WO2015060090A1 - 熱伝導性積層シート、熱伝導性積層シートの製造方法、及び電子機器 - Google Patents

Abstract

　熱伝導性を有する熱伝導層と、電気的絶縁性を有する絶縁層と、を備えた熱伝導性積層シート（Ｆ）であって、熱伝導層が、（メタ）アクリル酸エステル重合体（Ａ１）を１００質量部と、官能基を２以上１００００以下有する多官能エポキシ化合物（Ｂ）を１質量部以上１５質量部以下と、平均粒径が１００μｍ以上の膨張化黒鉛粉（Ｃ）を９０質量部以上４５０質量部以下と、を含む層である、熱伝導性積層シート（Ｆ）とする。

Description

熱伝導性積層シート、熱伝導性積層シートの製造方法、及び電子機器

　本発明は、熱伝導性積層シート、該熱伝導性積層シートの製造方法、及び、該熱伝導性積層シートを備えた電子機器に関する。

　近年、プラズマディスプレイパネル（ＰＤＰ）、集積回路（ＩＣ）チップ等のような電子部品は、その高性能化に伴って発熱量が増大している。その結果、温度上昇による機能障害対策を講じる必要が生じている。一般的には、金属製のヒートシンク、放熱板、放熱フィン等の放熱体を電子部品等に備えられる発熱体に取り付けることによって放熱させる方法が採られている。発熱体から放熱体への熱伝導を効率よく行うためには、熱伝導性が高いシート状の部材（熱伝導シート）を発熱体と放熱体との間に挟むことが行われている。

　上記のような熱伝導性シートは、用途に応じてさらに電気的絶縁性などの機能も備えさせるために、複数の層を積層させて用いることがあった。例えば、下記特許文献１及び特許文献２には、異なる機能を有する層を複数積層することによって、熱伝導性に加えて電気的絶縁性などの機能も兼ね備えた積層シート（以下、「熱伝導性積層シート」という。）に関する技術が開示されている。

特開２０１１－０６８７２０号公報 特開２０１１－０６８７２１号公報

　上記特許文献１及び特許文献２に開示されている技術によれば、熱伝導性に加えて電気的絶縁性などの機能を備えた熱伝導性積層シートを得ることができる。ただし、これらの熱伝導性積層シートは、その熱伝導性積層シートを構成する層を成形する際に単量体の重合反応を行っており、生産にある程度の時間と手間を要した。

　そこで本発明は、熱伝導性及び電気的絶縁性を有し、且つ作製が容易な熱伝導性積層シートを提供することを課題とする。また、当該熱伝導性積層シートの製造方法、及び該熱伝導性積層シートを備えた電子機器を提供する。

　本発明の第１の態様は、熱伝導性を有する熱伝導層と、電気的絶縁性を有する絶縁層と、を備えた熱伝導性積層シート（Ｆ）であって、熱伝導層が、（メタ）アクリル酸エステル重合体（Ａ１）を１００質量部と、官能基を２以上１００００以下有する多官能エポキシ化合物（Ｂ）を１質量部以上１５質量部以下と、平均粒径が１００μｍ以上の膨張化黒鉛粉（Ｃ）を９０質量部以上４５０質量部以下と、を含む層である、熱伝導性積層シート（Ｆ）である。

　本明細書中において「（メタ）アクリル」とは、「アクリル、及び／又は、メタクリル」を意味する。また、「熱伝導性を有する」とは、０．２Ｗ／ｍ・Ｋ以上の熱伝導率を有することを意味する。さらに、「電気的絶縁性を有する」とは、１ｋＶ／ｍｍ以上の絶縁破壊強さを有することを意味する。

　本発明の第２の態様は、熱伝導性を有する熱伝導層と、電気的絶縁性を有する絶縁層と、を備えた熱伝導性積層シート（Ｆ）の製造方法であって、（メタ）アクリル酸エステル重合体（Ａ１）を１００質量部と、官能基を２以上１００００以下有する多官能エポキシ化合物（Ｂ）を１質量部以上１５質量部以下と、平均粒径が１００μｍ以上の膨張化黒鉛粉（Ｃ）を９０質量部以上４５０質量部以下と、を含む混合組成物をシート状に成形して熱伝導層を製造する工程を含む、熱伝導性積層シート（Ｆ）の製造方法である。

　本発明の第３の態様は、発熱体及び該発熱体に貼合された上記本発明の第１の態様の熱伝導性積層シート（Ｆ）を備えた電子機器である。

　本発明によれば、熱伝導性及び電気的絶縁性を有し、且つ作製が容易な熱伝導性積層シートを提供することができまる。また、当該熱伝導性積層シートの製造方法、及び当該熱伝導性積層シートを備えた電子機器を提供することができる。

熱伝導性積層シートの層構成を概略的に示した図である。 熱伝導性積層シートの使用例を概略的に示した図である。

　１．熱伝導性積層シート（Ｆ）
  図１は、熱伝導性積層シート４０の層構成を概略的に示した図である。本発明の熱伝導性積層シート（Ｆ）４０は、熱伝導性を有する熱伝導層４１と、電気的絶縁性を有する絶縁層４２と、を備えている。以下、これらの層について詳細に説明する。

　１．１．熱伝導層４１
  熱伝導層４１は粘着性及び熱伝導性を有する層である。熱伝導層４１の厚さは特に限定されないが、熱伝導層４１を薄く成形することによって、熱伝導性積層シート（Ｆ）４０の厚み方向の熱抵抗を低くすることができる。一方、熱伝導層４１にある程度の厚さをもたせることによって、熱伝導性積層シート（Ｆ）４０の取り扱いが容易になる。これらの観点から、熱伝導層４１の厚さは０．１ｍｍ以上５ｍｍ以下にすることができ、０．１５ｍｍ以上４．５ｍｍ以下であることが好ましく、０．１５ｍｍ以上４ｍｍ以下であることがより好ましい。

　熱伝導層４１は、（メタ）アクリル酸エステル重合体（Ａ１）と、官能基を２以上１００００以下有する多官能エポキシ化合物（Ｂ）（以下、単に「多官能エポキシ化合物（Ｂ）」ということがある。）と、平均粒径が１００μｍ以上の膨張化黒鉛粉（Ｃ）（以下、単に「膨張化黒鉛粉（Ｃ）」ということがある。）と、を含む混合組成物をシート状に成形して得られる層である。（メタ）アクリル酸エステル重合体（Ａ１）、多官能エポキシ化合物（Ｂ）および膨張化黒鉛粉（Ｃ）を混合してシート状に成形する際に重合反応を用いない。すなわち、単量体や重合開始剤を用いないことによって、熱伝導層４１の粘着力を強く保つことができる。熱伝導層４１の粘着力は（メタ）アクリル酸エステル重合体（Ａ１）の粘着力に依存する。従って、熱伝導層４１を成形する際に重合反応を行う場合より行わない場合の方が、熱伝導層４１の粘着力が強くなる。また、重合反応を利用せずにシート状に成形するため、製造が容易になる。
  このような熱伝導層４１を構成する物質について以下により詳細に説明する。

　＜（メタ）アクリル酸エステル重合体（Ａ１）＞
  本発明に用いることができる（メタ）アクリル酸エステル重合体（Ａ１）は特に限定されないが、ガラス転移温度が－２０℃以下となる単独重合体を形成する（メタ）アクリル酸エステル単量体単位（ａ１）、及び、有機酸基を有する単量体単位（ａ２）を含有することが好ましい。

　上記（メタ）アクリル酸エステル単量体の単位（ａ１）を与える（メタ）アクリル酸エステル単量体（ａ１ｍ）は特に限定されないが、例えば、アクリル酸エチル（単独重合体のガラス転移温度は、－２４℃）、アクリル酸ｎ－プロピル（同－３７℃）、アクリル酸ｎ－ブチル（同－５４℃）、アクリル酸ｓｅｃ－ブチル（同－２２℃）、アクリル酸ｎ－ヘプチル（同－６０℃）、アクリル酸ｎ－ヘキシル（同－６１℃）、アクリル酸ｎ－オクチル（同－６５℃）、アクリル酸２－エチルヘキシル（同－５０℃）、メタクリル酸ｎ－オクチル（同－２５℃）、メタクリル酸ｎ－デシル（同－４９℃）などの、ガラス転移温度が－２０℃以下となる単独重合体を形成する（メタ）アクリル酸アルキルエステル；アクリル酸２－メトキシエチル（同－５０℃）、アクリル酸３－メトキシプロピル（同－７５℃）、アクリル酸３－メトキシブチル（同－５６℃）、アクリル酸エトキシメチル（同－５０℃）などの、ガラス転移温度が－２０℃以下となる単独重合体を形成する（メタ）アクリル酸アルコキシアルキルエステル；などを挙げることができる。中でも、ガラス転移温度が－２０℃以下となる単独重合体を形成する（メタ）アクリル酸アルキルエステル、ガラス転移温度が－２０℃以下となる単独重合体を形成する（メタ）アクリル酸アルコキシアルキルエステルが好ましく、ガラス転移温度が－２０℃以下となる単独重合体を形成する（メタ）アクリル酸アルキルエステルがより好ましく、アクリル酸２－エチルヘキシルがさらに好ましい。

　これらの（メタ）アクリル酸エステル単量体（ａ１ｍ）は、一種を単独で使用してもよく、二種以上を併用してもよい。

　（メタ）アクリル酸エステル単量体（ａ１ｍ）は、それから導かれる単量体単位（ａ１）が、（メタ）アクリル酸エステル重合体（Ａ１）中、好ましくは８０質量％以上９９．９質量％以下、より好ましくは８５質量％以上９９．５質量％以下となるような量で重合に供する。（メタ）アクリル酸エステル単量体（ａ１ｍ）の使用量が上記範囲内であると、重合時の重合系の粘度を適正な範囲に保つことが容易になる。

　次に、有機酸基を有する単量体単位（ａ２）について説明する。有機酸基を有する単量体単位（ａ２）を与える単量体（ａ２ｍ）は特に限定されないが、その代表的なものとして、カルボキシル基、酸無水物基、スルホン酸基などの有機酸基を有する単量体を挙げることができる。また、これらのほか、スルフェン酸基、スルフィン酸基、燐酸基などを含有する単量体も使用することができる。

　カルボキシル基を有する単量体の具体例としては、例えば、アクリル酸、メタクリル酸、クロトン酸などのα，β－エチレン性不飽和モノカルボン酸や、イタコン酸、マレイン酸、フマル酸などのα，β－エチレン性不飽和多価カルボン酸の他、イタコン酸モノメチル、マレイン酸モノブチル、フマル酸モノプロピルなどのα，β－エチレン性不飽和多価カルボン酸部分エステルなどを挙げることができる。また、無水マレイン酸、無水イタコン酸などの、加水分解などによりカルボキシル基に誘導することができる基を有するものも同様に使用することができる。

　スルホン酸基を有する単量体の具体例としては、アリルスルホン酸、メタリルスルホン酸、ビニルスルホン酸、スチレンスルホン酸、アクリルアミド－２－メチルプロパンスルホン酸などのα，β－不飽和スルホン酸、及び、これらの塩を挙げることができる。

　単量体（ａ２ｍ）としては、上に例示した有機酸基を有する単量体のうち、カルボキシル基を有する単量体がより好ましく、α，β－エチレン性不飽和モノカルボン酸がさらに好ましく、（メタ）アクリル酸が特に好ましい。これらの単量体は工業的に安価で容易に入手することができ、他の単量体成分との共重合性も良く、生産性の点でも好ましい。なお、単量体（ａ２ｍ）は、一種を単独で使用してもよく、二種以上を併用してもよい。

　有機酸基を有する単量体（ａ２ｍ）は、それから導かれる単量体単位（ａ２）が（メタ）アクリル酸エステル重合体（Ａ１）中、好ましくは０．１質量％以上２０質量％以下、より好ましくは０．５質量％以上１５質量％以下となるような量で重合に供する。有機酸基を有する単量体（ａ２ｍ）の使用量が上記範囲内であると、重合時の重合系の粘度を適正な範囲に保つことが容易になる。

　なお、有機酸基を有する単量体単位（ａ２）は、前述のように、有機酸基を有する単量体（ａ２ｍ）の重合によって、（メタ）アクリル酸エステル重合体（Ａ１）中に導入するのが簡便であり好ましいが、（メタ）アクリル酸エステル重合体（Ａ１）生成後に、公知の高分子反応により、有機酸基を導入してもよい。

　また、（メタ）アクリル酸エステル重合体（Ａ１）は、有機酸基以外の官能基を有する単量体（ａ３ｍ）から誘導される単量体単位（ａ３）を含有していてもよい。上記有機酸基以外の官能基としては、水酸基、アミノ基、アミド基、エポキシ基、メルカプト基などを挙げることができる。

　水酸基を有する単量体としては、（メタ）アクリル酸２－ヒドロキシエチル、（メタ）アクリル酸３－ヒドロキシプロピルなどの、（メタ）アクリル酸ヒドロキシアルキルエステルなどを挙げることができる。

　アミノ基を有する単量体としては、（メタ）アクリル酸Ｎ，Ｎ－ジメチルアミノメチル、（メタ）アクリル酸Ｎ，Ｎ－ジメチルアミノエチル、アミノスチレンなどを挙げることができる。

　アミド基を有する単量体としては、アクリルアミド、メタクリルアミド、Ｎ－メチロールアクリルアミド、Ｎ－メチロールメタクリルアミド、Ｎ，Ｎ－ジメチルアクリルアミドなどのα，β－エチレン性不飽和カルボン酸アミド単量体などを挙げることができる。

　エポキシ基を有する単量体としては、（メタ）アクリル酸グリシジル、アリルグリシジルエーテルなどを挙げることができる。

　有機酸基以外の官能基を有する単量体（ａ３ｍ）は、一種を単独で使用してもよく、二種以上を併用してもよい。

　これらの有機酸基以外の官能基を有する単量体（ａ３ｍ）は、それから導かれる単量体単位（ａ３）が、（メタ）アクリル酸エステル重合体（Ａ１）中、１０質量％以下となるような量で重合に使用することが好ましい。１０質量％以下の単量体（ａ３ｍ）を使用することにより、重合時の重合系の粘度を適正な範囲に保つことが容易になる。

　（メタ）アクリル酸エステル重合体（Ａ１）は、上述したガラス転移温度が－２０℃以下となる単独重合体を形成する（メタ）アクリル酸エステル単量体単位（ａ１）、有機酸基を有する単量体単位（ａ２）、及び、有機酸基以外の官能基を有する単量体単位（ａ３）以外に、上述した単量体と共重合可能な単量体（ａ４ｍ）から誘導される単量体単位（ａ４）を含有していてもよい。

　単量体（ａ４ｍ）は、特に限定されないが、その具体例として、上記（メタ）アクリル酸エステル単量体（ａ１ｍ）以外の（メタ）アクリル酸エステル単量体、α，β－エチレン性不飽和多価カルボン酸完全エステル、アルケニル芳香族単量体、シアン化ビニル単量体、カルボン酸不飽和アルコールエステル、オレフィン系単量体などを挙げることができる。

　上記（メタ）アクリル酸エステル単量体（ａ１ｍ）以外の（メタ）アクリル酸エステル単量体の具体例としては、アクリル酸メチル（単独重合体のガラス転移温度は、１０℃）、メタクリル酸メチル（同１０５℃）、メタクリル酸エチル（同６３℃）、メタクリル酸ｎ－プロピル（同２５℃）、メタクリル酸ｎ－ブチル（同２０℃）などを挙げることができる。

　α，β－エチレン性不飽和多価カルボン酸完全エステルの具体例としては、フマル酸ジメチル、フマル酸ジエチル、マレイン酸ジメチル、マレイン酸ジエチル、イタコン酸ジメチルなどを挙げることができる。

　アルケニル芳香族単量体の具体例としては、スチレン、α－メチルスチレン、メチルα－メチルスチレン、及びビニルトルエンなどを挙げることができる。

　シアン化ビニル単量体の具体例としては、アクリロニトリル、メタクリロニトリル、α－クロロアクリロニトリル、α－エチルアクリロニトリルなどを挙げることができる。

　カルボン酸不飽和アルコールエステル単量体の具体例としては、酢酸ビニルなどを挙げることができる。

　オレフィン系単量体の具体例としては、エチレン、プロピレン、ブテン、ペンテンなどを挙げることができる。

　単量体（ａ４ｍ）は、一種を単独で使用してもよく、二種以上を併用してもよい。

　単量体（ａ４ｍ）は、それから導かれる単量体単位（ａ４）の量が、（メタ）アクリル酸エステル重合体（Ａ１）中、好ましくは１０質量％以下、より好ましくは５質量％以下となるような量で重合に供する。

　（メタ）アクリル酸エステル重合体（Ａ１）は、上述した、ガラス転移温度が－２０℃以下となる単独重合体を形成する（メタ）アクリル酸エステル単量体（ａ１ｍ）、有機酸基を有する単量体（ａ２ｍ）、必要に応じて使用する、有機酸基以外の官能基を含有する単量体（ａ３ｍ）、及び、必要に応じて使用するこれらの単量体と共重合可能な単量体（ａ４ｍ）を共重合することによって特に好適に得ることができる。

　（メタ）アクリル酸エステル重合体（Ａ１）を得る際の重合方法は特に限定されず、溶液重合、乳化重合、懸濁重合、塊状重合などのいずれであってもよく、これら以外の方法でもよい。ただしこれらの重合方法の中で溶液重合が好ましく、中でも重合溶媒として、酢酸エチル、乳酸エチルなどのカルボン酸エステルやベンゼン、トルエン、キシレンなどの芳香族溶媒を用いた溶液重合がより好ましい。重合に際して、単量体は、重合反応容器に分割添加してもよいが、全量を一括添加するのが好ましい。重合開始の方法は、特に限定されないが、重合開始剤として熱重合開始剤を用いるのが好ましい。当該熱重合開始剤は特に限定されず、例えば過酸化物重合開始剤やアゾ化合物重合開始剤を用いることができる。

　過酸化物重合開始剤としては、ｔ－ブチルヒドロペルオキシドのようなヒドロペルオキシドや、ベンゾイルペルオキシド、シクロヘキサノンペルオキシドのようなペルオキシドの他、過硫酸カリウム、過硫酸ナトリウム、過硫酸アンモニウムなどの過硫酸塩などを挙げることができる。これらの過酸化物は、還元剤と適宜組み合わせて、レドックス系触媒として使用することもできる。

　アゾ化合物重合開始剤としては、２，２’－アゾビスイソブチロニトリル、２，２’－アゾビス（２，４－ジメチルバレロニトリル）、２，２’－アゾビス（２－メチルブチロニトリル）などを挙げることができる。

　重合開始剤の使用量は特に限定されないが、単量体１００質量部に対して０．０１質量部以上５０質量部以下の範囲であることが好ましい。

　これらの単量体のその他の重合条件（重合温度、圧力、撹拌条件など）は、特に制限がない。

　重合反応終了後、必要により、得られた重合体を重合媒体から分離する。分離の方法は特に限定されない。例えば、溶液重合の場合、重合溶液を減圧下に置き、重合溶媒を留去することによって、（メタ）アクリル酸エステル重合体（Ａ１）を得ることができる。

　（メタ）アクリル酸エステル重合体（Ａ１）の重量平均分子量（Ｍｗ）は、ゲルパーミエーションクロマトグラフ法（ＧＰＣ法）で測定して、標準ポリスチレン換算で１０００以上１００万以下の範囲にあることが好ましく、１０万以上５０万以下の範囲にあることが、より好ましく、２０万以上５０万以下の範囲にあることが、更に好ましい。（メタ）アクリル酸エステル重合体（Ａ１）の重量平均分子量は、重合の際に使用する重合開始剤の量や、連鎖移動剤の量を適宜調整することによって制御することができる。

　＜多官能エポキシ化合物（Ｂ）＞
  次に、多官能エポキシ化合物（Ｂ）について説明する。多官能エポキシ化合物（Ｂ）は、官能基を２以上１００００以下有する多官能エポキシ化合物である。多官能エポキシ化合物（Ｂ）は、（メタ）アクリル酸エステル重合体（Ａ１）中の有機酸基と反応して架橋構造を形成し得る。多官能エポキシ化合物（Ｂ）を適量用いることによって、（メタ）アクリル酸エステル重合体（Ａ１）に分子内及び／又は分子間架橋を導入し、熱伝導層４１を成形することができる。

　本発明に用いることができる多官能エポキシ化合物（Ｂ）は、２５℃における粘度が６００ｍＰａ・ｓ以下であることが好ましく、５００ｍＰａ・ｓ以下であることがより好ましく、４００ｍＰａ・ｓ以下であることがさらに好ましい。多官能エポキシ化合物（Ｂ）の粘度を上記範囲とすることによって、熱伝導層４１を構成する（メタ）アクリル酸エステル重合体（Ａ１）中に多官能エポキシ化合物（Ｂ）が均一に分散されやすくなり、多官能エポキシ化合物（Ｂ）による上記架橋構造が均一に形成されやすくなると考えられる。なお、多官能エポキシ化合物（Ｂ）の粘度は、以下に説明するようにして測定したものを意味する。

　（粘度測定方法）
  Ｂ型粘度計（東京計器株式会社製）を用いて、以下に示す手順で行う。
（１）常温の環境で測定対象を３００ｍｌ計量し、５００ｍｌの容器に入れる。
（２）攪拌用ロータＮｏ．１、２、３、４、５、６、７から、いずれかを選択し、粘度計に取り付ける。
（３）測定対象が入った容器を粘度計の上に置き、ロータを該容器内の測定対象に沈める。このとき、ロータの目印となる凹みが丁度、測定対象の液状界面にくるように沈める。
（４）回転数を２０、１０、４、２の中から選択する。
（５）攪拌スイッチを入れ、１分後の数値を読み取る。
（６）読み取った数値に、係数Ａを掛け算した値が粘度［ｍＰａ・ｓ］となる。
なお、係数Ａは、下記表１に示すように、選択したロータＮｏ．と回転数とから決まる。

　また、本発明に用いることができる多官能エポキシ化合物（Ｂ）は、官能基を２以上１００００以下有しており、官能基の数は２以上１０００以下であることが好ましく、２以上１０以下であることがより好ましく、２以上６以下であることが更に好ましい。多官能エポキシ化合物（Ｂ）の官能基の数が上記範囲であることで、熱伝導層４１に適切な引張強度を備えさせやすくなる。

　本発明に用いることができる多官能エポキシ化合物（Ｂ）の具体例としては、レゾルシノールジグリシジルエーテル、エチレングリコールジグリシジルエーテル、１，６－ヘキサンジオールジグリシジルエーテル、ネオペンチルグリコールジグリシジルエーテル、水素化ビスフェノールＡジグリシジルエーテル、グリセロールポリグリシジルエーテル、トリメチロールプロパントリグリシジルエーテル、ペンタエリスリトールジグリシジルエーテル、ペンタエリスリトールトリグリシジルエーテル、ペンタエリスリトールテトラグリシジルエーテル、ジグリセロールテトラグリシジルエーテル、ポリグリセロールポリグリシジルエーテル、ソルビトールポリグリシジルエーテルなどが挙げられる。中でも、少量でも効果的に架橋構造ができることから、４官能エポキシ化合物が好ましく、ペンタエリスリトールテトラグリシジルエーテルがより好ましい。多官能エポキシ化合物（Ｂ）は、１種を単独で使用してもよく、２種以上を併用してもよい。

　多官能エポキシ化合物（Ｂ）の含有量は、（メタ）アクリル酸エステル重合体（Ａ１）を１００質量部として、１質量部以上１５質量部以下であり、２質量部以上１２質量部以下であることが好ましく、２質量部以上１０質量部以下であることがより好ましい。多官能エポキシ化合物（Ｂ）の含有量を上記範囲とすることによって、熱伝導層４１に感圧接着剤としての適正な引張強度及び凝集力を付与しやすくなる。

　＜膨張化黒鉛粉（Ｃ）＞
  次に膨張化黒鉛粉（Ｃ）について説明する。膨張化黒鉛粉（Ｃ）は高い熱伝導性を有しており、膨張化黒鉛粉（Ｃ）を添加することによって、熱伝導層４１の熱伝導性を向上させることができる。

　なお、膨張化黒鉛粉とは、黒鉛を膨張させた後に粉砕して得られものである。本発明に用いる膨張化黒鉛粉（Ｃ）の例としては、酸処理した黒鉛を５００℃以上１２００℃以下にて熱処理して１００ｍｌ／ｇ以上３００ｍｌ／ｇ以下に膨張させ、次いでそれを粉砕する工程を含む方法によって得られたものを挙げることができる。より好ましくは、黒鉛を強酸で処理した後にアルカリ中で焼結し、その後再度強酸で処理したものを５００℃以上１２００℃以下にて熱処理して酸を除去すると共に１００ｍｌ／ｇ以上３００ｍｌ／ｇ以下に膨張させ、次いで粉砕する工程を含む方法によって得られたものを挙げることができる。上記熱処理の温度は、特に好ましくは８００℃以上１０００℃以下である。

　膨張化黒鉛粉（Ｃ）の平均粒径は１００μｍ以上５００μｍ以下であり、１２０μｍ以上４００μｍ以下であることが好ましく、１５０μｍ以上３５０μｍ以下であることがより好ましく、２００μｍ以上３００μｍ以下であることが更に好ましい。膨張化黒鉛粉（Ｃ）の平均粒径が上記の範囲内にあることにより、熱伝導層４１は熱伝導性に優れ、且つ、熱伝導層４１の表面に凹凸が発生したりピンホールが発生したりすることを防止し易くなる。

　なお、本発明において「平均粒径」とは、以下に説明する方法で測定したものを意味する。すなわち、レーザー式粒度測定機（株式会社セイシン企業製）を用い、マイクロソーティング制御方式（測定領域内にのみ測定対象粒子を通過させ、測定の信頼性を向上させる方式）により測定する。この測定方法によれば、セル中に測定対象粒子０．０１ｇ～０．０２ｇが流されることで、測定領域内に流れてくる測定対象粒子に波長６７０ｎｍの半導体レーザー光が照射され、その際のレーザー光の散乱と回折が測定機にて測定されることにより、フランホーファの回折原理から、平均粒径及び粒径分布が算出される。

　膨張化黒鉛粉（Ｃ）の量は、（メタ）アクリル酸エステル重合体（Ａ１）１００質量部に対して９０質量部以上４５０質量部以下であり、１００質量部以上４００質量部以下であることが好ましく、３００質量部以上４００質量部以下であることがより好ましい。膨張化黒鉛粉（Ｃ）の添加量を上記範囲の下限以上とすることによって、熱伝導層４１の熱伝導性を向上させやすくなる。また、膨張化黒鉛粉（Ｃ）の添加量を上記範囲の上限以下とすることによって、熱伝導層４１にひび割れが生じるなどの不具合を防止しやすくなる。

　＜その他の添加剤＞
  熱伝導層４１には、粘着性や熱伝導性等の求められる性能を満足できる範囲で、これまでに説明した物質以外にも公知の各種添加剤を添加することができる。
  公知の添加剤としては、発泡剤（発泡助剤を含む。）；金属の水酸化物や金属塩水和物などの難燃性熱伝導無機化合物；ガラス繊維；金属酸化物やＰＩＴＣＨ系炭素繊維などの、難燃性熱伝導無機化合物以外の熱伝導性無機化合物；カーボンブラック、二酸化チタンなどの顔料；クレーなどのその他の充填材；フラーレン、カーボンナノチューブなどのナノ粒子；ポリフェノール系、ハイドロキノン系、ヒンダードアミン系などの酸化防止剤；リン酸エステルなどの、難燃性熱伝導無機化合物以外の難燃剤；アクリル系ポリマー粒子などの増粘剤；などを挙げることができる。

　１．２．絶縁層４２
  次に、絶縁層４２について説明する。絶縁層４２は上述した熱伝導層４１に積層される層である。絶縁層４２と熱伝導層４１との間には、本発明が意図する効果を妨げないような他の層を介在させてもよい。以下、絶縁層４２についてより詳細に説明する。

　絶縁層４２は、電気的絶縁性を有する材料によって構成されている。このような絶縁層４２を熱伝導層４１に積層することによって、熱伝導性積層シート（Ｆ）に電気的絶縁性を備えさせることができる。また、絶縁層４２を備えさせることによって、熱伝導性積層シート（Ｆ）を補強することができる。

　また、絶縁層４２は、粘着性を有しない材料によって構成されていることが好ましい。熱伝導性積層シート（Ｆ）によれば、粘着性を有しない絶縁層４２を備えていることによって、絶縁層４２に接するように配置された発熱体または放熱体などを取り外す際、熱伝導性積層シート（Ｆ）の表面が放熱体または発熱体に固着することを防止できる。したがって、放熱体または発熱体などを固定しなおす場合でも熱伝導性積層シート（Ｆ）をそのまま再利用することが可能となる。ただし、絶縁層４２は粘着性を有していないので、熱伝導性積層シート（Ｆ）を放熱体や発熱体などに固定する際には、ネジなどの固定部材を用いることが好ましい。

　上記条件を満たす絶縁層４２を構成する材料としては、ポリイミド；ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレートなどのポリエステル；ポリテトラフルオロエチレンなどのフッ素樹脂；ポリエーテルケトン；ポリエーテルスルホン；ポリメチルペンテン；ポリエーテルイミド；ポリスルホン；ポリフェニレンスルフィド；ポリアミドイミド；ポリエステルイミド；ポリアミド；などを挙げることができる。これらの中でも安価で入手できるなどの観点からは、ポリエステルが好ましく、ポリエチレンテレフタレートがより好ましい。なお、絶縁層４２は一種の材料で構成されていてもよく複数種の材料を組み合わせて構成されていてもよい。

　また、絶縁層４２の最適厚さは、絶縁層４２を構成する材料による。絶縁層４２の厚さは熱伝導性積層シート（Ｆ）の用途に応じた電気的絶縁性を確保できる厚さであればよい。ただし、熱伝導性積層シート（Ｆ）の熱伝導性を高くするなどの観点からは、絶縁層４２は薄い方がよい。従って、絶縁層４２の厚さは１００μｍ以下であり、５μｍ以上１００μｍ以下が好ましく、１０μｍ以上８０μｍ以下がより好ましく、３０μｍ以上８０μｍ以下が更に好ましい。絶縁層４２の厚さが上記の範囲内にあることにより、熱伝導性積層シート（Ｆ）は絶縁性に優れ、且つ、熱伝導性にも優れたものとすることができる。

　１．３．諸性能
  本発明の熱伝導性積層シート（Ｆ）は、熱伝導性を有する熱伝導層を備えていることによって、熱伝導性積層シート（Ｆ）の一方の面側に配置された物から他方の面側に配置された物へと熱を効率良く伝えることができる。また、電気的絶縁性を有する絶縁層を備えていることによって、電気的絶縁性が要求される用途にも本発明の熱伝導性積層シート（Ｆ）を使用することがでる。さらに、本発明の熱伝導性積層シート（Ｆ）によれば、混合組成物をシート状に成形する段階で重合反応を用いずに熱伝導層を成形できるため、熱伝導層の成形が容易であり、且つ、熱伝導層の粘着力を強く保つことができる。

　２．製造方法
  次に、熱伝導性積層シート（Ｆ）の製造方法について説明する。

　本発明の熱伝導性積層シート（Ｆ）の製造方法は、（メタ）アクリル酸エステル重合体（Ａ１）と、多官能エポキシ化合物（Ｂ）と、膨張化黒鉛粉（Ｃ）と、を含む混合組成物をシート状に成形して熱伝導層４１を成形する工程を含む。
  上記混合組成物を作製する際に各成分を混合する温度は、６０℃以下が好ましく、１０℃以上６０℃以下がより好ましく、２０℃以上５０℃以下が更に好ましい。上記の温度で混合することにより、混合中に、多官能性エポキシ化合物（Ｂ）による架橋反応を抑えることができる。
  なお、その他に使用できる物質や、各物質の好ましい含有比率等は上述した通りであり、ここでは詳細な説明を省略する。

　本発明の熱伝導性積層シート（Ｆ）の製造方法において、上記混合組成物をシート状に成形して熱伝導層４１を製造する方法は特に限定されない。好適な方法としては、例えば、絶縁層４２を構成するシートの上に上記混合組成物を乗せて成形し、熱伝導層４１を製造する方法、二枚の工程紙（一方の工程紙を絶縁層４２とする）の間に上記混合組成物を挟んで２つのロールの間を通して押圧することで熱伝導層４１を製造する方法、及び、押出機を用いて上記混合組成物を押出し、その際にダイスを通して厚さを制御することで熱伝導層４１を製造する方法などが挙げられる。このようにして上記混合組成物を成形しながら、もしくは成形後に、上記混合組成物を所定の温度で加熱してもよい。加熱により、多官能エポキシ化合物（Ｂ）による架橋反応を促進することができる。上記加熱する際の温度は、２００℃以下が好ましく、１００℃以下がより好ましい。上記加熱は、上記混合組成物を成形後に行うことがより好ましい。上記混合組成物を加熱する方法としては、上記のようにして２つのロールの間に混合組成物を通す際に該ロールを加熱しておく方法、上記混合組成物を成形した後にオーブン等にて加熱する方法、などが挙げられる。

　３．使用例
  本発明の熱伝導性積層シート（Ｆ）は、熱伝導層の熱伝導性が高く、且つ熱伝導層が感圧接着性を有しているため、発熱体と放熱体との間に介在させて、発熱体から放熱体への熱伝導を効率よく行うなどの用途に使用できる。また、本発明の熱伝導性積層シート（Ｆ）は、電子機器に備えられる発熱体である電子部品に取り付け、該電子部品の一部として用いることができる。本発明の熱伝導性積層シート（Ｆ）の使用例について、図２を参照しつつ説明する。図２は、熱伝導性積層シート（Ｆ）の使用例を説明する図である。

　図２（Ａ）は、パーソナルコンピュータ等の電子機器の一部を概略的に示す斜視図である。図２（Ａ）には、基板１、基板１上に設置した発熱体である電子部品２、放熱体であるヒートシンク３、及び電子部品２とヒートシンク３との間に配置した熱伝導性積層シート（Ｆ）４と、を示している。
  図２（Ａ）に示したように、電子部品２とヒートシンク３とで熱伝導性積層シート（Ｆ）４を挟んで、必要に応じてビスなどの任意の固定手段により固定することによって、熱伝導性積層シート（Ｆ）４（熱伝導層）は高い熱伝導性を有しているので、電子部品２で発した熱は熱伝導性積層シート（Ｆ）４を介してヒートシンク３へと効率よく伝えられ、ヒートシンク３から放熱される。

　図２（Ｂ）は、放熱体であるヒートシンク１３に熱伝導性積層シート（Ｆ）１４、１４を介して発熱体であるＮＰＮトランジスタ１２ａ及びＰＮＰトランジスタ１２ｂを取り付けた様子を概略的に示す斜視図である。
  図２（Ｂ）に示したように、１つのヒートシンク１３に熱伝導性積層シート（Ｆ）１４、１４を介してＮＰＮトランジスタ１２ａ及びＰＮＰトランジスタ１２ｂを、必要に応じて任意の固定手段により取り付けることによって、熱伝導性積層シート（Ｆ）１４（熱伝導層）は高い熱伝導性を有しているので、ＮＰＮトランジスタ１２ａ及びＰＮＰトランジスタ１２ｂで発した熱は熱伝導性積層シート（Ｆ）１４、１４を介してヒートシンク１３へと効率よく伝えられ、ヒートシンク１３から放熱される。このとき、ＮＰＮトランジスタ１２ａ及びＰＮＰトランジスタ１２ｂが、共に、高い熱伝導性を有する熱伝導性積層シート（Ｆ）１４、１４を介して一つのヒートシンク１３に取り付けられていることによって、ＮＰＮトランジスタ１２ａとＰＮＰトランジスタ１２ｂとで温度差が生じることを抑制できる。

　図２（Ｃ）は、発熱体である２つのトランジスタ２２、２２が熱伝導性積層シート（Ｆ）２４を介して、必要に応じて任意の固定手段により固定された様子を概略的に示す断面図である。
  図２（Ｃ）に示したように、２つの発熱体２２、２２が熱伝導性積層シート（Ｆ）２４を介して固定されることによって、熱伝導性積層シート（Ｆ）２４（熱伝導層）は高い熱伝導性を有しているので、２つの発熱体２２、２２の一方の温度が他方に比べて高くなれば、一方から他方へと速やかに熱を伝えられるので、２つの発熱体２２、２２の間で温度差が生じることを抑制できる。

　なお、上記例では放熱体としてヒートシンクを用いたが、電子部品の筐体などを放熱体とすることもできる。以下、熱伝導性積層シート（Ｆ）の他の使用例について説明する。

　本発明の熱伝導性積層シート（Ｆ）は、電子機器に備えられる電子部品の一部として用いることができる。当該電子機器及び電子部品の具体例としては、エレクトロルミネッセンス（ＥＬ）、発光ダイオード（ＬＥＤ）光源を有する機器における発熱部周囲の部品、自動車等のパワーデバイス周囲の部品、燃料電池、太陽電池、バッテリー、携帯電話、携帯情報端末（ＰＤＡ）、ノートパソコン、液晶パネル、表面伝導型電子放出素子ディスプレイ（ＳＥＤ）、プラズマディスプレイパネル（ＰＤＰ）、又は集積回路（ＩＣ）などの発熱部を有する機器や部品を挙げることができる。

　なお、本発明の熱伝導性積層シート（Ｆ）の電子機器への使用方法の一例としては、ＬＥＤ光源を例にすると下記に記述するような使用方法を挙げることができる。すなわちＬＥＤ光源に直接貼り付ける；ＬＥＤ光源と放熱材料（ヒートシンク、ファン、ペルチェ素子、ヒートパイプ、グラファイトシート等）との間に挟みこむ；ＬＥＤ光源に接続された放熱材料（ヒートシンク、ファン、ペルチェ素子、ヒートパイプ、グラファイトシート等）に貼り付ける；ＬＥＤ光源を取り囲む筐体として使用する；ＬＥＤ光源を取り囲む筐体に貼り付ける；ＬＥＤ光源と筐体との隙間を埋める；等の方法である。ＬＥＤ光源の用途例としては、透過型の液晶パネルを有する表示装置のバックライト装置（テレビ、携帯、ＰＣ、ノートＰＣ、ＰＤＡ等）；車両用灯具；工業用照明；商業用照明；一般住宅用照明；等が挙げられる。

　また、ＬＥＤ光源以外の具体例としては、以下のものが挙げられる。すなわち、ＰＤＰパネル；ＩＣ発熱部；冷陰極管（ＣＣＦＬ）；有機ＥＬ光源；無機ＥＬ光源；高輝度発光ＬＥＤ光源；高輝度発光有機ＥＬ光源；高輝度発光無機ＥＬ光源；ＣＰＵ；ＭＰＵ；半導体素子；等である。

　更に本発明の熱伝導性積層シート（Ｆ）の使用方法としては、装置の筐体に貼り付けること等を挙げることができる。例えば、自動車等に備えられる装置に使用する場合、自動車に備えられる筐体の内部に貼り付ける；自動車に備えられる筐体の外側に貼り付ける；自動車に備えられる筐体の内部にある発熱部（カーナビ／燃料電池／熱交換器）と該筐体とを接続する；自動車に備えられる筐体の内部にある発熱部（カーナビ／燃料電池／熱交換器）に接続した放熱板に貼り付ける；こと等が挙げられる。

　なお、自動車以外にも、同様の方法で本発明の熱伝導性積層シート（Ｆ）を使用することができる。その対象としては、例えばパソコン；住宅；テレビ；携帯電話機；自動販売機；冷蔵庫；太陽電池；表面伝導型電子放出素子ディスプレイ（ＳＥＤ）；有機ＥＬディスプレイ；無機ＥＬディスプレイ；有機ＥＬ照明；無機ＥＬ照明；有機ＥＬディスプレイ；ノートパソコン；ＰＤＡ；燃料電池；半導体装置；炊飯器；洗濯機；洗濯乾燥機；光半導体素子と蛍光体とを組み合わせた光半導体装置；各種パワーデバイス；ゲーム機；キャパシタ；等が挙げられる。

　更に、本発明の熱伝導性積層シート（Ｆ）は上記の使用方法に留まらず、用途に応じて他の方法で使用することも可能である。例えば、カーペットや温暖マット等の熱の均一化のために使用する；ＬＥＤ光源／熱源の封止剤として使用する；太陽電池セルの封止剤として使用する；太陽電池のバックシ－トとして使用する；太陽電池のバックシ－トと屋根との間に使用する；自動販売機内部の断熱層の内側に使用する；有機ＥＬ照明の筐体内部に、乾燥剤や吸湿剤と共に使用する；有機ＥＬ照明の筐体内部の熱伝導層及びその上に、乾燥剤や吸湿剤と共に使用する；有機ＥＬ照明の筐体内部の熱伝導層、放熱層、及びその上に、乾燥剤や吸湿剤と共に使用する；有機ＥＬ照明の筐体内部の熱伝導層、エポキシ系の放熱層、及びその上に、乾燥剤や吸湿剤と共に使用する；人や動物を冷やすための装置、衣類、タオル、シート等の冷却部材に対し、身体と反対の面に使用する；電子写真複写機、電子写真プリンタ等の画像成形装置に搭載する定着装置の加圧部材に使用する；電子写真複写機、電子写真プリンタ等の画像成形装置に搭載する定着装置の加圧部材そのものとして使用する；制膜装置の処理対象体を載せる熱流制御用伝熱部として使用する；制膜装置の処理対象体を載せる熱流制御用伝熱部に使用する；放射性物質格納容器の外層と内装の間に使用する；太陽光線を吸収するソーラパネルを設置したボックス体の中に使用する；ＣＣＦＬバックライトの反射シートとアルミシャーシの間に使用する；こと等を挙げることができる。

　以下に、実施例にて本発明をさらに詳しく説明するが、本発明は実施例に限定されるものではない。なお、ここで用いる「部」や「％」は、特に断らない限り、質量基準である。

　＜シート表面破壊＞
  後に説明するようにして２枚の離型ＰＥＴフィルム（離型処理されたポリエチレンテレフタレートフィルム。以下同じ。）で熱伝導層が挟持された積層シートを作製し、その後、上面側の離型ＰＥＴフィルムを剥がした。このとき、熱伝導層が適正な凝集力を有していれば、熱伝導層を破壊することなく離型ＰＥＴフィルムを剥がすことができる。熱伝導層を破壊することなく剥がせた場合を「○」、熱伝導層が破壊された場合を「×」として、その結果を表２及び表３に示した。

　＜熱拡散効果＞
  上記シート表面破壊の評価において良い結果を得られた熱伝導性積層シートについて、下記のようにして熱伝導性を評価した。
   後に説明するようにして２枚の離型ＰＥＴフィルムで熱伝導層が挟持された積層シートを作製し、それを２５ｍｍ×１２０ｍｍの大きさに裁断した試験片を用意した。試験片から上面側の離型ＰＥＴフィルムを剥離し、長手方向の一方の端部に、マイクロセラミックヒーター（坂口電熱株式会社製、商品名：ＭＳ－５、２５ｍｍ×２５ｍｍ）を貼り付けた。なお、試験片とマイクロセラミックヒーターとの間には厚さ０．０５ｍｍの両面テープを使用した。マイクロセラミックヒーターにスライダックを接続し、マイクロセラミックヒーターに２０Ｖの電圧をかけて６０分間加熱した後、マイクロセラミックヒーターの表面をサーモグラフィーで撮影した。試験片を貼り付けた場合と貼り付けなかった場合とのマイクロセラミックヒーターの表面温度を比較し、その差（貼り付けなかった場合のマイクロセラミックヒーターの表面温度－試験片を貼り付けた場合のマイクロセラミックヒーターの表面温度）［℃］を評価し、熱拡散効果［℃］とした。熱拡散効果［℃］の数値が大きいほど、熱拡散の効果が高く熱伝導性が高い。なお、測定は２３℃雰囲気下で行った。結果を表２及び表３に示した。

　＜熱伝導性積層シートの作製＞
  （実施例１）
  反応器に、アクリル酸２－エチルヘキシル９４％とアクリル酸６％とからなる単量体混合物１００部、２，２’－アゾビスイソブチロニトリル０．０３部及び酢酸エチル７００部を入れて均一に溶解し、窒素置換後、８０℃で６時間重合反応を行った。重合転化率は９７％であった。得られた重合体を減圧乾燥して酢酸エチルを蒸発させ、粘性のある固体状の（メタ）アクリル酸エステル重合体（Ａ１－１）を得た。（メタ）アクリル酸エステル重合体（Ａ１－１）の重量平均分子量（Ｍｗ）は２７０，０００、重量平均分子量（Ｍｗ）／数平均分子量（Ｍｎ）は３．１であった。重量平均分子量（Ｍｗ）及び数平均分子量（Ｍｎ）は、テトラヒドロフランを溶離液とするゲルパーミエーションクロマトグラフィーにより、標準ポリスチレン換算で求めた。

　次に、多官能エポキシ化合物（Ｂ）（ナガセケムテックス株式会社製、ＤＬＣ－４０２）２部を電子天秤で計量し、これを２５℃にて上記（メタ）アクリル酸エステル重合体（Ａ１－１）１００部と混合した。混合には、恒温槽（東機産業株式会社製、商品名「ビスコメイト　１５０ＩＩＩ」）及びホバートミキサー（株式会社小平製作所製、商品名「ＡＣＭ－５ＬＶＴ型」、容量：５Ｌ）を用いた。ホバート容器の温調は２５℃に設定し、真空（－０．１ＭＰａＧ）にして、回転数目盛を３にして３０分間攪拌した。この工程を第１混合工程という。

　次に、膨張化黒鉛粉（Ｃ）（伊藤黒鉛工業株式会社製、商品名「ＥＣ－５０」、平均粒径：２５０μｍ）１２０部を計量して上記ホバート容器に投入し、ホバート容器の温調を２５℃に設定し、真空（－０．１ＭＰａＧ）にして、回転数目盛を３にして３０分間攪拌した。この工程を第２混合工程という。

　次に、上記第１混合工程及び第２混合工程を経て得た混合組成物を、厚さ３８μｍの絶縁層（離型ＰＥＴフィルム）上に垂らし、当該混合組成物上にさらに、厚さ３８μｍの他の離型ＰＥＴフィルムを被せた。混合組成物が離型ＰＥＴフィルムに挟持されたこの積層体を、間隔を５００μｍに調整した２つのロールの間に通し、混合組成物をシート状に成形（熱伝導層を製造）した後、一方（上面側）の離型ＰＥＴフィルムを剥がして熱伝導性積層シート（以下、単に「シート」と表記する。）（Ｆ１）を得た。

　（実施例２乃至５、及び比較例１乃至４）
  熱伝導層に用いる各物質の配合、及び絶縁層に用いるシートを表２及び表３に示したように変更した以外は実施例１と同様にして実施例２乃至５に係るシート（Ｆ２乃至Ｆ５）、及び比較例１乃至４に係るシート（ＦＣ１乃至ＦＣ４）を作製した。なお、比較例１では膨張化黒鉛粉（Ｃ）（伊藤黒鉛工業株式会社製、商品名「ＥＣ－５０」、平均粒径：２５０μｍ）に代えて、膨張化黒鉛粉（伊藤黒鉛工業株式会社製、商品名「ＥＣ－５００」、平均粒径：３０μｍ）を用いた。

　表２及び表３に示したように、実施例にかかるシート（Ｆ１乃至Ｆ５）は、重合反応を用いなくても熱伝導層が適正な凝集力を有しており、容易にシート状に成形することができた。また、実施例にかかるシート（Ｆ１乃至Ｆ５）は熱伝導性が高かった。
  一方、膨張化黒鉛粉の粒径を小さくした比較例１、膨張化黒鉛粉の添加量が少なかった比較例２、膨張化黒鉛粉の添加量が多かった比較例３、及び多官能エポキシ化合物の添加量が少なかった比較例４はいずれも熱伝導層が適正な凝集力を有していなかった。

　１　基板
　２、１２ａ、１２ｂ、２２　発熱体
　３、１３　放熱体
　４、１４、２４　熱伝導性積層シート
　４０　熱伝導性積層シート
　４１　熱伝導層
　４２　絶縁層

Claims (3)

1. 　熱伝導性を有する熱伝導層と、電気的絶縁性を有する絶縁層と、を備えた熱伝導性積層シート（Ｆ）であって、
   　前記熱伝導層が、（メタ）アクリル酸エステル重合体（Ａ１）を１００質量部と、官能基を２以上１００００以下有する多官能エポキシ化合物（Ｂ）を１質量部以上１５質量部以下と、平均粒径が１００μｍ以上の膨張化黒鉛粉（Ｃ）を９０質量部以上４５０質量部以下と、を含む層である、
   熱伝導性積層シート（Ｆ）。
2. 　熱伝導性を有する熱伝導層と、電気的絶縁性を有する絶縁層と、を備えた熱伝導性積層シート（Ｆ）の製造方法であって、
   　（メタ）アクリル酸エステル重合体（Ａ１）を１００質量部と、官能基を２以上１００００以下有する多官能エポキシ化合物（Ｂ）を１質量部以上１５質量部以下と、平均粒径が１００μｍ以上の膨張化黒鉛粉（Ｃ）を９０質量部以上４５０質量部以下と、を含む混合組成物をシート状に成形して前記熱伝導層を製造する工程を含む、
   熱伝導性積層シート（Ｆ）の製造方法。
3. 　発熱体及び該発熱体に固定された請求項１に記載の熱伝導性積層シート（Ｆ）を備えた電子機器。

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