JP6752590B2 - ターゲット装置および放射性核種製造装置 - Google Patents

Description

本発明は、放射性核種を生成させるターゲット装置および放射性核種製造装置に関する。

核医学画像を撮影する手法として、単一光子放射断層撮影（ＳＰＥＣＴ：Single Photon Emission Computed Tomography）やポジトロン断層法（ＰＥＴ：Positron Emission Tomography）が知られている。ＳＰＥＣＴやＰＥＴは、放射性核種で標識された化合物である放射性医薬品を被験者の体内に投与し、放出されるガンマ線をカメラで撮像することによって行われる。放射性医薬品には種々の放射性核種が用いられ、その一例がテクネチウム９９ｍ（^９９ｍＴｃ）である。準安定状態のテクネチウム９９ｍが基底状態のテクネチウム９９に転移する際にガンマ線が放出され、半減期は約６時間と短いため被験者の被曝量を抑制することができる。

テクネチウム９９ｍは、モリブデン９９（^９９Ｍｏ）がベータ崩壊して生じる娘核種であることから、テクネチウム９９ｍを用いる放射性医薬品の原料としてモリブデン９９が用いられる。

モリブデン９９の製造方法については、従来商業的に行われてきた原子炉内のウラニウム２３５に中性子を照射して核分裂反応を利用する方法に代替するものとして、加速器で加速された中性子や陽子などの粒子ビームをモリブデン１００に照射する方法など、これまで幾つかの手法が提案されてきた。特に、粒子ビームを照射する後者の方法は、原子炉を利用しない方法であるため、原子炉事故のリスクがなく将来に亘って安定的に放射性核種を製造できるとして着目されている。

粒子ビームを照射して放射性核種を製造する技術に関し、特許文献１には、電子線加速器によって加速された電子を、コンバーターと呼ばれる制動放射線発生用の材料に照射することで制動放射線（光子）を発生させ、この制動放射線をモリブデン１００に衝突させて放射性核種を生成する方法が記載されている。コンバーターは、タンタルなどの重い金属元素で作成されている。上記の反応は、ガンマ（γ）線などの光子を、放射性核種の製造用の材料であるモリブデン１００などのターゲット材料に衝突させ、中性子（ｎｅｕｔｒｏｎ）を発生させるとともにモリブデン９９などの目的の放射性核種を生成する方法であることから、（γ，ｎ）反応と略記され、具体的には^１００Ｍｏ（γ，ｎ）^９９Ｍｏと記号表記される。また特許文献１には、多数枚のモリブデン１００のターゲットディスクを、空隙をもって互いに隔ててホルダーに保持して照射に供することが記載されている。この空隙には冷却水が供給され、光子と衝突して発熱するターゲットディスクを冷却する。

特許文献２および３にも同様に、電子線加速器によって加速された電子をコンバーターに照射して制動放射線を得るとともに、この制動放射線をモリブデン１００などのターゲット材料に照射させ、（γ，ｎ）反応を発生させて放射性核種（モリブデン９９）を生成することが記載されている。特許文献３には、円柱形状のモリブデン１００を薄くスライスしてモリブデン箔とモリブデン板を形成し、これらの箔と板を複数式（たとえば６式）交互に配置してターゲット材料とすることが記載されている。このようにモリブデン板の間にモリブデン箔を介挿することで、それぞれの箔の深さ位置でのテクネチウム９９の活性の程度を定量評価することができるとされている。

国際公開第２０１４／１８６８９８号パンフレット 特開２０１５−９９１１７号公報 特表平１０−５０８９５０号公報

モリブデン９９などの放射性核種を多量に生産するためには、ターゲット材料の量を増やし、また電子線加速器のビーム出力を上げることが有効である。しかしながら、ビーム出力を上げるとターゲット材料における発熱量が増大して熱制御が困難となり、ターゲット材料が融解する場合がある。
逆に、放射性核種を商業生産するにあたっては、原料となるターゲット材料の使用量を低減することが求められる。特に、放射性核種の製造用のターゲット材料には、核反応の副生成物である不純物核種の混入を低減するために所望の安定同位体のみを同位体濃縮して純度を高めた高価なものが用いられるためである。ターゲット材料を再使用するとしても１回のビーム照射ごとに材料ロスが発生するため、ターゲット材料が大型であるほど材料の利用効率は低下して経済的な損失が増大する。また、ターゲット材料が大型化すると、生成された放射性核種を抽出する後工程での化学処理が大規模となるため処理負担が更に増大して問題となる。
上記のように、放射性核種の生産にあたっては、１回のビーム照射に使用するターゲット材料の使用量を減らす方向と増やす方向とで相反する要請がある。

本発明は上述のような課題に鑑みてなされたものであり、粒子ビームによる熱負荷を冷却するという制限の中で、できるだけ少ないターゲット材料で効率良く目的の放射性核種を製造することが可能なターゲット装置、およびかかるターゲット装置を備える放射性核種製造装置を提供するものである。

本発明のターゲット装置は、放射性核種を生成するための互いに重ね合わされて配列された複数枚のターゲット材料板を備え、粒子ビームが前記ターゲット材料板に照射されることにより放射性核種を生成させるものであって、前記ターゲット材料板はターゲット物質を板状に形成したものであり、前記粒子ビームが入射する前方側に位置する複数枚の前記ターゲット材料板により構成される前方板群と、前記前方側と反対側の後方側に位置する複数枚の前記ターゲット材料板により構成される後方板群と、を有し、前記前方板群を構成する前記ターゲット材料板および前記後方板群を構成する前記ターゲット材料板にかかる前記ターゲット物質が共通の金属であり、前記前方板群を構成する前記ターゲット材料板の直径または平均厚みが、前記後方板群を構成する前記ターゲット材料板の直径または平均厚みよりも小さいことを特徴とする。

また、本発明の放射性核種製造装置は、上記のターゲット装置と、前記粒子ビームを生成する加速器と、前記粒子ビームを前記ターゲット材料板に照射して生成された前記放射性核種を前記ターゲット装置から取り出す抽出部と、を備える。

本発明においては、前方側に配置されたターゲット材料板の直径または平均厚みが、後方側に配置されたターゲット材料板の直径または平均厚みよりも小さくなっている。電子線や制動放射光子などの粒子ビームが入射する前方側に位置するターゲット材料板には粒子ビームから強いエネルギーが与えられて大きく発熱する。一方、後方側に位置するターゲット材料板の発熱は、前方側に比べて緩やかである。このため、前方板群を構成するターゲット材料板の平均厚みを小さくして冷却効率を高めることで、ターゲット装置の全体として高いビーム出力に対しても熱制御をすることが可能となる。
また、ターゲット材料板に入射する粒子ビームは、後述するようにターゲット材料板に衝突することによりターゲット材料板の内部において制動放射光子を発生させる。この制動放射光子の密度分布は、前方側から後方側に向って拡幅する形状を描くことが本発明者により明らかとなっている。このため、少なくとも一部枚数のターゲット材料板の直径を他のターゲット材料板と異ならせるとともに、前方側から後方側に向って直径が拡大するようにターゲット材料板を配列することで、ターゲット材料板の面内の比較的全体で制動放射光子との衝突が発生するため放射性核種の製造効率を向上させることができる。

（ａ）第一実施形態のターゲット装置を示す断面模式図である。（ｂ）ターゲット材料板の正面模式図である。 ターゲット装置を備える放射性核種製造装置の構成図である。 （ａ）第二実施形態のターゲット材料板の配列状態を示す側面模式図である。（ｂ）第二実施形態の変形例にかかるターゲット材料板の配列状態を示す側面模式図である。 （ａ）第三実施形態のターゲット材料板の配列状態を示す側面模式図である。（ｂ）第三実施形態の変形例にかかるターゲット材料板の配列状態を示す側面模式図である。 実施例１のターゲット材料板における制動放射光子の密度分布を示す図である。 図５の濃淡表示を変更した図である。 実施例２のターゲット材料板における制動放射光子の密度分布を示す図である。 図７の濃淡表示を変更した図である。 実施例３のターゲット材料板における制動放射光子の密度分布を示す図である。 図９の濃淡表示を変更した図である。 比較例１のターゲット材料板における制動放射光子の密度分布を示す図である。 図１１の濃淡表示を変更した図である。 実施例４のターゲット材料板における制動放射光子の密度分布を示す図である。 図１３の濃淡表示を変更した図である。 実施例５のターゲット材料板における制動放射光子の密度分布を示す図である。 図１５の濃淡表示を変更した図である。 比較例２のターゲット材料板における制動放射光子の密度分布を示す図である。 図１７の濃淡表示を変更した図である。 実施例６の各ターゲット材料板における収量を示すグラフである。

以下、本発明の実施形態を図面に基づいて説明する。尚、すべての図面において、同様の構成要素には同様の符号を付し、重複する説明は適宜省略する。

＜第一実施形態＞
図１（ａ）は第一実施形態のターゲット装置１０を示す断面模式図であり、図１（ｂ）はターゲット材料板２０の正面模式図であり、ターゲット材料板２０を粒子ビームの照射方向に見た平面視形状を示している。
本実施形態のターゲット装置１０は、放射性核種を生成するための互いに重ね合わされて配列された複数枚のターゲット材料板２０（２０ａ、２０ｂ）を備え、粒子ビームがターゲット材料板２０に照射されることにより放射性核種を生成させるものである。
ターゲット装置１０は、粒子ビームが入射する前方側（図１（ａ）における左側）に位置する複数枚のターゲット材料板２０ａにより構成される前方板群ＧＲＦと、前方側と反対側の後方側（同、右側）に位置する複数枚のターゲット材料板２０ｂにより構成される後方板群ＧＲＲと、を有している。
本実施形態のターゲット装置１０は、前方板群ＧＲＦを構成するターゲット材料板２０ａの平均厚みが、後方板群ＧＲＲを構成するターゲット材料板２０ｂの平均厚みよりも小さいことを特徴とする。

なお、本実施形態の変形態様として、前方板群ＧＲＦを構成するターゲット材料板２０ａの直径を、後方板群ＧＲＲを構成するターゲット材料板２０ｂの直径よりも小さくすることによっても所期の効果が発揮される。かかる態様については第三実施形態を参照して後述する。

次に、ターゲット装置１０および放射性核種製造装置１００について詳細に説明する。

ターゲット装置１０は、所望の放射性核種を生成するために選択された原料（以下、「ターゲット物質」と呼称する場合がある）からなる複数枚のターゲット材料板２０と、これらのターゲット材料板２０を配列状態で保持する保持フレーム３０とで構成されている。ターゲット材料板２０は、ターゲット物質を板状に形成して焼結したものである。ターゲット材料としては、金属または金属酸化物を用いることができる。

図１（ｂ）に示すように、本実施形態のターゲット材料板２０の各枚は円盤状に形成されている。ここで、円盤状とは、板厚方向からみて、真円形状、楕円形状もしくは長円形状などの円形状のほか、円形状に近い略円形状、および円形状もしくは略円形状の一部を切り欠いた切欠円形状などを広く含む。ターゲット材料板２０の厚みに関しては後述する。

生成される放射性核種としては、テクネチウム９９ｍの親核種であるモリブデン９９（^９９Ｍｏ）が例示されるほか、リン３２（^３２Ｐ）、チタン４４（^４４Ｔｉ）、スカンジウム４７（^４７Ｓｃ）、銅６４（^６４Ｃｕ）、銅６７（^６７Ｃｕ）、ゲルマニウム６８（^６８Ｇｅ）、イットリウム９０（^９０Ｙ）、ルテチウム１７７（^１７７Ｌｕ）などを挙げることができる。

核反応の表現形式としては一般に、ターゲット物質を左側、生成物を右側に記載し、入射粒子と飛び出す粒子を括弧内に併記して記載する。ターゲット物質をモリブデン１００、生成物をモリブデン９９とし、入射粒子を放射線（γ）、ターゲット物質から飛び出す粒子が１個の中性子（ｎ）である場合の核反応は、下式（１）のように表現される。なお、本明細書において放射線と電磁波と光子とは同義である。
^１００Ｍｏ（γ，ｎ）^９９Ｍｏ ・・・（１）

リン３２、チタン４４、スカンジウム４７、銅６４、銅６７、ゲルマニウム６８、イットリウム９０、ルテチウム１７７を生成する場合は以下の核反応を用いることができる。たとえば下式（２）は、硫黄３３に放射線（電磁波）を照射し、陽子（ｐ）を飛び出させることでリン３２が生成されることを意味している。また下式（３）は、チタン４６に放射線（電磁波）を照射し、２個の中性子を飛び出させてチタン４４が生成されることを意味している。また下式（５）は、亜鉛６６に放射線（電磁波）を照射し、陽子（ｐ）および中性子（ｎ）を各１個飛び出させることで銅６４が生成されることを意味している。
^３３Ｓ(γ，ｐ)^３２Ｐ ・・・（２）
^４６Ｔｉ（γ，２ｎ）^４４Ｔｉ ・・・（３）
^４８Ｔｉ（γ，ｐ）^４７Ｓｃ ・・・（４）
^６６Ｚｎ（γ，ｐｎ）^６４Ｃｕ ・・・（５）
^６８Ｚｎ（γ，ｐ）^６７Ｃｕ ・・・（６）
^７０Ｇｅ（γ，２ｎ）^６８Ｇｅ ・・・（７）
^９１Ｚｒ（γ，ｐ）^９０Ｙ ・・・（８）
^１７８Ｈｆ（γ，ｐ）^１７７Ｌｕ ・・・（９）
上記のように、ターゲット物質から飛び出す粒子は中性子に限らず陽子の場合もあり、中性子と陽子の両方が飛び出す場合もある。そして、ターゲット物質（標的核）に放射線（γ）が入射し、任意の１個または複数個（複数個の場合は、単一種でもよく複数種の混合でもよい）の粒子（ｘ）が飛び出して放射性核種が生成されることを、（γ，ｘ）核反応と表記する。

以下、本実施形態においては、生成される放射性核種をモリブデン９９とし、ターゲット物質をモリブデン１００とする場合を例に以下の説明を行う。
モリブデン９９の半減期は約３日であり娘核種であるテクネチウム９９ｍよりも半減期が長いため、生理食塩水等でテクネチウム９９ｍを溶解させることで放射平衡の原理により、ミルキングと呼ばれる抽出操作によりモリブデン９９からテクネチウム９９ｍを取り出すことができる。すなわち放射性核種製造装置１００を用いてモリブデン９９を生成し、医療機関等においてミルキングによりモリブデン９９からテクネチウム９９ｍを取り出して標識化合物を製造してもよく、または放射性核種製造装置１００においてテクネチウム９９ｍをモリブデン９９から分離して抽出したうえで更に標識化合物の製造に供してもよい。本実施形態では、放射性核種製造装置１００においてテクネチウム９９ｍをモリブデン９９から分離する場合を図２に示す。

図２は、本実施形態のターゲット装置１０を備える放射性核種製造装置１００の構成図である。放射性核種製造装置１００は、ターゲット装置１０と、粒子ビームを生成する加速器６０と、粒子ビームをターゲット材料板２０に照射して生成された放射性核種をターゲット装置１０から取り出す抽出部７０と、を備えている。

加速器６０は、入射粒子を加速して粒子ビームを生成する手段である。ターゲット物質に核反応を発生させる粒子ビームを構成する入射粒子には種々のものが用いられ、陽子、重陽子、α粒子、イオン、電子または光子を例示することができる。加速器６０としては、静電加速器、サイクロトロンやシンクロトロンなどの円形加速器、線形加速器、または円形加速器と線形加速器とを組み合わせたマイクロトロンなどを用いることができ、入射粒子の種類とエネルギーに応じて選択される。
本実施形態では入射粒子として電子を用い、加速器６０としては電子を一直線上で加速する線形加速器（ライナック）を用いる場合を例示する。加速器６０には直線的に形成された円筒形の加速空洞６２が接続されている。加速空洞６２では電場を利用して電子を加速して、所望のエネルギーの粒子ビーム（電子線ＥＢ）を生成する。

放射性核種製造装置１００におけるビーム出力は特に限定されないが、１０ｋＷ以上１００ｋＷ以下、好ましくは２０ｋＷ以上５０ｋＷ以下とすることができる。

放射性核種製造装置１００において、加速器６０とターゲット材料板２０とは対面して配置されており、加速器６０で生成された粒子ビーム（電子線ＥＢ）はターゲット材料板２０に直接に照射される。電子線ＥＢがターゲット材料板２０に衝突すると、制動放射が生じて制動放射線（制動放射光子）が発生する。

ここで、ターゲット物質に核反応を生じさせるためには、制動放射光子をターゲット物質に高い密度で衝突させることが望まれる。このため従来一般には、コンバーターと呼ばれる原子番号および密度の大きな金属元素の板材料に電子線ＥＢを衝突させて制動放射光子を発生させ、このコンバーターの下流側にターゲット物質を配置することで制動放射光子をターゲット物質と衝突させていた。これに対し本実施形態では、モリブデン１００という原子番号および密度の大きな金属元素をターゲット物質に用いることから、かかるターゲット物質と電子線ＥＢとの衝突によっても制動放射光子を発生させることができる。このため本実施形態の放射性核種製造装置１００では、コンバーターを用いることなく電子線ＥＢをターゲット物質（ターゲット材料板２０）に衝突させる。これによりコンバーターを不要とすることができるため装置の簡素化が図られ、またコンバーターの冷却やメンテナンスといった手間を省くことができる。

ただし本実施形態のように電子線ＥＢをターゲット材料板２０に入射させることに代えて、コンバーター（図示せず）に粒子ビームを衝突させて発生させた制動放射光子ＢＳをターゲット材料板２０に入射させてもよい（図１参照）。
電子線ＥＢも制動放射線（制動放射光子ＢＳ）も粒子により構成された粒子ビームである。本明細書において「粒子ビームがターゲット材料板２０に照射される」とは、少なくとも、電子線ＥＢがターゲット材料板２０に直接に入射する場合と、電子線ＥＢがコンバーターに照射されて生成された制動放射光子ＢＳがターゲット材料板２０に入射する場合と、を含む。

ターゲット装置１０は冷却装置５０の内部に配置されている。冷却装置５０には冷却水ＣＷが供給される。本実施形態では熱交換器５２および給水路５４が冷却装置５０に接続され、冷却水ＣＷが循環的にターゲット装置１０に供給される態様を一例として例示する。給水路５４の両端は冷却装置５０と連通しており、熱交換器５２は給水路５４の中途に設けられている。熱交換器５２は、ターゲット装置１０の冷却に供されて加熱された冷却水ＣＷを冷却する。冷却水ＣＷとしては、純水などの水性溶媒が好ましく用いられる。

保持フレーム３０は、複数枚のターゲット材料板２０を保持するとともに、粒子ビーム（電子線ＥＢ）の入射側にあたる前方側（図２における左側）に位置するターゲット材料板２０の略中央に電子線ＥＢが衝突するように配置させる手段である。本実施形態では、ターゲット材料板２０に対して粒子ビームが入射してくる側を前方側と呼称し、粒子ビームや制動放射光子ＢＳが通過していく側を後方側と呼称する。なお、上記のように前後方向を規定して説明するが、これはターゲット装置１０における前方板群ＧＲＦと後方板群ＧＲＲとの相対関係を便宜的に説明するためのものであり、本発明にかかるターゲット装置１０の製造時や流通時の方向を必ずしも限定するものではない。

図１に示すように、本実施形態の保持フレーム３０は、隣り合うターゲット材料板２０どうしの間に空隙部Ｖを設けてターゲット材料板２０を保持する。かかる空隙部Ｖを冷却水ＣＷが通過することで、電子線ＥＢや制動放射光子と衝突して発熱するターゲット材料板２０を冷却する。図１および図２では、ターゲット材料板２０の並び方向（各図の左右方向）に対して側方から冷却水ＣＷを供給して各ターゲット材料板２０の面内方向に流通させる態様を例示するが、冷却水ＣＷの供給および流通方向はこれに限られるものではない。

複数枚のターゲット材料板２０どうしの間には空隙部Ｖがそれぞれ形成されている。各空隙部Ｖの幅寸法Ｗは均一でもよく、または不均一でもよい。空隙部Ｖの幅寸法Ｗとは、隣接するターゲット材料板２０の対向面間の距離である。本実施形態では各空隙部Ｖの幅寸法Ｗはいずれも均一としている。
空隙部Ｖの幅寸法Ｗは、ターゲット材料板２０のうちもっとも薄いものの板厚（最小板厚）の二分の一以上、好ましくは最小板厚以上であることが好ましい。空隙部Ｖの幅寸法Ｗが過少になると、冷却水ＣＷの粘性により空隙部Ｖの内部に冷却水ＣＷが流通しにくくなるため、冷却水ＣＷに水性溶媒を用いる場合は空隙部Ｖの幅寸法Ｗを０．５ｍｍ以上とすることが好ましい。

抽出部７０では化学処理工程によりターゲット材料板２０から放射性核種を取り出す。化学処理工程の具体的な処理内容は、ターゲット材料板２０の原料（ターゲット物質）に応じて選択することができる。モリブデン１００をターゲット物質とする場合は、たとえば、過酸化水素などの酸化力のある処理液７２でターゲット材料板２０を溶解させたうえで炭酸アンモニウムなどの中和剤を添加するとよい。これにより、モリブデン酸アンモニウム塩などのモリブデン酸塩が生成されるとともに、（γ，ｎ）反応で生成された放射性核種（たとえばテクネチウム９９ｍ）の酸塩も生成される。そして、各種のクロマトグラフ法を用いることで、モリブデン酸塩からテクネチウム酸塩を分離することができる。分離されたテクネチウム酸塩（^９９ｍテクネチウム酸塩）は中和工程や不純物の除去工程を経て、放射性医薬品の標識化合物として供される。
一方、テクネチウム酸塩が除去されたモリブデン酸塩は、たとえば、水分を除去したうえで還元性雰囲気下にて加熱することによりモリブデン金属（モリブデン１００）に還元されて回収される。回収されたモリブデン金属は、再生処理部８０にて圧縮工程やプラズマ放電焼結工程が施され、円盤状のターゲット材料板２０として再生される。

図１に戻り、ターゲット材料板２０の詳細を説明する。ターゲット材料板２０は円盤状のターゲット物質（本実施形態では濃縮されたモリブデン１００）で作成されている。ターゲット材料板２０は板状をなし、各枚のターゲット材料板２０は略均一な厚さで作成されている。ターゲット装置１０には、複数枚のターゲット材料板２０が互いに重ね合わされて配列された状態で装填される。複数枚のターゲット材料板２０が互いに重ね合わされているとは、隣接するターゲット材料板２０の少なくとも一部どうしが、粒子ビームの照射方向（前後方向：図１における左右方向）からみて重なり合っていることをいう。好ましくは、各枚のターゲット材料板２０の面心が一直線上に並び、かつ粒子ビームの照射方向と当該一直線とが平行である。すなわち、保持フレーム３０に保持されたターゲット材料板２０の集合体は、粒子ビームの照射方向を軸心として回転対称形であることが好ましい。

図１（ａ）では１８枚のターゲット材料板２０が図示されているが、ターゲット材料板２０の枚数はこれに限られるものではなく、たとえば４枚以上３０枚以下とすることができる。上述したように、電子線ＥＢまたは制動放射光子ＢＳなどの粒子ビームがターゲット材料板２０に入射する前方側に位置する複数枚のターゲット材料板２０ａを前方板群ＧＲＦと呼称し、その反対側にあたる後方側に位置する複数枚のターゲット材料板２０ｂを後方板群ＧＲＲと呼称する。本実施形態においては、前方板群ＧＲＦを構成するターゲット材料板２０ａの平均厚みが、後方板群ＧＲＲを構成するターゲット材料板２０ｂの平均厚みよりも小さい。

これは、前方板群ＧＲＦに属するターゲット材料板２０ａでは粒子ビームとの衝突による発熱が顕著であるため、ターゲット材料板２０ａの板厚を薄くして、当該板厚に対する空隙部Ｖの幅寸法Ｗの比率（以下、「空隙比率」と呼称する場合がある）を大きくすることを意味している。

すなわち、前方板群ＧＲＦを構成するターゲット材料板２０ａの厚みに対する、当該ターゲット材料板２０ａと隣り合う他のターゲット材料板との間の空隙部Ｖの幅寸法の比率（空隙比率）は、後方板群ＧＲＲを構成するターゲット材料板２０ｂにかかる空隙比率よりも大きい。これにより、ターゲット材料板２０ａを熱制御し、ターゲット材料板２０ａの融解を抑制することが可能である。また、粒子ビームは、複数枚のターゲット材料板２０ａを通過するにしたがって核反応を発生させるとともにエネルギーを失って減衰するため、後方板群ＧＲＲに属するターゲット材料板２０ｂにおける発熱量は低下する。このため、後方板群ＧＲＲにおいては空隙比率を高くする必要はなく、ターゲット材料板２０ｂの存在比率を高くして粒子ビームとの衝突確率を高めることで効率的に放射性核種を生成することができる。
上記の現象を示すシミュレーション結果は、後述する実施例１から３において詳細に説明する。

本実施形態のターゲット装置１０を用いることにより、放射性核種製造装置１００では以下の放射性核種の製造方法（以下、「本方法」という場合がある）が実現される。
本方法は、ターゲット材料板２０に粒子ビームを照射することにより放射性核種を生成するものである。本方法では、複数枚のターゲット材料板２０が互いに重ね合わされて配列され、隣り合うターゲット材料板２０どうしの間に空隙部Ｖが設けられており、かかる空隙部Ｖに冷却材（冷却水ＣＷ）を流しながら粒子ビームをターゲット材料板２０に入射させる。そして上述したように、前方側に位置する複数枚のターゲット材料板２０ａにより構成される前方板群ＧＲＦと、後方側に位置する複数枚のターゲット材料板２０ｂにより構成される後方板群ＧＲＲと、を仮定する。このとき、前方板群ＧＲＦに属するターゲット材料板２０ａの平均厚みに対する当該ターゲット材料板２０ａに隣接する空隙部Ｖの幅寸法Ｗの比率（空隙比率）は、後方板群ＧＲＲに属するターゲット材料板２０ｂにかかる空隙比率よりも大きくなっている。

したがって本実施形態に代えて、前方板群ＧＲＦを構成するターゲット材料板２０ａの前後に隣接する空隙部Ｖの幅寸法Ｗを大きくし、後方板群ＧＲＲを構成するターゲット材料板２０ｂの前後に隣接する空隙部Ｖの幅寸法Ｗを、これよりも小さくしてもよい。これにより、前方板群ＧＲＦにかかる空隙比率を、後方板群ＧＲＲにかかる空隙比率よりも大きくすることができる。

複数枚のターゲット材料板２０のうち、前方側に位置する何枚目までを前方板群ＧＲＦと呼称し、何枚目からを後方板群ＧＲＲと呼称するかは任意である。図１（ａ）では、前方板群ＧＲＦを構成するターゲット材料板２０ａの厚みは均一であり、また後方板群ＧＲＲを構成するターゲット材料板２０ｂの厚みは均一であり、かつターゲット材料板２０ａの厚みよりも大きい。すなわち、本実施形態における複数枚のターゲット材料板２０は、ターゲット材料板２０ａとターゲット材料板２０ｂとで二段階の厚みに設定され、かつ前方板群ＧＲＦから後方板群ＧＲＲに亘って厚みが単調に増大するように配列されている。
ただし、本発明はこれに限られるものではなく、前方板群ＧＲＦを構成する複数枚のターゲット材料板２０ａの中に異なる厚みのものが混在していてもよく、同様に後方板群ＧＲＲを構成する複数枚のターゲット材料板２０ｂの中に異なる厚みのものが混在していてもよい。そして、ターゲット材料板２０ａの平均厚みがターゲット材料板２０ｂの平均厚みよりも小さいかぎり、複数枚のターゲット材料板２０ａの一部に、ターゲット材料板２０ｂの一部のものよりも大きな厚みを有するものが混在していてもよい。
たとえば、最前方に位置するターゲット材料板２０ａの厚みを、ターゲット材料板２０ｂの一部よりも大きくしてもよい。これは、ターゲット材料板２０に入射する粒子ビームが最前方のターゲット材料板２０ａを通過し、数枚目のターゲット材料板２０ａにおいて最も高い発熱を発生させるという本発明の検討結果に基づくものであり、詳細は実施例２および３にて後述する。

本実施形態のターゲット材料板２０においては、前方板群ＧＲＦを構成するターゲット材料板２０ａは、いずれも、ターゲット材料板２０の全枚数の平均厚み未満の厚みを有している。また、後方板群ＧＲＲを構成するターゲット材料板２０ｂは、いずれも、ターゲット材料板２０の全枚数の平均厚み以上の厚みを有している。これにより、粒子ビームの出力を高くして前方板群ＧＲＦの全体に対して高い熱負荷が発生した場合にも、冷却水ＣＷおよび冷却装置５０（図２参照）によりターゲット材料板２０の全体を好適に熱制御することが可能である。図１（ａ）に示す本実施形態では、前方板群ＧＲＦを構成するターゲット材料板２０ａの枚数（図示は７枚）は、後方板群ＧＲＲを構成するターゲット材料板２０ｂの枚数（図示は１１枚）よりも少ない。
ただし、後述する第二実施形態のように、前方板群ＧＲＦを構成するターゲット材料板２０ａの枚数を、後方板群ＧＲＲを構成するターゲット材料板２０ｂの枚数よりも多くしてもよい。ターゲット材料板２０ａとターゲット材料板２０ｂの具体的な板厚や枚数は、粒子ビームの出力に応じて適切に決定することができる。

前方板群ＧＲＦを構成するターゲット材料板２０ａの厚みは、０．２ｍｍ以上１０ｍｍ以下が好ましい。また、上述したように冷却水ＣＷが流通する空隙部Ｖの幅寸法Ｗはターゲット材料板２０の最小板厚の二分の一以上が好ましく、言い換えると前方板群ＧＲＦを構成するターゲット材料板２０ａの最小板厚は空隙部Ｖの二倍以下が好ましい。
後方板群ＧＲＲを構成するターゲット材料板２０ｂの厚みは、特に限定されない。本実施形態では、ターゲット材料板２０ａとターゲット材料板２０ｂとの境界部においてターゲット材料板２０ａとターゲット材料板２０ｂとの板厚が不連続に増大しているが、本発明はこれに限られない。すなわち、前方板群ＧＲＦにおける後方側でターゲット材料板２０ａの板厚が徐々に拡大し、また前方板群ＧＲＦと後方板群ＧＲＲとの境界部でターゲット材料板２０の板厚が連続的に（すなわち多段階に徐々に）増大するようにターゲット材料板２０を配列してもよい。

また、前方板群ＧＲＦおよび後方板群ＧＲＲを構成するターゲット材料板２０の直径は特に限定されないが、いずれも１０ｍｍ以上５０ｍｍ以下が好ましい。ターゲット材料板２０のとりうる直径の最大値は、粒子ビームによる発熱量と冷却水ＣＷによる冷却効率に基づいて決定することができる。本実施形態では、図１（ｂ）に示すように総てのターゲット材料板２０は同一直径を有しており同心配置されているが、後述する第三実施形態のように複数枚のターゲット材料板２０において直径が互いに異なってもよい。

本実施形態の複数枚のターゲット材料板２０は、保持フレーム３０に装填されて放射性核種の製造に供される際には、空隙部Ｖをもって互いに離間して配列される。保持フレーム３０に装填される以前の流通時には複数枚のターゲット材料板２０どうしが離間している必要はなく、互いに接して積層された状態で搬送容器（図示せず）に密閉して収容されていてもよい。この場合、流通時のターゲット材料板２０の並び順のまま保持フレーム３０に前方から後方に配列することができるよう、ターゲット材料板２０の並び順の一方側にターゲット材料板２０ａを配置し、他方側にターゲット材料板２０ｂを配置しておくとよい。

＜第二実施形態＞
図３（ａ）は第二実施形態のターゲット材料板２０の配列状態を示す側面模式図である。図３（ｂ）は第二実施形態の変形例にかかるターゲット材料板２０の配列状態を示す側面模式図である。各図における左側が、粒子ビームが入射する前方側にあたる。

前方板群ＧＲＦに含まれる複数枚のターゲット材料板２０ａは、並び順の前方側から後方側に向って板厚が減少したのちに増大するように配列されている。
本実施形態の場合、前方板群ＧＲＦを構成するターゲット材料板２０ａは、最前方に位置する最前方ターゲット２０ｃから、板厚が最小となる最薄ターゲット２０ｄに向って徐々に板厚が減少するように配列されている。またターゲット材料板２０ａは、最薄ターゲット２０ｄから、前方板群ＧＲＦと後方板群ＧＲＲとの境界に位置する境界ターゲット２０ｅに向って、徐々に板厚が増大するように配列されている。また、後方板群ＧＲＲを構成するターゲット材料板２０ｂは、境界ターゲット２０ｅよりも後方に配置されており、ターゲット材料板２０ｂのいずれの板厚も、境界ターゲット２０ｅの板厚よりも大きい。ターゲット材料板２０ｂのうち、最後方に位置する最後方ターゲット２０ｆを除き、ターゲット材料板２０ｂの板厚は前方から後方に向って徐々に増大している。最後方ターゲット２０ｆの板厚は、ターゲット材料板２０のトータルの質量を調整すべく任意に決定することができる。

なお、境界ターゲット２０ｅとしては、最薄ターゲット２０ｄよりも後方に位置し、かつ境界ターゲット２０ｅよりも後方に複数枚のターゲット材料板２０ｂが配置されているものであれば任意に設定することができる。本実施形態では、最薄ターゲット２０ｄよりも後方のターゲット材料板のうち、最前方ターゲット２０ｃよりも大きな板厚を有し、かつ最前位置のものを境界ターゲット２０ｅとして設定している。

本実施形態のターゲット材料板２０においては、前方板群ＧＲＦを構成するターゲット材料板２０ａの枚数（図示は１５枚）が、後方板群ＧＲＲを構成するターゲット材料板２０ｂの枚数（図示は１８枚）よりも少なくなっている。

また、図３（ａ）に示す第二実施形態のターゲット材料板２０においても、前方板群ＧＲＦを構成するターゲット材料板２０ａは、いずれも、ターゲット材料板２０の全枚数の平均厚み未満の厚みを有している。また、後方板群ＧＲＲを構成するターゲット材料板２０ｂは、いずれも、ターゲット材料板２０の全枚数の平均厚み以上の厚みを有している。
前方板群ＧＲＦと後方板群ＧＲＲとの境界部、すなわち境界ターゲット２０ｅの前後において、ターゲット材料板２０の板厚は多段階に徐々に増大している。また、隣接するターゲット材料板２０どうしの間の空隙部Ｖの幅寸法Ｗはそれぞれ均一に設定されている。このため、ターゲット材料板２０の空隙比率は前方板群ＧＲＦから後方板群ＧＲＲにかけて徐々に減少するようになっている。このため、粒子ビームによる加熱が或る１枚のターゲット材料板２０において顕著に極大化してしまうことが抑制されている。

図３（ｂ）に示す変形例のターゲット材料板２０は、図３（ａ）に示した第二実施形態と比較して、全枚数が異なり、また最後方ターゲット２０ｆが最大の板厚を有している点で異なる。本変形例のターゲット材料板２０もまた、最前方ターゲット２０ｃから最薄ターゲット２０ｄまで並び順の前方側から後方側に向って板厚が減少したのちに、境界ターゲット２０ｅに向って板厚が増大するように配列されている。境界ターゲット２０ｅは、最薄ターゲット２０ｄよりも後方にあって最前方ターゲット２０ｃの板厚を超える最前位置のターゲット材料板である。本変形例のターゲット材料板２０においては、前方板群ＧＲＦを構成するターゲット材料板２０ａの枚数（図示は１１枚）が、後方板群ＧＲＲを構成するターゲット材料板２０ｂの枚数（図示は５枚）よりも多くなっている。

本変形例のターゲット材料板２０では、粒子ビームによる加熱が最も緩やかな最後方ターゲット２０ｆの板厚が最大であり、言い換えると空隙比率が最後方ターゲット２０ｆにおいて最小となっている。このため、ターゲット材料板２０の全体として比較的均等に熱制御をすることができる。

＜第三実施形態＞
図４（ａ）は第三実施形態のターゲット材料板２０の配列状態を示す側面模式図である。図４（ｂ）は第三実施形態の変形例にかかるターゲット材料板２０の配列状態を示す側面模式図である。各図における左側が、粒子ビームが入射する前方側にあたる。

第三実施形態のターゲット材料板２０は、前方板群ＧＲＦを構成するターゲット材料板２０ａの直径が、後方板群ＧＲＲを構成するターゲット材料板２０ｂの直径よりも小さいことを特徴とする。ここで、ターゲット材料板２０ａの直径がターゲット材料板２０ｂの直径よりも小さいとは、ターゲット材料板２０ａの平均直径とターゲット材料板２０ｂの平均直径との比較ではなく、ターゲット材料板２０ａに含まれる少なくとも１枚の直径が、ターゲット材料板２０ｂの少なくとも一部枚数の直径よりも小さいことを意味する。

図４（ａ）および図４（ｂ）に示すように、後方板群ＧＲＲの後方側（各図の右方）に位置するターゲット材料板２０ｂの直径は、前方板群ＧＲＦを構成するターゲット材料板２０ａの直径と同等またはそれ以下であってもよい。このため、前方板群ＧＲＦを構成するターゲット材料板２０ａの平均直径よりも、後方板群ＧＲＲを構成するターゲット材料板２０ｂの平均直径の方が小さくなっていてもよい。

そして、前方板群ＧＲＦにおける最前方位置のターゲット材料板（最前方ターゲット２０ｃ）の直径は、ターゲット材料板２０の全枚数中の最大直径よりも小さい。すなわち、ターゲット材料板２０のうち最前方ターゲット２０ｃとは異なるものが最大直径となっている。本実施形態では、最前方ターゲット２０ｃと最後方ターゲット２０ｆとの中間に位置するターゲット材料板２０が、最大直径を有する最大ターゲット２０ｇとなっている。そして、最前方ターゲット２０ｃと最大ターゲット２０ｇとの中央のターゲット材料板２０を境界ターゲット２０ｅと設定し、最前方ターゲット２０ｃから境界ターゲット２０ｅまでを前方板群ＧＲＦ、境界ターゲット２０ｅよりも後方側を後方板群ＧＲＲとしてそれぞれ設定している。

本実施形態のターゲット材料板２０は、図４（ａ）に示すように、前方板群ＧＲＦを構成する複数枚のターゲット材料板２０ａのうちの少なくとも一部（本実施形態ではターゲット材料板２０ａの全部）は、並び順の前方側から後方側に向って直径が増大するように配列されている。そして、後方板群ＧＲＲを構成する複数枚のターゲット材料板２０ｂのうちの少なくとも一部、具体的には最大ターゲット２０ｇよりも後方のターゲット材料板２０ｂは、並び順の前方側から後方側に向って直径が減少するように配列されている。言い換えると、最前方ターゲット２０ｃから最大ターゲット２０ｇまでは、前方側から後方側に向って、直径の小さなターゲット材料板２０から順に配列されている。そして、最大ターゲット２０ｇから最後方ターゲット２０ｆまでは、前方側から後方側に向って、直径の大きなターゲット材料板２０から順に配列されている。また、前方板群ＧＲＦを構成するターゲット材料板２０ａの枚数は、後方板群ＧＲＲを構成するターゲット材料板２０ｂの枚数よりも少ない。

本実施形態のターゲット材料板２０の集合体は、２個の円錐台を組み合わせた形状、より詳細には、２個の円錐台の頂面を前方および後方にそれぞれ反対向きにして底面どうしを接合した形状をなしている。ターゲット材料板２０の直径は、最前方ターゲット２０ｃから境界ターゲット２０ｅまで単調に増大し、そして最大ターゲット２０ｇから最後方ターゲット２０ｆまで単調に減少している。総てのターゲット材料板２０はそれぞれ円盤状をなし、中心軸は一直線上に並んでいる。

隣接するターゲット材料板２０どうしの間の空隙部Ｖの幅寸法Ｗは均一であり、またターゲット材料板２０の板厚も全枚数に亘って均一となっている。本実施形態では、最大ターゲット２０ｇよりも前方側と後方側でターゲット材料板２０は鏡面対称に配列されている。

図４（ａ）に示す本実施形態において、前方板群ＧＲＦを構成するターゲット材料板２０ａ（すなわち少なくとも一部のターゲット材料板２０）は、その直径が前方側から後方側に向って拡大するように配列されている。このように後方側に向って拡大するターゲット材料板２０の形状は、後述する実施例４および５にて説明するように、粒子ビームがターゲット材料板２０に照射されて発生する制動放射光子の拡がり形状に沿った形状である。具体的には、制動放射光子の拡がり形状は、粒子ビームが入射する前方側において、前方側から後方側に向って拡幅する形状である。そして、粒子ビームが入射する前方側に位置する複数枚のターゲット材料板２０ａは、前方側から後方側に向って直径が増大するように配列されている。
このように、制動放射光子の形状に対応するようにターゲット材料板２０の直径を前後方向の場所ごとに設定することで、粒子ビームが入射するターゲット材料板２０の中心軸上から径方向の外側に緩やかに広がる制動放射光子を有効に利用して核反応を発生させることができる。

制動放射光子の拡がり形状は、より詳細には、最大幅部が前方側に偏って形成された紡錘形状、すなわち後方に横倒しにしたロウソクの炎のような形状をなしている。後方側を先端とする矢尻型と表現することもできる。そして、最大幅部よりも後方側において制動放射光子は縮幅する形状となる。一方、図４（ｂ）に示す本実施形態の変形例においては、少なくとも一部のターゲット材料板２０（ターゲット材料板２０ａ）が、直径が前方側から後方側に向って、拡大したのちに縮小するように配列されている。そして、最大ターゲット２０ｇよりも後方側において、ターゲット材料板２０ｂは直径が緩やかに減少するように配列されている。
本変形例におけるターゲット材料板２０の集合体は、最大ターゲット２０ｇは前後方向の中央よりも前方側（図４（ｂ）における左方）に偏った位置に配置されている点で第三実施形態（図４（ａ）参照）と相違する。このように直径が異なるターゲット材料板２０を順に配列することで、ターゲット材料板２０の集合体の形状を、ターゲット材料板２０の内部における制動放射光子の密度分布の形状に、より高い精度で一致させることができる。

以下、実施例および比較例を用いて本発明をより詳細に説明する。
（実施例１）
以下、^１００Ｍｏ（γ，ｎ）^９９Ｍｏ反応によりモリブデン９９を製造するためのターゲット材料板の寸法を決定する方法を例示する。
粒子ビームとしては電子線を用い、電子エネルギーを４０ＭｅＶ、ビーム出力を１００ｋＷ（ビーム平均電流を２．５ｍＡ）、ビーム直径を１５ｍｍとした。
ターゲット材料板は、^１００Ｍｏをターゲット物質とし、直径Φ＝１５ｍｍの円盤形状とした。ターゲット物質（金属^１００Ｍｏ）のトータル質量を１００ｇとした。
以上の条件で、ターゲット材料板である^１００Ｍｏ円板の厚さの最適化計算を行った。具体的な解析手法としては、モンテカルロシミュレーションを用い、ターゲット材料板の厚さを変化させたときの各ターゲット材料板の発熱量と制動放射光子の密度分布を計算し、発熱量が水冷能力の上限を超えないよう、ターゲット材料板の厚さの組合せを計算した。直径Φ＝１５ｍｍの円盤状のターゲット材料板の両面を、冷却水が通過する幅寸法を１ｍｍとして冷却水で水冷する場合、ターゲット材料板の１枚あたりの水冷能力の上限は約１ｋＷとなる。
電子線ＥＢが入射する上流側（前方側）のターゲット材料板の厚みができるだけ大きくなる方が、高いエネルギーの電子線および制動放射光子とターゲット材料板とが衝突するため、得られる放射性核種の収量は高くなる。しかしながら、ターゲット材料板の厚みを過大に大きくすると冷却水による水冷能力を超えて熱制御が不可能となる。

計算の結果、３３枚のターゲット材料板に分割し、各板を下表１の厚み寸法とすることで、上記の条件下でモリブデン９９を最も効率よく製造できることが分かった。表１の上段は、前方側から後方側に向って配列されるターゲット材料板の順番と、各板の厚さを示す。そして下段の数字は、各ターゲット材料板における、ターゲット物質の質量あたり、かつビーム１電子あたりにおける、^９９Ｍｏ原子の収量［Ｎ／ｓｏｕｒｃｅ／ｇ］である。Ｎは生成する^９９Ｍｏ原子数であり、ｓｏｕｒｃｅは電子ビームの入射電子数であり、ｇはターゲット物質（^１００Ｍｏ）の質量である。
なお、表１に示すターゲット材料板の配列は、図３（ａ）に示した第二実施形態のターゲット材料板２０に対応するものである。

上記の解析により、３３枚のターゲット材料板におけるモリブデン９９の収量を合計することで、実施例１の全体における^９９Ｍｏ原子の収量［Ｎ／ｓｏｕｒｃｅ／ｇ］は、１．１×１０^−５と求められた。
また、実施例１のターゲット材料板における１０ＭｅＶから２０ＭｅＶのエネルギーの制動放射光子の密度分布をターゲット材料板の中心断面でプロットした図を、図５および図６に示す。１０ＭｅＶから２０ＭｅＶの光子エネルギーは、^１００Ｍｏ（γ，ｎ）^９９Ｍｏ反応を起こすのに適している。制動放射光子の密度は、核反応が起こる回数、すなわち目的とする放射性核種の収量に比例する。図６は、制動放射光子の密度（フルエンス）ごとの濃淡表示を図５から変更しただけのものであり、制動放射光子の分布形状は図５と図６とで同じものを表している。図５および図６のそれぞれにおいて色の濃い範囲が、制動放射光子の密度（フルエンス）が高く、目的の放射性核種を効率良く製造できる範囲となる。

（実施例２）
実施例１から一部のパラメータを変化させて同様の解析を行った。
電子線のビーム直径を３０ｍｍとし、ターゲット材料板の直径Φ＝３０ｍｍとし、ターゲット物質（金属^１００Ｍｏ）のトータル質量を３００ｇとした点を除き、実施例１と共通とした。なお、直径Φ＝３０ｍｍの円盤状のターゲット材料板の両面を、冷却水が通過する幅寸法を１ｍｍとして冷却水で水冷する場合、ターゲット材料板の１枚あたりの水冷能力の上限は約３．７ｋＷとなる。発熱量が水冷能力の上限を超えないよう、ターゲット材料板の厚さの組合せを計算した。
計算の結果、１６枚のターゲット材料板に分割し、各板を下表２の厚さとすることで、上記の条件下でモリブデン９９を最も効率よく製造できることが分かった。表２の上段は、前方側から後方側に向って配列されるターゲット材料板の順番と各板の厚さを示す。下段の数字は、各ターゲット材料板における^９９Ｍｏ原子の収量［Ｎ／ｓｏｕｒｃｅ／ｇ］を示す。

なお、表２に示すターゲット材料板の配列は、図３（ｂ）に示した第二実施形態の変形例にかかるターゲット材料板２０に対応するものである。
上記の解析により、１６枚のターゲット材料板におけるモリブデン９９の収量を合計することで、実施例２の全体における^９９Ｍｏ原子の収量［Ｎ／ｓｏｕｒｃｅ／ｇ］は、７．０×１０^−６と求められた。

図７は、実施例２のターゲット材料板における１０ＭｅＶから２０ＭｅＶのエネルギーの制動放射光子の密度分布をターゲット材料板の中心断面でプロットした図である。図８は、制動放射光子の密度（フルエンス）ごとの濃淡表示を図７から変更しただけのものであり、制動放射光子の分布形状は図７と図８とで同じものを表している。

（実施例３）
ターゲット材料板の板厚を、図１（ａ）に示すように２種類のみの組み合わせとした点を除き、実施例２と同様の条件で解析を行った。解析の結果、ターゲット材料板の板厚と枚数の組み合わせとして、上流側（前方板群ＧＲＦ）に板厚０．８ｍｍのターゲット材料板２０ａを１４枚、下流側（後方板群ＧＲＲ）に板厚２．０ｍｍのターゲット材料板２０ｂを１６枚とすることで、モリブデン９９を最も効率よく製造できることが分かった。
計算の結果から、実施例３のターゲット材料板の全体における^９９Ｍｏ原子の収量［Ｎ／ｓｏｕｒｃｅ／ｇ］は、６．６×１０^−６と求められた。

図９は、実施例３のターゲット材料板における１０ＭｅＶから２０ＭｅＶのエネルギーの制動放射光子の密度分布をターゲット材料板の中心断面でプロットした図である。図１０は、制動放射光子の密度（フルエンス）ごとの濃淡表示を図９から変更しただけのものであり、制動放射光子の分布形状は図９と図１０とで同じものを表している。

図７および図９に示すように、制動放射光子の密度が最大となるのはターゲット材料板の最前方位置ではなく、それよりも数枚分だけ内側のターゲット材料板において発生していることが分かる。これは、粒子ビームには透過力があるため、最前方のみならずそこから数枚分に亘るターゲット材料板において粒子ビーム（電子線ＥＢ）の進行が急激に曲げられて制動放射が発生して光子が発生し、上記数枚分だけ内側のターゲット材料板において制動放射光子の密度が最大になっているためと考えられる。このため、最前方ターゲット２０ｃ（図３（ａ）および図３（ｂ）参照）での発熱量は最大ではなく、最前方位置から数枚目のターゲット材料板２０ａにおいて発熱量が最大となる。よって上記の表１や表２に示したように、実施例１では６〜１０枚目、実施例２では６枚目におけるターゲット材料板の板厚を最小として空隙効率を大きくし、１枚目のターゲット材料板の板厚はこれよりも大きくしている。

（比較例１）
総てのターゲット材料板の板厚を均一にした点を除き、実施例２と共通の条件で解析を行った。この結果、ターゲット材料板を５３枚に分割し、各板厚を０．８３ｍｍとすることで、モリブデン９９を最も効率よく製造できることが分かった。
計算の結果から、比較例１のターゲット材料板の全体における^９９Ｍｏ原子の収量［Ｎ／ｓｏｕｒｃｅ／ｇ］は、６．１×１０^−６と求められた。

図１１は、比較例１のターゲット材料板における１０ＭｅＶから２０ＭｅＶのエネルギーの制動放射光子の密度分布をターゲット材料板の中心断面でプロットした図である。図１２は、制動放射光子の密度（フルエンス）ごとの濃淡表示を図１１から変更しただけのものであり、制動放射光子の分布形状は図１１と図１２とで同じものを表している。

実施例２および３と比較例１とを対比すると、比較例１におけるモリブデン９９の収量を基準として、実施例２の収率は１１４％、実施例３の収率は１０８％に上ることが分かった。これにより、ターゲット物質の使用量を共通（３００ｇ）としながらも、ターゲット材料板の板厚を場所ごとに相違させ、具体的には前方板群ＧＲＦにおける平均板厚を後方板群ＧＲＲにおける平均板厚よりも小さくするだけで、放射性核種を効率的に製造できることが分かった。

（実施例４）
図６、図８、図１０および図１２に示したように、制動放射光子の密度分布は、粒子ビームの下流側（各図における右方）に向かって広がる傾向があることが分かった。また、特に制動放射光子の密度の高い部分は、下流側に横倒しにしたロウソクの炎のような紡錘形状となった。
そこでターゲット材料板の円板の直径を、制動放射光子の密度の高い領域の分布形状にフィットさせることを試みた。
具体的には、図４（ａ）に示したように４０枚のターゲット材料板の直径を前方側から後方側に向って増大させたのちに減少させ、円錐台を２個あわせた形状とした。その他の条件を実施例１と共通として解析を行った。
この結果、図１３および図１４に示すように、制動放射光子の密度分布が高い濃色の領域をターゲット材料板の集合体の形状と略一致させることできた。図１３は、実施例４のターゲット材料板における１０ＭｅＶから２０ＭｅＶのエネルギーの制動放射光子の密度分布をターゲット材料板の中心断面でプロットした図である。図１４は、制動放射光子の密度（フルエンス）ごとの濃淡表示を図１３から変更しただけのものである。具体的には、最前方ターゲット２０ｃの直径Φを１５ｍｍ、最大ターゲット２０ｇの直径Φを３４ｍｍとした（図４（ａ）参照）。

実施例４の全体における^９９Ｍｏ原子の収量［Ｎ／ｓｏｕｒｃｅ／ｇ］は、１．０×１０^−５という高い値となった。
これにより、実施例４のターゲット材料板によれば、より少ないターゲット物質でより多くの放射性核種を製造することが可能になることが分かった。これは、ターゲット材料板の直径Φを電子ビームの直径よりも過大にしてターゲット物質の使用量を過剰にすることがなく、また逆にターゲット材料板の直径Φを電子ビームの直径よりも過小にして外側の制動放射光子を無駄にすることもないためである。

（実施例５）
図４（ｂ）に示したように、４０枚のターゲット材料板の集合体の形状を、後方に横倒しにしたロウソクの炎のような、最大幅部が前方側に偏った紡錘形状とした点を除き、実施例４と共通の条件で解析を行った。その結果、図１５および図１６に示すように、制動放射光子の密度分布が高い濃色の領域をターゲット材料板の集合体の形状と良好に一致させることできた。図１５は、実施例５のターゲット材料板における１０ＭｅＶから２０ＭｅＶのエネルギーの制動放射光子の密度分布をターゲット材料板の中心断面でプロットした図である。図１６は、制動放射光子の密度（フルエンス）ごとの濃淡表示を図１５から変更しただけのものである。具体的には、最前方ターゲット２０ｃの直径Φを１５ｍｍで最小とし、最大ターゲット２０ｇの直径Φを３０ｍｍとした（図４（ｂ）参照）。

実施例５の全体における^９９Ｍｏ原子の収量［Ｎ／ｓｏｕｒｃｅ／ｇ］もまた、１．２×１０^−５という高い値となった。

（比較例２）
直径Φを３０ｍｍに固定してターゲット材料板を円柱状に配列した点を除き、実施例４および実施例５と共通の条件で解析を行った。その結果、図１７および図１８に示すように、ターゲット材料板の上流側（各図の左側）において、制動放射光子がほぼ通過しない領域が発生し、ターゲット物質が無駄になっていることが確認された。図１７は、比較例２のターゲット材料板における１０ＭｅＶから２０ＭｅＶのエネルギーの制動放射光子の密度分布をターゲット材料板の中心断面でプロットした図である。図１８は、制動放射光子の密度（フルエンス）ごとの濃淡表示を図１７から変更しただけのものである。言い換えると、同じ使用量のターゲット物質で比較した場合、比較例２は実施例４や実施例５に比べて^９９Ｍｏ原子の収量が低くなると予想される。
そして実際に、比較例４の全体における^９９Ｍｏ原子の収量［Ｎ／ｓｏｕｒｃｅ／ｇ］は、７．７×１０^−６という低い値となった。

実施例４および５と比較例２とを対比すると、比較例２におけるモリブデン９９の収量を基準として、実施例４の収率は１３０％、実施例５の収率は実に１５６％に上ることが分かった。これにより、ターゲット物質の使用量を共通（３００ｇ）としながらも、ターゲット材料板の直径を場所ごとに相違させ、制動放射光子の密度の高い領域の拡がり形状にフィットさせるようにターゲット材料板の集合体の外形形状を設定することで、放射性核種を効率的に製造できることが分かった。

（実施例６）
上述したように、電子線加速器で制動放射による光子を発生させるときには、原子番号および密度が大きく制動放射の発生効率が良い金属元素からなるコンバーターが一般に用いられる。これは（γ，ｘ）反応全般によって放射性核種を製造する場合でも同様である。
これに対し、大量に放射性核種を製造する場合には、１回の照射で使うターゲット物質の量が多いため、粒子ビームの進行方向に装填されるターゲット材料板の合計厚みが充分に厚くなる。このため、コンバーターを省略して、ターゲット材料板がコンバーターを兼用しても、トータルの放射性核種の収量にはさほど影響が出ないことが予想される。
これを実証するため、上記の実施例１の条件にて、コンバーターが有る場合とコンバーターが無い場合とで、^９９Ｍｏ収量を計算した。コンバーターはタングステン製で厚み寸法を２．０ｍｍとした。

計算の結果を下表３および図１９に示す。表３の上段はコンバーター無しの場合の各ターゲット材料板における^９９Ｍｏ原子の収量［Ｎ／ｓｏｕｒｃｅ／ｇ］を示し、下段はコンバーター有りの場合の各ターゲット材料板における^９９Ｍｏ原子の収量［Ｎ／ｓｏｕｒｃｅ／ｇ］を示す。また、図１９の横軸は前方側から数えたターゲット材料板の番号を表し、縦軸は各ターゲット材料板における^９９Ｍｏ原子の収量［Ｎ／ｓｏｕｒｃｅ／ｇ］を表す。

コンバーターが有る場合は、コンバーター直後のターゲットの収量が向上し、前方側に位置する１２枚目のターゲット材料板において収量が最大となった。これに対し、コンバーターが無い場合は、５枚目のターゲット材料板において、コンバーターが有る場合の１枚目の収量を超える収量が初めて得られた。そしてコンバーターが無い場合、１５枚目および１７枚目のターゲット材料板において収量が最大となった。
しかしながら、コンバーターが有る場合の全体の収量［Ｎ／ｓｏｕｒｃｅ／ｇ］が１．０×１０^−５であるのに対し、コンバーターが無い場合の全体の収量［Ｎ／ｓｏｕｒｃｅ／ｇ］は１．１×１０^−５となり、ターゲット全体のトータル収量として大きな差は見られなかった。すなわち、コンバーターの有無により、図１９にも示されるように収量が最大になるターゲット材料板の位置が前後方向にずれるだけで、トータル収量の差は大きくないことが分かった。
このため、コンバーターを不要とし、コンバーターの冷却やメンテナンスを省くことが有効であることが確認された。

以上、本発明を実施形態および実施例に基づいて説明した。ただし本発明は上記の実施形態や実施例に限定されるものではなく、本発明の目的が達成される限りにおける種々の変形、改良等の態様も含む。
たとえば、実施例１から実施例３では前方板群ＧＲＦのターゲット材料板２０ａと後方板群ＧＲＲのターゲット材料板２０ｂとの平均厚さを相違させることを説明し、実施例４および実施例５では前方板群ＧＲＦのターゲット材料板２０ａと後方板群ＧＲＲのターゲット材料板２０ｂとで直径を相違させることを説明した。

上記実施形態および実施例は以下の技術思想を包含するものである。
（１）放射性核種を生成するための互いに重ね合わされて配列された複数枚のターゲット材料板を備え、粒子ビームが前記ターゲット材料板に照射されることにより放射性核種を生成させるターゲット装置であって、前記粒子ビームが入射する前方側に位置する複数枚の前記ターゲット材料板により構成される前方板群と、前記前方側と反対側の後方側に位置する複数枚の前記ターゲット材料板により構成される後方板群と、を有し、前記前方板群を構成する前記ターゲット材料板の直径または平均厚みが、前記後方板群を構成する前記ターゲット材料板の直径または平均厚みよりも小さいことを特徴とするターゲット装置。
（２）前記前方板群を構成する前記ターゲット材料板の平均厚みが、前記後方板群を構成する前記ターゲット材料板の平均厚みよりも小さくなっており、かつ前記前方板群は、前記ターゲット材料板の全枚数の平均厚み未満の厚みを有する前記ターゲット材料板で構成され、前記後方板群は、前記ターゲット材料板の全枚数の平均厚み以上の厚みを有する前記ターゲット材料板で構成されているとともに、前記前方板群を構成する前記ターゲット材料板の枚数が、前記後方板群を構成する前記ターゲット材料板の枚数よりも少ないことを特徴とする上記（１）に記載のターゲット装置。
（３）隣り合う前記ターゲット材料板どうしの間に空隙部を設けて前記ターゲット材料板を保持する保持フレームを備える上記（１）または（２）に記載のターゲット装置。
（４）前記前方板群を構成する前記ターゲット材料板の厚みに対する、当該ターゲット材料板と隣り合う他の前記ターゲット材料板との間の前記空隙部の幅寸法の比率が、前記後方板群を構成する前記ターゲット材料板にかかる前記比率よりも大きい上記（３）に記載のターゲット装置。
（５）複数枚の前記ターゲット材料板は、前記前方板群から前記後方板群に亘って厚みが単調に増大するように配列されている上記（１）から（４）のいずれか一項に記載のターゲット装置。
（６）前記前方板群に含まれる複数枚の前記ターゲット材料板は、並び順の前方側から後方側に向って板厚が減少したのちに増大するように配列されている上記（１）から（４）のいずれか一項に記載のターゲット装置。
（７）前記前方板群を構成する前記ターゲット材料板の直径が、前記後方板群を構成する前記ターゲット材料板の直径よりも小さくなっており、かつ前記前方板群における最前方位置の前記ターゲット材料板の直径が、前記ターゲット材料板の全枚数中の最大直径よりも小さい上記（１）から（６）のいずれか一項に記載のターゲット装置。
（８）前記前方板群を構成する複数枚の前記ターゲット材料板のうちの少なくとも一部は、並び順の前方側から後方側に向って直径が増大するように配列されており、前記後方板群を構成する複数枚の前記ターゲット材料板のうちの少なくとも一部は、並び順の前方側から後方側に向って直径が減少するように配列されている上記（７）に記載のターゲット装置。
（９）前記前方板群を構成する前記ターゲット材料板の厚みが０．２ｍｍ以上１０ｍｍ以下である上記（１）から（８）のいずれか一項に記載のターゲット装置。
（１０）前記前方板群および前記後方板群を構成する前記ターゲット材料板の直径がいずれも１０ｍｍ以上５０ｍｍ以下である上記（１）から（９）のいずれか一項に記載のターゲット装置。
（１１）上記（１）から（１０）のいずれか一項に記載のターゲット装置と、前記粒子ビームを生成する加速器と、前記粒子ビームを前記ターゲット材料板に照射して生成された前記放射性核種を前記ターゲット装置から取り出す抽出部と、を備える放射性核種製造装置。
（１２）ターゲット材料板に粒子ビームを照射することにより放射性核種を生成する方法であって、複数枚の前記ターゲット材料板が互いに重ね合わされて配列され、隣り合う前記ターゲット材料板どうしの間に空隙部が設けられており、前記空隙部に冷却材を流しながら前記粒子ビームを前記ターゲット材料板に入射させ、前記粒子ビームが入射する前方側に位置する複数枚の前記ターゲット材料板により構成される前方板群と、前記前方側と反対側の後方側に位置する複数枚の前記ターゲット材料板により構成される後方板群と、を仮定したとき、前記前方板群に属する前記ターゲット材料板の平均厚みに対する当該ターゲット材料板に隣接する前記空隙部の幅寸法の比率が、前記後方板群に属する前記ターゲット材料板にかかる前記比率よりも大きくなっていることを特徴とする放射性核種の製造方法。
（１３）ターゲット材料板に粒子ビームを照射することにより放射性核種を生成する方法であって、複数枚の前記ターゲット材料板が互いに重ね合わされて配列され、隣り合う前記ターゲット材料板どうしの間に空隙部が設けられており、前記空隙部に冷却材を流しながら前記粒子ビームを前記ターゲット材料板に入射させ、少なくとも一部の前記ターゲット材料板が、前記粒子ビームが当該ターゲット材料板に照射されて発生する制動放射光子の拡がり形状に沿って前記ターゲット材料板の直径が前方側から後方側に向って拡大するように配列されていることを特徴とする放射性核種の製造方法。
（１４）制動放射光子の前記拡がり形状が、前記粒子ビームが入射する前方側において、前方側から後方側に向って拡幅する形状であり、前記粒子ビームが入射する前方側に位置する複数枚の前記ターゲット材料板は、前方側から後方側に向って直径が増大するように配列されている上記（１３）に記載の放射性核種の製造方法。
（１５）前記制動放射光子の前記拡がり形状が、最大幅部が前記前方側に偏って形成された紡錘形状であり、少なくとも一部の前記ターゲット材料板は、直径が前方側から後方側に向って、拡大したのちに縮小するように配列されている上記（１４）に記載の放射性核種の製造方法。

１０ ターゲット装置
２０、２０ａ、２０ｂ ターゲット材料板
２０ｃ 最前方ターゲット
２０ｄ 最薄ターゲット
２０ｅ 境界ターゲット
２０ｆ 最後方ターゲット
２０ｇ 最大ターゲット
３０ 保持フレーム
５０ 冷却装置
５２ 熱交換器
５４ 給水路
６０ 加速器
６２ 加速空洞
７０ 抽出部
７２ 処理液
８０ 再生処理部
１００ 放射性核種製造装置
ＢＳ 制動放射光子
ＣＷ 冷却水
ＥＢ 電子線
ＧＲＦ 前方板群
ＧＲＲ 後方板群
Ｖ 空隙部
Ｗ 幅寸法

Claims (11)

1. 放射性核種を生成するための互いに重ね合わされて配列された複数枚のターゲット材料板を備え、粒子ビームが前記ターゲット材料板に照射されることにより放射性核種を生成させるターゲット装置であって、
   前記ターゲット材料板はターゲット物質を板状に形成したものであり、
   前記粒子ビームが入射する前方側に位置する複数枚の前記ターゲット材料板により構成される前方板群と、前記前方側と反対側の後方側に位置する複数枚の前記ターゲット材料板により構成される後方板群と、を有し、
   前記前方板群を構成する前記ターゲット材料板および前記後方板群を構成する前記ターゲット材料板にかかる前記ターゲット物質が共通の金属であり、
   前記前方板群を構成する前記ターゲット材料板の直径または平均厚みが、前記後方板群を構成する前記ターゲット材料板の直径または平均厚みよりも小さいことを特徴とするターゲット装置。
2. 前記前方板群を構成する前記ターゲット材料板の平均厚みが、前記後方板群を構成する前記ターゲット材料板の平均厚みよりも小さくなっており、かつ
   前記前方板群は、前記ターゲット材料板の全枚数の平均厚み未満の厚みを有する前記ターゲット材料板で構成され、
   前記後方板群は、前記ターゲット材料板の全枚数の平均厚み以上の厚みを有する前記ターゲット材料板で構成されているとともに、
   前記前方板群を構成する前記ターゲット材料板の枚数が、前記後方板群を構成する前記ターゲット材料板の枚数よりも少ないことを特徴とする請求項１に記載のターゲット装置。
3. 隣り合う前記ターゲット材料板どうしの間に空隙部を設けて前記ターゲット材料板を保持する保持フレームを備える請求項１または２に記載のターゲット装置。
4. 前記前方板群を構成する前記ターゲット材料板の厚みに対する、当該ターゲット材料板と隣り合う他の前記ターゲット材料板との間の前記空隙部の幅寸法の比率が、前記後方板群を構成する前記ターゲット材料板にかかる前記比率よりも大きい請求項３に記載のターゲット装置。
5. 複数枚の前記ターゲット材料板は、前記前方板群から前記後方板群に亘って厚みが単調に増大するように配列されている請求項１から４のいずれか一項に記載のターゲット装置。
6. 前記前方板群に含まれる複数枚の前記ターゲット材料板は、並び順の前方側から後方側に向って板厚が減少したのちに増大するように配列されている請求項１から４のいずれか一項に記載のターゲット装置。
7. 前記前方板群を構成する前記ターゲット材料板の直径が、前記後方板群を構成する前記ターゲット材料板の直径よりも小さくなっており、かつ
   前記前方板群における最前方位置の前記ターゲット材料板の直径が、前記ターゲット材料板の全枚数中の最大直径よりも小さい請求項１から６のいずれか一項に記載のターゲット装置。
8. 前記前方板群を構成する複数枚の前記ターゲット材料板のうちの少なくとも一部は、並び順の前方側から後方側に向って直径が増大するように配列されており、
   前記後方板群を構成する複数枚の前記ターゲット材料板のうちの少なくとも一部は、並び順の前方側から後方側に向って直径が減少するように配列されている請求項７に記載のターゲット装置。
9. 前記前方板群を構成する前記ターゲット材料板の厚みが０．２ｍｍ以上１０ｍｍ以下である請求項１から８のいずれか一項に記載のターゲット装置。
10. 前記前方板群および前記後方板群を構成する前記ターゲット材料板の直径がいずれも１０ｍｍ以上５０ｍｍ以下である請求項１から９のいずれか一項に記載のターゲット装置。
11. 請求項１から１０のいずれか一項に記載のターゲット装置と、
    前記粒子ビームを生成する加速器と、
    前記粒子ビームを前記ターゲット材料板に照射して生成された前記放射性核種を前記ターゲット装置から取り出す抽出部と、を備える放射性核種製造装置。