WO2018029787A1 - ジルコニウムの分離方法及び使用済燃料の処理方法 - Google Patents

ジルコニウムの分離方法及び使用済燃料の処理方法 Download PDF

Info

Publication number
WO2018029787A1
WO2018029787A1 PCT/JP2016/073460 JP2016073460W WO2018029787A1 WO 2018029787 A1 WO2018029787 A1 WO 2018029787A1 JP 2016073460 W JP2016073460 W JP 2016073460W WO 2018029787 A1 WO2018029787 A1 WO 2018029787A1
Authority
WO
WIPO (PCT)
Prior art keywords
zirconium
molybdenum
precipitate
separating
spent fuel
Prior art date
Application number
PCT/JP2016/073460
Other languages
English (en)
French (fr)
Inventor
大輔 渡邉
祐子 可児
笹平　朗
Original Assignee
株式会社日立製作所
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by 株式会社日立製作所 filed Critical 株式会社日立製作所
Priority to JP2018533344A priority Critical patent/JP6638071B2/ja
Priority to PCT/JP2016/073460 priority patent/WO2018029787A1/ja
Publication of WO2018029787A1 publication Critical patent/WO2018029787A1/ja

Links

Images

Classifications

    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C22—METALLURGY; FERROUS OR NON-FERROUS ALLOYS; TREATMENT OF ALLOYS OR NON-FERROUS METALS
    • C22B—PRODUCTION AND REFINING OF METALS; PRETREATMENT OF RAW MATERIALS
    • C22B34/00—Obtaining refractory metals
    • C22B34/10—Obtaining titanium, zirconium or hafnium
    • C22B34/14—Obtaining zirconium or hafnium
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C22—METALLURGY; FERROUS OR NON-FERROUS ALLOYS; TREATMENT OF ALLOYS OR NON-FERROUS METALS
    • C22B—PRODUCTION AND REFINING OF METALS; PRETREATMENT OF RAW MATERIALS
    • C22B60/00—Obtaining metals of atomic number 87 or higher, i.e. radioactive metals
    • C22B60/02—Obtaining thorium, uranium, or other actinides
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C22—METALLURGY; FERROUS OR NON-FERROUS ALLOYS; TREATMENT OF ALLOYS OR NON-FERROUS METALS
    • C22B—PRODUCTION AND REFINING OF METALS; PRETREATMENT OF RAW MATERIALS
    • C22B60/00—Obtaining metals of atomic number 87 or higher, i.e. radioactive metals
    • C22B60/02—Obtaining thorium, uranium, or other actinides
    • C22B60/04—Obtaining plutonium
    • G—PHYSICS
    • G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21C—NUCLEAR REACTORS
    • G21C19/00—Arrangements for treating, for handling, or for facilitating the handling of, fuel or other materials which are used within the reactor, e.g. within its pressure vessel
    • G21C19/42—Reprocessing of irradiated fuel
    • G21C19/44—Reprocessing of irradiated fuel of irradiated solid fuel
    • G21C19/46—Aqueous processes, e.g. by using organic extraction means, including the regeneration of these means
    • G—PHYSICS
    • G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21F—PROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
    • G21F9/00—Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
    • G21F9/04—Treating liquids
    • G21F9/06—Processing
    • Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
    • Y02E30/00—Energy generation of nuclear origin
    • Y02E30/30—Nuclear fission reactors
    • Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02W—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES RELATED TO WASTEWATER TREATMENT OR WASTE MANAGEMENT
    • Y02W30/00—Technologies for solid waste management
    • Y02W30/50—Reuse, recycling or recovery technologies

Definitions

  • the present invention relates to a method for separating zirconium from a radioactive solution and a method for treating spent fuel.
  • the spent fuel discharged from the nuclear power plant is planned to be processed into vitrified material and disposed of after the nuclear fuel material is recovered by reprocessing.
  • the elements recovered in the reprocessing process were uranium (U) and plutonium (Pu), which are nuclear fuel materials.
  • Patent Document 1 describes an example of a method for separating semivolatile FP fluoride containing zirconium from spent fuel.
  • a semi-volatile FP fluoride is aggregated on the surface of an agglomerated material by a temperature difference in a flame furnace in which a nuclear fuel material and fluorine gas are supplied and reacted to form a flame, and the residue is recovered.
  • a method of sending to a department is disclosed.
  • Non-Patent Document 1 in a nitric acid solution such as a high-level radioactive liquid waste, dissolved zirconium reacts with molybdenum (Mo) that is also dissolved to give zirconium molybdate (ZrMo 2 O 7 (OH)). 2 ⁇ 2H 2 O) and is reported to precipitate as a solid.
  • Mo molybdenum
  • ZrMo 2 O 7 (OH) zirconium molybdate
  • Non-Patent Document 2 describes data that the molybdenum concentration in the high-level radioactive liquid waste is lower than the zirconium concentration.
  • the high-level radioactive waste liquid generated by wet reprocessing may be dried and solidified, and the solidified product may be dissolved in a molten salt, and then the elements may be separated by an electrolytic method. This is called a molten salt electrolysis method.
  • the present inventor examined a method for recovering a long-lived fission product (LLFP) element by element from a high-level radioactive liquid waste. As described above, it is considered that the LLFP contained in the high-level radioactive liquid waste can be recovered for each element even by the method of drying and solidifying the high-level radioactive liquid waste and recovering the elements by the molten salt electrolysis method. However, if it is possible to separate zirconium from high-level radioactive liquid waste using a simple method in advance, it is possible to save time and labor for separating zirconium when separating LLFP by molten salt electrolysis or the like, and to construct a more desirable separation process. It came.
  • An object of the present invention is to separate zirconium from a long-lived fission product (LLFP) contained in a high-level radioactive liquid waste by a simple method and facilitate recovery of other LLFPs.
  • LLFP long-lived fission product
  • the zirconium separation method of the present invention is a method of separating zirconium from a radioactive solution containing zirconium, and by adding molybdenum to the radioactive solution, a precipitate which is a reaction product of zirconium and molybdenum is generated, Separate the precipitate from the liquid.
  • zirconium can be separated from the long-lived fission product (LLFP) contained in the high-level radioactive liquid waste by a simple method, and the recovery of other LLFP can be facilitated.
  • LLFP long-lived fission product
  • FIG. 3 is a flowchart showing a zirconium separation method of Example 1.
  • 1 is a schematic view showing a zirconium separation apparatus of Example 1.
  • FIG. 3 is a flowchart showing a zirconium separation method of Example 2.
  • FIG. 3 is a schematic view showing a zirconium separation apparatus of Example 2.
  • FIG. 4 is a graph relating to the principle of the present invention and showing the results of calculating the Gibbs free energy for the reaction between molybdenum oxide and fluorine gas and the reaction between zirconium oxide and fluorine gas.
  • FIG. 5 is a graph relating to the principle of the present invention and showing the results of calculating the temperature dependence of the vapor pressure of molybdenum fluoride and zirconium fluoride.
  • FIG. 4 is a graph relating to the principle of the present invention and showing the enthalpy of reaction when an oxide of molybdenum, zirconium or uranium reacts with fluorine gas.
  • the present invention relates to a method for separating zirconium from a radioactive solution and a method for treating spent fuel.
  • the radioactive solution is a high-level radioactive liquid waste or the like.
  • the spent fuel is a spent nuclear fuel containing zirconium.
  • zirconium precipitated as zirconium molybdate can be recovered from high-level radioactive liquid waste (hereinafter referred to as “high-level liquid waste”) as a solid precipitate.
  • high-level liquid waste high-level radioactive liquid waste
  • the present inventors focused on the reaction between molybdenum and zirconium and devised a method for separating zirconium from a high-level waste solution by a simple method.
  • molybdenum is additionally dissolved in a high-level waste liquid, and zirconium is reacted with molybdenum, so that all zirconium is precipitated as zirconium molybdate, and the precipitate is at a high level.
  • This is a method for separating zirconium by recovering from waste liquid.
  • the second method is a method of facilitating the reaction by concentrating the high-level waste liquid and increasing the concentration of zirconium and molybdenum.
  • the second method alone, the amount of molybdenum is insufficient to precipitate all the zirconium. Therefore, a combination of the first method and the second method can be an effective method.
  • FIG. 1 is a flowchart of the present embodiment, showing a process until separation of zirconium from spent fuel.
  • the zirconium separation method includes precipitation step S101 for adding molybdenum 6 to high-level waste liquid 5 (a radioactive solution containing zirconium) to precipitate zirconium in the high-level waste liquid as zirconium molybdate, A precipitate collecting step S102 for collecting the generated precipitate 7 from the residual liquid 8, a drying step S103 for drying the collected precipitate 7, and a reaction of the dried precipitate 7 with the fluorine gas 11 to obtain molybdenum fluoride 9 And fluorination step S104 for obtaining zirconium fluoride 10.
  • the method for separating zirconium may include a conversion step S105 for changing the chemical form of molybdenum fluoride 9.
  • the spent fuel is sheared, the sheared material is put into a nitric acid solution to dissolve the fuel components, and uranium and plutonium are recovered from the solution by a solvent extraction method. .
  • the waste liquid remaining after the recovery of uranium and plutonium is the high level waste liquid.
  • Molybdenum 6 is added to the high level waste liquid 5.
  • the chemical form of molybdenum 6 is not particularly limited, but a nitrate, oxide or metal form is preferable in order not to bring unnecessary components into the solution.
  • Uranium and plutonium may be recovered after adding molybdenum to a solution in which spent fuel is dissolved and separating zirconium. In that case, a solvent extraction method can also be used.
  • molybdenum 6 is adjusted and added so that the molar concentration of molybdenum in the high-level waste liquid 5 is at least twice the molar concentration of zirconium. Then, all zirconium reacts with molybdenum in the high-level waste liquid 5 to form insoluble zirconium molybdate and precipitates. This precipitate corresponds to the precipitate 7. This precipitate 7 is recovered from the solution.
  • a general solid-liquid separation method can be applied to the recovery method. For example, a filtration method can be applied.
  • zirconium can be recovered as zirconium molybdate from a high level waste liquid by a very simple method.
  • the residual liquid 8 that is the high-level waste liquid 5 from which the precipitate 7 has been removed is sent to a process for recovering LLFP other than zirconium remaining in the residual liquid 8 and processed, for example, by a molten salt electrolysis method or the like Is done.
  • the precipitate 7 obtained by the above steps is wet with the solution, it is dried in the drying step S103.
  • the water adhering to the precipitate 7 can be blown off by heating to about 100 ° C. while blowing air into the container containing the precipitate 7.
  • the precipitate 7 thus dried is reacted with the fluorine gas 11 in the fluorination step S104.
  • the fluorine gas 11 does not need to be pure fluorine, and may be a mixed gas of fluorine and an inert gas.
  • the inert gas a rare gas such as argon, nitrogen gas, or the like can be used.
  • FIG. 5 shows the result of calculation of Gibbs free energy for the reaction between molybdenum oxide and fluorine gas, and the reaction between zirconium oxide and fluorine gas.
  • Molybdenum oxide and zirconium oxide are different in chemical form from zirconium molybdate. However, since oxides are very easy to react with fluoride, zirconium molybdate, whose main constituent elements are oxygen, hydrogen, molybdenum, and zirconium, can easily react and convert to fluoride when in contact with fluorine gas. Conceivable.
  • the temperature at which the precipitate 7 and the fluorine gas 11 are reacted is preferably set to 100 ° C. or more and 200 ° C. or less (range from 100 ° C. to 200 ° C.).
  • the temperature during the reaction is 100 ° C. or higher, molybdenum fluoride 9 is volatilized and zirconium fluoride 10 remains solid, so that molybdenum and zirconium can be separated.
  • FIG. 6 shows the calculation result of the temperature dependence of the vapor pressure of molybdenum fluoride and zirconium fluoride.
  • Molybdenum fluoride has a high vapor pressure, and if it is 100 ° C. or higher, the vapor pressure exceeds 1 atm. On the other hand, the vapor pressure of zirconium fluoride does not exceed 1 atm unless it is about 900 ° C. or higher. For this reason, if it heats to 100 degrees C or more below the heat-resistant temperature of the furnace material normally used, molybdenum and zirconium can be isolate
  • the heat resistance temperature of the furnace material (for example, Ni alloy) that is normally used is about 600 ° C. Therefore, by heating at 100 ° C. or more and 600 ° C.
  • molybdenum fluoride can be vaporized and the remaining zirconium fluoride can be taken out as a solid.
  • the chemical form of molybdenum fluoride 9 is changed to other than fluoride in the conversion step S105.
  • the chemical form is preferably an oxide. Moreover, it is good also as a nitrate or a metal. Molybdenum whose chemical form has been converted may be used again for addition to the high-level waste liquid 5.
  • zirconium can be recovered independently from the high level waste liquid.
  • the target to which molybdenum is added is a high-level waste liquid.
  • the target to which molybdenum is added need not be limited to a high-level waste liquid, and molybdenum may be added to a solution of spent fuel dissolved in nitric acid to separate zirconium as zirconium molybdate. Also in this method, zirconium can be separated as in the first embodiment.
  • the high level waste liquid may be concentrated in advance before adding molybdenum to the high level waste liquid. In this way, it is possible to increase the zirconium concentration in the high-level waste liquid, thereby promoting the reaction with molybdenum and efficiently obtaining zirconium molybdate.
  • FIG. 2 is a schematic view showing the zirconium separation apparatus of this example.
  • the zirconium separation apparatus shown in the figure includes a dryer 21 and a fluorination reactor 22.
  • molybdenum 6 is added to the high-level waste liquid 5 in the precipitation step S101, and the precipitate 7 is recovered from the solution (precipitation recovery step S102 in FIG. 1).
  • the collected precipitate 7 is supplied to the dryer 21 (drying step S103 in FIG. 1).
  • a rotary kiln type dryer can be used as the dryer 21.
  • the dryer 21 is provided with a heater 23, and the internal temperature is maintained at about 100 ° C. by heating.
  • Air 30 is supplied to the dryer 21 together with the precipitate 7. Thereby, the water
  • the air 30 and the evaporated water are collected separately from the collected matter 32 as the exhaust gas 31. Thereafter, the recovered material 32 is supplied to the fluorination reactor 22 (fluorination step S104 in FIG. 1).
  • a rotary kiln type reactor can be used for the fluorination reactor 22.
  • the fluorination reactor 22 is provided with a heater 24, and the internal temperature is maintained at 100 ° C. or more and 200 ° C. or less by heating.
  • the recovered product 32 and the fluorine mixed gas 33 are supplied to the fluorination reactor 22 and reacted inside.
  • the fluoride mixed gas 33 is a mixed gas of fluorine gas and inert gas.
  • the inert gas a gas that does not affect the reaction is used.
  • argon gas or nitrogen gas can be used.
  • the recovered product 32 is converted into molybdenum fluoride 9 and zirconium fluoride 10 by the reaction inside the fluorination reactor 22. Since the molybdenum fluoride 9 is a gas and the zirconium fluoride 10 is a solid at the temperature in the fluorination reactor 22, the zirconium fluoride 10 can be recovered independently by separating and recovering the gas and the solid. In this way, zirconium can be recovered alone.
  • zirconium can be precipitated as a solid by a very simple method such as adding molybdenum to the high level waste liquid or concentrating the high level waste liquid. Further, zirconium, which is a precipitate, can be recovered from the high-level waste liquid by a very simple method such as a solid-liquid separation method. Therefore, zirconium can be separated from the high level waste liquid by a very simple method as a whole.
  • an existing LLFP separation method such as a molten salt electrolysis method
  • FIG. 3 is a flowchart showing the steps of the present embodiment until the zirconium is separated from the spent fuel.
  • This example has a configuration in which a separation step S205 is added to the zirconium separation process described in Example 1.
  • a separation step S205 is added to the zirconium separation process described in Example 1.
  • the method up to the fluorination step S204 is the same as that in the first embodiment.
  • the dried precipitate 7 obtained in the drying step S203 is reacted with the fluorine gas 11 in the fluorination step S204.
  • a flame furnace type reactor is used in the fluorination step S204.
  • An example of a flame furnace type reactor is shown in Patent Document 1, for example.
  • an object to be fluorinated reacts with high-concentration fluorine gas, so that the region where the reaction occurs due to the reaction heat generated during the chemical reaction becomes a considerably high temperature of 1000 ° C. or higher. As a result, the speed of the chemical reaction is increased, so that the flame furnace type reactor is a reactor having a high reaction efficiency.
  • FIG. 7 shows the enthalpy of reaction when each oxide reacts with fluorine gas.
  • the present inventors have confirmed by experiments that uranium oxide can be processed in a flame furnace so far. It can be seen from FIG. 7 that the oxide of molybdenum and zirconium, which are objects to be fluorinated in the present invention, also has a large negative enthalpy in the reaction with fluorine. Therefore, it is predicted that zirconium molybdate (corresponding to the precipitate 7), which is a compound of molybdenum and zirconium, can be similarly processed in a flame furnace.
  • Separation step S205 is a pipe-shaped container through which gas can be circulated, and the temperature is kept at 200 ° C. or lower (solid recovery unit 41 (described later) in FIG. 4).
  • zirconium fluoride precipitates as a solid and molybdenum fluoride flows out as a gas in the separation step S205.
  • zirconium can be recovered independently from the high level waste liquid. Further, in this embodiment, since both zirconium and molybdenum are temporarily used as the fluoride gas in the fluorination step S204, unreacted solids hardly remain in the gas-solid reaction, and separation of molybdenum and zirconium is easy. The effect becomes.
  • the zirconium separation apparatus shown in this figure has a configuration in which the fluorination reactor 22 is replaced with a flame furnace 40 and a solid recovery part 41 in the zirconium separation apparatus described in the first embodiment.
  • the frame furnace 40 is provided with a heater 42, and the solid recovery part 41 is provided with a heater 45.
  • the steps until obtaining the recovered product 32 are the same as those in the first embodiment.
  • the recovered material 32 is supplied to the flame furnace 40 together with the fluorine gas 43.
  • the wall surface of the frame furnace 40 is kept at about 150 ° C. by the heater 42.
  • a frame 44 which is a high-temperature reaction region, is formed by the reaction between the recovered material 32 and the fluorine gas 43, and a fluorination reaction takes place inside and near the flame 44.
  • the gas generated by the fluorination reaction immediately exits the flame furnace 40 and flows into the solid recovery part 41 in such a manner that it is expelled by the sequentially supplied fluorine gas and gas generated by the fluorination reaction.
  • the solid recovery unit 41 is kept warm to about 150 ° C. by the heater 45. Therefore, the temperature of the inflowing gas is reduced, and only zirconium fluoride is condensed and separated from gaseous molybdenum fluoride. Moreover, Raschig ring etc. may be put in the inside of the solid collection

Landscapes

  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Manufacturing & Machinery (AREA)
  • Materials Engineering (AREA)
  • Mechanical Engineering (AREA)
  • Metallurgy (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Physics & Mathematics (AREA)
  • Environmental & Geological Engineering (AREA)
  • General Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Geology (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • General Engineering & Computer Science (AREA)
  • High Energy & Nuclear Physics (AREA)
  • Plasma & Fusion (AREA)
  • Inorganic Compounds Of Heavy Metals (AREA)

Abstract

ジルコニウムを含む放射性溶液（高レベル放射性廃液）から長寿命核分裂生成物（ＬＬＦＰ）の１つであるジルコニウムを分離する方法であって、放射性溶液にモリブデンを添加することにより、ジルコニウムとモリブデンとの反応生成物である沈殿物を生成し、沈殿物と液とを分離する。これにより、ジルコニウムを簡便な方法により分離し、その他のＬＬＦＰの回収を容易にすることができる。

Description

ジルコニウムの分離方法及び使用済燃料の処理方法
　本発明は、放射性溶液からジルコニウムを分離する方法及び使用済燃料の処理方法に関する。
　原子力発電所から排出される使用済燃料は、再処理によって核燃料物質が回収された後、ガラス固化体へ加工され、地層処分される計画となっている。これまで再処理工程で回収する元素は、核燃料物質であるウラン（Ｕ）とプルトニウム（Ｐｕ）であった。
　しかしながら、近年、半減期が非常に長い放射性核種であるマイナーアクチニド（ＭＡ）を使用済燃料から回収し、半減期の短い核種に核変換することで、ガラス固化体の放射能毒性が減衰する期間を大幅に短縮する研究が盛んに行われるようになってきた。これに加えて、使用済燃料に含まれる核分裂生成物（ＦＰ）のうち、比較的半減期の長い核分裂生成物（長寿命核分裂生成物：ＬＬＦＰ）を分離することが検討されてきている。使用済燃料から分離することを検討されているＬＬＦＰの一つに、ジルコニウム（Ｚｒ）がある。
　ジルコニウムを含む半揮発性ＦＰフッ化物を使用済燃料から分離する方法の一例が特許文献１に記載されている。特許文献１には、核燃料物質とフッ素ガスとを供給して両者を反応させてフレームを形成するフレーム炉内で、半揮発性ＦＰフッ化物を凝集材の表面に温度差により凝集させ、残渣回収部に送る方法が開示されている。
　非特許文献１においては、高レベル放射性廃液のような硝酸溶液中では、溶解しているジルコニウムは、同じく溶解しているモリブデン（Ｍｏ）と反応してモリブデン酸ジルコニウム（ＺｒＭｏ２Ｏ７（ＯＨ）２・２Ｈ２Ｏ）を形成し、固体として沈殿する性質があることが報告されている。
　非特許文献２には、高レベル放射性廃液中のモリブデン濃度がジルコニウム濃度よりも低いというデータが記載されている。
特開２０１２－４７５４６号公報
Y. Kondo et al., Proceedings of Global 2009, 277-280 (2009) 総説　分離変換工学、日本原子力学会、4-2ページ（2004）
　ジルコニウム等の元素を単独で分離するためには、元素の化学的性質の違いを利用して元素を相互に分離していく必要がある。
　特許文献１に記載の手法でジルコニウムを分離することは可能であるが、より簡素な方法で特定の元素を分離できるようになることが望まれている。
　また、湿式再処理で発生した高レベル放射性廃液を乾燥固化し、その固化物を溶融塩に溶解してから、電解法で元素を分離してもよい。これは、溶融塩電解法と呼ばれている。
　本発明者は、高レベル放射性廃液から長寿命核分裂生成物（ＬＬＦＰ）を元素ごとに回収する方法を検討した。前述のように高レベル放射性廃液を乾燥固化し、溶融塩電解法で元素を回収する方法でも、高レベル放射性廃液に含まれるＬＬＦＰを元素ごとに回収可能と考えられる。しかし、あらかじめ簡素な手法で高レベル放射性廃液からジルコニウムを分離することができれば、溶融塩電解法等でＬＬＦＰを分離する際にジルコニウムを分離する手間が省け、より望ましい分離プロセスを構築できるという考えに至った。
　本発明の目的は、高レベル放射性廃液に含まれる長寿命核分裂生成物（ＬＬＦＰ）のうち、ジルコニウムを簡便な方法により分離し、その他のＬＬＦＰの回収を容易にすることにある。
　本発明のジルコニウムの分離方法は、ジルコニウムを含む放射性溶液からジルコニウムを分離する方法であって、放射性溶液にモリブデンを添加することにより、ジルコニウムとモリブデンとの反応生成物である沈殿物を生成し、沈殿物と液とを分離する。
　本発明によれば、高レベル放射性廃液に含まれる長寿命核分裂生成物（ＬＬＦＰ）のうち、ジルコニウムを簡便な方法により分離し、その他のＬＬＦＰの回収を容易にすることができる。
実施例１のジルコニウムの分離方法を示すフローチャートである。 実施例１のジルコニウムの分離装置を示す概略図である。 実施例２のジルコニウムの分離方法を示すフローチャートである。 実施例２のジルコニウムの分離装置を示す概略図である。 本発明の原理に関するものであって、モリブデン酸化物とフッ素ガスとの反応及びジルコニウム酸化物とフッ素ガスとの反応についてギブス自由エネルギーを計算した結果を示すグラフである。 本発明の原理に関するものであって、フッ化モリブデン及びフッ化ジルコニウムの蒸気圧の温度依存性を計算した結果を示すグラフである。 本発明の原理に関するものであって、モリブデン、ジルコニウム又はウランの酸化物とフッ素ガスとが反応する際の反応のエンタルピーを示すグラフである。
　本発明は、放射性溶液からジルコニウムを分離する方法及び使用済燃料の処理方法に関する。ここで、放射性溶液は、高レベル放射性廃液等である。また、使用済燃料は、ジルコニウムを含む使用済の核燃料である。
　非特許文献１に記載されているように、モリブデン酸ジルコニウムとして沈殿したジルコニウムについては、固体沈殿物として高レベル放射性廃液（以下「高レベル廃液」という。）から回収することができる。しかしながら、非特許文献２のデータから、高レベル廃液中のモリブデンとジルコニウムが反応したとしても、全てのジルコニウムが沈殿しないことがわかる。このため、高レベル廃液中には、一定量のジルコニウムが溶解しつづけることになる。
　そこで、本発明者は、モリブデンとジルコニウムとの反応に着目し、高レベル廃液からジルコニウムを簡素な方法で分離する方法を案出した。
　具体的には、一つ目の方法は、高レベル廃液にモリブデンを追加的に溶解し、ジルコニウムをモリブデンと反応させることで、すべてのジルコニウムをモリブデン酸ジルコニウムとして沈殿させ、その沈殿物を高レベル廃液から回収することにより、ジルコニウムを分離する方法である。
　二つ目の方法は、高レベル廃液を濃縮し、ジルコニウム及びモリブデンの濃度を濃くすることにより、反応を起こしやすくする方法である。
　ただし、二つ目の方法だけでは、すべてのジルコニウムを沈殿させるためにはモリブデンの量が不足する。したがって、一つ目の方法と二つ目の方法を組み合わせることも有効な方法となりうる。
　以下、実施例について説明する。
　図１は、本実施例のフローチャートであり、使用済燃料からジルコニウムを分離するまでの工程を示したものである。
　本図においては、ジルコニウムの分離方法は、高レベル廃液５（ジルコニウムを含む放射性溶液）にモリブデン６を添加して高レベル廃液中のジルコニウムをモリブデン酸ジルコニウムとして沈殿させるための沈殿析出工程Ｓ１０１と、生成した沈殿物７を残液８から回収する沈殿物回収工程Ｓ１０２と、回収した沈殿物７を乾燥する乾燥工程Ｓ１０３と、乾燥させた沈殿物７をフッ素ガス１１と反応させてフッ化モリブデン９とフッ化ジルコニウム１０を得るフッ化工程Ｓ１０４と、を含む。また、ジルコニウムの分離方法は、フッ化モリブデン９の化学形態を変える転換工程Ｓ１０５を含むものであってもよい。
　以下に、本実施例のジルコニウムの分離方法について更に詳細に説明する。
　原子力発電所から排出された使用済燃料の再処理では、使用済燃料をせん断し、そのせん断物を硝酸溶液に入れて燃料成分を溶解し、その溶液から溶媒抽出法によりウランとプルトニウムを回収する。ウランとプルトニウムを回収した後に残った廃液が高レベル廃液である。この高レベル廃液５にモリブデン６を添加する。モリブデン６の化学形態は特に問わないが、溶液中に不要な成分を持ち込まないためにも、硝酸塩、酸化物又は金属の形態が好ましい。なお、ウラン及びプルトニウムの回収は、使用済燃料を溶解した溶液にモリブデンを添加し、ジルコニウムを分離した後でもよい。その場合も溶媒抽出法を用いることができる。
　また、モリブデン酸ジルコニウムの化学形態から検討すると、高レベル廃液５中のモリブデンのモル濃度がジルコニウムのモル濃度の２倍以上になるように、モリブデン６を調整して加える。そうすると、高レベル廃液５中ですべてのジルコニウムがモリブデンと反応し、不溶解性のモリブデン酸ジルコニウムとなり、沈殿する。この沈殿物が沈殿物７に相当する。この沈殿物７を溶液中から回収する。回収方法には、一般的な固液分離法を適用することができる。例えば、ろ過法が適用できる。
　以上で説明した方法によれば、非常に簡素な方法で高レベル廃液からジルコニウムをモリブデン酸ジルコニウムとして回収することができる。沈殿物７が除かれた高レベル廃液５である残液８については、残液８中に残されたジルコニウム以外のＬＬＦＰを回収するための工程へ送られて、例えば溶融塩電解法等の処理が行われる。
　以下に、モリブデン酸ジルコニウムからジルコニウムを単独で分離する方法を説明する。
　上記の工程により得られた沈殿物７は、溶液で濡れているため、乾燥工程Ｓ１０３で乾燥させる。例えば、沈殿物７を入れた容器に空気を吹き込みながら１００℃程度まで加熱することにより、沈殿物７に付着した水分を飛ばすことができる。このようにして乾燥させた沈殿物７をフッ化工程Ｓ１０４においてフッ素ガス１１と反応させる。フッ素ガス１１は、純粋なフッ素である必要はなく、フッ素と不活性ガスの混合ガスでもよい。不活性ガスには、アルゴン等の希ガスや、窒素ガス等が使用できる。
　図５は、モリブデン酸化物とフッ素ガスとの反応、及びジルコニウム酸化物とフッ素ガスとの反応について、ギブス自由エネルギーを計算した結果を示したものである。
　本図から、これらの酸化物とフッ素ガスとの反応のギブス自由エネルギーの値は、どの温度においても大きな負の値であり、フッ素ガスと非常に反応しやすいことが分かる。したがって、これらの酸化物にフッ素ガスを接触させると、ただちにフッ化物に転換すると考えられる。
　モリブデン酸化物およびジルコニウム酸化物は、モリブデン酸ジルコニウムとは化学形態が異なる。しかしながら、酸化物が非常にフッ化物と反応しやすいため、主要な構成元素が酸素と水素とモリブデンとジルコニウムであるモリブデン酸ジルコニウムも、フッ素ガスと接触すると、容易に反応してフッ化物に転換すると考えられる。
　沈殿物７とフッ素ガス１１を反応させる温度は、１００℃以上かつ２００℃以下（１００℃から２００℃までの範囲）に設定することが好ましい。反応時の温度を１００℃以上とすると、フッ化モリブデン９は揮発し、フッ化ジルコニウム１０は固体のままであるため、モリブデンとジルコニウムとを分離することができる。
　この理由は、図６を用いて説明する。
　図６は、フッ化モリブデン及びフッ化ジルコニウムの蒸気圧の温度依存性の計算結果を示したものである。
　フッ化モリブデンは、蒸気圧が高く、１００℃以上であれば蒸気圧が１気圧を超えるため、気体として飛散しやすいことがわかる。一方、フッ化ジルコニウムは、９００℃程度以上にならないと蒸気圧が１気圧を超えない。このため、通常使用する炉の材料の耐熱温度以下で１００℃以上に加熱すれば、蒸気圧の差を利用してモリブデンとジルコニウムとを分離することができる。通常使用する炉の材料（例えば、Ｎｉ合金）の耐熱温度は約６００℃である。よって、１００℃以上６００℃以下で加熱することにより、フッ化モリブデンを気化し、残ったフッ化ジルコニウムを固体として取り出すことができる。ここで、加熱温度は、低い方が操作として容易であり、２００℃以下でも分離操作は可能であり望ましい。
　図１において、フッ化モリブデン９については、転換工程Ｓ１０５で化学形態をフッ化物以外に転換する。化学形態としては、酸化物とすることが好ましい。また、硝酸塩又は金属としてもよい。化学形態を転換したモリブデンは、再び高レベル廃液５に添加する用途で用いてもよい。
　以上で説明した方法によれば、高レベル廃液からジルコニウムを単独で回収することができる。
　なお、実施例１では、一例として、モリブデンを加える対象を高レベル廃液としている。しかしながら、モリブデンを加える対象は高レベル廃液に対象を限定する必要はなく、使用済燃料を硝酸に溶解した溶液に対してモリブデンを追加し、ジルコニウムをモリブデン酸ジルコニウムとして分離してもよい。この方法でも、実施例１と同様に、ジルコニウムを分離することができる。
　また、高レベル廃液にモリブデンを添加する前に、高レベル廃液をあらかじめ濃縮してもよい。このようにすれば、高レベル廃液中のジルコニウム濃度を高くすることができ、それによりモリブデンとの反応を促進し、効率よくモリブデン酸ジルコニウムを得ることができる。
　次に、本実施例のジルコニウムの分離装置について説明する。
　図２は、本実施例のジルコニウムの分離装置を示す概略図である。
　本図に示すジルコニウムの分離装置は、乾燥器２１及びフッ化反応器２２を備えている。
　まず、上述のように、沈殿析出工程Ｓ１０１で高レベル廃液５にモリブデン６を添加し、溶液中から沈殿物７を回収する（図１の沈殿回収工程Ｓ１０２）で。回収した沈殿物７は、乾燥器２１に供給する（図１の乾燥工程Ｓ１０３）。乾燥器２１には、ロータリーキルン型の乾燥器を使用できる。乾燥器２１には、ヒーター２３が備え付けられており、加熱により内部の温度を１００℃程度に保持する。沈殿物７とともに空気３０を乾燥器２１に供給する。これにより、沈殿物７の水分が蒸発する。このようにして、乾燥された沈殿物７である回収物３２を得る。
　一方、空気３０および蒸発した水分は、排ガス３１として回収物３２とは別に回収される。その後、回収物３２をフッ化反応器２２に供給する（図１のフッ化工程Ｓ１０４）。フッ化反応器２２には、ロータリーキルン型の反応器を使用できる。フッ化反応器２２には、ヒーター２４が備え付けられており、加熱により内部の温度を１００℃以上かつ２００℃以下に保持する。そして、回収物３２とフッ素混合ガス３３とをフッ化反応器２２に供給し、内部で反応させる。フッ化物混合ガス３３は、フッ素ガスと不活性ガスの混合ガスである。不活性ガスとしては、反応に影響しないガスを使用し、例えばアルゴンガスや窒素ガスを使用できる。
　フッ化反応器２２の内部での反応により、回収物３２がフッ化モリブデン９とフッ化ジルコニウム１０に変化する。フッ化反応器２２内の温度では、フッ化モリブデン９はガスであり、フッ化ジルコニウム１０は固体であるため、気体と固体を分離して回収することでフッ化ジルコニウム１０を単独で回収できる。このようにして、ジルコニウムを単独で回収することができる。
　本実施例によれば、高レベル廃液にモリブデンを加えることや、高レベル廃液を濃縮することといった、非常に簡素な手法により、ジルコニウムを固体として沈殿させることができる。また、固液分離法といった非常に簡素な手法により、高レベル廃液から沈殿物であるジルコニウムを高レベル廃液から回収できる。したがって、総じて非常に簡素な手法で高レベル廃液からジルコニウムを分離することができる。この手法と溶融塩電解法のような既存のＬＬＦＰの分離法を組み合わせることで、ＬＬＦＰの分離において溶融塩電解法を使った分離プロセスを簡素化する効果が得られる。
　図３は、使用済燃料からジルコニウムを分離するまでの本実施例の工程を示すフローチャートである。
　本実施例は、実施例１で説明したジルコニウムの分離プロセスに、分離工程Ｓ２０５を追加した構成となっている。以下に、本実施例のジルコニウムの分離方法について、詳細に説明する。
　本実施例においては、フッ化工程Ｓ２０４に至るまでの方法は、実施例１と同じである。乾燥工程Ｓ２０３で得られた乾燥させた沈殿物７をフッ化工程Ｓ２０４においてフッ素ガス１１と反応させる。実施例１と違い、フッ化工程Ｓ２０４ではフレーム炉型の反応器を用いる。また、９０％以上の高濃度のフッ素ガスを用いることが好ましい。フレーム炉型の反応器については、例えば特許文献１にその一例が示されている。フレーム炉型の反応器では、フッ化する対象物と高濃度のフッ素ガスを反応させるため、化学反応の際に発生する反応熱により反応がおこる領域が１０００℃以上のかなりの高温となる。それにより、化学反応の速度が増すため、フレーム炉型の反応器は反応効率が高い反応器である。
　図７は、各酸化物とフッ素ガスとが反応する際の反応のエンタルピーを示したものである。
　本発明者は、これまでに、ウラン酸化物をフレーム炉で処理可能なことを実験により確認している。本発明でフッ化する対象物であるモリブデンとジルコニウムの酸化物についても、フッ素との反応では大きな負の反応のエンタルピーを持つことが図７から読み取ることができる。したがって、モリブデンとジルコニウムの化合物であるモリブデン酸ジルコニウム（沈殿物７に相当）も、同様にフレーム炉で処理が可能と予測される。
　このように、図３の乾燥工程Ｓ２０３で得られた乾燥させた沈殿物７をフレーム炉方式のフッ化工程Ｓ２０４でフッ素ガス１１と反応させると、化学反応の反応熱により化学反応が起こる領域が非常に１０００℃以上の高温になるため、生成するフッ化モリブデンとフッ化ジルコニウムはいずれもガスとなる。
　ここで得られた混合ガスは、分離工程Ｓ２０５に供する。分離工程Ｓ２０５は、ガスを流通させることができる配管状の容器であり、温度が２００℃以下に保たれている（図４の固体回収部４１（後述））。
　２００℃以下では、図６に示すように、フッ化ジルコニウムのみが固体となるため、分離工程Ｓ２０５においてはフッ化ジルコニウムが固体として析出し、フッ化モリブデンはガスとして流出する。
　以上で説明した方法によれば、高レベル廃液からジルコニウムを単独で回収することができる。また、本実施例では、フッ化工程Ｓ２０４で一時的にジルコニウムとモリブデンの両方をフッ化物のガスとするため、気固反応において未反応の固体が残りにくくなり、モリブデンとジルコニウムとの分離が容易になる効果が得られる。
　次に、図４を用いて、本実施例のジルコニウムの分離装置について説明する。
　本図に示すジルコニウムの分離装置は、実施例１で説明したジルコニウムの分離装置において、フッ化反応器２２をフレーム炉４０と固体回収部４１に置き換えた構成となっている。また、フレーム炉４０にはヒーター４２、固体回収部４１にはヒーター４５が備え付けられている。回収物３２を得るまでの工程は、実施例１と同じである。
　本実施例では、回収物３２をフッ素ガス４３とともにフレーム炉４０に供給する。このとき、フレーム炉４０の壁面は、ヒーター４２により１５０℃程度に保温されている。フレーム炉４０の内部では、回収物３２とフッ素ガス４３との反応により高温の反応領域であるフレーム４４が形成され、このフレーム４４の内部および近傍でフッ化反応が起こる。フッ化反応により発生したガスは、順次供給されてくるフッ素ガスやフッ化反応により生じるガスに追い出される形ですみやかにフレーム炉４０から出て、固体回収部４１へ流入する。
　固体回収部４１は、ヒーター４５により１５０℃程度に保温されている。そのため、流入したガスの温度が低下し、フッ化ジルコニウムのみが凝縮し、気体のフッ化モリブデンと分離される。また、固体回収部４１の内部にラシヒリング等を入れておき、気体と接する面積を増やすことでフッ化ジルコニウムを凝縮させやすくしてもよい。気体のフッ化モリブデンは、流入してくるガスに追い出されて固体回収部４１から排出される。このようにして、ジルコニウムを単独で回収することができる。
　本実施例によれば、フッ化工程Ｓ２０４で一時的にジルコニウムとモリブデンの両方をフッ化物のガスとするため、気固反応において未反応の固体が残りにくくなり、実施例１よりもモリブデンとジルコニウムの分離が容易になる効果が得られる。
　Ｓ１０１、Ｓ２０１：沈殿析出工程、Ｓ１０２、Ｓ２０２：沈殿物回収工程、Ｓ１０３、Ｓ２０３：乾燥工程、Ｓ１０４、Ｓ２０４：フッ化工程、Ｓ１０５、Ｓ２０６：転換工程、Ｓ２０５：分離工程、５：高レベル廃液、６：モリブデン、７：沈殿物、８：残液、９：フッ化モリブデン、１０：フッ化ジルコニウム、１１：フッ素ガス、２１：乾燥器、２２：フッ化反応器、２３：ヒーター、２４：ヒーター、３１：排ガス、３２：回収物、３３：フッ素混合ガス、４０：フレーム炉、４１：固体回収部、４２：ヒーター、４３：フッ素ガス、４４：フレーム、４５：ヒーター。

Claims (14)

  1. 　ジルコニウムを含む放射性溶液からジルコニウムを分離する方法であって、
    　前記放射性溶液にモリブデンを添加することにより、ジルコニウムとモリブデンとの反応生成物である沈殿物を生成し、
    　前記沈殿物と液とを分離する、ジルコニウムの分離方法。
  2. 　請求項１記載のジルコニウムの分離方法であって、
    　前記放射性溶液にモリブデンを添加する前に、前記放射性溶液を濃縮する、ジルコニウムの分離方法。
  3. 　請求項１又は２に記載のジルコニウムの分離方法であって、
    　前記放射性溶液は、硝酸溶液である、ジルコニウムの分離方法。
  4. 　請求項１～３のいずれか一項に記載のジルコニウムの分離方法であって、
    　前記沈殿物は、乾燥し、フッ素と反応させ、これにより、前記沈殿物に含まれるモリブデンをフッ化物の気体として分離する、ジルコニウムの分離方法。
  5. 　請求項４記載のジルコニウムの分離方法であって、
    　前記沈殿物とフッ素とを反応させる温度は、１００℃以上２００℃以下である、ジルコニウムの分離方法。
  6. 　請求項１～３のいずれか一項に記載のジルコニウムの分離方法であって、
    　前記沈殿物は、乾燥し、フッ素と反応させ、これにより、前記沈殿物に含まれるモリブデン及びジルコニウムをフッ化物の気体とし、この気体を冷却することにより、前記ジルコニウムのフッ化物を固体とするとともに、前記モリブデンのフッ化物を気体として分離する、ジルコニウムの分離方法。
  7. 　請求項６記載のジルコニウムの分離方法であって、
    　前記気体は、２００℃以下に冷却する、ジルコニウムの分離方法。
  8. 　請求項４～７のいずれか一項に記載のジルコニウムの分離方法であって、
    　前記モリブデンのフッ化物は、その化学形態を転換し、前記放射性溶液に添加する、ジルコニウムの分離方法。
  9. 　ジルコニウムを含む使用済の核燃料である使用済燃料を処理する方法であって、
    　前記使用済燃料を溶解した溶液にモリブデンを添加することにより、ジルコニウムとモリブデンとの反応生成物である沈殿物を生成し、
    　前記沈殿物と液とを分離する、使用済燃料の処理方法。
  10. 　請求項９記載の使用済燃料の処理方法であって、
    　前記溶液にモリブデンを添加する前に、前記溶液に含まれるウラン及びプルトニウムを除去する、使用済燃料の処理方法。
  11. 　請求項９記載の使用済燃料の処理方法であって、
    　前記沈殿物と前記液とを分離した後、前記液に含まれるウラン及びプルトニウムを除去する、使用済燃料の処理方法。
  12. 　請求項９～１１のいずれか一項に記載の使用済燃料の処理方法であって、
    　前記溶液は、硝酸溶液である、使用済燃料の処理方法。
  13. 　請求項９～１２のいずれか一項に記載の使用済燃料の処理方法であって、
    　前記沈殿物は、乾燥し、フッ素と反応させ、これにより、前記モリブデンのフッ化物を気体として分離する、使用済燃料の処理方法。
  14. 　請求項１３記載の使用済燃料の処理方法であって、
    　前記モリブデンのフッ化物は、その化学形態を転換し、前記放射性溶液に添加する、使用済燃料の処理方法。
PCT/JP2016/073460 2016-08-09 2016-08-09 ジルコニウムの分離方法及び使用済燃料の処理方法 WO2018029787A1 (ja)

Priority Applications (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP2018533344A JP6638071B2 (ja) 2016-08-09 2016-08-09 ジルコニウムの分離方法及び使用済燃料の処理方法
PCT/JP2016/073460 WO2018029787A1 (ja) 2016-08-09 2016-08-09 ジルコニウムの分離方法及び使用済燃料の処理方法

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PCT/JP2016/073460 WO2018029787A1 (ja) 2016-08-09 2016-08-09 ジルコニウムの分離方法及び使用済燃料の処理方法

Publications (1)

Publication Number Publication Date
WO2018029787A1 true WO2018029787A1 (ja) 2018-02-15

Family

ID=61161914

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PCT/JP2016/073460 WO2018029787A1 (ja) 2016-08-09 2016-08-09 ジルコニウムの分離方法及び使用済燃料の処理方法

Country Status (2)

Country Link
JP (1) JP6638071B2 (ja)
WO (1) WO2018029787A1 (ja)

Citations (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPS54149000A (en) * 1978-05-16 1979-11-21 Japan Atom Energy Res Inst Treating method of radioactive material containing solution
JPH08278395A (ja) * 1995-04-04 1996-10-22 Hitachi Ltd 使用済み原子燃料の再処理方法
JPH1068798A (ja) * 1996-08-27 1998-03-10 Japan Atom Energy Res Inst 高レベル放射性溶液の処理方法
JP2006046957A (ja) * 2004-07-30 2006-02-16 Japan Nuclear Cycle Development Inst States Of Projects 分留法を用いるフッ化物揮発法による再処理方法

Patent Citations (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPS54149000A (en) * 1978-05-16 1979-11-21 Japan Atom Energy Res Inst Treating method of radioactive material containing solution
JPH08278395A (ja) * 1995-04-04 1996-10-22 Hitachi Ltd 使用済み原子燃料の再処理方法
JPH1068798A (ja) * 1996-08-27 1998-03-10 Japan Atom Energy Res Inst 高レベル放射性溶液の処理方法
JP2006046957A (ja) * 2004-07-30 2006-02-16 Japan Nuclear Cycle Development Inst States Of Projects 分留法を用いるフッ化物揮発法による再処理方法

Also Published As

Publication number Publication date
JP6638071B2 (ja) 2020-01-29
JPWO2018029787A1 (ja) 2019-02-14

Similar Documents

Publication Publication Date Title
JP4022608B2 (ja) 分留法を用いるフッ化物揮発法による再処理方法
JP2016508228A (ja) 炭素質放射性廃棄物、特に黒鉛を処理するための設備
US8867692B2 (en) Systems and methods for treating material
JP4196173B2 (ja) 使用済核燃料の再処理方法
KR102431073B1 (ko) 염 용해물에서 폐질화물 핵연료를 재처리하는 방법
JPH11174194A (ja) 原子燃料の再処理方法
CN113795894A (zh) 基于等离子体的乏燃料干法后处理方法
Okabe et al. Development of metallic nuclear material purification process via simultaneous chlorination and volatilization
WO2018029787A1 (ja) ジルコニウムの分離方法及び使用済燃料の処理方法
US9206056B2 (en) Treatment of tantalum- and/or niobium-containing compounds
JP4528916B2 (ja) 使用済アルミナの除染および処理方法
JP5853858B2 (ja) 放射性汚染土壌の浄化方法
JP4777564B2 (ja) ウラニウムを含有する焼却炉灰の処理方法
JP5409553B2 (ja) 核燃料物質のフッ化装置及びフッ化方法並びに再処理方法
JP2013101066A (ja) ジルコニウムを含む使用済燃料の処理装置および方法
JP5017069B2 (ja) 使用済燃料の再処理方法
JP5065163B2 (ja) 使用済原子燃料からのウランのリサイクル方法
JP6621917B2 (ja) 放射性核種の分離方法および放射性核種の分離装置
KR101369123B1 (ko) 산화리튬을 이용한 염화리튬 염속의 2족 핵종의 분리 및 염화리튬 재생방법
JP2002255558A (ja) フッ化物の酸化物転換方法
JP2001153991A (ja) 使用済原子燃料の再処理方法
Figueroa et al. Uranium Dioxide Conversion
KR102651133B1 (ko) 금속핵연료 염소화 처리방법 및 장치
Bakel et al. Equipment and method choices for concentration and denitration of the uranium product from UREX
JP2004131348A (ja) 酸化ウランの製造方法

Legal Events

Date Code Title Description
ENP Entry into the national phase

Ref document number: 2018533344

Country of ref document: JP

Kind code of ref document: A

121 Ep: the epo has been informed by wipo that ep was designated in this application

Ref document number: 16912668

Country of ref document: EP

Kind code of ref document: A1

NENP Non-entry into the national phase

Ref country code: DE

122 Ep: pct application non-entry in european phase

Ref document number: 16912668

Country of ref document: EP

Kind code of ref document: A1