WO2006092974A1

WO2006092974A1 - ノンハロゲン難燃化ポリエステルエラストマー組成物およびその製造方法

Info

Publication number: WO2006092974A1
Application number: PCT/JP2006/302979
Authority: WO
Inventors: Heihachiro Tada
Original assignee: Daicel Chemical Industries, Ltd.
Priority date: 2005-03-04
Filing date: 2006-02-20
Publication date: 2006-09-08
Also published as: JP2008115197A; TW200704707A

Abstract

　難燃剤としての水酸化マグネシウムと耐水性改良剤としてのカルボジイミド化合物（特にポリカルボジイミド化合物）とを併用した耐水性と機械的性質に優れたノンハロゲン難燃化ポリエステルエラストマー組成物とその製造方法を提供する。　リン酸エステルで表面処理されている水酸化マグネシウム（Ｂ）を含有するポリエステルエラストマー（Ａ１）と、カルボジイミド化合物（特にポリカルボジイミド化合物）（Ｃ）を含有するポリエステルエラストマー（Ａ２）とでポリエステルエラストマー組成物を構成する。このような組成物は、例えば、予め溶融混合されたポリエステルエラストマー（Ａ１）の溶融混合物と、予め溶融混合されたポリエステルエラストマー（Ａ２）の溶融混合物とを乾式混合することにより得ることができる。

Description

明細書

ノンハロゲン難燃ィ匕ポリエステルエラストマ一組成物およびその製造方法技術分野

[0001] 本発明は、耐熱性、耐水性、耐油性、耐衝撃性に優れた、ノンハロゲン難燃ィ匕ポリエステルエラストマ一組成物に関する。更に詳しくは水酸ィ匕マグネシウム及び、カルポジイミドィ匕合物を配合したノンハロゲン難燃ィ匕ポリエステルエラストマ一組成物とその製造方法に関する。

背景技術

[0002] ポリエステルエラストマ一は、耐熱性、耐油性、耐摩耗性、耐衝撃性に優れており、自動車部品はじめ電気電子機器用筐体や電線被覆材として使用されている。特にソフトセグメントとしてラタトン類を共重合したポリエステルエラストマ一は、ポリブチレンテレフタレートやポリエチレンテレフタレート単体に比べて柔軟性があり、かつポリオレフィン類やポリエーテル変性したポリエステルエラストマ一に比べて耐熱性が高いことが知られている。しかし、ラタトン系ポリエステルエラストマ一はエーテル系ポリエステルエラストマーに比べて耐水性が劣ることから適用用途が著しく限定されているのが現状である。

[0003] 一方、従来力樹脂の難燃ィ匕の方法としてハロゲンを含有した難燃剤が使用されてきたが、成形加工機の腐食やダイォキシンによる環境問題力敬遠されるようになり、近年、ノンハロゲン難燃剤が使用されつつある。ノンハロゲン難燃剤としてはリン酸エステルやメラミンシァヌレートなどのトリアジン系難燃剤、そして水酸ィ匕マグネシゥム、水酸ィ匕アルミニウムなどの水酸ィ匕金属化合物が知られている。ところがこれらのノンハロゲン難燃剤をポリエステルエラストマ一に使用するには問題があった。

[0004] まず、リン酸エステル系難燃剤はポリエステル素材には親和性があり伸びなどの柔軟性を付与するが、ポリエステルエラストマ一中に溶解するので耐熱性の目安である融点を下げてしまい、又、成形品から難燃剤が滲み出てくるブリードアウト現象が生じる。さらに、燃焼時に猛毒なホスフィンガスの発生も懸念される。また、トリアジン系難燃剤は、ブリードアウトは生じないが、添カ卩によりエラストマ一としての柔軟性が損なわれ伸びも低下する。

[0005] 一方、水酸化金属化合物であるが、例えば水酸ィ匕マグネシウムはポリオレフイン等のノンノヽロゲン難燃剤として使用されている力ポリエステルエラストマ一においてもリン酸エステルで処理した水酸ィ匕マグネシウムであれば難燃剤として使用でき、押出機等による溶融混練が可能で、得られたポリエステルエラストマ一組成物はエラストマーとしての柔軟性を維持することができる（特許文献 1参照)。しかし、耐水性については、初期値は満足できても実用上の耐水性は充分とはいえな力つた。これは、先述したようにポリエステルエラストマ一自体の耐水性が劣るのに加えて水酸ィ匕金属化合物を添加すれば更に耐水性が低下する為である。そこで、特にラタトン共重合タイプのポリエステルエラストマ一では、ノンノヽロゲン難燃剤添カ卩時の耐水性の向上が強く求められて、た。耐水性改良剤としてはポリカルポジイミドィ匕合物が知られて、るが、 2軸押出機などを使用して水酸ィ匕マグネシウムとポリカルポジイミドィ匕合物をポリエステルエラストマーに溶融混練した組成物には耐水性の改良は全くみられな力つた。これは水酸ィ匕マグネシウムとポリカルポジイミドィ匕合物が反応して重合熱が発生したり、ポリエステルエラストマ一に架橋的分解が生じる為と考えられる。

特許文献 1 :特開平 3— 41132号公報

発明の開示

発明が解決しょうとする課題

[0006] 本発明は難燃剤としての水酸ィ匕マグネシウムと耐水性改良剤としてのカルポジイミド化合物とを併用した、耐水性と機械的性質とに優れた難燃ィ匕ポリエステルエラストマー組成物（特に、ノンハロゲン難燃ィ匕ポリエステルエラストマ一組成物）とその製造方法、および前記組成物で形成された成形品 (成形体)を提供することを目的とする

[0007] 本発明は、水酸ィ匕マグネシウムおよびカルポジイミドィ匕合物で構成しても、これらの各成分の添加効果を阻害することなく有効に発現できるポリエステルエラストマ一組成物とその製造方法、および前記組成物で形成された成形品 (成形体)を提供することを他の目的とする。

課題を解決するための手段 [0008] 本発明者は、前記従来技術に鑑みて、鋭意検討を重ねた結果、特定の水酸化マグネシゥムとカルポジイミドィ匕合物にっ、て別々のポリエステルエラストマー榭脂組成物 (例えば、高濃度榭脂組成物 (マスターバッチ)）を作製した後、両者を混合することで、上記問題を解決できることを見出し、本発明を完成させるに至った。

[0009] すなわち、本発明のポリエステルエラストマ一組成物は、リン酸エステルで表面処理された水酸化マグネシウム (B)を含有するポリエステルエラストマ一 (A1) (リン酸エステルで表面処理された水酸ィ匕マグネシウム (B)とポリエステルエラストマ一とで構成された第 1の成分 (A1) )と、カルポジイミドィ匕合物（C)を含有するポリエステルエラストマー (A2) (カルポジイミドィ匕合物（C)とポリエステルエラストマ一とで構成された第 2 の成分 (A2) )とで構成されている。前記組成物において、前記ポリエステルエラストマー (A1)および前記ポリエステルエラストマ一 (A2)は、それぞれ、予め溶融混合された溶融混合物であってもよヽ。

[0010] 前記組成物にお!、て、ポリエステルエラストマ一（A1)およびポリエステルエラストマ一 (A2)を構成するポリエステルエラストマ一は、例えば、結晶性芳香族ポリエステルをノヽードセグメントとし、脂肪族ポリエステル、脂肪族ポリエーテル及び脂肪族ポリ力ーボネートの群力も選ばれた少なくとも 1種をソフトセグメントとして含むポリエステルエラストマ一であってもよい。代表的には、前記ソフトセグメントが、ポリ力プロラタトン成分で構成されて、てもよ、。

[0011] 前記カルポジイミド化合物（C)は、分子内複数のカルポジイミド基を有するポリカルポジイミドィ匕合物、特に、末端にイソシァネート基を有するポリカルポジイミドィ匕合物であってもよい。

[0012] 前記組成物は、例えば、前記水酸ィ匕マグネシウム（リン酸エステルで表面処理された水酸化マグネシウム） (B)を 40重量％以上含有するポリエステルエラストマ一 (A1) と、カルポジイミド化合物（C)を 3重量％以上含有するポリエステルエラストマ一 (A2) とで構成されていてもよい。

[0013] 前記組成物にお!、て、前記水酸ィ匕マグネシウム (B)およびカルポジイミドィ匕合物（ C)の割合力ポリエステルエラストマ一組成物を構成するポリエステルエラストマ一全体 100重量部に対して、それぞれ、 10〜80重量部程度および 0. 5〜： LO重量部程度であってもよい。

[0014] 本発明の組成物は、さらに、フィラー（特に、アスペクト比が 50以上のナノスケールフィラー）（D)を含んでいてもよい。前記組成物におけるフィラーの含有形態は、特に制限されないが、例えば、前記組成物が、さらに、フィラー（特にアスペクト比が 50以上のナノスケールフィラー）（D)を含有する（例えば、 7重量％以上含有する）ポリエステルエラストマー (A3) (フイラ一（D)とポリエステルエラストマ一とで構成された第 3の成分 (A3) )を含んでいてもよぐ前記組成物において、ポリエステルエラストマ一 (A 2)力さらに、フィラー（特にアスペクト比が 50以上のナノスケールフィラー）（D)を含んでいてもよい。

[0015] 本発明には、例えば、前記水酸ィ匕マグネシウム (B)を含有するポリエステルエラストマー (A1)と、カルポジイミドィ匕合物（C)を含有するポリエステルエラストマ一 (A2)とを混合して前記ポリエステルエラストマ一組成物を製造する方法も含まれる。この方法において、代表的には、ポリエステルエラストマ一 (A1)の溶融混合物とポリエステルエラストマー (A2)の溶融混合物とを乾式で混合してもよ!/ヽ。

[0016] 本発明には、ポリエステルエラストマ一組成物で形成された成形品も含まれる。

発明の効果

[0017] 本発明によれば、実用上満足できるほどの耐水性を有する機械的性質に優れた難燃ィ匕ポリエステルエラストマ一組成物（特に、ノンハロゲン難燃ィ匕ポリエステルエラストマー組成物）およびその成形品が得られる。それにより、これまで耐水性の低下により断念せざるをえな力つた用途、例えば、自動車、電機電子、機械部品などへの用途展開が期待できる。また、本発明によれば、特定の水酸化マグネシウムとカルポジイミド化合物との反応を抑制又は防止できるため、水酸ィ匕マグネシウムおよびカルボジィミド化合物で構成しても、これらの各成分の添加効果を阻害することなく有効に発現できるポリエステルエラストマ一組成物 (及びその成形品（成形体) )が得られる。発明の詳細な説明

[0018] 以下、本発明のポリエステルエラストマ一組成物及びその製造方法を詳しく説明する。

[0019] 本発明のポリエステルエラストマ一組成物は、リン酸エステルで表面処理された水酸ィ匕マグネシウム (B) (単に、水酸ィ匕マグネシウム (B)ということがある）を含有するポリエステルエラストマ一（A1) (エラストマ一（A1)、エラストマ一組成物（A1)などということがある）と、カルポジイミド化合物（C)を含有するポリエステルエラストマ一 (A2) ( エラストマ一 (A2)、エラストマ一組成物 (A2)などと、うことがある）とで構成されて!ヽる。すなわち、本発明の組成物は、単に、水酸ィ匕マグネシウム (B)とカルポジイミドィ匕合物（C)とポリエステルエラストマ一とを混合して得られる組成物（混合物）ではなぐ予め水酸化マグネシウム（B)を含むポリエステルエラストマ一組成物と、予めカルボジイミドィ匕合物 (C)とで構成された組成物 (混合物)である。

このような本発明の組成物では、水酸ィ匕マグネシウムおよびカルポジイミドィ匕合物のそれぞれの添加効果を阻害することなく有効に発現でき、耐水性および難燃性、さらには機械的特性に優れた成形品が得られる。本発明のポリエステルエラストマ一を使用した成形品の耐水性力水酸ィ匕マグネシウムとカルポジイミド化合物をポリエステルエラストマーに一括混合したもの（特に、一括混合して溶融混練したもの）を成形した成形品の特性 (例えば、耐水性)よりも優れている理由であるが、本発明の組成物（又は方法)では、水酸ィ匕マグネシウムを含むポリエステルエラストマー榭脂組成物 (特に、マスターバッチ）と、ポリカルポジイミドィ匕合物などのカルポジイミドィ匕合物を含むポリエステルエラストマー榭脂組成物（特に、マスターバッチ）とを別々に作製するので、榭脂組成物（特に、マスターノツチ)作製時に、水酸ィ匕マグネシウムとポリカルポジイミドィ匕合物などのカルポジイミドィ匕合物とが反応して、重合熱が発生したり、架橋的分解が生じることはない。そして、成形物に加工するための射出成形や押出成形にぉ、ては、水酸ィ匕マグネシウムとカルポジイミドィ匕合物とは一緒に溶融混練されることが多いが、射出成形や押出成形はあくまでも任意形状に加工するのが目的であるため、その射出成形や押出成形における溶融混練時間は、榭脂組成物 (特に、マスターバッチ)作製時に比較して短時間であり、水酸化マグネシウムとカルポジイミド化合物との反応はほとんど生じないと考えられる。それに対し、水酸化マグネシウムとカルポジイミドィ匕合物とをポリエステルエラストマ一に一括混合して力溶融混練する場合は、その長時間の溶融混練時に、水酸ィ匕マグネシウムとカルポジイミドィ匕合物の反応が進行して、重合熱が発生したり、ポリエステルエラストマ一の架橋的分解が生じると考免られる。

[0021] [ポリエステルエラストマ一]

本発明で用いられるポリエステルエラストマ一は、ハードセグメントとソフトセグメントとで構成され、これらのセグメントのうち少なくとも一方がポリエステル単位で構成されているエラストマ一である。通常、ポリエステルエラストマ一は、芳香族ポリエステル（単位）をハードセグメントとするポリエステルエラストマ一であってもよい。ポリエステルエラストマ一は、脂肪族ポリエステル、脂肪族ポリエーテルおよび脂肪族ポリカーボネ一トの群カゝら選ばれた少なくとも 1種をソフトセグメントとして含むポリエステルエラストマーが好ましい。

[0022] ハードセグメントとソフトセグメントの結合の仕方には特に制限はなぐハードセグメント端部にソフトセグメント端部が結合した完全ブロック、ブロック端部にランダム部分が結合したブロック一ランダム、ブロック部分がランダムに存在するランダムブロックなどであってよぐ更に、これらの混合物であってもよい。

[0023] 上記ハードセグメントとして用いられる芳香族ポリエステルは、融点が 200〜300°C 、好ましくは 210〜280°Cのものであってもよい。具体的な芳香族ポリエステルとしては、ポリアルキレンァリレート [例えば、ポリアルキレンテレフタレート（例えばポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンテレフタレートなどのポリ C ァノレキレンテレフタレ

2-4

ート）、ポリアルキレンナフタレート（例えば、ポリエチレンナフタレートなど）、ポリシクロアルキルジアルキレンテレフタレート（ポリシクロへキシルジメチレンテレフタレートなど

)、及びこれらの混合物]などが挙げられる。また、上記融点の範囲内で、テレフタレートの一部がイソフタレートに置換されたものでも、 p ヒドロキシ安息香酸、 6—ヒドロキシ 2—カルボキシナフタレンなどが共重合された共重合ポリエステルでもよ、。

[0024] 上記ソフトセグメントとして用いられる脂肪族ポリエステルは、融点が 170°C以下、好ましくは融点を示さないものである。脂肪族ポリエステルとしては、例えばポリラタトン、脂肪族二塩基酸 (例えば、コハク酸、アジピン酸、セバシン酸などの C アルカンジ

2-12 カルボン酸、好ましくはじアルカンジカルボン酸など）と脂肪族グリコール (例えば

4-10

、エチレングリコール、ブタンジオール、ネオペンチルグリコールなどの C アルカン

2- 10 ジオール、好ましくはじアルカンジオールなど）との縮合物、各種の脂肪族ヒドロキシアルキルカルボン酸（例えば、グリコール酸、乳酸などのヒドロキシ C アルカンジ

2-12 カルボン酸、好ましくはヒドロキシ C アルカンジカルボン酸など）の縮合物、及びこ

2-4

れらの混合物の縮合物に代表される脂肪族ポリエステルを挙げることができる。

[0025] ポリラタトンとしては、 ε—力プロラタトン、メチル化 ε—力プロラタトン、 β—プロピオラタトン、 y—ブチ口ラタトン、 δ—バレロラタトン、ェナントラクトンなどの C ラタトン

3-10

(好ましくはじラタトン)の各単独重合体もしくはこれら 2種以上のモノマー共重合

4-8

体、又はこれらの単独重合体もしくは共重合体の混合物が挙げられる。

[0026] ポリラタトンは、 1官能もしくは多官能の開始剤をベースに上記モノマーを開環重合させて得られたものでも、対応するヒドロキシアルキルカルボン酸の縮合重合により得られたものでもよい。これらの具体例としては、ポリ力プロラタトン、力プロラタトン系共重合体、ポリ乳酸もしくはポリグリコール酸系共重合体、アジピン酸とエチレングリコール、 1, 4 ブタンジオール、ネオペンチルグリコール等との縮合物、セバシン酸ゃコノ、ク酸と上記グリコールとの縮合物等が例示できる。また、これら自体の共縮合物や 3 0重量％以下の芳香族ポリエステル榭脂を共縮合したものも挙げられる。

[0027] ポリラタトンとしては、一般的には、ポリ力プロラタトンやアジピン酸系ポリエステルが用いられる力ポリ力プロラタトンが耐熱性、耐久性、柔軟性の点で好ましい。

[0028] 上記ソフトセグメントとして用いられる脂肪族ポリエーテルとしては、例えば環状エーテルの重合物ゃグリコールの縮合物、また、力プロラタトンとの共重合物が挙げられる。これらの具体例としてポリテトラメチレングリコール (ポリテトラメチレンエーテルグリコール）、ポリエチレングリコール、ポリプロピレングリコール等のポリ C アルキレングリ

2-4

コール (ポリアルキレングリコール単位）が例示できる。中でも、ポリテトラメチレングリコールが一般的に好ましく使用される。

[0029] 上記ソフトセグメントとして用いられる脂肪族ポリカーボネートとしては、例えば環状カーボネートの重合物や多価フエノールおよび Ζまたはグリコールと、ホスゲンまたはジフエ二ルカーボネートとの縮合物、また、力プロラタトンとの共重合物が挙げられる。ポリジメチルトリメチレンカーボネート、ポリモノメチルトリメチレンカーボネート、ポリトリメチレンカーボネート、ポリへキサメチレンカーボネート等が具体例として例示できる。

[0030] 本発明で用いるポリエステルエラストマ一（Α)のハードセグメントとソフトセグメントとの構成割合は、ポリエステルエラストマ一 (A)に占めるハードセグメント含有量で 50 〜90重量％、好ましくは 60〜80重量％の範囲である。ハードセグメント含有量が 50 重量％未満では耐熱性ゃ耐油性が低下するため、また 90重量％を上回る場合は耐衝撃性が低下するため、共に好ましくない場合がある。

[0031] なお、ハードセグメントとソフトセグメントとの合計は 100重量⁰ /₀であり、ソフトセグメント中に 30重量％以下の芳香族ポリエステル榭脂を共縮合したものにおいては、芳香族ポリエステル榭脂の融点が 200〜300°Cの場合には、この部分の比率はハードセグメントにカロえられる。

[0032] ポリエステルエラストマ一 (A)の分子量は、固有粘度や GPC法により測定することにより算出できる。クロ口ホルム/へキサフルォロイソプロパノール = 9/1 (容量比）を溶媒に用いる通常の GPC (ゲルパーミエーシヨンクロマトグラフィー）測定により算出された標準ポリスチレン換算数平均分子量が 40, 000-200, 000、好ましくは 40 , 000〜150, 000のもの力耐衝撃性と成形カ卩ェ性とのバランスに優れ、好ましい。

[0033] なお、エラストマ一（A1)およびエラストマ一（A2)を構成するポリエステルエラストマ一は、同一又は異なるポリエステルエラストマ一であってもよぐ通常同一のポリエステルエラストマーであってもよヽ。

[0034] [水酸化マグネシウム（B)およびポリエステルエラストマ一（A1) ]

本発明で使用される水酸化マグネシウムの形状は、繊維状、粒子状 (粉粒状)なであってもよぐ通常、粒子状であってもよい。粒子状水酸ィ匕マグネシウムの平均粒子径は、例えば、 0. 1〜20 /ζ πι (例えば、 0. 3〜15 111)好ましくは0. 5〜： LO /z m、さらに好ましくは 0. 5〜5 111 (例ぇば、0. 5〜2 /ζ πι)程度であるのが好ましい。なお、平均粒子径は、平均二次粒子径であってもよい。又、水酸ィ匕マグネシウムの BET比表面積は、例えば、 0. 5〜30m²Zg、好ましくは l〜20m²Zg、さらに好ましくは 3〜 15m²Zg程度であってもよヽ。

[0035] 前記水酸ィ匕マグネシウムは、リン酸エステルで表面処理されている。リン酸エステルによる表面処理ではエステル結合の分解を効率よく防止できるので好ま、。リン酸エステルとしては、例えば、リン酸 (オルトリン酸）と脂肪族アルコール (例えば、ラウリルアルコール（ドデシルアルコール）、パルミチルアルコール、ォレイルアルコール、ステアリルアルコールなどの C 飽和又は不飽和脂肪族アルコール、好ましくは C

10-40 1 飽和又は不飽和脂肪族アルコール、さらに好ましくは C 飽和又は不飽和脂

2-34 14-30

肪族アルコールなど）とのモノ又はジエステル (特にジエステル)などの脂肪族リン酸エステル（例えば、モノ又はジステアリンホスフェート、モノ又はジパルミチンホスフエートなど）、これらの塩 [アルカリ金属塩 (ナトリウム塩など）、アンモ-ゥム塩、アミン塩（ジエタノールアミン塩などのアルカノールァミン塩）など]などが挙げられる。これらのリン酸エステルは、単独で又は 2種以上組み合わせてもよヽ。

[0036] なお、前記水酸ィ匕マグネシウム (表面処理された水酸ィ匕マグネシウム)全体に対するリン酸エステル (表面処理剤）の割合は、 30重量％以下 (例えば、 0. 05〜20重量 %程度）の範囲力も選択でき、例えば、 0. 1〜： L0重量％、好ましくは 0. 5〜7重量％、さらに好ましくは 1〜5重量％程度であってもよい。

[0037] なお、リン酸エステルで処理した水酸ィ匕マグネシウムとしては、例えば特開平 3— 4 1132号公報などに記載された化合物を用いてもよく、協和化学工業 (株)から商品名「キスマ 5J」として巿販されて、るものを用いてもよ!、。

[0038] 水酸化マグネシウム（B)を含有するポリエステルエラストマ一 (A1)にお、て、水酸化マグネシウム (B)の含有割合は、 20重量％以上 (例えば、 25〜95重量％程度）の範囲から選択でき、例えば、 30重量％以上 (例えば、 35〜90重量％程度）、好ましくは 40重量％以上 (例えば、 45〜85重量％程度）、さらに好ましくは 50重量％以上（例えば、 55〜80重量％程度）であってもよぐ通常 40〜75重量％程度であってもよい。

[0039] なお、前記エラストマ一組成物 (A1)は、水酸化マグネシウム (B)の濃度にお！、て異なる複数の組成物で構成してもよ、。

[0040] [カルポジイミド化合物（C)およびポリエステルエラストマ一 (A2) ]

本発明で使用されるカルポジイミドィ匕合物（C)は、分子内に少なくとも 1つ（特に 2つ )以上のカルポジイミド基を有し、カルボン酸ゃァミノ基との結合機能を有するものであれば使用可能である。カルポジイミド化合物としては、例えば、分子内に 1つのカルポジイミド基を有するモノカルポジイミド化合物 (脂肪族モノカルポジイミド類、脂環族モノカルボジイミド類、芳香族モノカルボジイミド類）であってもよいが、ポリカルボジィミドィ匕合物が好ましい。

[0041] ポリカルポジイミドィ匕合物は、 1分子中に 2個以上のカルポジイミド基を有するものであれば、その構造は特に制限されず、モノマー型ポリカルポジイミド化合物（例えば、脂肪族ポリカルポジイミドィ匕合物、芳香族ポリカルポジイミド化合物、脂環族ポリカルポジイミドィ匕合物など）であってもよいが、通常、オリゴマー（ダイマー以上のオリゴマ一）又はポリマー型ポリカルポジイミドィ匕合物である場合が多い。ポリカルポジイミドィ匕合物は、単独で又は二種以上組み合わせて使用できる。

[0042] オリゴマー又はポリマー型ポリカルポジイミド化合物としては、例えば、下記式で表される構成単位 (繰り返し単位)を有する化合物などが含まれる。

[0043] - (N = C=N-R) m-

(式中、 Rは、置換基を有していてもよい二価の炭化水素基、 mは 2以上の整数を示す。）

上記式において、二価基 Rとしては、例えば、脂肪族炭化水素基 [例えば、アルキレン基又はアルキリデン基 (メチレン基、エチレン基、テトラメチレン基、へキサメチレン基などの C アルキレン基など]、脂環族炭化水素基 [例えば、シクロへキシレン

1-20

基などの C シクロアルキレン基；シクロへキセニレン基などの C シクロアルケ二

4-10 5- 10

レン基；メチレンーシクロへキシレン基などの C アルキレン C シクロアルキレ

1 -10 4-10

ン基；ジシクロへキシルメタンー4， 4，一ジィル基などのジ C シクロアルキル C

4-10 1- アルカンジィル基など]、芳香族炭化水素基 [フエ-レン基、ナフチレン基などの C

6

ァリーレン基 (好ましくは c ァリーレン基など)など]、芳香脂肪族炭化水素基 [

6-14 6- 10

例えば、ジフエニルメタンー4， 4，一ジィル基などのジ C ァリール C アルカン

6-15 1-6

； α， α，一キシリレン基などのジ C アルキル一 C ァレーン一ジィル基など）など

1-6 6- 10

}などが挙げられる。また、基 Rは、置換基 (例えば、メチル基などのアルキル基;フエ

-ル基などのァリール基など）を有して!/、てもよ!/、。

[0044] 前記式において、基 Rは、繰り返し単位毎に同じであってもよぐ異なっていてもよい。すなわち、ポリカルポジイミド化合物は、単独重合体であってもよぐ異種のモノマ一（例えば、ポリイソシァネートイ匕合物など）を原料とする共重合体であってもよ、。

[0045] 前記式において、繰り返し単位数 mは、 2以上 (例えば、 2〜： LOO程度)であればよく、例えば、 3〜50、好ましくは 4〜40、さらに好ましくは 5〜30 (例えば、 8〜20)程度であってもよい。なお、ポリカルポジイミド類の構造は、鎖状 (直鎖状、分岐鎖状)、網目状などであってもよぐ通常、鎖状であってもよい。

[0046] 代表的なポリカルポジイミドィ匕合物としては、例えば、脂肪族ポリカルポジイミド類、脂環族ポリカルポジイミド類、芳香族ポリカルポジイミド類などが挙げられる。脂肪族ポリカルポジイミド類としては、例えば、ポリへキサメチレンカルポジイミド、ポリ（3—メチルへキサメチレンカルボジイミド）などのポリアルキレンカルボジイミド（例えば、ポリ（

C アルキレンカルポジイミド）など）などが挙げられる。

2-10

[0047] 前記脂環族ポリカルポジイミド類としては、例えば、ポリ（4, 4'ージシクロへキシルメタンカルボジイミド）などのポリジシクロアルキルアルカンカルボジイミド（例えば、ポリ（ジ C シクロアルキル—C アルカンカルボジイミド）など）などが挙げられる。

5-6 1 -4

[0048] 前記芳香族ポリカルポジイミド類としては、例えば、ポリアリーレンカルポジイミド [例えば、ポリ m—フエ-レンカルボジイミド、ポリ p—フエ-レンカルボジイミド、ポリトリレンカルボジイミド、ポリ（ジイソプロピルフエ-レンカルボジイミド）、ポリ（メチルジイソプロピルフエ-レンカルボジイミド）、ポリ（トリイソプロピルフエ-レンカルボジイミド）などのポリ（C ァリーレンカルポジイミド)など]、ポリジァリールアルカンカルポジイミド [例

6-10

えば、ポリ（4， 4，一ジフエニルメタンカルボジイミド）などのポリ（ジ C ァリール一 C

6-10 1 アルカンカルポジイミド)など]などが挙げられる。

-4

[0049] なお、ポリカルポジイミドィ匕合物の末端は、特に限定されず、原料由来の基 (特に、イソシァネート基)などであってもよく、イソシァネート基に対して反応性の基を有する化合物、例えば、ァミン (第 1級又は第 2級ァミンなど）、カルボン酸又は酸無水物、ァルコール、モノイソシァネート類などを用いて封鎖されていてもよい。これらのイソシァネート基に対して反応性の基を有する化合物は、単独で又は 2種以上組みあわせてもよい。また、カルポジイミドィ匕合物（モノカルポジイミドィ匕合物、ポリカルポジイミドィ匕合物）は、塩 (例えば、塩酸塩など）を形成してヽてもよヽ。

[0050] 好まし、カルポジイミドィ匕合物には、末端にイソシァネート基を有して、るカルポジイミドィ匕合物 (特に、末端にイソシァネート基を有するポリカルポジイミドィ匕合物）が好ましい。この末端にイソシァネート基を有しているものは、例えば、日清紡績 (株)から商品名「カルポジライト」として市販されている。

[0051] カルポジイミド化合物（C)を含有するポリエステルエラストマ一 (A2)にお、て、カルポジイミドィ匕合物（C)の含有割合は、 0. 1重量％以上 (例えば、 0. 5〜30重量％程度）の範囲力も選択でき、例えば、 1重量％以上 (例えば、 1. 5〜25重量％程度）、好ましくは 2重量％以上 (例えば、 2. 5〜25重量％程度）、さらに好ましくは 3重量％以上 (例えば、 3. 5〜20重量％程度)であってもよぐ通常 3〜15重量％程度であつてもよい。

[0052] なお、前記エラストマ一組成物 (A2)は、カルポジイミドィ匕合物（C)の濃度にお！ヽて異なる複数の組成物で構成してもよ、。

[0053] [フイラ一（D) ]

本発明の組成物は、さらにフィラー（充填剤）を含んでいてもよい。フイラ一は、繊維状充填剤、又は非繊維状充填剤 (粉粒状又は板状充填剤など)であってもよい。本発明では、非繊維状充填剤、特にナノサイズの非繊維状充填剤 [すなわち、ナノサイズのフイラ一 ( 、わゆるナノフィラー） ]を好適に用いることができる。このようなナノフィラー（又はナノスケールフィラー）は、水酸ィ匕マグネシウムとの組み合わせにより、組成物の難燃性をより一層向上できるともに、水酸ィ匕マグネシウムの添加量を低減しても高い難燃性を保持できるため、組成物の密度を効率よく低減できる (すなわち、軽量化できる)。

[0054] 非繊維状充填剤としては、例えば、鉱物質化合物 (タルク、マイ力、焼成珪成土、力ォリン、クレー、シリカ、石英粉末、ガラスビーズ、ガラス粉、ガラスフレーク、ミルドファィバー、ワラストナイトなど）、ホウ素含有ィ匕合物 (窒化ホウ素など）、金属炭酸塩 (炭酸マグネシウムなど）、金属硫酸塩 (硫酸カルシウムなど）、金属炭化物 (炭化ケィ素など )、金属窒化物（窒化アルミニウムなど）、ホワイトカーボンなどが挙げられる。

[0055] これらのうち、非繊維状充填剤 (板状充填剤)としては、鉱物質化合物が好ましぐ特にナノスケールフイラ一は熱可塑性榭脂に使用されるナノコンポジット用フイラ一であれば特に限定されない。例えば、ナノフイラ一としては、モンモリロナイト、サボナイト、ノィデル石、バーミキユライト、ピロサイト、カオリン等の層状ケィ酸塩を挙げることができるが、工業的に製造可能なものとしてクレー（又はナノクレー、特に 4級アンモ- ゥム塩処理されたナノクレー）が好ましい。一般にナノコンポジット用フイラ一は樹脂に添加することで、榭脂の剛性を向上させる効果がある力ポリエステルエラストマ一に添加した場合、ポリエステルエラストマ一の強度を変えずに破断伸度を増大させる効果があるので、機械的性質の耐久性改善に適して、る。

[0056] クレー（又はクレー鉱物）を構成する層状化合物としては、例えば、スメクタイト、モンモリロナイト、サボナイト、パイデライト、ノントロナイト、ヘクトライト、バーミキユライト、ハロイサイト、スチブンサイトおよびこれらの混合物などが挙げられる。

[0057] なお、フィラー（特にナノフィラー）は、表面処理されて!、てもよ、。特に、本発明では、第 4級アンモ-ゥム化合物（例えば、塩ィ匕ジメチルジステアリルアンモ-ゥム、塩化べンジルジメチルステアリルアンモ-ゥムなど)で表面処理されたナノクレーを好適に使用できる。このようなナノクレーとしては、例えば、スメクタイト系クレーと第 4級ァンモ -ゥム化合物と (連鎖移動剤と)の混合物との反応物などが市販されて、る。

[0058] 非繊維状フイラ一 (例えば、板状フイラ一）の粒径や厚みは用途に応じて適宜選択できる。例えば、ナノフィラー（板状ナノフィラー）の平均厚みは、 0. l〜500nm、好ましくは 0. 3〜300nm、さらに好ましくは l〜100nm程度であってもよい。また、ナノフィラー (板状ナノフィラー）のアスペクト比（平均アスペクト比）は、例えば、 10以上（例えば、 20〜15000程度）、好ましくは 30以上（例えば、 40〜 12000程度）であつてもよく、通常 50以上（例えば、 100〜10000程度）であってもよい。

[0059] フイラ一は、前記ポリエステルエラストマ一組成物中に含まれていればその含有形態は特に限定されず、例えば、本発明の組成物は、（i)エラストマ一 (A1)と、エラストマー (A2)と、フイラ一とで構成してもよぐ（ii)エラストマ一 (A1)と、エラストマ一 (A2) と、フィラーを含有するポリエステルエラストマ一 (A3)とで構成してもよぐ（iii)エラストマー (A1)及び Z又はエラストマ一 (A2)にフイラ一を含有させてもよい。これらのうち、効率よくフイラ一をエラストマ一組成物中に分散させるという観点から、本発明の組成物は、態様 (ii)、および態様 (iii) [例えば、フィラーを含有するエラストマ一 (A2) ( すなわち、カルポジイミド (C)およびフィラーを含有するポリエステルエラストマ一）と、エラストマ一 (A1)とで構成された組成物]であるの好ましぐ特に態様 (ii)の組成物であるのが好ましい。 [0060] エラストマ一（A1)、エラストマ一（A2)又はエラストマ一（A3)にお!/、て、フィラー（特に、アスペクト比 50以上のナノフィラー）の割合は、例えば、 0. 5重量％以上 (例えば、 1〜50重量％程度）の範囲から選択でき、例えば、 3重量％以上 (例えば、 4〜40 重量％程度）、好ましくは 5重量％以上 (例えば、 6〜35重量％程度）、さらに好ましくは 7重量％以上 (例えば、 8〜30重量％程度）、特に 10重量％以上であってもよぐ通常 7〜20重量％程度であってもよ、。

[0061] また、本発明のポリエステルエラストマ一組成物には必要に応じて安定剤、滑剤、結晶核剤、帯電防止剤、導電剤、着色剤、耐衝撃改良剤などの慣用の添加剤を添カロしてもよい。これらの添加剤は、単独で又は 2種以上組み合わせてもよぐその含有形態は前記フィラーと同様である。

[0062] [ポリエステルエラストマ一組成物]

本発明の組成物にぉ、て、ポリエステルエラストマ一（A1)およびポリエステルエラストマー (A2) (およびポリエステルエラストマ一 (A3) )は、非溶融混合物（例えば、乾式混合物)であってもよいが、通常、それぞれ、予め溶融混合された溶融混合物 (又は溶融混練物）である。すなわち、前記組成物において、エラストマ一 (A1)が、ポリエステルエラストマ一と水酸ィ匕マグネシウムと（必要に応じてフィラーなどの他の成分と）の溶融混合物であり、かつエラストマ一（A2)がポリエステルエラストマ一とカルボジイミドィ匕合物と (必要に応じてフィラーなどの他の成分と）の溶融混合物である。本発明では、水酸ィ匕マグネシウムおよびカルポジイミドィ匕合物を接触させることなくそれぞれ個別に混合した組成物を使用するので、エラストマ一 (A1)およびエラストマ一（ A2)を溶融混合物としても、前記のような反応 (架橋反応)を防止又は抑制できる。なお、本発明の組成物において、ポリエステルエラストマ一（A1)およびポリエステルエラストマー (A2) (および A3)の形態は特に限定されず、ペレット、粉体などであってもよい。特に、ポリエステルエラストマ一 (A1)および (A2)は同一の形態、例えば、ペレット同士あるいは粉体同士などであるのが好まし、。各添加剤の高濃度榭脂組成物の形態を、例えばペレット同士あるいは粉体同士というように同じ形態に揃えると、混合時、均一に分散されるので好ましい。

[0063] なお、溶融混合物 (溶融混合物の形態のポリエステルエラストマ一）は、それぞれ、水酸ィ匕マグネシウム又はカルポジイミド化合物（又はフィラー）と、ポリエステルエラストマーとを溶融混合することにより製造することができる。尚、各添加剤（水酸ィ匕マグネシゥム、カルポジイミド化合物、フィラーなど）のポリエステルエラストマ一組成物（特に

、高濃度榭脂組成物)の作製は、 2軸押出機等、通常用いられる溶融混練機器を用いて行なうことが出来る。

[0064] こうして作られた各添加剤の組成物（高濃度榭脂組成物）は、最終的な所定濃度になるよう混合され、その混合物（すなわち、ポリエステルエラストマ一組成物）を用いて射出成形や押出成形等の方法で製品や成形物に加工される。

[0065] 本発明の組成物 (組成物全体）にお、て、各成分 (水酸ィ匕マグネシウム、カルポジイミドィ匕合物、フィラーなど）の割合は、組成物の用途などに応じて適宜選択できる。例えば、本発明のポリエステルエラストマ一組成物における水酸ィ匕マグネシウム (B) の割合は、ポリエステルエラストマ一（ポリエステルエラストマ一組成物を構成するポリエステルエラストマ一全体） 100重量部に対して、 5重量部以上 (例えば、 8〜： L00重量部程度）、好ましくは 10〜80重量部（例えば、 15〜70重量部）、さらに好ましくは 2 0〜60重量部（例えば、 30〜50重量部）程度であってもよ！/、。

[0066] また、本発明のポリエステルエラストマ一組成物におけるカルポジイミド化合物（C) の割合は、ポリエステルエラストマ一（ポリエステルエラストマ一組成物を構成するポリエステルエラストマ一全体） 100重量部に対して、 0. 03重量部以上 (例えば、 0. 1〜 20重量部程度）の範囲力選択でき、例えば、 0. 3〜15重量部、好ましくは 0. 5〜1 0重量部、さらに好ましくは 1〜8重量部（例えば、 1. 5〜7重量部）、特に 2〜6重量部程度であってもよい。

[0067] また、前記組成物にお、て、カルポジイミド化合物（C)の割合は、水酸化マグネシゥム（B) 100重量部に対して、例えば、 0. 5〜50重量部、好ましくは 1〜30重量部、さらに好ましくは 2〜20重量部（例えば、 3〜 15重量部)程度であってもよい。

[0068] さらに、前記組成物がフィラー（D)を含む場合、前記組成物におけるフィラー（D) の割合は、ポリエステルエラストマ一（ポリエステルエラストマ一組成物を構成するポリエステルエラストマ一全体） 100重量部に対して、例えば、 0. 1重量部以上 (例えば、 0. 2〜30重量部程度）の範囲から選択でき、例えば、 0. 3〜20重量部、好ましくは 0 . 5〜15重量部、さらに好ましくは 1〜10重量部、特に 1. 5〜8重量部（例えば、 2〜 6重量部)程度であってもよい。また、前記組成物において、フィラー（D)の割合は、水酸ィ匕マグネシウム（B) 100重量部に対して、例えば、 0. 5〜40重量部、好ましくは 1〜30重量部、さらに好ましくは 2〜20重量部（例えば、 3〜15重量部)程度であつてもよい。

[0069] なお、各成分の割合は、エラストマ一 (A1)とエラストマ一 (A2) (とエラストマ一 (A3 ) )との混合割合や、各エラストマ一組成物中における各成分の割合を調整することにより調整できる。

[0070] なお、前記組成物において、エラストマ一 (A1)とエラストマ一 (A2)との割合は、前記のように、組成物における各成分の割合に応じて調整できるが、例えば、前者 Z後者（重量比） = 95/5-5/95,好ましくは 90ZlO〜15Z85、さらに好ましくは 80 /20~30/70 (例えば、 75/25~40/60)程度であってもよ！/ヽ。

[0071] なお、本発明の組成物は、溶融混合物であってもよ!、が、水酸化マグネシウム (Β) とカルポジイミドィ匕合物 (C)との接触 (反応)をできるだけ避けると!、う観点から、通常、非溶融混合物 (例えば、乾式混合物)であってもよい。

[0072] [ポリエステルエラストマ一組成物の製造方法]

本発明のポリエステルエラストマ一組成物の製造方法は、各添加剤をベースとなるポリエステルエラストマ一に一括混合して溶融混練する方法ではなぐ各添加剤とベースとなるポリエステルエラストマ一の高濃度榭脂組成物を別々に作製してカゝら混合する方法である。すなわち、本発明の方法では、水酸ィ匕マグネシウム (Β)を含有するポリエステルエラストマ一（エラストマ一 (A1) )と、カルポジイミドィ匕合物（C)を含有するポリエステルエラストマ一（エラストマ一 (Α2) )と（必要に応じてさらにエラストマ一（ A3)と）を混合することによりポリエステルエラストマ一組成物を得る。詳細には、水酸化マグネシウム及び、カルポジイミド化合物（特に、ポリカルポジイミド化合物）をポリエステルエラストマ一に添加する場合は、水酸ィ匕マグネシウムをポリエステルエラストマーに高濃度混合 (特に溶融混練)したものと、ポリカルポジイミドィ匕合物などをポリエステルエラストマーに高濃度混合 (特に溶融混練)したものを別々に作製しておき、これらを所定濃度になるよう混合するのである。 [0073] なお、前記方法は、エラストマ一 (A1)と、エラストマ一 (A2)と (必要に応じてさらにエラストマ一 (A3)と)を混合する工程で少なくとも構成されていればよぐ他の工程を含んでいてもよい。例えば、前記方法において、生成物としてのエラストマ一組成物中の成分の割合を調整するため、エラストマ一 (A1)およびエラストマ一 (A2) (およびエラストマ一（A3) )に加えて、ポリエステルエラストマ一（水酸化マグネシウム（B)、カルポジイミドィ匕合物（C)およびフィラー（D)の、ずれも含まな、ポリエステルエラストマ一）を混合してもよい。

[0074] なお、本発明の組成物は、前記のように、通常、非溶融混合物 (特に、乾式混合物 )である。このような乾式混合物（ドライブレンド物）は、エラストマ一 (A1)とエラストマ一 (A2)と必要に応じて他の成分 (例えば、エラストマ一 (A3)など）とを、慣用の方法により、非溶融状態で (溶融することなく）、混合 (ドライブレンド)することにより得ることができる。例えば、本発明の組成物は、エラストマ一 (A1)の溶融混合物（予め溶融混合された溶融混合物の形態のエラストマ一 (A1) )と、エラストマ一 (A2)の溶融混合物（予め溶融混合された溶融混合物の形態のエラストマ一 (A2) )とを、乾式混合 ( ドライブレンド)することにより得ることができる。

[0075] また、本発明のポリエステルエラストマ一組成物に、更にフィラー（特にナノスケールフィラー）（D)を添加する場合は、前記のように、例えば、ナノスケールフィラーなどをポリエステルエラストマ一に高濃度溶融混練したものを別に作製し、それと、水酸ィ匕マグネシウムをポリエステルエラストマ一に高濃度溶融混練したものと、ポリカルポジイミドィ匕合物などをポリエステルエラストマ一に高濃度溶融混練したものとを、所定濃度になるよう混合すればよい。或いは、ナノスケールフィラーなどとポリカルポジイミド化合物などをポリエステルエラストマ一に高濃度溶融混練したものを作製し、それと、水酸ィ匕マグネシウムをポリエステルエラストマ一に高濃度溶融混練したものを、所定濃度になるよう混合すればよい。

[0076] 本発明の成形品は、前記ポリエステルエラストマ一組成物で形成 (又は構成）されており、慣用の成形方法を利用して前記組成物を成形することにより得ることができる。成形方法としては、用途に応じて、例えば、押出成形、射出成形などを利用できる産業上の利用可能性

[0077] 本発明のポリエステルエラストマ一組成物は、例えば、自動車用部材、電気'電子機器や機械、機構部品に適用できる。特に、ポリエステル榭脂の欠点である耐水性を向上させ、し力もナノコンポジットとして物性改良がなされているので、ポリエステルの耐熱性を生力した自動車エンジン周り部品用材料や電線、ワイヤー、索道管、電気、電子毛布、カーペット用ヒーター線、ロボット用電線被覆材などに好適である。実施例

[0078] 以下、実施例により本発明を具体的に説明するが、本発明はこれらに限定されるものではな!/、。なお、「部」は「重量部」を、「％」は「重量％」を示す。

[0079] (実施例 1)

30mm φ 2軸押出機を使用して、水酸化マグネシウム 60%、ポリエステルエラストマ一 40%のマスターバッチと、ポリカルボジイミド化合物 4%、ポリエステルエラストマ一 96%のマスターバッチをそれぞれ作製し、両者を 50 : 50の割合でドライブレンドした。こうして得られたマスターバッチの混合品を射出成形機にかけ、試験片を作製した。試験片の評価結果を表 1に示す。

[0080] (実施例 2)

30mm φ 2軸押出機を使用して水酸化マグネシウム 60%、ポリエステルエラストマ一 40%のマスターバッチと、ポリカルボジイミド化合物 6%、ポリエステルエラストマ一 94%のマスターバッチをそれぞれ作製し、両者を 66. 7 : 33. 3の割合でドライブレンドした。こうして得られたマスターバッチの混合品を射出成形機にかけ、試験片を作製した。試験片の評価結果を表 1に示す。

[0081] (実施例 3)

30mm φ 2軸押出機を使用して水酸化マグネシウム 60%、ポリエステルエラストマ一 40%のマスターバッチと、ポリカルボジイミド化合物 10%、ポリエステルエラストマ一 90%のマスターバッチと、ナノスケールフィラー 10%、ポリエステルエラストマ一 90 %のマスターバッチをそれぞれ作製し、三者を 50： 30： 20の割合でドライブレンドした。こうして得られたマスターバッチの混合品を射出成形機にかけ、試験片を作製した。試験片の評価結果を表 1に示す。 [0082] (比較例 1)

ポリエステルエラストマ一 68部、水酸ィ匕マグネシウム 30部、そしてポリ力ノレポジイミド化合物 2. 0部を 2軸押出機にかけ、溶融混練物を得た。こうして得られた溶融混練物を射出成形機にかけ、試験片を作製した。試験片の評価結果を表 1に示す。

[0083] (比較例 2)

ポリエステルエラストマ一 58部、水酸ィ匕マグネシウム 40部、そしてポリ力ノレポジイミド化合物 2. 0部を 2軸押出機にかけ、溶融混練物を得た。こうして得られた溶融混練物を射出成形機にかけ、試験片を作製した。試験片の評価結果を表 1に示す。

[0084] (比較例 3)

ポリエステルエラストマ一 65部、水酸ィ匕マグネシウム 30部、ポリカルポジイミドィ匕合物 3. 0部、及びナノスケールフィラー 2. 0部を 2軸押出機にかけ、溶融混練物を得た。こうして得られた溶融混練物を射出成形機にかけ、試験片を作製した。試験片の評価結果を表 1に示す。

[0085] 2軸押出機の運転条件と射出成形機の運転条件、試験片の評価方法を以下に記す。

[0086] [2軸押出機運転条件]

シリンダー温度： 230°C

スクリュー回転数： 50RPM

吐出量： 15〜17kg。

[0087] [射出成形機運転条件]

シリンダー温度： 230°C

金型温度： 50°C

射出速度： lOOmmZS

保圧： 700MPa。

[0088] [評価方法]

•引張強度: JIS K7113に準拠して測定した。

•酸素指数 (難燃性）： JIS K7201に準拠して測定した。

•耐熱水浸漬試験： 95°Cの熱水に試験片を浸漬させ 5日毎に取出し JIS K7113に準拠して引張破断伸度を測定した。測定中試験片が破損した場合「脆性破壊」と記した。

[0089] 又、実施例及び比較例で使用した化合物は以下の通りである。

.ポリエステルエラストマ一（A)

ポリブチレンテレフタレートとポリ力プロラタトンのブロック共重合体 (東洋紡 (株)製、ハードセグメントとしてポリブチレンテレフタレート成分 60重量％含有、数平均分子量

70, 000)

•水酸ィ匕マグネシウム（B)

表面をリン酸エステルで処理した水酸ィ匕マグネシウム (協和化学 (株)製、商品名「キスマ 5J」）

•カルポジイミドィ匕合物（C)

テトラメチルー m—キシリレンジイソシァネートを原料とするポリカルポジイミド化合物（日清紡 (株)製、商品名「カルポジライト V— 05」、カルポジイミド基含有率 5重量％、数平均分子量 1000)

•ナノスケールフィラー (D)

アスペクト比が 200のナノクレーフィラー（Sued- Chemie社製、商品名「ナノフィル SE3 000」）。

[0090] [表 1]

表 1

表 1から分力ゝるようにあらカゝじめマスターバッチを作製し、それを混合したものを射出成形する方法で得られた試験片は耐熱水浸漬試験にぉヽて 25日経過しても脆性破壊しな力つた。これに対し、各成分を、一括して溶融混練したものを射出成形して得られた試験片は 10日以内で脆性破壊に至った。また、ナノスケールフィラーを添カロすることにより、耐熱水浸漬試験での引張破断伸度が増大した。

Claims

請求の範囲

[1] リン酸エステルで表面処理された水酸化マグネシウム (B)を含有するポリエステルエラストマ一 (A1)と、カルポジイミドィ匕合物（C)を含有するポリエステルエラストマ一（

A2)とで構成されてヽるポリエステルエラストマ一組成物。

[2] ポリエステルエラストマ一（A1)およびポリエステルエラストマ一（A2)力それぞれ、予め溶融混合された溶融混合物である請求項 1記載のポリエステルエラストマ一組成物。

[3] ポリエステルエラストマ一（A1)およびポリエステルエラストマ一（Α2)を構成するポリエステルエラストマ一が、結晶性芳香族ポリエステルをノヽードセグメントとし、脂肪族ポリエステル、脂肪族ポリエーテル及び脂肪族ポリカーボネートの群力も選ばれた少なくとも 1種をソフトセグメントとして含む請求項 1記載のポリエステルエラストマ一組成物。

[4] ソフトセグメントが、ポリ力プロラタトン成分で構成されている請求項 3記載のポリエステルエラストマー組成物。

[5] カルポジイミド化合物（C)力末端にイソシァネート基を有するポリカルポジイミドィ匕合物である請求項 1〜4のいずれかに記載のポリエステルエラストマ一組成物。

[6] 水酸化マグネシウム (B)を 40重量％以上含有するポリエステルエラストマ一 (A1)と、カルポジイミド化合物（C)を 3重量％以上含有するポリエステルエラストマ一 (A2)とで構成されている請求項 1〜5のいずれか〖こ記載のポリエステルエラストマ一組成物

[7] 水酸化マグネシウム (B)およびカルポジイミド化合物（C)の割合力ポリエステルェラストマー組成物を構成するポリエステルエラストマ一全体 100重量部に対して、それぞれ、 10〜80重量部および 0. 5〜10重量部である請求項 1〜6のいずれかに記載のポリエステルエラストマ一組成物。

[8] さらに、アスペクト比が 50以上のナノスケールフィラー（D)を含む請求項 1〜7のいずれかに記載のポリエステルエラストマ一組成物。

[9] さらに、アスペクト比が 50以上のナノスケールフィラー（D)を含有するポリエステルエラストマ一（A3)を含む請求項 1〜7のいずれかに記載のポリエステルエラストマ一組成物。

[10] さらに、アスペクト比が 50以上のナノスケールフィラー（D)を 7重量％以上含有するポリエステルエラストマ一（A3)を含む請求項 1〜7のいずれかに記載のポリエステルエラストマ一組成物。

[11] ポリエステルエラストマ一（A2)が、さらに、アスペクト比が 50以上のナノスケールフイラ一（D)を含む請求項 1〜7のいずれか〖こ記載のポリエステルエラストマ一組成物。

[12] リン酸エステルで表面処理された水酸化マグネシウム (B)を含有するポリエステルエラストマ一 (A1)と、カルポジイミドィ匕合物（C)を含有するポリエステルエラストマ一（ A2)とを混合する請求項 1記載のポリエステルエラストマ一組成物の製造方法。

[13] ポリエステルエラストマ一（A1)の溶融混合物とポリエステルエラストマ一（A2)の溶融混合物とを乾式で混合する請求項 12記載のポリエステルエラストマ一組成物の製造方法。

[14] 請求項 1記載のポリエステルエラストマ一組成物で形成された成形品。