WO2011122018A1 - 薄膜形成装置及び薄膜形成方法 - Google Patents

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film
substrate
chamber
deposition source
thin film
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堀江　聡
石田　謙司
裕清 上田
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国立大学法人神戸大学
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    • C23C—COATING METALLIC MATERIAL; COATING MATERIAL WITH METALLIC MATERIAL; SURFACE TREATMENT OF METALLIC MATERIAL BY DIFFUSION INTO THE SURFACE, BY CHEMICAL CONVERSION OR SUBSTITUTION; COATING BY VACUUM EVAPORATION, BY SPUTTERING, BY ION IMPLANTATION OR BY CHEMICAL VAPOUR DEPOSITION, IN GENERAL
    • C23C14/00—Coating by vacuum evaporation, by sputtering or by ion implantation of the coating forming material
    • C23C14/06—Coating by vacuum evaporation, by sputtering or by ion implantation of the coating forming material characterised by the coating material
    • C23C14/12—Organic material
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
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    • C23C14/042—Coating on selected surface areas, e.g. using masks using masks
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    • C23C14/22—Coating by vacuum evaporation, by sputtering or by ion implantation of the coating forming material characterised by the process of coating
    • C23C14/24—Vacuum evaporation

Definitions

  • the present invention relates to a thin film forming apparatus and a thin film forming method, and more particularly to a thin film forming apparatus and a thin film forming method capable of forming a thin film having a uniform film thickness and film quality even on a large substrate.
  • organic thin films In recent years, development of devices using thin films made of organic materials (hereinafter referred to as “organic thin films”) has become active, and various electronic devices such as organic EL, organic transistors, organic solar cells, and light Device development is underway.
  • the present inventors have developed a thin film forming method and apparatus capable of forming an organic thin film on a substrate with a chain organic compound as a film raw material in a dramatically shorter time and efficiently than conventional methods (patent) Reference 1).
  • the thin film forming method disclosed in Patent Document 1 is a method of forming a thin film on a substrate using a heat insulating mask in which fine through-holes are formed. A close-up space is formed by the through-hole of the heat insulating mask between the evaporation source and the substrate by closely contacting a flat evaporation source that covers almost the entire surface, and a rapid temperature is generated in the through-hole that is the closed space.
  • This is a method of increasing the vaporization rate and density of the film raw material in the through-hole by generating a gradient.
  • an organic thin film in which the orientation of the film material is controlled in the direction parallel to the substrate can be realized at a high film formation rate.
  • HSD method a method capable of forming a thin film at such a high deposition rate.
  • the film source holding state in the vapor deposition source becomes non-uniform as the area of the vapor deposition source increases. That is, the distribution state of the film material becomes non-uniform. For this reason, there is a problem that variations in film thickness and film quality in the substrate surface become large.
  • the heating source for heating and evaporating the film raw material is also increased in area, and temperature nonuniformity (temperature unevenness) may occur in the heating source. Also in this case, there is a problem that the variation in film thickness and film quality within the substrate surface becomes large.
  • an object of the present invention is to provide a thin film forming apparatus and a thin film forming method capable of forming an organic thin film having a uniform film thickness and film quality with high productivity even on a large substrate.
  • a thin film forming apparatus is a thin film forming apparatus that forms a thin film on a film forming surface of a substrate by vaporizing a film material made of an organic material in a film forming chamber.
  • a substrate holding portion for holding the film raw material and a storage chamber for storing the film raw material, and a supply port that has a through hole and opens linearly toward the mask disposed on the substrate is provided in the storage chamber.
  • a linear deposition source, a heating unit that heats and vaporizes the film raw material housed in the housing chamber, and the mask and the supply port are spaced apart from each other by a predetermined distance, while being parallel to the film formation surface of the substrate.
  • a first moving mechanism that moves at least one of the linear vapor deposition source and the substrate holding unit in a direction that is substantially perpendicular to the longitudinal direction of the linear vapor deposition source, and the film formation Equipped with a vacuum degree control unit that controls the degree of vacuum in the room
  • the vacuum degree control unit is configured such that a length from the supply port to the film formation surface is determined by an average free path of molecules of the film material determined by a molecular weight of the film material and a vacuum degree of the film formation chamber.
  • the vapor pressure in the local space constituted by the through-hole in which the vaporized molecules of the film material are present and the substrate is vaporized by controlling the degree of vacuum in the film forming chamber so that the vapor pressure is reduced.
  • the linear vapor deposition source is arranged so that ln (P / Pe) which is a logarithmic ratio of P and Pe is 0.1 to 20. Is.
  • the thin film forming method according to the present invention is a thin film forming method for forming a thin film on a film forming surface of a substrate by vaporizing a film raw material made of an organic material in the film forming chamber, wherein the substrate is disposed in the film forming chamber.
  • a substrate holding portion for holding the film raw material and a storage chamber for storing the film raw material, and a supply port that has a through hole and opens linearly toward the mask disposed on the substrate is provided in the storage chamber
  • the at least one of the linear vapor deposition source and the substrate holding unit is moved in a direction substantially orthogonal to the longitudinal direction of the length, and by the vacuum degree control unit, the length from the supply port to the film formation surface is
  • the degree of vacuum in the film forming chamber is controlled and vaporized so as to be shorter than the mean free path of the film source molecule determined by the molecular weight of the film raw
  • the linear vapor deposition source is arranged so that the logarithmic ratio ln (P / Pe) is 0.1-20.
  • a high-quality thin film having a uniform film thickness and film quality can be formed in a short time by suppressing variations in film thickness and film quality over the entire film formation surface of the substrate even for a large substrate. can do.
  • FIG. 1 is a partial cross-sectional view showing a configuration of a thin film forming apparatus according to a first embodiment of the present invention.
  • FIG. 2 is a plan view of a mask used in the thin film forming apparatus according to the first embodiment of the present invention.
  • FIG. 3 is a perspective view showing a configuration of a vapor deposition source in the thin film forming apparatus according to the first embodiment of the present invention.
  • FIG. 4 is a plan view showing a configuration of a horizontal movement mechanism in the thin film forming apparatus according to the first embodiment of the present invention.
  • FIG. 5 is a partial cross-sectional view of the thin film forming apparatus according to the first embodiment of the present invention.
  • FIG. 1 is a partial cross-sectional view showing a configuration of a thin film forming apparatus according to a first embodiment of the present invention.
  • FIG. 2 is a plan view of a mask used in the thin film forming apparatus according to the first embodiment of the present invention.
  • FIG. 3 is a perspective view showing
  • FIG. 6 is a flowchart for forming a thin film using the thin film forming apparatus according to the first embodiment of the present invention.
  • FIG. 7 is a diagram showing the positional relationship between the evaporation source and the mask during film formation in the thin film forming apparatus according to the first embodiment of the present invention.
  • FIG. 8A is a view for explaining a state in which a film raw material is vaporized and formed as a thin film on a substrate in the thin film forming apparatus according to the first embodiment of the present invention.
  • FIG. 8B is a perspective view of an evaporation source during film formation in the thin film forming apparatus according to the first embodiment of the present invention.
  • FIG. 9A shows the film thickness when a thin film is formed using the thin film forming apparatus according to the first embodiment of the present invention (the present invention) and the thin film forming apparatus described in Patent Document 1 (comparative example). It is the figure which showed the dispersion
  • FIG. 9B is a diagram showing a mask and measurement points used when forming the thin film in FIG. 9A.
  • FIG. 10 is a diagram for explaining the crystal structure of the film material used in the example when the thin film is formed by the thin film forming apparatus according to the first embodiment of the present invention.
  • FIG. 11A is a diagram showing a measurement result of XRD when a thin film is formed using the normal alkane of FIG. 10 as a film raw material using a general thin film forming apparatus (comparative example).
  • FIG. 11B is a diagram schematically showing the molecular orientation of the thin film in the comparative example of FIG. 11A.
  • FIG. 12A is a diagram showing an XRD measurement result when a thin film is formed using the normal alkane of FIG. 10 as a film raw material using the thin film forming apparatus (the present invention) according to the first embodiment of the present invention.
  • FIG. 12B is a diagram schematically showing the molecular orientation of the thin film in the present invention of FIG. 12A.
  • FIG. 13 is a partial cross-sectional view showing a configuration of a thin film forming apparatus according to the second embodiment of the present invention.
  • FIG. 14 is a flowchart for forming a thin film using the thin film forming apparatus according to the second embodiment of the present invention.
  • FIG. 12A is a diagram showing an XRD measurement result when a thin film is formed using the normal alkane of FIG. 10 as a film raw material using the thin film forming apparatus (the present invention) according to the first embodiment of
  • FIG. 15 is a partial cross-sectional view showing a configuration of a thin film forming apparatus according to the third embodiment of the present invention.
  • FIG. 16 is an exploded longitudinal sectional view of the thin film forming apparatus shown in FIG.
  • FIG. 17 is a plan view showing the configuration of the lower film forming chamber in the thin film forming apparatus according to the third embodiment of the present invention.
  • FIG. 18 is a flowchart for forming a thin film using the thin film forming apparatus according to the third embodiment of the present invention.
  • Patent Document 2 As described above, as a method of forming a thin film on a large substrate, there is a method of using a linear evaporation source that can move relative to the substrate, as in Patent Document 2. In the method of Patent Document 2, since it is necessary to relatively move the substrate and the linear vapor deposition source, the substrate and the linear vapor deposition source are separated from each other.
  • the method of Patent Document 1 is a technique for forming a desired thin film by increasing the vaporization speed by bringing the heat insulating mask and a planar vapor deposition source into close contact with each other and making the through hole of the heat insulating mask a closed space. is there. Therefore, when applying the method of Patent Document 2 to the method of Patent Document 1, it is necessary to separate the heat insulating mask and the linear vapor deposition source in order to smoothly move the linear vapor deposition source relative to the heat insulating mask. is there.
  • Patent Document 2 if the heat insulating mask and the linear deposition source are separated from each other in Patent Document 1, the inside of the through hole of the heat insulating mask cannot be used as a sealed space. Therefore, the method of Patent Document 2 is simply applied to the method of Patent Document 1. It was considered difficult to do.
  • the linear vapor deposition source was used in a state where the mask disposed on the film formation surface of the substrate and the linear vapor deposition source were separated by a minute distance. It was found that even when a thin film was formed while being moved relative to the substrate, a high-quality thin film having a uniform film thickness and film quality can be formed contrary to expectations.
  • the present invention has been completed based on such surprising results.
  • a thin film forming apparatus is a thin film forming apparatus that forms a thin film on a film forming surface of a substrate by vaporizing a film material made of an organic material in a film forming chamber, and a substrate holding unit that holds the substrate
  • a linear vapor deposition source provided with a supply port provided in the storage chamber having a storage chamber for storing the film raw material, having a through-hole and opening linearly toward a mask disposed on the substrate,
  • a heating unit that heats and vaporizes the film raw material housed in the housing chamber, and a direction parallel to the film formation surface of the substrate while separating the mask and the supply port by a predetermined distance; and
  • a first moving mechanism that moves at least one of the linear vapor deposition source and the substrate holding unit in a direction substantially orthogonal to the longitudinal direction of the linear vapor deposition source, and a degree of vacuum in the film formation chamber
  • a vacuum degree control unit that performs the vacuum degree control.
  • the section is such that the length from the supply port to the film formation surface is shorter than the mean free path of the film material molecules determined by the molecular weight of the film material and the degree of vacuum of the film formation chamber.
  • the vapor pressure in the film forming chamber is controlled, and the vapor pressure in the local space formed by the through hole in which the vaporized molecules of the film raw material exist and the substrate is P, and the vaporized molecules of the film raw material
  • the linear vapor deposition source is arranged so that ln (P / Pe), which is a logarithmic ratio of P and Pe, is 0.1 to 20, where Pe is the equilibrium vapor pressure of Pb.
  • the mechanism of thin film formation by vacuum deposition correlates with the vapor pressure P of vaporized molecules near the substrate to be deposited.
  • the vapor pressure P becomes higher than the equilibrium vapor pressure Pe of the vaporized molecule, the molecules are condensed on the substrate to form nuclei. Molecules flying to the substrate after nucleation gather from the nuclei as the starting point and promote thin film growth.
  • a film material used for forming a thin film according to the present invention a film material for forming an organic thin film is used.
  • the type of film raw material is not particularly limited.
  • normal compounds having a carbon skeleton as a main chain such as normal alkanes and fatty acids, linear compounds having a Si skeleton as a main chain such as polysilane, anthracene, Rod-like molecules such as polyacene compounds such as pentacene, polythiophene compounds such as oligothiophene and derivatives thereof; planar molecules such as phthalocyanines such as copper phthalocyanine (CuPc) and porphyrins; 4, 4 ′, 4 ′′ -Tris (3-methylphenylphenylamino) triphenylamine (m-MTDATA), 4,4 ', 4 "-tris (2-naphthylphenylamino) triphenylamine (2-TNATA), N, N'-bis (3-Methylpheny
  • the film is formed such that the length from the supply port to the film formation surface is shorter than the mean free path of the molecules evaporated from the film material, that is, a low vacuum atmosphere.
  • the degree of vacuum (pressure) in the room is controlled.
  • the film material when the film material is deposited in a high supersaturation atmosphere in a low vacuum film formation chamber, that is, when the supersaturation ⁇ is deposited within a range of about 3 to 15, the film material is a rod-like molecule.
  • the film raw material when the film raw material is a planar molecule, it is vertically aligned with the surface of the planar molecule standing perpendicular to the film formation surface of the substrate.
  • an amorphous thin film can also be formed using the film raw material of the material used for organic EL or an organic thin-film solar cell by enlarging supersaturation degree (sigma) by making a vapor deposition rate faster.
  • the degree of supersaturation ⁇ of vaporized molecules in a local space composed of the substrate and the through-holes is wide from 0.1 to 20 by the linear vapor deposition source and the mask having the through-holes. Can be controlled by range. In the present invention, even if the degree of vacuum in the film forming chamber is low as described above, the supersaturation degree ⁇ is controlled to be in the range of 0.1 to 20, thereby controlling the molecules in the deposited film. Can be easily controlled from vertical alignment to parallel alignment.
  • the above-described degree of supersaturation ⁇ will be further described.
  • the relationship between the degree of supersaturation ⁇ and the orientation of thin film molecules will be described.
  • the degree of supersaturation ⁇ is small, the thin film molecules are aligned vertically, and when the degree of supersaturation ⁇ is large, the thin film molecules are aligned in parallel.
  • the supersaturation degree ⁇ near the substrate depends on the substrate temperature and the deposition rate (deposition rate). The higher the substrate temperature, the smaller the supersaturation degree, and the lower the substrate temperature, the larger the supersaturation degree. On the other hand, the slower the vapor deposition rate, the smaller the degree of supersaturation, and the faster the vapor deposition rate, the greater the degree of supersaturation.
  • a general thin film forming apparatus cannot easily obtain a high degree of supersaturation, and it is difficult to easily form a parallel-oriented organic thin film.
  • a conventional general vacuum deposition thin film forming apparatus only a supersaturation degree of about 0 to 2 can be generated, and only a vertically oriented thin film can be formed.
  • the degree of supersaturation ⁇ in the vicinity of the substrate is controlled by forming a substantially closed space by the substrate and the through hole.
  • the value of the supersaturation ⁇ is set to 0.1 or more so that the film can be formed, and further set to 20 or less so that the orientation of the thin film can be controlled from the vertical orientation to the parallel orientation. Therefore, the film can be stably formed with a small amount of film material.
  • Such supersaturation ⁇ can be controlled using a linear evaporation source that can move relative to the substrate as a method for forming a film on a large substrate.
  • the linear vapor deposition source while moving at least one of the linear vapor deposition source and the substrate holder in a direction parallel to the film-forming surface of the film and in a direction substantially orthogonal to the longitudinal direction of the linear vapor deposition source This is done by separating the supply port and the mask by a predetermined distance.
  • the film is formed in a state where the supply port of the linear vapor deposition source and the mask are separated from each other by a predetermined distance, the inside of the through hole of the mask is formed as in Patent Document 1. It is not a completely closed space. Therefore, it has been considered that the deposition rate cannot be increased in a state where the supply port of the linear deposition source and the mask are separated by a predetermined distance.
  • the substrate and the through-hole are formed by molecules continuously vaporized from the supply port. It has been found that the inside of the through hole becomes a local atmosphere cut off from its outer peripheral portion because the space constituted by is a filled vapor pressure space. As a result, during the film formation process, a vapor pressure field different from that of the outer periphery is formed in the through hole, and a chemically closed reaction field sufficient to control the vaporization rate and vapor pressure of the film material is constructed. I found out.
  • the supply port of the linear vapor deposition source and the mask surface are separated by a predetermined distance, so that the film thickness and film quality of the thin film formed on the substrate are made uniform. I also found that I can do it.
  • the vaporized film material from the storage chamber has a uniform vapor pressure atmosphere. This is because it is considered to function as a relaxation layer to be formed. That is, since the film material having a uniform vapor pressure can be moved into the through-holes by the relaxing layer formed by the gaps, the film thickness and film quality of the thin film formed on the substrate can be made uniform. It is guessed. Unlike the thin film forming apparatus disclosed in Patent Document 1, it is necessary to provide heat insulation to the mask by separating the linear vapor deposition source and the mask not only during film formation standby but also during film formation. Disappear.
  • the degree of vacuum in the film formation chamber during film formation is the length of the vapor deposition path of the vaporized film raw material from the supply port of the linear vapor deposition source to the substrate via the through hole, It is controlled so as to be shorter than the mean free path of the molecule determined by the molecular weight of the vaporized film raw material and the degree of vacuum in the film forming chamber.
  • the degree of vacuum in the film formation chamber that satisfies such conditions should be determined appropriately according to the desired film quality (orientation state, crystallization state) in consideration of the type of film material, the deposition rate, the molecular density of the film material, and the like. Can do.
  • a linear vapor deposition source having a linear vapor deposition source is used as the vapor deposition source.
  • the film raw material can be uniformly arranged in the linear vapor deposition source, and the holding state of the film raw material in the linear vapor deposition source can be made uniform easily, so that variations in film thickness and film quality are suppressed and uniform.
  • a high-quality thin film having a film thickness and film quality can be formed. As a result, the yield of the thin film can be improved and the productivity can be increased.
  • the deposition source is a flat plate like the conventional one, it is difficult to heat the deposition source uniformly, and heating unevenness of the deposition source is likely to occur. For this reason, a splash in which the film material is suddenly vaporized and ejected may occur due to uneven heating. In addition, a depression or the like is formed in the film raw material by the splash, and the film raw material collapses due to the depression or the like. As a result, the vaporization state of the film raw material may become unstable.
  • Splash means that the material molecules suddenly sublimate or evaporate (vaporize) due to rapid heating of the film material or variations in the temperature of the film material.
  • the film formation rate becomes unstable, and film source molecules often reach the substrate in a collective (cluster) state, which tends to make the film thickness and film quality nonuniform.
  • the collapse means that in the process of vaporization by heating the film raw material (solid), the molecular vaporization rate suddenly changes due to the shape change of the solid and the film raw material collapses. When such collapse occurs, the film formation rate becomes unstable, and it becomes difficult to make the film thickness and film quality uniform.
  • the vapor deposition source is linear as in the present invention, uneven heating of the vapor deposition source is less likely to occur, so that the vaporization state of the film raw material can be easily uniformed. Variation in film quality can be suppressed.
  • the width of the upper end surface facing the mask of the linear vapor deposition source is the through hole. It is preferable that it is larger than the opening width of the hole on the mask side.
  • the conductance between the inside and outside of the through-hole is consistently maintained in the through-hole of the mask by the surface on the supply port side in the linear vapor deposition source from the start of vapor deposition in the film formation to the end of vapor deposition.
  • an organic thin film with controlled orientation can be formed in a large area at a high deposition rate.
  • the heating unit is configured to move integrally with the linear vapor deposition source.
  • the heating unit for heating such a linear deposition source for example, a linear heating unit having substantially the same length as the length of the linear deposition source in the longitudinal direction of the linear deposition source is desirable. .
  • a cross-sectional shape of the storage chamber in a plane whose normal is the longitudinal direction of the linear evaporation source is a tapered shape toward the supply port.
  • Such a configuration can further suppress variations in the thickness and quality of the thin film. Hereinafter, this point will be described.
  • the film material vaporized in the storage chamber is immediately discharged outside the storage chamber. Therefore, the vaporization state of the film raw material tends to vary, and when the splash or collapse of the film raw material occurs, the vaporization state of the film raw material becomes non-uniform, so that the film thickness and film quality of the thin film tend to vary.
  • the taper is tapered from the bottom surface of the storage chamber in the vapor deposition source to the supply port, that is, when the opening width is narrowed from the bottom surface to the supply port, the storage is performed. Since an equilibrium state between the solid phase and the gas phase is once formed in the chamber, the film material in a uniform vaporized state can be released toward the substrate. In addition, by making the cross-sectional shape of the storage chamber tapered toward the supply port, even if a splash or collapse of the film raw material occurs, the film raw material is not immediately released outside the storage chamber. The vaporized state can be made uniform. At this time, by adjusting the temperature of the vapor deposition source, the molecular beam intensity of the film material can be controlled to control the orientation state and the crystallization state.
  • the thin film forming apparatus is configured to include a second moving mechanism unit that moves at least one of the substrate holding unit and the linear vapor deposition source in a direction substantially orthogonal to the film formation surface. It doesn't matter.
  • At least one of the substrate holding unit and the linear vapor deposition source can be moved by the second moving mechanism unit in a direction (eg, a vertical direction) substantially orthogonal to the film formation surface. Can be separated from the vapor deposition source with a sufficient distance. Therefore, it is possible to prevent the film raw material from adhering to the substrate at the time of setting the vapor deposition rate, and it is also convenient to provide a deposition shutter that partitions the vapor deposition source, the mask, and the substrate.
  • the thin film forming apparatus further comprises a depressurizable preparatory chamber disposed via a partition that opens and closes adjacent to the film formation chamber, and the preparatory chamber includes the substrate and the film formation chamber. It is preferable to include at least one of a substrate advancing / retreating mechanism unit that advances and retreats between the chamber and a deposition source advancing / retreating mechanism unit that advances and retracts the linear deposition source between the preliminary chamber and the film forming chamber.
  • Patent Document 1 it is necessary to open the film formation chamber to the atmosphere every time the substrate is replaced. In order to open the film formation chamber to the atmosphere, it is first necessary to cool the deposition source to about room temperature. If the film formation chamber is opened to the atmosphere without cooling the vapor deposition source, the film raw material held in the vapor deposition source will be oxidized and cannot be used for the next film formation. The metal parts that make up will also oxidize. And it takes tens of times as long as the film formation time to cool the vapor deposition source to about room temperature.
  • the present invention since a preparatory chamber that can be depressurized is provided, it is possible to perform slow cooling or the like by retracting the substrate and the evaporation source to the preparatory chamber.
  • the substrate on which the thin film is formed is taken out to the spare chamber without opening the deposition chamber to the atmosphere while keeping the vapor deposition source in a high temperature state.
  • a simple substrate can be carried into the deposition chamber. As a result, continuous film formation is possible, and the time required for a series of film formation processes can be greatly reduced. Even when the substrate is cooled during film formation, the substrate can be recovered outside the apparatus after the temperature of the substrate is returned to room temperature in the spare chamber.
  • the substrate is a band-shaped film substrate
  • the film forming chamber is further in a state where the film substrate is sandwiched while the film substrate is held by the substrate holding unit.
  • a supply roller that includes a substrate inlet and a substrate outlet that can be closed, feeds the film substrate wound in a roll shape outside the film formation chamber, and supplies the film substrate into the film formation chamber
  • a take-up roller that collects the film substrate supplied into the film formation chamber outside the film formation chamber and winds the film substrate in a roll shape.
  • the film formation chamber since the film formation chamber can be closed with the film substrate sandwiched between the substrate introduction port and the substrate outlet port, the film formation chamber during film formation has the above-described low vacuum. Can be maintained at a time. Note that even when the film formation chamber is opened to the atmosphere for a short time, a low vacuum atmosphere can be quickly recovered by using a vacuum pump such as a rotary pump or a turbo molecular pump.
  • a vacuum pump such as a rotary pump or a turbo molecular pump.
  • a supply roller that feeds the film substrate wound in a roll shape and supplies the film substrate into the film formation chamber, and the film substrate supplied into the film formation chamber outside the film formation chamber And a take-up roller that is collected in a roll shape.
  • a film formation chamber having a relatively small volume can be used as the volume that can be easily decompressed as the film formation chamber.
  • the time required for substrate replacement can be greatly reduced, and an apparatus for substrate pretreatment or thin film posttreatment can be easily connected. Therefore, continuous film formation can be performed efficiently.
  • a series of processes of slightly releasing the pressing force sandwiching the film substrate at the substrate inlet and the substrate outlet and winding the film substrate are performed.
  • the film can be continuously formed on the film. That is, it is possible to efficiently perform a continuous film forming process on the band-shaped film substrate that is fed from the supply roller and collected to the take-up roller.
  • the deposition source is cooled to about room temperature. There is a need. If the film forming chamber is opened to the atmosphere without cooling the vapor deposition source, the film raw material held in the vapor deposition source is oxidized. When the film material is oxidized, it cannot be used at the time of the next film formation, and metal parts constituting the film formation chamber are also oxidized. Furthermore, it takes several tens of times as long as the film formation time to cool the vapor deposition source to about room temperature.
  • the film formation chamber can be closed during film formation, and the film substrate to be formed next by the substrate transfer mechanism immediately after film formation and the form substrate after film formation are formed. Can be derived.
  • the film substrate after film-forming can be annealed and a thin film formation process can be performed continuously.
  • a continuous film forming process can be performed without greatly releasing the air, the film material is not oxidized.
  • the thin film forming method according to the present invention is a thin film forming method for forming a thin film on a film forming surface of a substrate by vaporizing a film raw material made of an organic material in the film forming chamber, wherein the substrate is disposed in the film forming chamber.
  • a substrate holding portion for holding the film raw material and a storage chamber for storing the film raw material, and a supply port that has a through hole and opens linearly toward the mask disposed on the substrate is provided in the storage chamber
  • the at least one of the linear vapor deposition source and the substrate holding unit is moved in a direction substantially orthogonal to the longitudinal direction of the length, and by the vacuum degree control unit, the length from the supply port to the film formation surface is
  • the degree of vacuum in the film forming chamber is controlled and vaporized so as to be shorter than the mean free path of the film source molecule determined by the molecular weight of the film raw
  • the linear vapor deposition source is arranged so that the logarithmic ratio ln (P / Pe) is 0.1-20.
  • a width of an upper end surface facing the mask in the linear vapor deposition source is the through hole. It is preferable that it is larger than the opening width of the hole on the mask side.
  • the orientation of molecules in the deposited film is controlled by controlling the degree of supersaturation ⁇ to be in the range of 0.1 to 20 so that the film forming chamber has a low vacuum atmosphere. Can be easily controlled from vertical alignment to parallel alignment. Thereby, the productivity of the organic thin film can be improved.
  • the heating unit is moved integrally with the linear vapor deposition source.
  • a cross-sectional shape of the storage chamber in a plane whose normal is the longitudinal direction of the linear vapor deposition source is a tapered shape toward the supply port.
  • a second moving mechanism unit is further provided in the film forming chamber, and the second moving mechanism unit includes at least the substrate holding unit and the linear vapor deposition source.
  • the second moving mechanism unit includes at least the substrate holding unit and the linear vapor deposition source.
  • One may be configured to move in a direction substantially perpendicular to the film formation surface.
  • the thin film forming method according to the present invention further includes a depressurizable preparatory chamber disposed via a partition that opens and closes adjacent to the film formation chamber, and the preparatory chamber includes a substrate advance / retreat mechanism section and a deposition source advance / retreat mechanism. At least one part is provided, the substrate advance / retreat mechanism part moves the substrate forward and backward between the preliminary chamber and the film formation chamber, and the deposition source advance / retreat mechanism part moves the linear deposition source to the You may comprise so that it may advance / retreat between a reserve chamber and the said film-forming chamber.
  • the substrate is a band-shaped film substrate, and the film forming chamber is closed with the film substrate being sandwiched while the film substrate is held by the substrate holding portion.
  • a thin film is formed on the film substrate by introducing into the film forming chamber, and the film substrate on which the thin film has been formed is continuously led out of the film forming chamber through the substrate outlet. It may be configured to collect the rollers.
  • FIG. 1 is a partial cross-sectional view showing a configuration of a thin film forming apparatus according to the first embodiment of the present invention, and is a diagram showing a configuration in a preparation stage of thin film formation.
  • a thin film forming apparatus 100 includes a film forming chamber 2, a holder 3, a vertical moving mechanism 4, a vapor deposition source 5, a heater 6, a horizontal moving mechanism 7, and a vacuum. Degree control unit (not shown).
  • the thin film forming apparatus 100 is an apparatus for forming a thin film on a substrate S by vacuum vapor deposition, and forms a thin film by attaching a film material vaporized from the vapor deposition source 5 to the film formation surface S1 of the substrate S.
  • the holder 3 is configured to be moved up and down in the film forming chamber 2 by the vertical movement mechanism 4.
  • the vapor deposition source 5 is configured to be horizontally movable in the left and right directions in the film forming chamber 2 by a horizontal movement mechanism 7.
  • the vacuum degree control unit controls the degree of vacuum in the film forming chamber 2, and includes, for example, a composite exhaust system combined with a rotary pump or a turbo molecular pump, a vacuum gauge, and the like.
  • the film forming chamber 2 is configured so that a predetermined vacuum atmosphere can be formed therein by a vacuum control unit such as a vacuum pump. That is, the degree of vacuum in the film forming chamber 2 is controlled by the vacuum controller.
  • a vacuum control unit such as a vacuum pump. That is, the degree of vacuum in the film forming chamber 2 is controlled by the vacuum controller.
  • the degree of vacuum in the film forming chamber 2 depends on the length from the supply port 52 of the vapor deposition source 5 to the film forming surface S1 of the substrate S depending on the molecular weight of the film raw material and the degree of vacuum in the film forming chamber 2. It is controlled so as to be shorter than the mean free path of the determined film raw material molecules. For example, the pressure is reduced by a vacuum pump so that the distance between the film formation surface S1 of the substrate S and the supply port 52 of the vapor deposition source 5 is equal to or less than the average free path of the molecules of the film material.
  • the film raw material is an organic material having a linear carbon skeleton and a compound having a molecular weight of about 700 to 800, 0. It is about 3 to 1 [Pa].
  • the temperature in the film forming chamber 2 is not particularly adjusted and is about room temperature.
  • a shutter 21 is provided in the film forming chamber 2 near the center in the height direction of the film forming chamber 2.
  • the shutter 21 can be slid by an opening / closing drive unit (not shown) to shield the holder 3 and the vapor deposition source 5 as shown in FIG. Further, as will be described later, when the thin film is formed, as shown in FIG. 5, the shutter 21 is retracted by the opening / closing drive unit so that the vapor deposition source 5 and the holder 3 are brought close to each other.
  • the holder 3 is a substrate holding unit that holds the substrate S.
  • the holder 3 in the present embodiment includes a plate portion 31 having a substantially square shape in plan view, and a fixed claw 32 provided on the lower surface of the edge portion of the plate portion 31. Then, in a state where the mask M is brought into close contact with the lower surface of the substrate S and the mask M is pressed by the fixing claws 32, the fixing claws 32 and the plate portion 31 are fixed by screws (not shown).
  • the holder 3 is mounted so as to be detachable from the holder mounting portion 42.
  • the holder mounting portion 42 includes a push bolt 421, a pull bolt 422, two holder mounting plates 424, a spherical bearing 423 interposed between the two holder mounting plates 424, and the like.
  • the holder mounting plate 424 and the plate portion 31 of the holder 3 are fixed by the pulling bolt 422, and the inclination of the holder 3 is adjusted by adjusting the push bolt 421 and the pulling bolt 422, and the distance from the moving evaporation source 5 is adjusted. Can be adjusted to be constant.
  • an arm 41 of the vertical movement mechanism 4 is provided at the center of the upper surface of the holder mounting portion 42.
  • the vertical movement mechanism 4 is a second movement mechanism unit that moves at least one of the holder 3 and the vapor deposition source 5 in a direction (vertical direction) substantially orthogonal to the film formation surface S1 of the substrate S.
  • the vertical movement mechanism 4 is configured so that the holder 3 can be moved up and down.
  • the vertical movement mechanism 4 includes a columnar arm 41 that extends vertically, and the arm 41 includes an elevating drive unit (not shown) for elevating the arm 41.
  • the substrate S and the mask M are moved up and down in the film forming chamber 2 together with the holder 3.
  • the holder 3 can be cooled by providing cooling devices, such as a Peltier device, a cryostat, or a liquid nitrogen gas source, in the vertical movement mechanism 4.
  • cooling devices such as a Peltier device, a cryostat, or a liquid nitrogen gas source
  • the holder 3 can be heated by providing a heater in the vertical movement mechanism 4.
  • the substrate S is cooled via the holder 3, and the molecular orientation with respect to the film forming surface S 1 of the film material, which is governed by the temperature and the deposition rate, can be controlled.
  • a heater in the vertical movement mechanism 4 it is possible to heat the substrate S that has been cooled and whose temperature has been lowered, and to quickly return the temperature of the substrate S to room temperature.
  • the substrate S used in this embodiment will be described.
  • the substrate S is a thin film forming substrate for forming a thin film.
  • the substrate S in this embodiment is a flat plate having an equal thickness, and a substrate having a square shape in plan view is used.
  • a specific substrate S for example, a resin film substrate, a silicon substrate, or a quartz substrate is used.
  • the surface on the mask M side of the substrate S is a film formation surface S1 on which a thin film is formed.
  • a metal pattern that functions as an electrode is formed on the film formation surface S1.
  • FIG. 2 is a plan view of a mask M used in the thin film forming apparatus according to the first embodiment of the present invention.
  • the mask M is a flat mask, and is disposed so that one surface (upper surface) thereof is in close contact with or close to the film formation surface S1 of the substrate S, and is opposite to the one surface. It arrange
  • the mask M has a plurality of through holes M1 configured to penetrate from one surface to the other surface. That is, the through hole M1 is formed so as to penetrate in the thickness direction of the mask M.
  • the mask M is provided with a plurality of through holes M1, but the number of through holes M1 may be one.
  • the mask M in the present embodiment is a flat plate having a stepped portion on the side peripheral surface, and a cylindrical through-hole M1 having a diameter of about 1 mm is formed at the center of each other. A total of 36 pieces are formed vertically and horizontally so that the distance between them is about 2 mm.
  • a material of the mask M it can comprise with quartz, ceramics, a metal, etc., for example.
  • the shape of the through hole M1 is not limited to a cylindrical shape.
  • FIG. 3 is a perspective view showing a configuration of the vapor deposition source 5 in the thin film forming apparatus according to the first embodiment of the present invention.
  • the vapor deposition source 5 is a vapor deposition source that is disposed in the lower part of the film forming chamber 2 and has a storage chamber 51 that stores film raw materials, and has a linear shape with a predetermined length. It is a linear vapor deposition source forming (long shape). Further, as shown in FIG. 3, the vapor deposition source 5 constitutes a container in which a supply port 52 that opens toward the mask M is provided at the upper end portion of the storage chamber 51. The supply port 52 is a linear long groove (slit).
  • the length L of the supply port 52 in the longitudinal direction of the vapor deposition source 5 is configured to be the same length as the width of the substrate S (the length in the depth direction in FIG. 1).
  • the vapor deposition source 5 is a thin plate made of a metal (copper, aluminum, SUS, or the like) that is formed so as to cover the outer surface of a main body made of a long crucible made of glass, for example. It consists of and.
  • membrane raw material accommodated in the storage chamber 51 the film
  • the cross-sectional shape of the storage chamber 51 in a plane whose normal is the longitudinal direction of the vapor deposition source 5 is a tapered shape from the bottom surface of the storage chamber 51 toward the supply port 52. That is, the storage chamber 51 of the vapor deposition source 5 is configured such that the opening width decreases toward the supply port 52 (toward the mask M).
  • the heater 6 functions as a vapor deposition source heating mechanism that heats the vapor deposition source 5, and is a heating unit that heats and vaporizes the film raw material accommodated in the accommodation chamber 51 of the vapor deposition source 5.
  • a ceramic heater can be used as the heater 6, for example.
  • the heater 6 is disposed in close contact with the rear surface of the container of the vapor deposition source 5 at the lower part of the vapor deposition source 5. Thereby, the heater 6 is configured to move integrally with the vapor deposition source 5.
  • the heater 6 is formed in a long shape, like the vapor deposition source 5. Accordingly, it is not necessary to increase the size of the heater 6 (increase in area) in accordance with the increase in size (enlarging) of the substrate S, thereby suppressing the occurrence of temperature non-uniformity (temperature unevenness) accompanying the increase in size of the heater 6. be able to. Thereby, the occurrence of variations in film thickness and film quality within the substrate surface can be suppressed.
  • the vapor deposition source 5 can be heated by supplying electric power to the heater 6. Thereby, the film material in the storage chamber 51 is heated and vaporized, and the molecules of the vaporized film material are discharged from the supply port 52 to the outside.
  • the heater 6 is configured to be able to raise the temperature of the vapor deposition source 5 at a high speed. In this embodiment, the temperature of the vapor deposition source 5 can be raised to 300 ° C. in 3 minutes.
  • FIG. 4 is a plan view showing a configuration of a horizontal movement mechanism in the thin film forming apparatus according to the first embodiment of the present invention.
  • the horizontal movement mechanism 7 is a vapor deposition source in a direction parallel to the film formation surface S ⁇ b> 1 of the substrate S and substantially perpendicular to the longitudinal direction of the vapor deposition source 5.
  • 5 is a vapor deposition source moving mechanism (first moving mechanism unit) that moves 5.
  • the vapor deposition source 5 in which the heater 6 is disposed in close contact is supported by the horizontal movement mechanism 7 and can be moved horizontally in the direction indicated by the arrow A.
  • the horizontal movement mechanism 7 includes a motor 74, a coupling 75, a feed screw 72, a guide 71 (rail member) extending in the horizontal direction, a stage 73, and the like.
  • the vapor deposition source 5 is fixed to the stage 73 together with the heater 6, and is moved in the arrow A direction by the horizontal movement mechanism 7.
  • the thin film forming apparatus 100 further includes two film thickness meters 131 and 132 for measuring the vaporization state of the film raw material from the vapor deposition source 5.
  • These film thickness meters 131 and 132 are equipped with a crystal resonator, and measure the film thickness by detecting a change in the resonance frequency that changes according to the mass of the film material deposited on the crystal resonator. is there.
  • the film thickness meter 131 is configured to be movable along the width direction of the substrate S, and sets a vapor deposition rate before film formation. Further, the film thickness meter 132 monitors the vapor deposition state during film formation.
  • the thin film forming apparatus 100 is further provided with a control unit (not shown), and the control unit controls the vertical drive of the holder 3, the horizontal drive of the vapor deposition source 5, or the heating of the heater 6. Is done.
  • the horizontal drive control of the vapor deposition source 5 includes not only horizontal movement at a constant speed, but also vapor deposition area control, and stop / start control at an intended position.
  • FIG. 5 is a partial cross-sectional view of the thin film forming apparatus according to the first embodiment of the present invention, and is a diagram showing a configuration during thin film formation.
  • the substrate 21 and the mask M held by the holder 3 are moved so that the shutter 21 in the film formation chamber 2 is retracted and the mask M and the vapor deposition source 5 come close to each other. , And is lowered by the vertical movement mechanism 4.
  • the supply port 52 of the vapor deposition source 5 and the mask M are spaced apart by a predetermined distance, and the gap between the supply port 52 of the vapor deposition source 5 and the mask M is as shown in FIG.
  • the gap L1 is set according to the degree of vacuum in the film forming chamber 2.
  • the vapor deposition source 5 is moved in a direction parallel to the film formation surface S1 of the substrate S by the horizontal movement mechanism 7. And it can move horizontally in a direction substantially orthogonal to the longitudinal direction of the vapor deposition source 5.
  • the gap L1 functions as a relaxation layer in which the film raw material evaporated from the vapor deposition source 5 forms a uniform vapor pressure atmosphere. And the film
  • FIG. 6 is a flowchart for forming a thin film using the thin film forming apparatus 100 according to the first embodiment of the present invention.
  • a procedure for forming a thin film on the film formation surface S1 of the substrate S will be described with reference to FIGS. 1 and 5 and FIG.
  • the initial setting step (S101) will be described.
  • the holder 3 is raised to the uppermost position by the vertical movement mechanism 4 and the shutter 21 is inserted between the holder 3 and the vapor deposition source 5 and then the film forming chamber is formed by a vacuum pump.
  • the inside of 2 is depressurized to a predetermined vacuum atmosphere.
  • the substrate 3 and the mask M before the film forming process are fixed to the holder 3, and the film material is stored in the storage chamber 51 of the vapor deposition source 5.
  • the heater heating step (S102) for heating the heater 6 will be described.
  • the vapor deposition source 5 accommodation chamber 51
  • a baking process for drying the film material and removing impurities is performed.
  • the deposition rate is measured from the vaporized state of the film raw material using the film thickness meter 131.
  • the holder 3 is lowered by the vertical movement mechanism 4 so that the lower surface of the mask M and the upper end surface of the vapor deposition source 5 are separated by a minute distance.
  • the mask M and the vapor deposition source 5 are brought close to each other (step S105).
  • the vapor deposition source 5 is moved so that the vapor deposition source 5 is arranged to face the end of the mask M (the right end in FIG. 5) (step S106).
  • the evaporation source 5 is horizontally moved at a predetermined speed by the horizontal movement mechanism 7 (step S107), and the film raw material is attached to the film formation surface S1 of the substrate S exposed in each through hole M1.
  • the film formation is continued until a thin film having a predetermined film thickness is formed in a predetermined region of the S film formation surface S1 (NO in step S107).
  • the vapor deposition source 5 is moved horizontally at a speed of 1 to 10 [mm / s].
  • the through hole M1 is substantially closed between the film formation surface S1 of the substrate S and the upper end surface of the vapor deposition source 5 or the bottom surface of the storage chamber 51.
  • a locally closed reaction system is formed.
  • the film raw material stored in the storage chamber 51 of the vapor deposition source 5 is vaporized by receiving the heat of the heater 6, and is scattered and vaporized from the storage chamber 51 to the supply port 52 to form the vapor deposition source 5 and the mask. After moving to the region of the gap L1 between the M and a uniform vapor pressure atmosphere is formed in this gap, it diffuses into the through hole M1.
  • the inside of the through hole M1 is a narrow space that is almost closed as described above, the vapor pressure of the film material exceeds the saturated vapor pressure, and the supersaturation degree ⁇ exceeds zero. For this reason, when the film raw material undergoes a phase transition from the gas phase to the solid phase and the deposition rate is sufficiently high, parallel orientation is promoted if the film raw material is a rod-like molecule, and vertical if a film raw material is a planar molecule. Orientation is promoted. In addition, when the deposition rate is faster, it is in a state where amorphization or microcrystallization can proceed.
  • FIG. 7 is a diagram showing the positional relationship between the evaporation source and the mask M during film formation in the thin film forming apparatus 100 according to the first embodiment of the present invention.
  • 7A to 7C show a state in which the vapor deposition source 5 passes through the vicinity of the through hole M1 of the mask M.
  • FIG. 7A to 7C show a state in which the vapor deposition source 5 passes through the vicinity of the through hole M1 of the mask M.
  • the width W1 of both upper end surfaces located on both sides of the supply port 52 of the vapor deposition source 5 is larger than the opening width (opening diameter) W2 of the through hole M1. Is configured to be larger. That is, the width W1 of the supply port 52 is larger than the opening width W2 (1 mm in the present embodiment) of the through hole M1.
  • the lower part in the through hole M1 (deposition source 5 side) becomes high temperature (about 120 ° C. to 180 ° C.), and the upper part in the through hole M1 (substrate S side). ) Is a low temperature (about 50 ° C. or less).
  • the deposition rate can be increased and the degree of supersaturation ⁇ can be increased, so that a thin film in which molecules are aligned in parallel can be easily formed.
  • the substrate S may be further cooled to room temperature or lower in order to improve the orientation. As a result, the degree of supersaturation ⁇ can be further increased.
  • the temperature of the substrate S is the atmospheric temperature in the film forming chamber 2 (room temperature in the present embodiment), and the temperature of the vapor deposition source 5 is 100 ° C. to 100 ° C. It is about 150 ° C. Therefore, at this time, a remarkably steep temperature gradient is generated in the upper part (substrate S side) and the lower part (deposition source 5 side) in the through hole M1. By generating such a steep temperature gradient, the film material released from the vapor deposition source 5 adheres to the film formation surface S1 of the substrate S having the lowest temperature in the through-hole M1, and the film surface is exposed to the film formation surface S1. And deposits efficiently.
  • FIG. 8A is a view for explaining how the film raw material is vaporized and formed as a thin film on the substrate S in the thin film forming apparatus 100 according to the first embodiment of the present invention.
  • FIG. 8B is a perspective view of the vapor deposition source 5 during film formation in the thin film forming apparatus 100 according to the first embodiment of the present invention.
  • the film raw material accommodated in the accommodating chamber 51 of the vapor deposition source 5 is heated by the heater 6 and vaporized to become sublimated molecules.
  • the cross-sectional shape of the storage chamber 51 in this embodiment is a tapered shape from the bottom surface of the storage chamber 51 toward the supply port 52, that is, from the bottom surface of the storage chamber 51 toward the supply port 52.
  • the opening width is gradually narrowed.
  • the vaporized film material is not immediately discharged to the outside from the supply port 52 but temporarily stays in the storage chamber 51.
  • an equilibrium state between the solid phase and the gas phase is once generated in the storage chamber 51, and the film material is uniformly vaporized in the storage chamber 51.
  • the film material is not immediately released out of the storage chamber 51, so that the vaporized state can be made uniform in the storage chamber 51.
  • the film raw material in a uniform vaporized state in the storage chamber 51 is discharged from the supply port 52 toward the substrate S, as shown in FIGS. 8A and 8B, and the upper end surface of the vapor deposition source 5 and the mask M It diffuses in the region of the gap L1 between the lower surface.
  • the vaporized film material molecules form a more uniform vapor pressure atmosphere in the gap region and enter the inside of the through hole M1.
  • the inside of the through hole M1 is a local space that is a substantially closed narrow space as described above.
  • the vapor pressure of the film material in the through-hole M1 exceeds the saturated vapor pressure, and the supersaturation degree ⁇ of the vaporized molecules in the local space formed by the substrate S and the through-hole M1 is over zero.
  • the film raw material undergoes a phase transition from the gas phase to the solid phase, adheres to the film formation surface S1 of the substrate S, and is formed as a thin film.
  • the vapor deposition rate can be increased about 100 times as compared with the conventional thin film forming apparatus in the case where the mask M is not close to the mask M.
  • the degree of supersaturation ⁇ can be easily increased, so that a thin film in which molecules are aligned in parallel can be easily formed.
  • the supersaturation degree ⁇ of the vaporized film material in the local space can be controlled in a wide range from 0.1 to 20.
  • the orientation of molecules in the deposited film can be easily controlled from the vertical orientation to the parallel orientation.
  • the gap L1 can be set to about 0 to 5 mm, and is set to 2 mm in the present embodiment.
  • a long linear vapor deposition source is used as shown in FIG. 8B.
  • the vaporized film raw material is uniformly fed from the supply port 52 in the longitudinal direction of the vapor deposition source 5 as shown in FIG. 8B. It can be discharged toward the substrate S.
  • variations in film thickness and film quality are further suppressed, and more A high-quality thin film having a uniform film thickness and film quality can be formed.
  • the thin films corresponding to all the through holes M1 in the mask M are formed on the deposition surface S1 of the substrate S. Can be formed.
  • the thickness of the film material deposited on the film formation surface S ⁇ b> 1 of the substrate S is monitored by the film thickness meter 132, and the vapor deposition source 5 uses the film material (substrate) deposited on the film thickness meter 132. The reciprocating motion is repeated until the thin film formed on S reaches a predetermined thickness (NO in step S107).
  • step S107 When a thin film having a predetermined thickness is formed in a predetermined region of the substrate S (YES in step S107), heating of the heater 6 is stopped and the holder 3 is raised to a predetermined position (step S108). Thereafter, as shown in FIG. 5, the shutter 21 is inserted between the holder 3 and the vapor deposition source 5 (step S109).
  • the thin film formation in the present embodiment is completed.
  • the thin film having the pattern shape of the through hole M1 and the mirror pattern is formed on the film forming surface S1 of the substrate S with a uniform film thickness. In addition, it can be formed efficiently in a short time with the film quality.
  • the thin film forming apparatus 100 uses the linear vapor deposition source 5 in a state where the mask M disposed on the substrate S and the vapor deposition source 5 are separated from each other by a predetermined distance.
  • the film material is deposited on the substrate S while moving the deposition source 5.
  • the degree of vacuum in the film forming chamber 2 is set to a low vacuum atmosphere, and the degree of supersaturation ⁇ in the through hole M1 of the mask M is 0.1 to 20. The distance between the source and the mask M is controlled.
  • a thin film can be formed over the entire film-forming surface S1 of the substrate S regardless of the size of the substrate S. Therefore, even for a large substrate, variations in film thickness and film quality are suppressed, and a high-quality thin film having a uniform film thickness and film quality can be formed.
  • the supersaturation degree ⁇ of the vaporized film material in the local space composed of the substrate S and the through-hole M1 can be controlled in a wide range from 0.1 to 20, so that the film is formed.
  • the molecular orientation in the thin film can be easily controlled from the vertical orientation to the parallel orientation.
  • the vapor deposition source 5 and the mask M are separated by a minute distance even during film formation, the vapor deposition source 5 and the mask M do not contact (adhere). Thereby, in order to suppress the substrate temperature rise by heat conduction, it is not necessary to give the mask M heat insulation. For this reason, since the structural member of the mask M can be made inexpensive, the film-forming cost can be reduced.
  • FIG. 9A shows a film thickness when a thin film is formed using the thin film forming apparatus 100 (the present invention) according to the first embodiment of the present invention and the thin film forming apparatus (comparative example) described in Patent Document 1.
  • FIG. 9B is a diagram showing the mask M and measurement points used at that time. Note that, in the “present invention” and the “comparative example”, the same mask M shown in FIG. 9B is used. In the “present invention” and the “comparative example”, three samples were used, and each formed a thin film having a thickness of 300 nm.
  • the mask M used in this experiment is provided with 36 through-holes M having a pattern opening of ⁇ 1 mm and depth (height) of 2 mm in a 6 ⁇ 6 matrix at a pitch of 2 mm. It is a thing. Further, as shown in FIG. 9B, the number of measurement points is set to five in total: four corner measurement points (P1, P2, P4, P5) and one center measurement point P3. The film thickness at each measurement point was measured using a contact-type film thickness meter.
  • FIG. 9A shows the measurement result of the film thickness. As shown in FIG. 9A, it was found that the thin film formed by the thin film forming apparatus in the comparative example had a film thickness of 100 to 300 nm and a large variation.
  • the thin film formed by the thin film forming apparatus 100 according to the present invention has a film thickness of 290 to 310 nm, and can form a highly uniform film thickness of ⁇ 5% or less with respect to the set film thickness of 300 nm. I understood that I could do it.
  • FIG. 10 is a view for explaining the crystal structure of the film raw material used in the example when the thin film is formed by the thin film forming apparatus 100 according to the first embodiment of the present invention.
  • a-axis, b-axis, and c-axis represent unit cell vectors, respectively
  • ⁇ is an angle formed by b-axis and c-axis
  • ⁇ is an angle formed by c-axis and a-axis
  • ⁇ Represents the angle between the a-axis and the b-axis.
  • normal alkane C 22 H 46
  • the normal alkane has a triclinic crystal structure, the length of one side in the a-axis direction is 0.4228 [nm], the length of one side in the b-axis direction is 0.4828 [nm], and the c-axis This is a rod-like molecule having one side length of 2.9552 [nm], ⁇ of 86.424 [°], ⁇ of 70.775 [°], and ⁇ of 72.199 [°].
  • FIG. 11A the normal alkane of FIG. 10 was used as a film raw material, and a thin film was formed using a general thin film forming apparatus (comparative example) in which the substrate and the evaporation source were far apart and a local space was not generated near the film formation surface
  • FIG. 11B is a diagram schematically showing the molecular orientation of the thin film in the comparative example of FIG. 11A.
  • the degree of vacuum in the film formation chamber is set to a high degree of vacuum of 10 ⁇ 3 to 10 ⁇ 4 [Pa], and the film formation time is set to 8.3 [min]. Was 100 [nm].
  • the molecular orientation model inferred from the XRD measurement result shown in FIG. 11A has a dominant (001) plane as shown in FIG. 11B, and the rod-like molecules of the thin film are tilted with respect to the substrate S.
  • the oriented state that is, the rod-like molecules of the thin film in the comparative example is considered to be vertically oriented.
  • FIG. 12A is a diagram showing XRD measurement results when a thin film is formed using the thin film forming apparatus 100 (the present invention) according to the first embodiment of the present invention using the normal alkane of FIG. 10 as a film raw material. It is. Moreover, FIG. 12B is the figure which showed typically the molecular orientation of the thin film in this invention of FIG. 12A.
  • the vacuum degree of the film forming chamber is a low vacuum degree of 1 to 3 [Pa]
  • the film forming time is 2 [min]
  • the film thickness to be formed is 100 [nm]. did.
  • the temperature of the film forming chamber 2 is about room temperature.
  • the orientation model of the rod-like molecule inferred from the result of the XRD measurement shown in FIG. 12A shows that the (100) plane is parallel to the substrate S and the molecular chain is oriented parallel to the substrate S as shown in FIG.
  • the rod-like molecules of the thin film in the present invention are considered to be in parallel orientation.
  • the thin film forming apparatus 100 As described above, by using the thin film forming apparatus 100 according to the present invention, it is possible to form a thin film having molecules in parallel alignment without cooling the substrate S or the like. In addition, it was confirmed that the thin film forming apparatus 100 according to the present invention can form a desired thin film in which molecules are aligned in parallel in a low vacuum degree and in a short time. In addition, since the organic thin film in which the molecule
  • FIG. 13 is a partial cross-sectional view showing a configuration of a thin film forming apparatus 200 according to the second embodiment of the present invention.
  • the description will be focused on differences from the first embodiment.
  • FIG. 13 the same components as those shown in FIG. 1 are denoted by the same reference numerals, and detailed description thereof is omitted or simplified.
  • the thin film forming apparatus 200 according to the second embodiment of the present invention includes a gate valve 8 and a spare chamber 9 as compared to the first embodiment. Furthermore, the thin film forming apparatus 200 according to this embodiment includes a stocker 91 provided in the preliminary chamber 9 and a transfer rod 10 configured to be movable in the horizontal direction.
  • the preliminary chamber 9 is configured such that the inside can be depressurized, and is disposed adjacent to the film forming chamber 2 via the gate valve 8.
  • the gate valve 8 is a partition between the film forming chamber 2 and the preliminary chamber 9 and is configured to be openable and closable.
  • the stocker 91 accommodates the holder 3 holding the substrate S and the mask M provided so as to cover the film formation surface S1.
  • the transfer rod 10 is a substrate advancing / retreating mechanism part, and is movable so as to advance and retract the holder 3 holding the substrate S in the horizontal direction.
  • the substrate S before film formation is processed from the preliminary chamber 9 to the film formation chamber 2 while being inverted upside down by the transfer rod 10 together with the holder 3 housed in the stocker 91 with the gate valve 8 opened.
  • the substrate S after the film formation process is recovered from the film formation chamber 2 to the preliminary chamber 9 together with the mask M together with the mask M while being turned upside down by the transfer rod 10 with the gate valve 8 opened.
  • the stocker 91 is provided with a plurality of shelf boards, and the shelf boards are configured to be movable up and down.
  • the stocker 91 is configured to cool the holder 3 accommodated by providing a Peltier element, cryostat, liquid nitrogen gas source, or the like, or to heat the recovered holder 3 by providing a heater. May be. In this way, the holder 3 supplied to the film forming chamber 2 is cooled in advance, or the holder 3 recovered from the film forming chamber 2 is heated in the preparatory chamber 9 to release the preparatory chamber 9 to the atmosphere and to hold the holder 3. When taking out the holder 3, it is possible to take out the holder 3 that has been returned to room temperature.
  • the thin film forming apparatus 200 according to the second embodiment of the present invention is configured as described above.
  • FIG. 14 is a flowchart for forming a thin film using the thin film forming apparatus 200 according to the second embodiment of the present invention.
  • the shelf plate of the stocker 91 is two
  • a heater (not shown) is provided in the lower stage
  • a cooling mechanism (not shown) is provided in the holder mounting portion 42.
  • the procedure for continuously forming a thin film on the film-forming surface S1 of the substrate S will be described with reference to FIG.
  • the initial setting step (S202) and the heater heating step (S202) are performed in the same manner as the initial setting step (S101) and the heater heating step (S102) in the first embodiment shown in FIG.
  • the film thickness meter 131 determines whether or not the deposition rate has reached a preset deposition rate (step S203). If not, heating is continued until the preset deposition rate is reached (NO in step S203). ).
  • the gate valve 8 is opened, and the holder 3 holding the substrate S and the mask M is turned upside down by the transfer rod 10. Then, it is carried into the film forming chamber 2 from the preliminary chamber 9 and attached to the vertical movement mechanism 4 (step S204).
  • the holder mounting portion 42 of the vertical movement mechanism 4 is cooled in advance.
  • the gate valve 8 is closed, and the processes after Step S205 are performed.
  • the preliminary chamber 9 is decompressed in advance to a desired vacuum atmosphere by a vacuum pump in the same manner as the film forming chamber 2.
  • step S104 to step S109 in the first embodiment shown in FIG. 6 the film forming process is completed through the processes from step S205 to step S210.
  • step S210 after raising the holder 3 to the uppermost position (step S210), it is determined whether or not the substrate S on which the film formation process has been performed is an odd number (step S211).
  • the gate valve 8 is opened and the transfer rod 10 is turned upside down. Then, the substrate S and the mask M after the film forming process are carried out together with the holder 3 to the preliminary chamber 9 (S213), stored in the lower stage of the stocker 91 and heated to room temperature.
  • the second substrate S is carried into the film forming chamber 2 from the preliminary chamber 9, and the series of steps from Step S205 to Step S210 is repeated for the second substrate S.
  • the holder 3 that holds the second substrate S after the film formation process.
  • the preliminary chamber 9 is opened to the atmosphere, the first substrate S after the film forming process is taken out together with the mask M together with the holder 3 to the outside of the thin film forming apparatus 200, and the film forming process is performed.
  • the holder 3 holding the subsequent first substrate S and the mask M is replaced with a holder 3 holding the new substrate S and the mask M, and the holder 3 holding the new substrate S and the mask M is replaced with a spare chamber. 9 (step S212).
  • step S205 the processes from step S205 are repeated until the film forming process for the predetermined number of substrates S is completed.
  • the inside of the film forming chamber 2 is always depressurized to a desired vacuum atmosphere during the film forming process. Further, the vapor deposition source 5 is always heated by the heater 6 and is repeatedly used until there is no film raw material stored in the storage chamber 51.
  • the thin film forming apparatus 200 further includes the preliminary chamber 9 as compared with the first embodiment.
  • the substrate S on which the thin film is formed is taken out into the preliminary chamber 9 without opening the film forming chamber 2 to the atmosphere while the holder mounting portion 42 (substrate S) is kept at a low temperature and the vapor deposition source 5 is kept at a high temperature.
  • a new substrate S can be carried into the film forming chamber 2. Therefore, the time required for a series of film forming processes can be greatly shortened.
  • the number of shelf plates of the stocker 91 provided in the reserve chamber 9 is not particularly limited, and the number of shelf plates of the stocker 91 is the time required for the film forming process in the deposition chamber 2 or the reserve chamber. 9 can be appropriately selected according to the time required for the decompression from the release to the atmosphere.
  • FIG. 15 is a partial cross-sectional view showing a configuration of a thin film forming apparatus 300 according to the third embodiment of the present invention.
  • 16 is an exploded longitudinal sectional view of the thin film forming apparatus 300 shown in FIG. In the present embodiment, the description will be focused on differences from the first embodiment. 15 and 16, the same components as those shown in FIG. 1 are denoted by the same reference numerals, and detailed description thereof is omitted or simplified.
  • the thin film forming apparatus 300 is formed of a strip-like flexible film substrate in a low vacuum atmosphere similar to that of the first embodiment.
  • This is an apparatus for continuously forming a thin film on the film formation surface P1 of the substrate P.
  • the thin film forming apparatus 300 includes a film forming chamber 320 that can be divided into upper and lower parts, and a substrate transfer mechanism 80 disposed outside the film forming chamber 320.
  • the thin film forming apparatus 300 includes a vacuum degree control unit (not shown) that controls the degree of vacuum in the film forming chamber 320 as in the first embodiment.
  • the film forming chamber 320 includes an upper film forming chamber 321 and a lower film forming chamber 322 that are separable from each other, and a sealing member such as an O-ring is disposed at the upper edge of the lower film forming chamber 322.
  • a sealing member such as an O-ring is disposed at the upper edge of the lower film forming chamber 322.
  • the upper film forming chamber 321 and the lower film forming chamber 322 can be sealed with the substrate P interposed therebetween, and the upper film forming chamber 321 and the lower film forming chamber 322 are separated.
  • a substrate inlet 350 for introducing the substrate P into the film forming chamber 320 and a substrate outlet 351 for leading the substrate P out of the film forming chamber 320 are formed.
  • the substrate introduction port 350 and the substrate lead-out port 351 are configured so that the film formation chamber 320 can be closed while the substrate P is sandwiched while the substrate P is held by the holder 3.
  • the space between the film formation surface P ⁇ b> 1 of the substrate P and the supply port 52 of the vapor deposition source 5 is made of a film raw material by a vacuum degree control unit including, for example, a vacuum pump in a state where a sealed space is formed.
  • the pressure is reduced so as to be equal to or less than the average free path of the molecule, and the inside of the film formation chamber 320 is a low vacuum atmosphere of 10 [Pa] at the highest.
  • the degree of vacuum in the film forming chamber 320 is appropriately adjusted in accordance with the molecular weight of the film raw material within a low vacuum atmosphere range of 10 [Pa] or less.
  • An example of the degree of vacuum in the film forming chamber 2 is as follows.
  • the temperature in the film forming chamber 320 is not particularly adjusted and is about room temperature.
  • the film forming chamber 320 is hermetically sealed with the upper film forming chamber 321 and the lower film forming chamber 322 sandwiching the substrate P between the substrate introducing port 350 and the substrate outlet port 351. Create a space.
  • the upper film formation chamber 321 and the lower film formation chamber 322 are separated, and the substrate introduction port 350 and the substrate guide are arranged so that the substrate P can move between them.
  • the outlet 351 opens.
  • an arm 41 is supported at the center of the upper wall, and a holder mounting portion 42 made of two substantially square plate members is provided at the lower portion of the arm 41.
  • the distance between the holder mounting portion 42 and the plate portion 31 of the holder 3 is adjusted by adjusting the push bolt 421 and the pulling bolt 422 via the spherical bearing 423. In this embodiment, it adjusts so that the space
  • the arm 41 is provided with an elevating drive unit (not shown) for elevating and lowering the arm 41 as in the first embodiment.
  • the vertical movement mechanism 4 has a vertical drive function for driving the holder 3 up and down by the arm 41, the holder mounting portion 42, and the lift drive unit, and also has a substrate pressing function for applying a pressing force to the substrate P. .
  • the substrate P can be brought into close contact with the lower surface of the plate portion 31 of the holder 3 to press the substrate P and apply tension to the substrate P.
  • tension to the substrate P it is possible to prevent the substrate P from being bent.
  • the substrate P is made of a belt-like film and can be made of, for example, a resin such as PET (polyethylene terephthalate), PEN (polyethylene naphthalate), or polyimide.
  • a resin such as PET (polyethylene terephthalate), PEN (polyethylene naphthalate), or polyimide.
  • PET polyethylene terephthalate
  • PEN polyethylene naphthalate
  • the lower surface (surface on the mask M side) of the substrate P is a film formation surface P1 on which a thin film is formed.
  • a metal pattern that functions as an electrode is deposited on the film formation surface P1.
  • the upper film forming chamber 321 is provided with a film forming chamber opening / closing mechanism provided with a lift drive unit (not shown), and by operating the film forming chamber opening / closing mechanism to move the upper film forming chamber 321 up and down, A sealed state and an open state can be formed with a sealing member provided at the upper edge of the lower film forming chamber 322.
  • the mask M held by the holder 3 is tightly fixed to the lower surface of the substrate P.
  • the method of fixing the mask M to the lower surface of the substrate P is not particularly limited.
  • a method of forming a recess on the lower surface of the plate portion 31 of the holder 3 and fitting the mask M into the recess, an adhesive, or the like is used. Examples include a method of attaching, a method of adsorbing by magnetic force, a method of electrostatic adsorption, and the like.
  • the alignment unit 60 provided to be drivable in the two axial directions of the horizontal direction and the vertical direction is inserted into the film formation chamber 320. Thereby, the mask M held by the holder 3 is supported.
  • the alignment unit 60 is a mask moving mechanism including an arm 61 extending in the horizontal direction and a stage 62 connected to the tip of the arm 61.
  • the stage 62 is formed with a recess for fitting with the mask M held by the holder 3.
  • the stage 62 is further provided with an imaging device 63 such as a CCD camera.
  • the imaging device 63 acquires an image of alignment marks deposited together with the metal pattern on the lower surface of the substrate P, recognizes the relative position of the mask M with respect to the substrate P, and aligns the mask M and the substrate P. .
  • the holder 3 is a frame having a substantially quadrangular shape in plan view. And the peripheral part of the mask M is fixed by the said frame. Further, the mask M is the same as the mask M in the first embodiment shown in FIG. 2, and is made of a flat plate member having a stepped portion on the side peripheral surface, and has a through hole M1 penetrating in the thickness direction. A plurality are formed.
  • FIG. 17 is a plan view showing the configuration of the lower film forming chamber 322 in the thin film forming apparatus 300 according to the third embodiment of the present invention.
  • a pair of guides 71 (rail members) and a feed screw 72 are laid on the inner bottom surface of the lower film forming chamber 322, and a stage 73 is attached to the feed screw 72.
  • a motor 74 is connected to the feed screw 72, and the motor 74 constitutes a horizontal movement mechanism 7 (deposition source movement mechanism) together with the guide 71 and the feed screw 72.
  • the vapor deposition source 5 having the heater 6 provided on the bottom surface is disposed, and the stage 73 moves horizontally along the guide 71 as the feed screw 72 rotates. At that time, the heater 6 and the vapor deposition source 5 placed on the stage 73 move horizontally together with the stage 73.
  • a trapezoidal screw or a ball screw is used as the feed screw 72.
  • the vapor deposition source 5 in this embodiment is the same as the vapor deposition source in 1st Embodiment.
  • a gap of about several mm is provided between the vapor deposition source 5 and the mask M in accordance with the degree of vacuum in a state where the vapor deposition source 5 and the mask M are close to each other at the time of film formation.
  • the gap functions as a relaxation layer in which the film raw material evaporated from the vapor deposition source 5 forms a uniform vapor pressure atmosphere.
  • membrane raw material which passed through this relaxation layer moves in the through-hole M1 of the mask M, and can make the film thickness and film quality of the thin film formed on the board
  • the heater 6 is the same as the heater in the first embodiment.
  • the lower film forming chamber 322 is further connected with a preparatory chamber 309 that can be decompressed via a gate valve 308.
  • the reserve chamber 309 is provided with a transfer rod 310 that can be moved back and forth in the horizontal direction.
  • the transfer rod 310 is a vapor deposition source advance / retreat mechanism, and can advance and retract the vapor deposition source 5 between the preliminary chamber 309 and the lower film formation chamber 322.
  • the substrate P is stretched between the upper film formation chamber 321 and the lower film formation chamber 322 of the film formation chamber 320 with a predetermined tension.
  • the substrate P is supported by a substrate transfer mechanism 80 provided outside the film forming chamber 320, and is supplied from the outside of the film forming chamber 320 into the film forming chamber 320 and is formed for each predetermined film forming process. It is recovered from the inside of the chamber 320 to the outside of the film forming chamber 320.
  • the substrate transport mechanism 80 provided outside the film forming chamber 320 includes a supply roller 81 and a take-up roller 82.
  • the supply roller 81 feeds the substrate P wound in a roll shape and supplies it into the film forming chamber 320.
  • the winding roller 82 collects the substrate P supplied into the film forming chamber 320 outside the film forming chamber 320 and winds it in a roll shape.
  • the upper film forming chamber 321 and the lower film forming chamber 322 are separated from each other, and the winding roller 82 rotates in a state where the space is opened.
  • the substrate P after the film forming process on which the thin film is formed is collected from the film forming chamber 320 and wound around the winding roller 82, and at the same time, the substrate P wound around the supply roller 81 in a roll shape. The film is pulled out and supplied into the film formation chamber 320.
  • assistant roller 83 is further provided in the board
  • the auxiliary roller 83 applies a predetermined tension to the substrate P traveling between the supply roller 81 and the take-up roller 82 so that the substrate P travels smoothly.
  • an apparatus for producing a lower electrode (the above metal pattern) is disposed between the supply roller 81 and the auxiliary roller 83 on the upstream side. Furthermore, between the winding roller 82 and the auxiliary roller 83 on the downstream side thereof, a device for producing the upper electrode, a corona discharge device for performing a polling process as necessary, and the like are arranged. .
  • the thin film forming apparatus 300 includes two film thickness meters 131 and 132 for measuring the vaporization state of the film raw material from the vapor deposition source 5.
  • These film thickness meters 131 and 132 are equipped with a crystal resonator, and measure the film thickness by detecting a change in the resonance frequency that changes according to the mass of the film material deposited on the crystal resonator. is there.
  • the film thickness meter 131 is provided in the preliminary chamber 309 and is configured to be movable along the longitudinal direction of the substrate P, and sets a vapor deposition rate before film formation.
  • the film thickness meter 132 is provided in the film formation chamber 320 and monitors the vapor deposition state during film formation.
  • FIG. 18 is a flowchart for forming a thin film using the thin film forming apparatus 300 according to the third embodiment of the present invention.
  • the procedure for forming a thin film on the film formation surface P1 of the substrate P will be described below with reference to FIGS. 15 and 16 and FIG.
  • the heater 6 is heated while the vapor deposition source 5 equipped with the heater 6 is accommodated in the preliminary chamber 309 (step S301).
  • the vapor deposition source 5 (accommodating chamber 51) is preheated at a temperature at which the film material is not vaporized by the heater 6, and a baking process for drying the film material and removing impurities is performed.
  • the deposition rate is measured from the vaporized state of the film raw material using the film thickness meter 131.
  • the preliminary chamber 309 is decompressed in advance to a desired low vacuum atmosphere by a vacuum pump, and the film material is accommodated in the accommodating chamber 51 of the vapor deposition source 5.
  • the mask M is mounted on the substrate P (step S303). Specifically, as shown in FIG. 16, the alignment mark formed on the lower surface of the substrate P by the imaging device 63 in a state where the upper film forming chamber 321 and the lower film forming chamber 322 of the film forming chamber 320 are separated from each other. Get the image. Then, the relative position of the mask M with respect to the substrate P is recognized, and the mask M held by the holder 3 is mounted on the lower surface of the substrate P while aligning the mask M and the substrate P.
  • the upper film formation chamber 321 of the film formation chamber 320 is lowered (step S304), and the upper film formation chamber 321 and the lower film formation chamber 322 of the film formation chamber 320 are joined. With the sealed space formed in the film chamber 320, the inside of the film forming chamber 320 is decompressed to a desired low vacuum atmosphere with a vacuum pump (step S305).
  • the gate valve 308 shown in FIG. 16 is opened, the vapor deposition source 5 provided with the heater 6 on the bottom surface is sent to the film forming chamber 320, and is mounted on the stage 73 (step S306).
  • the vapor deposition source 5 is not only mechanically fixed to the stage 73 but also electrically connected so that the heater 6 can be energized.
  • the mask M and the vapor deposition source 5 are brought close to each other so that the lower surface of the mask M and the upper end surface of the vapor deposition source 5 are separated by a minute distance.
  • the vapor deposition source 5 is moved so that it may be arrange
  • step S307 After closing the gate valve 308, the movement of the vapor deposition source 5 is started by the horizontal movement mechanism 7, and the vapor deposition source 5 is moved horizontally at a predetermined speed (step S307), and is exposed in each through hole M1. A film material is attached to the film formation surface P1 of the substrate P.
  • the vapor deposition source 5 is moved at a speed of 1 to 10 [mm / s].
  • the through hole M1 of the mask M is substantially closed between the film formation surface P1 of the substrate P and the vapor deposition source 5 to form a locally closed reaction system.
  • the film raw material stored in the storage chamber 51 of the vapor deposition source 5 is vaporized by receiving the heat of the heater 6, and is discharged from the storage chamber 51 of the vapor deposition source 5. 5 and the mask M is transferred to the region of the gap, and after the uniform vapor pressure atmosphere is formed in the gap, the gas diffuses into the through hole M1.
  • the inside of the through hole M1 is a narrow space that is substantially closed as described above, the vapor pressure of the film material exceeds the saturated vapor pressure, and the degree of supersaturation is high. For this reason, the phase transition of the film material from the gas phase to the solid phase proceeds, and if the film material is a rod-like molecule, parallel alignment is promoted, and if the film material is a planar molecule, vertical alignment is promoted. In addition, when the deposition rate is faster, it is in a state where amorphization or microcrystallization can proceed.
  • the temperature is high (about 120 ° C. to 180 ° C.) in the lower part (on the evaporation source 5 side) in the through-hole M1.
  • the upper part (substrate P side) is at a low temperature (about 50 ° C. or less).
  • the deposition rate can be increased and the degree of supersaturation ⁇ can be increased, so that a thin film in which molecules are aligned in parallel can be easily formed.
  • the substrate P may be cooled to about ⁇ 150 ° C. in order to improve the orientation. As a result, the degree of supersaturation ⁇ can be further increased.
  • the film raw material released from the vapor deposition source 5 adheres to the film formation surface P1 of the substrate P having the lowest temperature in the through-hole M1, and with respect to the film formation surface P1. And deposits efficiently.
  • the thickness of the film material deposited on the film formation surface P1 of the substrate P is monitored by the film thickness meter 132, and the vapor deposition source 5 is a film material deposited on the film thickness meter 132 (a thin film formed on the substrate P). ) Is repeated until the predetermined thickness is reached (NO in step S308).
  • step S308 when a thin film having a predetermined thickness is formed on the substrate P (YES in step S308), the gate valve 308 is opened, and the vapor deposition source 5 is retracted into the preliminary chamber 309 together with the heater 6 (step S309).
  • step S310 After closing the gate valve 308, the upper film formation chamber 321 is raised (step S310), and the upper film formation chamber 321 and the lower film formation chamber 322 are separated. Thereby, an opening is formed between the upper film forming chamber 321 and the lower film forming chamber 322, and the mask M is separated from the substrate P (step S311).
  • step S312 the winding roller 82 is rotated to wind up the portion of the substrate P on which the thin film has been formed. Thereafter, the process from step S303 is repeated until the film forming process for the substrate P having a predetermined length is completed (NO in step S313).
  • the vapor deposition source 5 is always heated by the heater 6, and when the vapor deposition source 5 is retracted to the preliminary chamber 309, the remaining amount of the film raw material is confirmed, and the film accommodated in the accommodating chamber 51.
  • the vapor deposition source 5 is used repeatedly until there are no more raw materials.
  • the thin film formation in the present embodiment is completed.
  • the thin film having the pattern shape of the through hole M1 of the mask M and the mirror pattern is uniformly formed on the film forming surface P1 of the substrate P.
  • the film can be formed continuously and efficiently in a low vacuum atmosphere with a satisfactory film thickness and film quality.
  • the belt-like film as the substrate P is sandwiched between the upper film forming chamber 321 and the lower film forming chamber 322, and the film forming chamber 320. Is difficult to maintain at a high vacuum. Therefore, the film formation chamber 320 performs the film formation process in a low vacuum atmosphere.
  • the “HSD method” of the present invention since the actual deposition space is local, there is no problem even if the degree of sealing of the film forming chamber 320 around the deposition space is somewhat low.
  • a low vacuum atmosphere can be quickly recovered by using a vacuum pump such as a rotary pump or a turbo molecular pump. Therefore, a substrate P made of a belt-like film is used, and a film forming chamber 320 having a small volume that can be divided into an upper film forming chamber 321 and a lower film forming chamber 322 and can be easily decompressed is used. Can do.
  • a preliminary chamber 309 is provided adjacent to the film forming chamber 320. Therefore, the vapor deposition source 5 in a high temperature state can be retracted from the film formation chamber 320 to the preliminary chamber 309. Accordingly, by opening the film formation chamber 320 and running the substrate P in a state where the vapor deposition source 5 is retracted, it is possible to perform continuous film formation by omitting the step of cooling the vapor deposition source 5 to about room temperature. As a result, the time required for the film forming process can be significantly reduced.
  • the evaporation source 5 can be moved horizontally in the direction substantially orthogonal to the longitudinal direction of the evaporation source 5 by the horizontal movement mechanism 7. Therefore, even if the evaporation source 5 is linear, a thin film can be formed over the entire film formation surface P1 of the substrate P regardless of the size of the substrate P.
  • the vapor deposition source 5 is linear, it is possible to set the film raw material uniformly in the vapor deposition source 5 so that the film raw material is held in the vapor deposition source 5 easily. As a result, variations in film thickness and film quality are suppressed, and a high-quality thin film having a uniform film thickness and film quality can be formed. Accordingly, the yield of the thin film is improved, and the productivity can be increased.
  • the vapor deposition source 5 and the mask M are separated by a minute distance, the vapor deposition source 5 and the mask M do not contact (adhere) even during film formation. Thereby, since it is not necessary to give the mask M heat insulation properties, the constituent members of the mask M can be made inexpensive, and the film formation cost can be reduced.
  • the thin film forming apparatus and the thin film forming method according to the present invention have been described based on the respective embodiments, but the present invention is not limited to the above embodiments.
  • the shape and arrangement pattern of the through holes M1 in the mask M are not particularly limited, and can be appropriately selected according to the pattern of the thin film desired to be formed on the substrate.
  • the shape and arrangement pattern of the through holes M1 in the surface) may be a mirror pattern with respect to the thin film pattern to be formed on the substrate.
  • the through hole M1 may have a prismatic shape.
  • vapor deposition on a plurality of small substrates may be performed simultaneously.
  • the structure of the vapor deposition source 5 is not limited to what is shown by FIG. 8A and FIG. 8B, if it is a thing of the structure which radiates
  • the heater 6 is not limited to a ceramic heater.
  • the heater 6 may be a resistor that does not discharge gas, has excellent heat resistance, and generates heat when current flows.
  • a heater using a resistance wire as a heater, a heating mechanism using radiant heat by infrared irradiation, a heating mechanism using a laser, or the like may be used.
  • the number and location of the heaters 6 are not limited to the above embodiment.
  • the horizontal movement mechanism 7 is configured to move the vapor deposition source 5, but may be configured to move the substrate and the vapor deposition source relatively by moving the holder 3. Good. Further, the horizontal movement mechanism is not limited to the one using a ball screw, and may be a system in which the vapor deposition source 5 is moved by expansion / contraction of a bellows, a transfer rod, a magnet slider, or the like.
  • the adjustment mechanism for adjusting the distance L1 (gap width) between the mask M and the vapor deposition source 5 is not limited to the one using the push bolt 421 and the pulling bolt 422, and uses a gonio stage or the like. May be.
  • the holder 3 also serves as the mask holding unit, but the mask holding unit may be provided separately.
  • a retreat place for retreating the vapor deposition source 5 may be further provided.
  • the retreating place of the vapor deposition source 5 may be provided in the film forming chamber 2, but a retreating chamber partitioned from the film forming chamber 2 by a gate valve may be provided separately.
  • the mask moving mechanism is not limited to the alignment unit 60.
  • two motors provided in the lower film forming chamber 322 are driven in the horizontal direction and the vertical direction, respectively. It may be used.
  • the imaging device simultaneously recognizes the image of the alignment mark deposited on the lower surface of the substrate P and the image of the alignment mark formed on the mask, and drives the vertical movement mechanism 4 together with the mask movement mechanism.
  • the mask M and the substrate P are aligned with reference to this.
  • a deposition plate for preventing the film material released from the vapor deposition source 5 from adhering to the substrate P may be disposed in the lower film formation chamber 322 of the film formation chamber 320. Good. Thereby, it is possible to prevent the film material from adhering to the substrate P by making the vapor deposition source 5 stand by under the deposition preventive plate before starting the vapor deposition.
  • a film different from the vapor deposition source 5 accommodating the film raw material in the preliminary chamber 309. You may replace
  • a new film material deposition source while keeping the film formation chamber 320 in a predetermined vacuum state, different types of materials may be deposited on the substrate P to form a multilayer film. Is possible.
  • the thin film according to the present invention is used in various sensing and analysis detection elements such as pressure-sensitive, vibration, and light reception.
  • sensing and analysis detection elements such as pressure-sensitive, vibration, and light reception.
  • acoustic elements such as speakers or microphones
  • mechanical drive elements such as actuators or vibrators
  • semiconductor elements information storage elements
  • light emitting elements for image display represented by organic EL displays or photoelectric conversion such as solar cells
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Abstract

　有機材料からなる膜原料を気化させて基板（Ｓ）の成膜面（Ｓ１）に薄膜を形成する薄膜形成装置（１００）であって、基板を保持するホルダ（３）と、膜原料を収容する収容室（５１）を有し、貫通孔（Ｍ１）を有するマスク（Ｍ）に向けて開口する供給口（５２）が設けられた線状の蒸着源（５）と、膜原料を加熱して気化させるヒータ（６）と、マスクと供給口とを所定距離だけ離間させながら、基板の成膜面と平行な方向であって、かつ、蒸着源の長手方向に対して略直交する方向に、蒸着源を移動させる水平移動機構（７）と、成膜室（２）内の真空度を制御する真空度制御部とを備える。真空度制御部は、供給口から成膜面までの長さが、膜原料の分子量と成膜室の真空度とにより決定される膜原料の分子の平均自由行程よりも短くなるように、成膜室内の真空度を制御する。蒸着源は、貫通孔Ｍ１内の過飽和度が０．１～２０となるように配置される。

Description

薄膜形成装置及び薄膜形成方法
　本発明は、薄膜形成装置及び薄膜形成方法に関し、特に、大型の基板に対しても、均一な膜厚及び膜質を有する薄膜を形成することができる薄膜形成装置及び薄膜形成方法に関する。
　近年、有機材料からなる薄膜（以下、「有機薄膜」と記載する）を利用したデバイスの開発が活発化しており、有機ＥＬ、有機トランジスタ、有機太陽電池等をはじめとする種々の電子デバイスや光デバイスの開発が進められている。
　本発明者等は、鎖状有機化合物を膜原料とし、従来法に比べて飛躍的に短時間で効率よく有機薄膜を基板上に形成することができる薄膜形成方法とその装置を開発した（特許文献１）。
　特許文献１に開示された薄膜形成方法は、微細な貫通孔が形成された断熱マスクを用いて基板に薄膜を形成する方法であり、基板の成膜面に配置した断熱マスクと基板の成膜面のほぼ全面を覆う平面状の蒸着源とを密着させることによって、蒸着源から基板までの間を断熱マスクの貫通孔で閉空間を構成し、この閉空間とした貫通孔内に急激な温度勾配を生成することによって、貫通孔内の膜原料の気化速度及び密度を高める方法である。
　このように、特許文献１に開示された方法によれば、基板平行方向に膜材料の配向が制御された有機薄膜を、高い成膜速度で実現できる。なお、我々は、このように高い成膜速度で薄膜を形成することができる方法を、「Ｈｉｇｈ　Ｓｐｅｅｄ　Ｄｅｐｏｓｉｔｉｏｎ」（以下、「ＨＳＤ法」と記載する）と呼んでいる。
特開２００８－２４００２５号公報 特開２００４－１４９８４６号公報
　今後、デバイスの大型化又は量産化に伴って、有機薄膜の形成においては、基板のさらなる大型化（大判化）が要望されている。
　しかしながら、基板の大型化に対応させて蒸着源の面積を大型化すると、蒸着源の面積が大きくなることに伴って、蒸着源における膜原料の保持状態が不均一となる。すなわち、膜原料の分布状態が不均一となる。そのために、基板面内における膜厚や膜質のばらつきが大きくなるという問題がある。
　また、蒸着源の面積が大きくなると、膜原料を加熱蒸発させる加熱源も大面積化して、加熱源において温度不均一性（温度ムラ）が発生する場合もある。この場合も、基板面内における膜厚や膜質のばらつきが大きくなるという問題がある。
　一方、このような大型の基板に成膜する方法としては、基板に対して相対的に移動可能な蒸着源を使用する方法が提案されている（例えば、特許文献２参照）。
　しかしながら、特許文献１のように断熱マスクと平面状の蒸着源とを密着させて密閉空間を形成して行う従来のＨＳＤ法では、断熱マスクに密着させながら蒸着源を移動させて基板に薄膜を形成することはできない。
　そこで本発明は、大型の基板に対しても、均一な膜厚及び膜質を有する有機薄膜を高い生産性で形成することができる薄膜形成装置及び薄膜形成方法を提供することを目的とする。
　上記目的を達成するために、本発明に係る薄膜形成装置は、成膜室内で有機材料からなる膜原料を気化させて基板の成膜面に薄膜を形成する薄膜形成装置であって、前記基板を保持する基板保持部と、前記膜原料を収容する収容室を有し、貫通孔を有するとともに前記基板に配置されるマスクに向けて線状に開口する供給口が前記収容室に設けられた線状蒸着源と、前記収容室に収容される前記膜原料を加熱して気化させる加熱部と、前記マスクと前記供給口とを所定距離だけ離間させながら、前記基板の成膜面と平行な方向であって、かつ、前記線状蒸着源の長手方向に対して略直交する方向に、前記線状蒸着源及び前記基板保持部の少なくとも一方を移動させる第１移動機構部と、前記成膜室内の真空度を制御する真空度制御部とを備え、前記真空度制御部は、前記供給口から前記成膜面までの長さが、前記膜原料の分子量と前記成膜室の真空度とにより決定される前記膜原料の分子の平均自由行程よりも短くなるように、前記成膜室内の真空度を制御し、気化した前記膜原料の分子が存在する前記貫通孔と前記基板とによって構成される局所空間内の蒸気圧をＰとし、気化した前記膜原料の分子の平衡蒸気圧をＰｅとしたときに、前記線状蒸着源は、ＰとＰｅの対数比であるｌｎ（Ｐ／Ｐｅ）が０．１～２０となるように配置されるものである。
　また、本発明に係る薄膜形成方法は、成膜室内で有機材料からなる膜原料を気化させて基板の成膜面に薄膜を形成する薄膜形成方法であって、前記成膜室内に、前記基板を保持する基板保持部と、前記膜原料を収容する収容室を有し、貫通孔を有するとともに前記基板に配置されるマスクに向けて線状に開口する供給口が前記収容室に設けられた線状蒸着源と、前記収容室に収容される前記膜原料を加熱して気化させる加熱部と、前記線状蒸着源及び前記基板保持部の少なくとも一方を移動させる第１移動機構部と、前記成膜室内の真空度を制御する真空度制御部とが備えられており、前記第１移動機構部によって、前記マスクと前記供給口とを所定距離だけ離間させながら、前記基板の成膜面と平行な方向であって、かつ、前記線状蒸着源の長手方向に対して略直交する方向に、前記線状蒸着源及び前記基板保持部の少なくとも一方を移動させ、前記真空度制御部によって、前記供給口から前記成膜面までの長さが、前記膜原料の分子の分子量と前記成膜室の真空度とにより決定される前記膜原料の分子の平均自由行程よりも短くなるように、前記成膜室内の真空度を制御し、気化した前記膜原料の分子が存在する前記貫通孔と前記基板とによって構成される局所空間内の蒸気圧をＰとし、気化した前記膜原料の分子の平衡蒸気圧をＰｅとしたときに、ＰとＰｅの対数比であるｌｎ（Ｐ／Ｐｅ）が０．１～２０となるように、前記線状蒸着源を配置するものである。
　本発明によれば、大型の基板であっても、基板の成膜面全体にわたって、膜厚や膜質のばらつきを抑制して、均一な膜厚や膜質を有する高品位な薄膜を短時間で形成することができる。
図１は、本発明の第１の実施形態に係る薄膜形成装置の構成を示す一部断面図である。 図２は、本発明の第１の実施形態に係る薄膜形成装置で用いられるマスクの平面図である。 図３は、本発明の第１の実施形態に係る薄膜形成装置における蒸着源の構成を示す斜視図である。 図４は、本発明の第１の実施形態に係る薄膜形成装置における水平移動機構の構成を示す平面図である。 図５は、本発明の第１の実施形態に係る薄膜形成装置の一部断面図である。 図６は、本発明の第１の実施形態に係る薄膜形成装置を用いて薄膜形成を行う際のフローチャートである。 図７は、本発明の第１の実施形態に係る薄膜形成装置において、成膜時における蒸着源とマスクとの位置関係を示す図である。 図８Ａは、本発明の第１の実施形態に係る薄膜形成装置において、膜原料が気化して基板に薄膜として形成される様子を説明するための図である。 図８Ｂは、本発明の第１の実施形態に係る薄膜形成装置において、成膜時における蒸着源の斜視図である。 図９Ａは、本発明の第１の実施形態に係る薄膜形成装置（本発明）及び特許文献１に記載された薄膜形成装置（比較例）を用いて、それぞれ薄膜を形成したときにおける膜厚のばらつきを示した図である。 図９Ｂは、図９Ａの薄膜形成を行う際に用いたマスクと測定ポイントを示す図である。 図１０は、本発明の第１の実施形態に係る薄膜形成装置によって薄膜を形成したときの実施例において使用した膜原料の結晶構造を説明するための図である。 図１１Ａは、図１０のノルマルアルカンを膜原料として、一般的な薄膜形成装置（比較例）を用いて薄膜を形成したときのＸＲＤの測定結果を示す図である。 図１１Ｂは、図１１Ａの比較例における薄膜の分子の配向を模式的に示した図である。 図１２Ａは、図１０のノルマルアルカンを膜原料として、本発明の第１の実施形態に係る薄膜形成装置（本発明）を用いて薄膜を形成したときのＸＲＤの測定結果を示す図である。 図１２Ｂは、図１２Ａの本発明における薄膜の分子の配向を模式的に示した図である。 図１３は、本発明の第２の実施形態に係る薄膜形成装置の構成を示す一部断面図である。 図１４は、本発明の第２の実施形態に係る薄膜形成装置を用いて薄膜形成を行う際のフローチャートである。 図１５は、本発明の第３の実施形態に係る薄膜形成装置の構成を示す一部断面図である。 図１６は、図１５に示す薄膜形成装置を矢印Ａの方向から見たときの分解縦断面図である。 図１７は、本発明の第３の実施形態に係る薄膜形成装置における下部成膜室の構成を示す平面図である。 図１８は、本発明の第３の実施形態に係る薄膜形成装置を用いて薄膜形成を行う際のフローチャートである。
　上述のとおり、大型の基板に薄膜を形成する方法としては、特許文献２のように、基板に対して相対的に移動可能な線状蒸着源を使用する方法がある。特許文献２の方法では、基板と線状蒸着源とを相対的に移動させる必要があるので、基板と線状蒸着源とを離間させている。
　一方、特許文献１の方法は、断熱マスクと平面状の蒸着源とを密着させて断熱マスクの貫通孔内を閉空間とすることによって気化速度を速くして、所望の薄膜を形成する技術である。したがって、特許文献１の方法に特許文献２の方法を適用しようとすると、断熱マスクに対して線状蒸着源を円滑に相対移動させるために、断熱マスクと線状蒸着源とを離間させる必要がある。
　しかしながら、特許文献１において断熱マスクと線状蒸着源とを離間させると、断熱マスクの貫通孔内を密閉空間とすることができないので、特許文献１の方法に特許文献２の方法を単純に適用することは困難であると考えられていた。
　ところが、本発明者等が鋭意検討した結果、線状蒸着源を用いて、基板の成膜面に配置されたマスクと線状蒸着源とを微小距離だけ離間させた状態で線状蒸着源を基板に対して相対移動させながら薄膜形成した場合であっても、予想に反して、均一な膜厚及び膜質を有する高品位な薄膜を形成することができるということをつきとめた。本発明は、このような驚くべき結果に基づいて完成されたものである。
　すなわち、本発明に係る薄膜形成装置は、成膜室内で有機材料からなる膜原料を気化させて基板の成膜面に薄膜を形成する薄膜形成装置であって、前記基板を保持する基板保持部と、前記膜原料を収容する収容室を有し、貫通孔を有するとともに前記基板に配置されるマスクに向けて線状に開口する供給口が前記収容室に設けられた線状蒸着源と、前記収容室に収容される前記膜原料を加熱して気化させる加熱部と、前記マスクと前記供給口とを所定距離だけ離間させながら、前記基板の成膜面と平行な方向であって、かつ、前記線状蒸着源の長手方向に対して略直交する方向に、前記線状蒸着源及び前記基板保持部の少なくとも一方を移動させる第１移動機構部と、前記成膜室内の真空度を制御する真空度制御部とを備え、前記真空度制御部は、前記供給口から前記成膜面までの長さが、前記膜原料の分子量と前記成膜室の真空度とにより決定される前記膜原料の分子の平均自由行程よりも短くなるように、前記成膜室内の真空度を制御し、気化した前記膜原料の分子が存在する前記貫通孔と前記基板とによって構成される局所空間内の蒸気圧をＰとし、気化した前記膜原料の分子の平衡蒸気圧をＰｅとしたときに、前記線状蒸着源は、ＰとＰｅの対数比であるｌｎ（Ｐ／Ｐｅ）が０．１～２０となるように配置されるものである。
　真空蒸着による薄膜形成のメカニズムは、成膜対象の基板近傍の気化分子の蒸気圧Ｐとの相関がある。一般に、この蒸気圧Ｐが気化分子のもつ平衡蒸気圧Ｐｅよりも大きくなると基板上で分子の凝結が起こり、核を形成する。そして、核形成後に基板に飛来した分子はその核を起点に集合し、薄膜成長が促される。
　このような核が形成されるには、気化分子の蒸気圧Ｐと平衡蒸気圧Ｐｅとの対数比ｌｎ（Ｐ／Ｐｅ）を過飽和度σと定義すると、Ｐ＞Ｐｅ、すなわち過飽和度σが０より大きいことが必要とされる。過飽和度σが０に近い領域で得られる薄膜は、基板との整合を伴うエピタキシャル成長となる。しかしながら、過飽和度σが極端に大きな場合は、基板との整合を伴わず、特定の核を有さないアモルファス膜もしくは微結晶膜となる。
　ここで、本発明に係る薄膜形成に用いられる膜原料としては、有機薄膜を形成するための膜原料が用いられる。膜原料の種類としては、特に限定されないが、例えば、ノルマルアルカン、脂肪酸等の炭素骨格を主鎖とする直鎖状化合物や、ポリシラン等のＳｉ骨格を主鎖とする直鎖状化合物、アントラセン、ペンタセンをはじめとするポリアセン系化合物、オリゴチオフェンをはじめとするポリチオフェン系化合物及びその誘導体等の棒状分子；銅フタロシアニン（ＣｕＰｃ）等のフタロシアニン類やポルフィリン等の面状分子；４，４’，４”－トリス（３－メチルフェニルフェニルアミノ）トリフェニルアミン（ｍ－ＭＴＤＡＴＡ）、４，４’，４”－トリス（２－ナフチルフェニルアミノ）トリフェニルアミン（２－ＴＮＡＴＡ）、Ｎ，Ｎ’－ビス（３－メチルフェニル）－（１，１’－ビフェニル）－４，４’－ジアミン（ＴＰＤ）、ビス［（Ｎ－ナフチル）－Ｎ－フェニル］ベンジジン（α－ＮＰＤ）等のアミン系化合物や、８≡ヒドロキシキノリンアルミニウム（Ａｌｑ３）、ナフタレンテトラカルボン酸二無水物（ＮＴＣＤＡ）等のナフタレン環を有する無水化合物等の有機ＥＬ用の材料；上述のフタロシアニン類、Ｃ６０フラーレン、６，６－フェニル－Ｃ６１酪酸メチルエステル（ＰＣＢＭ）等の有機薄膜太陽電池用の材料等が挙げられる。
　そして、本発明に係る薄膜形成装置では、供給口から成膜面までの長さが、膜原料が気化した分子の平均自由行程よりも短くなるように、すなわち低真空雰囲気となるように成膜室内の真空度（圧力）が制御されている。
　このような低真空度の成膜室内おいて、上記の膜材料を低い過飽和度雰囲気で蒸着させると、すなわち過飽和度σが０近傍から２～３程度の範囲内で蒸着させると、膜原料が棒状分子の場合は基板の成膜面に対して垂直配向した核成長を行い、膜原料が面状分子の場合は基板の成膜面と面状分子の面とが平行に配向した核成長を行う。
　一方、低真空度の成膜室内おいて、上記の膜材料を高い過飽和度雰囲気で蒸着させると、すなわち過飽和度σが３～１５程度の範囲内で蒸着させると、膜原料が棒状分子の場合は基板の成膜面に対して平行配向し、膜原料が面状分子の場合は基板の成膜面に対して面状分子の面が垂直に立った状態である垂直配向する。
　なお、過飽和度σが０より小さい場合は、基板に滞在できる分子が核成長するには少ないために薄膜成長しない。また、蒸着レートをさらに速くする等して過飽和度σを大きくすることにより、有機ＥＬや有機薄膜太陽電池に用いられる材料の膜原料を用いて、アモルファス性の薄膜を形成することもできる。
　本発明に係る薄膜形成装置では、線状蒸着源と貫通孔を有するマスクとによって、基板及び貫通孔で構成される局所空間内における気化分子の過飽和度σを、０．１～２０までの広い範囲で制御することができる。そして、本発明では、成膜室内の真空度が上記のように低真空度であっても、過飽和度σを０．１～２０の範囲内となるように制御することにより、蒸着膜における分子の配向を垂直配向から平行配向まで容易に制御することができる。
　ここで、上記の過飽和度σについて、さらに説明する。まず、過飽和度σと薄膜分子の配向との関係について説明する。過飽和度σが小さい場合は、薄膜分子は垂直配向となり、過飽和度σが大きい場合は、薄膜分子は平行配向となる。
　次に、過飽和度σと成膜条件との関係について説明する。基板近傍の過飽和度σは基板温度や蒸着速度（蒸着レート）に依存し、基板温度が高ければ高いほど過飽和度は小さくなり、基板温度が低ければ低いほど過飽和度が大きくなる。一方、蒸着速度が遅ければ遅いほど過飽和度は小さくなり、蒸着速度が速ければ速いほど過飽和度は大きくなる。
　基板と蒸着源との距離が遠く離れた一般的な真空蒸着法では気化分子が成膜室全体を満たすため、基板近傍の飽和蒸気圧を制御することが困難であった。特に、平行配向の有機薄膜を形成するためには、高い過飽和度σを実現する必要があるが、このためには、過剰な蒸着速度を必要とし、材料が無駄になったり雰囲気の安定性を保つのが難しかったりするという問題があった。また、基板温度を低くすれば過飽和度σを大きくすることができるが、この場合、基板温度を－１５０℃程度にまで冷却しなければならないという課題がある。従って、一般的な薄膜形成装置では、高い過飽和度を容易に得ることができず、平行配向の有機薄膜を容易に形成することが困難である。例えば、従来の一般的な真空蒸着の薄膜形成装置では、０～２程度の過飽和度しか発生させることができず、垂直配向の薄膜しか形成することができなかった。
　そこで、本発明では、基板と貫通孔とによって略閉空間を構成することで、基板近傍の過飽和度σを制御している。過飽和度σの値としては、成膜可能となるように０．１以上とし、さらには、薄膜の配向を垂直配向から平行配向まで制御可能なように２０以下としており、過剰な膜原料を用いることなく少量の膜原料で安定して成膜が行えるようにしている。
　そして、このような過飽和度σの制御は、大型の基板に成膜する方法としては、基板に対して相対的に移動可能な線状蒸着源を用いて行うことができ、本発明では、基板の成膜面と平行な方向であって、かつ、線状蒸着源の長手方向に対して略直交する方向に、線状蒸着源及び基板保持部の少なくとも一方を移動させながら、線状蒸着源の供給口とマスクとを所定距離だけ離間させることによって行っている。
　なお、このように、本発明においては、線状蒸着源の供給口とマスクとを所定距離だけ離間させた状態で成膜を行っているので、特許文献１のようにマスクの貫通孔内が完全な閉空間とはなっていない。従って、線状蒸着源の供給口とマスクとを所定距離だけ離間させた状態では、蒸着速度を速くすることができないと考えられていた。
　しかしながら、本発明者らが鋭意検討した結果、線状蒸着源の供給口とマスクとを所定距離だけ離間させた状態であっても、供給口から連続的に気化した分子によって基板と貫通孔とによって構成される空間が満たされた蒸気圧空間となっているために、貫通孔内はその外周部と遮断された局所雰囲気となることをつきとめた。その結果、成膜過程において、貫通孔内には外周部とは異なる蒸気圧場が形成され、膜原料の気化速度及び蒸気圧を制御するのに充分な化学的に閉じた反応場が構築されることが分かった。
　したがって、本発明によれば、線状蒸発源の供給口とマスクとを所定距離だけ離間させながらも、所望に配向が制御された有機薄膜を、高い成膜速度で大面積で形成することができる。
　逆に、本発明のように、成膜時に、線状蒸着源の供給口とマスクの面とが所定距離だけ離間させることにより、基板上に形成される薄膜の膜厚や膜質を均一にすることができることも分かった。
　これは、線状蒸着源の供給口とマスクの面との間に形成された隙間が、マスクパターンが複雑な形状であっても、収容室からの気化した膜原料が均一な蒸気圧雰囲気を形成する緩和層として機能すると考えられるからである。すなわち、この隙間による緩和層によって、蒸気圧が均一化された膜原料を貫通孔内へと移動させることができるので、基板上に形成される薄膜の膜厚や膜質の均一化が促進されると推測される。なお、成膜待機時だけでなく成膜時においても線状蒸着源とマスクとを離間させることにより、特許文献１に開示された薄膜形成装置とは異なり、マスクに断熱性を持たせる必要がなくなる。
　また、本発明において、成膜時における成膜室内の真空度は、線状蒸着源の供給口から貫通孔を経由して基板に到達するまでの気化した膜原料の蒸着経路の長さが、膜原料気化した分子の分子量と成膜室の真空度とにより決定される分子の平均自由行程よりも短くなるように制御されている。このような条件を満たす成膜室内の真空度は、膜原料の種類、蒸着レート、膜原料の分子密度等に鑑み、所望の膜質（配向状態、結晶化状態）に合わせて、適宜決定することができる。
　また、本発明では、蒸着源として、蒸着源が線状である線状蒸着源を用いている。これにより、線状蒸着源に膜原料を均一に配置して、線状蒸着源における膜原料の保持状態を容易に均一にすることができるので、膜厚や膜質のばらつきが抑制され、均一な膜厚や膜質を有する高品位な薄膜を形成することができる。この結果、薄膜の歩留まりを向上し、生産性を高めることが可能となる。
　なお、蒸着源が従来のように平板状のものである場合、蒸着源を均一に加熱することが難しく、蒸着源の加熱ムラが生じやすい。そのため、加熱ムラに起因して、膜原料が突発的に気化し噴出するスプラッシュが発生してしまうことがある。さらに、スプラッシュによって膜原料に陥没等が形成され、陥没等に起因して膜原料の崩落が起こり、この結果、膜原料の気化状態が不安定となってしまうこともある。これらの点について、より詳細に説明する。
　スプラッシュとは、急激な膜原料の加熱や、膜原料の温度のばらつきによって、突発的に原料分子の昇華又は蒸発（気化）が起こることを意味する。このようなスプラッシュが起こると、成膜レートが不安定になるとともに、しばしば膜原料分子が集団（クラスター）状態で基板に到達することになり、膜厚や膜質が不均一化しやすい。
　また、崩落とは、膜原料（固体）を加熱して気化が進行する過程において、固体の形状変化によって、突発的に分子気化速度が変化して、膜原料が崩れてしまうことを意味する。このような崩落が起こると、成膜レートが不安定になり、膜厚や膜質の均一化が困難となる。
　これに対して、本発明のように蒸着源が線状であれば、蒸着源の加熱ムラが起こりにくくなるので、膜原料の気化状態を均一化しやすくなり、これによっても、薄膜の膜厚や膜質のばらつきを抑制することができる。
　また、本発明に係る薄膜形成装置において、前記線状蒸着源及び前記基板保持部の少なくとも一方を移動させる移動方向において、前記線状蒸着源の前記マスクと対向する上端面の幅は、前記貫通孔の前記マスク側の開口幅よりも大きいことが好ましい。
　このような構成とすることにより、マスクの貫通孔において、成膜における蒸着開始時から蒸着終了時まで一貫して、線状蒸着源における供給口側の面によって貫通孔内と外部とのコンダクタンスを維持することができ、化学的に閉じた反応系を形成することができる。その結果、配向が制御された有機薄膜を高い成膜速度で大面積で形成することができる。
　また、本発明に係る薄膜形成装置において、前記加熱部は、前記線状蒸着源と一体となって移動するように構成されることが好ましい。
　この場合、このような線状蒸着源を加熱する加熱部としては、例えば、線状蒸着源の長手方向における線状蒸着源の長さと略同じ長さの線状の加熱部であることが望ましい。
　また、本発明に係る薄膜形成装置において、前記線状蒸着源の長手方向を法線とする平面における前記収容室の断面形状は、前記供給口に向かって先細な形状であることが好ましい。
　このような構成にすることにより、さらに、薄膜の膜厚や膜質のばらつきを抑制することができる。以下、この点について説明する。
　蒸着源における収容室の底面から供給口に向かって開口幅が広がっているような場合、収容室内で気化した膜原料は直ちに収容室外に放出されてしまう。したがって、膜原料の気化状態がばらつきやすくなり、また、膜原料のスプラッシュや崩落が起こると、膜原料の気化状態が不均一になってしまうので、薄膜の膜厚や膜質のばらつきが生じやすい。
　これに対して、本発明の上記構成のように、蒸着源における収容室の底面から供給口に向かって先細である場合、すなわち、底面から供給口に向かって開口幅が狭まっている場合、収容室内に固相と気相との平衡状態が一旦形成されるので、均一な気化状態の膜原料を基板に向けて放出することができる。また、収容室の断面形状を供給口に向かって先細形状とすることにより、仮に膜原料のスプラッシュや崩落が起こったとしても、直ちに膜原料が収容室外に放出されることはなく、収容室内で気化状態を均一化することができる。また、この際、蒸着源の温度を調整することにより、膜原料の分子線強度を制御して、配向状態や結晶化状態を制御することも可能となる。
　また、本発明に係る薄膜形成装置において、前記基板保持部及び前記線状蒸着源の少なくとも一方を、前記成膜面と略直交する方向に移動させる第２移動機構部を備えるように構成しても構わない。
　これにより、第２移動機構部によって基板保持部及び線状蒸着源の少なくとも一方を、成膜面と略直交する方向（例えば、垂直方向）に移動させることができるので、成膜時以外は基板と蒸着源との距離を充分確保して離間させることができる。したがって、蒸着レートの設定時に膜原料が基板に付着するのを防ぐことができ、また、蒸着源とマスク及び基板との間を仕切る防着シャッタを設けるためにも都合がよい。
　また、本発明に係る薄膜形成装置において、前記成膜室に隣接し開閉する仕切りを介して配置される減圧可能な予備室を備え、前記予備室は、前記基板を前記予備室と前記成膜室との間で進退させる基板進退機構部、及び、前記線状蒸着源を前記予備室と前記成膜室との間で進退させる蒸着源進退機構部の少なくとも一つを備えることが好ましい。
　特許文献１に開示された装置では、基板を交換するたびに成膜室を大気開放する必要がある。成膜室を大気開放するためには、まず蒸着源を室温程度に冷却する必要がある。仮に蒸着源を冷却せずに成膜室を大気開放すれば、蒸着源に保持された膜原料が酸化してしまうので、次回の成膜時に使用することができず、また、成膜室内を構成する金属製の部品も酸化してしまう。そして、蒸着源を室温程度に冷却するには成膜時間の数十倍の時間を要する。
　また、真空蒸着法を用いて直鎖状有機化合物からなる薄膜を基板に形成する際に、基板の温度を－１３０℃以下に冷却すれば、直鎖状有機化合物の分子の基板に対する平行配向性が高まることが知られている（特開２００４－７６１０８号公報）。一方、成膜室に配置した基板を－１３０℃以下に冷却した場合、冷却した基板をただちに大気に曝せば大気中の水分が基板上に氷結してしまう。そのために、基板の温度が室温に戻るまで、成膜室の大気開放に時間を掛けなければならないといった問題がある。
　これに対して、本発明では、減圧可能な予備室が備えられているので、基板や蒸着源を予備室に退避させて徐冷等を施すことができる。また、このような予備室が備えられていることにより、蒸着源を高温な状態に維持したままで成膜室を大気開放させることなく、薄膜が形成された基板を予備室に取り出して、新たな基板を成膜室に搬入することができる。その結果、連続的な成膜が可能となり、一連の成膜処理に要する時間を大幅に短縮することができる。また、成膜時に基板を冷却した場合も、予備室内で基板の温度を室温に戻してから、基板を装置外に回収することができる。
　また、本発明に係る薄膜形成装置において、前記基板が帯状のフィルム基板であり、さらに、前記成膜室は、前記フィルム基板を前記基板保持部に保持させながら、前記フィルム基板を挟み込んだ状態で閉じることができる基板導入口及び基板導出口を備え、前記成膜室の外部には、ロール状に巻回された前記フィルム基板を繰り出して、前記成膜室内に前記フィルム基板を供給する供給ローラと、前記成膜室内に供給された前記フィルム基板を前記成膜室外に回収してロール状に巻き取る巻取りローラと、を備えるような構成としても構わない。
　このような構成によれば、基板導入口と基板導出口とにおいてフィルム基板を挟み込んだ状態で成膜室内を閉じた空間とすることができるので、成膜時における成膜室内を上記の低真空度に維持することができる。なお、成膜室が短時間大気開放されても、ロータリポンプやターボ分子ポンプ等の真空ポンプを用いれば、低真空雰囲気を迅速に回復することが可能である。
　さらに、フィルム基板を搬送する基板搬送機構として、ロール状に巻回されたフィルム基板を繰り出して成膜室内にフィルム基板を供給する供給ローラと、成膜室内に供給されたフィルム基板を成膜室外に回収してロール状に巻き取る巻取りローラとを備えている。このように、基板搬送機構を成膜室外に設けることにより、成膜室として容易に減圧することができる容積として比較的に小さい容積の成膜室を使用することができる。また、基板搬送機構を成膜室外に設けることにより、基板の交換に要する時間を大幅に短縮することができるとともに、基板の前処理や薄膜の後処理のための装置を簡便に接続することができるので、連続的な成膜処理を効率的に行うことができる。
　さらに、フィルム基板に対して所定の成膜を行った後に、基板導入口と基板導出口とにおけるフィルム基板を挟み込んでいる押圧力をわずかに開放するとともに、フィルム基板を巻き取るという一連の処理を繰り返すことによって、連続的にフィルムへの成膜を行うことができる。すなわち、供給ローラから繰り出されて巻取りローラへと回収される帯状のフィルム基板に対して連続的な成膜処理を効率的に行うことができる。
　なお、上述のとおり、従来の薄膜形成装置では、基板を交換するたびに成膜室を大気開放する必要があり、成膜室を大気開放するためには、まず蒸着源を室温程度に冷却する必要がある。仮に蒸着源を冷却せずに成膜室を大気開放すれば、蒸着源に保持された膜原料が酸化してしまう。膜原料が酸化すると、次の成膜時に使用することができず、また、成膜室内を構成する金属製の部品も酸化してしまう。さらに、蒸着源を室温程度に冷却するには成膜時間の数十倍の時間を要する。
　これに対して、本発明では、成膜時には成膜室内を閉じた空間とすることができるとともに、成膜後直ぐに基板搬送機構によって次に成膜するフィルム基板の導入と成膜後のフォルム基板の導出とを行うことができる。これにより、次のフィルム基板の成膜時において成膜後のフィルム基板の徐冷を行うことができ、連続的に薄膜形成処理を行うことができる。また、大きく大気開放することなく連続的な成膜処理を行うことができるので、膜原料が酸化してしまうこともない。
　また、本発明に係る薄膜形成方法は、成膜室内で有機材料からなる膜原料を気化させて基板の成膜面に薄膜を形成する薄膜形成方法であって、前記成膜室内に、前記基板を保持する基板保持部と、前記膜原料を収容する収容室を有し、貫通孔を有するとともに前記基板に配置されるマスクに向けて線状に開口する供給口が前記収容室に設けられた線状蒸着源と、前記収容室に収容される前記膜原料を加熱して気化させる加熱部と、前記線状蒸着源及び前記基板保持部の少なくとも一方を移動させる第１移動機構部と、前記成膜室内の真空度を制御する真空度制御部とが備えられており、前記第１移動機構部によって、前記マスクと前記供給口とを所定距離だけ離間させながら、前記基板の成膜面と平行な方向であって、かつ、前記線状蒸着源の長手方向に対して略直交する方向に、前記線状蒸着源及び前記基板保持部の少なくとも一方を移動させ、前記真空度制御部によって、前記供給口から前記成膜面までの長さが、前記膜原料の分子の分子量と前記成膜室の真空度とにより決定される前記膜原料の分子の平均自由行程よりも短くなるように、前記成膜室内の真空度を制御し、気化した前記膜原料の分子が存在する前記貫通孔と前記基板とによって構成される局所空間内の蒸気圧をＰとし、気化した前記膜原料の分子の平衡蒸気圧をＰｅとしたときに、ＰとＰｅの対数比であるｌｎ（Ｐ／Ｐｅ）が０．１～２０となるように、前記線状蒸着源を配置するものである。
　また、本発明に係る薄膜形成方法において、前記線状蒸着源及び前記基板保持部の少なくとも一方を移動させる移動方向において、前記線状蒸着源における前記マスクと対向する上端面の幅は、前記貫通孔の前記マスク側の開口幅よりも大きいことが好ましい。
　この構成により、上述のように、成膜室内を低真空雰囲気となるように、また、過飽和度σを０．１～２０の範囲内となるように制御することにより、蒸着膜における分子の配向を垂直配向から平行配向まで容易に制御することができる。これにより、有機薄膜の生産性を向上させることができる。
　また、本発明に係る薄膜形成方法において、前記加熱部を、前記線状蒸着源と一体となって移動させることが好ましい。
　また、本発明に係る薄膜形成方法において、前記線状蒸着源の長手方向を法線とする平面における前記収容室の断面形状は、前記供給口に向かって先細な形状であることが好ましい。
　また、本発明に係る薄膜形成方法において、前記成膜室内に、さらに、第２移動機構部が備えられており、前記第２移動機構部は、前記基板保持部及び前記線状蒸着源の少なくとも一方を、前記成膜面と略直交する方向に移動させるように構成しても構わない。
　また、本発明に係る薄膜形成方法において、前記成膜室に隣接し開閉する仕切りを介して配置される減圧可能な予備室を備え、前記予備室には、基板進退機構部及び蒸着源進退機構部の少なくとも一つが備えられており、前記基板進退機構部によって、前記基板を前記予備室と前記成膜室との間を進退させ、前記蒸着源進退機構部によって、前記線状蒸着源を前記予備室と前記成膜室との間を進退させるように構成しても構わない。
　また、本発明に係る薄膜形成方法において、前記基板が帯状のフィルム基板であり、前記成膜室は、前記フィルム基板を前記基板保持部に保持させながら、前記フィルム基板を挟み込んだ状態で閉じることができる基板導入口及び基板導出口を備えられており、前記成膜室の外部には、ロール状に巻回された前記フィルム基板を繰り出して前記成膜室内に供給する供給ローラと、前記成膜室内に供給された前記フィルム基板を前記成膜室外に回収してロール状に巻き取る巻取りローラとが備えられており、前記供給ローラから供給される前記フィルム基板を前記基板導入口から前記成膜室内に導入して前記フィルム基板に薄膜を形成し、連続して、薄膜が形成された前記フィルム基板を前記基板導出口から前記成膜室外に導出して前記巻取りローラによって回収するように構成しても構わない。
　以下、本発明に係る薄膜形成装置及び薄膜形成方法について、実施形態に基づいて図面を参照しながら説明する。
　（第１の実施形態）
　まず、本発明の第１の実施形態に係る薄膜形成装置の構成について、図１を用いて説明する。図１は、本発明の第１の実施形態に係る薄膜形成装置の構成を示す一部断面図であり、薄膜形成の準備段階における構成を示す図である。
　図１に示すように、本実施形態に係る薄膜形成装置１００は、成膜室２と、ホルダ３と、鉛直移動機構４と、蒸着源５と、ヒータ６と、水平移動機構７と、真空度制御部（不図示）とを備える。薄膜形成装置１００は、真空蒸着により基板Ｓ上に薄膜を形成する装置であり、蒸着源５から気化させた膜原料を基板Ｓの成膜面Ｓ１に付着させて薄膜を形成するものである。
　本実施形態において、ホルダ３は、鉛直移動機構４によって、成膜室２内において上下に昇降可能なように構成されている。また、蒸着源５は、水平移動機構７によって、成膜室２内において左右に水平移動可能なように構成されている。真空度制御部は、成膜室２内の真空度を制御するものであり、例えば、ロータリポンプ又はターボ分子ポンプとを組み合わせた複合排気系と真空計等からなる。
　以下、薄膜形成装置１００の各構成要素について詳細に説明する。
　まず、成膜室２について説明する。成膜室２は、真空ポンプ等の真空制御部により、内部に所定の真空雰囲気を形成可能に構成されている。すなわち、成膜室２内の真空度は、真空制御部によって制御される。
　本実施形態において、成膜室２内の真空度は、蒸着源５の供給口５２から基板Ｓの成膜面Ｓ１までの長さが、膜原料の分子量と成膜室２の真空度とにより決定される膜原料の分子の平均自由行程よりも短くなるように制御される。例えば、真空ポンプによって、薄膜形成において基板Ｓの成膜面Ｓ１と蒸着源５の供給口５２との間隔が膜原料の分子の平均自由行程以下になるように減圧される。このような成膜室２内の真空度の一例として、例えば、膜原料が、直鎖状の炭素骨格を有する有機材料であって、その分子量が７００～８００程度の化合物である場合、０．３～１［Ｐａ］程度である。なお、本実施形態において、成膜室２内の温度は特段調整されておらず、室温程度の温度になっている。
　また、成膜室２内には、成膜室２の高さ方向における中央付近に、シャッタ２１が設けられている。シャッタ２１は、開閉駆動部（不図示）によりスライドされて、図１に示すように、ホルダ３と蒸着源５との間を遮蔽した状態とすることができる。また、後述するように、薄膜形成時においては、図５に示すように、開閉駆動部によってシャッタ２１を退避させて蒸着源５とホルダ３とを近接させるようにしている。
　次に、ホルダ３について説明する。ホルダ３は、基板Ｓを保持する基板保持部である。本実施形態におけるホルダ３は、平面視形状が略四角形である板部３１と、板部３１の縁部下面に設けられた固定爪３２とから構成される。そして、基板Ｓをその下面にマスクＭを密着させてマスクＭを固定爪３２で押さえた状態で、固定爪３２と板部３１とをねじ（図示せず）止めして固定している。
　また、ホルダ３は、ホルダ装着部４２に着脱可能なように装着されている。ホルダ装着部４２は、押しボルト４２１、引きボルト４２２、２枚のホルダ装着板４２４、及び、２枚のホルダ装着板４２４の間に介在する球面軸受４２３等により構成されている。引きボルト４２２によってホルダ装着板４２４とホルダ３の板部３１とが固定され、さらに、押しボルト４２１と引きボルト４２２との調整によって、ホルダ３の傾斜を調整し、移動する蒸着源５との間隔が一定になるよう調整可能となっている。一方、ホルダ装着部４２の上面中央には、鉛直移動機構４のアーム４１が設けられている。
　次に、鉛直移動機構４について説明する。鉛直移動機構４は、ホルダ３及び蒸着源５の少なくとも一方を基板Ｓの成膜面Ｓ１と略直交する方向（鉛直方向）に移動させる第２移動機構部である。本実施形態において、鉛直移動機構４は、ホルダ３が上下方向に昇降できるように構成されている。具体的に、鉛直移動機構４は、鉛直に延びる円柱形のアーム４１を備えており、アーム４１には、当該アーム４１を昇降させるための昇降駆動部（不図示）が備えられている。
　鉛直移動機構４により、ホルダ３が上下動すると、基板Ｓ及びマスクＭが互いに密着した状態でホルダ３と共に成膜室２内を上下動する。
　なお、鉛直移動機構４に、ペルチェ素子、クライオスタット又は液体窒素ガス源等の冷却装置を設けることによって、ホルダ３を冷却できるように構成してもよい。また、鉛直移動機構４にヒータを設けることによって、ホルダ３を加熱できるように構成してもよい。鉛直移動機構４に冷却装置を設けることによって、ホルダ３を介して基板Ｓが冷却されて、温度と蒸着速度とにより支配される膜原料の成膜面Ｓ１に対する分子の配向を制御することができる。さらに、鉛直移動機構４にヒータを設けることによって、冷却されて温度が低下した基板Ｓを加熱することができ、基板Ｓの温度を迅速に室温に戻すことも可能となる。
　ここで、本実施形態で用いられる基板Ｓについて説明する。基板Ｓは、薄膜を形成するための薄膜形成用基板である。本実施形態における基板Ｓは、等厚な平板状のものであり、平面視形状が四角形に形成されたものを使用している。具体的な基板Ｓとしては、例えば、樹脂製フィルム基板、シリコン基板、石英基板が用いられる。基板ＳのマスクＭ側の面は、薄膜が形成される成膜面Ｓ１であり、本実施形態において、成膜面Ｓ１には電極として機能するメタルパターンが形成されている。
　次に、本実施形態で用いられるマスクＭについて、図１とともに図２を用いて説明する。図２は、本発明の第１の実施形態に係る薄膜形成装置で用いられるマスクＭの平面図である。
　図１に示すように、マスクＭは、平板状のマスクであって、一方の面（上面）が基板Ｓの成膜面Ｓ１に密接又は近接するように配置され、その一方の面とは反対側の面である他方の面（下面）が蒸着源５に対向するように配置される。
　さらに、図１及び図２に示すように、マスクＭは、一方の面から他方の面まで貫通するように構成された複数の貫通孔Ｍ１を有する。すなわち、貫通孔Ｍ１は、マスクＭの厚さ方向に貫通するように形成されている。なお、本実施形態において、マスクＭには複数の貫通孔Ｍ１が設けられているが、貫通孔Ｍ１は１つであっても構わない。
　また、図１及び図２に示すように、本実施形態におけるマスクＭは、側周面に段部が形成された平板であり、直径１ｍｍ程の円柱状の貫通孔Ｍ１が、互いの孔中心間の距離が２ｍｍ程となるように、縦横に６個ずつ計３６個形成されている。なお、マスクＭの材料としては、例えば、石英、セラミックス又は金属等で構成することができる。また、貫通孔Ｍ１の形状も円柱状に限らない。
　次に、蒸着源５について、図１とともに図３を用いて説明する。図３は、本発明の第１の実施形態に係る薄膜形成装置における蒸着源５の構成を示す斜視図である。
　図１及び図３に示すように、蒸着源５は、成膜室２の下部に配置され、膜原料が収容される収容室５１を有する蒸着源であって、所定の長さの線状形状（長尺状）をなす線状蒸着源である。さらに、蒸着源５は、図３に示すように、収容室５１の上端部に、マスクＭに向けて開口する供給口５２が設けられた容器を構成している。供給口５２は、線状の長溝（スリット）である。
　本実施形態において、蒸着源５の長手方向における供給口５２の長さＬは、基板Ｓの幅（図１における奥行き方向の長さ）と同じ長さとなるように構成されている。また、蒸着源５は、例えば、ガラス製の長尺状のるつぼからなる本体と、その外表面を覆うように形成された、熱伝導性の高い金属（銅、アルミニウム又はＳＵＳ等）からなる薄板とで構成されている。なお、収容室５１に収容される膜原料としては、有機薄膜を形成するための膜原料が用いられ、上述の膜原料が用いられる。
　また、本実施形態において、蒸着源５の長手方向を法線とする平面における収容室５１の断面形状は、収容室５１の底面から供給口５２に向かって先細な形状である。すなわち、蒸着源５の収容室５１は、供給口５２に向かって（マスクＭに向かって）開口幅が狭まっていくように構成されている。
　次に、ヒータ６について説明する。ヒータ６は、蒸着源５を加熱する蒸着源加熱機構として機能し、蒸着源５の収容室５１に収容される膜原料を加熱して気化させる加熱部である。ヒータ６としては、例えば、セラミックヒータを用いることができる。
　本実施形態において、ヒータ６は、蒸着源５の下部において、蒸着源５の容器の裏面に密着して配置されている。これにより、ヒータ６は、蒸着源５と一体となって移動するように構成されている。
　また、ヒータ６は、蒸着源５と同様に、長尺状に構成されている。これにより、基板Ｓの大型化（大判化）に従って、ヒータ６を大型化（大面積化）する必要がなくなるので、ヒータ６の大型化に伴う温度不均一性（温度ムラ）の発生を抑制することができる。これにより、基板面内における膜厚や膜質のばらつきの発生を抑制することができる。
　ヒータ６に電力を投入することにより蒸着源５を加熱することができる。これにより、収容室５１内の膜原料が加熱されて気化し、気化した膜原料の分子が供給口５２から外部に向かって放出される。なお、ヒータ６は、蒸着源５を高速に昇温することができるように構成されており、本実施形態においては、蒸着源５を３分で３００℃まで昇温することができる。
　次に、水平移動機構７について、図１とともに図４を用いて説明する。図４は、本発明の第１の実施形態に係る薄膜形成装置における水平移動機構の構成を示す平面図である。
　図１及び図４に示すように、水平移動機構７は、基板Ｓの成膜面Ｓ１と平行な方向であって、かつ、蒸着源５の長手方向に対して略直交する方向に、蒸着源５を移動させる蒸着源移動機構（第１移動機構部）である。
　図１に示すように、ヒータ６が密着して配置された蒸着源５は、水平移動機構７に支持され、矢印Ａに示す方向に水平移動可能とされている。
　図４に示すように、水平移動機構７は、モータ７４、カップリング７５、送りネジ７２、水平方向に伸びるガイド７１（レール部材）及びステージ７３等により構成されている。蒸着源５がヒータ６とともにステージ７３に固定され、水平移動機構７によって、矢印Ａ方向に移動する。
　本実施形態に係る薄膜形成装置１００は、さらに、蒸着源５からの膜原料の気化状態を計測するために２個の膜厚計１３１、１３２を備えている。これらの膜厚計１３１、１３２は水晶振動子を備えており、水晶振動子上に堆積した膜原料の質量に応じて変化した共振周波数の変化を検出することにより、膜厚を測定するものである。膜厚計１３１は、基板Ｓの幅方向に沿って移動可能に構成されており、成膜前における蒸着レートを設定する。また、膜厚計１３２は、成膜時における蒸着状況を監視する。
　本実施形態に係る薄膜形成装置１００には、さらに、図示しない制御部が設けられており、当該制御部により、ホルダ３の上下駆動、蒸着源５の水平駆動又はヒータ６の昇熱等が制御される。なお、蒸着源５の水平駆動の制御には、一定速度での水平移動だけでなく、蒸着面積の制御や、所期の位置における停止・発進の制御も含まれる。
　本発明の第１の実施形態に係る薄膜形成装置１００は、以上のように構成される。次に、基板Ｓに薄膜を形成する場合について、図５を用いて説明する。図５は、本発明の第１実施形態に係る薄膜形成装置の一部断面図であり、薄膜形成の成膜時における構成を示す図である。
　図５に示すように、成膜時では、成膜室２内のシャッタ２１が退避させられ、マスクＭと蒸着源５とが近接するように、ホルダ３に保持された基板Ｓ及びマスクＭが、鉛直移動機構４によって下降させられる。この時、本実施形態では、蒸着源５の供給口５２とマスクＭとが所定距離だけ離間して配置され、蒸着源５の供給口５２とマスクＭの間には、図５に示すように、成膜室２内の真空度に応じて隙間Ｌ１が設定されている。
　このように、蒸着源５の供給口５２とマスクＭとを隙間Ｌ１だけ離間して配置することにより、蒸着源５は、水平移動機構７によって、基板Ｓの成膜面Ｓ１と平行な方向であって、かつ、蒸着源５の長手方向に対して略直交する方向に、水平移動することができる。
　さらに、この隙間Ｌ１は、上述したように、蒸着源５から気化した膜原料が均一な蒸気圧雰囲気を形成する緩和層として機能する。そして、この緩和層を経由した膜原料が貫通孔Ｍ１内へと移動することにより、基板Ｓ上に形成される薄膜の膜厚や膜質を均一にすることができる。
　次に、本発明の第１の実施形態に係る薄膜形成装置１００を用いた薄膜形成方法について、図６を用いて説明する。図６は、本発明の第１の実施形態に係る薄膜形成装置１００を用いて薄膜形成を行う際のフローチャートである。以下、図１及び図５を参照しながら、図６を用いて、基板Ｓの成膜面Ｓ１上に薄膜を形成する手順を説明する。
　まず、初期設定ステップ（Ｓ１０１）について説明する。初期設定ステップでは、図１に示すように、鉛直移動機構４によってホルダ３を最上位置に上昇させ、シャッタ２１をホルダ３と蒸着源５との間に挿入した状態で、真空ポンプで成膜室２内を所定の真空雰囲気に減圧する。このとき、ホルダ３には成膜処理前の基板ＳとマスクＭが固定されており、蒸着源５の収容室５１には膜原料が収容されている。
　次に、ヒータ６の加熱を行うヒータ加熱ステップ（Ｓ１０２）について説明する。ヒータ加熱ステップでは、まず、ヒータ６によって膜原料が気化しない温度で蒸着源５（収容室５１）を予熱し、膜原料の乾燥や不純物の除去のためのベーク処理を行う。その後、膜厚計１３１を用いて膜原料の気化状態から蒸着レートを計測する。このとき、膜厚計１３１で計測した蒸着レートが予め設定した蒸着レートに到達しているかどうかを判別し（ステップＳ１０３）、到達していなければ予め設定した蒸着レートになったことが確認されるまで加熱を続ける（ステップＳ１０３でＮＯ）。一方、蒸着レートが所定の値に達したならば（ステップＳ１０３でＹＥＳ）、シャッタ２１を退避さる（ステップＳ１０４）。
　シャッタ２１を退避させた後は、図５に示すように、鉛直移動機構４によってホルダ３を下降させることにより、マスクＭの下面と蒸着源５の上端面とが微小距離だけ離間させた状態となるように、マスクＭと蒸着源５とを近接させる（ステップＳ１０５）。この際、蒸着源５がマスクＭの端部（図５において、向かって右端）に対向して配置するように、蒸着源５を移動させる（ステップＳ１０６）。
　次に、水平移動機構７によって蒸着源５を所定の速度で水平移動させて（ステップＳ１０７）、各貫通孔Ｍ１内に露出した基板Ｓの成膜面Ｓ１に対して膜原料を付着させ、基板Ｓの成膜面Ｓ１の所定領域において所定の膜厚の薄膜が形成されるまで成膜を続ける（ステップＳ１０７でＮＯ）。なお、本実施形態において、蒸着源５は、１～１０［ｍｍ／ｓ］の速度で水平移動させた。
　この際、蒸着源５が所定の貫通孔Ｍ１の下に移動すると、貫通孔Ｍ１は、基板Ｓの成膜面Ｓ１と蒸着源５の上端面又は収容室５１の底面との間でほぼ閉ざされて、局所的な閉じた反応系を形成する。
　一方、成膜時において、蒸着源５の収容室５１に収容された膜原料は、ヒータ６の熱を受けて気化し、収容室５１から供給口５２へと飛散気化して蒸着源５とマスクＭとの間の隙間Ｌ１の領域に移行し、この隙間において均一な蒸気圧雰囲気を形成した後、貫通孔Ｍ１内に拡散する。
　このとき、貫通孔Ｍ１内は、上述のとおりほぼ閉じた狭小空間であるので、膜原料の蒸気圧が飽和蒸気圧を上回り、過飽和度σが０を超えた状態となる。このため、膜原料の気相から固相への相転移が進み、蒸着速度が十分大きい場合は、膜原料が棒状分子であれば平行配向が促進され、膜原料が面状分子であれば垂直配向が促進される。また、蒸着速度がより速い場合は、アモルファス化又は微結晶化が進行することが可能な状態になっている。
　ここで、上記のステップＳ１０６からステップＳ１０７における薄膜形成時の様子について、図７を用いて説明する。図７は、本発明の第１の実施形態に係る薄膜形成装置１００において、成膜時における蒸着源とマスクＭとの位置関係を示す図である。なお、図７（ａ）～図７（ｃ）は、蒸着源５がマスクＭの貫通孔Ｍ１の近傍を通過するときの様子を示したものである。
　図７（ａ）に示すように、本実施形態では、蒸着源５の供給口５２を挟んでその両側に位置する両上端面の幅Ｗ１が、貫通孔Ｍ１の開口幅（開口直径）Ｗ２よりも大きくなるように構成されている。すなわち、供給口５２の幅Ｗ１が貫通孔Ｍ１の開口幅Ｗ２（本実施形態では１ｍｍ）より大きい。
　この場合、図７（ａ）～図７（ｃ）に示すように、蒸着源５の供給口５２が特定の１つの貫通孔Ｍ１の開口部分を通過させると、供給口５２の幅Ｗ１が貫通孔Ｍ１の開口幅Ｗ２よりも大きいので、図７（ａ）～図７（ｃ）に示される特定の貫通孔Ｍに対して、蒸着開始時から蒸着終了時まで一貫して、蒸着源５の上端面によって貫通孔Ｍ１における内部と外部との連絡が阻害される。したがって、貫通孔Ｍ１内には化学的に閉じた反応系が形成される。
　このようにすることにより、貫通孔Ｍ１内に、急な温度勾配を生成させることができる。例えば、膜原料としてノルマルアルカンを用いて蒸着する場合、貫通孔Ｍ１内の下方部（蒸着源５側）では高温（１２０℃～１８０℃程度）となり、貫通孔Ｍ１内の上方部（基板Ｓ側）では低温（５０℃程度以下）になっている。これにより、蒸着レートを大きくなって過飽和度σを大きくすることができるので、分子が平行配向となった薄膜を容易に形成することができる。なお、この場合、配向性を高めるために、さらに基板Ｓを室温以下に冷却してもよい。これにより、過飽和度σをさらに大きくすることができる。
　特に、ステップＳ１０５においてホルダ３を下降した直後は、基板Ｓの温度が成膜室２内の雰囲気温度（本実施形態においては室温）となっており、また、蒸着源５の温度が１００℃～１５０℃程度となっている。したがって、このときに、貫通孔Ｍ１内における上方部（基板Ｓ側）と下方部（蒸着源５側）とに著しく急峻な温度勾配が生成される。このような急峻な温度勾配を生成させることにより、蒸着源５から放出された膜原料は、貫通孔Ｍ１内で最も温度が低い基板Ｓの成膜面Ｓ１に付着し、成膜面Ｓ１に対して効率よく堆積していく。
　また、膜材料が気化して基板Ｓの成膜面Ｓ１に付着して成膜される様子について、図８Ａ及び図８Ｂを用いて詳細に説明する。図８Ａは、本発明の第１の実施形態に係る薄膜形成装置１００において、膜原料が気化して基板Ｓに薄膜として形成される様子を説明するための図である。図８Ｂは、本発明の第１の実施形態に係る薄膜形成装置１００において、成膜時における蒸着源５の斜視図である。
　図８Ａに示すように、蒸着源５の収容室５１に収容された膜原料は、ヒータ６によって加熱されて気化して昇華分子となる。
　このとき、図８Ａに示すように、本実施形態における収容室５１の断面形状が、収容室５１の底面から供給口５２に向かって先細形状、すなわち、収容室５１の底面から供給口５２に向かって開口幅が徐々に狭まっている形状である。
　したがって、気化した膜原料は、供給口５２から直ぐに外部に放出されるのではなく収容室５１内に一時滞留することになる。これにより、収容室５１内には固相と気相との平衡状態が一旦生成されることになり、膜原料は、収容室５１内で均一な気化状態となる。このため、仮に膜原料のスプラッシュや崩落が起こったとしても、直ちに膜原料が収容室５１外に放出されないので、収容室５１内で気化状態を均一化することができる。
　その後、収容室５１内で均一な気化状態となった膜原料は、図８Ａ及び図８Ｂに示すように、供給口５２から基板Ｓに向けて放出され、蒸着源５の上端面とマスクＭの下面との間の隙間Ｌ１の領域に拡散する。気化した膜原料の分子は、この隙間領域においてさらに均一な蒸気圧雰囲気となり、貫通孔Ｍ１の内部へと進入する。
　このとき、マスクＭと蒸着源５とが近接されているので、貫通孔Ｍ１内は、上述のとおり、ほぼ閉じた狭小空間である局所空間となっている。これにより、貫通孔Ｍ１内における膜原料の蒸気圧が飽和蒸気圧を上回り、基板Ｓ及び貫通孔Ｍ１で構成される局所空間内における気化分子の過飽和度σが０を超えた状態となる。このため、膜原料は、気相から固相へと相転移が進み、基板Ｓの成膜面Ｓ１に付着して薄膜として成膜される。また、マスクＭと蒸着源５とが近接させることによって、近接させない場合の従来の薄膜形成装置と比較して蒸着レートを１００倍程度も速くすることができる。これにより、過飽和度σを容易に大きくすることができるので、分子が平行配向となった薄膜を容易に形成することができる。
　このように、薄膜の膜厚や膜質のばらつきが抑制され、均一な膜厚や膜質を有する高品位な薄膜を形成することができるとともに、薄膜分子の配向が垂直配向から平行配向までとなるように容易に制御することができる。
　また、隙間Ｌ１の距離を調整することによって、局所空間内における気化した膜原料の過飽和度σを０．１～２０までの広い範囲で制御することができる。これにより、成膜された蒸着膜における分子の配向を、垂直配向から平行配向まで容易に制御することができる。なお、隙間Ｌ１は、０～５ｍｍ程度とすることができ、本実施形態では、２ｍｍとした。
　さらに、本実施形態における蒸着源５は、図８Ｂに示すように、長尺状の線状蒸着源を用いている。これにより、蒸着源５の収容室５１の長手方向に膜原料を均一に配置することで、図８Ｂに示すように、蒸着源５の長手方向において均一に、気化した膜原料を供給口５２から基板Ｓに向けて放出させることができる。これにより、基板Ｓの成膜面Ｓ１と平行な方向であって、蒸着源５の長手方向（移動方向と直交する方向）においても、膜厚の膜厚や膜質のばらつきがさらに抑制され、より均一な膜厚や膜質を有する高品位な薄膜を形成することができる。
　このように、蒸着源５を基板Ｓの一方の端部から他方の端部に向かって移動させることによって、マスクＭにおける全ての貫通孔Ｍ１に対応する薄膜を、基板Ｓの成膜面Ｓ１に形成することができる。
　図６に戻り、この場合、基板Ｓの成膜面Ｓ１に堆積した膜原料の厚さは膜厚計１３２により監視されており、蒸着源５は、膜厚計１３２に堆積した膜原料（基板Ｓに形成された薄膜）が所定の厚さに達するまで往復運動を繰り返す（ステップＳ１０７でＮＯ）。
　基板Ｓの所定領域に所定の膜厚の薄膜が形成されると（ステップＳ１０７でＹＥＳ）、ヒータ６の加熱を停止するとともに、ホルダ３を所定位置まで上昇させる（ステップＳ１０８）。その後、図５に示すように、シャッタ２１をホルダ３と蒸着源５との間に挿入する（ステップＳ１０９）。
　以上の工程により、本実施形態における薄膜形成が終了する。このように、本実施形態に係る薄膜形成装置１００を用いた薄膜形成方法によれば、貫通孔Ｍ１のパターン形状と鏡面パターンとなる薄膜を、基板Ｓの成膜面Ｓ１に、均一な膜厚及び膜質で、短時間に効率よく形成することができる。
　以上、本発明の第１の実施形態に係る薄膜形成装置１００は、線状の蒸着源５を用いて、基板Ｓに配置したマスクＭと蒸着源５とを所定距離だけ離間させた状態で、蒸着源５を移動させながら膜原料を基板Ｓに蒸着させるものである。さらに、本実施形態に係る薄膜形成装置１００は、成膜室２内の真空度を低真空雰囲気状態とし、マスクＭの貫通孔Ｍ１内の過飽和度σが０．１～２０となるように蒸着源とマスクＭとの距離を制御するものである。
　これにより、基板Ｓの大きさによらず基板Ｓの成膜面Ｓ１全体にわたり薄膜を形成することができる。従って、大型の基板であっても、膜厚や膜質のばらつきが抑制され、均一な膜厚や膜質を有する高品位な薄膜を形成することができる。
　さらに、本実施形態では、基板Ｓ及び貫通孔Ｍ１で構成される局所空間内における気化した膜原料の過飽和度σを０．１～２０までの広い範囲で制御することができることから、成膜された薄膜における分子の配向を、垂直配向から平行配向まで容易に制御することができる。
　また、本実施形態では、上述のとおり、成膜時においても、蒸着源５とマスクＭとは微小距離だけ離間しているので、蒸着源５とマスクＭとは接触（密着）しない。これにより、熱伝導による基板温度上昇を抑制するために、マスクＭに断熱性を持たせる必要がない。このため、マスクＭの構成部材を安価なものとすることができるので、成膜コストを低減することができる。
　次に、本発明の第１の実施形態に係る薄膜形成装置１００を用いて実際に薄膜を形成したときの実験結果について、図９Ａ及び図９Ｂを用いて説明する。図９Ａは、本発明の第１の実施形態に係る薄膜形成装置１００（本発明）及び特許文献１に記載された薄膜形成装置（比較例）を用いて、それぞれ薄膜を形成したときにおける膜厚のばらつきを示した図である。図９Ｂは、そのときに用いたマスクＭと測定ポイントを示す図である。なお、「本発明」と「比較例」とにおいては、いずれも図９Ｂに示す同じマスクＭを用いている。また、「本発明」及び「比較例」では、それぞれ３つの試料を用い、かつ、いずれも膜厚が３００ｎｍの薄膜を形成した。
　この実験において使用したマスクＭは、図９Ｂに示すように、φ１ｍｍで深さ（高さ）２ｍｍのパターン開口を有する貫通孔Ｍが、２ｍｍのピッチで６×６のマトリクス状に３６個設けられたものである。また、測定ポイントは、図９Ｂに示すように、４つのコーナーの測定ポイント（Ｐ１、Ｐ２、Ｐ４、Ｐ５）及び１つのセンターの測定ポイントＰ３の合計５つとした。なお、各測定ポイントにおける膜厚の測定は、接触式膜厚計を用いて行った。
　図９Ａは、その膜厚の測定結果を示したものである。図９Ａに示すように、比較例における薄膜形成装置によって形成された薄膜については、膜厚が１００～３００ｎｍとなり、ばらつきが大きいことが分かった。
　これに対し、本発明における薄膜形成装置１００によって形成された薄膜については、膜厚が２９０～３１０ｎｍとなり、設定膜厚３００ｎｍに対して±５％以下の均一性の高い膜厚を形成することができることが分かった。
　次に、本発明の第１の実施形態に係る薄膜形成装置１００によって実際に成膜した薄膜における分子の配向状態について、図１０、図１１Ａ、図１１Ｂ、図１２Ａ及び図１２Ｂを用いて説明する。
　図１０は、本発明の第１の実施形態に係る薄膜形成装置１００によって薄膜を形成したときの実施例において使用した膜原料の結晶構造を説明するための図である。図１０において、ａ軸、ｂ軸、ｃ軸は、それぞれ単位格子ベクトルを表しており、また、αはｂ軸とｃ軸とのなす角、βはｃ軸とａ軸とのなす角、γはａ軸とｂ軸とのなす角を表している。
　図１０に示すように、本実施例では、膜原料として、炭素直鎖からなる直鎖状の分子の一例であるノルマルアルカン（Ｃ２２Ｈ４６）を用いた。ノルマルアルカンは、三斜晶系の結晶構造であり、ａ軸方向の一辺の長さが０．４２２８［ｎｍ］で、ｂ軸方向の一辺の長さが０．４８２８［ｎｍ］で、ｃ軸方向の一辺の長さが２．９５５２［ｎｍ］で、αが８６．４２４［°］で、βが７０．７７５［°］で、γが７２．１９９［°］である棒状分子である。
　図１１Ａは、図１０のノルマルアルカンを膜原料として、基板と蒸着源が遠く離れており成膜面近傍に局所空間を生成させない一般的な薄膜形成装置（比較例）を用いて薄膜を形成したときのＸＲＤ（Ｘ－Ｒａｙ　Ｄｉｆｆｒａｃｔｉｏｎ：Ｘ線回折）の測定結果を示す図である。また、図１１Ｂは、図１１Ａの比較例における薄膜の分子の配向を模式的に示した図である。なお、この比較例に係る実施例において、成膜室の真空度は１０－３～１０－４［Ｐａ］の高真空度とし、成膜時間は８．３［ｍｉｎ］とし、形成する膜厚は１００［ｎｍ］とした。
　この比較例における薄膜においては、図１１Ａに示すように、複数の面指数が現れているが、その中でも（００１）等のｃ軸方向に強いピークが現れていることが分かる。従って、図１１Ａに示すＸＲＤ測定の結果から推測される分子の配向モデルは、図１１Ｂに示すように、（００１）面が支配的となり、薄膜の棒状分子は基板Ｓに対して斜立して配向する状態、すなわち、比較例における薄膜の棒状分子は垂直配向していると考えられる。
　一方、図１２Ａは、図１０のノルマルアルカンを膜原料として、本発明の第１の実施形態に係る薄膜形成装置１００（本発明）を用いて薄膜を形成したときのＸＲＤの測定結果を示す図である。また、図１２Ｂは、図１２Ａの本発明における薄膜の分子の配向を模式的に示した図である。なお、この本発明に係る実施例において、成膜室の真空度は１～３［Ｐａ］の低真空度とし、成膜時間は２［ｍｉｎ］とし、形成する膜厚は１００［ｎｍ］とした。また、成膜室２の温度は、室温程度である。
　本実施例によって形成された薄膜においては、図１２Ａに示すように、（００１）等のｃ軸方向が弱く、（１００）面に強いピークが現れていることが分かる。従って、図１２Ａに示すＸＲＤ測定の結果から推測される棒状分子の配向モデルは、図１２Ｂに示すように、（１００）面が基板Ｓに平行となり、分子鎖は基板Ｓに対して平行に配向する状態、すなわち、本発明における薄膜の棒状分子は平行配向していると考えられる。
　このように、本発明に係る薄膜形成装置１００を用いることによって、基板Ｓを冷却する等を行うことなく、分子が平行配向となった薄膜を形成することができる。しかも、本発明に係る薄膜形成装置１００では、低真空度で、かつ、短時間で、分子が平行配向となった所望の薄膜を形成できることも確認できた。なお、分子が平行配向となった有機薄膜は、強誘電体材料として利用することができので、電子デバイス等として有用である。
　（第２の実施形態）
　次に、本発明の第２の実施形態に係る薄膜形成装置２００の構成について、図１３を用いて説明する。図１３は、本発明の第２の実施形態に係る薄膜形成装置２００の構成を示す一部断面図である。なお、本実施形態では、第１の実施形態と異なる点を中心に説明する。また、図１３において、図１に示す構成要素と同じ構成要素については同じ符号を付しており、詳しい説明は省略化又は簡略化する。
　本発明の第の２実施形態に係る薄膜形成装置２００は、図１３に示すように、第１の実施形態と比べて、ゲートバルブ８と予備室９とを備えている。さらに、本実施形態に係る薄膜形成装置２００は、予備室９内に設けられたストッカー９１と、水平方向に移動可能に構成されたトランスファーロッド１０とを備える。
　予備室９は、内部を減圧可能に構成されており、ゲートバルブ８を介して成膜室２に隣接して配置される。ゲートバルブ８は、成膜室２と予備室９との仕切りであり、開閉可能に構成されている。ストッカー９１は、基板Ｓとその成膜面Ｓ１を覆うように設けられたマスクＭとを保持したホルダ３を収納する。トランスファーロッド１０は、基板進退機構部であって、基板Ｓが保持されたホルダ３を水平方向に進退させるように可動する。
　本実施形態において、成膜処理前の基板Ｓについては、ゲートバルブ８が開いた状態で、ストッカー９１に収納されたホルダ３とともにトランスファーロッド１０により上下を反転させながら予備室９から成膜室２に送り出され、鉛直移動機構４に装着される。一方、成膜処理後の基板Ｓについては、ゲートバルブ８が開いた状態で、トランスファーロッド１０により上下を反転させながら、マスクＭとともにホルダ３ごと成膜室２から予備室９に回収され、ストッカー９１に収納される。また、ストッカー９１には複数枚の棚板が設けられており、当該棚板は上下に移動可能に構成されている。
　なお、ストッカー９１には、ペルチェ素子、クライオスタット又は液体窒素ガス源等を設けることによって収納するホルダ３を冷却したり、あるいは、ヒータを設けることによって回収したホルダ３を加熱したりできるように構成してもよい。このように、成膜室２に供給するホルダ３を予め冷却したり、成膜室２から回収したホルダ３を予備室９内で加熱したりして、予備室９を大気開放してホルダ３を取り出す際に、室温に戻した状態のホルダ３を取り出すことが可能となる。
　本発明の第２の実施形態に係る薄膜形成装置２００は、以上のように構成される。
　次に、本発明の第２の実施形態に係る薄膜形成装置２００を用いた薄膜形成方法について、図１４を用いて説明する。図１４は、本発明の第２の実施形態に係る薄膜形成装置２００を用いて薄膜形成を行う際のフローチャートである。なお、図１４に示すフローチャートではストッカー９１の棚板が２枚であり、その下段には図示しないヒータが設けられているとともにホルダ装着部４２には図示しない冷却機構が設けられている場合について説明する。以下、図１３を参照しながら、図１４を用いて、基板Ｓの成膜面Ｓ１上に薄膜を連続的に形成する手順を説明する。
　まず、図６に示す第１の実施形態における初期設定ステップ（Ｓ１０１）及びヒータ加熱ステップ（Ｓ１０２）と同様にして、初期設定ステップ（Ｓ２０２）及びヒータ加熱ステップ（Ｓ２０２）を行う。
　その後、膜厚計１３１によって蒸着レートが予め設定した蒸着レートに到達しているかどうかを判別し（ステップＳ２０３）、到達していなければ予め設定した蒸着レートになるまで加熱を続ける（ステップＳ２０３でＮＯ）。
　そして、本実施形態では、蒸着レートが所定の値に達したならば（ステップＳ２０３でＹＥＳ）、ゲートバルブ８を開けて、基板Ｓ及びマスクＭを保持したホルダ３をトランスファーロッド１０により上下を反転させながら予備室９から成膜室２に搬入し、鉛直移動機構４に装着する（ステップＳ２０４）。ここで、鉛直移動機構４のホルダ装着部４２は予め冷却されている。また、ホルダ３を鉛直移動機構４に装着した後は、ゲートバルブ８を閉めて、ステップＳ２０５以降の工程を行う。なお、予備室９は成膜室２と同様に予め真空ポンプにより所望の真空雰囲気に減圧されている。
　その後、図６に示す第１の実施形態におけるステップＳ１０４からステップＳ１０９までの工程と同様に、ステップＳ２０５からステップＳ２１０の各工程を経て成膜処理が終了する。
　そして、本実施形態では、ホルダ３を最上位置まで上昇させた後（ステップＳ２１０）、成膜処理を行った基板Ｓが奇数枚目かどうか判別する（ステップＳ２１１）。
　例えば、成膜処理後の基板Ｓが１枚目（奇数枚目）のものであると判別された場合（ステップＳ２１１でＹＥＳ）、ゲートバルブ８を開けて、トランスファーロッド１０により上下を反転させながら、成膜処理後の基板Ｓ及びマスクＭを、ホルダ３ごと予備室９に搬出し（Ｓ２１３）、ストッカー９１の下段に収納して室温まで加熱する。
　引き続き、２枚目の基板Ｓを予備室９から成膜室２に搬入し、２枚目の基板Ｓに対しても、ステップＳ２０５からステップＳ２１０までの一連の工程を繰り返す。
　一方、成膜処理後の基板Ｓが２枚目（偶数枚目）のものであると判別された場合（ステップＳ２１１でＮｏ）、成膜処理後の２枚目の基板Ｓを保持するホルダ３を予備室９に搬出する前に、予備室９を大気開放して、成膜処理後の１枚目の基板ＳをマスクＭとともにホルダ３ごと本薄膜形成装置２００外に取り出して、成膜処理後の１枚目の基板Ｓ及びマスクＭを保持したホルダ３を、新たな基板Ｓ及びマスクＭを保持したホルダ３に交換して、新たな基板Ｓ及びマスクＭを保持したホルダ３を予備室９に格納する（ステップＳ２１２）。
　その後、予備室９内を再び所望の真空雰囲気に減圧した後、ゲートバルブ８を開けて、トランスファーロッド１０により、成膜処理後の２枚目の基板Ｓ及びマスクＭをホルダ３ごと予備室９に搬出し（Ｓ２１３）、ストッカー９１の下段に収納して室温まで加熱する。その後、予め定めた枚数の基板Ｓに対する成膜処理が終了するまでステップＳ２０５からの工程が繰り返えされる。
　なお、本実施形態において、成膜処理中は、成膜室２内は常に所望の真空雰囲気に減圧されている。また、蒸着源５は、常にヒータ６により加熱されており、収容室５１に収容した膜原料がなくなるまで、繰り返し使用される。
　以上、本発明の第２の実施形態に係る薄膜形成装置２００によれば、第１の実施形態に比べて、さらに予備室９を備えている。これにより、ホルダ装着部４２（基板Ｓ）が低温で蒸着源５が高温な状態を維持したままで成膜室２を大気開放することなく、薄膜が形成された基板Ｓを予備室９に取り出して、新たな基板Ｓを成膜室２内に搬入することができる。そのため、一連の成膜処理に要する時間を大幅に短縮することができる。
　なお、本実施形態において、予備室９に設けられたストッカー９１の棚板の数は特に限定されず、ストッカー９１の棚板の数は、成膜室２における成膜処理に要する時間又は予備室９の大気開放から減圧に要する時間に応じて、適宜選択することができる。
　（第３の実施形態）
　次に、本発明の第３の実施形態に係る薄膜形成装置３００について、図１５及び図１６を用いて説明する。図１５は、本発明の第３の実施形態に係る薄膜形成装置３００の構成を示す一部断面図である。また、図１６は、図１５に示す薄膜形成装置３００を矢印Ａの方向から見たときの分解縦断面図である。なお、本実施形態では、第１の実施形態と異なる点を中心に説明する。また、図１５及び図１６において、図１に示す構成要素と同じ構成要素については同じ符号を付しており、詳しい説明は省略化又は簡略化する。
　図１５及び図１６に示すように、本発明の第３の実施形態に係る薄膜形成装置３００は、第１の実施形態と同様の低真空雰囲気下において、帯状で可撓性のフィルム基板からなる基板Ｐの成膜面Ｐ１上に薄膜を連続的に形成する装置である。薄膜形成装置３００は、上下に分割可能な成膜室３２０と、成膜室３２０の外部に配置された基板搬送機構８０とを備えている。さらに、薄膜形成装置３００は、第１の実施形態と同様に、成膜室３２０内の真空度を制御する真空度制御部（不図示）を備えている。
　成膜室３２０は、互いに分離可能な上部成膜室３２１と下部成膜室３２２とで構成されており、下部成膜室３２２の上端縁にはＯリングなどのシーリング部材が配置されている。そして、図１５に示すように、上部成膜室３２１と下部成膜室３２２とは、基板Ｐを挟んで密閉することができ、上部成膜室３２１と下部成膜室３２２とが分離されることによって、基板Ｐを成膜室３２０内に導入する基板導入口３５０と基板Ｐを成膜室３２０外に導出する基板導出口３５１とが形成される。このように、基板導入口３５０及び基板導出口３５１は、基板Ｐをホルダ３に保持させながら、基板Ｐを挟み込んだ状態で成膜室３２０を閉じることができるように構成されている。
　成膜室３２０は、密閉された空間が形成された状態で、例えば真空ポンプからなる真空度制御部によって、基板Ｐの成膜面Ｐ１と蒸着源５の供給口５２との間隔が膜原料の分子の平均自由行程以下になるように減圧されており、成膜室３２０内は、高くとも１０［Ｐａ］の低真空雰囲気である。
　なお、成膜室３２０内の真空度は、１０［Ｐａ］以下の低真空雰囲気範囲内で、膜原料の分子量に合わせて適宜調整される。このような成膜室２内の真空度の一例を挙げると、例えば、膜原料が、直鎖状の炭素骨格を有する有機材料であって、その分子量が７００～８００程度の化合物である場合、０．３～１［Ｐａ］程度である。なお、本実施形態において、成膜室３２０内の温度は特段調整されておらず、室温程度の温度になっている。
　成膜処理時において、成膜室３２０は、図１５に示すように、上部成膜室３２１と下部成膜室３２２とが、基板導入口３５０と基板導出口３５１とで基板Ｐを挟んで密閉空間を形成する。一方、成膜処理が終了すると、図１６に示すように、上部成膜室３２１と下部成膜室３２２とが分離して、その間を基板Ｐが移動可能なように基板導入口３５０及び基板導出口３５１が開口する。
　上部成膜室３２１において、上壁中央にはアーム４１が支持されており、アーム４１の下部には略四角形状の２枚の板部材からなるホルダ装着部４２が設けられている。ホルダ装着部４２とホルダ３の板部３１との間隔が、球面軸受４２３を介して押しボルト４２１と引きボルト４２２とを調整することにより調整される。本実施形態では、基板Ｐが押圧されて配置された板部３１と蒸着源５との間隔が一定となるように調整される。
　さらに、アーム４１には、第１の実施形態と同様に、当該アーム４１を昇降させるための昇降駆動部（不図示）が備えられている。本実施形態において、鉛直移動機構４は、アーム４１、ホルダ装着部４２及び昇降駆動部によってホルダ３を上下に駆動する鉛直駆動機能を有するとともに、基板Ｐに押圧力を付与する基板押圧機能を有する。鉛直移動機構４を駆動してホルダ装着部４２を下降させることによって、ホルダ３の板部３１の下面に基板Ｐを密着させて基板Ｐを押圧して基板Ｐにテンションをかけることができる。このように、基板Ｐにテンションをかけることにより、基板Ｐのたわみを防止することができる。
　基板Ｐは、帯状のフィルムからなり、例えば、ＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）、ＰＥＮ（ポリエチレンナフタレート）、ポリイミド等の樹脂等によって構成することができる。本実施形態における基板Ｐとしては、樹脂からなる帯状のフィルムがロール状に巻かれたものが使用される。なお、基板Ｐの下面（マスクＭ側の面）は、薄膜が形成される成膜面Ｐ１であり、本実施形態において、成膜面Ｐ１には電極として機能するメタルパターンが蒸着されている。
　また、上部成膜室３２１には、図示しない昇降駆動部を備えた成膜室開閉機構が設けられており、成膜室開閉機構を作動させて上部成膜室３２１を上下動させることにより、下部成膜室３２２の上端縁に設けられたシーリング部材との間で密閉状態と開口状態とを形成することができる。
　また、図１５に示すように、成膜室３２０が密閉された状態においては、基板Ｐの下面にはホルダ３に保持されたマスクＭが密着して固定されている。基板Ｐの下面にマスクＭを固定する方法としては特に限定されず、例えば、ホルダ３の板部３１下面に凹部を形成して当該凹部にマスクＭを嵌合させる方法、粘着剤等を用いて貼付する方法、磁力により吸着させる方法又は静電吸着させる方法等が挙げられる。
　一方、図１６に示すように、成膜室３２０が開口された状態においては、水平方向及び鉛直方向の２軸方向に駆動可能に設けられたアライメントユニット６０が成膜室３２０内に差し込まれ、これにより、ホルダ３に保持されたマスクＭが支持されている。
　アライメントユニット６０は、水平方向に延びるアーム６１と、アーム６１の先端に連結されたステージ６２とを備えるマスク移動機構である。ステージ６２にはホルダ３に保持されたマスクＭと嵌合する凹部が形成されている。
　ステージ６２にはさらにＣＣＤカメラ等の撮像装置６３が設けられている。この撮像装置６３により、基板Ｐの下面のメタルパターンとともに蒸着されたアライメントマークの画像を取得して、基板Ｐに対するマスクＭの相対的位置を認識し、マスクＭと基板Ｐとの位置合わせを行う。
　なお、本実施形態において、ホルダ３は、平面視形状が略四角形の枠体からなる。そして、マスクＭの周縁部は、当該枠体によって固定される。また、マスクＭは、図２に示す第１の実施形態におけるマスクＭと同様であり、側周面に段部が形成された平板状の部材からなり、厚さ方向に貫通する貫通孔Ｍ１が複数形成されている。
　図１７は、本発明の第３実施形態に係る薄膜形成装置３００における下部成膜室３２２の構成を示す平面図である。
　図１７に示すように、下部成膜室３２２の内部底面には、一対のガイド７１（レール部材）及び送りネジ７２が敷設されており、送りネジ７２にはステージ７３が装着されている。また、送りネジ７２にはモータ７４が連結されており、モータ７４は、ガイド７１及び送りネジ７２とともに水平移動機構７（蒸着源移動機構）を構成している。ステージ７３上には、底面にヒータ６が設けられた蒸着源５が配置されており、送りネジ７２が回転することにより、ステージ７３がガイド７１に沿って水平に移動する。その際、ステージ７３に載置されたヒータ６及び蒸着源５がステージ７３とともに水平移動する。なお、送りネジ７２としては、例えば、台形ネジやボールねじ等が用いられる。
　なお、本実施形態における蒸着源５は、第１の実施形態における蒸着源と同様である。また、第１の実施形態と同様に、蒸着源５とマスクＭとの間には、成膜時における蒸着源５とマスクＭとが近接した状態において、真空度に応じて数ｍｍ程度の隙間が設けてあり、当該隙間は、蒸着源５から気化した膜原料が均一な蒸気圧雰囲気を形成する緩和層として機能する。そして、この緩和層を経由した膜原料がマスクＭの貫通孔Ｍ１内へと移動することにより、基板Ｐ上に形成される薄膜の膜厚や膜質を均一にすることができる。また、ヒータ６も第１の実施形態におけるヒータと同様である。
　一方、図１６及び図１７に示すように、下部成膜室３２２には、さらに、ゲートバルブ３０８を介して減圧可能な予備室３０９が連結されている。予備室３０９には、水平方向に進退可能なトランスファーロッド３１０が備えられている。トランスファーロッド３１０は、蒸着源進退機構部であって、蒸着源５を予備室３０９と下部成膜室３２２との間で進退させることができる。
　また、図１５に示すように、成膜時において、成膜室３２０の上部成膜室３２１と下部成膜室３２２との間には、基板Ｐが所定の張力で張設されている。基板Ｐは、成膜室３２０外に設けられた基板搬送機構８０により支持されており、成膜室３２０外から成膜室３２０内に供給されるともに、所定の成膜処理ごとに、成膜室３２０内から成膜室３２０外に回収される。
　図１５に示すように、成膜室３２０の外部に設けられた基板搬送機構８０は、供給ローラ８１と巻取りローラ８２とを備えている。供給ローラ８１は、ロール状に巻回された基板Ｐを繰り出して成膜室３２０内に供給する。巻取りローラ８２は、成膜室３２０内に供給された基板Ｐを成膜室３２０外に回収してロール状に巻き取る。
　基板Ｐに対して一定の成膜処理が終了する毎に上部成膜室３２１と下部成膜室３２２とが離間し、その間が開口した状態で、巻取りローラ８２が回転する。この時、薄膜が形成された成膜処理後の基板Ｐが成膜室３２０内から回収されて巻取りローラ８２に巻き取られると同時に、供給ローラ８１にロール状に巻き付けられている基板Ｐが引き出されて、成膜室３２０内に供給される。
　なお、本実施形態における基板搬送機構８０には、さらに補助ローラ８３が備えられている。補助ローラ８３は、供給ローラ８１と巻取りローラ８２との間を走行する基板Ｐに所定のテンションを印加することで、基板Ｐが円滑に走行するようにしている。
　また、図示しないが、供給ローラ８１とその上流側の補助ローラ８３との間には、下部電極（上述のメタルパターン）を作製するための装置が配置されている。さらに、巻取りローラ８２とその下流側の補助ローラ８３との間には、上部電極を作製するための装置や、さらに必要に応じてポーリング工程を行うためのコロナ放電装置などが配置されている。
　また、本実施形態に係る薄膜形成装置３００は、図１６に示すように、蒸着源５からの膜原料の気化状態を計測するために２個の膜厚計１３１、１３２を備えている。これらの膜厚計１３１、１３２は水晶振動子を備えており、水晶振動子上に堆積した膜原料の質量に応じて変化した共振周波数の変化を検出することにより、膜厚を測定するものである。膜厚計１３１は、予備室３０９に設けられて基板Ｐの長尺方向に沿って移動可能に構成されており、成膜前における蒸着レートを設定する。また、膜厚計１３２は、成膜室３２０に設けられており、成膜時における蒸着状況を監視する。
　次に、本発明の第３の実施形態に係る薄膜形成装置３００を用いた薄膜形成方法について、図１８を用いて説明する。図１８は、本発明の第３の実施形態に係る薄膜形成装置３００を用いて薄膜形成を行う際のフローチャートである。以下、図１５及び図１６を参照しながら、図１８を用いて、基板Ｐの成膜面Ｐ１上に薄膜を形成する手順を説明する。
　図１８に示すように、まず、ヒータ６を装着した蒸着源５が予備室３０９に収容されている状態で、ヒータ６の加熱を行う（ステップＳ３０１）。この場合、まず、ヒータ６によって膜原料が気化しない温度で蒸着源５（収容室５１）を予熱し、膜原料の乾燥や不純物の除去のためのベーク処理を行う。その後、膜厚計１３１を用いて膜原料の気化状態から蒸着レートを計測する。このとき、膜厚計１３１で計測した蒸着レートが予め設定した蒸着レートに到達しているかどうかを判別し（ステップＳ３０２）、到達していなければ予め設定した蒸着レートになったことが確認されるまで加熱を続ける（ステップＳ３０２でＮＯ）。なお、予備室３０９は予め真空ポンプで所望の低真空雰囲気に減圧されており、また、蒸着源５の収容室５１には膜原料が収容されている。
　その後、蒸着レートが所定の値に達したならば（ステップＳ３０２でＹＥＳ）、マスクＭを基板Ｐに装着する（ステップＳ３０３）。具体的には、図１６に示すように、成膜室３２０の上部成膜室３２１と下部成膜室３２２とが離間した状態で、撮像装置６３により、基板Ｐの下面に形成されたアライメントマークの画像を取得する。そして、基板Ｐに対するマスクＭの相対的位置を認識し、マスクＭと基板Ｐとの位置合わせを行いつつ、ホルダ３に保持されたマスクＭを基板Ｐの下面に装着する。
　次に、図１５に示すように、成膜室３２０の上部成膜室３２１を下降させ（ステップＳ３０４）、成膜室３２０の上部成膜室３２１と下部成膜室３２２とを接合して成膜室３２０内に密閉空間を形成した状態で、真空ポンプで成膜室３２０内を所望の低真空雰囲気に減圧する（ステップＳ３０５）。
　次に、図１６に示すゲートバルブ３０８を開けて、底面にヒータ６が設けられた蒸着源５を成膜室３２０に送り込んで、ステージ７３に装着する（ステップＳ３０６）。この際、蒸着源５を機械的にステージ７３に固定するだけでなく、ヒータ６に通電可能なように電気的にも接続する。このとき、マスクＭの下面と蒸着源５の上端面とが微小距離だけ離間させた状態となるようにマスクＭと蒸着源５とを近接させ、この状態で蒸着源５がマスクＭの端部（図１６において、向かって右端）に対向して配置されるように蒸着源５を移動させる。
　次に、ゲートバルブ３０８を閉めた後、水平移動機構７によって蒸着源５の移動を開始して、蒸着源５を所定の速度で水平移動させて（ステップＳ３０７）、各貫通孔Ｍ１内に露出した基板Ｐの成膜面Ｐ１に対して膜原料を付着させる。なお、本実施形態において、蒸着源５は、１～１０［ｍｍ／ｓ］の速度で移動させた。
　その後、基板Ｐの成膜面Ｐ１の所定領域において所定の膜厚の薄膜が形成されるまで成膜を続ける（ステップＳ３０８でＮＯ）。このとき、第１の実施形態と同様に、マスクＭの貫通孔Ｍ１は、基板Ｐの成膜面Ｐ１と蒸着源５との間でほぼ閉ざされて局所的な閉じた反応系を形成する。また、第１の実施形態と同様に、蒸着源５の収容室５１に収容された膜原料は、ヒータ６の熱を受けて気化し、蒸着源５の収容室５１から放出して、蒸着源５とマスクＭとの間の隙間の領域に移行し、この隙間において均一な蒸気圧雰囲気を形成した後に貫通孔Ｍ１内に拡散する。このとき、貫通孔Ｍ１内は、上述のとおりほぼ閉じた狭小空間であるので、膜原料の蒸気圧が飽和蒸気圧を上回り、過飽和度が高い状態となる。このため、膜原料の気相から固相への相転移が進み、膜原料が棒状分子であれば平行配向が促進され、膜原料が面状分子であれば垂直配向が促進される。また、蒸着レートがより速い場合は、アモルファス化又は微結晶化が進行することが可能な状態になっている。
　この際、貫通孔Ｍ１内には、急な温度勾配が生成されており、貫通孔Ｍ１内の下方部（蒸着源５側）では高温（１２０℃～１８０℃程度）となり、貫通孔Ｍ１内の上方部（基板Ｐ側）では低温（５０℃程度以下）になっている。これにより、蒸着レートを大きくなって過飽和度σを大きくすることができるので、分子が平行配向となった薄膜を容易に形成することができる。なお、この場合、配向性を高めるために基板Ｐを－１５０℃程度に冷却してもよい。これにより、過飽和度σをさらに大きくすることができる。
　このような急な温度勾配が生成されるので、蒸着源５から放出された膜原料は、貫通孔Ｍ１内で最も温度が低い基板Ｐの成膜面Ｐ１に付着し、成膜面Ｐ１に対して効率よく堆積していく。
　なお、本実施形態において薄膜が形成される様子は、図７、図８Ａ及び図８Ｂに示す第１の実施形態と同様であるので、その説明は省略する。
　また、基板Ｐの成膜面Ｐ１に堆積した膜原料の厚さは膜厚計１３２により監視されており、蒸着源５は、膜厚計１３２に堆積した膜原料（基板Ｐに形成された薄膜）が所定の厚さに達するまで往復運動を繰り返す（ステップＳ３０８でＮＯ）。
　そして、基板Ｐに所定の膜厚の薄膜が形成されると（ステップＳ３０８でＹＥＳ）、ゲートバルブ３０８を開けて、蒸着源５をヒータ６とともに予備室３０９に退避させる（ステップＳ３０９）。
　その後、ゲートバルブ３０８を閉めた後、上部成膜室３２１を上昇させて（ステップＳ３１０）、上部成膜室３２１と下部成膜室３２２との間を離間させる。これにより、上部成膜室３２１と下部成膜室３２２との間に開口が形成され、マスクＭを基板Ｐから分離する（ステップＳ３１１）。
　その後、巻取りローラ８２を回転させて、薄膜が形成された部分の基板Ｐを巻き取る（ステップＳ３１２）。その後、予め定めた長さの基板Ｐに対する成膜処理が終了するまで（ステップＳ３１３でＮＯ）、ステップＳ３０３からの工程を繰り返す。
　なお、本実施形態において、蒸着源５は常にヒータ６により加熱されており、蒸着源５を予備室３０９に退避させた際に膜原料の残量を確認し、収容室５１に収容された膜原料がなくなるまで、蒸着源５は繰り返し使用される。
　以上の工程により、本実施形態における薄膜形成が終了する。このように、本実施形態に係る薄膜形成装置３００を用いた薄膜形成方法によれば、マスクＭの貫通孔Ｍ１のパターン形状と鏡面パターンとなる薄膜を、基板Ｐの成膜面Ｐ１に、均一な膜厚及び膜質で、低真空雰囲気内で連続的に効率よく形成することができる。
　以上、本発明の第３の実施形態に係る薄膜形成装置３００では、基板Ｐである帯状フィルムを上部成膜室３２１と下部成膜室３２２との間に挟み込んだ状態であり、成膜室３２０を高真空に維持することが難しくなる。したがって、成膜室３２０が低真空雰囲気下において成膜処理を行うことになる。しかしながら、本発明の「ＨＳＤ法」は、実際の蒸着空間が局所的であるために蒸着空間周囲の成膜室３２０の密閉度が多少低くても支障がない。また、成膜室３２０が短時間大気開放されても、ロータリポンプやターボ分子ポンプ等の真空ポンプを用いれば、低真空雰囲気を迅速に回復することが可能である。そのため、基板Ｐとして帯状のフィルムからなるものを使用して、成膜室３２０として上部成膜室３２１と下部成膜室３２２とに分割可能で容易に減圧可能な容積の小さいものを使用することができる。
　また、本実施形態では、成膜室３２０に隣接して予備室３０９が備えられている。そのため、高温状態の蒸着源５を、成膜室３２０から予備室３０９に退避させることができる。したがって、蒸着源５が退避した状態で、成膜室３２０を開口して基板Ｐを走行させることにより、蒸着源５を室温程度に冷却する工程を省いて連続的な成膜が可能となる。その結果、成膜処理に要する時間を大幅に短縮することができる。
　また、本実施形態では、水平移動機構７により、蒸着源５の長手方向に略直交する方向に、蒸着源５を水平移動させることができる。そのため、蒸着源５が線状であっても、基板Ｐの大きさによらず基板Ｐの成膜面Ｐ１全体にわたり薄膜を形成することができる。
　また、蒸着源５が線状であるので、蒸着源５に膜原料を均一にセットして、蒸着源５における膜原料の保持状態を容易に均一にすることができる。その結果、膜厚や膜質のばらつきが抑制され、均一な膜厚や膜質を有する高品位な薄膜を形成することができる。したがって、薄膜の歩留まりが向上し、生産性を高めることが可能となる。
　また、本実施形態では、蒸着源５とマスクＭとは微小距離だけ離間しているので、成膜時においても、蒸着源５とマスクＭとは接触（密着）しない。これにより、マスクＭに断熱性を持たせる必要がなくなるので、マスクＭの構成部材を安価なものとすることができ、成膜コストを低減することができる。
　以上、本発明に係る薄膜形成装置及び薄膜形成方法について、各実施形態に基づいて説明してきたが、本発明は上記の実施形態に限定されるものではない。
　例えば、上記の実施形態において、マスクＭにおける貫通孔Ｍ１の形状及び配置パターンは特に限定されず、基板に形成したい薄膜のパターンに合わせて適宜選択することができ、マスクＭの上面（基板側の面）における貫通孔Ｍ１の形状及び配置パターンが、基板に形成したい薄膜のパターンに対して鏡面パターンとなるようにすればよい。例えば、貫通孔Ｍ１は角柱状であってもよい。また、第１及び第２の実施形態においては、ホルダ３の形状を工夫することにより、複数枚の小型の基板に対する蒸着を同時に行えるようにしてもよい。
　また、上記の実施形態において、蒸着源５の構成は、図８Ａ及び図８Ｂに示されるようなものに限定されず、外部加熱によって供給口から均一な分子線を放射する構成のものであれば、いずれのものであってもよい。
　また、上記の実施形態において、ヒータ６はセラミックヒータに限定されるものではない。例えば、ヒータ６は、ガスの排出がなく、耐熱性に優れ、電流が流れることにより発熱する抵抗体等であっても構わない。あるいは、抵抗線をヒータとして用いたもの、赤外線照射による輻射熱を利用した加熱機構又はレーザによる加熱機構等であってもよい。また、ヒータ６の設置数及び設置箇所も上記の実施形態に限定されるものではない。
　また、上記の実施形態において、水平移動機構７は、蒸着源５を移動させるように構成したが、ホルダ３を移動させることによって基板と蒸着源とを相対的に移動させるように構成してもよい。また、水平移動機構としては、ボールねじを用いたものに限定されず、ベローズの伸縮により蒸着源５を移動させる方式のもの、あるいは、トランスファーロッドやマグネットスライダー等であってもよい。
　また、マスクＭと蒸着源５との間隔Ｌ１（隙間の幅）を調整する調整機構としては、押しボルト４２１及び引きボルト４２２を用いたものに限定されず、ゴニオステージなどを用いたものであってもよい。
　また、上記の実施形態では、ホルダ３がマスク保持部を兼ねていたが、マスク保持部は別途設けられていてもよい。
　また、第１及び第２の実施形態において、さらに、蒸着源５を退避させるための退避場所を設けてもよい。この場合、蒸着源５の退避場所は成膜室２内に設けられていてもよいが、成膜室２とはゲートバルブにより仕切られた退避室を別途設けてもよい。
　また、第３の実施形態において、マスク移動機構としては、アライメントユニット６０に限定されず、例えば、下部成膜室３２２内に設けられた、水平方向及び鉛直方向にそれぞれ駆動する２個のモータを用いてもよい。マスク移動機構がこのようなものである場合は、さらに、別途同時認識カメラからなる撮像装置を備えたアームを上部成膜室３２１と下部成膜室３２２との間に挿入することが好ましい。そして、この撮像装置により、基板Ｐの下面に蒸着されたアライメントマークの画像とマスクに形成されたアライメントマークの画像とを同時に認識して、マスク移動機構とともに必要に応じて鉛直移動機構４を駆動させつつ、これを基準にマスクＭと基板Ｐとの位置合わせを行う。
　また、第３の実施形態において、成膜室３２０の下部成膜室３２２には、蒸着源５から放出された膜原料が基板Ｐに付着するのを防ぐための防着板を配置してもよい。これにより、蒸着開始前は蒸着源５を防着板の下に待機させて膜原料が基板Ｐに付着するのを防ぐことができる。
　また、第３の実施形態に係る薄膜形成装置３００を用いて、ある膜原料を用いて基板Ｐ上に薄膜を形成した後、予備室３０９において、当該膜原料を収容する蒸着源５と異なる膜原料を収容する蒸着源とを交換してもよい。この場合、成膜室３２０を所定の真空状態に保ったまま、新たな膜原料の蒸着源を用いることにより、基板Ｐ上に種類の違う材料を重ねて蒸着し、多層膜を形成することも可能である。
　その他、本発明の要旨を逸脱しない範囲内で当業者が思いつく各種変形を施したものも本発明の範囲内に含まれる。また、発明の趣旨を逸脱しない範囲で、複数の実施の形態における各構成要素を任意に組み合わせてもよい。
　本発明によれば、有機材料等を原料とする薄膜を均一な膜厚で形成することができるので、本発明に係る薄膜は、感圧、振動又は受光等の各種センシング及び分析検出素子において、スピーカ又はマイクロフォン等の音響素子において、アクチュエータ又は振動子等の機械駆動素子において、その他、半導体素子、情報記憶素子、有機ＥＬディスプレイに代表される画像表示用発光素子、又は、太陽電池等の光電変換素子等の光デバイスあるいは電子デバイス等において広く利用することができる。
　１００、２００、３００　薄膜形成装置
　２、３２０　成膜室
　３　ホルダ（基板保持部）
　４　鉛直移動機構
　５　蒸着源
　６　ヒータ（加熱部）
　７　水平移動機構
　８、３０８　ゲートバルブ
　９、３０９　予備室
　１０、３１０　トランスファーロッド
　２１　シャッタ
　３１　板部
　３２　固定爪
　４１、６１　アーム
　４２　ホルダ装着部
　５１　収容室
　５２　供給口
　６０　アライメントユニット
　６２、７３　ステージ
　６３　撮像装置
　７１　ガイド
　７２　送りネジ
　７４　モータ
　７５　カップリング
　８０　基板搬送機構
　８１　供給ローラ
　８２　巻取りローラ
　８３　補助ローラ
　９１　ストッカー
　１３１、１３２　膜厚計
　３２１　上部成膜室
　３２２　下部成膜室
　３５０　基板導入口
　３５１　基板導出口
　４２１　押しボルト
　４２２　引きボルト
　４２３　球面軸受
　４２４　ホルダ装着板
　Ｓ、Ｐ　基板
　Ｓ１、Ｐ１　成膜面
　Ｍ　マスク
　Ｍ１　貫通孔
 

Claims (14)

  1. 　成膜室内で有機材料からなる膜原料を気化させて基板の成膜面に薄膜を形成する薄膜形成装置であって、
    　前記基板を保持する基板保持部と、
    　前記膜原料を収容する収容室を有し、貫通孔を有するとともに前記基板に配置されるマスクに向けて線状に開口する供給口が前記収容室に設けられた線状蒸着源と、
    　前記収容室に収容される前記膜原料を加熱して気化させる加熱部と、
    　前記マスクと前記供給口とを所定距離だけ離間させながら、前記基板の成膜面と平行な方向であって、かつ、前記線状蒸着源の長手方向に対して略直交する方向に、前記線状蒸着源及び前記基板保持部の少なくとも一方を移動させる第１移動機構部と、
    　前記成膜室内の真空度を制御する真空度制御部とを備え、
    　前記真空度制御部は、前記供給口から前記成膜面までの長さが、前記膜原料の分子量と前記成膜室の真空度とにより決定される前記膜原料の分子の平均自由行程よりも短くなるように、前記成膜室内の真空度を制御し、
    　気化した前記膜原料の分子が存在する前記貫通孔と前記基板とによって構成される局所空間内の蒸気圧をＰとし、気化した前記膜原料の分子の平衡蒸気圧をＰｅとしたときに、前記線状蒸着源は、ＰとＰｅの対数比であるｌｎ（Ｐ／Ｐｅ）が０．１～２０となるように配置される
    　薄膜形成装置。
  2. 　前記線状蒸着源及び前記基板保持部の少なくとも一方を移動させる移動方向において、前記線状蒸着源の前記マスクと対向する上端面の幅は、前記貫通孔の前記マスク側の開口幅よりも大きい
    　請求項１に記載の薄膜形成装置。
  3. 　前記加熱部は、前記線状蒸着源と一体となって移動するように構成される
    　請求項１又は２に記載の薄膜形成装置。
  4. 　前記線状蒸着源の長手方向を法線とする平面における前記収容室の断面形状は、前記供給口に向かって先細な形状である
    　請求項１～３のいずれか１項に記載の薄膜形成装置。
  5. 　さらに、前記基板保持部及び前記線状蒸着源の少なくとも一方を、前記成膜面と略直交する方向に移動させる第２移動機構部を備える
    　請求項１～４のいずれか１項に記載の薄膜形成装置。
  6. 　さらに、前記成膜室に隣接し開閉する仕切りを介して配置される減圧可能な予備室を備え、
    　前記予備室は、前記基板を前記予備室と前記成膜室との間で進退させる基板進退機構部、及び、前記線状蒸着源を前記予備室と前記成膜室との間で進退させる蒸着源進退機構部の少なくとも一つを備える
    　請求項１～５のいずれか１項に記載の薄膜形成装置。
  7. 　前記基板が帯状のフィルム基板であり、
    　さらに、前記成膜室は、前記フィルム基板を前記基板保持部に保持させながら、前記フィルム基板を挟み込んだ状態で閉じることができる基板導入口及び基板導出口を備え、
    　前記成膜室の外部には、
    　ロール状に巻回された前記フィルム基板を繰り出して、前記成膜室内に前記フィルム基板を供給する供給ローラと、
    　前記成膜室内に供給された前記フィルム基板を前記成膜室外に回収してロール状に巻き取る巻取りローラと、を備える
    　請求項１～５のいずれか１項に記載の薄膜形成装置。
  8. 　成膜室内で有機材料からなる膜原料を気化させて基板の成膜面に薄膜を形成する薄膜形成方法であって、
    　前記成膜室内に、前記基板を保持する基板保持部と、前記膜原料を収容する収容室を有し、貫通孔を有するとともに前記基板に配置されるマスクに向けて線状に開口する供給口が前記収容室に設けられた線状蒸着源と、前記収容室に収容される前記膜原料を加熱して気化させる加熱部と、前記線状蒸着源及び前記基板保持部の少なくとも一方を移動させる第１移動機構部と、前記成膜室内の真空度を制御する真空度制御部とが備えられており、
    　前記第１移動機構部によって、前記マスクと前記供給口とを所定距離だけ離間させながら、前記基板の成膜面と平行な方向であって、かつ、前記線状蒸着源の長手方向に対して略直交する方向に、前記線状蒸着源及び前記基板保持部の少なくとも一方を移動させ、
    　前記真空度制御部によって、前記供給口から前記成膜面までの長さが、前記膜原料の分子の分子量と前記成膜室の真空度とにより決定される前記膜原料の分子の平均自由行程よりも短くなるように、前記成膜室内の真空度を制御し、
    　気化した前記膜原料の分子が存在する前記貫通孔と前記基板とによって構成される局所空間内の蒸気圧をＰとし、気化した前記膜原料の分子の平衡蒸気圧をＰｅとしたときに、ＰとＰｅの対数比であるｌｎ（Ｐ／Ｐｅ）が０．１～２０となるように、前記線状蒸着源を配置する
    　薄膜形成方法。
  9. 　前記線状蒸着源及び前記基板保持部の少なくとも一方を移動させる移動方向において、前記線状蒸着源における前記マスクと対向する上端面の幅は、前記貫通孔の前記マスク側の開口幅よりも大きい
    　請求項８に記載の薄膜形成方法。
  10. 　前記加熱部を、前記線状蒸着源と一体となって移動させる
    　請求項８又は９に記載の薄膜形成方法。
  11. 　前記線状蒸着源の長手方向を法線とする平面における前記収容室の断面形状は、前記供給口に向かって先細な形状である
    　請求項８～１０のいずれか１項に記載の薄膜形成方法。
  12. 　前記成膜室内に、さらに、第２移動機構部が備えられており、
    　前記第２移動機構部は、前記基板保持部及び前記線状蒸着源の少なくとも一方を、前記成膜面と略直交する方向に移動させる
    　請求項８～１１のいずれか１項に記載の薄膜形成方法。
  13. 　さらに、前記成膜室に隣接し開閉する仕切りを介して配置される減圧可能な予備室を備え、前記予備室には、基板進退機構部及び蒸着源進退機構部の少なくとも一つが備えられており、
    　前記基板進退機構部によって、前記基板を前記予備室と前記成膜室との間を進退させ、
    　前記蒸着源進退機構部によって、前記線状蒸着源を前記予備室と前記成膜室との間を進退させる
    　請求項８～１２のいずれか１項に記載の薄膜形成方法。
  14. 　前記基板が帯状のフィルム基板であり、
    　前記成膜室は、前記フィルム基板を前記基板保持部に保持させながら、前記フィルム基板を挟み込んだ状態で閉じることができる基板導入口及び基板導出口を備えられており、
    　前記成膜室の外部には、ロール状に巻回された前記フィルム基板を繰り出して前記成膜室内に供給する供給ローラと、前記成膜室内に供給された前記フィルム基板を前記成膜室外に回収してロール状に巻き取る巻取りローラとが備えられており、
    　前記供給ローラから供給される前記フィルム基板を前記基板導入口から前記成膜室内に導入して前記フィルム基板に薄膜を形成し、連続して、薄膜が形成された前記フィルム基板を前記基板導出口から前記成膜室外に導出して前記巻取りローラによって回収する
    　請求項８～１２のいずれか１項に記載の薄膜形成方法。
     
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