WO2016068288A1 - ジルコニア組成物、ジルコニア仮焼体及びジルコニア焼結体、並びに歯科用製品 - Google Patents

ジルコニア組成物、ジルコニア仮焼体及びジルコニア焼結体、並びに歯科用製品 Download PDF

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篤志 松本
朋弘 江本
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    • C04B2235/32—Metal oxides, mixed metal oxides, or oxide-forming salts thereof, e.g. carbonates, nitrates, (oxy)hydroxides, chlorides
    • C04B2235/327—Iron group oxides, their mixed metal oxides, or oxide-forming salts thereof
    • C04B2235/3279—Nickel oxides, nickalates, or oxide-forming salts thereof
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    • C04B2235/30—Constituents and secondary phases not being of a fibrous nature
    • C04B2235/34—Non-metal oxides, non-metal mixed oxides, or salts thereof that form the non-metal oxides upon heating, e.g. carbonates, nitrates, (oxy)hydroxides, chlorides
    • C04B2235/3418—Silicon oxide, silicic acids or oxide forming salts thereof, e.g. silica sol, fused silica, silica fume, cristobalite, quartz or flint
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    • C04B2235/34—Non-metal oxides, non-metal mixed oxides, or salts thereof that form the non-metal oxides upon heating, e.g. carbonates, nitrates, (oxy)hydroxides, chlorides
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    • C04B2235/602—Making the green bodies or pre-forms by moulding
    • C04B2235/6026—Computer aided shaping, e.g. rapid prototyping
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    • C04B2235/60—Aspects relating to the preparation, properties or mechanical treatment of green bodies or pre-forms
    • C04B2235/604—Pressing at temperatures other than sintering temperatures
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    • C04B2235/65—Aspects relating to heat treatments of ceramic bodies such as green ceramics or pre-sintered ceramics, e.g. burning, sintering or melting processes
    • C04B2235/656—Aspects relating to heat treatments of ceramic bodies such as green ceramics or pre-sintered ceramics, e.g. burning, sintering or melting processes characterised by specific heating conditions during heat treatment
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    • C04B2235/65—Aspects relating to heat treatments of ceramic bodies such as green ceramics or pre-sintered ceramics, e.g. burning, sintering or melting processes
    • C04B2235/66—Specific sintering techniques, e.g. centrifugal sintering
    • C04B2235/668—Pressureless sintering
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    • C04B2235/00—Aspects relating to ceramic starting mixtures or sintered ceramic products
    • C04B2235/70—Aspects relating to sintered or melt-casted ceramic products
    • C04B2235/74—Physical characteristics
    • C04B2235/76—Crystal structural characteristics, e.g. symmetry
    • C04B2235/762—Cubic symmetry, e.g. beta-SiC
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    • C04B2235/74—Physical characteristics
    • C04B2235/76—Crystal structural characteristics, e.g. symmetry
    • C04B2235/765—Tetragonal symmetry
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    • C04B2235/00—Aspects relating to ceramic starting mixtures or sintered ceramic products
    • C04B2235/70—Aspects relating to sintered or melt-casted ceramic products
    • C04B2235/96—Properties of ceramic products, e.g. mechanical properties such as strength, toughness, wear resistance
    • C04B2235/9646—Optical properties
    • C04B2235/9661—Colour

Definitions

  • the present invention claims priority based on Japanese patent application: Japanese Patent Application No. 2014-223636 (filed on October 31, 2014), the entire contents of which are incorporated herein by reference. It shall be.
  • the present invention relates to a zirconia sintered body containing a pigment.
  • the present invention also relates to a zirconia composition and a zirconia calcined body for producing the zirconia sintered body.
  • the present invention relates to a dental product using the zirconia sintered body.
  • coloring components may also be added to the base ceramic itself.
  • natural teeth are yellowish and reddish, colorants that develop yellow and red colors are added to ceramics.
  • red colorant and red colorant praseodymium compounds and iron compounds that are safe for the human body are often added.
  • a ceramic material is built and baked on ceramics to which a praseodymium compound and / or an iron compound is added, a desired color may not be obtained. This is presumably because antimony compounds, cerium compounds and the like added as anti-yellowing materials to porcelain suppress color development due to praseodymium compounds and iron compounds. Accordingly, there is a demand for ceramics that can reproduce the same color as natural teeth without being suppressed by antimony compounds, cerium compounds, and the like.
  • a sintered body is provided.
  • colorant A erbium oxide
  • colorant B nickel oxide
  • colorant C complex oxide of zirconium and vanadium
  • colorant D complex oxide of iron, cobalt and chromium
  • colorant E zirconia baked containing at least one colorant selected from the group comprising zirconium, silicon, cobalt and nickel composite oxides A ligation is provided.
  • a composition containing zirconium oxide, yttrium oxide, and a colorant contains at least one of colorant A: erbium oxide and colorant B: nickel oxide, and colorant C: a composite oxide of zirconium and vanadium.
  • a composition containing zirconium oxide, yttrium oxide, and a colorant containing zirconium oxide, yttrium oxide, and a colorant.
  • Colorant Colorant A: Erbium oxide, Colorant B: Nickel oxide, Colorant C: Complex oxide of zirconium and vanadium, Colorant D: Complex oxide of iron, cobalt and chromium, Complex oxidation of zirconium and silicon And a mixture of silicon dioxide and nickel oxide and colorant E: at least one colorant selected from the group comprising complex oxides of zirconium, silicon, cobalt and nickel.
  • a calcined body containing zirconium oxide, yttrium oxide, and a colorant.
  • the colorant contains at least one of colorant A: erbium oxide and colorant B: nickel oxide, and colorant C: a composite oxide of zirconium and vanadium.
  • a calcined body containing zirconium oxide, yttrium oxide, and a colorant.
  • Colorant Colorant A: Erbium oxide, Colorant B: Nickel oxide, Colorant C: Complex oxide of zirconium and vanadium, Colorant D: Complex oxide of iron, cobalt and chromium, Complex oxidation of zirconium and silicon And a mixture of silicon dioxide and nickel oxide and colorant E: at least one colorant selected from the group comprising complex oxides of zirconium, silicon, cobalt and nickel.
  • a dental product including any zirconia sintered body of each viewpoint is provided.
  • the zirconia sintered body has a colorant A of 0.002% by mass to 0.4% by mass, a colorant B of 0.0002% by mass to 0.03% by mass, and The colorant C is contained in an amount of 0.005% by mass to 0.1% by mass.
  • the zirconia sintered body contains 0.01% by mass to 0.02% by mass of the colorant B and 0.06% by mass to 0.08% by mass of the colorant C. To do.
  • the zirconia sintered body includes at least one of the colorant A, the colorant B, and the colorant C, and at least one of the colorant D and the colorant E. contains.
  • the zirconia sintered body contains 0.005% by mass to 0.02% by mass of the colorant C and 0.06% by mass to 0.08% by mass of the colorant E. To do.
  • the zirconia sintered body contains 0.07% by mass to 0.09% by mass of the colorant C and 0.05% by mass to 0.2% by mass of the colorant D. To do.
  • the zirconia sintered body contains 0.007 mass% to 0.06 mass% of the colorant B and 0.01 mass% to 0.06 mass% of the colorant D. To do.
  • the zirconia sintered body contains 0.01% by mass to 0.04% by mass of the colorant A, 0.05% by mass to 0.07% by mass of the colorant C, and It contains 0.05% by mass to 0.08% by mass of the colorant D.
  • the zirconia sintered body has a coloring agent A of 0.002% by mass to 0.3% by mass, a coloring agent B of 0.0005% by mass to 0.03% by mass, and coloring. It contains 0.005 mass% to 0.07 mass% of the agent C and 0.004 mass% to 0.04 mass% of the colorant D.
  • the composition comprises a colorant A of 0.002% to 0.4% by mass, a colorant B of 0.0002% to 0.03% by mass, and a colorant.
  • C is contained in an amount of 0.005% by mass to 0.1% by mass.
  • the composition contains 0.01% by mass to 0.02% by mass of colorant B and 0.06% by mass to 0.08% by mass of colorant C.
  • the composition contains at least one of colorant A, colorant B, and colorant C, and at least one of colorant D and colorant E. .
  • the composition contains 0.02% by mass to 0.03% by mass of the colorant C and 0.06% by mass to 0.08% by mass of the colorant E.
  • the composition contains 0.07% by mass to 0.09% by mass of Colorant C and 0.08% by mass to 0.12% by mass of Colorant D.
  • the composition contains 0.007% by mass to 0.06% by mass of Colorant B and 0.01% by mass to 0.06% by mass of Colorant D.
  • the composition comprises 0.01% to 0.04% by weight of Colorant A, 0.05% to 0.07% by weight of Colorant C, and Colorant. D is contained in an amount of 0.05% by mass to 0.08% by mass.
  • the composition comprises a colorant A of 0.002% by mass to 0.3% by mass, a colorant B of 0.0005% by mass to 0.03% by mass, and a colorant C. 0.005 mass% to 0.07 mass%, and Colorant D is contained 0.004 mass% to 0.04 mass%.
  • a calcined body produced by firing the composition at 800 ° C. to 1200 ° C.
  • a zirconia sintered body produced by firing the composition at 1300 ° C. to 1600 ° C.
  • the calcined body has a colorant A of 0.002% by mass to 0.4% by mass, a colorant B of 0.0002% by mass to 0.03% by mass, and a colorant.
  • Agent C is contained in an amount of 0.005% by mass to 0.1% by mass.
  • the calcined body contains 0.01% to 0.02% by mass of the colorant B and 0.06% to 0.08% by mass of the colorant C. .
  • the calcined body contains at least one of the colorant A, the colorant B, and the colorant C, and at least one of the colorant D and the colorant E. To do.
  • the calcined body contains 0.02% by mass to 0.03% by mass of the colorant C and 0.06% by mass to 0.08% by mass of the colorant E. .
  • the calcined body contains 0.07% by mass to 0.09% by mass of the colorant C and 0.08% by mass to 0.12% by mass of the colorant D. .
  • the calcined body contains 0.007 mass% to 0.06 mass% of the colorant B and 0.01 mass% to 0.06 mass% of the colorant D. .
  • the calcined body has a colorant A of 0.01% by mass to 0.04% by mass, a colorant C of 0.05% by mass to 0.07% by mass, and a colorant.
  • Agent D is contained in an amount of 0.05 to 0.08% by mass.
  • the calcined body has a colorant A of 0.002% by mass to 0.3% by mass, a colorant B of 0.0005% by mass to 0.03% by mass, and a colorant.
  • C is contained in an amount of 0.005 to 0.07% by mass
  • Colorant D is contained in an amount of 0.004 to 0.04% by mass.
  • a zirconia sintered body produced by firing a calcined body at 1300 ° C. to 1600 ° C.
  • the dental product further includes a porcelain layer laminated on the zirconia sintered body.
  • the porcelain layer contains a yellowing prevention material.
  • the yellowing prevention material contains at least one of an antimony compound and a cerium compound.
  • the zirconia sintered body according to the first embodiment of the present invention will be described.
  • the zirconia sintered body of the present invention is a sintered body in which partially stabilized zirconia crystal particles are mainly sintered, and has partially stabilized zirconia as a matrix phase.
  • the main crystal phase of zirconia is at least one of a tetragonal system and a cubic system.
  • Zirconia may contain both tetragonal and cubic systems. It is preferable that the zirconia sintered body does not substantially contain a monoclinic system in a stage where the hydrothermal treatment test is not performed.
  • the zirconia sintered body of the present invention includes not only a sintered body obtained by sintering molded zirconia particles under normal pressure or non-pressurization, but also HIP (Hot Isostatic Pressing) treatment, etc. A sintered body densified by high-temperature pressure treatment is also included.
  • the zirconia sintered body of the present invention contains zirconium oxide (zirconia), a stabilizer thereof, and a colorant.
  • the zirconia sintered body may contain other additives. Examples of the additive include titanium oxide, aluminum oxide, silicon dioxide and the like.
  • the stabilizer in partially stabilized zirconia examples include calcium oxide (CaO), magnesium oxide (MgO), yttrium oxide (Y 2 O 3 ) (hereinafter referred to as “yttria”), cerium oxide (CeO 2 ), and the like.
  • the oxide of these is mentioned.
  • yttria yttrium oxide
  • CeO 2 cerium oxide
  • the stabilizer is preferably added in such an amount that the zirconia can be partially stabilized.
  • the content of yttrium oxide can be preferably 2 to 7 mol% with respect to the partially stabilized zirconium oxide in the entire zirconia sintered body.
  • the content of the stabilizer in the zirconia sintered body can be measured by, for example, inductively coupled plasma (ICP) emission spectroscopy, fluorescent X-ray analysis, or the like.
  • ICP inductively coupled plasma
  • PSZ partially stabilized zirconia
  • the composition and the calcined body serve as a precursor (intermediate product) of the above-described zirconia sintered body of the present invention.
  • the calcined body is obtained by firing (that is, calcining) the composition at a temperature that does not lead to sintering.
  • the calcined body includes a molded product.
  • a dental product for example, a crown-shaped prosthesis obtained by processing a calcined zirconia disk with a CAD / CAM (Computer-Aided Design / Computer-Aided Manufacturing) system is also included in the calcined body.
  • the composition and the calcined body contain zirconia crystal particles, a stabilizer, and a colorant (pigment).
  • the composition and the calcined body may contain other additives. Examples of the additive include titanium oxide, aluminum oxide, silicon dioxide and the like.
  • the stabilizer in the composition and calcined body examples include oxides such as calcium oxide (CaO), magnesium oxide (MgO), yttria, and cerium oxide (CeO 2 ).
  • the stabilizer is preferably added in such an amount that the tetragonal zirconia particles can be partially stabilized.
  • the yttria content is preferably 2 to 7 mol% with respect to the total number of moles of zirconia and yttria.
  • the composition of the present invention includes a powder, a fluid obtained by adding the powder to a solvent, and a molded body obtained by molding the powder into a predetermined shape. That is, the composition may be in the form of a powder, or a paste or a wet composition (that is, it may be in a solvent or may contain a solvent).
  • the composition may contain additives such as a binder and a pigment. In addition, in the calculation of the content rate, the mass of additives such as a solvent and a binder is not considered.
  • composition of the present invention when it is a molded body, it may be molded by any molding method, and may be molded by, for example, press molding, injection molding, stereolithography, or multistage. It may be molded.
  • the composition of the present invention may be subjected to press molding and further subjected to CIP (Cold ⁇ ⁇ ⁇ Isostatic Pressing).
  • the calcined body of the present invention can be obtained by firing the composition of the present invention at 800 ° C. to 1200 ° C. under normal pressure.
  • the calcined body of the present invention becomes the zirconia sintered body of the present invention by firing at 1350 ° C. to 1600 ° C. under normal pressure.
  • the zirconia sintered body, composition and calcined body in the present invention can contain at least one of a metal oxide and a commercially available colorant as a coloring component.
  • the zirconia sintered body, composition and calcined body having the above chromaticity are, for example, erbium oxide (Er 2 O 3 ); nickel oxide (NiO); complex oxide of zirconium and vanadium ((Zr, V ) O 2 ); complex oxide of iron, cobalt and chromium ((Co, Fe) (Fe, Cr) 2 O 4 ); complex oxide of zirconium and silicon (zircon (ZrSiO 4 )); silicon dioxide (SiO 2) And at least one oxide or compound selected from the group comprising complex oxides of zirconium, silicon, cobalt and nickel ((Co, Ni) O.ZrSiO 4 ).
  • the content ratio of the colorant is a content ratio with respect to the total mass of zirconia, the stabilizer, and the colorant in the zirconia sintered body, the composition, and the calcined body. Further, in the zirconia sintered body and the calcined body, the colorant is not always present in the form of the compound before firing. The colorant may have reacted with components in the zirconia sintered body and calcined body. In this application, the content rate of the coloring agent in a zirconia sintered compact, a composition, and a calcined body is calculated on the basis of the compound before baking (at the time of addition).
  • the zirconia sintered body, the composition, and the calcined body can contain, for example, erbium oxide (Er 2 O 3 ) (hereinafter referred to as “colorant A”).
  • the zirconia sintered body, the composition and the calcined body may contain nickel oxide (NiO) (hereinafter referred to as “colorant B”).
  • the zirconia sintered body, the composition, and the calcined body can contain a composite oxide of zirconium and vanadium ((Zr, V) O 2 ) (hereinafter referred to as “colorant C”).
  • a zirconia sintered body, a composition, and a calcined body are composed of a composite oxide of iron, cobalt, and chromium ((Co, Fe) (Fe, Cr) 2 O 4 ); a composite oxide of zirconium and silicon (zircon (ZrSiO 4 )); Silicon dioxide (SiO 2 ); and nickel oxide (NiO) -containing mixture ((Co, Fe) (Fe, Cr) 2 O 4 ) / ZrSiO 4 / SiO 2 / NiO) (hereinafter “colorant D Can be included).
  • the zirconia sintered body, the composition and the calcined body may contain a composite oxide of zirconium, silicon, cobalt and nickel ((Co, Ni) O.ZrSiO 4 ) (hereinafter referred to as “colorant E”). it can.
  • the zirconia sintered body, the composition, and the calcined body can contain at least one colorant selected from the group including Colorant A, Colorant B, Colorant C, Colorant D, and Colorant E. .
  • the zirconia sintered body tends to be reddish.
  • the colorant B is added, the zirconia sintered body tends to be reddish.
  • the colorant C is added, the zirconia sintered body tends to be yellowish.
  • the coloring agent D is added, the zirconia sintered body tends to be grayish.
  • the coloring agent E is added, the zirconia sintered body tends to be grayish.
  • praseodymium oxide Pr 6 O 11
  • a complex oxide of zirconium and vanadium ((Zr, V) O 2 ) for example, colorant C
  • Each colorant can also contain components other than those listed above.
  • the colorant C can contain an iron compound, a nickel compound, a niobium compound, a titanium compound and the like in addition to the above components.
  • the colorant D can contain a manganese compound, a vanadium compound, and the like in addition to the above components.
  • the colorant E can contain an iron compound in addition to the above components.
  • Each colorant can contain components not related to color development in addition to components related to color development of the zirconia sintered body.
  • the content of the colorant B the NiO component contained in the colorant other than the colorant B is not considered.
  • the content of each colorant can be adjusted, for example, so that the total amount of NiO components does not exceed a certain upper limit or less than the lower limit.
  • the zirconia sintered body, the composition and the calcined body can contain at least two colorants among the colorant A, the colorant B, the colorant C, the colorant D and the colorant E.
  • the zirconia sintered body, the composition, and the calcined body can contain 0% by mass to 0.5% by mass of the colorant A.
  • the zirconia sintered body, the composition, and the calcined body can contain 0% by mass to 0.06% by mass of the colorant B.
  • the zirconia sintered body, the composition, and the calcined body can contain 0% by mass to 0.2% by mass of the colorant C.
  • the zirconia sintered body, the composition, and the calcined body can contain 0% by mass to 0.2% by mass of the colorant D.
  • the zirconia sintered body, the composition, and the calcined body can contain 0% by mass to 0.1% by mass of the colorant E.
  • colorant C for example, “Z-300 yellow” manufactured by Nippon Ceramics Industry Co., Ltd. can be used.
  • colorant D for example, “4555 gray” manufactured by Kawamura Chemical Co., Ltd. can be used.
  • colorant E for example, “H-150 gray” manufactured by Nippon Ceramics Industry Co., Ltd. can be used.
  • L * is 64 to 76
  • a * is ⁇ 6 to 3
  • b * is 3 to 27 in the L * a * b * color system.
  • the zirconia sintered body having such chromaticity can have a color like natural teeth.
  • the chromaticity (L * , a * , b * ) according to the L * a * b * color system is a numerical value measured by preparing a sample and making the background black as in the examples described later. is there.
  • a zirconia and a stabilizer are wet mixed in water to form a slurry.
  • the slurry is dried and granulated.
  • the granulated product is calcined to produce a primary powder.
  • a colorant is added to each powder.
  • the amount of the colorant added is appropriately adjusted so as to develop the color of each layer.
  • zirconia is grind
  • the slurry is dried and granulated.
  • an additive such as aluminum oxide, titanium oxide, or a binder is added, it may be added when producing the primary powder, or may be added when producing the secondary powder.
  • press molding is performed to produce a molded product as the composition of the present invention.
  • the zirconia powder is sintered by firing the composition at 1400 ° C. to 1600 ° C., preferably 1450 ° C. to 1550 ° C., to produce the zirconia sintered body of the present invention. .
  • the composition is fired at 800 ° C. to 1200 ° C. to prepare the calcined body.
  • the calcined body is fired at 1400 ° C. to 1600 ° C., preferably 1450 ° C. to 1550 ° C. to sinter the zirconia powder to produce the zirconia sintered body of the present invention.
  • the molding may be performed by cutting or the like at the stage of the calcined body, or may be performed after sintering. Molding can be performed with a CAD / CAM system.
  • the manufacturing method of the dental product is the same as the above manufacturing method of the sintered body except that the calcined body or the sintered body is formed into a crown shape.
  • the first embodiment even when a porcelain material containing an antimony compound and / or a cerium compound is baked on a zirconia sintered body, discoloration of the zirconia sintered body can be suppressed. This can facilitate the production of a dental product having a color similar to the color of the patient's teeth.
  • the sintered body, calcined body and composition of the present invention will be described by paying attention to chromaticity and composition. Other matters are the same as those in the first embodiment.
  • a zirconia sintered body according to the second embodiment of the present invention will be described.
  • the zirconia sintered body, calcined body, and composition according to the second embodiment can contain at least one of colorant A and colorant B, and colorant C.
  • 0% by mass to 0.4% by mass of colorant A, 0.0002% by mass to 0.03% by mass of colorant B, and 0. 005 mass% to 0.1 mass% can be contained. Thereby, the color of a specific natural tooth can be reproduced.
  • L * a * b * L * in the color system is 66 ⁇ 76, a * is -6 ⁇ 3, b * is a 3-27.
  • a zirconia sintered body according to the third embodiment of the present invention will be described.
  • the colorant A is 0.002% by mass to 0.4% by mass
  • the colorant B is 0.0002% by mass to 0.03% by mass.
  • 0.005 mass% to 0.1 mass% of the colorant C can be contained. Thereby, the color of a specific natural tooth can be reproduced.
  • L * a * b * L * is 66 to 76 in the color system, a * is -4 ⁇ 3, b * is a 3-27.
  • a zirconia sintered body according to the fourth embodiment of the present invention will be described.
  • Zirconia sintered body according to the fourth embodiment L * a * b * L * of 70 to 74 in the color system, a * is -6 to -3, the b * is in 22-26 preferred.
  • a zirconia sintered body according to the fifth embodiment of the present invention will be described.
  • the zirconia sintered body, calcined body, and composition according to the fifth embodiment are at least one color selected from the group including Colorant A, Colorant B, Colorant C, Colorant D, and Colorant E.
  • An agent can be contained.
  • the zirconia sintered body, calcined body, and composition preferably contain at least one of colorant A, colorant B, and colorant C, and at least one of colorant D and colorant E.
  • Zirconia sintered body according to the fifth embodiment is preferably a L * a * b * L * between 64 and 75 in the color system, a * is -3 ⁇ 3, b * is 7-19.
  • a zirconia sintered body according to the sixth embodiment of the present invention will be described.
  • the colorant C is 0.005 mass% to 0.02 mass%
  • the colorant E is 0.06 mass% to 0.08 mass%. % Can be contained.
  • L * is 74 to 75
  • a * is ⁇ 2 to ⁇ 1
  • b * is 10 to 11 in the L * a * b * color system.
  • a zirconia sintered body according to the seventh embodiment of the present invention will be described.
  • the colorant C is 0.07% by mass to 0.09% by mass
  • the colorant D is 0.05% by mass to 0.2% by mass. % Can be contained.
  • L * is 68 to 69
  • a * is -3 to -2
  • b * is 18 to 19 in the L * a * b * color system.
  • a zirconia sintered body according to the eighth embodiment of the present invention will be described.
  • the colorant B is 0.007% by mass to 0.06% by mass
  • the colorant D is 0.01% by mass to 0.06% by mass. % Can be contained.
  • L * is 64 to 71
  • a * is 0 to 2
  • b * is 7 to 13 in the L * a * b * color system.
  • a zirconia sintered body according to the ninth embodiment of the present invention will be described.
  • the zirconia sintered body, calcined body, and composition according to the ninth embodiment 0.01% to 0.04% by weight of the colorant A and 0.05% to 0.07% by weight of the colorant C are included. And 0.05 to 0.08 mass% of the colorant D can be contained.
  • L * is 67 to 69
  • a * is ⁇ 2 to
  • b * is 17 to 18 in the L * a * b * color system.
  • a zirconia sintered body according to the tenth embodiment of the present invention will be described.
  • the colorant A is 0.002% by mass to 0.3% by mass
  • the colorant B is 0.0005% by mass to 0.03% by mass
  • the colorant C may be contained in an amount of 0.005% to 0.07% by mass
  • the colorant D may be contained in an amount of 0.004% to 0.04% by mass.
  • L * is 65 to 74
  • a * is ⁇ 2 to 3
  • b * is 9 to 18 in the L * a * b * color system.
  • a dental product according to the eleventh embodiment of the present invention will be described.
  • the dental product includes the zirconia sintered body or calcined body according to the above embodiment.
  • the dental product can further include porcelain (eg, a glass material) laminated on the zirconia sintered body.
  • the porcelain material can contain a yellowing prevention material.
  • As the yellowing prevention material for example, an antimony compound can be used.
  • Dental products include prosthetic materials such as ceramic frames and full cantour crowns.
  • the dental prosthetic material preferably has a crown shape.
  • the dental products include, for example, orthodontic products (for example, orthodontic brackets) and dental implant products (for example, dental implant abutments).
  • a zirconia sintered body to which the colorant described in the following table was added was prepared, and the chromaticity of each sample was measured.
  • a colorant was added to and mixed with partially stabilized zirconia powder containing 4 mol% of yttria as a stabilizer.
  • 1.2 g of the mixture was put into a cylindrical mold having a diameter of about 18 mm and molded at a pressure of 30 kN to prepare a molding composition.
  • the molding composition was fired at 1500 ° C. for 2 hours to produce a disk-shaped zirconia sintered body.
  • the sample surface was polished and the surface was finished to a mirror surface (# 2000 or more) to prepare a sample.
  • Colorant A is erbium oxide (Er 2 O 3 ) manufactured by Iwatani Corporation.
  • Colorant B is nickel oxide (NiO) manufactured by Iwatsuki Kasumi Co., Ltd.
  • the colorant C is “Z-300 yellow” manufactured by Nissho Pigment Industries, Ltd., which is a complex oxide of zirconium and vanadium ((Zr, V) O 2 ).
  • the colorant D is a composite oxide of iron, cobalt and chromium ((Co, Fe) (Fe, Cr) 2 O 4 ); a composite oxide of zirconium and silicon (zircon (ZrSiO 4 )); silicon dioxide (SiO 2 ).
  • NiO nickel oxide
  • ZrSiO 4 ZrSiO 4 / SiO 2 / NiO
  • the coloring agent E is “H-150 gray” manufactured by Nissho Pigment Industrial Co., Ltd., which is a complex oxide of zirconium, silicon, cobalt and nickel ((Co, Ni) O.ZrSiO 4 ).
  • the measurement similar to an Example was performed also about the sample using a praseodymium oxide as a comparative example.
  • the colorant A is erbium oxide (Er 2 O 3 ).
  • the colorant F is iron oxide (Fe 2 O 3 ).
  • the colorant G is praseodymium oxide (Pr 6 O 11 ).
  • Examples 1 to 55 had a color like natural teeth. In addition, Examples 1 to 55 had the same color as Comparative Examples 1 to 9. As a result, the color similar to that of natural teeth could be developed without using praseodymium oxide and an iron compound as colorants.
  • the samples according to Examples 1 to 11 had the same color.
  • the samples according to Examples 12 to 25 had the same color.
  • the samples according to Examples 26 to 27 had the same color.
  • the samples according to Examples 28 to 49 had the same color.
  • the samples according to Examples 50 to 55 had the same color. Therefore, the samples according to Examples 1 to 55 were roughly classified into five systems according to colors. It should be noted that the samples of Examples 1 to 55 can be further classified according to color.
  • Example 9 Samples according to Example 9, Example 24, Example 32, and Comparative Example 2 were prepared, and porcelain was baked on each sample, and a change in color was measured.
  • Tables 4 to 7 show the measurement results.
  • the porcelain material 1 shown in Tables 4 to 7 is Celabian ZR Translucent Tx manufactured by Kuraray Noritake Dental Co., Ltd.
  • Porcelain 2 is Celabian ZR External Stain E Glaze manufactured by Kuraray Noritake Dental Corporation.
  • Porcelain was built up on one side of the sample produced in the same manner as in Examples 1 to 55 in accordance with the method of using each porcelain.
  • Porcelain 1 was prepared to a thickness of 0.2 mm ⁇ 0.1 mm using a brush.
  • Porcelain 2 was prepared to a thickness of 0.02 mm ⁇ 0.01 mm using a brush.
  • the term “before firing” as used in Tables 4 to 7 is a sample before the ceramic material is built up.
  • One-time firing is a sample that has been baked after building up porcelain.
  • the 2-5 times firing is a sample obtained by firing a sample baked with porcelain. If fired twice, the sample fired once is fired again.
  • porcelain 1 was built up, the sample was fired at 930 ° C.
  • the equation difference ⁇ E is a difference between the chromaticity of the sample before firing and the chromaticity of the sample baked with the porcelain, based on Equation 1.
  • the chromaticity of the sample before firing is (L * 1 , a * 1 , b * 1 )
  • the chromaticity of the sample after firing once is (L * 2 , a * 2 , b * 2 ).
  • the difference ⁇ E can be calculated.
  • the formula difference represents the magnitude of the color change before and after baking the porcelain.
  • Table 8 shows the analysis result of Colorant C
  • Table 9 shows the analysis result of Colorant D
  • Table 10 shows the analysis result of Colorant E.
  • the mass ratio converted to the oxide of each element is shown, and it does not necessarily mean that the colorant contains each element in the form of the oxide described in the table in the colorant. .

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Abstract

　陶材による褪色を抑制したジルコニア焼結体を提供する。ジルコニア焼結体は、着色剤Ａ：酸化エルビウム、及び着色剤Ｂ：酸化ニッケルのうちの少なくとも一方と、着色剤Ｃ：ジルコニウム及びバナジウムの複合酸化物と、を含有する。

Description

ジルコニア組成物、ジルコニア仮焼体及びジルコニア焼結体、並びに歯科用製品
　［関連出願についての記載］
　本発明は、日本国特許出願：特願２０１４－２２３６３６号（２０１４年１０月３１日出願）に基づき優先権を主張するものであり、同出願の全記載内容は引用をもって本書に組み込み記載されているものとする。
　本発明は、顔料を含有するジルコニア焼結体に関する。また、本発明は、当該ジルコニア焼結体を製造するためのジルコニア組成物及びジルコニア仮焼体に関する。さらに、本発明は、当該ジルコニア焼結体を用いた歯科用製品に関する。
　近年、歯科用の補綴物（被覆冠、歯冠、クラウン、差し歯等）として、審美性及び安全性の観点から金属に代わりジルコニア等のセラミックスが用いられている。そして、セラミックスのフレーム上にガラス等の陶材を焼き付けて天然歯の外観を再現することが行われている（例えば特許文献１参照）。
特開２００７－１２６３６０号公報
　以下の分析は、本発明の観点から与えられる。
　補綴物を天然歯のように見せるために、基材となるセラミックス自体にも着色成分が添加されることがある。通常、天然歯は黄色味及び赤味を帯びているので、セラミックスには黄色及び赤色を発色する着色剤が添加される。この黄色系着色剤及び赤色系着色剤としては、人体に安全なプラセオジム化合物及び鉄化合物が添加されることが多い。しかしながら、プラセオジム化合物及び／又は鉄化合物を添加したセラミックスに、陶材を築盛して焼き付けると、所望の発色が得られないことがある。これは、陶材に黄変防止材として添加されているアンチモン化合物、セリウム化合物等がプラセオジム化合物、鉄化合物等による発色を抑制してしまうためと考えられる。そこで、アンチモン化合物、セリウム化合物等によって発色抑制されずに、天然歯と同様の色を再現可能なセラミックスが所望されている。
　本発明の第１視点によれば、着色剤Ａ：酸化エルビウム、及び着色剤Ｂ：酸化ニッケル、のうちの少なくとも一方と、着色剤Ｃ：ジルコニウム及びバナジウムの複合酸化物と、を含有する、ジルコニア焼結体が提供される。
　本発明の第２視点によれば、着色剤Ａ：酸化エルビウム、着色剤Ｂ：酸化ニッケル、着色剤Ｃ：ジルコニウム及びバナジウムの複合酸化物、着色剤Ｄ：鉄、コバルト及びクロムの複合酸化物、ジルコニウム及びケイ素の複合酸化物、二酸化ケイ素、及び酸化ニッケルの混合物、並びに着色剤Ｅ：ジルコニウム、ケイ素、コバルト及びニッケルの複合酸化物を含む群から選択される少なくとも１つの着色剤を含有するジルコニア焼結体が提供される。
　本発明の第３視点によれば、酸化ジルコニウムと、酸化イットリウムと、着色剤と、を含有する組成物が提供される。着色剤は、着色剤Ａ：酸化エルビウム、及び着色剤Ｂ：酸化ニッケルのうちの少なくとも一方と、着色剤Ｃ：ジルコニウム及びバナジウムの複合酸化物と、を含む。
　本発明の第４視点によれば、酸化ジルコニウムと、酸化イットリウムと、着色剤と、を含有する組成物が提供される。着色剤は、着色剤Ａ：酸化エルビウム、着色剤Ｂ：酸化ニッケル、着色剤Ｃ：ジルコニウム及びバナジウムの複合酸化物、着色剤Ｄ：鉄、コバルト及びクロムの複合酸化物、ジルコニウム及びケイ素の複合酸化物、二酸化ケイ素、及び酸化ニッケルの混合物、並びに着色剤Ｅ：ジルコニウム、ケイ素、コバルト及びニッケルの複合酸化物を含む群から選択される少なくとも１つの着色剤を含む。
　本発明の第５視点によれば、酸化ジルコニウムと、酸化イットリウムと、着色剤と、を含有する仮焼体が提供される。着色剤は、着色剤Ａ：酸化エルビウム、及び着色剤Ｂ：酸化ニッケルのうちの少なくとも一方と、着色剤Ｃ：ジルコニウム及びバナジウムの複合酸化物と、を含む。
　本発明の第６視点によれば、酸化ジルコニウムと、酸化イットリウムと、着色剤と、を含有する仮焼体が提供される。着色剤は、着色剤Ａ：酸化エルビウム、着色剤Ｂ：酸化ニッケル、着色剤Ｃ：ジルコニウム及びバナジウムの複合酸化物、着色剤Ｄ：鉄、コバルト及びクロムの複合酸化物、ジルコニウム及びケイ素の複合酸化物、二酸化ケイ素、及び酸化ニッケルの混合物、並びに着色剤Ｅ：ジルコニウム、ケイ素、コバルト及びニッケルの複合酸化物を含む群から選択される少なくとも１つの着色剤を含む。
　本発明の第７視点によれば、各視点のいずれかのジルコニア焼結体を備える歯科用製品が提供される。
　アンチモン化合物及び／又はセリウム化合物を含有する陶材を焼き付けたとしても、ジルコニア焼結体の褪色を抑制することができる。
　上記各視点の好ましい形態を以下に記載する。
　上記第１視点の好ましい形態によれば、ジルコニア焼結体は、着色剤Ａを０．００２質量％～０．４質量％、着色剤Ｂを０．０００２質量％～０．０３質量％、及び着色剤Ｃを０．００５質量％～０．１質量％含有する。
　上記第１視点の好ましい形態によれば、ジルコニア焼結体は、着色剤Ｂを０．０１質量％～０．０２質量％、及び着色剤Ｃを０．０６質量％～０．０８質量％含有する。
　上記第２視点の好ましい形態によれば、ジルコニア焼結体は、着色剤Ａ、着色剤Ｂ及び着色剤Ｃのうちの少なくとも１つと、着色剤Ｄ及び着色剤Ｅのうちの少なくとも１つと、を含有する。
　上記第２視点の好ましい形態によれば、ジルコニア焼結体は、着色剤Ｃを０．００５質量％～０．０２質量％、及び着色剤Ｅを０．０６質量％～０．０８質量％含有する。
　上記第２視点の好ましい形態によれば、ジルコニア焼結体は、着色剤Ｃを０．０７質量％～０．０９質量％、及び着色剤Ｄを０．０５質量％～０．２質量％含有する。
　上記第２視点の好ましい形態によれば、ジルコニア焼結体は、着色剤Ｂを０．００７質量％～０．０６質量％、及び着色剤Ｄを０．０１質量％～０．０６質量％含有する。
　上記第２視点の好ましい形態によれば、ジルコニア焼結体は、着色剤Ａを０．０１質量％～０．０４質量％、着色剤Ｃを０．０５質量％～０．０７質量％、及び着色剤Ｄを０．０５質量％～０．０８質量％含有する。
　上記第２視点の好ましい形態によれば、ジルコニア焼結体は、着色剤Ａを０．００２質量％～０．３質量％、着色剤Ｂを０．０００５質量％～０．０３質量％、着色剤Ｃを０．００５質量％～０．０７質量％、及び着色剤Ｄを０．００４質量％～０．０４質量％含有する。
　上記第３視点の好ましい形態によれば、組成物は、着色剤Ａを０．００２質量％～０．４質量％、着色剤Ｂを０．０００２質量％～０．０３質量％、及び着色剤Ｃを０．００５質量％～０．１質量％含有する。
　上記第３視点の好ましい形態によれば、組成物は、着色剤Ｂを０．０１質量％～０．０２質量％、及び着色剤Ｃを０．０６質量％～０．０８質量％含有する。
　上記第４視点の好ましい形態によれば、組成物は、着色剤Ａ、着色剤Ｂ及び着色剤Ｃのうちの少なくとも１つと、着色剤Ｄ及び着色剤Ｅのうちの少なくとも１つと、を含有する。
　上記第４視点の好ましい形態によれば、組成物は、着色剤Ｃを０．０２質量％～０．０３質量％、及び着色剤Ｅを０．０６質量％～０．０８質量％含有する。
　上記第４視点の好ましい形態によれば、組成物は、着色剤Ｃを０．０７質量％～０．０９質量％、及び着色剤Ｄを０．０８質量％～０．１２質量％含有する。
　上記第４視点の好ましい形態によれば、組成物は、着色剤Ｂを０．００７質量％～０．０６質量％、及び着色剤Ｄを０．０１質量％～０．０６質量％含有する。
　上記第４視点の好ましい形態によれば、組成物は、着色剤Ａを０．０１質量％～０．０４質量％、着色剤Ｃを０．０５質量％～０．０７質量％、及び着色剤Ｄを０．０５質量％～０．０８質量％含有する。
　上記第４視点の好ましい形態によれば、組成物は、着色剤Ａを０．００２質量％～０．３質量％、着色剤Ｂを０．０００５質量％～０．０３質量％、着色剤Ｃを０．００５質量％～０．０７質量％、及び着色剤Ｄを０．００４質量％～０．０４質量％含有する。
　上記第４視点の好ましい形態によれば、組成物を８００℃～１２００℃で焼成して作製した、仮焼体が提供される。
　上記第４視点の好ましい形態によれば、組成物を１３００℃～１６００℃で焼成して作製した、ジルコニア焼結体が提供される。
　上記第５視点の好ましい形態によれば、仮焼体は、着色剤Ａを０．００２質量％～０．４質量％、着色剤Ｂを０．０００２質量％～０．０３質量％、及び着色剤Ｃを０．００５質量％～０．１質量％含有する。
　上記第５視点の好ましい形態によれば、仮焼体は、着色剤Ｂを０．０１質量％～０．０２質量％、及び着色剤Ｃを０．０６質量％～０．０８質量％含有する。
　上記第６視点の好ましい形態によれば、仮焼体は、着色剤Ａ、着色剤Ｂ及び着色剤Ｃのうちの少なくとも１つと、着色剤Ｄ及び着色剤Ｅのうちの少なくとも１つと、を含有する。
　上記第６視点の好ましい形態によれば、仮焼体は、着色剤Ｃを０．０２質量％～０．０３質量％、及び着色剤Ｅを０．０６質量％～０．０８質量％含有する。
　上記第６視点の好ましい形態によれば、仮焼体は、着色剤Ｃを０．０７質量％～０．０９質量％、及び着色剤Ｄを０．０８質量％～０．１２質量％含有する。
　上記第６視点の好ましい形態によれば、仮焼体は、着色剤Ｂを０．００７質量％～０．０６質量％、及び着色剤Ｄを０．０１質量％～０．０６質量％含有する。
　上記第６視点の好ましい形態によれば、仮焼体は、着色剤Ａを０．０１質量％～０．０４質量％、着色剤Ｃを０．０５質量％～０．０７質量％、及び着色剤Ｄを０．０５質量％～０．０８質量％含有する。
　上記第６視点の好ましい形態によれば、仮焼体は、着色剤Ａを０．００２質量％～０．３質量％、着色剤Ｂを０．０００５質量％～０．０３質量％、着色剤Ｃを０．００５質量％～０．０７質量％、及び着色剤Ｄを０．００４質量％～０．０４質量％含有する。
　上記第６視点の好ましい形態によれば、仮焼体を１３００℃～１６００℃で焼成して作製した、ジルコニア焼結体が提供される。
　上記第７視点の好ましい形態によれば、歯科用製品は、ジルコニア焼結体に積層された陶材層をさらに備える。陶材層は、黄変防止材を含有する。
　上記第７視点の好ましい形態によれば、黄変防止材は、アンチモン化合物及びセリウム化合物のうちの少なくとも一方を含有する。
　本発明の第１実施形態に係るジルコニア焼結体について説明する。本発明のジルコニア焼結体は、部分安定化ジルコニア結晶粒子が主として焼結された焼結体であり、部分安定化ジルコニアをマトリックス相として有する。本発明のジルコニア焼結体において、ジルコニアの主たる結晶相は正方晶系及び立方晶系の少なくとも一方である。ジルコニアは、正方晶系及び立方晶系の両方を含有してもよい。水熱処理試験未処理の段階においてジルコニア焼結体は単斜晶系を実質的に含有しないと好ましい。
　本発明のジルコニア焼結体には、成形したジルコニア粒子を常圧下ないし非加圧下において焼結させた焼結体のみならず、ＨＩＰ（Hot Isostatic Pressing；熱間静水等方圧プレス）処理等の高温加圧処理によって緻密化させた焼結体も含まれる。
　本発明のジルコニア焼結体は、酸化ジルコニウム（ジルコニア）、その安定化剤、及び着色剤を含有する。ジルコニア焼結体は、その他の添加物を含有してもよい。添加物としては、例えば、酸化チタン、酸化アルミニウム、二酸化ケイ素等が挙げられる。
　部分安定化ジルコニアにおける安定化剤としては、例えば、酸化カルシウム（ＣａＯ）、酸化マグネシウム（ＭｇＯ）、酸化イットリウム（Ｙ２Ｏ３）（以下、「イットリア」という。）、酸化セリウム（ＣｅＯ２）等の酸化物の酸化物が挙げられる。後述する着色剤を使用する場合、イットリアを使用するとより好ましい。安定化剤は、ジルコニアが部分安定化できるような量を添加すると好ましい。例えば、安定化剤として酸化イットリウムを使用する場合、酸化イットリウムの含有率は、ジルコニア焼結体全体において、部分安定化酸化ジルコニウムに対して好ましくは２ｍｏｌ％～７ｍｏｌ％添加することができる。ジルコニア焼結体中の安定化剤の含有率は、例えば、誘導結合プラズマ（ＩＣＰ；Inductively Coupled Plasma）発光分光分析、蛍光Ｘ線分析等によって測定することができる。なお、安定化剤を添加して部分的に安定化させたジルコニアは、部分安定化ジルコニア（ＰＳＺ；Partially Stabilized Zirconia）と呼ばれている。
　次に、本発明のジルコニア焼結体を製造するための組成物及び仮焼体について説明する。組成物及び仮焼体は、上述の本発明のジルコニア焼結体の前駆体（中間製品）となるものである。仮焼体は、組成物を焼結に至らない温度で焼成（即ち仮焼）したものである。また、仮焼体には、成形加工したものも含まれる。たとえば、仮焼したジルコニアディスクをＣＡＤ／ＣＡＭ（Computer-Aided Design/Computer-Aided Manufacturing）システムで加工した歯科用製品（例えば歯冠形状の補綴物）も仮焼体に含まれる。
　組成物及び仮焼体は、ジルコニア結晶粒子と、安定化剤と、着色剤（顔料）と、を含有する。組成物及び仮焼体は、その他の添加物を含有してもよい。添加物としては、例えば、酸化チタン、酸化アルミニウム、二酸化ケイ素等が挙げられる。
　組成物及び仮焼体中の安定化剤としては、例えば、酸化カルシウム（ＣａＯ）、酸化マグネシウム（ＭｇＯ）、イットリア、酸化セリウム（ＣｅＯ２）等の酸化物が挙げられる。安定化剤は、正方晶系ジルコニア粒子が部分安定化できるような量を添加すると好ましい。例えば、安定化剤としてイットリアを使用する場合、イットリアの含有率は、ジルコニアとイットリアの合計ｍｏｌ数に対して、２ｍｏｌ％～７ｍｏｌ％であると好ましい。
　本発明の組成物には、粉体、粉体を溶媒に添加した流体、及び粉体を所定の形状に成形した成形体も含まれる。すなわち、組成物は、粉末状であってもよいし、ペースト状ないしウェット組成物でもよい（すなわち、溶媒中にあってもよいし、溶媒を含んでいてもよい）。また、組成物は、バインダ、顔料等の添加物を含有するものであってもよい。なお、上記含有率の算出において、溶媒やバインダ等の添加物の質量は考慮しない。
　本発明の組成物は、成形体である場合、いずれの成形方法によって成形されたものでもよく、例えばプレス成形、射出成形、光造形法によって成形されたものとすることができ、多段階的な成形を施したものでもよい。例えば、本発明の組成物をプレス成形した後に、さらにＣＩＰ（Cold Isostatic Pressing；冷間静水等方圧プレス）処理を施したものでもよい。
　本発明の仮焼体は、本発明の組成物を常圧下で８００℃～１２００℃で焼成することによって得ることができる。
　本発明の仮焼体は、常圧下で１３５０℃～１６００℃で焼成することにより、本発明のジルコニア焼結体となるものである。
　本発明におけるジルコニア焼結体、組成物及び仮焼体は、着色成分として、金属酸化物及び市販の着色剤のうちの少なくとも一方を含有することができる。上述のような色度を有するジルコニア焼結体、組成物及び仮焼体は、例えば、酸化エルビウム（Ｅｒ２Ｏ３）；酸化ニッケル（ＮｉＯ）；ジルコニウム及びバナジウムの複合酸化物（（Ｚｒ，Ｖ）Ｏ２）；鉄、コバルト及びクロムの複合酸化物（（Ｃｏ，Ｆｅ）（Ｆｅ，Ｃｒ）２Ｏ４）；ジルコニウム及びケイ素の複合酸化物（ジルコン（ＺｒＳｉＯ４））；二酸化ケイ素（ＳｉＯ２）；並びにジルコニウム、ケイ素、コバルト及びニッケルの複合酸化物（（Ｃｏ，Ｎｉ）Ｏ・ＺｒＳｉＯ４）を含む群から選択される少なくとも１つの酸化物又は化合物を含むことができる。
　以下において、着色剤の含有率は、ジルコニア焼結体、組成物及び仮焼体におけるジルコニア、安定化剤及び着色剤の合計質量に対する含有割合である。また、ジルコニア焼結体及び仮焼体において、着色剤は、焼成前の化合物の形態で存在しているとは限らない。着色剤は、ジルコニア焼結体及び仮焼体中の成分と反応している場合もある。本願において、ジルコニア焼結体、組成物及び仮焼体における着色剤の含有率は、焼成前（添加時）の化合物を基準にして算出する。明細書及び特許請求の範囲において記載した化学式は、組成の内容を解りやすく表現するために代表的組成を示すものであって、必ずしも厳密に化学量論的組成関係を表すものではない。上記組成は、本発明を実施し、その効果を実現する上で実用上入手可能な材料に従って、許容範囲が自ずと定まるものである。
　ジルコニア焼結体、組成物及び仮焼体は、例えば、酸化エルビウム（Ｅｒ２Ｏ３）（以下「着色剤Ａ」という）を含有することができる。ジルコニア焼結体、組成物及び仮焼体は、酸化ニッケル（ＮｉＯ）（以下「着色剤Ｂ」という）を含有することができる。ジルコニア焼結体、組成物及び仮焼体は、ジルコニウム及びバナジウムの複合酸化物（（Ｚｒ，Ｖ）Ｏ２）（以下「着色剤Ｃ」という）を含有することができる。ジルコニア焼結体、組成物及び仮焼体は、鉄、コバルト及びクロムの複合酸化物（（Ｃｏ，Ｆｅ）（Ｆｅ，Ｃｒ）２Ｏ４）；ジルコニウム及びケイ素の複合酸化物（ジルコン（ＺｒＳｉＯ４））；二酸化ケイ素（ＳｉＯ２）；並びに酸化ニッケル（ＮｉＯ）を含有する混合物（（Ｃｏ，Ｆｅ）（Ｆｅ，Ｃｒ）２Ｏ４）／ＺｒＳｉＯ４／ＳｉＯ２／ＮｉＯ）（以下「着色剤Ｄ」という）を含有することができる。ジルコニア焼結体、組成物及び仮焼体は、並びにジルコニウム、ケイ素、コバルト及びニッケルの複合酸化物（（Ｃｏ，Ｎｉ）Ｏ・ＺｒＳｉＯ４）（以下「着色剤Ｅ」という）を含有することができる。ジルコニア焼結体、組成物及び仮焼体は、着色剤Ａ、着色剤Ｂ、着色剤Ｃ、着色剤Ｄ及び着色剤Ｅを含む群から選択される少なくとも１つの着色剤を含有することができる。
　着色剤Ａを添加するとジルコニア焼結体は赤色を帯びる傾向がある。着色剤Ｂを添加するとジルコニア焼結体は赤色を帯びる傾向がある。着色剤Ｃを添加するとジルコニア焼結体は黄色を帯びる傾向がある。着色剤Ｄを添加するとジルコニア焼結体は灰色を帯びる傾向がある。着色剤Ｅを添加するとジルコニア焼結体は灰色を帯びる傾向がある。特に、酸化プラセオジム（Ｐｒ６Ｏ１１）の代わりとして、例えば、ジルコニウム及びバナジウムの複合酸化物（（Ｚｒ，Ｖ）Ｏ２）（例えば、着色剤Ｃ）を使用することができる。酸化鉄（Ｆｅ２Ｏ３）の代わりとして、酸化エルビウム（Ｅｒ２Ｏ３）（例えば、着色剤Ａ）及び／又は酸化ニッケル（ＮｉＯ）（例えば、着色剤Ｂ）を使用することができる。
　各着色剤は、上記に挙げた成分以外の成分も含有することができる。例えば、着色剤Ｃは、上記成分の他に、鉄化合物、ニッケル化合物、ニオブ化合物、チタン化合物等を含有することができる。例えば、着色剤Ｄは、上記成分の他に、マンガン化合物、バナジウム化合物等を含有することができる。例えば、着色剤Ｅは、上記成分の他に、鉄化合物を含有することができる。各着色剤は、ジルコニア焼結体の発色に関わる成分の他に、発色に関わらない成分も含有することができる。
　以下において、着色剤Ｂの含有率について、着色剤Ｂ以外の着色剤に含有されるＮｉＯ成分については考慮しないものとする。上記着色剤のいずれかの組み合わせにおいて、各着色剤の含有率は、例えば、ＮｉＯ成分の総量がある上限を超えない又は下限未満とならないように、調整することができる。
　ジルコニア焼結体、組成物及び仮焼体は、着色剤Ａ、着色剤Ｂ、着色剤Ｃ、着色剤Ｄ及び着色剤Ｅのうち、少なくとも２つの着色剤を含有することができる。ジルコニア焼結体、組成物及び仮焼体は、着色剤Ａを０質量％～０．５質量％含有することができる。ジルコニア焼結体、組成物及び仮焼体は、着色剤Ｂを０質量％～０．０６質量％含有することができる。ジルコニア焼結体、組成物及び仮焼体は、着色剤Ｃを０質量％～０．２質量％含有することができる。ジルコニア焼結体、組成物及び仮焼体は、着色剤Ｄを０質量％～０．２質量％含有することができる。ジルコニア焼結体、組成物及び仮焼体は、着色剤Ｅを０質量％～０．１質量％含有することができる。
　着色剤Ｃとしては、例えば、日陶顔料工業株式会社製「Ｚ－３００黄」を使用することができる。着色剤Ｄとしては、例えば、川村化学株式会社製「４５５５グレー」を使用することができる。着色剤Ｅとしては、例えば、日陶顔料工業株式会社製「Ｈ－１５０グレー」を使用することができる。
　第１実施形態に係るジルコニア焼結体は、Ｌ＊ａ＊ｂ＊表色系におけるＬ＊が６４～７６、ａ＊が－６～３、ｂ＊が３～２７であると好ましい。このような色度を有するジルコニア焼結体は、天然歯のような色を有することができる。
　本開示において、Ｌ＊ａ＊ｂ＊表色系による色度（Ｌ＊，ａ＊，ｂ＊）は、後述の実施例のように試料を作製して、背景を黒色にして測定した数値である。
　次に、本発明の組成物、仮焼体及びジルコニア焼結体の製造方法の一例について説明する。
　まず、水中でジルコニアと安定化剤を湿式混合してスラリーを形成する。次に、スラリーを乾燥させて造粒する。次に、造粒物を仮焼して、１次粉末を作製する。
　次に、各粉末に着色剤を添加する。着色剤の添加量は、各層の色を発現するように適宜調節する。そして、それぞれについて、水中で所望の粒径になるまでジルコニアを粉砕混合して、ジルコニアスラリーを形成する。次に、スラリーを乾燥させて造粒する。酸化アルミニウム、酸化チタン、バインダ等の添加剤を添加する場合には、１次粉末の作製時に添加してもよいし、２次粉末の作製時に添加してもよい。
　次に、プレス成形して、本発明の組成物としての成形物を作製する。
　仮焼体を作製しない場合には、組成物を１４００℃～１６００℃、好ましくは１４５０℃～１５５０℃で焼成することにより、ジルコニア粉末を焼結させて、本発明のジルコニア焼結体を製造する。成形物の段階で所望の形状に成形してもよい。
　仮焼体を作製する場合には、組成物を８００℃～１２００℃で焼成して、仮焼体を作製する。次に、仮焼体を１４００℃～１６００℃、好ましくは１４５０℃～１５５０℃で焼成することにより、ジルコニア粉末を焼結させて、本発明のジルコニア焼結体を製造する。成形は、仮焼体の段階で切削加工等により実施してもよいし、焼結後に実施してもよい。成形は、ＣＡＤ／ＣＡＭシステムで実施することができる。
　歯科用製品の製造方法は、仮焼体又は焼結体を歯冠形状に成形する以外は、焼結体の上記製造方法と同様である。
　第１実施形態によれば、アンチモン化合物及び／又はセリウム化合物を含有する陶材をジルコニア焼結体に焼き付けたとしても、ジルコニア焼結体の褪色を抑制することができる。これにより、患者の歯の色と同様の色を有する歯科用製品の作製を容易にすることができる。
　以下の実施形態においては、本発明の焼結体、仮焼体及び組成物について、色度及び組成に着目して説明する。それ以外の事項については、上述の第１実施形態と同様である。
　本発明の第２実施形態に係るジルコニア焼結体について説明する。
　第２実施形態に係るジルコニア焼結体、仮焼体及び組成物は、着色剤Ａ及び着色剤Ｂのうちの少なくとも一方と、着色剤Ｃと、を含有することができる。ジルコニア焼結体、仮焼体及び組成物は、着色剤Ａを０質量％～０．４質量％、着色剤Ｂを０．０００２質量％～０．０３質量％、及び着色剤Ｃを０．００５質量％～０．１質量％含有することができる。これにより、特定の天然歯の色を再現することができる。
　第２実施形態に係るジルコニア焼結体は、Ｌ＊ａ＊ｂ＊表色系におけるＬ＊が６６～７６、ａ＊が－６～３、ｂ＊が３～２７であると好ましい。
　第２実施形態によれば、第１実施形態と同様の効果を得ることができる。
　本発明の第３実施形態に係るジルコニア焼結体について説明する。
　第３実施形態に係るジルコニア焼結体、仮焼体及び組成物は、着色剤Ａを０．００２質量％～０．４質量％、着色剤Ｂを０．０００２質量％～０．０３質量％、及び着色剤Ｃを０．００５質量％～０．１質量％含有することができる。これにより、特定の天然歯の色を再現することができる。
　第３実施形態に係るジルコニア焼結体は、Ｌ＊ａ＊ｂ＊表色系におけるＬ＊が６６～７６、ａ＊が－４～３、ｂ＊が３～２７であると好ましい。
　第３実施形態によれば、第１実施形態と同様の効果を得ることができる。
　本発明の第４実施形態に係るジルコニア焼結体について説明する。
　第４実施形態に係るジルコニア焼結体、仮焼体及び組成物は、着色剤Ｂを０．０１質量％～０．０２質量％、及び着色剤Ｃを０．０６質量％～０．０８質量％含有することができる。これにより、特定の天然歯の色を再現することができる。
　第４実施形態に係るジルコニア焼結体は、Ｌ＊ａ＊ｂ＊表色系におけるＬ＊が７０～７４、ａ＊が－６～－３、ｂ＊が２２～２６であると好ましい。
　第４実施形態によれば、第１実施形態と同様の効果を得ることができる。
　本発明の第５実施形態に係るジルコニア焼結体について説明する。
　第５実施形態に係るジルコニア焼結体、仮焼体及び組成物は、着色剤Ａ、着色剤Ｂ、着色剤Ｃ、着色剤Ｄ、及び着色剤Ｅを含む群から選択される少なくとも１つの着色剤を含有することができる。ジルコニア焼結体、仮焼体及び組成物は、着色剤Ａ、着色剤Ｂ及び着色剤Ｃのうちの少なくとも１つと、着色剤Ｄ及び着色剤Ｅのうちの少なくとも１つと、を含有すると好ましい。
　第５実施形態に係るジルコニア焼結体は、Ｌ＊ａ＊ｂ＊表色系におけるＬ＊が６４～７５、ａ＊が－３～３、ｂ＊が７～１９であると好ましい。
　第５実施形態によれば、第１実施形態と同様の効果を得ることができる。
　本発明の第６実施形態に係るジルコニア焼結体について説明する。
　第６実施形態に係るジルコニア焼結体、仮焼体及び組成物は、着色剤Ｃを０．００５質量％～０．０２質量％、及び着色剤Ｅを０．０６質量％～０．０８質量％含有することができる。
　第６実施形態に係るジルコニア焼結体は、Ｌ＊ａ＊ｂ＊表色系におけるＬ＊が７４～７５、ａ＊が－２～－１、ｂ＊が１０～１１であると好ましい。
　第６実施形態によれば、第１実施形態と同様の効果を得ることができる。
　本発明の第７実施形態に係るジルコニア焼結体について説明する。
　第７実施形態に係るジルコニア焼結体、仮焼体及び組成物は、着色剤Ｃを０．０７質量％～０．０９質量％、及び着色剤Ｄを０．０５質量％～０．２質量％含有することができる。
　第７実施形態に係るジルコニア焼結体は、Ｌ＊ａ＊ｂ＊表色系におけるＬ＊が６８～６９、ａ＊が－３～－２、ｂ＊が１８～１９であると好ましい。
　第７実施形態によれば、第１実施形態と同様の効果を得ることができる。
　本発明の第８実施形態に係るジルコニア焼結体について説明する。
　第８実施形態に係るジルコニア焼結体、仮焼体及び組成物は、着色剤Ｂを０．００７質量％～０．０６質量％、及び着色剤Ｄを０．０１質量％～０．０６質量％含有することができる。
　第８実施形態に係るジルコニア焼結体は、Ｌ＊ａ＊ｂ＊表色系におけるＬ＊が６４～７１、ａ＊が０～２、ｂ＊が７～１３であると好ましい。
　第８実施形態によれば、第１実施形態と同様の効果を得ることができる。
　本発明の第９実施形態に係るジルコニア焼結体について説明する。
　第９実施形態に係るジルコニア焼結体、仮焼体及び組成物は、着色剤Ａを０．０１質量％～０．０４質量％、着色剤Ｃを０．０５質量％～０．０７質量％、及び着色剤Ｄを０．０５質量％～０．０８質量％含有することができる。
　第９実施形態に係るジルコニア焼結体は、Ｌ＊ａ＊ｂ＊表色系におけるＬ＊が６７～６９、ａ＊が－２～０、ｂ＊が１７～１８であると好ましい。
　第９実施形態によれば、第１実施形態と同様の効果を得ることができる。
　本発明の第１０実施形態に係るジルコニア焼結体について説明する。
　第１０実施形態に係るジルコニア焼結体、仮焼体及び組成物は、着色剤Ａを０．００２質量％～０．３質量％、着色剤Ｂを０．０００５質量％～０．０３質量％、着色剤Ｃを０．００５質量％～０．０７質量％、及び着色剤Ｄを０．００４質量％～０．０４質量％含有することができる。
　第１０実施形態に係るジルコニア焼結体は、Ｌ＊ａ＊ｂ＊表色系におけるＬ＊が６５～７４、ａ＊が－２～３、ｂ＊が９～１８であると好ましい。
　第１０実施形態によれば、第１実施形態と同様の効果を得ることができる。
　本発明の第１１実施形態に係る歯科用製品について説明する。
　歯科用製品は、上記実施形態に係るジルコニア焼結体又は仮焼体を含む。歯科用製品は、ジルコニア焼結体上に積層された陶材（例えばガラス材料）をさらに含むことができる。陶材は、黄変防止材を含有することができる。黄変防止材としては、例えば、アンチモン化合物を使用することができる。
　歯科用製品には、例えば、セラミックフレーム、フルカントゥアークラウン等の補綴材が含まれる。歯科用補綴材は、歯冠形状を有すると好ましい。また、歯科用製品には、例えば、歯列矯正用製品（例えば、歯列矯正用ブラケット）、歯科インプラント用製品（例えば、歯科インプラント用アバットメント）が含まれる。
　下記表に記載の着色剤を添加したジルコニア焼結体を作製し、各試料について色度を測定した。まず、安定化剤としてイットリアを４ｍｏｌ％含有する部分安定化ジルコニア粉末に着色剤を添加して混合した。次に、直径約１８ｍｍの円柱状の金型に混合物１．２ｇ入れ、圧力３０ｋＮで成形して、成形組成物を作製した。次に、成形組成物を１５００℃で２時間焼成して、円板状のジルコニア焼結体を作製した。次に、試料表面を研磨加工し、表面を鏡面状（＃２０００以上）に仕上げ、試料を作製した。そして、色度測定機（オリンパス社製ＣＥ１００－ＤＣ／ＵＳ）及び解析ソフト（Ｃｒｙｓｔａｌｅｙｅ）を用いて背景を黒色にして各試料の色度を測定した。表１及び表２に、添加した着色剤の種類及び量、並びに色度測定結果を示す。
　表１及び表２において、着色剤Ａは、岩谷産業社製の酸化エルビウム（Ｅｒ２Ｏ３）である。着色剤Ｂは、岩月化鑛社製の酸化ニッケル（ＮｉＯ）である。着色剤Ｃは、ジルコニウム及びバナジウムの複合酸化物（（Ｚｒ，Ｖ）Ｏ２）である日陶顔料工業株式会社製「Ｚ－３００黄」である。着色剤Ｄは、鉄、コバルト及びクロムの複合酸化物（（Ｃｏ，Ｆｅ）（Ｆｅ，Ｃｒ）２Ｏ４）；ジルコニウム及びケイ素の複合酸化物（ジルコン（ＺｒＳｉＯ４））；二酸化ケイ素（ＳｉＯ２）；並びに酸化ニッケル（ＮｉＯ）の混合物（（Ｃｏ，Ｆｅ）（Ｆｅ，Ｃｒ）２Ｏ４）／ＺｒＳｉＯ４／ＳｉＯ２／ＮｉＯ）である川村化学株式会社製「４５５５グレー」である。着色剤Ｅは、ジルコニウム、ケイ素、コバルト及びニッケルの複合酸化物（（Ｃｏ，Ｎｉ）Ｏ・ＺｒＳｉＯ４）である日陶顔料工業株式会社製「Ｈ－１５０グレー」である。
　また、比較例として、酸化プラセオジムを用いた試料についても実施例と同様の測定を行った。比較例１～９において、着色剤Ａは酸化エルビウム（Ｅｒ２Ｏ３）である。着色剤Ｆは酸化鉄（Ｆｅ２Ｏ３）である。着色剤Ｇは酸化プラセオジム（Ｐｒ６Ｏ１１）である。
　実施例１～５５のいずれの試料も天然歯のような色を有していた。また、実施例１～５５は、比較例１～９と同様の色を有していた。これより、着色剤として酸化プラセオジム及び鉄化合物を使用しなくとも、天然歯と同様の色を発色させることができた。
　目視で各試料の色を比較したところ、実施例１～１１に係る試料は同系統の色を有していた。実施例１２～２５に係る試料は同系統の色を有していた。実施例２６～２７に係る試料は同系統の色を有していた。実施例２８～４９に係る試料は同系統の色を有していた。実施例５０～５５に係る試料は同系統の色を有していた。したがって、実施例１～５５に係る試料は、色によると、大きく５つの系統に分類できた。なお、実施例１～５５の試料を色によってさらに細かく分類することも可能である。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000003
　実施例９、実施例２４、実施例３２及び比較例２に係る試料を作製し、各試料に陶材を焼き付けて色の変化を測定した。表４～表７に測定結果を示す。表４～表７に示す陶材１は、クラレノリタケデンタル社製セラビアンＺＲ　トランスルーセント　Ｔｘである。陶材２は、クラレノリタケデンタル社製セラビアンＺＲ　エクスターナルステイン　Ｅ　Ｇｌａｚｅである。
　実施例１～５５と同様に作製した試料の一方の面に、各陶材の使用方法に即して陶材を築盛した。陶材１は、筆を用いて厚さ０．２ｍｍ±０．１ｍｍに調製した。陶材２は、筆を用いて厚さ０．０２ｍｍ±０．０１ｍｍに調製した。表４～表７にいう焼成前とは、陶材を築盛する前の試料である。１回焼成とは、陶材を築盛して焼成した試料である。２回～５回焼成とは、陶材を焼き付けた試料を当該回数焼成した試料である。２回焼成であれば、１回焼成の試料を再度焼成した試料である。陶材１を築盛した場合、試料は９３０℃で焼成した。陶材２を築盛した場合、試料は８５０℃で焼成した。色度は、陶材面を測定装置に向けて測定した。式差ΔＥは、式１に基づいて、焼成前の試料の色度と、陶材を焼き付けた試料の色度との差を算出したものである。例えば、焼成前の試料の色度を（Ｌ＊ １，ａ＊ １，ｂ＊ １）とし、１回焼成の試料の色度を（Ｌ＊ ２，ａ＊ ２，ｂ＊ ２）として、式差ΔＥを算出することができる。式差は、陶材を焼き付ける前後の色の変化の大きさを表す。
式１
Figure JPOXMLDOC01-appb-I000004
　まず、陶材１についてみると、実施例９、２４及び実施例３２においては、式差は２．５未満であったのに対して、比較例２においては、８．５以上であった。陶材２についてみると、実施例９、２４及び実施例３２においては、式差は３未満であったのに対して、比較例２においては、５．５以上であった。したがって、本発明によれば、いずれの陶材においても、陶材中の黄変防止材による褪色を抑制することができた。よって、本発明によれば、褪色を抑制できると共に、天然歯のような色を有するジルコニア焼結体及び歯科用製品を作製することができる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000005
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000006
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000007
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000008
　参考として、実施例において用いた着色剤Ｃ、着色剤Ｄ及び着色剤Ｅの元素分析結果を以下の表に示す。表８は着色剤Ｃの分析結果を示し、表９は着色剤Ｄの分析結果を示し、表１０は着色剤Ｅの分析結果を示す。下記表においては、各元素の酸化物に換算した質量割合を示してあり、着色剤が、着色剤中において表に記載の酸化物の形態で各元素を含有することを必ずしも意味するものではない。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000009
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000010
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000011
　上記の特許文献の各開示を、本書に引用をもって繰り込むものとする。本発明のジルコニア組成物、ジルコニア仮焼体及びジルコニア焼結体、並びに歯科用製品は、上記実施形態に基づいて説明されているが、上記実施形態に限定されることなく、本発明の全開示に枠内において、かつ本発明の基本的技術思想に基づいて、種々の開示要素（各請求項の各要素、各実施形態ないし実施例の各要素、各図面の各要素等を含む）に対し種々の変形、変更及び改良を含むことができることはいうまでもない。また、本発明の全開示の枠内において、種々の開示要素（各請求項の各要素、各実施形態ないし実施例の各要素、各図面の各要素等を含む）の多様な組み合わせ・置換ないし選択（除外ないし削除を含む）が可能である。
　本発明のさらなる課題、目的及び展開形態は、請求の範囲を含む本発明の全開示事項からも明らかにされる。
　本書に記載した数値範囲については、当該範囲内に含まれる任意の数値ないし小範囲が、別段の記載のない場合でも具体的に記載されているものと解釈されるべきである。

Claims (36)

  1. 　着色剤Ａ：酸化エルビウム、及び
    　着色剤Ｂ：酸化ニッケル、のうちの少なくとも一方と、
    　着色剤Ｃ：ジルコニウム及びバナジウムの複合酸化物と、を含有する、ジルコニア焼結体。
  2. 　前記着色剤Ａを０．００２質量％～０．４質量％、
    　前記着色剤Ｂを０．０００２質量％～０．０３質量％、及び
    　前記着色剤Ｃを０．００５質量％～０．１質量％含有する、請求項１に記載のジルコニア焼結体。
  3. 　前記着色剤Ｂを０．０１質量％～０．０２質量％、及び
    　前記着色剤Ｃを０．０６質量％～０．０８質量％含有する、請求項１に記載のジルコニア焼結体。
  4. 　着色剤Ａ：酸化エルビウム、
    　着色剤Ｂ：酸化ニッケル、
    　着色剤Ｃ：ジルコニウム及びバナジウムの複合酸化物、
    　着色剤Ｄ：鉄、コバルト及びクロムの複合酸化物、ジルコニウム及びケイ素の複合酸化物、二酸化ケイ素、及び酸化ニッケルの混合物、並びに
    　着色剤Ｅ：ジルコニウム、ケイ素、コバルト及びニッケルの複合酸化物
    を含む群から選択される少なくとも１つの着色剤を含有する、ジルコニア焼結体。
  5. 　前記着色剤Ａ、前記着色剤Ｂ及び前記着色剤Ｃのうちの少なくとも１つと、
    　前記着色剤Ｄ及び前記着色剤Ｅのうちの少なくとも１つと、を含有する請求項４に記載のジルコニア焼結体。
  6. 　前記着色剤Ｃを０．００５質量％～０．０２質量％、及び
    　前記着色剤Ｅを０．０６質量％～０．０８質量％含有する、請求項４又は５に記載のジルコニア焼結体。
  7. 　前記着色剤Ｃを０．０７質量％～０．０９質量％、及び
    　前記着色剤Ｄを０．０５質量％～０．２質量％含有する、請求項４又は５に記載のジルコニア焼結体。
  8. 　前記着色剤Ｂを０．００７質量％～０．０６質量％、及び
    　前記着色剤Ｄを０．０１質量％～０．０６質量％含有する、請求項４又は５に記載のジルコニア焼結体。
  9. 　前記着色剤Ａを０．０１質量％～０．０４質量％、
    　前記着色剤Ｃを０．０５質量％～０．０７質量％、及び
    　前記着色剤Ｄを０．０５質量％～０．０８質量％含有する、請求項４又は５に記載のジルコニア焼結体。
  10. 　前記着色剤Ａを０．００２質量％～０．３質量％、
    　前記着色剤Ｂを０．０００５質量％～０．０３質量％、
    　前記着色剤Ｃを０．００５質量％～０．０７質量％、及び
    　前記着色剤Ｄを０．００４質量％～０．０４質量％含有する、請求項４又は５に記載のジルコニア焼結体。
  11. 　酸化ジルコニウムと、
    　酸化イットリウムと、
    　着色剤と、を含有し、
    　前記着色剤は、
    　　着色剤Ａ：酸化エルビウム、及び
    　　着色剤Ｂ：酸化ニッケルのうちの少なくとも一方と、
    　　着色剤Ｃ：ジルコニウム及びバナジウムの複合酸化物と、を含む、組成物。
  12. 　前記着色剤Ａを０．００２質量％～０．４質量％、
    　前記着色剤Ｂを０．０００２質量％～０．０３質量％、及び
    　前記着色剤Ｃを０．００５質量％～０．１質量％含有する、請求項１１に記載の組成物。
  13. 　前記着色剤Ｂを０．０１質量％～０．０２質量％、及び
    　前記着色剤Ｃを０．０６質量％～０．０８質量％含有する、請求項１１に記載の組成物。
  14. 　酸化ジルコニウムと、
    　酸化イットリウムと、
    　着色剤と、を含有し、
    　前記着色剤は、
    　着色剤Ａ：酸化エルビウム、
    　着色剤Ｂ：酸化ニッケル、
    　着色剤Ｃ：ジルコニウム及びバナジウムの複合酸化物、
    　着色剤Ｄ：鉄、コバルト及びクロムの複合酸化物、ジルコニウム及びケイ素の複合酸化物、二酸化ケイ素、及び酸化ニッケルの混合物、並びに
    　着色剤Ｅ：ジルコニウム、ケイ素、コバルト及びニッケルの複合酸化物
    を含む群から選択される少なくとも１つの着色剤を含む、組成物。
  15. 　前記着色剤Ａ、前記着色剤Ｂ及び前記着色剤Ｃのうちの少なくとも１つと、
    　前記着色剤Ｄ及び前記着色剤Ｅのうちの少なくとも１つと、を含有する請求項１４に記載の組成物。
  16. 　前記着色剤Ｃを０．０２質量％～０．０３質量％、及び
    　前記着色剤Ｅを０．０６質量％～０．０８質量％含有する、請求項１４又は１５に記載の組成物。
  17. 　前記着色剤Ｃを０．０７質量％～０．０９質量％、及び
    　前記着色剤Ｄを０．０８質量％～０．１２質量％含有する、請求項１４又は１５に記載の組成物。
  18. 　前記着色剤Ｂを０．００７質量％～０．０６質量％、及び
    　前記着色剤Ｄを０．０１質量％～０．０６質量％含有する、請求項１４又は１５に記載の組成物。
  19. 　前記着色剤Ａを０．０１質量％～０．０４質量％、
    　前記着色剤Ｃを０．０５質量％～０．０７質量％、及び
    　前記着色剤Ｄを０．０５質量％～０．０８質量％含有する、請求項１４又は１５に記載の組成物。
  20. 　前記着色剤Ａを０．００２質量％～０．３質量％、
    　前記着色剤Ｂを０．０００５質量％～０．０３質量％、
    　前記着色剤Ｃを０．００５質量％～０．０７質量％、及び
    　前記着色剤Ｄを０．００４質量％～０．０４質量％含有する、請求項１４又は１５に記載の組成物。
  21. 　請求項１１～２０のいずれか一項に記載の組成物を８００℃～１２００℃で焼成して作製した、仮焼体。
  22. 　請求項１１～２０のいずれか一項に記載の組成物を１３００℃～１６００℃で焼成して作製した、ジルコニア焼結体。
  23. 　酸化ジルコニウムと、
    　酸化イットリウムと、
    　着色剤と、を含有し、
    　前記着色剤は、
    　　着色剤Ａ：酸化エルビウム、及び
    　　着色剤Ｂ：酸化ニッケルのうちの少なくとも一方と、
    　　着色剤Ｃ：ジルコニウム及びバナジウムの複合酸化物と、を含む、仮焼体。
  24. 　前記着色剤Ａを０．００２質量％～０．４質量％、
    　前記着色剤Ｂを０．０００２質量％～０．０３質量％、及び
    　前記着色剤Ｃを０．００５質量％～０．１質量％含有する、請求項２３に記載の仮焼体。
  25. 　前記着色剤Ｂを０．０１質量％～０．０２質量％、及び
    　前記着色剤Ｃを０．０６質量％～０．０８質量％含有する、請求項２３に記載の仮焼体。
  26. 　酸化ジルコニウムと、
    　酸化イットリウムと、
    　着色剤と、を含有し、
    　前記着色剤は、
    　　着色剤Ａ：酸化エルビウム、
    　　着色剤Ｂ：酸化ニッケル、
    　　着色剤Ｃ：ジルコニウム及びバナジウムの複合酸化物、
    　　着色剤Ｄ：鉄、コバルト及びクロムの複合酸化物、ジルコニウム及びケイ素の複合酸化物、二酸化ケイ素、及び酸化ニッケルの混合物、並びに
    　　着色剤Ｅ：ジルコニウム、ケイ素、コバルト及びニッケルの複合酸化物
    を含む群から選択される少なくとも１つの着色剤を含む、仮焼体。
  27. 　前記着色剤Ａ、前記着色剤Ｂ及び前記着色剤Ｃのうちの少なくとも１つと、
    　前記着色剤Ｄ及び前記着色剤Ｅのうちの少なくとも１つと、を含有する請求項２６に記載の仮焼体。
  28. 　前記着色剤Ｃを０．０２質量％～０．０３質量％、及び
    　前記着色剤Ｅを０．０６質量％～０．０８質量％含有する、請求項２６又は２７に記載の仮焼体。
  29. 　前記着色剤Ｃを０．０７質量％～０．０９質量％、及び
    　前記着色剤Ｄを０．０８質量％～０．１２質量％含有する、請求項２６又は２７に記載の仮焼体。
  30. 　前記着色剤Ｂを０．００７質量％～０．０６質量％、及び
    　前記着色剤Ｄを０．０１質量％～０．０６質量％含有する、請求項２６又は２７に記載の仮焼体。
  31. 　前記着色剤Ａを０．０１質量％～０．０４質量％、
    　前記着色剤Ｃを０．０５質量％～０．０７質量％、及び
    　前記着色剤Ｄを０．０５質量％～０．０８質量％含有する、請求項２６又は２７に記載の仮焼体。
  32. 　前記着色剤Ａを０．００２質量％～０．３質量％、
    　前記着色剤Ｂを０．０００５質量％～０．０３質量％、
    　前記着色剤Ｃを０．００５質量％～０．０７質量％、及び
    　前記着色剤Ｄを０．００４質量％～０．０４質量％含有する、請求項２６又は２７に記載の仮焼体。
  33. 　請求項２３～３２のいずれか一項に記載の仮焼体を１３００℃～１６００℃で焼成して作製した、ジルコニア焼結体。
  34. 　請求項１～１０、２２及び３３のいずれか一項に記載のジルコニア焼結体を備える、歯科用製品。
  35. 　前記ジルコニア焼結体に積層された陶材層をさらに備え、
    　前記陶材層は、黄変防止材を含有する、請求項３４に記載の歯科用製品。
  36. 　前記黄変防止材は、アンチモン化合物及びセリウム化合物のうちの少なくとも一方を含有する、請求項３５に記載の歯科用製品。
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