CN116261435A - 牙科用陶瓷着色溶液 - Google Patents
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Abstract
本发明提供牙科用陶瓷着色溶液，利用该着色溶液进行了着色的牙科用陶瓷在构筑陶材并进行烧结的情况下也不会褪色化，所述牙科用陶瓷着色溶液能够对牙科用陶瓷赋予期望的黄色色调。本发明涉及用于使牙科用陶瓷着色的着色溶液，其包含着色成分和溶剂，前述着色成分包含V成分。
Description
技术领域
本发明涉及牙科用陶瓷的着色溶液。更详细而言，涉及例如适用于制作牙科用修补物的牙科用陶瓷着色溶液，所述牙科用修补物是利用牙科用CAD/CAM系统进行切削加工而得到的嵌体、高嵌体、镶面、牙冠、牙桥、桥基牙、牙科用钉、假牙、假牙牙床、种植体构件(固定体、桥基)等。
背景技术
以往，作为牙科用制品(例如代表性的覆盖冠、齿冠、牙冠、装接假牙等牙科用修补物、齿列矫正用制品、牙科种植体用制品)，经常使用金属。然而，金属的颜色与天然齿明显不同，具有欠缺审美性的缺点，且有时也因金属的溶出而发生过敏。因而，为了解决与使用金属相伴的问题，作为金属的替代材料，逐渐将氧化铝(氧化铝)或氧化锆(氧化锆)等陶瓷材料用于牙科用制品。尤其是，氧化锆在强度方面优异，审美性也比较优异，因此，特别是与近年来的低价格化相辅相成地，需求正在提高。
近年来，针对牙科用修补物的最终形状或大型种植体的修补物，利用计算机进行设计并利用铣削装置进行切削加工而加以制作的CAD/CAM系统正在普及。作为该CAD/CAM系统中使用的被切削材料即打磨坯料的原材料，因重视审美性而通常使用氧化锆，尤其是最近为了重现出天然齿的牙色，将不同色调在厚度方向上垂直排列来应对审美要求的氧化锆日益普及。关于重现性困难的色调，通过在加工成牙科用修补物的形状的陶瓷表面上进一步覆盖牙科用陶材进行着色来满足高审美要求。
然而，覆盖牙科用陶材来进行着色的技术需要专业的知识和卓越的技术。具体而言，关于由牙科用陶材实现的着色，通过牙科用陶材的构筑而要求重现出天然齿的精密形状结构且具有高审美性的显色，需要高熟练度。
为了避免因使用牙科用陶材而产生的问题，通常使用如下技术：代替需要熟练度的基于牙科用陶材的着色或者在使用牙科用陶材之前，对牙科用陶瓷应用着色溶液，使其具备看上去像是天然齿的更高审美性。
天然齿通常带有黄色和红色。作为使陶瓷着色为黄色的技术，提出了以下技术。
例如，专利文献1中，作为使金属氧化物的陶瓷着色为黄色的着色成分，公开了Pr成分、Tb成分。然而可知：对于包含这些着色成分的着色溶液而言，虽然对氧化锆进行着色自身是能够实现的，但利用该方法进行了着色的氧化锆在进行其后的陶材构筑和烧结的情况下，因添加至陶材中的锑化合物或铈化合物等抗黄变剂的影响而存在黄色色调变淡(褪色化)的问题。
另外，专利文献2中，作为着色剂，公开了锆和钒的复合氧化物。然而，该复合氧化物虽然通过与粉体混合而能够进行着色，但其不溶于在着色溶液中可使用的溶剂，在用作着色溶液的着色成分的情况下，无法对氧化锆均匀地进行着色，因此，无法应用于着色溶液。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2007-314536号公报
专利文献2：国际公开第2016/068288号
发明内容
发明所要解决的问题
如上述那样，在专利文献1中，并未研究在构筑陶材时发生的显色不良，存在陶瓷褪色化的问题。因此，在构筑陶材的情况下存在改善的余地。
另外，在专利文献2中，使作为基材的氧化锆自身含有包含复合氧化物的着色剂而使其显色。专利文献2通过将具有显色性的氧化锆用作原料的成形体，从而不使用着色溶液即可解决在将包含抗黄变剂的陶材构筑于氧化锆烧结体时发生的1种显色不良、即褪色化的问题，其涉及到作为基材的氧化锆与包含抗黄变剂的陶材的相关性。因此，专利文献2的前提在于，作为基材的氧化锆中含有规定的着色剂，其并未启示出在构筑陶材的基础上再利用着色溶液进行着色。氧化锆烧结体自身具有天然齿的色调(专利文献2第0116段)，因此，除了基于陶材的上光、光泽赋予之外，除此之外的进一步着色会导致制造工序复杂，如果考虑到工业生产率，则可以认为其想不到进一步的着色。
如专利文献2那样，在作为基材的氧化锆中含有规定着色剂的情况下，氧化锆烧结体其自身具有天然齿的色调，即便对陶材进行烧结，其颜色变化也小。像这样，专利文献2中利用基材所含有的着色剂来调整氧化锆基材的颜色，氧化锆烧结体的颜色预先已经确定，若想要根据患者的修改期望来变更颜色，则需要由氧化锆粉末重新制造。因而，还考虑到在重新调整着色时能够简便地再制作的可能性，研究了在牙科用修补物的切削加工所使用的基材(例如氧化锆预烧体)中几乎不含着色剂的情况下，简便地利用着色溶液进行着色。
另一方面，在利用着色溶液对牙科用陶瓷进行着色的情况下，由陶材中包含的锑化合物或铈化合物等抗黄变剂的影响导致的褪色化问题也未得到解决。
因而，本发明的目的在于，提供利用着色溶液进行了着色的牙科用陶瓷在构筑含有包含氧化锑和/或氧化铈的抗黄变剂的陶材并进行烧结的情况下也不会褪色化，能够对牙科用陶瓷赋予期望的黄色色调的着色溶液。另外，本发明的目的在于，提供处理性优异、能够简便地对牙科用陶瓷赋予期望的黄色色调的着色溶液。
用于解决问题的手段
本发明人等为了解决上述问题而反复进行深入研究，结果发现：含有V成分的着色溶液能够解决上述问题，并进一步反复研究，从而完成了本发明。
即，本发明包括以下的技术方案。
[1]用于使牙科用陶瓷着色的着色溶液，其包含着色成分和溶剂，
前述着色成分包含V成分。
[2]根据[1]所述的着色溶液，其中，前述V成分为离子或络合物。
[3]根据[1]或[2]所述的着色溶液，其中，前述V成分为+IV和/或+V价。
[4]根据[1]～[3]中任一项所述的着色溶液，其中，前述V成分为钒氧化物化合物。
[5]根据[1]～[4]中任一项所述的着色溶液，其中，前述V成分为来自选自草酸氧钒、硝酸氧钒和乙酸氧钒中的至少1种的成分。
[6]根据[1]～[5]中任一项所述的着色溶液，其中，前述V成分的含量以V离子计为0.0100～45.0mmol/L。
[7]根据[1]～[6]中任一项所述的着色溶液，其中，在着色和烧结后的牙科用陶瓷的基于L*a*b*表色系的(L*，a*，b*)中，
a*为-20～20，
b*为5～60。
[8]根据[1]～[7]中任一项所述的着色溶液，其中，在前述基于L*a*b*表色系的(L*，a*，b*)中，L*为60～95。
[9]根据[1]～[8]中任一项所述的着色溶液，其中，前述溶剂包含水或/和有机溶剂。
[10]根据[9]所述的着色溶液，其中，前述有机溶剂包含选自醇类、二醇类、三醇类和酮类中的至少1种。
[11]根据[1]～[10]中任一项所述的着色溶液，其中，前述着色成分含有Ni成分。
[12]根据[1]～[11]中任一项所述的着色溶液，其中，前述着色成分含有Cr成分。
[13]根据[1]～[12]中任一项所述的着色溶液，其中，前述着色溶液还含有Zr成分。
[14]根据[1]～[13]中任一项所述的着色溶液，其中，前述着色溶液不含Pr成分和Tb成分。
[15]根据[1]～[14]中任一项所述的着色溶液，其中，前述牙科用陶瓷含有氧化锆作为主成分。
[16]牙科用陶瓷，其在表面担载有V成分。
[17]根据[16]所述的牙科用陶瓷，其中，前述V成分为离子或络合物。
[18]根据[16]或[17]所述的牙科用陶瓷，其中，前述牙科用陶瓷含有氧化锆作为主成分。
发明效果
关于本发明的牙科用陶瓷着色溶液，利用着色溶液进行了着色的牙科用陶瓷在构筑含有包含氧化锑和/或氧化铈的抗黄变剂的陶材并进行烧结的情况下也不会褪色化，能够对牙科用陶瓷赋予期望的黄色色调。另外，本发明可提供处理性优异、能够简便地对牙科用陶瓷赋予期望的黄色色调的着色溶液。进而，本发明的牙科用陶瓷着色溶液能够抑制牙科用陶瓷的强度降低。另外，在本发明中，在随着色调变更而需要再次制作牙科用修补物的情况下，也能够使用作为基材的形状相同的牙科用修补物的数据，利用CAD/CAM系统对不含规定着色剂的氧化锆简便地进行切削加工，并简便地变更成不同的色调。
具体实施方式
本发明是用于使牙科用陶瓷着色的着色溶液，其包含着色成分和溶剂，前述着色成分包含V成分。
<V成分>
首先，针对本发明的着色溶液中包含的V(钒)成分进行说明。V成分包含V的离子或络合物，其是为了使牙科用陶瓷着色成黄色色调而含有的。
通过应用含有V成分的牙科用陶瓷着色溶液，从而利用着色溶液进行了着色的牙科用陶瓷在构筑含有包含氧化锑和/或氧化铈的抗黄变剂的陶材并进行烧结的情况下也不会褪色化，能够对牙科用陶瓷赋予期望的黄色色调的理由尚不确定，本发明人等推测如下。即可推测：一般的复合氧化物系颜料因其良好的稳定性而难以与牙科用陶瓷发生固溶，存在显色不充分的情况或者得不到稳定色调的情况，另一方面，本发明的V成分呈现离子化或络合物化，因而，即便在少量添加的情况下也强烈显色，能够得到稳定的显色，因此，不易受到其它成分的影响，也可抑制褪色化。
V的离子或络合物可以以包含V阳离子和阴离子的盐或者包含V和配体的络合物的形式添加至着色溶液中。作为该阴离子或配体，可列举出例如OAc-、NO3 -NO2 -、CO3 2-、HCO3 -、ONC-、SCN-、SO4 2-、SO3 2-、戊二酸酯、乳酸酯、葡糖酸酯、丙酸酯、丁酸酯、葡糖醛酸酯、苯甲酸酯、酚盐、卤素阴离子(氟化物、氯化物、溴化物)、乙酸酯等。Ac是指乙酰基。
作为钒化合物，从稳定性、处理容易度的观点出发，优选为+IV和/或+V价的钒化合物，更优选为钒氧化物化合物。
作为为了使本发明的着色溶液中含有上述离子或络合物而添加的具体化合物例，可列举出氯化钒(III)无水物、氯化钒(III)水合物(六水合物)、三氧化二钒(III)、溴化钒(III)等III价的钒化合物；乙酰丙酮钒、乙酰丙酮氧钒、硬脂酸氧钒、环烷酸钒、苯甲酰基丙酮酸钒、草酸氧钒、双(麦芽醇)氧钒(IV)、双(1-苯基-1，3-丁二酮)氧代钒、三异丙醇氧钒(V)、三氯氧钒(V)、二氯氧钒(IV)、二硅化钒、四氧化二钒(IV)、五氧化二钒(V)、十三氧化四钒二铁、硫酸氧钒(IV)水合物、草酸氧钒(草酸氧钒(IV))、乙酸氧钒(IV)(VO[OC(O)CH3]2)、硝酸氧钒(V)(VO(NO3)3)、乙醇酸氧钒、硒化钒、碳化钒(VC)、氮化钒(VN)、二钒酸钾、钒酸钾、偏钒酸钾(KVO3)(V)、偏钒酸钠(NaVO3)(V)、二钒酸钠(Na4V2O7)、钒酸钠(Na3VO4)、钒酸钠水合物、偏钒酸锂(LiVO3)、二钒酸铷(Rb4V2O7)、偏钒酸铷(RbVO3)、钒酸铷(Rb3VO4)、二硼化钒、硼化钒(VB)、硫化钒(III)(V2S3)等+IV或+V价的钒化合物等。这些之中，从能够抑制褪色化、进而着色溶液的稳定性优异、处理性优异的观点出发，优选为草酸氧钒、硝酸氧钒、乙酸氧钒。钒成分可以单独使用1种，也可以组合使用2种以上。
作为着色溶液中的V成分的含量，从黄色显色性的观点出发，在溶液整体中以V离子计优选为0.0100～45.0mmol/L、更优选为0.0200～40.0mmol/L，根据V成分的种类，从V成分的稳定性优异的观点出发，进一步优选为0.0500～35.0mmol/L。另外，从V成分的稳定性优异的观点出发，在某一适合的实施方式中，作为V成分的含量，在溶液整体中可以为0.0100～15.0mmol/L，也可以为0.0200～10.0mmol/L。在V成分的含量为0.0100mmol/L以上的情况下，黄色显色充分，能够满足高审美要求，在V成分的含量为45.0mmol/L以下的情况下，能够抑制黄色显色变得过强，能够重现出天然的牙齿颜色。V成分的含量可通过例如电感耦合等离子体(ICP：Inductively Coupled Plasma)发光分光分析、荧光X射线分析等进行测定。需要说明的是，本说明书中的金属成分的含量可利用前述方法进行测定。
本发明的着色溶液只要不损害本发明的效果，就可以含有其它着色成分。作为着色成分，可列举出金属离子溶液等。
金属离子溶液包含着色性的阳离子。作为该着色性的阳离子，优选为选自Al、K、Cr、Na、Y、Gd、La、Yb、Tm、Ni、Mn、Co、Nd、Cu和Er中的至少1种元素的离子，更优选为选自Al、K、Cr、Na、La、Ni、Mn、Co和Er中的至少1种元素的离子，进一步优选为选自Al、K、Cr、Na、Ni、Mn、Co和Er中的至少1种元素的离子。金属离子溶液可以单独含有该阳离子中的1种，也可以组合含有2种以上的阳离子。
该着色性的阳离子可以以包含该阳离子和阴离子的盐的形式添加至后述溶剂中。作为该阴离子，可列举出例如OAc-、NO3 -、NO2 -、CO3 2-、HCO3 -、ONC-、SCN-、SO4 2-、SO3 2-、戊二酸酯、乳酸酯、葡糖酸酯、丙酸酯、丁酸酯、葡糖醛酸酯、苯甲酸酯、酚盐、卤素阴离子(氟化物、氯化物、溴化物)、乙酸酯等。
作为某一适合的实施方式，可列举出着色成分含有Ni成分的着色溶液。Ni成分能够重现出红褐系色调，通过组合黄色来抑制褐色，从而能够得到期望的牙科基准色调。例如，通过使用含有Ni成分的着色溶液，从而在基于L*a*b*表色系的(L*，a*，b*)中，有时L*变低。另外，通过使用含有Ni成分的着色溶液，有时a*变高。进而，通过使用含有Ni成分的着色溶液，有时b*变低。作为镍化合物，可列举出2价、3价、4价的化合物，优选为2价的镍化合物。作为Ni成分，可列举出例如氢氧化镍(II)、氯化镍(II)水合物(六水合物)、硝酸镍(II)水合物(六水合物)、硫酸镍(II)水合物(六水合物)、乙酸镍(II)水合物(四水合物)等。Ni成分可以单独使用1种，也可以组合使用2种以上。
另外，作为其它适合的实施方式，可列举出着色成分含有Cr成分的着色溶液。Cr成分能够重现出灰绿色调，通过组合黄色来抑制绿色，从而能够得到期望的牙科基准色调。作为铬化合物，可列举出3价、4价的化合物，优选为3价的铬化合物。例如，通过使用含有Cr成分的着色溶液，在基于L*a*b*表色系的(L*，a*，b*)中，有时L*变低。另外，通过使用含有Cr成分的着色溶液，有时a*变高。进而，通过使用含有Cr成分的着色溶液，有时b*变低。作为Cr成分，可列举出例如氯化铬(III)、氯化铬(III)水合物(六水合物)、硝酸铬(III)水合物(九水合物)、硫酸铬(III)水合物(n水合物)、乙酸铬(III)水合物(一水合物)等，从在水和有机溶剂中的溶解性优异的观点出发，优选为硝酸铬(III)水合物(九水合物)、氯化铬(III)水合物(六水合物)、乙酸铬(III)水合物(一水合物)。Cr成分可以单独使用1种，也可以组合使用2种以上。
本发明的着色溶液可以在不损害本发明效果的范围内含有其它金属成分。例如，若着色溶液中含有Zr成分，则应用前述着色溶液得到的陶瓷的强度有时会提高。作为其它实施方式，可列举出不含Pr成分和Tb成分的着色溶液。
作为Zr成分，包含Zr的离子或络合物。Zr的离子或络合物可以以包含Zr阳离子和阴离子的盐或者包含Zr及其配体的络合物的形式而添加至着色溶液中。作为该阴离子，可列举出例如OAc-、NO3 -、NO2 -、CO3 2-、HCO3 -、ONC-、SCN-、SO4 2-、SO3 2-、戊二酸酯、乳酸酯、葡糖酸酯、丙酸酯、丁酸酯、葡糖醛酸酯、苯甲酸酯、酚盐、卤素阴离子(氟化物、氯化物、溴化物)、乙酸酯等。
作为为了使本发明的着色溶液中含有上述离子或络合物而添加的具体化合物例，可列举出氧氯化锆水合物(IV)、硫化锆(IV)、四(乙酰丙酮基)锆(IV)、氯化锆(IV)、辛酸锆(IV)、油酸氧化锆(IV)、二氯双(η5-环戊二烯基)锆(IV)、乙酸氧锆(IV)、氧化锆(IV)水合物、氧化硬脂酸锆(IV)、硝酸氧锆(IV)水合物、正丁醇锆(IV)、氢化锆(II)、碳化锆(IV)、碳酸三氧化二锆水合物、氮化锆、六氟锆(IV)酸铵、碘化锆(IV)、月桂酸氧化锆(IV)(Zr(C11H23COO)2O)、硫酸锆(IV)水合物、磷酸二氢氧化锆(IV)等。这些之中，优选为氧氯化锆水合物(IV)、氯化锆(IV)、乙酸氧锆(IV)、氧化锆(IV)水合物、硝酸氧锆(IV)水合物，更优选为氧氯化锆水合物(IV)。Zr成分可以单独使用1种，也可以组合使用2种以上。
作为着色溶液中的Zr成分的含量，从提高牙科用陶瓷的强度的观点出发，在溶液整体中以Zr离子计优选为0.0650～0.900mol/L、更优选为0.0800～0.850mol/L、进一步优选为0.0900～0.800mol/L。在含量为0.0650mol/L以上的情况下，能够得到提高牙科用陶瓷的强度的效果，在0.900mol/L以下的情况下，不会使牙科用陶瓷的审美性降低，能够提高强度。
本发明的着色溶液优选包含水和/或有机溶剂作为溶剂。水和/或有机溶剂会使着色成分和Zr成分溶解，提高着色溶液在牙科用陶瓷中的浸透性。着色溶液中的溶剂的含有率优选为45.0～99.9999质量％、更优选为60～99.9995质量％、进一步优选为75～99.9990质量％。
该水需要使用实质不含对本发明的效果造成不良影响的杂质的水，优选为纯化水、蒸馏水、离子交换水、纯水。着色溶液中的水的含有率优选为45.0～99.9999质量％、更优选为60～99.9995质量％、进一步优选为75～99.9990质量％。
作为该有机溶剂，只要是能够溶解前述阳离子的任意溶剂即可，优选为醇类、二醇类、三醇类、酮类和选自它们的组合中的混合物。作为具体例，可列举出甲醇、乙醇、1-丙醇、2-丙醇、异丙醇、1-丁醇、2-丁醇、1-庚醇、2-庚醇、3-庚醇、1-己醇、2-己醇、3-己醇、2-甲基-1-戊醇、3-甲基-1-戊醇、4-甲基-1-戊醇、2-甲基-2-戊醇、2-甲基-3-戊醇、2，2-二甲基-1-丁醇、2-乙基-1-丁醇、乙二醇单甲基醚、乙二醇单乙基醚、乙二醇单苄基醚、丙二醇单甲基醚、丙二醇单乙基醚、乙二醇单丁基醚、二甘醇单甲基醚、二甘醇单乙基醚、二甘醇单苄基醚、丙二醇单丙基醚、三丙二醇单甲基醚、二甘醇单丁基醚、三甘醇单甲基醚、苄醇、2-(苄氧基)乙醇、3-(苄氧基)-1-丙醇、2-(苄氧基)-1-丁醇、5-(苄氧基)-1-戊醇等醇类；1，2-乙二醇、1，2-丙二醇、1，3-丙二醇、1，2-丁二醇、1，3-丁二醇、1，4-丁二醇、2，3-丁二醇、1，2-戊二醇、1，5-戊二醇、2，4-戊二醇、1，2-己二醇、2，5-己二醇、乙二醇、二甘醇、三甘醇、四甘醇、聚乙二醇(分子量为200～600)、丙二醇、二丙二醇、聚丙二醇、1-甲基-1，3-丙二醇、2-甲基-1，3-丙二醇、2-甲基-1，4-丁二醇、3-甲基-1，3-丁二醇、2-甲基-2，4-戊二醇、3-甲基-1，5-戊二醇、2，4-二乙基-1，5-戊二醇、2-乙基-1、3-己二醇等二醇类；甘油、1，2，4-丁三醇、1，2，3-丁三醇、1，2，6-己三醇等三醇类；丙酮、2-丁酮、2-戊酮、异丁酮、二异丁酮、环己酮等酮类。这些有机溶剂可以单独使用1种，或者适当组合使用2种以上。另外，有机溶剂可以作为后述增稠剂来调整粘度。
着色溶液中的溶剂的含有率优选为45.0～99.9999质量％、更优选为60.0～99.9995质量％、进一步优选为75.0～99.9990质量％。
着色溶液可以在不损害本发明效果的范围内含有络合剂。添加络合剂会改善着色溶液的保存稳定性、促进添加至着色溶液中的盐的溶解过程和/或增加能够溶解在着色溶液中的盐的量，因此有时是有益的。
络合剂通常可以与着色溶液中存在的金属离子形成络合物。所形成的络合物在溶剂中必须是可溶性。例如，关于着色溶液中含有的离子的摩尔量，络合剂至少可以以化学计量比来使用，如果络合剂相对于着色溶液的阳离子的摩尔比为约1或约2或约3以上，则能够得到良好的结果。
作为该络合剂的例子，可列举出N，N-二(2-羟基乙基)甘氨酸、乙酰丙酮、冠醚、穴状配体、乙二胺三乙酸酯及其盐、乙二胺四乙酸酯及其盐、次氮基三乙酸酯及其盐、柠檬酸及其盐、三乙烯四胺、卟吩、聚丙烯酸酯、聚门冬酰胺盐、酸性肽、酞菁、水杨酸盐、甘氨酸盐、乳酸盐、丙二胺、抗坏血酸盐、草酸及其盐、以及它们的混合物。络合剂可以单独使用1种或适当组合使用2种以上。
作为着色溶液中的络合剂的含有率，只要发挥出本发明的效果就没有特别限定，例如，优选含有对于溶解溶液中的阳离子而言或对于防止这些阳离子的沉淀而言充分的量。具体而言，在着色溶液中，优选为0.01质量％以上，更优选为0.05质量％以上，进一步优选为0.10质量％以上。另外，关于该含有率，没有特定的上限，优选为50质量％以下，更优选为20质量％以下，进一步优选为10质量％以下。若所使用的络合剂的量过少，则存在不完全溶解的可能性，若所使用的络合剂的量过多，则存在过量的络合剂自身不会溶解而残留的可能性。
本发明的着色溶液的pH优选为0～9，更优选为1～7，进一步优选为2～6。在该pH处于上述范围外的情况下，有时阳离子从溶液中开始沉淀。例如，在着色溶液为水溶液的情况下，优选为0～9的pH。另外，在着色溶液不含络合剂的情况下，优选为0～6的pH，在包含络合剂的情况下，优选为3～9的pH。pH可使用作为市售品的pH计(例如株式会社堀场制作所制的小型pH计ラクアツイン(LAQUA twin)等)来进行测定。
本发明的着色溶液优选以不仅能够将必要量的溶液涂布于陶瓷表面，还能够在陶瓷未烧成体(在本说明书中也称为“成形体”)或陶瓷预烧体的细孔中移动的方式具有适当的粘度。作为该适当的粘度，在例如20℃下优选为0.1～10000mPa、更优选为0.5～6000mPa、进一步优选为1～3000mPa。在该粘度过高的情况下，有可能无法含有在陶瓷未烧成体和陶瓷预烧体的细孔中。粘度的测定方法没有特别限定，可以在25℃下利用布氏粘度计来进行测定。
本发明的着色溶液中，出于制成适当粘度的目的，可以在不损害本发明效果的范围内含有增稠剂。
作为该增稠剂，可以从前述有机溶剂中进行选择来调整粘度，也可以从下述增稠剂中选择。作为除前述有机溶剂之外的增稠剂，可列举出甲基纤维素、羧基纤维素、羟乙基纤维素、黄原胶、瓜尔胶、角叉菜胶、罗望子胶、果胶等多糖类化合物；山梨糖醇、红藓醇、木糖醇、海藻糖等糖醇化合物；二甘油、三甘油、聚甘油、聚乙烯醇等合成多元醇化合物；聚丙烯酸钠、聚丙烯酸铵、聚环氧乙烷、聚乙二醇(分子量为1000以上)、聚乙烯基吡咯烷酮、硬脂酸钙、硬脂酸镁、硬脂酸锌、硬脂酸铝、单硬脂酸聚乙二醇酯、12-羟基硬脂酸、硬脂酰胺、油酰胺、亚乙基双油酰胺等固体的有机化合物等。这些增稠剂可以单独使用1种或适当组合使用2种以上。
本发明的着色溶液中的该增稠剂的含有率优选为0.01～10质量％、更优选为0.02～8质量％、进一步优选为0.05～5质量％。
本发明的着色溶液只要不损害本发明的效果就可以含有其它的添加剂。
作为该添加剂，可列举出稳定剂(例如甲氧基苯酚、对苯二酚、Topanol A(2，4-二甲基-6-叔丁基苯酚)和它们的混合物等(不包括能够抑制氧化锆相变的稳定剂))、缓冲剂(例如乙酸盐、氨基缓冲剂和它们的混合物等)、防腐剂(例如山梨酸、苯甲酸和它们的混合物等)、以及它们的混合物。添加剂可以单独使用1种，也可以组合使用2种以上。
本发明的着色溶液中的该添加剂的含有率例如可以设为0.01～10质量％，可以为0.05～5质量％，也可以为0.1～3质量％。
本发明的着色溶液可以包含着色成分在氧化锆的烧成后发生脱色的着色剂。作为在氧化锆的烧成后发生脱色的着色剂，只要在氧化锆的烧成后发生脱色且能够满足前述烧成前后的色差就没有限定，可列举出有机色素。
作为前述有机色素，只要是具有显色基团且溶解于着色溶液的有机色素，就没有特别限定，优选为芳香族系有机色素、即含有1个以上任选被取代的芳香族基团的有机色素，更优选为在具有显色基团的基础上还具有助色基团的芳香族系有机色素。作为该显色基团，只要是键合于芳香环而成为显色原因的原子团，就没有特别限定，可列举出硝基、偶氮基、酮酰亚胺基(>C＝N-)、羰基、碳-碳双键、碳-碳三键、碳-氮多键、硫代羰基、亚硝基、氧化偶氮基等。该有机色素可以包含单独1种或适当组合包含2种以上的这些原子团。另外，作为该助色基团，可列举出羟基、氨基、羧基、砜基、卤素原子等。该有机色素可以包含单独1种或适当组合包含2种以上的这些助色基团。
另外，作为在氧化锆的烧成后发生脱色的着色剂，由于无法使用对人体有害、有毒的物质，因此，作为该有机色素，优选为食用色素，更优选为溶解于着色溶液的食用色素。作为这种食用色素，可列举出黄色4号(酒石黄)、黄色5号(晚霞黄FCF)、红色2号(苋菜红)、红色102号(新胭脂红)、蓝色1号(亮蓝FCF)、蓝色2号(静蓝胭脂红)、绿色3号(坚牢绿FCF)、红色102号(新胭脂红)等含有2个以上芳香族基团的有机色素；酸性红289、溴代邻苯三酚红、罗丹明B、罗丹明6G、罗丹明6GP、罗丹明3GO、罗丹明123、曙红(曙红B、曙红Y)、荧光素、荧光素异硫代氰酸酯等含有以呫吨作为母核的稠合芳香族基团的有机色素(呫吨系色素)；洋红色素(胭脂红酸色素)；甜菜根红(主成分：异甜菜苷和甜菜苷)、甜菜苷、异甜菜苷、丙基甜菜苷、新甜菜苷等甜菜系色素等，优选为黄色4号(酒石黄)、黄色5号(晚霞黄FCF)、红色2号(苋菜红)、红色102号(新胭脂红)、蓝色1号(亮蓝FCF)、绿色3号(坚牢绿FCF)、异甜菜苷等含有2个以上芳香族基团且具有酮酰亚胺基或偶氮基作为显色基团的有机色素。另外，着色剂(A)也可能根据应用本发明的着色溶液的氧化锆预烧体的稳定剂的含量而发生变更，因此，在某一适合的实施方式中，着色剂(A)可列举出氧化锆用着色溶液，即含有2个以上芳香族基团且具有酮酰亚胺基或偶氮基作为显色基团、含有磺基作为助色基团的有机色素。在本说明书中，“芳香族基团”包括：环结构仅由碳原子构成的芳香族基团、环结构包含除碳之外的元素(氧、氮等)的杂芳香族基团。在氧化锆的烧成后发生脱色的着色剂可以单独使用1种或适当组合使用2种以上。另外，在氧化锆的烧成后发生脱色的着色剂的显色强度因着色溶液的pH而异，有时化合物的结构因pH而异，但只要发挥出本发明的效果，氧化锆用着色溶液的pH就没有特别限定，可根据在氧化锆的烧成后发生脱色的着色剂的种类来采取并使用显示出适当显色强度的pH。
作为在氧化锆的烧成后发生脱色的着色剂的含量，只要液体成分能够显色，就没有特别限定，相对于着色溶液整体的质量，优选为0.009～3.0质量％，更优选为0.09～1.6质量％，进一步优选为0.2～1.4质量％，特别优选为0.25～1.2质量％。
作为某一实施方式，可列举出着色成分实质不含在氧化锆的烧成后发生脱色的着色剂的着色溶液。实质不含在氧化锆的烧成后发生脱色的着色剂是指：在氧化锆的烧成后发生脱色的着色剂的含量相对于着色溶液整体的质量优选小于0.009质量％，更优选小于0.001质量％，进一步优选小于0.0001质量％，可以为0质量％。
本发明的着色溶液能够对牙科用陶瓷赋予在牙科用途中必须的黄色色调。关于着色和烧结后的牙科用陶瓷的基于L*a*b*表色系的色度(L*，a*，b*)，作为a*，优选为-20～20、更优选为-18～18、进一步优选为-15～15。作为b*，优选为5～60、更优选为10～58、进一步优选为12～55。作为L*，优选为60～95、更优选为68～92、进一步优选为65～90。前述色度(L*，a*，b*)的测定方法如实施例中记载的那样。
利用本发明的着色溶液进行着色的牙科用陶瓷只要含有陶瓷，就没有特别限定，可列举出例如含有氧化锆(也称为“氧化锆”或“ZrO2”)、氧化铝(也称为“氧化铝”或“Al2O3”)、长石玻璃、二硅酸玻璃、陶材等的物质。牙科用陶瓷优选含有氧化锆和/或氧化铝，更优选为含有氧化锆作为主成分。在牙科用陶瓷含有氧化锆作为主成分的情况下，作为氧化锆的含有率，进一步优选为65质量％以上、特别优选为75质量％以上、最优选为85质量％以上。
利用本发明的着色溶液进行着色的牙科用陶瓷只要是烧结前的陶瓷，则可以是未烧成体，也可以是预烧体，从着色溶液的浸透的观点出发，在牙科用陶瓷含有氧化锆作为主成分的情况下，牙科用陶瓷优选为氧化锆预烧体。
作为本发明的其它实施方式，可列举出在其表面担载有V成分的牙科用陶瓷(着色陶瓷预烧体或未烧成体)。作为V成分的含量，只要发挥出本发明的效果就没有特别限定，可根据所期望的烧结后的显色强弱等，通过本发明的着色溶液的涂布量等来适当调整。另外，作为V成分的担载范围，可根据本发明的着色溶液等的应用，利用毛细管现象而浸入至陶瓷预烧体或未烧成体的与外部连通的空间内，不仅能够适当调整在最表面的担载，还能够适当调整向表面内部的担载。需要说明的是，担载通常是附着于载体的状态，在本发明中，是通过吸附等而附着于陶瓷的状态。
本发明的牙科用陶瓷中，在构筑含有包含氧化锑和/或氧化铈的抗黄变剂的陶材并进行烧结的情况下也能够抑制褪色化，且能够对牙科用陶瓷赋予期望的黄色色调。
如上所述，陶瓷预烧体或未烧成体更优选含有氧化锆作为主成分。以下，针对氧化锆进行说明。需要说明的是，在本发明中，将利用着色溶液进行着色之前的预烧体简写为“氧化锆预烧体”，将着色后的预烧体记作“着色氧化锆预烧体”来加以区分。需要说明的是，本发明的着色溶液也可以用于使氧化锆未烧成体着色，在该情况下，不历经预烧体地制造氧化锆烧结体。在设想这种烧结体的情况下，作为该氧化锆未烧成体的适合实施方式，可以同样地应用之后的与氧化锆预烧体有关的说明中的各条件。
针对本发明中的氧化锆预烧体进行说明。该氧化锆预烧体是指：以氧化锆(ZrO2：氧化锆)作为主成分，根据作为目标的牙科用制品进行成形，并使氧化锆预烧而得到的物质。氧化锆预烧体是指例如氧化锆颗粒(粉末)在未完全烧结的状态下成块而得到的物质。主成分只要为50质量％以上即可。本发明所述的氧化锆预烧体中的氧化锆的含有率优选为60质量％以上，更优选为70质量％以上，进一步优选为80质量％以上。例如，如果在牙科用修补物、牙科种植体用制品的用途中加以使用，则可以利用公知的技术对氧化锆粉末进行加压成形，并对所得的盘或块进行预烧等处理来制作该氧化锆预烧体。氧化锆预烧体的密度优选为2.7g/cm3以上。另外，氧化锆预烧体的密度优选为4.0g/cm3以下，更优选为3.8g/cm3以下，进一步优选为3.6g/cm3以下。若处于该密度范围，则能够容易地进行成形加工。预烧体的密度可以以例如(预烧体的质量)/(预烧体的体积)的形式来计算。另外，氧化锆预烧体的三点弯曲强度优选为15～70MPa，更优选为18～60MPa，进一步优选为20～50MPa。关于前述弯曲强度，使用厚度5mm×宽度10mm×长度50mm的试验片，除了试验片的尺寸之外可按照ISO6872：2015进行测定。该试验片的面和C面(将试验片的角以45°的角度进行倒角而得到的面)利用600号的砂纸沿着长度方向进行面精加工。该试验片以最宽面朝向铅直方向(载荷方向)的方式进行配置。在弯曲试验测定中，跨距设为30mm，十字头速度设为0.5mm/分钟。
氧化锆预烧体、氧化锆粉末和氧化锆粉末的成形体中的氧化锆的主要晶系优选为单斜晶系。在本发明中，“主要晶系为单斜晶系”是指：相对于氧化锆中的全部晶系(单斜晶系、正方晶系和立方晶系)的总量，利用下式(1)而算出的氧化锆中的单斜晶系的比例fm占据50％以上的比例。在氧化锆预烧体、氧化锆粉末和氧化锆粉末的成形体中，利用下式(1)而算出的氧化锆中的单斜晶系的比例fm相对于单斜晶系、正方晶系和立方晶系的总量优选为55％以上，更优选为60％以上，进一步优选为70％以上，更进一步优选为75％以上，特别优选为80％以上，更特别优选为85％以上，最优选为90％以上。单斜晶系的比例fm可根据基于CuKα射线的X射线衍射(XRD；X-Ray Diffraction)图案的峰，并由下式(1)来计算。需要说明的是，前述主要晶系有可能有助于氧化锆预烧体在烧成时的收缩温度的高温化和烧成时间的缩短化。
在氧化锆预烧体中，可以实质检测不到正方晶系和立方晶系的峰。即，单斜晶系的比例fm可以设为100％。
[数1]
在式(1)中，Im(111)和Im(11-1)分别表示氧化锆的单斜晶系的(111)面和(11-1)面的峰强度。It(111)表示氧化锆的正方晶系的(111)面的峰强度。Ic(111)表示氧化锆的立方晶系的(111)面的峰强度。
本发明的氧化锆预烧体优选包含能够抑制氧化锆相变的稳定剂。例如，预烧前的氧化锆优选包含能够抑制氧化锆相变的稳定剂。
作为能够抑制氧化锆相变的稳定剂，可列举出例如氧化钇(Y2O3)(以下称为“氧化钇”)、氧化钙(CaO)、氧化镁(MgO)、氧化钇、氧化铈(CeO2)、氧化钪(Sc2O3)、氧化铌(Nb2O5)、氧化镧(La2O3)、氧化铒(Er2O3)、氧化钐(Sm2O3)、氧化铕(Eu2O3)和氧化铥(Tm2O3)等氧化物，优选为氧化钇。它们可以单独使用1种，也可以组合使用2种以上。在某一适合的实施方式中，可列举出作为着色对象的牙科用陶瓷含有氧化锆作为主成分，还含有氧化钇作为稳定剂，且稳定剂实质仅为氧化钇的着色溶液。在前述适合实施方式中，稳定剂实质仅为氧化钇是指：除氧化钇之外的稳定剂的含有率在氧化锆与稳定剂的合计100mol％中小于0.1mol％，优选为0.05mol％以下，更优选为0.01mol％以下，进一步优选为0.001mol％以下。
在氧化锆预烧体中含有稳定剂的情况下，稳定剂的含有率在氧化锆与稳定剂的合计100mol％中，优选为0.1～18mol％，更优选为1～15mol％，进一步优选为1.5～10mol％。在某个适合的实施方式中，可列举出牙科用陶瓷和用于使其着色的着色溶液，其中，牙科用陶瓷含有氧化锆作为主成分，氧化钇的含有率相对于氧化锆与氧化钇的总摩尔为1.5～10mol％。在前述适合的实施方式中，氧化钇的含有率优选为2.0～9.0mol％，更优选为2.5～8.5mol％，进一步优选为2.8～8.0mol％。
氧化锆预烧体可根据需要而包含着色剂(包含颜料、复合颜料和荧光剂)、氧化铝(Al2O3)、氧化钛(TiO2)、二氧化硅(SiO2)等。这些成分可以单独使用1种，也可以混合使用2种以上。作为前述颜料，可列举出例如选自Ti、V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Zn、Y、Zr、Sn、Sb、Bi、Ce、Sm、Eu、Gd和Er的组中至少1种元素的氧化物。作为前述复合颜料，可列举出例如(Zr，V)O2、Fe(Fe，Cr)2O4、(Ni，Co，Fe)(Fe，Cr)2O4·ZrSiO4、(Co，Zn)Al2O4等。作为前述荧光剂，可列举出例如Y2SiO5：Ce、Y2SiO5：Tb、(Y，Gd，Eu)BO3、Y2O3：Eu、YAG：Ce、ZnGa2O4：Zn、BaMgAl10O17：Eu等。
记载氧化锆预烧体的一般制造方法。首先，准备由包含稳定剂的氧化锆原料(适合而言，主要晶系为单斜晶系的氧化锆颗粒)构成的颗粒，将其加压成形为块或盘等形状。接着，根据需要对该成形体实施CIP(Cold Isostatic Pressing：冷等静压加压)处理。此时的加压压力例如为50～500MPa。接着，对其实施预烧处理。关于预烧，通过从室温缓慢升温至800～1200℃，并在前述温度下停留1～6小时左右，从而能够得到氧化锆预烧体。所得氧化锆预烧体根据最终的牙科用制品，使用现有公知的装置来进行切削加工。例如，在牙科用制品为牙科用修补物的情况下，使用CAD/CAM等而切削加工成齿冠形状。
氧化锆预烧体可以使用市售品。作为市售品，可列举出“ノリタクカタナ(注册商标)氧化锆”(型号：圆盘UTML、圆盘STML、圆盘ML、圆盘HT、圆盘LT)(以上为クラレノリタクデンタル公司制)等。
本发明的着色氧化锆预烧体的制造方法包括：使切削加工后的氧化锆预烧体中含有前述着色溶液的工序。作为含有前述着色溶液的方法，可列举出例如使用笔等涂布于氧化锆预烧体，或者将氧化锆预烧体浸渍于装有着色溶液的容器，或者使用喷雾器等对氧化锆预烧体进行喷雾的方法等，可以使用现有公知的器具、装置。需要说明的是，在不包括预烧工序而由未烧成体直接制造氧化锆烧结体的情况下，可以使切削加工后的氧化锆未烧成体含有前述着色溶液。
本发明还包括由前述着色氧化锆预烧体形成的氧化锆烧结体。该氧化锆烧结体的制造方法包括对前述着色氧化锆预烧体进行烧成的工序。烧成温度(烧成最高温度)可根据氧化锆的种类来适当变更，只要着色溶液中包含的Er成分和Co成分发生显色即可，没有特别限定，优选为1350℃以上，更优选为1450℃以上，进一步优选为1500℃以上。烧成温度的上限没有特别限定，例如优选为1700℃以下。需要说明的是，本发明的氧化锆烧结体不仅包括使已成形的氧化锆颗粒在常压下和/或非加压下发生烧结而得到的烧结体，还包括通过HIP(Hot IsostaticPressing：热等静压加压)处理等高温加压处理而实现致密化的烧结体。
氧化锆烧结体中的稳定剂的含有率可通过例如电感耦合等离子体(ICP：Inductively Coupled Plasma)发光分光分析、荧光X射线分析等来进行测定。
氧化锆烧结体优选具有部分稳定氧化锆和完全稳定氧化锆中的至少一者来作为基质相。在氧化锆烧结体中，氧化锆的主要晶相为正方晶系和立方晶系中的至少一者。氧化锆烧结体可以含有正方晶系和立方晶系这两者。氧化锆烧结体优选实质不含单斜晶系。需要说明的是，添加稳定剂而使其部分稳定化的氧化锆被称为部分稳定氧化锆(PSZ：Partially Stabilized Zirconia)，使其完全稳定化的氧化锆被称为完全稳定氧化锆。
本发明包括由前述氧化锆烧结体形成的牙科用制品。作为该牙科用制品，可列举出牙科用修补物、齿列矫正用制品或牙科种植体用制品等。作为该牙科用修补物，可以用于例如氧化锆制的嵌体、高嵌体、层压镶面和牙冠等。
在上述的任意实施方式中，均可适当变更各成分的种类、含量等，关于任选的成分，可以进行追加、删除等变更。另外，在上述的任意实施方式中，均可以适当变更着色溶液的组成和特性的值并加以组合。
本发明只要发挥出本发明的效果，就包括在本发明的技术范围内对上述构成加以各种组合而得到的实施方式。
实施例
以下，通过实施例更详细地说明本发明，但本发明不限定于下述的实施例。
[实施例1～18和比较例1～2]
如下那样地制备各实施例和比较例的着色溶液，并对其特性进行评价。将结果示于表1和表2。
[着色溶液的制备]
将表1和表2中记载的各成分按照表中记载的份量在常温下进行混合来制备着色溶液。各金属成分在着色溶液中的摩尔浓度通过电感耦合等离子体(ICP：InductivelyCoupled Plasma)发光分光分析仪(SPS3500：株式会社日立ハイテクサイエンス制)进行测定。
[V成分的处理性评价]
在制备前述着色溶液时，针对V成分的处理性、稳定性，按照以下的评价基准来进行评价。
○：在常温下、空气中，目视时没有白烟、变色等，能够没有问题地进行处理。
Δ：在常温下、空气中，目视时观察到白烟，在处理中略需注意。
×：在常温下、空气中，目视时观察到白烟、变色、明显的放热等，难以处理。
[氧化锆预烧体的制造]
接着，说明要涂布前述着色溶液的氧化锆预烧体的制造。
首先，制作含有稳定剂的氧化锆粉末。向主要晶系为单斜晶系的氧化锆粉末90.1质量％中添加作为稳定剂的氧化钇9.9质量％(5.5mol％)，制作混合物。接着，将该混合物添加于水来制作浆料，利用球磨机湿式粉碎混合至平均粒径成为0.13μm以下。利用喷雾干燥器使粉碎后的浆料发生干燥，将所得粉末在950℃下烧成2小时，制作粉末(一次粉末)。需要说明的是，前述平均粒径可通过激光衍射散射法来求出。具体而言，激光衍射散射法可通过例如激光衍射式粒度分布测定装置(SALD-2300：株式会社岛津制作所制)，将0.2％六偏磷酸钠水溶液用于分散介质，并按照体积基准来测定。
对所得一次粉末添加水来制作浆料，利用球磨机湿式粉碎混合至平均粒径成为0.13μm以下。向粉碎后的浆料中添加粘结剂后，利用喷雾干燥器使其干燥，制作粉末(二次粉末)。将所制作的二次粉末作为原料粉末，用于制造后述氧化锆预烧体。
接着，针对氧化锆预烧体的制造方法进行说明。向直径为19mm的模具中填充前述原料粉末1.32g，利用单螺杆加压成形机，以57.5kN的表面压力进行20秒钟的一次加压成形。将所得一次加压成形体在1000℃下烧成2小时，制作氧化锆预烧体。
[烧成后的色度测定]
将前述制备得到的着色溶液涂布于前述制造得到的氧化锆预烧体后，利用表1和表2中记载的烧成条件进行烧成，得到烧结体。将所得烧结体研磨加工成直径15mm、厚度1.2mm的圆板，使用オリンパス公司制的分光测色计(商品名“クリスタルアイCE100-DC/JP”、光源：7band LED光源)，在白色背景下测定基于L*a*b*表色系(JIS Z 8781-4：2013测色-第四部分：CIE 1976 L*a*b*色空间)的色度，分别作为L1*、a1*、b1*(n＝3)。将测定值的平均值示于表1和表2。
[烧成后的双轴弯曲强度的测定]
将前述制备得到的着色溶液涂布于前述制造得到的氧化锆预烧体后，利用表1和表2中记载的烧成条件进行烧成，得到直径15mm、厚度1.2mm的烧结体。按照JIS T 6526：2012，使用株式会社岛津制作所制的台式万能精密试验机Autograph(商品名“AG-1100kN”)，以0.5mm/分钟的十字头速度，对所得烧结体测定双轴弯曲强度(n＝5)。将测定值的平均值示于表1和表2。
[陶材构筑和烧成后的色度测定]
将前述制备得到的着色溶液涂布于前述制备得到的氧化锆预烧体，在表1和表2中记载的烧成条件下进行烧成后，构筑セラビアン(注册商标)ZRエクススタ一ナルステインE Glaze(クラレノリタクデンタル公司制)，在表1和表2中记载的烧成条件下进行烧成，得到烧结体。将所得烧结体研磨加工成直径15mm、厚度1.2mm的圆板，使用オリンパス公司制的分光测色计(商品名“クリスタルアイCE100-DC/JP”、光源：7band LED光源)，在白色背景下测定基于L*a*b*表色系(JIS Z 8781-4：2013测色-第四部分：CIE 1976L*a*b*色空间)的色度，分别记作L2*、a2*、b2*(n＝3)。将测定值的平均值示于表1和表2。
[陶材烧成前后的色调差的评价]
将进行前述测定而得到的L1*、a1*、b1*、L2*、a2*、b2*的值代入至下式(2)和(3)中，作为褪色化的评价，求出作为黄色变化指标的Δb*和作为变色指标的ΔE*。
Δb*＝b2*-b1*......(2)
ΔE*＝{(L2*-L1*)2+(a2*-a1*)2+(b2*-b1*)2}1/2...(3)
其结果，在含有Tb成分的比较例1、2中，Δb*的值为-3.0以下的负值，在陶材烧成后黄色的颜色变淡，确认到褪色化。与此相对，可确认：在实施例1～18中，Δb*的绝对值为3以下，是接近0的值，几乎没有褪色化，另外，ΔE*的值也小至3.0以下，因此也几乎没有变色。
严业利用性
关于本发明的着色溶液，利用着色溶液进行了着色的牙科用陶瓷在构筑陶材并进行烧结的情况下也不会褪色化，能够对牙科用陶瓷赋予期望的黄色色调，因此，可适合地用作牙科用陶瓷着色溶液。随着陶瓷齿冠的需求日益增加、个人审美要求的提高，可预料到牙科用陶瓷着色溶液的使用频率会增加，因此，本发明的牙科用陶瓷着色溶液是有用的。
Claims (18)
1.用于使牙科用陶瓷着色的着色溶液，其包含着色成分和溶剂，
所述着色成分包含V成分。
2.根据权利要求1所述的着色溶液，其中，所述V成分为离子或络合物。
3.根据权利要求1或2所述的着色溶液，其中，所述V成分为+IV和/或+V价。
4.根据权利要求1～3中任一项所述的着色溶液，其中，所述V成分为钒氧化物化合物。
5.根据权利要求1～4中任一项所述的着色溶液，其中，所述V成分为来自选自草酸氧钒、硝酸氧钒和乙酸氧钒中的至少1种的成分。
6.根据权利要求1～5中任一项所述的着色溶液，其中，所述V成分的含量以V离子计为0.0100～45.0mmol/L。
7.根据权利要求1～6中任一项所述的着色溶液，其中，在着色和烧结后的牙科用陶瓷的基于L*a*b*表色系的(L*，a*，b*)中，
a*为-20～20，
b*为5～60。
8.根据权利要求1～7中任一项所述的着色溶液，其中，在所述基于L*a*b*表色系的(L*，a*，b*)中，L*为60～95。
9.根据权利要求1～8中任一项所述的着色溶液，其中，所述溶剂包含水或/和有机溶剂。
10.根据权利要求9所述的着色溶液，其中，所述有机溶剂包含选自醇类、二醇类、三醇类和酮类中的至少1种。
11.根据权利要求1～10中任一项所述的着色溶液，其中，所述着色成分含有Ni成分。
12.根据权利要求1～11中任一项所述的着色溶液，其中，所述着色成分含有Cr成分。
13.根据权利要求1～12中任一项所述的着色溶液，其中，所述着色溶液还含有Zr成分。
14.根据权利要求1～13中任一项所述的着色溶液，其中，所述着色溶液不含Pr成分和Tb成分。
15.根据权利要求1～14中任一项所述的着色溶液，其中，所述牙科用陶瓷含有氧化锆作为主成分。
16.牙科用陶瓷，其在表面担载有V成分。
17.根据权利要求16所述的牙科用陶瓷，其中，所述V成分为离子或络合物。
18.根据权利要求16或17所述的牙科用陶瓷，其中，所述牙科用陶瓷含有氧化锆作为主成分。
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