WO2018087804A1

WO2018087804A1 - 天然系殺菌消毒液

Info

Publication number: WO2018087804A1
Application number: PCT/JP2016/083059
Authority: WO
Inventors: 忠世秦; 潤子秦; 知世秦; 幸子利森; 俊之丸岡
Original assignee: ジャパンサイエンスアンドテクノロジートレーディングカンパニーリミテッド; 忠世秦
Priority date: 2016-11-08
Filing date: 2016-11-08
Publication date: 2018-05-17

Abstract

殺菌力が汎用品に優るとも劣らず、しかも毒性がなく安心して使用出来、細菌等に対しても親和性があって抵抗性を獲得しにくい天然系殺菌消毒液を提供するために、青森ヒバ及び／又は米スギから成る主抗菌樹木の抽出エキスと、主抗菌樹木以外の抗菌力を有する樹木から成る副抗菌樹木の抽出エキス、及び／又は、主抗菌樹木の抗菌力を増強する補助抗菌樹木の抽出エキスと、界面活性剤を、含有する。主抗菌樹木が含有される割合を、樹木全体の総重量に対して、25％以上とする。

Description

天然系殺菌消毒液

　本発明は青森ヒバや米スギ（ウェスタンレッドシダー）に含まれ抗菌性を示すヒノキチオールを始めとする各種の成分と本発明者が見い出した天然の界面活性作用を有するツバキ成分に、更に選択された一種以上の樹木由来の成分とを同時に又は別個に抽出して混和せしめる事によりヒノキチオールを主体とする抗菌性が飛躍的に増幅され、殺菌性へと転化する事を初めて実証し、その上にＰＨを調整する事で広範囲に亘る殺菌性が発現して毒性はなく環境中を始めとして器具、器材、排泄物さらには生鮮食材や作物の消毒に至る迄多目的、多用途に使用可能な従来の概念にはなかった天然系殺菌消毒液に関するものである。

　ヒノキチオールは1936年、当時、台北帝国大学に在籍していた野副鉄男博士によって台湾ヒノキから発見され、その後の研究で幾つかの生理作用や抗菌作用を示す事が次第に明らかとなり現在は以下のような分野で利用されている。例えば、
(ｉ) 抗菌効果
　微生物に対して抗菌作用を有し、安定的で副作用がない。
　特に防カビに有効で食品添加物としても認可されている。
(ii) 防ダニ・防虫効果
　ダニの繁殖を抑えダニが原因の気管支疾患や皮膚疾患を抑制する。
　ゴキブリや蚊の忌避作用も有する。
(iii) 消臭・防臭効果
　悪臭を防ぎ芳香剤として使用すれば自律神経の緊張がほぐれ血行が良くなり心身共リラックス出来る。口臭予防にも有効。
(iv) 皮膚疾患のトラブル（湿疹、ヒビ、アカ切れ、肌荒れ、アセモ、しも焼けなど）に有効とされている。
　但し、ヒノキチオールは水に難溶性（ 0.1％以下）の為、如何にして可溶化を図り、更なる利用価値を生むかが注目されている。例えば、以下のような特許文献１，２が知られている。
（ａ）特許文献１「ヒノキチオール水溶液の製造方法」
　　ヒノキチオールと水とを混合して加温沸騰→急冷→撹拌の工程を繰り返し、溶存酸素量を増やす事でより濃度の高いヒノキチオール水溶液を製造する方法。
（ｂ）特許文献２「食品用水成殺菌剤」
　　ドクダミ等の草本植物成分を添加して可溶化を高めてより濃度の高いヒノキチオール溶液を作り食材を数分間以上浸水させて付着の細菌類を除去する。
　しかしながら、従来のものは、純粋なヒノキチオールを研究対象としたものである。　

　確かにヒノキチオールの高濃度化で抗菌作用は強化されるが真の意味での殺菌効果は生じない。何故ならば、抗菌作用と殺菌作用とは実は似て非なるものでいわゆる抗菌とは菌の発育増殖を抑制する事であり（静菌作用）、殺菌とは文字通り菌を死滅せしめる作用の事であって本発明の説明に於てはこの定義に従った。

　一例として最近の話題で殺菌成分として石鹸やシャンプー、また歯磨きや化粧品、さらにはプラスチック製品等に配合されてきた「トリクロサン」や「トリクロカルバン」等、その殺菌効果に科学的根拠に乏しく、健康に悪影響を及ぼすリスクや環境汚染があるとして米国での製造販売を禁止する声明を出した。―――実際は抗菌作用のみが存在―――日本でもこれに追随する事は必至でこのような不確かで毒性のある化学合成品から出来るだけ環境にやさしく自然なものを利用していこうという天然物指向が強くなってきているのは紛れもない事実である（自然回帰）

　その一つに太古の昔から地球上の生命活動を支えて来た樹木に注目され、この殺伐とした世の中に木の温もりのある家具や木造住宅が見直され樹木のもつ生命力を戴く、例えば森への散策や森林浴などにも人々の関心が集まり始めた。森林資源は生理活性物質の宝庫であり、未来の薬箱としての可能性を大いに秘めていると提唱する研究者も多い。

　本発明者も毒性のない天然系殺菌消毒液を作成するに当って、これら樹木の何百年、何千年も生き永らえる生命力を引き出す事に注力した。既に半世紀以上の長きにわたり利用され評価が定まっている青森ヒバや米スギに含有されるヒノキチオールに視点を定めたが、単にヒノキチオールのみにこだわる事はせずに上記樹木にはヒノキチオール以外にも有用な生理活性成分が多かれ少なかれ含有されているに違いなく、また生命力あふれる他の樹木にも、動物の様に、微生物を始めとして外敵を排除する免疫機能すなわち白血球やリンパ球に相当する成分を自らの体内（木質部）に蓄積しているに違いないとの見解に基き、これらを配合する事によりヒノキチオールに或る種相乗的な効果が生じて殺菌能力に転化するのではとの信念で精力的に検討を進めた。

特開２００１－６４３２５号公報特開２０００－３４２２３６号公報

　解決しようとする課題は、ヒノキチオールの高濃度化では抗菌作用は強化されるが真の意味での殺菌効果は生じない点である。

　そこで、本発明に係る天然系殺菌消毒液は、青森ヒバ及び／又は米スギから成る主抗菌樹木の抽出エキスと、該主抗菌樹木以外の抗菌力を有する樹木から成る副抗菌樹木の抽出エキス、及び／又は、上記主抗菌樹木の抗菌力を増強する補助抗菌樹木の抽出エキスと、界面活性剤を、含有し、かつ、主抗菌樹木が含有される割合を、樹木全体の総重量に対して、25％以上としたものである。

　また、上記副抗菌樹木が、ヒノキ、スギ、クリ、マツ、コウヤマキ、イチョウのうちの一つ又は複数であり、かつ、上記補助抗菌樹木が、タケ、クスノキ、カキのうちの一つ又は複数であるものである。
　また、上記界面活性剤が、ラウリル硫酸ナトリウム、アシルグルタミン酸、ツバキの抽出エキスのうちの一つ又は複数であるものである。
　また、ＰＨが 2.0～ 5.0に調整されたものである。

　また、上記主抗菌樹木と、上記副抗菌樹木及び／又は上記補助抗菌樹木を、粉末状又はチップ状にして水を加え、加圧下 105℃～ 132℃で５分～20分加熱して製造したものである。
　また、上記主抗菌樹木と、上記副抗菌樹木及び／又は上記補助抗菌樹木と、ツバキを、粉末状又はチップ状にして水を加え、常温にて３～７日間放置後、濾過して製造したものである。
　また、含有される樹木の割合として、樹木全体の総重量に対して、上記主抗菌樹木を30～70重量％、ツバキを10～30重量％、上記副抗菌樹木及び／又は上記補助抗菌樹木を残りの重量の均等な割合に設定したものである。

　「安心と安全」が何より重視される現代社会に於いて、医療や衛生の分野でも例外ではない。医療費の高騰を抑制する為にも、病気になってから治療するよりも（治療医学）、予防医学に重点が置かれ、いかに健康寿命を延ばすかが人々の関心を集めている。すなわち個人レベルでは免疫力の向上とその低下の防止が、社会レベルでは病原菌の蔓延の防止と撲滅が、課題目標と言っても過言ではない。
　ＭＲＳＡやＶＲＥ、ＸＤＲ－ＴＢなど抗生物質が効かない多剤耐性菌が跋扈し、それに加えて汎用の消毒液が効かないスーパー病原菌が姿を現して久しい。これは、一途に自身に害作用を及ぼすものに対しては抵抗するという微生物の生存本能に帰するもので、特に化学合成品に対してその傾向は顕著である。

　この様な中、太古の昔より他の生き物と共存して来た樹木、その樹木成分を主成分とする消毒液の効果は、汎用品に優るとも劣らずしかも毒性がなく、安心して使用出来、細菌等に対しても親和性があって抵抗性を獲得しにくい事は言う迄もない。また、特筆すべきは農作物に対して、天然系で毒性のない農薬及び肥料効果を併有し、高品質の農作物を収穫し得る。

　本発明の天然系殺菌消毒液は、ヒノキチオールを主体とする抗菌性を、飛躍的に増幅させ、殺菌性へと転化させたものである。本発明に使用した樹木は、汎用樹木で無尽蔵にあるといっても過言ではなく、伐採時の規格外の材や木造家屋や家具の残り材の有効利用で資源は尽きる事はない。また、間伐を促進させて森林の再生にも一役買い、害獣の被害を減らすと思われる。

　以下、本発明を詳説する。

　次のような実験を行った。
（１）樹木抽出エキスについて
　　本発明では、「樹木抽出エキス」とは、「樹木の抽出エキス」のことである。例えば、「ツバキ抽出エキス」とは、「ツバキの抽出エキス」のことである。そして、「樹木抽出エキス」とは、樹木の成分を水又は湯に抽出したものを言う。本実験に用いた樹木抽出エキスは、次のように製造した。
　　青森ヒバ及び米スギは、現地の専門業者からパウダー状にしたものを購入した。その他の樹木は、近隣の山や里山に生育しているもの約80数種類の樹木の幹部又は枝部を採取して、夫々の樹皮を含めて粉末状（パウダー状、オガクズ状態）又はチップ状にした。次に、夫々のパウダー５ｇに水 100mlを注ぎ加圧下で 105℃以上加熱後濾過した。尚、抽出エキスを採取するには、単に水に浸す方法も採用したが長時間かかり、加熱方法に比べ成績は若干劣る。

（２）供試菌について
　グラム陽性菌の代表としてS.aureus 209P （ブドウ球菌の標準株）とグラム陰性菌の代表としてE.coli ATCC 11775 （大腸菌の標準株）の懸濁液（１×10⁹個／生食水ml）を作り、上記各樹木抽出エキスに２重量％滴下して経時的に一白金耳、釣菌しペプトン水10mlに植菌、37℃で好気性培養し、菌の発育増殖の様子を抽出エキスに潜らせない対照と比較しながら、先ずは、肉眼的観察により経過を追って抗菌活性の有無とそのレベルとをテストした。「ペプトン水」とは、ペプトン10ｇ、Nacl５ｇを水1000mlに混合、溶解させたものを言う。

（３）試験成績
　 (ｉ) その結果、強弱あれど僅かでも抗菌活性が認められる樹木抽出エキスは、青森ヒバ、米スギを筆頭に、ヒノキ、スギ、クリ、マツ、コウヤマキ、イチョウの８種類に絞られた。本発明では、青森ヒバ、米スギを、「主抗菌樹木」と言い、ヒノキ、スギ、クリ、マツ、コウヤマキ、イチョウを、「副抗菌樹木」と言うと、定義する。
　 (ii) 抗菌活性が認められない樹木抽出エキスでも青森ヒバや米スギの抽出エキスとの併合で、抗菌活性の増大があるや否やをテストしたところ、ツバキ、カキ、クスノキ、タケの４種類にその効果が認められた。
　　本発明では、ツバキ、カキ、クスノキ、タケを、「補助抗菌樹木」と言うと定義する。
　　上記 (ｉ) 及び (ii) のテストにより計12種類の樹木を選択し得、他の樹木は研究対象から除外した。

　以上、樹木の種類を絞り込んだ故、以降のテストが比較的容易となり、常法に従い菌数計測した処、肉眼的観察とほぼ相似で誤りなく抗菌活性が見られる事が証明された。青森ヒバや米スギ（主抗菌樹木）では培養全期を通して対照に比較して数値に明瞭な差があり、他の樹木（副抗菌樹木）に於ては培養初期（12時間以内）には抗菌活性が見られる事を実証した。

　上記（３）－ (ｉ) に示す樹木抽出エキスの抗菌成績を概念表として表した。表１に供試菌S.aureus 209P を、表２にE.coli ATCC 11775 に対するテスト結果を記した。

　上記成績から明らかな様に、抽出エキスへの接触時間が長くなればなる程、当然乍ら菌のダメージが増す事、また、グラム陽性のブドウ球菌よりグラム陰性の大腸菌の方が僅かながらよりダメージを受けることが判った。そして、何れの樹木エキスも抗菌作用のみで殺菌作用は示さないことが証明された。

　次に、青森ヒバや米スギの抽出エキスと、上記（３）－ (ii) に示す樹木エキス（補助抗菌樹木の抽出エキス）との併用で抗菌力を増強せしめた結果を、表３及び表４に記した。

　表３及び表４から明らかな様に、ツバキ抽出エキスとの併用が抗菌力の増強に最も関与している事が分った。
　このツバキ抽出エキスの何が抗菌力の増強に貢献しているのかを調べた結果、ツバキ抽出エキスは、天然の界面活性作用、すなわち青森ヒバを始めとする樹木エキス中に含有される精油成分と水溶性成分とを一体化せしめる効果を有している上、樹木成分を外部に引き出すのに威力を発揮し、また菌体内部への浸透性を促進してより高いダメージを与えているとの結論に至った。よって、本発明では、ツバキを、補助抗菌樹木であるとともに、界面活性剤の一種でもあるとみなす。

　以上の知見を得て効果的な併用試験を行った。
　尚、青森ヒバと米スギとは各種テストに於いて類似の成績を示したので、本明細書では紙面の都合上、米スギに関する以降の成績は割愛することにする。

　尚、組合せ試験に於ける各樹木エキスの割合は、試験の結果、青森ヒバ30～70％、好ましくは40～60％、ツバキ10～30％、好ましくは15～25％、その他の樹木（副抗菌樹木及び／又は補助抗菌樹木）の割合は、残りの重量％の均等割りが望ましい事が明らかとなった。なお、本発明に於て、単位「％」は、重量％を意味するものとする。
　以下、表５に併用試験の一部を概念表として記した。

　上記成績から選択した、樹木の種類を多くすればする程、僅かではあるが抗菌力が増し、その上、何故か殺菌能力が生じてくる事が垣間見えた。他の併用テスト、例えば青森ヒバエキス50％、ツバキエキス20％に、 (ｉ) ＋ (iv) 、 (ｉ) ＋ (ｖ) 、 (ｖii) ＋ (ix) ＋ (viii) など全ての組合せを行ったが、その抗菌力や殺菌力は全て上記表５に記載の範疇内に収まった。
　また、E.coli ATCC 11775株に対しても類似の成績を示した。上記、並びにそれ以外の種々の成績を踏まえて精査した処、以下のような結論に至った。
（１）各抽出エキスを単に混和するのではなく、抽出エキスを製造する際に利用する樹木パウダー全てを水に混和して、その15％～25％程度のツバキパウダー（天然の界面活性剤）を加え、加圧下、加熱する事で各樹木の成分を充分に引き出してより高い抗菌活性を示す事を見い出した。しかも、単なる抗菌性だけでなく弱いながらも殺菌能力が発現し得た。また、コストの点からも作業の容易さからも推奨される製造方法と言えた。
（２）尚、ツバキが有する界面活性作用を補強する目的で、医薬品や化粧品、歯磨き等に広く使用され、安全性が比較的高いとして知られる陰イオン系界面活性剤のラウリル硫酸ナトリウムや、アミノ酸系の界面活性剤であるアシルグルタミン酸を、微量添加する事で各樹木成分を余す所なく抽出し得て、その上、菌体内部への浸透性がより促進されて、さらに、殺菌能力が増幅する事が、明らかとなった。
（３）また、利用する樹木の生育地、若木と老木、利用する木質部の部位（心材、辺材、枝部等）や採取する時期、季節等様々な要因で、製造方法が一定でも抗菌力や殺菌力に差異が生じるのを無くし、ほぼ一定にする為にこれらの抽出エキスのＰＨを、塩酸やクエン酸などによりＰＨ 2.0～ 5.0に、好ましくは、ＰＨ 2.5～ 4.5にする事で、一般細菌、抗酸菌並びに真菌、また一部のウイルスに対しても、汎用の消毒液に匹敵し得る高い殺菌力を獲得し得た。

　本発明の天然系殺菌消毒液の作用機序に関する検証は、未だ不充分で不明な点が多い。何故ならば、ヒノキチオールの単体の抗菌作用さえ科学的に解明されていないのが現状で、今後の研究成果が待たれる。
　本発明者らの単なる推論であるが、この殺菌作用は、外敵から身を守り何百年、何千年と生き抜く生命力のほんの一端をあからさまにしたに過ぎないのでは…、と認めざるを得ない。

　以下、実施例を示し、本発明を具体的に説明する。
　樹木は全て木質部をパウダー状（オガクズ）にしたものを使用し、その使用量は、水1000ml当りの重量で示し、抽出方法は、加圧下 105℃～ 132℃、好ましくは 110℃～ 120℃で５分～20分加熱し、加熱後該抽出液を遠心分離するか又は濾過して抽出エキスを作成した。

実施例１
　水1000mlに、青森ヒバ20ｇ、ツバキ５ｇ、ヒノキ６ｇ、クリ５ｇ、マツ２ｇ、コウヤマキ３ｇ、ラウリル硫酸ナトリウム0.05ｇを混和せしめ、 110℃で15分加熱後、濾過し、抽出エキス 960mlを得た。該抽出エキスに一規定の塩酸を添加してＰＨを 4.0に調整した。

実施例２
　水1000mlに、青森ヒバ50ｇ、ツバキ20ｇ、ヒノキ３ｇ、スギ５ｇ、クスノキ４ｇ、カキ３ｇ、ラウリル硫酸ナトリウム0.03ｇを混和せしめ、 120℃で10分加熱後、濾過し、抽出エキス 850mlを得た。該抽出エキスに一規定の塩酸を添加して、ＰＨを 4.5に調整した。

実施例３
　水1000mlに、米スギ30ｇ、ツバキ10ｇ、ヒノキ５ｇ、クリ２ｇ、コウヤマキ５ｇ、イチョウ３ｇ、クスノキ２ｇ、カキ３ｇ、アシルグルタミン酸0.05ｇを混和せしめ、 105℃で20分加熱後、遠心分離して、抽出エキス 900mlを得た。次にクエン酸５ｇを添加してＰＨを 2.5に調整した。

　以下、実施例４～８を表６に記載した。

　以下、試験１～９にて本発明の天然系殺菌消毒液の効果について記載する事にする。なお、以下、本発明の各実施例における天然系殺菌消毒液のことを、「本液」とも言う。

試験１
　多種にわたる供試菌の混濁液を調整、（１×10⁹cells ／生食水ml）、該菌液を実施例７から成る天然系殺菌消毒液の50倍希釈液に２重量％滴下、経時的に一白金耳釣菌し、各増植用倍地に植菌、最適環境下にて培養し、菌の増殖の有無で殺菌効果を検証した。その結果を表７（１）及び表７（２）に記載した。

　表７（１）及び表７（２）から明らかなように、本殺菌消毒液は、一般細菌なら30秒～１分で、抗酸菌も３分以内に死滅しえた。真菌なら糸状型（カビ類）は30秒以内で酵母型も２分以内で死滅した。芽胞に対しては残念乍ら殺菌力を示さなかったが、芽胞菌の栄養型に対しては１分程度で殺菌し得た。
　ウイルスの場合、エンベローブを有する鳥インフルエンザＨ５Ｎ３型は30分の接触で、エンベローブのないノロウイルスでは60分の接触で、ほぼ失活状態にせしめた。

試験２
　不特定多数の人々が触って細菌や真菌に汚染されるドアのノブ（ステンレス製）及び手すり（木製）に於ける有効性を、病院内の施設にて試験した。清拭直後から通常通り利用し、その後の付着菌の消長と細菌汚染状態を経時的に観察し、その結果を表８に示した。尚、試験に使用した天然系殺菌消毒液は実施例１で作成した液の５倍希釈液を使用し、対照は水道水を使用した。

　清拭前にノブに付着していた菌は、本液により清拭直後全て死滅状態となり、その効果は数時間持続、６時間後でも元の１／5000、24時間後でも１／50、48時間後でも１／10しか復さず、その有効性は長く続くことが確認された。
　これに対して水道水は、直後こそ１／1000迄に除菌されるが、以降付着菌数は増加する一方で、24時間後には元の１／２に、48時間後には清拭前の状態に戻った。
　手すりの場合もノブと同傾向を示したが、有効性はやや弱く、24時間後には元の１／７、48時間後には元の１／４の菌数にまで復した。これに対して水道水の場合は、24時間後にはほぼ元の状態に戻った。

試験３
　某中華料理店の調理場の床と、調理の際に使用する靴の底とを、実施例７に示す天然系殺菌消毒液を50倍に希釈して洗浄し、洗浄後さらにもう一度本液をざっと流して（床がぬれた状態で）調理を続けた。尚、床は４時間後にはほぼ乾いた状態となった。
　１時間後毎に10cm四方ずつを移動しながら、床がぬれた状態の時には乾いた滅菌ガーゼで、床が乾いた状態の時にはぬらした滅菌ガーゼで拭き取り、常法に従い菌数を測定し、その消長を表９に記した。また靴底は、洗浄前と洗浄直後、及び、床が乾いた直後と12時間後に測定した。尚、対照には数日後同様の試験を水道水で行った。

　本発明の天然系殺菌消毒液を使用した場合、床が本液で濡れた状態の時は、菌は殆ど増えず、乾いた状態になってから落下細菌を始めとして、他の場所から持ち込まれたり、流れ込んでくる菌により少々汚染されるが、12時間後でも元の１／20の菌数に止まった。
　これに対して水道水の場合は、６時間後には元の80％、12時間後には洗浄前の状態となった。

　また、靴底の場合にも同様の傾向が見られ、床面に比して、菌付着の割合は多く、調理場から他の汚染場所への移動に伴って細菌が付着する機会が多いからだと推察された。
　尚、調理場で時々見掛けたチャバネゴキブリの親や幼虫が全く姿を消した事は、特筆すべき出来事だった。青森ヒバとクスノキを筆頭に、その匂いにある種の忌避作用がある事を物語っていた。

試験４
　約10畳の広さの密閉された室内の空気を、 200mlのシリンジで吸入し、空気中に含まれる微生物を、一般細菌、並びに真菌に分類し、夫々の生菌数を測定した。
　次に、市販のミクロフォガー（アクアマイド社製の超音波噴霧装置―――ＵＶ－２００ＳＰ）のタンクに、実施例５で作成した本液を10倍希釈して注入、20ml／分噴霧（粒子25μｍ）し、経時的に滅菌した 200mlのシリンジで、定点ポイントで空気を吸入して含有される微生物の生菌数の割合を調べ、以下表10に示した。

　表10から明らかな様に、一般細菌の生菌数は稼動後５分で15％となり、10分で10％に、20分で３％、30分で僅か１％となった。以降は殆ど変わらず、噴霧が届きにくい場所には細菌がそのまま生存している事を意味していた。真菌（カビ）の場合は噴霧の時間が短ければ死滅の割合は細菌に比較して少ないが、60分以上の噴霧でほぼ 100％死滅する事を物語っていた。

試験５
　魚は、体表面のみならず、鱗の内部に多数生息している病原菌や腐敗菌により、変質が比較的高く、食中毒の原因食材として周知されている。現在は、世界的に寿司ブームとなっており、日本人のみならず欧米人も生食をいとわず、新聞には掲載されなくとも、食中毒事件は後を絶たない。今回、腐敗の進行が殊の外早いサバと、国籍を問わず好まれるエビについて、試験を実施した。

　実施例８で作成した本液を、50倍に希釈したものを容器に入れて、そこにサバとエビ（殻付き）を３分間浸漬し、その後、流水中で20秒間、表面を軽くこすり洗いし、室温（25℃）で放置した。尚、流水のみで20秒間洗浄したものを対照とした。
　調査した菌は、海水魚に比較的多いビブリオ属とその他の菌とに分類し、洗浄前の生菌数と流水での洗浄後との生菌数とを、経時的に測定して、その結果を表11に記した。

　本発明の天然系殺菌消毒液に浸し、３分後に引き上げ、水道水で洗浄した直後は、ビブリオ属及び一般細菌とも検出されなかった。
　特にビブリオ属は、一旦消失すれば再び現われる事はなく、一般細菌も、12時間後でも１／20～１／ 100のレベルを保っていた。
　これは、室内での放置ゆえ落下細菌類によるものと考えられ、洗浄後、冷蔵庫内で保存すれば、元の１／2000～１／ 10000程度の検出に止まっているものと思われた。

　これに対して、流水のみの洗浄では、洗浄後には元の１／ 200～１／5000に急減したが、室温放置で菌は次第に増殖を始めて、６時間後でほぼ元の菌数に、12時間後には洗浄前のレベルより多くなった。その原因は、室温の高さ（25℃）にあるものと思われた。
　尚、野菜でも同様の試験を行ったが、菌数は激減しても残念乍ら本液の匂いが極く僅かに付着する為、生食（サラダ）向けに調理する野菜の消毒には向かないことが分かった。

試験６
　趾間型、水泡型及び角化型の白癬症（水虫）患者７名と爪白癬症２名に対して、同意書のもと、３ヶ月間治験テストを実施した。その方法は、樹脂容器に入れた実施例８で作成した本液の20倍希釈液に患部を30分間浸し、その後、流水で洗い流すという方法を採用した。

　水虫は、根治が困難で、特に爪水虫の場合は、難渋するものとして皮ふ専門医の間でも認識されているが、本液は、真菌には殊の外、効力を発揮するので期待を持って望んだ。
　以下表12に、治験対象者の症状と患部より採取した皮ふ及び爪の鏡検とその部を、常法により水酸化カリで前処理しての培養の結果を記した。

　表12から明らかな様に、治験成績は一定でなく個人差が少なからずあった。ほぼ完治の状態から、完治には程遠いなどマチマチであったが、全く改善されない、又は、悪化したとの報告はなかった。
　３ヶ月後の白癬菌の培養所見では、４人を除いて陰性となった。治験をさらに継続する事により完治する可能性を見出した。他の部位の発赤とかただれ、かゆみ等の皮ふ疾患は、皆無で副作用や毒性がない事を物語っていた。

試験７
　作物のハウス栽培でも露地栽培でも最もポピュラーで厄介である、ベト病やうどん粉病の予防及び治療に関する試験を、キュウリを用いて検証した。
　ベト病は、最初葉の裏に灰白色のカビ状の斑点が現われて、次第に葉の表面が汚れたような不規則な紋が生じ、それが大きくなり最終的には葉が黄褐色のベトベト状態になり、キュウリは腐って落ち、収穫は期待出来ない。
　うどん粉病は、糸状菌が葉や茎から侵入し、初めは白い小斑点を作り、症状が進むと葉一面に白い粉をまぶしたような状態となり、それが次第に灰色に変わり葉の生長は止まり、キュウリの場合、細く小さな固い実しか収穫できない。

　キュウリのハウス栽培の一画を完全に仕切り、実施例４で作成した本液を 200倍に薄めて、開花前の葉や茎に万遍なく撒布した。
　さらに、３日後再度撒布し、１週間後にうどん粉病菌（SPHaerathecafuliginea ）とベト病菌（Pseudoperonosporacubensis ）の胞子を病気発生に充分な量を撒布したが、感染せずに開花し、通常より生長が早い立派なキュウリの実が次々と収穫出来た。またその味は、単なるキュウリとは思えない程、コクが有り美味で、キュウリ嫌いの人でも喜んで食したとの報告を受けた。
　また、ベト病に感染したと思われる初期のキュウリの葉や茎に、上記本液を、２日毎に２回撒布したところ、病班が次第に消失し、通常通り開花し、上記同様立派なキュウリが出来た。

　また、ミニトマトの開花前に、葉面撒布並びに根元の土壌に、本液を1000倍に薄めて撒布したところ、病害にも侵されず、通常の35％程度大きなミニトマトが鈴なりになって収穫され、その味はトマトとは思えない程甘いフルーティな味がしたとの報告にも接した。
　さらには、ミツバや青ジソにもミニトマトと同様の試験を行ったが、病害や虫にもあまり食われず、成長が早く、葉は大きく厚くなるに関わらず柔らかく、水耕栽培のミツバや青ジソとは比較にならぬ程高貴な香りがした。

試験８
　汎用の消毒液には、排泄物の検体に対し、無効か又は効果が消失する等、使用不適格との表示も多い。例えば、４級アンモニウム塩、両性界面活性剤、ビグアナイド系（ヒビテン）、また、ハロゲン化合物は使用後失活しやすいなど、問題点が多い。実施例６で作成した本液は如何なる効力を有するかを、次亜塩素酸ナトリウム液（有効塩素量1000ppm ）とビグアナイド系の 0.1％ヒビテン液とで比較テストを行った。
（１）喀痰
　10人から喀痰を採取し、混和後、喀痰溶解剤スプラゾルにて前処理し、その一部を採取して、常法に従い生菌数を計測した。残りの菌株を３つに分け各消毒液を喀痰の２倍量夫々添加し、よく混和、経時的に菌数を計測した。
（２）糞便
　採取した糞便には、測定可能な細菌が１×10¹¹個／ｇ生息していた。糞便重量の５倍量の各殺菌消毒液を加え攪拌、経時的に糞便中の生菌数を嫌気性培養し計測した。
（３）吐物
　本来は、実際の吐物でテストを行うのが常道であるがなかなか機会がなく、今回は、各種のサンドイッチを少量ずつ口に入れ、よく咬んで唾液を充分混ぜて吐き出したものを吐物に見立てて使用した。各消毒液は吐物重量の５倍量添加した。

　喀痰中の生菌数は 1.5×10⁹個／ｇ存在していたが、本発明の天然系殺菌消毒液を検体の２倍量添加したところ、５分後には１／30に、15分後には１／5000に、30分後には１／25万、60分後には約１／1000万（１×10²個／ｇ）になった。

　これに対して、次亜塩素酸ナトリウム液では、添加直後急減したが、以降は横ばい状態で、60分後でも５×10³個／ｇも生存していた。ヒビテン液の場合も類似の傾向を示したが、殺菌効果は次亜塩素酸ナトリウム液よりかなり弱かった。

　糞便の場合は、本発明の天然系殺菌消毒液では、徐々に減少し始め、それが回復する事なく60分後には約１／1000万の菌数になった。対して、次亜塩素酸ナトリウム液やヒビテン液では、最初は１／数100 になるが、以降はこの状態のまま経過した。

　吐物の場合も、上記喀痰や糞便のケースとよく似た傾向を示し、本発明の天然系殺菌消毒液では１／数10万になったが、次亜塩素酸ナトリウム液では１／数万に止まり、ヒビテン液では僅か１／ 100程度になったに過ぎなかった。
　何れにせよ、本液でも完全死滅には至らなかったが、検体量の10倍量を添加すれば完全死滅に至った事、また、次亜塩素酸ナトリウム液やヒビテン液では、10倍量添加しても完全死滅には至らなかった事を報告する。

試験９
　「水10Ｌに、青森ヒバ10ｇ、米スギ５ｇ、ツバキ３ｇ、ヒノキ３ｇ、スギ２ｇ、クリ２ｇ、マツ２ｇ、コウヤマキ２ｇ、タケ２ｇを、粉末状にしたもの、及び、ラウリル硫酸ナトリウム 0.5ｇを、入れ、時々混和するのみで常温で５日間放置、その後濾過し、塩酸でＰＨを 3.0に調整した液」（実施例９と言う。）を、病室の個室の床を、新しいモップで清拭し、乾いた時点で経時的に床からの採取地点をずらしながら、常法のスワブ法にて拭き取り調査した。
　尚、個室の患者さんには、清拭後も出入り自由としたが、スリッパ着用で歩ける範囲内の床を万遍なく歩いてもらう事にした。比較として、隣の病室を水道水で清拭した時の生菌数の消長を調査した。

　病室内の床の清掃と清拭は、毎朝実施しているが、翌朝には数1000万個／ 100cm²の一般細菌が付着している事が判明した。この状態が実施例９の本液での清拭直後は、僅か 100個となり、１時間後にはさらに減少して50個となったが、以降は時間の経過と共に患者さんの出入りの度に徐々に増加に転じ、６時間後には8000個、12時間後には６万個に、24時間後には 600万個となったが、清拭後の１／10の数値に止まっていた。
　これに対して水道水での清拭では、その直後こそ２万個と直前の１／2000となったが、以降は徐々に増加に転び、６時間後 100万個、24時間後5000万個と、清拭前のレベルに戻った。

　従って、本液での清拭は、非常に効果が高いことを示していた。
　尚、患者さん曰く、毎晩睡眠剤を必要としていたが、本液で清拭すれば、それが不必要になる程良く眠れて睡眠の質も上がったとの報告に接した。恐らく森林のほのかな香りで副交感神経が刺激され優位に立ったからだと思われた。

　なお、本発明は、設計変更可能であって、例えば、ツバキ以外の界面活性剤のみを用いても良い。また、各々の樹木抽出エキスを製造した後に、各々の樹木エキスを混ぜて製造したものであっても良い。

　以上のように、本発明は、青森ヒバ及び／又は米スギから成る主抗菌樹木の抽出エキスと、該主抗菌樹木以外の抗菌力を有する樹木から成る副抗菌樹木の抽出エキス、及び／又は、上記主抗菌樹木の抗菌力を増強する補助抗菌樹木の抽出エキスと、界面活性剤を、含有し、かつ、主抗菌樹木が含有される割合を、樹木全体の総重量に対して、25％以上としたので、太古の昔より他の生き物と共存して来た樹木、その樹木成分を主成分とする消毒液の効果は、汎用品に優るとも劣らず、しかも毒性がなく安心して使用出来、細菌等に対しても親和性があって抵抗性を獲得しにくい。また農作物に対して天然系で毒性のない農薬及び肥料効果を併有し、高品質の農作物を収穫し得る。

　また、上記副抗菌樹木が、ヒノキ、スギ、クリ、マツ、コウヤマキ、イチョウのうちの一つ又は複数であり、かつ、上記補助抗菌樹木が、タケ、クスノキ、カキのうちの一つ又は複数であるので、確実に殺菌力を発揮することができる。また、これらの樹木は汎用樹木で無尽蔵にあるといっても過言ではなく、伐採時の規格外の材や木造家屋や家具の残り材の有効利用で、資源は尽きる事はない。また間伐を促進させて森林の再生にも一役買い、害獣の被害を減らすことができる。

　また、上記界面活性剤が、ラウリル硫酸ナトリウム、アシルグルタミン酸、ツバキの抽出エキスのうちの一つ又は複数であるので、安全性が高く、農作物等に対しても使用することができる。
　また、ＰＨが 2.0～ 5.0に調整されたので、利用する樹木の生育地、若木と老木、利用する木質部の部位（心材、辺材、枝部等）や採取する時期、季節等様々な要因で製造方法が一定でも抗菌力や殺菌力に差異が生じるのをなくし、ほぼ一定にすることができる。また、一般細菌、抗酸菌並びに真菌、また一部のウイルスに対しても、汎用の消毒液に匹敵し得る高い殺菌力を有する。

　また、上記主抗菌樹木と、上記副抗菌樹木及び／又は上記補助抗菌樹木を、粉末状又はチップ状にして水を加え、加圧下 105℃～ 132℃で５分～20分加熱して製造したので、短時間で効率良く製造することができる。
　また、上記主抗菌樹木と、上記副抗菌樹木及び／又は上記補助抗菌樹木と、ツバキを、粉末状又はチップ状にして水を加え、常温にて３～７日間放置後、濾過して製造したので、加熱の手間を省略することができ、容易に製造することができる。
　また、含有される樹木の割合として、樹木全体の総重量に対して、上記主抗菌樹木を30～70重量％、ツバキを10～30重量％、上記副抗菌樹木及び／又は上記補助抗菌樹木を残りの重量の均等な割合に設定したので、高い殺菌力を有する。

Claims

　青森ヒバ及び／又は米スギから成る主抗菌樹木の抽出エキスと、
　該主抗菌樹木以外の抗菌力を有する樹木から成る副抗菌樹木の抽出エキス、及び／又は、上記主抗菌樹木の抗菌力を増強する補助抗菌樹木の抽出エキスと、
　界面活性剤を、
　含有し、
　かつ、主抗菌樹木が含有される割合を、樹木全体の総重量に対して、25％以上としたことを特徴とする天然系殺菌消毒液。
　上記副抗菌樹木が、ヒノキ、スギ、クリ、マツ、コウヤマキ、イチョウのうちの一つ又は複数であり、かつ、上記補助抗菌樹木が、タケ、クスノキ、カキのうちの一つ又は複数である請求項１記載の天然系殺菌消毒液。
　上記界面活性剤が、ラウリル硫酸ナトリウム、アシルグルタミン酸、ツバキの抽出エキスのうちの一つ又は複数である請求項１又は２記載の天然系殺菌消毒液。
　ＰＨが 2.0～ 5.0に調整された請求項１，２又は３記載の天然系殺菌消毒液。
　上記主抗菌樹木と、上記副抗菌樹木及び／又は上記補助抗菌樹木を、粉末状又はチップ状にして水を加え、加圧下 105℃～ 132℃で５分～20分加熱して製造した請求項１，２，３又は４記載の天然系殺菌消毒液。
　上記主抗菌樹木と、上記副抗菌樹木及び／又は上記補助抗菌樹木と、ツバキを、粉末状又はチップ状にして水を加え、常温にて３～７日間放置後、濾過して製造した請求項１，２，３，４又は５記載の天然系殺菌消毒液。
　含有される樹木の割合として、樹木全体の総重量に対して、上記主抗菌樹木を30～70重量％、ツバキを10～30重量％、上記副抗菌樹木及び／又は上記補助抗菌樹木を残りの重量の均等な割合に設定した請求項１，２，３，４，５又は６記載の天然系殺菌消毒液。