WO2014051142A1 - 合わせガラス用中間膜及び合わせガラス - Google Patents

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WO2014051142A1
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laminated glass
resin layer
compound
general formula
thermoplastic resin
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祐輔 太田
康之 伊豆
中島　大輔
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積水化学工業株式会社
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Definitions

  • the present invention relates to an interlayer film for laminated glass that has high transparency and can prevent pests from flying, and a laminated glass including the interlayer film for laminated glass.
  • Laminated glass is safe because it does not scatter glass fragments even if it is damaged by an external impact, so it can be used as a windshield, side glass, rear glass for vehicles such as automobiles, and window glass for aircraft, buildings, etc. Widely used.
  • laminated glass for example, laminated glass in which an interlayer film for laminated glass including a liquid plasticizer and polyvinyl acetal is interposed between at least a pair of glasses is integrated.
  • Such a laminated glass is used in an environment where ultraviolet rays contained in sunlight are irradiated. Since the conventional interlayer film for laminated glass contains an ultraviolet absorber, it can sufficiently absorb ultraviolet rays. However, conventional laminated glass cannot sufficiently shield light having a wavelength exceeding 400 nm. Generally, the wavelength of the light beam that the pest reacts is 450 nm or less, and there is a problem that the conventional laminated glass cannot prevent the pest from flying.
  • Patent Document 1 discloses an insect-repellent laminated glass in which an interlayer film for laminated glass containing a synthetic resin, an ultraviolet absorber, and a yellow dye is sandwiched between glass plates. Yes.
  • the insect-repellent laminated glass described in Patent Document 1 is said to have high daylighting ability and absorb visible light in a wavelength range of 400 to 450 nm.
  • the interlayer film for laminated glass described in Patent Document 1 contains a yellow dye as an essential component in order to absorb visible light in a wavelength region of 400 to 450 nm.
  • a yellow dye as an essential component in order to absorb visible light in a wavelength region of 400 to 450 nm.
  • no method for uniformly dispersing the yellow dye in the interlayer film for laminated glass has been studied.
  • the interlayer film for laminated glass disclosed in Patent Document 1 has high transparency and it is difficult to prevent pests from flying.
  • An object of the present invention is to provide an interlayer film for laminated glass that is highly transparent and can prevent pests from flying, and a laminated glass including the interlayer film for laminated glass.
  • the present invention is for a laminated glass having a thermoplastic resin layer containing a thermoplastic resin and a compound having a structure represented by the following general formula (1) or a compound having a structure represented by the following general formula (2). It is an interlayer film.
  • R 1 , R 2 , R 3 , R 4 and R 5 represent organic groups, and M represents a polyvalent metal.
  • R 1 , R 2 , R 3 , R 4 , R 5 , R 21 and R 22 represent organic groups, and M represents a polyvalent metal.
  • M represents a polyvalent metal.
  • thermoplastic resin and a compound having a structure represented by the general formula (1) hereinafter also referred to as “compound X” or the general formula (2).
  • the interlayer film for laminated glass having a thermoplastic resin layer containing a compound having a structure hereinafter, also referred to as “compound Y” has high transparency and can prevent pests from flying.
  • the headline and the present invention were completed.
  • the interlayer film for laminated glass of the present invention has a thermoplastic resin layer containing a thermoplastic resin and the compound X or the compound Y.
  • the present inventor has studied a light absorber that absorbs visible light in a wavelength region of 400 to 450 nm and can obtain high transparency.
  • a laminated glass is produced using the interlayer film for laminated glass containing the compound X or the compound Y, a laminated glass having high transparency as well as absorbing visible light in the wavelength region of 400 to 450 nm can be obtained.
  • a light beam having a wavelength of about 370 nm or a light beam having a wavelength of about 480 nm is known as a wavelength region for attracting pests.
  • the present inventor when producing a laminated glass using the interlayer film for laminated glass containing the compound X or the compound Y, can not only absorb light near 370 nm and light near 480 nm but also has high transparency. It was found that can be obtained.
  • the interlayer film for laminated glass of the present invention may be a single-layer interlayer film having only the thermoplastic resin layer, and is disposed on one surface of the thermoplastic resin layer and the thermoplastic resin layer.
  • a multilayer intermediate film having a resin layer may be used.
  • the first resin layer preferably contains polyvinyl acetal.
  • the first resin layer may be directly laminated on one surface of the thermoplastic resin layer.
  • the second resin layer may be disposed on the other surface of the thermoplastic resin layer, and the second resin layer may be disposed on the surface opposite to the surface on which the thermoplastic resin layer is laminated.
  • the resin layer may be disposed.
  • the other surface of the thermoplastic resin layer means a surface opposite to the one surface.
  • the thermoplastic resin is not particularly limited, and examples thereof include polyvinyl acetal, ethylene-vinyl acetate copolymer, urethane resin, and acrylic resin. Especially, since it is excellent in the adhesive force to glass, it is preferable that it is a polyvinyl acetal.
  • the polyvinyl acetal is not particularly limited as long as it is a polyvinyl acetal obtained by acetalizing polyvinyl alcohol with an aldehyde, but polyvinyl butyral is preferable. Moreover, you may use together 2 or more types of polyvinyl acetal as needed.
  • the preferable lower limit of the degree of acetalization of the polyvinyl acetal is 40 mol%, the preferable upper limit is 85 mol%, the more preferable lower limit is 60 mol%, and the more preferable upper limit is 75 mol%.
  • the polyvinyl acetal has a preferred lower limit of the hydroxyl group content of 15 mol% and a preferred upper limit of 35 mol%.
  • the hydroxyl group amount is 15 mol% or more, the interlayer film for laminated glass can be easily molded.
  • the amount of hydroxyl group is 35 mol% or less, handling of the resulting interlayer film for laminated glass becomes easy.
  • the degree of acetalization and the amount of hydroxyl groups can be measured in accordance with, for example, JIS K6728 “Testing method for polyvinyl butyral”.
  • the polyvinyl acetal can be prepared by acetalizing polyvinyl alcohol with an aldehyde.
  • the polyvinyl alcohol is usually obtained by saponifying polyvinyl acetate, and polyvinyl alcohol having a saponification degree of 70 to 99.8 mol% is generally used.
  • the preferable lower limit of the polymerization degree of the polyvinyl alcohol is 500, and the preferable upper limit is 4000.
  • the polymerization degree of the polyvinyl alcohol is 500 or more, the penetration resistance of the obtained laminated glass is increased.
  • the polymerization degree of the polyvinyl alcohol is 4000 or less, the interlayer film for laminated glass can be easily molded.
  • the minimum with a more preferable polymerization degree of the said polyvinyl alcohol is 1000, and a more preferable upper limit is 3600.
  • the aldehyde is not particularly limited, but generally an aldehyde having 1 to 10 carbon atoms is preferably used.
  • the aldehyde having 1 to 10 carbon atoms is not particularly limited.
  • n-butyraldehyde, n-hexylaldehyde, and n-valeraldehyde are preferable, and n-butyraldehyde is more preferable.
  • These aldehydes may be used alone or in combination of two or more.
  • the interlayer film for laminated glass containing the compound X or the compound Y can not only absorb visible light in a wavelength region of 450 to 500 nm, but also has high transparency. Furthermore, the interlayer film for laminated glass containing the compound X or the compound Y can not only absorb light near 370 nm and light near 480 nm, but also has high transparency. Therefore, it is possible to obtain a laminated glass which prevents the pests from flying, has a high visible light transmittance, and has a low haze value.
  • the laminated glass in which the interlayer film for laminated glass of the present invention is laminated between two sheets of clear glass (thickness: 2.5 mm) has a visible light transmittance of 70% or more measured in accordance with JIS R 3212.
  • the laminated glass in which the interlayer film for laminated glass of the present invention is laminated between two sheets of clear glass (thickness 2.5 mm) has a haze value measured in accordance with JIS K 7105 of 10% or less. Is preferred.
  • the conventional light absorbers there are other light absorbers that can absorb visible light in a wavelength region of 450 to 500 nm.
  • the visible light transmittance is reduced or the haze value is increased.
  • R 1 is not particularly limited as long as it is an organic group, but is preferably an organic group having an ether bond or an aryl group.
  • R 1 is preferably an organic group having an ether bond because solubility in a plasticizer described later is improved. More preferably, the organic group having an ether bond has a structure of —O—R 11 .
  • R 11 is more preferably an alkyl group having 1 to 10 carbon atoms, further preferably an alkyl group having 1 to 5 carbon atoms, and particularly preferably an alkyl group having 1 to 3 carbon atoms. preferable.
  • alkyl group examples include a methyl group, an ethyl group, a propyl group, a butyl group, and a pentyl group.
  • the main chain of the alkyl group may have a linear structure or a branched structure.
  • the aryl group is more preferably a phenyl group or an aromatic ring having a hydroxyl group or an alkoxy group, more preferably an aryl group which is an aromatic ring having a hydroxyl group or an alkoxy group, and has 6 to 20 carbon atoms. Particularly preferred is an aryl group having
  • R 2 is not particularly limited as long as it is an organic group, but is preferably a hydrogen atom or a hydroxyl group, and more preferably a hydrogen atom.
  • R 3 is not particularly limited as long as it is an organic group, but is preferably a hydrogen atom, a hydroxyl group, or NR 25 R 26 , and preferably a hydroxyl group or NR 25 R 26. It is more preferable that R 25 and R 26 are not particularly limited as long as they are organic groups, but are preferably a hydrogen atom or an alkyl group, and more preferably a hydrogen atom.
  • R 4 is not particularly limited as long as it is an organic group, but is preferably an organic group having a hydrogen atom, a hydroxyl group or an ester bond, and has an ester bond. More preferably, it is an organic group.
  • the organic group having an ester bond preferably has a structure of —C (O) —O—R 41 .
  • R 41 is preferably an alkyl group or an aryl group.
  • the alkyl group is more preferably an alkyl group having 1 to 10 carbon atoms, further preferably an alkyl group having 1 to 5 carbon atoms, and particularly preferably an alkyl group having 1 to 3 carbon atoms.
  • alkyl group examples include a methyl group, an ethyl group, a propyl group, a butyl group, and a pentyl group.
  • the main chain of the alkyl group may have a linear structure or a branched structure.
  • the aryl group is more preferably an aryl group having 6 to 20 carbon atoms, and further preferably an aryl group having 6 to 18 carbon atoms.
  • R 5 is not particularly limited as long as it is an organic group, but is preferably a hydrogen atom or a hydroxyl group, and more preferably a hydrogen atom.
  • NR 21 R 22 is an amino group.
  • R 21 and R 22 are not particularly limited as long as they are organic groups, but are preferably a hydrogen atom or an alkyl group, and more preferably a hydrogen atom.
  • M is not particularly limited as long as it is a polyvalent metal, but is preferably a divalent metal.
  • the divalent metal is preferably magnesium, calcium, strontium, barium or zinc, since it is possible to further prevent pests from flying and to obtain a highly transparent interlayer film for laminated glass, which is magnesium. It is more preferable.
  • content of the said compound X or the said compound Y is not specifically limited,
  • the preferable minimum with respect to 100 weight part of the said thermoplastic resins is 0.001 weight part, and a preferable upper limit is 15 weight part.
  • a preferable upper limit is 15 weight part.
  • the more preferable lower limit of the content of the compound X is 0.01 parts by weight, the more preferable upper limit is 10 parts by weight, the still more preferable lower limit is 0.1 parts by weight, and the still more preferable upper limit is 5 parts by weight.
  • the manufacturing method of the said compound X is not specifically limited,
  • the said compound is made to react by reacting the compound A which has a structure represented by following General formula (3), and the compound containing a polyvalent metal or a polyvalent metal.
  • the method of manufacturing X is mentioned.
  • R 6 , R 7 , R 8 , R 9 and R 10 represent an organic group.
  • the manufacturing method of the said compound Y is not specifically limited,
  • the said compound is made to react by reacting the compound B which has a structure represented by following General formula (4), and the compound containing a polyvalent metal or a polyvalent metal.
  • the method of manufacturing Y is mentioned.
  • R 6 , R 7 , R 8 , R 9 , R 10 , R 23 and R 24 represent organic groups.
  • Examples of the method of reacting the compound A or the compound B with the polyvalent metal or the compound containing the polyvalent metal include, for example, the compound A or the compound B, the compound containing the polyvalent metal or the polyvalent metal, and a later-described method.
  • the method of manufacturing the said compound X or the said compound Y etc. are mentioned by apply
  • the compound containing the polyvalent metal is not particularly limited, but is preferably a polyvalent metal salt, and more preferably a polyvalent metal salt of a carboxylic acid.
  • R 6 is not particularly limited as long as it is an organic group, but is preferably an organic group having an ether bond or an aryl group.
  • R 6 is preferably an organic group having an ether bond because compatibility with a solvent is increased. More preferably, the organic group having an ether bond has a structure of —O—R 61 .
  • R 61 is more preferably an alkyl group having 1 to 10 carbon atoms, further preferably an alkyl group having 1 to 5 carbon atoms, and particularly preferably an alkyl group having 1 to 3 carbon atoms. preferable.
  • alkyl group examples include a methyl group, an ethyl group, a propyl group, a butyl group, and a pentyl group.
  • the main chain of the alkyl group may have a linear structure or a branched structure.
  • the aryl group is more preferably an aryl group having 6 to 20 carbon atoms, and further preferably an aryl group having 6 to 18 carbon atoms.
  • R 7 is not particularly limited as long as it is an organic group, but is preferably a hydrogen atom or a hydroxyl group, and more preferably a hydrogen atom.
  • R 8 is not particularly limited as long as it is an organic group, but is preferably a hydrogen atom, a hydroxyl group, or NR 27 R 28 , and preferably a hydroxyl group or NR 27 R 28. It is more preferable that R 27 and R 28 are not particularly limited as long as they are organic groups, but are preferably a hydrogen atom or an alkyl group, and more preferably a hydrogen atom.
  • R 9 is not particularly limited as long as it is an organic group, but is preferably an organic group having a hydrogen atom, a hydroxyl group or an ester bond, and has an ester bond. More preferably, it is an organic group.
  • the organic group having an ester bond preferably has a structure of —C (O) —O—R 91 .
  • R 91 is preferably an alkyl group or an aryl group.
  • the alkyl group is more preferably an alkyl group having 1 to 10 carbon atoms, further preferably an alkyl group having 1 to 5 carbon atoms, and particularly preferably an alkyl group having 1 to 3 carbon atoms.
  • alkyl group examples include a methyl group, an ethyl group, a propyl group, a butyl group, and a pentyl group.
  • the main chain of the alkyl group may have a linear structure or a branched structure.
  • the aryl group is more preferably an aryl group having 6 to 20 carbon atoms, and further preferably an aryl group having 6 to 18 carbon atoms.
  • R 10 is not particularly limited as long as it is an organic group, but is preferably a hydrogen atom or a hydroxyl group, and more preferably a hydrogen atom.
  • NR 23 R 24 is an amino group.
  • R 23 and R 24 are not particularly limited as long as they are organic groups, but are preferably a hydrogen atom or an alkyl group, and more preferably a hydrogen atom.
  • Examples of the compound A include diethyl-2,5-dihydroxyterephthalate (manufactured by Aldrich, “diethyl 2,5-dihydroxyterephthalate”), dimethyl-2,5-dihydroxyterephthalate, and the like. Among them, the compound A is preferably diethyl-2,5-dihydroxylterephthalate because an image with higher contrast can be displayed.
  • diethyl-2,5-diaminoterephthalate manufactured by Aldrich
  • diethyl-2,5-diaminoterephthalate is preferable because an image with higher contrast can be displayed.
  • the thermoplastic resin layer preferably contains an adhesive strength modifier.
  • the adhesive strength modifier is not particularly limited, and is preferably a metal salt, and is preferably at least one metal salt selected from the group consisting of alkali metal salts, alkaline earth metal salts, and magnesium salts.
  • the metal salt preferably contains at least one metal selected from potassium and magnesium.
  • the metal salt is more preferably an alkali metal salt of an organic acid having 2 to 16 carbon atoms or an alkaline earth metal salt of an organic acid having 2 to 16 carbon atoms, and a magnesium carboxylate having 2 to 16 carbon atoms or More preferably, it is a carboxylic acid potassium salt having 2 to 16 carbon atoms.
  • the magnesium salt of carboxylic acid having 2 to 16 carbon atoms and the potassium salt of carboxylic acid having 2 to 16 carbon atoms are not particularly limited, and examples thereof include magnesium acetate, potassium acetate, magnesium propionate, potassium propionate 19, 2-ethylbutane. Examples thereof include magnesium acid, potassium 2-ethylbutanoate, magnesium 2-ethylhexanoate and potassium 2-ethylhexanoate.
  • the said adhesive force regulator contains the said polyvalent metal, you may use the said adhesive force regulator as a compound containing the said polyvalent metal.
  • the content of the adhesive strength modifier is not particularly limited, but a preferable lower limit with respect to 100 parts by weight of the thermoplastic resin is 0.0005 parts by weight, and a preferable upper limit is 0.05 parts by weight.
  • the penetration resistance of laminated glass becomes high as content of the said adhesive force regulator is 0.0005 weight part or more.
  • the content of the adhesion adjusting agent is 0.05 parts by weight or less, the transparency of the interlayer film for laminated glass is further enhanced.
  • the minimum with more preferable content of the said adhesive force regulator is 0.002 weight part, and a more preferable upper limit is 0.02 weight part.
  • the total content of alkali metal, alkaline earth metal and magnesium in the thermoplastic resin layer is preferably 300 ppm or less.
  • the alkali metal, alkaline earth metal and magnesium may be included as a metal derived from the adhesive strength modifier or the compound containing the polyvalent metal, and are derived from a neutralizing agent used when synthesizing polyvinyl acetal. It may be included as a metal.
  • the total content of alkali metal, alkaline earth metal and magnesium in the thermoplastic resin layer is more preferably 200 ppm or less, further preferably 150 ppm or less, and particularly preferably 100 ppm or less.
  • the content of magnesium in the thermoplastic resin layer is not particularly limited.
  • the preferred lower limit is 20 ppm
  • the preferred upper limit is 500 ppm
  • the more preferred lower limit is 50 ppm
  • the more preferred upper limit is 400 ppm
  • the still more preferred lower limit is 100 ppm
  • the more preferred upper limit is 300 ppm. It is.
  • the contents of the alkali metal, alkaline earth metal and magnesium can be measured with an ICP emission spectrometer (“ICPE-9000” manufactured by Shimadzu Corporation).
  • the thermoplastic resin layer preferably further contains a dispersant.
  • a dispersing agent By containing a dispersing agent, aggregation of the compound X or the compound Y can be suppressed, and the transparency of the laminated glass can be further increased.
  • the dispersant is, for example, a compound having a sulfonic acid structure such as a linear alkylbenzene sulfonate, or an ester structure such as a diester compound, a ricinoleic acid alkyl ester, a phthalic acid ester, an adipic acid ester, a sebacic acid ester, or a phosphoric acid ester.
  • Compounds having an ether structure such as polyoxyethylene glycol, polyoxypropylene glycol and alkylphenyl-polyoxyethylene-ether, compounds having a carboxylic acid structure such as polycarboxylic acid, laurylamine, dimethyllauryl
  • Compounds having an amine structure such as amines, oleylpropylenediamine, secondary amines of polyoxyethylene, tertiary amines of polyoxyethylene, and diamines of polyoxyethylene
  • polyalkylenepolyaminealkyleneoxy Dispersants such as compounds having a polyamine structure such as amides, compounds having an amide structure such as oleic acid diethanolamide and alkanol fatty acid amide, and compounds having a high molecular weight amide structure such as polyvinylpyrrolidone and polyester acid amide amine salts Can be used.
  • high molecular weight dispersing agents such as polyoxyethylene alkyl ether phosphoric acid (salt), high molecular polycarboxylic acid, and condensed ricinoleic acid ester.
  • the high molecular weight dispersant is defined as a dispersant having a molecular weight of 10,000 or more.
  • the preferred lower limit of the content of the dispersant with respect to 100 parts by weight of the compound X or the compound Y in the thermoplastic resin layer is 1 part by weight, and the preferred upper limit is 50 parts by weight.
  • the content of the dispersant is within this range, the compound X or the compound Y can be uniformly dispersed in the thermoplastic resin layer.
  • the more preferable lower limit of the content of the dispersant is 3 parts by weight, the more preferable upper limit is 30 parts by weight, the still more preferable lower limit is 5 parts by weight, and the still more preferable upper limit is 25 parts by weight.
  • the thermoplastic resin layer preferably further contains an ultraviolet absorber.
  • the content of the ultraviolet absorber in the thermoplastic resin layer is preferably 1 part by weight, more preferably 1 part by weight relative to 100 parts by weight of the thermoplastic resin.
  • the upper limit is 0.5 parts by weight, the more preferred upper limit is 0.2 parts by weight, and the particularly preferred upper limit is 0.1 parts by weight.
  • Examples of the ultraviolet absorber include a compound having a malonic ester structure, a compound having an oxalic acid anilide structure, a compound having a benzotriazole structure, a compound having a benzophenone structure, a compound having a triazine structure, a compound having a benzoate structure, and a hindered amine
  • Examples include ultraviolet absorbers such as compounds having a structure.
  • the thermoplastic resin layer may further contain a plasticizer as necessary.
  • the plasticizer is not particularly limited, and examples thereof include organic ester plasticizers such as monobasic organic acid esters and polybasic organic acid esters, phosphoric acid plasticizers such as organic phosphoric acid plasticizers and organic phosphorous acid plasticizers, and the like. Is mentioned.
  • the plasticizer is preferably a liquid plasticizer.
  • the monobasic organic acid ester is not particularly limited.
  • glycol such as triethylene glycol, tetraethylene glycol, tripropylene glycol, butyric acid, isobutyric acid, caproic acid, 2-ethylbutyric acid, heptylic acid, n-octyl
  • glycol esters obtained by reaction with monobasic organic acids such as acid, 2-ethylhexyl acid, pelargonic acid (n-nonyl acid), and decyl acid.
  • triethylene glycol dicaproate, triethylene glycol di-2-ethylbutyrate, triethylene glycol di-n-octylate, triethylene glycol di-2-ethylhexylate and the like are preferable.
  • the polybasic organic acid ester is not particularly limited.
  • an ester compound of a polybasic organic acid such as adipic acid, sebacic acid or azelaic acid and an alcohol having a linear or branched structure having 4 to 8 carbon atoms.
  • dibutyl sebacic acid ester, dioctyl azelaic acid ester, dibutyl carbitol adipic acid ester and the like are preferable.
  • the organic ester plasticizer is not particularly limited, and triethylene glycol di-2-ethylbutyrate, triethylene glycol di-2-ethylhexanoate, triethylene glycol dicaprylate, triethylene glycol di-n-octanoate, Triethylene glycol di-n-heptanoate, tetraethylene glycol di-n-heptanoate, tetraethylene glycol di-2-ethylhexanoate, dibutyl sebacate, dioctyl azelate, dibutyl carbitol adipate, ethylene glycol di-2-ethyl Butyrate, 1,3-propylene glycol di-2-ethyl butyrate, 1,4-butylene glycol di-2-ethyl butyrate, diethylene glycol di-2-ethyl butyrate, diethylene glycol di- -Ethylhexanoate, dipropylene glycol di-2-ethylbutyrate,
  • the organophosphate plasticizer is not particularly limited, and examples thereof include tributoxyethyl phosphate, isodecylphenyl phosphate, triisopropyl phosphate, and the like.
  • dihexyl adipate DHA
  • triethylene glycol di-2-ethylhexanoate 3GO
  • tetraethylene glycol di-2-ethylhexanoate 4GO
  • content of the said plasticizer in the said thermoplastic resin layer is not specifically limited,
  • the preferable minimum with respect to 100 weight part of the said thermoplastic resins is 30 weight part, and a preferable upper limit is 70 weight part.
  • the content of the plasticizer is 30 parts by weight or more, the melt viscosity of the laminated glass interlayer film becomes low, so that the laminated glass interlayer film can be easily formed.
  • the content of the plasticizer is 70 parts by weight or less, the transparency of the interlayer film for laminated glass is further increased.
  • the minimum with more preferable content of the said plasticizer is 35 weight part, and a more preferable upper limit is 63 weight part.
  • the thermoplastic resin layer may contain additives such as an antioxidant, a light stabilizer, an antistatic agent, a blue pigment, a blue dye, a green pigment, and a green dye as necessary.
  • additives such as an antioxidant, a light stabilizer, an antistatic agent, a blue pigment, a blue dye, a green pigment, and a green dye as necessary.
  • the thermoplastic resin layer preferably contains an antioxidant.
  • the antioxidant is not particularly limited, and examples thereof include an antioxidant having a phenol structure, an antioxidant containing sulfur, and an antioxidant containing phosphorus.
  • the antioxidant having the phenol structure is an antioxidant having a phenol skeleton.
  • antioxidant having a phenol structure examples include 2,6-di-t-butyl-p-cresol (BHT), butylated hydroxyanisole (BHA), 2,6-di-t-butyl-4- Ethylphenol, stearyl- ⁇ - (3,5-di-t-butyl-4-hydroxyphenyl) propionate, 2,2′-methylenebis- (4-methyl-6-butylphenol), 2,2′-methylenebis- ( 4-ethyl-6-t-butylphenol), 4,4'-butylidene-bis- (3-methyl-6-t-butylphenol), 1,1,3-tris- (2-methyl-hydroxy-5-t -Butylphenyl) butane, tetrakis [methylene-3- (3 ', 5'-butyl-4-hydroxyphenyl) propionate] methane, 1,3,3-tris- (2-methyl) Ru-4-hydroxy-5-tert-butylphenol) butane, 1,3,5-tri
  • the thickness of the said thermoplastic resin layer is not specifically limited, A preferable minimum is 300 micrometers and a preferable upper limit is 2000 micrometers. When the thickness of the thermoplastic resin layer is within this range, it is possible to further prevent pests from flying and to obtain an interlayer film for laminated glass having higher transparency. A more preferable lower limit of the thickness of the thermoplastic resin layer is 350 ⁇ m, and a more preferable upper limit is 1000 ⁇ m.
  • the interlayer film for laminated glass of the present invention may be a single-layer interlayer film having only the thermoplastic resin layer, and is disposed on one surface of the thermoplastic resin layer and the thermoplastic resin layer.
  • a multilayer intermediate film having a resin layer may be used.
  • the first resin layer preferably contains polyvinyl acetal.
  • the first resin layer may be directly laminated on one surface of the thermoplastic resin layer.
  • the second resin layer may be disposed on the other surface of the thermoplastic resin layer, and the thermoplastic resin layer of the first resin layer is laminated.
  • the 2nd resin layer may be arrange
  • the second resin layer preferably contains polyvinyl acetal.
  • the other surface of the thermoplastic resin layer means a surface opposite to the one surface.
  • the polyvinyl acetal contained in the thermoplastic resin layer can be used as the polyvinyl acetal contained in the first resin layer and the second resin layer.
  • the polyvinyl acetal contained in the first resin layer and the second resin layer and the polyvinyl acetal contained in the thermoplastic resin layer may be the same or different.
  • the plasticizer contained in the first resin layer and the second resin layer contains a plasticizer in the thermoplastic resin layer, it may be the same as the plasticizer contained in the thermoplastic resin layer, May be different.
  • the adhesive strength modifier is not particularly limited, and is preferably a metal salt, and is preferably at least one metal salt selected from the group consisting of alkali metal salts, alkaline earth metal salts, and magnesium salts.
  • the metal salt preferably contains at least one metal selected from potassium and magnesium.
  • the metal salt is more preferably an alkali metal salt of an organic acid having 2 to 16 carbon atoms or an alkaline earth metal salt of an organic acid having 2 to 16 carbon atoms, and a magnesium carboxylate having 2 to 16 carbon atoms or More preferably, it is a carboxylic acid potassium salt having 2 to 16 carbon atoms.
  • the magnesium salt of carboxylic acid having 2 to 16 carbon atoms and the potassium salt of carboxylic acid having 2 to 16 carbon atoms are not particularly limited, and examples thereof include magnesium acetate, potassium acetate, magnesium propionate, potassium propionate 19, 2-ethylbutane. Examples thereof include magnesium acid, potassium 2-ethylbutanoate, magnesium 2-ethylhexanoate and potassium 2-ethylhexanoate.
  • the content of the adhesive strength modifier is not particularly limited, but a preferable lower limit with respect to 100 parts by weight of the polyvinyl acetal is 0.0005 parts by weight, and a preferable upper limit is 0.05 parts by weight.
  • the penetration resistance of laminated glass becomes high as content of the said adhesive force regulator is 0.0005 weight part or more.
  • the content of the adhesion adjusting agent is 0.05 parts by weight or less, the transparency of the interlayer film for laminated glass is further enhanced.
  • the minimum with more preferable content of the said adhesive force regulator is 0.002 weight part, and a more preferable upper limit is 0.02 weight part.
  • the total content of alkali metal, alkaline earth metal and magnesium in the first and second resin layers is preferably 300 ppm or less.
  • the alkali metal, alkaline earth metal, and magnesium may be included as a metal derived from the adhesive strength adjusting agent, or may be included as a metal derived from a neutralizing agent used when synthesizing polyvinyl acetal.
  • the total content of alkali metal, alkaline earth metal and magnesium in the first and second resin layers is more preferably 200 ppm or less, further preferably 150 ppm or less, and particularly preferably 100 ppm or less. .
  • a heat ray absorbent is contained in any one of the thermoplastic resin layer, the first resin layer, and the second resin layer. Also good. Alternatively, in addition to the thermoplastic resin layer, the first resin layer, and the second resin layer, a heat ray shielding layer containing a heat ray absorbent may be further laminated.
  • the heat ray absorber is not particularly limited as long as it has the ability to shield infrared rays, but is tin-doped indium oxide (ITO) particles, antimony-doped tin oxide (ATO) particles, aluminum-doped zinc oxide (AZO) particles, indium-doped oxide. At least one selected from the group consisting of zinc (IZO) particles, tin-doped zinc oxide particles, silicon-doped zinc oxide particles, lanthanum hexaboride particles and cerium hexaboride particles is preferred.
  • the interlayer film for laminated glass of the present invention may further have a sound insulation layer for the purpose of improving the sound insulation performance.
  • the thermoplastic resin layer, the first resin layer, and the second resin layer may be provided with sound insulation, and may be used as a sound insulation layer.
  • the thermoplastic resin layer, the first resin layer, and the first resin layer may be provided.
  • a sound insulation layer may be further laminated.
  • the sound insulation layer examples include a layer containing 50 to 80 parts by weight of the plasticizer with respect to 100 parts by weight of the polyvinyl acetal.
  • the sound insulation layer preferably contains polyvinyl acetal, and more preferably contains polyvinyl butyral.
  • the polyvinyl acetal contained in the sound insulation layer preferably has a hydroxyl group content in the range of 20 to 28 mol%.
  • the polyvinyl acetal contained in the sound insulation layer is polyvinyl acetal A having an acetyl group amount of 8 to 30 mol%, an acetyl group amount of more than 0 mol% and less than 5 mol%, and an acetalization degree of 70 to 85 mol%.
  • polyvinyl acetal C having an acetyl group amount of 5 mol% or more and less than 8 mol% and an acetalization degree of 65 to 80 mol%.
  • the laminated glass in which the interlayer film for laminated glass of the present invention is laminated between a pair of glass plates is also one aspect of the present invention.
  • the said glass plate can use the transparent plate glass generally used. Examples thereof include inorganic glass such as float plate glass, polished plate glass, template glass, netted glass, wire-containing plate glass, colored plate glass, heat ray absorbing glass, heat ray reflecting glass, and green glass. Further, an ultraviolet shielding glass having an ultraviolet shielding coating layer formed on the glass surface can also be used. Furthermore, organic plastics plates such as polyethylene terephthalate, polycarbonate, and polyacrylate can be used as the glass plate. Two or more types of glass plates may be used as the glass plate. For example, the laminated glass which laminated
  • the transparency which is high and can prevent the pest from flying can provide the laminated glass containing the intermediate film for laminated glasses, and this intermediate film for laminated glasses.
  • Example 1 Resin composition for forming a thermoplastic resin layer 40 parts by weight of triethylene glycol di-2-ethylhexanoate (3GO), a benzotriazole compound (“Tinvin 326” manufactured by BASF Japan) as an ultraviolet absorber Magnesium acetate tetrahydrate was added as a compound containing 2 parts by weight of a polyvalent metal and mixed to prepare a plasticizer solution.
  • 3GO triethylene glycol di-2-ethylhexanoate
  • Tinvin 326 manufactured by BASF Japan
  • Magnesium acetate tetrahydrate was added as a compound containing 2 parts by weight of a polyvalent metal and mixed to prepare a plasticizer solution.
  • a resin composition for forming a thermoplastic resin layer was prepared by sufficiently kneading 100 parts by weight of a butyralization degree of 68.5 mol%) with a mixing roll.
  • Magnesium acetate tetrahydrate was added to triethylene glycol di-2-ethylhexanoate (3GO) so that the magnesium element concentration in the interlayer film for laminated glass was 160 ppm.
  • thermoplastic resin layer was extruded using an extruder to obtain a thermoplastic resin layer.
  • diethyl-2,5- which is a compound having a structure represented by the general formula (3) with respect to 100 parts by weight of polyvinyl butyral
  • the solution was applied so that the content of dihydroxyterephthalate (“Diethyl 2,5-dihydroxyterephthalate” manufactured by Aldrich) was 0.5 parts by weight.
  • the thermoplastic resin layer coated with the solution was heated in an oven at 100 ° C. for 90 minutes to volatilize the solvent, and an interlayer film for laminated glass was prepared. When the interlayer film for laminated glass was observed with the naked eye, the color changed, and it is considered that the compound having the structure represented by the general formula (1) was obtained.
  • the thickness of the interlayer film for laminated glass was 800 ⁇ m.
  • the obtained interlayer film for laminated glass was cut into a length of 50 cm and a width of 50 cm.
  • the interlayer film for laminated glass after cutting was laminated between a pair of clear glass (thickness 2.5 mm) having a length of 50 cm and a width of 50 cm to obtain a laminate.
  • the obtained laminate was vacuum-pressed while being held at 90 ° C. for 30 minutes with a vacuum laminator to be pressure-bonded. After the pressure bonding, pressure bonding was performed for 20 minutes using an autoclave under conditions of 140 ° C. and 14 MPa to obtain a laminated glass.
  • Example 2 An interlayer film for laminated glass and laminated glass were obtained in the same manner as in Example 1 except that the composition of the resin composition forming the thermoplastic resin layer and the composition of the coating solution were as shown in Table 1.
  • Comparative Example 1 An interlayer film for laminated glass and a laminated glass were obtained in the same manner as in Example 1 except that the solution was not applied.
  • the transparency which is high and can prevent the pest from flying can provide the laminated glass containing the intermediate film for laminated glasses, and this intermediate film for laminated glasses.

Abstract

本発明は、透明性が高く、かつ、害虫の飛来を防止することができる合わせガラス用中間膜、及び、該合わせガラス用中間膜を含む合わせガラスを提供することを目的とする。 本発明は、熱可塑性樹脂と、下記一般式（１）で表される構造を有する化合物又は下記一般式（２）で表される構造を有する化合物とを含む熱可塑性樹脂層を有する合わせガラス用中間膜である。 一般式（１）中、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４及びＲ５は有機基を表し、Ｍは多価金属を表す。 一般式（２）中、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４、Ｒ５、Ｒ２１及びＲ２２は有機基を表し、Ｍは多価金属を表す。

Description

合わせガラス用中間膜及び合わせガラス
本発明は、透明性が高く、かつ、害虫の飛来を防止することができる合わせガラス用中間膜、及び、該合わせガラス用中間膜を含む合わせガラスに関する。
合わせガラスは、外部衝撃を受けて破損してもガラスの破片が飛散することが少なく安全であるため、自動車等の車両のフロントガラス、サイドガラス、リアガラスや、航空機、建築物等の窓ガラス等として広く使用されている。合わせガラスとして、少なくとも一対のガラス間に、例えば、液状可塑剤とポリビニルアセタールとを含む合わせガラス用中間膜を介在させ、一体化させた合わせガラス等が挙げられる。
このような合わせガラスは、太陽光に含まれる紫外線が照射される環境で使用される。従来の合わせガラス用中間膜は紫外線吸収剤を含有しているため、紫外線を充分に吸収することができる。しかし、従来の合わせガラスは、波長が４００ｎｍを超える光線を充分に遮蔽することができない。一般的に、害虫が反応する光線の波長は４５０ｎｍ以下であり、従来の合わせガラスでは、害虫の飛来を防止することができないという問題がある。
このような問題を解決するため、特許文献１には、合成樹脂と、紫外線吸収剤と、黄色染料とを含有する合わせガラス用中間膜を、ガラス板で挟持させた防虫合わせガラスが開示されている。特許文献１に記載の防虫合わせガラスは、採光性が高く、４００～４５０ｎｍの波長域の可視光線を吸収できるとされている。
特許文献１に記載の合わせガラス用中間膜は、４００～４５０ｎｍの波長域の可視光線を吸収するために、黄色染料を必須成分として含有している。しかし、合わせガラス用中間膜中に黄色染料を均一に分散させる方法は何ら検討されていなかった。特許文献１に開示された合わせガラス用中間膜では、透明性が高く、かつ、害虫の飛来を防止することは困難である。
特開２０００－３００１４９号公報
本発明は、透明性が高く、かつ、害虫の飛来を防止することができる合わせガラス用中間膜、及び、該合わせガラス用中間膜を含む合わせガラスを提供することを目的とする。
本発明は、熱可塑性樹脂と、下記一般式（１）で表される構造を有する化合物又は下記一般式（２）で表される構造を有する化合物とを含む熱可塑性樹脂層を有する合わせガラス用中間膜である。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000003
一般式（１）中、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４及びＲ５は有機基を表し、Ｍは多価金属を表す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000004
一般式（２）中、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４、Ｒ５、Ｒ２１及びＲ２２は有機基を表し、Ｍは多価金属を表す。
以下に本発明を詳述する。
本発明者らは、鋭意検討の結果、熱可塑性樹脂と、上記一般式（１）で表される構造を有する化合物（以下、「化合物Ｘ」ともいう。）又は上記一般式（２）で表される構造を有する化合物（以下、「化合物Ｙ」ともいう。）とを含む熱可塑性樹脂層を有する合わせガラス用中間膜は、透明性が高く、かつ、害虫の飛来を防止することができることを見出し、本発明を完成した。
本発明の合わせガラス用中間膜は、熱可塑性樹脂と上記化合物Ｘ又は上記化合物Ｙとを含む熱可塑性樹脂層を有する。
本発明者は４００～４５０ｎｍの波長域の可視光線を吸収し、かつ、高い透明性が得られる光吸収剤を検討した。その結果、上記化合物Ｘ又は上記化合物Ｙを含む合わせガラス用中間膜を用いて合わせガラスを製造すると、４００～４５０ｎｍの波長域の可視光線を吸収できるだけでなく、透明性が高い合わせガラスが得られることを見出した。害虫を誘引する波長域として、一般的に、３７０ｎｍ付近の光線や、４８０ｎｍ付近の光線が知られている。本発明者は、上記化合物Ｘ又は上記化合物Ｙを含む合わせガラス用中間膜を用いて合わせガラスを製造すると、３７０ｎｍ付近の光線や、４８０ｎｍ付近の光線を吸収できるだけでなく、透明性が高い合わせガラスが得られることを見出した。
本発明の合わせガラス用中間膜は、上記熱可塑性樹脂層のみを有する単層中間膜であってもよく、上記熱可塑性樹脂層と上記熱可塑性樹脂層の一方の面に配置されている第１の樹脂層とを有する多層中間膜であってもよい。上記第１の樹脂層はポリビニルアセタールを含むことが好ましい。第１の樹脂層は上記熱可塑性樹脂層の一方の面に直接積層されていてもよい。更に、上記熱可塑性樹脂層の他方の面に第２の樹脂層が配置されていてもよく、第１の樹脂層の上記熱可塑性樹脂層が積層されている面とは反対の面に第２の樹脂層が配置されていてもよい。なお、上記熱可塑性樹脂層の他方の面とは、一方の面の反対の面を意味する。
上記熱可塑性樹脂は特に限定されず、ポリビニルアセタール、エチレン－酢酸ビニル共重合体、ウレタン樹脂、及び、アクリル樹脂等が挙げられる。なかでも、ガラスへの接着力に優れることから、ポリビニルアセタールであることが好ましい。
上記ポリビニルアセタールは、ポリビニルアルコールをアルデヒドでアセタール化して得られるポリビニルアセタールであれば特に限定されないが、ポリビニルブチラールが好適である。また、必要に応じて２種以上のポリビニルアセタールを併用してもよい。
上記ポリビニルアセタールのアセタール化度の好ましい下限は４０モル％、好ましい上限は８５モル％であり、より好ましい下限は６０モル％、より好ましい上限は７５モル％である。
上記ポリビニルアセタールは、水酸基量の好ましい下限が１５モル％、好ましい上限が３５モル％である。水酸基量が１５モル％以上であると、合わせガラス用中間膜の成形が容易になる。水酸基量が３５モル％以下であると、得られる合わせガラス用中間膜の取り扱いが容易になる。
なお、上記アセタール化度及び水酸基量は、例えば、ＪＩＳ　Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して測定できる。
上記ポリビニルアセタールは、ポリビニルアルコールをアルデヒドでアセタール化することにより調製することができる。上記ポリビニルアルコールは、通常、ポリ酢酸ビニルを鹸化することにより得られ、鹸化度７０～９９．８モル％のポリビニルアルコールが一般的に用いられる。
上記ポリビニルアルコールの重合度の好ましい下限は５００、好ましい上限は４０００である。上記ポリビニルアルコールの重合度が５００以上であると、得られる合わせガラスの耐貫通性が高くなる。上記ポリビニルアルコールの重合度が４０００以下であると、合わせガラス用中間膜の成形が容易になる。上記ポリビニルアルコールの重合度のより好ましい下限は１０００、より好ましい上限は３６００である。
上記アルデヒドは特に限定されないが、一般には、炭素数が１～１０のアルデヒドが好適に用いられる。上記炭素数が１～１０のアルデヒドは特に限定されず、例えば、ｎ－ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ－バレルアルデヒド、２－エチルブチルアルデヒド、ｎ－ヘキシルアルデヒド、ｎ－オクチルアルデヒド、ｎ－ノニルアルデヒド、ｎ－デシルアルデヒド、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、ベンズアルデヒド等が挙げられる。なかでも、ｎ－ブチルアルデヒド、ｎ－ヘキシルアルデヒド、ｎ－バレルアルデヒドが好ましく、ｎ－ブチルアルデヒドがより好ましい。これらのアルデヒドは単独で用いられてもよく、２種以上を併用してもよい。
上記化合物Ｘ又は上記化合物Ｙを含む合わせガラス用中間膜は、４５０～５００ｎｍの波長域の可視光線を吸収することができるだけでなく、透明性が高くなる。更に、上記化合物Ｘ又は上記化合物Ｙを含む合わせガラス用中間膜は、３７０ｎｍ付近の光線や、４８０ｎｍ付近の光線を吸収することができるだけでなく、透明性が高くなる。そのため、害虫の飛来を防止し、可視光線透過率が高く、ヘイズ値が低い合わせガラスを得ることができる。２枚のクリアガラス（厚さ２．５ｍｍ）の間に本発明の合わせガラス用中間膜が積層された合わせガラスは、ＪＩＳ　Ｒ　３２１２に準拠して測定される可視光線透過率が７０％以上であることが好ましい。２枚のクリアガラス（厚さ２．５ｍｍ）の間に本発明の合わせガラス用中間膜が積層された合わせガラスは、ＪＩＳ　Ｋ　７１０５に準拠して測定されるヘイズ値が１０％以下であることが好ましい。従来の光吸収剤のなかには、４５０～５００ｎｍの波長域の可視光線を吸収できる、他の光吸収剤が存在する。しかし、他の光吸収剤を含む合わせガラス用中間膜を用いて合わせガラスを製造すると、可視光線透過率が低くなるか、又は、ヘイズ値が高くなる。上記化合物Ｘを用いることによって、透明性が高く、かつ、害虫の飛来を防止することができる合わせガラス用中間膜が得られる。
上記一般式（１）又は上記一般式（２）中、Ｒ１は、有機基であれば特に限定されないが、エーテル結合を有する有機基、又は、アリール基であることが好ましい。後述する可塑剤への溶解性が向上することから、Ｒ１はエーテル結合を有する有機基であることが好ましい。
上記エーテル結合を有する有機基は、－Ｏ－Ｒ１１という構造を有することがより好ましい。ここで、Ｒ１１は、炭素数１～１０のアルキル基であることがより好ましく、炭素数１～５のアルキル基であることが更に好ましく、炭素数１～３のアルキル基であることが特に好ましい。上記アルキル基として、例えば、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基及びペンチル基等が挙げられる。上記アルキル基の主鎖は直鎖構造であってもよく、分岐構造であってもよい。
上記アリール基は、フェニル基、又は、水酸基若しくはアルコキシ基を有する芳香環であることがより好ましく、水酸基若しくはアルコキシ基を有する芳香環であるアリール基であることが更に好ましく、６～２０の炭素数を有するアリール基であることが特に好ましい。
上記一般式（１）又は上記一般式（２）中、Ｒ２は、有機基であれば特に限定されないが、水素原子又は水酸基であることが好ましく、水素原子であることがより好ましい。
上記一般式（１）又は上記一般式（２）中、Ｒ３は、有機基であれば特に限定されないが、水素原子、水酸基又はＮＲ２５Ｒ２６であることが好ましく、水酸基又はＮＲ２５Ｒ２６であることがより好ましい。Ｒ２５及びＲ２６は、有機基であれば特に限定されないが、水素原子又はアルキル基であることが好ましく、水素原子であることがより好ましい。
上記一般式（１）又は上記一般式（２）中、Ｒ４は、有機基であれば特に限定されないが、水素原子、水酸基又はエステル結合を有する有機基であることが好ましく、エステル結合を有する有機基であることがより好ましい。
上記エステル結合を有する有機基は、－Ｃ（Ｏ）－Ｏ－Ｒ４１という構造を有することが好ましい。ここで、Ｒ４１は、アルキル基又はアリール基であることが好ましい。上記アルキル基は、炭素数１～１０のアルキル基であることがより好ましく、炭素数１～５のアルキル基であることが更に好ましく、炭素数１～３のアルキル基であることが特に好ましい。上記アルキル基として、例えば、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基及びペンチル基等が挙げられる。上記アルキル基の主鎖は直鎖構造であってもよく、分岐構造であってもよい。
上記アリール基は炭素数６～２０のアリール基であることがより好ましく、炭素数６～１８のアリール基であることが更に好ましい。
上記一般式（１）又は上記一般式（２）中、Ｒ５は有機基であれば特に限定されないが、水素原子又は水酸基であることが好ましく、水素原子であることがより好ましい。
上記一般式（２）中、ＮＲ２１Ｒ２２はアミノ基である。Ｒ２１及びＲ２２は有機基であれば特に限定されないが、水素原子又はアルキル基であることが好ましく、水素原子であることがより好ましい。
上記一般式（１）又は上記一般式（２）中、Ｍは多価金属であれば特に限定されないが、二価の金属であることが好ましい。害虫の飛来をより一層防止でき、かつ、透明性が高い合わせガラス用中間膜が得られることから、上記二価の金属はマグネシウム、カルシウム、ストロンチウム、バリウム又は亜鉛であることが好ましく、マグネシウムであることがより好ましい。
上記化合物Ｘ又は上記化合物Ｙの含有量は特に限定されないが、上記熱可塑性樹脂１００重量部に対する好ましい下限は０．００１重量部、好ましい上限は１５重量部である。上記化合物Ｘ又は上記化合物Ｙの含有量が上記下限以上であると、害虫の飛来を防止する効果がより一層高くなり、上記上限以下であると、合わせガラス用中間膜の透明性がより一層高くなる。上記化合物Ｘの含有量のより好ましい下限は０．０１重量部、より好ましい上限は１０重量部、更に好ましい下限は０．１重量部、更に好ましい上限は５重量部である。
上記化合物Ｘの製造方法は特に限定されないが、例えば、下記一般式（３）で表される構造を有する化合物Ａと、多価金属又は多価金属を含む化合物とを反応させることにより、上記化合物Ｘを製造する方法が挙げられる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000005
上記一般式（３）中、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９及びＲ１０は有機基を表す。
上記化合物Ｙの製造方法は特に限定されないが、例えば、下記一般式（４）で表される構造を有する化合物Ｂと、多価金属又は多価金属を含む化合物とを反応させることにより、上記化合物Ｙを製造する方法が挙げられる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000006
上記一般式（４）中、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９、Ｒ１０、Ｒ２３及びＲ２４は有機基を表す。
上記化合物Ａ又は化合物Ｂと、上記多価金属又は多価金属を含む化合物とを反応させる方法として、例えば、上記化合物Ａ又は化合物Ｂ、上記多価金属又は多価金属を含む化合物、及び、後述する可塑剤との混合物を撹拌し、上記化合物Ｘ又は上記化合物Ｙを製造する方法や、上記多価金属又は多価金属を含む化合物、及び、熱可塑性樹脂を含む合わせガラス用中間膜に、上記化合物Ａ又は化合物Ｂと溶剤とを含む溶液を塗布し、加熱により溶剤を揮発させることにより、上記化合物Ｘ又は上記化合物Ｙを製造する方法等が挙げられる。上記多価金属を含む化合物は特に限定されないが、多価金属塩であることが好ましく、カルボン酸の多価金属塩であることがより好ましい。
上記一般式（３）又は上記一般式（４）中、Ｒ６は、有機基であれば特に限定されないが、エーテル結合を有する有機基、又は、アリール基であることが好ましい。溶剤との相溶性が高くなるため、Ｒ６はエーテル結合を有する有機基であることが好ましい。
上記エーテル結合を有する有機基は、－Ｏ－Ｒ６１という構造を有することがより好ましい。ここで、Ｒ６１は、炭素数１～１０のアルキル基であることがより好ましく、炭素数１～５のアルキル基であることが更に好ましく、炭素数１～３のアルキル基であることが特に好ましい。上記アルキル基として、例えば、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基及びペンチル基等が挙げられる。上記アルキル基の主鎖は直鎖構造であってもよく、分岐構造であってもよい。
上記アリール基は炭素数６～２０のアリール基であることがより好ましく、炭素数６～１８のアリール基であることが更に好ましい。
上記一般式（３）又は上記一般式（４）中、Ｒ７は、有機基であれば特に限定されないが、水素原子又は水酸基であることが好ましく、水素原子であることがより好ましい。
上記一般式（３）又は上記一般式（４）中、Ｒ８は、有機基であれば特に限定されないが、水素原子、水酸基又はＮＲ２７Ｒ２８であることが好ましく、水酸基又はＮＲ２７Ｒ２８であることがより好ましい。Ｒ２７及びＲ２８は、有機基であれば特に限定されないが、水素原子又はアルキル基であることが好ましく、水素原子であることがより好ましい。
上記一般式（３）又は上記一般式（４）中、Ｒ９は、有機基であれば特に限定されないが、水素原子、水酸基又はエステル結合を有する有機基であることが好ましく、エステル結合を有する有機基であることがより好ましい。上記エステル結合を有する有機基は、－Ｃ（Ｏ）－Ｏ－Ｒ９１という構造を有することが好ましい。ここで、Ｒ９１は、アルキル基又はアリール基であることが好ましい。上記アルキル基は、炭素数１～１０のアルキル基であることがより好ましく、炭素数１～５のアルキル基であることが更に好ましく、炭素数１～３のアルキル基であることが特に好ましい。上記アルキル基として、例えば、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基及びペンチル基等が挙げられる。上記アルキル基の主鎖は直鎖構造であってもよく、分岐構造であってもよい。
上記アリール基は炭素数６～２０のアリール基であることがより好ましく、炭素数６～１８のアリール基であることが更に好ましい。
上記一般式（３）又は上記一般式（４）中、Ｒ１０は有機基であれば特に限定されないが、水素原子又は水酸基であることが好ましく、水素原子であることがより好ましい。
上記一般式（４）中、ＮＲ２３Ｒ２４はアミノ基である。Ｒ２３及びＲ２４は有機基であれば特に限定されないが、水素原子又はアルキル基であることが好ましく、水素原子であることがより好ましい。
上記化合物Ａとして、例えば、ジエチル－２，５－ジヒドロキシテレフタレート（Ａｌｄｒｉｃｈ社製、「２，５－ジヒドロキシテレフタル酸ジエチル」）、ジメチル－２，５－ジヒドロキシテレフタレート等が挙げられる。なかでも、コントラストがより一層高い画像を表示できることから、上記化合物Ａはジエチル－２，５－ジヒドロキシルテレフタレートであることが好ましい。
上記化合物Ｂとして、例えば、コントラストがより一層高い画像を表示できることから、ジエチル－２，５－ジアミノテレフタレート（Ａｌｄｒｉｃｈ社製）が好ましい。
上記熱可塑性樹脂層は接着力調整剤を含むことが好ましい。上記接着力調整剤は特に限定されず、金属塩であることが好ましく、アルカリ金属塩、アルカリ土類金属塩及びマグネシウム塩からなる群から選択された少なくとも１種の金属塩であることが好ましい。上記金属塩は、カリウム及びマグネシウムの内の少なくとも１種の金属を含むことが好ましい。上記金属塩は、炭素数２～１６の有機酸のアルカリ金属塩又は炭素数２～１６の有機酸のアルカリ土類金属塩であることがより好ましく、炭素数２～１６のカルボン酸マグネシウム塩又は炭素数２～１６のカルボン酸カリウム塩であることが更に好ましい。上記炭素数２～１６のカルボン酸マグネシウム塩及び上記炭素数２～１６のカルボン酸カリウム塩としては特に限定されないが、例えば、酢酸マグネシウム、酢酸カリウム、プロピオン酸マグネシウム、プロピオン酸カリウム１９、２－エチルブタン酸マグネシウム、２－エチルブタン酸カリウム、２－エチルヘキサン酸マグネシウム及び２－エチルヘキサン酸カリウム等が挙げられる。なお、上記接着力調整剤が上記多価金属を含む場合、上記接着力調整剤を、上記多価金属を含む化合物として用いてもよい。
上記接着力調整剤の含有量は特に限定されないが、上記熱可塑性樹脂１００重量部に対する好ましい下限が０．０００５重量部、好ましい上限が０．０５重量部である。上記接着力調整剤の含有量が０．０００５重量部以上であると、合わせガラスの耐貫通性が高くなる。上記接着力調整剤の含有量が０．０５重量部以下であると、合わせガラス用中間膜の透明性がより一層高くなる。上記接着力調整剤の含有量のより好ましい下限は０．００２重量部、より好ましい上限は０．０２重量部である。
上記熱可塑性樹脂層の耐湿性が高くなることから、上記熱可塑性樹脂層中のアルカリ金属、アルカリ土類金属及びマグネシウムの含有量の合計は３００ｐｐｍ以下であることが好ましい。例えば、上記アルカリ金属、アルカリ土類金属及びマグネシウムは、上記接着力調整剤又は上記多価金属を含む化合物に由来する金属として含んでもよく、ポリビニルアセタールを合成する際に用いる中和剤に由来する金属として含んでもよい。上記熱可塑性樹脂層中のアルカリ金属、アルカリ土類金属及びマグネシウムの含有量の合計は２００ｐｐｍ以下であることがより好ましく、１５０ｐｐｍ以下であることが更に好ましく、１００ｐｐｍ以下であることが特に好ましい。
上記熱可塑性樹脂層中のマグネシウムの含有量は特に限定されず、好ましい下限は２０ｐｐｍ、好ましい上限は５００ｐｐｍ、より好ましい下限は５０ｐｐｍ、より好ましい上限は４００ｐｐｍ、更に好ましい下限は１００ｐｐｍ、更に好ましい上限は３００ｐｐｍである。
なお、上記アルカリ金属、アルカリ土類金属及びマグネシウムの含有量は、ＩＣＰ発光分析装置（島津製作所社製、「ＩＣＰＥ－９０００」）により測定することができる。
上記熱可塑性樹脂層は、更に分散剤を含有することが好ましい。分散剤を含有することにより、上記化合物Ｘ又は上記化合物Ｙの凝集を抑制でき、合わせガラスの透明性をより一層高くすることができる。上記分散剤は、例えば、直鎖アルキルベンゼンスルホン酸塩等のスルホン酸構造を有する化合物や、ジエステル化合物、リシノール酸アルキルエステル、フタル酸エステル、アジピン酸エステル、セバシン酸エステル、リン酸エステル等のエステル構造を有する化合物や、ポリオキシエチレングリコール、ポリオキシプロピレングリコールやアルキルフェニル－ポリオキシエチレン－エーテル等のエーテル構造を有する化合物や、ポリカルボン酸等のカルボン酸構造を有する化合物や、ラウリルアミン、ジメチルラウリルアミン、オレイルプロピレンジアミン、ポリオキシエチレンの２級アミン、ポリオキシエチレンの３級アミン、ポリオキシエチレンのジアミン等のアミン構造を有する化合物や、ポリアルキレンポリアミンアルキレンオキシド等のポリアミン構造を有する化合物や、オレイン酸ジエタノールアミド、アルカノール脂肪酸アミド等のアミド構造を有する化合物や、ポリビニルピロリドン、ポリエステル酸アマイドアミン塩等の高分子量型アミド構造を有する化合物等の分散剤を用いることができる。また、ポリオキシエチレンアルキルエーテルリン酸（塩）や高分子ポリカルボン酸、縮合リシノール酸エステル等の高分子量分散剤を用いてもよい。なお、高分子量分散剤とは、その分子量が１万以上である分散剤と定義される。
上記分散剤を配合する場合に、上記熱可塑性樹脂層中における化合物Ｘ又は化合物Ｙ１００重量部に対する上記分散剤の含有量の好ましい下限は１重量部、好ましい上限は５０重量部である。上記分散剤の含有量がこの範囲内であると、上記化合物Ｘ又は上記化合物Ｙを熱可塑性樹脂層中に均一に分散させることができる。上記分散剤の含有量のより好ましい下限は３重量部、より好ましい上限は３０重量部であり、更に好ましい下限は５重量部、更に好ましい上限は２５重量部である。
上記熱可塑性樹脂層は、更に、紫外線吸収剤を含有することが好ましい。上記熱可塑性樹脂層が紫外線吸収剤を含有することにより、上記熱可塑性樹脂層の耐光性が高くなる。なお、上記熱可塑性樹脂層は紫外線吸収剤を含有していなくともよい。透明性がより一層高い合わせガラス用中間膜が得られることから、上記熱可塑性樹脂層中における上記紫外線吸収剤の含有量は、上記熱可塑性樹脂１００重量部に対する好ましい上限は１重量部、より好ましい上限は０．５重量部、更に好ましい上限は０．２重量部、特に好ましい上限は０．１重量部である。
上記紫外線吸収剤は、例えば、マロン酸エステル構造を有する化合物、シュウ酸アニリド構造を有する化合物、ベンゾトリアゾール構造を有する化合物、ベンゾフェノン構造を有する化合物、トリアジン構造を有する化合物、ベンゾエート構造を有する化合物、ヒンダードアミン構造を有する化合物等の紫外線吸収剤が挙げられる。
上記熱可塑性樹脂層は、必要に応じて、更に可塑剤を含有してもよい。上記可塑剤は特に限定されず、例えば、一塩基性有機酸エステル、多塩基性有機酸エステル等の有機エステル可塑剤、有機リン酸可塑剤、有機亜リン酸可塑剤等のリン酸可塑剤等が挙げられる。上記可塑剤は液状可塑剤であることが好ましい。
上記一塩基性有機酸エステルは特に限定されないが、例えば、トリエチレングリコール、テトラエチレングリコール、トリプロピレングリコール等のグリコールと、酪酸、イソ酪酸、カプロン酸、２－エチル酪酸、ヘプチル酸、ｎ－オクチル酸、２－エチルヘキシル酸、ペラルゴン酸（ｎ－ノニル酸）、デシル酸等の一塩基性有機酸との反応によって得られたグリコールエステル等が挙げられる。なかでも、トリエチレングリコールジカプロン酸エステル、トリエチレングリコールジ－２－エチル酪酸エステル、トリエチレングリコールジ－ｎ－オクチル酸エステル、トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキシル酸エステル等が好適である。
上記多塩基性有機酸エステルは特に限定されないが、例えば、アジピン酸、セバシン酸、アゼライン酸等の多塩基性有機酸と、炭素数４～８の直鎖又は分岐構造を有するアルコールとのエステル化合物が挙げられる。なかでも、ジブチルセバシン酸エステル、ジオクチルアゼライン酸エステル、ジブチルカルビトールアジピン酸エステル等が好適である。
上記有機エステル可塑剤は特に限定されず、トリエチレングリコールジ－２－エチルブチレート、トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート、トリエチレングリコールジカプリレート、トリエチレングリコールジ－ｎ－オクタノエート、トリエチレングリコールジ－ｎ－ヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ－ｎ－ヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート、ジブチルセバケート、ジオクチルアゼレート、ジブチルカルビトールアジペート、エチレングリコールジ－２－エチルブチレート、１，３－プロピレングリコールジ－２－エチルブチレート、１，４－ブチレングリコールジ－２－エチルブチレート、ジエチレングリコールジ－２－エチルブチレート、ジエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート、ジプロピレングリコールジ－２－エチルブチレート、トリエチレングリコールジ－２－エチルペンタノエート、テトラエチレングリコールジ－２－エチルブチレート、ジエチレングリコールジカプリエート、アジピン酸ジヘキシル、アジピン酸ジオクチル、アジピン酸ヘキシルシクロヘキシル、アジピン酸ジイソノニル、アジピン酸ヘプチルノニル、セバシン酸ジブチル、油変性セバシン酸アルキド、リン酸エステルとアジピン酸エステルとの混合物、アジピン酸エステル、炭素数４～９のアルキルアルコール及び炭素数４～９の環状アルコールから作製された混合型アジピン酸エステル、アジピン酸ヘキシル等の炭素数６～８のアジピン酸エステル等が挙げられる。
上記有機リン酸可塑剤は特に限定されず、例えば、トリブトキシエチルホスフェート、イソデシルフェニルホスフェート、トリイソプロピルホスフェート等が挙げられる。
上記可塑剤のなかでも、ジヘキシルアジペート（ＤＨＡ）、トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート（３ＧＯ）、テトラエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート（４ＧＯ）、トリエチレングリコールジ－２－エチルブチレート（３ＧＨ）、テトラエチレングリコールジ－２－エチルブチレート（４ＧＨ）、テトラエチレングリコールジ－ｎ－ヘプタノエート（４Ｇ７）及びトリエチレングリコールジ－ｎ－ヘプタノエート（３Ｇ７）からなる群より選択される少なくとも１種であることが好ましい。
更に、上記可塑剤として、加水分解を起こしにくいため、トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート（３ＧＯ）、トリエチレングリコールジ－２－エチルブチレート（３ＧＨ）、テトラエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート（４ＧＯ）、ジヘキシルアジペート（ＤＨＡ）を含有することが好ましく、テトラエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート（４ＧＯ）、トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート（３ＧＯ）を含有することがより好ましく、トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエートを含有することが更に好ましい。
上記熱可塑性樹脂層における上記可塑剤の含有量は特に限定されないが、上記熱可塑性樹脂１００重量部に対する好ましい下限が３０重量部、好ましい上限が７０重量部である。上記可塑剤の含有量が３０重量部以上であると、合わせガラス用中間膜の溶融粘度が低くなるため、合わせガラス用中間膜を容易に成形できる。上記可塑剤の含有量が７０重量部以下であると、合わせガラス用中間膜の透明性がより一層高くなる。上記可塑剤の含有量のより好ましい下限は３５重量部、より好ましい上限は６３重量部である。
上記熱可塑性樹脂層は、必要に応じて、酸化防止剤、光安定剤、帯電防止剤、青色顔料、青色染料、緑色顔料、緑色染料等の添加剤を含有してもよい。
優れた耐光性を得ることができることから、上記熱可塑性樹脂層は、酸化防止剤を含有することが好ましい。上記酸化防止剤は特に限定されず、フェノール構造を有する酸化防止剤、硫黄を含む酸化防止剤及びリンを含む酸化防止剤等が挙げられる。
上記フェノール構造を有する酸化防止剤はフェノール骨格を有する酸化防止剤である。上記フェノール構造を有する酸化防止剤としては、例えば、２，６－ジ－ｔ－ブチル－ｐ－クレゾール（ＢＨＴ）、ブチル化ヒドロキシアニソール（ＢＨＡ）、２，６－ジ－ｔ－ブチル－４－エチルフェノール、ステアリル－β－（３，５－ジ－ｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネート、２，２’－メチレンビス－（４－メチル－６－ブチルフェノール）、２，２’－メチレンビス－（４－エチル－６－ｔ－ブチルフェノール）、４，４’－ブチリデン－ビス－（３－メチル－６－ｔ－ブチルフェノール）、１，１，３－トリス－（２－メチル－ヒドロキシ－５－ｔ－ブチルフェニル）ブタン、テトラキス［メチレン－３－（３’，５’－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネート］メタン、１，３，３－トリス－（２－メチル－４－ヒドロキシ－５－ｔ－ブチルフェノール）ブタン、１，３，５－トリメチル－２，４，６－トリス（３，５－ジ－ｔ－ブチル－４－ヒドロキシベンジル）ベンゼン、及びビス（３，３’－ｔ－ブチルフェノール）ブチリックアッシドグリコールエステル及びペンタエリスリトールテトラキス［３－（３，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオナート］等が挙げられる。上記酸化防止剤は一種のみでもよく、二種以上を併用しても良い。
上記熱可塑性樹脂層の厚さは特に限定されないが、好ましい下限は３００μｍ、好ましい上限は２０００μｍである。上記熱可塑性樹脂層の厚さがこの範囲内であると、害虫の飛来をより一層防止し、透明性がより一層高い合わせガラス用中間膜が得られる。上記熱可塑性樹脂層の厚さのより好ましい下限は３５０μｍ、より好ましい上限は１０００μｍである。
本発明の合わせガラス用中間膜は、上記熱可塑性樹脂層のみを有する単層中間膜であってもよく、上記熱可塑性樹脂層と上記熱可塑性樹脂層の一方の面に配置されている第１の樹脂層とを有する多層中間膜であってもよい。第１の樹脂層はポリビニルアセタールを含むことが好ましい。第１の樹脂層は上記熱可塑性樹脂層の一方の面に直接積層されていてもよい。
本発明の合わせガラス用中間膜は、更に、上記熱可塑性樹脂層の他方の面に第２の樹脂層が配置されていてもよく、第１の樹脂層の上記熱可塑性樹脂層が積層されている面とは反対の面に第２の樹脂層が配置されていてもよい。上記第２の樹脂層はポリビニルアセタールを含むことが好ましい。なお、上記熱可塑性樹脂層の他方の面とは、一方の面の反対の面を意味する。
上記第１の樹脂層及び第２の樹脂層に含まれるポリビニルアセタールとして、上記熱可塑性樹脂層に含まれるポリビニルアセタールを用いることができる。上記第１の樹脂層及び第２の樹脂層に含まれるポリビニルアセタールと上記熱可塑性樹脂層に含まれるポリビニルアセタールとは同一であってもよく、異なっていてもよい。
上記第１の樹脂層及び第２の樹脂層に含まれる可塑剤は、上記熱可塑性樹脂層に可塑剤を含む場合は、上記熱可塑性樹脂層に含まれる可塑剤と同一であってもよく、異なっていてもよい。
上記第１の樹脂層及び第２の樹脂層は接着力調整剤を含むことが好ましい。上記接着力調整剤は特に限定されず、金属塩であることが好ましく、アルカリ金属塩、アルカリ土類金属塩及びマグネシウム塩からなる群から選択された少なくとも１種の金属塩であることが好ましい。上記金属塩は、カリウム及びマグネシウムの内の少なくとも１種の金属を含むことが好ましい。上記金属塩は、炭素数２～１６の有機酸のアルカリ金属塩又は炭素数２～１６の有機酸のアルカリ土類金属塩であることがより好ましく、炭素数２～１６のカルボン酸マグネシウム塩又は炭素数２～１６のカルボン酸カリウム塩であることが更に好ましい。上記炭素数２～１６のカルボン酸マグネシウム塩及び上記炭素数２～１６のカルボン酸カリウム塩としては特に限定されないが、例えば、酢酸マグネシウム、酢酸カリウム、プロピオン酸マグネシウム、プロピオン酸カリウム１９、２－エチルブタン酸マグネシウム、２－エチルブタン酸カリウム、２－エチルヘキサン酸マグネシウム及び２－エチルヘキサン酸カリウム等が挙げられる。
上記接着力調整剤の含有量は特に限定されないが、上記ポリビニルアセタール１００重量部に対する好ましい下限が０．０００５重量部、好ましい上限が０．０５重量部である。上記接着力調整剤の含有量が０．０００５重量部以上であると、合わせガラスの耐貫通性が高くなる。上記接着力調整剤の含有量が０．０５重量部以下であると、合わせガラス用中間膜の透明性がより一層高くなる。上記接着力調整剤の含有量のより好ましい下限は０．００２重量部、より好ましい上限は０．０２重量部である。
第１の樹脂層の耐湿性が高くなることから、第１，２の樹脂層中のアルカリ金属、アルカリ土類金属及びマグネシウムの含有量の合計は３００ｐｐｍ以下であることが好ましい。例えば、上記アルカリ金属、アルカリ土類金属及びマグネシウムは、上記接着力調整剤に由来する金属として含んでもよく、ポリビニルアセタールを合成する際に用いる中和剤に由来する金属として含んでもよい。第１，２の樹脂層中のアルカリ金属、アルカリ土類金属及びマグネシウムの含有量の合計は２００ｐｐｍ以下であることがより好ましく、１５０ｐｐｍ以下であることが更に好ましく、１００ｐｐｍ以下であることが特に好ましい。
本発明の合わせガラス用中間膜に遮熱性が要求される場合には、上記熱可塑性樹脂層、上記第１の樹脂層及び第２の樹脂層のいずれか１層に熱線吸収剤を含有させてもよい。あるいは、上記熱可塑性樹脂層、上記第１の樹脂層及び第２の樹脂層以外に、更に、熱線吸収剤を含有する熱線遮蔽層を積層してもよい。
上記熱線吸収剤は、赤外線を遮蔽する性能を有すれば特に限定されないが、錫ドープ酸化インジウム（ＩＴＯ）粒子、アンチモンドープ酸化錫（ＡＴＯ）粒子、アルミニウムドープ酸化亜鉛（ＡＺＯ）粒子、インジウムドープ酸化亜鉛（ＩＺＯ）粒子、錫ドープ酸化亜鉛粒子、珪素ドープ酸化亜鉛粒子、６ホウ化ランタン粒子及び６ホウ化セリウム粒子からなる群より選択される少なくとも１種が好適である。
本発明の合わせガラス用中間膜は、遮音性能を向上させる目的で、更に、遮音層を有してもよい。上記熱可塑性樹脂層、上記第１の樹脂層及び第２の樹脂層のいずれか１層に遮音性を付与し、遮音層としてもよく、上記熱可塑性樹脂層、上記第１の樹脂層及び第２の樹脂層以外に、更に、遮音層を積層してもよい。
上記遮音層は、例えば、上記ポリビニルアセタール１００重量部に対して上記可塑剤を５０～８０重量部含む層等が挙げられる。上記遮音層はポリビニルアセタールを含むことが好ましく、ポリビニルブチラールを含むことがより好ましい。上記遮音層に含まれる上記ポリビニルアセタールは、水酸基量が２０～２８モル％の範囲内であることが好ましい。上記遮音層に含まれる上記ポリビニルアセタールは、アセチル基量が８～３０モル％であるポリビニルアセタールＡ、アセチル基量が０モル％を超え５モル％未満、かつアセタール化度が７０～８５モル％であるポリビニルアセタールＢ、又は、アセチル基量が５モル％以上８モル％未満、かつアセタール化度が６５～８０モル％であるポリビニルアセタールＣであってもよい。
本発明の合わせガラス用中間膜が、一対のガラス板の間に積層されている合わせガラスもまた、本発明の１つである。
上記ガラス板は、一般に使用されている透明板ガラスを使用することができる。例えば、フロート板ガラス、磨き板ガラス、型板ガラス、網入りガラス、線入り板ガラス、着色された板ガラス、熱線吸収ガラス、熱線反射ガラス、グリーンガラス等の無機ガラスが挙げられる。また、ガラスの表面に紫外線遮蔽コート層が形成された紫外線遮蔽ガラスも用いることができる。更に、上記ガラス板としてポリエチレンテレフタレート、ポリカーボネート、ポリアクリレート等の有機プラスチックス板を用いることもできる。
上記ガラス板として、２種類以上のガラス板を用いてもよい。例えば、透明フロート板ガラスと、グリーンガラスのような着色されたガラス板との間に、本発明の合わせガラス用中間膜を積層した合わせガラスが挙げられる。また、上記ガラス板として、２種以上の厚さの異なるガラス板を用いてもよい。　
本発明によれば、透明性が高く、かつ、害虫の飛来を防止することができる合わせガラス用中間膜、及び、該合わせガラス用中間膜を含む合わせガラスを提供することができる。
以下に実施例を挙げて本発明の態様を更に詳しく説明するが、本発明はこれら実施例にのみ限定されない。
（実施例１）
（１）熱可塑性樹脂層を形成する樹脂組成物
トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート（３ＧＯ）４０重量部に、紫外線吸収剤としてベンゾトリアゾール化合物（ＢＡＳＦジャパン社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６」）０．２重量部、多価金属を含む化合物として酢酸マグネシウム四水和物を加え、混合して、可塑剤溶液を調製した。得られた可塑剤溶液の全量と、重合度が１７００であるポリビニルアルコールをｎ－ブチルアルデヒドでアセタール化することにより得られたポリビニルブチラール（アセチル基量０．９ｍｏｌ％、水酸基量３０．６ｍｏｌ％、ブチラール化度６８．５ｍｏｌ％）１００重量部とをミキシングロールで充分に混練することにより、熱可塑性樹脂層を形成する樹脂組成物を調製した。なお、合わせガラス用中間膜中のマグネシウム元素の濃度が１６０ｐｐｍとなるように、トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート（３ＧＯ）に酢酸マグネシウム四水和物を添加した。
（２）一般式（３）で表される構造を有する化合物を含む塗布液の調整
テトラヒドロフラン５０重量％とエタノール５０重量％とを含む溶媒に、一般式（３）で表される構造を有する化合物であるジエチル－２，５－ジヒドロキシテレフタレート（Ａｌｄｒｉｃｈ社製「２，５－ジヒドロキシテレフタル酸ジエチル」）を２．５重量％となるように溶解させ、塗布液を調整した。
（３）合わせガラス用中間膜の製造
熱可塑性樹脂層を形成する樹脂組成物を、押出機を用いて押出し、熱可塑性樹脂層を得た。得られた熱可塑性樹脂層の一方の表面（最も面積が広い面）に、ポリビニルブチラール１００重量部に対して、一般式（３）で表される構造を有する化合物であるジエチル－２，５－ジヒドロキシテレフタレート（Ａｌｄｒｉｃｈ社製、「２，５－ジヒドロキシテレフタル酸ジエチル」）の含有量が０．５重量部となるように、溶液を塗布した。溶液が塗布された熱可塑性樹脂層を１００℃のオーブンで９０分間加熱し、溶剤を揮発させ、合わせガラス用中間膜を作成した。合わせガラス用中間膜を目視で観察したところ、色目が変化したことから、一般式（１）で表される構造を有する化合物が得られたと考えられる。合わせガラス用中間膜の厚みは８００μｍであった。
（４）合わせガラスの製造
得られた合わせガラス用中間膜を縦５０ｃｍ×横５０ｃｍに切断した。切断後の合わせガラス用中間膜を、縦５０ｃｍ×横５０ｃｍの一対のクリアガラス（厚み２．５ｍｍ）の間に積層し、積層体を得た。得られた積層体を、真空ラミネーターにて９０℃下、３０分保持しつつ真空プレスを行い圧着した。圧着後１４０℃、１４ＭＰａの条件でオートクレーブを用いて２０分間圧着を行い、合わせガラスを得た。
（実施例２～８）
熱可塑性樹脂層を形成する樹脂組成物の組成や、塗布液の組成を表１のようにした以外は、実施例１と同様に合わせガラス用中間膜及び合わせガラスを得た。
（比較例１）
溶液を塗布しなかった以外は実施例１と同様に合わせガラス用中間膜及び合わせガラスを得た。
（評価）
実施例、及び、比較例で得られた合わせガラスについて、以下の方法で評価を行った。
（１）分光透過率の評価
分光光度計（日立ハイテクノロジーズ社製、Ｕ－４１００）を使用して、ＪＩＳ　Ｒ　３１０６に準拠して、得られた合わせガラスの３７０ｎｍ、３９０ｎｍ、４１０ｎｍ、４５０ｎｍ、４６０ｎｍ、４７０ｎｍ、４８０ｎｍ、４９０ｎｍ、及び、５００ｎｍの透過率を測定した。
（２）可視光線透過率の評価
分光光度計（日立ハイテクノロジーズ社製、Ｕ－４１００）を使用して、ＪＩＳ　Ｒ　３１０６に準拠して、得られた合わせガラスの可視光線透過率を測定した。
（３）羽虫誘引数の評価
得られた合わせガラス（縦５０ｃｍ×横５０ｃｍ）の片面のガラス表面に透明粘着剤を塗布した。透明粘着剤を塗布していないガラス側にハロゲンランプを設置し、白色光を照射した状態で、屋外（積水化学工業滋賀水口工場内：２０１３年８月）に１時間（２０時～２１時）放置した。放置後に透明粘着剤に付着した羽虫の数を数えた。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000007
本発明によれば、透明性が高く、かつ、害虫の飛来を防止することができる合わせガラス用中間膜、及び、該合わせガラス用中間膜を含む合わせガラスを提供することができる。
　

Claims (4)

  1. 熱可塑性樹脂と、下記一般式（１）で表される構造を有する化合物又は下記一般式（２）で表される構造を有する化合物とを含む熱可塑性樹脂層を有することを特徴とする合わせガラス用中間膜。
    Figure JPOXMLDOC01-appb-C000001
     一般式（１）中、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４及びＲ５は有機基を表し、Ｍは多価金属を表す。
    Figure JPOXMLDOC01-appb-C000002
     一般式（２）中、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４、Ｒ５、Ｒ２１及びＲ２２は有機基を表し、Ｍは多価金属を表す。
  2. 一般式（１）又は一般式（２）中、Ｒ１はエーテル結合を有する有機基を表し、Ｒ２が水素原子又は水酸基を表し、Ｒ３が水素原子、水酸基又はＮＲ２５Ｒ２６を表し、Ｒ２５及びＲ２６は有機基であり、Ｒ４が水素原子、水酸基又はエステル結合を有する有機基を表し、Ｒ５が水素原子又は水酸基を表すことを特徴とする請求項１記載の合わせガラス用中間膜。
  3. 一般式（１）又は一般式（２）中、Ｍがマグネシウムを表すことを特徴とする請求項１又は２記載の合わせガラス用中間膜。
  4. 請求項１、２又は３記載の合わせガラス用中間膜が、一対のガラス板の間に積層されていることを特徴とする合わせガラス。
    　
    　
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