WO2018087304A1 - Leuchtstoff, beleuchtungsvorrichtung und verwendung einer beleuchtungsvorrichtung - Google Patents

Leuchtstoff, beleuchtungsvorrichtung und verwendung einer beleuchtungsvorrichtung Download PDF

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radiation
lighting device
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PCT/EP2017/078913
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Markus SEIBALD
Dominik BAUMANN
Thorsten Schröder
Stefan Lange
Gregor HOERDER
Gina Maya ACHRAINER
Hubert HUPPERTZ
Simon PESCHKE
Alexey MARCHUK
Philipp Schmid
Franziska HUMMEL
Stephanie Dirksmeyer
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Osram Gmbh
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    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C09—DYES; PAINTS; POLISHES; NATURAL RESINS; ADHESIVES; COMPOSITIONS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; APPLICATIONS OF MATERIALS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • C09K—MATERIALS FOR MISCELLANEOUS APPLICATIONS, NOT PROVIDED FOR ELSEWHERE
    • C09K11/00—Luminescent, e.g. electroluminescent, chemiluminescent materials
    • C09K11/08—Luminescent, e.g. electroluminescent, chemiluminescent materials containing inorganic luminescent materials
    • C09K11/0883—Arsenides; Nitrides; Phosphides
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C09—DYES; PAINTS; POLISHES; NATURAL RESINS; ADHESIVES; COMPOSITIONS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; APPLICATIONS OF MATERIALS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • C09K—MATERIALS FOR MISCELLANEOUS APPLICATIONS, NOT PROVIDED FOR ELSEWHERE
    • C09K11/00—Luminescent, e.g. electroluminescent, chemiluminescent materials
    • C09K11/08—Luminescent, e.g. electroluminescent, chemiluminescent materials containing inorganic luminescent materials
    • C09K11/77—Luminescent, e.g. electroluminescent, chemiluminescent materials containing inorganic luminescent materials containing rare earth metals
    • C09K11/7728—Luminescent, e.g. electroluminescent, chemiluminescent materials containing inorganic luminescent materials containing rare earth metals containing europium
    • C09K11/77346—Aluminium Nitrides or Aluminium Oxynitrides
    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01L—SEMICONDUCTOR DEVICES NOT COVERED BY CLASS H10
    • H01L33/00—Semiconductor devices having potential barriers specially adapted for light emission; Processes or apparatus specially adapted for the manufacture or treatment thereof or of parts thereof; Details thereof
    • H01L33/48—Semiconductor devices having potential barriers specially adapted for light emission; Processes or apparatus specially adapted for the manufacture or treatment thereof or of parts thereof; Details thereof characterised by the semiconductor body packages
    • H01L33/50—Wavelength conversion elements
    • H01L33/501—Wavelength conversion elements characterised by the materials, e.g. binder
    • H01L33/502—Wavelength conversion materials

Definitions

  • the invention relates to a phosphor. Furthermore, the invention relates to a lighting device, which in particular comprises the phosphor. Furthermore, the invention relates to
  • Phosphors that can be efficiently excited with ultraviolet, blue, or green primary radiation and that have efficient emission in the blue, green, yellow, red, or deep red spectral region are of the greatest
  • Conversion LEDs will be for many
  • Conversion LEDs for the backlighting of display elements, such as displays, are very different from conversion LEDs for general lighting.
  • general lighting consists of a high luminous efficacy combined with high efficiency, a high color rendering index and special color temperatures (eg below 3500 K for so-called warm-white light or eg 6500 K for so-called cold-white light).
  • Conversion LEDs for the backlighting of display elements are in particular phosphors with narrowband
  • Emissions in the blue, green and red spectral range are needed to cover the widest possible color space.
  • the demand for color conversion LEDs is large, reflecting colors adapted to consumer needs
  • Tolerances may significantly change the peak wavelength of the semiconductor chips at variable operating temperatures and transmission currents.
  • In general lighting and others Applications may cause a change in the optical
  • Conversion LEDs for backlighting applications conventionally use as a green phosphor, for example
  • yttrium aluminum garnet has an emission peak with a large one
  • ß-SiAlON has a
  • quantum dots are due to their very narrow band emission for the conversion of primary radiation for
  • quantum dots are very unstable.
  • most commercially available quantum dots have harmful elements such as Hg or Cd, the concentration of which under the regulations of the RoHS (Restriction of Hazardous Substances, EU Directive 2011/65 / EU) in commercial
  • Known blue-green to green phosphors for conversion LEDs are, for example, the phosphors CasMg (Si0 4 ) 4C I 2: Eu, (Sr, Ba) 2 S 1 O 4 : Eu and LU 3 (Al, Ga) 5O 12: Ce. Conversion LEDs with these phosphors, however, have an insufficient color purity and can not certain Farborte
  • Lighting devices such as white
  • emitting light-emitting diodes can as
  • Phosphors for example, nitridosilicate phosphors, for example (Ca, Sr, Ba) 2 Si n 8 : Eu, and
  • Nitridoalumosilicate phosphors for example
  • Nitridoalumosilicate phosphors typically exhibit a dominant wavelength of up to 608 nm, but a broad emission spectrum and thus low luminescence efficiency.
  • Phosphors which emit in the red spectral region and whose emission spectrum has a small half-value width are therefore of great interest, in particular in the
  • An object of the invention is to provide a phosphor which emits radiation in the red spectral range and has a small half-width. It is further
  • This object is achieved by a phosphor, a lighting device and the use of a lighting device according to the
  • the phosphor has the formula
  • TA is selected from a group of monovalent metals.
  • TA is selected from a group comprising the monovalent metals lithium, sodium, copper, silver and combinations thereof.
  • TA is lithium.
  • MB is selected from a group of divalent metals.
  • MB is selected from a group comprising the divalent metals magnesium, calcium, strontium, barium, zinc and combinations thereof.
  • MB is calcium, strontium, barium or a combination thereof.
  • MB is strontium
  • TC is selected from a group of trivalent metals.
  • TC is selected from a group comprising the trivalent metals boron, aluminum, gallium, indium, yttrium, iron, chromium, scandium, rare earth metals, and combinations thereof.
  • TC is aluminum.
  • E is selected from a group comprising europium, manganese, cerium, ytterbium and combinations thereof. In particular, E is Eu 3+ , Eu 2+ , Ce 3+ , Yb 3+ , Yb 2+ and / or Mn 4+ .
  • x 0.5.
  • the phosphor has the formula
  • MB is selected from a group including magnesium, calcium, strontium, barium, zinc and
  • MB is calcium, strontium, barium or a combination thereof.
  • MB is strontium.
  • E is selected from a group comprising europium, manganese, cerium, ytterbium and combinations thereof.
  • E is Eu 3+ , Eu 2+ , Ce 3+ , Yb 3+ , Yb 2+ and / or Mn 4+ . It holds 0 ⁇ x ⁇ 0, 875.
  • Molar formulas make it possible for the phosphor to have further elements, for example in the form of impurities, these impurities taken together preferably having at most one part by weight of the phosphor of 1 »or 100 ppm (parts per million) or 10 ppm. Below the half-width, here and below, the spectral width at half the height of the maximum of
  • Emission peaks short FWHM or filling width at half maximum understood.
  • the emission peak is understood as the peak with the maximum intensity.
  • Dominance wavelength dom and the half width can be adjusted.
  • the dominant wavelength is one way of spectral non-spectral (polychromatic) light mixtures
  • the point of intersection closer to said color represents the dominant wavelength of the color as the wavelength of the pure spectral color at it
  • Wavelength perceived by the human eye is the Wavelength perceived by the human eye.
  • peak wavelength can be used to denote the wavelength in the emission spectrum in which the maximum intensity lies in the emission spectrum.
  • the activator E in another embodiment in mol% amounts of 0.1 mol% to 20 mol%, 1 mol% to 10 mol%, 0.5 mol% to 5 mol%, 2 mol% to 5 mol%, to be available. Too high Concentrations of E can lead to a loss of efficiency due to concentration quenching.
  • mol% data for the activator E, in particular Eu
  • MB may be present in mole percentages of from 80 mole percent to 99.9 mole percent.
  • the phosphor crystallizes in the tetragonal space group P4 2 / m (# 84).
  • x 0.5.
  • MB Li 2 Al 2 O 2 2 : E, where MB is selected from a group of divalent metals which include magnesium, calcium, strontium, barium, zinc or
  • E is selected from a group comprising europium, manganese, cerium, ytterbium and combinations thereof.
  • E is selected from a group comprising europium, manganese, cerium, ytterbium and combinations thereof.
  • the phosphor emits radiation having a dominant wavelength between
  • the phosphor emits the formula
  • Half width preferably with a half width of less than 50 nm.
  • the phosphor has an emission spectrum with a maximum peak wavelength of 614 nm ⁇ 10 nm, 9 nm, 8 nm, 7 nm, 6 nm, 5 nm, 4 nm, 3 nm, 2 nm or 1 nm and / or a half-value width of less than 70 nm, less than 65 nm or less than 60 nm, in particular less than 55 nm, preferably less than 50 nm,
  • the half-width is less than 55 nm, preferably less than 50 nm,
  • the phosphor does not crystallize in the space group 14 / m or
  • MB is calcium
  • MB is one
  • MB is strontium
  • E is europium.
  • the phosphor is provided with a primary radiation of the UV and / or blue
  • the phosphor with a wavelength of 460 nm +/- 10% excitable.
  • the phosphor is in particular europiumdotierter
  • Lithium oxonitridoaluminate phosphor Lithium oxonitridoaluminate phosphor.
  • the phosphor can be prepared by solid state reaction.
  • the reactants of the phosphor can be mixed.
  • strontium nitride (Sr3 2 ) strontium nitride (Sr3 2 )
  • SrLi 2 Al 2 O 2 2 2 : Eu can be used.
  • the starting materials are mixed together in a corresponding ratio.
  • the educts can be introduced, for example, in a nickel crucible. Subsequently, the mixture to a temperature between 700 ° C and 1000 ° C, preferably 800 ° C, heated. In addition, the heating in one
  • Formiergasstrom done, the temperatures are held for 1 to 400 hours.
  • the proportion of hydrogen (H 2 ) in nitrogen (N 2 ) may be 7.5%, for example.
  • the heating and cooling rates can be, for example, at 250 ° C per hour.
  • the phosphor can also be produced with a solid-state synthesis in a sealed tantalum ampoule.
  • the starting materials such as in the case of the phosphor
  • SrlI 2 Al 2 N 2 0 2 Eu, Sr 3 Al 2 0 6, Li (Flux), LiN 3 and Eu 2 0 3, are mixed together in an appropriate mixing ratio, and are placed in a tantalum tube. There is, for example, a heating from room temperature to 800 ° C, followed by holding the temperature for
  • the starting materials are present as powder. According to at least one embodiment follows after the
  • Room temperature is cooled. Under room temperature can be understood in particular a temperature of 20 ° C or 25 ° C.
  • the temperature is maintained at that value for 1 hour to 400 hours, for example 100 hours.
  • the glow of the phosphor takes place in this period.
  • the synthesis takes place at moderate temperatures and is therefore very energy efficient.
  • the requirements, for example, the oven used are so low.
  • the educts are inexpensive commercially available and non-toxic.
  • the invention further relates to a lighting device.
  • the lighting device has the
  • the semiconductor layer sequence is for the emission of
  • the semiconductor material is, for example, a nitride compound semiconductor material, such as Al n I ni n - m G m m N, or a phosphide compound semiconductor material, such as Al n I ni n - m Ga m P, or even to m is m Ga as, where in each case 0 ⁇ n ⁇ 1, 0 ⁇ m ⁇ 1 and n + m ⁇ 1 - a arsenide compound semiconductor material such as Al n I n ni.
  • the semiconductor layer sequence may have dopants and additional constituents.
  • the essential components of the semiconductor layer sequence ie Al, As, Ga, In, N or P, are given, even if these can be partially replaced and / or supplemented by small amounts of further substances.
  • the semiconductor layer sequence is formed from InGaN.
  • the semiconductor layer sequence includes an active layer with at least one pn junction and / or with one or more quantum well structures.
  • a wavelength or the wavelength maximum of the radiation is preferably in the ultraviolet and / or visible range, in particular at wavelengths between and including 360 nm
  • 550 nm for example between 400 nm inclusive and 500 nm inclusive, in particular between 420 nm inclusive and 480 nm inclusive.
  • the lighting device is a light-emitting diode, in short LED, in particular a conversion LED.
  • Lighting device is then preferably adapted to emit white or colored light. According to one embodiment, the
  • Lighting device in particular the conversion LED, a primary radiation source, which is adapted to, during operation of the lighting device, in particular the
  • the illumination device in particular the conversion LED comprises a conversion element which is arranged in the beam path of the electromagnetic primary radiation.
  • the conversion element comprises a
  • Lighting device in particular the conversion LED at least partially to convert the electromagnetic primary radiation into an electromagnetic secondary radiation.
  • the conversion LED In combination with the in the lighting device
  • the luminous device is preferably designed to emit red light in partial conversion and white light in partial conversion.
  • the active layer can be, for example, as a pn junction, as a double heterostructure, as a single quantum well structure or
  • Quantum well structure encompasses any structure; in the case of charge carriers, this includes confinement
  • quantum well structure does not include information about the dimensionality of the quantization. It thus includes inter alia quantum wells, quantum wires and / or
  • Quantum dots and any combination of these quantum structures can be understood.
  • a blue or blue-green spectral range in particular the range of the electromagnetic spectrum between 420 nm and 520 nm, can be understood.
  • the green spectral range can be understood in particular to be the range of the electromagnetic spectrum between 520 nm and 580 nm inclusive.
  • the lighting device has a conversion element.
  • the conversion element comprises or consists of the phosphor.
  • the phosphor at least partially or completely converts the electromagnetic
  • the total radiation of the illumination device is mixed white radiation.
  • the converter converts
  • Phosphor the electromagnetic primary radiation partly into electromagnetic secondary radiation. This can also be called partial conversion.
  • Lighting device emerging total radiation is then composed of the primary and secondary radiation, in particular white mixed radiation.
  • Conversion element in addition to the phosphor to a second, third, fourth and / or fifth phosphor.
  • the phosphors are embedded in a matrix material.
  • the phosphors can also be used in one
  • the illumination device may comprise a third phosphor.
  • the third phosphor can be set up to emit radiation from the red spectral range.
  • Lighting device then at least three phosphors, two red emitting phosphors and a green
  • the illumination device is therefore configured at least for partial conversion, wherein the primary radiation preferably from the blue
  • Lighting device as a lamp, in particular as a lamp for a motor vehicle, particularly preferably formed as a tail lamp and / or brake light for a motor vehicle.
  • the invention further relates to the use of a
  • Lighting device is in particular for
  • Displays for example of LCD displays, differ from light sources for general lighting.
  • the colors are represented by the primary colors red, green, and blue.
  • the range of colors that can be reproduced on a display is therefore limited by the spanned color triangle of the colors red, green and blue.
  • These colors are filtered out accordingly by the backlighting spectrum of red, green and blue color filters.
  • the wavelength range of the transmitted radiation of the color filters is still very wide. Therefore, light sources with very narrow band emissions, so a small
  • the emission peaks are congruent with the transmission range of the respective color filter, so little Losing light as possible, achieving maximum efficiency and crosstalk, respectively
  • the phosphor has the formula SrLi 2 Al 2 O 2 2 : Eu and crystallizes in the tetragonal space group P ⁇ 2 / m.
  • the crystal structure in the tetragonal space group P4 2 / m can be described as a superstructure of UCr 4 C4, the Bravais lattice types of these structures are different. Therefore
  • the phosphor described here does not crystallize in the crystal structure of UCr 4 C4.
  • the UCr 4 C4 type can be found in the
  • Space group has as the UCr 4 C4 structure. Compared to a luminescent material, which has the space group of UCr 4 C4, the primitive lattice of this one shows
  • the phosphor is
  • the phosphor has a narrow-band emission with a small half-width, preferably less than 55 nm.
  • the short dominant wavelength in combination with a small half-width results in a high luminescence efficiency of for example 266 lm / W 0 pT due to the increased overlap with the human eye sensitivity curve compared with the conventional red-emitting phosphors
  • the phosphor has at least one, in particular more than one phase.
  • one phase comprises or consists of the europium-doped one described here
  • Oxonitridolithoaluminate phosphor Oxonitridolithoaluminate phosphor.
  • the phosphor described herein has a different crystal structure compared to SrLiAl 3 N 4 : Eu 2+ , CaLiAl 3 N 4 : Eu 2+ , Sr 4 LiAlnNn: Eu 2+ and Cai 8 , 75L110, 5 [Al39N55]: Eu 2+ ,
  • the phosphor described here has compared to the
  • the phosphor having the formula SrLi 2 Al 2 N 2 O 2 : Eu has the
  • the phosphor is capable of absorbing primary radiation from the blue spectral range and converting it into secondary radiation having a maximum of the emission band between 580 and 640 nm, in particular between 600 nm and 620 nm. This results in an advantageous dominant wavelength X dom of ⁇ 620 nm, in particular ⁇ 610 nm, for example 606 nm.
  • the phosphor has a small half-value width of ⁇ 60 nm, preferably ⁇ 55 nm, particularly preferably ⁇ 50 nm.
  • the phosphor may have a maximum peak wavelength of approximately or exactly 615 nm +/- 10 nm, 9 nm, 8 nm, 7 nm, 6 nm, 5 nm, 4 nm, 3 nm, 2 nm or 1 nm.
  • the phosphor described herein has compared to the previously known phosphor such as SrLiAl 3 4 : Eu 2+ , a
  • the phosphor shows improved luminescence efficiency compared to previously known ones
  • Nitridolithoaluminatleuchtstoffen such as
  • Conversion element of a lighting device can be used outstanding.
  • the conversion LED is for general lighting, for example,
  • FIG. 1 shows an emission spectrum (bulk sample) according to an embodiment
  • FIG. 2 shows the Kubelka-Munk function as a function of the wavelength according to an embodiment
  • FIG. 3 shows the relative intensity as a function of the temperature of comparison and exemplary embodiments
  • FIG. 4 shows the crystal structure according to FIG
  • FIG. 5 shows simulated X-ray powder diffraction patterns according to a comparison and embodiment
  • FIGS. 6A to 6C show the crystallographic data according to an embodiment
  • FIGS. 7A to 8G show the simulated ones
  • FIG. 8H shows chromaticity coordinates according to a comparison and exemplary embodiment
  • FIGS. 9 and 10 show X-ray powder diffractograms of comparative and exemplary embodiments
  • FIG. 11 shows emission bands of comparison and exemplary embodiments
  • Figure 12 shows the photometric equivalent radiation of a comparison and embodiment
  • Figures 13 to 15 each show a schematic
  • the phosphor has the general formula (MB) Li 3 - 2X Ali + 2X 0 4 -
  • E where MB is selected from a group of divalent metals including magnesium, calcium, strontium, barium, zinc, and combinations thereof. E is selected from a group that includes europium, manganese, cerium, ytterbium and
  • the embodiment Bl can be generated by a solid state reaction. These can be the
  • the starting materials can be mixed and introduced, for example, in a nickel crucible. Subsequently, they may be at a temperature of between 700 ° C and 1000 ° C, preferably at a temperature of 750 ° C to 850 ° C,
  • 800 ° C heated.
  • the heating can be done in a stream of 7.5% hydrogen in nitrogen.
  • the temperature may be maintained for a period of 1 hour to 400 hours, for example 5 hours to 150 hours, for example 100 hours.
  • the result is the phosphor of the embodiment Bl.
  • the phosphor according to the invention can also be obtained by
  • the starting materials can be filled into a tantalum ampoule and heated at a heating rate of 180 ° C per hour to 800 ° C, held for 100 hours at 800 ° C, then at a heating rate of 6 ° C per hour to 500 ° C. and then, for example, turn off the oven so that the system cools to room temperature.
  • FIG. 1 shows an emission spectrum of the
  • Embodiment Bl as so-called powder sample (bulk sample).
  • the relative intensity I re i as a function of the wavelength ⁇ in nm is shown.
  • the sample was excited with primary radiation of wavelength 460 nm.
  • the embodiment Bl shows a red emission.
  • Emission spectrum shows a single peak with a small half-width and a peak maximum of about 616 nm.
  • the half-width of the emission is less than 55 nm.
  • the dominant wavelength is 605 nm and CIE-x: 0.644 and CIE-y: 0.352.
  • the embodiment Bl Due to the short wavelength of dominance in combination with the low half width and the associated good overlap with the human eye sensitivity curve, the embodiment Bl has a high photometric radiation equivalent of 232 lm / W 0 pT. This high
  • KMF (1-R inf ) 2 / 2R inf ) as a function of the wavelength ⁇ in nm of the first embodiment Bl.
  • the Kubelka Munk feature shows that
  • Embodiment Bl has an absorption in both the UV and in the blue and green spectral range. This means that the luminescence of the embodiment Bl can be excited by means of UV, blue and green light, so that this Embodiment Bl or the phosphor can be used excellently for a conversion LED with blue primary radiation.
  • FIG. 3 shows the temperature quenching behavior (thermal quenching) for the exemplary embodiment B1 and others
  • FIG. 4 shows the crystal structure of the
  • Embodiment Bl viewed along the
  • the black spheres are Sr
  • the white units are LiC ⁇ N tetrahedra
  • the hatched units are A10N 3 tetrahedra.
  • the crystal structure can be described as a superstructure of the UCr 4 C4 structure type. However, the luminescent material crystallizes in one of the
  • UCr 4 C4 structure types different structure.
  • the Bravais lattices of these two structures are fundamental
  • FIG. 5 shows a comparison of simulated bravais grids
  • Embodiment Bl shows a reduction in symmetry, which leads to a higher degree of freedom of the atomic positions. This results in two non-equivalent crystallographic tetrahedral centers, in contrast to the UCr 4 C4 type, in which all tetrahedral centers are symmetry-equivalent.
  • each type of tetrahedron forms a column along the crystallographic c-axis, with several tetrahedra sharing common vertices. Dividing the corners with other types of tetrahedra results in a three-dimensional tetrahedral network with three
  • Strontium occupied. Strontium is in the form of a light
  • Figures 6A to 6C show the crystallographic data of the embodiment Bl. It is the empirical formula F, the formula weight m, the crystal system C, the space group S, the unit cell volume V c , the density d, the radiation R, the measuring range M, the number of measured reflections RT, the symmetry independent reflections IR, the number of Parameter NP, the occupation O shown.
  • the crystal system C is the empirical formula F, the formula weight m, the crystal system C, the space group S, the unit cell volume V c , the density d, the radiation R, the measuring range M, the number of measured reflections RT, the symmetry independent reflections IR, the number of Parameter NP, the occupation O shown.
  • the crystal system C is the empirical formula F, the formula weight m, the crystal system C, the space group S, the unit cell volume V c , the density d, the radiation R, the measuring range M, the number of measured reflections RT, the symmetry independent reflections IR, the number of Parameter NP
  • FIG. 6B shows the atomic parameters of exemplary embodiment B1 and FIG. 6C shows the anisotropic deflection parameters of exemplary embodiment B1.
  • Figures 7A to 7D show the results of simulated LED spectra of embodiments AI to A10 and
  • FIGS. 7A to 7D show a
  • LER photometric radiation equivalent
  • FIGS. 7A to 7D Embodiments and comparative examples of FIGS. 7A to 7D are shown in FIGS. 8A to 8G.
  • Figures 8A to 8G each show the intensity I in arbitrary units a.u. as a function of the wavelength ⁇ in nm.
  • FIG. 8A shows the simulated emission spectra of exemplary embodiments AI, A9, A10 and comparative example VI.
  • FIG. 8B shows the simulated emission spectra of Embodiment A2 and Comparative Example V2.
  • FIG. 8C shows the emission spectra of the
  • FIG. 8D shows the simulated emission spectra of Embodiment A4 and Comparative Example V4.
  • FIG. 8E shows the simulated emission spectra of Embodiment A5 and Comparative Example V5.
  • FIG. 8F shows the simulated emission spectra of Embodiment A6 and Comparative Example V6.
  • FIG. 8G shows the simulated emission spectra of Embodiment A7 and Comparative Example V7.
  • the examples AI to A6 and A8 to A10 produce white light with a color temperature of 3000K, whereas the
  • Embodiment A7 shows red light over full conversion.
  • the embodiment A7 shows in comparison to the
  • Comparative Example V7 a 105% higher relative LER value.
  • Comparative example V7 are shown in FIG. 8H. It can be seen from Figure 8H that both examples are in the orange-red ECE color range for automotive applications.
  • the ECE regulation is the ECE-R48.
  • the phosphor according to the invention shows an improved
  • Luminescence efficiency compared to conventional red-emitting phosphors, such as CaAlSiN3iEu or SrLiAl 3 N 4 : Eu.
  • conventional red-emitting phosphors such as CaAlSiN3iEu or SrLiAl 3 N 4 : Eu.
  • the Phosphor be produced at moderate temperatures, which allows a cost-effective production.
  • the potential efficiency (LER) in warm white LEDs can be determined. All simulations were performed assuming a single emitting semiconductor chip of wavelengths from the blue spectral region with a dominant wavelength between 448 nm and 453 nm. In addition, a combination of the green to yellow emitting garnet phosphor with the embodiment Bl or conventional red emitting phosphors, such as
  • CaAlSiN3iEu used.
  • the emission spectra were simulated for two applications either with a color rendering index R A greater than 90 at a color temperature of 3000 K or with an R A greater than 80 at 3000 K.
  • a color locus at CCT ⁇ 3000 K on or near the Planck's curve was used for all examples.
  • conventional phosphors such as YAG: Ce and / or CaAlSiN3iEu were added to the mixture to improve the spectral properties for the application.
  • the embodiment A8 is the
  • Embodiment A3 is similar, but additionally includes a yellow-emitting garnet phosphor (YAG: Ce). This allows the CRI value to be adjusted and the LER value for the warm white spectrum to be increased (+ 2%).
  • YAG yellow-emitting garnet phosphor
  • the embodiments A9 and A10 are related to the embodiment AI, this still additionally a red emitting nitride phosphor (CaAlSiN3: Eu and SrLiAl3N 4 : Eu).
  • the addition of the red-emitting nitride phosphor produces a change in the R9 value.
  • Embodiments A9 and A10 show R9 values greater than or equal to 50, whereas embodiment AI exhibits an R9 value of 20. This concept is not on the one presented here
  • Embodiments limited. In particular, more than three phosphors, for example four, five, six or more, can also be used in total. Furthermore, this concept is not limited to the addition of garnet phosphors and / or nitride phosphors, but it can also all known in the art phosphors to optimize the
  • Lighting device in particular a light-emitting diode, an orange-red total emission spectrum has.
  • Embodiment A7 was simulated with the embodiment Bl and the comparative example V7 with CaAlSiN 3 iEu.
  • the target color point within the ECE R48 color box was chosen for all examples.
  • FIG. 9 shows simulated X-ray powder diffractograms of an exemplary embodiment B1 and the comparative examples XII to X14.
  • Xll SrLiAl 3 N 4
  • X12 CaLiAl 3 N 4
  • X13 Sr 4 LiAlnN 4
  • X14 CA18, 75LI10, 5AI39N55.
  • the diffraction intensity (counts, C) on the y-axis is shown as a function of the interplanar spacing d in ⁇ on the x-axis.
  • the phosphor according to the invention shows another
  • V s V s LER / 683 lm / W
  • Comparative Examples X11-X14 due to a significant blue shift of the emission band and the small half-value width FWHM of the emission band.
  • the phosphor according to the invention has an at least eight times higher visual efficiency (V s ).
  • FIG. 10 shows a comparison of powder diffractograms of the novel phosphor (upper diagram is the simulation from the crystallographic data of FIG.
  • FIG. 11 shows emission spectra of comparison example and of an exemplary embodiment LI.
  • the intensity I as a function of the wavelength ⁇ in nm is shown.
  • the long dashed curve shows the comparative example CaLiAl3 4 : Eu 2+ .
  • Table 3 shows the associated data, where X dom stands for the dominant wavelength, X max for the peak wavelength, x and y for the color locus, E for the visual efficiency Vs and FWHM for the half width.
  • FIG. 12 shows the photometric radiation equivalent (LER) of the phosphor LI according to the invention and of the
  • the LER is shown in lm / W 0p t on the y-axis. It can be seen that the novel phosphor is about four times as efficient as that
  • the conversion LEDs of FIGS. 13 to 15 have at least one phosphor according to the invention. In addition, another phosphor or a combination of
  • Phosphors in the conversion LED be present.
  • the additional phosphors are known in the art and are therefore not explicitly mentioned at this point.
  • the conversion LED according to FIG. 13 has a
  • the substrate 10 may be, for example
  • Semiconductor layer sequence 2 is a conversion element 3 arranged in the form of a layer.
  • the semiconductor layer sequence 2 has an active layer (not shown) which is in operation the conversion LED emits a primary radiation having a wavelength of 300 nm to 500 nm.
  • Conversion element 3 is arranged in the beam path of the primary radiation S.
  • the conversion element 3 comprises a
  • Matrix material such as a silicone, epoxy or hybrid material, and particles of the invention
  • the phosphor 4 has a middle one
  • the phosphor 4 is capable of the primary radiation S in the operation of the conversion LED
  • the phosphor 4 is homogeneously distributed in the conversion element 3 in the matrix material within the manufacturing tolerance.
  • Concentration gradient be distributed in the matrix material.
  • the matrix material may also be missing, so that the phosphor 4 is formed as a ceramic converter.
  • the conversion element 3 is above the
  • the conversion element 3 can be applied for example by injection molding, transfer molding or by spray coating process.
  • the conversion LED has
  • the conversion element can also be prefabricated and applied to the semiconductor layer sequence 2 by means of a so-called pick-and-place process.
  • the conversion LED 1 has a semiconductor layer sequence 2 on a substrate 10. On the semiconductor layer sequence 2, the conversion element 3 is formed. The conversion element 3 is formed as a platelet. The plate can be made of sintered together
  • Particles of the phosphor according to the invention 4 consist and thus be a ceramic plate, or the plate has, for example, glass, silicone, an epoxy resin, a
  • the conversion element 3 is above the
  • the conversion element 3 can be applied to the semiconductor layer sequence 2 by means of an adhesion layer (not shown), for example made of silicone.
  • the conversion LED 1 according to FIG. 15 has a housing 11 with a recess. In the recess is a
  • the active layer (not shown).
  • the active layer (not shown).
  • a primary radiation S with a wavelength of 300 nm to 460 nm.
  • the conversion element 3 is formed as a potting of the layer sequence in the recess and comprises a matrix material such as a silicone and a phosphor 4, for example SrLi 2 Al 2 2 0 2 : Eu.
  • the phosphor 4 converts the primary radiation S during operation of the conversion LED 1 at least partially into a secondary radiation SA. Alternatively, the phosphor completely converts the primary radiation S into secondary radiation SA.
  • Semiconductor layer sequence 2 or the radiation exit surface 2a is arranged spaced. This can be achieved for example by sedimentation or by applying the conversion layer on the housing.
  • the encapsulation may consist only of a matrix material, for example silicon, wherein the encapsulation is at a distance from the semiconductor layer sequence 2
  • Conversion element 3 is applied as a layer on the housing 11 and on the potting.
  • Embodiments and their features may according to further Embodiments are also combined with each other, even if such combinations are not explicitly shown in the figures. Furthermore, the embodiments described in connection with the figures may have additional or alternative features as described in the general part.

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Abstract

Die Erfindung betrifft einen Leuchtstoff, der die Formel (MB) (TA) 3-2x (TC) 1+2xO4-4xΝ4x:Ε aufweist, wobei : - TA aus einer Gruppe von monovalenten Metallen ausgewählt ist, die Li, Na, Cu, Ag und Kombinationen daraus umfasst, - MB aus einer Gruppe von divalenten Metallen ausgewählt ist, die Mg, Ca, Sr, Ba, Zn und Kombinationen daraus umfasst, - TC aus einer Gruppe von trivalenten Metallen ausgewählt ist, die B, AI, Ga, In, Y, Fe, Cr, Sc, Seltenerdmetalle und Kombinationen daraus umfasst, - E ausgewählt ist aus einer Gruppe, die Eu, Mn, Ce, Yb und Kombinationen daraus umfasst, und wobei gilt: 0 < x < 0,875.

Description

Beschreibung
LEUCHTSTOFF, BELEUCHTUNGSVORRICHTUNG UND VERWENDUNG EINER
BELEUCHTUNGSVORRICHTUNG
Die Erfindung betrifft einen Leuchtstoff. Ferner betrifft die Erfindung eine Beleuchtungsvorrichtung, die insbesondere den Leuchtstoff umfasst. Ferner betrifft die Erfindung die
Verwendung einer Beleuchtungsvorrichtung.
Diese Patentanmeldung beansprucht die Prioritäten der
deutschen Patentanmeldung 102016121694.1 und der PCT- Anmeldung PCT/EP2017/070343 sowie der deutschen
Patentanmeldung 102016121692.5 und der PCT-Anmeldung
PCT/EP2017/070329, deren Offenbarungsgehalt hiermit durch Rückbezug aufgenommen wird.
Leuchtstoffe, die effizient mit ultravioletter, blauer oder grüner Primärstrahlung angeregt werden können und eine effiziente Emission im blauen, grünen, gelben, roten oder tiefroten Spektralbereich aufweisen, sind von größtem
Interesse für die Herstellung von weißen und farbigen
Konversions-LEDs. Konversions-LEDs werden für viele
Anwendungen, beispielsweise zur Allgemeinbeleuchtung,
Displayhinterleuchtung, Beschilderung, Anzeigetafeln, in
Automobilen und in zahlreichen weiteren Verbraucherprodukten, eingesetzt. Konversions-LEDs für die Hinterleuchtung von Anzeigeelementen, wie beispielsweise Displays, unterscheiden sich stark von Konversions-LEDs für die Allgemeinbeleuchtung. Die Anforderungen an Konversions-LEDs für die
Allgemeinbeleuchtung bestehen insbesondere in einer hohen Lichtausbeute kombiniert mit einer hohen Effizienz, einem hohen Farbwiedergabeindex und speziellen Farbtemperaturen (z.B. unter 3500 K für sogenanntes warm-weißes Licht oder z.B. 6500 K für sogenanntes kalt-weißes Licht) . Für
Konversions-LEDs für die Hinterleuchtung von Anzeigeelementen werden insbesondere Leuchtstoffe mit schmalbandigen
Emissionen im blauen, grünen und roten Spektralbereich benötigt, um einen möglichst breiten Farbraum abzudecken. Zudem ist die Nachfrage nach farbigen Konversions-LEDs groß, die an Verbraucherwünsche angepasste Farben wiedergeben
(sogenannte "color on demand"-Anwendungen) .
Bisherige weiß emittierende Konversions-LEDs für die
Allgemeinbeleuchtung und die Hinterleuchtung verwenden einen Halbleiterchip, der eine blaue Primärstrahlung emittiert und einen roten und grünen Leuchtstoff. Nachteilig an dieser Lösung ist, dass die epitaktisch aufgewachsenen
Halbleiterchips, basierend beispielsweise auf GaN oder InGaN, Schwankungen in der Peakwellenlänge der emittierten
Primärstrahlung aufweisen können. Dies führt zu Schwankungen in der weißen Gesamtstrahlung, wie eine Änderung des Farborts und der Farbwiedergabe, da die Primärstrahlung den blauen
Anteil zu der Gesamtstrahlung beiträgt. Dies ist insbesondere bei dem Einsatz mehrerer Halbleiterchips in einer Vorrichtung problematisch . Um Schwankungen zu verhindern, werden die Halbleiterchips entsprechend ihren Farborten sortiert ("Binning"). Je enger die Toleranzen bezüglich der Wellenlänge der emittierten Primärstrahlung gesetzt werden, desto höher ist die Qualität von Konversions-LEDs, die aus mehr als einem Halbleiterchip bestehen. Aber auch nach einer Sortierung mit engen
Toleranzen kann sich die Peakwellenlänge der Halbleiterchips bei variablen Betriebstemperaturen und Durchlassströmen signifikant ändern. In Allgemeinbeleuchtungs- und anderen Anwendungen kann dies zu einer Änderung der optischen
Eigenschaften, wie des Farborts und der Farbtemperatur, führen . Bei der Hinterleuchtung von Anzeigeelementen, wie Displays in Fernsehern, Computer-Monitoren, Tablets und Smartphones sind die Hersteller bestrebt, die Farben lebendig und naturgetreu wiederzugeben, da dies für die Verbraucher sehr attraktiv ist. Für die Hinterleuchtung von Anzeigeelementen werden daher Lichtquellen mit sehr schmalbandigen Emissionen, also einer geringen Halbwertsbreite, im grünen, blauen und roten Spektralbereich benötigt, um einen möglichst breiten Farbraum abzudecken. Als Lichtquellen für Hinterleuchtungsanwendungen werden vorwiegend ein blau emittierender Halbleiterchip mit einem Leuchtstoff mit einer Peakwellenlänge im grünen und einem Leuchtstoff mit einer Peakwellenlänge im roten
Spektralbereich kombiniert.
Konversions-LEDs für Hinterleuchtungsanwendungen setzen herkömmlich als grünen Leuchtstoff beispielsweise ein
Yttrium-Aluminium-Granat, ein Lutetium-Aluminium-Granat oder ein ß-SiAlON ( Si6-ZA1Z0ZN8-Z : RE oder Si6-xAlzOyN8-y : REZ mit RE = Metall der Seltenen Erden) ein. Yttrium-Aluminium-Granat weist allerdings einen Emissionspeak mit einer großen
Halbwertsbreite auf, so dass durch erhebliche Filterverluste der erreichbare Farbraum beschränkt wird und auch die
Effizienz gesenkt wird. ß-SiAlON weist mit einer
Halbwertsbreite von unter 60 nm eine schmalbandige Emission im grünen Spektralbereich auf, die zu einer gesättigteren Grünwiedergabe führt als mit einem Granat-Leuchtstoff. Den ß- SiAlONen fehlt es aber an einer guten internen und externen Quanteneffizienz, was die gesamte Hinterleuchtung wenig effizient gestaltet. Des Weiteren erfordert die Herstellung dieser Leuchtstoffe sehr hohe Temperaturen und ein aufwendiges Equipment. Damit ist der Leuchtstoff in seiner Herstellung sehr teuer und damit auch die Herstellung von Konversions-LEDs mit diesem Leuchtstoff.
Auch Quantenpunkte werden aufgrund ihrer sehr schmalbandigen Emission zur Konversion von Primärstrahlung für
Hinterleuchtungsanwendungen eingesetzt. Quantenpunkte sind allerings sehr instabil. Zudem weisen die meisten kommerziell erhältlichen Quantenpunkte schädliche Elemente wie Hg oder Cd auf, deren Konzentration unter den Regulierungen des RoHS (Beschränkung gefährlicher Stoffe, "reduction of hazardous substances", EU-Richtlinie 2011/65/EU) in kommerziellen
Elektro- und Elektronikgeräten limitiert ist.
Bekannte blau-grüne bis grüne Leuchtstoffe für Konversions- LEDs sind beispielsweise die Leuchtstoffe CasMg (Si04) 4C I 2 :Eu, ( Sr, Ba) 2 S 1 O4 : Eu und LU3 (AI , Ga) 5O12 : Ce . Konversions-LEDs mit diesen Leuchtstoffen weisen allerdings eine unzureichende Farbreinheit auf und können bestimmte Farborte nicht
erzielen, weshalb sie für viele "color on demand" -Anwendungen nicht in Frage kommen.
Beleuchtungsvorrichtungen, wie beispielsweise weiß
emittierende Leuchtdioden, können als
Hintergrundbeleuchtungen verwendet werden. Dazu sind in der Regel rot emittierende Leuchtstoffe notwendig. Die Verwendung von rot emittierenden Leuchtstoffen in
Beleuchtungsvorrichtungen ist allerdings auf wenige
Leuchtstoffe, beispielsweise auf Nitridosilikatleuchtstoffe, beispielsweise (Ca, Sr, Ba) 2 S i sN8 : Eu, und
Nitridoalumosilikatleuchtstoffe, beispielsweise
(Ca, Sr) AI S 1N3 : Eu, beschränkt. Diese Leuchtstoffe zeigen allerdings eine Reihe von Nachteilen in Bezug auf die
Farbraumabdeckung, die spektrale Position, die
Halbwertsbreite (FWHM) und den Überlappungsbereich mit herkömmlichen Filtereinheiten von Hintergrundbeleuchtungen. Bei Verwendung von (Ca, Sr, Ba) 2S15N8 : Eu kann die Verschiebung der Emissionswellenlänge vom orangenfarbenen zum roten
Spektralbereich durch Substitution von Barium durch Strontium und/oder Kalzium erfolgen. Als Resultat entsteht ein
Leuchtstoff, der jedoch sehr instabil ist. Zusätzlich weisen Leuchtstoffe mit einer hohen Dominanzwellenlänge (Xdom) mit Werten von mehr als 605 nm eine sehr große Halbwertsbreite auf. Dies führt zu einem niedrigeffizienten Leuchtstoff und geringer Farbsättigung. Nitridoalumosilikatleuchtstoffe zeigen typischerweise eine Dominanzwellenlänge von bis zu 608 nm, jedoch ein breites Emissionsspektrum und damit eine geringe Lumineszenzeffizienz.
Leuchtstoffe, die im roten Spektralbereich emittieren und deren Emissionsspektrum eine kleine Halbwertsbreite aufweist, sind daher von großem Interesse, insbesondere bei der
Verwendung in Beleuchtungsvorrichtungen, beispielsweise
Hintergrundbeleuchtungen .
Eine Aufgabe der Erfindung besteht darin, einen Leuchtstoff anzugeben, der im roten Spektralbereich Strahlung emittiert und eine kleine Halbwertsbreite aufweist. Ferner ist es
Aufgabe der Erfindung, eine Beleuchtungsvorrichtung mit dem hier beschriebenen vorteilhaften Leuchtstoff anzugeben.
Ferner ist es Aufgabe der Erfindung, die
Beleuchtungsvorrichtung zur Hinterleuchtung von
Anzeigevorrichtungen, insbesondere von Displays, zu
verwenden . Diese Aufgabe wird beziehungsweise diese Aufgaben werden durch einen Leuchtstoff, eine Beleuchtungsvorrichtung und die Verwendung einer Beleuchtungsvorrichtung gemäß den
unabhängigen Ansprüchen gelöst. Vorteilhafte
Ausführungsformen und Weiterbildungen der Erfindung sind Gegenstand der jeweils abhängigen Ansprüche.
In zumindest einer Ausführungsform weist der Leuchtstoff die Formel
(MB) (TA) 3-2x(TC) 1+2x04-4xN4x:E auf . TA ist aus einer Gruppe von monovalenten Metallen ausgewählt. Insbesondere ist TA aus einer Gruppe ausgewählt, die die monovalenten Metalle Lithium, Natrium, Kupfer, Silber und Kombinationen daraus umfasst. Insbesondere ist TA Lithium. MB ist aus einer Gruppe von divalenten Metallen ausgewählt. Insbesondere ist MB aus einer Gruppe ausgewählt, die die divalenten Metalle Magnesium, Kalzium, Strontium, Barium, Zink und Kombinationen daraus umfasst. Vorzugsweise ist MB Kalzium, Strontium, Barium oder eine Kombination daraus.
Insbesondere ist MB Strontium.
TC ist aus einer Gruppe von trivalenten Metallen ausgewählt. Insbesondere ist TC aus einer Gruppe ausgewählt, die die trivalenten Metalle Bor, Aluminium, Gallium, Indium, Yttrium, Eisen, Chrom, Scandium, Seltenerdmetalle und Kombinationen daraus umfasst. Insbesondere ist TC Aluminium. E ist aus einer Gruppe ausgewählt, die Europium, Mangan, Cer, Ytterbium und Kombinationen daraus umfasst. Insbesondere handelt es sich bei E um Eu3+, Eu2+, Ce3+, Yb3+, Yb2+ und/oder Mn4+.
Es gilt 0 < x < 0,875. Insbesondere gilt 0,45 < x < 0,55. Vorzugsweise ist x = 0,5.
In zumindest einer Ausführungsform weist der Leuchtstoff die Formel
(MB) Li3-2xAli+2x04-4x 4x : E auf. MB ist aus einer Gruppe von divalenten Metallen
ausgewählt. Insbesondere ist MB aus einer Gruppe ausgewählt, die Magnesium, Kalzium, Strontium, Barium, Zink und
Kombinationen daraus umfasst. Vorzugsweise ist MB Kalzium, Strontium, Barium oder eine Kombination daraus. Insbesondere ist MB Strontium. E ist aus einer Gruppe ausgewählt, die Europium, Mangan, Cer, Ytterbium und Kombinationen daraus umfasst. Insbesondere handelt es sich bei E um Eu3+, Eu2+, Ce3+, Yb3+, Yb2+ und/oder Mn4+ . Es gilt 0 < x < 0, 875.
Insbesondere gilt 0,45 < x < 0,55. Vorzugsweise ist x = 0,5. Hier und im Folgenden werden Leuchtstoffe anhand von
Summenformeln beschrieben. Es ist bei den angegebenen
Summenformeln möglich, dass der Leuchtstoff weitere Elemente, etwa in Form von Verunreinigungen, aufweist, wobei diese Verunreinigungen zusammengenommen bevorzugt höchstens einen Gewichtsanteil an dem Leuchtstoff von 1 » oder 100 ppm (Parts per Million) oder 10 ppm aufweisen. Unter der Halbwertsbreite wird hier und im Folgenden die spektrale Breite auf halber Höhe des Maximums des
Emissionspeaks , kurz FWHM oder Füll Width at Half Maximum, verstanden. Als Emissionspeak wird der Peak mit der maximalen Intensität verstanden.
Durch Verwendung der Aktivatoren Eu, Ce, Yb und/oder Mn, insbesondere Eu oder Eu in Kombination mit Ce, Yb und/oder Mn, können besonders gut der Farbort des Leuchtstoffs im CIE- Farbraum, dessen Peakwellenlänge peak beziehungsweise
Dominanzwellenlänge dom, und die Halbwertsbreite eingestellt werden .
Die Dominanzwellenlänge ist eine Möglichkeit, nichtspektrale (polychromatische) Lichtmischungen durch spektrales
(monochromatisches) Licht, welches eine ähnliche
Farbtonwahrnehmung erzeugt, zu beschreiben. Im CIE-Farbraum kann die Linie, die einen Punkt für eine bestimmte Farbe und den Punkt CIE-x = 0.333, CIE-y = 0.333 verbindet, so
extrapoliert werden, dass sie den Umriss des Raums in zwei Punkten trifft. Der Schnittpunkt, der näher an der besagten Farbe liegt, repräsentiert die Dominanzwellenlänge der Farbe als Wellenlänge der reinen spektralen Farbe an diesem
Schnittpunkt. Die Dominanzwellenlänge ist also die
Wellenlänge, die von dem menschlichen Auge wahrgenommen wird.
Als "Peakwellenlänge" kann vorliegend die Wellenlänge im Emissionsspektrum bezeichnet werden, bei der die maximale Intensität im Emissionsspektrum liegt.
Der Aktivator E kann gemäß einer weiteren Ausführungsform in Mol%-Mengen von 0,1 Mol% bis 20 Mol%, 1 Mol% bis 10 Mol%, 0,5 Mol% bis 5 Mol%, 2 Mol% bis 5 Mol%, vorhanden sein. Zu hohe Konzentrationen an E können zu einem Effizienzverlust durch Konzentrationsquenching führen. Hier und im Folgenden werden Mol%-Angaben für den Aktivator E, insbesondere Eu,
insbesondere als Mol%-Angaben bezogen auf den Molanteil von MB im Leuchtstoff verstanden.
MB kann gemäß einer weiteren Ausführungsform in Mol%-Mengen von 80 Mol% bis 99,9 Mol% vorhanden sein. Gemäß zumindest einer Ausführungsform kristallisiert der Leuchtstoff in der tetragonalen Raumgruppe P42/m (Nr. 84) .
Gemäß zumindest einer Ausführungsform ist x = 0,5. Es ergibt sich der Leuchtstoff mit der Formel (MB) Li2Al202 2 : E, wobei MB aus einer Gruppe von divalenten Metallen ausgewählt ist, die Magnesium, Kalzium, Strontium, Barium, Zink oder
Kombinationen daraus umfasst, wobei E aus einer Gruppe ausgewählt ist, die Europium, Mangan, Cer, Ytterbium und Kombinationen daraus umfasst. Insbesondere ist der
Leuchtstoff SrLi2Al202 2 : Eu .
Gemäß zumindest einer Ausführungsform emittiert der
Leuchtstoff elektromagnetische Strahlung aus dem roten
Spektralbereich. Insbesondere emittiert der Leuchtstoff Strahlung mit einer Dominanzwellenlänge zwischen
einschließlich 590 nm und einschließlich 620 nm, bevorzugt zwischen einschließlich 595 nm und einschließlich 615 nm, besonders bevorzugt zwischen einschließlich 600 nm und einschließlich 610 nm.
Beispielsweise emittiert der Leuchtstoff der Formel
SrLi2Al202 2 : Eu bei Anregung mit einer Primärstrahlung mit einer Wellenlänge von 460 nm im roten Spektralbereich des elektromagnetischen Spektrums und zeigt eine schmalbandige Emission, das heißt eine Emission mit einer geringen
Halbwertsbreite, vorzugsweise mit einer Halbwertsbreite von kleiner als 50 nm.
Gemäß zumindest einer Ausführungsform weist der Leuchtstoff ein Emissionsspektrum mit einer maximalen Peakwellenlänge von 614 nm +/- 10 nm, 9 nm, 8 nm, 7 nm, 6 nm, 5 nm, 4 nm, 3 nm, 2 nm oder 1 nm und/oder einer Halbwertsbreite von kleiner als 70 nm, kleiner als 65 nm oder kleiner als 60 nm, insbesondere kleiner als 55 nm, bevorzugt kleiner als 50 nm,
beispielsweise 48 nm, auf.
Gemäß zumindest einer Ausführungsform ist die Halbwertsbreite kleiner als 55 nm, bevorzugt kleiner als 50 nm,
beispielsweise kleiner oder gleich 45 nm.
Gemäß zumindest einer Ausführungsform kristallisiert der Leuchtstoff nicht in der Raumgruppe 14/m oder der
Kristallstruktur vom UCr4C4-Typ.
Gemäß zumindest einer Ausführungsform ist MB Kalzium,
Strontium und/oder Barium. Insbesondere ist MB eine
Kombination aus Kalzium, Strontium und/oder Barium. Gemäß zumindest einer Ausführungsform ist MB Strontium.
Gemäß zumindest einer Ausführungsform ist E Europium.
Gemäß zumindest einer Ausführungsform ist der Leuchtstoff mit einer Primärstrahlung aus dem UV- und/oder blauen
Spektralbereich anregbar. Beispielsweise ist der Leuchtstoff mit einer Wellenlänge von 460 nm +/-10 % anregbar. Der Leuchtstoff ist insbesondere ein europiumdotierter
Lithiumoxonitridoaluminatleuchtstoff .
Der Leuchtstoff kann mittels Festkörperreaktion hergestellt werden. Dazu können die Edukte des Leuchtstoffes vermengt werden. Beispielsweise können Strontiumnitrid (Sr3 2) ,
Aluminiumnitrid (A1N) , Aluminiumoxid (AI2O3) , Lithiumnitrid (L13N) und Europiumoxid (EU2O3) zur Herstellung von
SrLi2Al202 2 : Eu verwendet werden. Die Edukte werden in einem entsprechenden Verhältnis miteinander vermengt. Die Edukte können beispielsweise in einen Nickeltiegel eingebracht werden. Anschließend kann das Gemenge auf eine Temperatur zwischen 700 °C und 1000 °C, vorzugsweise 800 °C, aufgeheizt werden. Zusätzlich kann das Aufheizen in einem
Formiergasstrom erfolgen, wobei die Temperaturen über 1 bis 400 Stunden gehalten werden. Der Anteil des Wasserstoffs (H2) im Stickstoff (N2) kann beispielsweise 7,5 % sein.
Die Aufheiz- und Abkühlraten können beispielsweise bei 250 °C pro Stunde liegen.
Alternativ zu dem oben beschriebenen Verfahren kann der Leuchtstoff auch mit einer Festkörpersynthese in einer zugeschweißten Tantalampulle erzeugt werden. Dazu können die Edukte, wie beispielsweise im Falle des Leuchtstoffes
SrLi2Al2N202 : Eu, Sr3Al206, Li (Flux) , LiN3 und Eu203, in einem entsprechenden Mischungsverhältnis miteinander vermengt werden und in eine Tantalampulle eingebracht werden. Es erfolgt beispielsweise ein Aufheizen von Raumtemperatur auf 800 °C, ein anschließendes Halten der Temperatur für
beispielsweise 100 Stunden, wobei anschließend das System wieder auf Raumtemperatur abkühlt wird und der Leuchtstoff erzeugt ist. Gemäß zumindest einer Ausführungsform liegen die Edukte als Pulver vor. Gemäß zumindest einer Ausführungsform folgt nach dem
Heizschritt ein Abkühlvorgang, wobei das Gemenge auf
Raumtemperatur abgekühlt wird. Unter Raumtemperatur kann insbesondere eine Temperatur von 20 °C oder 25 °C verstanden werden .
Gemäß zumindest einer Ausführungsform wird die Temperatur für 1 Stunde bis 400 Stunden, beispielsweise 100 Stunden, auf diesem Wert gehalten. Insbesondere erfolgt die Glühung des Leuchtstoffs in diesem Zeitraum.
Die Synthese erfolgt bei moderaten Temperaturen und ist daher sehr energieeffizient. Die Anforderungen beispielsweise an den verwendeten Ofen sind damit gering. Die Edukte sind kostengünstig kommerziell erhältlich und nicht toxisch.
Die Erfindung betrifft ferner eine Beleuchtungsvorrichtung. Insbesondere weist die Beleuchtungsvorrichtung den
Leuchtstoff auf. Dabei gelten alle Ausführungen und
Definitionen des Leuchtstoffs auch für die
Beleuchtungsvorrichtung und umgekehrt.
Gemäß zumindest einer Ausführungsform weist die
Beleuchtungsvorrichtung eine Halbleiterschichtenfolge auf. Die Halbleiterschichtenfolge ist zur Emission von
elektromagnetischer Primärstrahlung eingerichtet.
Gemäß zumindest einer Ausführungsform weist die
Halbleiterschichtenfolge zumindest ein III-V- Verbindungshalbleitermaterial auf. Bei dem Halbleitermaterial handelt es sich zum Beispiel um ein Nitrid- Verbindungshalbleitermaterial, wie AlnI ni-n-mGamN, oder um ein Phosphid-Verbindungshalbleitermaterial , wie AlnI ni-n-mGamP, oder auch um ein Arsenid-Verbindungshalbleitermaterial , wie AlnI ni-n-mGamAs , wobei jeweils 0 ^ n < 1, 0 ^ m < 1 und n + m < 1 ist. Dabei kann die Halbleiterschichtenfolge Dotierstoffe sowie zusätzliche Bestandteile aufweisen. Der Einfachheit halber sind jedoch nur die wesentlichen Bestandteile der Halbleiterschichtenfolge, also AI, As, Ga, In, N oder P, angegeben, auch wenn diese teilweise durch geringe Mengen weiterer Stoffe ersetzt und/oder ergänzt sein können.
Insbesondere ist die Halbleiterschichtenfolge aus InGaN geformt .
Die Halbleiterschichtenfolge beinhaltet eine aktive Schicht mit mindestens einem pn-Übergang und/oder mit einer oder mit mehreren Quantentopfstrukturen . Im Betrieb der
Beleuchtungsvorrichtung wird in der aktiven Schicht eine elektromagnetische Strahlung erzeugt. Eine Wellenlänge oder das Wellenlängenmaximum der Strahlung liegt bevorzugt im ultravioletten und/oder sichtbaren Bereich, insbesondere bei Wellenlängen zwischen einschließlich 360 nm und
einschließlich 550 nm, zum Beispiel zwischen einschließlich 400 nm und einschließlich 500 nm, insbesondere zwischen einschließlich 420 nm und einschließlich 480 nm.
Gemäß zumindest einer Ausführungsform handelt es sich bei der Beleuchtungsvorrichtung um eine Leuchtdiode, kurz LED, insbesondere eine Konversions-LED. Die
Beleuchtungsvorrichtung ist dann bevorzugt dazu eingerichtet, weißes oder farbiges Licht zu emittieren. Gemäß einer Ausführungsform umfasst die
Beleuchtungsvorrichtung, insbesondere die Konversions-LED eine Primärstrahlungsquelle, die dazu eingerichtet ist, im Betrieb der Beleuchtungsvorrichtung, insbesondere der
Konversions-LED eine elektromagnetische Primärstrahlung zu emittieren. Weiter umfasst die Beleuchtungsvorrichtung, insbesondere die Konversions-LED ein Konversionselement, das im Strahlengang der elektromagnetischen Primärstrahlung angeordnet ist. Das Konversionselement umfasst einen
Leuchtstoff, der dazu eingerichtet ist, im Betrieb der
Beleuchtungsvorrichtung, insbesondere der Konversions-LED zumindest teilweise die elektromagnetische Primärstrahlung in eine elektromagnetische Sekundärstrahlung zu konvertieren. In Kombination mit dem in der Beleuchtungsvorrichtung
vorhandenen Leuchtstoff ist die Beleuchtungsvorrichtung bevorzugt dazu eingerichtet, in Vollkonversion rotes Licht und in Teilkonversion weißes Licht zu emittieren.
Die aktive Schicht kann zum Beispiel als pn-Übergang, als Doppelheterostruktur, als Einfachquantentopfstruktur oder
Mehrfachquantentopfstruktur ausgebildet sein. Die Bezeichnung Quantentopfstruktur umfasst dabei jegliche Struktur, bei der Ladungsträger durch Einschluss (Confinement ) eine
Quantisierung ihrer Energiezustände erfahren. Insbesondere beinhaltet die Bezeichnung Quantentopfstruktur keine Angabe über die Dimensionalität der Quantisierung. Sie umfasst somit unter anderem Quantentröge, Quantendrähte und/oder
Quantenpunkte und jede Kombination dieser Quantenstrukturen. Als blauer oder blaugrüner Spektralbereich kann insbesondere der Bereich des elektromagnetischen Spektrums zwischen 420 nm und 520 nm, verstanden werden. Als grüner Spektralbereich kann insbesondere der Bereich des elektromagnetischen Spektrums zwischen einschließlich 520 nm und 580 nm verstanden werden.
Als roter Spektralbereich kann der Bereich des
elektromagnetischen Spektrums zwischen 610 nm und 780 nm verstanden werden.
Als gelber oder gelb-oranger Spektralbereich kann
insbesondere der Bereich des elektromagnetischen Spektrums zwischen 580 nm und 610 nm verstanden werden.
Die Beleuchtungsvorrichtung weist ein Konversionselement auf. Insbesondere umfasst das Konversionselement den Leuchtstoff oder besteht daraus. Der Leuchtstoff konvertiert zumindest teilweise oder vollständig die elektromagnetische
Primärstrahlung in elektromagnetische Sekundärstrahlung.
Gemäß zumindest einer Ausführungsform ist die Gesamtstrahlung der Beleuchtungsvorrichtung weiße Mischstrahlung.
Gemäß zumindest einer Ausführungsform konvertiert der
Leuchtstoff die elektromagnetische Primärstrahlung teilweise in elektromagnetische Sekundärstrahlung. Dies kann auch als Teilkonversion bezeichnet werden. Die aus der
Beleuchtungsvorrichtung austretende Gesamtstrahlung ist dann aus der Primär- und Sekundärstrahlung zusammengesetzt, insbesondere weiße Mischstrahlung.
Gemäß zumindest einer Ausführungsform weist das
Konversionselement neben dem Leuchtstoff einen zweiten, dritten, vierten und/oder fünften Leuchtstoff auf. Beispielsweise sind die Leuchtstoffe in einem Matrixmaterial eingebettet .
Alternativ können die Leuchtstoffe auch in einer
Konverterkeramik vorliegen. Beispielsweise ist der zweite Leuchtstoff zur Emission von Strahlung aus dem grünen
Spektralbereich eingerichtet.
Zusätzlich oder alternativ kann die Beleuchtungsvorrichtung einen dritten Leuchtstoff aufweisen. Der dritte Leuchtstoff kann zur Emission von Strahlung aus dem roten Spektralbereich eingerichtet sein. Mit anderen Worten weist die
Beleuchtungsvorrichtung dann zumindest drei Leuchtstoffe, zwei rot emittierende Leuchtstoffe und einen grün
emittierenden Leuchtstoff, auf. Die Beleuchtungsvorrichtung ist daher zumindest zur Teilkonversion eingerichtet, wobei die Primärstrahlung vorzugsweise aus dem blauen
Spektralbereich ausgewählt ist. Die resultierende
Gesamtstrahlung der Beleuchtungsvorrichtung ist dann
insbesondere weiße Mischstrahlung.
Gemäß zumindest einer Ausführungsform ist die
Beleuchtungsvorrichtung als Leuchte, insbesondere als Leuchte für ein Kraftfahrzeug, besonders bevorzugt als Rückleuchte und/oder Bremsleuchte für ein Kraftfahrzeug ausgeformt.
Insbesondere ist dann die Gesamtstrahlung der
Beleuchtungsvorrichtung aus dem orange-roten
Wellenlängenbereich ausgewählt. Die Erfindung betrifft ferner die Verwendung einer
Beleuchtungsvorrichtung. Insbesondere gelten alle
Ausführungen und Definitionen für die Beleuchtungsvorrichtung und für den Leuchtstoff auch für die Verwendung der Beleuchtungsvorrichtung und umgekehrt. Die
Beleuchtungsvorrichtung wird insbesondere zur
Hintergrundbeleuchtung von Anzeigevorrichtungen verwendet. Beispielsweise können Anzeigevorrichtungen insbesondere
Displays sein.
Beleuchtungsvorrichtungen für die Hinterleuchtung von
Displays, beispielsweise von LCD Displays, unterscheiden sich von Lichtquellen für die Allgemeinbeleuchtung. Die
Anforderungen an Lichtquellen für die Allgemeinbeleuchtung bestehen insbesondere in einer hohen Lichtausbeute kombiniert mit einem kontinuierlichen Spektrum, um einen hohen
Farbwiedergabeindex zu erreichen. Bei LCD-Displays („liquid crystal displays) und anderen Displays werden die Farben durch die Primärfarben Rot, Grün und Blau wiedergegeben. Die Bandbreite an Farben, die an einem Display wiedergegeben werden können, ist daher durch das aufgespannte Farbdreieck der Farben Rot, Grün und Blau limitiert. Diese Farben werden von dem Spektrum für die Hinterleuchtung von roten, grünen und blauen Farbfiltern entsprechend herausgefiltert. Jedoch ist der Wellenlängenbereich der transmittierten Strahlung der Farbfilter immer noch sehr breit. Deshalb werden Lichtquellen mit sehr schmalbandigen Emissionen, also einer geringen
Halbwertsbreite, im grünen, blauen und roten Spektralbereich benötigt, um einen möglichst breiten Farbraum abzudecken. Als Lichtquellen für Hinterleuchtungsanwendungen werden
vorwiegend ein blau emittierender Halbleiterchip mit einem Leuchtstoff mit einer Peakwellenlänge im grünen und einem Leuchtstoff mit einer Peakwellenlänge im roten
Spektralbereich kombiniert, wobei die Leuchtstoffe eine möglichst geringe Halbwertsbreite der Emission aufweisen. Im Idealfall sind die Emissionspeaks dabei deckungsgleich zu dem Transmissionsbereich des jeweiligen Farbfilters, um so wenig Licht wie möglich zu verlieren, die maximale Effizienz zu erreichen und ein Übersprechen beziehungsweise eine
Überlappung der verschiedenen Farbkanäle, das den
erreichbaren Farbraum limitiert, zu reduzieren.
Gemäß zumindest einer Ausführungsform weist der Leuchtstoff die Formel SrLi2Al202 2 : Eu auf und kristallisiert in der tetragonalen Raumgruppe P^ 2/m. Die Kristallstruktur in der tetragonalen Raumgruppe P42/m kann zwar als Überstruktur von UCr4C4 beschrieben werden, allerdings sind die Bravais- Gittertypen dieser Strukturen unterschiedlich. Daher
kristallisiert der hier beschriebene Leuchtstoff nicht in der Kristallstruktur von UCr4C4. Der UCr4C4-Typ kann in der
Raumgruppe 14/m beschrieben werden.
Bei der Einkristallröntgenstrukturanalyse sind, je nach
Symmetrie der untersuchten Kristallstruktur, nicht immer alle theoretisch möglichen Reflexe auch wirklich zu beobachten. Im hier vorliegenden Fall gilt auf Grund der Raumgruppe 14/m bei der UCr4C4-Struktur, dass ein Reflex mit dem Index 100 nicht zu beobachten sein dürfte, da 1 + 0 + 0 ungerade ist
(entspricht der symmetriebedingten integralen
Auslöschungsbedingungen h + k + 1 + 2n (ungerade) für I- zentrierte Gitter) . Da man diesen Reflex bei dem
erfindungsgemäßen Leuchtstoff beobachten kann und dieser ebenfalls in einer tetragonalen Raumgruppe kristallisiert, steht fest, dass die Kristallstruktur nicht die gleiche
Raumgruppe aufweist wie die UCr4C4-Struktur . Im Vergleich zu einem Leuchtstoff, welcher die Raumgruppe von UCr4C4 aufweist, zeigt das primitive Gitter des hier
beschriebenen Leuchtstoffes keine derartigen
Auslöschungsbedingungen und führt zum Auftreten zusätzlicher Reflexe, zum Beispiel mit dem Index 100 bei ungefähr 11,11° 2 Θ (für Kupfer-Kai-Strahlung) mit einem Net zebenenabstand (d- Wert) von ungefähr 7,96 Ä. Gemäß zumindest einer Ausführungsform ist der Leuchtstoff
SrLi2Al202 2 : Eu und weist eine Sekundärstrahlung aus dem roten Spektralbereich auf bei Anregung aus dem UV- bis blauen
Spektralbereich der Primärstrahlung. Insbesondere weist der Leuchtstoff eine schmalbandige Emission mit einer kleinen Halbwertsbreite, vorzugsweise von kleiner als 55 nm, auf. Die kurze Dominanzwellenlänge in Kombination mit einer kleinen Halbwertsbreite führt zu einer hohen Lumineszenzeffizienz von beispielsweise 266 lm/W0pT infolge der erhöhten Überlappung mit der menschlichen Augensensitivitätskurve verglichen mit den herkömmlichen rot emittierenden Leuchtstoffen
vergleichbarer Dominanzwellenlänge. Dies führt wiederum zu einer hocheffizienten weiß emittierenden
Beleuchtungsvorrichtung mit einer sehr guten Farbwiedergabe, insbesondere für gesättigte rote Farben.
Gemäß zumindest einer Ausführungsform weist der Leuchtstoff mindestens eine, insbesondere mehr als eine Phase auf.
Insbesondere umfasst oder besteht die eine Phase aus dem hier beschriebenen europiumdotierten
Oxonitridolithoaluminatleuchtstoff .
Der hier beschriebene Leuchtstoff weist eine unterschiedliche Kristallstruktur verglichen mit SrLiAl3N4 : Eu2+, CaLiAl3N4 : Eu2+, Sr4LiAlnNn :Eu2+ und Cai8, 75L110, 5 [ AI39N55 ] : Eu2+ auf. Der hier beschriebene Leuchtstoff weist im Vergleich zu den
herkömmlichen Leuchtstoffen unterschiedliche Positionen der Reflexe im Röntgenpulverdiffraktogramm auf. Bisher sind wenig Lithiumaluminatleuchtstoffe, beispielsweise nur SrLiAl3N4 :Eu2+, CaLiAl3N4 : Eu2+, Sr4LiAlnN14 : Eu2+ und
Cai8,75Liio,5 [AI39N55] :Eu2+, bekannt. Gemäß zumindest einer Ausführungsform weist beispielsweise der Leuchtstoff mit der Formel SrLi2Al2N202 : Eu die
Gitterparameter von a = 7,952 (2) Ä, c = 3,1843 (12) Ä auf und kristallisiert in einer tetragonalen Raumgruppe P42/m. Gemäß zumindest einer Ausführungsform ist der Leuchtstoff dazu befähigt, Primärstrahlung aus dem blauen Spektralbereich zu absorbieren und in Sekundärstrahlung zu konvertieren, die ein Maximum der Emissionsbande zwischen 580 und 640 nm, insbesondere zwischen 600 nm und 620 nm, aufweist. Dies resultiert in einer vorteilhaften Dominanzwellenlänge Xdom von < 620 nm, insbesondere < 610 nm, beispielsweise 606 nm.
Zudem weist der Leuchtstoff eine kleine Halbwertsbreite von < 60 nm, bevorzugt < 55 nm, insbesondere bevorzugt < 50 nm, auf.
Zusätzlich kann der Leuchtstoff eine maximale Peakwellenlänge von ungefähr oder genau 615 nm +/- 10 nm, 9 nm, 8 nm, 7 nm, 6 nm, 5 nm, 4 nm, 3 nm, 2 nm oder 1 nm aufweisen.
Der hier beschriebene Leuchtstoff weist im Vergleich zu dem bisher bekannten Leuchtstoff, wie SrLiAl3 4 : Eu2+, ein
verbessertes photometrisches Strahlungsäquivalent (LER) auf. Mit anderen Worten „überlappt" die Emission des hier
beschriebenen Leuchtstoffs auf Grund des kurzwelligeren
Emissionsmaximums stärker mit der Augensensitivitätskurve im roten Spektralbereich verglichen mit einem Leuchtstoff der Formel SrLiAl3N4 : Eu2+ . Die Erfinder haben erkannt, dass ein neuartiger Leuchtstoff mit vorteilhaften Eigenschaften bereitgestellt werden kann, der bisher nicht bereitgestellt werden konnte. Insbesondere weist der Leuchtstoff die hier beschriebene tetragonale
Raumgruppe P42/m auf. Der Leuchtstoff zeigt eine verbesserte Lumineszenzeffizienz im Vergleich zu bisher bekannten
Nitridolithoaluminatleuchtstoffen, wie beispielsweise
SrLiAl3N4 :Eu2+ und CaLiAl3N4 : Eu2+ . Im Vergleich zu SrLiAl3N4 : Eu2+ ist die Lumineszenzeffizienz ungefähr um ein Vierfaches, gegenüber CaLiAl3 4 : Eu2+ sogar um ein Achtfaches, höher, sodass der hier beschriebene Leuchtstoff in einem
Konversionselement einer Beleuchtungsvorrichtung hervorragend eingesetzt werden kann.
Gemäß zumindest einer Ausführungsform wird die Konversions- LED beispielsweise zur Allgemeinbeleuchtung,
Displayhinterleuchtung, Beschilderung, in Anzeigetafeln, in Automobilen oder in zahlreichen weiteren Verbraucherprodukten verwendet.
Weitere Vorteile, vorteilhafte Ausführungsformen und
Weiterbildungen ergeben sich aus den im Folgenden in
Verbindung mit den Figuren beschriebenen
Ausführungsbeispielen.
Die Figur 1 zeigt ein Emissionsspektrum (bulk sample) gemäß einer Ausführungsform, die Figur 2 zeigt die Kubelka-Munk-Funktion in Abhängigkeit der Wellenlänge gemäß einer Ausführungsform, die Figur 3 zeigt die relative Intensität in Abhängigkeit von der Temperatur von Vergleichs- und Ausführungsbeispielen, die Figur 4 zeigt die Kristallstruktur gemäß einer
Ausführungsform, die Figur 5 zeigt simulierte Röntgenpulverdiffraktogramme gemäß einem Vergleichs- und Ausführungsbeispiel, die Figuren 6A bis 6C zeigen die kristallografischen Daten gemäß einer Ausführungsform, die Figuren 7A bis 8G zeigen die simulierten
Emissionsspektren beziehungsweise zugehörigen Daten von
Vergleichs- und Ausführungsbeispielen, die Figur 8H zeigt Farbortkoordinaten gemäß einem Vergleichsund Ausführungsbeispiel, die Figuren 9 und 10 zeigen Röntgenpulverdiffraktogramme von Vergleichs- und Ausführungsbeispielen, die Figur 11 zeigt Emissionsbanden von Vergleichs- und
Ausführungsbeispielen, die Figur 12 zeigt das photometrische Strahlungsäquivalent eines Vergleichs- und Ausführungsbeispiels, und die Figuren 13 bis 15 zeigen jeweils eine schematische
Seitenansicht einer Beleuchtungsvorrichtung gemäß einer
Ausführungsform. In den Ausführungsbeispielen und Figuren können gleiche, gleichartige oder gleich wirkende Elemente jeweils mit denselben Bezugszeichen versehen sein. Die dargestellten Elemente und deren Größenverhältnisse sind nicht als
maßstabsgerecht anzusehen. Vielmehr können einzelne Elemente, wie zum Beispiel Schichten, Bauteile, Bauelemente und
Bereiche, zur besseren Darstellbarkeit und/oder zum besseren Verständnis übertrieben groß dargestellt werden. Der Leuchtstoff weist die allgemeine Formel (MB) Li3-2XAli+2X04-
4XN4x:E auf, wobei MB aus einer Gruppe von divalenten Metallen ausgewählt ist, die Magnesium, Kalzium, Strontium, Barium, Zink und Kombinationen daraus umfasst. E ist aus einer Gruppe ausgewählt, die Europium, Mangan, Cer, Ytterbium und
Kombinationen daraus umfasst. Es gilt 0 < x < 0,875.
Insbesondere ist x = 0,5, MB = Strontium und E = Europium, so dass sich das Ausführungsbeispiel Bl mit der Formel
SrLi2Al202 2 : Eu ergibt. Das Ausführungsbeispiel Bl kann durch eine Festkörperreaktion erzeugt werden. Dazu können die
Ausgangsstoffe, wie Strontiumnitrid, Aluminiumnitrid,
Aluminiumoxid, Lithiumnitrid und Europiumnitrid in den nachfolgend angegebenen Verhältnissen (Tabelle 1),
Stoffmengen und/oder Einwaagen vermengt werden.
Tabelle 1
Ausgangsstoffe Stoffmenge n/mmol Masse m/g
Sr3N2 15.26 4.438
A1N 30.83 1.264
A1203 30.83 3.143
L13N 30.83 1.074
Eu203 0.23 0.081 Die Ausgangsstoffe können gemischt werden und beispielsweise in einen Nickeltiegel eingebracht werden. Anschließend können sie auf eine Temperatur von zwischen 700 °C und 1000 °C, bevorzugt auf eine Temperatur von 750 °C bis 850 °C,
beispielsweise 800 °C, erhitzt werden. Das Erhitzen kann in einem Strom aus 7,5 % Wasserstoff in Stickstoff erfolgen.
Anschließend kann die Temperatur über einen Zeitraum von 1 Stunde bis 400 Stunden, beispielsweise 5 Stunden bis 150 Stunden, beispielsweise 100 Stunden, gehalten werden. Es resultiert der Leuchtstoff des Ausführungsbeispiels Bl .
Alternativ zu dem bereits beschriebenen Verfahren kann der hier erfindungsgemäße Leuchtstoff auch durch
Festkörpersynthese der in der Tabelle 2 aufgeführten
Ausgangsstoffe in den beispielhaft angegebenen Mengen
hergestellt werden. Dazu können die Ausgangsstoffe in eine Tantalampulle eingefüllt werden und mit einer Heizrate von 180 °C pro Stunde auf 800 °C erwärmt werden, für 100 Stunden bei 800 °C gehalten werden, anschließend bei einer Heizrate von 6 °C pro Stunde auf 500 °C abgekühlt werden und dann beispielsweise der Ofen ausgeschaltet werden, sodass das System auf Raumtemperatur abkühlt.
180 °C/h 100 h 6 °C/h
RT i^800oC ► 800 °C ^500 RT
Tabelle 2:
Ausgangsstoffe Masse m/mg
Sr3Al206 97.34
LiN3 23.09
Li (flux) 16.37 Eu203 0.83
Die Figur 1 zeigt ein Emissionsspektrum des
Ausführungsbeispiels Bl als sogenannte Pulverprobe (bulk sample) . Es ist die relative Intensität Irei in Abhängigkeit von der Wellenlänge λ in nm gezeigt. Die Probe wurde mit Primärstrahlung einer Wellenlänge von 460 nm angeregt. Das Ausführungsbeispiel Bl zeigt eine Rotemission. Das
Emissionsspektrum zeigt einen einzelnen Peak mit einer kleinen Halbwertsbreite und einem Peakmaximum von ungefähr 616 nm. Die Halbwertsbreite der Emission ist kleiner als 55 nm. Die Dominanzwellenlänge ist 605 nm und CIE-x: 0,644 und CIE-y: 0, 352.
Aufgrund der kurzen Dominanzwellenlänge in Kombination mit der geringen Halbwertsbreite und der damit verbundenen guten Überlappung mit der menschlichen Augenempfindlichkeitskurve, weist das Ausführungsbeispiel Bl ein hohes photometrisches Strahlungsäquivalent von 232 lm/W0pT auf. Diese hohe
Effizienz, kombiniert mit dem roten Farbort, führt bei
Verwendung des Ausführungsbeispiels Bl in einer
Beleuchtungsvorrichtung zu einer hoch effizienten
Beleuchtungsvorrichtung mit einer sehr guten Farbwiedergabe, insbesondere für gesättigte Rottöne. Die Figur 2 zeigt die Kubelka-Munk-Funktion . Es ist die normalisierte KMF (KMF = ( 1-Rinf) 2/2Rinf) in Abhängigkeit der Wellenlänge λ in nm des ersten Ausführungsbeispiels Bl gezeigt. Die Kubelka-Munk-Funktion zeigt, dass das
Ausführungsbeispiel Bl eine Absorption sowohl im UV- als auch im blauen und grünen Spektralbereich aufweist. Dies bedeutet, dass die Lumineszenz des Ausführungsbeispiels Bl mittels UV, blauem und grünem Licht angeregt werden kann, so dass dieses Ausführungsbeispiel Bl oder der Leuchtstoff hervorragend für eine Konversions-LED mit blauer Primärstrahlung verwendet werden kann. Die Figur 3 zeigt das Temperaturlöschverhalten (thermisches Quenchen) für das Ausführungsbeispiel Bl und andere
herkömmliche Leuchtstoffe. Es ist die relative Intensität Irei (jeweils bezogen auf die Intensität bei 25°C) in Abhängigkeit von der Temperatur T in °C gezeigt. Aus den Kurven ist erkennbar, dass das Ausführungsbeispiel Bl mit dem
thermischen Quenchen von YAG:Ce vergleichbar ist, welches herkömmlich für weiße Konversions-LEDs verwendet wird. Bei geeigneten Temperaturen zeigt sogar das Ausführungsbeispiel Bl eine bessere Performance als die anderen rot emittierenden herkömmlichen Leuchtstoffe, beispielsweise vom M2S15N8 : Eu-Typ .
Die Figur 4 zeigt die Kristallstruktur des
Ausführungsbeispiels Bl, betrachtet entlang der
kristallografischen c-Achse. Die schwarzen Kugeln sind Sr, die weißen Einheiten LiC^N-Tetraeder und die schraffierten Einheiten A10N3-Tetraeder .
Die Einkristallröntgenstrukturanalyse am Ausführungsbeispiel Bl zeigt, dass der neue Leuchtstoff in der tetragonalen
Raumgruppe P42/m kristallisiert. Die Kristallstruktur kann als Überstruktur des UCr4C4-Strukturtypes beschrieben werden. Allerdings kristallisiert der Leuchtstoff in einer vom
UCr4C4-Strukturtypen verschiedenen Struktur. Die Bravais- Gitter von diesen beiden Strukturen sind grundlegend
unterschiedlich. Die UCr4C4-Struktur kann in der
innenzentrierten Raumgruppe 14/m beschrieben werden. Damit können nur solche Reflexe beobachtet werden, die die
Bedingung h + k + 1 = 2n erfüllen, so dass die Summe der Indizes der Reflexe gerade ist. Im Vergleich zu dem UCr4C4- Typ gelten für das primitive Gitter des hier beschriebenen Ausführungsbeispiels keine derartigen Bedingungen. Dies führt zur Existenz von zusätzlichen Reflexen, beispielsweise mit dem Index 100 bei ungefähr 11,11° 2Θ für Kupfer-K l-Strahlung mit einem Netzebenabstand (d-Wert) von ungefähr 7,96 Ä. Die unterschiedliche Zahl an Reflexen ergibt sich aus den
unterschiedlichen Bravais-Gittern . Die Figur 5 zeigt einen Vergleich von simulierten
Pulverdiffraktogrammen für das Ausführungsbeispiel Bl (obere Abbildung) mit der Raumgruppe P42/m und ein hypothetisches SrLi2Al202 2 (untere Abbildung) mit einer Kristallstruktur vom Typ UCr4C4 mit der Raumgruppe 14/m. Es ist der
Netzebenenabstand in Ä gezeigt. Aus der Abbildung ist zu erkennen, dass der hier beschriebene Leuchtstoff, hier am Beispiel des Ausführungsbeispiels Bl gezeigt, nicht in der gleichen Raumgruppe wie UCr4C4 kristallisiert, sondern in der tetragonalen Raumgruppe P^ 2/m. Das hier beschriebene
Ausführungsbeispiel Bl zeigt eine Reduktion der Symmetrie, die zu einem höheren Freiheitsgrad der Atompositionen führt. Dies führt zu zwei nicht äquivalenten kristallografischen Tetraederzentren, im Gegensatz zum UCr4C4-Typ, in welchem alle Tetraederzentren symmetrieäquivalent sind.
Im erfindungsgemäßen SrLi2Al202N2 können zwei Sorten Tetraeder bestimmt werden, L1O3N- und AINsO-Tetraeder . Jede Art von Tetraeder formt eine Säule entlang der kristallografischen c- Achse, indem sich mehrere Tetraeder gemeinsame Ecken teilen. Durch Teilen der Ecken mit anderen Tetraedertypen resultiert ein dreidimensionales Tetraedernetzwerk mit drei
unterschiedlichen Kanälen entlang der kristallografischen c- Richtung (reine L1O3N-, reine AIN3O- und gemischte (L1O3N) 0,5 (AIN3O) o,5~Kanäle) . Nur die Kanäle, welche durch L1O3N- und AIN3O- Tetraeder umgeben sind, sind durch
Strontium besetzt. Strontium ist in Form eines leicht
verzerrten Sr (O4, N4) -Würfels koordiniert.
Das beschriebene Ausführungsbeispiel Bl zeigt eine
Halbwertsbreite von kleiner als 50 nm. Im Gegensatz dazu ist für das hypothetische SrLi2Al202 2 im UCr4C4-Typ eine
Halbwertsbreite von größer als 70 nm zu erwarten.
Die Figuren 6A bis 6C zeigen die kristallografischen Daten des Ausführungsbeispiels Bl . Es ist die Summenformel F, das Formelgewicht m, das Kristallsystem C, die Raumgruppe S, das Elementarzellvolumen Vc, die Dichte d, die Strahlung R, der Messbereich M, die Anzahl der gemessenen Reflexe RT, die symmetrieunabhängigen Reflexe IR, die Anzahl der Parameter NP, die Besetzung O gezeigt. Das Kristallsystem C ist
tetragonal (tetr) . Die Definition der Parameter a, c, T, Rint, Rl, wR2, G00F, Uiso, Uli bis U12 sind dem Fachmann bekannt und werden daher an dieser Stelle nicht näher
erläutert .
Die Figur 6B zeigt die Atomparameter des Ausführungsbeispiels Bl und die Figur 6C die anisotropen Auslenkungsparameter des Ausführungsbeispiels Bl .
Die Figuren 7A bis 7D zeigen die Ergebnisse von simulierten LED-Spektren von Ausführungsbeispielen AI bis A10 und
Vergleichsbeispielen. Die Figuren 7A bis 7D zeigen eine
Tabelle der Ergebnisse, die auch als Figur 7 bezeichnet werden kann. Die Tabelle wurde aufgrund ihrer Dimension in die Figuren 7A bis 7D aufgespalten. Die mit AX
gekennzeichneten Ergebnisse, wobei X = 1 bis 10 ist, zeigen die Ausführungsbeispiele. Die mit VX gekennzeichneten
Ergebnisse, wobei X = 1 bis 7 ist, zeigen die zugehörigen Vergleichsbeispiele zu den jeweiligen Ausführungsbeispielen AX.
Es ist zu beobachten, dass die Ausführungsbeispiele im
Vergleich zu den zugehörigen Vergleichsbeispielen ein höheres photometrisches Strahlungsäquivelant (LER) aufweisen. Der potentielle LER-Wert ist ungefähr um 15 bis 23 % höher als bei dem zugehörigen Vergleichsbeispiel (vergleiche
beispielsweise rel. LER von AI und VI) .
Die zugehörigen simulierten Gesamtemissionsspektren der
Ausführungsbeispiele und Vergleichsbeispiele der Figuren 7A bis 7D sind in den Figuren 8A bis 8G gezeigt.
Die Figuren 8A bis 8G zeigen jeweils die Intensität I in willkürlichen Einheiten a.u. in Abhängigkeit der Wellenlänge λ in nm.
Die Figur 8A zeigt die simulierten Emissionsspektren der Ausführungsbeispiele AI, A9, A10 und des Vergleichsbeispiels VI . Die Figur 8B zeigt die simulierten Emissionsspektren des Ausführungsbeispiels A2 und des Vergleichsbeispiels V2.
Die Figur 8C zeigt die Emissionsspektren des
Ausführungsbeispiels A3 und des Vergleichsbeispiels V3 sowie des Ausführungsbeispiels A8.
Die Figur 8D zeigt die simulierten Emissionsspektren des Ausführungsbeispiels A4 und des Vergleichsbeispiels V4. Die Figur 8E zeigt die simulierten Emissionsspektren des Ausführungsbeispiels A5 und des Vergleichsbeispiels V5. Die Figur 8F zeigt die simulierten Emissionsspektren des Ausführungsbeispiels A6 und des Vergleichsbeispiels V6.
Die Figur 8G zeigt die simulierten Emissionsspektren des Ausführungsbeispiels A7 und des Vergleichsbeispiels V7.
Die Beispiele AI bis A6 und A8 bis A10 erzeugen weißes Licht mit einer Farbtemperatur von 3000K, wohingegen das
Ausführungsbeispiel A7 rotes Licht über Vollkonversion zeigt. Das Ausführungsbeispiel A7 zeigt im Vergleich zu dem
Vergleichsbeispiel V7 einen um 105 % höheren relativen LER- Wert .
Die Farbortkoordinaten des Ausführungsbeispiels A7 und
Vergleichsbeispiels V7 sind in Figur 8H gezeigt. Aus der Abbildung 8H ist erkennbar, dass beide Beispiele in dem orange-roten ECE Farbbereich für Automobilanwendungen liegen. Bei der ECE-Regelung handelt es sich um den ECE-R48. Der erfindungsgemäße Leuchtstoff zeigt eine verbesserte
Lumineszenzeffizienz im Vergleich zu herkömmlichen rot emittierenden Leuchtstoffen, wie beispielsweise CaAlSiN3iEu oder SrLiAl3N4 : Eu . Die hohe Farbraumabdeckung in
Hintergrundbeleuchtungsvorrichtungen in Kombination mit der hohen Lumineszenzeffizienz wird durch die geringe
Halbwertsbreite des Leuchtstoffs verursacht. Zudem ist der Leuchtstoff bei moderaten Temperaturen herstellbar, was eine kostengünstige Produktion ermöglicht.
Mittels der in den Figuren 8A bis 8H gezeigten simulierten LED-Emissionsspektren kann die potentielle Effizienz (LER) in warmweißen LEDs bestimmt werden. Alle Simulationen wurden unter der Annahme eines einzeln emittierenden Halbleiterchips der Wellenlängen aus dem blauen Spektralbereich mit einer Dominanzwellenlänge zwischen 448 nm und 453 nm durchgeführt. Zudem wurde eine Kombination des grün bis gelb emittierenden Granatleuchtstoffes mit dem Ausführungsbeispiel Bl oder herkömmlichen rot emittierenden Leuchtstoffen, wie
CaAlSiN3iEu, verwendet. Die Emissionsspektren wurden für zwei Anwendungen entweder mit einem Farbwiedergabeindex RA von größer 90 bei einer Farbtemperatur von 3000 K oder mit einem RA von größer 80 bei 3000 K simuliert. Ein Farbort bei CCT ~ 3000 K auf oder nahe der Planck 'sehen Kurve wurde für alle Beispiele verwendet. Zusätzlich wurden der Mischung herkömmliche Leuchtstoffe, wie YAG:Ce und/oder CaAlSiN3iEu, hinzugefügt, um die spektralen Eigenschaften für die Anwendung zu verbessern.
Die Ausführungsbeispiele A8, A9 und A10 zeigen dieses
Konzept. Das Ausführungsbeispiel A8 ist dem
Ausführungsbeispiel A3 ähnlich, beinhaltet aber zusätzlich noch einen gelb emittierenden Granatleuchtstoff (YAG:Ce). Damit kann der CRI-Wert eingestellt werden und der LER-Wert für das warmweiße Spektrum gesteigert werden (+ 2 %) .
Die Ausführungsbeispiele A9 und A10 sind verwandt mit dem Ausführungsbeispiel AI, wobei diese noch zusätzlich einen rot emittierenden Nitridleuchtstoff (CaAlSiN3:Eu und SrLiAl3N4 : Eu) aufweisen .
In diesem Beispiel erzeugt der Zusatz des rot emittierenden Nitridleuchtstoffs eine Veränderung des R9-Wertes. Die
Ausführungsbeispiele A9 und A10 zeigen R9-Werte von größer oder gleich 50, wohingegen das Ausführungsbeispiel AI einen R9-Wert von 20 zeigt. Dieses Konzept ist nicht auf die hier dargestellten
Ausführungsbeispiele beschränkt. Insbesondere können in Summe auch mehr als drei Leuchtstoffe, beispielsweise vier, fünf, sechs oder mehr, verwendet werden. Ferner ist dieses Konzept nicht nur auf den Zusatz von Granatleuchtstoffen und/oder Nitridleuchtstoffen beschränkt, sondern es können auch alle dem Fachmann bekannten Leuchtstoffe zur Optimierung der
Emissionsbanden verwendet werden.
Zusätzlich zeigt das Ausführungsbeispiel A7 und
Vergleichsbeispiel V7 eine Vollkonversion, wobei die
Beleuchtungsvorrichtung, insbesondere eine Leuchtdiode, ein orange-rotes Gesamtemissionsspektrum aufweist. Das
Ausführungsbeispiel A7 wurde mit dem Ausführungsbeispiel Bl und das Vergleichsbeispiel V7 mit CaAlSiN3iEu simuliert. Der Zielfarbpunkt innerhalb der ECE-R48-Farbbox wurde für alle Beispiele gewählt.
Die Figur 9 zeigt simulierte Röntgenpulverdiffraktogramme eines Ausführungsbeispiels Bl und der Vergleichsbeispiele Xll bis X14. Xll = SrLiAl3N4, X12 = CaLiAl3N4, X13 = Sr4LiAlnN4 und X14 = Ca18, 75LI10, 5AI39N55. Es ist die Beugungsintensität (Counts, C) auf der y-Achse in Abhängigkeit von dem Netzebenenabstand d in Ä auf der x-Achse gezeigt . Der hier erfindungsgemäße Leuchtstoff zeigt eine andere
Kristallstruktur und damit ein anderes Reflexmuster im
Röntgenpulverdiffraktogramm als die Vergleichsbeispiele Xll bis X14. Der neue rot emittierende Leuchtstoff zeigt einen
verbesserten visuellen Nutzeffekt (Vs; Vs = LER/683 lm/W) verglichen mit den Vergleichsbeispielen X11-X14 infolge einer signifikanten Blauverschiebung der Emissionsbande und der kleinen Halbwertsbreite FWHM der Emissionsbande.
In Bezug auf das Vergleichsbeispiel Xll ist der visuelle Nutzeffekt (Vs) um den Faktor 4 (39 % im Vergleich zu 10 %) größer, sodass dieser erfindungsgemäße Leuchtstoff
hervorragend für Konversionselemente für Konversions-LEDs verwendet werden kann.
Verglichen mit dem Vergleichsbeispiel X12 weist der
erfindungsgemäße Leuchtstoff also einen um mindestens das Achtfache höheren visuellen Nutzeffekt (Vs) auf.
Figur 10 zeigt einen Vergleich von Pulverdiffraktogrammen des neuen Leuchtstoffs (obere Abbildung ist die Simulation aus den kristallographischen Daten der
Einkristallstrukturbestimmung, untere Abbildung ist die experimentelle Kurve) .
Es ist die Beugungsintensität (Counts, C) in Abhängigkeit von dem Netzebenenabstand (d-Wert) des Ausführungsbeispiels Bl gezeigt. Die simulierten und experimentellen Kurven zeigen eine hervorragende Übereinstimmung, sodass der hier
beschriebene Leuchtstoff am Beispiel des Ausführungsbeispiels Bl in der tetragonalen Raumgruppe P42/m kristallisiert.
Die Figur 11 zeigt Emissionsspektren von Vergleichs- und eines Ausführungsbeispiels LI. Es ist die Intensität I in Abhängigkeit von der Wellenlänge λ in nm gezeigt. Die
durchgezogene Linie zeigt den neuen Leuchtstoff mit einer Anregungswellenlänge von 460 nm (Bl - Pulverprobe der
Verbindung SrLi2Al2N202 ; LI - Einzelkorn der Verbindung
SrLi2Al2 202) . Die kurz gestrichelte Kurve zeigt das
Vergleichsbeispiel SrLiAl3 4 : Eu2+, und die lang gestrichelte Kurve zeigt das Vergleichsbeispiel CaLiAl3 4 : Eu2+ .
Die folgende Tabelle 3 zeigt die zugehörigen Daten, wobei Xdom für die Dominanzwellenlänge, Xmax für die Peakwellenlänge, x und y für den Farbort, E für den visuellen Nutzeffekt Vs und FWHM für die Halbwertsbreite steht.
Tabelle 3:
Figure imgf000036_0001
* Daten wurden unter Verwendung der Originalpublikation abgeschätzt . Figur 11 und Tabelle 3 zeigen eindeutig, dass es den
Erfindern gelungen ist einen Leuchtstoff bereitzustellen, wobei die Emission der Vergleichsbeispiele Xll und X12, unter Erhalt der schmalbandigen Emission, kurzwellig verschoben wurde. Einhergehend hat dies einen dramatischen Effekt auf die Effizienz des neuen Leuchtstoffs im Vergleich zu Xll und X12 unter Beibehaltung einer Emission im roten
Spektralbereich .
Die Figur 12 zeigt das photometrische Strahlungsäquivalent (LER) des erfindungsgemäßen Leuchtstoffs LI und des
Vergleichsbeispiels Sr [LiAl3 4 ] : Eu2+ . Auf der y-Achse ist der LER in lm/W0pt gezeigt. Es ist zu erkennen, dass der neuartige Leuchtstoff ca. viermal so effizient ist wie das
Vergleichsbeispiel Sr[LiAl3N4] :Eu2+. Die Figuren 13 bis 15 zeigen jeweils schematische
Seitenansichten verschiedener Ausführungsformen von hier beschriebenen Beleuchtungsvorrichtungen, insbesondere
Konversions-LEDs . Die Konversions-LEDs der Figuren 13 bis 15 weisen zumindest einen hier erfindungsgemäßen Leuchtstoff auf. Zusätzlich kann ein weiterer Leuchtstoff oder eine Kombination von
Leuchtstoffen in der Konversions-LED vorhanden sein. Die zusätzlichen Leuchtstoffe sind dem Fachmann bekannt und werden daher an dieser Stelle nicht explizit erwähnt.
Die Konversions-LED gemäß Figur 13 weist eine
Halbleiterschichtenfolge 2 auf, die auf einem Substrat 10 angeordnet ist. Das Substrat 10 kann beispielsweise
reflektierend ausgebildet sein. Über der
Halbleiterschichtenfolge 2 ist ein Konversionselement 3 in Form einer Schicht angeordnet. Die Halbleiterschichtenfolge 2 weist eine aktive Schicht auf (nicht gezeigt) , die im Betrieb der Konversions-LED eine Primärstrahlung mit einer Wellenlänge von 300 nm bis 500 nm emittiert. Das
Konversionselement 3 ist im Strahlengang der Primärstrahlung S angeordnet. Das Konversionselement 3 umfasst ein
Matrixmaterial, wie beispielsweise ein Silikon, Epoxidharz oder Hybridmaterial, und Partikel des erfindungsgemäßen
Leuchtstoffs 4.
Beispielsweise weist der Leuchtstoff 4 eine mittlere
Korngröße von 10 ym auf. Der Leuchtstoff 4 ist dazu befähigt, die Primärstrahlung S im Betrieb der Konversions-LED
zumindest teilweise oder vollständig in eine
Sekundärstrahlung SA im roten Spektralbereich zu
konvertieren. Der Leuchtstoff 4 ist in dem Konversionselement 3 in dem Matrixmaterial im Rahmen der Herstellungstoleranz homogen verteilt.
Alternativ kann der Leuchtstoff 4 auch mit einem
Konzentrationsgradienten in dem Matrixmaterial verteilt sein.
Alternativ kann das Matrixmaterial auch fehlen, sodass der Leuchtstoff 4 als Keramikkonverter ausgeformt ist.
Das Konversionselement 3 ist über der
Strahlungsaustrittsfläche 2a der Halbleiterschichtenfolge 2 und über den Seitenflächen der Halbleiterschichtenfolge 2 vollflächig aufgebracht und steht mit der
Strahlungsaustrittsfläche 2a der Halbleiterschichtenfolge 2 und den Seitenflächen der Halbleiterschichtenfolge 2 in direktem mechanischen Kontakt. Die Primärstrahlung S kann auch über die Seitenflächen der Halbleiterschichtenfolge 2 austreten . Das Konversionselement 3 kann beispielsweise durch Spritzguss-, Spritzpress- oder durch Spraycoating-Verfahren aufgebracht werden. Zudem weist die Konversions-LED
elektrische Kontaktierungen (hier nicht gezeigt) auf, deren Ausbildung und Anordnung dem Fachmann bekannt ist.
Alternativ kann das Konversionselement auch vorgefertigt sein und mittels eines sogenannten Pick-and-Place-Prozesses auf die Halbleiterschichtenfolge 2 aufgebracht werden.
In Figur 14 ist ein weiteres Ausführungsbeispiel einer
Konversions-LED 1 gezeigt. Die Konversions-LED 1 weist eine Halbleiterschichtenfolge 2 auf einem Substrat 10 auf. Auf der Halbleiterschichtenfolge 2 ist das Konversionselement 3 ausgeformt. Das Konversionselement 3 ist als Plättchen ausgeformt. Das Plättchen kann aus zusammengesinterten
Partikeln des erfindungsgemäßen Leuchtstoffs 4 bestehen und somit ein keramisches Plättchen sein, oder das Plättchen weist beispielsweise Glas, Silikon, ein Epoxidharz, ein
Polysilazan, ein Polymethacrylat oder ein Polycarbonat als Matrixmaterial mit darin eingebetteten Partikeln des
Leuchtstoffs 4 auf.
Das Konversionselement 3 ist über der
Strahlungsaustrittsfläche 2a der Halbleiterschichtenfolge 2 vollflächig aufgebracht. Insbesondere tritt keine
Primärstrahlung S über die Seitenflächen der
Halbleiterschichtenfolge 2 aus, sondern überwiegend über die Strahlungsaustrittsfläche 2a. Das Konversionselement 3 kann mittels einer Haftschicht (nicht gezeigt) , beispielsweise aus Silikon, auf der Halbleiterschichtenfolge 2 aufgebracht sein. Die Konversions-LED 1 gemäß der Figur 15 weist ein Gehäuse 11 mit einer Ausnehmung auf. In der Ausnehmung ist eine
Halbleiterschichtenfolge 2 angeordnet, die eine aktive
Schicht aufweist (nicht gezeigt) . Die aktive Schicht
emittiert im Betrieb der Konversions-LED eine Primärstrahlung S mit einer Wellenlänge von 300 nm bis 460 nm.
Das Konversionselement 3 ist als Verguss der Schichtenfolge in der Ausnehmung ausgeformt und umfasst ein Matrixmaterial wie beispielsweise ein Silikon und einen Leuchtstoff 4, beispielsweise SrLi2Al2 202 : Eu . Der Leuchtstoff 4 konvertiert die Primärstrahlung S im Betrieb der Konversions-LED 1 zumindest teilweise in eine Sekundärstrahlung SA. Alternativ konvertiert der Leuchtstoff die Primärstrahlung S vollständig in Sekundärstrahlung SA.
Möglich ist auch, dass der Leuchtstoff 4 in den
Ausführungsbeispielen der Figuren 13 bis 15 in dem
Konversionselement 3 räumlich von der
Halbleiterschichtenfolge 2 oder der Strahlungsaustrittsfläche 2a beabstandet angeordnet ist. Dies kann beispielsweise durch Sedimentation oder durch Aufbringen der Konversionsschicht auf dem Gehäuse erreicht werden. Beispielsweise kann im Gegensatz zu der Ausführungsform der Figur 15 der Verguss lediglich aus einem Matrixmaterial, beispielsweise Silikon, bestehen, wobei auf dem Verguss beabstandet zu der Halbleiterschichtenfolge 2 das
Konversionselement 3 als Schicht auf dem Gehäuse 11 und auf dem Verguss aufgebracht wird.
Die in Verbindung mit den Figuren beschriebenen
Ausführungsbeispiele und deren Merkmale können gemäß weiterer Ausführungsbeispiele auch miteinander kombiniert werden, auch wenn solche Kombinationen nicht explizit in den Figuren gezeigt sind. Weiterhin können die in Verbindung mit den Figuren beschriebenen Ausführungsbeispiele zusätzliche oder alternative Merkmale gemäß der Beschreibung im allgemeinen Teil aufweisen.
Die Erfindung ist nicht durch die Beschreibung anhand der Ausführungsbeispiele auf diese beschränkt. Vielmehr umfasst die Erfindung jedes neue Merkmal sowie jede Kombination von
Merkmalen, was insbesondere jede Kombination von Merkmalen in den Patentansprüchen beinhaltet, auch wenn dieses Merkmal oder diese Kombination selbst nicht explizit in den
Patentansprüchen oder Ausführungsbeispielen angegeben ist.
Bezugs zeichenliste
1 Beleuchtungsvorrichtung oder Konversions-LED
2 Halbleiterschichtenfolge oder Halbleiterchip 2a Strahlungsaustrittsfläche
3 Konversionselement
4 Leuchtstoff
10 Substrat
11 Gehäuse
S Primärstrahlung
SA Sekundärstrahlung
CCT korrelierte Farbtemperatur
CRI Farbwiedergabeindex
LED lichtemittierende Diode
LER Lichtausbeute
W Watt
Im Lumen
Xdom, Xd Dominanzwellenlänge
^peak, ρ Peakwellenlänge
ppm Parts per Million
R9 Farbwiedergabeindex
d Abstand
L,L1;L2... Leuchtstoff

Claims

Patentansprüche
1. Leuchtstoff, der die Formel (MB) (TA) 3-2x (TC) ι+2χθ4-4χ 4χ : E aufweist,
wobei:
- TA aus einer Gruppe von monovalenten Metallen ausgewählt ist, die Li, Na, Cu, Ag und Kombinationen daraus
umfasst ,
- MB aus einer Gruppe von divalenten Metallen ausgewählt ist, die Mg, Ca, Sr, Ba, Zn und Kombinationen daraus umfasst ,
- TC aus einer Gruppe von trivalenten Metallen ausgewählt ist, die B, AI, Ga, In, Y, Fe, Cr, Sc, Seltenerdmetalle und Kombinationen daraus umfasst,
- E ausgewählt ist aus einer Gruppe, die Eu, Mn, Ce, Yb und Kombinationen daraus umfasst,
und wobei gilt: 0 < x < 0,875.
2. Leuchtstoff, der die Formel (MB) Li3-2xAli+2x04-4X 4x : E
aufweist,
wobei MB aus einer Gruppe von divalenten Metallen ausgewählt ist, die Mg, Ca, Sr, Ba, Zn und Kombinationen daraus umfasst, wobei E aus einer Gruppe ausgewählt ist, die Eu, Mn, Ce, Yb und Kombinationen daraus umfasst, und
wobei gilt: 0 < x < 0,875.
3. Leuchtstoff nach Anspruch 1 oder 2,
der in der tetragonalen Raumgruppe P42/m kristallisiert.
4. Leuchtstoff nach zumindest einem der vorhergehenden
Ansprüche,
wobei x=0,5 ist, so dass der Leuchtstoff die Formel
(MB) L12AI2O2 2 : E aufweist, wobei MB aus einer Gruppe von divalenten Metallen ausgewählt ist, die Mg, Ca, Sr, Ba, Zn oder Kombinationen daraus umfasst, und wobei E aus einer Gruppe ausgewählt ist, die Eu, Mn, Ce, Yb und Kombinationen daraus umfasst.
5. Leuchtstoff nach zumindest einem der vorhergehenden
Ansprüche,
der im roten Spektralbereich elektromagnetische Strahlung emittiert .
6. Leuchtstoff nach zumindest einem der vorhergehenden
Ansprüche,
der ein Emissionsspektrum mit einer maximalen Peakwellenlänge von 614 nm +/- 10 nm und/oder einer Halbwertsbreite von kleiner als 60 nm aufweist.
7. Leuchtstoff nach Anspruch 6,
wobei die Halbwertsbreite kleiner als 55 nm ist.
8. Leuchtstoff nach zumindest einem der vorhergehenden
Ansprüche,
der nicht in der Kristallstruktur vom UCr4C4-Typ
kristallisiert.
9. Leuchtstoff nach zumindest einem der vorhergehenden
Ansprüche,
wobei MB Ca, Sr, Ba oder eine Kombinationen daraus ist.
10. Leuchtstoff nach zumindest einem der vorhergehenden
Ansprüche,
wobei MB Sr ist.
11. Leuchtstoff nach zumindest einem der vorhergehenden
Ansprüche,
wobei E Eu ist.
12. Leuchtstoff nach zumindest einem der vorhergehenden
Ansprüche,
der zumindest mit Strahlung aus dem UV- und/oder blauen
Spektralbereich anregbar ist.
13. Beleuchtungsvorrichtung umfassend einen Leuchtstoff gemäß zumindest einem der Ansprüche 1 bis 12.
14. Beleuchtungsvorrichtung nach Anspruch 13 aufweisend
- eine Halbleiterschichtenfolge, die zur Emission von
elektromagnetischer Primärstrahlung eingerichtet ist;
- ein Konversionselement, das den Leuchtstoff umfasst und zumindest teilweise die elektromagnetische Primärstrahlung in elektromagnetische Sekundärstrahlung konvertiert.
15. Beleuchtungsvorrichtung nach einem der Ansprüche 13 bis 14,
wobei der Leuchtstoff die elektromagnetische Primärstrahlung in elektromagnetische Sekundärstrahlung vollständig
konvertiert, so dass die Gesamtstrahlung der
Beleuchtungsvorrichtung aus dem roten Wellenlängenbereich ausgewählt ist.
16. Beleuchtungsvorrichtung nach einem der Ansprüche 13 bis 14,
wobei das Konversionselement einen zweiten Leuchtstoff, der zur Emission von Strahlung aus dem grünen Spektralbereich eingerichtet ist, und einen dritten Leuchtstoff, der zur Emission von Strahlung aus dem roten Spektralbereich eingerichtet ist, umfasst.
17. Beleuchtungsvorrichtung nach einem der Ansprüche 13 bis 16,
die als Leuchte für ein Kraftfahrzeug ausgeformt ist.
18. Beleuchtungsvorrichtung nach einem der Ansprüche 13 bis 17,
wobei die Gesamtstrahlung der Beleuchtungsvorrichtung weiße Mischstrahlung ist.
19. Verwendung einer Beleuchtungsvorrichtung nach einem der Ansprüche 13 bis 18 zur Hinterleuchtung von
Anzeigevorrichtungen.
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