及びグラファイト粒子５６と接触することで、基材３０、第１層４０、第２層５０、及び第３層５５を介してガス拡散層１４に連なる導電経路が形成されやすくなる。これにより、セパレータ２０とガス拡散層１４との接触抵抗を低減することができる。また、第３層５５のグラファイト粒子５６と炭素繊維からなるガス拡散層１４とは、同質の炭素系材料からなるため、第３層５５とガス拡散層１４との接触抵抗の増大を抑制することができる。したがって、燃料電池の性能低下を抑制することができる。
　（２）第１層４０の厚さは、導電性粒子５１の最大凝集粒子径よりも小さい。
　こうした構成によれば、第２層５０が形成されるに際して、導電性粒子５１の一部が第１層４０を貫通して基材３０に到達するとともに、別の一部が第１層４０から露出してグラファイト粒子５６と接触しやすくなる。このため、導電性粒子５１を介して、基材３０と第３層５５のグラファイト粒子５６との間における導電経路が形成されやすくなる。
　（３）セパレータ２０の製造方法は、基材３０をプレスすることにより凸部３１及び凹部３２を形成するプレス工程と、基材３０の一方の面全体に耐食性材料からなる第１層４０を形成する第１層形成工程を備える。同製造方法は、また、第１層４０の表面のうち基材３０の凸部３１における頂面に対応する部分にのみ、導電性粒子５１及び樹脂材料製の第１結合材５２を含む第２層５０を形成する第２層形成工程を備える。導電性粒子５１は第２層５０にのみ含まれている。同製造方法は、また、第２層５０の表面にグラファイト粒子５６及び樹脂材料製の第２結合材５７を含む第３層５５を形成する第３層形成工程を備える。
　こうした方法によれば、上記作用効果（１）と同様な作用効果を奏することができる。
　（４）潤滑性材料からなる第１層４０が設けられた基材３０に対してプレス工程を行うようにした。
　こうした方法によれば、プレス工程において、一方の面に第１層４０が形成された基材３０がプレス加工される。このとき、潤滑性材料からなる第１層４０が成形型と基材３０との間に介在することとなるため、基材３０のプレス加工時における摩擦抵抗が低減される。したがって、プレス工程における潤滑油の使用量を低減、または潤滑油を不要とすることができる。
　本実施形態は、以下のように変更して実施することができる。本実施形態及び以下の変更例は、技術的に矛盾しない範囲で互いに組み合わせて実施することができる。
　・本実施形態では、プレス工程に先立ち、第１層形成工程を行うようにしたが、プレス工程の後に第１層形成工程を行うようにしてもよい。この場合、例えばスプレー塗装により基材３０に第１層４０を形成すればよい。
　・第３層５５において、グラファイト粒子５６に加えて、あるいは、グラファイト粒子５６に代えて、カーボンブラックなどの他の導電性粒子を用いることもできる。
　・第２層５０の導電性粒子５１の窒化チタンに代えて、炭化チタンや硼化チタンなどの他の導電性粒子を用いることもできる。
　・基材３０の両面に対して第１層４０、第２層５０、及び第３層５５を形成することもできる。
　・第１層４０の材料は、フェノール樹脂に限定されない。第１層４０の材料は、他に例えば、第２層５０の第１結合材５２と同一のエポキシ樹脂であってもよいし、その他の熱硬化性樹脂であってもよい。また、第１層４０の材料として、ポリエチレンテレフタレートやポリテトラフルオロエチレンなどの熱可塑性樹脂材料を採用することもできる。また、ダイヤモンドライクカーボン（ＤＬＣ）からなるカーボン層や導電性を有するセラミック層などにより第１層を形成することもできる。
　・基材３０の材料をステンレス鋼以外の他の金属材料に変更することもできる。こうした金属材料としては、例えば、アルミニウム合金、マグネシウム合金、チタン合金などが挙げられる。
　１０…単セル、１１…膜電極接合体、１２…電解質膜、１３…触媒電極層、１４…ガス拡散層、２０…セパレータ、２１…セパレータ、２１ａ…第１凸部、２１ｂ…第１凹部、２２…セパレータ、２２ａ…第２凸部、２２ｂ…第２凹部、３０…基材、３１…凸部、３２…凹部、４０…第１層、５０…第２層、５１…導電性粒子、５２…第１結合材、５５…第３層、５６…グラファイト粒子、５７…第２結合材、６０…導電層、７０…熱転写フィルム、７１…ベースフィルム、８０…熱転写装置、８１…固定型、８２…電熱線、８５…可動型、８６…電熱線、１００…スタック。

Claims (5)

  1. 　金属板材からなる基材であって、それぞれ延在する複数の凸部及び複数の凹部を備え、前記凸部及び前記凹部は交互に設けられている前記基材と、
    　耐食性材料からなり、前記基材の一方の面全体に設けられた第１層と、
    　導電性粒子及び樹脂材料製の結合材を含み、前記第１層の表面のうち前記基材の前記凸部における頂面に対応する部分にのみ設けられた第２層と、を備え、
    　前記導電性粒子は前記第２層にのみ含まれている、
    　燃料電池用セパレータ。
  2. 　グラファイト粒子及び樹脂材料製の結合材を含み、前記第２層の表面にのみ設けられた第３層を備える、
    　請求項１に記載の燃料電池用セパレータ。
  3. 　金属板材からなる基材をプレス加工することにより、それぞれ延在する凸部及び凹部を前記基材に交互に形成する燃料電池用セパレータの製造方法であって、
    　前記基材をプレスすることにより前記凸部及び前記凹部を形成するプレス工程と、
    　前記基材の一方の面全体に耐食性材料からなる第１層を形成する第１層形成工程と、
    　前記第１層の表面のうち前記基材の前記凸部における頂面に対応する部分にのみ、導電性粒子及び樹脂材料製の結合材を含む第２層を形成する第２層形成工程と、を備え、
    　前記導電性粒子は前記第２層にのみ含まれている、
    　燃料電池用セパレータの製造方法。
  4. 　前記第２層の表面にのみグラファイト粒子及び樹脂材料製の結合材を含む第３層を形成する第３層形成工程を備える、
    　請求項３に記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
  5. 　前記第１層は潤滑性材料からなり、
    　前記プレス工程に先立ち、前記第１層形成工程を行う、
    　請求項３または請求項４に記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
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