WO2011132265A1 - 加速器による複数核種の同時製造方法及び装置 - Google Patents

加速器による複数核種の同時製造方法及び装置 Download PDF

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WO2011132265A1
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nuclides
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弘太郎 永津
利光 福村
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独立行政法人放射線医学総合研究所
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    • G—PHYSICS
    • G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21G—CONVERSION OF CHEMICAL ELEMENTS; RADIOACTIVE SOURCES
    • G21G1/00—Arrangements for converting chemical elements by electromagnetic radiation, corpuscular radiation or particle bombardment, e.g. producing radioactive isotopes
    • G21G1/04—Arrangements for converting chemical elements by electromagnetic radiation, corpuscular radiation or particle bombardment, e.g. producing radioactive isotopes outside nuclear reactors or particle accelerators
    • G21G1/10—Arrangements for converting chemical elements by electromagnetic radiation, corpuscular radiation or particle bombardment, e.g. producing radioactive isotopes outside nuclear reactors or particle accelerators by bombardment with electrically charged particles
    • G—PHYSICS
    • G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21G—CONVERSION OF CHEMICAL ELEMENTS; RADIOACTIVE SOURCES
    • G21G1/00—Arrangements for converting chemical elements by electromagnetic radiation, corpuscular radiation or particle bombardment, e.g. producing radioactive isotopes
    • G21G1/001—Recovery of specific isotopes from irradiated targets
    • G21G2001/0036—Molybdenum

Definitions

  • the present invention relates to a method and an apparatus for simultaneously producing a plurality of nuclides by an accelerator, and in particular, it is possible to efficiently produce a plurality of nuclides having different half-lives such as molybdenum 99 and technetium 99m which are in great demand as radiopharmaceuticals.
  • the present invention relates to a method and apparatus for simultaneously producing a plurality of nuclides using an accelerator.
  • Molybdenum 99 and Technetium 99m Technetium 99m which is used worldwide in nuclear medicine and diagnostic imaging, is the leading role of over 70% of the radioisotopes used in nuclear medicine. This is a nuclide obtained as a daughter nuclide of molybdenum 99 (Mo-99, half-life 66 hours). The nuclide required as a radiopharmaceutical is Tc-99m, and Mo-99 is only the raw material.
  • Tc-99m As a specific method for producing Tc-99m, a technique in which Tc-99m produced by Mo-99 decay is simply eluted and recovered with a physiological saline solution or the like is mainly used. Therefore, the production amount (radioactivity) of Mo-99 dominates the production amount (radioactivity) of Tc-99m. Because this feature can be thought of as squeezing milk (Tc-99m) from dairy cows (Mo-99), this mechanism is called “Milking” or “Generator”, which has been commercialized. It is commercially available.
  • reactor-specific problems include 1) potential operational risks including reactor aging, and 2) conflict with nuclear non-proliferation resistance caused by the use of high-concentration uranium (U-235 is less than 20%)
  • Mo-99 cannot be obtained sufficiently from low concentrations of U).
  • it is not easy to install a nuclear reactor because of the great investment and maintenance costs.
  • nuclear weapons development becomes possible it is also true that there are restrictions on installation depending on the country, and the stable supply of Mo-99 is an international issue. In Japan only, there are many nuclear reactors, but Mo-99 is not produced and is 100% dependent overseas. The importance of establishing a domestic Mo-99 supply system has been accused for some time. However, there is no concrete progress for the reasons mentioned above.
  • the production method as shown here specifically, the activation method using neutrons has a drawback that the yield is only about 1/10 compared with the case of directly obtaining the fission-derived Mo-99. is there.
  • other methods for avoiding problems have been developed, and it is not impossible to obtain a Tc-99m preparation.
  • Non-Patent Document 1 estimates the amount of Tc-99m and Mo-99 generated when Mo-100 is irradiated with protons of energy range 68 ⁇ 8 MeV and Non-Patent Document 2 applies 22 ⁇ 10 MeV protons. It is. Although it is written that any nuclide will be obtained in a yield according to energy, there is no description about a specific irradiation method or apparatus configuration. It is a previous paper on the experimental element that explores so-called feasibility, and can be said to be a report investigating physical phenomena.
  • Non-Patent Documents 3 and 4 describe that radionuclides are simultaneously manufactured by arranging different types of targets in series and simultaneously irradiating them, although the nuclides to be manufactured are different.
  • the target substances are a gas target for 11 C production and a liquid target for 18 F production
  • a 16 O (p, pn) 15 O reaction as a previous stage target.
  • 13 N-labeled compounds such as 13 NH 3 , 13 N 2 O and 13 N 2 are obtained.
  • Non-Patent Document 5 Na-22 and Ge-68 ( ⁇ Ga-68) are formed by using two Mg and Ga targets in series to make two long nuclides at the same time, or Rb and Ga. In the same manner to produce Sr-82 ( ⁇ Rb-82) and Ge-68 ( ⁇ Ga-68).
  • ⁇ indicates a daughter nuclide of the generator.
  • Non-Patent Document 5 when producing the target nuclide, it is necessary to prepare a target substance in some container, in this case, in the capsule in order to compensate for melting.
  • the work (preparation) for sealing the target is very troublesome.
  • the material constituting the capsule itself absorbs the beam energy and attenuates the energy necessary for the original nuclear reaction (particularly for the second stage).
  • miscellaneous nuclides derived from the capsule material are generated, which may adversely affect the quality.
  • the two targets are aligned and fixed, it seems necessary to take them out at the same time.
  • the present invention has been made to solve the above-mentioned conventional problems, and an object thereof is to efficiently produce a plurality of nuclides having different half-lives such as molybdenum 99 and technetium 99m.
  • Mo-99 and Tc-99m which are examples of the target production nuclide of the present invention, differ in half-life by about 10 times. By optimizing the irradiation operation method using this difference, it becomes possible to increase the total amount of radioactivity generated in a certain irradiation period of Tc-99m to be finally used.
  • Saturation rate represents the generation and decay of radioactivity with respect to the length of irradiation time in the production of radionuclides by an accelerator.
  • Tc-99m can be conveniently supplied to a place at a distance that does not require time to transport the source.
  • the physical attenuation of Mo-99 is suppressed more than that of Tc-99m, so the supply with Mo-99 is efficient.
  • the presence of Mo-99 has the advantage that Tc-99m, which is about 1.7 times the original Mo-99 radioactivity, can be obtained in one week. Therefore, the motivation for studying this irradiation technique is to answer the needs of Mo-99 production in conjunction with Tc-99m.
  • the effective energy region for manufacturing Mo-99 is 40 ⁇ 20 [MeV] and that of Tc-99m is 20 ⁇ 10 [MeV], as shown in FIG.
  • the first target 11 for producing Mo-99 is placed on the high energy side, and the beam 10 having the residual energy attenuated according to the passage of the first target 11 is collided with the first target 11 for Tc-99m.
  • the beam operation is important in that the second stage target 12 is exchanged with a six-hour irradiation period which is a half-life of Tc-99m.
  • the beam energy attenuation varies depending on the situation depending on the incident energy and the thickness and density of the passing substance (target). The thicker and the higher the density, the easier it is to stop the beam. The higher the incident energy, the harder the beam to stop (the energy is less likely to drop).
  • FIG. 3 shows an example in which the incident energy is 40 MeV, and the thickness of each target is 0.25 mm (250 ⁇ m). The number after the arrow is the energy that is attenuated and the number in parentheses is the target. It is lost energy.
  • the number of target stages is not limited to two, but may be three stages 11, 12, 13 as shown in FIG. 3B, or four stages 11, 12, 13, 14 as shown in FIG. It is also possible to increase the number of stages.
  • all the targets shown in FIG. 3 may be the same Mo-100 regardless of the generated nuclides, which contributes to the simplification of the preparation work.
  • the chemical form may be arbitrary, and for example, a metal simple substance Mo-100, a metal oxide MoO 3 or the like can be used.
  • all chemical compositions may be the same.
  • the chemical composition may be different among a plurality of targets.
  • the present invention has been made on the basis of the above-mentioned knowledge.
  • a plurality of solid targets arranged in series are irradiated with a beam of particles from an accelerator, and each target is irradiated with energy attenuated according to the passage of the target.
  • React Furthermore, the subject is solved by efficiently obtaining a plurality of nuclides having different half-lives by exchanging the target according to the irradiation time of the target.
  • the irradiation of the total irradiation amount to the target for obtaining the nuclide having a long half-life is completed and collected, the irradiation of the beam is continued or paused to obtain a nuclide having a short half-life.
  • the target can be sequentially exchanged and collected.
  • the irradiation time until the exchange can be set to a period of about 0.5 to 2.5 times the half-life of the production nuclide.
  • At least one material of the target can be a metal and / or a metal oxide.
  • nuclides with different half-lives can be obtained separately from the target having the same chemical composition and / or isotope abundance ratio.
  • the particles can be protons and the target can be molybdenum 100.
  • nuclide produced can be molybdenum 99 and technetium 99m.
  • the incident energy of protons used for manufacturing the molybdenum 99 can be 60-20 MeV, or the incident energy of protons used for manufacturing the technetium 99m can be 30-20 MeV.
  • molybdenum 100 as a target is activated by recoil neutrons generated when the proton collides, and as a result, molybdenum 99 and / or technetium 99m can be manufactured.
  • At least one of the plurality of targets can be replaced during beam irradiation.
  • the target is supported by a rotating body and rotated around an axis outside the beam trajectory, so that one target supported by the rotating body is in a heating state that receives the beam and cooling that does not receive the beam.
  • the state can be taken.
  • the target can be supported as a rotor blade on the outer periphery of the turbine-like rotor.
  • the target can be tilted with respect to the beam axis.
  • a plurality of the rotators can be provided across the beam, and the targets supported by the rotators can alternately hit the beam.
  • the rotating body can be rotated by a fluid used for cooling the target.
  • a part of the fluid used for cooling the target can be guided to the inside of the rotating body and supplied to the target site via a flow path extending in the centrifugal force acting direction of the rotating body.
  • the target can be supported on the rotation plane of the turret-shaped rotating body.
  • the periphery of the rotating body and the target can be filled with a cooling medium.
  • the rotating body can be intermittently rotated to stop the target one after another at the irradiation position for a predetermined time.
  • the rotating body can be reciprocally rotated.
  • the present invention also includes a plurality of solid targets arranged in series that irradiate and sequentially pass a beam of particles from an accelerator; Means for exchanging each target reacted with a beam of energy attenuated according to the passage of the target according to the irradiation time of each target;
  • the present invention provides an apparatus for simultaneously producing a plurality of nuclides using an accelerator characterized by efficiently obtaining a plurality of nuclides having different half-lives.
  • nuclides having different half-lives such as molybdenum 99 and technetium 99m, which are in great demand as radiopharmaceuticals.
  • Time chart showing the operation of the present invention Diagram showing the relationship between cross-sectional area and irradiation energy
  • Side view showing the basic configuration of the present invention
  • Sectional drawing including a partial block diagram which shows the structure of 1st Embodiment of this invention
  • Flow chart showing the processing procedure of the first embodiment
  • Sectional drawing which shows the state which lowered
  • Sectional drawing which shows the exchange state of a latter stage target similarly The perspective view which shows the detail of the arm part of a target exchange robot similarly Sectional drawing which shows the structure of 2nd Embodiment of this invention.
  • the figure which shows the basic composition of the rotary target used by embodiment of this invention Diagram showing the action of the rotary target Diagram showing a variation of the rotary target
  • the figure which shows another modification similarly An exploded perspective view showing an example of a target holding structure in a rotary target
  • the perspective view which shows another modification similarly
  • the exploded perspective view which similarly shows the detailed structure of 4th Embodiment Sectional view of the first target part The perspective view which shows the principal part structure of 5th Embodiment of this invention.
  • the perspective view which similarly shows the principal part structure of 6th Embodiment The perspective view which shows the modification of a rotary target Sectional drawing which shows the principle of the modification shown in FIG.
  • FIG. Time chart of Example 4 shows the operation of the eighth embodiment (A) perspective view and (B) cross-sectional view for explaining a method of replacing a rotating body The perspective view which similarly shows the approach state of a robot hand Similarly (A) When opened and (B) Holding vertical section Time chart of Example 1 Time chart of Example 2 Time chart of Example 3 The figure which shows the structural example for implementing Example 3. FIG. Time chart of Example 4
  • a first target (also referred to as a previous stage target) 11 disposed on the upstream side of a beam 10 irradiated from an accelerator 8 is placed on a shelf.
  • the front stage target section 20, the rear stage target section 40 on which a second target (also referred to as a rear stage target) 12 placed on the downstream side of the front stage target 11 is placed on a shelf, and the front stage target section 20 are, for example, a motor A casing 60 that holds the rear target unit 40 so as to be vertically movable by a cylinder 41, an accelerator control means 9 that controls the accelerator 8, and an injection port.
  • a controller 62 for controlling the cooling medium ejected from 50, and a front opening / closing means 23 for opening and closing the front target unit 20 by the motor 22.
  • a controller 62 for controlling the cooling medium ejected
  • the front stage target 11 and the rear stage target 12 are both made of Mo-100, and the front stage target 11 mainly generates Mo-99 and the rear stage target 12 generates Tc-99m.
  • the targets 11 and 12 are adjusted, and in step 102, they are installed on the irradiation port. Specifically, as shown in FIG. 6, the cylinder 41 is contracted to lower the rear stage target portion 40, the front stage target portion 20 is lowered by the motor 22 and the front stage target 11 is mounted, and then the first target portion is placed as shown in FIG. By raising 20, the space between the front target unit 20 and the rear target unit 40 is opened, and the rear target 12 is mounted.
  • step 104 the related equipment is operated to prepare for irradiation.
  • Step 106 irradiation is started by the accelerator 8 capable of irradiating 40-60 [MeV] protons in Step 106, and irradiation is performed in Step 108 when 6 hours which is the half-life of Tc-99m generated by the latter stage target 12 has elapsed.
  • 9 is temporarily stopped, and the rear target 12 is taken out as shown in FIG. 9 using the arm 65 of the target exchange robot 64 as shown in FIG. 99m is recovered.
  • step 114 where a new rear stage target 12 is installed, and irradiation is resumed at step 116.
  • Step 118 the irradiation is temporarily stopped in Step 118, and the same processing as Steps 110 to 116 is performed in Steps 120 to 126.
  • step 138 When the same process is repeated 11 times, the irradiation is terminated in step 138, the subsequent stage target 12 is taken out in step 140, sent to the chemical process in step 142, and the front stage target 11 is also taken out in step 144. Send to chemical processing.
  • the beam current value may be determined according to the required amount of Tc-99m and Mo-99 required, and it is considered that the required amount is about 100 to 200 [ ⁇ A].
  • cooling is appropriately performed as described later in order to prevent heating.
  • Tc-99m When the required amount of Tc-99m is 170 Ci / week (Mo-99 production amount is 100 Ci / week), the irradiation current is 15 ⁇ A in the normal range, 170 ⁇ A in the challenging region, and 1 mA required in the fast neutron method. Table 1 shows the results of comparison between these three types.
  • Irradiation time is 6 hours (half life of Tc-99m) compared with 4 types of 12 days, which is about half a day, 66 hours, which is the half life of Mo-99, and 7 days required for fast neutron method. did.
  • the Mo-99 yield A in the table is the production amount of the energy region (40 ⁇ 20 MeV) obtained by the former target 11 alone, and the total milking amount B is the total amount obtained from Mo-99 produced by the former target 11 in one week.
  • the value of the amount of Tc-99m (1st to 5th day), the single Tc-99m yield C is the production amount of the energy region (20 ⁇ 10 MeV) obtained by the latter stage target 12 alone, and the total Tc-99m yield D is The ratio of the value given by the sum (B + C) of the front stage target 11 and the rear stage target 12 and the single Tc ⁇ 99m is (B + C) / C.
  • the rear stage target 12 is placed on a turret 43 rotated by a motor 44, and the rear stage target 12 can be replaced by the rotation of the turret 43, so that the rear stage target 12 can be easily replaced during irradiation. Is.
  • 11 subsequent targets 12 can be placed on the turret 43 in accordance with the replacement cycle of the previous target 11.
  • Mo-99 and Tc-99m required for practical use are to be obtained by a reaction represented by the nuclear reaction formulas 100 Mo (p, pn) 99 Mo and 100 Mo (p, 2n) 99m Tc)
  • the required current value is 1 to 2 [mA], that is, the estimated heat generation is 40 to 80 [kW]. If recoil neutrons generated by the nuclear reaction are also used, it contributes to the production of Mo-99 and Tc-99m. In that case, the resulting heat generation does not significantly affect the heat generation estimation.
  • the establishment of the irradiation system is determined by how the heat quantity is removed and dispersed on the target side that receives the beam.
  • a practical heat resistance density in a system having a general cooling efficiency is considered to be several hundreds [W / cm 2 ] at most. For example, when 300 [W / cm 2 ] is set, a necessary target area is required. Ranges from 100 to 200 [cm 2 ].
  • the spread of the area means an increase in the amount of target preparation, which further reduces the low specific activity, and there is a concern about the adverse effect on the subsequent processing.
  • another technical problem increases.
  • the target is a replaceable type (for example, a turbine rotary type in which the target 70 is disposed on the six rotor blades shown in FIG. 11), it is possible to irradiate a substantially wide range without widening the beam diameter. can do.
  • 16 is a beam duct
  • 72 is a rotating shaft
  • 74 is a rotating body.
  • the rotating body 74 can be reduced in weight as being hollow.
  • each target has a thickness capable of absorbing energy of 5 MeV and a beam current of 100 ⁇ A is applied.
  • the rotating body is rotating once per second in FIG. 12 (A) and twice per second in FIG. 12 (B). Regardless of the number of rotations, since the maximum chance (location) where the beam can collide is up to 0 ⁇ ⁇ ⁇ ⁇ from the viewpoint of one target, the time for heat generation is also reduced to less than half.
  • the configuration for rotating the target is not limited to that shown in FIG. 11.
  • FIG. 13 for example, six blade rotors 74A and 74B are arranged to face each other, and as shown in FIG. 74 and 12 blades 75 can be arranged in tandem.
  • the target holding structure may be formed by fixing a target 70 made of a single metal molybdenum thin film having a thickness of 5 mm or less to a U-shaped holder 78, or as shown in FIG.
  • a target 70 made of a single metal molybdenum thin film having a thickness of 5 mm or less to a U-shaped holder 78, or as shown in FIG.
  • molybdenum trioxide or a powder-sintered target 70 can be sandwiched and held between thin films 80 made of aluminum or gold that do not get in the way when activated.
  • a cooling medium is present on the beam trajectory, it has a beam energy absorption capability proportional to the product of thickness and density, whether it is water or gas. That is, energy prepared for causing the intended nuclear reaction is lost to the cooling medium, and the target reaction may not be sufficiently performed. For this reason, a low density, for example, helium or air is usually used to cool the target on the beam trajectory.
  • a refrigerant coolant circulates along the arrow of the flow path shown from the cooling means 51, and mainly cools a target by 50 parts of arrows.
  • an apparatus 50 for jetting the refrigerant may be installed at an arbitrary position and number inside the irradiation apparatus, and may be used for the driving force of the rotating body 74 while cooling the target 70 as shown in FIG. it can. It is possible to squirt on a specially prepared wing instead of the target. In the vicinity of an irradiation device where an intense radiation environment is expected, it is significant that a rotational force can be obtained with a simple mechanism as compared with a motor drive that requires electrical control.
  • a small amount of water can be ejected, and the vaporization heat of water during evaporation can be expected to have a great effect on cooling.
  • the gravity and the centrifugal force of the rotating body can be applied to the ejection of the small amount of liquid.
  • a small diameter hole 74X can be arbitrarily formed in the lower part of the cooling water storage area 74W provided at the center of the rotating body to secure a water channel.
  • a rotary blade serving as a target is provided at the outlet of the water channel, and water is supplied from the center of the rotary body toward this. Since the target itself generates heat under the influence of irradiation, all of the small amount of water boils here, and at the same time as the vaporization, the heat of the target can be taken as the heat of vaporization.
  • Optimal control such as the amount of water, can be determined comprehensively, including the hole diameter, channel shape, and rotational speed. Since the final use of cooling water is "heat removal by vaporization", some water leakage does not affect the function (where the water leakage is from and where it is intended to discharge is not essential, it is vaporized from multiple locations Is more efficient). Furthermore, there is an advantage that the manufacture and assembly of the parts constituting this function are remarkably facilitated.
  • the irradiation device needs to be a sealed space except for piping provided for cooling the entire system.
  • a rotating body can be provided on the left or right side of the beam trajectory or arbitrarily.
  • a condenser is provided at the top of the rotating body to liquefy and recover the vaporized vapor. Probably not all liquid can be recovered, so it is possible to fill the interior space with cooling water in advance. In this case, a part of the cooling water is sucked with a pump or the like and returned to the center of the rotating body, thereby completing a series of cooling water supply systems.
  • the space can have a simple opening / closing structure so that the target can be easily taken out after irradiation.
  • FIG. 19 shows the configuration of the main part of the third embodiment of the present invention that solves the problem of heat generation as described above.
  • an upper target section 20 having six upper targets 11 disposed on the circumference of a rotating body 74 disposed on the upstream side of the beam 10 irradiated from the accelerator 8, and the upper stage
  • a disc-shaped rear target 12 and a rear target unit 40 including a support 45 that holds the rear target 12 are provided on the downstream side of the target unit 20.
  • FIG. 20 (disassembled perspective view) and FIG. 21 (front stage target) show the detailed configuration of the fourth embodiment of the present invention in which the rotary body of the front stage target portion 20 of the third embodiment is an opposed type of two rotary bodies 74A and 74B. Sectional view).
  • 28 is a lid for sealing
  • 50 is a cooling nozzle for cooling the target
  • 52 is a condenser
  • 54 is a cooling water supply system for a rotating body.
  • FIG. 22 shows a fifth embodiment of the present invention in which the rear stage target portion 40 of the third embodiment is a rotary type using a turret 43 that is driven to rotate by a motor 44.
  • FIG. 23 shows a sixth embodiment of the present invention in which all targets are turrets and three stages of targets 11, 12, 13 are provided.
  • reference numeral 23 denotes a one-stage turret rotated by the motor 24, 80 denotes a three-stage turret section, and 83 denotes a three-stage turret rotated by the motor 84.
  • the target 70 on the turbine type rotator 74 is provided perpendicular to the beam 10.
  • FIG. 26 shows the front stage target portion 20 of the seventh embodiment of the present invention in which the targets 11A and 11B are arranged obliquely as shown in FIG. 24 on the rotating bodies 74A and 74B rotating in the opposite directions of the upper stage target.
  • the method of tilting the target with respect to the beam is not limited to the method shown in FIG. 24, and the rotation shaft 72 of the rotating body 74 may be tilted with respect to the beam 10 as shown in FIG. 27.
  • FIG. 28 shows an eighth embodiment of the present invention in which the front stage target 11 and the rear stage target 12 are arranged together on the rotating body 74.
  • the rack and pinion gear may be continuously rotated counterclockwise in the figure, but as shown in FIGS. 29A, 29B, and 29C, the rack and pinion gear is constituted by a cylinder 90 composed of two cylinders.
  • the three sets of targets 11 and 12 can be exchanged by causing the rotating body 74 to rotate intermittently.
  • the targets 11 and 12 are composed of three groups, group 1, group 2 and group 3, and when the target group 1 stops at the direct irradiation position of the beam 10 as shown in FIG.
  • One of the cylinders 90 is actuated and instantaneously rotates 120 degrees counterclockwise, and the group 2 stops at the direct irradiation position of the beam 10 as shown in FIG.
  • the other of the cylinders 90 instantly operates and rotates again counterclockwise by 120 degrees, and the group 3 stops at the direct irradiation position of the beam 10 as shown in (C). And receive the necessary time.
  • Each target after irradiation is appropriately replaced or removed at the non-irradiation position.
  • the rotating body 74 can be exchanged as follows, for example. That is, a rubber grip 78 that is inwardly expanded by a fluid (for example) air pressure as shown in FIG. 30B is provided inside the rotating shaft holding portion 77 of the motor 76 shown in FIG. Then, as shown in FIG. 31, for example, the rotating body 74 is gripped by the robot hand 66, and the air pressure to the rubber grip 78 is turned on and off as shown in FIG.
  • a fluid for example
  • Mo-100 is arranged in the front stage to produce Mo-99 with a half-life of 66 hours, and Mo100 is also arranged in the latter stage to produce Tc-99m with a half-life of 6 hours.
  • FIG. 33 shows a time chart of Example 1 in which different nuclides are obtained separately.
  • a shorter interval between beam irradiations is preferable because physical attenuation in the previous stage can be suppressed. For example, re-irradiation is possible in about 10 minutes.
  • the reason for setting the irradiation time to a half-life of 6 hours is that the half-life irradiation of the production nuclide is effective in terms of yield.
  • irradiation time can be made arbitrary.
  • FIG. 34 shows a time chart of the second embodiment in which 62 is generated alternately.
  • ⁇ ⁇ Continuing to emit a continuous beam over a relatively long period of several days to a week is concerned that it may have a heavy load on the production schedule of other nuclides.
  • the irradiation can be covered by a relatively short time irradiation, for example, if a long irradiation time is required, for example, a part of the targets arranged in the first stage may be It is not impossible to produce a third nuclide by using a target other than molybdenum.
  • the former stage is a rotary type, and Mo-100 and Zn-68 are alternately arranged to make Mo-99 with a half-life of 66 hours and Cu-67 with a half-life of 62 hours 1
  • FIG. 35 shows a time chart of Example 3 in which generation is performed for each sheet and Mo-100 is arranged in the subsequent stage to generate Tc-99m having a half-life of 6 hours.
  • the arrangement of the targets 11A and 11B may be either FIG. 36A in which the same target is arranged for each rotating body or FIG. 36B in which the target is changed even in the same rotating body.
  • the present embodiment is very effective as a method for efficiently using precious machine time.
  • Example 4 Time of Example 4 in which Zn-62 having a half-life of 9 hours was formed by arranging Cu-nat in the former stage and Tb-152g having a half-life of 5.3 days was produced by arranging Gd-152 in the latter stage.
  • a chart is shown in FIG.
  • irradiation may be performed by exchanging the previous stage target.
  • the irradiation end time of the last target of the target with a short half-life coincides with the irradiation end time of the target with a long half-life in order to effectively use the irradiation beam. Is set.
  • the target / irradiation time / generated nuclide / beam type / exchange target / exchange time are not limited as long as the energy range and the half-life match the configuration intended in the present invention.

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Abstract

　直列に配置された複数の固体ターゲットに加速器からの粒子のビームを照射して、順次通過させることで、通過により減衰したエネルギーで各ターゲットを反応させ、前記ターゲットを異なる照射時間で回収し、更に、回収した各ターゲットを別々に化学反応させて半減期の異なる複数の核種を別々に得る。これにより、放射性薬剤として需要の大きいモリブデン９９とテクネチウム９９ｍのような、半減期の異なる複数の核種を効率よく安価に製造する。

Description

加速器による複数核種の同時製造方法及び装置
　本発明は、加速器による複数核種の同時製造方法及び装置に掛かり、特に、放射性薬剤として需要の大きいモリブデン９９とテクネチウム９９ｍのような、半減期の異なる複数の核種を効率良く製造することが可能な、加速器による複数核種の同時製造方法及び装置に関する。
１．モリブデン９９とテクネチウム９９ｍ
　世界的に核医学、画像診断分野で利用されているテクネチウム９９ｍ（Ｔｃ－９９ｍ、半減期６時間）は、核医学において利用される放射性同位元素のうち、７割以上を占める主役であり、また、モリブデン９９（Ｍｏ－９９、半減期６６時間）の娘核種としても得られる核種である。放射性薬剤として必要となる核種はＴｃ－９９ｍであり、Ｍｏ－９９はその原料にすぎない。
　具体的なＴｃ－９９ｍの製法は、Ｍｏ－９９の減衰によって生成したＴｃ－９９ｍを、生理食塩液などによって簡便に溶出・回収する手法が主流となっている。従って、Ｍｏ－９９の製造量（放射能）がＴｃ－９９ｍの製造量（放射能）を支配する。このような特徴が、あたかも乳牛（Ｍｏ－９９）から牛乳（Ｔｃ－９９ｍ）を搾るように見立てられることから、本機構は「ミルキング」あるいは「ジェネレータ」などと呼ばれ、商品化されたものが市販されている。
２．Ｍｏ－９９の主製造法と特徴
　現在市場に流通しているＭｏ－９９は、原子炉内生成物として得られたものを回収している。具体的には、高濃度に濃縮したウラニウム２３５（Ｕ－２３５；同位体濃縮度９０％以上）の核分裂生成物が該当する（２３５Ｕ（ｎ、ｆ）９９Ｍｏ）。世界的な市場供給を目的とし、本反応によるＭｏ－９９の製造を行っている原子炉は少数かつ偏在しており（カナダ、オランダ、ベルギー、フランス、南アフリカ等）、安定供給を考慮する場合、不安が残る。
　また、原子炉特有の問題として、１）原子炉老朽化を含む潜在的運転リスク、２）高濃度ウラニウムを利用することに起因する核不拡散抵抗性への抵触（Ｕ－２３５を２０％未満にする必要があるが、低濃度ＵからはＭｏ－９９を十分に得られない）、３）超長半減期核廃棄物の放射毒性と処理・廃棄物の扱い、などが挙げられる。従ってＭｏ－９９／Ｔｃ－９９ｍの医学的利用における便益側面は多大であるものの、それに付随する問題の大きさも無視できない。市場では安定かつ大量の要求があるにもかかわらず、原子炉設置には多大な投資及び維持費が掛かるため容易に行えない。また核兵器開発が可能になることから、国によって設置制限があることも事実であり、Ｍｏ－９９の安定供給は国際的な課題ともいえる。日本に限れば、原子炉は多数存在するものの、Ｍｏ－９９の生産は行っておらず１００％海外依存中であり、国内でのＭｏ－９９供給体制を整える重要性は以前から訴えられているが、上記した理由等で具体的な進展はない。
３．Ｍｏ－９９の代替製法
　一方で、Ｔｃ－９９ｍの有用性から、別の核反応を用いたＭｏ－９９の製造法についての研究が広く進められている。具体的には、熱あるいは速中性子によるＭｏ－９８あるいはＭｏ－１００の放射化法がまず挙げられる（９８Ｍｏ（ｎ、γ）９９Ｍｏ又は１００Ｍｏ（ｎ、２ｎ）９９Ｍｏ）。本反応は、原子炉あるいは加速器由来の中性子を用いるため、高濃縮ウラニウムを使用する必要がない。従って、特に規制面での課題はクリアされる。また加速器による製法に至っては、高額な原子炉関連の設備投資費や維持運転費を１／１０程度あるいはそれ以下にすることが期待できる、廃棄物問題を考慮しなくて済むといったことだけでなく、生産の制御、つまり原子炉の臨界／停止は容易でないことに対して、加速器のオン／オフは非常に楽に行えるといった安全運用面の利点も挙げられる。
　しかしながら、ここに示すような製法、具体的には中性子による放射化製法は、前記した核分裂由来のＭｏ－９９を直接得る場合と比較すると、収率面でおよそ１／１０程度にしかならない欠点がある。また、Ｍｏ－９８あるいはＭｏ－１００中にＭｏ－９９が生成する結果、同位体希釈が起きてしまい（＝比放射能が低い）、実際の運用技術ではこれらを分離できない。従って、その後に行われる製剤化処理は、現在の標準となっている確立手法が適用できないという課題もある。但し、問題回避のための別法は開発されており、Ｔｃ－９９ｍ製剤を得ることは不可能ではない。
　加速器による製法の別法として、ターゲットに中性子ではなく荷電粒子、具体的には陽子（プロトン）を照射する方法も研究はされているが、実用的なレベル（例えば医学利用できるほど大量の放射能を得た、あるいはそのための装置一式を実証した等）での報告はまだされていない。
　さらに、未臨界の原子炉と、臨界を起こすに足りるだけの中性子供給源として加速器を用いるハイブリッド製法という例も報告されている。この場合のモリブデン照射法は、その他の原子炉法に準ずる。
　加速器を用いた手法全般についての先行技術は、いずれの場合も、実用レベルの収量（放射能）を得たものではなく、コンセプトの検討あるいは検証で評価が終わっている。
　即ち、非特許文献１は、エネルギー範囲６８→８　ＭｅＶ、非特許文献２は、２２→１０　ＭｅＶの陽子をＭｏ－１００に照射するとき、Ｔｃ－９９ｍ及びＭｏ－９９の生成量を見積もったものである。いずれの核種もエネルギーに応じた収率で得られるであろうことが書かれているものの、具体的な照射法や装置構成に関する記述はない。いわゆる実現可能性を探る試験的要素の先行論文であり、物理現象を調査した報告といえる。
　非特許文献３、４には、製造する核種は異なるが、異種のターゲットを直列に配置して同時に照射することで、同時に放射性核種を製造することが記載されている。ターゲットとなる物質は、非特許文献３では、１１Ｃ製造用の気体ターゲットと１８Ｆ製造用の液体ターゲットであり、非特許文献４では、前段ターゲットとしての１６Ｏ（ｐ、ｐｎ）１５Ｏ反応用の酸素ガスと、後段ターゲットとしての１６Ｏ（ｐ、α）１３Ｎ反応用の水の組合せであり、［１５Ｏ］ＣＯ２、［１５Ｏ］Ｈ２Ｏのような、１５Ｏで標識された化合物や、１３ＮＨ３、１３Ｎ２Ｏ、１３Ｎ２のような、１３Ｎで標識された化合物を得ている。
　一方、非特許文献５には、長い核種を２種類同時に作るため、ＭｇとＧａのターゲットを２連にして、Ｎａ－２２とＧｅ－６８（→Ｇａ－６８）を作る、あるいは、ＲｂとＧａを同じように照射して、Ｓｒ－８２（→Ｒｂ－８２）とＧｅ－６８（→Ｇａ－６８）を作ることが記載されている。ここで→は、ジェネレータの娘核種であることを示す。
Lagunas-solar、 M.C. et al. (1991) Cyclotron production of NCA 99mTc and 99Mo. An alternative non-reactor supply source of instant 99mTc and 99Mo→99mTc generators. Appl. Radiat. Isot. 42(7)、 643-657 Beaver、 J.E. and Hupf、 H.B. (1971) Production of 99mTc on a medical cyclotron: A feasibility study. J. Nucl. Med. 12(11)、 739-741 Kim、 S.W.、 et al. (2007) A study on a tandem target for a simultaneous production of C-11 and F-18. J. Label. Compd. Radiopharm. 50、 567-568 Koh、 K. et al. (1983) External tandem target system for efficient production of short-lived positron emitting radionuclides. IEEE Trans. Nucl. Sci.NS-30、 3064-3066 G. F. Steyn, et al. (2008) Development of Tandem Targets for a Vertical Beam Target Station. 12th Workshop on Targetry and Target Chemistry, Seattle
　自然界に７種類存在するモリブデン同位体のなかで、約１０％に相当するＭｏ－１００のみを濃縮したＭｏ－１００ターゲットに陽子を照射することで、入射エネルギーに応じて放射性核種純度の高いＭｏ－９９及びあるいはＴｃ－９９ｍが生成することは古くから確認されている。しかし、現在においても荷電粒子を用いた製造は行われていない。この理由は、Ｍｏ－９９とＴｃ－９９ｍのそれぞれの半減期が効率の良い製造に不向きであることや、同位体濃縮Ｍｏ－１００が高価なことから市場においてコスト競争力が乏しいことなどが考えられる。
　一方、非特許文献５に記載の技術では、目的核種を製造する際に、融解に対する補償のため、何らかの入れ物、ここではカプセル内部にターゲット物質を準備する必要がある。しかしながら、ターゲットを封じる作業（準備）は非常に面倒である。又、カプセルを構成する材質、そのものがビームエネルギーを吸収し、本来の核反応に必要なエネルギーを減弱してしまう（特に２段目に対して）。同時に、そのカプセル材質由来の雑核種が生成してしまうため、品質に悪影響を与える可能性がある。更に、２連のターゲットが揃って固定されているため、これらを同時に取り出す必要もあると思われる。
　本発明は前記従来の問題点を解消するべくなされたもので、モリブデン９９やテクネチウム９９ｍのような、半減期の異なる複数の核種を効率良く製造可能とすることを課題とする。
　本発明の目的製造核種の一例であるＭｏ－９９とＴｃ－９９ｍは、半減期が約１０倍異なる。この差異を利用して照射運用法を最適化することで、最終的に利用したいＴｃ－９９ｍの、一定照射期間における総放射能生成量を増加させることが可能になる。
　照射で生成する、ある核種の放射能は、その半減期Ｔにより決定され、
       Ｓ＝１－ｅ－λｔ・・・（１）
       λ＝０．６９３／Ｔ・・・（２）
で表すことが出来る。ここで、Ｓは飽和率、λは崩壊定数（ｓ－１）、ｔは照射時間（ｓ）である。
　飽和率とは、加速器による放射性核種の製造において、照射時間の長さに対して、放射能の生成と減衰を表したもので、Ｓ＝１（１００％）のときに、生成と減衰が平衡となる（長時間照射で１に近づく）。従って、一定時間を越えた場合の照射は、放射能の製造にほとんど寄与しない。一般的には照射時間は半減期（Ｓ＝０．５）程度が妥当であり、およそ０．５半減期（Ｓ＝０．２３）から長くても２．５半減期照射（Ｓ＝０．８２）あたりが広く用いられる手法である。従って、大量製造をする場合には、ビーム電流値を増大させる以外、適切な方法はない。
　Ｍｏ－１００に陽子を照射することでＭｏ－９９（Ｔ＝６６［ｈｒ］）を製造するには、上記理由から約３日～５日間程度の照射が効率的であるが、Ｔｃ－９９ｍ（Ｔ＝６［ｈｒ］）に必要な照射期間は、図１（Ａ）（Ｂ）に示す如くはるかに短い。実際、利用したい核種はＴｃ－９９ｍであることから、Ｍｏ－９９を効率よく生成できるエネルギー領域の照射を利用して、Ｔｃ－９９ｍの生成に向いたエネルギー領域の照射も同時に行い、かつ、生成したＴｃ－９９ｍをその必要照射期間周期で効率よく取り出すことが可能になれば、総量として得られるＴｃ－９９ｍはかなりの量になる。例えばＴｃ－９９ｍを必要とされる場所へ供給することを考えると、線源の輸送に時間を要さない距離の場所への供給はＴｃ－９９ｍで可能で利便であるが、線源の輸送に時間を要する場所へ供給するときは、Ｍｏ－９９の物理的減衰がＴｃ－９９ｍのそれよりも抑えられることから、Ｍｏ－９９での供給が効率的である。さらに、Ｍｏ－９９があると、のべ１週間で当初のＭｏ－９９放射能の約１．７倍のＴｃ－９９ｍが得られる利点もある。よって、Ｔｃ－９９ｍと併せてＭｏ－９９の製造需要のニーズに答えることが、この照射手法を研究した動機である。
　図２（Scholten, B et al., Excitation functions for the cyclotron production of 99mTc and 99Mo., Appl. Radiat. Isot. 51 (1999) 69-80）に断面積（できやすさ）と照射エネルギーの関係を示す。図において半減期の短いＴｃ－９９ｍの効率的な照射エネルギー域が半減期の長いＭｏ－９９の効率的な照射エネルギー域より一部が重なるように低い方にずれている点に着目した。すなわち、Ｍｏ－１００からモリブデン９９を効率よく製造できる陽子の入射エネルギーは６０－２０ＭｅＶであり、一方、テクネチウム９９ｍを効率よく製造できる陽子の入射エネルギーは３０－２０ＭｅＶである。
　そこで、ターゲットの作りやすさを考慮し、Ｍｏ－９９の製造に有効なエネルギー領域を４０→２０［ＭｅＶ］、Ｔｃ－９９ｍのそれを２０→１０［ＭｅＶ］とし、図３（Ａ）に示す如く、高エネルギー側にＭｏ－９９製造のための第１ターゲット１１を置き、その下流に第１ターゲット１１の通過に応じて減衰した残余エネルギーを持ったビーム１０を衝突させるＴｃ－９９ｍ用の第２ターゲット１２を設置することで、本発明を実現することが可能になる。ビーム運用は、２段目のターゲット１２をＴｃ－９９ｍの半減期である６時間照射周期で交換する点に、重要な意味がある。
　ビームエネルギーの減衰は、入射エネルギー、通過する物質（ターゲット）の厚みと密度の計３つによって状況に応じて変化する。厚いもの、密度の高いものの方がビームをとめやすく、入射エネルギーが高いほどビームは止まりにくい（エネルギーが落ちにくい）。図３は、入射エネルギーを４０ＭｅＶ、ターゲットそれぞれの厚みを０．２５ｍｍ（２５０μｍ）とした例であり、矢印の後ろの数字が、減衰して抜けてくるエネルギー、括弧内の数字が、そのターゲットで失われたエネルギーとなっている。
　なおターゲットの段数は２段に限定されず、図３（Ｂ）に示すように１１、１２、１３の３段としたり、図３（Ｃ）示す如く、１１、１２、１３、１４の４段としたり、それ以上の段数にすることも可能である。
　また、図３に示す全てのターゲットは、生成核種が異なるにもかかわらず、同じＭｏ－１００でよく、準備作業の簡便化に貢献する。さらに、Ｍｏ－１００を含む物質であれば、化学形は任意で構わず、例えば金属単体Ｍｏ－１００や、金属酸化物であるＭｏＯ３などが利用できる。準備作業簡便化のために、全ての化学的組成は同一で構わない。もちろん、後に行う化学反応のために最良の化学形が望まれる場合、複数のターゲット間で化学的組成が異なることも一向に構わない。
　本発明は前記知見に基づいてなされたものであり、直列に配置された複数の固体ターゲットに加速器からの粒子のビームを照射し、該ビームがターゲットの通過に応じて減衰したエネルギーで各ターゲットを反応させ、
　さらに、ターゲットの照射時間に応じてターゲットを交換することで半減期の異なる複数の核種を効率よく得ることにより、前記課題を解決したものである。
　ここで、半減期の長い核種を得るターゲットへの総照射量の照射が終了して回収するまでの間に、前記ビームの照射を継続しながら、あるいは一時停止し、半減期の短い核種を得るターゲットを順次交換して回収することができる。
　又、前記交換に至るまでの照射時間を、製造核種の半減期の０．５倍～２．５倍前後の周期とすることができる。
　又、前記ターゲットの少なくとも一つの材質を、金属及び／又は金属酸化物とすることができる。
　又、同一の化学組成及び／又は同位体存在比の前記ターゲットから半減期の異なる複数の核種を別々に得ることができる。
　又、前記粒子を陽子とし、前記ターゲットをモリブデン１００とすることができる。
　又、製造される核種を、モリブデン９９とテクネチウム９９ｍとすることができる。
　又、前記モリブデン９９の製造に用いる陽子の入射エネルギーを６０－２０ＭｅＶ、あるいは、前記テクネチウム９９ｍの製造に用いる陽子の入射エネルギーを３０－２０ＭｅＶとすることができる。
　又、陽子が衝突した際発生するリコイル中性子によって、ターゲットのモリブデン１００を放射化させ、その結果、モリブデン９９及び／又はテクネチウム９９ｍを製造することができる。
　又、前記複数のターゲットの少なくともいずれか一つを、ビーム照射中に入れ替えることができる。
　又、前記ターゲットを回転体により支持し、ビーム軌道外にある軸を中心にして回転することで、回転体に支持されるある一つのターゲットが、ビームを受ける加熱状態と、ビームを受けない冷却状態とを取り得るようにすることができる。
　又、前記ターゲットを、タービン状回転体外周の回転翼として支持することができる。
　又、前記ターゲットを、ビーム軸に対して傾けることができる。
　又、前記回転体を、ビームを挟んで複数設け、各回転体に支持されたターゲットが交互にビームに当たるようにすることができる。
　又、前記回転体を、ターゲットの冷却に用いる流体により回転することができる。
　又、前記ターゲットの冷却に用いる流体の一部を、前記回転体の内部に導き、該回転体の遠心力作用方向に延びる流路を経由して目的部位へ供給することができる。
　又、前記ターゲットを、ターレット状回転体の回転平面上に支持することができる。
　又、前記回転体とターゲットの周囲を冷却媒体で満たすことができる。
　又、前記回転体を間欠回転運動させ、照射位置でターゲットを次々と所定時間停止させることができる。
　又、前記回転体を往復回転運動させることができる。
　本発明は、又、加速器からの粒子のビームを照射して順次通過させる、直列に配置された複数の固体ターゲットと、
　ターゲットの通過に応じて減衰したエネルギーのビームで反応した各ターゲットを、各ターゲットの照射時間に応じて交換する手段とを備え、
　半減期の異なる複数の核種を効率良く得るようにされていることを特徴とする加速器による複数核種の同時製造装置を提供するものである。
　本発明によれば、放射性薬剤として需要の大きいモリブデン９９とテクネチウム９９ｍのような、半減期の異なる複数の核種を効率良く製造することが可能となる。
　例えば、僅か１７０［μＡ］×２．５［日］照射で総量１７１［Ｃｉ］のＴｃ－９９ｍを得ることが可能になる。これは、同じ収量を得るために従来考えられていた方法、具体的には１［ｍＡ］級のビーム電流必要量を１／５以下にでき、また、照射時間も半分程度まで減らすことが可能になる。従って、本発明が及ぼす時間とエネルギーの節約効果は、極めて大きいものである。
　同時に、荷電粒子照射によるＴｃ－９９ｍ／Ｍｏ－９９の製造法が確立することにより、世界的に必要とされるＭｏ－９９、つまり原子炉依存の製造体制を見直すことができる。これは、設備投資及び運転維持費を大きく減少させることができるだけでなく、核関連の政治的問題や廃棄物問題を完全に無視することも可能になる。さらに、ターゲットに用いる濃縮同位体Ｍｏ－１００を回収再利用しつつ、コストが見合えば、民間レベルで同程度のＭｏ－９９生産能力をもった製造設備を設立することも不可能ではない。
本発明の作用を示すタイムチャート 断面積と照射エネルギーの関係を示す図 本発明の基本的な構成を示す側面図 本発明の第１実施形態の構成を示す、一部ブロック図を含む断面図 第１実施形態の処理手順を示す流れ図 第１実施形態で前段及び後段ターゲット部を共に下げた状態を示す断面図 同じく後段ターゲット部のみを下げた状態を示す断面図 同じく後段ターゲットの交換状態を示す断面図 同じくターゲット交換ロボットのアーム部の詳細を示す斜視図 本発明の第２実施形態の構成を示す断面図 本発明の実施形態で用いられている回転式ターゲットの基本的な構成を示す図 回転式ターゲットの作用を示す図 回転式ターゲットの変形例を示す図 同じく他の変形例を示す図 回転式ターゲットにおけるターゲット保持構造の一例を示す分解斜視図 同じく他の例を示す分解斜視図 同じく更に他の変形例を示す斜視図 同じく更に他の例を示す分解斜視図 本発明の第３実施形態の要部構成を示す斜視図 同じく第４実施形態の詳細構成を示す分解斜視図 同じく第１ターゲット部の断面図 本発明の第５実施形態の要部構成を示す斜視図 同じく第６実施形態の要部構成を示す斜視図 回転式ターゲットの変形例を示す斜視図 図２４に示した変形例の原理を示す断面図 図２４に示した変形例を採用した本発明の第７実施形態の第１ターゲット部を示す斜視図 回転式ターゲットの他の変形例を示す側面図 本発明の第８実施形態の要部構成を示す斜視図 第８実施形態の作用を示す側面図 回転体の交換方法を説明するための（Ａ）斜視図及び（Ｂ）横断面図 同じくロボットハンドの接近状態を示す斜視図 同じく（Ａ）開放時と（Ｂ）保持時の縦断面図 実施例１のタイムチャート 実施例２のタイムチャート 実施例３のタイムチャート 実施例３を実施するための構成例を示す図 実施例４のタイムチャート
　以下図面を参照して、本発明の実施形態を詳細に説明する。
　本発明の第１実施形態は、図４に示す如く、加速器８から照射されるビーム１０の上流側に配設される第１のターゲット（前段ターゲットとも称する）１１が棚上に載置された前段ターゲット部２０と、前段ターゲット１１の下流側に載置される第２のターゲット（後段ターゲットとも称する）１２が棚上に載置された後段ターゲット部４０と、前段ターゲット部２０を、例えばモータ２２によって回転駆動される送りねじ２１により上下動可能に保持すると共に、後段ターゲット部４０をシリンダ４１により上下動可能に保持するケーシング６０と、前記加速器８を制御する加速器制御手段９と、噴射口５０から噴射される冷却媒体を制御する冷却手段５１と、前記モータ２２により前段ターゲット部２０を開閉する前段開閉手段２３と、前記シリンダ４１により後段ターゲット部４０を開閉する後段開閉手段４２と、入力手段６１と、該入力手段６１の出力により前記加速器制御手段９、冷却手段５１、前段開閉手段２３、後段開閉手段４２を制御するコントローラ６２とを備えている。
　前記前段ターゲット１１及び後段ターゲット１２は共にＭｏ－１００とされ、前段ターゲット１１からは主にＭｏ－９９、後段ターゲット１２からはＴｃ－９９ｍを生成するようにされている。
　以下図５を参照して、第１実施形態の動作を説明する。
　まずステップ１００で、ターゲット１１、１２を調整し、ステップ１０２で照射ポートへ設置する。具体的には、図６に示す如く、シリンダ４１を縮めて後段ターゲット部４０を下げると共にモータ２２により前段ターゲット部２０を下げて前段ターゲット１１を装着し、次いで図７に示す如く第１ターゲット部２０を上昇させることにより、前段ターゲット部２０と後段ターゲット部４０の間を空けて、後段ターゲット１２を装着する。
　次いで、ステップ１０４で関連機器を運転して照射準備をする。
　次いでステップ１０６で４０－６０［ＭｅＶ］の陽子を照射できる加速器８により照射を開始し、後段ターゲット１２で生成されるＴｃ－９９ｍの半減期である６時間が経過した時点で、ステップ１０８で照射を一時停止し、ステップ１１０で、図８に示すような、ターゲット交換ロボット６４のアーム６５を用いて、図９に示す如く、後段ターゲット１２を取り出し、ステップ１１２で化学処理を行なって、Ｔｃ－９９ｍを回収する。
　次いでステップ１１４に進んで新しい後段ターゲット１２を設置し、ステップ１１６で照射を再開する。
　そして再び後段ターゲット１２の半減期である６時間が経過した時点で、ステップ１１８で照射を一時停止し、ステップ１２０乃至１２６でステップ１１０乃至１１６と同様の処理を行なう。
　同様の処理を１１回繰り返した時点で、ステップ１３８で照射を終了し、ステップ１４０で後段ターゲット１２を取り出して、ステップ１４２で化学処理へ送ると共に、ステップ１４４で前段ターゲット１１も取り出して、ステップ１４６で化学処理へ送る。
　そして、ステップ１４８で関連機器を停止し、ステップ１５０で１サイクルの製造を終了する。このとき、ビーム電流値は、要求されるＴｃ－９９ｍ及びＭｏ－９９の必要量に応じて決定すればよく、おおむね、１００～２００［μＡ］程度が必要量と考えられる。
　以上の工程間では、加熱を防ぐために後述するように冷却が適切に行われる。
　このようにして、前段ターゲット１１の半減期に到達するまで、後段ターゲット１２の半減期である約６時間毎に後段ターゲット１２を交換することにより、効率良くＭｏ－９９とＴｃ－９９ｍを製造することができる。
　Ｔｃ－９９ｍの必要量を１７０Ｃｉ／週（Ｍｏ－９９の製造量で１００Ｃｉ／週）とした場合で、照射電流は常用域の１５μＡと、チャレンジング領域の１７０μＡ、速中性子法で必要となる１ｍＡの３種類で比較した結果を表１に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
　照射時間は現実的な６時間（Ｔｃ－９９ｍの半減期）と、約半日となる１２時間、Ｍｏ－９９の半減期となる６６時間、速中性子法で必要となる７日の４種類で比較した。
　表中のＭｏ－９９収量Ａは、前段ターゲット１１単独で得られるエネルギー領域（４０→２０ＭｅＶ）の製造量、総ミルキング量Ｂは、前段ターゲット１１で製造したＭｏ－９９から１週間で得られる総Ｔｃ－９９ｍの量（１日目－５日目）の値、単独Ｔｃ－９９ｍ収量Ｃは、後段ターゲット１２単独で得られるエネルギー領域（２０→１０ＭｅＶ）の製造量、総Ｔｃ－９９ｍ収量Ｄは、前段ターゲット１１と後段ターゲット１２の和（Ｂ＋Ｃ）で与えられる値、単独Ｔｃ－９９ｍとの比は（Ｂ＋Ｃ）／Ｃである。
　表１から明らかなように、後段ターゲット１２を変えない単純２重照射では、単独Ｔｃ－９９ｍ収量Ｃが飽和して、１ｍＡで７日間照射しても、総Ｔｃ－９９ｍ収量Ｄが５４３Ｃｉに止まっていたのに対して、本発明による交換照射の場合には２４０４Ｃｉとほぼ５倍の収量を得ることができた。一方、参考に示した速中性子法では１７１Ｃｉであった。
　次に、図１０を参照して本発明の第２実施形態を説明する。
　本実施形態は、後段ターゲット１２をモータ４４によって回転されるターレット４３上に乗せて、該ターレット４３の回転により後段ターゲット１２の交換を可能として、照射途中での後段ターゲット１２の入替を容易としたものである。
　ターレット４３上には、前段ターゲット１１の交換周期に合わせて、例えば１１個の後段ターゲット１２を乗せることができる。
　本実施例によれば、前段ターゲット１１の照射途中で後段ターゲット１２を外から交換する必要が無く、取扱が容易である。
　又、照射中の発熱は、ビームエネルギーと電流値の積で表され、例えば４０［ＭｅＶ］×１０［μＡ］＝４００［Ｗ］のように見積もられる。実用用途において必要とされるＭｏ－９９及びＴｃ－９９ｍを、核反応式１００Ｍｏ（ｐ、ｐｎ）９９Ｍｏ及び１００Ｍｏ（ｐ、２ｎ）９９ｍＴｃ）で表される反応で得ようとした場合、要求される電流値は１～２［ｍＡ］、即ち発熱見積りは４０～８０［ｋＷ］になる。なお、該核反応により発生したリコイル中性子も利用すれば、少なからずＭｏ－９９、Ｔｃ－９９ｍの生成に貢献する。その場合、それによる発熱は発熱見積もりに大きな影響を与えることはない。ビームを受けるターゲット側で、この熱量を如何にして除去、分散させられるかで、照射系の成立が決定されることになる。一般的な冷却効率を持つ系での現実的な耐熱密度は、多くて数１００［Ｗ／ｃｍ２］と考えられており、例えば３００［Ｗ／ｃｍ２］とした場合、必要となるターゲット面積は１００～２００［ｃｍ２］に及ぶ。しかしながら、面積の広がりはターゲット準備量の増加を意味し、比放射能の低さを一段と低下させ、その後の処理への悪影響が懸念される。さらに、照射するビームを、準備した広いターゲット面積１００～２００［ｃｍ２］の全てに均等に分散するように拡散させるためには、もうひとつ技術的課題が増えてしまう。
　これに対して、ターゲットを入替式（例えば図１１に示す６枚の回転翼上にターゲット７０を配置したタービン回転式）とすれば、ビーム径を広げることなく、実質的に広範囲に照射可能とすることができる。図１１において、１６はビームダクト、７２は回転軸、７４は回転体である。ここで回転体７４は、中空として軽量化することができる。
　また、図１２に例示する如く、ビーム軌道上には、最大でも半円分のターゲットしか存在しないため、単位時間で見た場合のターゲット１枚あたりの発熱量を、半分にすることができる。これは、回転体の単位時間回転数がいくつであっても変わらない。
　例えば、ターゲット１枚につき５ＭｅＶのエネルギーを吸収できる厚みがあり、１００μＡのビーム電流が与えられているとする。
　回転体が図１２（Ａ）では毎秒１回転、図１２（Ｂ）では毎秒２回転している。何回転していようとも、あるターゲット１枚から見れば、ビームが衝突できる機会（場所）は最大０≦θ≦πまでなので、発熱する時間も半分以下になる。
　よって、Δ５（ＭｅＶ）×１００（μＡ）＝５００（Ｗ）＝５００（Ｊ／Ｓ）と単純な計算で与えられるターゲット１枚あたりの発熱量は、０．５ｓｅｃをかけることになり、無条件で半分の２５０（Ｗ）にすることができる。
　回転体全体で考えると、与えられるビーム軸道上には常に何枚かのターゲットが存在しているため、単位時間、例えば１秒間あたりに発生する熱量に変化はなく、一定した放射能を生成できる。
　なお、ターゲットを回転させる構成は図１１に限定されず、図１３に示すように、例えば６翼の回転体７４Ａ、７４Ｂを対向配置したり、図１４に示すように、例えば６翼の回転体７４と１２翼の回転体７５をタンデム配置することができる。
　前記ターゲットの保持構造としては、図１５に示す如く、例えば厚さ５ｍｍ以下の単体金属モリブデン薄膜でなるターゲット７０を、Ｕ字型のホルダ７８に固定したり、図１６に示す如く、金属酸化物、例えば三酸化モリブデンや粉末焼結体状のターゲット７０を、放射化した時に邪魔にならないアルミニウムや金製の薄膜８０で挟んで保持することができる。
　又、ターゲットはいずれの照射法であれ、除熱が必要となる。但し、ビーム軌道上に冷却媒体が存在すると、それが水であれ気体であれ、厚みと密度の積に比例したビームエネルギー吸収能を持つ。即ち、意図した核反応を起こすために準備したエネルギーを冷却媒体に奪われ、目的となる反応を十分に遂行できなくなる恐れがある。そのため、ビーム軌道上にあるターゲットの冷却には通常、密度の低い、例えばヘリウムや空気が用いられる。例えば、図４に示した本発明の第１実施形態では、冷却手段５１から示される流路の矢印に沿って冷媒が循環し矢印５０部で主にターゲットを冷却する。また、冷媒を噴出させる機器（例えば噴出口）５０を任意の位置及び数、照射装置内部に設置し、図１７に示す如く、ターゲット７０を冷却しつつ、回転体７４の駆動力に用いることができる。ターゲットではなく、別に準備した専用の羽に噴出する方法も考えられる。強烈な放射線環境下が予想される照射装置付近において、電気的制御が必要となるモーター駆動と比較して、単純な機構で回転力が得られる意義は大きい。
　また、たとえば水であっても、液体と気体（水蒸気）では密度が大きく異なるため、ビーム軌道上に水蒸気が存在する場合でも大きな支障は来たさない場合が多い。従って、少量の水の噴出であれば許容されるうえ、蒸発時の水の気化熱は、冷却の上で大きな効果が期待できる。上記の少量液体の噴出に、図１８に示す如く、重力及び回転体の持つ遠心力が応用できる。ここで用いる回転駆動源は特に規定しないが、回転体中心に設けた冷却水貯水域７４Ｗ下部に小径の穴７４Ｘを任意に開け、水路を確保することができる。水路出口にはターゲットとなる回転翼が設けられ、ここへ向かって回転体中心から水が供給される。ターゲット自体は照射の影響で発熱しているため、少量の水はここで全て沸騰し、気化と同時に、ターゲットの熱を気化熱として奪うことができる。水量などの最適制御は、穴径、水路形状及び回転数など、総合して決定できる。冷却水の最終的な用途が「気化による除熱」であるため、多少の水漏れは機能に影響しない（どこからが水漏れで、どこからが意図した放水なのかは本質ではなく、多箇所から気化したほうが効率もよい）。さらに、本機能を構成する部品類の製造や組み立ては著しく容易になる利点もある。
　気化した水分はもちろん、放出するヘリウム等に移動した熱は、系外へ逃がす必要がある。また、以上の構成を実現するために、物質（冷却媒体全部）としての回収・再利用が必要となる。従って、照射装置は、系全体の冷却のために設けた配管類を除き、密閉された空間である必要がある。
　空間内部は、ビーム軌道を中心として、その左右あるいは任意に回転体を設けることが可能である。回転体上部には復水器を設け、気化した蒸気を液化回収する。おそらく全ての液体は回収できないため、内部空間をあらかじめ冷却水で満たすことも可能である。この場合、冷却水の一部をポンプなどで吸引し、回転体中心へ戻すことにより、一連の冷却水供給系が完成する。空間は、照射後にターゲットを取り出しやすくするよう、簡便な開閉構造とすることができる。
　次に、上記のような発熱の問題を解決した本発明の第３実施形態の要部構成を図１９に示す。
　本実施形態は、加速器８から照射されるビーム１０の上流側に配設された回転体７４の周上に配設された、例えば６枚の上段ターゲット１１を有する上段ターゲット部２０と、該上段ターゲット部２０の下流側に配設された、例えば円盤状の後段ターゲット１２及び該後段ターゲット１２を保持する支持体４５でなる後段ターゲット部４０を備えている。
　第３実施形態の前段ターゲット部２０の回転体を、２つの回転体７４Ａ、７４Ｂの対向式とした本発明の第４実施形態の詳細構成を図２０（分解斜視図）及び図２１（前段ターゲット部の断面図）に示す。図において、２８は、密閉用の蓋、５０は、ターゲットを冷却するための冷却ノズル、５２は復水器、５４は回転体の冷却水供給系である。
　又、第３実施形態の後段ターゲット部４０を、モータ４４により回転駆動されるターレット４３による回転式とした本発明の第５実施形態を図２２に示す。
　また全てのターゲットをターレット式として３段のターゲット１１、１２、１３を設けた本発明の第６実施形態を図２３に示す。図において、２３は、モータ２４により回転される１段ターレット、８０は３段ターレット部、８３は、モータ８４により回転される３段ターレットである。
　なお、前記実施形態においては、タービン式回転体７４上のターゲット７０がビーム１０に対して垂直に設けられていたが、図２４に示す変形例に示すように、ビームに対して傾けて設けることもできる。ビームが垂直であると、ビーム１０がターゲット７０を通過する距離が、図２５（Ａ）に示す如く厚みｔ分だけであるのに対して、斜めにすると、図２５（Ｂ）に示す如く、１／ｓｉｎθだけ長くなり、Ｌ’＝Ｌ×（１／ｓｉｎθ）になるので、高価なターゲットを薄くしても、擬似的に厚く照射することができ、コストダウンを図ることができる。
　上段ターゲットの互いに反対方向に回転する回転体７４Ａ、７４Ｂに、ターゲット１１Ａ、１１Ｂを図２４に示したように斜めに配置した本発明の第７実施形態の前段ターゲット部２０を図２６に示す。
　なお、ビームに対してターゲットを傾ける方法は、図２４に示した方法に限定されず、図２７に示すように、回転体７４の回転軸７２をビーム１０に対して傾けても良い。
　次に、回転体７４上に前段ターゲット１１と後段ターゲット１２をまとめて配置した本発明の第８実施形態を図２８に示す。
　本実施形態においては、図において反時計回りに連続回転させてもいいが、図２９（Ａ）（Ｂ）（Ｃ）に示すように、二つのシリンダで構成されるシリンダ９０でラックピニオンギヤーを介して回転体７４を間欠回転運動させすることで、３組のターゲット１１、１２を入れ替えることもできる。ターゲット１１、１２はグループ１、グループ２及びグループ３の三組で構成されており、図２９（Ａ）に示す如くターゲットグループ１がビーム１０の直射位置で停止して必要時間の照射を受けるとシリンダ９０の一方が作動して瞬時に反時計方向に１２０度回転し、（Ｂ）に示すようにグループ２がビーム１０の直射位置で停止する。同様にターゲットグループ２が必要時間の照射を受けるとシリンダ９０の他方が瞬時に作動して再び反時計方向に１２０度回転し、（Ｃ）に示すようにグループ３がビーム１０の直射位置で停止して必要時間の照射を受ける。照射の終了した各ターゲットは非照射位置において適宜に交換あるいは取り外しされる。
　前記回転体７４は、例えば次のようにして交換することができる。即ち、図３０（Ａ）に示すモータ７６の回転軸保持部７７の内側に、図３０（Ｂ）に示す如く流体（例えば）空気圧によって内方に膨張するラバーグリップ７８を設けておく。そして、図３１のように、例えばロボットハンド６６で回転体７４を把持し、図３２に示すように、ラバーグリップ７８への空気圧をオンオフすることで、着脱することができる。
　前段にＭｏ－１００を配置して半減期６６時間のＭｏ－９９を生成し、後段も同じくＭｏ１００を配置して半減期６時間のＴｃ－９９ｍを生成するようにして、同じターゲットから半減期の異なる核種を別々に得るようにした実施例１のタイムチャートを図３３に示す。
　なお、ビーム照射間のインターバルは、短いほど前段の物理的減衰を抑えられるので好ましい。例えば１０分程度で再照射可能である。ここで照射時間を半減期６時間とするのは、製造核種の半減期時間照射が収率面から効果的であるためである。なお、効率を考慮する必要がない場合には、照射時間は任意とすることができる。
　Ｍｏ－９９／Ｔｃ－９９ｍ製造中に、第３の別核種（この場合Ｚｎ－６２）を製造するため、別のターゲット物質（この場合Ｃｕ）を照射するようにした例で、前段にＭｏ－１００を配置して半減期６６時間のＭｏ－９９を生成する一方、後段ではＭｏ－１００とＣｕ-ｎａｔを交互に配置して、半減期６時間のＴｃ－９９ｍと半減期９時間のＺｕ－６２を交互に生成するようにした実施例２のタイムチャートを図３４に示す。
　数日～１週間程度という比較的長い期間に渡り、連続ビームを出すことは、その他核種の製造スケジュールに大きな負荷を及ぼすことが懸念される。しかしながら、本発明によれば、比較的短時間の照射で賄えるものであれば例えば２段目に、長時間の照射が要求される場合には、例えば１段目に配置する一部のターゲットを、モリブデン以外のターゲットにすることで、それぞれ第３の核種を製造することも不可能ではない。
　各ターゲットで入射エネルギーが均等になるよう、前段を回転式とし、Ｍｏ－１００とＺｎ－６８を交互に配置して、半減期６６時間のＭｏ－９９と半減期６２時間のＣｕ－６７を１枚毎に生成するようにし、後段にはＭｏ－１００を配置して半減期６時間のＴｃ－９９ｍを生成するようにした実施例３のタイムチャートを図３５に示す。
　このように、生成する核種の半減期が近似し、且つ、利用するビームエネルギー域も同等であれば、連続的に照射するターゲットを２種以上にしても構わない。この場合、各ターゲット１１Ａ、１１Ｂの配置は、回転体毎に同じターゲットを配置する図３６（Ａ）、同じ回転体でもターゲットを変える図３６（Ｂ）のどちらでも構わない。貴重なマシンタイムを効率よく利用する手法として、本実施例は非常に有効となる。
　前段Ｃｕ－ｎａｔを配置して半減期９時間のＺｎ－６２を生成し、後段にＧｄ－１５２を配置して半減期５．３日のＴｂ－１５２ｇを生成するようにした実施例４のタイムチャートを図３７に示す。
　このように、実施例１－３とは逆に、前段ターゲットを交換して照射しても良い。
　また、図３３から図３７に示した各タイムチャートにおいて、半減期の短いターゲットの最後のターゲットの照射終了時間は、照射ビームを有効利用するために半減期の長いターゲットの照射終了時間と合致するに設定している。
　いずれにしても、エネルギー域と半減期が本発明で意図する構成と合致すれば、ターゲット／照射時間／生成核種／ビーム種／交換対象／交換時期は限定されない。
　放射線医学、核医学、画像診断等で用いられる放射性薬剤として需要の大きいモリブデン９９とテクネチウム９９ｍのような、半減期の異なる複数の核種を効率良く製造して、安価に供給できる。
　８…加速器
　１０…ビーム
　１１、１１Ａ、１１Ｂ、１２、１３、１４、７０…ターゲット
　２０…前段ターゲット部
　３４、４３、８３…ターレット
　２４、４４、８４…モータ
　４０…後段ターゲット部
　５０…冷却ノズル
　７４、７４Ａ、７４Ｂ…回転体
　８０…３段ターゲット部

Claims (40)

  1. 　直列に配置された複数の固体ターゲットに加速器からの粒子のビームを照射し、該ビームがターゲットの通過に応じて減衰したエネルギーで各ターゲットを反応させ、
    　さらに、ターゲットの照射時間に応じてターゲットを交換することで半減期の異なる複数の核種を効率よく得ることを特徴とする加速器による複数核種の同時製造方法。
  2. 　半減期の長い核種を得るターゲットへの総照射量の照射が終了して回収するまでの間に、前記ビームの照射を継続しながら、あるいは一時停止し、半減期の短い核種を得るターゲットを順次交換して回収することを特徴とする請求項１に記載の加速器による複数核種の同時製造方法。
  3. 　前記交換に至るまでの照射時間が、製造核種の半減期の０．５倍～２．５倍前後の周期であることを特徴とする請求項２に記載の加速器による複数核種の同時製造方法。
  4. 　前記ターゲットの少なくとも一つの材質が、金属及び／又は金属酸化物であることを特徴とする請求項１乃至３のいずれかに記載の加速器による複数核種の同時製造方法。
  5. 　同一の化学組成及び／又は同位体存在比の前記ターゲットから半減期の異なる複数の核種を別々に得ることを特徴とする請求項１乃至４のいずれかに記載の加速器による複数核種の同時製造方法。
  6. 　前記粒子が陽子であり、前記ターゲットがモリブデン１００であることを特徴とする請求項４又は５に記載の加速器による複数核種の同時製造方法。
  7. 　製造される核種が、モリブデン９９とテクネチウム９９ｍであることを特徴とする請求項６に記載の加速器による複数核種の同時製造方法。
  8. 　前記モリブデン９９の製造に用いる陽子の入射エネルギーが６０－２０ＭｅＶ、あるいは、前記テクネチウム９９ｍの製造に用いる陽子の入射エネルギーが３０－２０ＭｅＶであることを特徴とする請求項７に記載の加速器による複数核種の同時製造方法。
  9. 　陽子が衝突した際発生するリコイル中性子によって、ターゲットのモリブデン１００を放射化させ、その結果、モリブデン９９及び／又はテクネチウム９９ｍを製造することを特徴とする請求項７に記載の加速器による複数核種の同時製造方法。
  10. 　前記複数のターゲットの少なくともいずれか一つを、ビーム照射中に入れ替えることを特徴とする請求項１乃至１０のいずれかに記載の加速器による複数核種の同時製造方法。
  11. 　前記ターゲットを回転体により支持し、ビーム軌道外にある軸を中心にして回転することで、回転体に支持されるある一つのターゲットが、ビームを受ける加熱状態と、ビームを受けない冷却状態とを取り得るようにされていることを特徴とする請求項１０に記載の加速器による複数核種の同時製造方法。
  12. 　前記ターゲットが、タービン状回転体外周の回転翼として支持されていることを特徴とする請求項１１に記載の加速器による複数核種の同時製造方法。
  13. 　前記ターゲットが、ビーム軸に対して傾けられていることを特徴とする請求項１３に記載の加速器による複数核種の同時製造方法。
  14. 　前記回転体が、ビームを挟んで複数設けられ、各回転体に支持されたターゲットが交互にビームに当たるようにされていることを特徴とする請求項１２乃至１３のいずれかに記載の加速器による複数核種の同時製造方法。
  15. 　前記回転体を、ターゲットの冷却に用いる流体により回転することを特徴とする請求項１２乃至１４のいずれかに記載の加速器による複数核種の同時製造方法。
  16. 　前記ターゲットの冷却に用いる流体の一部を、前記回転体の内部に導き、該回転体の遠心力作用方向に延びる流路を経由して目的部位へ供給することを特徴とする請求項１５に記載の加速器による複数核種の同時製造方法。
  17. 　前記ターゲットが、ターレット状回転体の回転平面上に支持されていることを特徴とする請求項１１に記載の加速器による複数核種の同時製造方法。
  18. 　前記回転体とターゲットの周囲が冷却媒体で満たされていることを特徴とする請求項１１乃至１７のいずれかに記載の加速器による複数核種の同時製造方法。
  19. 　前記回転体を間欠回転運動させ、照射位置でターゲットを次々と所定時間停止させることを特徴とする請求項１１乃至１８のいずれかに記載の加速器による複数核種の同時製造方法。
  20. 　前記回転体を往復回転運動させることを特徴とする請求項１１乃至１８のいずれかに記載の加速器による複数核種の同時製造方法。
  21. 　加速器からの粒子のビームを照射して順次通過させる、直列に配置された複数の固体ターゲットと、
    　ターゲットの通過に応じて減衰したエネルギーのビームで反応した各ターゲットを、各ターゲットの照射時間に応じて交換する手段とを備え、
    　半減期の異なる複数の核種を効率良く得るようにされていることを特徴とする加速器による複数核種の同時製造装置。
  22. 　半減期の長い核種を得るターゲットへの総照射量の照射が終了して回収するまでの間に、前記ビームの照射を継続しながら、あるいは一時停止し、半減期の短い核種を得るターゲットを順次交換して回収するようにされていることを特徴とする請求項２１に記載の加速器による複数核種の同時製造装置。
  23. 　前記交換に至るまでの照射時間が、製造核種の半減期の０．５倍～２．５倍前後の周期となるようにされていることを特徴とする請求項２２に記載の加速器による複数核種の同時製造装置。
  24. 　前記ターゲットの少なくとも一つの材質が、金属及び／又は金属酸化物であることを特徴とする請求項２１乃至２３のいずれかに記載の加速器による複数核種の同時製造装置。
  25. 　同一の化学組成及び／又は同位体存在比の前記ターゲットから半減期の異なる複数の核種を別々に得るようにされていることを特徴とする請求項２１乃至２４のいずれかに記載の加速器による複数核種の同時製造装置。
  26. 　前記粒子が陽子であり、前記ターゲットがモリブデン１００であることを特徴とする請求項２４又は２５に記載の加速器による複数核種の同時製造装置。
  27. 　製造される核種が、モリブデン９９とテクネチウム９９ｍであることを特徴とする請求項２６に記載の加速器による複数核種の同時製造装置。
  28. 　前記モリブデン９９の製造に用いる陽子の入射エネルギーが６０－２０ＭｅＶ、あるいは、前記テクネチウム９９ｍの製造に用いる陽子の入射エネルギーが３０－２０ＭｅＶであることを特徴とする請求項２７に記載の加速器による複数核種の同時製造装置。
  29. 　陽子が衝突した際発生するリコイル中性子によって、ターゲットのモリブデン１００を放射化させ、その結果、モリブデン９９及び／又はテクネチウム９９ｍを製造するようにされていることを特徴とする請求項２７に記載の加速器による複数核種の同時製造装置。
  30. 　前記複数のターゲットの少なくともいずれか一つを、ビーム照射中に入れ替えるための手段を備えたことを特徴とする請求項２１乃至２９のいずれかに記載の加速器による複数核種の同時製造装置。
  31. 　前記ターゲットを回転体により支持し、ビーム軌道外にある軸を中心にして回転することで、回転体に支持されるある一つのターゲットが、ビームを受け加熱状態と、ビームを受けない冷却状態とを取り得るようにされていることを特徴とする請求項２１に記載の加速器による複数核種の同時製造装置。
  32. 　前記ターゲットが、タービン状回転体外周の回転翼として支持されていることを特徴とする請求項３１に記載の加速器による複数核種の同時製造装置。
  33. 　前記ターゲットが、ビーム軸に対して傾けられていることを特徴とする請求項２２に記載の加速器による複数核種の同時製造装置。
  34. 　前記回転体が、ビームを挟んで複数設けられ、各回転体に支持されたターゲットが交互にビームに当たるようにされている請求項３１乃至３３のいずれかに記載の加速器による複数核種の同時製造装置。
  35. 　前記回転体が、ターゲットの冷却に用いる流体により回転するようにされていることを特徴とする請求項３１乃至３４のいずれかに記載の加速器による複数核種の同時製造装置。
  36. 　前記ターゲットの冷却に用いる流体の一部を、前記回転体の内部に導き、該回転体の遠心力作用方向に延びる流路を経由して目的部位へ供給するようにされていることを特徴とする請求項３５に記載の加速器による複数核種の同時製造装置。
  37. 　前記ターゲットが、ターレット状回転体の回転平面上に支持されていることを特徴とする請求項３１に記載の加速器による複数核種の同時製造方法。
  38. 　前記回転体とターゲットの周囲が冷却媒体で満たされていることを特徴とする請求項３１乃至３７のいずれかに記載の加速器による複数核種の同時製造装置。
  39. 　前記回転体が間欠回転運動を行い、照射位置でターゲットが次々と所定時間停止するようにされていることを特徴とする請求項３１乃至３８のいずれかに記載の加速器による複数核種の同時製造装置。
  40. 　前記回転体が往復回転運動をおこなうようにされていることを特徴とする請求項３１乃至３８のいずれかに記載の加速器による複数核種の同時製造装置。
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