WO2018079441A1 - フィルム積層体の製造方法 - Google Patents

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WO2018079441A1
WO2018079441A1 PCT/JP2017/038032 JP2017038032W WO2018079441A1 WO 2018079441 A1 WO2018079441 A1 WO 2018079441A1 JP 2017038032 W JP2017038032 W JP 2017038032W WO 2018079441 A1 WO2018079441 A1 WO 2018079441A1
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tough
toughness
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稲垣　淳一
毅 村重
細川　和人
敏広 菅野
宏太 仲井
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日東電工株式会社
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Definitions

  • the present invention relates to a method for producing a film laminate including a brittle film and a tough film.
  • a glass material, a composite material including a glass material, or the like is used for a member constituting an image display device, for example, a display element substrate, an organic EL element sealing material, a front protective plate, and the like.
  • image display devices have been made lighter and thinner, and it is required to use thinner glass materials.
  • glass materials have the problem of poor handling properties due to their fragility, but the problem has become conspicuous as the thickness is reduced.
  • the present invention has been made in order to solve the above-described conventional problems.
  • the object of the present invention is to provide a film laminate that can attach a tough film to the brittle film while preventing the brittle film from being damaged. It is in providing the manufacturing method of a body.
  • the method for producing a film laminate of the present invention is a method for producing a film laminate, which comprises laminating a long tough film to the brittle film while conveying the long brittle film, Bonding the brittle film and the toughness film by running the brittle film and the toughness film between the first roll and the second roll.
  • Asker C hardness is 1 to 70.
  • the brittle film has a thickness of 20 ⁇ m to 300 ⁇ m.
  • the nip pressure applied to the laminated structure of the brittle film and the tough film formed between the first roll and the second roll is 0.01 MPa to 0.5 MPa. .
  • the width of the tough film is 1% to 110% with respect to the width of the brittle film.
  • the adhesive force of the tough film to the brittle film is 0.005 N / 25 mm to 10 N / 25 mm.
  • the method for producing the film laminate includes feeding the long toughness film and bonding the toughness film and the brittle film before the toughness film and / or the brittle film. Including applying an adhesive.
  • the toughness film is provided as a toughness film with an adhesive layer in the method for producing the film laminate, the long toughness film is fed out, and an adhesive is applied onto the toughness film. A toughness film with an adhesive layer is formed, and then the toughness film and the brittle film are continuously bonded without winding up the toughness film with an adhesive layer.
  • a tough film can be bonded to the brittle film while preventing the brittle film from being damaged.
  • the production method of the present invention is a method in which a long tough film is bonded to the brittle film while conveying the long brittle film.
  • the production method of the present invention is to bond the brittle film and the toughness film by running the brittle film and the toughness film between the first roll and the second roll facing each other. Including. Of the pair of opposed rolls, at least one roll is an elastic roll. Specifically, an elastic roll (Asker C hardness: 1 to 70) is used as the first roll.
  • FIG. 1 is a schematic diagram illustrating a method for producing a film laminate according to one embodiment of the present invention.
  • the brittle film 10 and the tough film 20 are laminated while the long brittle film 10 is conveyed, and the brittle film is interposed between the first roll 30 and the second roll 40 facing each other. 10 and the tough film 20 are run. Between the 1st roll 30 and the 2nd roll 40, the brittle film 10 and the toughness film 20 comprise a laminated structure. Bonding of the brittle film 10 and the tough film 20 is continuously performed by supplying the long tough film 20.
  • the first roll may be disposed on the brittle film side or may be disposed on the tough film side. Preferably, it arrange
  • the brittle film 10 is transported in the horizontal direction, but the transport direction of the brittle film 10 is not particularly limited, and the transport direction is, for example, an obliquely upward direction, an obliquely downward direction, or a vertically upward direction. , Vertically downward, etc.
  • the conveyance method of the brittle film include roll conveyance and belt conveyance.
  • a brittle film and a tough film are inserted into the pair of rolls from below (that is, the brittle film and the tough film are run from below to above). In this way, since the first roll and the second roll rotate in a direction opposite to the direction of air weight (downward), the brittle film is restrained from entraining air and the brittle film A tough film can be bonded.
  • a film having a fracture toughness value of 0.1 MPa / m 1/2 to 10 MPa / m 1/2 can be used.
  • a brittle material such as a glass film, a ceramic film, a semiconductor material, and an acrylic resin. The film which consists of, etc. are mentioned.
  • Fracture toughness value K IC is an autograph (for example, manufactured by Shimadzu Corp.) for a sample for evaluation in which a 5 mm crack is put in the end portion (center portion) in the longitudinal direction of a brittle film (width 2 cm ⁇ length 15 cm) of a predetermined size The tensile stress was applied in the longitudinal direction by measuring the stress ⁇ at the time of sample breakage from the crack, and the stress ⁇ and crack length a The sample width b is obtained by substituting into the following equation.
  • the brittle film 10 is a glass film.
  • the glass film is obtained by, for example, melting a mixture containing a main raw material such as silica or alumina, an antifoaming agent such as sodium nitrate or antimony oxide, and a reducing agent such as carbon at a temperature of 1400 ° C. to 1600 ° C. After being formed into a shape, it is produced by cooling.
  • Examples of the method for forming the glass film into a thin plate include a slot down draw method, a fusion method, and a float method.
  • the brittle film 10 (for example, a glass film) formed into a thin plate is used as it is (that is, without being wound) for the production method of the present invention.
  • the thickness of the brittle film 10 is preferably 300 ⁇ m or less, more preferably 20 ⁇ m to 300 ⁇ m, still more preferably 20 ⁇ m to 200 ⁇ m, particularly preferably 20 ⁇ m to 100 ⁇ m, and most preferably 20 ⁇ m to 50 ⁇ m.
  • a very thin brittle film typically a glass film
  • the “thickness of the brittle film” is the thickness of the portion to which the tough film is attached.
  • the width of the brittle film 10 is preferably 50 mm to 2000 mm, more preferably 100 mm to 1000 mm.
  • the length of the brittle film 10 is preferably 100 m or more, and more preferably 500 mm or more. According to the present invention, a long brittle film can be supplied, and the brittle film and the tough film can be continuously bonded without breakage.
  • the brittle film 10 is conveyed with undulations.
  • “conveyed with undulation” means a state in which the brittle film is conveyed in a wave shape as shown in FIG. 1 when the brittle film is viewed from the side.
  • the above swell is generated due to the material constituting the brittle film, the manufacturing conditions in the manufacturing process, etc., and the size is not particularly limited.
  • the radius of curvature R is 0.3 mm or more in one embodiment, 7 mm or more in another embodiment, and yet another implementation. In a form, it is 17 mm or more, and in another embodiment, it is 34 mm or more.
  • the upper limit of the curvature radius R is, for example, 170 mm.
  • a film having a fracture toughness value larger than that of a brittle film can be used.
  • a film having a fracture toughness value of 2 MPa / m 1/2 to 20 MPa / m 1/2 can be used.
  • a film made of any appropriate tough material can be used.
  • a resin film is used as the tough film 20.
  • Examples of the resin constituting the resin film include polyethylene, polyvinyl chloride, polyethylene terephthalate, polyvinylidene chloride, polypropylene, polyvinyl alcohol, polyester, polycarbonate, polystyrene, polyacrylonitrile, ethylene vinyl acetate copolymer, and ethylene-vinyl alcohol copolymer.
  • Examples thereof include a polymer, an ethylene-methacrylic acid copolymer, nylon, cellophane, and a silicone resin.
  • the toughness film is provided with an adhesive layer, and is subjected to the production method as a toughness film with an adhesive layer.
  • the material constituting the adhesive layer include an epoxy adhesive, a rubber adhesive, an acrylic adhesive, a silicone adhesive, and a urethane adhesive.
  • a resin having a cyclic ether group such as an epoxy group, a glycidyl group, or an oxetanyl group may be used.
  • a curable adhesive may be used.
  • the adhesive layer is a concept including an adhesive layer
  • the adhesive is a concept including an adhesive.
  • a tough film with an adhesive layer when used, preferably, a long tough film is fed out, an adhesive is applied onto the tough film to form an adhesive layer, and then the toughness with an adhesive layer is formed.
  • the film (toughness film / adhesive layer laminate) is not rolled up, and the toughness film and the brittle film are continuously bonded.
  • a long tough film for example, a tough film that does not include an adhesive layer
  • a tough film that does not include an adhesive layer
  • Adhesive or adhesive application methods include gas doctor coating, blade coating, knife coating, reverse coating, transfer roll coating, gravure roll coating, kiss coating, cast coating, spray coating, slot orifice coating, calendar coating, electrodeposition Coating methods such as coating, dip coating, and die coating; letterpress printing methods such as flexographic printing, intaglio printing methods such as direct gravure printing methods, offset gravure printing methods, lithographic printing methods such as offset printing methods, and stencils such as screen printing methods
  • Examples of the printing method include a printing method. When a curable adhesive is used, the adhesive layer can be cured after the tough film and the brittle film are bonded together. Examples of the curing method include a method of curing by ultraviolet light irradiation and / or heat treatment.
  • the irradiation condition of the ultraviolet light irradiation is typically such that the cumulative amount of irradiation is 100 mJ / cm 2 to 2000 mJ / cm 2 , preferably 200 mJ / cm 2 to 1000 mJ / cm 2 .
  • the adhesive strength of the tough film 20 to the brittle film 10 is preferably 0.005 N / 25 mm to 10 N / 25 mm.
  • the adhesive strength of the tough film can be adjusted by, for example, the material constituting the adhesive layer.
  • the adhesive strength of the tough film 20 to the brittle film 10 is preferably 0.005 N / 25 mm to 1.0 N / 25 mm, more preferably 0. .05N / 25mm to 0.9N / 25mm.
  • Adhesive strength was determined by sticking a tough film to a brittle film, 30 minutes later, and using an adhesive strength measuring device (for example, Instron tensile tester, Shimadzu Corp., Autograph), temperature 23 ° C., humidity 50 It can be measured under the conditions of% RH, peeling direction 180 °, peeling speed 300 mm / min.
  • an adhesive strength measuring device for example, Instron tensile tester, Shimadzu Corp., Autograph
  • the thickness of the tough film 20 is preferably 3 ⁇ m to 250 ⁇ m, more preferably 5 ⁇ m to 250 ⁇ m, and still more preferably 20 ⁇ m to 150 ⁇ m.
  • the thickness of the substrate is preferably 2 ⁇ m to 200 ⁇ m, more preferably 10 ⁇ m to 100 ⁇ m, and the thickness of the adhesive layer is preferably 1 ⁇ m to The thickness is 50 ⁇ m, more preferably 5 ⁇ m to 30 ⁇ m.
  • the width of the tough film 20 is 1% to 110% with respect to the width of the brittle film 10.
  • the width of the tough film is set to an appropriate width according to the purpose of bonding the tough film. For example, when the purpose is to reinforce the edge in the width direction of the brittle film, the width of the tough film is preferably 1% to 20%, more preferably 2% to 15% with respect to the width of the brittle film. is there. When the entire surface of the brittle film is reinforced, the width of the tough film is preferably 80% to 110% and more preferably 90% to 100% with respect to the width of the brittle film.
  • the length of the tough film 20 can be any suitable length depending on the length of the brittle film 10.
  • the Asker C hardness of the first roll 30 (the hardness by the spring-type Asker C type specified in the SRIS 0101 standard) is 1 to 70, preferably 10 to 50, more preferably 15 to 40, A preferred range is 20 to 35. If it is such a range, when the brittle film 10 and the tough film 20 are bonded together, breakage of the brittle film 10 is prevented and good bonding is realized without entrapment of bubbles.
  • the first roll 30 is formed of an elastic body.
  • the elastic body include silicon rubber.
  • Another specific example of the first roll is a metal elastic roll.
  • the metal elastic roll is configured by injecting a gas like a balloon into a hollow roll formed of a metal thin film. The hardness and the like can be controlled by adjusting the gas injection amount (internal pressure).
  • the gas injection amount (internal pressure) is preferably 0.1 MPa to 0.3 MPa.
  • the diameter of the first roll 30 is not particularly limited, and is, for example, 25 mm to 200 mm.
  • the width of the first roll 30 is not particularly limited, and can be appropriately set according to the width of the brittle film to be conveyed.
  • the first roll 30 may be a drive roll that can be driven by any appropriate drive mechanism, or may be a non-drive roll.
  • any appropriate roll can be used as the second roll 40.
  • an elastic roll is used as the second roll 40.
  • the elastic roll for example, the above-described elastic roll can be used.
  • an inelastic roll is used as the second elastic roll 40.
  • the inelastic roll is formed of, for example, any appropriate metal.
  • the diameter of the second roll 40 is not particularly limited, and is, for example, 25 mm to 200 mm.
  • the width of the second roll 40 is not particularly limited, and can be appropriately set according to the width of the brittle film to be conveyed.
  • the second roll 40 may be a drive roll that can be driven by any appropriate drive mechanism, or may be a non-drive roll.
  • the surface of the first roll 30 and / or the second roll 40 may be subjected to any appropriate surface treatment.
  • the surface treatment method include a method of winding a metal film such as hard chrome and a method of plating hard chrome.
  • the gap between the first roll 30 and the second roll 40 is relative to the thickness of the laminated structure composed of the brittle film and the tough film (total thickness of the brittle film, the tough film and the adhesive layer). Preferably, it is 90% to 100%, more preferably 95% to 99.5%, and still more preferably 97% to 99%. If it is such a range, when the brittle film 10 and the tough film 20 are bonded together, breakage of the brittle film 10 is prevented and good bonding is realized without entrapment of bubbles.
  • the nip pressure applied to the laminated structure of the brittle film and the tough film constituted between the first roll and the second roll is preferably 0.01 MPa to 0.5 MPa, more preferably 0. 0.01 MPa to 0.2 MPa. If it is such a range, when the brittle film 10 and the tough film 20 are bonded together, breakage of the brittle film 10 is prevented and good bonding is realized without entrapment of bubbles.
  • the nip pressure refers to the pressure from the roll to the laminated structure sandwiched between the pair of rolls.
  • the bonding of the brittle film and the tough film is completed, and a laminate of the brittle film and the tough film can be obtained.
  • the laminate of a brittle film and a tough film can be wound into a roll.
  • the tough film is laminated for temporary protection of the brittle film (e.g., protection of the slit portion when slitting the brittle film ends) and then prior to winding the brittle film.
  • the tough film is peeled off.
  • two tough films may be laminated between a pair of rolls, or two tough films may be laminated between different rolls.
  • Example 1 While the long glass film (thickness: 50 ⁇ m, width: 500 mm, fracture toughness value: 0.7 MPa / m 1/2 ) is conveyed in the horizontal direction, the first roll (made of urethane rubber, Asker C hardness: 10, the diameter: 75 mm) and the second roll (stainless steel, diameter: 75 mm), the glass film and the tough film were bonded together.
  • the tough film is composed of a PET substrate (thickness: 100 ⁇ m, width 25 mm, fracture toughness value: 3 MPa / m 1/2 ) and an adhesive layer (thickness: 5 ⁇ m).
  • the adhesive layer was formed by applying an epoxy adhesive to a PET substrate immediately before contacting the glass film and the tough film.
  • the roll gap was 150 ⁇ m and the nip pressure was 0.1 MPa.
  • the glass film was conveyed with the wave
  • Examples 2 to 22, Comparative Examples 1 to 6 The glass film and toughness were the same as in Example 1 except that the thickness of the glass film, the Asker hardness of the first roll, the roll gap, and the curvature radius R of the undulation during the conveyance of the glass film were set as shown in Table 1. The film was laminated.
  • the production method of the present invention can be suitably used for a display element substrate, an organic EL element sealing material, an all-front protective plate, and the like.

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Abstract

脆性フィルムの破損を防止しつつ、該脆性フィルムに靭性フィルムを貼り付けることが可能なフィルム積層体の製造方法を提供する。　本発明のフィルム積層体の製造方法は、長尺状の脆性フィルムを搬送させながら、該脆性フィルムに長尺状の靭性フィルムを貼り合せることを含む、フィルム積層体の製造方法であって、対向する第１のロールと第２のロールとの間に、該脆性フィルムと該靭性フィルムとを走行させることにより、該脆性フィルムと該靭性フィルムとを貼り合せることを含み、該第１のロールのアスカーＣ硬度が、１～７０である。

Description

フィルム積層体の製造方法
　本発明は、脆性フィルムと靭性フィルムとを含むフィルム積層体の製造方法に関する。
　従来、画像表示装置を構成する部材、例えば、表示素子の基板、有機ＥＬ素子の封止材、前面保護板等に、ガラス材、ガラス材を含む複合材等が用いられている。また、近年、画像表示装置の軽量薄型化が進んでおり、より薄いガラス材を用いることが要求されている。元来、ガラス材はその脆弱性に起因してハンドリング性が悪いという問題を有しているが、薄型化に伴い、その問題は顕著となっている。
　そこで、ガラスフィルム等の脆性フィルムの製造においては、工程中での破損を防止してハンドリング性を確保するため、脆性フィルムを靱性フィルムで保護することが考えられる。
特許第４１２２１３９号明細書
　しかしながら、ガラスフィルム等の脆性フィルムが非常に薄い場合、脆性フィルムに靱性フィルムを貼り合せる際にも、脆性フィルムが破損するという問題がある。特に、脆性フィルムが製造工程等に起因してうねりを持って搬送されている場合、貼り合せ時において、脆性フィルムにかかる圧力が一定にならず、脆性フィルムが容易に破損しやすくなる。
　本発明は、上記従来の課題を解決するためになされたものであり、その目的とするところは、脆性フィルムの破損を防止しつつ、該脆性フィルムに靭性フィルムを貼り付けることが可能なフィルム積層体の製造方法を提供することにある。
　本発明のフィルム積層体の製造方法は、長尺状の脆性フィルムを搬送させながら、該脆性フィルムに長尺状の靭性フィルムを貼り合せることを含む、フィルム積層体の製造方法であって、対向する第１のロールと第２のロールとの間に、該脆性フィルムと該靭性フィルムとを走行させることにより、該脆性フィルムと該靭性フィルムとを貼り合せることを含み、該第１のロールのアスカーＣ硬度が、１～７０である。
　１つの実施形態においては、上記脆性フィルムの厚みが、２０μｍ～３００μｍである。
　１つの実施形態においては、上記第１のロールと第２のロールとの間で構成される上記脆性フィルムと上記靭性フィルムとの積層構造体にかかるニップ圧が０．０１ＭＰａ～０．５ＭＰａである。
　１つの実施形態においては、上記靭性フィルムの幅が、上記脆性フィルムの幅に対して、１％～１１０％である。
　１つの実施形態においては、上記靭性フィルムの脆性フィルムに対する接着力が、０．００５Ｎ／２５ｍｍ～１０Ｎ／２５ｍｍである。
　１つの実施形態においては、上記フィルム積層体の製造方法は、上記長尺状の靭性フィルムを送り出し、該靭性フィルムと上記脆性フィルムとを貼り合せる前に、該靭性フィルムおよび／または該脆性フィルム上に接着剤を塗布することを含む。
　１つの実施形態においては、上記靭性フィルムが接着層付き靭性フィルムとして、前記フィルム積層体の製造方法に供され、長尺状の該靭性フィルムを送り出し、該靭性フィルム上に接着剤を塗布して接着層付き靭性フィルムを形成し、その後、該接着層付き靭性フィルムを巻き取らず、連続的に、靭性フィルムと脆性フィルムとの貼り合せを行う。
　本発明によれば、脆性フィルムの破損を防止しつつ、該脆性フィルムに靭性フィルムを貼り合せることができる。
本発明の１つの実施形態によるフィルム積層体の製造方法を説明する概略図である。 本発明の１つの実施形態によるフィルム積層体の製造方法に供される脆性フィルムのうねりを説明する図である。
　本発明の製造方法は、長尺状の脆性フィルムを搬送させながら、該脆性フィルムに長尺状の靭性フィルムを貼り合せる方法である。本発明の製造方法は、対向する第１のロールと第２のロールとの間に、該脆性フィルムと該靭性フィルムとを走行させることにより、該脆性フィルムと該靭性フィルムとを貼り合せることを含む。対向する一対のロールのうち、少なくともひとつのロールは弾性ロールである。具体的には、第１のロールとして、弾性ロール（アスカーＣ硬度：１～７０）が用いられる。
　図１は、本発明の１つの実施形態によるフィルム積層体の製造方法を説明する概略図である。この実施形態においては、長尺状の脆性フィルム１０を搬送させながら、脆性フィルム１０と靭性フィルム２０とを積層し、対向する第１のロール３０と第２のロール４０との間に、脆性フィルム１０と靭性フィルム２０とを走行させる。第１のロール３０と第２のロール４０との間においては、脆性フィルム１０と靭性フィルム２０とが積層構造体を構成する。脆性フィルム１０と靭性フィルム２０との貼り合せは、長尺状の靭性フィルム２０を供給して、連続的に行われる。第１のロールは、脆性フィルム側に配置されてもよく、靭性フィルム側に配置されていてもよい。好ましくは、図示例のように、靭性フィルム側に配置される。
　なお、図示例においては、脆性フィルム１０を水平方向に搬送させているが、脆性フィルム１０の搬送方向は特に限定されず、該搬送方向は、例えば、斜め上方向、斜め下方向、垂直上方向、垂直下方向等に設定され得る。脆性フィルムの搬送方法としては、ロール搬送、ベルト搬送等が挙げられる。
　１つの実施形態においては、上記貼り合せの際、一対のロールに対して下方から脆性フィルムおよび靭性フィルムを挿入する（すなわち、脆性フィルムおよび靭性フィルムを下方から上方に向けて走行させる）。このようにすれば、空気の自重方向（下方向）とは反対方向に上記第１のロールおよび第２のロールが回転するため、脆性フィルムが空気を同伴することを抑制しながら、脆性フィルムと靭性フィルムとを貼り合せることができる。
　脆性フィルム１０としては、破壊靭性値が０．１ＭＰａ／ｍ１／２～１０ＭＰａ／ｍ１／２であるフィルムが用いられ得、例えば、ガラスフィルム、セラミックフィルム、半導体材料、アクリル樹脂等の脆性材料からなるフィルム等が挙げられる。破壊靭性値ＫＩＣは、所定サイズの脆性フィルム（幅２ｃｍ×長さ１５ｃｍ）の長手方向の端部（中央部分）に５ｍｍのクラックを入れた評価用サンプルについて、オートグラフ（例えば、島津製作所製の商品名「ＡＧ－Ｉ」；チャック間距離：１０ｃｍ、引っ張り速度：１０ｍｍ／ｍｉｎ）により長手方向に引っ張り応力を加えクラックからのサンプル破断時の応力σを測定し、該応力σ、クラック長ａ、サンプル幅ｂを下記式に代入して求められる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000001
　代表的には、上記脆性フィルム１０は、ガラスフィルムである。該ガラスフィルムは、例えば、シリカやアルミナ等の主原料と、芒硝や酸化アンチモン等の消泡剤と、カーボン等の還元剤とを含む混合物を、１４００℃～１６００℃の温度で溶融し、薄板状に成形した後、冷却して作製される。上記ガラスフィルムの薄板成形方法としては、例えば、スロットダウンドロー法、フュージョン法、フロート法等が挙げられる。１つの実施形態においては、薄板状に成形された脆性フィルム１０（例えば、ガラスフィルム）は、そのまま（すなわち、巻き取ることなく）、本発明の製造方法に供される。
　上記脆性フィルム１０の厚みは好ましくは３００μｍ以下であり、より好ましくは２０μｍ～３００μｍであり、さらに好ましくは２０μｍ～２００μｍであり、特に好ましくは２０μｍ～１００μｍであり、もっとも好ましくは２０μｍ～５０μｍである。本発明においては、非常に薄い脆性フィルム（代表的にはガラスフィルム）を用いても、該ガラスの破損が防止される。「脆性フィルムの厚み」とは、靭性フィルムが貼り付けられる部分の厚みである。
　上記脆性フィルム１０の幅は、好ましくは５０ｍｍ～２０００ｍｍであり、より好ましくは１００ｍｍ～１０００ｍｍである。
　上記脆性フィルム１０の長さは、好ましくは１００ｍ以上であり、より好ましくは５００ｍｍ以上である。本発明によれば、長い脆性フィルムを供給して、破損なく、該脆性フィルムと靭性フィルムとの貼り合せを連続的に行うことができる。
　１つの実施形態においては、上記脆性フィルム１０は、うねりを有して搬送されている。従来のニップロールを用いて貼り合わせを行うと、脆性フィルムがうねりを有して搬送されている場合、押圧時の脆性フィルムの破損を回避することが困難であるが、本発明の製造方法によれば、このような場合でも、脆性フィルムの破損を防止して、脆性フィルムと靭性フィルムとを貼り合せることができる。なお、本明細書において、「うねりを有して搬送される」とは、脆性フィルムを側方から見たときに、図１のように、脆性フィルムが波状に搬送されている状態をいう。
　上記うねりは、脆性フィルムを構成する材料、製造工程における製造条件等に起因して発生するものであり、その大きさは特に制限されない。図２に示すように、うねりを曲率半径Ｒで表せば、該曲率半径Ｒは、１つの実施形態においては０．３ｍｍ以上であり、別の実施形態においては７ｍｍ以上であり、さらに別の実施形態においては１７ｍｍ以上であり、さらに別の実施形態においては３４ｍｍ以上である。上記曲率半径Ｒの上限は、例えば、１７０ｍｍである。
　上記靭性フィルム２０としては、脆性フィルムよりも破壊靱性値が大きいフィルムが用いられ得る。靭性フィルム２０としては、例えば、破壊靭性値が２ＭＰａ／ｍ１／２～２０ＭＰａ／ｍ１／２であるフィルムが用いられ得、例えば、任意の適切な靭性材料から構成されるフィルムが用いられ得る。１つの実施形態においては、上記靭性フィルム２０として樹脂フィルムが用いられる。樹脂フィルムを構成する樹脂としては、例えば、ポリエチレン、ポリ塩化ビニル、ポリエチレンテレフタレート、ポリ塩化ビニリデン、ポリプロピレン、ポリビニルアルコール、ポリエステル、ポリカーボネート、ポリスチレン、ポリアクリロニトリル、エチレン酢酸ビニル共重合体、エチレン－ビニルアルコール共重合体、エチレン－メタクリル酸共重合体、ナイロン、セロファン、シリコーン樹脂等が挙げられる。
　１つの実施形態においては、上記靭性フィルムは、接着層を付与して、接着層付き靭性フィルムとして上記製造方法に供される。上記接着層を構成する材料としては、例えば、エポキシ系接着剤、ゴム系接着剤、アクリル系接着剤、シリコーン系接着剤、ウレタン系接着剤等が挙げられる。また、接着層を構成する材料として、エポキシ基、グリシジル基、オキセタニル基等の環状エーテル基を有する樹脂を用いてもよい。また、硬化性の接着剤を用いてもよい。なお、本明細書において、接着層は粘着層を含む概念であり、接着剤は粘着剤を含む概念である。
　１つの実施形態においては、接着層付き靭性フィルムを用いる場合、好ましくは、長尺状の靭性フィルムを送り出し、靭性フィルム上に接着剤を塗布して接着層を形成し、その後、接着層付き靭性フィルム（靭性フィルム／接着層の積層体）を巻き取らず、連続的に、靭性フィルムと脆性フィルムとの貼り合せを行う。
　別の実施形態においては、長尺状の靭性フィルム（例えば、接着層を含まない靭性フィルム）を送り出した後、靭性フィルムと脆性フィルムとを貼り合せる前に、靭性フィルムおよび／または脆性フィルム上に接着剤を塗布する。
　粘着剤または接着剤の塗布方法としては、気体ドクターコーティング、ブレードコーティング、ナイフコーティング、リバースコーティング、トランスファロールコーティング、グラビアロールコーティング、キスコーティング、キャストコーティング、スプレーコーティング、スロットオリフィスコーティング、カレンダーコーティング、電着コーティング、ディップコーティング、ダイコーティング等のコーティング法；フレキソ印刷等の凸版印刷法、ダイレクトグラビア印刷法、オフセットグラビア印刷法等の凹版印刷法、オフセット印刷法等の平版印刷法、スクリーン印刷法等の孔版印刷法等の印刷法が挙げられる。硬化性の接着剤を用いる場合、靭性フィルムと脆性フィルムとを貼り合せた後、接着層を硬化させ得る。硬化方法としては、例えば、紫外光照射および／または加熱処理により硬化させる方法が挙げられる。紫外光照射の照射条件は、代表的には、照射積算光量が１００ｍＪ／ｃｍ２～２０００ｍＪ／ｃｍ２であり、好ましくは２００ｍＪ／ｃｍ２～１０００ｍＪ／ｃｍ２である。
　上記靭性フィルム２０の脆性フィルム１０に対する接着力は、好ましくは０．００５Ｎ／２５ｍｍ～１０Ｎ／２５ｍｍである。靭性フィルムの接着力は、例えば、接着層を構成する材料等により調整することができる。１つの実施形態において、靭性フィルム２０を再剥離させる必要がある場合、靭性フィルム２０の脆性フィルム１０に対する接着力は、好ましくは０．００５Ｎ／２５ｍｍ～１．０Ｎ／２５ｍｍであり、より好ましくは０．０５Ｎ／２５ｍｍ～０．９Ｎ／２５ｍｍである。接着力は、靭性フィルムを脆性フィルムに貼着して３０分経過後に、粘着力測定装置（例えば、インストロン型引張試験機、島津製作所社製、オートグラフ）を用い、温度２３℃、湿度５０％ＲＨ、剥離方向１８０°、剥離速度３００ｍｍ／分の条件にて、測定することができる。
　上記靭性フィルム２０の厚みは、好ましくは３μｍ～２５０μｍであり、より好ましくは５μｍ～２５０μｍであり、さらに好ましくは２０μｍ～１５０μｍである。上記靭性フィルムが基材と接着層とから構成される場合、該基材の厚みは、好ましくは２μｍ～２００μｍであり、より好ましくは１０μｍ～１００μｍであり、接着層の厚みは、好ましくは１μｍ～５０μｍであり、より好ましくは５μｍ～３０μｍである。
　上記靭性フィルム２０の幅は、上記脆性フィルム１０の幅に対して、１％～１１０％である。靭性フィルムの幅は、該靭性フィルムを貼り合せる目的に応じて、適切な幅とされる。例えば、脆性フィルムの幅方向端部の補強を目的とする場合、靭性フィルムの幅は、脆性フィルムの幅に対して、好ましくは１％～２０％であり、より好ましくは２％～１５％である。また、脆性フィルムの全面を補強する場合、靭性フィルムの幅は、脆性フィルムの幅に対して、好ましくは８０％～１１０％であり、より好ましくは９０％～１００％である。
　上記靭性フィルム２０の長さは、脆性フィルム１０の長さに応じて、任意の適切な長さとされ得る。
　上記のとおり、第１のロール３０としては、弾性ロールが用いられる。第１のロール３０のアスカーＣ硬度（ＳＲＩＳ　０１０１規格に規定するスプリング式アスカーＣ型による硬度）は、１～７０であり、好ましくは１０～５０であり、より好ましくは１５～４０であり、さらに好ましくは２０～３５である。このような範囲であれば、脆性フィルム１０と靭性フィルム２０とを貼り合せる際に、脆性フィルム１０の破損が防止され、かつ、気泡のかみこみ等なく良好な貼り合せが実現される。
　上記第１のロール３０は弾性体で形成される。該弾性体としては、例えば、シリコンゴムが挙げられる。また、第１のロールの別の具体例として、金属弾性ロールが挙げられる。金属弾性ロールは、金属薄膜で形成された中空のロール内に、風船のように気体を注入して構成される。気体の注入量（内圧）を調整することにより、硬度等を制御することができる。気体の注入量（内圧）は、好ましくは０．１ＭＰａ～０．３ＭＰａである。
　上記第１のロール３０の直径は、特に制限されず、例えば、２５ｍｍ～２００ｍｍである。
　上記第１のロール３０の幅は、特に制限されず、搬送する脆性フィルムの幅に応じて、適切に設定され得る。
　上記第１のロール３０は、任意の適切な駆動機構により駆動可能な駆動ロールであってもよく、非駆動ロールであってもよい。
　上記第２のロール４０としては、任意の適切なロールが用いられ得る。１つの実施形態においては、第２のロール４０として、弾性ロールが用いられる。弾性ロールとしては、例えば、上述の弾性ロールが用いられ得る。別の実施形態においては、第２の弾性ロール４０として、非弾性ロールが用いられる。非弾性ロールは、例えば、任意の適切な金属で形成される。
　上記第２のロール４０の直径は、特に制限されず、例えば、２５ｍｍ～２００ｍｍである。
　上記第２のロール４０の幅は、特に制限されず、搬送する脆性フィルムの幅に応じて、適切に設定され得る。
　上記第２のロール４０は、任意の適切な駆動機構により駆動可能な駆動ロールであってもよく、非駆動ロールであってもよい。
　上記第１のロール３０および／または第２のロール４０の表面は、任意の適切な表面処理が施されていてもよい。表面処理の方法としては、例えば、硬質クロム等の金属膜を巻きつける方法、硬質クロム等をメッキする方法が挙げられる。
　上記第１のロール３０と第２のロール４０とのギャップは、脆性フィルムと靭性フィルムとから構成される積層構造体の厚み（脆性フィルムと靭性フィルムと接着層との合計厚み）に対して、好ましくは９０％～１００％であり、より好ましくは９５％～９９．５％であり、さらに好ましくは９７％～９９％である。このような範囲であれば、脆性フィルム１０と靭性フィルム２０とを貼り合せる際に、脆性フィルム１０の破損が防止され、かつ、気泡のかみこみ等なく良好な貼り合せが実現される。
　第１のロールと第２のロールとの間で構成される上記脆性フィルムと上記靭性フィルムとの積層構造体にかかるニップ圧は、好ましくは０．０１ＭＰａ～０．５ＭＰａであり、より好ましくは０．０１ＭＰａ～０．２ＭＰａである。このような範囲であれば、脆性フィルム１０と靭性フィルム２０とを貼り合せる際に、脆性フィルム１０の破損が防止され、かつ、気泡のかみこみ等なく良好な貼り合せが実現される。なお、ニップ圧とは、一対のロールに狭持されている積層構造体へのロールからの圧力のことを言う。
　本発明よれば、上記のようにして、脆性フィルムと靭性フィルムとの貼り合せが完了し、脆性フィルムと靭性フィルムとの積層体が得られ得る。本発明の製造方法によれば、脆性フィルムにかかる負荷を低減しつつ、靭性フィルムを良好に貼り合せることができる。１つの実施形態においては、脆性フィルムと靭性フィルムとの積層体はロール状に巻き取られ得る。別の実施形態においては、靭性フィルムは脆性フィルムの一時的な保護（例えば、脆性フィルム端部をスリットする際におけるスリット部分の保護）のために貼り合せられ、その後、脆性フィルム巻き取りの前に、靭性フィルムは剥離される。また、脆性フィルムの両面に靭性フィルムを積層する場合、一対のロール間で、２枚の靭性フィルムを積層してもよく、それぞれ別のロール間で２枚の靭性フィルムを積層してもよい。
　以下、実施例により本発明を具体的に説明するが、本発明はこれら実施例になんら限定されるものではない。
［実施例１］
　長尺状のガラスフィルム（厚み：５０μｍ、幅：５００ｍｍ、破壊靭性値：０．７ＭＰａ／ｍ１／２）を、水平方向に搬送させながら、第１のロール（ウレタンゴム製、アスカーＣ硬度：１０、直径：７５ｍｍ）と第２のロール（ステンレス製、直径：７５ｍｍ）との間で、該ガラスフィルムと靭性フィルムとを貼り合せた。
　なお、靭性フィルムは、ＰＥＴ基材（厚み：１００μｍ、幅２５ｍｍ、破壊靭性値：３ＭＰａ／ｍ１／２）と接着層（厚み：５μｍ）とから構成される。接着層はガラスフィルムと靭性フィルムとを接触させる直前に、ＰＥＴ基材にエポキシ系接着剤を塗布して形成した。また、ロールギャップは１５０μｍとし、ニップ圧は０．１ＭＰａとした。
　また、ガラスフィルムは、曲率半径Ｒが３ｍｍのうねりを有して搬送させた。
［実施例２～２２、比較例１～６］
　ガラスフィルムの厚み、第１のロールのアスカー硬度、ロールギャップおよびガラスフィルム搬送時のうねりの曲率半径Ｒを表１に示す条件としたこと以外は、実施例１と同様にして、ガラスフィルムと靭性フィルムとを貼り合せた。
［評価］
　実施例および比較例において、ガラスフィルムと靭性フィルムとを貼り合せる際に、ガラスフィルムが破損するか否かを確認した。
　表１中、５００ｍ以上ガラスフィルムの破損なく、ガラスフィルムと靭性フィルムとを連続的に貼り合せることが可能であった場合を○、搬送長さ５００ｍ未満でガラスフィルムに破損が生じた場合を×とする。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
  
　本発明の製造方法は、表示素子の基板、有機ＥＬ素子の封止材、全前保護板等に好適に用いられ得る。
　１０　　　　　　脆性フィルム
　２０　　　　　　靭性フィルム
 
 

Claims (7)

  1. 　長尺状の脆性フィルムを搬送させながら、該脆性フィルムに長尺状の靭性フィルムを貼り合せることを含む、フィルム積層体の製造方法であって、
    　対向する第１のロールと第２のロールとの間に、該脆性フィルムと該靭性フィルムとを走行させることにより、該脆性フィルムと該靭性フィルムとを貼り合せることを含み、
    　該第１のロールのアスカーＣ硬度が、１～７０である、
    　フィルム積層体の製造方法。
  2. 　前記脆性フィルムの厚みが、２０μｍ～３００μｍである、請求項１に記載のフィルム積層体の製造方法。
  3. 　前記第１のロールと第２のロールとの間で構成される前記脆性フィルムと前記靭性フィルムとの積層構造体にかかるニップ圧が０．０１ＭＰａ～０．５ＭＰａである、請求項１または２に記載のフィルム積層体の製造方法。
  4. 　前記靭性フィルムの幅が、前記脆性フィルムの幅に対して、１％～１１０％である、請求項１から３のいずれかに記載のフィルム積層体の製造方法。
  5. 　前記靭性フィルムの脆性フィルムに対する接着力が、０．００５Ｎ／２５ｍｍ～１０Ｎ／２５ｍｍである、請求項１から４のいずれかに記載のフィルム積層体の製造方法。
  6. 　前記長尺状の靭性フィルムを送り出し、該靭性フィルムと前記脆性フィルムとを貼り合せる前に、該靭性フィルムおよび／または該脆性フィルム上に接着剤を塗布することを含む、請求項１から５のいずれかに記載のフィルム積層体の製造方法。
  7. 　前記靭性フィルムが接着層付き靭性フィルムとして、前記フィルム積層体の製造方法に供され、
    　長尺状の該靭性フィルムを送り出し、該靭性フィルム上に接着剤を塗布して接着層付き靭性フィルムを形成し、その後、該接着層付き靭性フィルムを巻き取らず、連続的に、靭性フィルムと脆性フィルムとの貼り合せを行う、
    　請求項１から５のいずれかに記載のフィルム積層体の製造方法。
     
     
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