JP6429451B2 - 放射性核種製造システムおよび放射性核種製造方法 - Google Patents

Description

本発明は、放射性核種製造システムおよび放射性核種製造方法に関する。

例えば、ＳＰＥＣＴ（Single photon emission computed tomography：単一光子放射断層撮影）装置は、放射性核種（例えば、テクネチウム９９ｍ（Tc-99m））と疾病部に集積しやすい性質を有する薬剤とを結合させた核診断用薬剤を被検体に投与して、放射性核種から放出される放射線（ガンマ線）をカメラ（ガンマカメラ）で検知して画像化することにより、疾病の検査を行う装置である。ちなみに、準安定状態（meta stable）のテクネチウム９９ｍ（Tc-99m）は、基底状態（ground state）のテクネチウム９９（Tc-99）に核異性体転移する際、ガンマ線を放出する。

テクネチウム９９ｍ（Tc-99m）は親核種の放射性核種であるモリブデン９９（Mo-99）がベータ崩壊して生じる子孫核種（娘核種）であることから、テクネチウム９９ｍ（Tc-99m）を用いる核診断用薬剤の原料としてモリブデン９９（Mo-99）が用いられる。この場合、モリブデン９９（Mo-99）を保有しておき、モリブデン９９（Mo-99）からベータ崩壊により生じたテクネチウム９９ｍ（Tc-99m）を生理食塩水によって溶出・回収（ミルキング）し、回収したテクネチウム９９ｍ（Tc-99m）を核診断用薬剤に用いている。

従来、モリブデン９９（Mo-99）の製造方法は、原子炉内に高濃度または低濃度のウラニウム２３５（U-235）を挿入して、ウラニウム２３５（U-235）に中性子照射を行い、ウラニウム２３５（U-235）の核分裂により生成した核分裂生成物からモリブデン９９（Mo-99）を分離回収し、精製することにより、モリブデン９９（Mo-99）を製造している。なお、このような核分裂反応を用いたモリブデン９９（Mo-99）の製造方法は、「核分裂法」と呼ばれている。

このような原子炉を利用したモリブデン９９（Mo-99）の製造施設は、世界中を見ても少数であり、かつ、偏在している。また、モリブデン９９（Mo-99）の半減期は約６６時間であり、テクネチウム９９ｍ（Tc-99m）の半減期は約６時間であるため、モリブデン９９（Mo-99）およびテクネチウム９９ｍ（Tc-99m）の長期間の貯蔵は不可能である。このため、モリブデン９９（Mo-99）の製造施設を持たない国々は、航空機による輸入に頼っており、安定供給に関して課題がある。また、原子炉を利用したモリブデン９９（Mo-99）の製造施設においても、原子炉の老朽化をはじめとする施設運転に関するリスクがあり、やはり、安定供給に関して課題がある。

日本においては、商業炉（発電炉）、試験炉（研究炉）等の原子炉は多数存在するが、いずれの原子炉においてもモリブデン９９（Mo-99）の製造は行っておらず、１００％輸入に頼っている。また、原子炉事故の危険性や、原子炉を利用した製造設備には多大な投資及び維持費がかかることなどから、原子炉を利用したモリブデン９９（Mo-99）の日本国内での製造に関して、具体的進展がない。

一方、核分裂反応を利用しないモリブデン９９（Mo-99）の製造方法（放射性核種製造方法）に関して、広く研究が進められている。

まず、第一の放射性核種製造方法には、中性子によるモリブデン９８（Mo-98）の放射化法［⁹⁸Ｍｏ（ｎ，γ）⁹⁹Ｍｏ］がある。本反応は、中性子源を提供できればよいことから、原子炉内の中性子だけではなく、加速器によって生成する中性子を利用することが可能である。また、加速器によって生成する中性子を利用する放射性核種の製造方法として、第二の放射性核種製造方法には、モリブデン１００（Mo-100）と中性子の反応を利用する方法［¹⁰⁰Ｍｏ（ｎ，２ｎ）⁹⁹Ｍｏ］がある。

さらに、加速器を利用する放射性核種の製造方法として、第三の放射性核種製造方法には、モリブデン１００（Mo-100）に加速器で加速した陽子を照射する方法［¹⁰⁰Ｍｏ（ｐ，ｐｎ）⁹⁹Ｍｏまたは¹⁰⁰Ｍｏ（ｐ，２ｎ）^99mＴｃ］がある（特許文献１参照）。

第一〜第三の放射性核種製造方法のような加速器を利用する放射性核種の製造方法は、従来の核分裂反応を利用する（原子炉を利用する）放射性核種の製造方法の課題である原子炉事故の危険性や、原子炉を利用した製造設備には多大な投資及び維持費がかかる等の課題が、解決可能なことが期待できる。

国際公開第２０１１／１３２２６５号

しかしながら、第一および第二の放射性核種製造方法は、加速器によって生成する中性子（例えば、加速器で加速した４０ＭｅＶ重陽子を炭素ターゲットに照射することにより発生する中性子）を利用するため、大型の加速器（重粒子加速器）が必要となる。また、中性子が照射されるモリブデン９８（Mo-98）またはモリブデン１００（Mo-100）ターゲットの周囲に、大きな遮蔽体を設置する必要がある。このため、放射性核種製造装置全体が大型化してしまうという課題がある。

また、第一および第二の放射性核種製造方法は、従来の核分裂反応を利用する放射性核種製造方法と比較して、いずれも収率が低いという課題がある。また、必要とするモリブデン９９（Mo-99）に対して未反応のモリブデン９８（Mo-98）またはモリブデン１００（Mo-100）が多く存在することから、比放射能が低いという課題がある。このため、従来の原子炉を利用する製造設備で確立していた精製技術が適用できない等の課題もある。但し、精製技術に関しては、前述の加速器を利用する放射性核種製造方法に対する精製技術も開発されてきており、核診断用薬剤の原料として最終的に必要なテクネチウム９９ｍ（Tc-99m）を得ることも可能となってきている。

また、第三の放射性核種製造方法は、陽子を加速する中型の加速器（陽子加速器）が必要となる。このため、放射性核種製造装置全体の小型化には限界があるという課題がある。

また、第三の放射性核種製造方法は、モリブデン１００（Mo-100）に加速した陽子を照射した場合、モリブデン９９（Mo-99）およびテクネチウム９９ｍ（Tc-99m）が生成するとともに、基底状態（ground state）のテクネチウム９９（Tc-99）も生成［¹⁰⁰Ｍｏ（ｐ，２ｎ）⁹⁹Ｔｃ］されてしまう。このため、原理的に、比放射能の高いテクネチウム９９ｍ（Tc-99m）を得ることができないという課題がある。

そこで、本発明は、小型軽量な装置で効率よく放射性核種を製造することが可能な放射性核種製造システムおよび放射性核種製造方法を提供することを課題とする。

このような課題を解決するために、本発明に係る放射性核種製造システムは、原料核種を含み、制動放射線発生用ターゲットを兼ねる制動放射線発生用ターゲット兼放射性核種製造用原料に、電子線加速器によって加速された電子を照射し、制動放射線発生用ターゲットから発生した制動放射線を放射性核種製造用原料に照射し、前記制動放射線の照射により中性子を発生させる（γ，ｎ）反応によって、放射性核種を生成させると共に、前記電子線加速器からの電子を前記制動放射線発生用ターゲット兼放射性核種製造用原料に照射することにより前記放射性核種を含む放射性核種製造物を加熱する放射性核種生成部と、前記放射性核種生成部によって加熱された前記放射性核種製造物に流入ガスを流入させることにより、前記放射性核種生成部が生成した前記放射性核種から必要な放射性核種を含む放射性核種製造物を気体状態として分離精製する放射性核種精製部と、前記必要な放射性核種の頒布予約情報に基づいて、前記放射性核種生成部及び前記放射性核種精製部を制御する制御システムと、を備え、前記放射性核種生成部によって生成される前記放射性核種の放射性崩壊によって、前記必要な放射性核種が少なくとも生成され、前記放射性核種生成部によって生成される前記放射性核種の半減期よりも、前記必要な放射性核種の半減期の方が短く、前記制御システムは、前記放射性核種生成部によって生成される前記放射性核種から前記必要な放射性核種を含む前記放射性核種製造物を気体状態として分離精製する処理が、当該必要な放射性核種の放射能量の飽和時に行われるように、前記放射性核種精製部を制御することを特徴とする。

また、本発明に係る放射性核種製造方法は、原料核種を含み、制動放射線発生用ターゲットを兼ねる制動放射線発生用ターゲット兼放射性核種製造用原料に照射することで、制動放射線発生用ターゲットから制動放射線を発生させる制動放射線発生ステップと、前記制動放射線を前記制動放射線発生用ターゲット兼放射性核種製造用原料に含まれる放射性核種製造用原料に照射する制動放射線照射ステップと、前記制動放射線の照射により中性子を発生させる（γ，ｎ）反応によって、放射性核種を生成させると共に、前記電子線加速器からの電子を前記制動放射線発生用ターゲット兼放射性核種製造用原料に照射することにより前記放射性核種を含む放射性核種製造物を加熱する放射性核種生成ステップと、前記放射性核種生成ステップにおいて加熱された前記放射性核種製造物に流入ガスを流入させることにより、前記放射性核種生成ステップにおいて生成した前記放射性核種から必要な放射性核種を含む放射性核種製造物を気体状態として分離精製する放射性核種精製ステップと、を実行し、制御システムが、前記必要な放射性核種の頒布予約情報に基づいて、前記放射性核種生成ステップ及び前記放射性核種精製ステップを実行し、前記放射性核種生成ステップによって生成される前記放射性核種の放射性崩壊によって、前記必要な放射性核種が少なくとも生成され、前記放射性核種生成ステップによって生成される前記放射性核種の半減期よりも、前記必要な放射性核種の半減期の方が短く、前記制御システムは、前記放射性核種生成ステップによって生成される前記放射性核種から前記必要な放射性核種を含む前記放射性核種製造物を気体状態として分離精製する前記放射性核種精製ステップが、当該必要な放射性核種の放射能量の飽和時に行われるようにすることを特徴とする。

本発明によれば、小型軽量な装置で効率よく放射性核種を製造することが可能な放射性核種製造装置、放射性核種製造システムおよび放射性核種製造方法を提供することができる。

第１実施形態に係る放射性核種製造装置および放射性核種製造システムの構成模式図である。 モリブデン１００（Mo-100）にガンマ線を照射して中性子を発生させる（γ，ｎ）反応においてガンマ線エネルギと反応断面積との関係を示すグラフである。 （ａ）は制動放射線照射開始からの時間とモリブデン９９（Mo-99）の放射能量（相対値）との関係を示すグラフであり、（ｂ）は制動放射線照射開始からの時間とテクネチウム９９ｍ（Tc-99m）の放射能量（相対値）との関係を示すグラフである。 第２実施形態に係る放射性核種製造装置の放射性核種生成部の構成模式図である。 第３実施形態に係る放射性核種製造装置の構成模式図である。 第４実施形態に係る放射性核種製造装置の構成模式図である。 第５実施形態に係る放射性核種製造装置の放射性核種生成部の構成模式図である。 第６実施形態に係る放射性核種製造装置の構成模式図である。

以下、本発明を実施するための形態（以下「実施形態」という）について、適宜図面を参照しながら詳細に説明する。なお、各図において、共通する部分には同一の符号を付し重複した説明を省略する。

≪第１実施形態≫
第１実施形態に係る放射性核種製造装置１および放射性核種製造システムＳについて、図１を用いて説明する。図１は、第１実施形態に係る放射性核種製造装置１および放射性核種製造システムＳの構成模式図である。

図１に示すように、放射性核種製造システムＳは、放射性核種製造装置１と、製造核種頒布システム８と、放射性核種製造装置用制御システム９と、を備えている。また、放射性核種製造装置１は、電子線加速器２、制動放射線発生用ターゲット４および放射性核種製造用原料６からなる放射性核種生成部１ａと、放射性核種精製部７と、を備えている。

電子線加速器２は、電子を加速して、加速された電子を電子線３として放出する加速器である。電子は陽子や重粒子（重陽子など）と比較して質量が小さいため、同じ加速エネルギであれば、電子線加速器２は、前述の第一および第二の放射性核種製造方法に用いる重粒子を加速する重粒子加速器（大型の加速器）や、前述の第三の放射性核種製造方法に用いる陽子を加速する陽子加速器（中型の加速器）と比較して、小型化することができる。

電子線加速器２で加速された電子線３は、制動放射線発生用ターゲット４に照射される。高速の電子線３が制動放射線発生用ターゲット４と衝突すると、制動放射（制動輻射）により、制動放射線５が発生する。制動放射線発生用ターゲット４から放出された制動放射線５は、放射性核種製造用原料６に照射される。なお、制動放射線５は、発生機構からみればＸ線に属するものであるが、Ｘ線とガンマ線とは発生機構が相違するものであり、放射線（電磁波）としての差異はない。即ち、制動放射線発生用ターゲット４から放射性核種製造用原料６に制動放射線５（ガンマ線）が照射される。

放射性核種製造用原料６は、生成する放射性核種の原料となる原料核種を含む。放射性核種製造用原料６に制動放射線５が照射されると、放射性核種製造用原料６の原料核種は、１個の制動放射線５（γ）の照射により１個の中性子（ｎ）を発生させる（γ，ｎ）反応によって、放射性核種を生成させる。

具体的には、放射性核種製造用原料６の原料核種がモリブデン１００（Mo-100）である場合、モリブデン１００（Mo-100）に制動放射線５を照射すると（γ，ｎ）反応によって、放射性核種としてモリブデン９９（Mo-99）を生成する［¹⁰⁰Ｍｏ（γ，ｎ）⁹⁹Ｍｏ］。

ここで、（γ，ｎ）反応の反応断面積について図２を用いて説明する。図２は、モリブデン１００（Mo-100）にガンマ線を照射して中性子を発生させる（γ，ｎ）反応においてガンマ線エネルギと反応断面積との関係を示すグラフである。

図２に示すように、本反応［¹⁰⁰Ｍｏ（γ，ｎ）⁹⁹Ｍｏ］は、好適な反応断面積を有しており、前述の第一の放射性核種製造方法［⁹⁸Ｍｏ（ｎ，γ）⁹⁹Ｍｏ］や、前述の第二の放射性核種製造方法［¹⁰⁰Ｍｏ（ｎ，２ｎ）⁹⁹Ｍｏ］や、前述の第三の放射性核種製造方法［¹⁰⁰Ｍｏ（ｐ，ｐｎ）⁹⁹Ｍｏまたは¹⁰⁰Ｍｏ（ｐ，２ｎ）^99mＴｃ］等の他の反応からモリブデン９９（Mo-99）を生成する反応断面積と同程度である。

原料核種としてモリブデン１００（Mo-100）を含む放射性核種製造用原料６としては、金属状のモリブデン１００（¹⁰⁰Ｍｏ）または三酸化モリブデン１００（¹⁰⁰ＭｏＯ₃）を用いることができる。この場合、（γ，ｎ）反応によって、金属状のモリブデン９９（⁹⁹Ｍｏ）または三酸化モリブデン９９（⁹⁹ＭｏＯ₃）が生成する。生成した金属状のモリブデン９９（⁹⁹Ｍｏ）または三酸化モリブデン９９（⁹⁹ＭｏＯ₃）は、約６６時間の半減期で金属状のテクネチウム９９ｍ（^99mＴｃ）または酸化テクネチウム９９ｍ（^99mＴｃ₂Ｏ₇）となる。なお、前述のように、核診断用薬剤に用いる放射性核種はテクネチウム９９ｍ（Tc-99m）であり、モリブデン９９（Mo-99）はその原料である。

放射性核種精製部７は、（γ，ｎ）反応によって生成されたモリブデン９９（Mo-99）（および、放射性核種製造用原料６のモリブデン１００（Mo-100））から、モリブデン９９（Mo-99）のベータ崩壊により生じる放射性核種であるテクネチウム９９ｍ（Tc-99m）を分離回収して、精製する装置である。

ここで、準安定状態（meta stable）のテクネチウム９９ｍ（Tc-99m）は、約６時間の半減期で、基底状態（ground state）のテクネチウム９９（Tc-99）となる。核診断用薬剤に用いる放射性核種は核異性体転移する際にガンマ線を放出するテクネチウム９９ｍ（Tc-99m）であり、テクネチウム９９（Tc-99）は核診断用薬剤に必要のない核種である。また、テクネチウム９９ｍ（Tc-99m）とテクネチウム９９（Tc-99）との分離は困難であり、放射性核種精製部７でテクネチウム９９ｍ（Tc-99m）を分離回収する際、テクネチウム９９（Tc-99）も分離回収される。このため、テクネチウム９９ｍ（Tc-99m）の比放射能が高い状態で、モリブデン９９（Mo-99）（および、放射性核種製造用原料６のモリブデン１００（Mo-100））から、テクネチウム９９ｍ（Tc-99m）を分離回収することが望ましい。

ここで、電子線加速器２から制動放射線発生用ターゲット４に電子線３を照射開始してからの時間、即ち、制動放射線発生用ターゲット４から放射性核種製造用原料６に制動放射線５を照射開始してからの時間と、親核種であるモリブデン９９（Mo-99）および子孫核種であるテクネチウム９９ｍ（Tc-99m）の放射能量（相対値）との関係について図３を用いて説明する。図３（ａ）は制動放射線照射開始からの時間とモリブデン９９（Mo-99）の放射能量（相対値）との関係を示すグラフであり、図３（ｂ）は制動放射線照射開始からの時間とテクネチウム９９ｍ（Tc-99m）の放射能量（相対値）との関係を示すグラフである。

図３（ｂ）に示すように、テクネチウム９９ｍ（Tc-99m）の放射能量（相対値）は、比較的短い制動放射線照射時間で飽和に達する。なお、図示は省略するが、テクネチウム９９（Tc-99）の量は、時間が経過するほど多くなる。したがって、テクネチウム９９ｍ（Tc-99m）の放射能量（相対値）が飽和に達したタイミングで、放射性核種精製部７を用いてモリブデン９９（Mo-99）（および、放射性核種製造用原料６のモリブデン１００（Mo-100））から、テクネチウム９９ｍ（Tc-99m）を分離回収すれば、比放射能の高いテクネチウム９９ｍ（Tc-99m）が得られる。

このように、比放射能の高いテクネチウム９９ｍ（Tc-99m）を得るためには、製造時間の最適化が必要である。このため、図１に示すように、放射性核種製造システムＳは、放射性核種製造装置１と、製造核種頒布システム８と、放射性核種製造装置用制御システム９と、を備えている。

製造核種頒布システム８は、放射性核種であるテクネチウム９９ｍ（Tc-99m）の頒布予約情報を有している。放射性核種製造装置用制御システム９は、製造核種頒布システム８からの頒布予約情報に基づいて、放射性核種製造装置１（電子線加速器２および放射性核種精製部７）を制御する。このように、放射性核種製造システムＳは、テクネチウム９９ｍ（Tc-99m）の頒布予約情報に応じて、比放射能の高いテクネチウム９９ｍ（Tc-99m）を製造することができる。

以上のように、第１実施形態に係る放射性核種製造装置１は、他の方法（第一〜第三の放射性核種製造方法）による加速器を利用する放射性核種製造装置と比較して、加速器を小さくすることができ、また、反応断面積が同程度である。このため、第１実施形態に係る放射性核種製造装置１は、放射性核種生成部１ａの大きさを小型化することができ、放射性核種製造装置１の装置全体の大きさを小型化することができる。

また、第１実施形態に係る放射性核種製造装置１および放射性核種製造システムＳによれば、核診断用薬剤の原料として需要の大きいモリブデン９９（Mo-99）やテクネチウム９９ｍ（Tc-99m）に代表される半減期の短い放射性核種を、小型軽量な装置で効率よく製造することができる。

また、従来の核分裂法を用いて生成したモリブデン９９（Mo-99）からベータ崩壊により生じたテクネチウム９９ｍ（Tc-99m）を生理食塩水によって溶出・回収（ミルキング）する方法では、モリブデン９９（Mo-99）の状態で空輸されるため、テクネチウム９９ｍ（Tc-99m）をミルキングしない状態でも放射性核種を消費し続ける。これに対し、第１実施形態に係る放射性核種製造装置１および放射性核種製造システムＳによれば、半減期が約７．８×１０¹⁸年のモリブデン１００（Mo-100）の状態で国内に備蓄しておくことができ、例えば、噴火による空港や空路の閉鎖といったアクシデントが発生しても、安定して放射性核種を供給することができる。

≪第２実施形態≫
次に、第２実施形態に係る放射性核種製造装置について、図４を用いて説明する。図４は、第２実施形態に係る放射性核種製造装置の放射性核種生成部１ａＡの構成模式図である。第２実施形態に係る放射性核種製造装置は、第１実施形態に係る放射性核種製造装置１（図１参照）と比較して、第１実施形態の放射性核種生成部１ａ（図１参照）にかえて、放射性核種生成部１ａＡ（図４参照）を備えている点で異なっている。その他の構成は同様であり、説明を省略する。

図４に示すように、第２実施形態の放射性核種生成部１ａＡは、電子線加速器２と、制動放射線発生用ターゲット兼放射性核種製造用原料１０と、収納容器１１と、を備えている。なお、制動放射線発生用ターゲット兼放射性核種製造用原料１０は、第１実施形態の制動放射線発生用ターゲット４および放射性核種製造用原料６を兼ねるものである。

電子線加速器２で加速された電子線３は、制動放射線発生用ターゲット兼放射性核種製造用原料１０に照射される。高速の電子線３が制動放射線発生用ターゲット４（制動放射線発生用ターゲット兼放射性核種製造用原料１０）と衝突すると、制動放射（制動輻射）により、制動放射線が発生する。制動放射線が発生した位置またはその近傍の位置に放射性核種製造用原料６（制動放射線発生用ターゲット兼放射性核種製造用原料１０）が存在していることから、放射性核種製造用原料６（制動放射線発生用ターゲット兼放射性核種製造用原料１０）中の原料核種と、制動放射線が（γ，ｎ）反応によって放射性核種を生成させる確率が非常に高くなる。

ここで、制動放射線の発生量は、制動放射線発生用ターゲット４（制動放射線発生用ターゲット兼放射性核種製造用原料１０）の原子番号の２乗に比例することが知られている。このため、原子番号が大きい制動放射線発生用ターゲット４（制動放射線発生用ターゲット兼放射性核種製造用原料１０）であるほど、制動放射線の発生量が多くなり、（γ，ｎ）反応によって生成する放射性核種の量も多くなる。

制動放射線発生用ターゲット兼放射性核種製造用原料１０として、金属状のモリブデン１００（¹⁰⁰Ｍｏ）または三酸化モリブデン１００（¹⁰⁰ＭｏＯ₃）を用いる場合、原子番号が比較的大きいことから、制動放射線の発生量が多くなり、（γ，ｎ）反応によって生成する放射性核種であるモリブデン９９（Mo-99）の生成量も多くなる。

制動放射線発生用ターゲット兼放射性核種製造用原料１０は、収納容器１１に収納されている。収納容器１１は、容器によって電子線３ができるだけ遮蔽されないように、原子番号の小さい薄い材料、例えば、ベリリウムＢｅ等を用いることが望ましい。

また、制動放射線（ガンマ線）は、透過性が高いことから、放射性核種製造用原料６（制動放射線発生用ターゲット兼放射性核種製造用原料１０）の厚さを厚くして、（γ，ｎ）反応に寄与する制動放射線を多くすることが望ましい。第２実施形態では、制動放射線発生用ターゲット兼放射性核種製造用原料１０とすることにより、制動放射線発生用ターゲット４と放射性核種製造用原料６とを別にする第１実施形態（図１参照）と比較して、放射性核種製造用原料６（制動放射線発生用ターゲット兼放射性核種製造用原料１０）の厚さを厚くすることができる。また、制動放射線発生用ターゲット兼放射性核種製造用原料１０の厚さを厚くすることにより、放射性核種製造用原料６の量を容易に増やすことができる。これにより、第２実施形態の放射性核種生成部１ａＡは、放射性核種の生成量を増やすことができる。

なお、前記した陽子線を用いる第三の放射性核種製造方法の場合、陽子線の材料中の飛程が短いことから、放射性核種製造用原料の厚さを薄くする必要がある。このため、放射性核種製造用原料の量が少なくなることから、放射性核種の生成量を増やすことが困難である。

≪第３実施形態≫
次に、第３実施形態に係る放射性核種製造装置１Ｂについて、図５を用いて説明する。図５は、第３実施形態に係る放射性核種製造装置１Ｂの構成模式図である。第３実施形態に係る放射性核種製造装置１Ｂは、第２実施形態に係る放射性核種製造装置の放射性核種生成部１ａＡ（図４参照）に加え、放射性核種精製部７Ｂを備えている。

即ち、第３実施形態に係る放射性核種製造装置１Ｂは、電子線加速器２と、制動放射線発生用ターゲット兼放射性核種製造用原料１０と、収納容器１１と、放射性核種精製部７Ｂと、を備えている。なお、制動放射線発生用ターゲット兼放射性核種製造用原料１０は、第１実施形態の制動放射線発生用ターゲット４および放射性核種製造用原料６を兼ねるものである。

放射性核種精製部７Ｂは、流入側配管２２と、分離容器２３と、流出側配管２４と、を有している。流入側配管２２は、収納容器１１と接続され、流入側配管２２から収納容器１１に流入ガス２１が流入するようになっている。なお、流入ガス２１は、酸素ガスまたは酸素ガスと不活性ガス（窒素ガス）の混合ガスを用いる。分離容器２３は、配管を介して収納容器１１と接続され、収納容器１１を通ったガスが分離容器２３に流入するようになっている。流出側配管２４は、分離容器２３と接続され、分離容器２３から流出側配管２４へ流出ガス２５が流出するようになっている。即ち、流入側配管２２から流入した流入ガス２１は、収納容器１１および分離容器２３を流れ、流出側配管２４から流出ガス２５として流出するようになっている。

電子線加速器２で加速された電子線３は、制動放射線発生用ターゲット兼放射性核種製造用原料１０に照射される。高速の電子線３が制動放射線発生用ターゲット４（制動放射線発生用ターゲット兼放射性核種製造用原料１０）と衝突すると、制動放射（制動輻射）により、制動放射線が発生する。制動放射線が発生した位置またはその近傍の位置に放射性核種製造用原料６（制動放射線発生用ターゲット兼放射性核種製造用原料１０）が存在していることから、放射性核種製造用原料６（制動放射線発生用ターゲット兼放射性核種製造用原料１０）中の原料核種と、制動放射線が（γ，ｎ）反応によって放射性核種を生成させる。また、制動放射線発生用ターゲット兼放射性核種製造用原料１０は、電子線３が照射されることにより加熱される。

制動放射線発生用ターゲット兼放射性核種製造用原料１０として、金属状のモリブデン１００（¹⁰⁰Ｍｏ）または三酸化モリブデン１００（¹⁰⁰ＭｏＯ₃）を用いる場合、（γ，ｎ）反応によって、金属状のモリブデン９９（⁹⁹Ｍｏ）または三酸化モリブデン９９（⁹⁹ＭｏＯ₃）が生成する。生成した金属状のモリブデン９９（⁹⁹Ｍｏ）または三酸化モリブデン９９（⁹⁹ＭｏＯ₃）は、約６６時間の半減期で金属状のテクネチウム９９ｍ（^99mＴｃ）または酸化テクネチウム９９ｍ（^99mＴｃ₂Ｏ₇）となる。

ここで、第３実施形態に係る放射性核種製造装置１Ｂは、流入側配管２２から酸素ガスまたは酸素ガスと不活性ガスの混合ガスである流入ガス２１が収納容器１１に供給される。このため、金属状のテクネチウム９９ｍ（^99mＴｃ）は、流入ガス２１の酸素と反応して酸化テクネチウム９９ｍ（^99mＴｃ₂Ｏ₇）となる。また、流入ガス２１は、電子線３が照射されることにより加熱された制動放射線発生用ターゲット兼放射性核種製造用原料１０を冷却する。

ここで、金属状のモリブデン９９（⁹⁹Ｍｏ）および金属状のモリブデン１００（¹⁰⁰Ｍｏ）の融点は２６２３℃である。また、三酸化モリブデン９９（⁹⁹ＭｏＯ₃）および三酸化モリブデン１００（¹⁰⁰ＭｏＯ₃）の融点は７９５℃であり、沸点は１１５５℃である。
また、金属状のテクネチウム９９ｍ（^99mＴｃ）および金属状のテクネチウム９９（⁹⁹Ｔｃ）の融点は２２０４℃である。また、酸化テクネチウム９９ｍ（^99mＴｃ₂Ｏ₇）および酸化テクネチウム９９（⁹⁹Ｔｃ₂Ｏ₇）の融点は１１９．５℃であり、沸点は、３１０．６℃である。

したがって、流入側配管２２を介して流入ガス２１を流入させ、制動放射線発生用ターゲット兼放射性核種製造用原料１０の温度が酸化テクネチウムの沸点である３１０．６℃以上（かつ、三酸化モリブデンの融点である７９５℃未満）となるように、流入ガス２１の流量を調整することにより、酸化テクネチウム（^99mＴｃ₂Ｏ₇、⁹⁹Ｔｃ₂Ｏ₇）を三酸化モリブデン（⁹⁹ＭｏＯ₃、¹⁰⁰ＭｏＯ₃）から気体状態として分離することができる。気体状態の酸化テクネチウム（^99mＴｃ₂Ｏ₇、⁹⁹Ｔｃ₂Ｏ₇）は、流入ガス２１とともに、収納容器１１から分離容器２３へと流れる。

そして、分離容器２３で、収納容器１１から流入した気体状態の酸化テクネチウム（^99mＴｃ₂Ｏ₇、⁹⁹Ｔｃ₂Ｏ₇）を含んだガスを、酸化テクネチウムの融点である１１９．５℃以下に冷却することにより、酸化テクネチウム（^99mＴｃ₂Ｏ₇、⁹⁹Ｔｃ₂Ｏ₇）が放射性核種製造物２０として分離容器２３に沈着する。これにより、分離精製した放射性核種製造物２０が得られる。なお、分離容器２３を通り抜けたガスは流出ガス２５として流出側配管２４から流出する。

以上のように、第３実施形態に係る放射性核種製造装置１Ｂは、放射性核種精製部７Ｂを放射性核種生成部（電子線加速器２、制動放射線発生用ターゲット兼放射性核種製造用原料１０、収納容器１１）と近接して配置することができる。また、放射性核種精製部７Ｂは、制動放射線発生用ターゲット兼放射性核種製造用原料１０への電子線３の照射中に放射性核種の分離回収、精製を行うことができる。これにより、効率よく比放射能の高い放射性核種（テクネチウム９９ｍ（^99mＴｃ））を得ることができる。

≪第４実施形態≫
次に、第４実施形態に係る放射性核種製造装置１Ｃについて、図６を用いて説明する。図６は、第４実施形態に係る放射性核種製造装置１Ｃの構成模式図である。第４実施形態に係る放射性核種製造装置１Ｃは、第３実施形態に係る放射性核種製造装置１Ｂと比較して、放射性核種精製部７Ｃを備えている点で異なっている。その他の構成は同様であり、説明を省略する。

第４実施形態の放射性核種精製部７Ｃは、第３実施形態の放射性核種精製部７Ｂの構成に加え、ヒータ２６と、冷却管２７と、を有している。

ヒータ２６は、収納容器１１に収納された制動放射線発生用ターゲット兼放射性核種製造用原料１０を加熱することができるようになっている。これにより、制動放射線発生用ターゲット兼放射性核種製造用原料１０の温度が酸化テクネチウムの沸点である３１０．６℃未満である場合、ヒータ２６を動作させて、制動放射線発生用ターゲット兼放射性核種製造用原料１０の温度を酸化テクネチウムの沸点である３１０．６℃以上とすることができる。これにより、より好適に、酸化テクネチウム（^99mＴｃ₂Ｏ₇、⁹⁹Ｔｃ₂Ｏ₇）を三酸化モリブデン（⁹⁹ＭｏＯ₃、¹⁰⁰ＭｏＯ₃）から気体状態として分離することができる。

冷却管２７は、冷却管２７内に冷却材を流すことにより、分離容器２３を冷却し、収納容器１１から分離容器２３に流入したガスを冷却することができるようになっている。これにより、分離容器２３の温度が酸化テクネチウムの融点である１１９．５℃以上である場合、冷却管２７内に冷却材を流して、分離容器２３の温度を酸化テクネチウムの融点である１１９．５℃未満とすることができる。これにより、より好適に、酸化テクネチウム（^99mＴｃ₂Ｏ₇、⁹⁹Ｔｃ₂Ｏ₇）を放射性核種製造物２０として分離容器２３に沈着させることができる。

以上のように、第４実施形態に係る放射性核種製造装置１Ｃは、第３実施形態に係る放射性核種製造装置１Ｂよりも、好適に比放射能の高い放射性核種（テクネチウム９９ｍ（^99mＴｃ））を得ることができる。

≪第５実施形態≫
次に、第５実施形態に係る放射性核種製造装置について、図７を用いて説明する。図７は、第５実施形態に係る放射性核種製造装置の放射性核種生成部１ａＤの構成模式図である。第５実施形態に係る放射性核種製造装置は、第１実施形態に係る放射性核種製造装置１（図１参照）と比較して、第１実施形態の放射性核種生成部１ａ（図１参照）にかえて、放射性核種生成部１ａＤ（図７参照）を備えている点で異なっている。その他の構成は同様であり、説明を省略する。

図７に示すように、第５実施形態の放射性核種生成部１ａＤは、電子線加速器２と、制動放射線発生用ターゲット４と、放射性核種製造用原料６と、を備えている。また、放射性核種製造用原料６は、制動放射線発生用ターゲット４を囲むように設置されている。

電子線加速器２で加速された電子線３は、制動放射線発生用ターゲット４に照射される。高速の電子線３が制動放射線発生用ターゲット４と衝突すると、制動放射（制動輻射）により、制動放射線５が発生する。制動放射線発生用ターゲット４から放出された制動放射線５は、放射性核種製造用原料６に照射され、放射性核種製造用原料６の原料核種と制動放射線５が（γ，ｎ）反応によって放射性核種を生成させる。

ここで、制動放射線５は、主に電子線３の進行方向に沿って発生するが、その他の方向にも発生する。放射性核種製造用原料６は、制動放射線発生用ターゲット４を囲むように設置されているので、放射性核種製造用原料６の原料核種と制動放射線５が（γ，ｎ）反応によって放射性核種を生成させる確率を高くすることができる。これにより、放射性核種の生産量を増やすことができる。

≪第６実施形態≫
次に、第６実施形態に係る放射性核種製造装置１について、図８を用いて説明する。図８は、第６実施形態に係る放射性核種製造装置１の構成模式図である。

前述のように、放射性核種製造装置１は、電子線加速器２を用いるものであり、電子線加速器２は陽子加速器や重粒子加速器と比較して小型軽量化を図ることが容易である。このため、図８に示すように、放射性核種製造装置１を移動用車両３０に積載することができる。

放射性核種製造装置１を移動用車両３０に積載することにより、移動用車両３０を放射性核種製造物を必要とする所の近くに移動させて、放射性核種製造物を製造後短い時間で、放射性核種製造物を必要とする所に頒布することが可能となる。

≪変形例≫
なお、本実施形態に係る放射性核種製造装置および放射性核種製造システムは、上記実施形態の構成に限定されるものではなく、発明の趣旨を逸脱しない範囲内で種々の変更が可能である。

本実施形態に係る放射性核種製造装置および放射性核種製造システムは、放射性核種として、テクネチウム９９ｍ（Tc-99m）を製造するものとして説明したが、これに限られるものではなく、その他の放射性核種であってもよい。

Ｓ 放射性核種製造システム
１，１Ｂ，１Ｃ 放射性核種製造装置
１ａ，１ａＡ，１ａＤ 放射性核種生成部
２ 電子線加速器
３ 電子線
４ 制動放射線発生用ターゲット
５ 制動放射線
６ 放射性核種製造用原料
７，７Ｂ，７Ｃ 放射性核種精製部
８ 製造核種頒布システム（制御システム）
９ 放射性核種製造装置用制御システム（制御システム）
１０ 制動放射線発生用ターゲット兼放射性核種製造用原料
１１ 収納容器
２０ 放射性核種製造物
２１ 流入ガス
２２ 流入側配管
２３ 分離容器
２４ 流出側配管
２５ 流出ガス
２６ ヒータ
２７ 冷却管
３０ 移動用車両

Claims (10)

1. 原料核種を含み、制動放射線発生用ターゲットを兼ねる制動放射線発生用ターゲット兼放射性核種製造用原料に、電子線加速器によって加速された電子を照射し、制動放射線発生用ターゲットから発生した制動放射線を放射性核種製造用原料に照射し、前記制動放射線の照射により中性子を発生させる（γ，ｎ）反応によって、放射性核種を生成させると共に、前記電子線加速器からの電子を前記制動放射線発生用ターゲット兼放射性核種製造用原料に照射することにより前記放射性核種を含む放射性核種製造物を加熱する放射性核種生成部と、
   前記放射性核種生成部によって加熱された前記放射性核種製造物に流入ガスを流入させることにより、前記放射性核種生成部が生成した前記放射性核種から必要な放射性核種を含む放射性核種製造物を気体状態として分離精製する放射性核種精製部と、
   前記必要な放射性核種の頒布予約情報に基づいて、前記放射性核種生成部及び前記放射性核種精製部を制御する制御システムと、を備え、
   前記放射性核種生成部によって生成される前記放射性核種の放射性崩壊によって、前記必要な放射性核種が少なくとも生成され、
   前記放射性核種生成部によって生成される前記放射性核種の半減期よりも、前記必要な放射性核種の半減期の方が短く、
   前記制御システムは、前記放射性核種生成部によって生成される前記放射性核種から前記必要な放射性核種を含む前記放射性核種製造物を気体状態として分離精製する処理が、当該必要な放射性核種の放射能量の飽和時に行われるように、前記放射性核種精製部を制御する
   ことを特徴とする放射性核種製造システム。
2. 前記流入ガスは、
   酸素ガスまたは酸素ガスと不活性ガスの混合ガスである
   ことを特徴とする請求項１に記載の放射性核種製造システム。
3. 前記原料核種として、モリブデン１００（Mo-100）を用いる
   ことを特徴とする請求項１に記載の放射性核種製造システム。
4. 前記放射性核種製造用原料として、金属モリブデン１００（¹⁰⁰Ｍｏ）または三酸化モリブデン１００（¹⁰⁰ＭｏＯ₃）を用いる
   ことを特徴とする請求項３に記載の放射性核種製造システム。
5. 前記放射性核種生成部で生成される前記放射性核種は、
   モリブデン９９（Mo-99）およびモリブデン９９（Mo-99）がベータ崩壊して生成されるテクネチウム９９ｍ（Tc-99m）であり、
   前記放射性核種精製部で精製される前記必要な放射性核種は、
   テクネチウム９９ｍ（Tc-99m）である
   ことを特徴とする請求項３に記載の放射性核種製造システム。
6. 前記放射性核種精製部は、
   三酸化モリブデン９９（⁹⁹ＭｏＯ₃）と酸化テクネチウム９９ｍ（^99mＴｃ₂Ｏ₇）の沸点の違いを用いて分離精製する
   ことを特徴とする請求項５に記載の放射性核種製造システム。
7. 前記制動放射線発生用ターゲット兼放射性核種製造用原料は、
   ベリリウム金属製の収納容器に収納される
   ことを特徴とする請求項１に記載の放射性核種製造システム。
8. 前記放射性核種製造用原料は、前記制動放射線発生用ターゲットを囲む位置に配置される
   ことを特徴とする請求項１に記載の放射性核種製造システム。
9. 前記放射性核種生成部及び前記放射性核種精製部を備える放射性核種製造装置は、
   移動用車両に積載される
   ことを特徴とする請求項１に記載の放射性核種製造システム。
10. 電子線加速器によって加速された電子を、原料核種を含み、制動放射線発生用ターゲットを兼ねる制動放射線発生用ターゲット兼放射性核種製造用原料に照射することで、制動放射線発生用ターゲットから制動放射線を発生させる制動放射線発生ステップと、
    前記制動放射線を前記制動放射線発生用ターゲット兼放射性核種製造用原料に含まれる放射性核種製造用原料に照射する制動放射線照射ステップと、
    前記制動放射線の照射により中性子を発生させる（γ，ｎ）反応によって、放射性核種を生成させると共に、前記電子線加速器からの電子を前記制動放射線発生用ターゲット兼放射性核種製造用原料に照射することにより前記放射性核種を含む放射性核種製造物を加熱する放射性核種生成ステップと、
    前記放射性核種生成ステップにおいて加熱された前記放射性核種製造物に流入ガスを流入させることにより、前記放射性核種生成ステップにおいて生成した前記放射性核種から必要な放射性核種を含む放射性核種製造物を気体状態として分離精製する放射性核種精製ステップと、を実行し、
    制御システムが、前記必要な放射性核種の頒布予約情報に基づいて、前記放射性核種生成ステップ及び前記放射性核種精製ステップを実行し、
    前記放射性核種生成ステップによって生成される前記放射性核種の放射性崩壊によって、前記必要な放射性核種が少なくとも生成され、
    前記放射性核種生成ステップによって生成される前記放射性核種の半減期よりも、前記必要な放射性核種の半減期の方が短く、
    前記制御システムは、前記放射性核種生成ステップによって生成される前記放射性核種から前記必要な放射性核種を含む前記放射性核種製造物を気体状態として分離精製する前記放射性核種精製ステップが、当該必要な放射性核種の放射能量の飽和時に行われるようにする
    ことを特徴とする放射性核種製造方法。

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