WO2013190622A1 - エレクトロルミネッセンス素子 - Google Patents

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light emitting
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黒田　和男
秀雄 工藤
浩 大畑
敏治 内田
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パイオニア株式会社
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    • H05—ELECTRIC TECHNIQUES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
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    • H10K50/858—Arrangements for extracting light from the devices comprising refractive means, e.g. lenses

Definitions

  • the present invention relates to an electroluminescence element.
  • An organic electroluminescence element (hereinafter referred to as an organic EL element) in which an organic functional layer including a light emitting layer is sandwiched between an anode layer and a cathode layer on a glass substrate is known.
  • an organic EL element when a voltage is applied between the anode and the cathode, the light emitting layer emits light. The emitted light is extracted from the glass substrate by making the anode transparent. Since the light emitted from the light emitting layer is confined and extinguished by total reflection between the anode-glass interface and between the glass-air interface, only about 20% of the light generated in the light emitting layer is extracted outside. There is a problem that the light extraction efficiency is low.
  • an organic EL display device in which a plurality of organic EL elements each having a concavo-convex reflective electrode formed on a wiring substrate are arranged (see, for example, Patent Document 1).
  • the light directed to the wiring board is scattered and reflected by the reflective electrode having a concavo-convex surface, and is directed outward from the second electrode on the outermost surface to improve the light extraction efficiency. ing.
  • a wiring substrate having a concavo-convex surface is formed, a reflective electrode or the like is sequentially formed thereon, planarized with a conductive transparent organic film, a light emitting layer is formed, and a second electrode is formed.
  • a reflective electrode or the like is sequentially formed thereon, planarized with a conductive transparent organic film, a light emitting layer is formed, and a second electrode is formed. The process of making.
  • a plurality of organic electroluminescent elements formed by providing an organic light emitting layer between transparent electrodes are spaced apart and arranged on a plane, and light is extracted from both sides of each element.
  • a light emitting module provided with a concave mirror larger than the element is also known (see, for example, Patent Document 2).
  • the present invention has been made in view of the above points, and an object of the present invention is to provide an electroluminescence element capable of improving the light extraction efficiency as compared with the prior art.
  • the electroluminescent element of the present invention is an electroluminescent element including a light emitting laminate sandwiched between a light-transmitting electrode layer and a reflective metal electrode layer, and each of the reflective metal electrode layers is formed on the light emitting laminate. It has a reflective part which has a plurality of opposing concave reflective surfaces, and has a plurality of translucent conductive parts which are optically in close contact with each of the concave reflective surfaces and the light emitting laminate. .
  • FIG. 1 is a partial cross-sectional view of an organic EL element which is an embodiment of the present invention.
  • FIG. 2 is a partially cutaway perspective view of the organic EL element of FIG.
  • FIG. 3 is a perspective view of a hemispherical translucent conductive portion of the organic EL element of FIG.
  • FIG. 4 is a partially transparent plan view showing a reflective metal electrode layer of an organic EL element according to another embodiment of the present invention.
  • FIG. 5 is a partially transparent plan view showing a reflective metal electrode layer of an organic EL element according to a further embodiment of the present invention.
  • FIG. 6 is a perspective view of a translucent conductive portion of an organic EL element according to another embodiment of the present invention.
  • FIG. 1 is a partial cross-sectional view of an organic EL element which is an embodiment of the present invention.
  • FIG. 2 is a partially cutaway perspective view of the organic EL element of FIG.
  • FIG. 3 is a perspective view of a hemispherical translucent
  • FIG. 7 is a schematic cross-sectional view showing an organic EL device according to another embodiment of the present invention.
  • FIG. 8 is a schematic cross-sectional view showing an organic EL device according to still another embodiment of the present invention.
  • FIG. 9 is a cross-sectional view of a conical concave reflecting surface in an organic EL device according to another embodiment of the present invention.
  • FIG. 10 is a schematic perspective view of a conical translucent conductive portion of the organic EL element of FIG.
  • the organic EL element which is an embodiment of the present invention is configured by laminating a translucent electrode layer 2, an organic functional layer 3, and a reflective metal electrode layer 4 in this order on a translucent substrate 1. Has been.
  • the organic functional layer 3 is a hole injection layer 3a, a light emitting layer 3c, an electron transport layer 3d, and an electron injection layer 3e, which are sequentially stacked. Moreover, in this laminated structure, it is also possible to laminate
  • the organic functional layer 3 may be configured by omitting the hole transport layer 3b, the hole injection layer 3a, or the hole injection layer 3a and the electron transport layer 3d from the stacked structure. May be.
  • the light emitting material of the light emitting layer 3c may be, for example, a fluorescent material or a phosphorescent material.
  • a fluorescent material may be used for the blue light emitting layer
  • a phosphorescent material may be used for the green and red light emitting layers.
  • a diffusion preventing layer can be provided between the light emitting layers.
  • Examples of fluorescent materials that emit blue light include naphthalene, perylene, and pyrene.
  • fluorescent materials that give green light emission include quinacridone derivatives, coumarin derivatives, and aluminum complexes such as Alq3 (tris (8-hydroxy-quinoline) aluminum).
  • Examples of fluorescent materials that give yellow light include rubrene derivatives.
  • Examples of fluorescent materials that give red light emission include DCM (4- (dicyanomethylene) -2-methyl-6- (p-dimethylaminostyryl) -4H-pyran) compounds, benzopyran derivatives, rhodamine derivatives, and the like.
  • Examples of the phosphorescent material include iridium, platinum, ruthenium, rhodium, and palladium complex compounds. Specific examples of the phosphorescent material include tris (2-phenylpyridine) iridium (so-called Ir (ppy) 3), tris (2-phenylpyridine) ruthenium, and the like.
  • the organic functional layer 3 includes dry coating methods such as sputtering and vacuum deposition, and wet coating methods such as screen printing, spraying, ink jetting, spin coating, gravure printing, and roll coater. It has been.
  • the hole injection layer, the hole transport layer, and the light emitting layer are uniformly formed as a solid film by a wet coating method
  • the electron transport layer and the electron injection layer are uniformly formed as a solid film by a dry coating method, respectively. You may form into a film sequentially.
  • all the functional layers may be uniformly and sequentially formed as a solid film by a wet coating method.
  • the translucent electrode layer 2 serving as an anode for supplying holes to the functional layers up to the light emitting layer 3c is composed of ZnO, ZnO—Al 2 O 3 (so-called AZO), In It may be composed of 2 O 3 —ZnO (so-called IZO), SnO 2 —Sb 2 O 3 (so-called ATO), RuO 2 or the like. Furthermore, it is preferable to select a material having a transmissivity of at least 10% at the emission wavelength obtained from the organic EL material for the translucent electrode layer.
  • the translucent electrode layer 2 usually has a single-layer structure, but it can also have a laminated structure made of a plurality of materials if desired.
  • the material of the cathode reflective metal electrode layer 4 that supplies electrons to the functional layers up to the light emitting layer 3c is preferably a metal having a low work function in order to efficiently inject electrons, for example, tin, magnesium, indium, calcium,
  • a suitable metal such as aluminum or silver or an alloy thereof is used.
  • Specific examples include low work function alloy electrodes such as magnesium-silver alloy, magnesium-indium alloy, and aluminum-lithium alloy.
  • a metal layer having a high work function and stable to the atmosphere on the cathode because the stability of the organic EL panel is increased.
  • metals such as aluminum, silver, copper, nickel, chromium, gold and platinum are used.
  • these materials may be used only by 1 type and may use 2 or more types together by arbitrary combinations and a ratio.
  • the organic functional layer 3 Since the organic functional layer 3 is sandwiched between the translucent electrode layer 2 and the reflective metal electrode layer 4, a driving voltage is applied to the organic functional layer 3 via the translucent electrode layer 2 and the reflective metal electrode layer 4. By being applied, the light generated in the light emitting layer 3 c in the organic functional layer 3 passes through the translucent electrode layer 2, and further passes through the translucent electrode layer 2 after being reflected by the reflective metal electrode layer 4. Then, it is taken out from the surface of the translucent substrate 1.
  • the reflective metal electrode layer 4 has a plurality of concave reflective surfaces 4 a each facing the organic functional layer 3. Each concave reflective surface 4a is curved toward the reflective metal electrode layer.
  • the reflective portion of the reflective metal electrode layer includes a flat reflective metal electrode layer 4 in contact with the interface with the organic functional layer 3 and a concave reflective surface 4a.
  • the plurality of translucent conductive portions 5 have substantially the same hemispherical shape.
  • the translucent conductive portions 5 may be arranged with a substantially uniform distribution density on a flat interface (XY plane) with the organic functional layer 3 and may be arranged periodically. Is preferably sufficiently larger than the wavelength of the light generated in
  • FIG. 3 is a perspective view showing the hemispherical translucent conductive portion 5 viewed from the organic functional layer 3 side.
  • the interface 5a on the reflective metal electrode layer 4 side of each translucent conductive portion 5 is a concave surface including an inclined surface inclined at an inclination angle ⁇ degree with respect to the flat interface 5b on the organic functional layer 3 side. That is, each of the concave reflection surfaces 4 a is defined by the interface 5 a with the hemispherical light-transmissive conductive portion 5.
  • the hemispherical shape means not only a true spherical shape but also a shape having all concavely curved inner wall surfaces such as an elliptical sphere.
  • the plurality of translucent conductive portions 5 may be formed in the same shape and size, and may be arranged in all lattices having an equal pitch that intersect each other at an angle of 60 degrees. Further, as shown in FIG. 5, the shape, size, and height of each translucent conductive portion 5 may be configured randomly. In the case of the random arrangement of the translucent conductive portions 5, random reflection is obtained and the light scattering effect is increased. In addition, as shown in FIG. 5, you may arrange
  • FIG. 6 is a perspective view showing a modification of the shape of the translucent conductive portion 5 embedded in the concave reflective surface 4a of the reflective metal electrode layer 4, respectively.
  • the translucent conductive portion 5 may be composed of a polyhedron other than a hemispherical shape, such as a conical shape as shown in FIG. 6A, a triangular pyramid shape as shown in FIG. ) May be a quadrangular pyramid.
  • the triangular pyramid shape since the translucent conductive portions 5 can be arranged at the vertices of each triangle, a dense state can be configured.
  • the shape of the translucent conductive portion 5 is a cone is illustrated, but the shape of the translucent conductive portion 5 may be a truncated cone shape or a truncated pyramid shape. .
  • the translucent conductive material constituting the translucent conductive portion 5 has conductivity or electron transport properties, and is selected from an inorganic material or an organic material whose refractive index is equal to or higher than the refractive index of the organic functional layer 3. .
  • the size of the translucent conductive portion 5 is preferably sufficiently larger than the wavelength of light generated in the organic functional layer 3.
  • the length of the bottom surface at the interface 5b of the translucent conductive part 5 is 20 ⁇ m, for example, and the height from the bottom of the translucent conductive part 5 is, for example, about 10 ⁇ m.
  • a method for forming a composite electrode composed of the reflective metal electrode layer 4 and the translucent conductive portion 5 will be described.
  • a translucent electrode layer 2 and an organic functional layer 3 are sequentially formed on a flat translucent substrate 1 by a known method, and prepared so that the surface of the organic functional layer 3 is flat.
  • the translucent conductive portion 5 is an inorganic material such as a composite oxide (so-called ITO) of indium oxide and tin oxide
  • the composite electrode layer can be formed by, for example, a mask film forming method.
  • a mask in which a plurality of predetermined through openings are formed in advance is formed in advance.
  • a plurality of hemispherical translucent conductive parts 5 can be formed by vacuum deposition or low-temperature sputtering deposition of ITO on the organic functional layer 3 through the mask opening.
  • a metal material is vacuum-deposited on the organic functional layer 3 so as to cover all of the translucent conductive portion 5, thereby completing a composite electrode layer in contact with a flat interface.
  • the shape of the translucent conductive portion 5 in the thickness direction can be controlled by providing a ridge or taper at the mask opening.
  • a composite electrode layer can be formed by intaglio printing.
  • An intaglio mold in which a plurality of hemispherical concave portions are formed using a known surface processing technique is formed in advance, and a translucent conductive material is placed on the intaglio mold, and then this is wiped with a blade or the like. If the intaglio mold is left on the organic functional layer 3 and pressure is applied to the organic functional layer 3, the translucent conductive material in the recess is transferred to the organic functional layer 3, and a plurality of hemispherical translucent conductive portions 5 are formed. Can be formed.
  • the composite electrode layer is completed by vacuum-depositing a metal material on the organic functional layer 3 so as to cover all of the translucent conductive portion 5.
  • an intaglio mold can be formed using well-known surface processing techniques, such as a sandblast and a water blast.
  • the translucent conductive portion 5 is an organic material, it can be formed by vapor deposition using a mesh mask, or the translucent conductive portion can be formed by a coating process such as an ink jet method, a screen printing method, a relief printing method, or a spray method. It can also be formed.
  • the parallelism of the cathode, the light emitting layer, and the anode can be kept high, and the concave reflection surface 4a of the reflective metal electrode layer 4 formed on the plurality of translucent conductive portions 5 exhibits the effect of a concave mirror.
  • the application voltage as the cathode can be applied in a well-balanced manner by having the translucent conductive portion 5 embedded in the interface of the reflective metal electrode layer 4 (cathode).
  • the electron dispersion from the reflective metal electrode layer 4 and the holes dispersed from the translucent conductive portion 5 are made uniform.
  • the organic EL device includes an anode translucent electrode layer 2, a hole injection layer 3 a, a hole transport layer 3 b, a light emitting layer 3 c, and a cathode, which are sequentially laminated on the glass substrate of the translucent substrate 1. It consists of a reflective metal electrode layer 4.
  • the organic functional layer 3 is a hole injection layer 3a, a hole transport layer 3b, and a light emitting layer 3c. It is assumed that a plurality of translucent conductive portions 5 are arranged between the reflective metal electrode layer 4 and the light emitting layer 3c, with the thickness and size being changed depending on the location.
  • the light incident on the reflective metal electrode layer 4 and the translucent conductive part 5 at the same angle is also reflected or scattered by the reflective metal electrode layer 4 and the translucent conductive part 5 at different angles depending on the location. To do.
  • the light emitted from the light emitting point of the light emitting layer indicated by the broken line and the solid line arrow passes through the hole transport layer 3b and the hole injection layer 3a, passes through the translucent electrode layer 2, and passes through the glass layer. Enter the optical substrate 1.
  • the light emitting layer 3c, the hole transport layer 3b, the hole injection layer 3b, and the translucent electrode layer 2 are approximately equal in refractive index of about 1.8.
  • the totally reflected light reaches the reflective metal electrode layer 4 from the translucent electrode layer 2 through the hole injection layer 3a, the hole transport layer 3b, and the light emitting layer 3c.
  • the incident angle is different on the concave reflective surface 4a after passing through the translucent conductive part 5. Reflects at an angle. Although the reflection angle varies depending on the case, when the light is reflected at an angle smaller than the incident angle, the light passes through the translucent conductive portion and the glass interface or the glass and air layer interface without being totally reflected.
  • a plurality of translucent conductive portions 5 that also function as electrodes are distributed on the surface of the reflective metal electrode layer 4, so that the reflective metal electrode layer 4 reflects at the same angle as the incident angle and sets the critical angle. For light that goes beyond the glass layer, the confinement effect is reduced.
  • FIG. 8 shows a basic configuration of an organic EL element of another embodiment.
  • symbol is the same as that of the organic EL element of the said Example, those description is abbreviate
  • the plurality of concave reflecting surfaces 4a formed on the reflective metal electrode layer 4 are conical.
  • FIG. 9 is a cross-sectional view of the conical concave reflecting surface 4a of the reflective metal electrode layer. Since the translucent electrode layer 2 and the organic functional layer 3 have the same refractive index, it is assumed that no refraction or reflection occurs at each interface.
  • ⁇ is an incident angle of the light beam to be extracted from the central axis of the height of the center of the cone to the conical surface.
  • each translucent conductive portion 5 forms an inclined surface or a concave surface inclined at an angle ⁇ degree with respect to the planar interface 5b on the organic functional layer 3 side. It is preferable to set so as to satisfy 15 ⁇ ⁇ .
  • the organic EL element of this example has a composite electrode layer composed of the reflective metal electrode layer 4 having the concave reflection surface 4a and the translucent conductive portion 5, and therefore has a relatively short optical path length.
  • light can be extracted to the outside with a relatively small number of reflections, and the light extraction efficiency can be greatly improved. That is, by constructing a plurality of translucent conductive portions 5 at the interface between the organic functional layer 3 and the reflective metal electrode layer 4, the concave reflective surface 4a by the translucent conductive portions is formed by translucent electrode layer-glass and The light extraction efficiency can be improved by changing the reflection angle of light that is repeatedly confined in total reflection with each glass-air layer interface.
  • a quartz or glass plate, a metal plate or metal foil, a bent resin substrate, a plastic film, a sheet, or the like is used as the translucent substrate 1.
  • a glass plate or a transparent plate made of a synthetic resin such as polyester, polymethacrylate, polycarbonate, or polysulfone is preferable.
  • a synthetic resin substrate it is necessary to pay attention to gas barrier properties. If the gas barrier property of the substrate is too small, the organic EL panel may be deteriorated by the outside air that has passed through the substrate, which is not preferable. Therefore, a method of securing a gas barrier property by providing a dense silicon oxide film or the like on at least one surface of the synthetic resin substrate is also a preferable method.
  • an inexpensive glass substrate which is not an expensive polishing glass substrate for displays can also be used for an organic EL panel substrate.
  • the organic functional layer is a light-emitting laminate, but a light-emitting laminate can be formed by laminating inorganic material films.

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Abstract

　エレクトロルミネッセンス素子は、透光性電極層及び反射金属電極層の間に挟持された発光積層体を含む。反射金属電極層は、各々が発光積層体を臨む複数の凹反射面と、該凹反射面及び発光積層体に光学的に密接している複数の透光性導電部を有する。

Description

エレクトロルミネッセンス素子
　本発明は、エレクトロルミネッセンス素子に関する。
　ガラス基板上の陽極と陰極の電極層の間に発光層を含む有機機能層が挟持された有機エレクトロルミネッセンス素子（以下、有機ＥＬ素子と称する）が知られている。この有機ＥＬ素子は、陽極と陰極の間に電圧を印加すると発光層が発光する。発光光は陽極を透明とすることによりガラス基板から取り出される。発光層から発せられた光は陽極－ガラス界面間及びガラス－空気界面間での全反射により閉じ込められ消衰する故に、発光層で生成された光のうち約２０％程度の光しか外部に取り出すことができず、光取り出し効率が低いという問題がある。
　この問題に対して、光取り出し効率を向上させる提案がなされてきた。
　例えば、配線基板上に凹凸構造の反射電極を形成した有機ＥＬ素子の複数を配列した有機ＥＬ表示装置が知られている（例えば特許文献１参照）。各有機ＥＬ素子の発光層から発光した光のうち配線基板へ向かう光は凹凸面を有する反射電極で散乱反射され、最表面の第二電極から外へ向かうようにして、光取り出し効率を向上させている。特許文献１の素子の製法は、凹凸面を有する配線基板を形成し、その上に反射電極などを順次形成し、導電性透明有機膜で平坦化した後、発光層を形成し、第二電極を作る工程を含んでいる。
　また、透明電極間に有機発光層を設けて形成される有機電界発光素子の複数を離間して平面上に配列して各素子両側から光を取り出し、複数素子のそれぞれに、平面の片側に各素子より大きな凹面鏡を設けた発光モジュールも知られている（例えば特許文献２参照）。
特開2008-235605号公報 特開2004-119147号公報
　しかしながら、特許文献１の開示技術では、反射電極が凹凸構造である故に、陰極及び陽極の間でショートする可能性が高く電流リークを招来する危険性がある。
　特許文献２の開示技術では、有機ＥＬ素子の外部に凹面鏡や凸プリズム反射膜を形成している故に、空間に不活性ガスを封止したり、凸プリズムを接着するなど工程数の多く、歩留まりの向上が期待できない。また素子に比べ大なる凹面鏡を用いている故、素子内の光の閉じ込めには十分対応できていない。
　本発明は、上記した点に鑑みてなされたものであり、光取り出し効率を従来よりも向上させることができるエレクトロルミネッセンス素子を提供することを目的とする。
　本発明のエレクトロルミネッセンス素子は、透光性電極層及び反射金属電極層の間に挟持された発光積層体を含むエレクトロルミネッセンス素子であって、前記反射金属電極層は、各々が前記発光積層体に対向する複数の凹反射面を有する反射部を有し、前記凹反射面の各々と前記発光積層体とに各々光学的に密接している複数の透光性導電部を有することを特徴とする。
図１は、本発明の一実施例である有機ＥＬ素子の一部の断面図である。 図２は、図１の有機ＥＬ素子の一部切り欠き斜視図である。 図３は、図１の有機ＥＬ素子の半球状の透光性導電部の斜視図である。 図４は、本発明の他の実施例の有機ＥＬ素子の反射金属電極層を示す部分透視平面図である。 図５は、本発明の更なる実施例の有機ＥＬ素子の反射金属電極層を示す部分透視平面図である。 図６は、本発明の他の実施例の有機ＥＬ素子の透光性導電部の斜視図である。 図７は、本発明の他の実施例の有機ＥＬ素子を示す概略断面図である。 図８は、本発明の更なる他の実施例の有機ＥＬ素子を示す概略断面図である。 図９は、本発明の他の実施例の有機ＥＬ素子における円錐形凹反射面の断面図である。 図１０は、図９の有機ＥＬ素子の円錐状の透光性導電部の概略斜視図である。
　以下、本発明の実施例について図面を参照しつつ説明する。
　図１に示すように、本発明の実施例である有機ＥＬ素子は、透光性基板１上に、透光性電極層２、有機機能層３及び反射金属電極層４が順に積層されて構成されている。
　有機機能層３は、順に積層された正孔注入層３ａ、発光層３ｃ、電子輸送層３ｄ及び電子注入層３ｅである。また、この積層構成において、基板以外の構成要素を逆の順に積層することも可能である。いずれにしても、有機機能層３は発光積層体であり、これら積層構成に限定されることなく、少なくとも発光層を含み、或いは兼用できる電荷輸送層を含む積層構成も本発明に含まれる。有機機能層３は、上記積層構造から正孔輸送層３ｂを省いて構成しても、正孔注入層３ａを省いて構成しても、正孔注入層３ａと電子輸送層３ｄを省いて構成してもよい。
　発光層３ｃの発光材料には、例えば、蛍光材料でも燐光材料であってもよい。例えば、青色発光層は蛍光材料を用い、緑色や赤色の発光層は燐光材料を用いるなど、様々な組み合わせで用いてもよい。また、発光層の間に拡散防止層を設けることもできる。
　青色発光を与える蛍光材料としては、例えば、ナフタレン、ペリレン、ピレンなどが挙げられる。緑色発光を与える蛍光材料としては、例えば、キナクリドン誘導体、クマリン誘導体、Ａｌｑ３(tris (8-hydroxy-quinoline) aluminum) などのアルミニウム錯体などが挙げられる。黄色発光を与える蛍光材料としては、例えば、ルブレン誘導体などが挙げられる。赤色発光を与える蛍光材料としては、例えば、ＤＣＭ（4-(dicyanomethylene)-2-methyl-6-(p-dimethylaminostyryl)-4H-pyran）系化合物、ベンゾピラン誘導体、ローダミン誘導体などが挙げられる。燐光材料としては、例えば、イリジウム、白金、ルテニウム、ロジウム、パラジウムの錯体化合物などが挙げられる。燐光材料として、具体的には、トリス（２－フェニルピリジン）イリジウム（所謂、Ｉｒ（ｐｐｙ）３）、トリス（２－フェニルピリジン）ルテニウムなどが挙げられる。
　有機機能層３を成膜する手法として、スパッタリング法や真空蒸着法などの乾式塗布法や、スクリーン印刷、スプレー法、インクジェット法、スピンコート法、グラビア印刷、ロールコータ法などの湿式塗布法が知られている。例えば、正孔注入層、正孔輸送層、発光層を湿式塗布法でベタ膜として一様に成膜して、電子輸送層及び電子注入層を、それぞれ乾式塗布法でベタ膜として一様に順次成膜してもよい。また、すべての機能層を湿式塗布法でベタ膜として一様に順次成膜してもよい。
　発光層３ｃまでの機能層に正孔を供給する陽極の透光性電極層２は、ＩＴＯの他に、透光性電極層２はＺｎＯ、ＺｎＯ－Ａｌ２Ｏ３（所謂、ＡＺＯ）、Ｉｎ２Ｏ３－ＺｎＯ（所謂、ＩＺＯ）、ＳｎＯ２－Ｓｂ２Ｏ３（所謂、ＡＴＯ）、ＲｕＯ２などにより構成され得る。さらに、透光性電極層は、有機ＥＬ材料から得られる発光波長において少なくとも１０％以上の透過率を持つ材料を選択することが好ましい。
　透光性電極層２は通常は単層構造であるが、所望により複数の材料からなる積層構造とすることも可能である。
　発光層３ｃまでの機能層に電子を供給する陰極の反射金属電極層４の材料としては、効率良く電子注入を行う為に仕事関数の低い金属が好ましく、例えば、スズ、マグネシウム、インジウム、カルシウム、アルミニウム、銀などの適当な金属又はそれらの合金が用いられる。具体例としては、マグネシウム－銀合金、マグネシウム－インジウム合金、アルミニウム－リチウム合金などの低仕事関数合金電極が挙げられる。
　なお、反射金属電極層４の材料は、１種のみを用いてもよく、２種以上を任意の組み合わせ及び比率で併用してもよい。
　さらに、低仕事関数金属から成る陰極を保護する目的で、陰極の上に更に、仕事関数が高く大気に対して安定な金属層を積層すると、有機ＥＬパネルの安定性が増すので好ましい。この目的のために、例えば、アルミニウム、銀、銅、ニッケル、クロム、金、白金などの金属が使われる。なお、これらの材料は、１種のみで用いてもよく、２種以上を任意の組み合わせ及び比率で併用してもよい。
　有機機能層３は透光性電極層２及び反射金属電極層４の間に挟持されている故に、透光性電極層２と反射金属電極層４とを介して有機機能層３に駆動電圧が印加されることにより、有機機能層３内の発光層３ｃにおいて生成された光は透光性電極層２を通過して、さらに反射金属電極層４で反射した後に透光性電極層２を通過して透光性基板１の表面から取り出される。
　図２に示すように、反射金属電極層４は、各々が有機機能層３に対向した複数の凹反射面４ａを有している。各凹反射面４ａは反射金属電極層側に湾曲している。
　各凹反射面４ａと有機機能層３の間には、両者に光学的に密接した透光性導電部５が設けられている。反射金属電極層の反射部は有機機能層３との界面に接する平坦な反射金属電極層４と凹反射面４ａとからなる。
　複数の透光性導電部５は、互いに略同一の半球形状を有している。透光性導電部５は、有機機能層３との平坦な界面（ＸＹ平面）上にて略均一な分布密度で配置され、周期的に配置されてもよく、その周期は、有機機能層３において生成される光の波長よりも十分に大きいことが好ましい。
　図３は有機機能層３側から眺めた半球状の透光性導電部５を示す斜視図である。各々の透光性導電部５の反射金属電極層４側の界面５ａは、有機機能層３側の平坦な界面５ｂに対して傾斜角度α度で傾斜した傾斜面を含む凹面である。すなわち、凹反射面４ａの各々は半球状の透光性導電部５との界面５ａにより画定されている。なお、ここで半球状とは真球のものだけでなく楕円球などのあらゆる凹曲内壁面を有する形状を意味する。
　図４に示すように、複数の透光性導電部５の形状、大きさが同一に形成され互いに６０度の角度で交差する等ピッチの全格子に配置してもよい。また、図５に示すように、それぞれの透光性導電部５の形状、大きさ、高さはランダムに構成してもよい。かかる透光性導電部５のランダム配置の場合はランダムな反射が得られ光の散乱効果を大きくする。なお、図５に示すように、反射金属電極層４の凹反射面４ａに埋設された複数の透光性導電部５は、隣接するもの同士の間に間隙を有して配置してもよい。
　図６は、それぞれ反射金属電極層４の凹反射面４ａに埋設された透光性導電部５の形状の変形例を示す斜視図である。透光性導電部５は、半球状以外に多面体で構成されていてもよく、図６（ａ）に示すように円錐状、図６（ｂ）に示すように三角錐状、図６（ｃ）に示すように四角錐状であってもよい。三角錐状にした場合、透光性導電部５を互いの三角形頂点に配置できるので密な状態を構成できる。なお、上記の説明においては、透光性導電部５の各々の形状を錐体とした場合を例示したが、透光性導電部５の形状は円錐台状や角錐台状であってもよい。
　透光性導電部５を構成する透光性導電材料は、導電性又は電子輸送性を有するもので、屈折率が有機機能層３の屈折率と同等以上の無機材料又は有機材料から選択される。
　透光性導電部５の大きさは、有機機能層３において生成される光の波長よりも十分に大きいことが好ましい。一例を挙げれば、透光性導電部５の界面５ｂにある底面の差し渡しの長さは例えば２０μｍ、透光性導電部５の底面からの高さは例えば１０μｍ程度である。
　反射金属電極層４と透光性導電部５からなる複合電極の形成方法を説明する。
　まず、平坦な透光性基板１上に、透光性電極層２及び有機機能層３を公知の方法で順に成膜し有機機能層３の表面が平坦となるように用意しておく。
　透光性導電部５がインジウム酸化物とスズ酸化物の複合酸化物（所謂、ＩＴＯ）などの無機材料の場合、例えば、マスク成膜法で複合電極層を形成できる。予め複数の所定の貫通開口を形成したマスクを予め形成しておく。マスク開口を介してＩＴＯを有機機能層３上に真空蒸着又は低温スパッタ成膜して、複数の半球状の透光性導電部５が形成できる。マスクを除いた後に、この透光性導電部５のすべてを覆うように有機機能層３上に金属材料を真空蒸着して平坦な界面に接する複合電極層が完成する。なお、マスクを用いた場合、当該マスク開口部に庇を設けたり、テーパーをつけることにより、透光性導電部５の厚み方向の形状も制御可能となる。
　また、透光性導電部５が導電性の有機材料の場合、例えば、凹版印刷で複合電極層を形成できる。公知の表面加工技術を用いて複数の半球凹部を形成した凹版モールドを予め形成して、該凹版モールドに透光性導電材料を乗せた後に、これをブレードなどで拭き、該凹部にのみ透光性導電材料を残し、この凹版モールドを有機機能層３に重ねて圧力をかければ、凹部の透光性導電材料が有機機能層３に転写され、複数の半球状の透光性導電部５が形成できる。マスクを除いた後に、この透光性導電部５のすべてを覆うように有機機能層３上に金属材料を真空蒸着して複合電極層が完成する。なお、図５に示すランダム配置の透光性導電部のための凹版モールドを形成する場合はサンドブラストやウォータブラスト等の公知の表面加工技術を用いて凹版モールドを形成することができる。さらに、透光性導電部５が有機材料の場合、メッシュマスクを用いて蒸着で形成することも、インクジェット法、スクリーン印刷法、凸版印刷法、スプレー法などの塗布プロセスで透光性導電部を形成することもできる。
　上記の実施例によれば、発光層や電子注入層の有機機能層３の上に複合電極層となる複数の透光性導電部５と反射金属電極層４とを順次、形成したことにより、陰極、発光層及び陽極の平行度を高く保つことができるうえ、複数の透光性導電部５上に形成した反射金属電極層４の凹反射面４ａが凹面鏡の効果を発揮する。さらに、反射金属電極層４（陰極）の界面に透光性導電部５を埋設した構成としたことで、陰極としての印加電圧をバランスよく加えることができる。とくに複数の透光性導電部５を均等に配置することで、反射金属電極層４からの電子分散と透光性導電部５からの正孔の分散場所が均一になる。
　図７に示す本発明による有機ＥＬ素子の光学的光線追跡図を用いてその動作を説明する。
　本発明による有機ＥＬ素子は、透光性基板１のガラス基板上に順に積層された、陽極の透光性電極層２、正孔注入層３ａ、正孔輸送層３ｂ、発光層３ｃ及び陰極の反射金属電極層４からなる。有機機能層３は正孔注入層３ａ、正孔輸送層３ｂ及び発光層３ｃである。なお、反射金属電極層４と発光層３ｃの間に複数の透光性導電部５が場所により厚み、大きさを変えて配置されているとする。反射金属電極層４及び透光性導電部５へ同じ角度で入射した光も場所により、反射金属電極層４及び透光性導電部５により異なる角度で反射、即ち散乱するようになっているとする。
　図７において、破線及び実線の矢印で示す発光層の発光点で発光した光は、正孔輸送層３ｂ、正孔注入層３ａを経て、透光性電極層２を通過し、ガラス層の透光性基板１に入る。発光層３ｃ、正孔輸送層３ｂ、正孔注入層３ｂ及び透光性電極層２は概ね屈折率が１．８程度で等しいが、ガラスの屈折率は１．５で大きく異なり、透光性電極層２からガラス層の透光性基板１へ入射する際に臨界角を超えると、破線の矢印で示すように全反射がおきる。
　この全反射した光は、透光性電極層２から正孔注入層３ａ、正孔輸送層３ｂ及び発光層３ｃを経て反射金属電極層４へ到達する。
　反射金属電極層４の凹反射面４ａにおける透光性導電部５の発光層３ｃ界面からの厚みが所により異なるため、透光性導電部５を通過後に凹反射面４ａで、入射角度と異なる角度で反射する。反射角度は、場合により異なるが、入射角度より小さい角度で反射すると、透光性導電部及びガラス界面やガラス及び空気層界面で全反射せずに通過する。
　本実施例は反射金属電極層４の表面に電極としても機能する複数の透光性導電部５を分布させているので、反射金属電極層４において入射角と同じ角度で反射して臨界角を超えてガラス層に入る光については閉じ込め作用が低減される。
　図８に他の実施例の有機ＥＬ素子の基本構成を示す。なお、同一符号で示した構成部分は、上記実施例の有機ＥＬ素子と同様であるので、それらの説明は省略する。なお、反射金属電極層４に形成される複数の凹反射面４ａが円錐形で存在するものとして説明する。図９は、反射金属電極層の円錐形凹反射面４ａの断面図である。透光性電極層２及び有機機能層３は、互いに同程度の屈折率を有する故、各界面において屈折や反射が生じないとする。
　図８に示すように、円錐の中心の高さにある発光点から上下に±約３０度の範囲の光しか取り出せなかったが、反射金属電極層４に凹構造の凹反射面４ａをつけた場合、例えば図９に示す底面角度α度の二等辺三角形断面の凹反射面４ａにすると次のように光を取り出せるようになる。
　図９から約３０度で臨界角となるので、β－２α≦３０度となり、かつ、β≦９０がβの条件であり、α≦３０度である。βは円錐の中心の高さの中心軸からの取り出したい光線の円錐面への入射角である。
　一方、楔の斜面を最大限活用できるαは図９から、α＝１５度である。
　したがって１５≦α≦３０の範囲の場合、左右の両方の斜面それぞれで発光点から±３０度の光が空気層に取り出せる。なお、円錐中心上の発光点では円錐形凹反射面がない場合に比べて倍の角度の光が取り出せることになる。
　発光点が円錐中心から左側に入った場合、右向きの光で左斜面に入る光が発生し取り出せないエリアが増加するため、すべての発光点位置で光取り出しが増加しないが、断面が楔形を構成する立体例えば円錐などを考えると、円錐形凹反射面がない場合には中心±３０度の光しか取り出せないが、角度をつけることでそれぞれの斜面で反射した±３０度の光が取り出せることとなり効率増加が見込まれる。したがって、凹構造を作成するときは１５度以上の角度の傾斜面（凹面）構造を形成することが好ましい。図１０は有機機能層３側から眺めた好適な円錐状の透光性導電部５を示す斜視図である。各々の透光性導電部５の反射金属電極層４側の界面５ａは、有機機能層３側の平面の界面５ｂに対して角度α度で傾斜した傾斜面又は凹面を形成し、角度αは１５≦αを満たすように設定することが好適である。
　以上の説明から明らかなように、本実施例の有機ＥＬ素子は、凹反射面４ａを有する反射金属電極層４と透光性導電部５からなる複合電極層を有するので、比較的短い光路長及び比較的少ない反射回数で外部に光を取り出すことができ、光取り出し効率を飛躍的に向上させることができる。すなわち、有機機能層３及び反射金属電極層４の界面に複数の透光性導電部５を構築することにより、該透光性導電部による凹反射面４ａが、透光性電極層－ガラス及びガラス－空気層の各界面との間で全反射を繰り返し閉じ込められた光の反射角度を変えて、光取り出し効率を改善することができる。
　なお、上記の何れの実施例では、透光性基板１として、石英やガラスの板、金属板や金属箔、曲げられる樹脂基板、プラスチックフィルムやシートなどが用いられる。特にガラス板や、ポリエステル、ポリメタクリレート、ポリカーボネート、ポリスルホンなどの合成樹脂の透明板が好ましい。合成樹脂基板を使用する場合にはガスバリア性に留意する必要がある。基板のガスバリア性が小さすぎると、基板を通過した外気により有機ＥＬパネルが劣化することがあるので好ましくない。よって、合成樹脂基板の少なくとも片面に緻密なシリコン酸化膜などを設けてガスバリア性を確保する方法も好ましい方法の一つである。
　なお、湿式塗布法にて透明陽極を厚膜で形成する場合、基板表面の凹凸を緩和できるので、高価なディスプレー用研磨ガラス基板でない廉価なガラス基板も有機ＥＬパネル基板に用いることができる。
　なお、上記の何れの実施例では有機機能層を発光積層体としているが、無機材料膜の積層によっても発光積層体を構成できる。
　また、上記実施例では有機層を１種類で示したが、複数の発光層からなるタンデム構造や積層構造などでもこの効果は変わらない。さらに、実施例ではボトムエミッションタイプの素子を示したが、エミッション方向が逆のトップエミッショタイプの素子にも適用できる。
　１　透光性基板
　２　透光性電極層
　３　有機機能層
　３ａ　正孔注入層
　３ｂ　正孔輸送層
　３ｃ　発光層
　３ｄ　電子輸送層
　３ｅ　電子注入層
　４　反射金属電極層
　４ａ　凹反射面
　５　透光性導電部

Claims (7)

  1. 　透光性電極層及び反射金属電極層の間に挟持された発光積層体を含むエレクトロルミネッセンス素子であって、
    　前記反射金属電極層は、各々が前記発光積層体に対向する複数の凹反射面を有する反射部を有し、
    　前記凹反射面の各々と前記発光積層体とに各々光学的に密接している複数の透光性導電部を有することを特徴とするエレクトロルミネッセンス素子。
  2. 　前記凹反射面は周期的に配置され、当該周期は前記発光積層体からの発光波長より大きいことを特徴とする請求項１に記載のエレクトロルミネッセンス素子。
  3. 　前記凹反射面は、均一な形状及び大きさの凹面形状を有することを特徴とする請求項２に記載のエレクトロルミネッセンス素子。
  4. 　前記凹反射面の各々は半球状の凹面形状を有することを特徴とする請求項３に記載のエレクトロルミネッセンス素子。
  5. 　前記凹反射面の各々は円錐状の凹面形状を有することを特徴とする請求項３に記載のエレクトロルミネッセンス素子。
  6. 　前記凹反射面の各々は角錐状の凹面形状を有することを特徴とする請求項３に記載のエレクトロルミネッセンス素子。
  7. 　前記凹反射面は、形状、大きさ、高さの少なくとも何れか一つが不均一な凹面形状を有することを特徴とする請求項２に記載のエレクトロルミネッセンス素子。
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