WO2013047429A1

WO2013047429A1 - 希土類系焼結磁石用粉末の再生方法および再生装置

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Publication number: WO2013047429A1
Application number: PCT/JP2012/074380
Authority: WO
Inventors: 昭二中山; 望月　光明
Original assignee: 日立金属株式会社
Priority date: 2011-09-30
Filing date: 2012-09-24
Publication date: 2013-04-04
Also published as: CN103843086B; US20140239098A1; JPWO2013047429A1; CN103843086A; EP2765585A4; JP5962662B2; US9463509B2; EP2765585B1; EP2765585A1

Abstract

　希土類系焼結磁石を製造する際のプレス成形により得た成形体から、当該成形体を得るのに用いた合金粉末と実質的に同じ粒径を有し、かつ酸化を抑制した再生合金粉末を効率的に得ることができる方法および装置を提供する。　i）希土類元素を含む粉末を含んで成る希土類系焼結磁石用の成形体を油の中に配置する工程と、ii）互いに対向して配置された複数の板状の第１解砕歯と、少なくとも一部分が、隣り合う前記第１解砕歯の間に位置する板状の第２解砕歯との間に、前記成形体の少なくとも一部と前記油とを配置する工程と、iii）前記第１解砕歯と前記第２解砕歯が、前記隣り合う複数の第１解砕歯の間に位置する前記第２解砕歯の部位を変えるように、前記複数の第１解砕歯と前記第２解砕歯の少なくとも一方が、互いに接触することなく、回転する工程と、を含むことを特徴とする希土類元素を含む粉末の再生方法。

Description

希土類系焼結磁石用粉末の再生方法および再生装置

　本発明は希土類系焼結磁石用合金粉末、とりわけプレス成形により成形体に加工した後の希土類系焼結磁石用合金粉末（以下、単に「合金粉末」という場合がある）の再生方法および再生装置に関する。

　ネオジム・鉄・ボロン系（以下、「Ｒ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石」という場合がある）焼結磁石およびサマリウム・コバルト系焼結磁石等の希土類系焼結磁石は、優れた磁気特性を有していることから広く用いられている。
　特に、Ｒ－Ｔ―Ｂ系焼結磁石は、これまでに知られている各種磁石の中でも最も高い磁気エネルギー積を示し、かつ比較的安価であることから、各種の電気機器を含む多種多様な用途に用いられている。

　Ｒ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石を含む多くの希土類系焼結磁石は、金属等の原料を溶解（溶融）し、溶湯を鋳型に鋳造することにより得たインゴットまたはストリップキャスト法により得た鋳片等の所望の組成を有する原料合金鋳造材を粉砕して所定の粒度（粒度分布）を有する合金粉末を得た後、当該合金粉末をプレス成形（磁場中プレス成形）して成形体（圧粉体）を得て、さらに当該成形体を焼結および熱処理することにより製造される。

　鋳造材から合金粉末を得る際、多くの場合、粒径の大きい粗粉末に粉砕する粗粉砕工程と、粗粉末を所望の粒径の粉末に更に粉砕する微粉砕工程の２つに粉砕工程を用いる。
　また、プレス成形（磁場中プレス成形）の方法は２つに大別される。一方は、得られた合金粉末を乾燥した状態のままプレス成形する乾式成形法である。他方は、例えばＨＩＬＯＰ（登録商標）の名称で知られる湿式成形法である。湿式成形法では、合金粉末を油中に分散させたスラリーを形成し、合金粉末をこのスラリーの状態で金型内に供給しプレス成形を行う。

　湿式成形法と乾式成形法のいずれを用いても、得られた成形体が、例えば搬送等のハンドリング時に何かと接触し一部が欠けて所望の形状と異なるため又は亀裂が生ずる等のために成形不良品が発生する場合がある。
　さらに、例えば、プレス成形に用いる金型の種類を増やさないことを目的に、一旦、プレス成形により汎用サイズの成形体を得た後、当該成形体に切断加工を施して所望のサイズの成形体を得る場合がある。この場合、汎用サイズの成形体の一部は端尺サイズの成形体（以下、「成形体端材」という場合がある。）として残ってしまう。

　希土類系焼結磁石に用いる希土類の供給について、価格および量の両方に関する懸念が従来以上に増していることもあり、このような成形不良品および成形体端材を有効に再利用したいとの要望が従来以上に強くなっていた。

　特許文献１は、成形体端材を機械的に押し潰した後、得られた再生合金粉末を別の成形体を得るためのスラリーに混合して用いることを開示している。

特開２００４－２０７５７８号公報

　しかしながら、特許文献１に記載のように成形体を機械的に押し潰すことにより、再生合金粉末を得ると、成形体が機械的に押し潰される際に合金粉末が粉砕されて得られる再生合金粉末の粒径が、成形体に成形する前の状態（すなわち、鋳造材を粉砕して合金粉末を得た状態）と比較して、小さくなってしまう。
　合金粉末の粒径は最終的に得られる希土類系焼結磁石の磁気特性や焼結後の寸法に大きな影響を与えるため、スラリーに加える再生合金粉末の量は、磁気特性や焼結後の寸法に影響を与えない程度の極微量に制限されるという問題があった。
　さらに、成形体を機械的に押し潰す際に合金粉末が酸化されるという問題もあった。合金粉末の酸素量が多いと、得られた希土類系焼結磁石の磁気特性が低下してしまう場合がある。

　そこで、本願発明は、希土類系焼結磁石を製造する際のプレス成形により得た成形体から、当該成形体を得るのに用いた合金粉末と実質的に同じ粒径を有し、かつ酸化を抑制した再生合金粉末を効率的に得ることができる方法および装置を提供することを目的とする。

　本願発明の態様１は、i）希土類元素を含む粉末を含んで成る希土類系焼結磁石用の成形体を油の中に配置する工程と、ii）互いに対向して配置された複数の板状の第１解砕歯と、少なくとも一部分が、隣り合う前記第１解砕歯の間に位置する板状の第２解砕歯との間に、前記成形体の少なくとも一部と前記油とを配置する工程と、iii）前記第１解砕歯と前記第２解砕歯が、前記隣り合う複数の第１解砕歯の間に位置する前記第２解砕歯の部位を変えるように、前記複数の第１解砕歯と前記第２解砕歯の少なくとも一方が、互いに接触することなく、回転する工程と、を含むことを特徴とする希土類元素を含む粉末の再生方法である。

　本願発明の態様２は、タンク内の前記油に前記成形体を配置した後、該タンク内に前記複数の第１解砕歯と前記第２解砕歯とを挿入して、前記工程ii）および前記工程iii）を実施することを特徴とする態様１に記載の方法である。

　本願発明の態様３は、前記第１解砕歯が回転シャフトから垂直方向に延在する第１支持棒に取り付けられ、前記第２解砕歯が、長手方向が前記回転シャフトに垂直になるように配置された第２支持棒に取り付けられ、前記回転シャフトを回転させることにより前記第１解砕歯を回転させることを特徴とする態様１または２に記載の方法。

　本願発明の態様４は、前記工程ｉ）～iii）の後、前記成形体を得るのに用いた希土類元素を含む粉末と実質的に同じ粒径を有する解砕された粉末を分離するフィルタリング工程を更に含むことを特徴とする態様１～３のいずれかに記載の方法である。

　本願発明の態様５は、希土類元素を含む粉末を含んで成る希土類系焼結磁石用の成形体を解砕して該成形体を成形する前と実質的に同じ粒径を有する希土類元素を含む粉末を得る希土類系焼結磁石用粉末の再生装置であって、互いに対向して配置された複数の板状の第１解砕歯と、少なくとも一部分が、隣り合う前記第１解砕歯の間を移動可能な板状の第２解砕歯とを含み、前記隣り合う第１解砕歯の間に位置する前記第２解砕歯の部位を変えるように、前記複数の第１解砕歯と前記第２解砕歯の少なくとも一方が、互いに接触することなく、回転するよう構成された解砕装置と、前記成形体と油とを内部に貯蔵して移動可能なタンクと、前記タンクの開口からその内部に前記解砕装置を挿入する昇降装置と、前記タンクから送出された前記油中に含まれる砕かれた前記成形体から所定の粒径の前記希土類元素を含む粉末を分離するフィルター装置と、を含むことを特徴とする再生装置である。

　本願発明の態様６は、前記第１解砕歯が回転シャフトから垂直方向に延在する第１支持棒に取り付けられ、前記第２解砕歯が、長手方向が前記回転シャフトに垂直になるように配置された第２支持棒に取り付けられ、前記回転シャフトを回転させることにより前記第１解砕歯を回転させることを特徴とする態様５に記載の装置である。

　本願発明の態様７は、前記第１支持棒より下方で、前記回転シャフトから垂直方向に延在する第３支持棒と、互いに対向するように前記第３支持棒に取り付けられた複数の板状の第３解砕歯と、を更に含み、前記第２解砕歯の一部が隣り合う前記第３解砕歯の間を移動可能で、前記回転シャフトを回転させることにより前記第３解砕歯を回転させて、前記隣り合う第３解砕歯の間に位置する前記第２解砕歯の部位を変えることを特徴とする態様６に記載の装置である。

　本願発明により、希土類系焼結磁石を製造する際のプレス成形により得た成形体から、当該成形体を得るのに用いた合金粉末と実質的に同じ粒径を有し、かつ酸化が抑制された再生合金粉末を効果的に得る再生方法および再生装置を提供できる。

本願発明に係る合金粉末の再生装置１００の側面図であり、解砕装置５０がタンク７０の外に位置する場合を示す。本願発明に係る合金粉末の再生装置１００の側面図であり、解砕装置５０がタンク７０の内部に挿入されている場合を示す。解砕装置５０の詳細を示す側面図である。第１解砕部材１３と第２解砕部材２３との配置を示す上面図である。フィルター装置６０を例示する斜視図である。第２フィルター部６３内に配置されている第２のフィルター（筒状フィルター）１５０を示す斜視図である。第２フィルター部６３の内部の構成を示す上面図であって、第２のフィルター１５０の台座１５１を取り除いた状態を示す説明図である。ローター１５７の詳細な構造を示す斜視図である。補助解砕装置８５の構成を例示する斜視図である。

　以下、図面に基づいて本発明の実施形態を詳細に説明する。なお、以下の説明では、必要に応じて特定の方向や位置を示す用語（例えば、「上」、「下」、「右」、「左」及びそれらの用語を含む別の用語）を用いるが、それらの用語の使用は図面を参照した発明の理解を容易にするためであって、それらの用語の意味によって本発明の技術的範囲が制限されるものではない。また、複数の図面に表れる同一符号の部分は同一の部分又は部材を示す。

　上述のように、本願発明においては例えば成形不良品または成形体端材のような成形体から、成形前の合金粉末（希土類系焼結磁石用合金粉末）をその粒径を実質的に変えることなく再生することを目的とする。
　これは、得られた成形体を粉砕することなく解砕することを意味する。
　ここで、用語「実質的に粒径を変えることなく」、「成形体を解砕する」および「成形体を粉砕する」について、その定義を示しておく。

　用語「実質的に粒径が変わることなく」とは、対象となる粉末（ここでは、成形体を得るのに用いる合金粉末）の粒径をＤ５０で評価した際にその値の変化率がプラスマイナス１０％以内であることを意味する。より具体的には、成形体を得るのに用いた合金粉末のＤ５０と成形体を再生して得た合金粉末のＤ５０の差が、成形体を得るのに用いた合金粉末のＤ５０のプラスマイナス１０％以内であることを意味する。
　ここで、Ｄ５０とは測定対象の粉末の粒径の小さい方から体積を積算していき、その体積の積算値が、測定対象の粉末全体の体積の５０％になる粒径を意味する。Ｄ５０を決定するための測定対象の粉末の粒度分布の測定は、国際規格ＩＳＯ１３３２０－１に準拠したレーザー回折法を用いた粒子径測定により求めることができる。

　本明細書において「成形体を粉砕する」とは、成形体に外力を加えて合金粉末を得ることであって、得られる粉末の粒径が成形体を得るのに用いた合金粉末の粒径から変化していることを意味する。
　すなわち、粉砕により得た合金粉末は、成形体に加える外力が比較的強いために、成形体を構成していた合金粉末が砕かれる及び磨耗すること等によりその粒径が小さくなっている。

　本明細書において、「成形体を解砕する」とは、成形体に外力を加えて、実質的に粒径を変えることなく合金粉末を得ることを意味する。
　すなわち、解砕においては、成形体に加えられる外力が、成形体を破砕して合金粉末を得るのには十分であり、かつ得られた合金粉末を砕く又は磨耗させるほど大きくない適度な強さとなっている。

　本願発明者らは、成形体を解砕する（すなわち、粉砕することなく解砕のみ行う）とともに、解砕により得られた合金粉末の酸化を抑制する方法を鋭意検討した。
　その結果、本願発明者らは、板状でかつ互いに対向して配置された複数の第１解砕歯と、複数の第１解砕歯の間に配置された板状の第２解砕歯とを有し、第１解砕歯と第２解砕歯との間に油と前記成形体の少なくとも一部とが侵入するように構成された解砕装置を用いて、第１解砕歯と第２解砕歯が互いに接触しない状態で、第１解砕歯と第２解砕歯の少なくとも一方を回転させることにより解砕を行うことで目的を達成できることを見出した。

　これにより、得られる合金粉末は、その粒径が実質的に成形前の状態と同じであり、従って十分に解砕されることを見出した。さらに、解砕工程を油中で実施することにより酸化を十分に抑制できることも見出した。
　また、得られる希土類系磁石用合金粉末は、用いた油と混合された状態、すなわちスラリーの形態であるため、そのまま湿式成形法で用いるスラリーとして使用することが可能である。また、得られたスラリーを乾燥して乾燥合金粉末を得て、この乾燥合金粉末を乾式成形法に用いることも可能である。

　以下に本願発明に係る方法および装置を詳述する。
　図１は、本願発明に係る合金粉末の再生装置１００の側面図であり、解砕装置５０がタンク７０の外に位置する場合を示す。
　図２は、本願発明に係る合金粉末の再生装置１００の側面図であり、解砕装置５０がタンク７０の内部に挿入されている場合を示す。
　図３は、解砕装置５０の詳細を示す側面図である。

　再生装置１００は、タンク７０と、解砕装置５０と、フィルター装置６０と、昇降装置９０とを有している。
　以下に再生装置１００の詳細について説明する。

（１）タンク
　タンク７０は、図示しないが、内部に油が入れられ、その油中に成形体が入れられている。油は、鉱物油および／または合成油を用いてよく、好ましくは湿式成形法で使用するスラリーに用いるのと同じ油を使用する。再生装置１００において、再生する合金粉末は、スラリーの形態で得られることから、再生粉末のスラリーが湿式成形に用いるスラリーと同じ油を用いることで、得られたスラリーをそのまま新たな成形体を湿式成形法で得るためのスラリーとして好適に用いることができるからである。

　なお、本明細書において、用語「スラリー」は、固体粒子と液体との混合物であって、固体粒子が液体の中に懸濁している流動体を意味する。

　タンク７０内に入れる成形体として、例えば、上述の成形不良品および成形体端材を挙げることができる。しかし、これらに限定されるものではなく、例えば、余剰となった良好な成形体等のような各種の成形体であってよい。
　また、成形体は、乾式成形法により得た成形体であってよく、また湿式成形法により得た成形体であってもよいが、好ましくは湿式成形法により得た成形体である。乾式成形法で得た成形体は、その表面が空気に露出しており、成形後に酸化が進行するため、再生した合金粉末の酸素量が多くなる場合があり、これを避けるために成形後すぐ油中に入れる等の酸化防止策が必要な場合がある。これに対して、湿式成形法により得た成形体は、用いたスラリーの油が成形体表面を覆い、成形後の酸化を抑制するため、得られる再生合金粉末の酸素濃度を容易に、成形前の合金粉末の酸素濃度と同程度に低く制御することができる。

　タンク７０は好ましくは、例えば図１および図２に示すように車輪を有する等により、移動可能に構成されている。これにより、例えば、プレス工程を行うプレス機の近くに、油を入れた状態のタンク７０を配置し、プレス工程で成形不良品が発生すると、直ちにこの成形不良品をタンク７０内に投入することで、成形不良品を油中で保管でき、より確実に成形不良品の酸化を抑制することができる。
　同様に、成形体を所望の形状に切断加工する切断機の近くにタンク７０を配置し、切断工程で成形体端材が発生すると直ちにこの成形体端材をタンク７０内に投入することで、成形体端材を油中で保管でき、より確実に成形体端材の酸化を抑制することができる。

　そして、ある程度の量の成形不良品または成形体端材がタンク７０内に溜まるとタンク７０を図１に示すように解砕装置５０の下に運び、続いて、図２に示すように解砕装置５０をタンク７０内に挿入することで、解砕を行うことができる。

　このような好ましい構成を有することで、成形不良品または成形体端材の酸化を確実に防止できるという効果を有する。さらに、解砕を行うために、成形不良品または成形体端材を保管するために用いた保管容器からタンクに移す作業を行う必要がないことから高い生産性で解砕を行うことができるという効果も有する。

（２）解砕装置
　解砕装置５０は、互いに対向して配置され、かつ板状の複数の第１解砕歯１４と、隣り合う第１解砕歯１４の間に配置された板状の第２解砕歯２４とを有し、第１解砕歯１４と第２解砕歯２４の少なくとも一方が、互いに接触することなく（第１解砕歯１４と第２解砕歯２４とが接触することなく）回転（または移動）できるように構成されている。

　図４は、以下に詳述する第１解砕部材１３と第２解砕部材２３との配置を示す上面図である。
　図３および図４に示す実施形態では、複数の（図３では４つの）第１解砕部材１３が配置されている。第１解砕部材１３は、第１支持棒１２と、第１支持棒１２に取り付けられた複数（図３では４つの）の板状の第１解砕歯１４を有する。図３および図４では、第１支持棒１２が第１解砕歯１４の略中央部を貫通している。そして、図４に示すように、第１解砕部材１３は、回転シャフト４０の周囲に９０°毎に取り付けされている。４つの第１支持棒１２は、いずれも回転シャフト４０から垂直方向に延在している。回転シャフト４０は、回転可能であり、この結果、４つの第１解砕部材１３は図４中に示した矢印の方向（および／または矢印と逆の方向）に回転可能である。

　同様に、第２解砕部材２３は、第２支持棒２２と、第２支持棒２２に取り付けられた複数（図３では４つの）の板状の第２解砕歯２４とを有する。図３および図４では、第２支持棒２２が第２解砕歯２４の略中央部を貫通している。解砕装置５０は、２つの第２解砕部材２３を有しており、それぞれの第２解砕部材２３は、第１支持棒１２よりも下方で、互いの第２支持棒２２が同一直線上に整列するように固定部材４２Ａまたは４２Ｂにより固定されている。
　また２つの第２支持棒はいずれも回転シャフト４０に垂直になるように配置されている。

　そして、図３および図４に示すように、回転シャフト４０が回転し、第１解砕部材１３が９０°回転する毎に、隣り合う第１解砕歯１４の間に位置する第２解砕歯２４の部位の体積（または後述する重なり面積）が最大となる。
　これをより詳細に説明する。
　図３および図４に示す状態では、隣り合う第１解砕歯１４の間に位置している第２解砕歯２４の部位の体積（または隣り合う第１解砕歯１４の間に位置している第２解砕歯２４の部位の第２支持棒２２に平行な方向から見た投影面積、以後、この投影面積を「重なり面積」という）が最大となっている。
　回転シャフト４０が回転して第１支持棒１２に取り付けられた第１解砕歯１４が図４の矢印の向きに回転すると重なり面積が減少し、すなわち隣り合う第１解砕歯１４の間に位置する第２解砕歯２４の部位が変わり、遂には、隣り合う第１解砕歯１４の間に配置された第２解砕歯２４の部位がなくなる（重なり面積がゼロになる）。そして、回転角度が９０°に近づくと、別の第１解砕部材１３の第１解砕歯１４が近づき、隣り合う第１解砕歯１４の間に位置する第２解砕歯２４の部分が発生し、そして次第に重なり面積が増加し、回転角度９０°で重なり面積が最大になった後、回転角度が更に増加すると重なり面積が減少していく（隣り合う第１解砕歯１４の間に位置する第２解砕歯２４の部位が変わる）。そして、回転シャフト４０が回転している間、このように重なり面積が無い状態、重なり面積が増える状態、重なり面積が減る状態を順に繰り返す。

　好ましくは、図３に示すように、第１解砕部材１３に加えて、又は第１解砕部材１３に代えて４つの第３解砕部材３３が配置されている。第３解砕部材３３は、第３支持棒３２と、第３支持棒３２に取り付けられた複数の板状の第３解砕歯３４とを有する（図３では１つの第３支持棒３２に５つの第３解砕歯３４が配置されている）。そして、第１解砕部材１３と同様に、第３解砕部材３３は、回転シャフト４０の周囲に９０°毎に取り付けされている。また、第３支持棒３２は、回転シャフト４０から垂直方向に延在している。第３支持棒３２は、図３に示すように第２支持棒２２よりも下方（すなわち、第１支持棒１２よりも下方）に位置するように配置されている。

　第１解砕部材１３と同様に、回転シャフト４０が回転し、第３解砕部材３３が９０°回転する毎に、隣り合う第３解砕歯３４の間に位置する第２解砕歯２４の部位の体積（または重なり面積）が最大となる。
　図３に示す状態では、隣り合う第３解砕歯３４の間に位置している第２解砕歯２４の部位の重なり面積（この場合は第３支持棒３２に平行な方向から見た投影面積）が最大となっている。
　回転シャフト４０が回転して第３支持棒３２に取り付けられた第３解砕歯３４が回転すると重なり面積が減少し、すなわち隣り合う第３解砕歯３４の間に位置する第２解砕歯２４の部位が変わり、遂には、隣り合う第３解砕歯３４の間に配置された第２解砕歯２４の部分がなくなる（重なり面積がゼロになる）。回転角度が９０°に近づくと、別の第３解砕部材３３の第３解砕歯３４が近づき、隣り合う第３解砕歯３４の間に位置する第２解砕歯２４の部位が発生し、次第に重なり面積が増加し、重なり面積は、最大になった後減少していく（隣り合う第３解砕歯３４の間に位置する第２解砕歯２４の部位が変わる）。そして、このように重なり面積が無い状態、重なり面積が増える状態、重なり面積が減る状態を順に繰り返す。

　なお、回転シャフト４０が回転しても第１解砕歯１４と第２解砕歯２４とは、互いに接触しないように構成されている。同様に、回転シャフト４０が回転しても第３解砕歯３４と第２解砕歯２４とは、互いに接触しないように構成されている。

　以上の説明では、回転シャフト４０に繋がる第１解砕部材１３および第３解砕部材３３が回転シャフト４０の周りを回転可能であり、第２解砕部材２３が固定されているが、第２解砕部材２３も回転可能な構成としてよい。例えば、第２解砕部材２３を第１解砕部材１３と同軸（または同心）でかつ、第１解砕部材１３と反対方向に回転可能とする構成を挙げることができる。

　また、図３および図４に示す実施形態では、第１解砕部材１３および第３解砕部材３３は回転シャフト４０を回転軸として回転することにより第２解砕部材２３に接触することなく移動しているが、これに限定されるものではない。
　隣り合う第１解砕歯１４の間に位置する第２解砕歯２４の部位を変えるように、第１解砕歯１４と第２解砕歯２４が、互いに接触することなく、第１解砕歯１４と第２解砕歯２４の少なくとも一方が、回転する限り任意の構成をとり得る。

　このような構成として、例えば、上述したように回転シャフト４０を回転軸として、第１解砕歯１４（および第３解砕歯３４）を回転させることに代えて、又はこれに加えて、第２支持棒２２を回転軸として第２解砕歯２４を回転させてもよい。
　後者の場合、すなわち、回転シャフト４０を回転軸として第１解砕歯１４（および第３解砕歯３４）を回転させ、かつ第２支持棒２２を回転軸として第２解砕歯２４を回転させる場合、タンク７０内で成形体および解砕された成形体をより効果的に撹拌できるため、解砕をより効率的に行うことができる。

　同一の第１支持棒１２に配置されている第１解砕歯１４は、好ましくは互いに平行に配置されている。同様に、同一の第２支持棒２２に配置されている第２解砕歯２４は、好ましくは互いに平行に配置されている。さらに同様に、同一の第３支持棒３２に配置されている第３解砕歯３４は、好ましくは互いに平行に配置されている。また、第１解砕歯１４、第２解砕歯２４および第３解砕歯３４は、板状である限り任意の形状を有してよく、このような形状として円盤、四角形を含む多角形および楕円を例示できる。また、第１解砕歯１４、第２解砕歯２４および第３解砕歯３４は、一方の表面から他方の表面に貫通する貫通孔または窪みを有してよい。

　また、隣り合う２つの第１解砕歯１４の間は、主として解砕する成形不良品または成形体端材の大きさによってその距離を適宜選定すればよい。例えば、図１から図４に示す再生装置においては、２５ｍｍ程度の距離を有してよい。隣り合う２つの第２解砕歯２４の間および／または隣り合う２つの第３解砕歯３４の間も同様である。これにより、回転シャフト４０が回転して、隣り合う２つの第１解砕歯１４の間に第２解砕歯２４が位置した場合、第１解砕歯１４と第２解砕歯２４との距離を１０ｍｍ程度としてよい。隣り合う２つの第３解砕歯３４の間に第２解砕歯２４が位置した場合も同様に１０ｍｍ程度としてよい。

　このように構成された解砕装置５０は、昇降装置９０により上下に移動可能である。昇降装置９０は、例えば、モーター９２に繋がれたワイヤー（図示せず）を用いて解砕装置５０を上昇および下降させることができる。

　次に、タンク７０内の油中に配置された成形体を解砕装置５０により解砕する手順を説明する。
　図１に示すように、昇降装置９０により解砕装置５０は、最初、タンク７０の上方に引き上げられている。そして、解砕装置５０は、昇降装置９０により降下し、タンク７０内に挿入される。この際、モーター４６により、回転シャフト４０を回転させることにより、第１解砕部材１３と第３解砕部材３３（設置されている場合）が、回転シャフト４０を回転軸として回転している。
　そして解砕装置５０は、タンク７０内の油中で成形体（油および成形体とも図示せず）と接触する。さらに、解砕装置５０を下降させていくと、成形体は、第１解砕部材１３、第２解砕部材２３により粗解砕される。
　解砕装置５０の降下速度は、タンク７０の容量、タンク７０内に入れる成形体の量や成形体の大きさ等に応じて適宜選定すればよい。また、解砕装置５０は、連続的に降下させてもよいし、断続的に降下させてもよい。
　なお、本明細書において、「粗解砕」とは、粗く砕くこと、すなわち成形体を成形に用いた合金粉末の粒径よりも大きな状態（合金粉末が複数集まった状態）に砕くことを意味する。

　粗解砕をより効率的に行うためにも第３解砕部材３３を設けることが好ましい。下降する解砕装置５０の下端部が回転する第３解砕部材３３となることで、成形体がより短時間で粗解砕されるからである。なお、第１解砕部材１３と併せて第３解砕部材３３を設ける代わりに、第３解砕部材３３を第１解砕部材として配置しても粗解砕を効率的に行う効果を得ることができる（すなわち、図３に記載の第１解砕部材１３を設けずに、図３の解砕部材３３（第２解砕部材２３より下方に配置された解砕部材）を第１解砕部材とする実施形態）。

　そして、解砕装置５０が図２に示すように最下点に達すると昇降装置９０は停止し、解砕装置５０は最下点に留まる。しかし、モーター４６は、回転シャフト４０を回し続け、第１解砕部材１３と第３解砕部材３３とは、回転シャフト４０を回転軸として回転を続ける。
　第１解砕部材１３と第３解砕部材３３の回転数、すなわち回転シャフト４０の回転速度は、タンク７０の容量、タンク７０内に入れる成形体の量や成形体の大きさ等に応じて適宜選定すればよく、例えば、１～２００ｒｐｍ程度である。
　また、第１解砕部材１３と第３解砕部材３３の回転方向、すなわち回転シャフト４０の回転方向は、一定であってもよく、また所定の時間が経過する度に反転させてもよい。
　さらに、回転シャフト４０の回転速度は、一定であってもよいし、変化させてもよい。例えば、解砕装置５０の降下に伴って回転速度を上げたり、解砕装置５０が最も降下した状態で回転速度を上げたり、あるいは、解砕装置５０を上昇させる際に回転速度を上げたりしてもよい。

　このように第１解砕部材１３と第３解砕部材３３とを、適当な時間回転させることで、タンク７０内では、粉砕がほとんど起こることなく、成形体の粗解砕、さらには解砕が進む。

　解砕装置５０を用いることで、粉砕がほとんどなく確実に解砕が進行するメカニズムについて、本願発明者らが現在までに得られている知見に基づいて推定するメカニズムは以下の通りである。
　ただし、この推定メカニズムは本願発明の技術的範囲を制限することを意図するものではないことに留意されたい。

　成形体は、粗解砕されて徐々に小さくなる。そして、第１解砕部材１３と第３解砕部材３３との回転による撹拌効果も加わり、十分に小さくなった（十分に粗解砕された）成形体は第１解砕歯１４と第２解砕歯２４との間を通るようになる。
　第１解砕歯１４は、上述のように回転シャフト４０を回転軸として回転しており（即ち、隣り合う第１解砕歯１４の間に位置する前記第２解砕歯２４の部位が変化している（第２解砕歯２４のどの部分が隣り合う第１解砕歯１４の間に位置しているかが変化している。）。）、これは、第１解砕歯１４が、固定されている第２解砕歯２４に対して概ね平行に移動していることを意味する。すなわち、図３および図４に示す実施形態では、第１解砕部材１３が略９０°回転する毎に対向する複数の第１解砕歯１４間に固定された第２解砕歯２４が配置された状態となり、この第１解砕歯１４と第２解砕歯２４との間には油と粗解砕された成形体との混合物が介在する。この状態で第１解砕歯１４が回転、すなわち第２解砕歯２４に対して略平行に移動すると、粗解砕された成形体に油を介して剪断力が付与されることとなる。

　剪断力が油を介して付与されることから、再生して得ようとする合金粉末の直径（例えばＤ５０が２～１０μｍ程度）と比べて、第１解砕歯１４と第２解砕歯２４との間の距離が大きくても、必要な剪断力を粗解砕された成形体（再生して得ようとする合金粉末の大きさに近づいている成形体）に付与することができる。

　この剪断力は、粗解砕された成形体を解砕するには十分な大きさであるが、解砕により得られた合金粉末を粉砕するほどの大きさではない。この結果、粉砕がほとんど起こることなく解砕が進行すると思われる。
　なお、第３解砕部材３３が配置されている場合には、同じ解砕のメカニズムが第３解砕歯３４と第２解砕歯２４との間にも作用していると考えられる。

　なお、タンク７０内の撹拌、とりわけタンク７０の下部での撹拌を強化し、粗解砕された成形体をより効率的に第１解砕歯１４と第２解砕歯２４との間または第３解砕歯３４と第２解砕歯２４との間に供給することを目的に、図３に示すように、（１）タンクの底部にフィン４７を設けること、（２）第３支持棒３２の末端部にフィン４５を設けること、および（３）回転シャフト４０の下端に回転羽根４８を設けること、から選択される１つ以上を実施することが好ましい。

（３）フィルター装置
　上述のように、解砕装置５０を用いて解砕を進めていくと、タンク７０の油内には、解砕された成形体（目的とする合金粉末）と粗解砕された成形体とが混在する。
　このため、フィルター装置６０を用いて再生された成形体をスラリーとして分離し、残った粗解砕された成形体を解砕装置５０で解砕することが好ましい。

　このようなフィルター装置６０としては、スラリー中の粒子を粒子径に応じて分離可能な各種フィルター装置を用いてよい。

　図５は、フィルター装置６０を例示する斜視図である。
　図５に示すようフィルター装置６０は、上方の第１フィルター部６１と下方の第２フィルター部６３とから成る。第１フィルター部６１と第２フィルター部６３とは、第１フィルター部６１の下部に設けたパンチングメタル６４により仕切られている。パンチングメタル６４は、第２フィルター部に異物や大きな成形体が侵入するのを防止する第１のフィルターとしての機能を有する。

　第１フィルター部６１は、側面に開口６５を有し、この開口より解砕された成形体（目的とする合金粉末）および粗解砕された成形体と油との混合物を受け入れることができる。

　図６は、第２フィルター部６３内に配置されている第２のフィルター（筒状フィルター）１５０を示す斜視図である。第２のフィルター１５０は、フィルター台座１５１とフィルター台座１５２との間に配置した支柱１５３に等間隔で配置した間隔調整用ディスク（スペーサー）１５４により、互いに所定の間隔を空けて積層されたフィルター用ディスク１５５を備える。隣り合うフィルター用ディスク１５５間の距離は、解砕する成形不良品または成形体端材等の、成形前の合金粉末の粒径よりも大きくすることができる。すなわち、後述するように、粗解砕された成形体と油の混合物は、タンク７０→フィルター装置６０→タンク７０と循環することにより、解砕されて合金粉末となる。そのため、隣り合うフィルター用ディスク１５５間を通過させる際には、ほとんどが成形前の合金粉末の粒径になっている。従って、隣り合うフィルター用ディスク１５５間の距離は、第１のフィルター６１で除去されなかった異物を除去できる程度の大きさでよく、解砕する成形体の大きさ、量あるいは混入している異物の大きさなどに応じて適宜設定してよい。
　図６に示すように台座１５１、１５２およびフィルター用ディスク１５５は中央部に貫通孔を有するため、第２のフィルター１５０は中央部に空隙を有する構成となっている。

　図７は、第２フィルター部６３の内部の構成を示す上面図であって、第２フィルター１５０の台座１５１を取り除いた状態を示す説明図である。
　図７に示すように第２フィルター部６３の内部では、第２のフィルター１５０の台座１５２がフィルター部６３の外壁の内面に嵌る構成となっている。第２のフィルター１５０の内側には、詳細を後述するローター１５７が配置されている。ローター１５７が、モーター６２（図２参照）を用いて回転駆動することにより、パンチメタル６４を通った解砕された成形体（目的とする合金粉末）および粗解砕された成形体と油との混合物に遠心力を付与する。
　そして、フィルター用ディスク１５５間の間隙を通過することができる解砕された成形体（合金粉末）は、油とともにスラリーとして、第２のフィルター１５０の外側に排出される。
　一方、フィルター用ディスク１５５間の間隙を通過することができない粗解砕された成形体は第２のフィルター１５０の内側の留まり、フィルター１５０の外側に排出されることはない。

　図８は、ローター１５７の詳細な構造を示す斜視図である。ローター１５７は、円盤５７１、環状の平板（中央部に貫通孔を有する円盤）５７２および複数の円柱５７３を有する。円盤５７１は図６に示す第２のフィルター１５０の台座１５２側に位置する。ローター１５７は、モーター６２に接続された回転軸５７４を有しており、モーター６２によりローター１５７は回転する。

　次に、フィルター装置６０を用いて、解砕された成形体（すなわち、再生された希土類系焼結磁石用合金粉末）をスラリーとして分離する手順を説明する。
　上述のように、解砕装置５０を用いて解砕を進め、タンク７０の油内に、解砕された成形体（目的とする合金粉末）と粗解砕された成形体とが混在するようになる適当な時期にタンク７０およびフィルター装置６０と接続されたバルブ８１および８２を開く。ポンプ８３を用いることにより、タンク７０内の解砕された成形体（目的とする合金粉末）および粗解砕された成形体と油との混合物がバルブ８１を通り、図２の矢印Ｃに沿って移動しフィルター装置６０に導入される。

　フィルター装置６０の側面の開口６５から、フィルター装置６０の第１フィルター部６１に導入された合金粉末（解砕された成形体）および粗解砕された成形体と油との混合物は、パンチングメタル６４を通り、異物を除去されて、第２フィルター部６３に入る。

　第２フィルター部６３に入った、合金粉末および粗解砕された成形体と油との混合物は、モーター６２により回転するローター１５７により遠心力を付与される。そして、フィルター用ディスク１５５同士の間の間隙を通り抜けることができる合金粉末（解砕された成形体）は、スラリーとして第２のフィルター１５０の外側に排出される。この排出されたスラリーは、図２に示す矢印Ｂの経路に沿って移動し回収される。

　一方、粗解砕された成形体は、フィルター用ディスク１５５同士の間の間隙を通り抜けることができないため、第２のフィルター１５０の外側に排出されない。このため、粗解砕された成形体と油との混合物は、フィルター装置６０から図２の矢印Ａに沿って移動し、バルブ８２を通ってタンク７０内に戻され、再び解砕装置５０により、粗解砕および／または解砕される。

　このように、解砕されて合金粉末となるまで、粗解砕された成形体と油の混合物は、タンク７０→バルブ８１→ポンプ８３→フィルター装置６０→バルブ８２→タンク７０と循環する。

　さらに、効率的に解砕するために、例えば図２に示すように、フィルター装置６０より上流側に補助解砕装置８５を設けてもよい。
　補助解砕装置８５を設けることで、上述の循環の際に、タンク７０の外でも粗解砕された成形体の一部が解砕されることから、解砕の効率を向上させることができる。

　図９は、補助解砕装置８５の構成を例示する斜視図である。補助解砕装置８５は、斜度の異なる２種類の歯を有する歯車状の解砕歯１２３を有している。歯車状の解砕歯１２３はモーターにより回転される。この歯車状解砕歯１２３の回転により、粗解砕された成形体の一部は解砕され合金粉末となる。
　図９の上方より挿入された合金粉末および粗解砕された成形体と油との混合物は、粗解砕された成形体の一部が解砕された後、歯車状の解砕歯１２３の側方に設けた空間１２４を介して、補助解砕装置８５の外部に排出される。
　補助解砕装置８５の構成はこれに限定されるものではない。

　フィルター装置６０より回収された合金粉末（成形体を解砕して得た再生合金粉末）を含むスラリーは、新たな希土類系焼結磁石を製造するための湿式成形法に用いるスラリーとして用いることが好ましい。酸化を抑制して得た、スラリーの特性を十分に活かすことができるからである。この場合、回収されたスラリーだけで湿式成形を行ってもよく、また新たに製造した別のスラリーと混合して湿式成形を行ってもよい。

　また、回収したスラリーから油を除去し、乾燥した合金粉末を得てもよい。この合金粉末は新たな希土類系焼結磁石を製造するための乾式成形法に用いることができる。この場合、得られた乾燥した合金粉末だけを用いて乾式成形を行ってもよく、また新たに製造した別の乾燥した合金粉末と混合して乾式成形を行ってもよい。

　なお、当然ではあるが、再生される合金粉末の組成は、成形体を得るのに用いた合金粉末の組成に等しくなる。
　成形体を得るのに用いる合金粉末は、希土類元素を含む粉末であればよく、好ましくは、Ｒ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石用合金粉末であることが好ましく、より好ましくはＲ－Ｆｅ（Ｃｏ）－Ｂ－Ｍ系である。
　Ｒは、ネオジム（Ｎｄ）、プラセオジム（Ｐｒ）、ジスプロシウム（Ｄｙ）およびテルビウム（Ｔｂ）より成る群から選択される少なくとも１種であり、ＮｄまたはＰｒの少なくとも一方を含むことが好ましい。Ｒは更に好ましくは、Ｎｄ－Ｄｙ、Ｎｄ－Ｔｂ、Ｎｄ－Ｐｒ－ＤｙおよびＮｄ－Ｐｒ－Ｔｂの希土類元素の組み合わせよりなる群から選択される１つである。Ｄｙおよび／またはＴｂを含有すると保磁力向上の効果を有する。

　合金粉末は上記元素以外に、少量のＣｅおよびＬａ等の他の希土類元素を含有してよく、ミッシュメタルやジジム（ＮｄとＰｒを主成分とする合金）を用いてもよい。また、Ｒは純元素でなくてよく、工業上入手できる範囲で不可避不純物を含んでよい。Ｒの含有量は、既知の含有量であってよく、好ましい範囲として２５～３５質量％を例示できる。２５質量％未満では磁気特性、とりわけ高い保磁力が得られない場合があり、３５質量％を超えると残留磁束密度が低下する場合があるからである。

　ＴはＦｅを必須の元素として含み、５０質量％以下をＣｏで置換してもよい。Ｃｏは温度特性の向上および耐食性の向上に有効であり、通常、１０質量％以下のＣｏと残部Ｆｅとの組み合わせにより用いる。Ｔの含有量は、ＲとＢあるいはＲとＢ（ボロン）あるいはＲとＢとＭとの残部を占める。

　Ｂの含有量は、公知の含有量でよく、好ましい範囲として、０．９～１．２質量％を例示できる。０．９質量％以下では、高い保磁力が得られない場合があり、１．２質量％を超えると残留磁束密度が低下する場合がある。

　なお、Ｂの一部をＣ（炭素）で置換してよい。Ｃによる置換は、磁石の耐食性を向上させる効果がある。ＢとＣとを添加する場合の含有量は、Ｃの置換原子数をＢの原子数で換算し、上記の好ましいＢ濃度の範囲とすることが好ましい。

　上記元素に加え、保磁力向上のためにＭ元素を添加することができる。Ｍ元素は、Ａｌ、Ｓｉ、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ｇａ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ｉｎ、Ｓｎ、Ｈｆ、ＴａおよびＷよりなる群から選択される少なくとも１種である。添加量は２質量％以下が好ましい。２質量％を超えると残留磁束密度が低下する場合がある。

　また、不可避的不純物は許容される。例えば、Ｆｅから侵入するＭｎおよびＣｒ、ならびにＦｅ－Ｂ（フェロボロン）から侵入するＡｌ、Ｓｉ、Ｃｕ等である。

　本出願は、日本国特許出願、特願第２０１１－２１６４６６号を基礎出願とする優先権主張を伴う。特願第２０１１－２１６４６６号は参照することにより本明細書に取り込まれる。

　　１２　第１支持棒
　　１３　第１解砕部材
　　１４　第１解砕歯
　　２２　第２支持棒
　　２３　第２解砕部材
　　２４　第２解砕歯
　　３２　第３支持棒
　　３３　第３解砕部材
　　３４　第３解砕歯
　　４０　回転シャフト
　　４２Ａ、４２Ｂ　固定部材
　　４５、４７　フィン
　　４６、６２、９２　モーター
　　４８　回転羽根
　　５０　解砕装置
　　６０　フィルター装置
　　６１　第１フィルター部
　　６３　第２フィルター部
　　６４　パンチメタル
　　６５　開口
　　７０　タンク
　　８１、８２　バルブ
　　８３　ポンプ
　　８５　補助解砕装置
　　９０　昇降装置

Claims

　i）希土類元素を含む粉末を含んで成る希土類系焼結磁石用の成形体を油の中に配置する工程と、
　ii）互いに対向して配置された複数の板状の第１解砕歯と、少なくとも一部分が、隣り合う前記第１解砕歯の間に位置する板状の第２解砕歯との間に、前記成形体の少なくとも一部と前記油とを配置する工程と、
　iii）前記第１解砕歯と前記第２解砕歯が、前記隣り合う複数の第１解砕歯の間に位置する前記第２解砕歯の部位を変えるように、前記複数の第１解砕歯と前記第２解砕歯の少なくとも一方が、互いに接触することなく、回転する工程と、
を含むことを特徴とする希土類元素を含む粉末の再生方法。
　タンク内の前記油に前記成形体を配置した後、該タンク内に前記複数の第１解砕歯と前記第２解砕歯とを挿入して、前記工程ii）および前記工程iii）を実施することを特徴とする請求項１に記載の方法。
　前記第１解砕歯が回転シャフトから垂直方向に延在する第１支持棒に取り付けられ、前記第２解砕歯が、長手方向が前記回転シャフトに垂直になるように配置された第２支持棒に取り付けられ、前記回転シャフトを回転させることにより前記第１解砕歯を回転させることを特徴とする請求項１または２に記載の方法。
　前記工程ｉ）～iii）の後、前記成形体を得るのに用いた希土類元素を含む粉末と実質的に同じ粒径を有する解砕された粉末を分離するフィルタリング工程を更に含むことを特徴とする請求項１～３のいずれか１項に記載の方法。
　希土類元素を含む粉末を含んで成る希土類系焼結磁石用の成形体を解砕して該成形体を成形する前と実質的に同じ粒径を有する希土類元素を含む粉末を得る希土類系焼結磁石用粉末の再生装置であって、
　互いに対向して配置された複数の板状の第１解砕歯と、少なくとも一部分が、隣り合う前記第１解砕歯の間を移動可能な板状の第２解砕歯とを含み、前記隣り合う第１解砕歯の間に位置する前記第２解砕歯の部位を変えるように、前記複数の第１解砕歯と前記第２解砕歯の少なくとも一方が、互いに接触することなく、回転するよう構成された解砕装置と、
　前記成形体と油とを内部に貯蔵して移動可能なタンクと、
　前記タンクの開口からその内部に前記解砕装置を挿入する昇降装置と、
　前記タンクから送出された前記油中に含まれる砕かれた前記成形体から所定の粒径の前記希土類元素を含む粉末を分離するフィルター装置と、
を含むことを特徴とする再生装置。
　前記第１解砕歯が回転シャフトから垂直方向に延在する第１支持棒に取り付けられ、前記第２解砕歯が、長手方向が前記回転シャフトに垂直になるように配置された第２支持棒に取り付けられ、前記回転シャフトを回転させることにより前記第１解砕歯を回転させることを特徴とする請求項５に記載の装置。
前記第１支持棒より下方で、前記回転シャフトから垂直方向に延在する第３支持棒と、
　互いに対向するように前記第３支持棒に取り付けられた複数の板状の第３解砕歯と、
を更に含み、
　前記第２解砕歯の一部が隣り合う前記第３解砕歯の間を移動可能で、前記回転シャフトを回転させることにより前記第３解砕歯を回転させて、前記隣り合う第３解砕歯の間に位置する前記第２解砕歯の部位を変えることを特徴とする請求項６に記載の装置。