WO2006101158A1 - 酸化亜鉛系化合物半導体発光素子 - Google Patents

酸化亜鉛系化合物半導体発光素子 Download PDF

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Abstract

　４００ｎｍ以下の短波長の光を発光させる場合に、積層する半導体層の結晶性を向上させて内部量子効率を高くすると共に、発光した光を基板などでできるだけ吸収させないで外部に取り出すことにより外部量子効率も向上させ、総合的に発光効率を向上させることができる構造の半導体発光素子を提供する。 　基板１上に４００ｎｍ以下の波長の光を発光させる発光層形成部７となるようにＺｎＯ系化合物半導体層２～６を積層する場合に、基板１としてＭｇxＺｎ1-xＯ（０＜ｘ≦０.５）からなる基板を用いる。

Description

明 細 書
酸化亜鉛系化合物半導体発光素子
技術分野
[0001] 本発明は ZnOや MgZnO系（Mgと Znとの混晶比率が変り得ることを意味する、以 下同じ)化合物などの酸ィ匕亜鉛系（以下、 ZnO系ともいう）半導体を用いた発光ダイ オード (LED)などの ZnO系化合物半導体発光素子に関する。さらに詳しくは、とくに 400nm以下の短波長域で発光させる場合に、内部量子効率を向上させると共に、 発光した光を吸収することなく外部に効率よく取り出し外部量子効率も向上させた構 造の ZnO系化合物半導体発光素子に関する。
背景技術
[0002] 近年、窒化物半導体を用いた青色系発光ダイオード (LED)やレーザダイオードな どの窒化物半導体発光素子が実用化されている。一方、 ZnO系化合物は GaN系化 合物（Gaの一部または全部が他の III族元素と置換したィ匕合物を意味する、以下同じ )よりも短波長域での発光特性が優れている。具体的には、ホールと電子が固体内で 結合した ZnOの励起子の束縛エネルギーが 60meVと大きぐ室温でも安定に存在 する（GaNは 24meV)。さらに、 GaN系化合物では、 Inをカ卩えて InGaN系化合物（I nと Gaの混晶比率が種々変り得る化合物を意味する、以下同じ）にすると高効率で発 光するが、 Inが少なくなればなるほど効率が落ちる。 InGaN系化合物の場合、 Inの 組成変調により部分的にポテンシャルの小さいところができ、そこにキャリアが捕獲さ れるため、結晶欠陥に鈍感になると言われている。 Inが少なくなると組成が均一化さ れて、とくにキャリアが捕獲されやすい部分がなくなるため、結晶欠陥が見えやすくな る力もであると考えられている。 ZnO系化合物では、短波長化してもこのような問題は 起こらず、波長が短くなればなるほど InGaN系化合物は不利になる。もちろん、更な る短波長化で GaNそのものや、 AlGaN系化合物 (A1と Gaの混晶比率が種々変り得 る化合物を意味する、以下同じ)を使っても同じように不利になる。
[0003] このような ZnO系化合物を用いた発光素子としては、たとえば図 6に示されるような 構造のものが知られている（たとえば特許文献 1参照)。すなわち、図 6において、サ ファイア基板 31上に、 ZnOからなるバッファ層 32、 n形の ZnOからなる n形コンタクト 層 33が形成され、その上に MgZnO系化合物からなる n形クラッド層 34、 CdZnO系 化合物からなる活性層 35、 MgZnO系化合物力もなる p形クラッド層 36とで発光層形 成部 38が積層され、さらに ZnOカゝらなる p形コンタクト層 37が積層され、半導体積層 部の一部をエッチングして n形コンタクト層 33を露出させ、その表面に n側電極 39、 p 形コンタクト層 37の表面に p側電極 40が設けられることにより形成されている。
特許文献 1：特開 2002— 94114号公報
発明の開示
発明が解決しょうとする課題
[0004] 前述の図 6に示される ZnO系化合物半導体発光素子は、基板が ZnO系化合物と は異種のサファイア基板を用いて 、るため、結晶性が劣り内部量子効率も低下しや すいと共に、前述の例のように活性層に Cdを混晶したものを用いて、青色のような発 光波長 λが 400nm以上の発光をねらう場合は、前述の Inと同じような効果で明るく なるが、たとえば 360nm程度のような 400nm以下の短波長の光になると、基板がサ ファイアで転位が多いので、 InGaN系化合物と同じ理由で転位が見えやすくなり、内 部量子効率が上昇しな ヽと 、う問題がある。
[0005] 一方、 ZnO系化合物半導体を積層する基板にホモ基板として ZnO基板を用いる場 合もある。このような ZnO基板を用いると、価格的には高いが、その上に成長する Zn O系化合物半導体が基板と格子整合しやすいため、結晶性のよい半導体層を成長 することができて、内部量子効率を向上させやすい。しかし、 ZnO基板を用いても、 前述のような 400nm以下と 、う短波長の光を発光させる場合には、 ZnO基板でも光 が吸収され、外部量子効率が低下するという問題がある。
[0006] 本発明はこのような問題を解決するためになされたもので、 400nm以下の短波長 の光を発光させる場合に、積層する半導体層の結晶性を向上させて内部量子効率 を高くすると共に、発光した光を基板などでできるだけ吸収させないで外部に取り出 すことにより外部量子効率も向上させ、総合的に発光効率を向上させることができる 構造の 400nm以下の波長の光を発光する酸ィ匕亜鉛系化合物半導体発光素子を提 供することを目的とする。 [0007] 本発明の他の目的は、圧電体である ZnO系化合物をへテロ接合で積層して発光 素子を形成する場合でも、ピエゾ電界の影響を受けることなぐ駆動電圧を上昇させ ないで内部量子効率の高い酸ィヒ亜鉛系化合物半導体発光素子を提供することにあ る。
課題を解決するための手段
[0008] 本発明による酸ィ匕亜鉛系化合物半導体発光素子は、基板上に 400nm以下の波 長の光を発光させる発光層形成部となるように ZnO系化合物半導体層を積層する酸 化亜鉛系化合物半導体発光素子であって、前記基板として Mg Zn O (0<x≤0.5
1
)力 なる基板を用いることを特徴として 、る。
[0009] ここに酸ィ匕亜鉛 (ZnO)系化合物半導体とは、 Znを含む酸ィ匕物を意味し、具体例と しては、 ZnOの他、 ΠΑ族元素と Zn、 ΠΒ族元素と Zn、または ΠΑ族元素および ΠΒ族 元素と Znのそれぞれの酸化物を含むものを意味する。
[0010] 前記基板の Mgの混晶比率 X力 前記発光させる光の波長をえとして、 (1240/ λ
3.3) Ζ4≤χとなるように、前記基板が形成されていれば、発光する光の波長に合 せて必要な量の Mgを混晶させて基板を作れるため、基板の製作が比較的容易であ りながら、発光する光を吸収することのな 、酸化亜鉛系化合物半導体素子が得られ る。
[0011] 前記基板の主面が A面（11 20)または M面（10— 10)であり、該主面と平行な面 力 — 20}面または { 10— 10}面で、かつ、前記主面と垂直な面が {0001 }面に配 向して前記 ZnO系化合物半導体層がェピタキシャル成長されて ヽることにより、 ZnO 系化合物が圧電体で、ヘテロ接合により ZnO系化合物半導体層が積層されて基板 と半導体層との間または積層される半導体層間の格子不整合に伴い半導体層に歪 が発生しても、ピエゾ効果による電界が駆動電圧を高くするような問題は発生しない ため好ましい。この理由については後述する。
[0012] ここに（11 20)、（10—10)、 { 11 20}、 { 10— 10}は、厳密にはそれぞれ、 [0013] [数 1]
( 1 1 2 0 ), ( 1 0 Ϊ 0 ), { 1 1 2 0 { 1 0 1 0 } [0014] を指すが、便宜的に上記のように略記する。また、たとえば { 11 20}面は、結晶のも つ対称性により、 (11 - 20)面と等価な面も含む総称であることを示して 、る。
発明の効果
[0015] 本発明によれば、 ZnO系化合物半導体層を積層する基板として、 Mg Zn O (0≤ x 1-x χ≤ 0.5)を用いているため、その上に積層する ZnO系化合物半導体層は、基板と同 種の化合物であることから、非常に結晶性の優れた半導体層として積層される。しか も、 Mgが混晶されているため、バンドギャップエネルギーが大きくなつており、 ZnOを 活性層の材料として用いるような波長の短い光を発光させる場合でも、基板で吸収さ れることなぐ基板側に進んだ光をその側面など力 取り出して無駄なく有効に利用 することができる。その結果、結晶性の向上に伴い内部量子効率が向上すると共に、 発光した光で基板側に進む光でも、吸収されることなく基板の側面など力 有効に取 り出すことができて、光の取出し効率も非常に向上させることができ、トータル的に非 常に外部量子効率の優れた発光素子とすることができる。
図面の簡単な説明
[0016] [図 1]本発明による ZnO系化合物半導体素子の一実施形態である LEDの断面説明 図である。
[図 2]図 1に示される構造の LEDの発光特性を、 ZnOを基板として同様に形成した L EDの発光特性と対比して示した図である。
[図 3]本発明の半導体素子に用いる基板の A面および M面を示す図である。
[図 4]本発明により形成した LDの構成の一例を示す断面説明図である。
[図 5]圧電結晶体に応力が働いた場合の電荷の発生を説明する図である。
[図 6]従来の ZnO系化合物半導体を用いた LEDの構造例を示す図である。
符号の説明
[0017] 1 基板
2 n形バッファ層
3 n形層 6 p形コンタクト層
7 発光層形成部
8 半導体積層部
9 n側電極
10 p側電極
発明を実施するための最良の形態
[0018] つぎに、図面を参照しながら本発明の酸ィ匕亜鉛系（ZnO系）化合物半導体発光素 子について説明をする。本発明による ZnO系化合物半導体発光素子は、図 1にその 一実施形態である発光ダイオード (LED)の断面説明図が示されるように、基板 1上 に 400nm以下の波長の光を発光させる発光層形成部 7となるように ZnO系化合物 半導体層 2〜6を積層する場合に、基板 1として ZnOに Mgを含んだ Mg Zn O (0<
1 χ≤ 0.5)力 なる基板を用いることを特徴としている。
[0019] 基板 1は、 Mgが 50at%以下の割合で混晶された Mg Zn 0 (以下、単に MgZnO
1
系化合物とも言う）により形成されている。この MgZnO系化合物基板は、たとえば Zn Oの水熱合成法と同様に製作される力 その際に Mgを添加することにより、 MgZnO 系化合物のインゴットを形成することができ、そのインゴットからウェハに切り出すこと により形成される。その切り出しの際に、後述するように、主面が A面または M面にな るように切り出すことが好ましいが、本発明では、必ずしも主面を A面または M面でな くても、 C面を主面としたものでもよい。層間の応力が問題になる場合には、層間に勾 配層やバッファ層を挿入することにより解消することができる。なお、基板 1の Mgの混 晶比率 Xは、大きいほどバンドギャップエネルギーが大きくなり、発光する光を吸収さ せなくする点からは好ましいが、 ZnO系化合物は六方晶系であるのに対して、 MgO は NaCl型結晶であるため、 Mgの混晶比率が大きくなると、両者の整合性が悪くなつ て結晶性が低下するため好ましくない。いずれの場合でも、 Mgの混晶比は 50at% 以下にする必要がある。
[0020] 本発明者は、基板への Mgの混晶割合の最低限必要な量にっ 、て、鋭意検討を重 ねて調べた結果、発光させる光の波長 λと混晶比率 Xとの間で、
1240/ λ≤4x+ 3.3 (1) の関係を満たすように Xを定めることにより、発光する光の吸収を最も効果的に抑制し ながら、基板 1の結晶性、ひいては積層する ZnO系化合物半導体層の結晶性を良 好に維持することができることを見出した。すなわち、式（1)で、 1240Ζ λは、発光 波長に相当するバンドギャップエネルギー Egであり、 4xは、バンドギャップの変化率 で、 3.3は、 ZnOのバンドギャップエネルギー Egである。従って、発光波長えとの間 で式（1)を満たすことにより、発光層形成部 7で発光した光が基板 1で殆ど吸収され なくすることができる。一方、 Xは小さい方が結晶性が良ぐ式（1)の等号が成り立つ ような Xのときが光の吸収を抑制しながら、結晶性を最も良好に維持することができる ため好ましい。しかし、 Xが 0.3以下程度では、結晶性への影響はそれほどではなぐ 等号の Xより大きくても、光の吸収を確実に抑制するという観点からは好ましい。
[0021] つぎに、前述の Mg Zn O (0<x≤ 0.5)のインゴットからウェハに切り出す際に、基
1
板の主面が A面（11 20)または M面（10— 10)になるように切り出して、主面と平 行な面が { 11 20}面または { 10— 10}面に配向し、かつ、主面と垂直な面が {000 1 }面に配向させながら ZnO系化合物半導体層をェピタキシャル成長することが好ま しい理由について説明をする。なお、 ZnO系化合物、たとえば Mg Zn Oは、結晶
1
構造の概念図が図 3に斜視図で示されるような六方晶構造であり、 Α面および Μ面は それぞれ図 3に示されるような面であり、いずれも C面と直交する面である。この場合 、 Α面または Μ面を主面として半導体層をェピタキシャル成長すると、基板は MgZn O系化合物で、積層する半導体層も ZnOまたは MgZnO系化合物で同種の化合物 であることにより、 c軸も主面内で横方向に揃って配向し、非常に結晶性の優れた単 結晶層を成長することができる。
[0022] ZnO系化合物は圧電体であるため、応力が働くとピエゾ電界が発生する。一方、た とえば ZnO層と MgZnO系化合物層間、または MgZnO系化合物同士でも Mgの混 晶比率が異なると、同種の半導体といえども格子定数は若干異なり、基板と半導体 層または半導体層間で応力が発生する。そのため、ヘテロ接合で ZnO系化合物半 導体層を積層すると、ピエゾ電界が発生するが、このピエゾ電界は、キャリアにとって 、新たにカ卩えられたポテンシャル障壁になり、ダイオードなどのビルトイン (built-in)電 圧を上昇させることにより、駆動電圧が上昇するものである。 [0023] ピエゾ電界についてさらに詳述すると、圧電効果を有する結晶に応力が加わると図 5 (a)および (b)に示されるように、圧縮力の場合と引張り力の場合とでその発生する 電荷の +と一とが逆になる。一方、 ZnOのような六方晶系の結晶では、 c軸方向に対 称性がなぐ c軸方向（C面と垂直な面）は電荷の偏りで区別される 2つの方向が存在 する無極性面となる。そのため、前述の応力による電荷は結晶の C面の両面に +と 一の電荷が生じ、 A面および M面は非極性面となって電荷が発生しないか、非常に 小さくなる。そのため、 C面上に積層された ZnO層 33と MgZnO層 34とでは、図 5 (c) に示されるように、圧縮歪みの発生する MgZnO層 34の ZnO層 33側に +の電荷が、 反対側にその逆の電荷が発生してビルトイン電圧を上昇させる。しかし、主面を A面 または Mにすることにより、駆動電圧の印加方向と電荷の発生する C面とは平行にな るため、ピエゾ電界が発生しても駆動電圧には何らの影響を及ぼさな 、からである。
[0024] 半導体積層部 8は、図 1に示される例では、 n形 ZnOカゝらなり、たとえば 10nm程度 の厚さのバッファ層 2と発光層形成部 7と p形 ZnO力 なり、 10〜30nm程度の厚さの コンタクト層 6とで構成されている。しかし、簡単な構造例で示したもので、この積層構 造に限定されるものではない。
[0025] 発光層形成部 7は、図 1に示される例では、活性層 4をそれよりバンドギャップエネ ルギ一の大きい Mg Zn O (0≤y≤0.3、たとえば y=0.1)力 なる n形層 3および p y 1 - y
形層 5とでサンドイッチするダブルへテロ構造に形成されている。活性層 4は、図示さ れていないが、たとえば下層側から n形 Mg Zn O (0≤z≤0.15、たとえば z = 0.05 z 1— z
)力 なり、 0〜15nm程度の厚さの n形ガイド層と、 6〜15nm程度厚の Mg Zn O
0.1 0.9 層および l〜5nm程度厚の ZnO層を交互に 6周期積層した積層部と、 p形 Mg Zn z 1— z
Oからなり、 0〜 15nm程度の厚さの p形ガイド層との積層構造に形成された多重量 子井戸（MQW)構造に形成され、 365nm程度の波長の光を発光するように形成さ れている。しかし、発光層形成部 7の構造は、この例に限定されるものではなぐたと えば活性層 4が単一量子井戸（SQW)構造でも、バルタ構造でもよぐまた、ダブル ヘテロ接合構造でなくて、ヘテロ接合の pn構造でもよい。さらに、 n形層 3や p形層 5 も障壁層とコンタクト層との積層構造にしたり、また、ヘテロ接合の層間に勾配層を設 けたり、さらには基板側に反射層を形成したりすることもできる。 [0026] そして、基板 1の裏面を研磨して基板 1の厚さを 100 m程度にした後に、その裏 面に Ti、 A1を積層してシンターすることにより n側電極 9を形成し、さらに、 p形コンタク ト層 6の表面にリフトオフ法により、 NiZAuの積層構造で p側電極 10を形成し、ゥェ ノ、からチップィ匕することにより、図 1に示される構造の発光素子チップが形成されてい る。なお、 n側電極 10は、基板 1の裏面に形成しないで、積層された半導体積層部8 の一部をエッチングして露出する n形層 3の表面に形成することもできる。
[0027] この発光ダイオードを製造するには、まず、水熱合成法で作られた MgZnO系化合 物のインゴットを A面（11 20)または M面（10— 10)で切り出して CMP研磨するこ とによりウェハを作る。そして、 ZnO系化合物の成長には、 RFプラズマで酸素ガスの 反応活性を上げた酸素ラジカルを作り出すラジカル源を備えた MBE装置を用いる。 同じラジカル源を p形 MgZnO系化合物のドーパンとである窒素のために用意する。 Zn源、 Mg源、 Ga源 (n形ドーパント）は、それぞれ純度 6N (99.9999%)以上の金 属 Zn、 Mgなどを使用して、クヌーセンセル (蒸発源）から供給する。 MBEチャンバの 周りには液体窒素が流れるシュラウドを用意し、壁面がセルや基板ヒータからの熱放 射で暖まらないようにしておく。そうすることにより、チャンバ内を 1 X 10—9Torr程度の 高真空に保つことができる。
[0028] このような MBE装置内に、 CMP研磨された前述の MgZnO系化合物からなるゥ ハを導入後、 700°C程度でサーマルクリーニングをした後、基板温度を 600°C程度 に下げ、 n形バッファ層 2を成長し、さらに、前述の構成の各半導体層を順次成長す ることにより半導体積層部 8を形成する。そして、前述のように、基板 1を薄くして表面 側の p形コンタクト層 6上にリフトオフ法により真空蒸着法などを用いて、 NiZAu積層 構造の P側電極 10を、基板 1の裏面に TiZAlを積層して 600°C、 1分程度のシンタ 一を行うことにより、ォーミック性を確保した n側電極 9を形成する。その後、ダイシング などによりウエノ、からチップィ匕する。
[0029] このように形成した LEDの電流（単位 A)に対する輝度 (任意単位)の関係を図 2〖こ 示す。すなわち、図 2は、横軸に順方向電流をとり、電流を増やしたときの輝度の増 加の関係を示す図で、本発明の Mg Zn Oを基板として、波長が 365nmの発光を
0.1 0.9
させた LEDの特性が Aで、 ZnOを基板とした同じ波長の発光をする LEDが Bでそれ ぞれ示されている。図 2から明らかなように、本発明の Mgを混晶させた基板を用いる ことにより、 ZnOを基板としたものよりも、 10倍以上の輝度が得られた。
[0030] 前述の例は、 LEDの例であった力 レーザダイオード (LD)でも、同様にへテロ接 合の半導体積層部が形成され、その積層部と垂直方向に駆動電圧が印加されるた め、 A面または M面を主面とする Mg Zn O (0≤x≤0.5)力 なる基板 1を用いて、
1
主面と平行な面が { 11 20}面または { 10— 10}面に配向し、かつ、主面と垂直な面 が { 0001 }面に配向させながら ZnO系化合物半導体層をェピタキシャル成長するこ とにより、低 ヽ駆動電圧でしき ヽ値電流の小さ ヽ高特性の半導体レーザが得られる。 図 4にそのような半導体レーザの構造例を示す。
[0031] 図 4において、基板 1およびバッファ層 2は図 1に示される例と同じである。この例で は n形層 3力 ¾nOからなる n形コンタクト層 3a、 Mg Zn O (0≤y≤0.3、たとえば y=
y l-y
0.2)力もなる障壁層（クラッド層） 3bとで構成され、活性層 4は、前述の例と同様であ る力 n形 Mg Zn 0 (たとえば z = 0.05)力 なる n形ガイド層 4aと Mg Zn O/Zn
z 1-z 0.1 0.9
Oの積層部 4b、 p形 Mg Zn Oからなる p形ガイド層 4cとからなっており、 p形層 5が
z 1— z
同じ Mg Zn O (0≤y≤0.3)力もなる第 1層 5aおよび第 2層 5bに分割され、その間 y i-y
にストライプ溝 11aが形成された iまたは n形の Mg Zn O (0< a≤0.3、たとえば a=
a l~a
0.15)からなる電流狭窄層 11が挿入される構造に形成され、これらにより発光層形 成部 7が構成されている。そして、その表面には、 p形 ZnO力もなる p形コンタクト層 6 が積層されることにより、ノ ッファ層 2からコンタクト層 6までで半導体積層部 8が形成 されている。そして、コンタクト層 6上に p側電極 10が前述と同様の材料により形成さ れているが、この場合は積層面の表面側力も光を取り出さないため、ほぼ全面に形 成され、半導体積層部 8の一部がエッチングにより除去されて露出する n形コンタクト 層 3aに n側電極 9が形成されている。この n側電極 9は、図 1に示される例と同様に、 基板 1の裏面に形成することもできる。
産業上の利用可能性
[0032] この 400nm以下の波長域の発光素子は、たとえば紫外光を白色に変換する発光 色変換用榭脂を表面に塗布することにより白色照明ランプの光源として用いることが でき、また、消毒用、空気清浄用などの UVランプなどに用いることができる。

Claims

請求の範囲
[1] 基板上に 400nm以下の波長の光を発光させる発光層形成部となるように ZnO系 化合物半導体層を積層する酸ィ匕亜鉛系化合物半導体発光素子であって、前記基板 として Mg Zn O (0<x≤ 0.5)力もなる基板を用いることを特徴とする酸ィ匕亜鉛系化
1
合物半導体発光素子。
[2] 前記基板の Mgの混晶比率 X力 前記発光させる光の波長をえとして、 (1240/ λ
3.3) Ζ4≤χとなるように、前記基板が形成されてなる酸化亜鉛系化合物半導体素 子。
[3] 前記基板の主面が Α面（11 20)または Μ面（10— 10)であり、該主面と平行な面 力 — 20}面または { 10— 10}面で、かつ、前記主面と垂直な面が {0001 }面に配 向して前記 ZnO系化合物半導体層がェピタキシャル成長されてなる請求項 1または 2記載の酸化亜鉛系化合物半導体発光素子。
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