WO2014126432A1 - 안전성이 향상된 전극 조립체 및 그 제조방법 - Google Patents

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WO2014126432A1
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separator
unit
electrode
basic
stacked
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고명훈
박지원
반진호
정아름
나승호
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주식회사 엘지화학
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    • Y10T29/49002—Electrical device making
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Definitions

  • the present invention relates to an electrode assembly and a method of manufacturing the same having improved safety, and more particularly, to an electrode assembly having an improved safety capable of reducing shrinkage of a separator and a method of manufacturing the same.
  • Secondary batteries are proposed to solve air pollution in conventional gasoline and diesel vehicles that use fossil fuels, such as electric vehicles (EVs), hybrid electric vehicles (HEVs), and parallel hybrid electric vehicles (PHEVs). Although it is also attracting attention as a power source, such as automobiles, due to the need for a high output, large capacity, such as a car, a medium-large battery module that electrically connects a plurality of battery cells are used.
  • EVs electric vehicles
  • HEVs hybrid electric vehicles
  • PHEVs parallel hybrid electric vehicles
  • the medium-large battery module is preferably manufactured in a small size and weight
  • the rectangular battery, the pouch-type battery, etc. which can be charged with high integration and have a small weight to capacity, are mainly manufactured as battery cells of the medium-large battery module. .
  • the electrode assembly is classified according to the structure of the electrode assembly of the anode / separator / cathode structure, typically, the long sheet-type anodes and cathodes are interposed with the long sheet-type separator It is divided into a jelly-roll (wound) electrode assembly having a wound structure and a stacked electrode assembly in which a plurality of positive and negative electrodes cut into units of a predetermined size are sequentially stacked with a separator therebetween.
  • a stacked structure and a stack / foldable structure are mentioned.
  • the electrode assembly 1 having a stack / folding structure
  • a plurality of unit cells 1a, 1b, 2, 3, and 4 in which an anode, a separator, and a cathode are sequentially stacked are stacked, and each overlaps with each other.
  • the separator sheet 5 is interposed therebetween.
  • the separator sheet 5 has a length that can enclose the unit cells, and is interposed between the unit cells overlapping each unit cell starting from the unit cell 1a and continuously up to the outer unit cell 4. .
  • the end of the separator sheet 5 is finished by heat fusion or by attaching an adhesive tape 6 or the like.
  • Such a stack / foldable electrode assembly is arranged sequentially, for example, by arranging the unit cells 1a, 1b, 2, 3, and 4 on the long separator sheet 5 and starting at one end of the separator sheet 5. It is manufactured by winding up.
  • a temperature gradient occurs between the unit cells 1a, 1b, and 2 at the center and the unit cells 3 and 4 at the outer part, so that the heat dissipation efficiency is different. have.
  • the separator provided in the unit cell is mainly formed of a polymer material and has a property of shrinking by heat.
  • the electrode assembly or the secondary battery including the same undergoes an overcharge test and a hot box test to evaluate stability. In such a test, ignition may occur in some defective electrode assemblies or secondary batteries including the same.
  • the ignition is caused by the short-circuit caused by the shrinkage of the separator due to the heat, which causes the positive electrode and the negative electrode to contact each other.
  • a separator of a larger size than the electrode is applied to the electrode assembly.
  • the edge of the separator remains unattached with the electrode, and typically, a series of secondary battery manufacturing processes continue without special treatment of the edge of the separator. Since it is carried out, there is a high risk of a short circuit due to overcharge, overheating or the like.
  • the electrode assembly of the stacked structure does not have a special treatment on the edge of the separator, there is a high risk that a short circuit occurs in the same way as the electrode assembly 1 of the stacked / folding structure.
  • both the electrode assembly 1 and the stacked electrode assembly of the stacked / folding structure have to be manufactured to be significantly larger than the electrodes in order to reliably prevent a short circuit between the positive electrode and the negative electrode, so that the volume of the secondary battery becomes large. Will increase.
  • the present invention has been conceived to solve the above-described problems, and provides an electrode assembly having improved stability and a method of manufacturing the same, which can reduce the risk of internal short-circuit even when using a separator of the same size or somewhat smaller size as the prior art. It aims to do it.
  • Still another object of the present invention is to provide an electrode assembly having improved safety and a method of manufacturing the same, which can reduce manufacturing cost of a secondary battery.
  • Still another object of the present invention is to provide an electrode assembly having improved safety and a method of manufacturing the same, which can manufacture the electrode assembly using only one type of bicell.
  • the electrode assembly having improved stability has improved safety, (a) one basic unit in which the same number of electrodes and separators are alternately arranged and integrally coupled to each other. Or (b) a unit stack having a structure in which (b) two or more basic units in which the same number of electrodes and separators are alternately arranged and integrally coupled are arranged in a predetermined order;
  • One basic unit of (a) has a four-layer structure in which the first electrode, the first separator, the second electrode, and the second separator are sequentially arranged, or the four-layer structure is repeatedly arranged, and the (b) When two or more kinds of basic units of) are arranged in a predetermined order, the four-layer structure or the structure in which the four-layer structure is repeatedly stacked is formed, and the separation membrane is Lee has a larger size than the electrode so as to be exposed to the outside of the electrode and the separator, and the edges of the separators included in one basic unit are attached
  • a method of manufacturing an electrode assembly having improved stability and improved safety includes one basic unit having a structure in which electrodes and separators of the same number are alternately stacked.
  • B or (S10) manufacturing two or more basic units having a structure in which the same number of electrodes and separators are alternately stacked; Forming a sealing part by applying heat and pressure while keeping the edges of the separation membranes included in one basic unit against each other (S20); And stacking the one or more basic units in which the steps S10 and S20 have been performed or stacking the two or more basic units in which the steps S10 and S20 have been performed in a predetermined order to produce a unit stack unit.
  • a four-layer structure in which a second separator is sequentially stacked or a structure in which the four-layer structure is repeatedly stacked, and when the two or more basic units are laminated one by one in a predetermined order, the four-layer structure or the four A structure in which layer structures are repeatedly stacked may be formed.
  • FIG. 1 is a cross-sectional view conceptually showing a folding structure of a conventional electrode assembly
  • Figure 2 is a side view showing a first structure of the basic unit according to the present invention
  • FIG. 3 is a side view showing a second structure of the basic unit according to the present invention.
  • FIG. 4 is a side view illustrating a unit stack part formed by stacking the basic units of FIG. 2.
  • Figure 5 is a side view showing a third structure of the basic unit according to the present invention.
  • Figure 6 is a side view showing a fourth structure of the basic unit according to the present invention.
  • FIG. 7 is a side view illustrating a unit stack part formed by stacking a base unit of FIG. 5 and a base unit of FIG. 6.
  • FIG. 8 is a process chart showing a process for manufacturing a basic unit according to the present invention.
  • FIG. 9 is a perspective view illustrating a unit stack part in which basic units having different sizes are stacked.
  • FIG. 10 is a side view illustrating the unit stack part of FIG. 9.
  • FIG. 10 is a side view illustrating the unit stack part of FIG. 9.
  • FIG. 11 is a perspective view illustrating a unit stack part in which basic units having different geometric shapes are stacked.
  • FIG. 12 is a side view illustrating a first structure of a unit stack unit including a basic unit and a first auxiliary unit according to the present invention
  • FIG. 13 is a side view illustrating a second structure of a unit stack part including a basic unit and a first auxiliary unit according to the present invention
  • FIG. 14 is a side view illustrating a third structure of a unit stack part including a basic unit and a second auxiliary unit according to the present invention.
  • FIG. 15 is a side view illustrating a fourth structure of a unit stack part including a basic unit and a second auxiliary unit according to the present invention.
  • 16 is a side view illustrating a fifth structure of a unit stack part including a basic unit and a first auxiliary unit according to the present invention
  • FIG. 17 is a side view illustrating a sixth structure of a unit stack part including a basic unit and a first auxiliary unit according to the present invention.
  • FIG. 18 is a side view illustrating a seventh structure of a unit stack part including a basic unit and a second auxiliary unit according to the present invention.
  • FIG. 19 is a side view illustrating an eighth structure of a unit stack part including a basic unit and a second auxiliary unit according to the present invention.
  • 20 is a side view illustrating a ninth structure of a unit stack unit including a basic unit and a first auxiliary unit according to the present invention
  • FIG. 21 is a side view illustrating a tenth structure of a unit stack part including a basic unit, a first auxiliary unit, and a second auxiliary unit according to the present invention
  • 22 is a side view illustrating an eleventh structure of a unit stack part including a basic unit and a second auxiliary unit according to the present invention
  • FIG. 23 is a cross-sectional view illustrating a state in which a separator is laminated on the first structure of the basic unit illustrated in FIG. 2.
  • FIG. 24 is a cross-sectional view illustrating a state in which a first structure of the basic unit illustrated in FIG. 2 is stacked twice, and a separator is stacked on the electrode forming the uppermost layer.
  • FIG. 25 is a cross-sectional view illustrating a unit stack part in which a sealing edge is attached and a sealing part is formed in FIG. 23.
  • FIG. 26 is a cross-sectional view illustrating a unit stack part having an edge of a separator attached thereto in FIG. 23 to form a sealing part.
  • the electrode assembly according to the present invention includes a unit stack portion having a structure in which the basic units are repeatedly or in a predetermined order, or a structure in which auxiliary units are further stacked on the basic units repeatedly or in a predetermined order, and the electrode Sealing by attaching the edge of the separator having a larger size to each basic unit to form a sealing portion, or by attaching the edges of all the separators present in the unit stack part having a structure in which the basic units are repeatedly or in a predetermined order to seal at once Wealth can be formed.
  • the structure of the basic unit, the structure of the unit stack having the auxiliary unit that can be stacked on the basic unit, and the plurality of stacked basic units can be implemented in various ways. First, these structures will be described. Forming the sealing portion in itself or forming the sealing portion at once in the unit stack portion will be described later.
  • the unit stack portion may have a structure in which one basic unit is repeatedly stacked, or two or more kinds of basic units may be alternately stacked in a predetermined order.
  • the basic unit will be described below.
  • the basic unit is formed by alternately disposing the electrode and the separator.
  • the electrode and the separator are arranged in the same number.
  • the basic unit 110a may be formed by stacking two electrodes 111 and 113 and two separators 112 and 114.
  • the positive electrode and the negative electrode can be seen to face each other through the separator.
  • an electrode (refer to reference numeral 111 in FIGS. 2 and 2) is positioned at one end of the basic unit, and a separator (refer to 114 in FIGS. 2 and 2) is provided at the other end of the basic unit. Separation membrane).
  • the electrode assembly according to the present invention has a basic feature in that it is possible to form a unit stack portion (ie, an electrode assembly) only by stacking of basic units. That is, the present invention has a basic feature in that a unit stack portion can be formed by repeatedly stacking one kind of basic units or stacking two or more kinds of basic units in a predetermined order. In order to implement such a feature, the basic unit may have a structure as follows.
  • the basic unit may be formed by sequentially stacking a first electrode, a first separator, a second electrode, and a second separator. More specifically, as shown in FIG. 2, the basic units 110a and 110b include the first electrode 111, the first separator 112, the second electrode 113, and the second separator 114 from the upper side to the lower side. Or the first electrode 111, the first separator 112, the second electrode 113, and the second separator 114 are sequentially stacked from the lower side to the upper side as shown in FIG. 3. Can be formed.
  • the basic unit having such a structure is hereinafter referred to as a first basic unit.
  • the first electrode 111 and the second electrode 113 are opposite electrodes. For example, when the first electrode 111 is an anode, the second electrode 113 is a cathode.
  • the unit stack part 100a may be formed.
  • the basic unit may have an eight-layer structure or a twelve-layer structure in addition to the four-layer structure. That is, the basic unit may have a structure in which the four-layer structure is repeatedly arranged.
  • the basic unit may be formed by sequentially stacking a first electrode, a first separator, a second electrode, a second separator, a first electrode, a first separator, a second electrode, and a second separator.
  • the basic unit may be formed by sequentially stacking a first electrode, a first separator, a second electrode, a second separator, a first electrode, and a first separator, or a second electrode, a second separator, a first electrode, and a first electrode.
  • the first separator, the second electrode, and the second separator may be sequentially stacked.
  • the basic unit having the former structure is hereinafter referred to as the second basic unit
  • the basic unit having the latter structure is hereinafter referred to as the third basic unit.
  • the second basic unit 110c includes the first electrode 111, the first separator 112, the second electrode 113, the second separator 114, and the first electrode.
  • the 111 and the first separator 112 may be stacked in this order from the upper side to the lower side.
  • the third basic unit 110d includes the second electrode 113, the second separator 114, the first electrode 111, the first separator 112, and the second electrode 113.
  • the second separator 114 may be formed by being sequentially stacked from the upper side to the lower side. On the contrary, it may be formed by sequentially stacking from the lower side to the upper side.
  • the unit stack part 100b is formed only by stacking the second and third basic units. can do.
  • the unit stack may be formed by stacking the base units in a predetermined order.
  • one basic unit of the present invention has a four-layer structure in which the first electrode, the first separator, the second electrode, and the second separator are sequentially arranged or the four-layer structure is repeatedly arranged.
  • a four-layer structure or a structure in which the four-layer structure is repeatedly arranged is formed.
  • the above-described first basic unit has a four-layer structure, and when the second basic unit and the third basic unit are stacked in total, one each, a 12-layer structure in which the four-layer structure is repeatedly stacked is obtained. Is formed.
  • a unit stack part ie, an electrode assembly
  • a unit stack part may be formed by only stacking.
  • the unit stack part is formed by stacking the basic units in basic unit units. In other words, first, the basic unit is produced, and then the unit stack is manufactured by repeating or stacking the same in a predetermined order.
  • the present invention can form the unit stack part only by stacking the base unit. Therefore, the present invention can align the basic unit very precisely. If the basic unit is precisely aligned, the electrode and the separator may also be precisely aligned in the unit stack. In addition, the present invention can greatly improve the productivity of the unit stack portion (electrode assembly). This is because the process is very simple.
  • the first electrode material 121, the first separator material 122, the second electrode material 123, and the second separator material 124 are prepared.
  • the first separator material 122 and the second separator material 124 may be the same material.
  • the first electrode material 121 is cut into a predetermined size through the cutter C 1
  • the second electrode material 123 is also cut into a predetermined size through the cutter C 2 .
  • the first electrode material 121 is then laminated to the first separator material 122, and the second electrode material 123 is laminated to the second separator material 124.
  • the electrode material and the separator material may be adhered to each other in the laminators L 1 and L 2 .
  • a basic unit in which an electrode and a separator are integrally combined may be manufactured.
  • the method of binding may vary.
  • the laminators L 1 and L 2 apply pressure or heat and heat to the material for adhesion. This adhesion makes it easier to stack the base units when manufacturing the unit stack portion. This adhesion is also advantageous for the alignment of the base units.
  • the basic unit 110a may be manufactured.
  • the electrode may be attached to the adjacent separator in the basic unit.
  • the separator may be considered to be attached to the electrode.
  • the electrode is preferably bonded to the separator as a whole to the side facing the separator. This is because the electrode can be stably fixed to the separator.
  • the electrode is smaller than the separator.
  • An adhesive can be applied to the separator for this purpose.
  • the electrode may be adhered to the separator as a whole through a separator having a coating layer having adhesive strength.
  • the separator may include a porous separator substrate such as a polyolefin-based separator substrate, and a porous coating layer coated on one or both surfaces of the separator substrate.
  • the coating layer may be formed of a mixture of inorganic particles and a binder polymer for connecting and fixing the inorganic particles to each other.
  • the inorganic particles may improve thermal stability of the separator. That is, the inorganic particles can prevent the membrane from shrinking at a high temperature.
  • the binder polymer may improve the mechanical stability of the separator by fixing the inorganic particles.
  • the binder polymer may adhere the electrode to the separator. Since the binder polymer is distributed in the coating layer as a whole, unlike the above-described adhesive, adhesion may occur seamlessly in the entire adhesion surface. Therefore, the use of such a separator can be fixed to the separator more stably.
  • the laminator described above can be used to enhance such adhesion.
  • the inorganic particles may form a densely packed structure to form interstitial volumes between the inorganic particles as a whole in the coating layer.
  • the pore structure may be formed in the coating layer by the interstitial volume defined by the inorganic particles. Due to the pore structure, even if a coating layer is formed on the separator, lithium ions may pass through the separator well.
  • the interstitial volume defined by the inorganic particles may be blocked by the binder polymer depending on the position.
  • the filling structure may be described as a structure in which gravel is contained in a glass bottle. Therefore, when the inorganic particles form a filling structure, the interstitial volume between the inorganic particles is not formed locally in the coating layer, but rather the interstitial volume between the inorganic particles is formed as a whole in the coating layer. Accordingly, as the size of the inorganic particles increases, the size of the pores due to the interstitial volume also increases. Due to the filling structure, lithium ions may smoothly pass through the separator on the entire surface of the separator.
  • the base unit in the unit stack portion may also be bonded to each other base unit.
  • the base unit in the unit stack portion may also be bonded to each other base unit.
  • an adhesive is applied to the lower surface of the second separator 114 or if the above-described coating layer is coated, another basic unit may be attached to the lower surface of the second separator 114.
  • the adhesion between the electrode and the separator in the base unit may be greater than the adhesion between the base unit in the unit stack.
  • the adhesive force may be expressed by the peel force.
  • the adhesive force between the electrode and the separator may be expressed as a force required to separate the electrode and the separator from each other.
  • the base unit may not be coupled to the adjacent base unit in the unit stack unit, or the base unit may be coupled to the adjacent base unit with a bonding force different from that of the electrode and the separator in the base unit.
  • the separator when the separator includes the above-described coating layer, ultrasonic fusion to the separator is not preferable.
  • the separator is typically larger than the electrode. Accordingly, an attempt may be made to couple the end of the first separator 112 and the end of the second separator 114 to each other by ultrasonic welding. By the way, ultrasonic welding needs to press the object directly with a horn. However, when the end of the separator is directly pressed by the horn, the horn may stick to the separator due to the coating layer having the adhesive force. This can lead to device failure.
  • the basic units may have different sizes.
  • the unit stacks may be manufactured in various shapes.
  • the size of the basic unit will be described based on the size of the separator. This is because the separator is usually larger than the electrode.
  • the plurality of basic units may be divided into at least two groups having different sizes (see reference numerals 1101a, 1102a, and 1103a of FIG. 10).
  • the unit stack part 100c having a plurality of stages may be formed.
  • 9 and 10 illustrate an example in which the basic units 1101a, 1102a, and 1103a, which are divided into three groups, are stacked with each other to form three stages.
  • the basic units belonging to one group may form two or more stages.
  • the basic unit has a structure in which the aforementioned four-layer structure or four-layer structure is repeatedly stacked, that is, the first basic unit structure.
  • the basic units when they have the same laminated structure, they are regarded as belonging to one type of basic unit even if they are different in size.
  • the anode and the cathode are preferably stacked by the same number in one stage.
  • two kinds of basic units are required to form one stage as described above.
  • the basic unit in the case of the first basic unit, only one basic unit is necessary to form one stage as described above. Therefore, when the basic unit has a four-layer structure or a structure in which the four-layer structure is repeatedly stacked, even if a plurality of stages are formed, the number of base units of the basic unit can be reduced.
  • the second and third basic units it is necessary to stack at least one of two basic units in order to form one stage as described above, so that one stage has a structure of at least 12 layers.
  • the first basic unit only one type of basic unit needs to be stacked to form one stage as described above, and thus, one stage has a structure of at least four layers. Therefore, when the basic unit has a four-layer structure or a structure in which the four-layer structure is repeatedly stacked, the thickness of each stage can be very easily adjusted when forming a plurality of stages.
  • the basic unit may not only have different sizes, but may have different geometric shapes.
  • the basic units may have differences in the shape of the corners as well as the size, and may have a difference in the presence or absence of perforation.
  • the basic units divided into three groups may be stacked to form three stages by stacking the basic units having the same geometric shape.
  • the basic units can be divided into at least two groups, each group having a different geometric shape.
  • the basic unit has a structure in which the aforementioned four-layer structure or the four-layer structure is repeatedly stacked, that is, the structure of the first basic unit. (In the present specification, when the basic units have the same laminated structure, they are regarded as belonging to one type of basic unit even if they have different geometrical shapes.)
  • the unit stack part may further include at least one of the first auxiliary unit and the second auxiliary unit.
  • the first auxiliary unit will be described.
  • the basic unit has an electrode at one end and a separator at the other end. Accordingly, when the basic units are sequentially stacked, the electrodes (see the reference numeral 116 in FIG. 12, hereinafter referred to as 'end electrodes') are positioned at the top or bottom of the unit stack.
  • the first auxiliary unit is additionally laminated to this end electrode.
  • the first auxiliary unit 130a is sequentially separated from the terminal electrode 116, that is, from the terminal electrode 116 to the outside as shown in FIG. 12.
  • the cathode 113, the separator 112, and the anode 111 may be sequentially stacked.
  • the terminal electrode 116 is a cathode
  • the first auxiliary unit 130b is sequentially separated from the terminal electrode 116, that is, from the terminal electrode 116 to the outside, as shown in FIG. 13.
  • 113 may be sequentially stacked.
  • the unit stack parts 100d and 100e may position the anode on the outermost side of the terminal electrode through the first auxiliary units 130a and 130b.
  • the active material layer is coated only on one surface of the positive electrode positioned at the outermost side, that is, the positive electrode of the first auxiliary unit facing one side of the current collector (one surface facing downward based on FIG. 12). In this way, when the active material layer is coated, the active material layer is not located on the outermost side of the terminal electrode side, thereby preventing waste of the active material layer.
  • the positive electrode is configured to emit lithium ions (for example), placing the positive electrode at the outermost side is advantageous in terms of battery capacity.
  • the second auxiliary unit basically plays the same role as the first auxiliary unit. It will be described in more detail.
  • the basic unit has an electrode at one end and a separator at the other end. Therefore, when the basic units are sequentially stacked, a separator (see separator 117 in FIG. 14, hereinafter referred to as a terminal separator) is positioned at the top or bottom of the unit stack.
  • the second auxiliary unit is further stacked on such a terminal separator.
  • the second auxiliary unit 140a is sequentially formed from the terminal 111, the cathode 111, The separator 112 and the anode 113 may be stacked.
  • the second auxiliary unit 140b may be formed as the anode 111 as shown in FIG. 15.
  • the unit stack parts 100f and 100g may place an anode on the outermost side of the terminal separator through the second auxiliary units 140a and 140b.
  • the anode located at the outermost side that is, the anode of the second auxiliary unit is also the same as the anode of the first auxiliary unit, only on one surface of the current collector facing both sides of the current collector (one surface facing upward based on FIG. 14). It is preferable that the active material layer is coated.
  • the first auxiliary unit and the second auxiliary unit may have a structure different from that described above.
  • the first auxiliary unit will be described.
  • the first auxiliary unit 130c when the terminal electrode 116 is an anode, the first auxiliary unit 130c may be formed by sequentially stacking the separator 114 and the cathode 113 from the terminal electrode 116.
  • the first auxiliary unit 130d when the terminal electrode 116 is a cathode, the first auxiliary unit 130d may have the separator 114, the anode 113, the separator 112, and the cathode 111 having the terminal electrode 116. It can be formed by sequentially stacking from).
  • the unit stack units 100h and 100i may locate the cathode on the outermost side of the terminal electrode through the first auxiliary units 130c and 130d.
  • the second auxiliary unit 140c when the electrode 113 in contact with the terminal separation membrane 117 is a positive electrode in the basic unit, the second auxiliary unit 140c may be formed as the negative electrode 111.
  • the second auxiliary unit 140d when the electrode 113 in contact with the terminal separation membrane 117 is a cathode in the basic unit, the second auxiliary unit 140d may be the anode 111, the separator 112, and the cathode 13.
  • the terminal separators 117 may be stacked in this order.
  • the unit stack units 100j and 100k may place the negative electrode on the outermost side of the terminal separation membrane through the second auxiliary units 140c and 140d.
  • the negative electrode may cause a reaction with the aluminum layer of the battery case (eg, a pouch type case) due to the potential difference. Therefore, the negative electrode is preferably insulated from the battery case through the separator.
  • the first and second auxiliary units may further include a separator outside the cathode.
  • the first auxiliary unit 130e of FIG. 20 may further include a separator 112 at the outermost side.
  • the auxiliary unit includes a separator, it is easier when the auxiliary unit is aligned with the basic unit.
  • the unit stack part 100m may be formed.
  • the basic unit 110b may be formed by sequentially stacking the first electrode 111, the first separator 112, the second electrode 113, and the second separator 114 from the lower side to the upper side.
  • the first electrode 111 may be an anode and the second electrode 113 may be a cathode.
  • the first auxiliary unit 130f may be formed by sequentially stacking the separator 114, the cathode 113, the separator 112, and the anode 111 from the terminal electrode 116.
  • the positive electrode 111 of the first auxiliary unit 130f may have an active material layer formed only on one surface of the collector 110b facing the basic unit 110b.
  • the second auxiliary unit 140e may be formed by sequentially separating the anode 111, the first anode, the separator 112, the cathode 113, the separator 114, and the anode 118 from the terminal separator 117. It can be stacked and formed.
  • the active material layer may be formed only on one surface of the positive electrode 118 (the second positive electrode) located at the outermost side of the positive electrode of the second auxiliary unit 140e facing the basic unit 110b on both sides of the current collector.
  • the unit stack part 100n may be formed.
  • the basic unit 110e may be formed by stacking the first electrode 111, the first separator 112, the second electrode 113, and the second separator 114 from the upper side to the lower side.
  • the first electrode 111 may be a cathode and the second electrode 113 may be an anode.
  • the second auxiliary unit 140f may be formed by sequentially stacking the cathode 111, the separator 112, the anode 113, the separator 114, and the cathode 119 from the terminal separator 117.
  • the structure of the base unit, the structure of the unit stack unit having a plurality of laminated base unit and the auxiliary unit that can be stacked on the base unit has been described, for convenience, the first basic unit shown in FIG.
  • forming the sealing unit A in the basic unit itself or forming the sealing unit A at the same time in the unit stack unit will be described to finally manufacture the unit stack unit (electrode assembly).
  • the electrode assembly may correspond to a fixing tape wound around the unit stack portion itself or the unit stack portion. Accordingly, the electrode assembly according to the present invention has a structure in which one basic unit having a structure in which the same number of electrodes and separators are alternately stacked is repeatedly stacked, or the same number of electrodes and separators are alternately stacked. It is provided with a unit stack portion having a structure in which two or more kinds of basic units having a predetermined structure are laminated in a predetermined order.
  • FIG. 23 is a cross-sectional view illustrating a state in which a separator is stacked on an upper portion of a first structure of the basic unit illustrated in FIG. 2, and FIG. 24 is formed by stacking a first structure of the basic unit illustrated in FIG. 2 twice and forming a top layer. It is sectional drawing which showed the state which laminated
  • a separator S is further stacked on the electrode forming the uppermost layer of the unit stack, and the upper surface of the uppermost electrode and the lower surface of the lowermost electrode are covered with the separator.
  • the separation membrane (S) is further laminated on the electrode forming the lowest layer of the unit stack portion.
  • the edges of the separators included in one basic unit may be attached to each other to form a sealing unit A.
  • the basic units may be stacked (also, auxiliary units may also be stacked together).
  • the edges of the separators included in the entire unit stack part may be attached to each other to form the sealing part A.
  • the sealing unit A is formed by applying heat and pressure while keeping the edges of the separation membranes included in one basic unit with each other (S20).
  • step S10 and S20 repeating stacking of one type of the basic unit unit unit has been performed in step S10 and S20, or by stacking two or more basic units in which the step S10 and S20 step is performed in a predetermined order (S22) ).
  • edges of the separators form a sealing portion A for each basic unit, and then a unit stack unit (electrode assembly) having a structure in which the basic units are stacked is formed. It can manufacture.
  • the step S10 is performed in the same manner as in the above example, and then one or more basic units are repeatedly stacked, or two or more basic units are arranged in a predetermined order.
  • the unit stacks are first formed by stacking the base units in a state in which the edges of the separators provided in the base units are not made as the sealing unit A, and then included in the unit stack unit.
  • the edges of all the separation membranes are formed as a sealing portion (A) at once.
  • the unit stack part is manufactured by stacking the first basic units as illustrated in FIG. 4, when the additional separator S is laminated on the uppermost electrode of the first basic unit located at the top of FIG. In this case, the unit stack part in which the uppermost surface and the lowermost surface are both membranes can be manufactured.
  • step S20 or S30 the heat and pressure applied to the edges of the adjacent separators are preferably 50 °C ⁇ 100 °C and 10gf / cm2 ⁇ 20gf / cm2, respectively.
  • step S20 or step S30 may be achieved by applying heat and pressure to the edges of the separators adjacent to each other for 3 to 5 seconds, and this alone may sufficiently form the sealing portion A.
  • the manufacturing time of the electrode assembly does not significantly increase due to the step (S20, S30) of forming the sealing portion (A).
  • a pressure of about 100 Kgf / cm 2 is required to attach the positive electrode and the negative electrode to the separator, but the pressure applied to the edges of the separators to form the sealing portion A is 10 gf / cm 2 to 20 gf / cm 2 as described above. . Therefore, the sealing portion A may be formed even at a pressure much lower than the pressure at which the anode and the cathode are attached to the separator.
  • the electrode assembly according to the present invention has an effect of reducing the shrinkage rate due to overlapping separators and a shrinkage rate reducing effect due to the adhesion of the separators to each other, thereby greatly reducing the shrinkage rate of the separator.
  • the volume of the secondary battery can be reduced.

Abstract

본 발명은 분리막의 수축률을 감소시킬 수 있는 안전성이 향상된 전극 조립체 및 그 제조방법에 관한 것으로서, 본 발명의 바람직한 실시예에 따른 안전성이 향상된 전극 조립체는: (a) 서로 동일한 개수의 전극과 분리막이 교대로 배치되어 일체로 결합된 1종의 기본 단위체가 반복적으로 배치된 구조나, 또는 (b) 서로 동일한 개수의 전극과 분리막이 교대로 배치되어 일체로 결합된 2종 이상의 기본 단위체가 정해진 순서에 따라 배치된 구조를 가지는 단위체 스택부를 구비하고, 상기 (a)의 1종의 기본 단위체는 제1 전극, 제1 분리막, 제2 전극 및 제2 분리막이 순차적으로 배치된 4층 구조나 상기 4층 구조가 반복적으로 배치된 구조를 가지고, 상기 (b)의 2종 이상의 기본 단위체를 각각 1개씩 정해진 순서에 따라 배치하면, 상기 4층 구조나 상기 4층 구조가 반복적으로 적층된 구조가 형성되고, 상기 분리막은 가장자리가 상기 전극과 분리막의 외측으로 노출되도록 상기 전극보다 더 큰 사이즈를 가지며, 하나의 기본 단위체에 포함된 분리막들의 가장자리가 서로 부착되어 씰링부를 이루거나 상기 단위체 스택부에 포함된 분리막들의 가장자리가 서로 부착되어 씰링부를 이룰 수 있다.

Description

안전성이 향상된 전극 조립체 및 그 제조방법
본 발명은 안정성이 향상된 안전성이 향상된 전극 조립체 및 그 제조방법에 관한 것으로서, 보다 상세하게는 분리막의 수축률을 감소시킬 수 있는 안전성이 향상된 전극 조립체 및 그 제조방법에 관한 것이다.
본 출원은 2013년 2월 15일에 출원된 한국특허출원 제10-2013-0016512호 및 2014년 2월 17일에 출원된 한국특허출원 제10-2014-0017701호에 기초한 우선권을 주장하며, 해당 출원의 명세서 및 도면에 개시된 모든 내용은 본 출원에 원용된다.
이차전지는 화석 연료를 사용하는 기존의 가솔린 차량, 디젤 차량 등의 대기오염 등을 해결하기 위한 방안으로 제시되고 있는 전기자동차(EV), 하이브리드 전기자동차(HEV), 병렬형 하이브리드 전기자동차(PHEV) 등의 동력원으로서도 주목 받고 있는데, 자동차 등과 같은 중대형 디바이스에는 고출력, 대용량의 필요성으로 인해, 다수의 전지셀들을 전기적으로 연결한 중대형 전지모듈이 사용된다.
그런데, 중대형 전지모듈은 가능하면 작은 크기와 중량으로 제조되는 것이 바람직하므로, 높은 집적도로 충적될 수 있고 용량 대비 중량이 작은 각형 전지, 파우치형 전지 등이 중대형 전지모듈의 전지셀로서 주로 제작되고 있다.
일반적으로 전극 조립체는 양극/분리막/음극 구조의 전극 조립체가 어떠한 구조로 이루어져 있는지에 따라 분류되기도 하는바, 대표적으로는, 긴 시트 형의 양극들과 음극들을 긴 시트 형의 분리막이 개재된 상태에서 권취한 구조의 젤리-롤(권취형) 전극 조립체, 소정 크기의 단위로 절단한 다수의 양극과 음극들을 분리막을 개재한 상태로 순차적으로 적층한 스택형(적층형) 전극 조립체로 구분된다. 바람직하게는 스택형 구조와 스택/폴딩형 구조를 들 수 있다.
상기 스택형 구조는 당업계에 널리 공지되어 있으므로, 본 명세서에서 그에 대한 설명은 생략한다. 상기 스택/폴딩형 구조의 전극 조립체에 대한 자세한 내용은 본 출원인의 한국 특허출원공개 제2001-0082058호, 제2001-0082059호 및 제2001-0082060호에 개시되어 있다.
도 1을 참조하면, 스택/폴딩형 구조의 전극 조립체(1)는 양극, 분리막, 음극이 차례로 적층된 단위셀(1a, 1b, 2, 3, 4)이 복수 개 중첩되어 있고, 각각의 중첩부에는 분리막 시트(5)가 개재되어 있다. 분리막 시트(5)는 단위셀을 감쌀 수 있는 길이를 갖고, 단위셀(1a)로부터 시작되어 외각의 단위셀(4)까지 연속하여 각각의 단위셀을 감싸면서 단위셀들의 중첩부에 개재되어 있다.
분리막 시트(5)의 말단부는 열융착하거나 접착 테이프(6) 등을 붙여서 마무리한다. 이러한 스택/폴딩형 전극 조립체는 예를 들어, 긴 길이의 분리막 시트(5) 상에 단위셀(1a, 1b, 2, 3, 4)을 배열하고 분리막 시트(5)의 일단부에서 시작하여 순차적으로 권취함으로써 제조된다. 그러나 이러한 구조에서 중심부의 단위셀(1a, 1b, 2)와 외각부의 단위셀(3, 4) 사이에는 온도 구배가 일어나 방열효율이 상이하게 되는바, 장시간 사용하는 경우 수명이 짧아지게 되는 문제가 있다.
일반적으로, 단위셀에 구비된 분리막은 주로 폴리머 재질로 형성되며, 열에 의하여 수축되는 성질을 가진다. 그리고, 전극 조립체 또는 이를 포함하는 이차전지는 안정성을 평가하기 위하여 과충전 테스트와 핫박스(hot box test)를 거치게 된다. 이러한 테스트 시에 일부 불량 전극 조립체 또는 이를 포함하는 이차전지에서 발화가 일어나는 경우가 있다. 그리고, 발화는, 열로 인하여 분리막이 수축되고, 이로 인해 양극과 음극이 맞닿아 발생하는 단락(short)에 기인한다.
한편, 안정성 평가를 위한 테스트를 통과하여 시중에 판매된 이차전지라도, 사용중 외부로부터 가해지는 열, 또는 이차전지의 내부에서 발생하는 열로 인해 분리막이 수축되고, 상술한 것과 같이 단락이 발생할 수 있는 위험이 있다.
이러한 현상을 방지하기 위하여, 전극보다 더 큰 사이즈의 분리막이 전극 조립체에 적용된다.
그러나, 상기 스택/폴딩형 구조의 전극 조립체(1)의 경우, 분리막의 가장자리는 전극과 부착되지 않은 상태로 유지되며, 통상적으로는 분리막의 가장자리에 대한 특별한 처리 없이 일련의 이차전지 제조공정이 계속 수행되기 때문에, 과충전, 과열 등에 의하여 단락이 발생할 위험성이 높다. 그리고, 스택형 구조의 전극 조립체도 분리막의 가장자리에 대한 특별한 처리가 없는 것은 마찬가지이므로, 스택/폴딩형 구조의 전극 조립체(1)와 동일하게 단락이 발생할 위험성이 높다.
따라서, 스택/폴딩형 구조의 전극 조립체(1) 및 스택형 전극 조립체 모두, 양극과 음극 사이의 단락을 확실하게 방지하기 위해서는 분리막을 전극보다 상당히 크게 제조해야 하며, 이로 인해 결국 이차전지의 부피는 늘어나게 된다.
또한, 분리막이 필요 이상으로 많이 사용되기 때문에 이차전지의 제조단가가 상승하는 문제가 있다.
본 발명은 상술한 문제점을 해결하기 위해 착상된 것으로서, 종래기술과 동일한 크기 또는 다소 작은 크기의 분리막을 사용하고도, 내부단락의 위험성을 낮출 수 있는, 안정성이 향상된 전극 조립체 및 그 제조방법을 제공하는 것을 목적으로 한다.
본 발명의 또 다른 목적은 이차전지의 제조단가를 줄일 수 있는 안전성이 향상된 전극 조립체 및 그 제조방법을 제공하는 것에 있다.
본 발명의 또 다른 목적은 한가지 종류의 바이셀만으로도 전극 조립체를 제조하는 것이 가능한 안전성이 향상된 전극 조립체 및 그 제조방법을 제공하는 것에 있다.
상기와 같은 목적을 달성하기 위하여 본 발명의 바람직한 실시예에 따른 안정성이 향상된 안전성이 향상된 전극 조립체는, (a) 서로 동일한 개수의 전극과 분리막이 교대로 배치되어 일체로 결합된 1종의 기본 단위체가 반복적으로 배치된 구조나, 또는 (b) 서로 동일한 개수의 전극과 분리막이 교대로 배치되어 일체로 결합된 2종 이상의 기본 단위체가 정해진 순서에 따라 배치된 구조를 가지는 단위체 스택부를 구비하고, 상기 (a)의 1종의 기본 단위체는 제1 전극, 제1 분리막, 제2 전극 및 제2 분리막이 순차적으로 배치된 4층 구조나 상기 4층 구조가 반복적으로 배치된 구조를 가지고, 상기 (b)의 2종 이상의 기본 단위체를 각각 1개씩 정해진 순서에 따라 배치하면, 상기 4층 구조나 상기 4층 구조가 반복적으로 적층된 구조가 형성되고, 상기 분리막은 가장자리가 상기 전극과 분리막의 외측으로 노출되도록 상기 전극보다 더 큰 사이즈를 가지며, 하나의 기본 단위체에 포함된 분리막들의 가장자리가 서로 부착되어 씰링부를 이루거나 상기 단위체 스택부에 포함된 분리막들의 가장자리가 서로 부착되어 씰링부를 이룰 수 있다.
또한, 상기와 같은 목적을 달성하기 위하여 본 발명의 바람직한 일예에 따른 안정성이 향상된 안전성이 향상된 전극 조립체의 제조방법은, 서로 동일한 개수의 전극과 분리막이 교대로 적층된 구조를 가지는 1종의 기본 단위체나, 또는 서로 동일한 개수의 전극과 분리막이 교대로 적층된 구조를 가지는 2종 이상의 기본 단위체를 제조하는 단계(S10); 하나의 기본 단위체에 포함된 분리막들의 가장자리를 서로 맞댄 채로 열과 압력을 가하여 씰링부를 형성하는 단계(S20); 및 상기 S10단계 및 S20단계가 수행된 상기 1종의 기본 단위체를 반복적으로 적층하거나, 상기 S10단계 및 S20단계가 수행된 상기 2종 이상의 기본 단위체를 정해진 순서에 따라 적층하여 단위체 스택부를 제조하는 단계(S22);를 포함하며, 상기 1종의 기본 단위체는 제1 전극, 제1 분리막, 제2 전극 및 제2 분리막이 순차적으로 적층된 4층 구조나 상기 4층 구조가 반복적으로 적층된 구조를 가지고, 상기 2종 이상의 기본 단위체를 각각 1개씩 정해진 순서에 따라 적층하면, 상기 4층 구조나 상기 4층 구조가 반복적으로 적층된 구조가 형성될 수 있다.
또한, 상기와 같은 목적을 달성하기 위하여 본 발명의 바람직한 다른 예에 따른 안정성이 향상된 안전성이 향상된 전극 조립체의 제조방법은, 서로 동일한 개수의 전극과 분리막이 교대로 적층된 구조를 가지는 1종의 기본 단위체나, 또는 서로 동일한 개수의 전극과 분리막이 교대로 적층된 구조를 가지는 2종 이상의 기본 단위체를 제조하는 단계(S10); 상기 1종의 기본 단위체를 반복적으로 적층하거나, 상기 2종 이상의 기본 단위체를 정해진 순서에 따라 적층하여 단위체 스택부를 제조하는 단계(S14); 및 상기 단위체 스택부에 포함된 분리막들의 가장자리를 서로 맞댄 채로 열과 압력을 가하여 씰링부를 형성하는 단계(S30);를 포함하며, 상기 1종의 기본 단위체는 제1 전극, 제1 분리막, 제2 전극 및 제2 분리막이 순차적으로 적층된 4층 구조나 상기 4층 구조가 반복적으로 적층된 구조를 가지고, 상기 2종 이상의 기본 단위체를 각각 1개씩 정해진 순서에 따라 적층하면, 상기 4층 구조나 상기 4층 구조가 반복적으로 적층된 구조가 형성될 수 있다.
본 발명에 따르면 다음과 같은 효과가 있다.
첫째, 종래기술과 동일한 크기 또는 다소 작은 크기의 분리막을 사용하고도, 내부단락의 위험성을 낮출 수 있는, 안정성이 향상된 전극 조립체 및 그 제조방법을 제공할 수 있다.
둘째, 이차전지의 제조단가를 줄일 수 있는 안전성이 향상된 전극 조립체 및 그 제조방법을 제공할 수 있다.
셋째, 한가지 종류의 바이셀만으로도 전극 조립체를 제조하는 것이 가능한 안전성이 향상된 전극 조립체 및 그 제조방법을 제공할 수 있다.
본 명세서에 첨부되는 다음의 도면들은 본 발명의 바람직한 실시예를 예시하는 것이며, 전술된 발명의 상세한 설명과 함께 본 발명의 기술사상을 더욱 이해시키는 역할을 하는 것이므로, 본 발명은 그러한 도면에 기재된 사항에만 한정되어 해석되지 않아야 한다.
도 1은 종래의 전극 조립체의 폴딩 구조 개념적으로 도시한 단면도
도 2는 본 발명에 따른 기본 단위체의 제1 구조를 도시하고 있는 측면도
도 3은 본 발명에 따른 기본 단위체의 제2 구조를 도시하고 있는 측면도
도 4는 도 2의 기본 단위체의 적층으로 형성되는 단위체 스택부를 도시하고 있는 측면도
도 5는 본 발명에 따른 기본 단위체의 제3 구조를 도시하고 있는 측면도
도 6은 본 발명에 따른 기본 단위체의 제4 구조를 도시하고 있는 측면도
도 7은 도 5의 기본 단위체와 도 6의 기본 단위체의 적층으로 형성되는 단위체 스택부를 도시하고 있는 측면도
도 8은 본 발명에 따른 기본 단위체를 제조하는 공정을 도시하고 있는 공정도
도 9는 다른 크기를 가지는 기본 단위체가 적층되어 형성되는 단위체 스택부를 도시하고 있는 사시도
도 10은 도 9의 단위체 스택부를 도시하고 있는 측면도
도 11은 다른 기하학적 형상을 가지는 기본 단위체가 적층되어 형성되는 단위체 스택부를 도시하고 있는 사시도
도 12는 본 발명에 따른 기본 단위체와 제1 보조 단위체를 포함한 단위체 스택부의 제1 구조를 도시하고 있는 측면도
도 13은 본 발명에 따른 기본 단위체와 제1 보조 단위체를 포함한 단위체 스택부의 제2 구조를 도시하고 있는 측면도
도 14는 본 발명에 따른 기본 단위체와 제2 보조 단위체를 포함한 단위체 스택부의 제3 구조를 도시하고 있는 측면도
도 15는 본 발명에 따른 기본 단위체와 제2 보조 단위체를 포함한 단위체 스택부의 제4 구조를 도시하고 있는 측면도
도 16은 본 발명에 따른 기본 단위체와 제1 보조 단위체를 포함한 단위체 스택부의 제5 구조를 도시하고 있는 측면도
도 17은 본 발명에 따른 기본 단위체와 제1 보조 단위체를 포함한 단위체 스택부의 제6 구조를 도시하고 있는 측면도
도 18은 본 발명에 따른 기본 단위체와 제2 보조 단위체를 포함한 단위체 스택부의 제7 구조를 도시하고 있는 측면도
도 19는 본 발명에 따른 기본 단위체와 제2 보조 단위체를 포함한 단위체 스택부의 제8 구조를 도시하고 있는 측면도
도 20은 본 발명에 따른 기본 단위체와 제1 보조 단위체를 포함한 단위체 스택부의 제9 구조를 도시하고 있는 측면도
도 21은 본 발명에 따른 기본 단위체, 제1 보조 단위체 및 제2 보조 단위체를 포함한 단위체 스택부의 제10 구조를 도시하고 있는 측면도
도 22는 본 발명에 따른 기본 단위체와 제2 보조 단위체를 포함한 단위체 스택부의 제11 구조를 도시하고 있는 측면도
도 23은 도 2에 도시된 기본 단위체의 제1 구조의 상부에 분리막을 적층한 상태를 나타낸 단면도
도 24는 도 2에 도시된 기본 단위체의 제1 구조를 두 번 적층하고, 최상층을 이루고 있는 전극 상에 분리막을 적층한 상태를 나타낸 단면도
도 25는 도 23에서 분리막 가장자리가 부착되어 씰링부가 형성된 단위체 스택부를 나타낸 단면도
도 26은 도 23에서 분리막의 가장자리가 부착되어 씰링부가 형성된 단위체 스택부를 나타낸 단면도
이하, 첨부된 도면을 참조하여 본 발명의 바람직한 실시예에 따른 안전성이 향상된 전극 조립체 및 그 제조방법에 대하여 상세히 설명하기로 한다.
본 명세서 및 청구범위에 사용된 용어나 단어는 통상적이거나 사전적인 의미로 한정해서 해석되어서는 아니되며, 발명자는 그 자신의 발명을 가장 최선의 방법으로 설명하기 위해 용어의 개념을 적절하게 정의할 수 있다는 원칙에 입각하여 본 발명의 기술적 사상에 부합하는 의미와 개념으로 해석되어야만 한다. 따라서, 본 명세서에 기재된 실시예와 도면에 도시된 구성은 본 발명의 가장 바람직한 일 실시예에 불과하고 본 발명의 기술적 사상을 모두 대변하는 것은 아니므로, 본 출원시점에 있어서 이들을 대체할 수 있는 다양한 균등물과 변형예들이 있을 수 있음을 이해하여야 한다.
도면에서 각 구성요소 또는 그 구성요소를 이루는 특정 부분의 크기는 설명의 편의 및 명확성을 위하여 과장되거나 생략되거나 또는 개략적으로 도시되었다. 따라서, 각 구성요소의 크기는 실제크기를 전적으로 반영하는 것은 아니다. 관련된 공지기능 혹은 구성에 대한 구체적인 설명이 본 발명의 요지를 불필요하게 흐릴 수 있다고 판단되는 경우, 그러한 설명은 생략하도록 한다.
본 발명에 따른 전극 조립체는 기본 단위체를 반복적으로 또는 정해진 순서에 따라 적층한 구조나, 반복적으로 또는 정해진 순서에 따라 적층된 기본 단위체에 보조 단위체를 더 적층한 구조를 갖는 단위체 스택부를 포함하며, 전극보다 더 큰 사이즈를 갖는 분리막의 가장자리를 기본 단위체마다 부착하여 씰링부를 형성하거나, 기본 단위체를 반복적으로 또는 정해진 순서에 따라 적층한 구조를 갖는 단위체 스택부에 존재하는 모든 분리막의 가장자리를 한꺼번에 부착하여 씰링부를 형성할 수 있다.
기본 단위체의 구조와, 기본 단위체에 적층될 수 있는 보조 단위체와, 복수 층 적층된 기본 단위체를 갖는 단위체 스택부의 구조는 다양하게 구현될 수 있으므로, 먼저, 이 구조들에 대하여 설명하도록 하고, 기본 단위체 자체에서 씰링부를 형성하거나 단위체 스택부에서 한꺼번에 씰링부를 형성하는 것에 대해서는 차후에 설명하기로 한다.
단위체 스택부
본 발명에서 단위체 스택부는 1종의 기본 단위체가 반복적으로 적층된 구조를 가지거나, 또는 2종 이상의 기본 단위체가 정해진 순서에 따라, 예를 들어 교호적으로 적층된 구조를 가진다. 이에 이하에서 우선 기본 단위체에 대해 살펴본다.
[기본 단위체의 구조]
본 발명에 따른 전극 조립체에서 기본 단위체는 전극과 분리막이 교대로 배치되어 형성된다. 이때 전극과 분리막은 같은 수만큼 배치된다. 예를 들어, 도 2에서 도시하고 있는 것과 같이, 기본 단위체(110a)는 2개의 전극(111, 113)과 2개의 분리막(112, 114)이 적층되어 형성될 수 있다. 이때 양극과 음극은 당연히 분리막을 통해 서로 마주 볼 수 있다. 기본 단위체가 이와 같이 형성되면, 기본 단위체의 일측 말단에 전극(도 2과 2에서 도면부호 111의 전극 참조)이 위치하게 되고, 기본 단위체의 타측 말단에 분리막(도 2과 2에서 도면부호 114의 분리막 참조)이 위치하게 된다.
본 발명에 따른 전극 조립체는 기본 단위체의 적층만으로 단위체 스택부(즉, 전극 조립체)를 형성할 수 있다는 점에 기본적인 특징이 있다. 즉, 본 발명은 1종의 기본 단위체를 반복적으로 적층하여, 또는 2종 이상의 기본 단위체를 정해진 순서에 따라 적층하여 단위체 스택부를 형성할 수 있다는 점에 기본적인 특징이 있다. 이와 같은 특징을 구현하기 위해 기본 단위체는 이하와 같은 구조를 가질 수 있다.
첫째로, 기본 단위체는 제1 전극, 제1 분리막, 제2 전극 및 제2 분리막이 차례로 적층되어 형성될 수 있다. 보다 구체적으로 기본 단위체(110a, 110b)는 도 2에서 도시하고 있는 것과 같이 제1 전극(111), 제1 분리막(112), 제2 전극(113) 및 제2 분리막(114)이 상측에서 하측으로 차례로 적층되어 형성되거나, 또는 도 3에서 도시하고 있는 것과 같이 제1 전극(111), 제1 분리막(112), 제2 전극(113) 및 제2 분리막(114)이 하측에서 상측으로 차례로 적층되어 형성될 수 있다. 이와 같은 구조를 가지는 기본 단위체를 이하에서 제1 기본 단위체라 한다. 이때 제1 전극(111)과 제2 전극(113)은 서로 반대되는 전극이다. 예를 들어, 제1 전극(111)이 양극이면 제2 전극(113)은 음극이다.
이와 같이 제1 전극, 제1 분리막, 제2 전극 및 제2 분리막이 차례로 적층되어 기본 단위체가 형성되면, 도 4에서 도시하고 있는 것과 같이 1종의 기본 단위체(110a)를 반복적으로 적층하는 것만으로도 단위체 스택부(100a)를 형성할 수 있다. 여기서 기본 단위체는 이와 같은 4층 구조 이외에도 8층 구조나 12층 구조를 가질 수 있다. 즉, 기본 단위체는 4층 구조가 반복적으로 배치된 구조를 가질 수 있다. 예를 들어, 기본 단위체는 제1 전극, 제1 분리막, 제2 전극, 제2 분리막, 제1 전극, 제1 분리막, 제2 전극 및 제2 분리막이 차례로 적층되어 형성될 수도 있다.
둘째로, 기본 단위체는, 제1 전극, 제1 분리막, 제2 전극, 제2 분리막, 제1 전극 및 제1 분리막이 차례로 적층되어 형성되거나, 제2 전극, 제2 분리막, 제1 전극, 제1 분리막, 제2 전극 및 제2 분리막이 차례로 적층되어 형성될 수 있다. 전자의 구조를 가지는 기본 단위체를 이하에서 제2 기본 단위체라 하고, 후자의 구조를 가지는 기본 단위체를 이하에서 제3 기본 단위체라 한다.
보다 구체적으로 제2 기본 단위체(110c)는 도 5에 도시되어 있는 것과 같이 제1 전극(111), 제1 분리막(112), 제2 전극(113), 제2 분리막(114), 제1 전극(111) 및 제1 분리막(112)이 상측에서 하측으로 차례로 적층되어 형성될 수 있다. 또한 제3 기본 단위체(110d)는 도 6에 도시되어 있는 것과 같이 제2 전극(113), 제2 분리막(114), 제1 전극(111), 제1 분리막(112), 제2 전극(113) 및 제2 분리막(114)이 상측에서 하측으로 차례로 적층되어 형성될 수 있다. 이와 반대로 하측에서 상측으로 차례로 적층되어 형성될 수도 있다.
제2 기본 단위체(110c)와 제3 기본 단위체(110d)를 하나씩만 적층하면 4층 구조가 반복적으로 적층된 구조가 형성된다. 따라서 제2 기본 단위체(110c)와 제3 기본 단위체(110d)를 하나씩 교대로 계속 적층하면, 도 7에서 도시하고 있는 것과 같이 제2 및 제3 기본 단위체의 적층만으로도 단위체 스택부(100b)를 형성할 수 있다. 참고로, 3종의 기본 단위체가 준비된다면, 예를 들어 1번 기본 단위체, 2번 기본 단위체, 3번 기본 단위체, 다시 1번 기본 단위체, 2번 기본 단위체, 3번 기본 단위체의 순으로, 즉 정해진 순서에 따라 기본 단위체를 적층하여 단위체 스택부를 형성할 수 있다.
이와 같이 본 발명에서 1종의 기본 단위체는 제1 전극, 제1 분리막, 제2 전극 및 제2 분리막이 순차적으로 배치된 4층 구조나 4층 구조가 반복적으로 배치된 구조를 가진다. 또한 본 발명에서 2종 이상의 기본 단위체를 각각 1개씩 정해진 순서에 따라 배치하면, 4층 구조나 4층 구조가 반복적으로 배치된 구조가 형성된다. 예를 들어, 전술한 제1 기본 단위체는 4층 구조를 가지고, 전술한 제2 기본 단위체와 제3 기본 단위체를 각각 1개씩 총 2개를 적층하면 4층 구조가 반복적으로 적층된 12층 구조가 형성된다.
따라서 본 발명에서 1종의 기본 단위체를 반복적으로 적층하거나, 또는 2종 이상의 기본 단위체를 정해진 순서에 따라 적층하면, 단지 적층만으로도 단위체 스택부(즉, 전극 조립체)를 형성할 수 있다.
본 발명에서 단위체 스택부는 기본 단위체가 기본 단위체 단위로 적층되어 형성된다. 즉, 먼저 기본 단위체를 제작한 다음에 이를 반복적으로 또는 정해진 순서에 따라 적층하여 단위체 스택부를 제작한다. 이와 같이 본 발명은 기본 단위체의 적층만으로 단위체 스택부를 형성할 수 있다. 따라서 본 발명은 기본 단위체를 매우 정밀하게 정렬시킬 수 있다. 기본 단위체가 정밀하게 정렬되면 전극과 분리막도 단위체 스택부에서 정밀하게 정렬될 수 있다. 또한 본 발명은 단위체 스택부(전극 조립체)의 생산성을 매우 향상시킬 수 있다. 공정이 매우 단순해지기 때문이다.
[기본 단위체의 제조]
도 8을 참조하여 대표적으로 제1 기본 단위체를 제조하는 공정에 대해 살펴본다. 먼저 제1 전극 재료(121), 제1 분리막 재료(122), 제2 전극 재료(123) 및 제2 분리막 재료(124)를 준비한다. 여기서 제1 분리막 재료(122)와 제2 분리막 재료(124)는 서로 동일한 재료일 수 있다. 그런 다음 제1 전극 재료(121)를 커터(C1)를 통해 소정 크기로 절단하고, 제2 전극 재료(123)도 커터(C2)를 통해 소정 크기로 절단한다. 그런 다음 제1 전극 재료(121)를 제1 분리막 재료(122)에 적층하고, 제2 전극 재료(123)를 제2 분리막 재료(124)에 적층한다.
그런 다음 라미네이터(L1,L2)에서 전극 재료와 분리막 재료를 서로 접착시키는 것이 바람직하다. 이와 같은 접착으로 전극과 분리막이 일체로 결합된 기본 단위체가 제조될 수 있다. 결합의 방법은 다양할 수 있다. 라미네이터(L1,L2)는 접착을 위해 재료에 압력을 가하거나 압력과 열을 가한다. 이와 같은 접착은 단위체 스택부를 제조할 때 기본 단위체의 적층을 보다 용이하게 한다. 또한 이와 같은 접착은 기본 단위체의 정렬에도 유리하다. 이와 같은 접착 후에 제1 분리막 재료(122)와 제2 분리막 재료(124)를 커터(C3)를 통해 소정 크기로 절단하면, 기본 단위체(110a)가 제조될 수 있다.
이와 같이 기본 단위체에서 전극은 인접한 분리막에 접착될 수 있다. 또는 분리막이 전극에 접착된다고 볼 수도 있다. 이때 전극은 분리막을 바라보는 면에서 전체적으로 분리막에 접착되는 것이 바람직하다. 이와 같으면 전극이 안정적으로 분리막에 고정될 수 있기 때문이다. 통상적으로 전극은 분리막보다 작다.
이를 위해 접착제를 분리막에 도포할 수 있다. 그러나 이와 같이 접착제를 이용하려면 접착제를 접착면에 걸쳐 매시(mesh) 형태나 도트(dot) 형태로 도포할 필요가 있다. 접착제를 접착면의 전체에 빈틈없이 도포한다면, 리튬 이온과 같은 반응 이온이 분리막을 통과할 수 없기 때문이다. 따라서 접착제를 이용하면, 전극을 전체적으로 (즉, 접착면의 전체에 걸쳐서) 분리막에 접착시킬 수는 있다 하더라도 전체적으로 빈틈없이 접착시키기는 어렵다.
또는 접착력을 가지는 코팅층을 구비하는 분리막을 통해 전체적으로 전극을 분리막에 접착시킬 수 있다. 보다 상술한다. 분리막은 폴리올레핀 계열의 분리막 기재와 같은 다공성의 분리막 기재, 및 분리막 기재의 일면 또는 양면에 전체적으로 코팅되는 다공성의 코팅층을 포함할 수 있다. 이때 코팅층은 무기물 입자들과 무기물 입자들을 서로 연결 및 고정하는 바인더 고분자의 혼합물로 형성될 수 있다.
여기서 무기물 입자는 분리막의 열적 안정성을 향상시킬 수 있다. 즉, 무기물 입자는 고온에서 분리막이 수축되는 것을 방지할 수 있다. 그리고 바인더 고분자는 무기물 입자를 고정시켜 분리막의 기계적 안정성도 향상시킬 수 있다. 또한 바인더 고분자는 전극을 분리막에 접착시킬 수 있다. 바인더 고분자는 코팅층에 전체적으로 분포하므로, 전술한 접착제와 다르게 접착면의 전체에서 빈틈없이 접착이 일어날 수 있다. 따라서 이와 같은 분리막을 이용하면 전극을 보다 안정적으로 분리막에 고정 시킬 수 있다. 이와 같은 접착을 강화하기 위해 전술한 라미네이터를 이용할 수 있다.
그런데 무기물 입자들은 충전 구조(densely packed structure)를 이루어 코팅층에서 전체적으로 무기물 입자들간의 인터스티셜 볼륨(interstitial volumes)을 형성할 수 있다. 이때 무기물 입자들이 한정하는 인터스티셜 볼륨에 의해 코팅층에는 기공 구조가 형성될 수 있다. 이러한 기공 구조로 인해 분리막에 코팅층이 형성되어 있더라도 리튬 이온이 분리막을 양호하게 통과할 수 있다. 참고로 무기물 입자들이 한정하는 인터스티셜 볼륨은 위치에 따라 바인더 고분자에 의해 막혀 있을 수도 있다.
여기서 충전 구조는 유리병에 자갈이 담겨 있는 것과 같은 구조로 설명될 수 있다. 따라서 무기물 입자들이 충전 구조를 이루면, 코팅층에서 국부적으로 무기물 입자들간의 인터스티셜 볼륨이 형성되는 것이 아니라, 코팅층에서 전체적으로 무기물 입자들간의 인터스티셜 볼륨이 형성된다. 이에 따라 무기물 입자의 크기가 증가하면 인터스티셜 볼륨에 의한 기공의 크기도 함께 증가한다. 이와 같은 충전 구조로 인해 분리막의 전체면에서 리튬 이온이 원활하게 분리막을 통과할 수 있다.
한편, 단위체 스택부에서 기본 단위체도 기본 단위체끼리 서로 접착될 수 있다. 예를 들어, 도 2에서 제2 분리막(114)의 하면에 접착제가 도포된다거나 전술한 코팅층이 코팅된다면, 제2 분리막(114)의 하면에 다른 기본 단위체가 접착될 수 있다.
이때 기본 단위체에서 전극과 분리막간의 접착력은 단위체 스택부에서 기본 단위체간의 접착력보다 클 수 있다. 물론 기본 단위체간의 접착력은 없을 수도 있다. 이와 같으면 전극 조립체(단위체 스택부)를 분리할 때 접착력의 차이로 인해 기본 단위체 단위로 분리될 가능성이 높다. 참고로, 접착력은 박리력으로 표현할 수도 있다. 예를 들어, 전극과 분리막간의 접착력은 전극과 분리막을 서로 떼어낼 때 필요한 힘으로 표현할 수도 있다. 이와 같이 단위체 스택부 내에서 기본 단위체는 인접한 기본 단위체와 결합되지 않거나, 또는 기본 단위체 내에서 전극과 분리막이 서로 결합된 결합력과 다른 결합력으로 인접한 기본 단위체와 결합될 수 있다.
참고로, 분리막이 전술한 코팅층을 포함할 경우 분리막에 대한 초음파 융착은 바람직하지 않다. 분리막은 통상적으로 전극보다 크다. 이에 따라 제1 분리막(112)의 말단과 제2 분리막(114)의 말단을 초음파 융착으로 서로 결합시키려는 시도가 있을 수 있다. 그런데 초음파 융착은 혼으로 대상을 직접 가압할 필요가 있다. 그러나 혼으로 분리막의 말단을 직접 가압하면, 접착력을 가지는 코팅층으로 인해 분리막에 혼이 들러붙을 수 있다. 이로 인해 장치의 고장이 초래될 수 있다.
[기본 단위체의 변형]
지금까지 서로 같은 크기를 가지는 기본 단위체만을 설명했다. 그러나 기본 단위체는 서로 다른 크기를 가질 수도 있다. 서로 다른 크기를 가지는 기본 단위체를 적층하면 단위체 스택부를 다양한 형상으로 제조할 수 있다. 여기서 기본 단위체의 크기는 분리막의 크기를 기준으로 설명한다. 통상적으로 분리막이 전극보다 크기 때문이다.
도 9와 도 10을 참조하여 보다 상술하면, 기본 단위체는 복수 개로 마련되어 서로 다른 크기를 가지는 적어도 2개의 그룹으로 나뉠 수 있다(도 10의 도면부호 1101a, 1102a, 1103a 참조). 이와 같은 기본 단위체들을 크기에 따라 적층하면, 복수 단의 구조를 가지는 단위체 스택부(100c)가 형성될 수 있다. 도 9와 도 10은 3개의 그룹으로 나뉘는 기본 단위체들(1101a, 1102a, 1103a)이 서로 같은 크기의 기본 단위체끼리 적층되어 3개의 단을 형성한 예를 도시하고 있다. 참고로, 한 개의 그룹에 속하는 기본 단위체들이 2개 이상의 단을 형성해도 무방하다.
그런데 이처럼 복수 단을 형성하는 경우, 기본 단위체는 전술한 4층 구조나 4층 구조가 반복적으로 적층된 구조, 즉 제1 기본 단위체의 구조를 가지는 것이 가장 바람직하다. (본 명세서에서 기본 단위체들이 서로 적층 구조가 동일하면 서로 크기가 다르더라도 1종의 기본 단위체에 속하는 것으로 본다.)
이에 대해 상술하면, 1개의 단에서 양극과 음극은 서로 같은 수만큼 적층되는 것이 바람직하다. 그리고 단과 단의 사이에서 서로 반대되는 전극이 분리막을 통해 서로 대향하는 것이 바람직하다. 그런데 예를 들어 제2 및 제3 기본 단위체의 경우 위와 같이 1개의 단을 형성하기 위해 2종의 기본 단위체가 필요하게 된다.
그러나 도 10에 도시되어 있는 것과 같이 제1 기본 단위체의 경우 위와 같이 1개의 단을 형성하기 위해 1종의 기본 단위체만 필요하게 된다. 따라서 기본 단위체가 전술한 4층 구조나 4층 구조가 반복적으로 적층된 구조를 가지면, 복수 단을 형성하더라도 기본 단위체의 가짓수를 줄일 수 있다.
또한 예를 들어 제2 및 제3 기본 단위체의 경우 위와 같이 1개의 단을 형성하기 위해 2종의 기본 단위체를 적어도 1개씩 적층할 필요가 있으므로, 1개의 단은 최소 12층의 구조를 가지게 된다. 그러나 제1 기본 단위체의 경우 위와 같이 1개의 단을 형성하기 위해 1종의 기본 단위체만 적층하면 되므로, 1개의 단은 최소 4층의 구조를 가지게 된다. 따라서 기본 단위체가 전술한 4층 구조나 4층 구조가 반복적으로 적층된 구조를 가지면, 복수 단을 형성할 때 각 단의 두께를 매우 용이하게 조절할 수 있다.
한편, 기본 단위체는 서로 다른 크기를 가질 수도 있을 뿐만 아니라, 서로 다른 기하학적 형상을 가질 수도 있다. 예를 들어, 도 11에서 도시하고 있는 것과 같이, 기본 단위체들은 크기뿐만 아니라, 모서리 형상에 있어 차이가 있을 수 있고, 천공 유무에 있어 차이가 있을 수 있다. 보다 구체적으로 도 11에서 도시하고 있는 것과 같이, 3개의 그룹으로 나뉘는 기본 단위체들이 서로 같은 기하학적 형상의 기본 단위체끼리 적층되어 3개의 단을 형성할 수도 있다. 이를 위해 기본 단위체는 적어도 2개의 그룹(각 그룹은 서로 다른 기하학적 형상을 가짐)으로 나뉠 수 있다. 이때도 동일하게 기본 단위체는 전술한 4층 구조나 4층 구조가 반복적으로 적층된 구조, 즉 제1 기본 단위체의 구조를 가지는 것이 가장 바람직하다. (본 명세서에서 기본 단위체들이 서로 적층 구조가 동일하면 서로 기하학적 형상이 다르더라도 1종의 기본 단위체에 속하는 것으로 본다.)
[보조 단위체]
단위체 스택부는 제1 보조 단위체와 제2 보조 단위체 중의 적어도 어느 하나를 더 포함할 수 있다. 먼저 제1 보조 단위체에 대해 살펴본다. 본 발명에서 기본 단위체는 일측 말단에 전극이 위치하고 타측 말단에 분리막이 위치한다. 따라서 기본 단위체를 순차적으로 적층하면, 단위체 스택부의 가장 위쪽이나 가장 아래쪽에 전극(도 12에서 도면부호 116의 전극 참조, 이하 '말단 전극'이라 한다)이 위치하게 된다. 제1 보조 단위체는 이와 같은 말단 전극에 추가적으로 적층된다.
보다 구체적으로 말단 전극(116)이 양극이면, 제1 보조 단위체(130a)는 도 12에서 도시하고 있는 것과 같이, 말단 전극(116)으로부터 차례로, 즉 말단 전극(116)으로부터 외측으로 분리막(114), 음극(113), 분리막(112) 및 양극(111)이 순차적으로 적층되어 형성될 수 있다. 또한 말단 전극(116)이 음극이면, 제1 보조 단위체(130b)는 도 13에서 도시하고 있는 것과 같이, 말단 전극(116)으로부터 차례로, 즉 말단 전극(116)으로부터 외측으로 분리막(114) 및 양극(113)이 순차적으로 적층 되어 형성될 수 있다.
단위체 스택부(100d, 100e)는 도 12과 도 13에 도시되어 있는 것과 같이, 제1 보조 단위체(130a, 130b)를 통해 말단 전극 측의 가장 외측에 양극을 위치시킬 수 있다. 이때 가장 외측에 위치하는 양극, 즉 제1 보조 단위체의 양극은 집전체의 양면 중에 기본 단위체를 바라보는 일면(도 12을 기준으로 아래쪽을 바라보는 일면)에만 활물질층이 코팅되는 것이 바람직하다. 이와 같이 활물질층이 코팅되면, 말단 전극 측의 가장 외측에 활물질층이 위치하지 않게 되므로, 활물질층이 낭비되는 것을 방지할 수 있다. 참고로, 양극은 (예를 들어) 리튬 이온을 방출하는 구성이므로 가장 외측에 양극을 위치시키면 전지 용량에 있어 유리하다.
다음으로 제2 보조 단위체에 대해 살펴본다. 제2 보조 단위체는 기본적으로 제1 보조 단위체와 동일한 역할을 수행한다. 보다 상술한다. 본 발명에서 기본 단위체는 일측 말단에 전극이 위치하고 타측 말단에 분리막이 위치한다. 따라서 기본 단위체를 순차적으로 적층하면, 단위체 스택부의 가장 위쪽이나 가장 아래쪽에 분리막(도 14에서 도면부호 117의 분리막 참조, 이하 '말단 분리막'이라 한다)이 위치하게 된다. 제2 보조 단위체는 이와 같은 말단 분리막에 추가적으로 적층된다.
보다 구체적으로 기본 단위체에서 말단 분리막(117)에 접한 전극(113)이 양극이면, 제2 보조 단위체(140a)는 도 14에서 도시하고 있는 것과 같이, 말단 분리막(117)으로부터 차례로 음극(111), 분리막(112) 및 양극(113)이 적층되어 형성될 수 있다. 또한 기본 단위체에서 말단 분리막(117)에 접한 전극(113)이 음극이면, 제2 보조 단위체(140b)는 도 15에서 도시하고 있는 것과 같이 양극(111)으로 형성될 수 있다.
단위체 스택부(100f, 100g)는 도 14과 도 15에 도시되어 있는 것과 같이, 제2 보조 단위체(140a, 140b)를 통해 말단 분리막 측의 가장 외측에 양극을 위치시킬 수 있다. 이때 가장 외측에 위치하는 양극, 즉 제2 보조 단위체의 양극도 제1 보조 단위체의 양극과 동일하게, 집전체의 양면 중에 기본 단위체를 바라보는 일면(도 14을 기준으로 위쪽을 바라보는 일면)에만 활물질층이 코팅되는 것이 바람직하다.
그런데 제1 보조 단위체와 제2 보조 단위체는 전술한 구조와 다른 구조를 가질 수도 있다. 먼저 제1 보조 단위체에 대해 살펴본다. 도 16에서 도시하고 있는 것과 같이 말단 전극(116)이 양극이면, 제1 보조 단위체(130c)는 분리막(114) 및 음극(113)이 말단 전극(116)으로부터 차례로 적층되어 형성될 수 있다. 또한 도 17에 도시되어 있는 것과 같이 말단 전극(116)이 음극이면, 제1 보조 단위체(130d)는 분리막(114), 양극(113), 분리막(112) 및 음극(111)이 말단 전극(116)으로부터 차례로 적층되어 형성될 수 있다.
단위체 스택부(100h, 100i)는 도 16와 도 17에 도시되어 있는 것과 같이, 제1 보조 단위체(130c, 130d)를 통해 말단 전극 측의 가장 외측에 음극을 위치시킬 수 있다.
다음으로 제2 보조 단위체에 대해 살펴본다. 도 18에서 도시하고 있는 것과 같이, 기본 단위체에서 말단 분리막(117)에 접한 전극(113)이 양극이면, 제2 보조 단위체(140c)는 음극(111)으로 형성될 수 있다. 또한 도 19에서 도시하고 있는 것과 같이, 기본 단위체에서 말단 분리막(117)에 접한 전극(113)이 음극이면, 제2 보조 단위체(140d)는 양극(111), 분리막(112) 및 음극(13)이 말단 분리막(117)으로부터 차례로 적층되어 형성될 수 있다. 단위체 스택부(100j, 100k)는 도 18과 도 19에 도시되어 있는 것과 같이, 제2 보조 단위체(140c, 140d)를 통해 말단 분리막 측의 가장 외측에 음극을 위치시킬 수 있다.
참고로, 음극은 전위차로 인해 전지 케이스(예를 들어, 파우치형 케이스)의 알루미늄층과 반응을 일으킬 수 있다. 따라서 음극은 분리막을 통해 전지 케이스로부터 절연되는 것이 바람직하다. 이를 위해 도 16 내지 도 19에서 제1 및 제2 보조 단위체는 음극의 외측에 분리막을 더 포함할 수도 있다. 예를 들어, 도 16의 제1 보조 단위체(130c)와 대비하여 도 20의 제1 보조 단위체(130e)는 가장 외측에 분리막(112)을 더 포함할 수도 있다. 참고로, 보조 단위체가 분리막을 포함하면 보조 단위체를 기본 단위체에 정렬할 때 보다 용이하다.
한편, 도 21에서 도시하고 있는 것과 같이 단위체 스택부(100m)를 형성할 수도 있다. 기본 단위체(110b)는 하측에서 상측으로 제1 전극(111), 제1 분리막(112), 제2 전극(113) 및 제2 분리막(114)이 차례로 적층되어 형성될 수 있다. 이때 제1 전극(111)은 양극일 수 있고 제2 전극(113)은 음극일 수 있다.
그리고 제1 보조 단위체(130f)는 분리막(114), 음극(113), 분리막(112) 및 양극(111)이 말단 전극(116)으로부터 순차적으로 적층되어 형성될 수 있다. 이때 제1 보조 단위체(130f)의 양극(111)은 집전체의 양면 중에 기본 단위체(110b)를 바라보는 일면에만 활물질층이 형성될 수 있다.
또한 제2 보조 단위체(140e)는 말단 분리막(117)으로부터 순차적으로 양극(111, 제1 양극), 분리막(112), 음극(113), 분리막(114) 및 양극(118, 제2 양극)이 적층되어 형성될 수 있다. 이때 제2 보조 단위체(140e)의 양극 중 가장 외측에 위치한 양극(118, 제2 양극)은 집전체의 양면 중에 기본 단위체(110b)를 바라보는 일면에만 활물질층이 형성될 수 있다.
마지막으로 도 22에서 도시하고 있는 것과 같이 단위체 스택부(100n)를 형성할 수도 있다. 기본 단위체(110e)는 상측에서 하측으로 제1 전극(111), 제1 분리막(112), 제2 전극(113) 및 제2 분리막(114)이 적층되어 형성될 수 있다. 이때 제1 전극(111)은 음극일 수 있고 제2 전극(113)은 양극일 수 있다. 그리고 제2 보조 단위체(140f)는 음극(111), 분리막(112), 양극(113), 분리막(114) 및 음극(119)이 말단 분리막(117)으로부터 순차적으로 적층되어 형성될 수 있다.
지금까지, 기본 단위체의 구조와, 기본 단위체에 적층될 수 있는 보조 단위체와, 복수 층 적층된 기본 단위체를 갖는 단위체 스택부의 구조에 대하여 살펴 보았으므로, 편의상 도 2에 도시된 제1 기본 단위체를 예로 들어 기본 단위체 자체에서 씰링부(A)를 형성하거나 단위체 스택부에서 한꺼번에 씰링부(A)를 형성하여 최종적으로 단위체 스택부(전극 조립체)를 제조하는 것에 대하여 설명하도록 한다.
전극 조립체는, 단위체 스택부 자체 또는 단위체 스택부의 둘레에 고정용 테이프를 감은 것에 해당할 수 있다. 따라서, 본 발명에 따른 전극 조립체는 서로 동일한 개수의 전극과 분리막이 교대로 적층된 구조를 가지는 1종의 기본 단위체가 반복적으로 적층된 구조를 가지거나, 서로 동일한 개수의 전극과 분리막이 교대로 적층된 구조를 가지는 2종 이상의 기본 단위체가 정해진 순서에 따라 적층된 구조를 가지는 단위체 스택부를 구비한다.
도 23은 도 2에 도시된 기본 단위체의 제1 구조의 상부에 분리막을 적층한 상태를 나타낸 단면도이고, 도 24는 도 2에 도시된 기본 단위체의 제1 구조를 두 번 적층하고, 최상층을 이루고 있는 전극 상에 분리막을 적층한 상태를 나타낸 단면도이다.
도 23 및 도 24에 도시된 것과 같이, 단위체 스택부의 최상층을 이루고 있는 전극 상에는 분리막(S)이 추가로 적층되어, 최상층 전극의 상면과 최하층 전극의 하면이 분리막으로 덮이게 된다. 한편 도 23 및 도 24에 도시된 단위체 스택부의 상하를 뒤집었을 때를 기준으로 하면, 단위체 스택부의 최하층을 이루고 있는 전극 상에 추가로 분리막(S)이 적층된다고 볼 수 있다.
도 23 또는 도 24의 상태에서 서로 인접한 분리막들의 가장자리를 서로 맞닿게 하여 가열 및 가압하면 분리막들의 가장자리끼리 서로 부착되며, 이로 인해, 도 25 및 도 26에 도시된 씰링부(A)가 형성된다.
한편, 전극 조립체를 제조할 때는 하나의 기본 단위체에 포함된 분리막들의 가장자리를 서로 부착하여 씰링부(A)를 형성할 수도 있고, 이와는 달리 기본 단위체를 적층하여(물론, 보조 단위체도 함께 적층할 수 있다) 단위체 스택부를 형성한 후 단위체 스택부 전체에 포함된 분리막들의 가장자리를 서로 부착하여 씰링부(A)를 형성할 수도 있다.
이하에서는, 본 발명에 따른 전극 조립체의 제조방법의 일예에 대하여 더욱 자세하게 설명하도록 한다.
먼저 동일한 개수의 전극과 분리막이 교대로 적층된 구조를 가지는 1종의 기본 단위체나, 서로 동일한 개수의 전극과 분리막이 교대로 적층된 구조를 가지는 2종 이상의 기본 단위체를 제조하는 단계(S10)를 수행한다.
다음으로, 하나의 기본 단위체에 포함된 분리막들의 가장자리를 서로 맞댄 채로 열과 압력을 가하여 씰링부(A)를 형성하는 단계(S20)를 수행한다.
다음으로, S10단계 및 S20단계가 수행된 1종의 기본 단위체를 반복적으로 적층하거나, S10단계 및 S20단계가 수행된 2종 이상의 기본 단위체를 정해진 순서에 따라 적층하여 단위체 스택부를 제조하는 단계(S22)를 수행한다.
이와 같이, S10단계, S20단계, S22단계를 차례로 수행하면 기본 단위체마다 분리막들의 가장자리가 씰링부(A)를 이루도록 만든 후, 이와 같은 기본 단위체들을 적층한 구조를 갖는 단위체 스택부(전극 조립체)를 제조할 수 있다.
본 발명에 따른 전극 조립체의 제조방법의 다른 예는, 먼저 S10단계가 수행되는 것은 상기 일예와 동일하나, 그 다음으로 1종의 기본 단위체를 반복적으로 적층하거나, 2종 이상의 기본 단위체를 정해진 순서에 따라 적층하여 단위체 스택부를 제조하는 단계(S14)를 수행하고, 그 다음으로 단위체 스택부에 포함된 분리막들의 가장자리를 서로 맞댄 채로 열과 압력을 가하여 씰링부(A)를 형성하는 단계(S30)를 수행한다.
이와 같이 S10단계, S14단계, S30단계를 차례로 수행하면 기본 단위체들에 구비된 분리막들의 가장자리를 씰링부(A)로 만들지 않은 상태에서 먼저 기본 단위체들을 적층하여 단위체 스택부를 만들고, 단위체 스택부에 포함된 모든 분리막들의 가장자리를 한꺼번에 씰링부(A)로 형성하게 된다.
도 4에 도시된 것과 같이 제1 기본 단위체를 적층하여 단위체 스택부를 제조한다는 가정 하에, 도 4의 최상측에 위치한 제1 기본 단위체의 최상측 전극에 추가적인 분리막(S)을 적층하는 단계를 수행하면, 최상면과 최하면이 모두 분리막이 되는 단위체 스택부를 제조할 수 있다.
한편, S20단계 또는 S30단계에서 씰링부(A)를 형성하기 위하여, 서로 인접한 분리막들 가장자리에 가해지는 열과 압력은 각각 50℃~100℃와 10gf/㎠~20gf/㎠인 것이 바람직하다. 또한, S20단계 또는 S30단계는 단지 서로 인접한 분리막들의 가장자리에 3~5초간 열과 압력을 가하는 것에 의하여 이루어질 수도 있으며, 이것만으로도 씰링부(A)가 충분히 형성될 수 있다.
따라서, 씰링부(A)를 형성하는 단계(S20, S30)로 인하여 전극 조립체의 제조시간이 유의미하게 상승하지는 않는다.
양극 및 음극을 분리막에 부착하는 데에는 약 100Kgf/㎠의 압력이 필요하나, 씰링부(A)를 형성하기 위하여 분리막들의 가장자리에 가해지는 압력은 상술한 것과 같이 10gf/㎠~20gf/㎠이면 충분하다. 따라서, 양극 및 음극을 분리막에 부착하는 압력보다 훨씬 낮은 압력으로도 씰링부(A)를 형성할 수 있다.
이하에서는, 본 발명에 전극 조립체의 효과를 검증하기 위하여 수행한 실험에 대하여 설명하기로 한다.
<비교예>
분리막의 가장자리가 겹쳐져 있지 않은 경우로서, 150℃에서 30분간 가열한 결과, 20~24%의 수축률을 보이는 것으로 확인되었다.
<실험예1>
분리막의 가장자리가 겹쳐져 있기는 하나, 분리막의 가장자리끼리 서로 부착되지 않아서 씰링부(A)가 형성되지는 않은 경우에 해당하며, 150℃에서 30분간 가열한 결과, 16~18%의 수축률을 보이는 것으로 확인되었다.
<실험예2>
분리막의 가장자리가 서로 부착되어 씰링부(A)를 이루는 경우에 해당하며, 150℃에서 30분간 가열한 결과, 9~12%의 수축률을 보이는 것으로 확인되었다.
실험예1과 비교예를 비교하면, 분리막의 가장자리가 서로 접촉하지 않은 채 별개로 양극 및 음극 사이에 적층되어 있는 것에 비하여, 분리막의 가장자리가 겹쳐있는 상태에서 분리막의 수축률이 줄어든다는 것을 알 수 있다.
또한, 실험예2와 실험예1를 비교하면, 분리막의 가장자리가 단순히 2겹으로 겹쳐있는 상태에 비하여, 분리막의 가장자리가 겹쳐질 뿐만 아니라 서로 부착되어 씰링된 상태에서는 분리막의 수축률이 더욱 줄어든다는 것을 확인할 수 있다.
결국, 본 발명에 따른 전극 조립체는, 분리막이 겹쳐있는 것으로 인한 수축률 감소효과와, 분리막이 서로 부착된 것으로 인한 수축률 감소효과가 더해져 분리막의 수축률이 매우 줄어드는 효과가 있다.
따라서, 본 발명의 경우, 양극과 음극이 서로 단락 될 위험이 낮으며, 따라서, 종래기술에 비하여 전극 조립체의 안정성이 향상된다는 장점이 있다. 또한, 종래기술과 동일한 크기 또는 다소 작은 크기의 분리막을 사용하더라도 종래기술보다 안정성이 향상된 전극 조립체를 제조할 수 있다.
그리고, 종래기술과 동등한 정도의 안정성을 갖는 전극 조립체를 제조하기 위하여 필요한 분리막의 면적은 종래기술보다 작기 때문에, 이차전지의 부피를 줄일 수 있다.
게다가, 종래기술에 비하여 좁은 면적의 분리막을 사용할 수 있기 때문에 전극 조립체의 제조단가를 줄일 수 있다는 효과가 있다.
이상에서 본 발명은 비록 한정된 실시예와 도면에 의해 설명되었으나, 본 발명은 이것에 의해 한정되지 않으며 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에 의해 본 발명의 기술사상과 아래에 기재될 특허청구범위의 균등범위 내에서 다양한 수정 및 변형이 가능함은 물론이다.

Claims (32)

  1. (a) 서로 동일한 개수의 전극과 분리막이 교대로 배치되어 일체로 결합된 1종의 기본 단위체가 반복적으로 배치된 구조나, 또는 (b) 서로 동일한 개수의 전극과 분리막이 교대로 배치되어 일체로 결합된 2종 이상의 기본 단위체가 정해진 순서에 따라 배치된 구조를 가지는 단위체 스택부를 구비하고,
    상기 (a)의 1종의 기본 단위체는 제1 전극, 제1 분리막, 제2 전극 및 제2 분리막이 순차적으로 배치된 4층 구조나 상기 4층 구조가 반복적으로 배치된 구조를 가지고,
    상기 (b)의 2종 이상의 기본 단위체를 각각 1개씩 정해진 순서에 따라 배치하면, 상기 4층 구조나 상기 4층 구조가 반복적으로 배치된 구조가 형성되고,
    상기 분리막은 가장자리가 상기 전극과 분리막의 외측으로 노출되도록 상기 전극보다 더 큰 사이즈를 가지며,
    하나의 기본 단위체에 포함된 분리막들의 가장자리가 서로 부착되어 씰링부를 이루거나 상기 단위체 스택부에 포함된 분리막들의 가장자리가 서로 부착되어 씰링부를 이루는 것을 특징으로 하는 전극 조립체.
  2. 청구항 1에 있어서,
    상기 단위체 스택부의 최상층 또는 최하층을 이루고 있는 전극 상에 추가로 적층된 분리막을 더 포함하는 것을 특징으로 하는 전극 조립체.
  3. 청구항 1에 있어서,
    상기 씰링부는 서로 인접한 상기 분리막들의 가장자리를 서로 맞닿게 하여 가열 및 가압하는 것에 의하여 형성되는 것을 특징으로 하는 전극 조립체.
  4. 청구항 3에 있어서,
    상기 씰링부를 형성하기 위하여 서로 인접한 분리막들의 가장자리에 열과 압력이 가해지는 시간은 3~5초인 것을 특징으로 하는 전극 조립체.
  5. 청구항 3에 있어서,
    상기 씰링부를 형성하기 위하여 서로 인접한 분리막들의 가장자리에 가해지는 압력은, 각각의 기본 단위체 내에서 상기 전극을 상기 분리막에 부착하는 압력보다 낮은 것을 특징으로 하는 전극 조립체.
  6. 청구항 1에 있어서,
    상기 단위체 스택부 내에서 상기 기본 단위체는 인접한 기본 단위체와 결합되지 않거나, 또는 상기 기본 단위체 내에서 상기 전극과 상기 분리막이 서로 결합된 결합력과 다른 결합력으로 인접한 기본 단위체와 결합되는 것을 특징으로 하는 전극 조립체.
  7. 청구항 1에 있어서,
    상기 (a)의 1종의 기본 단위체는 상기 4층 구조나 상기 4층 구조가 반복적으로 배치된 구조를 가지는 제1 기본 단위체를 포함하며,
    상기 단위체 스택부는 상기 제1 기본 단위체가 반복적으로 배치된 구조를 가지는 것을 특징으로 하는 전극 조립체.
  8. 청구항 1에 있어서,
    상기 (b)의 2종 이상의 기본 단위체는,
    제1 전극, 제1 분리막, 제2 전극, 제2 분리막, 제1 전극 및 제1 분리막이 차례로 배치되어 일체로 결합된 제2 기본 단위체와,
    제2 전극, 제2 분리막, 제1 전극, 제1 분리막, 제2 전극 및 제2 분리막이 차례로 배치되어 일체로 결합된 제3 기본 단위체를 포함하며,
    상기 단위체 스택부는 상기 제2 기본 단위체와 상기 제3 기본 단위체가 교호적으로 배치된 구조를 가지는 것을 특징으로 하는 전극 조립체.
  9. 청구항 1에 있어서,
    상기 (a)의 1종의 기본 단위체는 복수 개로 마련되어 서로 다른 크기를 가지는 적어도 2개의 그룹으로 나뉘며,
    상기 단위체 스택부는 상기 (a)의 1종의 기본 단위체들이 크기에 따라 적층되어 복수 단을 형성한 구조를 가지는 것을 특징으로 하는 전극 조립체.
  10. 청구항 1에 있어서,
    상기 (a)의 1종의 기본 단위체는 복수 개로 마련되어 서로 다른 기하학적 형상을 가지는 적어도 2개의 그룹으로 나뉘며,
    상기 단위체 스택부는 상기 (a)의 1종의 기본 단위체들이 기하학적 형상에 따라 적층되어 복수 단을 형성한 구조를 가지는 것을 특징으로 하는 전극 조립체.
  11. 청구항 1에 있어서,
    상기 전극은 각각의 기본 단위체 내에서 인접한 분리막에 접착되는 것을 특징으로 하는 전극 조립체.
  12. 청구항 11에 있어서,
    상기 전극은 상기 인접한 분리막을 바라보는 면에서 전체적으로 상기 인접한 분리막에 접착되는 것을 특징으로 하는 전극 조립체.
  13. 청구항 11에 있어서,
    상기 전극과 상기 분리막간의 접착은, 상기 전극과 상기 인접한 분리막에 압력을 가하는 것에 의한 접착, 또는 상기 전극과 상기 인접한 분리막에 압력과 열을 가하는 것에 의한 접착인 것을 특징으로 하는 전극 조립체.
  14. 청구항 11에 있어서,
    상기 기본 단위체 내에서 상기 전극과 상기 인접한 분리막간의 접착력은 상기 단위체 스택부 내에서 상기 기본 단위체간의 접착력보다 큰 것을 특징으로 하는 전극 조립체.
  15. 청구항 11에 있어서,
    상기 분리막은 다공성의 분리막 기재, 및 상기 분리막 기재의 일면 또는 양면에 전체적으로 코팅되는 다공성의 코팅층을 포함하고,
    상기 코팅층은 무기물 입자들과 상기 무기물 입자들을 서로 연결 및 고정하는 바인더 고분자의 혼합물로 형성되며,
    상기 전극은 상기 코팅층에 의해 상기 인접한 분리막에 접착되는 것을 특징으로 하는 전극 조립체.
  16. 청구항 15에 있어서,
    상기 무기물 입자들은 충전 구조(densely packed structure)를 이루어 상기 코팅층에서 전체적으로 무기물 입자들간의 인터스티셜 볼륨(interstitial volumes)을 형성하고, 상기 무기물 입자들이 한정하는 인터스티셜 볼륨에 의해 상기 코팅층에 기공 구조가 형성되는 것을 특징으로 하는 전극 조립체.
  17. 청구항 1에 있어서,
    상기 단위체 스택부는 가장 위쪽 또는 가장 아래쪽에 위치하는 전극인 말단 전극에 적층되는 제1 보조 단위체를 더 포함하며,
    상기 말단 전극이 양극일 때 상기 제1 보조 단위체는 상기 말단 전극으로부터 차례로 분리막, 음극, 분리막 및 양극이 적층되어 형성되고,
    상기 말단 전극이 음극일 때 상기 제1 보조 단위체는 상기 말단 전극으로부터 차례로 분리막 및 양극이 적층되어 형성되는 것을 특징으로 하는 전극 조립체.
  18. 청구항 17에 있어서,
    상기 제1 보조 단위체의 양극은,
    집전체; 및
    상기 집전체의 양면 중에 상기 기본 단위체를 바라보는 일면에만 코팅되는 활물질을 구비하는 것을 특징으로 하는 전극 조립체.
  19. 청구항 1에 있어서,
    상기 단위체 스택부는 가장 위쪽 또는 가장 아래쪽에 위치하는 분리막인 말단 분리막에 적층되는 제2 보조 단위체를 더 포함하며,
    상기 기본 단위체에서 상기 말단 분리막에 접한 전극이 양극일 때 상기 제2 보조 단위체는 상기 말단 분리막으로부터 차례로 음극, 분리막 및 양극이 적층되어 형성되고,
    상기 기본 단위체에서 상기 말단 분리막에 접한 전극이 음극일 때 상기 제2 보조 단위체는 양극으로 형성되는 것을 특징으로 하는 전극 조립체.
  20. 청구항 19에 있어서,
    상기 제2 보조 단위체의 양극은,
    집전체; 및
    상기 집전체의 양면 중에 상기 기본 단위체를 바라보는 일면에만 코팅되는 활물질을 구비하는 것을 특징으로 하는 전극 조립체.
  21. 청구항 1에 있어서,
    상기 단위체 스택부는 가장 위쪽 또는 가장 아래쪽에 위치하는 전극인 말단 전극에 적층되는 제1 보조 단위체를 더 포함하며,
    상기 말단 전극이 양극일 때 상기 제1 보조 단위체는 상기 말단 전극으로부터 차례로 분리막 및 음극이 적층되어 형성되고,
    상기 말단 전극이 음극일 때 상기 제1 보조 단위체는 상기 말단 전극으로부터 차례로 분리막, 양극, 분리막 및 음극이 적층되어 형성되는 것을 특징으로 하는 전극 조립체.
  22. 청구항 21에 있어서,
    상기 제1 보조 단위체는 상기 음극의 외측에 분리막을 더 포함하는 것을 특징으로 하는 전극 조립체.
  23. 청구항 1에 있어서,
    상기 단위체 스택부는 가장 위쪽 또는 가장 아래쪽에 위치하는 분리막인 말단 분리막에 적층되는 제2 보조 단위체를 더 포함하며,
    상기 기본 단위체에서 상기 말단 분리막에 접한 전극이 양극일 때 상기 제2 보조 단위체는 음극으로 형성되고,
    상기 기본 단위체에서 상기 말단 분리막에 접한 전극이 음극일 때 상기 제2 보조 단위체는 상기 말단 분리막으로부터 차례로 양극, 분리막 및 음극이 적층되어 형성되는 것을 특징으로 하는 전극 조립체.
  24. 청구항 23에 있어서,
    상기 제2 보조 단위체는 상기 음극의 외측에 분리막을 더 포함하는 것을 특징으로 하는 전극 조립체.
  25. 청구항 1에 있어서,
    상기 단위체 스택부는 가장 위쪽 또는 가장 아래쪽에 위치하는 분리막인 말단 분리막에 적층되는 제2 보조 단위체를 더 포함하며,
    상기 기본 단위체에서 상기 말단 분리막에 접한 전극이 음극일 때 상기 제2 보조 단위체는 상기 말단 분리막으로부터 차례로 제1 양극, 분리막, 음극, 분리막 및 제2 양극이 적층되어 형성되는 것을 특징으로 하는 전극 조립체.
  26. 청구항 25에 있어서,
    상기 제2 보조 단위체의 제2 양극은,
    집전체; 및
    상기 집전체의 양면 중에 상기 기본 단위체를 바라보는 일면에만 코팅되는 활물질을 구비하는 것을 특징으로 하는 전극 조립체.
  27. 청구항 1에 있어서,
    상기 단위체 스택부는 가장 위쪽 또는 가장 아래쪽에 위치하는 분리막인 말단 분리막에 적층되는 제2 보조 단위체를 더 포함하며,
    상기 기본 단위체에서 상기 말단 분리막에 접한 전극이 양극일 때 상기 제2 보조 단위체는 상기 말단 분리막으로부터 차례로 제1 음극, 분리막, 양극, 분리막 및 제2 음극이 적층되어 형성되는 것을 특징으로 하는 전극 조립체.
  28. 서로 동일한 개수의 전극과 분리막이 교대로 적층된 구조를 가지는 1종의 기본 단위체나, 또는 서로 동일한 개수의 전극과 분리막이 교대로 적층된 구조를 가지는 2종 이상의 기본 단위체를 제조하는 단계(S10);
    하나의 기본 단위체에 포함된 분리막들의 가장자리를 서로 맞댄 채로 열과 압력을 가하여 씰링부를 형성하는 단계(S20); 및
    상기 S10단계 및 S20단계가 수행된 상기 1종의 기본 단위체를 반복적으로 적층하거나, 상기 S10단계 및 S20단계가 수행된 상기 2종 이상의 기본 단위체를 정해진 순서에 따라 적층하여 단위체 스택부를 제조하는 단계(S22);를 포함하며,
    상기 1종의 기본 단위체는 제1 전극, 제1 분리막, 제2 전극 및 제2 분리막이 순차적으로 적층된 4층 구조나 상기 4층 구조가 반복적으로 적층된 구조를 가지고,
    상기 2종 이상의 기본 단위체를 각각 1개씩 정해진 순서에 따라 적층하면, 상기 4층 구조나 상기 4층 구조가 반복적으로 적층된 구조가 형성되는 것을 특징으로 하는 전극 조립체의 제조방법.
  29. 서로 동일한 개수의 전극과 분리막이 교대로 적층된 구조를 가지는 1종의 기본 단위체나, 또는 서로 동일한 개수의 전극과 분리막이 교대로 적층된 구조를 가지는 2종 이상의 기본 단위체를 제조하는 단계(S10);
    상기 1종의 기본 단위체를 반복적으로 적층하거나, 상기 2종 이상의 기본 단위체를 정해진 순서에 따라 적층하여 단위체 스택부를 제조하는 단계(S14); 및
    상기 단위체 스택부에 포함된 분리막들의 가장자리를 서로 맞댄 채로 열과 압력을 가하여 씰링부를 형성하는 단계(S30);를 포함하며,
    상기 1종의 기본 단위체는 제1 전극, 제1 분리막, 제2 전극 및 제2 분리막이 순차적으로 적층된 4층 구조나 상기 4층 구조가 반복적으로 적층된 구조를 가지고,
    상기 2종 이상의 기본 단위체를 각각 1개씩 정해진 순서에 따라 적층하면, 상기 4층 구조나 상기 4층 구조가 반복적으로 적층된 구조가 형성되는 것을 특징으로 하는 전극 조립체의 제조방법.
  30. 제28항에 있어서,
    상기 S20단계는 서로 인접한 분리막들의 가장자리에 50℃~100℃의 열과, 10gf/㎠~20gf/㎠의 압력을 가하는 것에 의하여 이루어지는 것을 특징으로 하는 전극 조립체의 제조방법
  31. 제28항에 있어서,
    상기 S20단계는 서로 인접한 분리막들의 가장자리에 3~5초간 열과 압력을 가하는 것에 의하여 이루어지는 것을 특징으로 하는 전극 조립체의 제조방법.
  32. 제28항에 있어서,
    상기 S20단계에서 서로 인접한 분리막들의 가장자리에 가해지는 압력은, 상기 양극 및 음극을 상기 분리막들에 부착하는 압력보다 낮은 것을 특징으로 하는 전극 조립체의 제조방법.
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