WO2018003419A1 - 歯科用処置材、及び歯科用処置材キット - Google Patents

歯科用処置材、及び歯科用処置材キット Download PDF

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亮介 吉満
里美 立岩
山本　克史
庄一 福島
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Definitions

  • the present invention relates to a dental treatment material and a dental treatment material kit.
  • a dental treatment material that is applied to an affected part for relief of symptoms of hypersensitivity in dental treatment is known.
  • a treatment material that blocks external stimuli and blocks pain by sealing dentin dentinal tubules exposed in the affected area is well known.
  • Patent Document 1 describes a dental treatment material containing two liquids that rapidly precipitate poorly water-soluble precipitates upon mixing.
  • the conventional dental treatment material has room for further improvement with respect to suppressing dentine demineralization.
  • an object of one embodiment of the present invention is to provide a dental treatment material having an improved decalcification effect on the dentine.
  • One embodiment of the present invention is a dental treatment material that includes a dispersion of glass powder and an aqueous inorganic phosphoric acid solution, wherein the glass powder includes zinc, silicon, and fluorine, and substantially does not include aluminum.
  • a dental treatment material includes a dispersion of glass powder (liquid A) and an aqueous inorganic phosphoric acid solution (liquid B), the glass powder includes zinc, silicon and fluorine, and substantially contains aluminum. Is not included.
  • the present inventors have found that a dispersion of glass powder (liquid A) and an aqueous solution of inorganic phosphoric acid (liquid B) ), And the dental treatment material in which the glass powder dispersion (liquid A) contains glass powder having a specific composition was found to be capable of effectively suppressing decalcification of the tooth.
  • the A liquid and the B liquid can be mixed and used, and the above effects can be exhibited by the mixture.
  • each liquid will be described.
  • the glass powder in the liquid A contains zinc, silicon, and fluorine, and substantially does not contain aluminum.
  • the tooth crystals can be strengthened and acid resistance can be imparted, so that tooth decalcification can be effectively suppressed.
  • the antibacterial action is imparted to the dental treatment material, it is possible to suppress bacterial growth in the oral cavity.
  • the content of zinc in the glass powder is preferably 10% by mass or more and 60% by mass or less, and more preferably 20% by mass or more and 55% by mass or less in terms of zinc oxide (ZnO).
  • ZnO zinc oxide
  • the dental decalcification inhibitory effect of the dental treatment material can be further improved.
  • it becomes easy to obtain highly transparent glass powder by being 60 mass% or less the transparency of a dental treatment material can also be improved.
  • Silicon plays the role of network formation in the glass.
  • the content of silicon in the glass powder is preferably 15% by mass or more and 50% by mass or less, and more preferably 20% by mass or more and 40% by mass or less in terms of the amount converted to silicon oxide (SiO 2 ).
  • SiO 2 silicon oxide
  • the toothpaste can be strengthened when the glass powder contains fluorine.
  • the content of fluorine (F) in the glass powder is preferably 1% by mass or more and 30% by mass or less, and more preferably 3% by mass or more and 20% by mass or less.
  • the content of fluorine (F) in the glass powder is 1% by mass or more, the effect of strengthening the tooth quality is further improved.
  • the glass powder does not substantially contain aluminum, it is possible to effectively suppress dental decalcification of the dental treatment material.
  • that the glass powder does not substantially contain aluminum means that it is not actively added (mixed) as a component, and the aluminum content is an amount converted by aluminum oxide (Al 2 O 3 ). It means 1 mass% or less.
  • the content of aluminum in the glass powder is preferably 0% by mass or more and 0.5% by mass or less, and 0% by mass or more and 0.3% by mass or less in terms of aluminum oxide (Al 2 O 3 ). More preferably it is.
  • the glass powder can further contain an optional component.
  • it may further contain one or more selected from calcium, phosphorus, strontium, lanthanum, sodium, potassium and the like.
  • the content of calcium in the glass powder is preferably 0% by mass or more and 30% by mass or less, more preferably 5% by mass or more and 20% by mass or less in terms of calcium oxide (CaO).
  • the phosphorus content in the glass powder is preferably 0% by mass or more and 10% by mass or less, and preferably 0% by mass or more and 5% by mass or less in terms of phosphorus oxide (V) (P 2 O 5 ). More preferably.
  • the content of strontium in the glass powder is preferably 0% by mass or more and 40% by mass or less, more preferably 10% by mass or more and 30% by mass or less in terms of the amount converted to strontium oxide (SrO).
  • strontium oxide SrO
  • the content of lanthanum in the glass powder is preferably 0% by mass or more and 50% by mass or less, and more preferably 10% by mass or more and 40% by mass or less, in terms of the amount converted to lanthanum oxide (La 2 O 3 ). preferable.
  • the glass powder contains lanthanum, the acid resistance of the dental treatment material is improved.
  • the content of sodium in the glass powder is preferably 0% by mass or more and 15% by mass or less, more preferably 1% by mass or more and 10% by mass or less in terms of sodium oxide (Na 2 O). .
  • the glass powder contains sodium, the refractive index of the glass powder is lowered, and a highly transparent glass powder can be easily obtained, so that the transparency of the dental treatment material can be improved.
  • the content of potassium in the glass powder is preferably 0% by mass or more and 10% by mass or less, more preferably 1% by mass or more and 5% by mass or less, in terms of potassium oxide (K 2 O). .
  • K 2 O potassium oxide
  • the glass powder can be produced by melting and homogenizing a raw material composition in which raw materials corresponding to the above-described components are mixed, and then cooling and pulverizing.
  • the raw material corresponding to silicon is not particularly limited, and examples thereof include silicic anhydride, and two or more kinds may be used in combination.
  • the raw material corresponding to fluorine is not particularly limited, and examples thereof include calcium fluoride, strontium fluoride, sodium fluoride and the like, and two or more kinds may be used in combination.
  • a calcium fluoride, a calcium phosphate, a calcium carbonate, a calcium hydroxide etc. are mentioned, You may use 2 or more types together.
  • the raw material corresponding to phosphorus is not particularly limited, and examples thereof include phosphorus oxides such as calcium phosphate, strontium phosphate, sodium dihydrogen phosphate, and diphosphorus pentoxide, and two or more of them may be used in combination.
  • the raw material corresponding to strontium is not particularly limited, and examples thereof include strontium fluoride, strontium hydroxide, strontium carbonate, strontium oxide, and strontium phosphate, and two or more of them may be used in combination.
  • the raw material corresponding to lanthanum is not particularly limited, and examples thereof include lanthanum fluoride and lanthanum oxide, and two or more kinds may be used in combination.
  • the number average particle size of the glass powder particles according to one embodiment of the present invention is preferably 1 ⁇ m or less, more preferably 0.02 ⁇ m or more and 1 ⁇ m or less, and 0.1 ⁇ m or more and 0.5 ⁇ m or less. Further preferred.
  • the number average particle diameter of the glass powder particles is 0.02 ⁇ m or more, a good dispersion state of the glass powder can be obtained.
  • the dental treatment material can be reliably applied to the affected tooth surface (a reliable tooth surface applicability can be obtained), and is elongated like a dentinal tubule. Capillaries and holes can be well sealed.
  • the number average particle diameter refers to the median diameter measured by a laser diffraction / scattering particle size distribution meter.
  • the glass powder is used in a form dispersed in a dispersion medium.
  • the content of the glass powder in the dispersion (liquid A), that is, the concentration of liquid A is preferably 1% by mass to 50% by mass, and more preferably 5% by mass to 50% by mass.
  • the concentration of the glass powder in the dispersion is 1% by mass or more, the effect of suppressing tooth decalcification can be further improved, and a reliable tooth surface coatability is also exhibited.
  • by being 50 mass% or less favorable viscosity can be ensured for use and operability can be improved.
  • the dispersion medium is not particularly limited as long as it can disperse the glass powder satisfactorily and does not interfere with the reaction between the glass powder and the inorganic phosphoric acid in the liquid B.
  • water is preferable.
  • two or more different media that are soluble in water can be used in combination.
  • the glass powder dispersion (liquid A) may further contain preservatives, antibacterial agents, dispersion aids, pH adjusters, pigments and the like.
  • the inorganic phosphoric acid aqueous solution (liquid B) in one embodiment of the present invention is phosphoric acid, pyrophosphoric acid, tripolyphosphoric acid, metaphosphoric acid, polyphosphoric acid, etc., alone or in combination of two or more thereof, dissolved in water or diluted with water. Can be obtained.
  • the inorganic phosphoric acid aqueous solution is preferably prepared by diluting concentrated phosphoric acid with distilled water.
  • potassium hydrogen phosphate potassium dihydrogen phosphate, calcium phosphate, monopotassium phosphate, sodium metaphosphate, monosodium phosphate, potassium orthophosphate, sodium orthophosphate, ammonium orthophosphate, and ortho Calcium phosphate, as well as combinations thereof, may be used.
  • the content of inorganic phosphoric acid in the inorganic phosphoric acid aqueous solution (liquid B), that is, the concentration of liquid B is preferably 0.5% by mass or more and 40% by mass or less, and preferably 1% by mass or more and 30% by mass. More preferred.
  • the concentration of the inorganic phosphoric acid is 0.5% by mass or more, it is possible to obtain an excellent dental decalcification inhibitory effect when mixed with the liquid A. Moreover, it can prevent that a tooth substance is demineralized excessively by setting it as 40 mass% or less.
  • the inorganic phosphoric acid aqueous solution (liquid B) may further contain additives such as preservatives, antibacterial agents, dispersion aids, pH adjusters, pigments and the like.
  • the dental treatment material of the present embodiment includes the above-described A liquid and B liquid, and both liquids can be mixed and used.
  • the ratio of the mass of the glass powder dispersion (liquid A) to the mass of the inorganic phosphoric acid aqueous solution (liquid B) is 0.4 to 2 Is preferably 5 or less, more preferably 0.5 or more and 2 or less.
  • an aggregate is generated when the glass powder in the liquid A and the inorganic phosphoric acid in the liquid B are mixed, and the aggregate is a dentine.
  • the dental treatment material according to one embodiment of the present invention can be suitably used as a dentinal tubule sealing material, and can be particularly suitably used as a hypersensitivity suppressing material.
  • the hypersensitivity suppressing material it may also be used as a primer for applying to the affected area before covering or filling, or as a root canal filling material for sealing the root canal and / or apical hole. Can do.
  • the dental treatment material may be in a form containing a mixture of glass powder dispersion (liquid A) and inorganic phosphoric acid aqueous solution (liquid B), or glass powder dispersion (liquid A) and inorganic.
  • the phosphoric acid aqueous solution (liquid B) may be separated from each other so as not to mix.
  • the liquids can be stored in separate containers.
  • it can also be set as the form which is accommodated in the container by which the film
  • the dental treatment material according to one aspect of the present invention can be used only by mixing the component of the liquid A and the component of the liquid B, and needs to be cured by light or heat. Compared with dental treatment materials, operability is high. Moreover, a process such as kneading is not necessary for use.
  • a dental treatment material kit including a container in which a liquid is contained can be provided.
  • a dental treatment material kit collects a glass powder dispersion (liquid A) from a container containing a glass powder dispersion, and the inorganic phosphoric acid aqueous solution from a container containing an inorganic phosphoric acid aqueous solution.
  • Liquid B can be collected, mixed, and used by applying the mixture to the affected area.
  • the order may be determined from either order, both liquids can be mixed in the affected area by applying the A liquid and the B liquid in order to the affected area.
  • an applicator provided with a brush, cotton-like material, porous material or the like at the tip can be used. Since the glass powder dispersion (liquid A) and the inorganic phosphoric acid aqueous solution (liquid B) are liquid or slurry, mixing operations are easy. Moreover, it can be easily applied to the affected area.
  • each container for storing each liquid of the dental treatment material kit is not particularly limited.
  • each container is not affected by the influence of the external environment such as light without denatures each stored liquid. It is preferable that the liquid can be protected.
  • Example 1 to 12 (1) Preparation of glass powder Zinc oxide (ZnO), anhydrous silicic acid (SiO 2 ), calcium fluoride (CaF 2 ), calcium phosphate (Ca 3 (PO 4 ) 2 ), strontium fluoride (SrF 2 ), phosphorus oxide (P 2 O 5 ), lanthanum oxide (La 2 O 3 ), sodium fluoride (NaF) and potassium hydrogen carbonate (KHCO 3 ) were blended at a predetermined ratio, and then sufficiently mixed and stirred using a mortar. The raw material composition which is the obtained mixture was put in a platinum crucible and installed in an electric furnace.
  • Zinc oxide Zinc oxide
  • SiO 2 anhydrous silicic acid
  • CaF 2 calcium fluoride
  • Ca 3 (PO 4 ) 2 calcium phosphate
  • strontium fluoride SrF 2
  • phosphorus oxide P 2 O 5
  • La 2 O 3 lanthanum oxide
  • NaF sodium fluoride
  • KHCO 3 potassium
  • the electric furnace was heated up to 1300 ° C., melted and sufficiently homogenized, and then poured out into water to obtain a massive glass.
  • the obtained massive glass was pulverized for 20 hours using an alumina ball mill, then passed through a 120-mesh sieve, and further wet-pulverized for 70 hours to obtain a glass powder.
  • composition and particle size of the obtained glass powder were measured by the following method.
  • composition of glass powder The glass powder was analyzed using a fluorescent X-ray analyzer ZSX Primus II (manufactured by Rigaku Corporation) to determine the composition.
  • Table 1 shows the measurement results of the composition (unit: mass%) of the glass powder.
  • components other than Zn, Al, Si, Ca, P, Sr, La, Na, and K that is, F, ZnO, Al 2 O 3 , SiO 2 , CaO, P 2 O 5 , SrO, La 2, respectively. It is the mass% when converted by O 3 , Na 2 O and K 2 O.
  • an aluminum compound was not blended in the glass powder raw material composition, but the amount of aluminum converted to aluminum oxide (Al 2 O 3 ) with respect to the total amount of glass powder was 0. 1 mass% or more and 0.5 mass% or less were detected.
  • the cause is considered to be due to the mixing of alumina balls or alumina derived from the alumina pot used at the time of pulverization or the detection error of the fluorescent X-ray analyzer.
  • the electric furnace was heated up to 1300 ° C., melted and sufficiently homogenized, and then poured out into water to obtain a massive glass.
  • the obtained massive glass was pulverized for 20 hours using an alumina ball mill, then passed through a 120-mesh sieve, and further wet-pulverized for 70 hours to obtain a glass powder.
  • the dental treatment materials of each of the above examples and comparative examples were evaluated for their dentinal tubule sealing properties and dental demineralization inhibitory effect.
  • the bovine dentin was polished with water-resistant abrasive paper # 1200 under water injection, and the flattened polished surface was treated with a 15% EDTA aqueous solution for 1 minute to obtain a pseudohypersensitive dentin.
  • the liquid A and liquid B obtained for each example and comparative example were collected at a mass ratio shown in Table 1, and mixed using an applicator to obtain a mixed liquid (dental treatment material).
  • the mixture was applied to pseudohypersensitive dentin. After leaving for 20 seconds, it was washed with water, dried, and observed with a scanning electron microscope (SEM) to confirm dentinal tubule sealing properties.
  • SEM scanning electron microscope
  • the bovine dentin on which the hardened layer was formed was cut so as to have a thickness of 1 mm to obtain a specimen.
  • the specimen was photographed by the transmission method using an X-ray inspection apparatus, the photographed image was analyzed using image processing software, the amount of mineral loss was determined, and the effect of suppressing tooth decalcification was evaluated. Judgment criteria for the effect of inhibiting the demineralization of teeth are as follows. In addition, as the amount of mineral loss is smaller, the effect of suppressing dentine demineralization becomes higher.
  • Example 1 where the determination of the effect of suppressing the demineralization of teeth was “ ⁇ ”, the aluminum content was as low as 0.1% by mass in terms of aluminum oxide (Al 2 O 3 ). In Example 6, it was confirmed that the amount of mineral loss was particularly low, and the effect of suppressing dentine demineralization was high.
  • Example 10 when comparing the example containing the glass powder of the same composition, the amount of mineral loss is lower in Example 10 where both the concentration of liquid A and the concentration of liquid B are higher than those of Examples 3, 9, 11, and 12. It can be seen that the inhibitory effect on dentine demineralization is high.
  • Examples 1 to 12 all had high dentinal tubule sealing properties and had a high function of sealing dentinal tubules.

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Abstract

歯科用処置材が、ガラス粉末の分散液と無機リン酸水溶液とを含み、前記ガラス粉末が、亜鉛、ケイ素及びフッ素を含み、アルミニウムを実質的に含まない。

Description

歯科用処置材、及び歯科用処置材キット
　本発明は、歯科用処置材、及び歯科用処置材キットに関する。
　従来、歯科治療において、知覚過敏症の症状緩和等のために患部に塗布して用いられる歯科用処置材が知られている。特に、患部において露出した象牙質の象牙細管を封鎖することによって、外部からの刺激を遮断して痛みを緩和する処置材がよく知られている。
　例えば、特許文献１には、混合によって速やかに水難溶性の沈殿を生ずる２液を含む歯科用処置材が記載されている。
特開平４－２１７９０４号公報
　しかしながら、従来の歯科用処置材においては、歯質脱灰を抑制することに関してさらなる改良の余地があった。
　そこで、本発明の一態様は、歯質脱灰抑制効果を向上させた歯科用処置材を提供することを目的とする。
　本発明の一態様は、ガラス粉末の分散液と無機リン酸水溶液とを含み、前記ガラス粉末が、亜鉛、ケイ素及びフッ素を含み、アルミニウムを実質的に含まない歯科用処置材である。
　本発明の一態様によれば、歯質脱灰抑制効果を向上させた歯科用処置材を提供することができる。
　［歯科用処置材］
　本発明の一態様による歯科用処置材は、ガラス粉末の分散液（Ａ液）と無機リン酸水溶液（Ｂ液）とを含み、ガラス粉末が、亜鉛、ケイ素及びフッ素を含み且つアルミニウムを実質的に含まないものである。
　一般に、歯質が一定時間以上、酸性環境に晒された場合、歯質の成分が溶出する現象、つまり歯質脱灰が起こることが知られており、この歯質脱灰が過剰に起こると、う蝕等の歯科疾患に進行し得る。そのため、歯科医療分野では、優れた歯質脱灰効果を奏する歯科用処置材が望まれている。そこで、本発明者らは、歯質脱灰抑制効果を向上させることが可能な歯科用処置材について鋭意検討を行った結果、ガラス粉末の分散液（Ａ液）と無機リン酸水溶液（Ｂ液）とを含み、ガラス粉末の分散液（Ａ液）が特定の組成のガラス粉末を含有する歯科用処置材が、歯質の脱灰を効果的に抑制できることを見出した。
　上記Ａ液及びＢ液は混合して使用することができるものであり、その混合物により上記効果を発揮できる。以下、各液について説明する。
　（ガラス粉末の分散液（Ａ液））
　本発明の一態様において、Ａ液中のガラス粉末は、亜鉛、ケイ素及びフッ素を含み、アルミニウムを実質的に含まない。
　ガラス粉末が亜鉛を含むことにより、歯質の結晶を強化し、酸に対する耐性を付与することができるので、歯質脱灰を効果的に抑制することができる。また、歯科用処置材に抗菌作用が付与されるので、口腔内での細菌の増殖を抑制することもできる。
　ガラス粉末中の亜鉛の含有量は、酸化亜鉛（ＺｎＯ）で換算した量で１０質量％以上６０質量％以下であることが好ましく、２０質量％以上５５質量％以下であることがさらに好ましい。ガラス粉末中の亜鉛の含有量が、酸化亜鉛（ＺｎＯ）で換算した量で１０質量％以上であることにより、歯科用処置材の歯質脱灰抑制効果をさらに向上させることができる。一方、６０質量％以下であることにより、透明性の高いガラス粉末が得られやすくなるので、歯科用処置材の透明性も向上させることができる。
　ケイ素は、ガラス中で網目形成の役割を果たす。ガラス粉末中のケイ素の含有量は、酸化ケイ素（ＳｉＯ２）で換算した量で１５質量％以上５０質量％以下であることが好ましく、２０質量％以上４０質量％以下であることがさらに好ましい。ガラス粉末中のケイ素の含有量が、酸化ケイ素（ＳｉＯ２）で換算した量で１５質量％以上であることにより、透明性の高いガラス粉末が得られやすくなる。
　ガラス粉末がフッ素を含むことにより、歯質を強化することができる。ガラス粉末中のフッ素（Ｆ）の含有量は、１質量％以上３０質量％以下であることが好ましく、３質量％以上２０質量％以下であることがさらに好ましい。ガラス粉末中のフッ素（Ｆ）の含有量が１質量％以上であることにより、歯質を強化する作用がさらに向上する。
　また、ガラス粉末がアルミニウムを実質的に含まないことにより、歯科用処置材の歯質脱灰を効果的に抑制することができる。ここで、ガラス粉末がアルミニウムを実質的に含まないとは、成分として積極的に添加（配合）しないことを意味し、アルミニウムの含有量が、酸化アルミニウム（Ａｌ２Ｏ３）で換算した量で１質量％以下であることを意味する。
　これは、ガラス粉末の原料組成物にアルミニウム化合物を配合しない場合でも、ガラス粉末の製造工程において、不純物として、アルミニウム化合物が混入する場合や、ガラス粉末の組成を評価する蛍光Ｘ線分析装置の検出誤差等を考慮したものである。通常、ガラス粉末の原料にアルミニウム化合物を配合しなければ、ガラス粉末中のアルミニウムの含有量が、酸化アルミニウム（Ａｌ２Ｏ３）で換算した量で１質量％を超えることはない。
　ガラス粉末中のアルミニウムの含有量は、酸化アルミニウム（Ａｌ２Ｏ３）で換算した量で０質量％以上０．５質量％以下であることが好ましく、０質量％以上０．３質量％以下であることがさらに好ましい。
　ガラス粉末は、任意の成分をさらに含むことができる。例えば、カルシウム、リン、ストロンチウム、ランタン、ナトリウム、カリウム等から選択される１種以上をさらに含んでいてよい。
　ガラス粉末中のカルシウムの含有量は、酸化カルシウム（ＣａＯ）で換算した量で０質量％以上３０質量％以下であることが好ましく、５質量％以上２０質量％以下であることがさらに好ましい。
　ガラス粉末中のリンの含有量は、酸化リン（Ｖ）（Ｐ２Ｏ５）で換算した量で０質量％以上１０質量％以下であることが好ましく、０質量％以上５質量％以下であることがさらに好ましい。
　ガラス粉末中のストロンチウムの含有量は、酸化ストロンチウム（ＳｒＯ）で換算した量で０質量％以上４０質量％以下であることが好ましく、１０質量％以上３０質量％以下であることがさらに好ましい。ガラス粉末がストロンチウムを含有することにより、歯科用処置材を歯質に塗布した場合のＸ線造影性が向上する。
　ガラス粉末中のランタンの含有量は、酸化ランタン（Ｌａ２Ｏ３）で換算した量で０質量％以上５０質量％以下であることが好ましく、１０質量％以上４０質量％以下であることがさらに好ましい。ガラス粉末がランタンを含有することにより、歯科用処置材の耐酸性が向上する。
　ガラス粉末中のナトリウムの含有量は、酸化ナトリウム（Ｎａ２Ｏ）で換算した量で０質量％以上１５質量％以下であることが好ましく、１質量％以上１０質量％以下であることがさらに好ましい。ガラス粉末がナトリウムを含有することにより、ガラス粉末の屈折率を下げ、透明性の高いガラス粉末が得られやすくなり、歯科用処置材の透明性を向上させることができる。
　ガラス粉末中のカリウムの含有量は、酸化カリウム（Ｋ２Ｏ）で換算した量で０質量％以上１０質量％以下であることが好ましく、１質量％以上５質量％以下であることがさらに好ましい。ガラス粉末がカリウムを含有することにより、ガラス粉末の屈折率を下げ、透明性の高いガラス粉末が得られやすくなり、歯科用処置材の透明性を向上させることができる。
　ガラス粉末は、上述の各成分に対応する原料を混合した原料組成物を溶融させて均質化した後、冷却し、粉砕することにより製造することができる。
　亜鉛に対応する原料としては、特に限定されないが、酸化亜鉛、フッ化亜鉛等が挙げられ、二種以上併用してもよい。
　ケイ素に対応する原料としては、特に限定されないが、無水ケイ酸等が挙げられ、二種以上併用してもよい。
　フッ素に対応する原料としては、特に限定されないが、フッ化カルシウム、フッ化ストロンチウム、フッ化ナトリウム等が挙げられ、二種以上併用してもよい。
　カルシウムに対応する原料としては、特に限定されないが、フッ化カルシウム、リン酸カルシウム、炭酸カルシウム、水酸化カルシウム等が挙げられ、二種以上併用してもよい。
　リンに対応する原料としては、特に限定されないが、リン酸カルシウム、リン酸ストロンチウム、リン酸二水素ナトリウム、五酸化二リン等の酸化リン等が挙げられ、二種以上併用してもよい。
　ストロンチウムに対応する原料としては、特に限定されないが、フッ化ストロンチウム、水酸化ストロンチウム、炭酸ストロンチウム、酸化ストロンチウム、リン酸ストロンチウム等が挙げられ、二種以上併用してもよい。
　ランタンに対応する原料としては、特に限定されないが、フッ化ランタン、酸化ランタン等が挙げられ、二種以上併用してもよい。
　ナトリウムに対応する原料としては、特に限定されないが、リン酸二水素ナトリウム、炭酸ナトリウム、フッ化ナトリウム等が挙げられ、二種以上併用してもよい。
　カリウムに対応する原料としては、特に限定されないが、フッ化カリウム、炭酸カリウム、炭酸水素カリウム、リン酸水素二カリウム等が挙げられ、二種以上併用してもよい。
　本発明の一態様によるガラス粉末の粒子の数平均粒子径は、１μｍ以下であることが好ましく、０．０２μｍ以上１μｍ以下であることがより好ましく、０．１μｍ以上０．５μｍ以下であることがさらに好ましい。ガラス粉末粒子の数平均粒子径が０．０２μｍ以上であることにより、ガラス粉末の良好な分散状態が得られる。数平均粒子径が１μｍ以下であることにより、患部である歯面への歯科用処置材の確実な塗布が可能になり（確実な歯面塗布性が得られ）、また象牙細管のような細長い細管や孔も良好に封鎖することが可能になる。
　なお、上記数平均粒子径は、レーザ回折散乱式粒度分布計によって測定されたメジアン径を指す。
　本発明の一態様による歯科用処置材においては、上記のガラス粉末は、分散媒に分散させた形態で用いられる。分散液（Ａ液）中のガラス粉末の含有量、すなわちＡ液の濃度は、１質量％以上５０質量％以下とすることが好ましく、５質量％以上５０質量％以下であるとより好ましい。分散液中のガラス粉末の濃度が１質量％以上であることにより、歯質脱灰抑制効果をさらに向上させることができ、また確実な歯面塗布性も発揮される。また、５０質量％以下であることにより、使用に良好な粘性を確保することができ、操作性を向上させることができる。
　分散媒としては、ガラス粉末を良好に分散させるものであって、ガラス粉末とＢ液中の無機リン酸との反応を妨げないものであれば、特に限定はなく、水、水溶液、有機溶媒等が挙げられるが、水が好ましい。分散媒として水を用いる場合、水に可溶な２種以上の別の媒体を併用することもできる。
　また、ガラス粉末の分散液（Ａ液）は、防腐剤、抗菌剤、分散助剤、ｐＨ調整剤、顔料等の添加剤をさらに含んでいてもよい。
　（無機リン酸水溶液（Ｂ液））
　本発明の一態様における無機リン酸水溶液（Ｂ液）は、リン酸、ピロリン酸、トリポリリン酸、メタリン酸、ポリリン酸等を、単独で又は２種以上組み合わせて、水に溶解又は水で希釈して得ることができる。無機リン酸水溶液は、濃リン酸を蒸留水で希釈することによって調製することが好ましい。また、追加的に又は単独で、リン酸水素カリウム、リン酸二水素カリウム、リン酸カルシウム、リン酸一カリウム、メタリン酸ナトリウム、リン酸一ナトリウム、オルトリン酸カリウム、オルトリン酸ナトリウム、オルトリン酸アンモニウム、及びオルトリン酸カルシウム、並びにこれらの組合せを使用してもよい。
　無機リン酸水溶液（Ｂ液）中の無機リン酸の含有量、すなわちＢ液の濃度は、０．５質量％以上４０質量％以下とすることが好ましく、１質量％以上３０質量％であるとより好ましい。無機リン酸の濃度が０．５質量％以上であることにより、Ａ液と混合した場合に優れた歯質脱灰抑制効果を得ることができる。また、４０質量％以下とすることにより、歯質が過剰に脱灰されることを防止することができる。
　無機リン酸水溶液（Ｂ液）は、防腐剤、抗菌剤、分散助剤、ｐＨ調整剤、顔料等の添加剤をさらに含んでいてもよい。
　本実施態様の歯科用処置材は上述のＡ液とＢ液とを含み、両液は混合して用いることができる。この際、上記のガラス粉末の分散液（Ａ液）の質量の、無機リン酸水溶液（Ｂ液）の質量に対する比の値（Ａ液の質量／Ｂ液の質量）は、０．４以上２．５以下とすることが好ましく、０．５以上２以下とするとより好ましい。上記範囲とすることで、歯質脱灰抑制効果をさらに向上させることができる。０．４以上とすることで、確実な歯面塗布性を確保することができ、２．５以下とすることで、使用に良好な粘性を確保し、また歯質の過剰脱灰を防止することができる。
　本発明の一態様による歯科用処置材においては、Ａ液中のガラス粉末とＢ液中の無機リン酸とが混合された際に凝集物（析出物）が生じ、この凝集物が歯質の細管、細孔、キズ等を封鎖するよう働く。そのため、本発明の一態様による歯科用処置材は、象牙細管封鎖材として好適に使用することができ、知覚過敏抑制材として特に好適に使用することができる。また、知覚過敏抑制材以外にも、被覆処置若しくは充填処置を行う前に患部に塗布するためのプライマー、又は根管及び／若しくは根尖孔を封鎖するための根管充填材等としても用いることができる。
　なお、歯科用処置材は、ガラス粉末の分散液（Ａ液）と無機リン酸水溶液（Ｂ液）との混合物を含む形態であってもよいし、ガラス粉末の分散液（Ａ液）と無機リン酸水溶液（Ｂ液）とが混ざり合わないよう互いに分離された形態であってもよい。後者の場合には、別々の容器に各液が収容されている形態とすることができる。また、内部に膜や壁等が設けられた容器に収容され、その膜や壁等によって両液が直接接触することのないように隔てられている形態とすることもできる。内部に膜や壁等が設けられた容器に収容されている場合には、使用時に膜や壁等を除去することにより、又は除去せずに各液を採取して両液を混合して用いることができる。
　上記のいずれの形態であっても、本発明の一態様の歯科用処置材は、Ａ液の成分とＢ液の成分とを混合するのみで使用でき、光や熱による硬化が必要な従来の歯科用処置材と比較して、操作性が高い。また、使用に際しては混練等の工程も不要である。
　［歯科用処置材キット］
　本発明の一態様によれば、亜鉛、ケイ素及びフッ素を含み且つアルミニウムを実質的に含まない上述のガラス粉末の分散液（Ａ液）が収容された容器と、上述の無機リン酸水溶液（Ｂ液）が収容された容器とを含む歯科用処置材キットを提供することができる。
　歯科用処置材キットは、使用の直前に、ガラス粉末の分散液が収容された容器からガラス粉末の分散液（Ａ液）を採取し、無機リン酸水溶液が収容された容器から無機リン酸水溶液（Ｂ液）を採取し、これらを混和して、その混和液を患部に塗布することによって使用することができる。また、順序はどちらからでもよいが、Ａ液、Ｂ液を順に患部へ塗布することによって、患部において両液を混和することもできる。
　塗布の際には、ブラシ、綿状材料、多孔質材料等が先端に設けられたアプリケータを使用することができる。ガラス粉末の分散液（Ａ液）及び無機リン酸水溶液（Ｂ液）は、液体状又はスラリー状であるので、混和の操作は容易である。また、患部にも容易に塗布することができる。
　なお、歯科用処置材キットの各液を収容するための容器としては、特に限定されることはないが、例えば、収容される各液を変性させることなく、光等の外環境の影響から各液を保護可能なものであることが好ましい。
　以下、実施例及び比較例を挙げ、本発明をさらに詳細に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。
　［実施例１～１２］
　（１）ガラス粉末の調製
　酸化亜鉛（ＺｎＯ）、無水ケイ酸（ＳｉＯ２）、フッ化カルシウム（ＣａＦ２）、リン酸カルシウム（Ｃａ３（ＰＯ４）２）、フッ化ストロンチウム（ＳｒＦ２）、酸化リン（Ｐ２Ｏ５）、酸化ランタン（Ｌａ２Ｏ３）、フッ化ナトリウム（ＮａＦ）及び炭酸水素カリウム（ＫＨＣＯ３）を所定の比率で配合した後、乳鉢を用いて、充分に混合撹拌した。得られた混合物である原料組成物を白金るつぼに入れ、電気炉内に設置した。電気炉を１３００℃まで昇温し、溶融させて十分均質化した後、水中に流し出し、塊状のガラスとした。得られた塊状のガラスを、アルミナ製のボールミルを用いて２０時間粉砕した後、１２０メッシュの篩を通過させ、さらに７０時間湿式粉砕し、ガラス粉末を得た。
　得られたガラス粉末の組成及び粒径を、次の方法により測定した。
　＜ガラス粉末の組成＞
　蛍光Ｘ線分析装置ＺＳＸ　Ｐｒｉｍｕｓ　ＩＩ（リガク社製）を用いて、ガラス粉末を分析し、組成を求めた。
　表１に、ガラス粉末の組成（単位：質量％）の測定結果を示す。なお、Ｚｎ、Ａｌ、Ｓｉ、Ｃａ、Ｐ、Ｓｒ、Ｌａ、Ｎａ及びＫ、すなわちＦ以外の成分については、それぞれＺｎＯ、Ａｌ２Ｏ３、ＳｉＯ２、ＣａＯ、Ｐ２Ｏ５、ＳｒＯ、Ｌａ２Ｏ３、Ｎａ２Ｏ及びＫ２Ｏで換算したときの質量％である。
　なお、実施例１～１２においては、ガラス粉末の原料組成物にアルミニウム化合物を配合していないが、アルミニウムが、ガラス粉末全量に対して、酸化アルミニウム（Ａｌ２Ｏ３）で換算した量で０．１質量％以上０．５質量％以下検出された。この原因は、粉砕時に使用したアルミナ製のボールやアルミナ製のポット由来のアルミナが混入したか、或いは、蛍光Ｘ線分析装置の検出誤差によるものと考えられる。
　＜ガラス粉末の粒径＞
　レーザー回折散乱式粒度分布計ＬＡ－９５０（堀場製作所製）を用いて、ガラス粉末の粒度分布を測定した。各実施例、比較例で用いられたガラス粉末の数平均粒子径（メジアン径）を、表１に示す。
　（２）ガラス粉末の分散液（Ａ液）の調製
　上記で得られたガラス粉末を蒸留水に分散させ、表１に示す濃度のガラス粉末の分散液（Ａ液）を得た。
　（３）無機リン酸水溶液（Ｂ液）の調製
　濃リン酸を蒸留水で希釈して無機リン酸の水溶液とし、表１に示す濃度の無機リン酸水溶液（Ｂ液）を得た。
　［比較例１～６］
　（１）ガラス粉末の調製
　酸化亜鉛（ＺｎＯ）、酸化アルミニウム（Ａｌ２Ｏ３）、フッ化アルミニウム（ＡｌＦ３）、無水ケイ酸（ＳｉＯ２）、フッ化カルシウム（ＣａＦ２）、リン酸カルシウム（Ｃａ３（ＰＯ４）２）、フッ化ストロンチウム（ＳｒＦ２）、酸化リン（Ｐ２Ｏ５）、酸化ランタン（Ｌａ２Ｏ３）、フッ化ナトリウム（ＮａＦ）及び炭酸水素カリウム（ＫＨＣＯ３）を所定の比率で配合した後、乳鉢を用いて、充分に混合撹拌した。得られた混合物である原料組成物を白金るつぼに入れ、電気炉内に設置した。電気炉を１３００℃まで昇温し、溶融させて十分均質化した後、水中に流し出し、塊状のガラスとした。得られた塊状のガラスを、アルミナ製のボールミルを用いて２０時間粉砕した後、１２０メッシュの篩を通過させ、さらに７０時間湿式粉砕し、ガラス粉末を得た。
　次に、実施例１～１２のガラス粉末に対して行ったものと同様の方法により、ガラス粉末の数平均粒子径及び組成を評価した。結果を表１に示す。
　（２）ガラス粉末の分散液（Ａ液）の調製
　上記で得られたガラス粉末を蒸留水に分散させ、表１に示す濃度のガラス粉末の分散液（Ａ液）を得た。
　（３）無機リン酸水溶液（Ｂ液）の調製
　濃リン酸を蒸留水で希釈して無機リン酸の水溶液とし、表１に示す濃度の無機リン酸水溶液（Ｂ液）を得た。
　上記の各実施例、比較例の歯科用処置材について、象牙細管封鎖性及び歯質脱灰抑制効果を評価した。
　＜象牙細管封鎖性の評価＞
　牛歯象牙質を注水下、耐水研磨紙＃１２００で研磨し、平坦にした研磨面に、１５％ＥＤＴＡ水溶液で１分間処理し、疑似知覚過敏象牙質とした。各実施例、比較例について得られたＡ液とＢ液とを表１に示す質量比で採取し、アプリケータを用いて混合し、混合液（歯科用処置材）を得た。その混合液を、疑似知覚過敏象牙質に塗布した。２０秒間放置後、水洗、乾燥し、走査電子顕微鏡（ＳＥＭ）にて観察し、象牙細管封鎖性を確認した。評価基準は以下の通りである。
　○：全て又はほぼ全ての象牙細管の封鎖が観察された場合
　×：封鎖されていない象牙細管が目立っていた場合
　＜歯質脱灰抑制効果の評価＞
　牛歯象牙質を注水下、耐水研磨紙＃１２００で研磨し、平坦にした研磨面に、直径が３ｍｍの穴が開いているポリテトラフルオロエチレン製のシールを貼り付けた。各実施例、比較例について得られたＡ液とＢ液とを表１に示す質量比で採取し、アプリケータを用いて混合し、混合液（歯科用処置材）を得た。その混合液を、シールが貼り付けられた面に、シールの穴全体が被覆されるように塗布した。２０秒間放置し、続いて水洗、乾燥した。その後、３７℃の脱灰液（５０ｍＭ酢酸、１．５ｍＭ塩化カルシウム、０．９ｍＭリン酸二水素カリウム、ｐＨ４．５）に１８時間浸漬した。
　精密切断機を用いて、厚さが１ｍｍとなるように、硬化層が形成された牛歯象牙質を切断し、試験体を得た。
　Ｘ線検査装置を用いて、透過法により試験体を撮影し、画像処理ソフトを用いて、撮影画像を解析し、ミネラルロス量を求め、歯質脱灰抑制効果を評価した。歯質脱灰抑制効果の判定基準は、以下の通りである。なお、ミネラルロス量が小さい程、歯質脱灰抑制効果が高くなる。
　○：ミネラルロス量が２５００体積％・μｍ未満である場合
　×：ミネラルロス量が２５００体積％・μｍ以上である場合
　［比較例７］
　歯科用処置材を歯面に全く塗布しなかった以外は、上記と同様にして、象牙細管封鎖性及び歯質脱灰抑制効果を評価した。結果を表１に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
 　表１より、亜鉛、ケイ素及びフッ素を含み、アルミニウムを実質的に含まないガラス粉末を用いた実施例１～１２の歯科用処置材は、歯質脱灰抑制効果が高いことが確認できた。これに対して、亜鉛を含まず且つアルミニウムを添加したガラス粉末を用いた比較例１～３、５、６の歯科用処置材、及び亜鉛を少量含んでいるが、アルミニウムを添加したガラス粉末を用いた比較例４の歯科用処置材は、歯質脱灰抑制効果が低いことが明らかとなった。
　なお、歯質脱灰抑制効果の判定が「〇」であった実施例１～１２の中でも、アルミニウムの含有量が酸化アルミニウム（Ａｌ２Ｏ３）で換算した量で０．１質量％と低い実施例６においては、ミネラルロス量が特に低く、歯質脱灰抑制効果が高いことが確認できた。
　また、同じ組成のガラス粉末を含む例を比較した場合、Ａ液濃度及びＢ液濃度がいずれも高い実施例１０においては、実施例３、９、１１、１２と比較してミネラルロス量が低く、歯質脱灰抑制効果が高いことが分かる。
　実施例１～１２は、いずれも象牙細管封鎖性が高く、歯質の細管を封鎖する高い機能を備えていることも確認できた。
　本国際出願は２０１６年６月３０日に出願された日本国特許出願２０１６－１３１０１８号に基づく優先権を主張するものであり、その全内容をここに援用する。

Claims (3)

  1. 　ガラス粉末の分散液と無機リン酸水溶液とを含み、
    　前記ガラス粉末が、亜鉛、ケイ素及びフッ素を含み、アルミニウムを実質的に含まない、歯科用処置材。
  2. 　象牙細管封鎖材として用いられる、請求項１に記載の歯科用処置材。
  3. 　亜鉛、ケイ素及びフッ素を含み且つアルミニウムを実質的に含まないガラス粉末の分散液が収容された容器と、無機リン酸水溶液が収容された容器とを含む、歯科用処置材キット。
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