WO2014104059A1 - 有機発光素子、積層基板および有機発光素子の製造方法 - Google Patents

有機発光素子、積層基板および有機発光素子の製造方法 Download PDF

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WO2014104059A1
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light
light emitting
laminated
substrate
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PCT/JP2013/084586
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Inventor
タティンディ チャンタポン
Original Assignee
昭和電工株式会社
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    • H—ELECTRICITY
    • H10—SEMICONDUCTOR DEVICES; ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • H10K—ORGANIC ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES
    • H10K50/00—Organic light-emitting devices
    • H10K50/80—Constructional details
    • H10K50/85—Arrangements for extracting light from the devices
    • H10K50/854—Arrangements for extracting light from the devices comprising scattering means
    • H—ELECTRICITY
    • H10—SEMICONDUCTOR DEVICES; ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • H10K—ORGANIC ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES
    • H10K2101/00—Properties of the organic materials covered by group H10K85/00
    • H10K2101/10—Triplet emission

Definitions

  • the present invention relates to an organic light emitting device, a laminated substrate, and a method for manufacturing the organic light emitting device.
  • An organic light emitting element has a structure in which an organic compound layer containing a light emitting material is sandwiched between an anode and a cathode, and can emit light with high luminance at a low driving voltage.
  • Application to is expected.
  • development of a light extraction technique for extracting light to the outside has been actively conducted for the purpose of further increasing the efficiency.
  • Patent Document 1 a light-scattering layer that scatters light emitted from a light-emitting layer on a light-transmitting substrate, a relaxation layer for leveling the surface roughness of the light-scattering layer, and a surface of the relaxation layer
  • An organic light emitting device having a laminated transparent electrode layer and a light emitting layer is described.
  • controlling the total light transmittance and haze of a light-scattering layer is described.
  • the light extraction efficiency of the organic light emitting device can be improved. I was trying to improve.
  • the total light transmittance and haze measured in the state where the light scattering layer is laminated on the substrate in this way do not necessarily reflect the behavior of light in the organic light emitting device in which the relaxation layer is laminated on the light scattering layer.
  • the light extraction efficiency in the organic light emitting device may not be improved.
  • An object of this invention is to improve the light extraction efficiency in an organic light emitting element.
  • the organic light-emitting device of the present invention is an organic light-emitting device including a light-emitting layer that emits light when energized.
  • a light-scattering layer that scatters light a planarization layer that is laminated on the light-scattering layer and has a flat surface opposite to the surface in contact with the light-scattering layer, and a first electrode layer that is laminated on the planarization layer,
  • An organic compound layer that includes at least a light emitting layer and is stacked on the first electrode layer; and a second electrode layer that is stacked on the organic compound layer, and the light scattering layer and the planarization layer are stacked on the substrate.
  • the total light transmittance measured in the state is 20% to 65%, and the haze measured in a state where the light scattering layer and the planarization layer are laminated on the substrate is 90% or more.
  • the light scattering layer is characterized in that fine particles made of a material having a refractive index different from that of the base material are dispersed in a base material having transparency to the light emitted from the light emitting layer. it can. Further, the light scattering layer is formed by dispersing fine particles having an average particle diameter of 50 nm to 5000 nm with respect to the base material by 1 wt% to 80 wt%, and has a thickness of 0.1 ⁇ m to 50 ⁇ m. it can. Furthermore, the total light transmittance is 30% to 60%, and the haze is 95% or more. Furthermore, the haze measured with the light scattering layer laminated on the substrate is 96% or more.
  • the laminated substrate of the present invention is a laminated substrate used for an organic light emitting device including a light emitting layer that emits light when energized, and is laminated on a substrate having translucency,
  • a light scattering layer configured by dispersing fine particles made of a material having a refractive index different from that of a base material on a light-transmitting base material, and a surface on the opposite side of the light scattering layer, which is laminated on the light scattering layer has a flat planarization layer, a total light transmittance of 20% to 65%, and a haze of 90% or more.
  • the organic light-emitting device manufacturing method of the present invention includes a substrate and laminated on the substrate, and fine particles made of a material having a refractive index different from that of the substrate are dispersed in the substrate.
  • a first electrode layer is stacked on the planarizing layer, an organic compound layer including at least a light-emitting layer that emits light when energized is stacked on the first electrode layer, and a second electrode layer is stacked on the organic compound layer. It is characterized by doing.
  • the present invention it is possible to improve the light extraction efficiency in the organic light emitting device as compared with the case where this configuration is not adopted.
  • FIG. 1 is a diagram illustrating an example of an organic light emitting device to which the present embodiment is applied.
  • FIG. 1 is a schematic partial cross-sectional view of the organic light emitting device 10.
  • the organic light emitting device 10 of the present embodiment is formed on a substrate 11, a light scattering layer 12 formed on the substrate 11, a planarization layer 13 formed on the light scattering layer 12, and the planarization layer 13.
  • the first electrode layer 14 formed, the organic compound layer 15 formed on the first electrode layer 14 and including the light emitting layer, and the second electrode layer 16 formed on the organic compound layer 15 are sequentially stacked. .
  • the total light transmittance measured in a state where the light scattering layer 12 and the planarizing layer 13 are laminated on the substrate 11 is in the range of 20% to 65%. Yes.
  • the haze measured in a state where the light scattering layer 12 and the planarization layer 13 are laminated on the substrate 11 is in the range of 90% or more.
  • the haze is a percentage of the diffuse light transmittance relative to the total light transmittance. The total light transmittance and haze will be described in detail later.
  • the substrate 11 serves as a support for forming the light scattering layer 12, the planarization layer 13, the first electrode layer 14, the organic compound layer 15, and the second electrode layer 16.
  • a material that satisfies the mechanical strength required for the organic light emitting device 10 is used for the substrate 11.
  • the thickness of the substrate 11 is not particularly limited and can be appropriately selected depending on the required mechanical strength. In the present embodiment, the thickness of the substrate 11 is preferably in the range of 0.1 mm to 10 mm, for example, and more preferably in the range of 0.25 mm to 2 mm.
  • the material constituting the substrate 11 a material having transparency to the light emitted from the light emitting layer in the organic compound layer 15 is used.
  • “having transparency to light” means that it is only necessary to transmit visible light in a certain wavelength range radiated from the organic compound layer 15, and is in the visible light region. It does not have to be transparent throughout.
  • the substrate 11 preferably transmits light having a wavelength of 450 nm to 700 nm as visible light. Further, the transmittance is preferably 50% or more, and more preferably 70% or more at the wavelength where the emission intensity is maximum.
  • materials for the substrate 11 that satisfy such conditions include glasses such as sapphire glass, soda glass, and quartz glass, or transparent metal oxides; polymethyl methacrylate resin, polycarbonate resin, polyester resin, silicone resin, and the like.
  • a transparent metal nitride such as aluminum nitride.
  • the light scattering layer 12 scatters light emitted from the light emitting layer of the organic compound layer 15, thereby suppressing total reflection of light from the organic compound layer 15 in the organic light emitting element 10. It is provided in order to suppress a decrease in extraction efficiency.
  • the light scattering layer 12 is configured, for example, by dispersing fine particles made of a material having a refractive index different from that of the base material in a base material having transparency to the light emitted from the organic compound layer 15. Any may be sufficient as the magnitude relationship of the refractive index of the said base material and the said microparticles
  • the refractive index difference between the two is preferably 0.1 or more, and more preferably 0.2 or more. In the present embodiment, as shown in FIG. 1, an uneven surface 12a caused by fine particles dispersed in the base material is formed on the surface of the light scattering layer 12 (the surface opposite to the substrate 11). Sometimes.
  • the base material used for the light scattering layer 12 various polymer materials can be used.
  • the polymer material used as the base material of the light scattering layer 12 include polyester resins such as polyethylene terephthalate and polyethylene naphthalate, styrene resins such as polystyrene and acrylonitrile / styrene copolymer, polyethylene and polypropylene, Olefin resins such as ethylene / propylene copolymers, carbonate resins, acrylic resins, vinyl chloride resins, cellulose resins, amide resins, imide resins, sulfone resins, polyether resins, polyphenylene sulfide resins Vinyl alcohol resins, vinylidene chloride resins, vinyl butyral resins, arylate resins, polyoxymethylene resins, and the like can be used.
  • pressure-sensitive adhesives such as thermosetting or ultraviolet curable polymers such as phenol, melamine, acrylic, urethane, urethane acrylic, and epoxy, and rubber polymers can be used.
  • Each of the above-described polymer materials may be used alone, or two or more materials may be mixed and used.
  • air reffractive index 1
  • Such a light-scattering layer 12 based on air is obtained by applying a solution in which fine particles dispersed in the light-scattering layer 12 are dispersed in a solvent on the substrate 11 and evaporating the solvent by heating.
  • the fine particles dispersed in the base material in the light scattering layer 12 include TiO 2 , SiO 2 , ZrO 2 , Al 2 O 3 , Ta 2 O 3 , ZnO 2 , Sb 2 O 3 , ZrSiO 4 , zeolite, or these And organic particles such as polymethylmethacrylate resin, styrene resin, polyethylene terephthalate resin, and silicone resin. Each of these fine particles may be used alone or in combination of two or more fine particles.
  • the average particle diameter of the fine particles can be selected from a range of 50 nm to 5000 nm, for example, in order to effectively scatter light incident on the light scattering layer 12.
  • the particle diameter of the fine particles can be measured by a method such as a laser diffraction / scattering method.
  • the “average particle diameter” of the fine particles refers to the number average diameter in the particle size distribution of the fine particles obtained by a laser diffraction / scattering method or the like.
  • the blending amount of the fine particles in the light scattering layer 12 can be appropriately selected within a range where the total light transmittance and haze satisfy the above-described conditions.
  • the amount of the fine particles in the light scattering layer 12 is, for example, in the range of 1% by weight to 80% by weight.
  • the thickness of the light scattering layer 12 can be appropriately selected within the range where the total light transmittance and the haze satisfy the above-described conditions.
  • the thickness of the light scattering layer 12 is, for example, in the range of 0.1 ⁇ m to 50 ⁇ m.
  • planarization layer 13 The planarization layer 13 is provided to level the unevenness formed on the light scattering layer 12 and make it flat. That is, as described above, since the light scattering layer 12 is configured by dispersing fine particles in the base material, the surface of the light scattering layer 12 has an uneven surface 12a having an uneven shape caused by the fine particles. May be formed.
  • the first electrode layer 14, the organic compound layer 15, the second electrode layer 16, and the like are laminated directly on the uneven surface 12 a formed on the light scattering layer 12 without providing the planarizing layer 13, these In some cases, the organic light emitting device 10 may have problems such as current leakage. Therefore, in the present embodiment, the planarization layer 13 is provided on the light scattering layer 12 in order to suppress the occurrence of such a problem.
  • the planarizing layer 13 is preferably made of a material having a high refractive index from the viewpoint of improving the light extraction efficiency in the organic light emitting device 10.
  • the thickness of the flattening layer 13 is not particularly limited, and can be appropriately selected within a range where the total light transmittance and haze satisfy the above-described conditions, for example, within a range of 0.2 ⁇ m to 20 ⁇ m. .
  • TiO 2 , SiO 2 , ZrO 2 is formed on the planarizing layer 13.
  • the first electrode layer 14 functions as an anode that injects holes into the organic compound layer 15 by applying a voltage to the second electrode layer 16.
  • a material used for the first electrode layer 14 as such an anode a material having high electrical conductivity and a work function of 4.5 eV or more is preferable.
  • the work function can be measured by a method such as ultraviolet photoelectron spectroscopy.
  • a material used for the first electrode layer 14 a material having transparency to the light emitted from the organic compound layer 15 is used.
  • Such a material is preferably a metal oxide, and examples thereof include ITO (indium tin oxide), IZO (indium zinc oxide), and tin oxide.
  • the electroconductive material which consists of organic substances, such as a polyaniline derivative, a polythiophene derivative, and the mixture of these polymers, and a polystyrene sulfonic acid.
  • the thickness of the first electrode layer 14 can be formed in the range of 15 nm to 2 ⁇ m, for example. However, the thickness of the first electrode layer 14 is preferably 50 nm or more from the viewpoint of increasing the conductivity in the first electrode layer 14, and is 500 nm or less from the viewpoint of maintaining high light transmittance in the first electrode layer 14. Preferably there is.
  • molybdenum (as an anode surface modification layer) is formed on the surface of the first electrode layer 14.
  • a layer having a thickness of 1 nm to 200 nm made of oxide, amorphous carbon, carbon fluoride, or the like, or a layer made of metal oxide, metal fluoride, or the like and having an average film thickness of 10 nm or less may be provided.
  • the organic compound layer 15 includes a light emitting layer, and is composed of one layer including an organic compound or a plurality of stacked layers (not shown).
  • the light emitting layer included in the organic compound layer 15 includes a light emitting material that emits light when a voltage is applied between the first electrode layer 14 and the second electrode layer 16.
  • a known light emitting material can be used, and any of a light emitting polymer compound and a light emitting non-polymer compound can be used.
  • a cyclometalated complex as the light emitting material from the viewpoint of improving the light emission efficiency.
  • cyclometalated complexes include 2-phenylpyridine derivatives, 7,8-benzoquinoline derivatives, 2- (2-thienyl) pyridine derivatives, 2- (1-naphthyl) pyridine derivatives, 2-phenylquinoline derivatives, and the like.
  • examples include iridium (Ir), platinum (Pt), and gold (Au) complexes having a ligand. Among these, iridium (Ir) complexes are particularly preferable.
  • the cyclometalated complex may have other ligands in addition to the ligands necessary for forming the cyclometalated complex.
  • the cyclometalated complex includes a compound that emits light from triplet excitons, and such a compound is preferable from the viewpoint of improving luminous efficiency.
  • the light-emitting polymer compound examples include poly-p-phenylene vinylene (PPV) derivatives such as poly [2-methoxy-5- (2-ethylhexyloxy) -1,4-phenylene vinylene] (MEH-PPV), poly ⁇ -conjugated polymer compounds such as fluorene derivatives and polythiophene derivatives; non-conjugated polymers in which a dye molecule and a tetraphenyldiamine derivative or a triphenylamine derivative are introduced into the main chain or side chain. Moreover, you may mix and use a luminescent polymer compound and a luminescent nonpolymer compound.
  • PPV poly-p-phenylene vinylene
  • MEH-PPV poly [2-methoxy-5- (2-ethylhexyloxy) -1,4-phenylene vinylene]
  • MEH-PPV poly ⁇ -conjugated polymer compounds
  • the light emitting layer may contain a host material together with the light emitting material, and the light emitting material may be dispersed in the host material.
  • a host material preferably has a charge transporting property, and is preferably a hole transporting compound or an electron transporting compound.
  • the organic compound layer 15 may include a hole transport layer (not shown) for receiving holes from the first electrode layer 14 and transporting them to the light emitting layer.
  • the hole transport layer is provided between the first electrode layer 14 and the light emitting layer.
  • a hole transport material for forming such a hole transport layer a known material can be used.
  • N, N′-diphenyl-N, N′-di (3-methylphenyl) -1,1′-biphenyl-4,4′-diamine TPD
  • TPD 4,4′-bis [N- (1 Triphenylamine derivatives such as -naphthyl) -N-phenylamino] biphenyl
  • m-MTDATA 4,4 ′, 4 ′′ -tris (3-methylphenylphenylamino) triphenylamine
  • Carbazole a polymer compound obtained by introducing a polymerizable substituent into the above triphenylamine derivative, and the like.
  • the hole transport material may be used singly or in combination of two or more, or a plurality of hole transport layers formed from different hole transport materials may be laminated and used. May be.
  • a hole injection layer (not shown) for relaxing the hole injection barrier may be provided between the hole transport layer and the first electrode layer 14.
  • a material for forming the hole injection layer for example, a known material such as copper phthalocyanine, fluorocarbon, silicon dioxide or the like is used. Further, a mixture of the hole transport material used for the hole transport layer and an electron acceptor such as 2,3,5,6-tetrafluorotetracyano-1,4-benzoquinonedimethane (F4TCNQ) is used. You can also.
  • the hole injection layer is a mixture of poly (ethylenedioxythiophene) and polystyrene sulfonic acid (A conductive polymer such as PEDOT: PSS can also be used.
  • the organic compound layer 15 includes an electron transport layer (not shown) for receiving electrons from the second electrode layer 16 that is a cathode and transporting the electrons to the light emitting layer, between the light emitting layer and the second electrode layer 16.
  • an electron transport layer for receiving electrons from the second electrode layer 16 that is a cathode and transporting the electrons to the light emitting layer, between the light emitting layer and the second electrode layer 16.
  • a known material can be used.
  • an aluminum complex, a zinc complex, a quinoline derivative, an oxadiazole derivative, a perylene derivative, a pyridine derivative, a pyrimidine derivative, a triazine derivative, a quinoxaline derivative, a triarylborane derivative, a triphenylphosphine oxide derivative, and the like can be given.
  • a hole blocking layer (see FIG. (Not shown) may be provided.
  • This hole blocking layer can also be regarded as one of the layers included in the organic compound layer 15.
  • a known material such as a triazole derivative, an oxadiazole derivative, or a phenanthroline derivative can be used.
  • each of the layers constituting the organic compound layer 15 is appropriately selected in consideration of charge mobility, charge injection balance, interference of emitted light, and the like, and is not particularly limited.
  • the range is preferably 1 nm to 1 ⁇ m, more preferably 2 nm to 500 nm, and particularly preferably 5 nm to 200 nm.
  • the total thickness of the organic compound layer 15 is such that the distance between the first electrode layer 14 and the second electrode layer 16 is 30 nm to 1 ⁇ m, more preferably 50 nm to 500 nm. It is desirable that it is.
  • one of the first electrode layer 14 and the second electrode layer 16 is formed as a semi-reflective electrode made of a metal thin film having a thickness of 5 nm to 50 nm, and the other is used as a reflective electrode.
  • the first electrode layer 14 in contact with the substrate 11 is an anode
  • the second electrode layer 16 formed so as to cover the organic compound layer 15 functions as a cathode.
  • the layer in contact with the first electrode layer 14 includes a hole transporting material, and holes are injected from the first electrode layer 14.
  • the layer in contact with the second electrode layer 16 contains an electron transporting material, and electrons are injected from the second electrode layer 16.
  • the second electrode layer 16 functions as a cathode that injects electrons into the organic compound layer 15 by applying a voltage to the first electrode layer 14.
  • the material used for forming the second electrode layer 16 is not particularly limited as long as it has electrical conductivity. In the present embodiment, a material having a low work function and being chemically stable is preferable. Specific examples include materials such as Al, MgAg alloys, alloys of Al and alkali (earth) metals such as AlLi and AlCa, and the like.
  • the material of the second electrode layer 16 is a material that is transparent to visible light, for example, like the first electrode layer 14 Is preferably used.
  • the thickness of the second electrode layer 16 is preferably 10 nm to 1 ⁇ m, and more preferably 50 nm to 500 nm.
  • a cathode buffer layer (not shown) is connected to the second electrode layer 16 for the purpose of lowering the electron injection barrier from the second electrode layer 16 to the organic compound layer 15 and increasing the electron injection efficiency. It may be provided between the organic compound layer 15.
  • the material for the cathode buffer layer include alkali metals (sodium (Na), potassium (K), rubidium (Rb), cesium (Cs)), magnesium (Mg), alkaline earth metals (strontium (Sr), barium.
  • the thickness of the cathode buffer layer is preferably from 0.1 nm to 50 nm, more preferably from 0.1 nm to 20 nm, and even more preferably from 0.5 nm to 10 nm.
  • the first electrode layer 14 formed on the substrate 11 via the light scattering layer 12 and the planarization layer 13 is an anode, and is formed on the organic compound layer 15.
  • the formed second electrode layer 16 is a cathode.
  • the anode and the cathode may be reversed. That is, the first electrode layer 14 may be a cathode and the second electrode layer 16 may be an anode.
  • the same materials as those for forming the anode and the cathode described above in the case where the first electrode layer 14 is the anode and the second electrode layer 16 is the cathode can be used.
  • the preferred ranges of the thicknesses of the first electrode layer 14 serving as the cathode and the second electrode layer 16 serving as the anode are the preferred ranges described above as the second electrode layer 16 serving as the cathode and the first electrode layer 14 serving as the anode, respectively. The same.
  • the anode surface provided on the surface of the first electrode layer 14 for the purpose of facilitating injection of holes from the first electrode layer 14 to the organic compound layer 15.
  • the modification layer is provided in an embodiment in which the second electrode layer 16 is an anode
  • the modification layer is provided on the organic compound layer 15 side adjacent to the second electrode layer 16.
  • a cathode buffer layer may be provided for the purpose of increasing the electron injection efficiency by lowering the electron injection barrier from the cathode to the organic compound layer 15, and this cathode buffer layer is adjacent to the first electrode layer 14 which is a cathode. Thus, it is formed on the organic compound layer 15 side.
  • the hole transport layer is located between the second electrode layer 16 and the light emitting layer.
  • a hole injection layer for relaxing a hole injection barrier from the second electrode layer 16 to the hole transport layer may be further provided, and the hole injection layer includes the hole transport layer and the second electrode. It is formed between the layers 16.
  • the organic compound layer 15 may include an electron transport layer for receiving electrons from the first electrode layer 14 that is a cathode and transporting the electrons to the light emitting layer.
  • the electron transport layer includes the light emitting layer and the first electrode layer. 14.
  • a hole blocking layer is provided between the electron transport layer and the light emitting layer for the purpose of preventing holes from passing through the light emitting layer and efficiently recombining holes and electrons in the light emitting layer.
  • the hole blocking layer may be formed on the first electrode layer 14 side which is a cathode adjacent to the light emitting layer.
  • the total light transmittance measured in the state where the light scattering layer 12 and the planarization layer 13 are sequentially laminated on the substrate 11 is in the range of 20% to 65%. It has become. Further, the total light transmittance is preferably in the range of 30% to 60%, and more preferably in the range of 40% to 55%. Moreover, in the organic light emitting element 10 of this Embodiment, the haze measured in the state which laminated
  • the total light transmittance and haze measured in a state where the light scattering layer 12 and the planarization layer 13 are sequentially laminated on the substrate 11 are set to the above-described ranges, so that at least the total light transmittance and haze are at least. Compared with the case where one is not included in the above range, the light extraction efficiency in the organic light emitting device 10 can be improved.
  • FIG. 2 is a diagram for explaining a method for measuring total light transmittance and haze.
  • 2A is a diagram for explaining a conventional method for measuring total light transmittance and haze
  • FIG. 2B is a diagram for explaining a method for measuring total light transmittance and haze in the present embodiment. It is a figure for doing.
  • the first stacked body 20 in which only the light scattering layer 12 is stacked on the substrate 11 is irradiated with incident light from the uneven surface 12a side of the light scattering layer 12, and transmitted through the first stacked body 20.
  • the total light transmittance and haze are measured and calculated based on the intensity of the transmitted light.
  • the light emitted from the light emitting layer of the organic compound layer 15 (see FIG. 1) and traveling toward the first electrode layer 14 (see FIG. 1) is the first electrode layer.
  • the light scattering layer 12 After passing through 14 and the planarization layer 13, the light scattering layer 12 is reached.
  • the light that has reached the light scattering layer 12 is scattered in the light scattering layer 12 and its traveling direction is changed, and then passes through the light scattering layer 12 to the outside of the organic light emitting element 10 from the substrate 11 side. It is taken out. That is, in the organic light emitting device 10, light emitted from the light emitting layer of the organic compound layer 15 and traveling toward the first electrode layer 14 passes through the interface between the planarizing layer 13 and the uneven surface 12 a of the light scattering layer 12. become.
  • the uneven surface 12a of the light scattering layer 12 is exposed to the atmosphere.
  • the incident light is irradiated from the uneven surface 12a side of the light scattering layer 12 to the first laminate 20
  • the incident light is After passing through the interface between the atmosphere and the uneven surface 12 a of the light scattering layer 12, the light enters the light scattering layer 12.
  • the total light transmittance and haze measured by the conventional method are values affected by the interface between the atmosphere and the uneven surface 12 a of the light scattering layer 12, and the uneven surface 12 a of the planarizing layer 13 and the light scattering layer 12. It is a value that does not reflect the influence of the interface. That is, the total light transmittance and haze measured by the conventional method do not reflect the behavior of the light emitted from the light emitting layer of the organic compound layer 15 in the organic light emitting element 10. As a result, even if the total light transmittance and haze measured by the conventional method are controlled in the organic light emitting device 10, the light extraction efficiency of the organic light emitting device 10 is not necessarily improved.
  • the total light transmittance and haze are measured in a state where the light scattering layer 12 and the planarization layer 13 are sequentially laminated on the substrate 11. Yes.
  • the second stacked body 30 as an example of a stacked body or a stacked substrate in which the light scattering layer 12 and the planarized layer 13 are sequentially stacked on the substrate 11, the surface side of the planarized layer 13 (light The total light transmittance and haze are measured by irradiating incident light from the side opposite to the scattering layer 12.
  • incident light irradiated from the surface side of the planarization layer 13 when measuring the total light transmittance and haze passes through the interface between the planarization layer 13 and the uneven surface 12 a of the light scattering layer 12.
  • the light passes through and enters the light scattering layer 12.
  • the total light transmittance and haze (total light transmittance and haze of the second laminated body 30) measured by the method of the present embodiment are flattened for the light emitted from the light emitting layer of the organic compound layer 15. This reflects the influence of the interface between the layer 13 and the uneven surface 12 a of the light scattering layer 12. That is, the total light transmittance and haze measured by the method of the present embodiment reflect the behavior of light in the organic light emitting element 10.
  • the total light transmittance and haze are measured in the state where the light scattering layer 12 and the planarization layer 13 are sequentially laminated on the substrate 11 in this way, and the behavior of light in the organic light emitting element 10 is measured.
  • the light extraction efficiency in the organic light emitting element 10 can be improved.
  • the total light transmittance (total light transmittance of the second laminate 30) measured in a state where the light scattering layer 12 and the planarization layer 13 are sequentially laminated on the substrate 11 is 20%.
  • the haze (the haze of the second laminate 30) measured in a state in which the light scattering layer 12 and the planarization layer 13 are sequentially laminated on the substrate 11 to be in the range of ⁇ 65%.
  • the light extraction efficiency of the organic light emitting device 10 can be improved.
  • the total light transmittance of the first laminate 20 measured by the conventional method tends to be smaller than the total light transmittance of the second laminate 30 measured by the method of the present embodiment.
  • the haze of the first laminate 20 measured by the conventional method tends to be larger than the haze of the second laminate 30 measured by the method of the present embodiment. This is considered to be due to the following reason. That is, in the conventional method, as shown in FIG. 2A, in the first laminate 20 for measuring the total light transmittance and haze, the uneven surface 12a of the light scattering layer 12 is exposed to the atmosphere. Yes. Therefore, when incident light is irradiated from the uneven surface 12a side of the light scattering layer 12, the incident light is likely to be scattered on the uneven surface 12a.
  • the intensity of the light transmitted through the first stacked body 20 is reduced, and the total light transmittance obtained is small compared to the present embodiment. Tend to be. Moreover, the ratio of the diffused light in the light transmitted through the first stacked body 20 increases, and the resulting haze tends to increase as compared with the present embodiment.
  • the planarization layer is formed on the uneven surface 12a of the light scattering layer 12.
  • the planarization layer 13 is exposed to the atmosphere, and the uneven surface 12a is not exposed to the atmosphere.
  • the surface of the planarization layer 13 exposed to the atmosphere is flat with less irregularities than the irregular surface 12a of the light scattering layer 12. Therefore, in this embodiment, even when incident light is irradiated from the surface of the planarization layer 13 in measuring the total light transmittance and haze, the incident light is less likely to be scattered than in the conventional case.
  • the total light transmittance obtained is increased and the obtained haze tends to be reduced as compared with the conventional method. Therefore, in order to make the haze of the second stacked body 30 in which the light scattering layer 12 and the planarization layer 13 are sequentially stacked on the substrate 11 as described above, only the light scattering layer 12 is formed on the substrate 11.
  • the haze of the laminated first laminate 20 is preferably 96% or more, and more preferably 98% or more.
  • the haze of the second stacked body 30 is 90% or more and the haze of the first stacked body 20 is 96% or more, it is compared with the case where the haze of the first stacked body 20 is less than 96%.
  • the light extraction efficiency of the organic light emitting device 10 can be increased.
  • the manufacturing method of the organic light emitting element 10 of this Embodiment is demonstrated.
  • the second stacked body 30 in which the light scattering layer 12 and the planarization layer 13 are sequentially formed is formed on the substrate 11.
  • the material, thickness, and the like of the light scattering layer 12 and the flattening layer 13 formed here are the total light transmittance measured in the state where the light scattering layer 12 and the flattening layer 13 are formed on the substrate 11 and
  • the haze that is, the total light transmittance and haze of the second laminate 30
  • the 1st electrode layer 14, the organic compound layer 15, and the 2nd electrode layer 16 are laminated
  • each layer constituting the organic light emitting element 10 for example, a resistance heating vapor deposition method, an electron beam vapor deposition method, a sputtering method, an ion plating method, a CVD method, or the like can be used.
  • a wet film forming method such as a coating film forming method (that is, a method of applying and drying a solution in which a target material is dissolved in a solvent) can be used, for example, a spin coating method, a dip method, or the like.
  • a coating method that is, a method of applying and drying a solution in which a target material is dissolved in a solvent
  • a spin coating method for example, a spin coating method, a dip method, or the like.
  • Each layer can be formed by using a coating method, an inkjet method, a printing method, a spray method, a dispenser method, or the like.
  • a protective layer or a protective cover around the organic light emitting element 10.
  • a polymer compound, metal oxide, metal fluoride, metal boride, silicon nitride, silicon oxide, or the like can be used. And these laminated bodies can also be used.
  • a glass plate, a plastic plate whose surface has been subjected to low water permeability treatment, a metal, or the like can be used.
  • Such a protective cover is preferably bonded to the substrate 11 of the organic light emitting element 10 using a thermosetting resin or a photocurable resin, and the inside of the protective cover is preferably sealed.
  • a spacer because a predetermined space can be maintained in the protective cover and each layer of the organic light emitting element 10 can be prevented from being damaged.
  • an inert gas such as nitrogen, argon or helium
  • helium is preferable because it has higher thermal conductivity than other inert gases and can effectively transfer heat generated from the light emitting device to the protective cover when a voltage is applied.
  • a desiccant such as barium oxide in this space in the protective cover, it is easy to suppress damage to the light emitting device caused by moisture adsorbed in the manufacturing process of the organic light emitting element 10.
  • the organic light emitting device 10 to which this embodiment is applied can be used for a surface emitting light source or the like.
  • the surface emitting light source include an electrophotographic apparatus, a resist exposure apparatus, a reading apparatus, a light source in an optical communication system, a backlight in a display apparatus, illumination, interior illumination, and the like.
  • Example 1 [Preparation of luminescent material solution]
  • a phosphorescent polymer compound (A) represented by the following formula was synthesized according to the method described in International Publication No. 2010/016512 (WO2010 / 016512).
  • 3 parts by weight of the polymer compound (A) was dissolved in 97 parts by weight of toluene to prepare a light emitting material solution (hereinafter also referred to as “solution A”).
  • a light scattering material liquid used for forming the light scattering layer 12 of the present invention 20 parts by weight of titanium oxide fine particles (manufactured by Showa Denko KK, G1 grade, average particle diameter 250 nm) were added to polyethylene glycol (manufactured by Aldrich) In addition to 80 parts by weight of the average molecular weight 200), the mixture was dispersed overnight using an ultrasonic disperser. The obtained mixture was filtered through a PTFE syringe filter (manufactured by Advantec, pore size: 5 ⁇ m) to obtain a light scattering material liquid (hereinafter also referred to as “dispersion liquid a”).
  • the organic light emitting device 10 shown in FIG. 1 was produced by the following method. Specifically, first, the dispersion liquid a was applied on a glass substrate (25 mm square, thickness 0.7 mm) made of quartz glass as the substrate 11 by a spin coating method. The spin coating was performed by first rotating at a rotational speed of 200 rpm for 5 seconds and immediately rotating at a rotational speed of 1500 rpm for 30 seconds. Thereafter, the obtained film was allowed to stand in the air for 1 hour and preliminarily dried, and then heated and dried on a hot plate at 275 ° C. for 1 hour.
  • the dispersion liquid a was applied on the obtained dried film by the spin coating method under the above-described conditions, and then dried under the above-described conditions.
  • a light scattering layer 12 having a thickness of 2.2 ⁇ m laminated on the substrate 11 was obtained.
  • the fine particles in the light scattering layer 12 are titanium oxide fine particles.
  • the base material in the light scattering layer 12 becomes air. At this time, the total light transmittance and haze were measured in a state where the light scattering layer 12 was laminated on the substrate 11 (first laminated body 20).
  • a 15 wt% hexafluoroisopropanol solution of polyethylene terephthalate was applied on the light scattering layer 12 by a spin coating method.
  • the spin coating was performed by first rotating at a rotational speed of 200 rpm for 5 seconds and immediately rotating at a rotational speed of 1500 rpm for 30 seconds. Thereafter, the obtained film was heat-dried at 150 ° C. for 30 minutes to obtain a planarizing layer 13 having a thickness of 1.5 ⁇ m laminated on the light scattering layer 12. At this time, the total light transmittance and haze were measured in a state where the light scattering layer 12 and the planarization layer 13 were sequentially laminated on the substrate 11 (second laminated body 30).
  • an ITO film (thickness 150 nm) as the first electrode layer 14 was formed in a stripe shape with a width of 3 mm on the planarizing layer 13 using a sputtering apparatus. Then, the ITO film as the formed first electrode layer 14 and the exposed surface of the planarizing layer 13 are washed with pure water, dried on a hot plate at 100 ° C. for 5 minutes, and further, 5 minutes in a UV cleaning device. UV irradiation was performed. Next, the solution A is applied by a spin coating method (rotation speed: 3000 rpm) so as to cover the ITO film formed on the planarizing layer 13 and the exposed planarizing layer 13, and then at 140 ° C. for 1 hour in a nitrogen atmosphere. By leaving it to dry, an organic compound layer 15 (light emitting layer) having a thickness of 80 nm was formed.
  • a sodium fluoride layer (thickness 4 nm) as a cathode buffer layer was formed on the formed light emitting layer by a vapor deposition method.
  • an aluminum layer (thickness: 130 nm) was formed as a second electrode layer 16 on the sodium fluoride layer in a stripe shape having a width of 3 mm so as to be orthogonal to the ITO film by vapor deposition, as shown in FIG.
  • Organic light emitting device 10 was obtained. The obtained organic light emitting device 10 was sealed by adhering glass with a UV curable resin in a glove box.
  • Example 2 [Preparation of light scattering material liquid]
  • 17 parts by weight of titanium oxide fine particles manufactured by Showa Denko KK, G2 grade, average particle diameter 500 nm
  • polyethylene glycol manufactured by Aldrich
  • the mixture was dispersed overnight using an ultrasonic disperser.
  • the obtained mixture was filtered with a PTFE syringe filter (manufactured by Advantec, pore size: 5 ⁇ m) to obtain a light scattering material liquid (hereinafter also referred to as “dispersion liquid b”).
  • the organic light emitting device 10 shown in FIG. 1 was produced by the following method. Specifically, first, the dispersion b was applied onto a glass substrate (25 mm square, thickness 0.7 mm) made of quartz glass as the substrate 11 by spin coating. The spin coating was performed by first rotating at a rotational speed of 200 rpm for 5 seconds and then immediately rotating at a rotational speed of 1000 rpm for 30 seconds. Thereafter, the obtained film was allowed to stand in the air for 1 hour and preliminarily dried, and then heated and dried on a hot plate at 275 ° C. for 1 hour.
  • a light scattering layer 12 having a thickness of 1.7 ⁇ m laminated on the substrate 11 was obtained.
  • the fine particles in the light scattering layer 12 are titanium oxide fine particles.
  • the base material in the light scattering layer 12 becomes air. At this time, the total light transmittance and haze were measured in a state where the light scattering layer 12 was laminated on the substrate 11 (first laminated body 20).
  • the planarization layer 13 was formed on the obtained light-scattering layer 12 like Example 1, and the total light transmittance and haze of the 2nd laminated body 30 were measured. Thereafter, in the same manner as in Example 1, the first electrode layer 14, the organic compound layer 15 and the second electrode layer 16 were formed, and the organic light emitting device 10 was obtained. Further, the obtained organic light emitting device 10 was sealed in the same manner as in Example 1.
  • Example 3 (Comparative Examples 1 to 3) The same as Example 1 except that the blending amount of the titanium oxide fine particles in the dispersion liquid a used in Example 1, the number of coatings of the dispersion liquid a, the film thickness of the light scattering layer 12 and the like were changed as shown in Table 1. Thus, an organic light emitting device was produced, and the obtained organic light emitting device was sealed in the same manner as in Example 1.
  • Example 4 An organic light emitting device was produced in the same manner as in Example 2 except that the amount of titanium oxide fine particles in the dispersion b used in Example 2 and the film thickness of the light scattering layer 12 were changed as shown in Table 1. The obtained organic light emitting device was sealed in the same manner as in Example 2.
  • Example 5 In the application of the dispersion b by the spin coat method, the spin coat was first rotated for 5 seconds at a rotation speed of 200 rpm, and then immediately rotated for 30 seconds at a rotation speed of 2500 rpm.
  • An organic light emitting device was produced in the same manner as in Example 2 except that the number of coatings, the thickness of the light scattering layer 12 and the like were changed as shown in Table 1, and the obtained organic light emitting device was the same as in Example 2. And sealed.
  • the organic light emitting devices obtained in Examples 1 and 2 and Comparative Examples 1 to 5 were measured for external quantum efficiency and are shown in Table 1.
  • the external quantum efficiency of each organic light emitting element shown in Table 1 is shown as a relative value when the external quantum efficiency of the organic light emitting element obtained in Comparative Example 1 is 100.
  • Table 1 also shows the total light transmittance and haze measured in the manufacturing process of each organic light emitting device.
  • the total light transmittance (total light transmittance of the second laminate 30) measured in a state where the light scattering layer 12 and the planarization layer 13 are sequentially laminated on the substrate 11 is 20% to 65%. % And when the haze (the haze of the second laminate 30) is 90% or more (Examples 1 and 2), the total light transmittance of the second laminate 30 is outside this range.
  • Example 1 and Example 2 when the total light transmittance of the second laminate 30 is in the range of 30% to 60%, the total light transmittance of the second laminate 30 is particularly 40%. It can be seen that the external quantum efficiency of the organic light emitting device 10 is further improved when it is in the range of ⁇ 55% (Example 1). Furthermore, when Example 1 and Example 2 are compared, when the haze of the second stacked body 30 is in the range of 95% or more, particularly when the haze of the second stacked body 30 is in the range of 98% or more (implementation). In Example 1), it can be seen that the external quantum efficiency of the organic light emitting device 10 is further improved.
  • Example 1 and Example 2 when Example 1 and Example 2 are compared, the total light transmittance measured with only the light scattering layer 12 laminated on the substrate 11 (the total light transmittance of the first laminate 20) is 96%. In the above range, particularly when the total light transmittance of the first laminate 20 is in a range of 98% or more (Example 1), the total light transmittance of the first laminate 20 is outside this range. It can be seen that the external quantum efficiency of the organic light emitting device 10 is further improved as compared with the case (Example 2).
  • the total light transmittance (total light transmittance of the first laminate 20) measured in a state where only the light scattering layer 12 is laminated on the substrate 11 is the light scattering on the substrate 11. It turns out that it is small compared with the total light transmittance (total light transmittance of the 2nd laminated body 30) measured in the state which laminated
  • substrate 11 was measured in the state which laminated
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Abstract

　有機発光素子１０は、発光層から放射される光に対する透過性を有する基板１１と、基板１１上に積層され、発光層から放射される光を散乱させる光散乱層１２と、光散乱層１２上に積層され、光散乱層１２と接する面とは反対側の面が平坦な平坦化層１３と、平坦化層１３上に積層される第１電極層１４と、少なくとも発光層を含み、第１電極層１４上に積層される有機化合物層１５と、有機化合物層１５上に積層される第２電極層１６とを備え、基板１１上に光散乱層１２および平坦化層１３を積層した状態で測定した全光線透過率が、２０％～６５％であり、基板１１上に光散乱層１２および平坦化層１３を積層した状態で測定したヘイズが、９０％以上であることを特徴とする。これにより、有機発光素子における光の取り出し効率を向上させる。

Description

有機発光素子、積層基板および有機発光素子の製造方法
　本発明は、有機発光素子、積層基板および有機発光素子の製造方法に関する。
　有機発光素子は、陽極と陰極との間に発光材料を含む有機化合物層が挟まれた構造を有し、低い駆動電圧で高輝度の発光が得られることから、ディスプレイや照明などの電気光学装置への応用が期待されている。そして、このような有機発光素子については、更なる高効率化を目的として、光を外部へ取り出す光取り出し技術の開発が盛んに行われている。
　例えば、特許文献１には、透光性基板上に、発光層から放射される光を散乱させる光散乱層と、光散乱層の表面粗さをならすための緩和層と、緩和層の表面に積層された透明電極層および発光層とを有する有機発光素子が記載されている。そして、特許文献１では、有機発光素子の光取り出し効率を向上させるために、光散乱層の全光線透過率やヘイズを制御することが記載されている。
特開２００９－４２７５号公報
　ところで、従来、基板上に光散乱層を積層した状態で全光線透過率やヘイズを測定し、このように測定した全光線透過率やヘイズを制御することで、有機発光素子の光取り出し効率の向上を図っていた。しかし、このように基板上に光散乱層を積層した状態で測定した全光線透過率およびヘイズは、光散乱層上に緩和層などを積層した有機発光素子における光の挙動を必ずしも反映したものではなく、このように測定した全光線透過率およびヘイズを制御した場合であっても、有機発光素子における光の取り出し効率の向上につながらない場合がある。
　本発明は、有機発光素子における光の取り出し効率を向上させることを目的とする。
　本発明の有機発光素子は、通電により発光する発光層を含む有機発光素子であって、発光層から放射される光に対する透過性を有する基板と、基板上に積層され、発光層から放射される光を散乱させる光散乱層と、光散乱層上に積層され、光散乱層と接する面とは反対側の面が平坦な平坦化層と、平坦化層上に積層される第１電極層と、少なくとも発光層を含み、第１電極層上に積層される有機化合物層と、有機化合物層上に積層される第２電極層とを備え、基板上に光散乱層および平坦化層を積層した状態で測定した全光線透過率が、２０％～６５％であり、基板上に光散乱層および平坦化層を積層した状態で測定したヘイズが、９０％以上であることを特徴とする。
　ここで、光散乱層は、発光層から放射される光に対する透過性を有する基材に、基材とは屈折率の異なる材料からなる微粒子を分散して構成されることを特徴とすることができる。
　また、光散乱層は、基材に対して、平均粒子径５０ｎｍ～５０００ｎｍの微粒子を１ｗｔ％～８０ｗｔ％分散させて構成され、厚さが０．１μｍ～５０μｍであることを特徴とすることができる。
　さらに、全光線透過率は、３０％～６０％であり、ヘイズは、９５％以上であることを特徴とすることができる。
　さらにまた、基板上に光散乱層を積層した状態で測定したヘイズが、９６％以上であることを特徴とすることができる。
　また、他の観点から捉えると、本発明の積層基板は、通電により発光する発光層を含む有機発光素子に用いられる積層基板であって、透光性を有する基板と、基板上に積層され、透光性を有する基材に、基材とは屈折率の異なる材料からなる微粒子を分散して構成される光散乱層と、光散乱層上に積層され、光散乱層とは反対側の面が平坦な平坦化層とを有し、全光線透過率が２０％～６５％であり、ヘイズが９０％以上であることを特徴とする。
　さらに、他の観点から捉えると、本発明の有機発光素子の製造方法は、基板と、基板上に積層され、基材中に当該基材とは屈折率の異なる材料からなる微粒子が分散されて構成される光散乱層と、光散乱層上に積層され、表面が平坦な平坦化層とを含み、全光線透過率が２５％～６０％であり且つヘイズが９０％以上である積層体に対して、平坦化層上に第１電極層を積層し、第１電極層上に、通電により発光する発光層を少なくとも含む有機化合物層を積層し、有機化合物層上に第２電極層を積層することを特徴とする。
　本発明によれば、本構成を採用しない場合と比較して、有機発光素子における光の取り出し効率を向上させることが可能になる。
本実施の形態が適用される有機発光素子の一例を説明する図である。 全光線透過率およびヘイズの測定方法について説明するための図である。
　以下、本発明の実施の形態を詳細に説明する。なお、本発明は、以下の実施の形態に限定されるものではなく、その要旨の範囲内で種々変形して実施することができる。すなわち、実施の形態の例に記載されている構成部品の寸法、材質、形状、その相対的配置等は、特に記載がない限り本発明の範囲を限定するものではなく、単なる説明例に過ぎない。また、使用する図面は、本実施の形態を説明するための一例であり、実際の大きさを表すものではない。各図面が示す各部材の大きさや位置関係等は、説明を明確にするため誇張していることがある。また、本明細書において、「層上」等の「上」は、必ずしも上面に接触して形成される場合に限定されず、離間して上方に形成される場合や、層と層との間に介在層が存在する場合等も包含する意味で使用する。
＜有機発光素子＞
　図１は、本実施の形態が適用される有機発光素子の一例を説明する図である。図１には、有機発光素子１０の概略部分断面図を示している。
　本実施の形態の有機発光素子１０は、基板１１と、基板１１上に形成された光散乱層１２と、光散乱層１２上に形成された平坦化層１３と、平坦化層１３上に形成された第１電極層１４と、第１電極層１４上に形成され、発光層を含む有機化合物層１５と、有機化合物層１５上に形成された第２電極層１６とが順に積層されている。
　ここで、本実施の形態の有機発光素子１０では、基板１１上に光散乱層１２および平坦化層１３を積層した状態で測定した全光線透過率が、２０％～６５％の範囲となっている。さらに、本実施の形態の有機発光素子１０では、基板１１上に光散乱層１２および平坦化層１３を積層した状態で測定したヘイズが、９０％以上の範囲となっている。ここで、ヘイズとは、全光線透過率に対する拡散光線透過率の割合を百分率で表したものである。
　なお、これらの全光線透過率およびヘイズに関しては、後段にて詳細に説明する。
　以下、本実施の形態の有機発光素子１０を構成する各層について、順に説明する。
（基板１１）
　基板１１は、光散乱層１２、平坦化層１３、第１電極層１４、有機化合物層１５および第２電極層１６を形成する支持体となるものである。基板１１には、有機発光素子１０に要求される機械的強度を満たす材料が用いられる。基板１１の厚さは、特に限定されず、要求される機械的強度により適宜選択することができる。本実施の形態では、基板１１の厚さは、例えば０．１ｍｍ～１０ｍｍの範囲が好ましく、０．２５ｍｍ～２ｍｍの範囲がより好ましい。
　基板１１を構成する材料としては、有機化合物層１５における発光層から放射される光に対して透過性を有するものを用いる。なお、本実施の形態において、「光に対し透過性を有する」とは、有機化合物層１５から放射される一定の波長範囲の可視光を透過することができればよいという意味であり、可視光領域全域にわたり透明である必要はない。ただし、本実施の形態では、基板１１は、可視光として、波長４５０ｎｍ～波長７００ｎｍの光を透過することが好ましい。また、透過率としては発光強度が最大である波長において、５０％以上であることが好ましく、７０％以上であることが更に好ましい。
　このような条件を満たす基板１１の材料としては、具体的には、サファイアガラス、ソーダガラス、石英ガラス等のガラス類または透明金属酸化物；ポリメチルメタクリレート樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリエステル樹脂、シリコーン樹脂等の透明樹脂；窒化アルミ等の透明金属窒化物等が挙げられる。
（光散乱層１２）
　光散乱層１２は、有機化合物層１５の発光層から放射される光を散乱させることで、有機発光素子１０内で有機化合物層１５からの光の全反射を抑制し、有機発光素子１０における光取り出し効率の低下を抑制するために設けられる。
　光散乱層１２は、例えば、有機化合物層１５から放射される光に対する透過性を有する基材中に、当該基材とは屈折率の異なる材料からなる微粒子を分散することで構成される。上記基材と上記微粒子との屈折率の大小関係は、いずれが大きくてもよい。また、両者の屈折率差は、０．１以上であることが好ましく、０．２以上であることがより好ましい。
　なお、本実施の形態では、図１に示すように、光散乱層１２の表面（基板１１とは反対側の面）に、基材中に分散された微粒子に起因する凹凸面１２ａが形成されることがある。
　光散乱層１２に用いられる基材としては、各種のポリマー系材料を用いることができる。例えば、光散乱層１２の基材として用いられるポリマー系材料としては、例えば、ポリエチレンテレフタレートやポリエチレンナフタレート等のポリエステル系樹脂、ポリスチレンやアクリロニトリル・スチレン共重合体等のスチレン系樹脂、ポリエチレンやポリプロピレン、エチレン・プロピレン共重合体等のオレフィン系樹脂、カーボネート系樹脂、アクリル系樹脂、塩化ビニル系樹脂、セルロース系樹脂、アミド系樹脂、イミド系樹脂、スルホン系樹脂、ポリエーテル系樹脂、ポリフェニレンスルフィド系樹脂、ビニルアルコール系樹脂、塩化ビニリデン系樹脂、ビニルブチラール系樹脂、アリレート系樹脂、ポリオキシメチレン系樹脂等を用いることができる。さらに、フェノール系、メラミン系、アクリル系、ウレタン系、ウレタンアクリル系およびエポキシ系等の熱硬化型ないし紫外線硬化型のポリマーや、ゴム系ポリマー等の粘着剤を用いることができる。
　なお、上述したポリマー系材料は、それぞれを単体で用いてもよく、また、２以上の材料を混合して用いてもよい。
　また、光散乱層１２は、基材として上記のポリマー系材料を用いず、基材として空気（屈折率１）を用いて形成してもよい。このような空気を基材とする光散乱層１２は、光散乱層１２に分散させる微粒子を溶媒に分散させた溶液を基板１１上に塗布し、加熱により溶媒を蒸発させることにより得られる。なお、空気を基材とする光散乱層１２の上に後述の平坦化層１３を塗布法により形成する際、微粒子に対する塗布溶液の濡れ性が高い場合には、光散乱層１２の基材である空気の部分に平坦化層１３を形成する樹脂材料が入り込み、微粒子間の結合が強化される効果がある。
　光散乱層１２において上記基材中に分散される微粒子としては、ＴｉＯ２、ＳｉＯ２、ＺｒＯ２、Ａｌ２Ｏ３、Ｔａ２Ｏ３、ＺｎＯ２、Ｓｂ２Ｏ３、ＺｒＳｉＯ４、ゼオライト又はそれらの多孔性物質やそれらを主成分とした無機粒子、あるいはポリメチルメタクリレート樹脂、スチレン樹脂、ポリエチレンテレフタレート樹脂、シリコーン樹脂などの有機粒子を挙げることができる。
　なお、これらの微粒子は、それぞれを単体で用いてもよく、また２種以上の微粒子を混合して用いてもよい。
　また、この微粒子の平均粒子径としては、光散乱層１２に入射する光を有効に散乱させるために、例えば５０ｎｍ～５０００ｎｍの範囲から選択することができる。
　なお、微粒子の粒子径は、例えばレーザ回折・散乱法等の方法によって測定することができる。ここで、本明細書において微粒子の「平均粒子径」とは、レーザ回折・散乱法等によって求められた微粒子の粒度分布における個数平均径をいう。
　光散乱層１２における微粒子の配合量は、全光線透過率およびヘイズが上述した条件を満たす範囲で適宜選択することができる。光散乱層１２における微粒子の配合量は、例えば１重量％～８０重量％の範囲である。
　また、光散乱層１２の厚さについても、全光線透過率およびヘイズが上述した条件を満たす範囲で適宜選択することができる。光散乱層１２の厚さは、例えば０．１μｍ～５０μｍの範囲である。
（平坦化層１３）
　平坦化層１３は、光散乱層１２上に形成された凹凸をならして平坦にするために設けられる。
　すなわち、上述したように、光散乱層１２は、基材中に微粒子を分散することで構成されているため、光散乱層１２の表面には、微粒子等に起因した凹凸形状を有する凹凸面１２ａが形成されている場合がある。そして、光散乱層１２に形成された凹凸面１２ａに、平坦化層１３を設けることなく直接、第１電極層１４、有機化合物層１５および第２電極層１６等を積層した場合には、これらの層が均一に積層されない場合があり、有機発光素子１０において電流リーク等の問題が発生する場合がある。
　したがって、本実施の形態では、このような問題の発生を抑制するために、光散乱層１２上に平坦化層１３を設けている。
　平坦化層１３としては、例えば、有機化合物層１５の発光層から放射される光に対する透過性を有する樹脂コーティング層により形成することができる。このようなコーティング樹脂としては、特に限定されることなく任意のものを用いることができるが、例えば、ポリエステル、ポリエーテル、ポリエーテルケトン、ポリイミド、ポリアミド、ポリイミドアミド、エポキシ、ポリウレタン、ポリウレタンアクリレート、ポリカーボネート等を挙げることができる。中でも、ポリエステル、ポリイミド、ポリアミドイミド、エポキシ、ポリウレタン等の熱硬化性樹脂を用いることが好ましい。
　さらに、平坦化層１３は、有機発光素子１０における光の取り出し効率を向上させる観点から、屈折率が高い材料を用いることが好ましい。
　また、平坦化層１３の厚さとしては特に限定されず、全光線透過率およびヘイズが上述した条件を満たす範囲で適宜選択することができ、例えば０．２μｍ～２０μｍの範囲とすることができる。
　また、光散乱層１２や平坦化層１３などから水や酸素、金属イオンなどが第１電極層１４へ拡散するのを抑制するため、平坦化層１３上に、ＴｉＯ２、ＳｉＯ２、ＺｒＯ２、Ａｌ２Ｏ３、Ｔａ２Ｏ３などの金属酸化物、窒化ケイ素や窒化アルミニウムなどの金属窒化物、ダイヤモンドライクカーボンなどのバリア性薄膜を、光の透過性を損なわない範囲で形成することが好ましい。
（第１電極層１４）
　本実施の形態において、第１電極層１４は、第２電極層１６との間に電圧を印加することによって有機化合物層１５へ正孔を注入する陽極として機能する。このような陽極としての第１電極層１４に使用される材料としては、電気伝導性が高く、仕事関数が４．５ｅＶ以上であるものが好ましい。なお、仕事関数は、例えば、紫外線光電子分光分析法等の方法により測定することができる。また、第１電極層１４に使用される材料としては、有機化合物層１５から放射される光に対する透過性を有するものを用いる。
　このような材料としては、金属酸化物が好ましく、例えば、ＩＴＯ（酸化インジウムスズ）、ＩＺＯ（酸化インジウム亜鉛）、酸化スズ等が挙げられる。また、ポリアニリン誘導体、ポリチオフェン誘導体およびこれらのポリマーとポリスチレンスルホン酸との混合物等の有機物からなる導電材料を用いてもよい。
　第１電極層１４の厚さは、例えば、１５ｎｍ～２μｍの範囲で形成することができる。ただし、第１電極層１４の厚さは、第１電極層１４における導電性を高くする観点から、５０ｎｍ以上が好ましく、第１電極層１４における光透過性を高く維持する観点から、５００ｎｍ以下であることが好ましい。
　なお、本実施の形態では、第１電極層１４から有機化合物層１５への正孔の注入を容易にするという観点から、第１電極層１４の表面上に、陽極表面修飾層として、モリブデン（Ｍｏ）酸化物、アモルファスカーボン、フッ化カーボン等からなる１ｎｍ～２００ｎｍの層、あるいは、金属酸化物、金属フッ化物等からなる平均膜厚１０ｎｍ以下の層を設けてもよい。
（有機化合物層１５）
　本実施の形態では、有機化合物層１５は、発光層を含み、有機化合物を含む１層または積層された複数の層（図示せず）から構成されている。有機化合物層１５に含まれる発光層は、第１電極層１４と第２電極層１６との間に電圧を印加することで発光する発光材料を含む。このような発光材料としては、公知の発光材料を使用することができ、発光性ポリマー化合物及び発光性非ポリマー化合物のいずれも使用することができる。本実施の形態では、発光材料として、発光性有機材料である燐光性有機化合物または金属錯体を使用することが好ましい。
　本実施の形態においては、発光材料として、特にシクロメタル化錯体を用いることが、発光効率向上の観点から非常に望ましい。シクロメタル化錯体としては、例えば、２－フェニルピリジン誘導体、７，８－ベンゾキノリン誘導体、２－（２－チエニル）ピリジン誘導体、２－（１－ナフチル）ピリジン誘導体、２－フェニルキノリン誘導体等の配位子を有するイリジウム（Ｉｒ）、白金（Ｐｔ）および金（Ａｕ）等の錯体が挙げられる。これらの中でも、イリジウム（Ｉｒ）錯体が特に好ましい。
　シクロメタル化錯体は、シクロメタル化錯体を形成するのに必要な配位子以外に、他の配位子を有していてもよい。なお、シクロメタル化錯体には、三重項励起子から発光する化合物も含まれ、このような化合物は発光効率向上の観点から好ましい。
　発光性ポリマー化合物としては、例えば、ポリ［２－メトキシ－５－（２－エチルヘキシルオキシ）－１，４－フェニレンビニレン］（ＭＥＨ－ＰＰＶ）等のポリ－ｐ－フェニレンビニレン（ＰＰＶ）誘導体、ポリフルオレン誘導体、ポリチオフェン誘導体等のπ共役系のポリマー化合物；色素分子とテトラフェニルジアミン誘導体またはトリフェニルアミン誘導体を主鎖または側鎖に導入した非共役ポリマー等が挙げられる。また、発光性ポリマー化合物と発光性非ポリマー化合物とを混合して用いてもよい。
　発光層は発光材料とともにホスト材料を含み、ホスト材料中に発光材料が分散されていてもよい。このようなホスト材料は、電荷輸送性を有していることが好ましく、正孔輸送性化合物や電子輸送性化合物であることが好ましい。
　また、有機化合物層１５は、第１電極層１４から正孔を受け取り、発光層へ輸送するための正孔輸送層（図示せず）を含んでいてもよい。正孔輸送層は、第１電極層１４と発光層との間に設けられる。
　このような正孔輸送層を形成する正孔輸送材料としては、公知の材料を使用することができる。例えば、Ｎ，Ｎ’－ジフェニル－Ｎ，Ｎ’－ジ（３－メチルフェニル）－１，１’－ビフェニル－４，４’－ジアミン（ＴＰＤ）、４，４’－ビス［Ｎ－（１－ナフチル）－Ｎ－フェニルアミノ］ビフェニル（α－ＮＰＤ）、４，４’，４’’－トリス（３－メチルフェニルフェニルアミノ）トリフェニルアミン（ｍ－ＭＴＤＡＴＡ）等のトリフェニルアミン誘導体；ポリビニルカルバゾール；上記トリフェニルアミン誘導体に重合性置換基を導入して重合したポリマー化合物等が挙げられる。上記正孔輸送材料は、１種単独で用いてもよく、２種以上を混合して用いてもよく、または、異なる正孔輸送材料から形成された複数の正孔輸送層を積層して用いてもよい。
　また、上記正孔輸送層と第１電極層１４との間に、正孔注入障壁を緩和するための正孔注入層（図示せず）が設けられていてもよい。正孔注入層を形成する材料としては、例えば、銅フタロシアニン、フルオロカーボン、二酸化ケイ素等の公知の材料が用いられる。さらに、上記の正孔輸送層に用いられる正孔輸送材料と２，３，５，６－テトラフルオロテトラシアノ－１，４－ベンゾキノンジメタン（Ｆ４ＴＣＮＱ）等の電子受容体との混合物を用いることもできる。第１電極層１４がＩＴＯやＩＺＯ等、導電性ポリマー以外の材料から形成される場合、正孔注入層としては上記の材料に加えて、ポリ（エチレンジオキシチオフェン）とポリスチレンスルホン酸の混合物（ＰＥＤＯＴ：ＰＳＳ）等の導電性ポリマーを用いることもできる。
　有機化合物層１５は、陰極である第２電極層１６から電子を受け取り、発光層へ輸送するための電子輸送層（図示せず）を、発光層と第２電極層１６との間に含んでいてもよい。このような電子輸送層に用いることができる材料としては、公知の材料を使用することができる。例えば、アルミニウム錯体、亜鉛錯体、キノリン誘導体、オキサジアゾール誘導体、ペリレン誘導体、ピリジン誘導体、ピリミジン誘導体、トリアジン誘導体、キノキサリン誘導体、トリアリールボラン誘導体、トリフェニルホスフィンオキサイド誘導体等が挙げられる。具体的には、トリス（８－キノリノラト）アルミニウム（略称：Ａｌｑ）、ビス［２－（２－ヒドロキシフェニル）ベンゾオキサゾラト］亜鉛、ビス［２－（２－ヒドロキシフェニル）ベンゾチアゾラト］亜鉛、２－（４－ビフェニリル）－５－（４－ｔｅｒｔ－ブチルフェニル）－１，３，４－オキサジアゾール等が挙げられる。
　また、上記電子輸送層と発光層との間に、正孔が発光層を通過することを抑え、発光層内で正孔と電子とを効率よく再結合させる目的で、正孔ブロック層（図示せず）が設けられていてもよい。この正孔ブロック層も有機化合物層１５に含まれる層の１つとして捉えることができる。上記正孔ブロック層を形成するために、トリアゾール誘導体、オキサジアゾール誘導体、フェナントロリン誘導体等の公知の材料を用いることができる。
　有機化合物層１５を構成する上記の各層の厚さは、電荷の移動度や電荷注入バランス、発光する光の干渉等を考慮して適宜選択され特に限定されない。本実施の形態では、好ましくは１ｎｍ～１μｍ、より好ましくは２ｎｍ～５００ｎｍ、特に好ましくは５ｎｍ～２００ｎｍの範囲である。
　また、複数の層の膜厚を合計した有機化合物層１５の厚さは、第１電極層１４と第２電極層１６との距離が３０ｎｍ～１μｍ、より好ましくは５０ｎｍ～５００ｎｍとなるような厚さであることが望ましい。なお、有機化合物層１５の厚さを制御することにより、微小共振器構造を形成し、有機発光素子１０を適用した発光装置の外部へ取り出される光のスペクトルや強度を変えることができる。この場合、第１電極層１４および第２電極層１６のいずれか一方を、５ｎｍ～５０ｎｍの厚さの金属薄膜等からなる半反射電極として形成し、もう一方を反射電極として用いる。
　本実施の形態が適用される有機発光素子１０では、基板１１に接した第１電極層１４が陽極であり、有機化合物層１５上を覆って形成された第２電極層１６が陰極として機能している。有機化合物層１５が発光層以外の層を含む場合、第１電極層１４と接する層は正孔輸送性の材料を含み、第１電極層１４から正孔が注入される。一方、第２電極層１６と接する層は電子輸送性の材料を含み、第２電極層１６から電子が注入される。
（第２電極層１６）
　第２電極層１６は、第１電極層１４との間で電圧を印加することによって有機化合物層１５に電子を注入する陰極として機能する。第２電極層１６の形成に使用される材料としては、電気伝導性を有するものであれば特に限定されない。本実施の形態では、仕事関数が低く、かつ化学的に安定なものが好ましい。具体的には、例えば、Ａｌ、ＭｇＡｇ合金、ＡｌＬｉやＡｌＣａ等のＡｌとアルカリ（土類）金属との合金等の材料等を例示することができる。ただし、第２電極層１６の材料は、有機化合物層１５から放射される光を第２電極層１６側から取り出す場合、例えば、第１電極層１４と同様に、可視光に対して透明な材料を用いることが好ましい。第２電極層１６の厚さは１０ｎｍ～１μｍが好ましく、５０ｎｍ～５００ｎｍがより好ましい。
　本実施の形態では、第２電極層１６から有機化合物層１５への電子の注入障壁を下げて電子の注入効率を上げる目的で、陰極バッファ層（図示せず）を、第２電極層１６と有機化合物層１５との間に設けてもよい。陰極バッファ層の材料としては、例えば、アルカリ金属（ナトリウム（Ｎａ）、カリウム（Ｋ）、ルビジウム（Ｒｂ）、セシウム（Ｃｓ））、マグネシウム（Ｍｇ）、アルカリ土類金属（ストロンチウム（Ｓｒ）、バリウム（Ｂａ）、カルシウム（Ｃａ））、希土類金属（プラセオジム（Ｐｒ）、サマリウム（Ｓｍ）、ユウロピウム（Ｅｕ）、イッテルビウム（Ｙｂ））、またはこれらの金属のフッ化物、塩化物、酸化物から選ばれる材料並びに２つ以上の混合物を使用することができる。さらに、２，９－ジメチル－４，７－ジフェニル－１，１０－フェナントロリン（バソクプロイン（ＢＣＰ））等の電子親和性の高い有機化合物とセシウム（Ｃｓ）等の電子供与性の高い材料の混合物も好ましく用いられる。陰極バッファ層の厚さは０．１ｎｍ～５０ｎｍが好ましく、０．１ｎｍ～２０ｎｍがより好ましく、０．５ｎｍ～１０ｎｍがより一層好ましい。
（その他の構成）
　本実施の形態が適用される有機発光素子１０は、基板１１上に光散乱層１２および平坦化層１３を介して形成された第１電極層１４が陽極であり、有機化合物層１５上に形成された第２電極層１６が陰極である。しかし、前述したように、陽極と陰極とが逆であってもよい。すなわち、第１電極層１４が陰極であり、第２電極層１６が陽極であってもよい。
　この場合、陽極及び陰極を形成する材料としては、それぞれ第１電極層１４が陽極で第２電極層１６が陰極である場合について上述した陽極および陰極を形成する材料と同じものを用いることができる。陰極である第１電極層１４および陽極である第２電極層１６の厚さの好ましい範囲は、それぞれ、陰極である第２電極層１６および陽極である第１電極層１４として上述した好ましい範囲と同じである。
　また、上記の第１電極層１４が陽極である態様において第１電極層１４から有機化合物層１５への正孔の注入を容易にする目的で第１電極層１４の表面上に設けられる陽極表面修飾層を、第２電極層１６が陽極である態様において設ける場合には、第２電極層１６に隣接して有機化合物層１５側に設けられる。また、陰極から有機化合物層１５への電子の注入障壁を下げて電子の注入効率を上げる目的で、陰極バッファ層を設けてもよく、この陰極バッファ層は陰極である第１電極層１４に隣接して有機化合物層１５側に形成される。
　有機化合物層１５が、第２電極層１６から正孔を受け取り、発光層へ輸送するための正孔輸送層を含んでいる場合、正孔輸送層は第２電極層１６と発光層との間に設けられる。また、第２電極層１６から正孔輸送層への正孔注入障壁を緩和するための正孔注入層がさらに設けられていてもよく、この正孔注入層は正孔輸送層と第２電極層１６との間に形成される。
　また、有機化合物層１５は、陰極である第１電極層１４から電子を受け取り、発光層へ輸送するための電子輸送層を含んでいてもよく、この電子輸送層は発光層と第１電極層１４との間に形成される。
　さらに、電子輸送層と発光層との間に、正孔が発光層を通過することを抑え、発光層内で正孔と電子とを効率よく再結合させる目的で、正孔ブロック層が設けられていてもよく、この正孔ブロック層は、発光層に隣接して陰極である第１電極層１４側に形成される。
（全光線透過率およびヘイズについて）
　上述したように、本実施の形態の有機発光素子１０では、基板１１上に光散乱層１２および平坦化層１３を順に積層した状態で測定した全光線透過率は、２０％～６５％の範囲となっている。さらに、この全光線透過率は、３０％～６０％の範囲であることが好ましく、４０％～５５％の範囲であることがより好ましい。
　また、本実施の形態の有機発光素子１０では、基板１１上に光散乱層１２および平坦化層１３を順に積層した状態で測定したヘイズは、９０％以上の範囲となっている。さらに、このヘイズは、９５％以上の範囲であることが好ましく、９８％以上の範囲であることがより好ましい。
　本実施の形態では、基板１１上に光散乱層１２および平坦化層１３を順に積層した状態で測定した全光線透過率およびヘイズを上述の範囲とすることで、全光線透過率およびヘイズの少なくとも一方が上述の範囲に含まれない場合と比較して、有機発光素子１０における光の取り出し効率を向上させることが可能になる。
（全光線透過率およびヘイズの測定について）
　続いて、上述した全光線透過率およびヘイズの測定方法について説明する。
　図２は、全光線透過率およびヘイズの測定方法について説明するための図である。図２（ａ）は、従来の全光線透過率およびヘイズの測定方法について説明するための図であり、図２（ｂ）は、本実施の形態における全光線透過率およびヘイズの測定方法を説明するための図である。
　従来、有機発光素子１０に形成される光散乱層１２の全光線透過率およびヘイズを測定する場合には、図２（ａ）に示すように、基板１１上に光散乱層１２のみを積層した状態で測定を行っている。具体的には、基板１１上に光散乱層１２のみを積層した第１積層体２０に対して、光散乱層１２における凹凸面１２ａ側から入射光を照射して、第１積層体２０を透過した透過光の強度等を基に、全光線透過率およびヘイズを測定・算出している。
　通常、有機発光素子１０（図１参照）では、有機化合物層１５（図１参照）の発光層から放射され、第１電極層１４（図１参照）側へ進行する光は、第１電極層１４および平坦化層１３を通過した後、光散乱層１２内に到達する。そして、光散乱層１２内に到達した光は、光散乱層１２内で散乱されてその進行方向を変えられた後、光散乱層１２を通過して基板１１側から有機発光素子１０の外部へ取り出される。
　すなわち、有機発光素子１０では、有機化合物層１５の発光層から放射され第１電極層１４側へ進行する光は、平坦化層１３と光散乱層１２の凹凸面１２ａとの界面を通過することになる。
　ここで、図２（ａ）に示すように、基板１１上に光散乱層１２のみを積層した第１積層体２０では、光散乱層１２の凹凸面１２ａが大気中に露出している。これにより、従来のように、全光線透過率およびヘイズを測定するに際し、第１積層体２０に対して光散乱層１２の凹凸面１２ａ側から入射光を照射した場合には、入射光は、大気と光散乱層１２の凹凸面１２ａとの界面を通過した後、光散乱層１２内へ進入することになる。
　したがって、従来の方法で測定した全光線透過率およびヘイズは、大気と光散乱層１２の凹凸面１２ａとの界面の影響を受けた値となり、平坦化層１３と光散乱層１２の凹凸面１２ａとの界面の影響については反映していない値となる。すなわち、従来の方法で測定した全光線透過率およびヘイズは、有機化合物層１５の発光層から放射された光の有機発光素子１０での挙動を反映したものではない。
　この結果、有機発光素子１０において、従来の方法で測定した全光線透過率およびヘイズを制御したとしても、有機発光素子１０の光取り出し効率の向上に必ずしもつながるわけではない。
　これに対し、本実施の形態では、図２（ｂ）に示すように、基板１１上に光散乱層１２および平坦化層１３を順に積層した状態で全光線透過率およびヘイズの測定を行っている。具体的には、基板１１上に光散乱層１２および平坦化層１３を順に積層した、積層体または積層基板の一例としての第２積層体３０に対して、平坦化層１３の表面側（光散乱層１２とは反対側）から入射光を照射することで、全光線透過率およびヘイズを測定している。
　すなわち、本実施の形態では、全光線透過率およびヘイズを測定するに際して平坦化層１３の表面側から照射された入射光は、平坦化層１３と光散乱層１２の凹凸面１２ａとの界面を通過して光散乱層１２内へ進入することになる。
　これにより、本実施の形態の方法で測定した全光線透過率およびヘイズ（第２積層体３０の全光線透過率およびヘイズ）は、有機化合物層１５の発光層から放射された光について、平坦化層１３と光散乱層１２の凹凸面１２ａとの界面の影響を反映したものとなる。すなわち、本実施の形態の方法で測定した全光線透過率およびヘイズは、有機発光素子１０での光の挙動を反映したものとなっている。
　したがって、本実施の形態では、このように基板１１上に光散乱層１２および平坦化層１３を順に積層した状態で全光線透過率およびヘイズが測定され、有機発光素子１０での光の挙動を反映した全光線透過率およびヘイズを制御することで、有機発光素子１０における光の取り出し効率を向上させることができる。
　具体的には、上述したように、基板１１上に光散乱層１２および平坦化層１３を順に積層した状態で測定した全光線透過率（第２積層体３０の全光線透過率）を２０％～６５％の範囲とし、且つ、基板１１上に光散乱層１２および平坦化層１３を順に積層した状態で測定したヘイズ（第２積層体３０のヘイズ）を９０％以上の範囲とすることで、有機発光素子１０の光取り出し効率を向上させることができる。
　なお、従来の方法で測定した第１積層体２０の全光線透過率は、本実施の形態の方法で測定した第２積層体３０の全光線透過率と比較して、小さくなる傾向がある。また、従来の方法で測定した第１積層体２０のヘイズは、本実施の形態の方法で測定した第２積層体３０のヘイズと比較して、大きくなる傾向がある。
　これは以下の理由によると考えられる。
　すなわち、従来の方法では、図２（ａ）に示したように、全光線透過率およびヘイズの測定を行う第１積層体２０において、光散乱層１２の凹凸面１２ａが大気中に露出している。したがって、入射光を光散乱層１２の凹凸面１２ａ側から照射した場合には、凹凸面１２ａにおいて入射光が散乱しやすい。
　そして、光散乱層１２の凹凸面１２ａで入射光が散乱した結果、第１積層体２０を透過する光の強度が低下し、本実施の形態と比較して、得られる全光線透過率が小さくなる傾向がある。また、第１積層体２０を透過する光のうち拡散光の割合が高くなり、本実施の形態と比較して、得られるヘイズが大きくなる傾向がある。
　なお、本実施の形態の方法では、図２（ｂ）に示すように、全光線透過率およびヘイズの測定を行う第２積層体３０において、光散乱層１２の凹凸面１２ａ上に平坦化層１３が設けられることで、平坦化層１３が大気中に露出しており、凹凸面１２ａは大気中に露出していない。また、大気中に露出する平坦化層１３の表面（光散乱層１２とは反対側の面）は、光散乱層１２の凹凸面１２ａと比較して凹凸が少なく平坦になっている。
　したがって、本実施の形態において、全光線透過率およびヘイズの測定に際して入射光を平坦化層１３の表面から照射した場合であっても、従来の場合と比較して入射光が散乱しにくい。
　このため、本実施の形態の方法では、従来の方法と比較して、得られる全光線透過率が大きくなり、得られるヘイズが小さくなる傾向がある。
　したがって、上述したように基板１１上に光散乱層１２および平坦化層１３を順に積層した第２積層体３０のヘイズを９０％以上とするためには、基板１１上に光散乱層１２のみを積層した第１積層体２０のヘイズを９６％以上とすることが好ましく、９８％以上とすることがより好ましい。ここで、第２積層体３０のヘイズが９０％以上であり且つ第１積層体２０のヘイズが９６％以上である場合には、第１積層体２０のヘイズが９６％未満である場合と比較して、有機発光素子１０の光取り出し効率を高めることが可能になる。
（有機発光素子１０の製造方法）
　続いて、本実施の形態の有機発光素子１０の製造方法について説明する。
　有機発光素子１０を製造する場合には、まず、基板１１上に、光散乱層１２および平坦化層１３を順に成膜した第２積層体３０（図２（ｂ）参照）を形成する。なお、ここで成膜する光散乱層１２および平坦化層１３の材質、厚さ等は、基板１１上に光散乱層１２および平坦化層１３を成膜した状態で測定する全光線透過率およびヘイズ（すなわち、第２積層体３０の全光線透過率およびヘイズ）が上述した範囲となるように、適宜選択されたものである。
　続いて、第２積層体３０の平坦化層１３上に、第１電極層１４、有機化合物層１５および第２電極層１６を順に積層し、図１に示した有機発光素子１０を得る。
　ここで、有機発光素子１０を構成する各層を形成するには、例えば、抵抗加熱蒸着法、電子ビーム蒸着法、スパッタリング法、イオンプレーティング法、ＣＶＤ法等を用いることができる。また、塗布成膜方法（すなわち、目的とする材料を溶剤に溶解させた溶液を塗布し乾燥する方法）等の湿式成膜方法を用いることが可能な場合には、例えば、スピンコーティング法、ディップコーティング法、インクジェット法、印刷法、スプレー法、ディスペンサー法等の方法を用いて各層を形成することができる。
　なお、本実施の形態が適用される有機発光素子１０を長期安定的に用い、且つ外部から保護するためには、有機発光素子１０の周囲に保護層や保護カバーを設けることが好ましい。保護層としては、高分子化合物、金属酸化物、金属フッ化物、金属ホウ化物、窒化ケイ素、酸化ケイ素等を用いることができる。そして、これらの積層体も用いることができる。
　また、保護カバーとしては、ガラス板、表面に低透水率処理を施したプラスチック板、金属等を用いることができる。このような保護カバーを、熱硬化性樹脂や光硬化性樹脂を用いて有機発光素子１０の基板１１と貼り合わせ、保護カバー内を密閉状態にすることが好ましい。また、この場合、スペーサーを用いることにより、保護カバー内に所定の空間を維持することが可能となり、有機発光素子１０の各層が傷つくのを防止できるため好ましい。
　さらに、保護カバー内のこのような空間に、窒素、アルゴン、ヘリウム等の不活性ガスを封入することにより、保護カバー内の空間に露出する第２電極層１６の酸化を防止しやすくなる。特に、ヘリウムは、他の不活性ガスと比較して熱伝導率が高いため、電圧印加時に発光装置から発生する熱を、保護カバーに効果的に伝えることができるため好ましい。また、酸化バリウム等の乾燥剤を保護カバー内のこの空間内に設置することにより、有機発光素子１０の製造過程で吸着される水分が発光装置に与えるダメージを抑制しやすくなる。
　本実施の形態が適用される有機発光素子１０は、面発光光源等に用いることができる。面発光光源としては、具体的には、電子写真装置、レジスト露光装置、読み取り装置、光通信システム等における光源、表示装置におけるバックライト、照明、インテリア照明等が挙げられる。
　以下、実施例に基づき本発明をさらに詳細に説明する。ただし、本発明は、以下の実施例に限定されるものではない。なお、以下の実施例および比較例において、全光線透過率およびヘイズは、村上色彩技術研究所社製ヘイズメーターＨＭ－１５０を用いて測定した。
（実施例１）
［発光材料溶液の調製］
　国際公開第２０１０／０１６５１２号（ＷＯ２０１０／０１６５１２）に記載された方法に従って、下記式で表される燐光発光性の高分子化合物（Ａ）を合成した。高分子化合物（Ａ）の重量平均分子量は、５２，０００、各繰り返し単位のモル比は、ｋ：ｍ：ｎ＝６：４２：５２であった。
　そして、この高分子化合物（Ａ）３重量部を９７重量部のトルエンに溶解させ、発光材料溶液（以下、「溶液Ａ」ともいう。）を調整した。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000001
［光散乱材料液の調製］
　本発明の光散乱層１２の形成に用いる光散乱材料液を調製するために、酸化チタン微粒子（昭和電工社製、Ｇ１グレード、平均粒子径２５０ｎｍ）２０重量部を、ポリエチレングリコール（Ａｌｄｒｉｃｈ社製、平均分子量２００）８０重量部中に加え、超音波分散機を用いて一昼夜分散させた。
　そして、得られた混合物を、ＰＴＦＥシリンジフィルタ（Ａｄｖａｎｔｅｃ社製、孔径５μｍ）で濾過し、光散乱材料液（以下、「分散液ａ」ともいう。）を得た。
［有機発光素子の作製］
　続いて、図１に示した有機発光素子１０を、以下の方法で作製した。
　具体的には、まず、基板１１として石英ガラスからなるガラス基板（２５ｍｍ角、厚さ０．７ｍｍ）上に、分散液ａをスピンコート法により塗布した。なお、スピンコートは、最初に２００ｒｐｍの回転速度で５秒間回転させた後、直ちに１５００ｒｐｍの回転速度で３０秒回転させて行った。
　その後、得られた膜を大気中に１時間放置して予備乾燥した後、２７５℃のホットプレート上で１時間、加熱乾燥させた。
　続いて、得られた乾燥膜上に、分散液ａを上述した条件でスピンコート法により塗布した後、上述した条件で乾燥させた。
　以上により、基板１１上に積層された膜厚２．２μｍの光散乱層１２を得た。なお、光散乱層１２における微粒子は酸化チタン微粒子である。また、上記の加熱工程においては、ポリエチレングリコールが蒸発して除去されるため、光散乱層１２における基材は空気となる。
　このとき、基板１１上に光散乱層１２が積層された状態（第１積層体２０）で、全光線透過率およびヘイズを測定した。
　次に、光散乱層１２上にポリエチレンテレフタレートの１５ｗｔ％ヘキサフルオロイソプロパノール溶液をスピンコート法により塗布した。なお、スピンコートは、最初に２００ｒｐｍの回転速度で５秒間回転させた後、直ちに１５００ｒｐｍの回転速度で３０秒回転させて行った。
　その後、得られた膜を、１５０℃で３０分間加熱乾燥することで、光散乱層１２上に積層された厚さ１．５μｍの平坦化層１３を得た。
　このとき、基板１１上に光散乱層１２および平坦化層１３が順に積層された状態（第２積層体３０）で、全光線透過率およびヘイズを測定した。
　次に、スパッタ装置を用い、平坦化層１３上に、第１電極層１４としてのＩＴＯ膜（厚さ１５０ｎｍ）を、幅３ｍｍのストライプ状に形成した。
　そして、形成した第１電極層１４としてのＩＴＯ膜および露出する平坦化層１３の表面を純水で洗浄し、１００℃のホットプレート上で５分間乾燥した後、さらにＵＶクリーニング装置中で５分間ＵＶ照射を行った。
　次に、平坦化層１３上に形成したＩＴＯ膜および露出する平坦化層１３を覆うように、溶液Ａをスピンコート法（回転速度：３０００ｒｐｍ）により塗布し、窒素雰囲気下、１４０℃で１時間放置し乾燥することで、厚さ８０ｎｍの有機化合物層１５（発光層）を形成した。
　続いて、形成した発光層上に、陰極バッファ層としてのフッ化ナトリウム層（厚さ４ｎｍ）を蒸着法により成膜した。
　次いで、蒸着法を用いて、フッ化ナトリウム層上に、第２電極層１６としてアルミニウム層（厚さ１３０ｎｍ）をＩＴＯ膜と直交するように幅３ｍｍのストライプ状に成膜し、図１に示した有機発光素子１０を得た。
　得られた有機発光素子１０は、グローブボックス中で、ガラスをＵＶ硬化樹脂により接着して封止した。
　（実施例２）
［光散乱材料液の調製］
　本発明の光散乱層１２の形成に用いる光散乱材料液を調製するために、酸化チタン微粒子（昭和電工社製、Ｇ２グレード、平均粒子径５００ｎｍ）１７重量部を、ポリエチレングリコール（Ａｌｄｒｉｃｈ社製、平均分子量２００）８３重量部中に加え、超音波分散機を用いて一昼夜分散させた。
　そして、得られた混合物をＰＴＦＥシリンジフィルタ（Ａｄｖａｎｔｅｃ社製、孔径５μｍ）で濾過し、光散乱材料液（以下、「分散液ｂ」ともいう。）を得た。
［有機発光素子の作製］
　続いて、図１に示した有機発光素子１０を、以下の方法で作製した。
　具体的には、まず、基板１１として石英ガラスからなるガラス基板（２５ｍｍ角、厚さ０．７ｍｍ）上に、分散液ｂをスピンコート法により塗布した。なお、スピンコートは、最初に２００ｒｐｍの回転速度で５秒間回転させた後、直ちに１０００ｒｐｍの回転速度で３０秒回転させて行った。
　その後、得られた膜を大気中に１時間放置して予備乾燥した後、２７５℃のホットプレート上で１時間、加熱乾燥させた。
　以上により、基板１１上に積層された膜厚１．７μｍの光散乱層１２を得た。なお、光散乱層１２における微粒子は酸化チタン微粒子である。また、上記の加熱工程においては、ポリエチレングリコールが蒸発して除去されるため、光散乱層１２における基材は空気となる。
　このとき、基板１１上に光散乱層１２が積層された状態（第１積層体２０）で、全光線透過率およびヘイズを測定した。
　続いて、得られた光散乱層１２上に、実施例１と同様にして平坦化層１３を形成し、第２積層体３０の全光線透過率およびヘイズを測定した。
　その後、実施例１と同様にして、第１電極層１４、有機化合物層１５および第２電極層１６の形成を行い、有機発光素子１０を得た。さらに、得られた有機発光素子１０を、実施例１と同様にして封止した。
（比較例１～比較例３）
　実施例１にて用いた分散液ａにおける酸化チタン微粒子の配合量、分散液ａの塗布回数、光散乱層１２の膜厚等を表１に示したように変更した以外は実施例１と同様にして有機発光素子を作製し、得られた有機発光素子を実施例１と同様にして封止した。
（比較例４）
　実施例２にて用いた分散液ｂにおける酸化チタン微粒子の配合量、光散乱層１２の膜厚等を表１に示したように変更した以外は実施例２と同様にして有機発光素子を作製し、得られた有機発光素子を実施例２と同様にして封止した。
（比較例５）
　スピンコート法による分散液ｂの塗布において、スピンコートを、最初に２００ｒｐｍの回転速度で５秒間回転させた後、直ちに２５００ｒｐｍの回転速度で３０秒回転させて行った点、および、分散液ｂの塗布回数、光散乱層１２の膜厚等を表１に示したように変更した点以外は実施例２と同様にして有機発光素子を作製し、得られた有機発光素子を実施例２と同様にして封止した。
　実施例１～２および比較例１～５にて得られた有機発光素子について、外部量子効率を測定し、表１に示した。なお、表１に示した各有機発光素子の外部量子効率は、比較例１で得られた有機発光素子の外部量子効率を１００とした場合の相対値で示している。
　また、各有機発光素子の製造過程で測定した全光線透過率およびヘイズについても表１に示した。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
　表１に示した結果から、基板１１上に光散乱層１２および平坦化層１３を順に積層した状態で測定した全光線透過率（第２積層体３０の全光線透過率）が２０％～６５％の範囲、且つヘイズ（第２積層体３０のヘイズ）が９０％以上の範囲である場合（実施例１、２）に、第２積層体３０の全光線透過率がこの範囲外である場合（比較例１）、第２積層体３０のヘイズがこの範囲外である場合（比較例２、４および５）、第２積層体３０の全光線透過率および第２積層体３０のヘイズの双方がこの範囲外である場合（比較例３）と比較して、有機発光素子１０の外部量子効率が向上することが分かる。
　また、実施例１と実施例２とを比較すると、第２積層体３０の全光線透過率が３０％～６０％の範囲である場合、特に第２積層体３０の全光線透過率が４０％～５５％の範囲である場合（実施例１）に、有機発光素子１０の外部量子効率がより向上することが分かる。
　さらに、実施例１と実施例２とを比較すると、第２積層体３０のヘイズが９５％以上の範囲である場合、特に第２積層体３０のヘイズが９８％以上の範囲である場合（実施例１）に、有機発光素子１０の外部量子効率がより向上することが分かる。
　さらにまた、実施例１と実施例２とを比較すると、基板１１上に光散乱層１２のみを積層した状態で測定した全光線透過率（第１積層体２０の全光線透過率）が９６％以上の範囲である場合、特に第１積層体２０の全光線透過率が９８％以上の範囲である場合（実施例１）に、第１積層体２０の全光線透過率がこの範囲外である場合（実施例２）と比較して、有機発光素子１０の外部量子効率がより向上することが分かる。
　なお、表１に示した結果から、基板１１上に光散乱層１２のみを積層した状態で測定した全光線透過率（第１積層体２０の全光線透過率）は、基板１１上に光散乱層１２および平坦化層１３を順に積層した状態で測定した全光線透過率（第２積層体３０の全光線透過率）と比較して、小さいことが分かる。
　また、基板１１上に光散乱層１２のみを積層した状態で測定したヘイズ（第１積層体２０のヘイズ）は、基板１１上に光散乱層１２および平坦化層１３を順に積層した状態で測定したヘイズ（第２積層体３０のヘイズ）と比較して、大きいことが分かる。
１０…有機発光素子、１１…基板、１２…光散乱層、１２ａ…凹凸面、１３…平坦化層、１４…第１電極層、１５…有機化合物層、１６…第２電極層、２０…第１積層体、３０…第２積層体

Claims (7)

  1. 　通電により発光する発光層を含む有機発光素子であって、
    　前記発光層から放射される光に対する透過性を有する基板と、
    　前記基板上に積層され、前記発光層から放射される光を散乱させる光散乱層と、
    　前記光散乱層上に積層され、当該光散乱層と接する面とは反対側の面が平坦な平坦化層と、
    　前記平坦化層上に積層される第１電極層と、
    　少なくとも前記発光層を含み、前記第１電極層上に積層される有機化合物層と、
    　前記有機化合物層上に積層される第２電極層とを備え、
    　前記基板上に前記光散乱層および前記平坦化層を積層した状態で測定した全光線透過率が、２０％～６５％であり、
    　前記基板上に前記光散乱層および前記平坦化層を積層した状態で測定したヘイズが、９０％以上であること
    を特徴とする有機発光素子。
  2. 　前記光散乱層は、前記発光層から放射される光に対する透過性を有する基材に、当該基材とは屈折率の異なる材料からなる微粒子を分散して構成されることを特徴とする請求項１記載の有機発光素子。
  3. 　前記光散乱層は、前記基材に対して、平均粒子径５０ｎｍ～５０００ｎｍの前記微粒子を１ｗｔ％～８０ｗｔ％分散させて構成され、厚さが０．１μｍ～５０μｍであることを特徴とする請求項２記載の有機発光素子。
  4. 　前記全光線透過率は、３０％～６０％であり、
    　前記ヘイズは、９５％以上であることを特徴とする請求項１乃至３のいずれか１項に記載の有機発光素子。
  5. 　前記基板上に前記光散乱層を積層した状態で測定したヘイズが、９６％以上であることを特徴とする請求項１乃至４のいずれか１項に記載の有機発光素子。
  6. 　通電により発光する発光層を含む有機発光素子に用いられる積層基板であって、
    　透光性を有する基板と、
    　前記基板上に積層され、透光性を有する基材に、当該基材とは屈折率の異なる材料からなる微粒子を分散して構成される光散乱層と、
    　前記光散乱層上に積層され、当該光散乱層とは反対側の面が平坦な平坦化層とを有し、
    　全光線透過率が２０％～６５％であり、ヘイズが９０％以上であることを特徴とする積層基板。
  7. 　基板と、当該基板上に積層され、基材中に当該基材とは屈折率の異なる材料からなる微粒子が分散されて構成される光散乱層と、当該光散乱層上に積層され、表面が平坦な平坦化層とを含み、全光線透過率が２５％～６０％であり且つヘイズが９０％以上である積層体に対して、当該平坦化層上に第１電極層を積層し、
    　前記第１電極層上に、通電により発光する発光層を少なくとも含む有機化合物層を積層し、
    　前記有機化合物層上に第２電極層を積層すること
    を特徴とする有機発光素子の製造方法。
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