WO2016194385A1 - 積層体およびその製造方法 - Google Patents

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一尋 屋鋪
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Definitions

  • the present invention relates to a laminate, in particular, a laminate that provides an anti-counterfeit effect, a decorative effect, and / or an aesthetic effect.
  • Such laminates include fine structures such as diffraction gratings, holograms and lens arrays, and scattering structures. These microstructures are difficult to analyze. Further, in order to manufacture a laminate including these fine structures, expensive manufacturing equipment such as an electron beam drawing apparatus is required. Therefore, such a laminate can exhibit an excellent anti-counterfeit effect.
  • These laminates usually include a relief structure forming layer having a main surface including a fine structure, and a reflective layer provided thereon.
  • the reflective layer may be formed in a pattern on only a part of the main surface. For example, when a reflective layer is provided on the main surface so that its outline forms a micro character, a micro character pattern that emits diffracted light is obtained.
  • Patent Document 1 the following method is adopted in order to form the reflective layer with high positional accuracy.
  • a relief structure including a “first region” having a concavo-convex structure with a large depth-width ratio and a “second region” having a concavo-convex structure that is flat or has a smaller depth-width ratio.
  • a forming layer is prepared.
  • a metal reflective layer is formed on the relief structure forming layer with a uniform surface density by vacuum deposition.
  • a material having durability against an etching solution for etching the metal reflective layer is formed with a uniform surface density by a vacuum deposition method to provide a “second layer”.
  • the obtained laminate is subjected to an etching process.
  • the portion corresponding to the “first region” in the “second layer” is etched because the deposited film is a discontinuous film or a porous film due to the uneven structure having a large depth-width ratio. Infiltrate the liquid.
  • the portion corresponding to the “second region” in the “second layer” is flat or has a concavo-convex structure with a smaller depth-width ratio, so the deposited film becomes a homogeneous continuous film. Do not allow the etchant to penetrate.
  • the metal reflection layer can be formed only in the “second region”.
  • This manufacturing method is advantageous in terms of cost and productivity from the viewpoint that the metal reflective layer can be formed with high positional accuracy and does not require an exposure process of the photosensitive layer.
  • An object of the present invention is to provide a new laminate in which the first layer is provided with high positional accuracy and a method for manufacturing the same.
  • the laminate of the present invention is provided in a relief structure forming layer having a main surface including first and second regions, and only in the second region of the relief structure forming layer, or in a part of the first region and in the second region.
  • the relief structure forming layer is a concavo-convex structure extending in the first direction or a direction from the first direction to the left and right up to 10 degrees in a plan view.
  • a second region having a concavo-convex structure or a flat surface extending in a direction up to 65 degrees to the left and right from the second direction or the second direction orthogonal to the first direction in plan view.
  • the first layer includes a first material different from the material of the relief structure forming layer, and has a surface shape corresponding to the surface shape of the relief structure forming layer. .
  • the method for producing a laminate of the present invention includes a relief structure forming layer having a main surface including first and second regions, and only in the second region of the relief structure forming layer, or a part of the first region and the second region.
  • a method of manufacturing a laminate including a first layer provided in a region, wherein (a) extends in a direction up to 10 degrees from the first direction or from the first direction to the left and right in plan view.
  • a first region having a concavo-convex structure and a concavo-convex structure or a flat surface extending in a second direction orthogonal to the first direction or a direction from the second direction to 65 degrees to the left and right in a plan view.
  • a relief structure forming layer comprising a second region; and (b) depositing a first material different from the material of the relief structure forming layer on the first and second regions of the relief structure forming layer.
  • the surface shape corresponding to the surface shape of the relief structure forming layer Forming a first material laminate having (c) a vapor deposition apparatus, wherein the first direction described in step (a) and the transport direction of the first material laminate coincide with each other.
  • Vapor-depositing a second material different from one material to form a second material laminate and (e) reacting the second material laminate with a reactive gas or liquid that reacts with the first material. Exposure is performed to form a laminate including the first layer and the second layer in this order, which are provided only in the second region of the relief structure forming layer, or in a part of the first region and in the second region. And (f) removing the second layer from the laminate formed in step (e). And butterflies.
  • the method for producing a laminate of the present invention includes a relief structure forming layer having a main surface including first and second regions, and only in the second region on the relief structure forming layer, or a part of the first region and the first region.
  • a relief structure forming layer comprising: a concave and convex structure and / or a second region having a flat surface; and (b) the relief structure forming layer in the first and second regions of the relief structure forming layer.
  • a first material different from the above material is deposited to form the relief structure.
  • the laminate of the present invention includes the first layer (functional layer) with high positional accuracy.
  • the said laminated body can be used as members of various uses, such as an optical element and an electronic circuit.
  • the first layer can be provided at a desired position with high accuracy without using the difference in the depth-width ratio of the concavo-convex structure in each region.
  • FIG. 1 is an external view schematically showing a stacked body according to a first embodiment of the present invention. It is a top view of the laminated body shown to FIG. 1A.
  • FIG. 1C is a cross-sectional view taken along the line IC-IC in FIG. 1B. It is ID-ID sectional view taken on the line of FIG. 1B.
  • BRIEF DESCRIPTION OF THE DRAWINGS It is schematic sectional drawing which shows each process of the manufacturing method of the laminated body which concerns on the 1st Embodiment of this invention sequentially, (a) is sectional drawing explaining the process of forming a relief structure formation layer.
  • (B) is sectional drawing explaining the process of forming a 1st material laminated body
  • (c) is sectional drawing explaining the process of arrange
  • (D) is sectional drawing explaining the process of forming a 2nd material laminated body, (e) forms a 1st layer and a 2nd layer sequentially in the 2nd area
  • FIG. 3A it is the schematic which shows the mode of the deposition surface in a 1st area
  • FIG. 3A it is the schematic which shows the mode of the deposition surface in a 2nd area
  • FIG. 9B is a sectional view taken along line IXB-IXB in FIG. 9A.
  • FIG. 10B is a sectional view taken along line XB-XB in FIG. 10A. It is a top view which shows roughly the structure where the linear recessed part is extended discontinuously in the 1st direction.
  • FIG. 11B is a sectional view taken along line XIB-XIB in FIG. 11A. It is a top view which shows roughly the structure where the linear several recessed part is extended in the 2nd direction, and the period of a recessed part is not constant.
  • FIG. 12B is a sectional view taken along line XIIB-XIIB in FIG. 12A.
  • FIG. 13B is a sectional view taken along line XIIIB-XIIIB in FIG. 13A. It is a top view which shows roughly the structure where the linear recessed part is extended discontinuously in the 2nd direction.
  • FIG. 14B is a sectional view taken along line XIVB-XIVB in FIG. 14A. It is a top view which shows roughly the flat surface which has a recessed part.
  • FIG. 15B is a sectional view taken along line XVB-XVB in FIG. 15A. It is a top view which shows roughly the flat surface which has a combination of two types of recessed parts.
  • FIG. 13B is a sectional view taken along line XIIIB-XIIIB in FIG. 13A. It is a top view which shows roughly the structure where the linear recessed part is extended discontinuously in the 2nd direction.
  • FIG. 14B is a sectional view taken along line XIVB-XIVB in FIG. 14A. It is a top view which shows roughly the flat surface which has
  • FIG. 16B is a cross-sectional view taken along line XVIB-XVIB in FIG. 16A. It is a top view which shows the modification of FIG. 15A.
  • FIG. 17B is a cross-sectional view taken along line XVIIB-XVIIB in FIG. 17A.
  • the laminate according to the first embodiment of the present invention includes a relief structure forming layer having a main surface including first and second regions, and only in the second region of the relief structure forming layer, or one of the first regions.
  • the relief structure forming layer includes a first layer provided in the first region and the second region, and the relief structure forming layer extends in the first direction or a direction up to 10 degrees from the first direction to the left and right in a plan view.
  • a first region having a structure and a concavo-convex structure and / or a flat surface extending in a second direction orthogonal to the first direction or a direction from the second direction to 65 degrees to the left and right in a plan view.
  • the first layer includes a first material different from the material of the relief structure forming layer, and has a surface shape corresponding to the surface shape of the relief structure forming layer.
  • FIG. 1A is an external view schematically showing a laminate according to the first embodiment of the present invention
  • FIG. 1B is a plan view of the laminate shown in FIG. 1A
  • FIG. 1C is an IC of FIG. 1B
  • FIG. 1D is a cross-sectional view taken along line -IC
  • FIG. 1D is a cross-sectional view taken along line ID-ID in FIG. 1B.
  • directions parallel to the main surface of the stacked body and orthogonal to each other are defined as an X direction and a Y direction
  • a direction perpendicular to the main surface of the stacked body is defined as a Z direction.
  • the laminated body 10 illustrated in FIG. 1A includes a relief structure forming layer 2 having a main surface including a first region R1 and a second region R2, and a first layer 4 provided in the second region R2 of the relief structure forming layer 2.
  • the first layer 4 may be provided in a part of the first region R1 of the relief structure forming layer 2. Further, the first layer 4 may not necessarily be provided in the entire second region R2 of the relief structure forming layer 2.
  • the laminate 10 of the present invention may include a second layer (not shown) that covers at least the first layer 4.
  • the relief structure forming layer 2 has a fine concavo-convex structure on one main surface thereof in the first region R1.
  • the concavo-convex structure extends in the first direction in the first region R1, as seen in FIG. 1B.
  • the concavo-convex structure is not limited to the first direction in the first region R1, and may extend in the direction up to 10 degrees from the first direction to the left and right.
  • the first direction typically coincides with the transport direction of the first material laminate 10 as defined in step (c) in the method of manufacturing the laminate 10 of the present invention described later.
  • the concavo-convex structure is not limited to extending in one direction in the first region R1, but extends in two or more directions as long as the direction is up to 10 degrees from the first direction or the first direction to the left and right. It may be.
  • the uneven structure may be a cross grating structure (lattice structure) in plan view.
  • the concavo-convex structure may extend discontinuously.
  • the expression “ ⁇ degree to the left and right” that defines the extending direction of the concavo-convex structure is indicated as “ ⁇ ⁇ degree”, and the expression “ ⁇ degree to the right” is “+ ⁇ degree” or “ The expression “degrees ⁇ ” is sometimes expressed as “ ⁇ degrees”. Further, it is assumed that a certain extending direction is the same as an extending direction obtained by adding 180 degrees to the extending direction.
  • the concavo-convex structure provided in the first region R1 includes a concave structure and / or a convex structure, typically a plurality of concave structures and / or convex structures.
  • the plurality of concave portions and / or convex portions may have regular or irregular cycles.
  • the “period” of the concave portions and the “period” of the convex portions mean the distance between the centers of the adjacent concave portions and the distance between the centers of the adjacent convex portions, respectively.
  • FIG. 1C shows an example in which a plurality of recesses (grooves) arranged at a constant period are provided.
  • the plurality of recesses typically form a diffractive structure that emits diffracted light when illuminated with white light.
  • the period of the concave portion or the convex portion in the first region R1 can be set to 0.1 ⁇ m to 3.0 ⁇ m, for example.
  • the shape of the cross section perpendicular to the extending direction of the concavo-convex structure can be, for example, a tapered shape such as a V shape, a U shape (sine curve shape), a trapezoidal shape, or a rectangular shape.
  • FIG. 1C shows a case where the cross-sectional shape is a U-shape as an example.
  • the depth of the concave portion or the height of the convex portion can be set to 0.02 ⁇ m to 1.5 ⁇ m, for example.
  • the average value of the ratio of the depth or height to the period of the recesses or protrusions (hereinafter also simply referred to as “aspect ratio”) is, for example, 3.0 or less, typically 1.0 to 0.15. be able to.
  • the concavo-convex structure provided in the first region R1 has been described above with reference to FIGS. 1B and 1C. However, in the present invention, the structure shown in FIGS. 9A to 11B is also provided as the concavo-convex structure provided in the first region R1. included.
  • FIG. 9A is a plan view schematically showing a structure in which a plurality of linear recesses (grooves) extend in the first direction and the period of the recesses is not constant.
  • FIG. 9B is a sectional view taken along line IXB-IXB in FIG. 9A.
  • the concave portions (grooves) are shown in black.
  • the period is not particularly limited, but is in the range of 0.1 to 3.0 ⁇ m, preferably 0.4 to 0.7 ⁇ m. Can vary in range.
  • the distance between adjacent recesses is preferably 0.1 times or more and 10 times or less the width of the recesses.
  • the depth of the recess can be set to 0.02 to 1.5 ⁇ m, for example.
  • the average value of the ratio of the depth to the period of the recesses can be, for example, 3.0 or less, typically 1.0 to 0.15.
  • FIG. 10A is a plan view schematically showing a structure in which concave portions (grooves) extending in the first direction are randomly arranged
  • FIG. 10B is a cross-sectional view taken along line XB-XB in FIG. 10A. It is.
  • the concave portions (grooves) are shown in black.
  • each recess is typically rectangular in plan view, and the long side and the short side thereof are along the first direction and the second direction, respectively.
  • the ratio of the length of the long side to the short side is preferably 2 or more.
  • rectangular recesses may be partially connected in plan view, and polygonal recesses may be formed in plan view.
  • the sum of the lengths of the sides along the first direction with respect to the sum of the lengths of the sides along the second direction is twice or more.
  • the outer periphery of the polygon means the outer periphery of the recess formed when the recess is cut out on the XY plane at the average depth.
  • FIG. 11A is a plan view schematically showing a structure in which linear concave portions (grooves) extend discontinuously (intermittently) in the first direction
  • FIG. 11B is a XIB of FIG. 11A.
  • FIG. 11A in order to facilitate understanding of the concavo-convex structure, the concave portion (groove) is shown in black.
  • the period of the recesses in the second direction is in the range of 0.1 to 3.0 ⁇ m, preferably in the range of 0.4 to 0.7 ⁇ m, and may or may not be constant.
  • each recess is typically rectangular in plan view, and the long side and the short side thereof are along the first direction and the second direction, respectively.
  • the ratio of the length of the long side to the short side is preferably 2 or more.
  • the interval between the recesses in the first direction is preferably sufficiently smaller than the width of the recess (the short side of the rectangle), for example, 1/2 or less.
  • the lower limit value of the interval between the recesses is not particularly limited, but can be set to 1/10 or more for ease of manufacturing.
  • the depth of the recess can be set to 0.02 to 1.5 ⁇ m, for example.
  • the average value of the ratio of the depth to the period of the recesses can be, for example, 3.0 or less, typically 1.0 to 0.15.
  • the extending direction of the recess is the first direction.
  • the extending direction is not limited to this, and extends from the first direction to the direction of 10 degrees to the left and right. It may be.
  • the description of the concave portion can be read as the description of the convex portion.
  • the relief structure forming layer 2 has a fine concavo-convex structure and / or a flat surface on one main surface thereof in the second region R2.
  • the concavo-convex structure extends in the second direction orthogonal to the first direction in the second region R2.
  • the concavo-convex structure in the second region R2, is not limited to the second direction, and may extend in the direction up to 65 degrees from the second direction to the left and right.
  • the concavo-convex structure is not limited to extending in one direction in the second region R2, but extends in two or more directions as long as the direction is up to 65 degrees from the second direction or the second direction to the left and right. It may be.
  • the uneven structure may be a cross grating structure (lattice structure) in plan view.
  • the concavo-convex structure may extend discontinuously.
  • the concavo-convex structure provided in the second region R2 includes a concave structure and / or a convex structure, typically a plurality of concave structures and / or convex structures.
  • the plurality of concave portions and / or convex portions may have regular or irregular cycles.
  • FIG. 1D shows an example in which a plurality of recesses arranged at a constant period are provided.
  • the plurality of recesses typically form a diffractive structure that emits diffracted light when illuminated with white light.
  • the period of the concave portion or the convex portion in the second region R2 can be set to 0.1 ⁇ m to 3.0 ⁇ m, for example.
  • the shape of the cross section perpendicular to the extending direction of the concavo-convex structure can be, for example, a tapered shape such as a V shape, a U shape (sine curve shape), a trapezoidal shape, or a rectangular shape.
  • a tapered shape such as a V shape, a U shape (sine curve shape), a trapezoidal shape, or a rectangular shape.
  • FIG. 1D the case where said cross-sectional shape is U shape is drawn as an example.
  • the depth of the concave portion or the height of the convex portion can be set to 0.02 ⁇ m to 1.5 ⁇ m, for example.
  • the aspect ratio of the concavo-convex structure provided in the second region R2 is preferably 1.0 or less, more preferably 0.8 or less, and even more preferably 0.5 or less. Moreover, it can also be made into 2 times or less of the aspect-ratio of the uneven structure provided in 1st area
  • the concavo-convex structure provided in the second region R2 has been described above with reference to FIGS. 1B and 1D. However, in the present invention, the structure shown in FIGS. 12A to 14B is also provided as the concavo-convex structure provided in the second region R2. included.
  • FIG. 12A is a plan view schematically showing a structure in which a plurality of linear recesses (grooves) extend in the second direction and the period of the recesses is not constant
  • FIG. FIG. 12B is a sectional view taken along line XIIB-XIIB in FIG. 12A.
  • the concave portion in order to facilitate understanding of the concavo-convex structure, is shown in black.
  • the period is not particularly limited, but is in the range of 0.1 to 3.0 ⁇ m, preferably 0.4 to 0. It can vary in the range of 7 ⁇ m.
  • the depth of the recess can be set to 0.02 to 1.5 ⁇ m, for example.
  • the average value of the ratio of the depth to the period of the recesses can be, for example, 3.0 or less, typically 1.0 to 0.15.
  • FIG. 13A is a plan view schematically showing a structure in which concave portions (grooves) extending in the second direction are randomly arranged
  • FIG. 13B is a cross-sectional view taken along line XIIIB-XIIIB in FIG. 13A. It is.
  • the concave portion (groove) is shown in black.
  • each recess is typically rectangular in plan view, and the short side and long side thereof are along the first direction and the second direction, respectively.
  • the ratio of the length of the long side to the short side is preferably 1.5 or more.
  • rectangular recesses may be partially connected in plan view, and polygonal recesses may be formed in plan view.
  • the sum of the lengths of the sides along the first direction is 1.5 times or more of the sum of the lengths of the sides along the second direction.
  • the outer periphery of the polygon means the outer periphery of the recess formed when the recess is cut out on the XY plane at the average depth.
  • FIG. 14A is a plan view schematically showing a structure in which linear concave portions (grooves) extend discontinuously (intermittently) in the second direction
  • FIG. 14B is a XIVB diagram of FIG. 14A.
  • FIG. 14A in order to facilitate understanding of the concavo-convex structure, the concave portion (groove) is shown in black.
  • the period of the recesses in the first direction is in the range of 0.1 to 3.0 ⁇ m, preferably in the range of 0.4 to 0.7 ⁇ m, and may or may not be constant.
  • the depth of the recess can be set to 0.02 to 1.5 ⁇ m, for example.
  • the average value of the ratio of the depth to the period of the recesses can be, for example, 3.0 or less, typically 1.0 to 0.15.
  • each recess is typically a rectangle in plan view, and the short side and the long side thereof are along the first direction and the second direction, respectively.
  • the ratio of the length of the long side to the short side is preferably 1.5 or more.
  • the extending direction of the recess is the second direction.
  • the extending direction is not limited to this, and extends from the second direction to the left and right directions up to 65 degrees. It may be.
  • the description of the concave portion can be read as the description of the convex portion.
  • the relief structure forming layer 2 may have a flat surface described below in the second region R2.
  • FIG. 15A to FIG. 17B are schematic views showing modifications of the flat surface provided in the second region R2.
  • the recesses are shown in black.
  • FIG. 15A is a plan view schematically showing a flat surface having a recess
  • FIG. 15B is a cross-sectional view taken along the line XVB-XVB in FIG. 15A.
  • the outer shape of the recess is square in plan view, but the present invention is not limited to this, and includes, for example, a rectangle and a circle.
  • the ratio of the length of the side along the first direction to the side along the second direction is preferably 0.66 to 1.5.
  • the period of the adjacent recesses is not constant, but may be constant.
  • the period of an adjacent recessed part is 0.2 micrometer or more.
  • the depth of the concave portion can be set to, for example, 0.1 to 5 ⁇ m, and may or may not be constant.
  • the average value of the ratio of the depth to the period of the recesses can be, for example, 1.0 or less, typically 0.5 or less.
  • FIG. 16A is a plan view schematically showing a flat surface having a combination of two types of recesses
  • FIG. 16B is a cross-sectional view taken along the line XVIB-XVIB in FIG. 16A.
  • the outer shape of the bottom surface of the recess is composed of two types of squares of different sizes, and in some cases, the two types of squares overlap to form a polygon. Yes.
  • the outer shape of the bottom surface of the recess may be composed of a combination of a plurality of types of squares, rectangles, and circles having different sizes.
  • the outer periphery of the polygon means the outer periphery of the recess formed when the recess is cut out on the XY plane at the average depth.
  • the portion surrounded by the outer periphery of the concave portion is spread with a square having an area of 1/100 of the area of the portion, thereby the sum of the lengths of the sides along the first direction and the second direction. May be calculated approximately.
  • FIG. 17A is a plan view showing a modification of FIG. 15A
  • FIG. 17B is a cross-sectional view taken along the line XVIIB-XVIIB of FIG. 17A.
  • the concave portions having a square bottom shape do not overlap, whereas in the example shown in FIG. 17A, the concave portions partially overlap to form a polygon.
  • the outer shape of the bottom surface of each recess may be not only a square but also a rectangle or a circle.
  • the sum of the lengths of the sides along the first direction with respect to the sum of the lengths of the sides along the second direction is 0.66 to 1 It is preferably 5 times, more preferably 1 time.
  • the outer periphery of the polygon means the outer periphery of the recess formed when the recess is cut out on the XY plane at the average depth.
  • the part surrounded by the outer periphery is spread with a square having an area of 1/100 of the area of the part, and thereby the side along the second direction What is necessary is just to approximately calculate the magnification of the sum of the lengths of the sides along the first direction with respect to the sum of the lengths.
  • the description of the concave portion can be read as the description of the convex portion.
  • the film thickness of the relief structure forming layer 2 can be 3.0 ⁇ m or less.
  • the “film thickness” of a layer means the average value of the distances between each point on one side of the layer and the foot of a perpendicular drawn on the other side of the layer.
  • the first layer 4 is a layer provided on the relief structure forming layer 2, but not only on the entire surface of the relief structure forming layer 2 but only in the second region R 2 or a part of the first region R 1 and the second region. R2 is provided. In the example of the laminated body 10 shown in FIG. 1A, as shown in FIGS. 1C and D, the first layer 4 is provided only in the second region R2.
  • the first layer 4 has a shape corresponding to the surface shape of the relief structure forming layer 2.
  • the first layer 4 can be various layers depending on the use of the laminate 10. For example, if the laminate 10 is used for an optical element, the first layer 4 can be a reflective layer. Moreover, if the stacked body 10 is used in an electronic circuit, the first layer 4 can be a conductive layer.
  • the film thickness of the first layer 4 can be variously changed according to the concavo-convex structure of the relief structure forming layer 2, the use of the laminate 10, and the like.
  • the first layer 4 when the laminate 10 is used as an optical element, can be used as a reflective layer, and can be appropriately selected in consideration of a relief structure, a reflectance, an optical effect, and the like.
  • the thickness of the first layer 4 can be about 20 nm to 200 nm when the reflective layer is formed using aluminum.
  • the first layer 4 can be a conductive layer for a circuit, and may be appropriately selected in consideration of a resistance value and the like.
  • the thickness can be about 40 nm to 300 nm.
  • the material and the like of the first layer 4 will be described in detail in ⁇ Laminated body manufacturing method> described later.
  • the laminated body 10 of the present invention may include a second layer.
  • the second layer is provided so as to cover at least the first layer 4.
  • the second layer may or may not have a surface shape corresponding to the surface shape of the relief structure forming layer 2.
  • the film thickness of the second layer can be variously changed according to the use of the laminate 10, and for example, when the laminate 10 is used as an optical element, it can be about 10 nm to 300 nm. Further, when the laminate 10 is used as an electronic circuit, the thickness can be about 10 nm to 300 nm.
  • the material of the second layer will be described in detail in ⁇ Laminated body manufacturing method> described later.
  • the laminated body 10 described above includes the first layer 4 with high positional accuracy. For this reason, the laminated body 10 can be used as members, such as an optical element and an electronic circuit, for example.
  • the manufacturing method of the laminated body which concerns on the 1st Embodiment of this invention is (a) uneven
  • a first region having a first structure and a second direction orthogonal to the first direction in plan view, or a concavo-convex structure and / or a flat surface extending in a direction up to 65 degrees to the left and right from the second direction.
  • Vapor depositing a different second material to form a second material stack and (e) exposing the second material stack to a reactive gas or liquid that reacts with the first material, Forming a laminate including the first layer and the second layer in this order, provided only in the second region of the relief structure forming layer, or in a part of the first region and the second region; (F) removing the second layer from the laminate formed in step (e).
  • FIG. 2 (a) to 2 (f) are schematic cross-sectional views sequentially showing each step of the manufacturing method of the laminate shown in FIG. 1A.
  • FIG. 2 (a) shows the relief structure forming layer 2 formed.
  • FIG. 2B is a cross-sectional view illustrating a process of forming the first material stack 20
  • FIG. 2C is a cross-sectional view illustrating the process.
  • FIG. 2D is a cross-sectional view illustrating a process of forming the second material laminate 30, and
  • FIG. 2E is a second region of the relief structure forming layer 2.
  • FIG.2 (f) is the laminated body 40 shown to FIG.2 (e). It is sectional drawing explaining the process of removing the 2nd layer 6 from.
  • FIG. 2 (f) corresponds to FIG. 1D.
  • the relief structure forming layer 2 having a main surface including the first region R1 and the second region R2 is formed.
  • the relief structure forming layer 2 has a concavo-convex structure extending in the first region R1 in the first direction or in the direction up to 10 degrees from the first direction to the left and right in the plan view. Further, in the second region R2, in a plan view, the concavo-convex structure and / or the flat surface extending in the second direction orthogonal to the first direction or the direction from the second direction up to 65 degrees to the left and right. Have.
  • the details of the concavo-convex structure in the first region R1 and the second region R2 are as described in the section of (Relief structure forming layer) of ⁇ Laminate>.
  • the relief structure forming layer 2 can be formed, for example, by pressing a mold provided with fine protrusions against the resin.
  • the shape of these convex portions corresponds to the shape of the concave portions provided in the first region R1 and / or the second region R2.
  • the relief structure forming layer 2 may be formed by, for example, applying a thermoplastic resin on a base material and pressing an original plate (mold) provided with the convex portions on the substrate while applying heat.
  • a thermoplastic resin acrylic resin, an epoxy resin, a cellulose resin, a vinyl resin, these mixtures, or these copolymers can be used, for example.
  • the relief structure forming layer 2 is formed by a method in which a thermosetting resin is applied on a base material, heat is applied while pressing the original plate provided with the above convex portions, and then the original plate is removed.
  • a thermosetting resin for example, a urethane resin, a melamine resin, an epoxy resin, a phenol resin, a mixture thereof, or a copolymer thereof can be used.
  • this urethane resin is obtained, for example, by adding polyisocyanate as a crosslinking agent to acrylic polyol and polyester polyol having a reactive hydroxyl group and crosslinking them.
  • the relief structure forming layer 2 is formed by applying a radiation curable resin on a base material, irradiating the material with ultraviolet rays or the like while pressing the original plate, curing the material, and then removing the original plate. May be.
  • the relief structure forming layer 2 may be formed by pouring the composition between a substrate and an original, irradiating with radiation to cure the material, and then removing the original.
  • the radiation curable resin typically contains a polymerizable compound and an initiator.
  • a compound capable of radical photopolymerization for example, a monomer, oligomer or polymer having an ethylenically unsaturated bond or an ethylenically unsaturated group can be used.
  • Monomers such as epoxy acrylate, urethane acrylate and polyester acrylate, or polymers such as urethane-modified acrylic resin and epoxy-modified acrylic resin may be used.
  • a photoradical polymerization initiator can be used as the initiator.
  • the photo radical polymerization initiator include benzoin compounds such as benzoin, benzoin methyl ether and benzoin ethyl ether, anthraquinone compounds such as anthraquinone and methylanthraquinone, acetophenone, diethoxyacetophenone, benzophenone, hydroxyacetophenone, 1-hydroxy Phenyl ketone compounds such as cyclohexyl phenyl ketone, ⁇ -aminoacetophenone and 2-methyl-1- (4-methylthiophenyl) -2-morpholinopropan-1-one, benzyldimethyl ketal, thioxanthone, acylphosphine oxide, or Michler's ketone Can be used.
  • a compound capable of photocationic polymerization may be used as the polymerizable compound.
  • the compound capable of photocationic polymerization for example, a monomer, oligomer or polymer having an epoxy group, an oxetane skeleton-containing compound, or vinyl ethers can be used.
  • a photocationic polymerization initiator can be used as the initiator.
  • this photocationic polymerization initiator for example, an aromatic diazonium salt, an aromatic iodonium salt, an aromatic sulfonium salt, an aromatic sulfonium salt, an aromatic phosphonium salt, or a mixed ligand metal salt can be used.
  • a mixture of a compound capable of photoradical polymerization and a compound capable of photocationic polymerization may be used as the polymerizable compound.
  • the initiator for example, a mixture of a radical photopolymerization initiator and a cationic photopolymerization initiator can be used.
  • a polymerization initiator that can function as an initiator for both photoradical polymerization and photocationic polymerization may be used.
  • an aromatic iodonium salt or an aromatic sulfonium salt can be used.
  • the ratio of the initiator to the radiation curable resin can be within a range of 0.1 to 15% by mass, for example.
  • Radiation curable resins are sensitizing dyes, dyes, pigments, polymerization inhibitors, leveling agents, antifoaming agents, anti-sagging agents, adhesion improvers, coating surface modifiers, plasticizers, nitrogen-containing compounds, and epoxy resins.
  • An agent, a release agent, or a combination thereof may be further included.
  • the radiation curable resin may further contain a non-reactive resin in order to improve its moldability.
  • this non-reactive resin for example, the above-mentioned thermoplastic resin and / or thermosetting resin can be used.
  • the original plate used for forming the relief structure forming layer 2 can be manufactured using, for example, an electron beam drawing apparatus or a nanoimprint apparatus. If it carries out like this, the several recessed part or convex part mentioned above can be formed with high precision.
  • the concavo-convex structure provided in the relief structure forming layer 2 can be a structure in which unit structures having an area of 4 ⁇ m 2 to 10000 ⁇ m 2 are repeatedly faced. In this case, since the pattern forming the unit structure can be used repeatedly, the amount of data used for drawing can be greatly reduced.
  • the relief structure forming layer 2 typically includes a base material and a resin layer formed thereon.
  • a film substrate can be used as this substrate.
  • a plastic film such as a polyethylene terephthalate (PET) film, a polyethylene naphthalate (PEN) film, and a polypropylene (PP) film can be used.
  • PET polyethylene terephthalate
  • PEN polyethylene naphthalate
  • PP polypropylene
  • paper, synthetic paper, plastic multilayer paper, or resin-impregnated paper may be used as the substrate.
  • the base material may be omitted.
  • the relief structure forming layer 2 itself is a film-like molded body, the base material can be omitted.
  • the resin layer is formed by the above-described method, for example.
  • the thickness of the resin layer can be, for example, in the range of 0.1 ⁇ m to 10 ⁇ m. If this thickness is excessively large, resin protrusion and / or wrinkle formation is likely to occur due to pressure during processing. If this thickness is excessively small, it may be difficult to form a desired concave structure and / or convex structure.
  • the thickness of the resin layer is made equal to or greater than the depth or height of the concave portion or convex portion to be provided on the main surface. This thickness can be, for example, in the range of 1 to 10 times the depth or height of the recess or protrusion, and typically in the range of 3 to 5 times that.
  • the relief structure (uneven structure) of the relief structure forming layer 2 can be formed by, for example, a “press method” disclosed in Japanese Patent No. 4194073 and a “casting method” disclosed in Utility Model Registration No. 2524092. Alternatively, the “photopolymer method” disclosed in JP 2007-118563 A may be used.
  • a first material different from the material of the relief structure forming layer 2 is deposited in the first region R1 and the second region R2 of the relief structure forming layer 2 to form a relief structure.
  • a first material layer 4 ′′ having a surface shape corresponding to the surface shape of the relief structure forming layer 2 is formed on the forming layer 2. Thereby, the 1st material laminated body 20 is formed.
  • a deposition method of the first material a known coating method or vapor deposition method capable of depositing the first material so as to correspond to the surface shape of the relief structure forming layer 2 can be used.
  • the coating method include spray coating.
  • the vapor deposition method include a vacuum deposition method, a sputtering method, and a chemical vapor deposition method (CVD method).
  • CVD method chemical vapor deposition method
  • steps (c) and (d) described later it is preferable to use a vapor deposition method by steps (c) and (d) described later. This is because by using the vapor deposition method, a dense portion is formed in the first material layer 4 ′′, and in the step (e) described later, the first layer 4 and the second layer 6 in the first region R1. This is because selective removal becomes easier.
  • the first material is deposited so as to correspond to the surface shape of the relief structure forming layer 2.
  • the first material layer 4 ′′ formed by the deposition of the first material has a surface shape corresponding to the surface shape of the relief structure forming layer 2.
  • the first material is preferably deposited at a uniform density in the in-plane direction parallel to the main surface of the relief structure forming layer 2. Specifically, this deposition is performed by the ratio of the amount of the first material at the position of the first region R1 to the apparent area of the first region R1 and the second region R2 with respect to the apparent area of the second region R2. It is preferable that the ratio of the amount of the first material in the position is made equal.
  • the first material is a material different from the material of the relief structure forming layer 2.
  • a material to be used can be appropriately selected according to the use of the laminate.
  • a material suitable for the reflective layer can be used as the first material.
  • the laminate is used for an electronic circuit
  • a material suitable for a conductive layer for a circuit can be used as the first material.
  • Such a first material include at least one metal material selected from the group consisting of metals such as Al, Sn, Cr, Ni, Cu, Au, and Ag, and compounds of these metals and alloys thereof.
  • the metal compound means a compound containing a metal element such as a metal oxide or a metal sulfide.
  • a ceramic material or an organic polymer material listed below having relatively high transparency may be used as the first material.
  • the ceramic material for example, Sb 2 O 3 , Fe 2 O 3 , TiO 2 , CdS, CeO 2, ZnS, PbCl 2 , CdO, WO 3 , SiO, Si 2 O 3 , In 2 O 3 , PbO, Ta 2 O 3 , Ta 2 O 5 , ZnO, ZrO 2 , MgO, SiO 2 , Si 2 O 2 , MgF 2 , CeF 3 , CaF 2 , AlF 3 , Al 2 O 3 , silicon oxide (SiO x, 1 ⁇ X ⁇ 2) or GaO can be used.
  • organic polymer material for example, polyethylene, polypropylene, polytetrafluoroethylene, polymethyl methacrylate, or polystyrene can be used.
  • the element ratio, oxidation number, etc. of the final deposited film may vary when vapor deposition is performed using the above materials as targets.
  • the first material stack 20 is arranged so that the first direction described in the step (a) and the transport direction of the first material stack 20 coincide with each other (FIG. 2C )).
  • the first direction described in the step (a) and the transport direction of the first material laminate 20 coincide with each other means that the first material is deposited in the vapor phase deposition of the second material in the step (d) described later. Means that the transport direction of the first material laminate 20 matches.
  • vapor deposition apparatus a known apparatus including a vapor deposition source necessary for vapor deposition of the second material, a transport unit for transporting the first material stack 20, and the like can be used. What is necessary is just to select the apparatus used by a vapor deposition method suitably. For example, a roll type vacuum deposition processing machine can be used.
  • a well-known thing can be used for a vapor deposition source, for example, it is equipped with containers, such as a heating means for evaporating vapor deposition material, and a crucible for accommodating vapor deposition material.
  • the opening which is the outlet of the vaporized vapor deposition material corresponds to the length of the first material laminate 20 in the width direction of the first material laminate 20 (perpendicular to the transport direction). It is preferable that the length is configured.
  • a plurality of vapor deposition sources may be arranged along the width direction of the first material stack 20 (direction perpendicular to the transport direction) so as to correspond to the length of the first material stack 20.
  • the first material stack 20 coincides with the first direction in which the concavo-convex structure extends in the first region R1 during the vapor deposition of the second material. If it can convey the 1st material laminated body 20 like this, it will not be restrict
  • the conveyance speed of the first material laminate 20 may be appropriately set in consideration of the film thickness of the layer formed of the second material.
  • the second material is obliquely applied to the surface of the first material stack 20 deposited with the first material (that is, the surface of the first material layer 4 ′′).
  • the first material stack 20 is moved while being moved closer to the vapor deposition source and / or the first material stack 20 is moved while being moved away from the vapor deposition source. Any method of depositing the second material from an oblique direction relative to the surface of the first material layer 4 ′′ of the body 20 can be used.
  • the vapor deposition method is used as the second material deposition method.
  • Examples of the vapor deposition method include a vacuum deposition method, a sputtering method, and a chemical vapor deposition method (CVD method).
  • the second material is preferably deposited at a uniform density in the in-plane direction parallel to the main surface of the relief structure forming layer 2. Specifically, this deposition is performed by the ratio of the amount of the second material at the position of the first region R1 to the apparent area of the first region R1 and the second region R2 with respect to the apparent area of the second region R2. It is preferable that the ratio of the amount of the second material at the position is made equal.
  • the second material is a material different from the first material. Moreover, it is preferable that it is a material which does not react (it does not melt
  • Examples of the second material include silicon oxide (SiO x, 1 ⁇ X ⁇ 2) when the first material is aluminum. Silicon oxide (SiO x, 1 ⁇ X ⁇ 2) is suitable as the second material because it has high resistance to acidic and alkaline solutions and can form columnar structures and void structures by oblique deposition.
  • FIG. 3A is a schematic cross-sectional view showing an example of a vapor deposition apparatus in which the first material laminate 20 is arranged.
  • the first material laminate 20 arranged on the transport film 130 so that the first material layer 4 ′′ faces the vapor deposition source 120 side is (1), (2), (3). It is conveyed so that it may pass through the position in order.
  • the second material evaporated from the vapor deposition source 120 reaches the positions (1), (2), and (3) through the opening of the shielding plate 110.
  • the second material evaporated from the vapor deposition source 120 is on the surface of the first material layer 4 ''. To reach. At this time, the second material is deposited on the surface of the first material layer 4 ′′ by approaching the surface of the first material layer 4 ′′ from an oblique direction. As a result, the second material is deposited obliquely with respect to the surface of the first material layer 4 ′′.
  • the step (d) may include a deposition method in which oblique vapor deposition is not performed.
  • the second material approaches the surface of the first material laminate 20 from an oblique direction and is deposited on the surface.
  • FIG. 3B shows the state of the deposition surface in the first region R1 of the first material stack 20 when the first material stack 20 passes the positions (1), (2), and (3) in FIG. 3A.
  • FIG. 3C shows the state of the deposition surface in the second region R2 of the first material laminate 20 when the first material laminate 20 passes the positions (1), (2), and (3) in FIG. 3A.
  • the uneven structure of the deposition surface in the first region R1 of the first material stack 20 extends in the first direction, and the extending direction and the conveyance of the first material stack 20 The direction is the same.
  • the uneven structure of the deposition surface in the second region R2 extends in the second direction, and the extending direction is orthogonal to the transport direction of the first material laminate 20. ing.
  • the extending direction of the concavo-convex structure differs between the first region R1 and the second region R2 with respect to the transport direction, a difference occurs in the deposition shape of the second material on the deposition surface.
  • the extending direction of the concavo-convex structure formed on the surface of the first material layer 4 ′′ matches the transport direction of the first material laminate 20 in the first region R1.
  • the second material approaches the first material layer 4 ′′ having such a surface structure obliquely with respect to the surface of the layer and starts to be deposited. In this process, a shadow that the second material cannot enter is generated, and a columnar structure with a gap is finally formed. As a result, the density of the film formed of the second material is reduced in the first region R1.
  • FIG. 4A shows an estimated cross-sectional view of the deposited shape of the second material in the first region R1 based on this consideration.
  • FIG. 3C shows an estimated cross-sectional view of the deposited shape of the second material in the second region R2 based on the consideration.
  • the second material laminate 30 is exposed to a reactive gas or liquid that reacts with the first material. Accordingly, the stacked body 40 (FIG. 2E) including the first layer 4 ′ and the second layer 6 in this order only in the second region R2, or a part of the first region R1 and the second region R2. Then, a stacked body (not shown) including the first layer 4 ′ and the second layer 6 in this order is formed.
  • step (d) voids are formed in the second material layer 6 ′ in the first region R1 (FIG. 4A), whereas there are almost no voids in the second region R2 (FIG. 4B). )it is conceivable that. For this reason, in the first region R1, compared with the second region R2, the reactive gas or liquid enters the second layer 6 through the voids of the second material layer 6 ′, and the first material layer 4 ′′. Easy to touch.
  • the etching of the first material layer 4 '' proceeds in the in-plane direction.
  • the first material layer 4 '' is removed together with the second material layer 6 'provided on the layer.
  • the first material layer 4 ′′ and the second material layer 6 ′ can be removed only in the first region R 1 by adjusting the concentration and temperature of the etching solution, the etching processing time, and the like.
  • region R2 can be formed.
  • the first layer 4 'and the second layer 6 may be included in this order in part of the first region R1. In this case, the etching may be stopped before the first layer 4 'in the first region R1 is completely removed. Further, the second layer 6 may partially remain in the first region R1.
  • an etching solution that dissolves the first material is used as the reactive gas or liquid
  • an alkaline solution such as a sodium hydroxide solution, a sodium carbonate solution and a potassium hydroxide solution, or hydrochloric acid, nitric acid, sulfuric acid, acetic acid, etc.
  • An acidic solution can be used.
  • an etching gas that can vaporize the first material may be used.
  • a reactive gas or liquid that does not dissolve the second material is selected.
  • a reactive gas or liquid that does not react with the first material constituting the first layer 4 ′ but reacts with the second material constituting the second layer 6 is used.
  • the method of exposing the laminated body formed at the process (e) is mentioned.
  • an etching solution that dissolves the second material is used as the reactive gas or liquid
  • an alkaline solution such as a sodium hydroxide solution, a sodium carbonate solution and a potassium hydroxide solution, or hydrochloric acid, nitric acid, sulfuric acid, acetic acid, etc.
  • An acidic solution can be used.
  • an etching gas that can vaporize the second material may be used.
  • the relief structure forming layer 2 having a main surface including the first region R1 and the second region R2 and only the second region R2 of the relief structure forming layer 2, or a part of the first region R1 and the second region R2
  • the steps (a) to (e) may be performed.
  • the first layer 4 (and the first layer 4 at the desired position can be obtained without using the difference in the depth-width ratio of the concavo-convex structure in the first region R1 and the second region R2.
  • Two layers 6) can be provided.
  • the laminated body of this invention mentioned above and its manufacturing method can include the following forms.
  • the first layer 4 may have a multilayer structure.
  • the first layer 4 may form a multilayer interference film.
  • the first layer 4 may include, for example, a multilayer film in which a mirror layer, a spacer layer, and a half mirror layer are laminated in this order from the relief structure forming layer 2 side.
  • the mirror layer is a metal layer, and may typically include a single metal or an alloy.
  • the metal contained in the mirror layer include aluminum, gold, copper, and silver.
  • aluminum is particularly preferable.
  • the thickness of the mirror layer is, for example, 300 nm or less, and can typically be in the range of 20 to 200 nm.
  • the spacer layer typically includes a dielectric material.
  • the refractive index of this dielectric material is preferably 1.65 or less.
  • the dielectric material is preferably transparent. Examples of such a dielectric material include SiO 2 and MgF 2 .
  • the thickness of the spacer layer can be in the range of 5 to 500 nm, for example.
  • the half mirror layer is a light transmissive reflective layer, and may typically contain a simple metal, an alloy, a metal oxide, or a metal sulfide.
  • the metal or alloy contained in the half mirror layer include aluminum, nickel, Inocell (registered trademark), titanium oxide (TiO 2 ), zinc sulfide (ZnS), molybdenum sulfide (MoS 2 ), and iron oxide ( III) (Fe 2 O 3 ).
  • the thickness of the half mirror layer can be in the range of 5 to 80 nm, for example.
  • This thickness is preferably in the range of 30 to 80 nm when a metal oxide such as titanium oxide or a metal sulfide such as zinc sulfide, which is a highly transparent high refractive index material, is used.
  • the thickness is preferably in the range of 5 to 45 nm when a metal such as aluminum having high reflectivity and light shielding properties is used.
  • the second layer 6 has a single-layer structure, but the second layer 6 may have a multilayer structure. Thereby, for example, in the stacked body 1, the second layer 6 may form a multilayer interference film.
  • the laminated structure of the first layer 4 and the second layer 6 may form a multilayer interference film.
  • the multilayer interference film can be stably formed with high positional accuracy.
  • the steps (b) to (e) may be repeated after the first layer 4 and the second layer 6 are formed by the step (e).
  • a structure in which the first layer 4 and the second layer 6 are alternately stacked in the second region R2 can be obtained.
  • a multilayer interference film can be stably and highly accurately positioned in the second region R2. It becomes possible to form.
  • the laminate including the first layer 4 and the second layer 6 in this order in the second region R2 on the relief structure forming layer 2 only the first layer 4 in the second region R2 is side-etched by overetching. May be.
  • the second layer 6 borders the first layer 4, and when the material of the second layer 6 has special optical characteristics, Improve design and anti-counterfeiting performance.
  • a gas that can change a part of the first layer 4 into a layer made of a different material as a reactive gas or liquid by reaction with the first material.
  • a liquid may be used.
  • the portion instead of removing the portion corresponding to the first region R1 in the first layer 4, the portion can be changed to a layer made of a material different from the first layer material.
  • an oxidizing agent capable of oxidizing the first layer 4 material can be used.
  • the oxidizing agent include oxygen, ozone, or halogen, or halides such as chlorine dioxide, hypohalous acid, halous acid, hypohalogen acid, perhalogen acid, and salts thereof, hydrogen peroxide, peroxygen, and the like.
  • Inorganic peroxides such as sulfates, peroxocarbonates, peroxosulfates, and peroxophosphates, benzoyl peroxide, t-butyl hydroperoxide, cumene hydroperoxide, diisopropylbenzene hydroperoxide, performic acid, peracetic acid, and peroxide
  • Organic peroxides such as benzoic acid, cerium salts, Mn (III), Mn (IV) and Mn (VI) salts, silver salts, copper salts, chromium salts, cobalt salts, dichromates, chromates, peroxy salts
  • Metals or metal compounds such as manganate, magnesium perphthalate, ferric chloride, and cupric chloride, or nitric acid, glass Salts can be used bromate, periodate, and the inorganic acid or inorganic acid salt such as iodate.
  • the material of the first layer 4 when Cu is used as the material of the first layer 4, at least a portion corresponding to the second region R2 in the first material layer 4 '' is reacted with an oxidant, so that the portion is made of Cu oxide. Can be changed into layers.
  • an oxidizing agent when Al is used as the material of the first layer 4, at least a portion corresponding to the second region R 2 of the first material layer 4 ′′ is immersed in hot water, or reacted with an oxidizing agent to Can be changed to a layer made of Al oxide such as boehmite.
  • a reducing agent capable of reducing the material of the first layer 4 may be used as the reactive gas or liquid.
  • the reducing agent include hydrogen sulfide, sulfur dioxide, hydrogen fluoride, alcohol, carboxylic acid, hydrogen gas, hydrogen plasma, remote hydrogen plasma, diethylsilane, ethylsilane, dimethylsilane, phenylsilane, silane, disilane, and aminosilane) , Borane, diborane, alane, germane, hydrazine, ammonia, hydrazine, methyl hydrazine, 1,1-dimethylhydrazine, 1,2-dimethylhydrazine, t-butylhydrazine, benzylhydrazine, 2-hydrazinoethanol, 1-n- Butyl-1-phenylhydrazine, phenylhydrazine, 1-naphthylhydrazine, 4-chlorophenylhydrazine, 1,1-
  • plasma treatment, corona treatment, and flame treatment may be performed on the surface of each layer.
  • known methods may be combined to partially provide the first layer (functional layer such as a reflective layer or a conductive layer).
  • a known method for example, a laser method that removes the reflective layer in a pattern using a laser, a mask is provided on the reflective layer in a pattern, and then a portion of the reflective layer that is not covered with the mask is removed. A method is mentioned.
  • a mask is provided in a pattern on the main surface of the layer or substrate, a reflective layer is formed over the entire main surface, and then the portion of the reflective layer located on the mask May be used together with the mask.
  • These masks can be formed by, for example, a printing method or a photoresist method.
  • a mask ink made of a water-soluble resin is printed across the first region and the second region by a printing method.
  • step (b) a first material stack is formed using aluminum as the first material, and in steps (c) and (d), a second material stack is formed using silicon oxide as the second material.
  • step (e) etching with alkaline water is performed in step (e).
  • etching with alkaline water is performed in step (e).
  • the water-soluble mask ink it is possible to remove the first material and the second material regardless of the etching rate difference due to the extending direction of the concavo-convex structure. Therefore, the first material can be removed even in the second region by combining the present invention with a known method using a water-soluble mask ink. For this reason, a more complicated pattern configuration is possible.
  • a first material laminate is formed using aluminum as the first material.
  • a second material laminate is formed using silicon oxide as the second material.
  • a mask ink composed of “alkali resistant resin” is printed by a printing method so as to straddle the first region and the second region.
  • etching with alkaline water is performed in step (e).
  • aluminum and silicon oxide remain unetched in order to prevent the etching liquid from penetrating with the mask ink. Therefore, the first material can be left even in the first region by combining the present invention with a known method using “alkali resistant resin” mask ink. For this reason, a more complicated pattern configuration is possible.
  • the laminate of the present invention it is possible to set the extending direction so that the extending direction of the concavo-convex structure between the first region and the second region forms a specific angle. For this reason, when providing a transparent reflective layer, such as a metal reflective layer or a metal oxide, as a first layer in both the first region and the second region, it is possible to configure a complex picture.
  • a transparent reflective layer such as a metal reflective layer or a metal oxide
  • the laminate of the present invention is different from the covering layer (protective layer) covering the first layer 4 and / or the second layer 6, the anchor layer for improving interlayer adhesion, and the first layer 4 as necessary.
  • a functional layer, a printing layer using a color ink and a special ink, and other layers for improving the design and anti-counterfeiting properties may be included.
  • the layer of the laminate may contain color inks, special ink dyes and pigments.
  • the laminate of the present invention can be used as a photomask because the first layer 4 is provided with high positional accuracy.
  • the laminate according to the present embodiment is characterized in that the second region includes a plurality of sub-regions in the first embodiment.
  • the second region includes a plurality of sub-regions in the first embodiment.
  • at least one of the extending direction, period, and depth (height) of the concavo-convex structure is different.
  • FIG. 5 is a schematic plan view showing the laminate 10 according to the second embodiment of the present invention.
  • the first region R1 has a concavo-convex structure extending in the direction of 8 degrees ( ⁇ 8 degrees) to the left with respect to the first direction.
  • the second region includes two sub-regions having different extending directions of the concavo-convex structure. That is, the second sub-region R2-1 having a concavo-convex structure extending in the direction of 45 degrees (+45 degrees) to the right with respect to the second direction, and the left with respect to the second direction And a second sub-region R2-2 having a concavo-convex structure extending in the direction of 45 degrees ( ⁇ 45 degrees).
  • the extending direction of the concavo-convex structure shown in FIG. 5 is not limited to the extending direction of the concavo-convex structure, and as described in the first embodiment, the extending direction of the concavo-convex structure is the first direction or the first direction in the first region R1. Any direction from 1 direction to 10 degrees to the left and right may be used. Also in the second region (second sub-region), the extending direction of the concavo-convex structure may be the second direction or a direction up to 65 degrees to the left and right from the second direction.
  • the second region includes two subregions, but is not limited to two, and may include three or more subregions.
  • the laminate 10 of this embodiment can be configured in a complicated manner by providing a plurality of sub-regions in the second region. Since the first region (reflective layer) is included in the second region (second sub-region), various patterns can be created.
  • the laminate 10 according to the second embodiment can be produced by the method described in ⁇ Manufacturing method of laminate> above. Specifically, in the step (a), a relief structure forming layer is formed in the first region R1 and the second region R2 so as to have a desired concavo-convex structure, and then the steps (b) to (f) are performed. Just do it.
  • a first layer can be selectively provided in these sub-regions.
  • the laminate according to the present embodiment is characterized in that both the first region and the second region include a plurality of sub-regions in the first embodiment.
  • both the first region and the second region include a plurality of sub-regions in the first embodiment.
  • at least one of the extending direction, period, and depth (height) of the concavo-convex structure is different.
  • FIG. 6 is a schematic plan view showing a laminate 10 according to the third embodiment of the present invention.
  • each of the first region and the second region includes two sub-regions.
  • the first region includes two subregions having the same extending direction but having a concavo-convex structure having different periods, depths, and aspect ratios.
  • the first sub-region R1-1 having a concavo-convex structure extending in the first direction and having a period of 600 nm, a depth of 150 nm, and an aspect ratio of 0.25, and the first direction are extended.
  • a first sub-region R1-2 having a concavo-convex structure having a period of 400 nm, a depth of 400 nm, and an aspect ratio of 1.00.
  • the extending direction of the concavo-convex structure shown in FIG. 6 is not limited, and as described in the first embodiment, the extending direction of the concavo-convex structure is the first region (first sub-region).
  • the direction may be any direction up to 10 degrees from one direction or the first direction to the left and right.
  • the period, depth, and aspect ratio of the concavo-convex structure can be the same as those described in the first embodiment.
  • the second region includes two sub-regions having a concavo-convex structure with different extending directions. Specifically, the second sub-region R2-1 having a concavo-convex structure extending to the right at 45 degrees (+45 degrees) with respect to the second direction, and the second direction And a second sub-region R2-2 having a concavo-convex structure extending in the direction of 45 degrees ( ⁇ 45 degrees) to the left.
  • the extending direction of the concavo-convex structure shown in FIG. 6 is not limited to the extending direction of the concavo-convex structure shown in FIG. 6.
  • the extending direction of the concavo-convex structure in the second region (second subregion) Any direction up to 65 degrees to the left or right from the second direction or the second direction may be used.
  • FIG 6 illustrates sub-regions in which the direction in which the concavo-convex structure extends is different in the second region, but in this embodiment, the direction in which the concavo-convex structure extends, the period, or the depth (high) At least one of the different sub-regions.
  • both the first region and the second region include two subregions, but the number is not limited to two and may include three or more subregions.
  • the depth of the concavo-convex structure provided in the sub-region R1-2 may be increased as in the stacked body 10 shown in FIG.
  • the adhesion between the upper and lower layers sandwiching the concavo-convex structure is improved by the anchor effect (wedge effect).
  • high adhesion can be secured by partially providing such a structure having an anchor effect.
  • the laminated body 10 which concerns on 3rd Embodiment can be manufactured by the method demonstrated by the said ⁇ manufacturing method of a laminated body> above. Specifically, in the step (a), a relief structure forming layer is formed in the first region R1 and the second region R2 so as to have a desired concavo-convex structure, and then the steps (b) to (f) are performed. Just do it.
  • the laminate according to the present embodiment includes a plurality of sub-regions in the first region and the second region, as in the third embodiment.
  • at least one of the extending direction, period, and depth (height) of the concavo-convex structure is different.
  • FIG. 7 is a schematic plan view showing a laminate 10 according to the fourth embodiment of the present invention.
  • the first region includes two sub-regions having a concavo-convex structure with different periods and aspect ratios.
  • the first sub-region R1-3 extends in the first direction, and has a diffractive structure having a sinusoidal cross-sectional shape with a period of 600 nm, a depth of 150 nm, and an aspect ratio of 0.25.
  • a star pattern is formed.
  • the first sub-region R1-4 extends in the first direction and includes a sun pattern including a diffractive structure having a sinusoidal cross-sectional shape having a period of 750 nm, a depth of 150 nm, and an aspect ratio of 0.20. Forming.
  • the second region includes two sub-regions having a concavo-convex structure with different extending directions. Specifically, the second sub-region R2-1 having a concavo-convex structure extending to the right at 45 degrees (+45 degrees) with respect to the second direction, and the second direction And a second sub-region R2-2 having a concavo-convex structure extending in the direction of 45 degrees ( ⁇ 45 degrees) to the left.
  • the extending direction, the period, the depth, and the aspect ratio of the concavo-convex structure are not limited to the example illustrated in FIG. 7, and those described in the first embodiment can be employed.
  • the first layer is removed in the first region (first subregion). For this reason, it is also possible to obtain a diffraction effect in the first sub-region by providing a third layer made of a highly refractive material different from the material of the first layer in the first region.
  • a third layer made of a highly refractive material different from the material of the first layer in the first region.
  • the second subregions R2-1 and R2-2 are used. Then, bright diffracted light by aluminum is observed, and in the first sub-regions R1-3 and R1-4, highly transparent diffracted light can be obtained by zinc sulfide.
  • the laminated body 10 which concerns on 4th Embodiment can be manufactured by the method demonstrated by the said ⁇ manufacturing method of a laminated body> above. Specifically, in the step (a), a relief structure forming layer is formed in the first region R1 and the second region R2 so as to have a desired concavo-convex structure, and then the steps (b) to (f) are performed. Just do it. In the case where the third layer is provided, the material of the third layer is formed to have a desired film thickness on the entire surface of the first and second regions on the first layer side of the laminate 10 obtained in the step (f). Just deposit.
  • a known coating method or vapor deposition method can be used as a method for depositing the material of the third layer.
  • a coating method for example, a coating method such as spray coating can be used.
  • a vapor deposition method such as a vacuum deposition method, a sputtering method, or a chemical vapor deposition method (CVD method) can be used.
  • a highly transparent high refractive index material such as zinc sulfide or titanium oxide can be used.
  • This embodiment is characterized in that the first layer, the second layer, and the etching mask layer are included in this order in a part of the first region of the relief structure forming layer in the first embodiment.
  • FIG. 8A is a plan view schematically showing the multilayer body 10 according to the fifth embodiment
  • FIG. 8B is a sectional view taken along line VIIIB-VIIIB in FIG. 8A.
  • the first region includes star-shaped and crescent-shaped first regions R1-5 and R1-6, respectively, and has a concavo-convex structure extending in the first direction, and the second region R2 has a concavo-convex structure extending in the second direction.
  • FIG. 8A has a relief structure forming layer 2, a first layer 4 in the second region R2 and the first region R1-6, and a first layer 4 in the first region R1-6, as shown in FIG. 8B.
  • Two layers 6 and an etching mask layer 8 are included in this order.
  • the present embodiment is not limited to the extending direction of the concavo-convex structure shown in FIG. 8A, but includes the direction described in the first embodiment.
  • the period, depth, and aspect ratio of the concavo-convex structure can be the same as those described in the first embodiment.
  • the shape of the etching mask layer 8 can be held as individual information. This is because it is extremely difficult to rewrite the individual information because the shape of the etching mask layer 8 is formed in close association with the pattern of the relief structure forming layer. For this reason, the laminated body 10 which concerns on this embodiment exhibits the high tampering prevention effect.
  • the second material laminate 30 is formed.
  • a material for the etching mask layer 8 is deposited at a predetermined position in the first region to form the etching mask layer 8.
  • the etching mask layer 8 can be set using a known printing method, photolithography method, or the like.
  • a material of the etching mask layer 8 for example, a thermoplastic resin, a thermosetting resin, or a radiation curable resin can be used.
  • functional pigments such as coloring materials, fluorescent pigments that are special pigments for security, and phosphorescent pigments may be added to the material.
  • the laminate 10 including the etching mask layer 8 is exposed to a reactive gas or liquid that reacts with the first material constituting the first material layer 4 ′′.
  • voids are generated in the second material layer 6 ′, whereas in the second region R2, there are almost no voids. Therefore, part of the first region R1-5 Then, it is easy to etch compared with 2nd area
  • the etching mask layer 8 is not formed in the part R1-5 of the first region, and the etching mask layer 8 is formed in the part R1-6 of the first region. Therefore, the part R1-5 of the first region is more easily etched than the part R1-6 of the first region.
  • the first layer 4 and the second layer 6 can be removed in the part R1-5 of the first region by adjusting the concentration and temperature of the reactive gas or liquid, the etching processing time, and the like.
  • the second layer in the second region R2 is removed from the stacked body obtained by etching.
  • a method of removing the second layer for example, a method of exposing the laminated body obtained by etching to a reactive gas or liquid that reacts only with the second material constituting the second layer 6 can be mentioned.
  • the part R1-6 of the first region has the etching mask layer 8 and therefore remains without being removed by etching.
  • the laminate 10 according to the fifth embodiment as shown in FIGS. 8A and 8B can be obtained.
  • the laminate of the present invention may be used as part of an adhesive label.
  • This pressure-sensitive adhesive label includes a laminate and an adhesive layer provided on the back surface of the laminate.
  • the laminate of the present invention may be used as a part of the transfer foil.
  • This transfer foil includes a laminate and a support layer that supports the laminate so as to be peelable.
  • the laminate of the present invention may be used while being supported on an article.
  • the laminate of the present invention may be supported on a plastic card or the like.
  • the laminate of the present invention may be used by being cut into paper.
  • the laminate of the present invention may be crushed into flakes and used as a component of a pigment.
  • the laminate of the present invention may be used for purposes other than prevention of forgery.
  • it can be used as a toy, a learning material, an ornament, and an electronic circuit.
  • Example 1 ⁇ Manufacture of a laminate according to the present invention> (Example 1) First, the following ink composition was prepared as a raw material for the “relief structure forming layer”.
  • Relief structure forming layer ink composition (UV curable resin) 50.0 parts by mass of urethane acrylate (Hitaroid 7903, polyfunctional) Methyl ethyl ketone 30.0 parts by mass Ethyl acetate 20.0 parts by mass Photoinitiator (Irgacure 184 manufactured by Ciba Specialty) 1.5 parts by mass
  • a “relief structure forming layer ink composition” was coated on a support made of a transparent polyethylene terephthalate (PET) film having a thickness of 23 ⁇ m by a gravure printing method so as to have a dry film thickness of 1 ⁇ m.
  • PET polyethylene terephthalate
  • UV exposure of 300 mJ / cm 2 was performed from the PET film side using a high-pressure mercury lamp and cured.
  • the “first region” has a corrugated structure with a depth of 120 nm and a period of 700 nm
  • the “second region” has a corrugated structure with a depth of 120 nm and a period of 700 nm.
  • a relief structure forming layer was obtained in which the extending direction of the corrugated structure in the region and the extending direction of the corrugated structure in the second region were orthogonal.
  • the relief structure forming layer was arranged on the vapor deposition machine so that the film conveyance direction of the roll type vacuum vapor deposition machine and the direction in which the corrugated structure extends in the first region were parallel (matched). Thereafter, aluminum was vacuum obliquely deposited as a first material on the entire surface of the relief structure forming layer so that the smooth plane portion had a thickness of 70 nm to form a first material laminate.
  • the first material laminate was placed in a roll-type vacuum vapor deposition machine so that the film transport direction of the vapor deposition machine and the direction in which the corrugated structure extends in the first region were parallel. Thereafter, silicon oxide was vacuum obliquely deposited as a second material on the entire surface of the first material layer of the first material stack so that the smooth plane portion had a thickness of 50 nm, thereby forming a second material stack.
  • the second material laminate is immersed in an aqueous solution of sodium hydroxide having a mass concentration of 1.5% at 45 ° C. for 1 minute, so that only the second region of the relief structure forming layer has an aluminum layer (first layer) and A laminate including silicon oxide (second layer) in sequence was obtained.
  • coating layer ink composition is applied to the entire surface of the first and second layers patterned by etching by the bar coat printing method, and then dried in an oven at 120 ° C. for 1 minute.
  • a coating layer was formed with a dry film thickness of 2 ⁇ m to obtain a laminate.
  • Example 2 The second region of the relief structure forming layer is divided into three sub-regions of “region 2-1”, “region 2-2”, and “region 2-3”, and the structure of each region is provided as follows: Obtained a laminate by the same method as in Example 1.
  • Area 2-1 Corrugated plate structure having a depth of 120 nm and a period of 700 nm extending in a direction forming 25 ° with respect to the film conveyance direction of the vapor deposition machine
  • Area 2-2 Corrugated plate structure with a depth of 120 nm and a period of 700 nm extending in a direction that forms 70 ° with respect to the film conveyance direction
  • Area 2-3 a direction that forms 90 ° with respect to the film conveyance direction of the vapor deposition machine
  • the first region of the relief structure forming layer is divided into two subregions, “region 1-1” and “region 1-2”, and the structure of each region is provided as follows, and is the same as that of the second embodiment.
  • a laminate was obtained by the method.
  • a corrugated plate structure having a depth of 120 nm and a period of 700 nm extending in the film conveyance direction of the vapor deposition machine “Area 1-2”: 5 ° with respect to the film conveyance direction of the vapor deposition machine A corrugated plate structure extending in the direction of forming and having a depth of 120 nm and a period of 700 nm
  • Example 4 A laminate was obtained in the same manner as in Example 3 except that the period of the corrugated structure in the three sub-regions “region 2-1”, “region 2-2”, and “region 2-3” was 1000 nm. .
  • Example 5 A laminate was obtained in the same manner as in Example 3 except that the period of the corrugated structure in the two sub-regions “region 1-1” and “region 1-2” was 1000 nm.
  • the first region of the relief structure forming layer has a corrugated structure with a depth of 120 nm and a period of 700 nm, and grooves (concave portions) of the corrugated structure are in two directions ⁇ 10 ° with respect to the film transport direction of the vapor deposition machine.
  • the second structure of the relief structure forming layer has a corrugated structure with a depth of 120 nm and a period of 700 nm, and the grooves (concave portions) of the corrugated structure are in the film transport direction of the vapor deposition machine.
  • a laminate was obtained in the same manner as in Example 1 except that the cross grating structure extended in two directions of 80 ° and 90 °.
  • Example 7 The first region of the relief structure forming layer extends in the film transport direction of the vapor deposition processing machine, has a corrugated structure having a depth of 170 nm and a period of 650 nm, and the second region of the relief structure forming layer is formed of the vapor deposition processing machine.
  • a laminate was obtained in the same manner as in Example 1 except that the corrugated plate structure had a depth of 170 nm and a period of 650 nm, extending in a direction perpendicular to the film conveyance direction.
  • the first region of the relief structure forming layer is a scattering structure having a corrugated structure extending in the film transport direction of the vapor deposition machine and having a depth of 130 nm to 165 nm and a period of 230 nm to 400 nm.
  • Example 2 except that the second region is a scattering structure having a corrugated structure extending in a direction orthogonal to the film conveyance direction of the vapor deposition processing machine and having a depth of 130 nm to 165 nm and a period of 230 nm to 400 nm. 1 was used to obtain a laminate.
  • Example 9 The first region of the relief structure forming layer extends in the film transport direction of the vapor deposition processing machine, has a corrugated structure having a depth of 170 nm and a period of 650 nm, and the second region of the relief structure forming layer is formed of the vapor deposition processing machine.
  • a laminate is obtained by the same method as in Example 1 except that the scattering structure has a corrugated structure extending in a direction perpendicular to the film conveying direction, having a depth of 130 nm to 165 nm and a period of 230 nm to 400 nm. It was.
  • the first layer For the laminates obtained in Examples 1 to 9, whether the first layer (aluminum layer) is not removed in the first region and the first layer (aluminum layer) is removed in the second region (hereinafter referred to as “the first layer”). Also referred to as “selective removal of first layer”. Specifically, the visible light transmittance of portions corresponding to the “first region” and “second region” of the laminate was measured and evaluated based on the following criteria.
  • the visible light transmittance of the portion corresponding to the “first region” exceeds 90%, and the visible light transmittance of the portion corresponding to the “second region” is 20% or less. (Good) ”and the others were“ ⁇ (Insufficient) ”.
  • the positional accuracy of the first layer was evaluated. Specifically, for each laminate, the positional accuracy of the first layer is determined by measuring the maximum value of the shortest distance between the boundaries of the “first region” and “second region” and the contour of the first layer, and Evaluation was based on criteria.
  • the laminates obtained in Examples 1 to 9 are excellent in both the selective removal of the first layer and the positional accuracy of the first layer.
  • the first layer when the aspect ratio of the relief structure forming layer is the same in the first region and the second region (Examples 1 to 3, 6 to 8), or the first Even if the second region is larger than the region (Examples 5 and 9), the first layer can be selectively removed from the first region. This is because the first layer (metal reflective layer) can be left only in a region having a concavo-convex structure with a smaller aspect ratio by utilizing the difference in aspect ratio between the first region and the second region. That's not possible with the method.
  • the aspect ratio is as high as 0.41 to 0.57 compared to the aspect ratio of about 0.1 to 0.3 that is normally used for the diffraction grating.
  • a concavo-convex structure with a large aspect ratio can be a lens such as a prism structure or a scattering structure that scatters light in a specific direction. Therefore, if the first layer can remain in the structure, the degree of freedom in design increases.
  • the laminate can be applied to various uses.
  • the present invention does not necessarily require a concavo-convex structure with a high aspect ratio, and therefore has the advantages that the thickness of the final product can be reduced and the cost is reduced.

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Abstract

本発明は、第１層が高い位置精度で設けられた新たな積層体およびその製造方法を提供することを目的とする。本発明の積層体は、レリーフ構造形成層は、平面視で、第１の方向または第１の方向から左右に１０度までの方向に延在している凹凸構造を有する第１領域と、平面視で、第１の方向に直交する第２の方向または第２の方向から左右に６５度までの方向に延在している凹凸構造を有する第２領域とを備え、第１層は、レリーフ構造形成層の材料とは相違する第１材料を含み、レリーフ構造形成層の凹凸構造に対応した表面形状を有している。

Description

積層体およびその製造方法
　本発明は、積層体、特に、偽造防止効果、装飾効果及び／又は美的効果を提供する積層体に関する。
　紙幣、有価証券、証明書、ブランド品及び個人認証媒体等には、偽造が困難であることが望まれる。そのため、このような物品には、偽造防止効果に優れた積層体を支持させることがある。
　このような積層体の多くは、回折格子、ホログラム及びレンズアレイ、散乱構造等の微細構造を含んでいる。これら微細構造は、解析することが困難である。また、これら微細構造を含んだ積層体を製造するためには、電子線描画装置等の高価な製造設備が必要である。それゆえ、このような積層体は、優れた偽造防止効果を発揮し得る。
　これら積層体は、通常、微細構造を含んだ主面を有するレリーフ構造形成層と、その上に設けられた反射層とを含んでいる。この場合、偽造防止効果を更に向上させるべく、反射層を、上記主面の一部のみにパターン状に形成することがある。例えば、上記主面上に、反射層をその輪郭がマイクロ文字を構成するように設けると、回折光を射出するマイクロ文字状のパターンが得られる。
　特許文献１では、反射層を高い位置精度で形成すべく、以下の方法を採用している。
　まず、深さ幅比が大きな凹凸構造を備えた「第一の領域」と、平坦であるか又は深さ幅比がより小さな凹凸構造を備えた「第二の領域」とを含んだレリーフ構造形成層を準備する。次に、このレリーフ構造形成層上に、金属反射層を真空蒸着法によって均一な表面密度で形成する。その後、金属反射層をエッチングするエッチング液に対して耐久性を有する材料を真空蒸着法によって均一な表面密度で形成し「第二の層」を設ける。次いで、得られた積層体をエッチング処理に供する。
　「第二の層」のうち「第一の領域」に対応した部分は、深さ幅比が大きな凹凸構造に起因して蒸着膜が不連続膜である、または多孔質膜であるためにエッチング液を浸透させる。一方で、「第二の層」のうち「第二の領域」に対応した部分は、平坦であるか又は深さ幅比がより小さな凹凸構造を備えるために、蒸着膜が均質な連続膜となり、エッチング液を浸透させない。
　従って、得られた積層体をエッチング液に浸漬することによって、「第一の領域」に対応した金属反射層のみをエッチングして除去することができる。即ち、「第二の領域」のみに、金属反射層を形成することができる。
　この製法は金属反射層を高い位置精度で形成することが可能であり、また、感光性層の露光プロセスを必要としないという観点から、コスト及び生産性の面で有利である。
特開２０１２－６３７３８号公報
　しかしながら、特許文献１の方法では、上記のとおり、各領域における凹凸構造の深さ幅比の違いを利用して、深さ幅比のより小さい凹凸構造を備えた領域（「第二の領域」）にのみ「金属反射層」を残すことができる。言い換えれば、深さ幅比のより大きい凹凸構造部分に「金属反射層」を残すことは困難である。
　また、特許文献１の方法において、深さ幅比の大きい凹凸構造に「金属反射層」を設ける場合には、さらに深さ幅比の大きい凹凸構造を「第一領域」に設ける必要がある。一般に、深さ幅比の大きい凹凸構造を設ける場合には、最終製品の厚みを厚くする必要がある。例えば、深さ幅比の大きい「第一領域」の凹凸構造をインプリント法で作成する場合には、所望する深さに対して５倍から１０倍程度の成型層厚みが必要となる。
　このため、深さ幅比の大きい凹凸構造を作製する場合、最終的な積層体の厚みは、大きくなり、高コストになる等の問題も生じ得る。
　以上のことから、凹凸構造の深さ幅比の違いによらない、積層体の新たな製造方法の構築が求められる。
　本発明の目的は、第１層が高い位置精度で設けられた新たな積層体およびその製造方法を提供することである。
　本発明の積層体は、第１および第２領域を備える主面を有するレリーフ構造形成層と、前記レリーフ構造形成層の第２領域にのみ、または第１領域の一部および第２領域に設けられた第１層とを含む積層体であって、前記レリーフ構造形成層は、平面視で、第１の方向または第１の方向から左右に１０度までの方向に延在している凹凸構造を有する第１領域と、平面視で、第１の方向に直交する第２の方向または第２の方向から左右に６５度までの方向に延在している凹凸構造または平坦面を有する第２領域とを備え、第１層は、前記レリーフ構造形成層の材料とは相違する第１材料を含み、前記レリーフ構造形成層の表面形状に対応した表面形状を有していることを特徴とする。
　本発明の積層体の製造方法は、第１および第２領域を備える主面を有するレリーフ構造形成層と、前記レリーフ構造形成層の第２領域にのみ、または第１領域の一部および第２領域に設けられた第１層とを含む積層体の製造方法であって、（ａ）平面視で、第１の方向または第１の方向から左右に１０度までの方向に延在している凹凸構造を有する第１領域と、平面視で、第１の方向に直交する第２の方向または第２の方向から左右に６５度までの方向に延在している凹凸構造または平坦面を有する第２領域とを備えるレリーフ構造形成層を形成する工程と、（ｂ）前記レリーフ構造形成層の第１および第２領域に、前記レリーフ構造形成層の材料とは相違する第１材料を堆積して、前記レリーフ構造形成層の表面形状に対応した表面形状を有する第１材料積層体を形成する工程と、（ｃ）気相堆積装置において、工程（ａ）に記載の第１の方向と前記第１材料積層体の搬送方向が一致するように、前記第１材料積層体を配置する工程と、（ｄ）前記配置した第１材料積層体を搬送するとともに、前記第１材料積層体の第１材料で堆積されている面に対して斜方から前記第１材料とは相違する第２材料を気相堆積して、第２材料積層体を形成する工程と、（ｅ）前記第２材料積層体を、第１材料と反応する反応性ガスまたは液に曝して、前記レリーフ構造形成層の第２領域にのみ、または第１領域の一部および第２領域に設けられた、第１層と、第２層とをこの順で含む積層体を形成する工程と、（ｆ）工程（ｅ）で形成した前記積層体から第２層を除去する工程とを含むことを特徴とする。
　本発明の積層体の製造方法は、第１および第２領域を備える主面を有するレリーフ構造形成層と、前記レリーフ構造形成層上の第２領域にのみ、または第１領域の一部および第２領域に設けられた、第１層と、第２層とをこの順で含む積層体の製造方法であって、（ａ）平面視で、第１の方向または第１の方向から左右に１０度までの方向に延在している凹凸構造を有する第１領域と、平面視で、第１の方向に直交する第２の方向または第２の方向から左右に６５度までの方向に延在している凹凸構造および／または平坦面を有する第２領域とを備えるレリーフ構造形成層を形成する工程と、（ｂ）前記レリーフ構造形成層の第１および第２領域に、前記レリーフ構造形成層の材料とは相違する第１材料を堆積して、前記レリーフ構造形成層の表面形状に対応した表面形状を有する第１材料積層体を形成する工程と、（ｃ）気相堆積装置において、工程（ａ）に記載の第１の方向と前記第１材料積層体の搬送方向が一致するように、前記第１材料積層体を配置する工程と、（ｄ）前記配置した第１材料積層体を搬送するとともに、前記第１材料積層体の第１材料で堆積されている面に対して斜方から前記第１材料とは相違する第２材料を気相堆積して、第２材料積層体を形成する工程と、（ｅ）前記第２材料積層体を、第１材料と反応する反応性ガスまたは液に曝す工程とを含むことを特徴とする。
　本発明の積層体は、高い位置精度で第１層（機能層）を備えている。このため、当該積層体を、光学素子、電子回路などの種々の用途の部材として用いることができる。また、本発明の方法によれば、各領域における凹凸構造の深さ幅比の違いを利用することなく、所望の位置に第１層を高い精度で設けることができる。
本発明の第１の実施形態に係る積層体を概略的に示す外観図である。 図１Ａに示す積層体の平面図である。 図１ＢのＩＣ－ＩＣ線断面図である。 図１ＢのＩＤ－ＩＤ線断面図である。 本発明の第１の実施形態に係る積層体の製造方法の各工程を順次示す概略的な断面図であって、（ａ）は、レリーフ構造形成層を形成する工程を説明する断面図であり、（ｂ）は、第１材料積層体を形成する工程を説明する断面図であり、（ｃ）は、気相堆積装置において、第１材料積層体を配置する工程を説明する断面図であり、（ｄ）は、第２材料積層体を形成する工程を説明する断面図であり、（ｅ）は、レリーフ構造形成層の第２領域に、第１層と、第２層とを順次形成した積層体を形成する工程を説明する断面図であり、（ｆ）は、第２層を除去する工程を説明する断面図である。 第１材料積層体が配置された蒸着装置の一例を示した概略的な断面図である。 図３Ａにおいて、第１材料積層体が（１）、（２）、（３）の位置を通過する際の、第１領域における堆積面の様子を示す概略図である。 図３Ａにおいて、第１材料積層体が（１）、（２）、（３）の位置を通過する際の、第２領域における堆積面の様子を示す概略図である。 第１領域における、第２材料の堆積形状の断面を示す推測図である。 第２領域における、第２材料の堆積形状の断面を示す推測図である。 本発明の第２の実施形態に係る積層体を示す概略的な平面図である。 本発明の第３の実施形態に係る積層体を示す概略的な平面図である。 本発明の第４の実施形態に係る積層体を示す概略的な平面図である。 本発明の第５の実施形態に係る積層体を示す概略的な平面図である。 図８ＡのＶＩＩＩＢ－ＶＩＩＩＢ線断面図である。 直線状の複数の凹部が、第１の方向に延在しており、且つ、凹部の周期が一定ではない構造を概略的に示す平面図である。 図９ＡのＩＸＢ－ＩＸＢ線断面図である。 第１の方向に延在している凹部が、ランダムに配置されている構造を概略的に示す平面図である。 図１０ＡのＸＢ－ＸＢ線断面図である。 直線状の凹部が、第１の方向に不連続に延在している構造を概略的に示す平面図である。 図１１ＡのＸＩＢ－ＸＩＢ線断面図である。 直線状の複数の凹部が、第２の方向に延在しており、且つ、凹部の周期が一定ではない構造を概略的に示す平面図である。 図１２ＡのＸＩＩＢ－ＸＩＩＢ線断面図である。 第２の方向に延在している凹部が、ランダムに配置されている構造を概略的に示す平面図である。 図１３ＡのＸＩＩＩＢ－ＸＩＩＩＢ線断面図である。 直線状の凹部が、第２の方向に不連続に延在している構造を概略的に示す平面図である。 図１４ＡのＸＩＶＢ－ＸＩＶＢ線断面図である。 凹部を有する平坦面を概略的に示す平面図である。 図１５ＡのＸＶＢ－ＸＶＢ線断面図である。 ２種類の凹部の組み合わせを有する平坦面を概略的に示す平面図である。 図１６ＡのＸＶＩＢ－ＸＶＩＢ線断面図である。 図１５Ａの変形例を示す平面図である。 図１７ＡのＸＶＩＩＢ－ＸＶＩＩＢ線断面図である。
　以下に、本発明の実施の形態について詳細に説明する。以下の説明において適宜図面を参照するが、図面に記載された態様は本発明の例示であり、本発明はこれらの図面に記載された態様に制限されない。なお、各図において、同様又は類似した機能を発揮する構成要素には同一の参照符号を付し、重複する説明を省略することがある。また、図面の寸法比率は、説明の都合上誇張されており、実際の比率とは異なる場合がある。
［第１の実施形態］
　先ず、本発明の第１の実施形態を説明する。
＜積層体＞
　本発明の第１の実施形態に係る積層体は、第１および第２領域を備える主面を有するレリーフ構造形成層と、前記レリーフ構造形成層の第２領域にのみ、または第１領域の一部および第２領域に設けられた第１層を含み、前記レリーフ構造形成層は、平面視で、第１の方向または第１の方向から左右に１０度までの方向に延在している凹凸構造を有する第１領域と、平面視で、第１の方向に直交する第２の方向または第２の方向から左右に６５度までの方向に延在している凹凸構造および／または平坦面を有する第２領域とを備え、第１層は、前記レリーフ構造形成層の材料とは相違する第１材料を含み、前記レリーフ構造形成層の表面形状に対応した表面形状を有している。
　図１Ａは、本発明の第１の実施形態に係る積層体を概略的に示す外観図であり、図１Ｂは、図１Ａに示す積層体の平面図であり、図１Ｃは、図１ＢのＩＣ－ＩＣ線断面図であり、図１Ｄは、図１ＢのＩＤ－ＩＤ線断面図である。図１Ａ～図１Ｄでは、積層体の主面に平行であり且つ互いに直交する方向をＸ方向及びＹ方向とし、積層体の主面に垂直な方向をＺ方向としている。
　図１Ａに例示する積層体１０は、第１領域Ｒ１および第２領域Ｒ２を備える主面を有するレリーフ構造形成層２と、レリーフ構造形成層２の第２領域Ｒ２に設けられた第１層４とを含む。本発明では、これに限らず、第１層４は、レリーフ構造形成層２の第１領域Ｒ１の一部に設けられていてもよい。また、第１層４は、レリーフ構造形成層２の第２領域Ｒ２全体に必ずしも設けられていなくてもよい。さらに、本発明の積層体１０は、少なくとも第１層４を覆う第２層（図示せず）を含んでいてもよい。
　以下に、積層体１０を構成するレリーフ構造形成層２、第１層４および任意の層である第２層について説明する。
（レリーフ構造形成層）
　レリーフ構造形成層２は、第１領域Ｒ１において、その一方の主面に微細な凹凸構造を備えている。
　図１Ａに示す積層体１０の例では、凹凸構造は、図１Ｂでみられるように、第１領域Ｒ１において、第１の方向に延在している。本発明の積層体１０では、凹凸構造は、第１領域Ｒ１において、第１の方向のみに限られず、第１の方向から左右に１０度までの方向に延在していてもよい。なお、第１の方向は、典型的には、後述する本発明の積層体１０の製造方法における工程（ｃ）で規定するように第１材料積層体１０の搬送方向と一致する。
　また、凹凸構造は、第１領域Ｒ１において、１方向の延在に限られず、第１の方向または第１の方向から左右に１０度までの方向であれば、２以上の方向に延在していてもよい。また、凹凸構造は、平面視で、クロスグレーティング構造（格子構造）であってもよい。さらに、凹凸構造は、不連続に延在していてもよい。
　なお、本明細書において、凹凸構造の延在方向を規定する「左右にα度」の表現は、「±α度」と示し、「右にα度」の表現は、「＋α度」または「α度」と示し、「左にα度」の表現は、「－α度」と示すこともある。また、ある延在方向と、当該延在方向に１８０度を加えた延在方向とは同一であるとする。
　第１領域Ｒ１に設けられている凹凸構造は、凹構造及び／又は凸構造、典型的には、複数の凹構造及び／又は凸構造からなる。当該複数の凹部及び／又は凸部は、その周期が規則的であっても、不規則であってもよい。本明細書において、凹部の「周期」および凸部の「周期」とはそれぞれ、隣り合う凹部の中心間距離、および、隣り合う凸部の中心間距離を意味する。図１Ｃでは、一定の周期で配列した複数の凹部（溝）が設けられている例を示している。これら複数の凹部は、典型的には、白色光で照明したときに回折光を射出する回折構造を形成する。本発明の積層体１０において、第１領域Ｒ１における凹部又は凸部の周期は、例えば０．１μｍ～３．０μｍとすることができる。
　凹凸構造の延在方向に垂直な断面の形状は、例えば、Ｖ字形状、Ｕ字形状（サインカーブ状）、および台形状等の先細り形状とするか又は矩形状とすることができる。図１Ｃには、その一例として、断面形状がＵ字形状である場合を描いている。
　凹部の深さ又は凸部の高さは、例えば０．０２μｍ～１．５μｍとすることができる。
　凹部又は凸部の周期に対する深さ又は高さの比の平均値（以下、単に「アスペクト比」とも称する）は、例えば３．０以下とし、典型的には１．０～０．１５とすることができる。
　以上、第１領域Ｒ１に設けられる凹凸構造について図１Ｂおよび図１Ｃを参照して説明したが、本発明では、図９Ａ～図１１Ｂに示すような構造も第１領域Ｒ１に設けられる凹凸構造として含まれる。
　図９Ａは、直線状の複数の凹部（溝）が、第１の方向に延在しており、且つ、凹部の周期が一定ではない構造を概略的に示す平面図であり、図９Ｂは、図９ＡのＩＸＢ－ＩＸＢ線断面図である。図９Ａでは、凹凸構造の理解を容易にさせるために、凹部（溝）を黒色で示している。
　図９Ａに示すような周期が一定ではない凹部を有する構造において、その周期は、特に制限するわけではないが、０．１～３．０μｍの範囲で、好ましくは０．４～０．７μｍの範囲で変動することができる。
　また、隣り合う凹部間の距離は、凹部の幅の０．１倍以上、かつ１０倍以下であることが好ましい。
　凹部の深さは、例えば０．０２～１．５μｍとすることができる。
　凹部の周期に対する深さの比の平均値は、例えば３．０以下、典型的には１．０～０．１５とすることができる。
　図１０Ａは、第１の方向に延在している凹部（溝）が、ランダムに配置されている構造を概略的に示す平面図であり、図１０Ｂは、図１０ＡのＸＢ－ＸＢ線断面図である。図１０Ａでは、凹凸構造の理解を容易にさせるために、凹部（溝）を黒色で示している。
　各凹部の形状は、図１０Ａの右端に示すように、平面視で、典型的には長方形であり、その長辺および短辺はそれぞれ、第１の方向および第２の方向に沿っている。ここで、短辺に対する長辺の長さの比は、２以上であることが好ましい。
　また、図１０Ａに示すように、平面視で長方形の凹部が部分的につながり、平面視で多角形の凹部を形成してもよい。この場合、多角形の外周に関して、第２の方向に沿う辺の長さの総和に対する、第１の方向に沿う辺の長さの総和が２倍以上となっていることが好ましい。ここで、当該多角形の外周とは、当該凹部を、その平均深さでのＸＹ平面で切り取ったときに形成される凹部の外周を意味する。
　図１１Ａは、直線状の凹部（溝）が、第１の方向に不連続に（断続的に）延在している構造を概略的に示す平面図であり、図１１Ｂは、図１１ＡのＸＩＢ－ＸＩＢ線断面図である。図１１Ａでは、凹凸構造の理解を容易にさせるために、凹部（溝）を黒色で示している。
　当該構造において、第２の方向における、凹部の周期は、０．１～３．０μｍの範囲で、好ましくは０．４～０．７μｍの範囲で、一定でも、一定でなくてもよい。
　各凹部の形状は、図１１Ａに示すように、平面視で、典型的には長方形であり、その長辺および短辺はそれぞれ、第１の方向および第２の方向に沿っている。ここで、短辺に対する長辺の長さの比は、２以上であることが好ましい。
　また、第１の方向における、凹部の間隔は、凹部の幅（長方形の短辺）と比較して十分に小さいことが好ましく、例えば、１／２以下である。また、凹部の間隔の下限値は、特に制限されないが、製造上の容易性から１／１０以上とすることができる。
　凹部の深さは、例えば０．０２～１．５μｍとすることができる。
　凹部の周期に対する深さの比の平均値は、例えば３．０以下、典型的には１．０～０．１５とすることができる。
　以上の図９Ａ～図１１Ｂを参照した説明においては、凹部の延在方向は、第１の方向としているが、これに限られず、第１の方向から左右に１０度までの方向に延在していてもよい。また、凹部の説明は凸部の説明として読み替えることができるものとする。
　レリーフ構造形成層２は、第２領域Ｒ２において、その一方の主面に微細な凹凸構造および／または平坦面を備えている。
　図１Ｂに示す積層体１０の例では、凹凸構造は、第２領域Ｒ２において、第１の方向に直交する第２の方向に延在している。本発明の積層体１０では、第２領域Ｒ２においては、凹凸構造は、第２の方向のみに限られず、第２の方向から左右に６５度までの方向に延在していてもよい。
　また、凹凸構造は、第２領域Ｒ２において、１方向の延在に限られず、第２の方向または第２の方向から左右に６５度までの方向であれば、２以上の方向に延在していてもよい。また、凹凸構造は、平面視で、クロスグレーティング構造（格子構造）であってもよい。さらに、凹凸構造は、不連続に延在していてもよい。
　第２領域Ｒ２に設けられている凹凸構造は、凹構造及び／又は凸構造、典型的には、複数の凹構造および／または凸構造からなる。当該複数の凹部及び／又は凸部は、その周期が規則的であっても、不規則であってもよい。図１Ｄには、一定の周期で配列した複数の凹部が設けられている例を示している。これら複数の凹部は、典型的には、白色光で照明したときに回折光を射出する回折構造を形成する。第２領域Ｒ２における凹部又は凸部の周期は、例えば０．１μｍ～３．０μｍとすることができる。
　凹凸構造の延在方向に垂直な断面の形状は、例えば、Ｖ字形状、Ｕ字形状（サインカーブ状）、および台形状等の先細り形状とするか又は矩形状とすることができる。図１Ｄには、一例として、上記の断面形状がＵ字形状である場合を描いている。
　凹部の深さ又は凸部の高さは、例えば０．０２μｍ～１．５μｍとすることができる。
　第２領域Ｒ２に設けられている凹凸構造のアスペクト比は、好ましくは１．０以下、より好ましくは０．８以下、さらに好ましくは０．５以下とすることができる。また、第１領域Ｒ１に設けられている凹凸構造のアスペクト比の２倍以下とすることもできる。
　以上、第２領域Ｒ２に設けられる凹凸構造について図１Ｂおよび図１Ｄを参照して説明したが、本発明では、図１２Ａ～図１４Ｂに示すような構造も第２領域Ｒ２に設けられる凹凸構造として含まれる。
　図１２Ａは、直線状の複数の凹部（溝）が、第２の方向に延在しており、且つ、凹部の周期が一定ではない構造を概略的に示す平面図であり、図１２Ｂは、図１２ＡのＸＩＩＢ－ＸＩＩＢ線断面図である。図１２Ａでは、凹凸構造の理解を容易にさせるために、凹部（溝）を黒色で示している。
　図１２Ａおよび図１２Ｂに示すような周期が一定ではない凹部を有する構造において、その周期は、特に制限するわけではないが、０．１～３．０μｍの範囲で、好ましくは０．４～０．７μｍの範囲で変動することができる。
　凹部の深さは、例えば０．０２～１．５μｍとすることができる。
　凹部の周期に対する深さの比の平均値は、例えば３．０以下、典型的には１．０～０．１５とすることができる。
　図１３Ａは、第２の方向に延在している凹部（溝）が、ランダムに配置されている構造を概略的に示す平面図であり、図１３Ｂは、図１３ＡのＸＩＩＩＢ－ＸＩＩＩＢ線断面図である。図１３Ａでは、凹凸構造の理解を容易にさせるために、凹部（溝）を黒色で示している。
　各凹部の形状は、図１３Ａの下端に示すように、平面視で、典型的には長方形であり、その短辺および長辺はそれぞれ、第１の方向および第２の方向に沿っている。ここで、短辺に対する長辺の長さの比は、１．５以上であることが好ましい。
　また、図１３Ａに示すように、平面視で長方形の凹部が部分的につながり、平面視で多角形の凹部を形成してもよい。この場合、多角形の外周に関して、第２の方向に沿う辺の長さの総和に対する、第１の方向に沿う辺の長さの総和が１．５倍以上となっていることが好ましい。ここで、当該多角形の外周とは、当該凹部を、その平均深さでのＸＹ平面で切り取ったときに形成される凹部の外周を意味する。
　図１４Ａは、直線状の凹部（溝）が、第２の方向に不連続に（断続的に）延在している構造を概略的に示す平面図であり、図１４Ｂは、図１４ＡのＸＩＶＢ－ＸＩＶＢ線断面図である。図１４Ａでは、凹凸構造の理解を容易にさせるために、凹部（溝）を黒色で示している。
　当該構造において、第１の方向における、凹部の周期は、０．１～３．０μｍの範囲で、好ましくは０．４～０．７μｍの範囲で、一定でも、一定でなくてもよい。
　凹部の深さは、例えば０．０２～１．５μｍとすることができる。
　凹部の周期に対する深さの比の平均値は、例えば３．０以下、典型的には１．０～０．１５とすることができる。
　各凹部の形状は、図１４Ａに示すように、平面視で、典型的には長方形であり、その短辺および長辺はそれぞれ、第１の方向および第２の方向に沿っている。ここで、短辺に対する長辺の長さの比は、１．５以上であることが好ましい。
　以上の図１２Ａ～図１４Ｂを参照した説明においては、凹部の延在方向は、第２の方向としているが、これに限られず、第２の方向から左右に６５度までの方向に延在していてもよい。また、凹部の説明は凸部の説明として読み替えることができるものとする。
　さらに、レリーフ構造形成層２は、第２領域Ｒ２において、以下に説明する平坦面を有していてもよい。
　図１５Ａ～図１７Ｂは、第２領域Ｒ２に設けられる平坦面の変形例を示す概略図である。図１５Ａ、１６Ａ、および１７Ａでは、凹部を黒色で示している。
　図１５Ａは、凹部を有する平坦面を概略的に示す平面図であり、図１５Ｂは、図１５ＡのＸＶＢ－ＸＶＢ線断面図である。この例では、図１５Ａに示すように、凹部の外形は、平面視で、正方形であるが、本発明では、これに制限されるものではなく、例えば、長方形、円形なども含まれる。凹部の外形が長方形である場合には、第２の方向に沿った辺に対する第１の方向に沿った辺の長さの比が０．６６～１．５であることが好ましい。
　図１５Ａの例では、隣り合う凹部の周期は、一定となっていないが、一定であってもよい。ここで、隣り合う凹部の周期は、０．２μｍ以上であることが好ましい。
　凹部の深さは、例えば０．１～５μｍとすることができ、一定であっても、一定でなくてもよい。
　凹部の周期に対する深さの比の平均値は、例えば１．０以下、典型的には０．５以下とすることができる。
　図１６Ａは、２種類の凹部の組み合わせを有する平坦面を概略的に示す平面図であり、図１６Ｂは、図１６ＡのＸＶＩＢ－ＸＶＩＢ線断面図である。
　この例では、図１６Ａに示すように、凹部の底面の外形は、大きさの相違する２種類の正方形で構成されており、一部において、２種類の正方形が重なり合って多角形が構成されている。本発明では、凹部の底面の外形は、大きさの相違する複数種の正方形、長方形、および円形の組み合わせから構成されていてもよい。
　一部が重なり合って多角形を構成する場合には、その外周に関して、第２の方向に沿う辺の長さの総和に対する、第１の方向に沿う辺の長さの総和が、好ましくは０．６６～１．５倍であり、さらに好ましくは１倍である。ここで、当該多角形の外周とは、当該凹部を、その平均深さでのＸＹ平面で切り取ったときに形成される凹部の外周を意味する。
　また、凹部の外周が丸みを帯びた形状等となる場合には、第１の方向および第２の方向に沿う辺の長さを測定することが困難である。かかる場合には、凹部の外周により囲まれる部分を、当該部分の面積の１／１００の面積を有する正方形で敷き詰め、これにより、第１の方向および第２の方向に沿う辺の長さの総和をそれぞれ近似的に算出すればよい。
　図１７Ａは、図１５Ａの変形例を示す平面図であり、図１７Ｂは、図１７ＡのＸＶＩＩＢ－ＸＶＩＩＢ線断面図である。
　図１５Ａに示す例では、底面の外形が正方形である凹部が重なり合っていないのに対し、図１７Ａに示す例では、凹部の一部が重なり合って多角形を構成している。本発明では、各凹部の底面の外形は、正方形だけでなく、長方形、円形であってもよい。
　一部が重なり合って多角形を構成する場合には、その外周に関して、第２の方向に沿う辺の長さの総和に対する、第１の方向に沿う辺の長さの総和が０．６６～１．５倍であることが好ましく、さらに好ましくは、１倍である。ここで、当該多角形の外周とは、当該凹部を、その平均深さでのＸＹ平面で切り取ったときに形成される凹部の外周を意味する。また、凹部の外周が丸みを帯びた形状となる場合には、外周により囲まれる部分を、当該部分の面積の１／１００の面積を有する正方形で敷き詰め、これにより、第２の方向に沿う辺の長さの総和に対する、第１の方向に沿う辺の長さの総和の倍率を近似的に算出すればよい。
　以上の図１５Ａ～図１７Ｂを参照した説明において、凹部の説明は凸部の説明として読み替えることができるものとする。
　レリーフ構造形成層２の膜厚は、３．０μｍ以下とすることができる。本明細書において、層の「膜厚」とは、当該層の一方の面上の各点と当該層の他方の面に下ろした垂線の足との間の距離の平均値を意味する。
　なお、レリーフ構造形成層２の材料等については、後述する＜積層体の製造方法＞で詳しく説明する。
（第１層）
　第１層４は、レリーフ構造形成層２上に設けられた層であるが、レリーフ構造形成層２の全面ではなく、第２領域Ｒ２にのみ、または第１領域Ｒ１の一部および第２領域Ｒ２に設けられている。図１Ａに示す積層体１０の例では、図１ＣおよびＤにて示されるように、第１層４は、第２領域Ｒ２にのみ設けられている。
　また、第１層４は、図１ＣおよびＤにて示されるように、レリーフ構造形成層２の表面形状に対応した形状をしている。
　第１層４は、積層体１０の用途に応じて種々の層となり得る。例えば、積層体１０を光学素子に用いる場合であれば、第１層４は、反射層となり得る。また、積層体１０を電子回路に用いる場合であれば、第１層４は、導電層となり得る。
　第１層４の膜厚は、レリーフ構造形成層２の凹凸構造、積層体１０の用途等に応じて種々変化し得る。例えば、積層体１０を光学素子として用いる場合には、第１層４を反射層として用いることができ、レリーフ構造、反射率、光学効果等を考慮して適宜選択することができる。第１層４の膜厚は、アルミニウムを用いて反射層を形成する場合には、２０ｎｍ～２００ｎｍ程度とすることができる。
　また、積層体１０を電子回路として用いる場合には、第１層４を回路用導電層とすることができ、抵抗値等を考慮して適宜選択すればよい。アルミニウムを用いて回路用導電層を形成する場合には、４０ｎｍ～３００ｎｍ程度とすることができる。
　なお、第１層４の材料等については、後述する＜積層体の製造方法＞で詳しく説明する。
（第２層）
　本発明の積層体１０は、第２層を含んでいてもよく、この場合には、第２層は、少なくとも第１層４を覆うように設けられている。第２層は、レリーフ構造形成層２の表面形状に対応した表面形状を有していてもよいし、有していなくてもよい。
　第２層の膜厚は、積層体１０の用途に応じて種々変化し得、例えば、積層体１０を光学素子として用いる場合には、１０ｎｍ～３００ｎｍ程度とすることができる。また、積層体１０を電子回路として用いる場合には、１０ｎｍ～３００ｎｍ程度とすることができる。
　なお、第２層の材料等については、後述する＜積層体の製造方法＞で詳しく説明する。
　以上に説明した積層体１０は、高い位置精度で第１層４を備えている。このため、積層体１０を、例えば、光学素子、電子回路などの部材として用いることができる。
＜積層体の製造方法＞
　次に、本発明の第１の実施形態に係る積層体の製造方法について説明する。
　本発明の第１の実施形態に係る積層体の製造方法は、（ａ）平面視で、第１の方向または第１の方向から左右に１０度までの方向に延在している凹凸構造を有する第１領域と、平面視で、第１の方向に直交する第２の方向または第２の方向から左右に６５度までの方向に延在している凹凸構造および／または平坦面を有する第２領域とを備えるレリーフ構造形成層を形成する工程と、（ｂ）前記レリーフ構造形成層の第１および第２領域に、前記レリーフ構造形成層の材料とは相違する第１材料を堆積して、前記レリーフ構造形成層の表面形状に対応した表面形状を有する第１材料積層体を形成する工程と、（ｃ）気相堆積装置において、工程（ａ）に記載の第１の方向と前記第１材料積層体の搬送方向が一致するように、前記第１材料積層体を配置する工程と、（ｄ）前記配置した第１材料積層体を搬送するとともに、前記第１材料積層体の第１材料で堆積されている面に対して斜方から前記第１材料とは相違する第２材料を気相堆積して、第２材料積層体を形成する工程と、（ｅ）前記第２材料積層体を、第１材料と反応する反応性ガスまたは液に曝して、前記レリーフ構造形成層の第２領域にのみ、または第１領域の一部および第２領域に設けられた、第１層と、第２層とをこの順で含む積層体を形成する工程と、（ｆ）工程（ｅ）で形成した前記積層体から第２層を除去する工程とを含む。
　以下に、図２（ａ）～（ｆ）を参照しながら、本発明の第１の実施形態に係る積層体の製造方法について説明する。
　図２（ａ）～（ｆ）は、図１Ａに示した積層体の製造方法の各工程を順次示す概略的な断面図であり、図２（ａ）は、レリーフ構造形成層２を形成する工程を説明する断面図であり、図２（ｂ）は、第１材料積層体２０を形成する工程を説明する断面図であり、図２（ｃ）は、第１材料積層体２０を配置する工程を説明する断面図であり、図２（ｄ）は、第２材料積層体３０を形成する工程を説明する断面図であり、図２（ｅ）は、レリーフ構造形成層２の第２領域Ｒ２に第１層４’と、第２層６とを順次形成した積層体４０を形成する工程を説明する断面図であり、図２（ｆ）は、図２（ｅ）に示す積層体４０から第２層６を除去する工程を説明する断面図である。なお、図２（ｆ）は、図１Ｄに対応している。
（工程（ａ））
　先ず、図２（ａ）に示すように、第１領域Ｒ１よび第２領域Ｒ２を備える主面を有するレリーフ構造形成層２を形成する。
　レリーフ構造形成層２は、第１領域Ｒ１において、平面視で、第１の方向または第１の方向から左右に１０度までの方向に延在している凹凸構造を有する。また、第２領域Ｒ２において、平面視で、第１の方向に直交する第２の方向または第２の方向から左右に６５度までの方向に延在している凹凸構造および／または平坦面を有する。第１領域Ｒ１および第２領域Ｒ２における凹凸構造の詳細については、上記＜積層体＞の（レリーフ構造形成層）の項で説明したとおりである。
　レリーフ構造形成層２は、例えば、微細な凸部を設けた金型を樹脂に押し付けることにより形成することができる。これら凸部の形状は、第１領域Ｒ１および／または第２領域Ｒ２に設ける凹部の形状に対応する。
　レリーフ構造形成層２は、例えば、基材上に熱可塑性樹脂を塗布し、これに上記の凸部が設けられた原版（金型）を、熱を印加しながら押し当てる方法により形成してもよい。上記の熱可塑性樹脂としては、例えば、アクリル系樹脂、エポキシ系樹脂、セルロース系樹脂、ビニル系樹脂、これらの混合物、又は、これらの共重合物を使用することができる。
　或いは、レリーフ構造形成層２は、基材上に熱硬化性樹脂を塗布し、これに上記の凸部が設けられた原版を押し当てながら熱を印加し、その後、原版を取り除く方法により形成してもよい。この場合、熱硬化性樹脂としては、例えば、ウレタン樹脂、メラミン系樹脂、エポキシ樹脂、フェノール系樹脂、これらの混合物、又は、これらの共重合物を使用することができる。なお、このウレタン樹脂は、例えば、反応性水酸基を有したアクリルポリオール及びポリエステルポリオール等に、架橋剤としてポリイソシアネートを添加して、これらを架橋させることにより得られる。
　或いは、レリーフ構造形成層２は、基材上に放射線硬化樹脂を塗布し、これに原版を押し当てながら紫外線等の放射線を照射して上記材料を硬化させ、その後、原版を取り除く方法により形成してもよい。或いは、レリーフ構造形成層２は、基材と原版との間に上記組成物を流し込み、放射線を照射して上記材料を硬化させ、その後、原版を取り除く方法により形成してもよい。
　放射線硬化樹脂は、典型的には、重合性化合物と開始剤とを含んでいる。
　重合性化合物としては、例えば、光ラジカル重合が可能な化合物を使用することができる。光ラジカル重合が可能な化合物としては、例えば、エチレン性不飽和結合又はエチレン性不飽和基を有したモノマー、オリゴマー又はポリマーを使用することができる。或いは、光ラジカル重合が可能な化合物として、１，６－ヘキサンジオール、ネオペンチルグリコールジアクリレート、トリメチロールプロパントリアクリレート、ペンタエリスリトールトリアクリレート、ペンタエリスリトールテトラアクリレート、ペンタエリスリトールペンタアクリレート及びジペンタエリスリトールヘキサアクリレート等のモノマー、エポキシアクリレート、ウレタンアクリレート及びポリエステルアクリレート等のオリゴマー、又は、ウレタン変性アクリル樹脂及びエポキシ変性アクリル樹脂等のポリマーを使用してもよい。
　重合性化合物として光ラジカル重合が可能な化合物を使用する場合、開始剤としては、光ラジカル重合開始剤を使用することができる。この光ラジカル重合開始剤としては、例えば、ベンゾイン、ベンゾインメチルエーテル及びベンゾインエチルエーテル等のベンゾイン系化合物、アントラキノン及びメチルアントラキノン等のアントラキノン系化合物、アセトフェノン、ジエトキシアセトフェノン、ベンゾフェノン、ヒドロキシアセトフェノン、１－ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトン、α－アミノアセトフェノン及び２－メチル－１－（４－メチルチオフェニル）－２－モルホリノプロパン－１－オン等のフェニルケトン系化合物、ベンジルジメチルケタール、チオキサントン、アシルホスフィンオキサイド、又は、ミヒラーズケトンを使用することができる。
　或いは、重合性化合物として、光カチオン重合が可能な化合物を使用してもよい。光カチオン重合が可能な化合物としては、例えば、エポキシ基を備えたモノマー、オリゴマー若しくはポリマー、オキセタン骨格含有化合物、又は、ビニルエーテル類を使用することができる。
　重合性化合物として光カチオン重合が可能な化合物を使用する場合、開始剤としては、光カチオン重合開始剤を使用することができる。この光カチオン重合開始剤としては、例えば、芳香族ジアゾニウム塩、芳香族ヨードニウム塩、芳香族スルホニウム塩、芳香族スルホニウム塩、芳香族ホスホニウム塩又は混合配位子金属塩を使用することができる。
　或いは、重合性化合物として、光ラジカル重合が可能な化合物と光カチオン重合が可能な化合物との混合物を使用してもよい。この場合、開始剤としては、例えば、光ラジカル重合開始剤と光カチオン重合開始剤との混合物を使用することができる。或いは、この場合、光ラジカル重合及び光カチオン重合の双方の開始剤として機能し得る重合開始剤を使用してもよい。このような開始剤としては、例えば、芳香族ヨードニウム塩又は芳香族スルホニウム塩を使用することができる。
　なお、放射線硬化樹脂に占める開始剤の割合は、例えば、０．１乃至１５質量％の範囲内とすることができる。
　放射線硬化樹脂は、増感色素、染料、顔料、重合禁止剤、レベリング剤、消泡剤、タレ止め剤、付着向上剤、塗面改質剤、可塑剤、含窒素化合物、エポキシ樹脂等の架橋剤、離型剤又はこれらの組み合わせを更に含んでいてもよい。また、放射線硬化樹脂には、その成形性を向上させるべく、非反応性の樹脂を更に含有させてもよい。この非反応性の樹脂としては、例えば、上記の熱可塑性樹脂及び／又は熱硬化性樹脂を使用することができる。
　レリーフ構造形成層２の形成に用いる上記の原版は、例えば、電子線描画装置又はナノインプリント装置を用いて製造することができる。こうすると、上述した複数の凹部又は凸部を高い精度で形成することができる。また、本発明では、レリーフ構造形成層２に設ける凹凸構造は、４μｍ2～１００００μｍ2の面積の単位構造を繰り返し面付けした構造とすることができる。この場合、単位構造を形成するパターンを繰り返し用いることができるため、描画に用いるデータ量を大幅に削減することができる。
　レリーフ構造形成層２は、典型的には、基材と、その上に形成された樹脂層とを含んでいる。この基材としては、典型的には、フィルム基材を使用することができる。このフィルム基材としては、例えば、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）フィルム、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）フィルム及びポリプロピレン（ＰＰ）フィルム等のプラスチックフィルムを使用することができる。或いは、基材として、紙、合成紙、プラスチック複層紙又は樹脂含浸紙を使用してもよい。なお、基材は、省略してもよい。例えば、レリーフ構造形成層２自体がフィルム状の成型体である場合、基材を省略することができる。
　樹脂層は、例えば、上述した方法により形成される。樹脂層の厚みは、例えば０．１μｍ乃至１０μｍの範囲内とすることができる。この厚みが過度に大きいと、加工時の加圧等による樹脂のはみ出し及び／又は皺の形成が生じ易くなる。この厚みが過度に小さいと、所望の凹構造及び／又は凸構造の形成が困難となる場合がある。また、樹脂層の厚みは、その主面に設けるべき凹部又は凸部の深さ又は高さと等しくするか又はそれより大きくする。この厚みは、例えば、凹部又は凸部の深さ又は高さの１乃至１０倍の範囲内とし、典型的には、その３乃至５倍の範囲内とすることができる。
　なお、レリーフ構造形成層２のレリーフ構造（凹凸構造）形成は、例えば、特許第４１９４０７３号公報に開示されている「プレス法」、実用新案登録第２５２４０９２号公報に開示されている「キャスティング法」、又は、特開２００７－１１８５６３号公報に開示されている「フォトポリマー法」を用いて行ってもよい。
（工程（ｂ））
　次に、図２（ｂ）に示すように、レリーフ構造形成層２の第１領域Ｒ１および第２領域Ｒ２に、レリーフ構造形成層２の材料とは相違する第１材料を堆積させ、レリーフ構造形成層２上に、レリーフ構造形成層２の表面形状に対応した表面形状を有する第１材料層４’’を形成する。これにより、第１材料積層体２０を形成する。
　第１材料の堆積方法としては、レリーフ構造形成層２の表面形状に対応するように第１材料を堆積させることが可能な公知の塗布法または気相堆積法を用いることができる。塗布法としては、例えば、スプレー塗布を挙げることができる。気相堆積法としては、例えば、真空蒸着法、スパッタリング法、化学蒸着法（ＣＶＤ法）を挙げることができる。特に、第１材料の堆積法としては、後述する工程（ｃ）および（ｄ）による気相堆積法を用いることが好ましい。これは、当該気相堆積法を用いることにより、第１材料層４’’に粗密部分が生じ、後述する工程（ｅ）において、第１領域Ｒ１での第１層４および第２層６の選択的除去がより容易になるためである。
　第１材料は、レリーフ構造形成層２の表面形状に対応するように堆積される。これにより、第１材料の堆積により形成した第１材料層４’’は、レリーフ構造形成層２の表面形状に対応した表面形状を有する。また、第１材料の堆積は、レリーフ構造形成層２の主面に平行な面内方向について均一な密度で行うことが好ましい。具体的には、この堆積は、第１領域Ｒ１の見かけ上の面積に対する第１領域Ｒ１の位置における第１材料の量の比と、第２領域Ｒ２の見かけ上の面積に対する第２領域Ｒ２の位置における第１材料の量の比とが、等しくなるように行われることが好ましい。
　第１材料は、レリーフ構造形成層２の材料とは相違する材料である。
　また、第１材料は、積層体の用途に応じて使用する材料を適宜選択することができる。
　例えば、積層体を光学素子に用いる場合であれば、第１材料として反射層に適した材料を用いることができる。この場合、レリーフ構造形成層２の材料との屈折率の差が０．２以上である材料を使用することが好ましい。この差が小さいと、レリーフ構造形成層２と後述する第１層４との界面における反射が生じ難くなる場合がある。
　また、積層体を電子回路に用いる場合であれば、第１材料として、回路用の導電層に適した材料を用いることができる。
　このような第１材料の例としては、Ａｌ、Ｓｎ、Ｃｒ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ａｕ、Ａｇ等の金属、ならびにこれら金属の化合物およびこれらの合金からなる群より選択される少なくとも１つの金属材料を挙げることができる。ここで、金属の化合物とは、金属酸化物、金属硫化物などの金属元素を含む化合物を意味する。
　反射層に適した材料としては、透明性が比較的高い以下に列挙するセラミック材料又は有機ポリマー材料を第１材料として使用してもよい。
　即ち、セラミック材料としては、例えば、Ｓｂ2Ｏ3、Ｆｅ2Ｏ3、ＴｉＯ2、ＣｄＳ、ＣｅＯ２、ＺｎＳ、ＰｂＣｌ2、ＣｄＯ、ＷＯ3、ＳｉＯ、Ｓｉ2Ｏ3、Ｉｎ2Ｏ3、ＰｂＯ、Ｔａ2Ｏ3、Ｔａ2Ｏ5、ＺｎＯ、ＺｒＯ2、ＭｇＯ、ＳｉＯ2、Ｓｉ2Ｏ2、ＭｇＦ2、ＣｅＦ3、ＣａＦ2、ＡｌＦ3、Ａｌ2Ｏ3、珪素酸化物（ＳｉＯx,１＜Ｘ＜２）、又はＧａＯを使用することができる。
　有機ポリマー材料としては、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリテトラフルオロエチレン、ポリメチルメタクリレート又はポリスチレンを使用することができる。
　なお、上記材料をターゲットとして気相堆積させる場合に最終的な堆積膜の元素比率、酸化数等は変動してもよい。
（工程（ｃ））
　次に、気相堆積装置において、工程（ａ）に記載の第１の方向と第１材料積層体２０の搬送方向が一致するように、第１材料積層体２０を配置する（図２（ｃ））。
　ここで、「工程（ａ）に記載の第１の方向と第１材料積層体２０の搬送方向が一致する」とは、後述する工程（ｄ）における第２材料の気相堆積時に、第１の方向と第１材料積層体２０の搬送方向が一致することを意味する。
　気相堆積装置としては、第２材料を気相堆積するために必要な蒸着源、第１材料積層体２０を搬送するための搬送手段等を備えた公知の装置を用いることができ、適用する気相堆積法により使用する装置を適宜選択すればよい。例えば、ロール式真空蒸着加工機を用いることができる。
　蒸着源は、公知のものを使用することができ、例えば、蒸着材料を蒸発させるための加熱手段と、蒸着材料を収容するための坩堝等の容器を備えている。
　また、蒸着源は、気化した蒸着材料の出口である開口部が、第１材料積層体２０の幅方向（搬送方向に対して垂直方向）において、第１材料積層体２０の長さに対応する長さに構成されていることが好ましい。或いは、蒸着源が、第１材料積層体２０の幅方向（搬送方向に対して垂直方向）に沿って、第１材料積層体２０の長さに対応するように複数配列されていてもよい。
（工程（ｄ））
　次に、工程（ｃ）で配置した第１材料積層体２０を搬送するとともに、第１材料積層体の第１材料で堆積されている面に対して斜方から第１材料とは相違する第２材料を気相堆積する。これにより、第２材料積層体３０を形成する（図２（ｄ））。
　第１材料積層体２０を搬送する方法としては、第２材料の気相堆積時において、第１材料積層体２０の第１領域Ｒ１における凹凸構造が延在している第１の方向と一致するように第１材料積層体２０を搬送することができれば特に制限されない。例えば、第１材料積層体２０を運搬用フィルムに固定して搬送する方法を用いてもよい。また、ロールツーロール方式にて第１材料積層体２０を搬送する場合であって、第１材料積層体２０が長く巻き取られたロール状である場合には、第１材料積層体２０自体を搬送すればよい。
　第１材料積層体２０の搬送速度は、第２材料で形成される層の膜厚等を考慮して適宜設定すればよい。
　第１材料積層体２０を搬送するとともに、第１材料積層体２０の第１材料で堆積されている面（すなわち、第１材料層４’’の表面）に対して斜方から第２材料を気相堆積する方法としては、第１材料積層体２０を蒸着源に接近するように移動させながら、および／または、第１材料積層体２０を蒸着源から離れるように移動させながら第１材料積層体２０の第１材料層４’’の表面に対して斜め方向から第２材料を堆積させるあらゆる方法を用いることができる。
　第２材料の堆積方法としては、気相堆積法を用いる。気相堆積法としては、例えば、真空蒸着法、スパッタリング法、化学蒸着法（CVD法）を挙げることができる。
　第２材料の堆積は、レリーフ構造形成層２の主面に平行な面内方向について均一な密度で行うことが好ましい。具体的には、この堆積は、第１領域Ｒ１の見かけ上の面積に対する第１領域Ｒ１の位置における第２材料の量の比と、第２領域Ｒ２の見かけ上の面積に対する第２領域Ｒ２の位置における第２材料の量の比とが、等しくなるように行われることが好ましい。
　第２材料は、第１材料とは相違する材料である。また、後述する工程（ｅ）において用いる反応性ガスまたは液に対して反応しない（溶解しない）材料であることが好ましい。これは、このような第２材料からなる層が、第２領域Ｒ２において、当該反応性ガス等から第１材料層４’’を保護するマスク層として機能し、当該反応性ガス等による第１材料層４’’（４’）の侵食を防止することができるからである。さらに、第２材料は、後述する工程（ｆ）を実施せずに、第２層６を残存させる場合、積層体の用途を考慮して決定しもよい。
　第２材料の例としては、第１材料をアルミニウムとした場合、珪素酸化物（ＳｉＯx、１＜Ｘ＜２）を挙げることができる。珪素酸化物（ＳｉＯx、１＜Ｘ＜２）は、酸性およびアルカリ性の溶液に対する耐性が高く、また斜方蒸着によって柱状構造や空隙構造を形成することができるため第２材料として好適である。
　工程（ｄ）における第２材料の気相堆積について、図３Ａ～図３Ｃを参照して、より詳細に説明する。
　図３Ａは、第１材料積層体２０が配置された蒸着装置の一例を示した概略的な断面図である。
　図３Ａに示す例では、第１材料層４’’が蒸着源１２０側に向くように搬送フィルム１３０上に配置された第１材料積層体２０は、（１）、（２）、（３）の位置を順に通過するように搬送される。一方、蒸着源１２０から蒸発した第２材料は、遮蔽板１１０の開口部を介して（１）、（２）、（３）の位置に到達する。
　先ず、第１材料積層体２０が蒸着源１２０に接近するように（１）の位置にまで搬送されると、蒸着源１２０から蒸発した第２材料が、第１材料層４’’の表面上に達する。この際、第２材料は、第１材料層４’’の表面に対して斜め方向から接近して第１材料層４’’の表面上に堆積する。その結果、第１材料層４’’の表面に対し第２材料が斜方に堆積される。
　次に、第１材料積層体２０がローラー１００の周面上に達し、（２）の位置に搬送されると、第２材料は、第１材料積層体２０の堆積面に対し垂直方向から接近して、堆積する。このため、（２）の位置では斜方蒸着は行われない。このように、工程（ｄ）において、斜方蒸着されない堆積法が含まれていてもよい。
　その後、第１材料積層体２０が蒸着源１２０から離れるように搬送されると、第２材料は、第１材料積層体２０の表面に対し斜めから接近して、その面上に堆積する。
　図３Ｂは、図３Ａにおいて、第１材料積層体２０が（１）、（２）、（３）の位置を通過する際の、第１材料積層体２０の第１領域Ｒ１における堆積面の様子を示す概略図である。図３Ｃは、図３Ａにおいて、第１材料積層体２０が（１）、（２）、（３）の位置を通過する際の、第１材料積層体２０の第２領域Ｒ２における堆積面の様子を示す概略図である。
　図３Ｂに示す例では、第１材料積層体２０の第１領域Ｒ１における堆積面の凹凸構造は、第１の方向に延在しており、その延在方向と第１材料積層体２０の搬送方向とは一致している。一方、図３Ｃに示す例では、第２領域Ｒ２における堆積面の凹凸構造は、第２の方向に延在しており、その延在方向と第１材料積層体２０の搬送方向とは直交している。このように、第１領域Ｒ１と第２領域Ｒ２とでは、搬送方向に対して凹凸構造の延在方向が相違するため、堆積面における第２材料の堆積形状に違いが生じる。
　この堆積形状の違いについて、理論に拘束されるわけではないが、本発明者は、以下のように考察している。
　上記のとおり、図３Ｂに示す例では、第１領域Ｒ１において、第１材料層４’’の表面に形成された凹凸構造の延在方向が第１材料積層体２０の搬送方向と一致している。このような表面構造を有する第１材料層４’’に、当該層の表面に対して第２材料が斜めから接近し、堆積し始める。この過程で、第２材料が入り込めない影が生じ、最終的に空隙を伴う柱状の構造が形成される。その結果、第１領域Ｒ１において、第２材料により形成される膜の密度が低くなる。当該考察に基づいた、第１領域Ｒ１における、第２材料の堆積形状の断面推測図を図４Ａに示す。
　これに対し、図３Ｃに示す例では、第２領域Ｒ２において、第１材料層４’’の表面に形成された凹凸構造の延在方向が第１材料積層体２０の搬送方向と直交している。このため、第１領域Ｒ１の場合と比較し、第２材料が入り込めない影が生じ難くなる。この結果、第２領域Ｒ２では、第２材料が堆積されない空隙をほとんど形成することなく、第２材料により形成される膜の密度が高くなる。当該考察に基づいた、第２領域Ｒ２における、第２材料の堆積形状の断面推測図を図４Ｂに示す。
（工程（ｅ））
　次に、第２材料積層体３０を、第１材料と反応する反応性ガスまたは液に曝す。これにより、第２領域Ｒ２にのみ第１層４’と、第２層６とをこの順で含む積層体４０（図２（ｅ））、または第１領域Ｒ１の一部および第２領域Ｒ２に、第１層４’と、第２層６とをこの順で含む積層体（図示せず）を形成する。
　上記工程（ｄ）において説明したとおり、第１領域Ｒ１では、第２材料層６’に空隙が生じている（図４Ａ）のに対し、第２領域Ｒ２では、ほとんど空隙が存在しない（図４Ｂ）と考えられる。このため、第１領域Ｒ１では、第２領域Ｒ２と比べて第２材料層６’の空隙を介して反応性ガス又は液が第２層６中に進入して、第１材料層４’’に接触し易い。
　第１領域Ｒ１において、反応性ガス又は液が第１材料層４’’に接触すると、第１材料層４’’のエッチングは、面内方向に進行する。その結果、第１領域Ｒ１において、第１材料層４’’が、その層上に設けられている第２材料層６’と共に除去される。
　このように、エッチング液の濃度及び温度並びにエッチングの処理時間等を調整することにより、第１領域Ｒ１においてのみ、第１材料層４’’および第２材料層６’を除去することができる。これにより、図２（ｅ）に示すように、第２領域Ｒ２にのみ、第１層４と、第２層６とをこの順で含む積層体を形成することができる。なお、本発明では、第１領域Ｒ１の一部に第１層４’と、第２層６とがこの順で含まれていてもよい。この場合には、第１領域Ｒ１における第１層４’が完全に除去される前にエッチングを中止すればよい。また、第１領域Ｒ１に、第２層６が部分的に残存していてもよい。
　反応性ガス又は液として、第１材料を溶解させるエッチング液を使用する場合には、水酸化ナトリウム溶液、炭酸ナトリウム溶液及び水酸化カリウム溶液等のアルカリ性溶液、または塩酸、硝酸、硫酸及び酢酸等の酸性溶液を使用することができる。或いは、第１材料を気化させ得るエッチングガスを使用してもよい。なお、反応性ガス又は液は、第２材料を溶解させないものを選択する。
（工程（ｆ））
　次に、工程（ｅ）で形成した積層体４０から第２層６を除去する。これにより、レリーフ構造形成層２と、第２領域Ｒ２に設けられた第１層４とを含む積層体１０（図２（ｆ））、または第１領域Ｒ１の一部および第２領域Ｒ２に設けられた第１層４とを含む積層体（図示せず）を製造する。
　第２層６を除去する方法としては、例えば、第１層４’を構成する第１材料とは反応せず、第２層６を構成する第２材料と反応する反応性ガスまたは液に、工程（ｅ）で形成した積層体を曝す方法が挙げられる。
　反応性ガス又は液として、第２材料を溶解させるエッチング液を使用する場合には、水酸化ナトリウム溶液、炭酸ナトリウム溶液及び水酸化カリウム溶液等のアルカリ性溶液、または塩酸、硝酸、硫酸及び酢酸等の酸性溶液を使用することができる。或いは、第２材料を気化させ得るエッチングガスを使用してもよい。
　以上の工程（ａ）～（ｆ）により、第１領域Ｒ１および第２領域Ｒ２を備える主面を有するレリーフ構造形成層２と、レリーフ構造形成層２の第２領域Ｒ２にのみ、または第１領域Ｒ１の一部および第２領域Ｒ２に設けられた第１層４とを含む積層体１０を製造することができる。
　なお、第１領域Ｒ１および第２領域Ｒ２を備える主面を有するレリーフ構造形成層２と、レリーフ構造形成層２の第２領域Ｒ２にのみ、または第１領域Ｒ１の一部および第２領域Ｒ２に設けられた、第１層４と、第２層６とをこの順で含む積層体４０を製造する場合には、工程（ａ）～（ｅ）を実施すればよい。
　以上のように、本発明の方法によれば、第１領域Ｒ１および第２領域Ｒ２における凹凸構造の深さ幅比の違いを利用することなしに、所望の位置に第１層４（および第２層６）を設けることができる。
　なお、上述した本発明の積層体およびその製造方法は、以下のような形態を含むことができる。
　上記では、第１層４が単層構造を有している場合について説明したが、第１層４は、多層構造を有していてもよい。これにより、例えば、積層体において、第１層４が多層干渉膜を形成していてもよい。
　この場合、第１層４は、例えば、レリーフ構造形成層２側から、ミラー層とスペーサ層とハーフミラー層とがこの順に積層した多層膜を含んでいてもよい。
　ミラー層は、金属層であり、典型的には、金属の単体又は合金を含んでいてもよい。ミラー層が含んでいる金属としては、例えば、アルミニウム、金、銅及び銀が挙げられる。この金属としては、アルミニウムが特に好ましい。ミラー層の厚みは、例えば３００ｎｍ以下とし、典型的には２０乃至２００ｎｍの範囲内とすることができる。
　スペーサ層は、典型的には、誘電材料を含んでいる。この誘電材料の屈折率は、１．６５以下であることが好ましい。また、この誘電材料は、透明であることが好ましい。このような誘電材料としては、例えば、ＳｉＯ2及びＭｇＦ2が挙げられる。スペーサ層の厚みは、例えば、５乃至５００ｎｍの範囲内とすることができる。
　ハーフミラー層は、光透過性のある反射層であり、典型的には、金属の単体、合金、金属酸化物又は金属硫化物を含んでいてもよい。ハーフミラー層が含んでいる金属又は合金としては、例えば、アルミニウム、ニッケル、イノセル（登録商標）、酸化チタン（ＴｉＯ2）、硫化亜鉛（ＺｎＳ）、硫化モリブデン（ＭｏＳ2）、及び、酸化鉄（ＩＩＩ）（Ｆｅ2Ｏ3）が挙げられる。ハーフミラー層の厚みは、例えば、５乃至８０ｎｍの範囲内とすることができる。この厚みは、透明性の高い高屈折率材料である、酸化チタンなどの金属酸化物や硫化亜鉛などの金属硫化塩を使用する場合には、３０乃至８０ｎｍの範囲内とすることが好ましい。また、この厚みは、反射率及び光遮蔽性が高いアルミニウムなどの金属を使用する場合には、５乃至４５ｎｍの範囲内とすることが好ましい。
　また、上記では、第２層６が単層構造を有している場合について説明したが、第２層６は、多層構造を有していてもよい。これにより、例えば、積層体１において、第２層６が多層干渉膜を形成していてもよい。
　或いは、第１層４と第２層６との積層構造が多層干渉膜を形成していてもよい。
　これらの場合、図２を参照しながら説明した方法を利用すると、多層干渉膜を安定に且つ高い位置精度で形成することが可能となる。
　図２を参照しながら説明した方法において、工程（ｅ）により、第１層４及び第２層６を形成した後、工程（ｂ）～（ｅ）を繰り返してもよい。これにより、第２領域Ｒ２に、第１層４と第２層６とが交互に積層した構造を得ることができ、例えば、第２領域Ｒ２に、安定に且つ高い位置精度で多層干渉膜を形成することが可能となる。
　レリーフ構造形成層２上の第２領域Ｒ２に、第１層４と、第２層６とをこの順で含む積層体において、過エッチングによって第２領域Ｒ２における第１層４のみをサイドエッチングしてもよい。このような積層体では、第１層４側から観察した場合に、第１層４を第２層６が縁取りすることなり、第２層６の材料が特殊な光学特性を有する場合には、デザイン性および偽造防止性能を向上させる。
　図２を参照しながら説明した方法（工程（ｅ））において、反応性ガス又は液として、第１材料との反応により、第１層４の一部を異なる材料からなる層に変化させ得るガス又は液を使用してもよい。この場合、例えば、第１層４のうち第１領域Ｒ１に対応した部分を除去する代わりに、当該部分を第１層材料とは異なる材料からなる層に変化させることが可能となる。
　このような反応性ガス又は液としては、例えば、第１層４材料を酸化させ得る酸化剤を使用することができる。この酸化剤としては、例えば、酸素、オゾン、若しくはハロゲン、又は、二酸化塩素、次亜ハロゲン酸、亜ハロゲン酸、次ハロゲン酸、過ハロゲン酸、及びその塩などのハロゲン化物、過酸化水素、過硫酸塩類、ペルオキソ炭酸塩類、ペルオキソ硫酸塩類、及びペルオキソリン酸塩類などの無機過酸化物、過酸化ベンゾイル、ｔ－ブチルヒドロペルオキシド、クメンヒドロペルオキシド、ジイソプロピルベンゼンヒドロペルオキシド、過蟻酸、過酢酸、及び過安息香酸などの有機過酸化物、セリウム塩、Ｍｎ（ＩＩＩ）、Ｍｎ（ＩＶ）及びＭｎ（ＶＩ）塩、銀塩、銅塩、クロム塩、コバルト塩、重クロム酸塩、クロム酸塩、過マンガン酸塩、過フタル酸マグネシウム、塩化第二鉄、及び塩化第二銅などの金属又は金属化合物、又は、硝酸、硝酸塩、臭素酸塩、過ヨウ素酸塩、及びヨウ素酸塩などの無機酸若しくは無機酸塩を使用することができる。
　例えば、第１層４の材料としてＣｕを使用した場合、第１材料層４’’のうち少なくとも第２領域Ｒ２に対応した部分を酸化剤と反応させることにより、当該部分をＣｕ酸化物からなる層に変化させることができる。或いは、第１層４の材料としてＡｌを使用した場合、第１材料層４’’のうち少なくとも第２領域Ｒ２に対応した部分を熱湯に浸漬する、あるいは酸化剤と反応させることにより、当該部分をベーマイト等のＡｌ酸化物からなる層に変化させることができる。
　或いは、上記の反応性ガス又は液として、第１層４の材料を還元させ得る還元剤を使用してもよい。この還元剤としては、例えば、硫化水素、二酸化硫黄、フッ化水素、アルコール、カルボン酸、水素ガス、水素プラズマ、遠隔水素プラズマ、ジエチルシラン、エチルシラン、ジメチルシラン、フェニルシラン、シラン、ジシラン、アミノシラン）、ボラン、ジボラン、アラン、ゲルマン、ヒドラジン、アンモニア、ヒドラジン、メチルヒドラジン、１，１－ジメチルヒドラジン、１，２－ジメチルヒドラジン、ｔ－ブチルヒドラジン、ベンジルヒドラジン、２－ヒドラジノエタノール、１－ｎ－ブチルー１－フェニルヒドラジン、フェニルヒドラジン、１－ナフチルヒドラジン、４－クロロフェニルヒドラジン、１，１－ジフェニルヒドラジン、ｐ－ヒドラジノベンゼンスルホン酸、１，２－ジフェニルヒドラジン、アセチルヒドラジン又はベンゾイルヒドラジンを使用する。
　また、上記本発明の製造方法において、各層表面に対してプラズマ処理、コロナ処理、フレーム処理を行ってもよい。
　さらに、上記本発明の製造方法において、第１層（反射層、導電層などの機能層）を部分的に設けるために公知の方法を組み合わせてもよい。公知の方法としては、例えば、レーザーを用いて反射層をパターン状に除去するレーザー法、反射層上にマスクをパターン状に設けた後、反射層のうちマスクに被覆されていない部分を除去する方法が挙げられる。
　或いは、上記本発明の製造方法において、層又は基材の主面上にマスクをパターン状に設け、上記主面の全体にわたって反射層を形成し、その後、反射層のうちマスク上に位置する部分をマスクと共に除去する方法を使用してもよい。これらマスクの形成は、例えば、印刷法又はフォトレジスト法により行うことができる。典型的には、工程（ａ）により、レリーフ構造形成層を形成した後、印刷法によって水溶性樹脂で構成されるマスクインクを第１領域と第２領域をまたぐように印刷する。次いで、工程（ｂ）により、第１材料としてアルミニウムを用いて第１材料積層体を形成し、工程（ｃ）および（ｄ）により、第２材料として酸化珪素を用いて第２材料積層体を形成する。その後、工程（ｅ）により、アルカリ水でのエッチングを行う。水溶性マスクインクを塗布した部分においては、凹凸構造の延在方向に起因するエッチング速度差に関係なく、第１材料および第２材料を除去することが可能である。したがって、本発明に水溶性マスクインクを利用した公知の方法を組み合わせることによって、第２領域であっても第１材料を除去することが可能である。このため、より複雑な絵柄構成が可能となる。
　また、上記本発明の製造方法において、工程（ａ）により、レリーフ構造形成層を形成した後、工程（ｂ）により、第１材料としてアルミニウムを用いて第１材料積層体を形成し、工程（ｃ）および（ｄ）により、第２材料として酸化珪素を用いて第２材料積層体を形成する。次いで、印刷法によって「耐アルカリ水樹脂」で構成されるマスクインクを第１領域および第２領域をまたぐように印刷する。その後、工程（ｅ）により、アルカリ水でのエッチングを行う。「耐アルカリ樹脂」のマスクインクを印刷した部分は、マスクインクによってエッチング液の浸透を防ぐために、アルミニウムおよび酸化珪素はエッチングされずに残る。したがって、本発明に「耐アルカリ樹脂」のマスクインクを利用した公知の方法を組み合わせることによって、第１領域であっても第１材料を残すことが可能である。このため、より複雑な絵柄構成が可能となる。
　本発明の積層体では、第１領域と第２領域との凹凸構造の延在方向が特定の角度をなすように当該延在方向を設定することが可能である。このため、第１領域と第２領域の両方に、第１層として、金属反射層、又は金属酸化物などの透明反射層を設ける場合には複雑な絵柄を構成することが可能である。たとえば、第１領域および第２領域に、延在方向は互いに直交するが、形状は同一であり、アスペクト比が０．２、周期が１μｍである凹凸構造を設ける場合には、積層体は、２画像切替効果（チェンジング効果）を備えることができる。すなわち、第１領域の凹凸による回折光が見える場合には、第２領域の回折光が見えず、逆に、第１領域の凹凸による回折光が見えない場合には、第２領域の回折光が見える効果を奏する。
　本発明の積層体は、必要に応じて、第１層４および／または第２層６を覆う被覆層（保護層）、層間密着を向上させるためのアンカー層、第１層４とは相違する機能層、意匠性および偽造防止性を向上させるための、カラーインク、特殊インクを用いた印刷層その他の層を含んでいてもよい。また、積層体の層内に、カラーインク、特殊インクの染料および顔料が含まれていてもよい。
　また、本発明の積層体は、第１層４が高い位置精度で設けられているため、フォトマスクとして利用することもできる。
　なお、以上において説明した種々の態様及び変形例は、それらの２以上を組み合わせて適用されてもよい。
［第２の実施形態］
　次に、本発明の第２の実施形態を説明する。
　本実施形態に係る積層体は、第１の実施形態において、第２領域が複数のサブ領域を含む点に特徴を有する。ここで、相違するサブ領域間では、凹凸構造の延在する方向、周期、または深さ（高さ）の少なくとも１つが相違する。
　図５は、本発明の第２の実施形態に係る積層体１０を示す概略的な平面図である。図５に示す積層体１０では、第１領域Ｒ１は、第１の方向に対して左に８度（－８度）の方向に延在している凹凸構造を有している。第２領域は、凹凸構造の延在する方向が相違する２つのサブ領域を含む。すなわち、第２の方向に対して右に４５度（＋４５度）の方向に延在している凹凸構造を有している第２サブ領域Ｒ２－１と、第２の方向に対して左に４５度（－４５度）の方向に延在している凹凸構造を有している第２サブ領域Ｒ２－２とを含む。
　本実施形態では、図５に示す凹凸構造の延在方向に限られず、第１の実施形態で説明したように、第１領域Ｒ１において、凹凸構造の延在方向は、第１の方向または第１の方向から左右に１０度までの方向であればよい。また、第２領域（第２サブ領域）においても、凹凸構造の延在方向は、第２の方向または第２の方向から左右に６５度までの方向であればよい。
　また、図５では、第２領域において、凹凸構造の延在する方向が相違するサブ領域を例示しているが、本実施形態では、凹凸構造の延在する方向、周期、または深さ（高さ）の少なくとも１つが相違するサブ領域を含むことができる。
　さらに、図５に示す例においては、第２領域は、２つのサブ領域を含んでいるが、２つに限らず、３つ以上のサブ領域を含んでいてもよい。
　以上のように本実施形態の積層体１０では、第２領域に複数のサブ領域を設けて複雑に構成することができる。第２領域（第２サブ領域）には、第１層（反射層）が含まれるため、種々の絵柄を作成することができる。
　第２の実施形態に係る積層体１０は、上記＜積層体の製造方法＞で説明した方法により製造することができる。具体的には、工程（ａ）において、第１領域Ｒ１よび第２領域Ｒ２に、所望の凹凸構造を有するようにレリーフ構造形成層を形成して、その後、工程（ｂ）～（ｆ）を実施すればよい。
　当該製造方法によれば、第２の実施形態に係る積層体１０のように、第２領域に、溝方向、周期、深さ等を変化させた複数のサブ領域を設ける場合であっても、これらのサブ領域に第１層を選択的に設けることができる。
［第３の実施形態］
　次に、本発明の第３の実施形態を説明する。
　本実施形態に係る積層体は、第１の実施形態において、第１領域および第２領域の双方が複数のサブ領域を含む点に特徴を有する。ここで、相違するサブ領域間では、凹凸構造の延在する方向、周期、または深さ（高さ）の少なくとも１つが相違する。
　図６は、本発明の第３の実施形態に係る積層体１０を示す概略的な平面図である。図６に示す積層体１０では、第１領域および第２領域はそれぞれ、２つのサブ領域を含む。
　図６に示す積層体１０では、第１領域は、延在する方向が同一であるが、周期、深さ、およびアスペクト比が相違する凹凸構造を有している２つのサブ領域を含む。具体的には、第１の方向に延在しており、周期６００ｎｍ、深さ１５０ｎｍ、アスペクト比が０．２５である凹凸構造を有する第１サブ領域Ｒ１－１と、第１の方向に延在しており、周期４００ｎｍ、深さ４００ｎｍ、アスペクト比が１．００である凹凸構造を有する第１サブ領域Ｒ１－２とを含む。
　本実施形態では、図６に示す凹凸構造の延在方向に限られず、第１の実施形態で説明したように、第１領域（第１サブ領域）は、凹凸構造の延在方向が、第１の方向または第１の方向から左右に１０度までの方向であればよい。また、凹凸構造の周期、深さ、アスペクト比についても、第１の実施形態で説明したものを採用することができる。
　図６では、第２領域は、延在する方向が相違する凹凸構造を有している２つのサブ領域を含む。具体的には、第２の方向に対して右に４５度（＋４５度）の方向に延在している凹凸構造を有している第２サブ領域Ｒ２－１と、第２の方向に対して左に４５度（－４５度）の方向に延在している凹凸構造を有している第２サブ領域Ｒ２－２とを含む。
　本実施形態では、図６に示す凹凸構造の延在方向に限られず、第１の実施形態で説明したように、第２領域（第２サブ領域）において、凹凸構造の延在方向は、第２の方向または第２の方向から左右に６５度までの方向であればよい。
　また、図６では、第２領域において、凹凸構造の延在する方向が相違するサブ領域を例示しているが、本実施形態では、凹凸構造の延在する方向、周期、または深さ（高さ）の少なくとも１つが相違するサブ領域を含むことができる。
　さらに、図６においては、第１領域および第２領域ともに、２つのサブ領域を含んでいるが、２つに限らず、３つ以上のサブ領域を含んでいてもよい。
　本発明では、図６に示す積層体１０のように、サブ領域Ｒ１-２に設けられた凹凸構造の深さを深くしてもよい。これにより、当該凹凸構造を挟む上下二層の密着性は、アンカー効果（楔効果）により向上する。また、高アスペクト比の凹凸構造を用いなくとも断面形状を矩形とすることによっても同様のアンカー効果を得ることも可能である。
　本発明の積層体１０では、このようなアンカー効果を有する構造を部分的に設けることで、高い密着性を確保することも可能である。
　第３の実施形態に係る積層体１０は、上記＜積層体の製造方法＞で説明した方法により製造することができる。具体的には、工程（ａ）において、第１領域Ｒ１よび第２領域Ｒ２に、所望の凹凸構造を有するようにレリーフ構造形成層を形成して、その後、工程（ｂ）～（ｆ）を実施すればよい。
［第４の実施形態］
　次に、本発明の第４の実施形態を説明する。
　本実施形態に係る積層体は、第３の実施形態と同様に、第１領域および第２領域に複数のサブ領域を含む。ここで、相違するサブ領域では、凹凸構造の延在する方向、周期、または深さ（高さ）の少なくとも１つが相違する。
　図７は、本発明の第４の実施形態に係る積層体１０を示す概略的な平面図である。
　図７に示す積層体１０において、第１領域は、周期、およびアスペクト比が相違する凹凸構造を有している２つのサブ領域を含む。具体的には、第１サブ領域Ｒ１－３は、第１の方向に延在しており、周期６００ｎｍ、深さ１５０ｎｍ、アスペクト比が０．２５である正弦曲線の断面形状を有する回折構造を含む星の絵柄を形成している。第１サブ領域Ｒ１－４は、第１の方向に延在しており、周期７５０ｎｍ、深さ１５０ｎｍ、アスペクト比が０．２０である正弦曲線の断面形状を有する回折構造を含む太陽の絵柄を形成している。
　また、第２領域は、延在する方向が相違する凹凸構造を有している２つのサブ領域を含む。具体的には、第２の方向に対して右に４５度（＋４５度）の方向に延在している凹凸構造を有している第２サブ領域Ｒ２－１と、第２の方向に対して左に４５度（－４５度）の方向に延在している凹凸構造を有している第２サブ領域Ｒ２－２とを含む。
　本実施形態では、凹凸構造の延在方向、周期、深さ、およびアスペクト比について、図７に示す例に限られず、第１の実施形態で説明したものを採用することができる。
　なお、図７に示す積層体１０において、第１領域（第１サブ領域）では、第１層が除去されている。このため、第１領域に、第１層の材料とは相違する高屈折材料からなる第３層を設けることで第１サブ領域において回折効果を得ることも可能である。具体的には、第１層の材料としてアルミニウムを使用し、第３層の材料として透明性の高い高屈折率材料である硫化亜鉛を使用した場合、第２サブ領域Ｒ２-１およびＲ２-２ではアルミニウムによる鮮やかな回折光が観察され、第１サブ領域Ｒ１-３、Ｒ１-４では硫化亜鉛により透明性の高い回折光を得ることが可能となる。
　第４の実施形態に係る積層体１０は、上記＜積層体の製造方法＞で説明した方法により製造することができる。具体的には、工程（ａ）において、第１領域Ｒ１よび第２領域Ｒ２に、所望の凹凸構造を有するようにレリーフ構造形成層を形成して、その後、工程（ｂ）～（ｆ）を実施すればよい。なお、第３層を設ける場合には、工程（ｆ）により得られた積層体１０の第１層側の第１および第２領域全面に第３層の材料を所望の膜厚になるように堆積すればよい。
　第３層の材料の堆積方法としては、公知の塗布法または気相堆積法を用いることができる。塗布法としては、例えば、スプレー塗布等の塗布法を用いることができる。気相堆積法としては、真空蒸着法、スパッタリング法、化学蒸着法（CVD法）等の気相堆積法を用いることができる。
　第３層の材料としては、硫化亜鉛、酸化チタンなどの透明性の高い高屈折率材料を用いることができる。
［第５の実施形態］
　次に、本発明の第５の実施形態を説明する。
　本実施形態は、第１の実施形態において、レリーフ構造形成層の第１領域の一部に、第１層、第２層、エッチングマスク層がこの順で含まれる点に特徴を有する。
　図８Ａは、第５の実施形態に係る積層体１０を概略的に示す平面図であり、図８Ｂは、図８ＡのＶＩＩＩＢ－ＶＩＩＩＢ線断面図である。
　図８Ａに示すとおり、第１領域は、星型および三日月型の第１領域Ｒ１－５およびＲ１－６をそれぞれ含み、第１の方向に延在している凹凸構造を有し、第２領域Ｒ２は、第２の方向に延在している凹凸構造を有する。
　また、図８Ａに示す積層体１０は、図８Ｂに示すとおり、レリーフ構造形成層２と、第２領域Ｒ２および第１領域Ｒ１－６に第１層４と、第１領域Ｒ１－６に第２層６およびエッチングマスク層８とをこの順で含む。
　本実施形態では、図８Ａに示す凹凸構造の延在方向に限られず、第１の実施形態で説明した方向も含まれる。また、凹凸構造の周期、深さ、アスペクト比についても、第１の実施形態で説明したものを採用することができる。
　本実施形態に係る積層体１０においては、エッチングマスク層８の形状を個別な情報として保持することができる。これは、エッチングマスク層８の形状がレリーフ構造形成層のパターンと密接に関連して形成されているため、その個別情報を書き換えることが極めて困難であるからである。このため、本実施形態に係る積層体１０は、高い改ざん防止効果を発揮する。
　第５の実施形態に係る積層体１０の製造方法としては、先ず、図２を参照しながら説明した方法のうち、図２（ａ）～図２（ｄ）に対応する工程（ａ）～工程（ｄ）を実施することにより第２材料積層体３０を形成する。次いで、第１領域の所定の位置にエッチングマスク層８の材料を堆積して、エッチングマスク層８を形成する。
　エッチングマスク層８の設置は、公知の印刷方法、フォトリソグラフィー法等を用いて行うことができる。エッチングマスク層８の材料としては、例えば、熱可塑性樹脂、熱硬化性樹脂又は放射線硬化樹脂を使用することができる。また、当該材料に、デザイン性および偽造防止性能を向上させるために、色材、セキュリティー用の特殊顔料である蛍光顔料、蓄光顔料などの機能性顔料を添加してもよい。
　次いで、エッチングマスク層８を備える積層体１０を、第１材料層４’’を構成する第１材料と反応する反応性ガスまたは液に曝す。第１領域の一部Ｒ１－５では、第２材料層６’に空隙が生じているのに対し、第２領域Ｒ２では、ほとんど空隙が存在しないために、第１領域の一部Ｒ１－５では、第２領域Ｒ２と比べてエッチングされ易い。また、図８Ｂに示すように、第１領域の一部Ｒ１－５では、エッチングマスク層８が形成されておらず、第１領域の一部Ｒ１－６では、エッチングマスク層８が形成されているために、第１領域の一部Ｒ１－５は、第１領域の一部Ｒ１－６と比べてエッチングされ易い。
　このため、反応性ガスまたは液に濃度及び温度並びにエッチングの処理時間等を調整することにより、第１領域の一部Ｒ１－５において第１層４および第２層６を除去することができる。
　最後に、エッチングにより得られた積層体から第２領域Ｒ２における第２層を除去する。
　第２層を除去する方法としては、例えば、エッチングにより得られた積層体を、第２層６を構成する第２材料とのみ反応する反応性ガスまたは液に曝す方法が挙げられる。
　なお、第１領域の一部Ｒ１－６では、エッチングマスク層８を備えているために、エッチングにより除去されることなく残存する。
　以上により、図８Ａおよび図８Ｂに示すような第５の実施形態に係る積層体１０を得ることができる。
　このように、第１の実施形態に係る積層体１０の製造方法に、エッチングマスク層８を形成するための公知の印刷方法等を組み合わせることで第１層のより複雑なパターニングが可能となる。
　以上において説明した種々の実施の形態は、組み合わせて適用されてもよい。
　本発明の積層体は、粘着ラベルの一部として使用してもよい。この粘着ラベルは、積層体と、積層体の背面上に設けられた粘着層とを備えている。
　或いは、本発明の積層体は、転写箔の一部として使用してもよい。この転写箔は、積層体と、積層体を剥離可能に支持した支持体層とを備えている。
　本発明の積層体は、物品に支持させて使用してもよい。例えば、本発明の積層体は、プラスチック製のカード等に支持させてもよい。或いは、本発明の積層体は、紙に漉き込んで使用してもよい。本発明の積層体は、燐片状に破砕して、顔料の一成分として使用してもよい。
　本発明の積層体は、偽造防止以外の目的で使用してもよい。例えば、玩具、学習教材、装飾品、電子回路としても使用することができる。
　以下、実施例を示して本発明を具体的に説明するが、本発明は、下記実施例に制限されるものではない。
　＜本発明に係る積層体の製造＞
　（実施例１）
　先ず、「レリーフ構造形成層」の原料として下記に示すインキ組成物を用意した。
「レリーフ構造形成層インキ組成物」（紫外線硬化型樹脂）
　ウレタンアクリレート　　　　　　　　　　　　　　 　５０．０質量部
（日立化成製　ヒタロイド７９０３：多官能）
　メチルエチルケトン　　　　　　　　　　　　　　　　 ３０．０質量部
　酢酸エチル　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　 ２０．０質量部
　光開始剤（チバスペシャリティー製イルガキュア１８４） １．５質量部
　厚み２３μｍの透明ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）フィルムからなる支持体上に、「レリーフ構造形成層インキ組成物」を乾燥膜厚１μｍとなるようにグラビア印刷法によって塗工した。
　次いで、ロールフォトポリマー法を利用して、当該塗工面に、所望の凹凸構造を有する「第１領域」及び「第２領域」を備えた円筒状の原版を、２Ｋｇｆ／ｃｍ2のプレス圧力、８０℃のプレス温度、１０ｍ／ｍｉｎのプレススピードにて押し当てて成形加工を実施した。
　成形と同時に、ＰＥＴフィルム側から、高圧水銀灯を用いて３００ｍＪ／ｃｍ２の紫外線露光を行い、硬化させた。
　以上のようにして、「第１領域」が、深さ１２０ｎｍ、周期７００ｎｍの波板構造を有し、「第２領域」が、深さ１２０ｎｍ、周期７００ｎｍの波板構造を有し、第１領域における波板構造の延在する方向と、第２領域における波板構造の延在する方向とが直交しているレリーフ構造形成層を得た。
　次いで、ロール式真空蒸着加工機のフィルム搬送方向と、第１領域における波板構造の延在する方向とが平行となる（一致する）ようにレリーフ構造形成層を蒸着加工機に配置した。その後、平滑平面部分が７０ｎｍの厚みとなるように、レリーフ構造形成層の全面に第１材料としてアルミニウムを真空斜方蒸着して第１材料積層体を形成した。
　更に、蒸着加工機のフィルム搬送方向と、第１領域における波板構造の延在する方向とが平行となるように第１材料積層体をロール式真空蒸着加工機に配置した。その後、平滑平面部分が５０ｎｍの厚みとなるように、第１材料積層体の第１材料層全面に第２材料として酸化ケイ素を真空斜方蒸着して第２材料積層体を形成した。
　次いで、第２材料積層体を、質量濃度が１．５％の水酸化ナトリウム水溶液中に４５℃、１分間浸漬して、レリーフ構造形成層の第２領域のみにアルミニウム層（第１層）および酸化ケイ素（第２層）を順次含む積層体を得た。
　その後、エッチングによりパターン形成した第１層および第２層を保護するために、これらの層を被覆層で覆った。具体的には、エッチングによりパターン形成した第１層および第２層側の表面全体に、下記の「被覆層インキ組成物」をバーコート印刷法によって塗布した後に、１２０℃オーブンで１分乾燥させ、２μｍの乾燥膜厚で被覆層を形成して、積層体を得た。
「被覆層インキ組成物」
　塩酢ビ樹脂　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　５０．０質量部
　メチルエチルケトン　　　　　　　　　　　　　　　　　３０．０質量部
　酢酸エチル　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　２０．０質量部
　（実施例２）
　レリーフ構造形成層の第２領域を「領域２－１」、「領域２－２」、「領域２－３」の３つのサブ領域に分割し、各領域の構造を下記のとおりに設けた以外は実施例１と同様の方法によって積層体を得た。
　「領域２－１」：蒸着加工機のフィルム搬送方向に対して２５°をなす方向に延在している、深さ１２０ｎｍ、周期７００ｎｍの波板構造
　「領域２－２」：蒸着加工機のフィルム搬送方向に対して７０°をなす方向に延在している、深さ１２０ｎｍ、周期７００ｎｍの波板構造
　「領域２－３」：蒸着加工機のフィルム搬送方向に対して９０°をなす方向に延在している、深さ１２０ｎｍ、周期７００ｎｍの波板構造
　（実施例３）
　レリーフ構造形成層の第１領域を「領域１－１」、「領域１－２」の２つのサブ領域に分割し、各領域の構造を下記のとおりに設けた以外は実施例２と同様の方法によって積層体を得た。
　「領域１－１」：蒸着加工機のフィルム搬送方向に延在している、深さ１２０ｎｍ、周期７００ｎｍの波板構造
　「領域１－２」：蒸着加工機のフィルム搬送方向に対して５°をなす方向に延在している、深さ１２０ｎｍ、周期７００ｎｍの波板構造
　（実施例４）
　「領域２－１」、「領域２－２」、「領域２－３」の３つのサブ領域における波板構造の周期を１０００ｎｍとした以外は実施例３と同様の方法によって積層体を得た。
　（実施例５）
　「領域１－１」、「領域１－２」の２つのサブ領域における波板構造の周期を１０００ｎｍとした以外は実施例３と同様の方法によって積層体を得た。
　（実施例６）
　レリーフ構造形成層の第１領域を、深さ１２０ｎｍ、周期７００ｎｍの波板構造であって、波板構造の溝（凹部）が蒸着加工機のフィルム搬送方向に対して±１０°の２方向に延在しているクロスグレーティング構造とし、レリーフ構造形成層の第２領域を、深さ１２０ｎｍ、周期７００ｎｍの波板構造であって、波板構造の溝（凹部）が蒸着加工機のフィルム搬送方向に対して８０°と９０°の２方向に延在しているクロスグレーティング構造とした以外は実施例１と同様の方法によって積層体を得た。
　（実施例７）
　レリーフ構造形成層の第１領域を、蒸着加工機のフィルム搬送方向に延在しており、深さ１７０ｎｍ、周期６５０ｎｍの波板構造とし、レリーフ構造形成層の第２領域を、蒸着加工機のフィルム搬送方向に直交する方向に延在しており、深さ１７０ｎｍ、周期６５０ｎｍの波板構造とした以外は実施例１と同様の方法によって積層体を得た。
　（実施例８）
　レリーフ構造形成層の第１領域を、蒸着加工機のフィルム搬送方向に延在しており、深さが１３０ｎｍ～１６５ｎｍ、周期が２３０ｎｍ～４００ｎｍの波板構造を有する散乱構造とし、レリーフ構造形成層の第２領域を、蒸着加工機のフィルム搬送方向に直交する方向に延在しており、深さが１３０ｎｍ～１６５ｎｍ、周期が２３０ｎｍ～４００ｎｍの波板構造を有する散乱構造とした以外は実施例１と同様の方法によって積層体を得た。
　（実施例９）
　レリーフ構造形成層の第１領域を、蒸着加工機のフィルム搬送方向に延在しており、深さ１７０ｎｍ、周期６５０ｎｍの波板構造とし、レリーフ構造形成層の第２領域を、蒸着加工機のフィルム搬送方向に直交する方向に延在しており、深さが１３０ｎｍ～１６５ｎｍ、周期が２３０ｎｍ～４００ｎｍの波板構造を有する散乱構造とした以外は実施例１と同様の方法によって積層体を得た。
　＜評価項目および結果＞
　実施例１～９について、以下の評価を行った。
　（第１層の選択的除去の評価）
　実施例１～９で得られた積層体について、第１領域において第１層(アルミニウム層)が除去されておらず、第２領域において第１層(アルミニウム層)が除去されているか（以下、「第１層の選択的除去」とも称する）について評価した。具体的には、積層体の「第１領域」および「第２領域」に対応した部分の可視光透過率を測定し、以下の基準に基づいて評価をした。
　積層体のうち「第１領域」に対応した部分の可視光透過率が９０％を超え、且つ、「第２領域」に対応した部分の可視光透過率が２０％以下であるものを「○(Good)」とし、それ以外のものを「×(Insufficient)」とした。
　その結果を以下の表１に示す。
　（第１層の位置精度の評価）
　実施例１～９で得られた積層体について、第１層の位置精度の評価を行った。具体的には、各積層体について、第１層の位置精度は、「第１領域」および「第２領域」の境界と第１層の輪郭との最短距離の最大値を測定し、以下の基準に基づいて評価をした。
　２０ミクロン未満の位置ズレを生じている場合には「○(Good)」とし、２０ミクロン以上の位置ズレを生じている場合には「×(Insufficient)」とした。
　その結果を以下の表１に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
　なお、表１において、「アスペクト比」は、溝の周期に対する深さの比の平均値を意味している。
　表１から分かるとおり、実施例１～９で得られた積層体はいずれも、第１領域において可視光透過率が９０％を超え、第２領域において可視光透過率が２０％以下であった。また、積層体の外観を確認したところ、第２領域において、第１層は部分的に除去されることなく、完全に残存していた。このように、実施例１～９で得られた積層体は、良好な第１層の選択的除去および第１層の位置精度を有していたといえる。
　以上のとおり、実施例１～９で得られた積層体は、第１層の選択的な除去と第１層の位置精度との双方に優れる。
　また、本発明の積層体の製造方法によれば、レリーフ構造形成層のアスペクト比が、第１領域および第２領域において同等である場合（実施例１～３、６～８）、または第１領域よりも第２領域において大きい場合（実施例５および９）であっても、第１領域から第１層を選択的に除去することができる。これは第１領域および第２領域の各領域におけるアスペクト比の違いを利用して、アスペクト比のより小さい凹凸構造を備えた領域にのみ第１層（金属反射層）を残すことができる従来の方法では成し得ないことである。
　実施例８の積層体では、回折格子に通常用いられる０．１～０．３程度のアスペクト比と比較し、アスペクト比が０．４１～０．５７と高い。このようなアスペクト比が大きい凹凸構造は、プリズム構造等のレンズ、または特定方向に光を散乱させる散乱構造となり得るために、当該構造に第１層を残存できると、設計の自由度が高くなり、積層体を種々の用途に適用することができる。
　さらに、本発明は、高いアスペクト比の凹凸構造を必ずしも必要としないため、最終製品の厚みを薄くすることができ、低コストになる等の利点も備えている。
２　　　レリーフ構造形成層
４　　　第１層
６　　　第２層
１０　　積層体

Claims (10)

  1. 　第１および第２領域を備える主面を有するレリーフ構造形成層と、前記レリーフ構造形成層の第２領域にのみ、または第１領域の一部および第２領域に設けられた第１層とを含む積層体であって、
    　前記レリーフ構造形成層は、平面視で、第１の方向または第１の方向から左右に１０度までの方向に延在している凹凸構造を有する第１領域と、平面視で、第１の方向に直交する第２の方向または第２の方向から左右に６５度までの方向に延在している凹凸構造および／または平坦面を有する第２領域とを備え、
    　第１層は、前記レリーフ構造形成層の材料とは相違する第１材料を含み、前記レリーフ構造形成層の表面形状に対応した表面形状を有していることを特徴とする、積層体。
  2. 　第２領域は、複数のサブ領域を含み、
    　前記サブ領域間で、凹凸構造の延在する方向、周期、または深さ／高さの少なくとも１つが相違することを特徴とする、請求項１に記載の積層体。
  3. 　第１領域は、複数のサブ領域を含み、
    　前記サブ領域間で、凹凸構造の延在する方向、周期、または深さ／高さの少なくとも１つが相違することを特徴とする、請求項１または２に記載の積層体。
  4. 　第２領域は、２つ以上の方向に延在している凹凸構造であるクロスグレーティング構造を有することを特徴とする、請求項１から３のいずれかに記載の積層体。
  5. 　第１領域は、２つ以上の方向に延在している凹凸構造であるクロスグレーティング構造を有することを特徴とする、請求項１から４のいずれかに記載の積層体。
  6. 　少なくとも第１層を覆う第２層を含むことを特徴とする、請求項１から５のいずれかに記載の積層体。
  7. 　前記レリーフ構造形成層の第１領域の一部に含まれる第２層上にエッチングマスク層を含むことを特徴とする、請求項６に記載の積層体。
  8. 　前記第１材料は、Ａｌ、Ｓｎ、Ｃｒ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ａｕ、Ａｇの金属、これら金属の化合物および合金、Ｓｂ2Ｏ3、Ｆｅ2Ｏ3、ＴｉＯ2、ＣｄＳ、ＣｅＯ2、ＺｎＳ、ＰｂＣｌ2、ＣｄＯ、ＷＯ3、ＳｉＯ、Ｓｉ2Ｏ3、Ｉｎ2Ｏ3、ＰｂＯ、Ｔａ2Ｏ3、Ｔａ2Ｏ5、ＺｎＯ、ＺｒＯ2、ＭｇＯ、ＳｉＯ2、Ｓｉ2Ｏ2、ＭｇＦ2、ＣｅＦ3、ＣａＦ2、ＡｌＦ3、Ａｌ2Ｏ3、珪素酸化物（ＳｉＯx,１＜Ｘ＜２）、ならびにＧａＯからなる群より選択されることを特徴とする、請求項１から７のいずれかに記載の積層体。
  9. 　第１および第２領域を備える主面を有するレリーフ構造形成層と、前記レリーフ構造形成層の第２領域にのみ、または第１領域の一部および第２領域に設けられた第１層とを含む積層体の製造方法であって、
    　（ａ）平面視で、第１の方向または第１の方向から左右に１０度までの方向に延在している凹凸構造を有する第１領域と、平面視で、第１の方向に直交する第２の方向または第２の方向から左右に６５度までの方向に延在している凹凸構造および／または平坦面を有する第２領域とを備えるレリーフ構造形成層を形成する工程と、
    　（ｂ）前記レリーフ構造形成層の第１および第２領域に、前記レリーフ構造形成層の材料とは相違する第１材料を堆積して、前記レリーフ構造形成層の表面形状に対応した表面形状を有する第１材料積層体を形成する工程と、
    　（ｃ）気相堆積装置において、工程（ａ）に記載の第１の方向と前記第１材料積層体の搬送方向が一致するように、前記第１材料積層体を配置する工程と、
    　（ｄ）前記配置した第１材料積層体を搬送するとともに、前記第１材料積層体の第１材料で堆積されている面に対して斜方から前記第１材料とは相違する第２材料を気相堆積して、第２材料積層体を形成する工程と、
    　（ｅ）前記第２材料積層体を、第１材料と反応する反応性ガスまたは液に曝して、前記レリーフ構造形成層の第２領域にのみ、または第１領域の一部および第２領域に設けられた、第１層と、第２層とをこの順で含む積層体を形成する工程と、
    　（ｆ）工程（ｅ）で形成した前記積層体から第２層を除去する工程と、
    を含むことを特徴とする、積層体の製造方法。
  10. 　第１および第２領域を備える主面を有するレリーフ構造形成層と、前記レリーフ構造形成層の第２領域にのみ、または第１領域の一部および第２領域に設けられた、第１層と、第２層とをこの順で含む積層体の製造方法であって、
    　（ａ）平面視で、第１の方向または第１の方向から左右に１０度までの方向に延在している凹凸構造を有する第１領域と、平面視で、第１の方向に直交する第２の方向または第２の方向から左右に６５度までの方向に延在している凹凸構造および／または平坦面を有する第２領域とを備えるレリーフ構造形成層を形成する工程と、
    　（ｂ）前記レリーフ構造形成層の第１および第２領域に、前記レリーフ構造形成層の材料とは相違する第１材料を堆積して、前記レリーフ構造形成層の表面形状に対応した表面形状を有する第１材料積層体を形成する工程と、
    　（ｃ）気相堆積装置において、工程（ａ）に記載の第１の方向と前記第１材料積層体の搬送方向が一致するように、前記第１材料積層体を配置する工程と、
    　（ｄ）前記配置した第１材料積層体を搬送するとともに、前記第１材料積層体の第１材料で堆積されている面に対して斜方から前記第１材料とは相違する第２材料を気相堆積して、第２材料積層体を形成する工程と、
    　（ｅ）前記第２材料積層体を、第１材料と反応する反応性ガスまたは液に曝す工程と、
    を含むことを特徴とする、積層体の製造方法。
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