WO2019150747A1 - 蛍光体およびその製造方法 - Google Patents

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WO2019150747A1
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phosphor
plate
optical member
condensing optical
light
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慶 豊田
真之介 秋山
将人 森
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パナソニックＩｐマネジメント株式会社
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    • G02B5/00—Optical elements other than lenses
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Definitions

  • the present disclosure mainly relates to a phosphor, particularly a phosphor for obtaining white light by being excited using a laser beam having a high output density.
  • Patent Document 1 discloses a phosphor in which a phosphor powder is dispersed in a silicone resin often used in LEDs and the like.
  • a phosphor for satisfying the required characteristic of maintaining the light emission amount under irradiation with a laser beam having a high output density for example, in Patent Document 2, an MGC in which a light emitting material and a heat conductive material are combined three-dimensionally. (Melt Growth Composite) phosphors have been proposed.
  • MGC phosphor fluorescence is emitted from a light emitting material constituting the MGC phosphor when irradiated with laser light having high output density as excitation light.
  • the heat generated by emitting fluorescence is transferred to the outside of the light emitting spot by the heat conductive material that is three-dimensionally combined with the light emitting material.
  • temperature quenching due to an excessive increase in the temperature of the light emitting material is suppressed, and a constant light emission amount is maintained even under irradiation with laser light having a high output density.
  • the phosphor of the present disclosure has a plate-like phosphor, a joining member, and a condensing optical member.
  • the condensing optical member has at least one convex surface and is fixed to the plate-like phosphor by a joining member.
  • the joining member forms a fillet shape between the surface of the plate-like phosphor on which the concentrating optical member is joined and the convex surface of the concentrating optical member.
  • the height from the surface of the fillet-shaped plate-like phosphor on which the light-collecting optical member is joined is defined as height X, and the light-collecting optical member of the plate-like phosphor is joined. If the maximum distance from the surface is the maximum distance Y, the height X is 2/3 or less of the maximum distance Y.
  • the manufacturing method of the phosphor of the present disclosure includes: A step of mixing the raw material powder of the light emitting material and the raw material powder of the heat conducting material and putting them in a crucible; Heating the crucible and melting and mixing the light emitting material and the heat conducting material; A step of forming a melt growth composition (MGC) phosphor in which a light-emitting material and a heat conductive material are pulled up or pulled down and cooled and solidified to form a three-dimensional composite of the light-emitting material and the heat conductive material.
  • MMC melt growth composition
  • another method for producing the phosphor of the present disclosure includes: Processing the sintered ceramic phosphor into a plate shape and forming the plate phosphor; Attaching the transparent member to the plate-like phosphor or the light collecting optical member; A step of bringing the condensing optical member and the plate-like phosphor into contact via a transparent member; A step of bonding the condensing optical member and the plate-like phosphor through a transparent member; Have
  • FIG. 1 is a cross-sectional view showing a cross-sectional structure of a phosphor according to an embodiment.
  • FIG. 2A is a cross-sectional view showing a cross-sectional structure of the phosphor according to the embodiment.
  • FIG. 2B is an enlarged schematic cross-sectional view showing the microstructure of the MGC phosphor of FIG. 2A.
  • FIG. 3 is a cross-sectional view of the phosphor according to Example 16.
  • 4A is a schematic cross-sectional view illustrating a part of the manufacturing process of Example 1.
  • FIG. 4B is a schematic cross-sectional view illustrating a part of the manufacturing process of Example 1.
  • FIG. 4C is a schematic cross-sectional view illustrating a part of the manufacturing process of Example 1.
  • FIG. 4A is a schematic cross-sectional view illustrating a part of the manufacturing process of Example 1.
  • FIG. 4B is a schematic cross-sectional view illustrating a part of the manufacturing process of Example 1.
  • FIG. 4D is a schematic cross-sectional view illustrating a part of the manufacturing process of Example 1.
  • FIG. 4E is a schematic cross-sectional view illustrating a part of the manufacturing process of Example 1.
  • FIG. 5 is a diagram illustrating a result of optical simulation of the phosphor according to the embodiment.
  • the silicone resin which is a phosphor dispersion medium
  • the silicone resin which is a phosphor dispersion medium
  • the heat conductive material does not have a function of converting incident laser light into fluorescence. Therefore, in the case of laser light having a particularly high output density, a part of the incident laser is guided while being reflected by the heat conducting material, and is diffusely reflected and emitted out of the MGC phosphor. As a result, the fluorescence diverges from the point of incidence of the laser, and the light collection efficiency decreases.
  • the phosphor of the present disclosure includes a plate-like phosphor, A condensing optical member having at least one convex surface; With The condensing optical member is fixed to the plate-like phosphor with a bonding member, The bonding member forms a fillet shape between the surface of the plate-like phosphor on which the light collecting optical member is bonded and the convex surface of the light collecting optical member, The height X of the fillet-shaped surface of the plate-like phosphor from which the light-collecting optical member is joined is equal to the height X of the light-collecting optical member of the plate-like phosphor. It is 2/3 or less of the maximum distance Y from the joined surface.
  • the condensing optical member has at least one convex surface, and the plate-shaped phosphor is disposed below at least one point on the convex surface from the surface to which the concentrating optical member is bonded.
  • a space may exist in at least a part of the virtual perpendicular.
  • the plate-like phosphor is an MGC phosphor
  • the MGC phosphor is a three-dimensional composite of a light emitting material that is a phosphor and a heat conductive material that is a metal oxide. May be formed.
  • the phosphor of the present disclosure may have a structure in which at least one of the light emitting material and the heat conducting material is a metal oxide, and the light emitting material has a structure in which a metal element in the metal oxide is replaced with a light emitting element. .
  • the light-emitting material is a light-emitting material in which Y 3 Al 5 O 12 is used as a base and a part of Y elements are replaced with Ce elements, or Lu 3 Al 5 O 12 is used as a base crystal. It is a light emitting material in which a part of Lu atoms in the crystal is replaced with Ce element, and the heat conducting material may be Al 2 O 3 or ZnO.
  • the plate-like phosphor may be a sintered ceramic phosphor.
  • the sintered ceramic phosphor may be a light emitting material in which Y 3 Al 5 O 12 is used as a base material and a part of Y element is replaced with Ce element.
  • the phosphor of the present disclosure may be a spherical lens in which the light collecting optical member is made of silicon dioxide.
  • the joining member may be a thermosetting transparent member or a thermoplastic transparent member.
  • the bonding member may be a silicone resin.
  • the refractive index of the bonding member may be equal to or lower than the refractive index of the condensing optical member.
  • the method of manufacturing a phosphor according to the present disclosure includes a step of mixing a raw material powder of a light emitting material and a raw material powder of a heat conducting material, and placing the mixture in a crucible; Heating the crucible and melting and mixing the light emitting material and the heat conducting material; Forming the MGC phosphor in which the light-emitting material and the heat conductive material are pulled up or down and cooled and solidified to form a composite of the light-emitting material and the heat conductive material in three dimensions; Processing the MGC phosphor into a plate shape to form a plate phosphor; A step of adhering a liquid monomer of the transparent member or a thermally melted transparent member to the plate-like phosphor or the condensing optical member; A step of bringing the condensing optical member and the plate-like phosphor into contact via the transparent member; The condensing optical member and the plate-like phosphor are cured through the transparent member cooled and solidified by curing the liquid
  • another phosphor manufacturing method of the present disclosure includes a step of processing a sintered ceramic phosphor into a plate shape to form a plate phosphor, A step of adhering a liquid monomer of the transparent member or a thermally melted transparent member to the plate-like phosphor or the condensing optical member; A step of bringing the condensing optical member and the plate-like phosphor into contact with each other via the transparent member; The condensing optical member and the plate-like phosphor are cured through the transparent member cooled and solidified by curing the liquid member of the transparent member or by cooling and solidifying the transparent member that has been heat-melted.
  • a step of bonding Have
  • FIG. 1 is a cross-sectional view showing a cross-sectional structure of a phosphor 10 according to an embodiment.
  • the phosphor 10 according to the present embodiment includes a plate-like phosphor 11 and a condensing optical member 13 having at least one convex surface.
  • the condensing optical member 13 is, for example, a spherical lens as shown in FIG.
  • the plate-like phosphor 11 and the condensing optical member 13 are bonded and fixed by the joining member 12.
  • the joining member 12 has a so-called fillet shape bonded to both surfaces between the surface of the plate-like phosphor 11 and the surface of the condensing optical member 13.
  • the “fillet shape” means, for example, a shape that spreads from the surface of the condensing optical member 13 to the surface of the plate-like phosphor 11.
  • the plate-like phosphor 11 when the laser beam 21 is irradiated from the surface opposite to the surface to which the light-collecting optical member 13 is joined, the plate-like phosphor 11 and the light-collecting optical member from the plate-like phosphor 11.
  • Light that emits and scatters toward the surface where 13 is bonded is collected by the condensing optical member 13.
  • a condensing optical member 13 is fixed to the surface opposite to the laser incident surface by a bonding member 12. Therefore, the light condensing effect can be enhanced.
  • the height X of the fillet shape of the joining member 12 is 2/3 or less of the height Y of the condensing optical member 13.
  • the area where the bonding member 12 covers a part of the optical path of the light emitted from the condensing optical member 13 is limited, and a decrease in light emission intensity can be suppressed.
  • the plate-like phosphor 11 may be any plate-like phosphor material that emits light having a longer wavelength when light having a specific wavelength is incident thereon.
  • an MGC (Melt Growth Composite) phosphor (see FIG. 2B), which is a three-dimensional composite of a light emitting material 15 and a heat conductive material 14, which will be described later, is processed into a plate shape, or light emitting material powder is sintered. It is possible to use a sintered ceramic phosphor produced by processing into a plate shape.
  • the laser light 21 is irradiated from the back side of the surface to which the condensing optical member 13 is bonded, and the fluorescence generated in the plate-like phosphor 11 is collected by the condensing optical member 13.
  • the fluorescence 22 is obtained. Therefore, from the viewpoint of enhancing the fluorescence condensing effect on the surface side to which the concentrating optical member 13 is bonded, the thickness of the plate-like phosphor 11 is preferably 50 ⁇ m or more and 2000 ⁇ m or less. When the thickness is smaller than 50 ⁇ m, the strength of the plate-like phosphor 11 is reduced, and damage in the manufacturing process is likely to occur.
  • the thickness of the plate-like phosphor 11 is more preferably 100 ⁇ m or more and 1 mm or less.
  • Luminescent material As the light emitting material, an oxide, nitride, sulfide, or the like in which a metal element is activated as a light emitting ion in a mother crystal can be used.
  • a composition of the mother crystal one or more kinds of atoms such as B, Gd, O, S, Al, Ga, Ba, Sr, K, V, La, Cl, P, In, Zn, Y, Lu, Ca, Mg, etc. It is possible to use an inorganic light-emitting material in which one or more kinds of Zn, Ho, Tb, Nd, Ag, Mn, Ce, Eu, Dy, Tm, and the like are activated and used as the emission center atom.
  • the light emitting material when producing an MGC phosphor, is selected from the viewpoint that it can be easily melted in a crucible in the production process and easily eutectic with Al 2 O 3 which can be suitably used as a heat conduction material described later. It is preferable to select.
  • a light emitting material hereinafter also referred to as Ce: YAG
  • Ce: YAG a light emitting material in which Y 3 Al 5 O 12 is used as a mother crystal and a part of Y atoms in the mother crystal is replaced with Ce atoms
  • a light-emitting material (hereinafter also referred to as Ce: LuAG) in which Lu 3 Al 5 O 12 is used as a mother crystal and a part of Lu atoms in the mother crystal is replaced with Ce atoms can be preferably used.
  • Ce: YAG phosphor can be preferably used from the viewpoint of high luminous efficiency.
  • a ceramic material such as a metal oxide, a metal nitride, or a metal carbide can be used as a heat conductive material in manufacturing the MGC phosphor.
  • the metal oxide include Al 2 O 3 , MgO, ZrO 2 , TiO 2 , SiO 2 , CaO, Y 2 O 3 , ZnO, and rare earth oxides.
  • Al 2 O 3 is preferable from the viewpoint of high transparency and easy eutectic with the Ce: YAG phosphor and Ce: LuAG phosphor described above.
  • ZnO is preferable from the viewpoint of a low refractive index and easy control of scattering caused by incident laser light being guided.
  • the plate-like phosphor is the above-mentioned sintered ceramic phosphor
  • the light emitting material and the heat conducting material are physically separated by mixing the powder of the light emitting material and the powder of the heat conducting material and sintering the mixture.
  • a sintered ceramic phosphor having a high heat dissipation effect can also be used.
  • the heat conductive material to be used the same heat conductive material as that in the MGC phosphor can be used.
  • the joining member 12 for example, a transparent thermoplastic resin or a monomer that is polymerized to form a transparent polymer, for example, a thermosetting resin, a photocurable resin, or a moisture curable resin can be used.
  • the plate-like phosphor and the light-collecting optical member are placed on the liquid bonding member before curing or in a heat-melted state so that the plate-like phosphor and the light-collecting optical member are in contact with each other, and then cured or cooled and solidified. And are joined. Further, when the plate-like phosphor is irradiated with a laser beam having a high output density, it is assumed that the plate-like phosphor has a high temperature of 100 ° C. or higher. Therefore, as the joining member 12, a transparent resin having a softening point higher than 100 ° C. and high heat resistance can be used.
  • Examples of the bonding member 12 include polyvinyl alcohol, polystyrene, styrene / acrylonitrile copolymer, styrene / butadiene / acrylonitrile copolymer, polyethylene, ethylene vinyl acetate copolymer, polypropylene, polymethyl methacrylate, methacryl styrene polymer, acetic acid.
  • Cellulose, polycarbonate, polyester, PET (polyethylene terephthalate), vinylidene trifluoride, epoxy resin, silicone resin, polyethersulfone, cycloolefin, triacetate, organic-inorganic hybrid resin, etc. can be used alone. A mixture of more than one can also be used.
  • silicone resin, organic-inorganic hybrid resin, and hybrid glass can be preferably used from the viewpoint of high heat resistance.
  • a hybrid glass having a continuous heat resistant temperature of 200 ° C. or higher can be particularly preferably used.
  • Hybrid glass is a kind of silicone resin having a siloxane skeleton as a main skeleton, and from this point of view, it can also be referred to as a high heat-resistant silicone resin.
  • the hybrid glass has a feature that the continuous heat resistant temperature is 200 ° C., and the transmittance decreases within 1% even after being left at 200 ° C. for 1000 hours.
  • the refractive index of the bonding member 12 is preferably equal to or lower than the refractive index of the condensing optical member 13 described later. That is, it is preferable that n1 ⁇ n2 where n1 is a refractive index at a wavelength of 550 nm of the condensing optical member 13 described later and n2 is a refractive index at a wavelength of 550 nm of the bonding member.
  • the supply amount of the joining member before curing or cooling and solidification is not limited, but can be defined with reference to a fillet formed between the plate-like phosphor 11 and the condensing optical member 13. is there. That is, the height X of the fillet indicated by reference numeral X in FIG. 1 from the surface on which the condensing optical member 13 is mounted in the plate-like phosphor 11 and the condensing light indicated by reference numeral Y in FIG. X / Y, which is a ratio with the height Y of the optical member 13, can be defined as 0 ⁇ X / Y ⁇ 2/3.
  • the lower limit of X / Y should be larger than zero.
  • X / Y is larger than 2/3, there is a high possibility that the bonding member 12 will block a part of the light path of the light emitted from the condensing optical member 13, leading to a decrease in emission intensity.
  • X / Y is, for example, 1/10.
  • at least one convex surface of the condensing optical member 13 faces the plate-like phosphor 11.
  • a space 17 exists between the plate-like phosphor 11 and the convex surface of the condensing optical member 13 facing the plate-like phosphor 11.
  • An example of a hypothetical perpendicular is shown in FIG.
  • part of the light emitted from the plate-like phosphor 11 passes through the space 17 and enters the condensing optical member 13.
  • the space 17 is air
  • its refractive index is 1, which is smaller than that of the bonding member 12, so that the light emitted from the space 17 to the condensing optical member 13 is more efficiently than when the space 17 does not exist.
  • the light is condensed and a higher light collecting effect is obtained.
  • FIG. 5 and Tables 1 to 3 show the results of the optical simulation in which the light collection efficiency is calculated with respect to the X / Y values. Simulations were performed using ray tracing software.
  • the condensing optical member was a sphere having a diameter of 3 mm and a refractive index of 1.52, the refractive index of the joining member was 1.43, and the angle formed by the fillet of the joining member and the plate-like phosphor was 45 degrees.
  • the plate-like phosphor 11 is irradiated with an excitation laser from the opposite side of the condensing optical member, and fluorescence having a wavelength of 550 nm is emitted from the joint surface of the condensing optical member with a diameter of 1.5 mm by Lambertian emission. Then, it is assumed that it passes through the joining member and the condensing optical member. Under the above conditions, the ratio of the light condensed within the diameter of 4 mm ⁇ at the location where the distance from the joint surface of the concentrating optical member in the plate-like phosphor is 5 mm is defined as the condensing efficiency in this simulation. went. As shown in FIG.
  • a transparent member having a convex surface in at least one place such as a plano-convex lens, a double-sided convex lens, or a spherical lens can be selected.
  • the curved surface is not limited to spherical or non-spherical, but from the viewpoint of enhancing the light collecting effect, the direction of the plate-like phosphor 11 as seen from the light collecting optical member 13 such as a double-sided convex lens or a spherical lens. And those capable of providing convex surfaces in both the light emitting direction and the light emitting direction can be suitably used. If it is the condensing optical member 13 which has a convex surface, an aspheric lens can also be used.
  • the material of the condensing optical member 13 is not limited, and may be a transparent member. From the viewpoint of easily transmitting the fluorescence emitted from the light emitting member and suppressing the attenuation of light emission, the visible wavelength of light.
  • the transmittance in the region may be 80% or more.
  • the concentrating optical member 13 mainly made of silicon dioxide, specifically, Pyrex (registered trademark), BK7, synthetic quartz, anhydrous synthetic quartz, soda lime glass, crystallized glass, or the like may be used. it can.
  • an achromatic lens in which chromatic aberration is corrected can be obtained by combining a glass having a small refractive index wavelength dispersion and a glass having a large wavelength dispersion.
  • a transparent resin material can be used in the case of the condensing optical member 13 which uses a resin material as a main raw material.
  • the condensing optical member 13 for example, acrylic, such as polymethyl methacrylate, styrene, polyolefin, polycarbonate, silicone, a resin combining these, or a resin similar to the above-described bonding member , Polyvinyl alcohol, polystyrene, styrene / acrylonitrile copolymer, styrene / butadiene / acrylonitrile copolymer, polyethylene, ethylene vinyl acetate copolymer, polypropylene, polymethyl methacrylate, methacryl styrene polymer, cellulose acetate, polycarbonate, polyester, PET Vinylidene trifluoride, epoxy resin, silicone resin, polyethersulfone, cycloolefin, triacetate, and organic-inorganic hybrid resin can be used.
  • a transparent material constituting the condensing optical member 13 other than the above sapphire, CaF 2 , diamond,
  • the direction of bonding of the condensing optical member 13 to the plate-like phosphor 11 is not limited, and the light-emitting light from the plate-like phosphor 11 can be collected in any direction as long as the light emission can be collected. Can do.
  • the size of the condensing optical member 13 is not limited, and it depends on the size and shape of the plate-like phosphor 11, but its diameter is 1 / of the irradiation diameter of the laser light irradiated on the plate-like phosphor 11. It is preferably 2 or more and 5 times or less of the irradiation diameter of the laser beam.
  • the laser beam irradiation diameter is smaller than 1 ⁇ 2, the amount of light emitted by excitation of the irradiation laser is not incident on the condensing optical member 13 and cannot be sufficiently condensed.
  • the radius of curvature (hereinafter referred to as R) becomes large, and the light emitted by the excitation by the irradiation laser cannot be sufficiently condensed.
  • an MGC phosphor 18 is prepared as a plate-like phosphor (FIG. 4A). As a manufacturing process of the MGC phosphor, it can be manufactured by the following method.
  • (1-a) powders used as raw materials for the light emitting material 15 and the heat conducting material 14 are mixed in a crucible.
  • raw materials of the light emitting material 15 yttrium oxide (Y 2 O 3 ) powder and cerium oxide powder (CeO 2 ) can be selected, and aluminum oxide powder (Al 2 O 3 ) can be selected as the raw material of the heat conduction material.
  • the seed liquid crystal is fused to the molten liquid that has oozed out from the hole in the bottom, and cooled while being pulled down at a constant speed.
  • a rod-shaped MGC phosphor is obtained.
  • the light emitting material 15 is Ce: YAG
  • the heat conducting material 14 is Al 2 O 3
  • an MGC phosphor in which these are three-dimensionally combined can be obtained.
  • the rod-shaped MGC phosphor may be manufactured from a crucible having no hole at the bottom by unidirectional solidification by a so-called pulling method from the melt surface.
  • the condensing optical member 13 is bonded to the MGC phosphor 18 using the bonding member 12.
  • the joining member 12 is a thermosetting resin or a photocurable resin
  • the monomer liquid 16 is attached to the condensing optical member 13 (FIG. 4B) and applied.
  • the condensing optical member 13 is placed on the plate-like MGC phosphor 18 so that the monomer liquid 16 also contacts the plate-like MGC phosphor 18 (FIGS. 4C and 4D).
  • the monomer liquid is cured by a curing method corresponding to the curing method of the monomer liquid 16 such as light irradiation or heating, and the plate-like MGC phosphor 18 and the condensing optical member 13 are bonded and fixed (see FIG. 4E).
  • the phosphor according to the present embodiment can be obtained.
  • the joining member 12 is a thermoplastic resin
  • the thermoplastic resin is heated to a temperature equal to or higher than the softening point, and the liquefied one is attached to the concentrating optical member 13.
  • the condensing optical member 13 is placed on the MGC phosphor 18 so as to come into contact with the MGC phosphor 18, and this embodiment is obtained by bonding by cooling and solidification.
  • Such a phosphor 10 can be obtained.
  • the bonding member 12 is a curable resin or a thermoplastic resin, it is preferable that the bonding member 12 is not applied in the light emission direction of the light collecting optical member 13.
  • the joining member is first attached as droplets to the MGC phosphor 18 and then the condensing optical member 13 is solidified before curing or by cooling.
  • a phosphor can also be obtained by installing on a previous joining member and curing or cooling and solidifying.
  • the method of attaching the bonding member 12 to the MGC phosphor 18 as a droplet is preferable in production from the viewpoint that the bonding member 12 is difficult to adhere in the light emission direction of the light collecting optical member 13.
  • Example 1 as shown in FIG. 2A, the plate-like phosphor 11 is an MGC phosphor 18, and as shown in FIG. 2B, the heat conductive material 14 and the light emitting material 15 are three-dimensionally combined as a microstructure.
  • the heat conductive material 14 and the light emitting material 15 are three-dimensionally combined as a microstructure.
  • Ce: YAG is used as the light emitting material 15 in the MGC phosphor
  • Al 2 O 3 is used as the heat conducting material 14
  • a silicone resin mainly composed of dimethyl silicone is used as the joining member 12
  • a spherical lens is used as the concentrating optical member 13. It is.
  • a plate-like phosphor 11 is prepared. Below, the manufacturing method of the plate-like fluorescent substance which consists of MGC fluorescent substance is demonstrated.
  • a predetermined amount of yttrium oxide (Y 2 O 3 ), cerium oxide (CeO 2 ), and aluminum oxide (Al 2 O 3 ) powder is added in a predetermined amount into an iridium crucible.
  • a protrusion of 5 mm square and 2 mm height is provided at the bottom of the crucible, and a direct 1 mm ⁇ through hole is provided at the center of the 5 mm square bottom of the protrusion.
  • the inner diameter of the crucible is 20 mm, and the inner wall height is 30 mm.
  • the crucible is installed in a cylindrical heat insulating material container, and the heat insulating material is installed in a cylindrical quartz tube. Furthermore, a quartz tube is installed inside the induction heating coil. A lid provided with an outlet and an inlet for nitrogen gas is installed above and below the quartz tube.
  • the cross-sectional shape in the direction perpendicular to the pulling-down direction of the rod is the same size and shape as the protrusion cross-section on the bottom surface of the crucible described above, and is 5 mm square.
  • the obtained rod-shaped MGC phosphor can be made into a plate-shaped MGC phosphor having a desired thickness by processing such as cutting and polishing.
  • the thickness is 100 ⁇ m. That is, the plate-like phosphor in this example is a plate-like MGC phosphor having a size of 5 mm square and a thickness of 100 ⁇ m, the light emitting material is Ce: YAG, and the heat conductive material is Al 2 O 3 .
  • the condensing optical member is a spherical lens, the material of which is BK7, and the diameter is 3 mm.
  • the joining member a thermosetting dimethyl silicone skeleton silicone resin was used.
  • thermosetting silicone resin monomer liquid 16 is placed at a substantially central position with a diameter of 2 mm.
  • a condensing optical member 13 (spherical lens), which is a condensing optical member, is indicated by an arrow in the drawing at a substantially central position of the droplet of the monomer liquid 16. Put it on as shown.
  • the monomer liquid 16 of the thermosetting silicone resin is pushed away by the condensing optical member 13.
  • the monomer liquid 16 has a fillet-like form that simultaneously wets and spreads on the bottom of the condensing optical member 13 that is a condensing optical member and the plate-like phosphor 11 due to the surface tension.
  • Example 2 is the same as Example 1 except that the diameter of a spherical lens that is a condensing optical member is 1 mm.
  • Example 3 is the same as Example 1 except that the diameter of a spherical lens that is a condensing optical member is 5 mm.
  • Example 4 is the same as Example 1 except that the height of the fillet is 2/3 of the height of the condensing optical member.
  • Example 5 is the same as Example 1 except that the material of the condensing optical member is synthetic quartz.
  • the refractive index of the synthetic quartz which forms the condensing optical member in this embodiment is 1.46.
  • Example 6 is the same as Example 1 except that the material of the condensing optical member is polymethyl methacrylate.
  • the refractive index of the polymethyl methacrylate which forms the condensing optical member in this embodiment is 1.67.
  • Example 7 is the same as Example 1 except that the light-collecting optical member is made of polymethyl methacrylate and the joining member is a transparent epoxy resin.
  • the polymethyl methacrylate forming the condensing optical member has a refractive index of 1.67
  • the epoxy resin forming the bonding member has a refractive index of 1.575.
  • Example 8 is the same as Example 1 except that the plate-like phosphor is a Ce: YAG sintered body.
  • the plate-like phosphor was manufactured as follows. A prescribed amount of each of yttrium oxide, aluminum oxide and cerium oxide was weighed, and isopropanol was added to obtain a mixed liquid. This mixed liquid was stirred and mixed with a bead mill to form a slurry. Next, this slurry was formed into a 5 mm square and a thickness of 100 ⁇ m by a slurry casting method (slip casting). This molded product was sintered by firing at 1200 ° C. for 2 hours to produce a plate-like phosphor that was a sintered body of Ce: YAG.
  • Example 9 is the same as Example 1 except that the plate-like phosphor is an MGC phosphor and the light emitting material in the MGC phosphor is Ce: LuAG.
  • Example 10 is the same as Example 1 except that the plate-like phosphor is an MGC phosphor and the heat conductive material is zinc oxide.
  • Example 11 is the same as Example 1 except that the condensing optical member is a double-sided convex lens.
  • the double-sided convex lens in this example has a convexity R of both sides of 5.88 mm, a diameter of 3 mm, and a center thickness of 1.8 mm.
  • Example 12 is the same as Example 1 except that the joining member is a polyethylene resin, which is a thermoplastic resin, and the refractive index thereof is 1.49.
  • polyethylene resin is heated to 150 ° C., melted by heat, applied to the plate-like phosphor in the form of droplets, and a spherical lens having a diameter of 3 mm as a condensing optical member is adhered and cooled.
  • the phosphor of the present embodiment was obtained.
  • Example 13 is the same as Example 1 except that the thickness of the plate-like phosphor is 50 ⁇ m.
  • Example 14 is the same as Example 1 except that the thickness of the plate-like phosphor is 2000 ⁇ m.
  • Example 15 is the same as Example 1, except that the joining member is a high heat-resistant silicone resin having a continuous heat resistance temperature of 200 ° C. and higher heat resistance.
  • Example 16 is the same as Example 1 except that the height of the fillet is 1/10 of the height of the condensing optical member, as shown in FIG. In the evaluation to be described later, the measurement was performed in a state where air was seen in the space 17 of FIG.
  • Example 17 is the same as Example 1 except that the condensing optical member is an aspherical double-sided convex lens.
  • the used aspherical double-sided convex lens has less aberration than the spherical double-sided convex lens and has an outer diameter of 3 mm and a focal length of 6 mm.
  • Comparative Example 1 is the same as Example 1 except that the condensing optical member and the bonding member were not combined.
  • Comparative Example 2 is the same as Example 4 except that polyvinyl chloride having a low continuous heat resistance temperature of 79 ° C. is used.
  • Comparative Example 3 is the same as Example 1 except that the height of the fillet is 3/4 of the height of the concentrating optical member.
  • the wavelength of the laser light is a blue laser with a wavelength of 450 nm and is condensed to a diameter of 1 mm with a lens. / energy density of mm 2 was adjusted to be irradiated.
  • the relative value of the emission diameter was ⁇ 0.3 or less.
  • the relative value of the emission diameter is larger than ⁇ 0.3, and ⁇ 0.1 or less is marked as ⁇ .
  • the relative value of the emission diameter is larger than ⁇ 0.1.
  • the light output of the fluorescent component from the side where the condensing optical member of the plate-like phosphor was provided was measured. That is, the laser was incident from the opposite side of the condensing optical member, the light emitted from the condensing optical member was collimated by the lens, and further condensed by the lens onto the light output detector. The output density of the laser beam to be irradiated was adjusted to 1.5 W / mm 2 , and the light output of the fluorescent component was measured within a range not exceeding the detection upper limit of the light output detector.
  • a blue light cut filter is installed in front of the optical output detector so that only the fluorescence output is measured. I was able to measure.
  • ⁇ Criteria> As a range particularly suitable for application to optical products, a fluorescent output of 40 mW or more was marked as ⁇ . As a range suitable for application to optical products, the fluorescence output was smaller than 40 mW, and 30 mW or more was rated as ⁇ . As a range not suitable for application to optical products, a fluorescence output of less than 30 mW was evaluated as ⁇ .
  • each example and comparative example was left in a dryer at 100 ° C. for 1000 hours, and the ratio of the emission intensity Ia after being left to the emission intensity Ib before being left to stand Ia / Ib was evaluated.
  • Those having poor heat resistance mainly absorb the light emitted from the plate-like phosphor due to the discoloration of the bonding material, and the light emission intensity decreases.
  • ⁇ Criteria> As a particularly excellent range of heat resistance, those having Ia / Ib of 0.93 or more are marked with ⁇ . As a range with excellent heat resistance, Ia / Ib was smaller than 0.93 and 0.90 or higher was marked as ⁇ . A range in which Ia / Ib is smaller than 0.90 is indicated by ⁇ as a range in which the heat resistance is inferior.
  • the condensing optical member is bonded to the plate-like phosphor, and the refractive index of the condensing optical member is higher than the refractive index of the bonding member.
  • Example 1 when the condensed excitation laser light is condensed to a diameter of 1 mm, a condensing effect is recognized in the range of 1 mm to 5 mm in diameter as a condensing optical member. .
  • the light condensing effect is recognized at 2/3 or less of the optical member for light condensing as the range of the height of the joining member.
  • Example 5 and Example 6 it is understood that the material for the condensing optical member is not limited and may be silicon dioxide or a resin material. From Example 1, Example 7 and Example 12, it is understood that the material of the joining member is not limited, and may be a thermosetting resin or a thermoplastic resin in addition to the silicone resin.
  • the plate-like phosphor may be an MGC phosphor or a sintered body.
  • the light emitting material may be Ce: YAG or Ce: LuAG, and as a heat conductive material It can be seen that it may be sapphire or zinc oxide.
  • the condensing optical member may be a spherical lens, a double-sided convex lens, or an aspherical lens.
  • the thickness of the plate-like phosphor may be 50 ⁇ m or more and 2000 ⁇ m or less.
  • Example 16 shows that when a space exists between the convex surface of the plate-like phosphor and the light collecting optical member, a higher light collecting effect can be obtained.
  • the bonding member forms a fillet shape. Furthermore, the height X of the fillet shape is 2/3 or less of the height Y of the condensing optical member.
  • the heat resistance of the joining member that joins the concentrating optical member and the plate-like phosphor due to the heat resistance of the joining member that joins the concentrating optical member and the plate-like phosphor, deterioration due to heat at the joining portion of the concentrating optical member and the plate-like phosphor is suppressed, and the life is long. It can be set as the fluorescent substance with which the emitted light intensity and the high condensing effect were maintained.
  • the phosphor according to the present disclosure has a high fluorescence condensing effect under irradiation with laser light having a high output density, can be a phosphor with high emission intensity, and has excellent heat resistance. Therefore, the industrial applicability is high.

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Abstract

蛍光体は、板状蛍光体と、接合部材と、集光用光学部材とを有する。集光用光学部材は、少なくとも一つの凸面を有し、接合部材により板状蛍光体に固定されている。板状蛍光体の集光用光学部材が接合された面と、集光用光学部材が有する凸面との間で、接合部材はフィレット形状を形成している。フィレット形状の、板状蛍光体の集光用光学部材が接合された面からの高さを高さＸとし、集光用光学部材の、板状蛍光体の集光用光学部材が接合された面からの最大距離を最大距離Ｙとすると、高さＸは最大距離Ｙの２／３以下である。

Description

蛍光体およびその製造方法
　本開示は、主として蛍光体、特に高出力密度を有するレーザー光を用いて励起させ白色光を得るための蛍光体に関する。
　近年、青色レーザーダイオードを発光源とするレーザーにより蛍光体を励起し、通常の発光ダイオード（ＬＥＤ）よりもさらなる高輝度な白色光を得るための開発研究が盛んに行われている。このような白色光は、エネルギーの消費量が少なく、高輝度であることから、自動車用のヘッドライトや、内視鏡用の光源、高輝度プロジェクターへの応用が可能であり、大きな需要が見込まれている。
　しかしながら、レーザー光の出力密度を上げていくと蛍光体上の微小な面積に光エネルギーが集中することになるため発熱量が増加する。そのため、発熱量増加による温度消光や蛍光体自体の劣化が問題となる。従って、これらのレーザー励起光源に対応した蛍光体としては、出力密度の高いレーザー光照射下においても、発光量を維持することのできる耐熱性の高い蛍光体が必要とされる。
　特許文献１では、ＬＥＤなどでもしばしば使用されるシリコーン樹脂中に蛍光体粉末が分散された蛍光体が開示されている。
　また、出力密度の高いレーザー光照射下において、発光量を維持するという要求特性を満たすための蛍光体として、例えば特許文献２では、発光材料と熱伝導材料が三次元的に複合化されたＭＧＣ（Ｍｅｌｔ　Ｇｒｏｗｔｈ　Ｃｏｍｐｏｓｉｔｅ）蛍光体が提案されている。ＭＧＣ蛍光体では、励起光である出力密度の高いレーザー光が照射された際に、ＭＧＣ蛍光体を構成する発光材料から蛍光を発する。蛍光を発することによる発熱は発光材料と三次元的に複合化された熱伝導材料により、発光スポット外に伝熱される。結果として、発光材料の温度が上がり過ぎることによる温度消光が抑制されることとなり、出力密度の高いレーザー光照射下においても一定の発光量が維持される。
特開２０１２－０７４２７３号公報 国際公開第２００４／０６５３２４号
　本開示の蛍光体は、板状蛍光体と、接合部材と、集光用光学部材とを有する。
　集光用光学部材は、少なくとも一つの凸面を有し、接合部材により板状蛍光体に固定されている。
　板状蛍光体の集光用光学部材が接合された面と、集光用光学部材が有する凸面との間で、接合部材はフィレット形状を形成している。
　フィレット形状の、板状蛍光体の集光用光学部材が接合された面からの高さを高さＸとし、集光用光学部材の、板状蛍光体の集光用光学部材が接合された面からの最大距離を最大距離Ｙとすると、高さＸは最大距離Ｙの２／３以下である。
　本開示の蛍光体の製造方法は、
　発光材料の原料粉末と熱伝導材料の原料粉末とを混合し、坩堝に投入する工程と、
　坩堝を加熱し、発光材料と熱伝導材料とを溶融混合させる工程と、
　溶融混合させた発光材料と熱伝導材料を、引き上げまたは引下げて、冷却固化させて、発光材料と熱伝導材料とを３次元的に複合化させたＭｅｌｔ　Ｇｒｏｗｔｈ　Ｃｏｍｐｏｓｉｔｅ（ＭＧＣ）蛍光体を形成する工程と、
　ＭＧＣ蛍光体を板状に加工し、板状蛍光体を形成する工程と、
　透明部材を、板状蛍光体又は集光用光学部材に付着させる工程と、
　透明部材を介して集光用光学部材と板状蛍光体とを接触させる工程と、
　透明部材を介して集光用光学部材と板状蛍光体とを接合する工程と、
を有する。
　さらに、本開示の蛍光体の別の製造方法は、
　焼結セラミクス蛍光体を板状に加工し、板状蛍光体を形成する工程と、
　透明部材を、板状蛍光体又は集光用光学部材に付着させる工程と、
　透明部材を介して集光用光学部材と板状蛍光体とを接触させる工程と、
　透明部材を介して集光用光学部材と板状蛍光体とを接合させる工程と、
を有する。
図１は、実施の形態に係る蛍光体の断面構造を示す断面図である。 図２Ａは、実施の形態に係る蛍光体の断面構造を示す断面図である。 図２Ｂは、図２ＡのＭＧＣ蛍光体のミクロ構造を示す拡大断面模式図である。 図３は、実施例１６に係る蛍光体の断面図である。 図４Ａは、実施例１の製造工程の一部を表す断面模式図である。 図４Ｂは、実施例１の製造工程の一部を表す断面模式図である。 図４Ｃは、実施例１の製造工程の一部を表す断面模式図である。 図４Ｄは、実施例１の製造工程の一部を表す断面模式図である。 図４Ｅは、実施例１の製造工程の一部を表す断面模式図である。 図５は、実施の形態に係る蛍光体の光学シミュレーションの結果を示す図である。
　特許文献１記載のシリコーン樹脂中に蛍光体粉末が分散された構成では、出力密度の高いレーザー光照射により、蛍光体の分散媒であるシリコーン樹脂が劣化変色し、発光輝度が低下する。また、特許文献２の発光材料と熱伝導材料とが三次元的に複合化されたＭＧＣ蛍光体においては、熱伝導材料は入射レーザー光を蛍光に変換する機能がない。そのため、特に出力密度の高いレーザー光である場合、入射されたレーザーの一部は熱伝導材料を反射しながら導波され、また乱反射してＭＧＣ蛍光体外に射出する。その結果、蛍光がレーザーの入射箇所を起点として、発散することとなり集光効率が低下する。
　本開示の蛍光体は、板状蛍光体と、
　少なくとも一つの凸面を有する集光用光学部材と、
を備え、
　前記集光用光学部材が、前記板状蛍光体に接合部材で固定されており、
　前記板状蛍光体の前記集光用光学部材が接合された面と、前記集光用光学部材が有する凸面との間で、前記接合部材がフィレット形状を形成しており、
　前記フィレット形状の、前記板状蛍光体の前記集光用光学部材が接合された面からの高さＸが、前記集光用光学部材の、前記板状蛍光体の前記集光用光学部材が接合された面からの最大距離Ｙの２／３以下である。
　本開示の蛍光体は、前記集光用光学部材が、少なくとも一つの凸面を有し、前記凸面の少なくとも１点から前記板状蛍光体の、前記集光用光学部材が接合された面に下した仮想的な垂線上の少なくとも一部に、空間が存在してもよい。
　本開示の蛍光体は、前記板状蛍光体がＭＧＣ蛍光体であって、前記ＭＧＣ蛍光体は、蛍光物質である発光材料と、金属酸化物である熱伝導材料とが３次元的に複合化されて形成されていてもよい。
　本開示の蛍光体は、前記発光材料および前記熱伝導材料の少なくとも一方が金属酸化物であり、前記発光材料においては前記金属酸化物中の金属元素が発光元素に置き換わった構造であってもよい。
　本開示の蛍光体は、前記発光材料が、Ｙ３Ａｌ５Ｏ１２を母体として、一部のＹ元素がＣｅ元素に置き換わった発光材料か、またはＬｕ３Ａｌ５Ｏ１２を母結晶として、母結晶中のＬｕ原子の一部がＣｅ元素に置き換わった発光材料であり、前記熱伝導材料がＡｌ２Ｏ３かまたはＺｎＯであってもよい。
　本開示の蛍光体は、前記板状蛍光体が、焼結セラミクス蛍光体であってもよい。
　本開示の蛍光体は、前記焼結セラミクス蛍光体が、Ｙ３Ａｌ５Ｏ１２を母体として、一部のＹ元素がＣｅ元素に置き換わった発光材料であってもよい。
　本開示の蛍光体は、前記集光用光学部材が二酸化ケイ素からなる球状レンズであってもよい。
　本開示の蛍光体は、前記接合部材が、熱硬化性透明部材かもしくは熱可塑性透明部材であってもよい。
　本開示の蛍光体は、前記接合部材が、シリコーン樹脂であってもよい。
　本開示の蛍光体は、前記接合部材の屈折率が、前記集光用光学部材の屈折率以下であってもよい。
　本開示の蛍光体の製造方法は、発光材料の原料粉末と熱伝導材料の原料粉末とを混合し、坩堝に投入する工程と、
　前記坩堝を加熱し、前記発光材料と前記熱伝導材料とを溶融混合させる工程と、
　前記溶融混合させた発光材料と熱伝導材料を、引き上げまたは引下げて、冷却固化させて、前記発光材料と前記熱伝導材料とを３次元的に複合化させたＭＧＣ蛍光体を形成する工程と、
　前記ＭＧＣ蛍光体を板状に加工し、板状蛍光体を形成する工程と、
　透明部材の液状モノマーか又は熱溶融させた透明部材を、前記板状蛍光体又は集光用光学部材に付着させる工程と、
　前記透明部材を介して集光用光学部材と板状蛍光体とを接触させる工程と、
　前記透明部材の液状モノマーを硬化させるか、若しくは、熱溶融させた前記透明部材を冷却固化させることにより、冷却固化させた前記透明部材を介して前記集光用光学部材と前記板状蛍光体とを接合する工程と、
を有する。
　さらに本開示の別の蛍光体の製造方法は、焼結セラミクス蛍光体を板状に加工し、板状蛍光体を形成する工程と、
　透明部材の液状モノマーか又は熱溶融させた透明部材を、前記板状蛍光体又は集光用光学部材に付着させる工程と、
　前記透明部材を介して集光用光学部材と前記板状蛍光体とを接触させる工程と、
　前記透明部材の液状モノマーを硬化させるか、若しくは、熱溶融させた前記透明部材を冷却固化させることにより、冷却固化させた前記透明部材を介して前記集光用光学部材と前記板状蛍光体とを接合させる工程と、
を有する。
　以下、実施の形態に係る蛍光体及びその製造方法について添付図面を用いて説明する。なお、図面において実質的に同一の部材には同一の符号を付している。
　（実施の形態）
　図１は、実施の形態に係る蛍光体１０の断面構造を示す断面図である。本実施の形態に係る蛍光体１０では、板状蛍光体１１と、少なくとも一つの凸面を有する集光用光学部材１３と、を備える。集光用光学部材１３は、例えば、図１に示すように球状レンズである。板状蛍光体１１と集光用光学部材１３は、接合部材１２で接着されて固定されている。尚、接合部材１２は、板状蛍光体１１の面と集光用光学部材１３の面との間で双方の面に接着したいわゆるフィレット形状となっている。ここで「フィレット形状」とは、例えば、集光用光学部材１３の面から板状蛍光体１１の面への裾拡がりの形状を意味している。板状蛍光体１１において、集光用光学部材１３が接合された面の反対面からレーザー光２１が照射された場合に、板状蛍光体１１から、板状蛍光体１１と集光用光学部材１３が接合された面に向って発光、散乱する光が、集光用光学部材１３により集光される。蛍光体１０は、レーザーの入射面と反対面に集光用光学部材１３を接合部材１２で固定している。そのため、光の集光効果を高めることができる。さらに、蛍光体１０によれば、接合部材１２のフィレット形状の高さＸが、集光用光学部材１３の高さＹの２／３以下である。これによって、接合部材１２が集光用光学部材１３の射出する光の一部の光路を覆う面積が限定され、発光強度の低下を抑制できる。
　以下に、この蛍光体を構成する部材について説明する。
　（板状蛍光体）
　板状蛍光体１１としては、特定の波長の光を入射した際に、より長波長の光を発する蛍光体材料を板状に形成したものであればよい。例えば、後述する発光材料１５と熱伝導材料１４とが３次元的に複合化したＭＧＣ（Ｍｅｌｔ　Ｇｒｏｗｔｈ　Ｃｏｍｐｏｓｉｔｅ）蛍光体（図２Ｂ参照）を板状に加工したものや、発光材料粉末を焼結することによって製造される焼結セラミクス蛍光体を板状に加工したものを用いることができる。本実施の形態における蛍光体１０では、集光用光学部材１３が接合された面の裏側からレーザー光２１を照射し、板状蛍光体１１で生じた蛍光を集光用光学部材１３によって集光した蛍光２２としている。そこで、集光用光学部材１３が接合された面側における蛍光の集光効果を高めるという観点から、板状蛍光体１１の厚みとしては、５０μｍ以上、２０００μｍ以下とすることが好ましい。厚みが５０μｍより小さいと、板状蛍光体１１の強度が小さくなり、製造工程における破損が生じやすい。２０００μｍよりも厚い場合には、レーザー光２１の入射によって生じた蛍光が、板状蛍光体１１自身により吸収されてしまい、レーザー光２１の入射方向と反対側への蛍光２２の発光強度が低減してしまい好ましくない。本実施の形態の製造工程における取り扱い易さと、発光強度とを両立するという観点から、板状蛍光体１１の厚みとしては、１００μｍ以上、１ｍｍ以下である場合がさらに好ましい。
　（発光材料）
　発光材料としては、母結晶に金属元素が発光イオンとして賦活した酸化物や窒化物、硫化物などとすることができる。母結晶の組成として、Ｂ、Ｇｄ、Ｏ、Ｓ、Ａｌ、Ｇａ、Ｂａ、Ｓｒ、Ｋ、Ｖ、Ｌａ、Ｃｌ、Ｐ、Ｉｎ、Ｚｎ、Ｙ、Ｌｕ、Ｃａ、Ｍｇ等の原子を１種類以上用い、発光中心原子としてＺｎ、Ｈｏ、Ｔｂ、Ｎｄ、Ａｇ、Ｍｎ、Ｃｅ、Ｅｕ、Ｄｙ、Ｔｍ等が１種類以上賦活され用いられている無機発光材料とすることができる。
　なかでも、ＭＧＣ蛍光体を製造する場合、その製造工程において、坩堝内で溶融させ易く、また後述する熱伝導材料として好適に使用できるＡｌ２Ｏ３と共晶させ易いという観点から、発光材料を選択することが好ましい。例えば、Ｙ３Ａｌ５Ｏ１２を母結晶とし、母結晶中のＹ原子の一部がＣｅ原子に置き換わった、発光材料（以下、Ｃｅ：ＹＡＧとも記載する）を好適に使用することができる。また、Ｌｕ３Ａｌ５Ｏ１２を母結晶とし、母結晶中のＬｕ原子の一部がＣｅ原子に置き換わった、発光材料（以下、Ｃｅ：ＬｕＡＧとも記載する）を好適に使用することができる。
　また、焼結セラミクス蛍光体を形成する際には、発光効率が高いという観点から、Ｃｅ：ＹＡＧ蛍光体を好適に使用することができる。
　（熱伝導材料）
　ＭＧＣ蛍光体を製造する場合の熱伝導材料としては、金属酸化物や金属窒化物、金属炭化物などのセラミクス材料を用いることができる。金属酸化物としては、例えば、Ａｌ２Ｏ３、ＭｇＯ、ＺｒＯ２、ＴｉＯ２、ＳｉＯ２、ＣａＯ、Ｙ２Ｏ３、ＺｎＯや、希土類酸化物などが上げられる。中でも、透明度が高く、前述のＣｅ：ＹＡＧ蛍光体や、Ｃｅ：ＬｕＡＧ蛍光体と共晶しやすいという観点からはＡｌ２Ｏ３が好ましい。一方、屈折率が低く、入射レーザー光が導波されることによる散乱を制御しやすいという観点からはＺｎＯが好ましい。
　また、板状蛍光体が前述の焼結セラミクス蛍光体の場合、発光材料の粉末と上記熱伝導材料の粉末を混合し、混合物を焼結することにより、発光材料と熱伝導材料が物理的に混在した、放熱効果の高い焼結セラミクス蛍光体とすることもできる。その際、使用する熱伝導材料としては、上記ＭＧＣ蛍光体における熱伝導材料と同様のものを使用することが可能である。
　（接合部材）
　接合部材１２としては、透明な熱可塑性樹脂や、モノマーを重合して透明なポリマーを形成する、例えば熱硬化性樹脂、光硬化性樹脂、湿気硬化性樹脂を用いることができる。硬化前または熱溶融状態の液状の接合部材に、板状蛍光体と集光用光学部材が共に接触するように配置してから、硬化または冷却固化により、板状蛍光体と集光用光学部材とが接合される。また、出力密度の高いレーザー光を、板状蛍光体に照射した場合に、板状蛍光体は１００℃以上の高温になることが想定される。従って、接合部材１２としては、軟化点が１００℃より高く、耐熱性の高い透明樹脂を使用することができる。
　接合部材１２としては、例えば、ポリビニルアルコール、ポリスチレン、スチレン・アクリロニトリル共重合体、スチレン・ブタジエン・アクリロニトリル共重合体、ポリエチレン、エチレン酢酸ビニル共重合体、ポリプロピレン、ポリメチルメタクリレート、メタクリルスチレン重合体、酢酸セルロース、ポリカーボネート、ポリエステル、ＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）、三フッ化ビニリデン、エポキシ樹脂、シリコーン樹脂、ポリエーテルサルフォン、シクロオレフィン、トリアセテート、有機無機ハイブリッド樹脂などを単独で使用することが出来、これらを２種類以上混合して使用することもできる。中でも耐熱性が高いという観点からシリコーン樹脂、有機無機ハイブリッド樹脂、ハイブリッドガラスを好適に使用することができる。なかでも連続耐熱温度が２００℃以上であるハイブリッドガラスは特に好適に使用することができる。ハイブリッドガラスは、シロキサン骨格が主骨格となったシリコーン樹脂の一種であり、この観点から高耐熱シリコーン樹脂ということもできる。また、ハイブリッドガラスは、連続耐熱温度が２００℃であり、２００℃で１０００時間放置しても、その透過率の減少は１％以内であるという特徴を有する。
　また、板状蛍光体１１から発せられた蛍光が、後述する集光用光学部材１３に入射する際に、接合部材１２と集光用光学部材１３の界面での反射を抑制するという観点から、接合部材１２の屈折率は、後述する集光用光学部材１３の屈折率以下であることが好ましい。すなわち、後述する集光用光学部材１３の波長５５０ｎｍにおける屈折率をｎ１、接合部材の波長５５０ｎｍにおける屈折率をｎ２としたとき、ｎ１≧ｎ２とすることが好ましい。
　硬化または冷却固化前の接合部材の供給量としては、限定するものではないが、板状蛍光体１１と集光用光学部材１３との間に形成されるフィレットを基準として規定することが可能である。すなわち、図１に符号Ｘで示した、フィレットの、板状蛍光体１１において集光用光学部材１３が搭載される面からの高さＸと、図１に符号Ｙで示した、集光用光学部材１３の高さＹとの比であるＸ／Ｙについて、０＜Ｘ／Ｙ≦２／３と規定することができる。少なくとも集光用光学部材１３と板状蛍光体１１との間で接合部材１２によるフィレット形状が形成されていればよいため、Ｘ／Ｙの下限は０より大きければよい。Ｘ／Ｙが２／３より大きい場合には、接合部材１２が集光用光学部材１３の射出する光の一部の光路を妨げる可能性が高く、発光強度の低下につながる。
　図３に示す場合には、Ｘ／Ｙは、例えば１／１０である。この場合には、集光用光学部材１３の少なくとも一つの凸面が板状蛍光体１１に向いている。図３では、板状蛍光体１１と、集光用光学部材１３の板状蛍光体１１に向いている凸面、との間に空間１７が存在する。つまり、集光用光学部材１３の板状蛍光体１１に向いている凸面上の少なくとも１点から板状蛍光体１１の、集光用光学部材１３が接合された面におろした仮想的な垂線上の少なくとも一部に、空間、つまり、空気が存在する。仮想的な垂線の例を図３に符号Ｈとして示した。この場合には、板状蛍光体１１から発せられた光の一部は前記空間１７を通過し、集光用光学部材１３に入射する。空間１７が例えば空気である場合、その屈折率は１となり、接合部材１２よりも小さいため、空間１７から集光用光学部材１３に入射した発光は、空間１７が存在しない場合よりもさらに効率よく集光され、より高い集光効果が得られる。
　図５および表１～表３は、Ｘ／Ｙの値に対して、集光効率を計算した光学シミュレーションの結果である。光線追跡ソフトウェアを使用し、シミュレーションを行った。集光用光学部材を直径３ｍｍ、屈折率１．５２の球体、接合部材の屈折率を１．４３、接合部材のフィレットが板状蛍光体と成す角を４５度とした。また、板状蛍光体１１に対して、集光用光学部材の反対側から励起用レーザーを照射し、波長５５０ｎｍの蛍光が集光用光学部材の接合面から、直径１．５ｍｍでランバーシアン発光し、接合部材、集光用光学部材を通過するとした。以上の条件において、板状蛍光体における集光用光学部材の接合面からの距離が５ｍｍの箇所で、４ｍｍφの直径内に集光される光の割合を本シミュレーションにおける集光効率とし、シミュレーションを行った。図５に示すように、Ｘ／Ｙが小さくなるにつれて、集光効率は大きくなり、Ｘ／Ｙが１／１０にまで小さくなると、集光効率は５１．４％と５０％を超えることがわかる。以上のシミュレーション結果により、図３に示すように、板状蛍光体１１から発せられた光の一部が空間１７を通過し、集光用光学部材１３に入射することにより、空間１７から集光用光学部材１３に入射した発光は、空間１７が存在しない場合よりもさらに効率よく集光されることとなり、より高い集光効果が得られることがわかる。特にＸ／Ｙが１／１０を下回ると、その集光効率は５０％を超えて、高くなるといえる。
　（集光用光学部材）
　集光用光学部材１３としては、平凸レンズ、両面凸レンズ、球状レンズなど、少なくとも一か所が凸面を有する透明な部材を選択することができる。さらに、曲面は球状、非球状など限定するものではないが、より集光効果を高めるという観点から、両面凸レンズ、球状レンズなど、集光用光学部材１３から見て、板状蛍光体１１の方向と光の射出方向の両方に凸面を配することのできるものを好適に使用することができる。凸面を有する集光用光学部材１３であれば、非球面レンズも使用可能である。
　集光用光学部材１３の材質としては、限定するものではなく、透明部材であればよく、発光部材より発せられた蛍光が透過しやすく、発光の減衰を抑制するという観点から、光の可視波長領域における透過率が８０％以上であればよい。二酸化ケイ素を主原料とする集光用光学部材１３の場合には、具体的には、パイレックス（登録商標）、ＢＫ７、合成石英、無水合成石英、ソーダ石灰ガラス、結晶化ガラスなどを用いることができる。また、集光用光学部材１３として、屈折率の波長分散の小さいガラスと波長分散の大きいガラスとを組み合せることで、色収差を補正したアクロマティックレンズとすることも出来る。また、樹脂材料を主原料とする集光用光学部材１３の場合には、透明樹脂材料を用いることができる。
　また、集光用光学部材１３の材質としては、例えば、ポリメタクリル酸メチルなどのアクリル系、スチレン系、ポリオレフィン系やポリカーボネート、シリコーン系やこれらを組み合わせた樹脂や、上記接合部材と同様の樹脂として、ポリビニルアルコール、ポリスチレン、スチレン・アクリロニトリル共重合体、スチレン・ブタジエン・アクリロニトリル共重合体、ポリエチレン、エチレン酢酸ビニル共重合体、ポリプロピレン、ポリメチルメタクリレート、メタクリルスチレン重合体、酢酸セルロース、ポリカーボネート、ポリエステル、ＰＥＴ、三フッ化ビニリデン、エポキシ樹脂、シリコーン樹脂、ポリエーテルサルフォン、シクロオレフィン、トリアセテート、有機無機ハイブリッド樹脂を使用することができる。上記以外の集光用光学部材１３を構成する透明材料としては、サファイアやＣａＦ２、ダイヤモンドなどを使用することもできる。
　集光用光学部材１３の板状蛍光体１１への接合の向きは限定するものではなく、板状蛍光体１１からの発光を集光することができるのであれば、任意の方向で接合することができる。
　集光用光学部材１３の大きさは限定するものではなく、板状蛍光体１１の大きさや形状にもよるが、その直径が板状蛍光体１１に照射されるレーザー光の照射径の１／２以上、レーザー光の照射径の５倍以下が好ましい。レーザー光の照射径の１／２より小さい場合には、照射レーザーの励起によって発生した発光の、集光用光学部材１３への入射量が少なく、十分に集光することができない。また、レーザー光の照射径の５倍より大きい場合には、曲率半径（以下、Ｒと称する）が大きくなり、照射レーザーによる励起によって発生した発光を十分に集光できない。
　（蛍光体の製造方法）
　図４Ａ～図４Ｅを用いて、本実施の形態における蛍光体１０の製造方法を説明する。
　（１）まず板状蛍光体としてＭＧＣ蛍光体１８を用意する（図４Ａ）。ＭＧＣ蛍光体の製造プロセスとしては以下の方法により製造することができる。
　（１－ａ）たとえば坩堝内に発光材料１５および熱伝導材料１４の原料となる粉末をそれぞれ配合する。発光材料１５の原料として、酸化イットリウム（Ｙ２Ｏ３）粉末と酸化セリウム粉末（ＣｅＯ２）、熱伝導材料の原料として酸化アルミニウム粉末（Ａｌ２Ｏ３）を選ぶことができる。
　（１－ｂ）これらの粉末を所定の比率にて混合し、坩堝をこれら原料の融点以上、たとえば約１９００℃に加熱し溶融混合させる。加熱方法としては温度制御し易く、坩堝部分を局所的に加熱することができ、また、引き上げや引下げといった方法で溶融液体を冷却しながら引き出すことが出来るという観点から誘導加熱や抵抗加熱が好適に使用できる。
　（１－ｃ）予め底部に孔を開けた坩堝を使用する場合には、底部の孔から染み出した溶融液体に種結晶となる結晶を融着させて、一定速度で引きおろしながら、冷却することでロッド状ＭＧＣ蛍光体が得られる。前述の組成の場合には、発光材料１５がＣｅ：ＹＡＧであり、熱伝導材料１４がＡｌ２Ｏ３であり、これらが三次元的に複合化されたＭＧＣ蛍光体を得ることができる。または底部に孔の開いていない坩堝から、溶融液面より所謂引き上げ法による一方向凝固によりロッド状ＭＧＣ蛍光体を製造してもよい。
　（１－ｄ）このロッド状ＭＧＣ蛍光体を切断、研磨することで所望の厚みを有する板状のＭＧＣ蛍光体１８を得ることができる。
　（２）次に、集光用光学部材１３を、接合部材１２を用いてＭＧＣ蛍光体１８に接合させる。集光用光学部材１３を用意し、接合部材１２が熱硬化性樹脂や光硬化性樹脂である場合には、それらのモノマー液体１６を集光用光学部材１３に付着させ（図４Ｂ）、塗布したモノマー液体１６が板状のＭＧＣ蛍光体１８にも接触するように、集光用光学部材１３を板状のＭＧＣ蛍光体１８上に設置する（図４Ｃ、図４Ｄ）。
　（３）さらに、光照射や加熱などモノマー液体１６の硬化方法に応じた硬化方法でモノマー液体を硬化させ、板状のＭＧＣ蛍光体１８と集光用光学部材１３とを接着、固定させる（図４Ｅ）。これによって本実施の形態に係る蛍光体を得ることができる。
　また、接合部材１２が熱可塑性樹脂である場合には、熱可塑性樹脂を軟化点以上の温度に加熱し、液状にしたものを集光用光学部材１３に付着させる。その後、塗布した熱可塑性樹脂が冷却固化する前に、ＭＧＣ蛍光体１８にも接触するように、集光用光学部材１３をＭＧＣ蛍光体１８に設置し、冷却固化による接着で本実施の形態に係る蛍光体１０とすることができる。接合部材１２が硬化性樹脂である場合でも、熱可塑性樹脂である場合でも、集光用光学部材１３の光の射出方向には塗布されないことが好ましい。
　さらに、集光用光学部材１３とＭＧＣ蛍光体１８との接合の際には、接合部材をまずＭＧＣ蛍光体１８に液滴として付着させてから、集光用光学部材１３を硬化前または冷却固化前の接合部材上に設置し、硬化または冷却固化させることでも蛍光体とすることができる。
　なお、接合部材１２をＭＧＣ蛍光体１８に液滴として付着させる方法では、集光用光学部材１３の光の射出方向に接合部材１２が付着しにくいという観点から生産上好ましい。
　（実施例）
　以下、実施例および比較例について具体的に説明する。
　実施例１は、図２Ａに示すように板状蛍光体１１がＭＧＣ蛍光体１８であり、図２Ｂに示すようにそのミクロ構造として熱伝導材料１４と発光材料１５とが３次元的に複合化されている。さらにＭＧＣ蛍光体における発光材料１５としてＣｅ：ＹＡＧ、熱伝導材料１４としてＡｌ２Ｏ３、接合部材１２としてジメチルシリコーンを主成分とするシリコーン樹脂、集光用光学部材１３として球状レンズを使用した例である。
　（１）まず、板状蛍光体１１を用意する。以下にＭＧＣ蛍光体からなる板状蛍光体の製造方法について説明する。
　（１－ａ）イリジウム製の坩堝内に所定の量の、酸化イットリウム（Ｙ２Ｏ３）、酸化セリウム（ＣｅＯ２）、酸化アルミニウム（Ａｌ２Ｏ３）の粉末を所定量添加する。坩堝の底部には、５ｍｍ角、高さ２ｍｍの突起が設けられており、さらに突起の５ｍｍ角の底面中央には、直系１ｍｍφの貫通孔が設けられている。坩堝の内径は２０ｍｍ、内壁高さは３０ｍｍである。
　（１－ｂ）次に、坩堝を円筒形の断熱材容器内に設置し、断熱材を円筒形の石英管内に設置する。さらに石英管を誘導加熱用コイルの内側に設置する。石英管の上下にそれぞれ窒素ガスの出口と入り口が設けられた蓋を設置する。
　（１－ｃ）石英管内をフローしながら窒素で充填し酸化抑制雰囲気とする。この状態で前記コイルに交流電流を通電し、石英管内部を誘導加熱する。断熱材には覗き穴が設けられており、コイルの隙間とこの覗き穴および石英管を通して、放射温度計を使用するなど公知の方法で坩堝側面の温度を測定することが可能である。
　（１－ｄ）坩堝側面の温度が約１９００℃に加熱され、前記坩堝底部の孔から溶融液体が染み出したことを確認した後、この染み出し液体にＡｌ２Ｏ３の５ｍｍ角の結晶を接触させ、表面張力を利用し、例えば３ｍｍ／秒の一定速度で引きおろす。界面張力により、坩堝内部の溶融液体が順次、孔から引き出される。引き出された溶融液体は坩堝底部にぬれ広がり、坩堝底部の突起の断面形状を維持しつつ引きおろされ、引きおろされながら坩堝底部の突起から距離が離れるに伴い、冷却により固化し、ロッド状のＭＧＣ蛍光体を得ることができる。
　（１－ｅ）ロッドの引下げ方向と垂直な方向の断面形状は、上述の坩堝底面の突起断面と、同サイズ、同形状となり、５ｍｍ角である。得られたロッド状のＭＧＣ蛍光体は、切断、研磨などの加工により所望の厚みを有する板状のＭＧＣ蛍光体とすることが可能である。本実施例においては厚みを１００μｍとした。つまり、本実施例における板状蛍光体は、サイズが５ｍｍ角、厚み１００μｍである板状のＭＧＣ蛍光体であり、発光材料はＣｅ：ＹＡＧ、熱伝導材料はＡｌ２Ｏ３である。
　（２）次に、集光用光学部材および接合部材を用意し、接合部材を使用して集光用光学部材を前述の板状蛍光体に接合する。本実施例において集光用光学部材は球状レンズであり、その素材はＢＫ７であり、直径が３ｍｍである。接合部材としては、熱硬化性のジメチルシリコーン骨格のシリコーン樹脂を使用した。
　（２－ａ）図４Ａに示すように、まず板状蛍光体１１の５ｍｍ角の平面が水平になるように静置し、その略中心箇所に熱硬化性シリコーン樹脂のモノマー液体１６を直径２ｍｍの液滴として付着させる（図４Ｂ）。
　（２－ｂ）次に、図４Ｃに示すように、このモノマー液体１６の液滴の略中心箇所に集光用光学部材である集光用光学部材１３（球状レンズ）を図中の矢印で示すように乗せる。
　（２－ｃ）図４Ｄに示すように、集光用光学部材１３により熱硬化性シリコーン樹脂のモノマー液体１６は押しのけられる。また、モノマー液体１６は、その表面張力により集光用光学部材である集光用光学部材１３の底部と板状蛍光体１１とに同時にぬれ広がったフィレット状の形態となる。
　（３）さらに、使用した熱硬化性のシリコーン樹脂の硬化温度である１５０℃で４時間加熱することにより、シリコーン樹脂を硬化させることで、板状蛍光体と球状レンズを接合、固定させ、実施例１における蛍光体１０とした（図４Ｅ）。尚、上記のプロセス上、板状蛍光体と球状レンズとの間には、図４Ｅに示すように接合部材であるシリコーン樹脂、つまり接合部材１２のフィレットが形成される。本実施例では、フィレットの高さＸは、球状レンズの高さＹの１／３である。またシリコーン樹脂の波長５５０ｎｍにおける屈折率は１．４３　ＢＫ７の波長５５０ｎｍにおける屈折率は１．５２である。
　実施例２は、集光用光学部材である球状レンズの直径が１ｍｍである点を除き、実施例１と同様である。
　実施例３は、集光用光学部材である球状レンズの直径が５ｍｍである点を除き、実施例１と同様である。
　実施例４は、フィレットの高さが集光用光学部材の高さの２／３である点を除いて実施例１と同様である。
　実施例５は、集光用光学部材の材質が合成石英である点を除いて実施例１と同様である。尚、本実施形態における集光用光学部材を形成する合成石英の屈折率は１．４６である。
　実施例６は、集光用光学部材の材質がポリメタクリル酸メチルである点を除いて実施例１と同様である。尚、本実施形態における集光用光学部材を形成するポリメタクリル酸メチルの屈折率は１．６７である。
　実施例７は、集光用光学部材の材質がポリメタクリル酸メチルであり、接合部材が透明エポキシ樹脂である点を除いて実施例１と同様である。尚、本実施形態における集光用光学部材を形成するポリメタクリル酸メチルの屈折率は１．６７であり、接合部材を形成するエポキシ樹脂の屈折率は１．５７５である。
　実施例８は、板状蛍光体がＣｅ：ＹＡＧの焼結体である点を除いて実施例１と同様である。本実施例において板状蛍光体は次の様に製造した。酸化イットリウム、酸化アルミニウム、酸化セリウムをそれぞれ規定量秤量し、イソプロパノールを加えて混合液体とした。この混合液体をビーズミルで撹拌し混合しスラリーとした。次に、このスラリーを泥しょう鋳込み法（スリップキャスティング）により５ｍｍ角、厚み１００μｍに成形した。この成形物を１２００℃で２時間焼成することにより、焼結させ、Ｃｅ：ＹＡＧの焼結体である板状蛍光体を製造した。
　実施例９は、板状蛍光体がＭＧＣ蛍光体であり、ＭＧＣ蛍光体中の発光材料がＣｅ：ＬｕＡＧである点を除いて実施例１と同様である。
　実施例１０は、板状蛍光体がＭＧＣ蛍光体であり、その熱伝導材料が酸化亜鉛である点を除き、実施例１と同様である。
　実施例１１は、集光用光学部材が両面凸レンズである点を除いて、実施例１と同様である。尚、本実施例における両面凸レンズは、両面の凸面のＲが５．８８ｍｍであり、直径が３ｍｍ、中心厚み１．８ｍｍである。
　実施例１２は、接合部材が熱可塑性樹脂であるポリエチレン樹脂であり、その屈折率が１．４９である点を除いて実施例１と同様である。製造の際にはポリエチレン樹脂を１５０℃に加熱し、熱溶融させた上で板状蛍光体に液滴形状で塗布し、集光用光学部材である直径３ｍｍの球状レンズを接着させ、冷却することで本実施形態の蛍光体とした。
　実施例１３は、板状蛍光体の厚みが５０μｍである点を除き、実施例１と同様である。
　実施例１４は、板状蛍光体の厚みが２０００μｍである点を除き、実施例１と同様である。
　実施例１５は、接合部材が、連続耐熱温度が２００℃のさらに耐熱性の高い高耐熱シリコーン樹脂である点を除いて、実施例１と同様である。
　実施例１６は、図３に示すように、フィレットの高さが集光用光学部材の高さの１／１０である点を除いて実施例１と同様である。なお、後述する評価においては、図３の空間１７には空気がみたされた状態で行った。
　実施例１７は、集光用光学部材が非球面両面凸レンズである点を除いて、実施例１と同様である。使用した非球面両面凸レンズは、球面両面凸レンズと比較して、収差が少なく外形３ｍｍの、焦点距離６ｍｍのものである。
　比較例１は、集光用光学部材と接合部材とを組み合わせなかった点を除いて実施例１と同様である。
　比較例２は、接合部材の連続耐熱温度が７９℃と低いポリ塩化ビニルを用いた点を除いて実施例４と同様である。
　比較例３は、フィレットの高さが集光用光学部材の高さの３／４である点を除いて、実施例１と同様である。
　以上の実施例および比較例について励起レーザーを、板状蛍光体１１において、集光用光学部材が接合している面と反対の面に集光させた場合の、集光効果、発光強度、耐熱性について評価した。レーザー光の波長は４５０ｎｍの青色レーザーであり、レンズで直径１ｍｍに集光し、集光用光学部材を接合している面と反対の面において、集光用光学部材が接合された箇所に５０Ｗ／ｍｍ２のエネルギー密度が照射されるよう調整した。
　それぞれの評価項目の判定基準を以下に記す。
　（集光効果）
　実施例、比較例における蛍光体に対し、青色レーザーを入射する面の反対面、すなわち集光用光学部材が接合された面からの発光について相対比較を行った。板状蛍光体において光学用集光部材が接合された面から垂直方向に２０ｍｍ離れた箇所に白紙を設置した。白紙に照射される発光の直径（以下、発光径と称する）について、比較例１の発光径を１とした場合の相対値（以下、発光径相対値と記載する）を測定し、以下に記す判定を行った。
　＜判定基準＞
　集光効果が特に優れた範囲として発光径相対値が－０．３以下を◎とした。集光効果が優れた範囲として発光径相対値が－０．３より大きく、－０．１以下を〇とした。集光効果が不十分な範囲として発光径相対値が－０．１より大きいものを△とした。
　（発光強度）
　実施例、比較例における蛍光体の発光強度を測定するために板状蛍光体の集光用光学部材が設けられた側からの蛍光成分の光出力を測定した。すなわちレーザーは集光用光学部材の反対側から入射し、集光用光学部材からの発光をレンズでコリメートし、さらにレンズで光出力検出器に集光した。照射するレーザー光の出力密度を１．５Ｗ／ｍｍ２に調整し、光出力検出器の検出上限を超えない範囲で蛍光成分の光出力を測定した。光出力検出器には、ＭＧＣ蛍光体を抜けてきた青色レーザーが入射しないよう、蛍光のみの出力を測定するように光出力検出器の手前に青色光カットフィルターを設置し、蛍光成分の光のみ測定できるようにした。
　＜判定基準＞
　光学製品への適用に特に適合している範囲として蛍光出力が４０ｍＷ以上を◎とした。光学製品への適用に適合している範囲として蛍光出力が４０ｍＷより小さく、３０ｍＷ以上を○とした。光学製品への適用に適合しない範囲として蛍光出力が３０ｍＷ未満を△とした。
　（耐熱性）
　励起レーザーによる昇温に対する耐熱性を評価するという観点から、それぞれの実施例および比較例について、１００℃の乾燥機内に１０００時間放置し、放置前の発光強度Ｉｂに対する放置後の発光強度Ｉａの比率Ｉａ／Ｉｂを評価した。耐熱性に劣るものは主に、接合材料の変色により、板状蛍光体から発せられた発光が吸収され、発光強度が低下する。
　＜判定基準＞
　耐熱性が特に優れた範囲として、Ｉａ／Ｉｂが０．９３以上のものを◎とした。耐熱性が優れた範囲として、Ｉａ／Ｉｂが０．９３より小さく、０．９０以上のものを〇とした。耐熱性が劣る範囲として、Ｉａ／Ｉｂが０．９０より小さいものを△とした。
　（総合判定）
　各実施例および比較例において、集光効果、発光強度、耐熱性ともに◎のものを◎、少なくとも△が１個以上あるものを△、それ以外のものを○とした。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000003
　上記表１、表２、表３に示した結果から次のことが分かる。
　すべての実施例では、板状蛍光体に集光用光学部材が接合されており、集光用光学部材の屈折率が接合部材の屈折率よりも高く、いずれも集光効果が確認される。
　実施例１、実施例２および実施例３より、集光した励起レーザー光を直径１ｍｍに集光した際に集光用光学部材としてその直径が１ｍｍ以上５ｍｍ以下の範囲で集光効果が認められる。
　実施例１および実施例４より、接合部材の高さの範囲として、集光用光学部材の２／３以下で集光効果が認められる。
　実施例１、実施例５および実施例６より、集光用光学部材として材質は限定されず、二酸化ケイ素、樹脂材料であってもよいことがわかる。
実施例１、実施例７および実施例１２より、接合部材として材質は限定されず、シリコーン樹脂の他、熱硬化性樹脂や熱可塑性樹脂であってもよいことがわかる。
　実施例１および実施例８より、板状蛍光体としては、ＭＧＣ蛍光体であっても、焼結体であってもよいことがわかる。
　実施例１、実施例９および実施例１０より、板状蛍光体がＭＧＣ蛍光体である場合、発光材料はＣｅ：ＹＡＧであっても、Ｃｅ：ＬｕＡＧであってもよく、また熱伝導材料としてサファイアであっても、酸化亜鉛であってもよいことがわかる。
　実施例１、実施例１１および実施例１７より、集光用光学部材として、球状レンズ、両面凸レンズ、非球面レンズであってよいことがわかる。
　実施例１、実施例１３および実施例１４より、板状蛍光体の厚みとして、５０μｍ以上、２０００μｍ以下でよいことがわかる。
　実施例１５より、接合部材として連続耐熱温度が高い場合、特に耐熱性に優れることがわかる。
　実施例１６より、板状蛍光体と集光用光学部材の凸面の間に空間が存在する場合、より高い集光効果が得られることがわかる。
　比較例１より、板状蛍光体のみでは、集光効果が得られないことがわかる。
　比較例２より、連続耐熱温度の低い樹脂を接合部材として使用した場合、耐熱性に劣ることがわかる。
　比較例３より、接合部材のフィレットの高さが、集光用光学部材の高さの２／３を超えると、発光強度が低下することがわかる。
　なお、本開示においては、前述した様々な実施例のうちの任意の実施例を適宜組み合わせることを含むものであり、それぞれの実施例が有する効果を奏することができる。
　本開示に係る蛍光体によれば、接合部材がフィレット形状を形成している。さらに、上記フィレット形状の高さＸが、集光用光学部材の高さＹの２／３以下である。これによって、板状蛍光体への出力密度の高いレーザー光の照射の際、板状蛍光体からの光の散乱に起因する発光径の広がりは、接合された集光用光学部材で集光されて抑制される。これにより、集光効果の高い蛍光体を得ることができる。さらに、集光用光学部材と板状蛍光体とを接合している接合部材の耐熱性により、集光用光学部材と板状蛍光体の接合部分の熱による劣化も抑制され、長寿命に高い発光強度と高い集光効果が維持された蛍光体とすることができる。
　以上説明したように、本開示に係る蛍光体は、出力密度の高いレーザー光の照射下において蛍光の集光効果が高く、発光強度の高い蛍光体とすることができ、また耐熱性に優れているため産業上の利用可能性は高い。
１０、１０ａ　蛍光体
１１　板状蛍光体
１２　接合部材
１３　集光用光学部材
１４　熱伝導材料
１５　発光材料
１６　モノマー液体
１７　空間（集光用光学部材の凸面の一部と板状蛍光体の間に存在する空間）
１８　ＭＧＣ蛍光体
２１　レーザー光
２２　蛍光

Claims (17)

  1. 　板状蛍光体と、
    　接合部材と、
    　少なくとも一つの凸面を有し、前記接合部材により前記板状蛍光体に固定された集光用光学部材と、
    　を備え、
    　　前記板状蛍光体の前記集光用光学部材が接合された面と、前記集光用光学部材が有する前記凸面との間で、前記接合部材はフィレット形状を形成しており、
    　前記フィレット形状の、前記板状蛍光体の前記集光用光学部材が接合された面からの高さを高さＸとし、前記集光用光学部材の、前記板状蛍光体の前記集光用光学部材が接合された面からの最大距離を最大距離Ｙとすると、高さＸは最大距離Ｙの２／３以下である、
    蛍光体。
  2. 　前記凸面の少なくとも１点から前記板状蛍光体の、前記集光用光学部材が接合された面に下した仮想的な垂線上の少なくとも一部に、空間が存在する、
    請求項１に記載の蛍光体。
  3. 　前記板状蛍光体は、Ｍｅｌｔ　Ｇｒｏｗｔｈ　Ｃｏｍｐｏｓｉｔｅ（ＭＧＣ）蛍光体であり、前記ＭＧＣ蛍光体は、蛍光物質である発光材料と、金属酸化物である熱伝導材料とが３次元的に複合化されて形成されている、
    請求項１または２に記載の蛍光体。
  4. 　前記発光材料および前記熱伝導材料の少なくとも一方が金属酸化物であり、前記発光材料においては前記金属酸化物中の金属元素が発光元素に置き換わった構造である、
    請求項３に記載の蛍光体。
  5. 　前記発光材料が、Ｙ３Ａｌ５Ｏ１２を母体として、一部のＹ元素がＣｅ元素に置き換わった発光材料か、またはＬｕ３Ａｌ５Ｏ１２を母結晶として、母結晶中のＬｕ原子の一部がＣｅ元素に置き換わった発光材料であり、前記熱伝導材料がＡｌ２Ｏ３かまたはＺｎＯである、
    請求項３又は４に記載の蛍光体。
  6. 　前記板状蛍光体が、焼結セラミクス蛍光体である、
    請求項１または２に記載の蛍光体。
  7. 　前記焼結セラミクス蛍光体が、Ｙ３Ａｌ５Ｏ１２を母体として、一部のＹ元素がＣｅ元素に置き換わった発光材料である、
    請求項６に記載の蛍光体。
  8. 　前記集光用光学部材が二酸化ケイ素からなる球状レンズである、
    請求項１から７のいずれか一項に記載の蛍光体。
  9. 　前記接合部材が、熱硬化性透明部材かもしくは熱可塑性透明部材である、請求項１から８のいずれか一項に記載の蛍光体。
  10. 　前記接合部材が、シリコーン樹脂である、
    請求項９に記載の蛍光体。
  11. 　前記接合部材の屈折率が、前記集光用光学部材の屈折率以下である、
    請求項１から１０のいずれか一項に記載の蛍光体。
  12. 　発光材料の原料粉末と熱伝導材料の原料粉末とを混合し、坩堝に投入する工程と、
    　前記坩堝を加熱し、前記発光材料と前記熱伝導材料とを溶融混合させる工程と、
    　前記溶融混合させた発光材料と熱伝導材料を、引き上げまたは引下げて、冷却固化させて、前記発光材料と前記熱伝導材料とを３次元的に複合化させたＭｅｌｔ　Ｇｒｏｗｔｈ　Ｃｏｍｐｏｓｉｔｅ（ＭＧＣ）蛍光体を形成する工程と、
    　前記ＭＧＣ蛍光体を板状に加工し、板状蛍光体を形成する工程と、
    　透明部材を、前記板状蛍光体又は集光用光学部材に付着させる工程と、
    　前記透明部材を介して集光用光学部材と板状蛍光体とを接触させる工程と、
    　前記透明部材を介して前記集光用光学部材と前記板状蛍光体とを接合する工程と、
    を備える、蛍光体の製造方法。
  13. 前記透明部材は、液状モノマーを有し、前記液状モノマーを硬化させることにより、前記集光用光学部材と前記板状蛍光体とを接合する
    請求項１２記載の蛍光体の製造方法。
  14. 前記透明部材を熱溶融させることにより、前記板状蛍光体又は集光用光学部材に付着させ、
    前記透明部材を冷却固化させることにより、前記集光用光学部材と前記板状蛍光体とを接合する
    請求項１２記載の蛍光体の製造方法。
  15. 　焼結セラミクス蛍光体を板状に加工し、板状蛍光体を形成する工程と、
    　透明部材を、前記板状蛍光体又は集光用光学部材に付着させる工程と、
    　前記透明部材を介して集光用光学部材と前記板状蛍光体とを接触させる工程と、
    　前記透明部材を介して前記集光用光学部材と前記板状蛍光体とを接合させる工程と、
    を備える、蛍光体の製造方法。
  16. 前記透明部材は、液状モノマーを有し、前記液状モノマーを硬化させることにより、前記集光用光学部材と前記板状蛍光体とを接合する
    請求項１５記載の蛍光体の製造方法。
  17. 前記透明部材を熱溶融させることにより、前記板状蛍光体又は集光用光学部材に付着させ、
    前記透明部材を冷却固化させることにより、前記集光用光学部材と前記板状蛍光体とを接合する
    請求項１５記載の蛍光体の製造方法。
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