JPH10508950A

JPH10508950A - 同位体変換による放射性同位体の製造

Info

Publication number: JPH10508950A
Application number: JP9511400A
Authority: JP
Inventors: リッドスカイ，ローレンス・エム; ランザ，リチャード
Original assignee: マサチューセッツ・インスティテュート・オブ・テクノロジー
Priority date: 1995-09-08
Filing date: 1996-09-04
Publication date: 1998-09-02
Also published as: AU6967496A; BR9607547A; EP0791221A1; TR199700350T1; MX9703381A; US5784423A; EP0791221B1; CN1166228A; CA2204644A1; DE69611720T2; US5949836A; WO1997009724A1; DE69611720D1

Abstract

(57)【要約】高比放射能の放射性同位体を製造するための装置及び方法を開示する。単一インクリメントのターゲット材料（１２）、あるいは連続インクリメントのターゲット材料（３８、４０、４２）において、ターゲット材料中の標的同位体を高エネルギー光子ビーム（２０）に暴露し、同位体変換反応により標的同位体を変換する。特に、この発明はＭｏ¹⁰⁰から少なくとも１．０Ｃｉ／ｇあるいは好ましくは少なくとも約１０．０Ｃｉ／ｇの高比放射能Ｍｏ⁹⁹を製造するために使用される。

Description

【発明の詳細な説明】同位体変換による放射性同位体の製造発明の背景放射性同位体は工業、医学及び生命科学において広く使用されている。放射性同位体の有用性及び商業的価値は比放射能を基に決定され、比放射能が高い程有用性及び価値が高い。最近では、同位体は電子ビーム、イオンビーム及び原子炉により製造されている。現在では電子ビームは一般に、使用される敷地近くの場所で短寿命の同位体を製造するために使用されている。イオンビーム及び原子炉は一般に、中央施設においてより寿命の長い同位体を製造するために使用されている。多くの同位体は３つの技術全てにより製造することができる。この中には、自然に起きる標的同位体への中性子の添加あるいは標的同位体からの中性子の除去のどちらかにより製造される同位体が含まれる。最近では、イオンビーム方法はエネルギー効率がかなり高いため中性子除去のために選択される方法となっている。しかしながら、イオンビーム法は初期コストが高い、操作が複雑である、大量生産にまで概算する可能性が限定される、という欠点がある。更に、かなり質量の重いイオンでは電流密度の高いビームを生成することが非常に困難である。更に、イオンエネルギーが非常に短い距離で与えられるので、ターゲットに対し強い局所的な加熱を引き起こし、ターゲットを破壊せずに鋭いビームの焦点合わせをすることができない。このため、イオンビームにより達成され得る平均比放射能は制限される。電子ビームはイオンビームに比べ非常に長い停止距離を有するが、電子ビームは放射性同位体が生成される前にターゲット内で光子を発生させなければならない。更に、高い比放射能の同位体を製造するために必要とされる光子強度を生成するのに要求される高い電子ビーム出力密度は典型的にはターゲット材料に容認できないほどの高い熱負荷を課し、その結果ターゲットが融解してしまう。核分裂炉は中性子吸収過程を介して同位体を製造する方法においてビーム源と競合しており、また、核分裂生成物から分離される同位体の製造においてユニークな役割を有している。核分裂炉は大量生産が可能なため、中性子添加のための方法として選択されている。しかしながら、原子炉は非常に高価であり、運転経費も高く、連邦政府の規則の下、非常に厳しい敷地及び運転に関する束縛を受ける。そのため、高い比放射能をもつ寿命の長い放射性同位体を製造するためのより費用が安く、より簡単な手段が求められている。発明の概要この発明は、ターゲット材料の単一のインクリメントにおける、あるいは連続的にターゲット材料の直列のインクリメント内で、高い比放射能の放射性同位体を製造するための装置及び方法に関する。より詳細には、この発明は、Ｍｏ¹⁰⁰ を高エネルギー、高強度の、典型的には約５０μＡ／ｃｍ²以上の強度を有する、光子ビームに暴露することにより、高い比放射能のモリブデン−９９（Ｍｏ⁹⁹ ）を製造するための装置及び方法に関する。高い比放射能のＭｏ⁹⁹の製造においては、生成物のｆ・Ｒは少なくとも２．２×１０^-8ｓｅｃ^-1である。ここで、ｆはターゲットにおけるＭｏ¹⁰⁰の同位体フラクションであり、Ｒは単位エネルギー当たりの単位体積当たりの光子の経路の長さに光中性子の断面積を加重したものをエネルギーについて積分したものである。Ｍｏ⁹⁹の平均の比放射能は厚さ７．５ｃｍまでのモリブデンターゲットにおいては少なくとも１．０Ｃｉ／ｇとすることができる。更に、厚さ０．５ｃｍまでのモリブデンターゲットに対しては、Ｍｏ⁹⁹の平均の比放射能は１０．０Ｃｉ／ｇとすることができる。この発明の装置の１つの実施形態では、電子加速器、電子ビームを高エネルギー光子ビームに変換するための変換器、ターゲット材料中に含まれる標的同位体が含まれる。随意に、変換器には少なくとも２つの分離変換プレートが含まれる。変換プレートは異なる厚さを有し、電子ビームにより発生した熱を除去するために変換プレートを冷却するための冷却剤通路が隣接する変換プレート間に配置されている。この発明の好ましい実施形態においては、一定濃度の少なくとも１つの生成物である同位体が、ターゲット材料の直列のインクリメントにおいて連続的に生成される。ターゲットアセンブリは標的同位体を含むターゲット材料のインクリメントを含む。ビーム源に最も近いインクリメントは、放射性同位体の製造のために添加したターゲット材料をそのままにしてターゲットアセンブリから除去できる。更に、この装置は、最も近いインクリメントはターゲットアセンブリから除去されるので、インクリメントを連続して光子ビーム源に向かって移動させるための手段を含む。随意に、この装置はまた、追加ターゲット材料のインクリメントを光子ビーム源に遠いターゲットアセンブリに挿入するための手段を含む。この発明のターゲット材料は固体とすることができ、あるいは液体、スラリーあるいは粒子から選択することができる。装置の１つの実施形態ではターゲット材料の各インクリメントは容器内に別々に入れられている。Ｍｏ¹⁰⁰などの標的同位体を含むターゲット材料において比放射能の高い放射性同位体、好ましくはＭｏ⁹⁹を製造するための本発明の方法では、ターゲット材料をエネルギーの高い光子ビームに暴露しターゲット材料内で比放射能の高い放射性同地体を形成させることが含まれる。典型的には、光子ビームの強度は５０ μＡ／ｃｍ²以上である。更に、高比放射能Ｍｏ⁹⁹を製造する場合、生成物のｆ・Ｒは少なくとも２．２×１０^-8ｓｅｃ^-1である。１つの実施形態では、ターゲット材料の厚さは約７．５ｃｍ以下であり、変換器はタングステン変換器で、電子ビーム出力密度は約３５、０００ｗａｔｔｓ／ｃｍ³である。この発明の方法の他の実施形態では、この方法は更に光子ビーム源からターゲット材料インクリメントを介して光子ビームを導く工程を含み、インクリメントは前記光子ビームに対して直列である。この方法は随意に、ターゲット材料インクリメントを中性子ビーム源に向かって連続して進める工程を含む。この方法は更に、光子ビームからターゲット材料インクリメントを除去する工程を含み、そのインクリメントは光子ビーム源から最も近いものである。この発明の利点は高エネルギー電子ビームを用い商業的に所望の比放射能レベルの放射性同位体をターゲット材料の１つのインクリメント内にで製造するという効率の高い放射性同位体の製造という点にある。所望の比放射能が電子ビーム源に最も近いターゲット材料の１つのインクリメントにおいて製造されるので、ターゲット材料の他のインクリメントはその最も近いインクリメントに対し直列で、光子ビームにより連続的に予め放射線が当てられ各インクリメント内で放射線同位体の比放射能レベルの強化が開始される。そのため、所望の比放射能レベルの放射性同位体を製造するためのインクリメントに放射線が当てられる期間は、ビーム源に最も近い間であり、インクリメントに予め放射線が当てられることにより短くなる。この発明はまた、ターゲット材料の各インクリメントを除去することができ、ターゲット材料の他の連続するインクリメントにおける高比放射能の全体の製造に影響を与えずに放射性同位体を収めることができるという利点を有する。この発明の更に別の利点は、ターゲット材料は強い中性子放射線源であることである。中性子放射線は更に中性子吸収による同位体生成、あるいは他の医学的又は結像などの工業的用途のために使用することができる。更に、ターゲット材料に吸収されない光子は殺菌及び材料処理に使用することができる。図面の簡単な説明図１はターゲット材料内で異なる厚さの点における発生した比放射能のプロットであり、ａ）は比較的高い強度の光子ビームを用いた場合、ｂ）は比較的低い強度の光子ビームを用いた場合である。図２はこの発明の比放射能の高い放射性同位体生成物を製造するための装置及び方法の１つの実施の形態の断面図である。図３はこの発明の装置及び方法において使用される変換器のより好ましい形態の断面図である。図４はこの発明の装置及び方法において使用される変換器の更に別の形態の断面図である。図５はこの発明の連続するターゲットにおいて比放射能の高い放射性同位体生成物を製造するための装置及び方法の１つの実施の形態の断面図である。図６はこの発明の装置及び方法において使用されるターゲットアセンブリのより好ましい実施形態の断面図である。図７はこの発明の装置及び方法において使用されるターゲットアセンブリの更に別の実施形態の断面図である。図８はａ）ターゲットアセンブリから一日当たりに除去される総ｃｕｒｉｅの理論的なグラフであり、ｂ）ターゲットアセンブリから一日当たりに除去されるターゲット部分において測定された各ターゲットに放射線が当てられた時間に対するターゲット内の比放射能の理論的なグラフである。図９は実施例１のモリブデンターゲットにおける深さに対するａ）中心点活性及びｂ）活性化された領域の半値幅のグラフである。発明の詳細な説明本発明の装置及び方法の特徴及び他の詳細は添付の図面を参照して以下により詳細に述べることとし、その要点は請求の範囲に示す。異なる図面において同じ数字は同じ項目を示す。この発明の特別の実施の形態を図により示すが、この発明を何ら制限するものでない。この発明の主な特徴はこの発明の範囲内で様々な実施の形態において使用することができる。一体積のターゲット材料内における放射性同位体の比放射能は、一体積のターゲット材料内の、放射性同位体の元素、その元素の全ての同位体を含む、のグラム当たりで測定された（ｃｕｒｉｅ（Ｃｉ）で表される）放射性同位体の核の１秒当たりの放射性崩壊の数である。比放射能は一体積のターゲット材料内の放射性同位体の濃度を示唆する。典型的には、比放射能は一体積のターゲット材料全体にわたって均一なわけではないが、ターゲット材料の体積全体にわたって平均したものである。比放射能のレベルは、高い比放射能を構成するものであり、放射性同位体及びその使用に依存する。例えば、放射性同位体はモリブデン−９９（Ｍｏ⁹⁹）である場合、それはその後崩壊して娘核種であるテクネチウム−９９（Ｔｃ⁹⁹）となるものであるが、Ｍｏ⁹⁹に対し高比放射能とは典型的には平均比放射能がモリブデンの約０．５Ｃｉ／ｇ以上であることである。好ましくは、Ｍｏ⁹⁹の比放射能が約１．０Ｃｉ／ｇ以上である。より好ましくは、Ｍｏ⁹⁹の高い比放射能が約５Ｃｉ／ｇ以上である。更により好ましくは、Ｍｏ⁹⁹の高い比放射能が約１０Ｃｉ／ｇ以上である。放射性同位体は少なくとも１つの同位体変換反応において光子ビームからの高いエネルギー光子を用いてターゲット材料内で生成することができる。ターゲット材料は標的同位体からなるあるいは標的同位体を含む材料であり、高エネルギー光子に暴露されると、生成物として放射性同位体を形成する。典型的には、標的同位体は原子番号（Ｚ）が高く、例えば、Ｚは約３０以上である。放射性同位体生成物は、カドミウム−１１５あるいはタンタル−１７９などの最終生成物とすることができる。その代わりに、カドミウム−１０９あるいはオスミウム−１９１などの放射性同位体はその後崩壊して所望の娘核種を形成する中間体とすることができる。好ましくは、放射性同位体はより寿命が長い。長寿命の放射性同位体は、この中で定義されているように、放射性同位体の生成後のその同位体あるいは娘核種生成物の出荷及びその後の使用が可能な半減期を有する放射性同位体である。典型的には、長寿命同位体は約１２時間以上の半減期を有する。好ましくは半減期が４８時間以上である。より好ましくは半減期が約６０時間以上である。最も好ましくは、放射性同位体生成物がＭｏ⁹⁹である。適した同位体変換反応は、例えば、（γ、ｎ）、（γ、２ｎ）、（γ、ｐ）及び（γ、ｐｎ）反応を含む。高エネルギー光子に適したエネルギーレベルは、光子と標的同位体間の反応を起こすのに必要とされる所望の同位体変換反応に対する断面性対エネルギー曲線の巨大共鳴領域の少なくとも閾（最小）エネルギーレベルに等しいエネルギーレベルである。一体積のターゲット材料内における、光子ビームにより生成された放射性同位体の比放射能は、光子ビーム内の高エネルギー光子の強度（単位時間当たりの単位面積当たりの光子エネルギー）及びターゲット材料の厚さを含むいくつの変数に依存する。図１に示されるように、どの強度の光子ビームに対しても、比放射能レベルのピークは光子ビームにより放射線が当てられるターゲット材料表面にある。高エネルギー光子の高い強度は同位体の高い比放射能を生成するのに十分な強度である。典型的には、高エネルギー光子の適した強度は少なくとも５０μＡ／ｃｍ²である。好ましくは、高エネルギー光子の強度は少なくとも５００μＡ／ｃｍ²である。より好ましくは、高エネルギー光子の強度は少なくとも１,０００ μＡ／ｃｍ²である。更に、図１に示されているように、ターゲット材料内の比放射能レベルはターゲット材料の厚さに沿って深さが増加するにつれ指数関数的に減少する。ターゲット材料の厚さはターゲット材料の放射線が当てられる側から反対面までの距離である。このため、一体積のターゲット材料内での放射線同位体の平均比放射能はターゲット材料の厚さが減少するにつれ増加する。一体積のターゲット材料内で達成され得る最大比放射能（飽和比放射能）は放射性同位体の生成速度に伴い直線的に増加する。典型的には、飽和活性は放射性同位体の半減期より十分長い放射線照射期間があった場合にのみ達成される。飽和活性（Ｓ）は下記式により計算される。Ｓ＝１．６２×１０¹³ｆ・Ｒ／Ａ式において、ｆは標的同位体である標的元素の同位体のフラクションであり、Ａは標的元素の原子量である。Ｒは高エネルギー光子の強度を示唆するもので、単位体積当たりおよび単位エネルギー当たりの光子の経路長（“φ（Ｅ）”）に光子断面積（“σ（Ｅ）”）を加重したものを全光子エネルギーレベルに関し積分したものである。Ｒの値を計算するための特定式は以下の通りである。Ｒ＝∫σ(Ｅ)・φ(Ｅ)・ｄＥ．Ｒの計算に含まれる光子エネルギーレベルは巨大共鳴範囲における光子エネルギーレベルに限定される。よりエネルギーの低い光子は有効ではないからである。特に、エネルギーの低い光子ではＭｏ¹⁰⁰からＭｏ⁹⁹への光中性子変換が起こらない。一体積のターゲット材料において高比放射能の生成物放射性同位体を製造するための装置を図２に示す。装置１０はターゲット材料１２、変換器１４及び電子加速器１６を含む。ターゲット材料１２は故意の同位体変換反応及び所望の生成物放射性同位体の濃度により確立され得る標的同位体の充填を含む。ターゲット材料１２内で起こる特定の同位体変換反応は典型的には所望の生成物同位体及びターゲット材料１２内の標的同位体の核の有用性に依存する。１つの実施の形態では、ターゲット材料１２内への標的同位体の充填は自然に起こるレベルにおいてである。好ましくは、ターゲット材料１２は十分なレベルの標的同位体を含む。標的同位体は元素の型、少なくとも１つの化合物（例えば、塩又は酸化物）、及び／又は錯体化したものでも良い。ターゲット材料内の標的同位体はどのような物理的状態であってもよく、例えば、粒子状、液体、溶液中、懸濁中、スラリー中、あるいはより大きな固体でもよい。ターゲット材料１２に随意に含まれる他の成分には、標的同位体が保持される材料、例えば金属あるいはセラミック材料、あるいは標的同位体が分散されている材料、例えば液体中に（例えば水または油）あるいは粒子中に、が挙げられる。装置１０は更に電子ビーム１８及び光子ビーム２０を含む。電子ビーム１８は電子加速器１６により発生させられ、変換器１４に導かれる。そこでは高エネルギー光子を含む光子ビーム２０が発生させられる。典型的には、光子ビーム２０は実質的に平行高エネルギー光子ビームである。適した変換器は少なくとも１つの高Ｚ材料、例えばタングステンまたは白金、を含み、これらの材料はこの発明の方法の条件下では耐火性を備える。高Ｚ材料は変換器１４内での電子ビームからの高エネルギー電子の光子ビーム２０を形成する高エネルギー光子への変換効率を改善するために使用される。電子ビーム１８の軌道の方向における変換器１４の全広さは有効部分の電子ビーム１８のエネルギーを吸収し、所望の同位体変換反応に適したエネルギー範囲の光子輻射を伝えるのに十分なものでなければならない。電子ビーム１８のエネルギーを光子ビーム２０中の高エネルギー光子に変換させると共に、変換器１４はまた、ターゲット材料１２を他の有効な残りの電子ビームから遮蔽している。変換器１４が厚すぎると、変換器１４から放射された光子のエネルギーが変換器１４の材料を通過することにより減少する。最適な生成同位体収率を得るためには、変換器１４の好ましい厚さは電子ビームエネルギー、変換器１４の構成要素、標的同位体の巨大共鳴領域の閾エネルギーに依存する。最適な変換器の例としては、水冷却のための冷却ダクトにより分離された集合体の厚さ５ｍｍのタングステン合金の約６のプレートを含む変換器が挙げられる。変換器１４で発生した高エネルギー光子の強度は変換器１４内の電子ビーム１８の出力密度（ＰＤ）に比例する。このため、一体積のターゲット材料１２内の放射性同位体の比放射能もまた、出力密度に比例する。変換器１４内の出力密度は下記式により計算することができる。ＰＤ＝Ｅｘｉ／Ｖ式において、Ｅは電子ビーム１４のエネルギーであり、ｉは電子ビーム１８の電流であり、Ｖは電子ビーム１８が通過する変換器１４の体積である。この発明において使用される出力密度は変換器１４の熱除去容量により制限される。図３に図示した他の実施の形態においては、変換器１４は単一固体変換器の代わりに、タングステンなどの高Ｚ材料でできた２つ以上のプレート２２から構成され、変換器１４からの熱の除去がよりうまくできる。このため、変換器内の電子ビーム１８の出力密度がより高くなる。プレート２２は同じあるいは異なる材料から製造することができる。プレートは典型的には外殻２４により封入され、これにより変換器１４の幾何学形状が維持されると共に、どんな随意の冷却剤でも変換器１４内に保持される。好ましい実施の形態では、プレート２２は同じ厚さではない。プレートの厚さはプレートへの熱負荷が等価になるように変更される。各プレートへの熱負荷は電子ビーム１８により及び各プレートを通過する発生光子によりプレートに伝達されたエネルギーから得られるものである。典型的には、電子加速器１６から最も問いプレートへの熱負荷は最も近いプレートへの熱負荷よりも大きい。これは、電子ビーム１８が前のプレートにより電子が遅くなった後にそのプレートでエネルギーを与えるからである。更に、最も近いプレートで発生した光子もまたその後の最も遠いプレートでエネルギーを与えることができる。このため、より好ましい実施の形態においては、電子加速器１６に最も近いプレート２２は電子加速器１６に最も遠いプレート２２よりも厚くなっており、各プレート２２における熱の発生がよりよく均等化されている。変換器１４内のプレート２及び冷却溝２６は電子ビーム１８の方向に対し垂直である必要はない。好ましくは、変換器１４あるいはプレート２２の断面が電子ビーム１８の経路に対し垂直である。随意に、変換器１４の少なくとも一部分から熱を除去するための手段が備えられる。熱の除去は、放射、伝導及び／又は対流などの典型的な手段により行われる。熱除去手段は変換器１４の周囲に及び／または変換器１４を通して配置される。適した熱除去手段の例としては、変換器１４を形成する材料内に配置され（例えば、変換器材料が蜂の巣状のものである場合）、変換器１４の表面に沿ってエッチングされ、プレート２２の表面に沿ってエッチングされ、及び／又はプレート２２間に配置された冷却剤溝２６が挙げられる。その代わりに、変換器１４はフリットの型で多孔質材料を含む。この場合、冷却剤はフリット内の隙間を通って流れ熱除去が行われる。熱除去手段はまた、変換器１４の外殻２４に設けられた変換器入口２８及び変換器出口３０を有する。好ましくは、変換器１４内、あるいは変換器１４の各プレート２２内で発生した熱は、変換器入口２８を通って変換器１４に入り冷却剤溝２６を通り変換器出口３０を通って変換器１４から出ていく流体冷却剤の流れにより除去される。流体冷却剤の流れの適した手段としては、例えば、単路の流体の流れ、自然循環及び強制循環が挙げられる。典型的には、変換器１４の外側で、例えば、熱交換器３２Ａを通って導かれることにより、冷却剤がその後冷却される。適した流体冷却剤としては、水や液体ガリウムなどの液体及びヘリウムなどのガスが挙げられる。変換器１４内の非常に高い出力密度、例えば約３０００ｗａｔｔｓ／ｃｍ³以上に対しては、変換器１４は多孔質金属フリットであることが好ましい。その場合、フリット内の細孔あるいは隙間を通って高圧で流れる流体冷却剤により冷却される。変換器１４がタングステンであり標的同位体がＭｏ¹⁰⁰である実施の形態においては、Ｍｏ⁹⁹生成物同位体収率の最適収率は変換器１４のプレート２２の合計の厚さが電子ビーム１８中の電子に対する停止距離よりもわずかに小さい場合に得られる。プレート２２の合計の厚さが電子の停止距離よりもわずかに小さい場合、変換器１４とターゲット材料１２との間に裏当て３４が設けられ、光子ビームのエネルギーを減少させずに電子が捕獲される。裏当て３４に適した材料はアルミニウムなどの低Ｚ材料である。典型的には、高エネルギー光子ビームは裏当て３４の中央であるいは中央付近で裏当て３４を通って導かれる。更に、裏当て３４の断面積は高エネルギー光子ビーム１８の幅と同じかより大きいことが好ましい。随意に、裏当て３４は図示していないが冷却媒体（例えば水）への熱伝達などの熱除去手段により冷却することができる。図４に示される更に別の実施の形態においては、変換器１４は溶融あるいは液化した高Ｚ材料３３から成り、この材料は変換器入口２８から変換器１４を通って変換器出口３０から出ていき熱交換器３２Ｂを通って、その後変換器入口２８に戻るように再循環されている。電子ビームにより変換器１４内の変換器材料３３において発生した熱はその後交換器材料が交換器の外側にある間に、放散していき、あるいは熱交換器３２Ｂなどの適当な手段により除去される。図５はこの発明の装置の別の実施の形態を示したものである。ターゲット材料１２の別々のあるいは別々にすることができるインクリメントに連続して放射線が当てられ、これにより第１のインクリメントで高比放射能の放射性同位体が生成され、第２のインクリメントに予め放射線が当てられることになりインクリメント内の放射性同位体の濃度の増大が開始される。装置１００はターゲットアセンブリ３６、変換器１４及び電子加速器１６を含む。電子ビーム１８は電子加速器１６で発生し変換器１４内に導かれる。そこでは、高エネルギー光子を含む光子ビーム２０が発生する。光子ビーム２０は変換器１４からターゲットアセンブリ３６まで達している。ターゲットアセンブリ３６は少なくとも２つのインクリメントに分離されたあるいは分離可能なターゲット材料を含み、第１のターゲット材料インクリメント３８は変換器１４に最も近くに位置づけられ、第２のターゲット材料インクリメント４０は第１のターゲット材料インクリメント３８に隣接し変換器１４から最も遠くに位置づけられる。更にターゲット材料４２を第２のターゲット材料インクリメント４０の後ろに連続して追加することができる。１インクリメントの１ターゲット材料はターゲットアセンブリ１２内に含まれるターゲット材料から分離されておりあるいは分離可能なある量のターゲット材料である。第１のターゲット材料インクリメント、第２のターゲット材料インクリメント及び追加ターゲット材料インクリメント４２などの各インクリメントのターゲット材料は、ターゲットのターゲット材料内に標的同位体の充填を含む。典型的には、標的同位体が大量の固体に含まれている場合、第１のターゲット材料インクリメント３８及び第２のターゲット材料インクリメント４０はターゲット材料の別々の部分から成る。ターゲットアセンブリ３６はまた、入口４４Ａ及び出口４６Ａを含む。入口４４Ａは変換器１４から最も遠いターゲットアセンブリ３６の端にまたは端近くに設けられる。入口４４Ａは追加ターゲット２１をターゲットアセンブリ３６内に導くための手段として第２のターゲット材料インクリメント４０の最も遠い側に設けられる。出口４６Ａは変換器１４に最も近いターゲットアセンブリ３６の端にまたは端近くに設けられる。出口４６Ａは、最も遠くのターゲット材料インクリメントをターゲットアセンブリ３６から出口４６Ａを通って導くことにより、最も遠くのターゲット材料インクリメントをその隣接するターゲット材料インクリメントから分離する（例えば、第１のターゲット材料インクリメント３８を第２のターゲット材料インクリメント４０から分離する）ための手段として設けられている。好ましくは、ターゲットアセンブリ３６はまた、ターゲット材料のインクリメントをターゲットアセンブリ３６を通して変換器１４まで運搬し、その後ターゲットアセンブリ３６から運搬するために、押し棒４８などの手段を含む。その代わりに、ターゲットあるいはターゲット材料をターゲットアセンブリ３６を通して運搬するために、非破壊的にターゲット材料を運搬するための他の公知の手段も使用することができる。他の適当な運搬手段としては、例えば、コンベヤーベルト、ねじ、ピストン及びポンプなどが挙げられる。ターゲットアセンブリ３６は更に、光子反射材５０を含んでも良い。光子反射材５０はターゲットアセンブリ３６の少なくとも一部の周囲に配置される。光子反射材５０は典型的には、モリブデン‐９８、ウラン、タンタル、タングステン、鉛及び他の重金属などの高Ｚ金属（例えば、Ｚは約３０以上）から成る。光子反射材５０は（例えば、入ってくる光子ビームからあるいは連続したターゲット材料インクリメントから散乱されて）反射材材料に衝突する少なくとも一部の高エネルギー光子をターゲットアセンブリ３６内のターゲット材料中に反射する。随意に、ターゲットアセンブリ３６は光子反射材３８の周囲の少なくとも一部に設けられた中性子遮蔽物５２を含む。適当な型の中性子遮蔽物としては、同位体変換反応中に放射される中性子の少なくとも一部を熱中性子化する及び／または捕獲する、プラスチックや水などの水素濃度の高い遮蔽物が挙げられる。ターゲットアセンブリ３６内に配置された連続するターゲット材料インクリメントの集合体内における中性子ビームが通過するターゲット材料１２の深さは、各インクリメント内の標的同位体の充填、各インクリメント内の生成物同位体の所望の濃度、光子ビーム２０のエネルギーレベル及び放射期間を基に決定される。好ましくは、連続するターゲット材料インクリメントに含まれるターゲット材料は総計の厚さを有し、そのため、ターゲット材料に衝突し、ターゲット材料の外側に散乱しない光子ビーム２０中の有効量の高エネルギー光子以外全てが捕獲される。例えば、標的同位体がＭｏ¹⁰⁰であり所望の生成物がＭｏ⁹⁹である場合、３０−４０ＭｅＶの電子ビームに暴露されたタングステン変換器により生成される光子ビームに対しては、ターゲットの総計した厚さは典型的には約６ｃｍから約１０ｃｍの間である。光子ビーム２０に垂直なターゲットアセンブリ３６内のターゲット材料１２の断面積はターゲット材料インクリメント３８上の光子ビーム２０の焦点領域及びターゲット材料１２を通って光子ビーム２０の経路に沿って予想される光子ビーム２０の広がりに依って変動させることができる。ターゲット材料１２の断面積は通常、光子ビーム２０の焦点領域と大体同じかそれより大きい。図６に示される他の実施の形態においては、ターゲット材料１２は粒子、液体、スラリーあるいは他の全ての物理的形態とすることができる。その場合、一インクリメントのターゲット材料１２は単一の固体には含まれない。このため、ターゲット材料１２のインクリメントは分離されていないが分離可能である。ターゲットアセンブリ３６はターゲットアセンブリ３６内においてターゲット材料１２を入れておくための手段、例えばターゲットアセンブリ３６内に配置されたシリンダー５４、を含む。適当な収納手段としては固体及び／又は液体用の容器が挙げられ、これらはチタンのように耐火性を有する。容器の材料組成及び構造設計は光子ビーム２０のエネルギーに有意な減少を引き起こしてはならず、あるいは光子ビーム２０からの光子の散乱に有意な増加を引き起こしては成らない。シリンダー５４はシリンダー５４内の流れを制御するバッフル５５を含み、概して均一な放射が確保される。ターゲットアセンブリ３６はまた、ターゲット材料１２のインクリメントをシリンダ５４に導くための手段を含む。この誘導手段としては入口４４Ｂ及び出口４６Ｂが挙げられる。入口４４Ｂは変換器１４に最も遠いシリンダー５４の端にあるいは端近くに設けてある。出口４６Ｂは変換器１４に最も近いシリンダー５４の端にあるいは端近くに設けてある。この実施の形態においては、典型的には液体、スラリーあるいは粒子形態であるターゲット材料１２は入口４４Ｂを通してシリンダー５４に導かれ、シリンダー５４の最も近い端に向かって移動し、出口４６Ｂを通ってシリンダー５４から出ていく。シリンダー５４を通過するターゲット材料１２の移動（例えば、流れ）は断続的に続けることができる。ターゲット材料１２を導くのに適した手段としては、例えば、ポンプ、ピストン及び重力による送り込みが挙げられる。シリンダー５４を通るターゲット材料１２の流れは、例えば、流れを停止させるのに適した位置に（例えば、入口４４Ｂ又は出口４６Ｂの所に）配置されたバルブ又はクランプにより、及び／又は、流れ誘導手段を制御することにより（例えば、ポンプを始動させたり停止させたりして）制御することができる。図７に示した他の実施の形態においては、ターゲット材料１２のインクリメントは分離されているが、固体ではなく、ターゲットアセンブリ３６は更に別々に各インクリメントのターゲット材料１２を収容するための手段を含む。典型的には、ターゲット材料１２は粒子、液体あるいはスラリー形態である。容器５６などの適した収容手段としては、固体及び／又は液体を収容することができる容器が挙げられ、この場合、容器はこの発明の方法の条件の下では耐火性を有する。容器の材料組成及び構造設計は光子ビーム２０のエネルギーに有意の減少を引き起こしてはならず、また、光子ビーム２０〜の光子の散乱の有意の増加を引き起こしてはならない。適した容器材料の例としてはチタンがある。この実施の形態においては、容器５６は入口４４Ｂを通ってターゲットアセンブリ３６の最も遠い端に入り、光子ビーム２０により同時放射されながらターゲットアセンブリ３６の最も近い端に向かって導かれ、それから出口４６Ｂを通ってターゲットアセンブリ３６から出ていく。高比放射能の放射性同位体を製造するための図２の実施の形態の作用について説明する。電子加速器１６は変換器１４に導かれる電子ビーム１８を発生させる。電子ビーム１８の少なくとも一部の電子が変換器１４の高Ｚ材料により（電子、γ）反応において捕獲され、光子を発生させる。その光子は光子ビーム２０中の高エネルギー光子を含む。典型的には、ほとんどの電子が捕獲されほとんどの光子が変換器１４を通過する。典型的には、電子加速器１６は約２５ＭｅＶ以上、好ましくは約３０ＭｅＶと約５０ＭｅＶの間の平均エネルギーレベルを有する電子ビーム１８を発生させる。電子ビーム１８の総出力は電子加速器１６の設計により、及び変換器１４の設計、厚さ及び熱除去能力により制限される。ビームエネルギーが低すぎれば、高比放射能の放射性同位体を製造するのに巨大共鳴領域に十分な光子が無く、変換器１４中の電子領域が非常に短く変換器１４から熱を除去するのが非常に困難となる。ビームエネルギーが高すぎると、多くの光子が最適範囲を超えるエネルギーを有し、ターゲット材料１２の直接の電子による加熱が問題となり電子加速器１６がかなり高価なものとなる。更に、ニオブなどの不純物の生成が増加すると、他の同位体変換反応の結果となってしまう。光子ビーム２０は変換器１４から導かれ、ターゲット材料１２上に集束される。ターゲット材料１２は典型的には変換器１４に最も近接して、変換器１４からの光子ビーム２０の出口と整合させて配置される。変換器１４とターゲット材料１２の間には十分な距離があり、電子ビーム１８を偏向させるために電磁界を減衰させる材料を挿入しても良く、あるいは光子ビーム２０の光子スペクトルを変更させる材料を挿入しても良い。しかし、この距離は高い強度の光子ビームを使用するために最小のものとされる。減衰が必要ない場合、ターゲット材料１２は変換器１４と接触させても良い。ターゲット材料１２内で、光子ビーム２０の少なくとも一部の高エネルギー光子が標的同位体と反応して、（γ、ｎ）、（γ、２ｎ）、（γ、ｐ）あるいは（ γ、ｐｎ）反応などの同位体変換反応によりターゲット材料内である濃度の放射性同位体を形成する。好ましくは、光子ビームの有効数の光子が高エネルギー光子であり、所望の同位体変換のための断面対エネルギー曲線の巨大共鳴領域に含まれるエネルギーレベルの範囲内にあるエネルギーを有する。より好ましくは、光子ビーム２０の有効部分の光子が巨大共鳴領域のピークエネルギーレベルと大体同等なエネルギーレベルを有する。より重い材料に対しては、巨大共鳴領域に対応するエネルギーレベルがかなり低くなり、より軽い材料に対してはエネルギーレベルがかなり高くなる。好ましくは、電子ビーム１８のエネルギーが標的同位体の巨大共鳴領域のピークのエネルギーレベルの約２から約３倍であるべきである。例えば、Ｍｏ¹⁰⁰からＭｏ⁹⁹への（γ、ｎ）同位体変換においては、光子ビーム２０の少なくとも有効部分の光子がこの反応に対する巨大共鳴領域内にある、特に約１０ＭｅＶの閾エネルギーレベルと約１９ＭｅＶの高エネルギー限界との間にあるエネルギーレベルを有することが好ましい。より好ましくは、光子エネルギーレベルが巨大共鳴領域のピークである１５ＭｅＶである。この同位体変換のための電子ビームエネルギーは典型的には約２５ＭｅＶと約５０ＭｅＶとの間であり、より好ましいエネルギー範囲は約３５ＭｅＶから約４０ＭｅＶである。発生した光子のエネルギーレベルは電子ビーム１８のエネルギーレベルに直接依存し、発生した光子のピークエネルギーレベルは電子ビーム１８のエネルギーレベルと大体同じである。典型的には、発生した光子のほとんどがピークエネルギーの半分以下のエネルギーレベルを有する。そのため、最小の電子ビーム１８の少なくとも一部の電子のエネルギーレベルは、発生した光子と標的同位体の間で所望の同位体変換反応を起こすのに必要とされる閾（最小）エネルギーレベルと等しくなければならない。好ましくは、電子ビーム１８のエネルギーレベルは所望の同位体変換反応巨大共鳴領域内あるいはそれ以上である。好ましい実施の形態においては、標的同位体は同位体変換によりモリブデン− ９９（Ｍｏ⁹⁹）となるモリブデン−１００（Ｍｏ¹⁰⁰）であり、このＭｏ⁹⁹はその後崩壊して所望の娘核種生成物テクネチウム−９９（Ｔｃ⁹⁹）となる。この場合、発生する光子ビームは約８ＭｅＶ以上のエネルギーレベルのγ放射線を含む。より好ましくは、発生するγ放射線の実質的な量は約８ＭｅＶと約１６ＭｅＶとの間のエネルギーレベルである。固体モリブデンにおいてＭｏの約１．０Ｃｉ／ｇのＭｏ⁹⁹の平均比放射能を達成するためには変換器１４においてかなり高い出力密度が必要である。とくに、飽和活性式においては、生成物のｆ・Ｒは約２．２×１０^-8ｓｅｃ^-1よりも大きい値を有しなければならない。このＲの値は、電子ビーム出力密度及び変換器の熱除去に関する技術的な制限により、達成するのが困難である。そのため、１．０Ｃｉ／ｇの平均比放射能が維持できる体積は典型的にはかなり小さな厚さを有するターゲット材料体積に限られる。ターゲット材料の最大体積を決定するには、ターゲット材料の断面積が通常光子ビーム２０の焦点領域と等しいかあるいはそれ以下でなければならない。このため、ターゲット材料体積はしばしば２、３ｃｍ³以下に制限される。例えば、約１０％Ｍｏ¹⁰⁰を含む自然のモリブデンターゲットに対しては、半径１．０ｃｍのターゲット円板上に集束される電流１．０μＡの３５ＭｅＶ電子ビームにより、最適な変換器を用いると、約０．５ｃｍの厚さのターゲット材料に対し約１．０Ｃｉ／ｇの平均比放射能が得られる。変換器の活性領域における出力密度は約３５、０００ｗａｔｔｓ／ｃｍ³となる。ターゲット材料の同位体濃度を増加させるとより高い比放射能が達成される。１００％Ｍｏ¹⁰⁰にまで濃縮したターゲット材料では、ターゲット材料の厚さが約０．５ｃｍまでで同じ条件であれば１０Ｃｉ／ｇを超える比放射能が得られるであろう。厚さが０．５ｃｍを超え、少なくとも１．０Ｃｉ／ｇの平均比放射能を有するモリブデンターゲットはターゲット材料中のＭｏ¹⁰⁰の同位体濃度を変化させることにより、及び／又は、光子ビームの光子のエネルギーレベルを変化させることにより得られ、生成物のｆ・Ｒは少なくとも２．２×１０^-8ｓｅｃ^-1とすることができる。厚いターゲットに対しては、ターゲットの最初の０．５ｃｍ深さで生成される活性はターゲットにおいて生成される全活性のほんの２８％である。しかしながら、所望の生成物同位体の他の７２％は変換されていないターゲット材料により十分希釈されているため、商業的な価値はない。他方、０．５ｃｍ以下の厚さの単一ターゲットに放射線照射すると光子エネルギーの損失を招く。閾活性未満の活性を有する厚いターゲットの一部分は潜在的に価値のある資源であるが、改良されなければ使用できない。従って、図５に示すようなインクリメントターゲットを用いることにより、所定の閾値以上の平均比放射能まで放射線照射されたターゲットのその部分だけが処理のために除去される。ターゲットの残りの部分は閾値未満の放射線照射を受けており、連続して閾値まで放射線照射して各ターゲット要素の比放射能の和及び総放射性同位体生成速度を最適化することができる。好ましくは、各ターゲットインクリメントの厚さは０．５ｃｍ以下である。少なくとも、第１のターゲット材料インクリメント３８及び第２のターゲット材料インクリメント４０内では、光子ビーム２０の一部の高エネルギー光子が標的同位体と反応し第１のターゲット材料インクリメントで高い比放射能が形成され、第２のターゲット材料インクリメント４０は予め放射線照射され、追加のターゲット材料インクリメント４２も予め放射線照射される可能性があり、これらのインクリメントにおいては放射性同位体の比放射能の増大が開始される。この方法はまた、追加のターゲット材料インクリメント４２を介して第２のターゲット材料インクリメント４０の最も遠い側に力を加える押し棒４８の作用により、第１のターゲット材料インクリメント３８及び第２のターゲット材料インクリメント４０を出口４６Ａに向かって及び変換器１４のより近くに移動させる工程を含む。その代わりに、ターゲットは適した自動あるいは手動の手段ならどのような手段によってでも移動させることができる。更に、ターゲットの移動は連続的でも、断続的でも、逐次的でも、あるいは段階的でも良い。結局、第１のターゲット材料インクリメント３８は出口４６Ａを通して押し出され、ターゲットアセンブリ３６から排除される。更に、第２のターゲット材料インクリメント４０は第１のターゲット材料インクリメント３８の初めの位置まで押され、そこで、光子ビーム２０がその後第２のターゲット材料インクリメント４０上に集束し、高比放射能の製造が完了する。追加のターゲット材料インクリメント４２は入口４４Ａを通して第２のターゲット材料インクリメント４０の後ろに連続して追加することができる。この方法においては、各インクリメント中の生成物放射性同位体の比放射能の単位時間当たりに取り出される生成物同位体の量に対する比は、生成物放射性同位体の高い放出速度あるいは生成物放射性同位体の高い高比放射能に対する必要性により最適化することができる。同位体変換反応により発生した生成物放射性同位体の濃度は光子ビーム２０中の高エネルギー光子の強度、放射線照射されるターゲット材料の体積、生成物同位体の放射性半減期、及び放射線照射されるターゲット材料１２の量に依存する。光子の強度は大体、同じ焦点領域にに対する電子ビーム１８の電流レベルに直線的に依存し、電流が高いほど単位時間当たりにより多くの高エネルギー光子が発生し、ターゲット材料中に導かれ、単位時間当たりにより多くの標的同位体と反応する。光子ビーム２０により放射線照射されるターゲット材料１２の体積は光子ビーム２０のターゲット材料１２上の焦点領域及びターゲット材料内での光子散乱量に依存する。典型的には、光子ビーム２０の焦点領域は変換器１４からの高エネルギー光子の放出角の関数である。所望の同位体変換反応に対する巨大共鳴領域内にあるエネルギーレベルを有する高エネルギー光子のほとんどが、電子ビーム１８の延長軸の方向に沿って調整された軸を有する幅の狭い円錐形内に放出される。円錐の軸に対してある角度で放出される高エネルギー光子の強度は円錐からの角が増加するにつれ急激に減少する。例えば、円錐軸から約５°の角度では、ピーク光子の強度は円錐の中心当たりで放出されたピーク光子の強度の約５分の１である。更に、約２分の１のピーク光子エネルギを有する高エネルギー光子の強度は、円錐軸に沿った強度よりも、円錐軸から２５°の角度においては約２のオーダーの大きさで低くなる。このため、光子ビーム２０は電子ビーム１８の延長軸に沿って前方に強いピークを有する。そのため、光子ビーム２０の焦点領域は変換器１４上の電子ビーム１８の焦点領域により決定される。電子ビームエネルギーが増加すると共に、光子ビーム２０の焦点領域は小さくなり、最小領域は変換器１４上の電子ビーム１８の焦点領域の大きさである。このため、光子ビームエネルギーの増加に伴い、ターゲット材料１２の断面は更に制限される。各ターゲット材料インクリメント内の生成物放射性同位体の比放射能を最適化するためには、ターゲットアセンブリから除去した時に、光子ビーム２０の焦点幅を最小とし第１のターゲット材料インクリメント３８の中心付近により高い濃度の生成物放射性同位体が生成され、ターゲットの端付近ではより濃度が低くなるようにする。光子ビーム２０は、ターゲット材料を通って進むと共に広がるので、散乱からのように、濃度はターゲット材料の中心付近で減少し、ターゲット材料１２の端に近づくほど増加する。このため、第１のターゲット材料インクリメント３８を通過した後には、光子ビーム２０は第２のターゲット材料インクリメント４０及び追加のターゲット材料インクリメント４２に予め照射し、これらのインクリメントターゲット全体にわたり（例えば、中心付近及び端において）より低レベルの生成物同位体を生成する。電子ビーム１８の焦点領域を最小とし、ターゲットの中心付近でより濃度の大きな生成物同位体を得ることが好ましい。変換器１４上での電子ビーム１８の焦点領域に関する下限は交換器１４の放熱能力に依存する。電子ビーム１８の焦点領域は、局所的な融解、破壊及び／又は変換器材料の機能の損失を導く、変換器１４の影響を受ける部分に高出力密度が形成されるほど小さいものであってはならない。ターゲットに放射線照射が行われる時間は、光子ビーム２０中の、連続するターゲット材料インクリメントの出口４６に向かう移動速度に依存する。ターゲット材料インクリメントは、セグメント厚及び排出速度の組み合わせにより所望の比放射能の生成物同位体の製品が得られるような速度で、導入され、移動され、排出される。ターゲットの排出速度が高いと、発生した放射性同位体のより大きな画分が回収されるが、排出された材料の比放射能は、他の全ての因子を変化させないで低いターゲット材料インクリメント排出速度から得られるものほど高くない。図８は更に、光子ビーム内のターゲット材料の流速を変化させた場合の生成速度及び生成物の比放射能に関する計算により得た効果を図示したものである。図８は、３５ＭｅＶの電子ビームエネルギー、１．１０μＡの電子ビーム電流、及び半径２．０ｃｍ及び０．５ｃｍの厚さの円筒形Ｍｏ¹⁰⁰ターゲットセグメントを基本としている。この発明の方法はまた、様々な濃度の安定同位体を製造するの使用することができる。この発明について更に、特に以下の実施例により説明する。実施例１Ｍｏ¹⁰⁰の光核変換によるＭｏ⁹⁹の製造自然の同位体濃度の円筒形モリブデン（直径４インチ）を円筒の長さに垂直な面で薄く切り別々のモリブデン箔及びモリブデン板とした。各箔の後ろには別々の板を配した。各箔は約０．０１インチ（０．２５ｍｍ）の厚さとし、各板は約０．７５インチと約１．５インチの間の厚さとした。箔を使用して、箔と板を合わせた厚さの内の異なる点でのＭｏ⁹⁹の比放射能を決定した。ターゲット中には、６つの箔／板ユニットを板がより幅の狭いγビーム源により近くなるように連続して配置した。各箔あるいは板は隣接する板あるいは箔に接触させた。変換器プレートとして使用する直径２インチ、厚さ４．３ｍｍのタングステン板をγビーム源とターゲットの間に配置した。変換器はまた、ターゲットの第１の箔に接触させた。１．８４マイクロアンペア（μＡ）の電流及び１．５ｃｍのビーム幅を有する２８ＭｅＶの電子ビームを実質的に垂直に電子ビーム源に最も近い変換器側に導いた。γビームは変換器の最も遠い側に対し実質的に垂直に発生した。γビームをターゲット中に導いた。ターゲットを発生したγビームに４．６時間暴露した。放射線照射後２６時間の時点で、各箔に対し較正真性ゲルマニウム結晶を用いて、各箔の中心点で放射されるＴｃ⁹⁹減衰に固有のエネルギー（すなわち１４０．１ｋｅＶ）を有するγｓの量を測定することにより、及び活性が２分の１に減少しビームの広がりを示す箔の中心からの半径距離を測定することにより、テクネチウム−９９（Ｔｃ⁹⁹）の総活性及び巨大共鳴ビーム半値幅を測定した。６つの連続した箔に対する中心点活性測定の結果を図９に示す。図に示されるように、ターゲットの表面（深さ＝０）に位置する第１の箔の中心点で測定したＴｃ⁹⁹の活性は３０．３マクロキュリー（μＣｉ）であった。ターゲット中でより深い位置にある箔に対する中心点活性はターゲット内の相対深さの関数として非線形的に減少した。これにより、巨大共鳴エネルギー範囲の光子束はターゲット材料内の距離に伴い急激に落ち込むことが証明された。６つの連続する箔に対する半値幅測定結果もまた図９に示す。第１の箔（深さ＝０）の半値幅は１．５ｃｍであった。ターゲット中でより深い位置にある箔に対して測定した半値幅は深さと共に増加し、例えば、約６ｃｍの深さの地点での箔に対する半値幅は約３．３ｃｍであった。これらの半値幅測定により、γ放射線ビームはターゲット内でγｓの散乱から広がるが、実質的には平行のままでターゲット材料からのγ線の有意な損失無しにターゲットの断面全体でＭｏ⁹⁹の製造を支持することが証明された。等価物当業者は、ありきたりの実験のみを用いて、この中で特に説明した発明の特定の実施の形態に相当するものは多くあることを認め、あるいは確認することができるであろう。このような等価物は以下の請求の範囲の範囲に含まれると解釈される。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (81)指定国ＥＰ(ＡＴ，ＢＥ，ＣＨ，ＤＥ，ＤＫ，ＥＳ，ＦＩ，ＦＲ，ＧＢ，ＧＲ，ＩＥ，ＩＴ，ＬＵ，ＭＣ，ＮＬ，ＰＴ，ＳＥ)，ＯＡ(ＢＦ，ＢＪ，ＣＦ，ＣＧ，ＣＩ，ＣＭ，ＧＡ，ＧＮ，ＭＬ，ＭＲ，ＮＥ，ＳＮ，ＴＤ，ＴＧ)，ＡＰ(ＫＥ，ＬＳ，ＭＷ，ＳＤ，ＳＺ，ＵＧ)，ＵＡ(ＡＭ，ＡＺ，ＢＹ，ＫＧ，ＫＺ，ＭＤ，ＲＵ，ＴＪ，ＴＭ)，ＡＬ，ＡＭ，ＡＴ，ＡＵ，ＡＺ，ＢＢ，ＢＧ，ＢＲ，ＢＹ，ＣＡ，ＣＨ，ＣＮ，ＣＵ，ＣＺ，ＤＥ，ＤＫ，ＥＥ，ＥＳ，ＦＩ，ＧＢ，ＧＥ，ＨＵ，ＩＬ，ＩＳ，ＪＰ，ＫＥ，ＫＧ，ＫＰ，ＫＲ，ＫＺ，ＬＣ，ＬＫ，ＬＲ，ＬＳ，ＬＴ，ＬＵ，ＬＶ，ＭＤ，ＭＧ，ＭＫ，ＭＮ，ＭＷ，ＭＸ，ＮＯ，ＮＺ，ＰＬ，ＰＴ，ＲＯ，ＲＵ，ＳＤ，ＳＥ，ＳＧ，ＳＩ，ＳＫ，ＴＪ，ＴＭ，ＴＲ，ＴＴ，ＵＡ，ＵＧ，ＵＺ，ＶＮ (72)発明者ランザ，リチャードアメリカ合衆国02146マサチューセッツ州ブルックリン、ケンウッド・ストリート 57番

Claims

【特許請求の範囲】１．ａ）電子加速器と、ｂ）電子ビームを高エネルギー、高強度の光子ビームに変換するための変換器と、ｃ）モリブデン−１００ターゲットと、を備える、モリブデン−１００ターゲットから同位体変換反応により高非活性のモリブデン−９９を製造するための装置。２．変換器は、ａ）平行に配置され、異なる厚さを有する少なくとも２つの別々の変換器プレートと、ｂ）変換器プレートを冷却して発生した熱を除去するために隣接する変換器プレート間に配置された冷却剤溝と、を備える請求項１記載の装置。３．光子ビームの強度は少なくとも５０μＡ／ｃｍ²である請求項１記載の装置。４．ｆ・Ｒ≧２．２×１０^-8ｓｅｃ^-1、式において、ｆはモリブデン−１００ターデット中のモリブデン−１００の同位体フラクションであり、Ｒは単位体積当たり単位エネルギー当たりの光子経路長に光中性子断面を加重してエネルギーについて積分したものである、をみたす請求項１記載の装置。５．モリブデン−１００ターゲット中のモリブデン−９９の平均比放射能は少なくとも１．０Ｃｉ／ｇである請求項４記載の装置。６．モリブデン−１００ターゲットは自然濃度のモリブデン−１００を有するモリブデンであり、厚さが０．５ｃｍ以下である請求項５記載の装置。７．モリブデン−１００ターゲットは濃縮されたモリブデン−１００であり、厚さが７．５ｃｍ以下である請求項５記載の装置。８．ａ）モリブデン−１００ターゲットは厚さが０．５ｃｍ以下の濃縮されたモリブデン−１００であり、ｂ）前記ターゲット中のモリブデン−９９の平均比放射能は少なくとも１０．０Ｃｉ／ｇである請求項４記載の装置。９．ａ）高エネルギー、高強度の光子ビームを発生させるためのビーム源と、ｂ）ターゲット材料のインクリメントを含むターゲットアセンブリであって、該インクリメントは光子ビームの照射により生成物同位体に変換する標的同位体を含み、ビーム源に最も近いターゲット材料の１つのインクリメントは更に光子ビーム照射を受けるターゲット材料を残して生成物同位体と共にターゲットアセンブリから除去できる、前記ターゲットアセンブリと、を備える、同位体変換反応により、ターゲット材料の連続インクリメント内で一定濃度の少なくとも１つの生成物を連続して製造するための装置。１０．光子ビーム強度は少なくとも５０μＡ／ｃｍ²である請求項９記載の装置。１１．ｆ・Ｒ≧２．２×１０^-8ｓｅｃ^-1、式において、ｆはモリブデン−１００ターゲット中のモリブデン−１００の同位体フラクションであり、Ｒは単位体積当たり単位エネルギー当たりの光子経路長に光中性子断面を加重してエネルギーについて積分したものである、をみたす請求項９記載の装置。１２．更に、ターゲット材料インクリメントを連続して光子ビーム源に向かって移動させ、生成物同位体を含む最も近いターゲットインクリメントをターゲットアセンブリから除去する手段を含む請求項１１記載の装置。１３．更に、光子ビーム発生手段から最も遠いターゲットアセンブリ中に追加のターゲット材料インクリメントを挿入するための手段を含む請求項１２記載の装置。１４．ターゲット材料は固体である請求項１１記載の装置。１５．ターゲット材料は液体、スラリーあるいは粒子のどれかの形態をとる請求項１１記載の装置。１６．各インクリメントのターゲット材料は別々に１つの容器内に収容されている請求項１５記載の装置。１７．ビーム源は、ａ）電子加速器と、ｂ）電子ビームを高エネルギー光子ビームに変換するための変換器と、を備える請求項１１記載の装置。１８．変換器は、変換器内に配置され異なる厚さを有する少なくとも２つの別々の変換器プレートを含む請求項１７記載の装置。１９．更に、隣接する変換器プレート間に設けられた冷却剤溝を含む、変換器を冷却するための手段を備える請求項１８記載の装置。２０．ａ）電子加速器と、ｂ）電子ビームを高エネルギー、高強度の光子ビームに変換するための変換器と、ｃ）前記光子ビームに対して連続して配置された、高エネルギー光子ビームのための少なくとも２つのターゲットと、ｄ）各ターゲットに含まれる標的同位体と、ｅ）連続するターゲットを変換器に向かって移動させる手段と、を備える、同位体変換反応により、連続したターゲット内で一定濃度の少なくとも１つの生成物同位体を逐次製造するための装置。２１．光子ビームの強度は少なくとも５０μＡ／ｃｍ²である請求項２０記載の装置。２２．ｆ・Ｒ≧２．２×１０^-8ｓｅｃ^-1、式において、ｆはモリブデン−１００ターゲット中のモリブデン−１００の同位体フラクションであり、Ｒは単位体積当たり単位エネルギー当たりの光子経路長に光中性子断面を加重してエネルギーについて積分したものである、をみたす請求項２０記載の装置。２３．ａ）平行に配置され、異なる厚さを有する少なくとも２つの別々の変換器プレートを含む変換器と、ｂ）変換器プレートを冷却して発生した熱を除去するために隣接する変換器プレート間に配置された冷却剤溝と、を備える、電子加速器からの高エネルギー電子ビームを高エネルギー光子ビームに高出力密度変換するための装置。２４．ターゲットを高エネルギー、高強度の光子ビームに暴露して、ターゲット内で高比放射能のモリブデン−９９を形成する工程を含むターゲット中のモリブデン−１００の同位体変換により高比放射能モリブデン−９９を製造するための方法。２５．ａ）ターゲット材料の厚さは約７．５ｃｍ以下であり、ｂ）高エネルギー光子ビームはタングステン変換器に衝突する電子ビームにより発生し、その変換器内での電子ビーム出力密度は約３５、０００ｗａｔｔｓ／ｃｍ³である請求項２１記載の方法。２６．ａ）ターゲット材料は天然モリブデンであり、ｂ）ターゲット材料中のモリブデン−９９の比放射能は少なくとも１．０Ｃｉ／ｇである請求項２５記載の方法。２７．ａ）ターゲット材料は濃縮モリブデンであり、ｂ）ターゲット材料中のモリブデン−９９の比放射能は少なくとも１０．０Ｃｉ／ｇである請求項２５記載の方法。２８．光子ビームの強度は少なくとも５０μＡ／ｃｍ²である請求項２４記載の方法。２９．ａ）ターゲットはモリブデンであり、ｂ）ｆ・Ｒ≧２．２×１０^-8ｓｅｃ^-1、式において、ｆはモリブデン−１００ターゲット中のモリブデン−１００の同位体フラクションであり、Ｒは単位体積当たり単位エネルギー当たりの光子経路長に光中性子断面を加重してエネルギーについて積分したものである、をみたす請求項２４記載の方法。３０．ａ）モリブデンターゲットは自然濃度のモリブデン−１００を有し、厚さが０．５ｃｍ以下であり、ｂ）前記ターゲット中のモリブデン−９９の平均比放射能は１．０Ｃｉ／ｇ以上である請求項２９記載の方法。３１．モリブデンターゲットは濃縮モリブデン−１００である請求項２９記載の方法。３２．ａ）モリブデンターゲットの厚さは約７．５ｃｍ以下であり、ｂ）前記ターゲット中のモリブデン−９９の比放射能は１．０Ｃｉ／ｇ以上である請求項２９記載の方法。３３．ａ）モリブデンターゲットの厚さは約０．５ｃｍ以下であり、ｂ）前記ターゲット中のモリブデン−９９の比放射能は１０．０Ｃｉ／ｇ以上である請求項２９記載の方法。３４．高エネルギー光子ビームは変換器に衝突する電子ビームにより発生する請求項２４記載の方法。３５．変換器はその変換器内に配置され、異なる厚さを有する少なくとも２つの別々の変換器プレートを含む請求項３４の方法。３６．更に変換器を冷却する工程を含む請求項３５記載の方法。３７．ａ）高エネルギー、高強度の光子ビームを光子ビーム源からターゲット材料インクリメントを通して導く工程であって、インクリメントは光子ビームに対して連続しており、インクリメント内に含まれる標的同位体は前記光子ビームに暴露されターゲット材料インクリメント内で生成物同位体が形成される、前記光子ビーム誘導工程と、ｂ）光子ビーム源に最も近いインクリメントである第１のターゲット材料インクリメントを光子ビームから除去する工程と、ｃ）ターゲット材料インクリメントを連続して光子ビーム源に向かって進める工程と、を含む同位体変換反応により、ターゲット材料の連続するインクリメント内で一定濃度の少なくとも１つの生成物同位体を逐次製造するための方法。３８．ａ）ターゲットはモリブデンであり、ｂ）ｆ・Ｒ≧２．２×１０^-8ｓｅｃ^-1、式において、ｆはモリブデン−１００ターゲット中のモリブデン−１００の同位体フラクションであり、Ｒは単位体積当たり単位エネルギー当たりの光子経路長に光中性子断面を加重してエネルギーについて積分したものである、をみたす請求項３７記載の方法。３９．光子ビームの強度は少なくとも５０μＡ／ｃｍ²である請求項３７記載の方法。４０．モリブデン−１００を高エネルギー光子ビームに暴露することにより製造した高比放射能を有するモリブデン−９９を含む組成物。４１．比放射能は少なくとも約１．０Ｃｉ／ｇである請求項４０記載の組成物。４２．比放射能は少なくとも約１０．０Ｃｉ／ｇである請求項４１記載の組成物。