WO2012105185A1 - 放射線検出器 - Google Patents

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radiation detector
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克久 本間
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株式会社 東芝
東芝電子管デバイス株式会社
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    • H01L27/14643—Photodiode arrays; MOS imagers
    • H01L27/14658—X-ray, gamma-ray or corpuscular radiation imagers
    • H01L27/14663—Indirect radiation imagers, e.g. using luminescent members

Definitions

  • Embodiments described herein generally relate to radiation detectors that detect radiation.
  • a planar X-ray detector using an active matrix has been developed as a new generation X-ray diagnostic detector.
  • an X-ray image or a real-time X-ray image is output as a digital signal.
  • X-rays are converted into visible light, that is, fluorescence by a scintillator layer, and this fluorescence is converted into signal charges by a photoelectric conversion element such as an amorphous silicon (a-Si) photodiode or CCD (Charge Coupled Device).
  • a-Si amorphous silicon
  • CCD Charge Coupled Device
  • CsI cesium iodide
  • Ca cesium iodide
  • CsI cesium iodide
  • Tl thallium
  • NaI sodium iodide
  • Gd 2 O 2 gadolinium oxysulfide
  • the scintillator layer can improve resolution characteristics by forming grooves by dicing or the like, or by depositing by a vapor deposition method so that a columnar structure is formed.
  • a reflective film may be formed on the scintillator layer for the purpose of improving the use efficiency of fluorescence and improving the sensitivity characteristics.
  • the reflection film reflects the fluorescence emitted from the scintillator layer toward the side opposite to the photoelectric conversion element side by the reflection film, and increases the fluorescence reaching the photoelectric conversion element side.
  • Examples of forming a reflective film include a method of forming a metal layer with high fluorescence reflectance such as a silver alloy or aluminum on a scintillator layer, or a light scattering reflectivity comprising a light scattering material such as TiO 2 and a binder resin.
  • a method of coating and forming a reflective film is known.
  • a method of reflecting fluorescence by bringing a reflector having a metal surface such as aluminum into close contact with the scintillator layer instead of forming on the scintillator film has been put into practical use.
  • a moisture-proof structure that protects the scintillator layer and the reflective layer (or reflective plate, etc.) from the outside atmosphere and suppresses the deterioration of characteristics due to humidity is an important component for making the detector a practical product.
  • a CsI: Tl film or a CsI: Na film which is a material having a large deterioration with respect to humidity, is used as a scintillator layer, high moisture-proof performance is required.
  • this AL hat-shaped moisture-proof body is bonded and sealed to the substrate at its butt is clearly superior in moisture-proof performance as compared to the case where an organic film moisture-proof body such as polyparaxylylene is used.
  • an organic film moisture-proof body such as polyparaxylylene is used.
  • a noise characteristic can be reduced due to a shielding effect.
  • pixels including a photoelectric conversion element such as a photodiode and a switching element (TFT) are formed in a matrix on a substrate.
  • the substrate is a pixel region in which a scintillator layer is formed on the top.
  • TFT switching element
  • a scintillator layer such as a CsI: Tl film is formed by a vacuum deposition method or the like, but the adhesion between the scintillator layer and the substrate is extremely important for the reliability of the subsequent process and product shipment. .
  • the adhesive force is weak, characteristic deterioration due to peeling of the scintillator layer from the substrate and in-plane characteristic variation occur, and the product becomes fatal.
  • a coating / drying type reflection film made of TiO 2 fine particles and a binder resin is formed on the scintillator layer, stress during drying of the reflection film and heat generated when the product is placed in a high or low temperature state.
  • the scintillator layer is easily peeled off from the substrate due to stress due to a difference in expansion. Therefore, in order to secure this adhesion, the material of the outermost layer of the substrate to which the scintillator layer adheres is important.
  • the adhesion between the adhesive layer material and the substrate is important.
  • This adhesion force is naturally in the initial state, but it is necessary to suppress deterioration in a high temperature and high humidity state or a cold state to ensure long-term moisture-proof reliability.
  • the deterioration of the adhesion force leads to a decrease in moisture-proof sealing performance, and leads to moisture permeation from the interface between the moisture-proof body and the adhesive layer, the interface between the adhesive layer and the substrate, or the adhesive layer itself, and the internal CsI: Tl film Cause deterioration of the characteristics of the scintillator layer.
  • the outermost layer material of the substrate suitable for securing the adhesion to the adhesive layer and the outermost layer of the substrate suitable for securing the adhesion to the scintillator layer such as a CsI: Tl vapor deposition film. It does not match the material. For this reason, the conventional material used for the surface layer of the substrate is insufficient in either or both of the adhesion to the scintillator layer and the moisture-proof body, and is not reliable in a cold environment or a high-temperature and high-humidity environment. It was easy to invite the result.
  • FIG. 3 is a plan view showing the results of Example 1. Schematic which shows the measuring method of Example 2.
  • the radiation detector of the embodiment is divided into at least an active area and an adhesive area, and is a photoelectric conversion element that is located in the active area and converts fluorescence into an electrical signal, and an organic resin that is located on the outermost layer in the active area
  • a substrate having a protective layer and an inorganic protective film located on the outermost layer of the adhesion area; a scintillator layer that is formed on the organic resin protective layer so as to cover the photoelectric conversion element and converts radiation into the fluorescence;
  • a moisture-proof body formed to cover the scintillator layer; and an adhesive layer that is formed on the inorganic protective layer and bonds the moisture-proof body and the substrate.
  • FIG. 1 is a perspective view of a radiation detector according to an embodiment
  • FIG. 2 is a sectional view of the radiation detector.
  • the radiation detector 11 is an X-ray planar sensor that detects an X-ray image that is a radiation image, and is used for general medical applications, for example.
  • the radiation detector 11 includes an array substrate 12 that is a substrate on which photoelectric conversion elements that convert fluorescence into electrical signals are formed, and a surface that is one main surface of the array substrate 12.
  • an array substrate 12 that is a substrate on which photoelectric conversion elements that convert fluorescence into electrical signals are formed, and a surface that is one main surface of the array substrate 12.
  • the scintillator layer 13 that converts incident X-rays into fluorescence, and on the scintillator layer 13 that reflects the fluorescence from the scintillator layer 13 toward the array substrate 12, on the scintillator layer 13 and the reflection film 14 Are provided with a moisture-proof body 15 that protects against the outside air and humidity, and an adhesive layer 16 that bonds the moisture-proof body 15 and the array substrate 12 together.
  • the array substrate 12 converts fluorescence converted from X-rays into visible light by the scintillator layer 13 into an electrical signal.
  • the glass substrate 10, pixels 17 formed in a matrix on the glass substrate 10, and in the row direction A plurality of control lines (or gate lines) 18 arranged along, a plurality of signal lines (or signal lines) 19 arranged along the column direction, and each control line 18 are electrically connected (not shown)
  • a control circuit and an amplification / conversion unit (not shown) to which each signal line 19 is electrically connected are provided.
  • a photodiode 21 is disposed as a photoelectric conversion element. These photodiodes 21 are disposed below the scintillator layer 13.
  • each pixel 17 includes a thin film transistor (TFT) 22 as a switching element electrically connected to the photodiode 21, and a storage capacitor (not shown) as a charge storage unit that stores the signal charge converted by the photodiode 21. is doing.
  • the storage capacitor may also serve as the capacitance of the photodiode 21 and is not always necessary.
  • Each thin film transistor 22 has a switching function of accumulating and discharging charges generated by the incidence of fluorescence on the photodiode 21.
  • the thin film transistor 22 is at least partially composed of a semiconductor material such as amorphous silicon (a-Si) as an amorphous semiconductor or polysilicon (P-Si) as a polycrystalline semiconductor.
  • the control line 18 shown in FIG. 1 is disposed between the pixels 17 along the row direction, and is electrically connected to the gate electrode (not shown) of the thin film transistor 22 of each pixel in the same row.
  • a signal line (signal line) 19 shown in FIG. 1 is disposed between the pixels 17 along the column direction, and is electrically connected to a source electrode (not shown) of the thin film transistor 22 of each pixel in the same column. Yes.
  • the control circuit controls the operating state of each thin film transistor 22, that is, on and off, and is mounted on the side edge along the row direction on the surface of the glass substrate 10.
  • the amplification / conversion unit includes, for example, a plurality of charge amplifiers arranged corresponding to each signal line 19, a parallel / serial converter to which these charge amplifiers are electrically connected, and the parallel / serial converter is electrically connected And an analog-to-digital converter connected to the.
  • a protective film 26a is formed on the active area A of the array substrate 12 to protect the pixels 17 and the like.
  • This protective film 26a is formed from an organic resin from the viewpoint of adhesion to the scintillator layer 13 as described later in Example 1, and is preferably a thermoplastic resin such as acrylic, polyethylene, polypropylene, butyral, Most preferred is an acrylic resin.
  • a protective film 26b for improving the adhesion is formed in the adhesive area B where the adhesive layer 16 is formed on the array substrate 12.
  • the protective film 26b is formed of an inorganic film as will be described later in the second embodiment.
  • the scintillator layer 13 converts incident X-rays into visible light, that is, fluorescence.
  • CsI cesium iodide
  • NaI sodium iodide
  • Tl thallium
  • the groove portion is formed by, for example, forming a columnar structure or gadolinium oxysulfide (Gd 2 O 2 S) phosphor particles with a binder material, applying the mixture on the array substrate 12, firing and curing, and dicing with a dicer. Some of them are formed into a square shape.
  • a vapor deposition film of CsI: Tl is used for the scintillator layer 13, the film thickness is about 600 ⁇ m, and the columnar structure crystal pillar (pillar) thickness is about 8 to 12 ⁇ m on the outermost surface. it can.
  • the reflective film 14 formed on the scintillator layer 13 reflects the fluorescence emitted on the side opposite to the photodiode, and increases the amount of fluorescence that reaches the photodiode.
  • a metal having a high fluorescence reflectance such as a silver alloy or aluminum is formed on the scintillator layer 13, a reflector having a metal surface such as aluminum is adhered to the scintillator layer 13, TiO 2 or the like.
  • a diffuse reflective layer made of a light scattering material and a binder resin is applied and formed.
  • a TiO2 fine powder having an average particle diameter of about 0.3 ⁇ m as a light reflecting material can be applied by mixing with a binder resin such as butyral and a solvent, and applied and dried on the scintillator layer 13. .
  • the application can be formed in an area by repeating line application by driving an XY stage using a dispenser, for example.
  • the reflective film 14 may be omitted depending on characteristics such as resolution and luminance required for the radiation detector 11.
  • the moisture-proof body 15 is intended to protect the scintillator layer 13 and the reflective film 14 from the external atmosphere and suppress characteristic deterioration due to humidity or the like.
  • the moisture-proof body 15 is formed into a hat shape, for example, by press-molding an AL alloy foil (A1N30-O material) having a thickness of 0.1 mm into a structure having a flange portion 33 having a width of 5 mm in the peripheral portion (FIG. 3 ( a) and (b)).
  • the material of the moisture-proof body 15 is not limited to AL (aluminum) or an AL alloy, but a transparent film such as a laminated film of AL or an AL alloy and a resin, or a laminated film of an inorganic film and a resin (for example, GX film manufactured by Toppan Printing Co., Ltd.).
  • a material with low wettability high water vapor barrier property
  • the adhesive layer 16 is formed by applying an adhesive containing an additive to the collar portion 33. That is, in order to adhesively seal the collar portion 33 with the peripheral region of the array substrate 12, for example, the AL hat is turned upside down and placed on the adhesive tray, the collar portion 33 is cleaned with acetone or the like, and further UV / O 3 treatment is performed. Then, it can be formed by applying an adhesive with a dispenser.
  • a UV curable type (XNR5516ZHV-B1: viscosity 400 Pa ⁇ s manufactured by Nagase Chemtech Co., Ltd.) can be used as described later.
  • the active area A where the CsI: Tl film is deposited is approximately 430 mm ⁇
  • the adhesive area B where the moisture-proof body 15 of the AL hat is bonded and sealed is 440 mm ⁇ ⁇ It can be about 450 mm ⁇ .
  • the outermost layer is the protective film 26b made of an inorganic material, so that the adhesion between the adhesive layer 16 and the array substrate 12 is increased, and the Deterioration due to moisture can also be suppressed. As a result, it is possible to ensure high reliability with respect to the sealing portion of the moisture-proof structure.
  • the radiation detector 11 with high reliability in both the adhesion between the scintillator layer 13 and the array substrate 12 and the adhesion between the adhesion layer 16 of the moisture-proof body 15 and the array substrate 12.
  • FIGS. 1 Another embodiment in which the form of the protective film on the outermost layer of the array substrate 12 is changed is shown in FIGS.
  • an inorganic protective film 28 b is formed over both the active area A and the adhesive area B on the array substrate 12, and the inorganic protective film 28 b is further formed in the active area A region.
  • the configuration is the same as that of the radiation detector 11 shown in FIG. 2 except that an organic resin protective film 28a is formed thereon.
  • an organic resin protective film 29 a is formed over both the active area A and the adhesive area B on the array substrate 12, and further, the organic resin is protected in the area of the adhesive area B.
  • the structure is the same as that of the radiation detector 11 shown in FIG. 2 except that an inorganic protective film 29b is formed on the film 29a.
  • These radiation detectors 20 and 30 can achieve the same effects as the radiation detector 11.
  • Example 1 Evaluation of adhesion between the outermost layer of the array substrate 12 and the scintillator layer 13
  • the influence of the change in the outermost surface protective film of the array substrate 12 on the adhesion with the scintillator layer 13 was investigated.
  • the reflective film 14 TiO 2 fine particles, butyral resin binder, organic solvent
  • reflective film B TiO 2 fine particles, TiO 2 fine particles, TiO 2 reflective particles, binder material and solvent actually used
  • Two types of butyral resin binder, plasticizer, and organic solvent were prepared. These coating liquids were dropped at three levels of weight (dry weight: 32 mg, 63 mg, 95 mg) using a dispenser device, and the peeling state between the CsI: Tl film and the substrate due to shrinkage stress during drying was investigated.
  • the reflective film A having a dry weight of 63 mg and 95 mg, and the reflective film B having a dry weight of 32 mg, 63 mg, and 95 mg have a CsI: Tl film at the position “x” in the figure. It was floating from the substrate. On the other hand, in the case of the reflective film A having a dry weight of 32 mg, no lifting of the CsI: Tl film from the substrate was observed.
  • the reflective film A is used as the reflective film
  • an acrylic, silicone, Si—N, or Si—O protective film is used as the outermost layer material of the substrate.
  • Table 1 shows the results of measuring the rate of peeling between the CsI: Tl film as the scintillator and the substrate by performing O3 treatment in three stages of weak, medium and strong in advance.
  • the outermost layer of the substrate is superior in the adhesion of the scintillator to the organic resin system, particularly the acrylic system, than the inorganic film material.
  • the outermost layer of the substrate is an organic resin layer, not only acrylic but also thermoplastic resins such as polyethylene, polypropylene, and butyral, thermosetting such as silicone and epoxy Compared to the adhesive resin, the adhesion with the scintillator was more excellent.
  • thermoplastic organic resins such as acrylic were superior to thermosetting organic resins such as silicone.
  • the substrate is heated at about 150 ° C.
  • the substrate surface layer is softened during the vapor deposition, and the effect of relaxing the stress between the vapor-deposited film and the surface layer and securing the adhesion force is obtained.
  • the softening point of acrylic is often around 120 ° C.
  • thermosetting silicone resins do not cure to some extent at a temperature of about 150 ° C. at the time of vapor deposition of the CsI: Tl film, or do not soften like thermoplastic resins even if curing does not proceed. In addition, it may be difficult to obtain sufficient adhesion with the energy of the deposited film.
  • the deposited film of CsI: Tl or CsI: Na exhibits a pillar structure (columnar crystal structure) and has a good resolution characteristic due to the light guide effect because there is a gap between the pillars.
  • the support in the surface direction of the film is poor, the adhesion with the array substrate 12 tends to be inferior.
  • the effect that the active area for forming the scintillator layer 13 is made of an organic resin protective film is greater.
  • Example 2 Evaluation of adhesion between the moisture-proof body 15 and the array substrate 12
  • the substrate on which the protective layer material is formed is divided into small pieces and bonded so that the protective layer side faces with an adhesive interposed therebetween.
  • a structural adhesion sample was prepared and evaluated.
  • UV curable adhesive XNR5516ZHV-B1 manufactured by Nagase ChemteX Corporation was used as the adhesive.
  • UV / O 3 treatment which is expected to be effective in adhesion, was performed in advance.
  • the same protective layer 42 is formed by applying about 1 mg of adhesive with a dispenser to a small-sized substrate 41 having a size of 2 mm ⁇ 5 mm on which a predetermined protective layer 42 is formed.
  • the adhesive layer 43 was bonded to the substrate 44 on the middle side of 4 cm ⁇ . After crushing with a load of about 200 gf, UV of 365 nm was irradiated from the back side of the substrate 41 on the small piece side to be cured by 3 J / cm 2 . Thereafter, heat curing at 60 ° C. ⁇ 3 hours was added. The adhesion force with the adhesive layer 43 was measured using a digital force gauge 46 shown in FIG.
  • FIG. 8 shows the results of measuring the adhesion force between the substrate 41 on the small piece side and the adhesive layer 43 when various materials are used as the protective layer 42.
  • the adhesive A and the adhesive B are both epoxy-based UV curable adhesives, but the types and amounts of additives, fillers, and the like are different.
  • the tendency of the adhesive strength between the scintillator layer 13 and the array substrate 12 in Example 1 is clearly different, and the outermost layer of the substrate is an inorganic protective film instead of an organic protective film. The result was clearly superior.
  • Example 3 (Characteristic evaluation in radiation detector) Based on the results of Example 1 and Example 2, actual radiation detectors were manufactured by changing the outermost layer protective film material of the array substrate 12 as follows.
  • a radiation detector 20 having the structure shown in FIG. 4 was produced.
  • an inorganic silicon nitride film having a thickness of about 2 ⁇ m formed by plasma CVD is formed as a protective film 28b, and an acrylic resin film having a thickness of about 2.5 ⁇ m is formed thereon as a protective film 28a.
  • the acrylic resin film was a photosensitive one, and was designed to be removed from the adhesive area B by direct photolithography.
  • the active area A for forming the CsI: Tl scintillator layer 13 has the protective film 28a made of acrylic resin organic resin as the uppermost layer, and the adhesion area B with the moisture-proof body 15 is made of the protective film 28b made of silicon nitride inorganic material. Is the top layer.
  • Table 2 shows a list of the top layer materials of the prototype array substrate. The other components and processes were the same in the examples and comparative examples 1 and 2.
  • the sample of Comparative Example 2 floats between the CsI: Tl film of the scintillator layer 13 and the surface of the array substrate 12 (peeling to create a gap) ).
  • This film floating state was at a level where it could be peeled off even by a slight vibration, and could not withstand the subsequent processes.
  • SYMBOLS 10 Glass substrate, 11 ... Radiation detector, 12 ... Array substrate, 13 ... Scintillator layer, 14 ... Reflective film, 15 ... Moisture-proof body, 16 ... Adhesive layer, 17 ... Pixel, 18 ... Control line (gate line), 19 Signal line (signal line), 20 Radiation detector, 21 Photodiode, 22 Thin film transistor (TFT), 26a Protective film, 26b Protective film, 27 Tab pad (TAB Pad) part, 28a Protected Membrane, 28b ... protective film, 29a ... protective film, 29b ... protective film, 30 ... radiation detector, 33 ... buttocks

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Abstract

【課題】シンチレータ層と基板の密着力及び防湿体と基板の密着力のいずれにも優れ、冷熱環境や高温高湿環境での信頼性が高い放射線検出器を提供する。 【解決手段】画素１７を有するアレイ基板１２と、画素１７上に形成されるシンチレータ層１３と、シンチレータ層１３を覆うように形成される導電性の防湿体１５と、防湿体１５とアレイ基板１２とを接着する接着層１６を備え、アレイ基板１２は少なくともアクティブエリアＡと接着エリアＢとに区画される放射線検出器１１において、アクティブエリアＡにはシンチレータ層１３形成面に有機樹脂の保護膜２６ａが設けられ、接着エリアＢには接着層１６形成面に無機の保護膜２６ｂが設けられる。

Description

放射線検出器
　ここに記載される実施形態は、全般的に、放射線を検出する放射線検出器に関する。
　新世代のＸ線診断用検出器として、アクティブマトリクスを用いた平面形のＸ線検出器が開発されている。このＸ線検出器に照射されたＸ線を検出することにより、Ｘ線撮影像、あるいはリアルタイムのＸ線画像がデジタル信号として出力される。このＸ線検出器では、Ｘ線をシンチレータ層により可視光すなわち蛍光に変換させ、この蛍光をアモルファスシリコン(ａ－Ｓｉ)フォトダイオード、あるいはＣＣＤ（Charge Coupled Device）などの光電変換素子で信号電荷に変換することで画像を取得している。
　シンチレータ層の材料としては、一般的にヨウ化セシウム（ＣｓＩ）：ナトリウム（Ｎａ）、ヨウ化セシウム（ＣｓＩ）：タリウム（Ｔｌ）、ヨウ化ナトリウム（ＮａＩ）、あるいは酸硫化ガドリニウム（Ｇｄ2Ｏ2Ｓ）など、種々のものがあり、用途や必要な特性によって使い分けられる。
　シンチレータ層は、ダイシングなどにより溝を形成したり、柱状構造が形成されるように蒸着法で堆積したりすることで、解像度特性を向上させることができる。
　シンチレータ層の上部には、蛍光の利用効率を高めて感度特性を改善する目的で反射膜が形成される場合がある。反射膜は、シンチレータ層で発光した蛍光のうち光電変換素子側に対して反対側に向かう蛍光を反射膜で反射させて、光電変換素子側に到達する蛍光を増大させるものである。
　反射膜を形成する例としては、銀合金やアルミニウムなど蛍光反射率の高い金属層をシンチレータ層上に成膜する方法や、ＴｉＯ2などの光散乱性物質とバインダ樹脂とから成る光散乱反射性の反射膜を塗布形成する方法などが知られている。また、シンチレータ膜上に形成するのではなく、アルミなどの金属表面を持つ反射板をシンチレータ層に密着させて蛍光を反射させる方式も実用化されている。
　また、シンチレータ層や反射層（或いは反射板など）を外部雰囲気から保護して湿度などによる特性の劣化を抑える為の防湿構造は、検出器を実用的な製品とする上で重要な構成要素となる。特に湿度に対して劣化の大きい材料であるＣｓＩ：Ｔｌ膜やＣｓＩ：Ｎａ膜をシンチレータ層とする場合には高い防湿性能が要求される。
　従来の防湿構造としては、ＡＬ箔等のハット状の防湿体を周辺部で基板と接着封止して防湿性能を保つ構造がある。
　このＡＬハット状の防湿体をその鍔部で基板と接着シールした構造は、ポリパラキシリレンなど有機膜の防湿体を用いた場合と比較して防湿性能では明らかに優れている。また導電性の材料でアレイ基板の大部分を覆うことにより、シールド効果によりノイズ特性の低減効果も得られる。
　上記放射線検出器においては、フォトダイオード等の光電変換素子とスイッチング素子（ＴＦＴ）を含む画素が基板上にマトリックス状に形成されるが、当該基板は、シンチレータ層が上部に形成される画素領域であるアクティブエリア、シンチレータ層を被覆する防湿体が接着層を介して基板と接着される接着エリア、アクティブエリアからの配線と基板の外部回路とを電気的に接続するタブ・パッド（ＴＡＢ　Ｐａｄ）部などに分けられる。
　アクティブエリア上には、例えばＣｓＩ：Ｔｌ膜などのシンチレータ層が真空蒸着法などによって形成されるが、シンチレータ層と基板との密着力はその後の工程や製品出荷後の信頼性にとって極めて重要である。密着力が弱い場合には、シンチレータ層の基板からの剥がれによる特性劣化や面内の特性バラつきが生じ、製品として致命的な状態になってしまう。特に、シンチレータ層上にＴｉＯ２細粒とバインダ樹脂からなる塗布・乾燥タイプの反射膜を形成する場合には、反射膜乾燥時の応力や、製品が高温や低温状態におかれた場合の熱膨張差による応力などによって、基板からシンチレータ層が剥がれ易い。従って、この密着力確保のためには、シンチレータ層が付着する基板最表層の材質が重要となる。
　一方、接着エリアでは、接着層の材質と基板との密着力が重要になる。この密着力は初期状態も当然であるが、高温高湿状態や冷熱状態での劣化も抑えて、長時間の防湿信頼性を確保する必要がある。密着力の劣化は、防湿封止性の低下に繋がって、防湿体と接着層との界面、接着層と基板との界面、或いは接着層自体からの透湿につながり、内部のＣｓＩ：Ｔｌ膜などシンチレータ層の特性劣化を引き起こす。
　一般的に、接着層に対して密着力を確保するのに好適な基板の最表層材質と、ＣｓＩ：Ｔｌ蒸着膜などのシンチレータ層に対して密着力を確保するのに好適な基板の最表層材質とは一致しない。このため、基板の表層に用いられる従来の材質では、シンチレータ層との密着力または防湿体との密着力の何れかまたはどちらも十分でなく、冷熱環境や高温高湿環境での信頼性に乏しい結果を招きやすかった。
特開２００９－１２８０２３号公報
一実施の形態による放射線検出器を示す斜視図。 同放射線検出器の断面図。 同放射線検出器の防湿体であるＡＬハットの模式図であり、（ａ）は平面図、（ｂ）は側面図。 他の実施の形態による放射線検出器を示す断面図。 さらに他の実施の形態による放射線検出器を示す断面図。 実施例１の結果を示す平面図。 実施例２の測定方法を示す概略図。 実施例２の結果を示すグラフ。
　実施形態の放射線検出器は、少なくともアクティブエリアと接着エリアとに区画され、前記アクティブエリア内に位置して蛍光を電気信号に変換する光電変換素子と前記アクティブエリア内の最表層に位置する有機樹脂保護層と前記接着エリアの最表層に位置する無機保護膜とを有する基板と、前記光電変換素子を覆うように前記有機樹脂保護層上に形成されて放射線を前記蛍光に変換するシンチレータ層と、前記シンチレータ層を覆うように形成された防湿体と、前記無機保護層上に形成されて前記防湿体と前記基板とを接着する接着層と、を具備することを特徴とする。
　以下、いくつかの実施の形態による放射線検出器について、図面を参照して説明する。
（放射線検出器の全体構造）
　図１は一実施の形態による放射線検出器の斜視図、図２はその放射線検出器の断面図を示すものである。
　放射線検出器１１は、放射線像であるＸ線像を検出するＸ線平面センサであり、例えば、一般医療用途などに用いられている。
　この放射線検出器１１は、図１及び図２に示すように、蛍光を電気信号に変換する光電変換素子が形成された基板であるアレイ基板１２、このアレイ基板１２の一主面である表面上に設けられ入射するＸ線を蛍光に変換するシンチレータ層１３、このシンチレータ層１３上に設けられシンチレータ層１３からの蛍光をアレイ基板１２側へ反射させる反射膜１４、シンチレータ層１３および反射膜１４上に設けられ外気や湿度から保護する防湿体１５、防湿体１５とアレイ基板１２とを接着する接着層１６を備えている。
（アレイ基板１２）
　アレイ基板１２は、シンチレータ層１３によりＸ線から可視光に変換された蛍光を電気信号に変換するもので、ガラス基板１０、このガラス基板１０上にマトリクス状に形成された画素１７、行方向に沿って配設された複数の制御線（又はゲートライン）１８、列方向に沿って配設された複数の信号線（又はシグナルライン）１９、各制御線１８が電気的に接続された図示しない制御回路と、各信号線１９が電気的に接続された図示しない増幅／変換部を備えている。
　また、各画素１７内には、それぞれ光電変換素子としてのフォトダイオード２１が配設されている。これらフォトダイオード２１はシンチレータ層１３の下部に配設されている。
　更に、各画素１７は、フォトダイオード２１に電気的に接続されたスイッチング素子としての薄膜トランジスタ（ＴＦＴ）２２、フォトダイオード２１にて変換した信号電荷を蓄積する電荷蓄積部としての図示しない蓄積キャパシタを具備している。但し、蓄積キャパシタは、フォトダイオード２１の容量が兼ねる場合もあり、必ずしも必要ではない。
　各薄膜トランジスタ２２は、フォトダイオード２１への蛍光の入射にて発生した電荷を蓄積および放出させるスイッチング機能を担う。薄膜トランジスタ２２は、非晶質半導体としてのアモルファスシリコン（ａ－Ｓｉ）、あるいは多結晶半導体であるポリシリコン（Ｐ－Ｓｉ）などの半導体材料にて少なくとも一部が構成されている。
　図１に示す制御線１８は、各画素１７間に行方向に沿って配設され、同じ行の各画素の薄膜トランジスタ２２のゲート電極（図示せず）に電気的に接続されている。
　図１に示す信号線（シグナルライン）１９は、各画素１７間に列方向に沿って配設され、同じ列の各画素の薄膜トランジスタ２２のソース電極（図示せず）に電気的に接続されている。
　制御回路は、各薄膜トランジスタ２２の動作状態、即ちオンおよびオフを制御するもので、ガラス基板１０の表面における行方向に沿った側縁に実装されている。
　増幅／変換部は、例えば各信号線１９に対応してそれぞれ配設された複数の電荷増幅器、これら電荷増幅器が電気的に接続された並列／直列変換器、この並列／直列変換器が電気的に接続されたアナログ－デジタル変換器を有している。
（保護膜２６ａ，２６ｂ）
　図２に示すように、アレイ基板１２のアクティブエリアＡ上には、画素１７等を保護するために、保護膜２６ａが形成される。この保護膜２６ａは、実施例１で後述するようにシンチレータ層１３との密着性の観点より、有機樹脂から形成され、好ましくはアクリル系、ポリエチレンやポリプロピレン、ブチラール系などの熱可塑性樹脂であり、最も好ましくはアクリル系樹脂である。
　一方、アレイ基板１２において接着層１６が形成される接着エリアＢでは、密着力を向上させるための保護膜２６ｂが形成される。この保護膜２６ｂは、実施例２で後述するように無機膜から形成される。
（シンチレータ層１３）
　シンチレータ層１３は、入射するＸ線を可視光すなわち蛍光に変換するもので、例えばヨウ化セシウム（ＣｓＩ）：タリウム（Ｔｌ）、あるいはヨウ化ナトリウム（ＮａＩ）：タリウム（Ｔｌ）等により真空蒸着法で柱状構造に形成したもの、あるいは酸硫化ガドリニウム（Ｇｄ2Ｏ2Ｓ）蛍光体粒子をバインダ材と混合し、アレイ基板１２上に塗布して焼成および硬化し、ダイサによりダイシングするなどで溝部を形成して四角状に形成したものなどがある。
　これら柱間には、大気、あるいは酸化防止用の窒素（Ｎ2）などの不活性ガスを封入し、あるいは真空状態とすることも可能である。
　例えば、シンチレータ層１３にＣｓＩ：Ｔｌの蒸着膜を用い、膜厚は約６００μｍ、ＣｓＩ：Ｔｌの柱状構造結晶の柱（ピラー）の太さが最表面で８～１２μｍ程度のものを用いることができる。
（反射膜１４）
　シンチレータ層１３上に形成される反射膜１４は、フォトダイオードと反対側に発せられた蛍光を反射して、フォトダイオードに到達する蛍光光量を増大させるものである。
　反射膜１４としては、銀合金やアルミニウムなど蛍光反射率の高い金属をシンチレータ層１３上に成膜したもの、アルミニウムなどの金属表面を持つ反射板をシンチレータ層１３に密着させたもの、ＴｉＯ２などの光散乱性物質とバインダ樹脂とから成る拡散反射性の反射層を塗布形成したものなどがある。
　具体的には、光反射材として平均粒径０．３μｍ程度のＴｉＯ２の微粉末をブチラール系などバインダ樹脂と溶媒で混合塗布し、シンチレータ層１３上に塗布乾燥させたものを適用することができる。塗布は、例えば、ディスペンサーを用いてＸＹステージの駆動によりライン塗布の繰り返しによりエリア状に形成することができる。
　なお、反射膜１４は、放射線検出器１１に求められる解像度、輝度などの特性により、省略することもできる。
（防湿体１５）
　防湿体１５は、シンチレータ層１３や反射膜１４を外部雰囲気から保護して、湿度などによる特性劣化を抑えるためのものである。
　防湿体１５は、例えば、厚み０．１ｍｍのＡＬ合金箔（Ａ１Ｎ３０－Ｏ材）を、周辺部に５ｍｍ幅の鍔部３３を持つ構造にプレス成型してハット状に形成される（図３（ａ）、（ｂ）参照）。防湿体１５の材質としてはＡＬ（アルミニウム）又はＡＬ合金に限らず、ＡＬやＡＬ合金と樹脂の積層フィルムや、無機膜と樹脂の積層フィルム（例えば凸版印刷株式会社製のＧＸフィルム）など、透湿性の低い（水蒸気バリア性の高い）素材を用いることができる。
（接着層１６）
　接着層１６は、添加剤を含有した接着剤を鍔部３３に塗布することによって形成される。即ち、鍔部３３をアレイ基板１２の周辺領域と接着シールするため、例えば、ＡＬハットを逆さまにして接着トレイに載置して鍔部３３をアセトンなどで清浄化し、更にＵＶ／Ｏ３処理をした後に接着剤をディスペンサーにより塗布することにより形成することができる。
　接着剤としては、後述するように、ＵＶ硬化型（ナガセケムテック社製ＸＮＲ５５１６ＺＨＶ－Ｂ１：粘度４００Ｐａ・ｓ）を用いることができる。
（防湿体１５とアレイ基板１２との貼り合せ）
　防湿体１５とアレイ基板１２とを貼り合せるには、例えば、ＡＬハットの鍔部３３に接着剤を塗布した後、アレイ基板１２を逆さまにして位置合わせをした状態で、減圧貼り合せ装置の中に載置し、チャンバーを閉じて減圧状態で合体させ、図２に示す接着エリアＢでＡＬハットからなる防湿体１５と膜付きアレイ基板１２とを減圧貼り合せする。次に、基板の裏面側からＵＶ照射して接着剤を硬化する。その後、更に６０℃×３時間の加熱硬化を加える。
　用いる基板のサイズは、例えば、１７インチ□では、ＣｓＩ：Ｔｌ膜を蒸着するアクティブエリアＡはの領域を概ね４３０ｍｍ□、ＡＬハットの防湿体１５を接着シールする接着エリアＢの領域を４４０ｍｍ□～４５０ｍｍ□程度とすることができる。
（本実施形態の効果）
　アレイ基板１２において、シンチレータ層１３を被着させるアクティブエリアＡの基板最表層を有機樹脂の保護膜２６ａとすることで、シンチレータ層１３とアレイ基板１２との密着力を確保することができる。この結果、その後の反射膜１４の製造工程で、反射膜の応力によりシンチレータ膜が剥れる現象を生じ難くする事ができる。また高温高湿環境や温度変化の激しい環境下でもシンチレータ層１３とアレイ基板１２との強い密着力を維持し、信頼性に優れた製品を得る事ができる。
　一方、アレイ基板１２において、接着層１６が形成される接着エリアＢでは、最表層を無機材質の保護膜２６ｂとすることで、接着層１６とアレイ基板１２との密着力を高め、また高温高湿による劣化も抑えることができる。この結果、防湿構造の封止部に関して高い信頼性を確保することが可能となる。
　従って、シンチレータ層１３とアレイ基板１２との密着力、及び防湿体１５の接着層１６とアレイ基板１２との密着力の両面で信頼性の高い放射線検出器１１を提供することができる。
（その他の実施の形態）
　アレイ基板１２の最表層の保護膜の形態を代えた他の実施の形態を図４、図５に示す。
　図４に示す放射線検出器２０では、アレイ基板１２上のアクティブエリアＡと接着エリアＢの両方にまたがって無機材質の保護膜２８ｂが形成され、さらにアクティブエリアＡの領域で無機の保護膜２８ｂの上に有機樹脂の保護膜２８ａが形成されている以外は図２に示す放射線検出器１１と同様に構成されている。
　また、図５に示す放射線検出器３０では、アレイ基板１２上のアクティブエリアＡと接着エリアＢの両方にまたがって有機樹脂の保護膜２９ａが形成され、さらに接着エリアＢの領域で有機樹脂の保護膜２９aの上に無機材質の保護膜２９ｂが形成されている以外は図２に示す放射線検出器１１と同様に構成されている。
　これらの放射線検出器２０、３０においても、放射線検出器１１と同様の効果を奏することができる。
 [実施例１]
（アレイ基板１２の最表層とシンチレータ層１３との間の密着力の評価）
　以下に、アレイ基板１２の最表層保護膜を変えた場合のシンチレータ層１３との間の密着力に及ぼす影響について調査した。
　先ず、シンチレータ層１３との密着力を測定するため、シリコーン系有機膜からなる最表層保護膜材質を被覆した基板上に、基板の成膜温度約１５０℃で６００μｍ相当の厚みのＣｓＩ：Ｔｌ膜を蒸着した。
　蒸着膜形成後に、実際に用いるＴｉＯ２反射粒子とバインダ材と溶剤からなる反射膜１４として反射膜Ａ（ＴｉＯ２微細粒、ブチラール系樹脂バインダ、有機溶媒）、反射膜Ｂ（ＴｉＯ２微細粒、ブチラール系樹脂バインダ、可塑剤、有機溶媒）の２種類を用意した。これらの塗液を、ディスペンサー装置を用いて３水準の重量（乾燥重量：３２ｍｇ、６３ｍｇ、９５ｍｇ）で滴下し、乾燥する際の収縮応力によるＣｓＩ：Ｔｌ膜と基板との剥がれ状況を調査した。
　結果を図６に示す。
　図６からも明らかなように、反射膜Ａで乾燥重量が６３ｍｇ、９５ｍｇのもの、反射膜Ｂで乾燥重量が３２ｍｇ、６３ｍｇ、９５ｍｇのものは図中「×」の箇所でＣｓＩ：Ｔｌ膜が基板から浮き上がっていた。これに対して、反射膜Ａで乾燥重量が３２ｍｇのものはＣｓＩ：Ｔｌ膜の基板からの浮き上がりは観察されなかった。
　また、反射膜として反射膜Ａを採用し、基板の最表層材質としてアクリル系、シリコーン系、Ｓｉ－Ｎ系、Ｓｉ－Ｏ系保護膜を用い、密着力に効果があると期待されるＵＶ／Ｏ３処理を弱、中、強の３段階で事前に施して、シンチレータとしてのＣｓＩ：Ｔｌ膜と基板との間の剥がれの割合を測定した結果を表１に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
　上記表の結果より、基板最表層は無機膜材質よりも有機樹脂系、特にアクリル系がシンチレータの密着力に優れることが分かった。
　なお、表１には示していないが、基板の最表層が有機樹脂層の場合、アクリル系に限らず、ポリエチレンやポリプロピレン、ブチラール系などの熱可塑性樹脂でも、シリコーン系やエポキシ系などの熱硬化性樹脂と比較して、よりシンチレータとの密着力に優れていた。
　以上の通り、ＣｓＩ：Ｔｌ膜などシンチレータ層１３との密着力に関しては、樹脂系の保護膜が明らかに有利であることが分かった。また樹脂系保護膜の中では、アクリル系など熱可塑性有機樹脂の方がシリコーン系などの熱硬化性有機樹脂よりも優れていた。
　これは、ＣｓＩ：Ｔｌ膜の蒸着の際には、例えば１５０℃程度の基板加熱を伴うことから、蒸着時に基板表層が軟化して蒸着膜と表層との応力緩和及び密着力確保の効果が得られるものと推測される。因みに、アクリルの軟化点は１２０℃前後のものが多い。
　一方、熱硬化性のシリコーン系樹脂は、ＣｓＩ：Ｔｌ膜の蒸着時の１５０℃程度の温度である程度硬化が進むか、仮に硬化が進まなくても熱可塑性樹脂のように軟化することがないために、蒸着膜のエネルギーでは十分な密着力を得るのが難しい可能性が考えられる。
　また、シンチレータ層１３の観点からは、ＣｓＩ：ＴｌやＣｓＩ：Ｎａの蒸着膜は、ピラー構造（柱状結晶構造）を呈し、ピラー間に隙間があるためにライトガイド効果による良好な解像度特性を有する半面、膜の面方向の支え合いが乏しいためにアレイ基板１２との密着力は劣る傾向がある。
　よって、このようなピラー構造のシンチレータ層１３においては、本実施の形態のように、シンチレータ層１３を形成するアクティブエリアが有機樹脂保護膜からなる効果はより大きいものとなる。
 [実施例２]
（防湿体１５の接着層１６とアレイ基板１２との間の密着力の評価）
　防湿体１５の接着層１６とアレイ基板１２との間の密着力については、保護層材質を表面に形成した基板を小片に分割し、接着剤を挟んで保護層側が対向するように貼り合せた構造の密着力サンプルを作製して評価した。
　接着剤は、ナガセケムテック社製のＵＶ硬化型接着剤ＸＮＲ５５１６ＺＨＶ－Ｂ１を用いた。また、密着力に効果があると期待されるＵＶ／Ｏ３処理を事前に施した。
　図７に示すように、所定の保護層４２を表面に形成した２ｍｍ×５ｍｍのサイズ小片側の基板４１に、約１ｍｇ程度の接着剤をディスペンサーにより塗布して、同一の保護層４２が形成された４ｃｍ□の中片側の基板４４に対向させる形で貼り合せて接着層４３とした。約２００ｇｆの加重で押し潰した後に、小片側の基板４１の裏面側から３６５ｎｍのＵＶを３Ｊ／ｃｍ２照射して硬化させた。その後、６０℃×３時間の加熱硬化を加えた。接着層４３との密着力は、図７に示すデジタルフォースゲージ４６を用い、小片側の基板４１を側面から押して、小片が剥がれる際のピーク強度をホールドするモードで測定した。この密着力調査は、６０℃－９０％ＲＨの高温高湿試験による密着力変化も追跡した。
　図８に、保護層４２として種々の材質を用いた場合の小片側の基板４１と接着層４３との密着力を測定した結果を示す。なお、接着剤Ａと接着剤Ｂはいずれもエポキシ系ＵＶ硬化型接着剤であるが、添加材、フィラーなどの種類や添加量が異なる。
　接着層４３との密着力に関しては、実施例１のシンチレータ層１３とアレイ基板１２との密着力の傾向とは明らかに異なり、基板の最表層が無機保護膜のものが有機保護膜のものに比べて明らかに優れる結果となった。
　また、６０℃－９０％ＲＨの高温高湿試験による密着力の劣化も、無機保護膜では小さく、有機樹脂保護膜に比較して優れていることが判明した。
 [実施例３]
（放射線検出器における特性評価）
　実施例１及び実施例２の結果に基づき、以下の通りアレイ基板１２の最表層保護膜材料を変えて実際の放射線検出器を製作した。
　まず、本実施例として、図４に示す構造の放射線検出器２０を作製した。
　アレイ基板１２上に、保護膜２８ｂとして、プラズマＣＶＤ法で形成した膜厚２μｍ程度の窒化珪素の無機膜を形成し、その上層に保護膜２８ａとして、厚さ２．５μｍ程度のアクリル系樹脂膜を積層して形成した。アクリル系樹脂膜は感光性のものを用い、直接フォトリソグラフィーによって接着エリアＢに対しては除去するパターン設計とした。
　このプロセスにより、ＣｓＩ：Ｔｌシンチレータ層１３を形成するアクティブエリアＡはアクリル樹脂系有機樹脂の保護膜２８ａが最上層となり、防湿体１５との接着エリアＢは窒化珪素系の無機材質の保護膜２８ｂが最上層となっている。
　一方、比較例としては、タブ・パッド（ＴＡＢ　Ｐａｄ）部２７など除いて全面に有機樹脂の保護膜を残したもの（比較例１）、無機材質の保護膜を全面的に残したもの（比較例２）を一緒に作成した。
　表２に、試作サンプルのアレイ基板最上層材質の一覧を示す。その他の構成要素とプロセスは実施例、比較例１、２共に同じとした。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
　製造プロセスにおいて、反射膜１４を塗布後、乾燥の段階で、比較例２のサンプルはシンチレータ層１３のＣｓＩ：Ｔｌ膜とアレイ基板１２表面との間で膜浮き（剥がれて隙間を生じている状態）を生じた。この膜浮きの状態は、少しの振動でも剥がれ落ちるレベルであり、それ以降のプロセスには耐えられなかった。
　これに対して、本実施例と比較例１のサンプルは、反射膜１４の形成プロセスで異常はなく、その後ＡＬハットを接着封止する工程へと進めた。何れも減圧貼り合せされ、ＵＶ硬化と加熱硬化も特に異常なく終了した。
　その後、これらのサンプルの信頼性を比較するために、６０℃－９０％ＲＨ×５００ｈの高温高湿試験と、－２０℃×２ｈ／６０℃×２ｈの冷熱サイクル試験と実施した結果、比較例１のサンプルは、２つのコーナー部付近でＡＬハットとアレイ基板１２との接着部に剥れを生じた。剥がれ部を調査した結果、接着層１６／アレイ基板１２の界面で剥離を生じていることが分かった。
　一方、実施例のサンプルは、接着部の異常は全く見られなかった。更に高温高湿と冷熱試験を追加し、６０℃－９０％ＲＨ×積算１０００ｈ、－２０℃×２ｈ／６０℃×２ｈの冷熱試験を積算６０回繰り返した後も接着シール部に異常は発生しなかった。
　この結果は、上述した実施例２の結果とも符合している。従って、実施例のアレイ基板１２の最表層を窒化珪素の保護膜としたことにより、接着層１６との密着力及びその高温高湿耐性において、比較例１のサンプルに比べて明らかに優れたものと思われる。
　いくつかの実施形態を説明したが、これらの実施形態は、例として提示したものであり、発明の範囲を限定することは意図していない。この新規な実施形態は、その他の様々な形態で実施されることが可能であり、発明の要旨を逸脱しない範囲で、種々の省略、置き換え、変更を行うことができる。これらの実施形態やその変形は、発明の範囲や要旨に含まれるとともに、請求の範囲に記載された発明とその均等の範囲に含まれる。
１０…ガラス基板、１１…放射線検出器、１２…アレイ基板、１３…シンチレータ層、１４…反射膜、１５…防湿体、１６…接着層、１７…画素、１８…制御線（ゲートライン）、１９…信号線（シグナルライン）、２０…放射線検出器、２１…フォトダイオード、２２…薄膜トランジスタ（ＴＦＴ）、２６ａ…保護膜、２６ｂ…保護膜、２７…タブ・パッド（ＴＡＢ　Ｐａｄ）部、２８ａ…保護膜、２８ｂ…保護膜、２９ａ…保護膜、２９ｂ…保護膜、３０…放射線検出器、３３…鍔部
 

Claims (6)

  1. 　少なくともアクティブエリアと接着エリアとに区画され、前記アクティブエリア内に位置して蛍光を電気信号に変換する光電変換素子と前記アクティブエリア内の最表層に位置する有機樹脂保護層と前記接着エリアの最表層に位置する無機保護膜とを有する基板と、
    　前記光電変換素子を覆うように前記有機樹脂保護層上に形成されて放射線を前記蛍光に変換するシンチレータ層と、
    　前記シンチレータ層を覆うように形成された防湿体と、
    　前記無機保護層上に形成されて前記防湿体と前記基板とを接着する接着層と、
    　を具備することを特徴とする放射線検出器。
  2. 　前記有機樹脂保護膜は、熱可塑性有機樹脂で形成されていることを特徴とする請求項１記載の放射線検出器。
  3. 　前記無機保護膜は、窒化珪素、酸化珪素、炭化珪素およびこれらの複合材料のいずれかで形成されていることを特徴とする請求項１又は２記載の放射線検出器。
  4. 　前記接着層は、ＵＶ硬化型接着剤で形成されていることを特徴とする請求項１又は２記載の放射線検出器。
  5. 　前記接着層は、ＵＶ硬化型接着剤で形成されていることを特徴とする請求項３記載の放射線検出器。
  6. 　前記シンチレータ層と前記防湿体との間に形成されて前記蛍光を反射する反射膜をさらに具備することを特徴とする請求項１記載の放射線検出器。
     
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