WO2017057676A1 - 日焼け止め化粧料 - Google Patents
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Definitions
- the present invention relates to a sunscreen cosmetic. More specifically, the present invention relates to a sunscreen cosmetic that can suppress photodegradation of an ultraviolet absorber, stably exhibit high ultraviolet protection ability in a wide wavelength region from UVA to UVB, and has excellent usability.
- Sunscreen cosmetics a type of UV care cosmetics, absorb or scatter UVA and UVB on the skin by covering the skin with a coating film containing a UV absorber or UV scattering agent. It is a cosmetic intended to suppress the amount of ultraviolet rays to reach and protect the skin from the harm of ultraviolet rays (Non-patent Document 1).
- an ultraviolet absorber that chemically absorbs ultraviolet rays and an ultraviolet scattering agent that physically reflects / scatters ultraviolet rays are appropriately combined and formulated to exhibit a good ultraviolet protection effect.
- the An ultraviolet absorber is an organic compound having a structure that absorbs energy of ultraviolet rays. From an absorption wavelength region to a UVA absorber, a UVB absorber, and a broad-band absorber having an absorption band from the UVA to UVB wavelength region. Can be classified.
- Dibenzoylmethane derivatives such as 4-tert-butyl-4′-methoxydibenzoylmethane are widely used in cosmetics and the like as UVB absorbers having a maximum absorption wavelength at about 360 nm. It is known that the ultraviolet protection effect is reduced by irradiation (Patent Document 1).
- Patent Document 1 light stability is improved by blending an alkylaryl-1,3-propanedione silicone derivative with 4- (1,1-dimethylethyl) -4′-methoxydibenzoylmethane, which is a dibenzoylmethane derivative. It is described that it increases significantly. However, only the specific dibenzoylmethane derivative has been confirmed to have the light stabilizing effect.
- Patent Document 2 discloses that the photodegradation of 4-tert-butyl-4′-methoxydibenzoylmethane and ethylhexyl methoxycinnamate was suppressed by adding tris (polypropylene glycol-3 benzyl ether) citric acid. Although disclosed, effects in sunscreen cosmetics containing both UV absorbers have not been confirmed.
- JP 2007-106701 A Japanese Patent No. 5540243
- tanning can stably exhibit a high UV protection effect without causing photodegradation even in a system in which 4-tert-butyl-4'-methoxydibenzoylmethane and ethylhexyl methoxycinnamate coexist. It is to provide stop cosmetics.
- the present inventors have developed an amphiphilic composition for sunscreen cosmetics containing 4-tert-butyl-4′-methoxydibenzoylmethane and ethylhexyl methoxycinnamate.
- Sunscreen that can effectively prevent photodegradation of UV absorbers and stably exhibits high UV protection effect (high SPF) in a wide wavelength range from UVA to UVB.
- high SPF high UV protection effect
- the inventors have found that a cosmetic can be obtained and have completed the present invention.
- a sunscreen cosmetic characterized by satisfying the above requirements is provided.
- the sunscreen cosmetics of the present invention contain 4-tert-butyl-4′-methoxydibenzoylmethane and ethylhexyl methoxycinnamate to the maximum, the photodegradation of UV protection is suppressed. In the wide wavelength region extending from UVB to UVB, a high UV protection effect can be exhibited for a long time. Furthermore, the sunscreen cosmetic of the present invention is excellent in usability and storage.
- 4-tert-butyl-4′-methoxydibenzoylmethane is a kind of benzophenone ultraviolet absorber having a maximum absorption wavelength in the UVA region. Widely used in cosmetics.
- the 4-tert-butyl-4′-methoxydibenzoylmethane used in the present invention may be a commercially available product, and examples thereof include those commercially available from DSM Nutrition Japan Co., Ltd. under the name “Pulsol 1789”. .
- the blending amount of component (a) 4-tert-butyl-4′-methoxydibenzoylmethane in the sunscreen cosmetic of the present invention is 0.5 to 5.0 mass%, preferably 0.5 to 3.%.
- the content is 0% by mass, more preferably 1.0 to 2.5% by mass.
- Ethylhexyl methoxycinnamate is a type of cinnamate-based ultraviolet absorber having a maximum absorption wavelength in the UVB region.
- the ethylhexyl methoxycinnamate used in the present invention may be a commercially available product, and examples thereof include those commercially available from DSM Nutrition Japan under the name “Pulsol MCX”.
- the amount of component (b) ethylhexyl methoxycinnamate in the sunscreen cosmetic of the present invention is 3.0 to 10.0% by mass, preferably 4.0 to 8.0% by mass, more preferably 5%. 0.0 to 7.5% by mass.
- amphiphile (component (c)) used in the present invention is one or more selected from alkylene oxide derivatives and polyhydric alcohol derivatives.
- the alkylene oxide derivative in the present invention is preferably a polyoxyalkylene / polyoxyethylene copolymer dialkyl ether represented by the following formula (I).
- AO represents an oxyalkylene group having 3 to 4 carbon atoms. Specific examples include an oxypropylene group, an oxybutylene group, an oxyisobutylene group, an oxytrimethylene group, and an oxytetramethine group. An oxypropylene group and an oxybutylene group are preferable.
- EO represents an oxyethylene group.
- n is the average added mole number of EO, and 1 ⁇ n ⁇ 70, preferably 2 ⁇ n ⁇ 20.
- AO and EO may be block copolymers added in the form of blocks, or random copolymers added randomly.
- the block copolymer includes not only a two-stage block but also a copolymer containing three or more stages. A random copolymer is preferably used.
- the molecular weight of the polyoxyalkylene / polyoxyethylene copolymer dialkyl ether represented by the formula (I) is preferably about 500 to 5,000.
- the ratio of EO to the total of AO and EO in one molecule [EO / (AO + EO)] is preferably 20 to 80% by mass.
- R 1 and R 2 each independently represents a hydrocarbon group having 1 to 4 carbon atoms or a hydrogen atom.
- the hydrocarbon group include a methyl group, an ethyl group, an n-propyl group, an isopropyl group, an n-butyl group, a sec-butyl group, and a tert-butyl group.
- a methyl group and an ethyl group are preferred.
- R 1 and R 2 in one molecule may each be the same type of hydrocarbon group, may be a mixture of hydrocarbon groups and hydrogen atoms, or may be a plurality of hydrocarbon groups having different numbers of carbon atoms. May be mixed.
- the abundance ratio of hydrocarbon groups and hydrogen atoms is such that the ratio of the number of hydrogen atoms (Y) to the number of hydrocarbon groups (X) (Y / X) is 0.15. Or less, more preferably 0.06 or less.
- polyoxyalkylene / polyoxyethylene copolymer dialkyl ether preferably used in the present invention include, but are not limited to, the following polyoxypropylene / polyoxyethylene copolymer dimethyl ether.
- polyhydric alcohol derivative used as the amphiphilic substance (component (c)) in the present invention examples include glycerin, diethylene glycol, dipropylene glycol, dibutylene glycol, polyethylene glycol (also referred to as “PEG”), and polypropylene glycol.
- PPG polyethylene glycol
- PBG polybutylene glycol
- the upper limit of molecular weight is not specifically limited, For example, the thing of molecular weight 4000 or less, 3000 or less, or 2500 or less is used suitably.
- the amphiphilic substance (component (c)) in the sunscreen cosmetic of the present invention is one or more selected from alkylene oxide derivatives and polyhydric alcohol derivatives.
- -It is preferable to contain at least one polyoxyethylene copolymer dialkyl ether, and among them, it is preferable to contain polyoxypropylene-polyoxyethylene copolymer dimethyl ether.
- the amount of the amphiphilic substance (component (c)) is 5.0% by mass or more, preferably 5.0 to 10% by mass. If the blending amount is less than 5.0% by mass, the effect of improving the light stability may not be sufficiently obtained. If the blending amount exceeds 10% by mass, the emulsion stability and usability may be affected. .
- the blending ratio ([(a) + (b)] / (c)) is preferably 1.0 to 3.0, more preferably 1.0 to 2.5. If this ratio exceeds 3.5, the photodegradation of the ultraviolet absorber may not be sufficiently suppressed, and if it is less than 0.5, the emulsification stability or storability of the cosmetic tends to deteriorate.
- the IOB value of the ester oil is preferably in the range of 0.07 to 0.55, more preferably 0.1 to 0.5.
- "IOB value (Inorganic / Organic Balance Value) of ester oil” in this invention is compounding of each ester oil with respect to the total compounding quantity of all ester oil to the IOB value of each ester oil mix
- the ester oil can be blended alone or in combination of two or more.
- the “liquid oil” of the component (d) includes other liquid oil components that are liquid at room temperature that can be blended into cosmetics, such as hydrocarbon oils, higher fatty acids, higher alcohols, silicone oils, and the like. May be included.
- hydrocarbon oil examples include liquid paraffin, ozokerite, squalane, pristane, paraffin, ceresin, squalene, petrolatum, microcrystalline wax, polyethylene wax, and Fischer-Tropsch wax.
- higher fatty acids examples include lauric acid, myristic acid, palmitic acid, stearic acid, behenic acid, arachidonic acid, and the like.
- Higher alcohols include lauryl alcohol, myristyl alcohol, cetyl alcohol, stearyl alcohol, behenyl alcohol, aralkyl alcohol, batyl alcohol, chimyl alcohol, carnervir alcohol, ceryl alcohol, coryranyl alcohol, myricyl alcohol, lacteryl alcohol, elayl
- Illustrative examples include zircyl alcohol, isostearyl glyceryl ether, octyl alcohol, triacontyl alcohol, ceralkyl alcohol, cetostearyl alcohol, oleyl alcohol, lanolin alcohol, hydrogenated lanolin alcohol, hexyl decanol, and octyl decanol.
- silicone oils examples include methylpolysiloxane, octamethylsiloxane, decamethyltetrasiloxane, methylhydrogenpolysiloxane, methylphenylpolysiloxane, hexamethylcyclotrisiloxane, octamethylcyclotetrasiloxane, decamethylcyclopentasiloxane, and the like. be able to.
- Preferred examples include octamethylcyclotetrasiloxane and decamethylcyclopentasiloxane.
- the proportion of the ester oil in the liquid oil component (component (d)) is preferably 30% by mass or more, and more preferably 50% by mass or more. If the proportion of the ester oil is less than 30% by mass, the effect of preventing the photodegradation of the ultraviolet absorber tends to decrease.
- the blending amount of the liquid oil (component (d)) in the sunscreen cosmetic of the present invention is 1 to 80% by mass, preferably 3 to 70% by mass, more preferably 5 to 60% by mass. Accordingly, the blending amount of the ester oil in the sunscreen cosmetic of the present invention is 0.3 to 40% by mass, preferably 0.9 to 35% by mass, more preferably 1.5 to 30% by mass.
- the present inventors have proposed that 4-tert-butyl-4′-methoxydibenzoylmethane and (b) ethylhexyl methoxycinnamate coexist in the photo-degradation of the UV protection effect caused by 4-tert. It is believed that the interaction between -butyl-4'-methoxydibenzoylmethane and ethylhexyl methoxycinnamate is involved.
- the amount of solvent decreases due to volatilization of water and the like contained in the system, and the frequency at which 4-tert-butyl-4′-methoxydibenzoylmethane and ethylhexyl methoxycinnamate approach and collide with each other.
- the increase is considered to be a cause of the progress of photodegradation due to the interaction between the two.
- the non-volatile (c) amphiphile and (d) liquid oil act as a solvent for the ultraviolet absorber, 4-tert-butyl-4′- even after water has volatilized.
- the frequency of interaction between methoxydibenzoylmethane and ethylhexyl methoxycinnamate is suppressed, and photodegradation is prevented.
- the present invention relates to a sunscreen cosmetic comprising (a) 4-tert-butyl-4′-methoxydibenzoylmethane and (b) ethylhexyl methoxycinnamate, and (c) 5.0% by mass or more of parents.
- a method for preventing photodegradation of sunscreen cosmetics which comprises blending a liquid oil component containing a carrier substance and (d) an ester oil having an IOB of 0.05 to 0.60.
- UV absorbers can be selected from those usually used in cosmetics and are not particularly limited.
- para-aminobenzoic acid derivatives salicylic acid derivatives, ⁇ , ⁇ -diphenyl acrylate derivatives, benzophenone derivatives, benzylidene camphor derivatives, phenylbenzimidazole derivatives, triazine derivatives, phenylbenzotriazole derivatives, anthranyl derivatives, imidazoline derivatives, benzalmalo
- UV absorbers include one or more selected from narate derivatives, 4,4-diarylbutadiene derivatives and the like.
- the sunscreen cosmetic of the present invention may contain a powder (ultraviolet scattering agent) that physically shields ultraviolet rays by reflection / scattering in addition to the above-described ultraviolet absorber.
- the ultraviolet scattering agent used in the present invention is not particularly limited as long as it is a powder used as an ultraviolet scattering agent in the cosmetic field. Specific examples include one selected from titanium oxide, zinc oxide, barium sulfate, iron oxide, talc, mica, sericite, kaolin, titanium mica, bitumen, chromium oxide, chromium hydroxide, silica, cerium oxide, and the like. Two or more types can be mentioned. In particular, it is preferable from the viewpoint of optical properties to use a powder having a refractive index of 1.5 or more, such as zinc oxide or titanium oxide.
- the ultraviolet light scattering agent subjected to the surface hydrophobicity treatment is also preferably used.
- Surface treatment methods include silicone treatment such as methylhydrogenpolysiloxane and methylpolysiloxane; alkylsilane treatment; fluorine treatment with perfluoroalkyl phosphate ester, perfluoroalcohol, etc .; amino acid treatment with N-acyl glutamic acid, etc. And lecithin treatment; metal soap treatment; fatty acid treatment; alkyl phosphate ester treatment and the like.
- the ultraviolet scattering agent used by this invention is not specifically limited, Usually, an average primary particle diameter of 100 nm or less is preferable, More preferably, it is 80 nm or less. When the average primary particle size greatly exceeds 100 nm, there is a tendency to cause white floating or white residue.
- the average primary particle diameter in this invention is a value calculated
- the particle shape of the ultraviolet light scattering agent is not particularly limited, and may be in the form of primary particles or may form an aggregated secondary aggregate. Further, the shape such as a spherical shape, an elliptical shape, and a crushed shape is not particularly limited.
- the blending amount is 1 to 30% by mass, preferably 3 to 25% by mass.
- the blending amount is less than 1% by mass, the resulting UV protection effect is not sufficiently improved.
- the blending amount exceeds 30% by mass, white at the time of application becomes conspicuous and a powdery feeling of use may occur. is there.
- the sunscreen cosmetic of the present invention can be provided in an embodiment that does not contain an ultraviolet scattering agent because a sufficient ultraviolet protective effect is obtained by the ultraviolet absorber.
- sunscreen cosmetics of the present invention in addition to the above essential components, other ultraviolet absorbers and ultraviolet scattering agents, other optional components that can be usually added to the sunscreen cosmetics within the range that does not inhibit the effects of the present invention. May be included.
- Other optional components include water-soluble polymers, oil-soluble polymers, solid oils such as waxes, lower alcohols, moisturizing components, surfactants, powder components, drugs, etc., but are not limited to these examples. It is not something.
- water-soluble polymer examples include homopolymers or copolymers of 2-acrylamido-2-methylpropanesulfonic acid (hereinafter abbreviated as “AMPS”).
- the copolymer is a copolymer composed of a comonomer such as vinyl pyrrolidone, acrylic acid amide, sodium acrylate, or hydroxyethyl acrylate. That is, an AMPS homopolymer, a vinylpyrrolidone / AMPS copolymer, a dimethylacrylamide / AMPS copolymer, an acrylic amide / AMPS copolymer, a sodium acrylate / AMPS copolymer, and the like are exemplified.
- carboxyvinyl polymer ammonium polyacrylate, sodium polyacrylate, sodium acrylate / alkyl acrylate / sodium methacrylate / alkyl methacrylate copolymer, carrageenan, pectin, mannan, curdlan, chondroitin sulfate, starch, Glycogen, gum arabic, sodium hyaluronate, tragacanth gum, xanthan gum, mucoitin sulfate, hydroxyethyl guar gum, carboxymethyl guar gum, guar gum, dextran, kerato sulfate, locust bean gum, succinoglucan, chitin, chitosan, carboxymethyl chitin, agar etc. Illustrated.
- oil-soluble polymer examples include trimethylsiloxysilicic acid, alkyl-modified silicone, polyamide-modified silicone, dimethicone crosspolymer, (dimethicone / vinyl dimethicone) crosspolymer, polymethylsilsesquioxane, and the like.
- waxes examples include beeswax, candelilla wax, carnauba wax, lanolin, liquid lanolin, jojoba wax and the like.
- Examples of the lower alcohol include alcohols having 1 to 5 carbon atoms such as ethanol and isopropanol.
- Examples of the moisturizing component include polyhydric alcohols such as ethylene glycol, propylene glycol, 1,3-butylene glycol, dipropylene glycol, and polybutylene glycol.
- surfactant examples include anionic, cationic, nonionic, and amphoteric surfactants, and include silicone-based or hydrocarbon-based surfactants.
- powder component examples include nylon and acrylic polymer spherical powder, silica powder, silicone powder, metal oxide powder surface-treated with a surface treatment agent not containing metal, and the like.
- Examples of the drug include salts of L-ascorbic acid and its derivatives, glycyrrhizic acid and its derivatives such as dipotassium glycyrrhizinate and monoammonium glycyrrhizinate, glycyrrhetinic acid and its derivatives such as stearyl glycyrrhetinate, allantoin, tranexamic acid and its derivatives And salts of alkoxysalicylic acid and its derivatives, glutathione and its derivatives, allantoin, azulene and the like.
- ingredients include sugars such as trehalose and erythritol, polysaccharides such as hyaluronic acid and acetylated hyaluronic acid, amino acids such as serine, glycine, hydroxyproline, glutamic acid, and alanine, silk extract, chlorella extract, and hydrolyzed pearl protein.
- extracts such as cornflower extract, tencha extract, yeast extract, inositol, licorice extract, bituminous extract, rose extract, and yokuinin.
- the sunscreen cosmetic of the present invention can be provided in the form of an oil-in-water emulsified cosmetic, a water-in-oil emulsified cosmetic, or an oily cosmetic.
- an oil-in-water emulsified cosmetic emulsified cosmetic
- a water-in-oil emulsified cosmetic emulsified cosmetic
- an oily cosmetic emulsified cosmetic
- dosage forms such as sunscreen milky lotion and sunscreen cream, which can be produced using a conventional method suitable for each dosage form.
- the blending amount is expressed in mass% with respect to the system in which the component is blended.
- Water-in-oil emulsified sunscreen cosmetics (1-1) Samples of water-in-oil emulsified sunscreen cosmetics having the compositions shown in Tables 1 and 2 below were prepared. Specifically, an oil component was mixed, a clay mineral (dimethyl disteammonium hectorite) was dispersed, a separately mixed aqueous component was added, and emulsification was performed using a homomixer.
- Tables 1 and 2 Water-in-oil emulsified sunscreen cosmetics
- the samples of each example were evaluated for the photostability of the sunscreen cosmetics (stability of ultraviolet absorption ability) by the following method.
- the light stability those having a residual ratio of 60% or more, or those having a ratio (improvement ratio) of the residual ratio with respect to the standard level exceeding 103% were judged to have high light stability.
- the sample of each example was applied to a PMMA substrate, and the absorbance at 500 to 280 nm was measured.
- the substrate was irradiated with UV for 2 hours using a Suntest tester, and the absorbance was measured in the same manner.
- Oil-in-water emulsified sunscreen cosmetics Samples of oil-in-water emulsified sunscreen cosmetics with the compositions shown in Tables 8 and 9 below were prepared. Specifically, a thickener (carbomer or the like) was dissolved in the aqueous component, an oil component separately mixed and dissolved was added, and emulsification was performed with a homomixer. The obtained cosmetics of each example were evaluated in the same manner as in (1-1). The evaluation results are also shown in Tables 8 and 9.
- a thickener was dissolved in an aqueous component, an oil component mixed and dissolved separately was added, and emulsification was performed with a homomixer.
- Formulation 2 Oil-in-water whitening protector
- a thickener was dissolved in an aqueous component, an oil component mixed and dissolved separately was added, and emulsification was performed with a homomixer.
- Production method Oily components were mixed, powder was dispersed, separately mixed aqueous components were added, and emulsification was performed with a homomixer.
- Formulation 4 Water-in-oil makeup sunscreen spray
- Oily components were mixed, clay minerals and powder were dispersed, separately mixed aqueous components were added, and emulsification was performed with a homomixer.
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Abstract
本発明は、４－ｔｅｒｔ－ブチル－４'－メトキシジベンゾイルメタンとメトキシケイ皮酸エチルヘキシルとが共存する系においても光劣化を起こさず、高い紫外線防御効果を安定して発揮できる日焼け止め化粧料を提供することを目的とする。本発明は、（ａ）０．５～５．０質量％の４－ｔｅｒｔ－ブチル－４'－メトキシジベンゾイルメタン；（ｂ）３．０～１０質量％のメトキシケイ皮酸エチルヘキシル；（ｃ）５．０質量％以上の両親媒性物質；及び（ｄ）ＩＯＢ＝０．０５～０．６０のエステル油を含有する液状油分を含み、前記成分（ａ）、（ｂ）及び（ｃ）の配合量が次の関係：［（ａ）＋（ｂ）］／（ｃ）＝０．５～３．５を満たすことを特徴とする日焼け止め化粧料を提供する。
Description
本発明は日焼け止め化粧料に関する。より詳細には、紫外線吸収剤の光劣化を抑制して、ＵＶＡからＵＶＢに渡る広い波長領域で高い紫外線防御能を安定的に発揮でき、なおかつ使用性にも優れた日焼け止め化粧料に関する。
紫外線の害から皮膚を守ることはスキンケア、ボディケアにおける重要な課題の一つであり、紫外線が皮膚に与える悪影響を最小限に抑えるために種々のＵＶケア化粧料が開発されている。ＵＶケア化粧料の１種である日焼け止め化粧料（サンスクリーン化粧料）は、紫外線吸収剤や紫外線散乱剤を配合した塗膜で皮膚を覆うことによりＵＶＡ及びＵＶＢを吸収又は散乱させて皮膚に到達する紫外線量を抑制し、紫外線の害から皮膚を守ることを意図した化粧料である（非特許文献１）。
日焼け止め化粧料には、化学的に紫外線を吸収する紫外線吸収剤と物理的に紫外線を反射／散乱する紫外線散乱剤とが適宜組み合わせて配合され、良好な紫外線防御効果を発揮するように調製される。紫外線吸収剤は、紫外線のエネルギーを吸収する構造を持つ有機化合物であり、吸収波長領域から、ＵＶＡ吸収剤、ＵＶＢ吸収剤、及びＵＶＡからＵＶＢの波長領域に渡って吸収帯を持つ広域吸収剤に分類できる。
４－ｔｅｒｔ－ブチル－４‘－メトキシジベンゾイルメタン等のジベンゾイルメタン誘導体は、約３６０ｎｍに最大吸収波長を持つＵＶＢ吸収剤として化粧料等に汎用されているが、光安定性が乏しく、光照射によって紫外線防御効果が低下することが知られている（特許文献１）。特許文献１では、ジベンゾイルメタン誘導体である４－（１，１－ジメチルエチル）－４‘－メトキシジベンゾイルメタンとともにアルキルアリール－１，３－プロパンジオンシリコーン誘導体を配合することにより光安定性が顕著に増大することが記載されている。しかし、前記の光安定化効果が確認されているのは特定のジベンゾイルメタン誘導体のみである。
一方、ＵＶＡからＵＶＢに渡る広い波長範囲で良好な紫外線防御効果を得るためには、ＵＶＡ吸収剤とＵＶＢ吸収剤とを組み合わせて配合する必要があるが、ＵＶＢ吸収剤であるジベンゾイルメタン誘導体とＵＶＡ吸収剤であるメトキシケイ皮酸エチルヘキシルとを併用すると光劣化を起こすという問題があった。
特許文献２には、トリス（ポリプロピレングリコール－３ベンジルエーテル）クエン酸を配合することにより４－ｔｅｒｔ－ブチル－４‘－メトキシジベンゾイルメタン及びメトキシケイ皮酸エチルヘキシルの光劣化が抑制されたことが開示されているが、両方の紫外線吸収剤を含む日焼け止め化粧料における効果は確認されていない。
特許文献２には、トリス（ポリプロピレングリコール－３ベンジルエーテル）クエン酸を配合することにより４－ｔｅｒｔ－ブチル－４‘－メトキシジベンゾイルメタン及びメトキシケイ皮酸エチルヘキシルの光劣化が抑制されたことが開示されているが、両方の紫外線吸収剤を含む日焼け止め化粧料における効果は確認されていない。
「新化粧品学」第２版、光井武夫編、２００１年、南山堂発行、第４９７～５０４頁
よって本発明における課題は、４－ｔｅｒｔ－ブチル－４‘－メトキシジベンゾイルメタンとメトキシケイ皮酸エチルヘキシルとが共存する系においても光劣化を起こさず、高い紫外線防御効果を安定して発揮できる日焼け止め化粧料を提供することにある。
本発明者等は上記の課題を解決すべく鋭意研究を行った結果、４－ｔｅｒｔ－ブチル－４‘－メトキシジベンゾイルメタンとメトキシケイ皮酸エチルヘキシルとを含有する日焼け止め化粧料に、両親媒性物質と特定の油分とを配合することにより、紫外線吸収剤の光劣化を有効に防止でき、ＵＶＡ～ＵＶＢに渡る広い波長領域で高い紫外線防御効果（高ＳＰＦ）を安定して発揮する日焼け止め化粧料が得られることを見出し、本発明を完成するに至った。
すなわち、本発明は、
（ａ）０．５～５．０質量％の４－ｔｅｒｔ－ブチル－４‘－メトキシジベンゾイルメタン；
（ｂ）３～１０質量％のメトキシケイ皮酸エチルヘキシル；
（ｃ）５．０質量％以上の両親媒性物質；及び
（ｄ）ＩＯＢ＝０．０５～０．６０のエステル油を含有する油分、
を含み、
前記成分（ａ）、（ｂ）及び（ｃ）の配合量が以下の関係：
［（ａ）＋（ｂ）］／（ｃ）＝０．５～３．５
を満たすことを特徴とする日焼け止め化粧料を提供する。
（ａ）０．５～５．０質量％の４－ｔｅｒｔ－ブチル－４‘－メトキシジベンゾイルメタン；
（ｂ）３～１０質量％のメトキシケイ皮酸エチルヘキシル；
（ｃ）５．０質量％以上の両親媒性物質；及び
（ｄ）ＩＯＢ＝０．０５～０．６０のエステル油を含有する油分、
を含み、
前記成分（ａ）、（ｂ）及び（ｃ）の配合量が以下の関係：
［（ａ）＋（ｂ）］／（ｃ）＝０．５～３．５
を満たすことを特徴とする日焼け止め化粧料を提供する。
本発明の日焼け止め化粧料は、４－ｔｅｒｔ－ブチル－４‘－メトキシジベンゾイルメタンとメトキシケイ皮酸エチルヘキシルを最大限に含有しても紫外線防御能の光劣化が抑制されているので、ＵＶＡからＵＶＢに渡る広い波長領域において高い紫外線防御効果を長期間発揮することができる。さらに本発明の日焼け止め化粧料は、使用性及び保存性にも優れている。
本発明の日焼け止め化粧料は、（ａ）４－ｔｅｒｔ－ブチル－４‘－メトキシジベンゾイルメタン、（ｂ）メトキシケイ皮酸エチルヘキシル、（ｃ）両親媒性物質、及び（ｄ）ＩＯＢ＝０．０５～０．６０のエステル油を必須成分として含有している。以下詳細に説明する。
（ａ）４－ｔｅｒｔ－ブチル－４‘－メトキシジベンゾイルメタン
４－ｔｅｒｔ－ブチル－４‘－メトキシジベンゾイルメタンは、ＵＶＡ領域に最大吸収波長を持つベンゾフェノン系紫外線吸収剤の一種であり、従来から化粧料等に広く用いられている。
本発明で用いられる４－ｔｅｒｔ－ブチル－４‘－メトキシジベンゾイルメタンは市販品でもよく、例えば、「パルソール１７８９」の名称でＤＳＭニュートリションジャパン株式会社から市販されているものを例示することができる。
４－ｔｅｒｔ－ブチル－４‘－メトキシジベンゾイルメタンは、ＵＶＡ領域に最大吸収波長を持つベンゾフェノン系紫外線吸収剤の一種であり、従来から化粧料等に広く用いられている。
本発明で用いられる４－ｔｅｒｔ－ブチル－４‘－メトキシジベンゾイルメタンは市販品でもよく、例えば、「パルソール１７８９」の名称でＤＳＭニュートリションジャパン株式会社から市販されているものを例示することができる。
本発明の日焼け止め化粧料における成分（ａ）４－ｔｅｒｔ－ブチル－４‘－メトキシジベンゾイルメタンの配合量は、０．５～５．０質量％であり、好ましくは０．５～３．０質量％、より好ましくは１．０～２．５質量％である。
（ｂ）メトキシケイ皮酸エチルヘキシル
メトキシケイ皮酸エチルヘキシルはＵＶＢ領域に最大吸収波長を持つケイ皮酸系紫外線吸収剤の一種である。本発明で用いられるメトキシケイ皮酸エチルヘキシルは市販品でもよく、例えば、「パルソールＭＣＸ」の名称でＤＳＭニュートリションジャパン株式会社から市販されているものを例示することができる。
メトキシケイ皮酸エチルヘキシルはＵＶＢ領域に最大吸収波長を持つケイ皮酸系紫外線吸収剤の一種である。本発明で用いられるメトキシケイ皮酸エチルヘキシルは市販品でもよく、例えば、「パルソールＭＣＸ」の名称でＤＳＭニュートリションジャパン株式会社から市販されているものを例示することができる。
本発明の日焼け止め化粧料における成分（ｂ）メトキシケイ皮酸エチルヘキシルの配合量は、３．０～１０．０質量％であり、好ましくは４．０～８．０質量％、より好ましくは５．０～７．５質量％である。
（ｃ）両親媒性物質
本発明で用いられる両親媒性物質（成分（ｃ））は、アルキレンオキシド誘導体及び多価アルコール誘導体から選択される１種又は２種以上である。
本発明で用いられる両親媒性物質（成分（ｃ））は、アルキレンオキシド誘導体及び多価アルコール誘導体から選択される１種又は２種以上である。
本発明におけるアルキレンオキシド誘導体としては、下記式（Ｉ）で表されるポリオキシアルキレン・ポリオキシエチレン共重合体ジアルキルエーテルが好ましい。
Ｒ１Ｏ－［（ＡＯ）ｍ（ＥＯ）ｎ］－Ｒ２ （Ｉ）
上記式（Ｉ）中、ＡＯは炭素原子数３～４のオキシアルキレン基を示す。具体的にはオキシプロピレン基、オキシブチレン基、オキシイソブチレン基、オキシトリメチレン基、オキシテトラメチン基等が挙げられる。好ましくはオキシプロピレン基、オキシブチレン基が挙げられる。ＥＯはオキシエチレン基を示す。
ｍはＡＯの平均付加モル数であり、１≦ｍ≦７０、好ましくは２≦ｍ≦２０である。ｎはＥＯの平均付加モル数であり、１≦ｎ≦７０、好ましくは２≦ｎ≦２０である。
Ｒ１Ｏ－［（ＡＯ）ｍ（ＥＯ）ｎ］－Ｒ２ （Ｉ）
上記式（Ｉ）中、ＡＯは炭素原子数３～４のオキシアルキレン基を示す。具体的にはオキシプロピレン基、オキシブチレン基、オキシイソブチレン基、オキシトリメチレン基、オキシテトラメチン基等が挙げられる。好ましくはオキシプロピレン基、オキシブチレン基が挙げられる。ＥＯはオキシエチレン基を示す。
ｍはＡＯの平均付加モル数であり、１≦ｍ≦７０、好ましくは２≦ｍ≦２０である。ｎはＥＯの平均付加モル数であり、１≦ｎ≦７０、好ましくは２≦ｎ≦２０である。
ＡＯおよびＥＯの付加する順序は特に限定されるものではない。ＡＯとＥＯはブロック状に付加したブロック共重合体でもよく、あるいはランダムに付加したランダム共重合体でもよい。ブロック共重合体は、２段ブロックのみならず、３段以上のブロックを含む共重合体が含まれる。好ましくはランダム共重合体が用いられる。
前記式（Ｉ）で表されるポリオキシアルキレン・ポリオキシエチレン共重合体ジアルキルエーテルの分子量は、約５００～５０００のものが好ましく用いられる。一分子中のＡＯとＥＯの合計に対するＥＯの割合［ＥＯ／（ＡＯ＋ＥＯ）］は、２０～８０質量％であることが好ましい。
前記式（Ｉ）で表されるポリオキシアルキレン・ポリオキシエチレン共重合体ジアルキルエーテルの分子量は、約５００～５０００のものが好ましく用いられる。一分子中のＡＯとＥＯの合計に対するＥＯの割合［ＥＯ／（ＡＯ＋ＥＯ）］は、２０～８０質量％であることが好ましい。
Ｒ１及びＲ２は、それぞれ独立に、炭素原子数１～４の炭化水素基又は水素原子を示す。炭化水素基としては、メチル基、エチル基、ｎ－プロピル基、イソプロピル基、ｎ－ブチル基、ｓｅｃ－ブチル基、ｔｅｒｔ－ブチル基などが挙げられる。好ましくはメチル基、エチル基である。
一分子中のＲ１及びＲ２は、それぞれ同一の１種の炭化水素基であってもよく、炭化水素基と水素原子とが混在してもよく、炭素原子数が異なる複数の炭化水素基が混在していてもよい。ただし、Ｒ１及びＲ２の各々について、炭化水素基と水素原子との存在割合は、炭化水素基の数（Ｘ）に対する水素原子の数（Ｙ）の割合（Ｙ／Ｘ）が０．１５以下であるのが好ましく、より好ましくは０．０６以下である。
一分子中のＲ１及びＲ２は、それぞれ同一の１種の炭化水素基であってもよく、炭化水素基と水素原子とが混在してもよく、炭素原子数が異なる複数の炭化水素基が混在していてもよい。ただし、Ｒ１及びＲ２の各々について、炭化水素基と水素原子との存在割合は、炭化水素基の数（Ｘ）に対する水素原子の数（Ｙ）の割合（Ｙ／Ｘ）が０．１５以下であるのが好ましく、より好ましくは０．０６以下である。
本発明で好ましく用いられるポリオキシアルキレン・ポリオキシエチレン共重合体ジアルキルエーテルの具体例としては、以下のポリオキシプロピレン・ポリオキシエチレン共重合体ジメチルエーテルが含まれるが、これらに限定されない。
ＰＯＰ（２）ＰＯＥ（９）ジメチルエーテル（ランダム共重合体）
ＰＯＰ（４）ＰＯＥ（１７）ジメチルエーテル（ランダム共重合体）
ＰＯＰ（７）ＰＯＥ（１４）ジメチルエーテル（ランダム共重合体）
ＰＯＰ（９）ＰＯＥ（１１）ジメチルエーテル（ランダム共重合体）
ＰＯＰ（２８）ＰＯＥ（５５）ジメチルエーテル（ランダム共重合体）
ＰＯＰ（４１）ＰＯＥ（３６）ジメチルエーテル（ランダム共重合体）
ＰＯＰ（６）ＰＯＥ（３）ジメチルエーテル（ランダム共重合体）
ＰＯＰ（３）ＰＯＥ（６）ジメチルエーテル（ランダム共重合体）
ＰＯＰ（４）ＰＯＥ（８）ジメチルエーテル（ランダム共重合体）
ＰＯＰ（１１）ＰＯＥ（６）ジメチルエーテル（ランダム共重合体）
ＰＯＰ（２７）ＰＯＥ（１４）ジメチルエーテル（ランダム共重合体）
ＰＯＰ（２）ＰＯＥ（９）ジメチルエーテル（ランダム共重合体）
ＰＯＰ（４）ＰＯＥ（１７）ジメチルエーテル（ランダム共重合体）
ＰＯＰ（７）ＰＯＥ（１４）ジメチルエーテル（ランダム共重合体）
ＰＯＰ（９）ＰＯＥ（１１）ジメチルエーテル（ランダム共重合体）
ＰＯＰ（２８）ＰＯＥ（５５）ジメチルエーテル（ランダム共重合体）
ＰＯＰ（４１）ＰＯＥ（３６）ジメチルエーテル（ランダム共重合体）
ＰＯＰ（６）ＰＯＥ（３）ジメチルエーテル（ランダム共重合体）
ＰＯＰ（３）ＰＯＥ（６）ジメチルエーテル（ランダム共重合体）
ＰＯＰ（４）ＰＯＥ（８）ジメチルエーテル（ランダム共重合体）
ＰＯＰ（１１）ＰＯＥ（６）ジメチルエーテル（ランダム共重合体）
ＰＯＰ（２７）ＰＯＥ（１４）ジメチルエーテル（ランダム共重合体）
本発明における両親媒性物質（成分（ｃ））として用いられる多価アルコール誘導体の例としては、グリセリン、ジエチレングリコール、ジプロピレングリコール、ジブチレングリコール、ポリエチレングリコール（「ＰＥＧ」とも表記する）、ポリプロピレングリコール（「ＰＰＧ」とも表記する）及びポリブチレングリコール（「ＰＢＧ」とも表記する）が挙げられ、化粧料等の皮膚外用剤に使用可能なものから選択されるが、分子量５００以上のものが好ましく、分子量１０００以上のものが更に好ましい。分子量の上限値は特に限定されないが、例えば、分子量４０００以下、３０００以下、又は２５００以下のものが好適に用いられる。
本発明の日焼け止め化粧料における両親媒性物質（成分（ｃ））は、アルキレンオキシド誘導体及び多価アルコール誘導体から選択される１種又は２種以上であるが、アルキレンオキシド誘導体、特にポリオキシアルキレン・ポリオキシエチレン共重合体ジアルキルエーテルを少なくとも１種含むのが好ましく、中でも、ポリオキシプロピレン・ポリオキシエチレン共重合体ジメチルエーテルを含むのが好ましい。
両親媒性物質（成分（ｃ））の配合量は、５．０質量％以上であり、好ましくは５．０～１０質量％である。配合量が５．０質量％未満であると、光安定性向上の効果が十分に得られない場合があり、１０質量％を超えて配合すると乳化安定性や使用性に影響を及ぼす場合がある。
本発明の日焼け止め化粧料においては、前記（ａ）４－ｔｅｒｔ－ブチル－４‘－メトキシジベンゾイルメタン、（ｂ）メトキシケイ皮酸エチルヘキシル、及び（ｃ）両親媒性物質の配合量が次の関係：［（ａ）＋（ｂ）］／（ｃ）＝０．５～３．５を満たしていることを特徴とする。配合量比率（［（ａ）＋（ｂ）］／（ｃ））は、好ましくは１．０～３．０、より好ましくは１．０～２．５である。この比率が３．５を超えると、紫外線吸収剤の光劣化を十分に抑制できない場合があり、０．５未満であると化粧料の乳化安定性もしくは保存性が劣化する傾向がある。
本発明の日焼け止め化粧料においては、前記（ａ）４－ｔｅｒｔ－ブチル－４‘－メトキシジベンゾイルメタン、（ｂ）メトキシケイ皮酸エチルヘキシル、及び（ｃ）両親媒性物質の配合量が次の関係：［（ａ）＋（ｂ）］／（ｃ）＝０．５～３．５を満たしていることを特徴とする。配合量比率（［（ａ）＋（ｂ）］／（ｃ））は、好ましくは１．０～３．０、より好ましくは１．０～２．５である。この比率が３．５を超えると、紫外線吸収剤の光劣化を十分に抑制できない場合があり、０．５未満であると化粧料の乳化安定性もしくは保存性が劣化する傾向がある。
（ｄ）液状油分
本発明の日焼け止め化粧料に配合される液状油分（成分（ｄ））は、ＩＯＢ＝０．０５～０．６０のエステル油を含有する常温で液状の油分である。当該エステル油のＩＯＢ値は、好ましくは０．０７～０．５５、より好ましくは０．１～０．５の範囲内である。
なお、本発明における「エステル油のＩＯＢ値（Inorganic/Organic Balance Value）」は、化粧料に配合されている各エステル油のＩＯＢ値に、全てのエステル油の合計配合量に対する各エステル油の配合量の比率を乗じた値を、全てのエステル油について合算した値と定義する。従って、化粧料が１種類のエステル油のみを含有する場合、当該化粧料におけるエステル油のＩＯＢ値は当該エステル油固有のＩＯＢ値に一致することになる。
本発明の日焼け止め化粧料に配合される液状油分（成分（ｄ））は、ＩＯＢ＝０．０５～０．６０のエステル油を含有する常温で液状の油分である。当該エステル油のＩＯＢ値は、好ましくは０．０７～０．５５、より好ましくは０．１～０．５の範囲内である。
なお、本発明における「エステル油のＩＯＢ値（Inorganic/Organic Balance Value）」は、化粧料に配合されている各エステル油のＩＯＢ値に、全てのエステル油の合計配合量に対する各エステル油の配合量の比率を乗じた値を、全てのエステル油について合算した値と定義する。従って、化粧料が１種類のエステル油のみを含有する場合、当該化粧料におけるエステル油のＩＯＢ値は当該エステル油固有のＩＯＢ値に一致することになる。
本発明で使用しうるエステル油としては、２－エチルヘキサン酸セチル、トリエチルヘキサノイン、セバシン酸ジイソプロピル、ミリスチン酸イソプロピル、ピバリン酸トリプロピレングリコール、テトラ２－エチルヘキサン酸ペンタエリスリット、コハク酸ジエチルヘキシル、アジピン酸ジヘプチルウンデシル、ジイソステアリン酸グリセリル、Ｌ－ラウロイルグルタミン酸ジ（フィトステリル／オクチルドデシル）、２－デシルテトラデカノール、リンゴ酸ジイソステアリル、オリーブ油、メドウフォーム油、イソステアリン酸イソセチル、ホホバ油等が挙げられる。
エステル油は、一種又は二種以上を組み合わせて配合することが可能である。例えば、セバシン酸ジイソプロピル（ＩＯＢ＝０．４）と２－エチルヘキサン酸セチル（ＩＯＢ＝０．１３）とを１：１の比率で組み合わせたエステル油を用いる場合、当該エステル油のＩＯＢ値は、［０．４×１／２］＋［０．１３×１／２］＝０．２６５となり、本発明の条件を満たす。
エステル油は、一種又は二種以上を組み合わせて配合することが可能である。例えば、セバシン酸ジイソプロピル（ＩＯＢ＝０．４）と２－エチルヘキサン酸セチル（ＩＯＢ＝０．１３）とを１：１の比率で組み合わせたエステル油を用いる場合、当該エステル油のＩＯＢ値は、［０．４×１／２］＋［０．１３×１／２］＝０．２６５となり、本発明の条件を満たす。
成分（ｄ）の「液状油分」は、前記エステル油に加えて、化粧料に配合可能な常温で液状の他の液状油性成分、例えば、炭化水素油、高級脂肪酸、高級アルコール、シリコーン油等を含んでいてもよい。
炭化水素油としては、流動パラフィン、オゾケライト、スクワラン、プリスタン、パラフィン、セレシン、スクワレン、ワセリン、マイクロクリスタリンワックス、ポリエチレンワックス、フィッシャートロプッシュワックス等が例示される。
高級脂肪酸としては、ラウリン酸、ミリスチン酸、パルミチン酸、ステアリン酸、ベヘニン酸、アラキドン酸等が例示される。
高級アルコールとしては、ラウリルアルコール、ミリスチルアルコール、セチルアルコール、ステアリルアルコール、ベヘニルアルコール、アラキルアルコール、バチルアルコール、キミルアルコール、カルナービルアルコール、セリルアルコール、コリヤニルアルコール、ミリシルアルコール、ラクセリルアルコール、エライジルアルコール、イソステアリルグリセリルエーテル、オクチルアルコール、トリアコンチルアルコール、セラキルアルコール、セトステアリルアルコール、オレイルアルコール、ラノリンアルコール、水添ラノリンアルコール、ヘキシルデカノール、オクチルデカノール等が例示される。
シリコーン油としては、メチルポリシロキサン、オクタメチルシロキサン、デカメチルテトラシロキサン、メチルハイドロジェンポリシロキサン、メチルフェニルポリシロキサン、ヘキサメチルシクロトリシロキサン、オクタメチルシクロテトラシロキサン、デカメチルシクロペンタシロキサン等を例示することができる。好ましくは、オクタメチルシクロテトラシロキサンおよびデカメチルシクロペンタシロキサン等が例示される。
ただし、液状油分（成分（ｄ））に占めるエステル油の割合を３０質量％以上とするのが好ましく、より好ましくは５０質量％以上である。エステル油の占める割合が３０質量％未満であると紫外線吸収剤の光劣化防止効果が低下する傾向がある。
本発明の日焼け止め化粧料における液状油分（成分（ｄ））の配合量は１～８０質量％であり、好ましくは３～７０質量％、より好ましくは５～６０質量％である。従って、本発明の日焼け止め化粧料におけるエステル油の配合量は、０．３～４０質量％であり、好ましくは０．９～３５質量％、より好ましくは１．５～３０質量％である。
本発明者等は、（ａ）４－ｔｅｒｔ－ブチル－４‘－メトキシジベンゾイルメタンと（ｂ）メトキシケイ皮酸エチルヘキシルとが共存する系において生じる紫外線防御効果の光劣化には、４－ｔｅｒｔ－ブチル－４‘－メトキシジベンゾイルメタンとメトキシケイ皮酸エチルヘキシルとの相互作用が関与していると考えている。例えば、系中に含まれていた水等が揮発することにより溶媒量が減少し、４－ｔｅｒｔ－ブチル－４‘－メトキシジベンゾイルメタンとメトキシケイ皮酸エチルヘキシルとが互いに接近・衝突する頻度が高まることが、両者の相互作用により光劣化が進行する一因と考えられる。本発明の化粧料では、不揮発性の（ｃ）両親媒性物質及び（ｄ）液状油分が紫外線吸収剤の溶媒として作用するため、水等が揮発した後でも４－ｔｅｒｔ－ブチル－４‘－メトキシジベンゾイルメタンとメトキシケイ皮酸エチルヘキシルとが相互作用する頻度を抑制し、光劣化が防止されている。
従って、本発明は、（ａ）４－ｔｅｒｔ－ブチル－４‘－メトキシジベンゾイルメタン及び（ｂ）メトキシケイ皮酸エチルヘキシルを含む日焼け止め化粧料に、（ｃ）５．０質量％以上の両親媒性物質及び（ｄ）ＩＯＢ＝０．０５～０．６０のエステル油を含有する液状油分を配合することを含む、日焼け止め化粧料の光劣化を防止する方法を提供する。
本発明の日焼け止め化粧料においては、ＵＶＡ吸収剤である（ａ）４－ｔｅｒｔ－ブチル－４‘－メトキシジベンゾイルメタンと、ＵＶＢ吸収剤である（ｂ）メトキシケイ皮酸エチルヘキシルを最大限に配合でき、（ｃ）両親媒性物質と（ｄ）ＩＯＢ＝０．０５～０．６０のエステル油を含有する液状油分の配合によって紫外線吸収剤の光劣化が抑制されているので、ＵＶＡからＵＶＢに渡る波長領域で十分に高い紫外線防御能（例えば、ＳＰＦ１５以上）が長期間発揮される。
しかしながら、（ａ）４－ｔｅｒｔ－ブチル－４‘－メトキシジベンゾイルメタン及び（ｂ）メトキシケイ皮酸エチルヘキシル以外の他の紫外線吸収剤を更に配合し、ＵＶＡ及び／又はＵＶＢ領域の紫外線防御能効果を更に向上させてもよく、あるいは４－ｔｅｒｔ－ブチル－４‘－メトキシジベンゾイルメタン及び／又はメトキシケイ皮酸エチルヘキシルの配合量を減らすように調製してもよい。
他の紫外線吸収剤としては、化粧料に通常用いられるものから選択でき、特に限定されるものでない。例えば、パラ－アミノ安息香酸誘導体、サリチル酸誘導体、β，β－ジフェニルアクリラート誘導体、ベンゾフェノン誘導体、ベンジリデンショウノウ誘導体、フェニルベンゾイミダゾール誘導体、トリアジン誘導体、フェニルベンゾトリアゾール誘導体、アントラニル誘導体、イミダゾリン誘導体、ベンザルマロナート誘導体、４，４－ジアリールブタジエン誘導体等から選択される１種又は２種以上が例示される。
本発明の日焼け止め化粧料は、上記したような紫外線吸収剤に加えて、反射・散乱により紫外線を物理的に遮蔽する粉体（紫外線散乱剤）を配合してもよい。
本発明で用いられる紫外線散乱剤は、化粧料の分野で紫外線散乱剤として用いられている粉体であれば特に限定されない。具体例としては、酸化チタン、酸化亜鉛、硫酸バリウム、酸化鉄、タルク、マイカ、セリサイト、カオリン、雲母チタン、紺青、酸化クロム、水酸化クロム、シリカ、酸化セリウム等から選択される１種又は２種以上が挙げられる。特に、１．５以上の屈折率を有する粉体、例えば酸化亜鉛、酸化チタンを用いるのが光学的特性から好ましい。
本発明で用いられる紫外線散乱剤は、化粧料の分野で紫外線散乱剤として用いられている粉体であれば特に限定されない。具体例としては、酸化チタン、酸化亜鉛、硫酸バリウム、酸化鉄、タルク、マイカ、セリサイト、カオリン、雲母チタン、紺青、酸化クロム、水酸化クロム、シリカ、酸化セリウム等から選択される１種又は２種以上が挙げられる。特に、１．５以上の屈折率を有する粉体、例えば酸化亜鉛、酸化チタンを用いるのが光学的特性から好ましい。
紫外線散乱剤は、表面疎水化処理することにより、油中への分散性や耐水性が向上し、本発明においても表面疎水化処理された紫外線散乱剤が好ましく用いられる。
表面処理の方法としては、メチルハイドロジェンポリシロキサン、メチルポリシロキサン等のシリコーン処理；アルキルシラン処理；パーフルオロアルキルリン酸エステル、パーフルオロアルコール等によるフッ素処理；Ｎ－アシルグルタミン酸等によるアミノ酸処理；その他、レシチン処理；金属石鹸処理；脂肪酸処理；アルキルリン酸エステル処理等が挙げられる。
表面処理の方法としては、メチルハイドロジェンポリシロキサン、メチルポリシロキサン等のシリコーン処理；アルキルシラン処理；パーフルオロアルキルリン酸エステル、パーフルオロアルコール等によるフッ素処理；Ｎ－アシルグルタミン酸等によるアミノ酸処理；その他、レシチン処理；金属石鹸処理；脂肪酸処理；アルキルリン酸エステル処理等が挙げられる。
本発明で用いられる紫外線散乱剤は、特に限定されないが、通常は、平均一次粒子径が１００ｎｍ以下のものが好ましく、より好ましくは８０ｎｍ以下である。平均一次粒子径が１００ｎｍを大きく超える場合は白浮きや白残りの原因となる傾向がみられる。
なお、本発明における平均一次粒子径とは、例えば、透過電子顕微鏡写真から、粒子の長軸の長さと短軸の長さの相加平均として求められる値である。
紫外線散乱剤の粒子形状は特に限定されるものでなく、一次粒子の状態であっても、凝集した二次集合体を形成したものでもよい。また球状、楕円形状、破砕状等の形状の別も特に限定されるものでない。
なお、本発明における平均一次粒子径とは、例えば、透過電子顕微鏡写真から、粒子の長軸の長さと短軸の長さの相加平均として求められる値である。
紫外線散乱剤の粒子形状は特に限定されるものでなく、一次粒子の状態であっても、凝集した二次集合体を形成したものでもよい。また球状、楕円形状、破砕状等の形状の別も特に限定されるものでない。
本発明の日焼け止め化粧料に紫外線散乱剤を配合する場合、その配合量は、１～３０質量％、好ましくは３～２５質量％とする。配合量が１質量％未満であると得られる紫外線防御効果の向上が十分でなく、３０質量％を超えて配合すると塗布時の白さが目立つようになり、粉っぽい使用感が生じる場合がある。なお、本発明の日焼け止め化粧料は、紫外線吸収剤によって十分な紫外線防御効果が得られているので、紫外線散乱剤を含まない態様で提供することも可能である。
本発明の日焼け止め化粧料は、前記必須成分、他の紫外線吸収剤及び紫外線散乱剤に加えて、日焼け止め化粧料に通常配合し得る他の任意成分を、本発明の効果を阻害しない範囲で含んでいてもよい。
他の任意成分としては、水溶性高分子、油溶性高分子、ロウ類等の固形油分、低級アルコール、保湿成分、界面活性剤、粉末成分、薬剤等が挙げられるが、これらの例示に限定されるものではない。
他の任意成分としては、水溶性高分子、油溶性高分子、ロウ類等の固形油分、低級アルコール、保湿成分、界面活性剤、粉末成分、薬剤等が挙げられるが、これらの例示に限定されるものではない。
水溶性高分子としては、２－アクリルアミド－２－メチルプロパンスルホン酸（以下、「ＡＭＰＳ」と略記する）のホモポリマー、あるいはコポリマーが挙げられる。コポリマーは、ビニルピロリドン、アクリル酸アミド、アクリル酸ナトリウム、アクリル酸ヒドロキシエチル等のコモノマーとからなるコポリマーである。すなわち、ＡＭＰＳホモポリマー、ビニルピロリドン／ＡＭＰＳ共重合体、ジメチルアクリルアミド／ＡＭＰＳ共重合体、アクリル酸アミド／ＡＭＰＳ共重合体、アクリル酸ナトリウム／ＡＭＰＳ共重合体等が例示される。
さらには、カルボキシビニルポリマー、ポリアクリル酸アンモニウム、ポリアクリル酸ナトリウム、アクリル酸ナトリウム／アクリル酸アルキル／メタクリル酸ナトリウム／メタクリル酸アルキル共重合体、カラギーナン、ペクチン、マンナン、カードラン、コンドロイチン硫酸、デンプン、グリコーゲン、アラビアガム、ヒアルロン酸ナトリウム、トラガントガム、キサンタンガム、ムコイチン硫酸、ヒドロキシエチルグアガム、カルボキシメチルグアガム、グアガム、デキストラン、ケラト硫酸、ローカストビーンガム、サクシノグルカン、キチン、キトサン、カルボキシメチルキチン、寒天等が例示される。
油溶性高分子としては、トリメチルシロキシケイ酸、アルキル変性シリコーン、ポリアミド変性シリコーン、ジメチコンクロスポリマー、（ジメチコン／ビニルジメチコン）クロスポリマー、ポリメチルシルセスキオキサン等が例示される。
ロウ類としては、例えば、ミツロウ、カンデリラロウ、カルナウバロウ、ラノリン、液状ラノリン、ホホバロウ等が例示される。
低級アルコールとしては、エタノール、イソプロパノールなどの炭素数１～５のアルコールが挙げられる。
保湿成分としては、エチレングリコール、プロピレングリコール、１，３－ブチレングリコール、ジプロピレングリコール、ポリブチレングリコールなどの多価アルコール等が例示される。
保湿成分としては、エチレングリコール、プロピレングリコール、１，３－ブチレングリコール、ジプロピレングリコール、ポリブチレングリコールなどの多価アルコール等が例示される。
界面活性剤は、アニオン性、カチオン性、ノニオン性、又は両性の界面活性剤が挙げられ、シリコーン系又は炭化水素系の界面活性剤が含まれる。
粉末成分としては、ナイロンやアクリル系のポリマー球状粉末、シリカ粉末、シリコーン粉末、金属を含まない表面処理剤で表面処理された金属酸化物粉末等が例示される。
粉末成分としては、ナイロンやアクリル系のポリマー球状粉末、シリカ粉末、シリコーン粉末、金属を含まない表面処理剤で表面処理された金属酸化物粉末等が例示される。
薬剤としては、Ｌ－アスコルビン酸およびその誘導体の塩、グリチルリチン酸ジカリウム、グリチルリチン酸モノアンモニウム等のグリチルリチン酸およびその誘導体、グリチルレチン酸ステアリルなどのグリチルレチン酸およびその誘導体、アラントイン、トラネキサム酸およびその誘導体の塩、アルコキシサリチル酸およびその誘導体の塩、グルタチオンおよびその誘導体の塩、アラントイン、アズレンなどが例示される。
その他の成分として、トレハロース、エリスリトールなどの糖類、ヒアルロン酸、アセチル化ヒアルロン酸などの多糖類、セリン、グリシン、ヒドロキシプロリン、グルタミン酸、アラニンなどのアミノ酸類、シルク抽出物、クロレラエキス、加水分解真珠タンパク質、ヤグルマエキス、テンチャエキス、酵母エキス、イノシトール、カンゾウエキス、ワレモコウエキス、バラエキス、ヨクイニンなどの抽出物などが例示される。
本発明の日焼け止め化粧料は、水中油型乳化化粧料、油中水型乳化化粧料、あるいは油性化粧料の形態で提供することが可能である。具体的な剤型としては、日焼け止め乳液、日焼け止めクリームといった剤型であり、各剤型に適した常法を用いて製造することができる。
以下に実施例を挙げて本発明をさらに詳述するが、本発明はこれらにより何ら限定されるものではない。配合量は特記しない限り、その成分が配合される系に対する質量％で示す。
（１）油中水型乳化日焼け止め化粧料
（１－１）下記表１及び表２に示す組成で油中水型乳化日焼け止め化粧料の試料を調製した。具体的には、油性成分を混合し、粘土鉱物（ジメチルジステアルアンモニウムヘクトライト）を分散させ、別途混合した水性成分を添加してホモミキサーで乳化処理を行った。
（１－１）下記表１及び表２に示す組成で油中水型乳化日焼け止め化粧料の試料を調製した。具体的には、油性成分を混合し、粘土鉱物（ジメチルジステアルアンモニウムヘクトライト）を分散させ、別途混合した水性成分を添加してホモミキサーで乳化処理を行った。
次いで、各例の試料について、以下の方法で日焼け止め化粧料の光安定性（紫外線吸収能の安定性）を評価した。光安定性については残存率が６０％以上、または基準の水準に対する残存率の割合（向上率）が１０３％を超えるものについて、光安定性が高いと判断した。
各例の試料をＰＭＭＡ基板にサンプルを塗布し、５００－２８０ｎｍの吸光度を測定した。その基板にサンテスト試験機でＵＶを２時間照射した後、同様に吸光度を測定し、照射前後の前記波長領域における吸光度積算値の変化（光照射後の紫外線吸収能の残存率）を次式に従って算出した。
光照射後の残存率(%)＝(光照射後の吸光度積算値)／(光照射前の吸光度積算値)×100
各例における光照射後の残存率(%)の値を表２に併せて示す。
各例の試料をＰＭＭＡ基板にサンプルを塗布し、５００－２８０ｎｍの吸光度を測定した。その基板にサンテスト試験機でＵＶを２時間照射した後、同様に吸光度を測定し、照射前後の前記波長領域における吸光度積算値の変化（光照射後の紫外線吸収能の残存率）を次式に従って算出した。
光照射後の残存率(%)＝(光照射後の吸光度積算値)／(光照射前の吸光度積算値)×100
各例における光照射後の残存率(%)の値を表２に併せて示す。
表２に示した結果から明らかなように、ＩＯＢ＝０．０５～０．６０のエステル油とともに両親媒性物質を５質量％以上配合した実施例１～１８では、両親媒性物質を含まない場合（比較例１）より光照射後の残存率が格段に向上した。
（１－２）下記表３～表５に記載した組成を持つ油中水型乳化日焼け止め化粧料について、前記（１－１）と同様の評価を行った。評価結果を表３～５に併せて示す。
表３～５に示した結果から明らかなように、配合するエステル油のＩＯＢ値が本願発明で特定する範囲内であれば、エステル油の種類や配合量によらず、優れた光安定化効果が得られた。
（１－３）下記表６に記載した組成を持つ油中水型乳化日焼け止め化粧料について、（１－１）と同様の評価を行った。評価結果を表６に併せて示す。
表６に示した結果から、所定ＩＯＢ値のエステル油及び両親媒性物質を配合しても、両親媒性物質の配合量が５質量％に満たないと十分な光安定化効果が得られないことが確認された。
（１－４）下記表７に記載した組成を持つ油中水型乳化日焼け止め化粧料について、（１－１）と同様の評価を行った。評価結果を表７に併せて示す。
表７に示した結果から、所定ＩＯＢ値のエステル油及び両親媒性物質を配合し、さらに他の紫外線吸収剤を配合した化粧料において、十分な光安定化効果が得られることが確認された。
（２）水中油型乳化日焼け止め化粧料
下記表８及び表９に示す組成で水中油型乳化日焼け止め化粧料の試料を調製した。具体的には、水性成分に増粘剤（カルボマー等）を溶解し、別途混合・溶解した油性成分を添加してホモミキサーで乳化処理を行った。
得られた各例の化粧料について、（１－１）と同様の評価を行った。評価結果を表８及び９に併せて示す。
下記表８及び表９に示す組成で水中油型乳化日焼け止め化粧料の試料を調製した。具体的には、水性成分に増粘剤（カルボマー等）を溶解し、別途混合・溶解した油性成分を添加してホモミキサーで乳化処理を行った。
得られた各例の化粧料について、（１－１）と同様の評価を行った。評価結果を表８及び９に併せて示す。
表８及び９に示した結果から、水中油型乳化の形態であっても、所定ＩＯＢ値のエステル油及び両親媒性物質を配合することにより優れた光安定化効果が得られることが確認された。
以下に、本発明に係る日焼け止め化粧料の他の処方（実施例）を挙げる。これらの化粧料においても、優れた光安定化効果が得られた。
処方１：水中油型日焼け止めジェル
製造方法：水性成分に増粘剤を溶解し、別途混合・溶解した油性成分を添加してホモミキサーで乳化処理を行った。
処方２：水中油型美白プロテクター
製造方法：水性成分に増粘剤を溶解し、別途混合・溶解した油性成分を添加してホモミキサーで乳化処理を行った。
処方３：油中水型日焼け止め乳液
製造方法：油性成分を混合し、粉末を分散させ、別途混合した水性成分を添加してホモミキサーで乳化処理を行った。
処方４：油中水型化粧日焼け止めスプレー
製造方法：油性成分を混合し、粉末を分散させ、別途混合した水性成分を添加してホモミキサーで乳化処理を行った。出来た原液と液化ガス（ＬＰＧ）を指定の比率でエアゾール缶内に充填した。
処方５：油中水型化粧下地クリーム
製造方法：油性成分を混合し、粘土鉱物と粉末を分散させ、別途混合した水性成分を添加してホモミキサーで乳化処理を行った。
Claims (4)
- （ａ）０．５～５．０質量％の４－ｔｅｒｔ－ブチル－４‘－メトキシジベンゾイルメタン；
（ｂ）３．０～１０質量％のメトキシケイ皮酸エチルヘキシル；
（ｃ）５．０質量％以上の両親媒性物質；及び
（ｄ）ＩＯＢ＝０．０５～０．６０のエステル油を含有する液状油分、
を含み、
前記成分（ａ）、（ｂ）及び（ｃ）の配合量が以下の関係：
［（ａ）＋（ｂ）］／（ｃ）＝０．５～３．５
を満たすことを特徴とする日焼け止め化粧料。 - 前記（ｃ）両親媒性物質が、下記式（Ｉ）：
Ｒ１Ｏ－［（ＡＯ）ｍ（ＥＯ）ｎ］－Ｒ２ （Ｉ）
（式（Ｉ）において、ＡＯは炭素原子数３～４のオキシアルキレン基を示し、ＥＯはオキシエチレン基を示し、１≦ｍ≦７０、１≦ｎ≦７０である）で表されるポリオキシアルキレン・ポリオキシエチレン共重合体ジアルキルエーテルである、請求項１に記載の化粧料。 - パラ－アミノ安息香酸誘導体、サリチル酸誘導体、β，β－ジフェニルアクリラート誘導体、ベンゾフェノン誘導体、ベンジリデンショウノウ誘導体、フェニルベンゾイミダゾール誘導体、トリアジン誘導体、フェニルベンゾトリアゾール誘導体、アントラニル誘導体、イミダゾリン誘導体、ベンザルマロナート誘導体、４，４－ジアリールブタジエン誘導体等から選択される１種又は２種以上の他の紫外線吸収剤を更に含む、請求項１又は２に記載の化粧料。
- （ａ）４－ｔｅｒｔ－ブチル－４‘－メトキシジベンゾイルメタン及び（ｂ）メトキシケイ皮酸エチルヘキシルを含む日焼け止め化粧料に、（ｃ）５．０質量％以上の両親媒性物質及び（ｄ）ＩＯＢ＝０．０５～０．６０のエステル油を含有する液状油分を配合することを含む、日焼け止め化粧料の光劣化を防止する方法。
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