WO2006070838A1 - プラズマ発生電極及びプラズマ反応器 - Google Patents

プラズマ発生電極及びプラズマ反応器 Download PDF

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WO2006070838A1
WO2006070838A1 PCT/JP2005/023976 JP2005023976W WO2006070838A1 WO 2006070838 A1 WO2006070838 A1 WO 2006070838A1 JP 2005023976 W JP2005023976 W JP 2005023976W WO 2006070838 A1 WO2006070838 A1 WO 2006070838A1
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WO
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electrode
plasma generating
conductive film
ceramic dielectric
generating electrode
Prior art date
Application number
PCT/JP2005/023976
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English (en)
French (fr)
Inventor
Yasumasa Fujioka
Atsuo Kondo
Masaaki Masuda
Kenji Dosaka
Keizo Iwama
Original Assignee
Ngk Insulators, Ltd.
Honda Motor Co., Ltd.
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Publication date
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Priority to EP05822532.7A priority patent/EP1835789B1/en
Publication of WO2006070838A1 publication Critical patent/WO2006070838A1/ja
Priority to US11/812,627 priority patent/US20070247076A1/en

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    • F—MECHANICAL ENGINEERING; LIGHTING; HEATING; WEAPONS; BLASTING
    • F01—MACHINES OR ENGINES IN GENERAL; ENGINE PLANTS IN GENERAL; STEAM ENGINES
    • F01N—GAS-FLOW SILENCERS OR EXHAUST APPARATUS FOR MACHINES OR ENGINES IN GENERAL; GAS-FLOW SILENCERS OR EXHAUST APPARATUS FOR INTERNAL COMBUSTION ENGINES
    • F01N3/00—Exhaust or silencing apparatus having means for purifying, rendering innocuous, or otherwise treating exhaust
    • F01N3/08—Exhaust or silencing apparatus having means for purifying, rendering innocuous, or otherwise treating exhaust for rendering innocuous
    • F01N3/0892—Electric or magnetic treatment, e.g. dissociation of noxious components
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01D—SEPARATION
    • B01D53/00—Separation of gases or vapours; Recovering vapours of volatile solvents from gases; Chemical or biological purification of waste gases, e.g. engine exhaust gases, smoke, fumes, flue gases, aerosols
    • B01D53/32—Separation of gases or vapours; Recovering vapours of volatile solvents from gases; Chemical or biological purification of waste gases, e.g. engine exhaust gases, smoke, fumes, flue gases, aerosols by electrical effects other than those provided for in group B01D61/00
    • H—ELECTRICITY
    • H05—ELECTRIC TECHNIQUES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • H05H—PLASMA TECHNIQUE; PRODUCTION OF ACCELERATED ELECTRICALLY-CHARGED PARTICLES OR OF NEUTRONS; PRODUCTION OR ACCELERATION OF NEUTRAL MOLECULAR OR ATOMIC BEAMS
    • H05H1/00—Generating plasma; Handling plasma
    • H05H1/24—Generating plasma
    • H05H1/2406—Generating plasma using dielectric barrier discharges, i.e. with a dielectric interposed between the electrodes
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01D—SEPARATION
    • B01D2259/00—Type of treatment
    • B01D2259/80—Employing electric, magnetic, electromagnetic or wave energy, or particle radiation
    • B01D2259/818—Employing electrical discharges or the generation of a plasma
    • F—MECHANICAL ENGINEERING; LIGHTING; HEATING; WEAPONS; BLASTING
    • F01—MACHINES OR ENGINES IN GENERAL; ENGINE PLANTS IN GENERAL; STEAM ENGINES
    • F01N—GAS-FLOW SILENCERS OR EXHAUST APPARATUS FOR MACHINES OR ENGINES IN GENERAL; GAS-FLOW SILENCERS OR EXHAUST APPARATUS FOR INTERNAL COMBUSTION ENGINES
    • F01N2240/00—Combination or association of two or more different exhaust treating devices, or of at least one such device with an auxiliary device, not covered by indexing codes F01N2230/00 or F01N2250/00, one of the devices being
    • F01N2240/28—Combination or association of two or more different exhaust treating devices, or of at least one such device with an auxiliary device, not covered by indexing codes F01N2230/00 or F01N2250/00, one of the devices being a plasma reactor

Definitions

  • the present invention relates to a plasma generating electrode and a plasma reactor. More specifically, the present invention relates to a plasma generating electrode and a plasma reactor capable of realizing a simple and reliable electrical connection.
  • a plasma reactor for example, a plurality of plate-like unit electrodes each having a ceramic dielectric and a conductive film disposed inside the ceramic dielectric are spaced apart from each other by a predetermined distance. Examples thereof include those having plasma generating electrodes that are hierarchically stacked in a state. In the conventional plasma generating electrode, a conductive terminal for making an electrical connection to each unit electrode is disposed on the end face of such a plate-like unit electrode.
  • Patent Document 1 US Patent Application Publication No. 2002Z0174938
  • the present invention has been made in view of the above-described problems, and provides a plasma generating electrode and a plasma reactor capable of realizing simple and highly reliable electrical connection.
  • the present invention provides the following plasma generating electrode and plasma reactor.
  • a plasma generating electrode capable of generating a plasma by applying a voltage between each other, wherein at least one of the unit electrodes facing each other, a plate-shaped ceramic dielectric, and the ceramic dielectric
  • a conductive film that is disposed inside and partially extends to a surface on the side facing the other unit electrode on the end side of the ceramic dielectric, and the conductive terminal includes: A plasma generating electrode (hereinafter referred to as “first invention”) disposed in an electrically connected state with the conductive film extending to the surface of the ceramic dielectric on the side facing the other unit electrode. ⁇ ⁇ That Is).
  • a plasma generating electrode capable of generating a plasma by applying a voltage between each other, wherein at least one of the unit electrodes facing each other, a plate-shaped ceramic dielectric, and the ceramic dielectric
  • a plasma generating electrode disposed in a state of being electrically connected to the conductive film extending outside the ceramic dielectric hereinafter, also referred to as “second invention”).
  • the conductive terminal is iron, nickel, chromium, cobalt, titanium, aluminum, gold, silver
  • the conductive film includes at least one metal selected from tungsten, molybdenum, manganese, chromium, titanium, zirconium, nickel, iron, silver, copper, platinum, and a group force including a palladium force.
  • the plasma generating electrode according to any one of [1] to [5].
  • the plasma generating electrode of the present invention can realize simple and highly reliable electrical connection to each unit electrode.
  • the plasma reactor of the present invention includes such a plasma generation electrode, it can be suitably used as an air purifier or an exhaust gas treatment device.
  • FIG. 1 is a cross-sectional view schematically showing one embodiment of a plasma generating electrode according to the present invention (first invention).
  • FIG. 2 is a cross-sectional view schematically showing a unit electrode used for the plasma generating electrode shown in FIG.
  • FIG. 3 is a plan view of the unit electrode shown in FIG. 2.
  • FIG. 4 is a cross-sectional view schematically showing another embodiment of the plasma generating electrode of the present invention (first invention).
  • FIG. 5 is a cross-sectional view schematically showing a unit electrode used for the plasma generating electrode shown in FIG. 4.
  • FIG. 6 is a plan view of the unit electrode shown in FIG.
  • FIG. 7 is a cross-sectional view schematically showing one embodiment of a plasma generating electrode of the present invention (second invention).
  • FIG. 8 is a cross-sectional view schematically showing a unit electrode used for the plasma generating electrode shown in FIG.
  • FIG. 9 is a plan view of the unit electrode shown in FIG.
  • FIG. 10 is a cross-sectional view schematically showing another embodiment of the plasma generating electrode of the present invention (second invention).
  • FIG. 11 is a cross-sectional view schematically showing another example of a unit electrode used for the plasma generating electrode shown in FIG.
  • FIG. 12 is a plan view of the unit electrode shown in FIG.
  • FIG. 13 is a cross-sectional view schematically showing another example of one embodiment of the plasma generating electrode of the present invention (second invention).
  • FIG. 14 is a cross-sectional view schematically showing a unit electrode used for the plasma generating electrode shown in FIG.
  • FIG. 15 is a plan view of the unit electrode shown in FIG.
  • FIG. 16 is a cross-sectional view of one embodiment of the plasma reactor of the present invention (third invention) cut perpendicularly to the surface of the unit electrode constituting the plasma generating electrode.
  • FIG. 17 is a cross-sectional view taken along line AA in FIG.
  • FIG. 1 is a cross-sectional view schematically showing the plasma generating electrode of the present embodiment.
  • 2 is a cross-sectional view schematically showing a unit electrode used for the plasma generating electrode shown in FIG. 1
  • FIG. 3 is a plan view of the unit electrode shown in FIG.
  • the plasma generating electrode 1 of the present embodiment includes two or more plate-like unit electrodes 2 facing each other, and a conductive part as a connection part for applying a voltage to the unit electrode 2.
  • a plasma generating electrode 1 having a terminal 5 and capable of generating plasma by applying a voltage between the unit electrodes 2 via the conductive terminal 5, and At least one of them is disposed in the plate-shaped ceramic dielectric 3 and inside the ceramic dielectric 3, and part of the other is connected to the other unit electrode 2 on the end side of the ceramic dielectric 3.
  • the conductive terminal 5 is extended to the surface on the side facing the other unit electrode 2 on the end side of the ceramic dielectric 3. Plas placed in electrical connection with conductive film 4 A generating electrode 1.
  • the conductive terminals for electrical connection of the unit electrodes are arranged on the end faces of the plate-shaped unit electrodes. For this reason, the area of the connecting portion of the conductive terminal is small, and it is difficult to connect the conductive terminal, or the connection strength is low.
  • the conductive terminal 5 extends to the surface of the conductive film 4 on the side facing the other unit electrode 2 on the end side of the ceramic dielectric 3. Since it is arranged in a state of being electrically connected to the part, it is possible to increase the area of the connection part of the conductive terminal 5 compared to the conventional plasma generating electrode, and it is simple and highly reliable. ! ⁇ Electric connection is realized.
  • the conductive film 4 shown in FIGS. 1 to 3 is disposed inside the ceramic dielectric 3, and a part of the conductive film 4 passes through the end face of the ceramic dielectric 3 to end the ceramic dielectric 3.
  • Force that is extended to the surface on the side facing the other unit electrode 2 Internal force of the ceramic dielectric 3
  • Conductive film when extending to the surface on the side facing the other unit electrode 2 4 routes for example, as shown in FIGS. 4 to 6, the conductive film 4 force is disposed inside the ceramic dielectric 3, and a part of the ceramic dielectric 3 is not limited thereto. It may be extended to the surface on the side facing the other unit electrode 2 on the end side of the ceramic dielectric 3.
  • FIG. 4 is a cross-sectional view schematically showing a plasma generating electrode according to another embodiment of the present invention (first invention).
  • 5 is a sectional view schematically showing a unit electrode used for the plasma generating electrode shown in FIG. 4
  • FIG. 6 is a plan view of the unit electrode shown in FIG.
  • At least one of the unit electrodes 2 facing each other has a ceramic dielectric 3 as an insulator and a conductive film 4, a so-called barrier discharge type. Since at least one unit electrode 2 has the ceramic dielectric 3 as described above, it is compared with the case where discharge is performed using an electrode composed of a single substance having conductivity. It is possible to reduce the offset discharge such as sparks, and to generate a small discharge between the unit electrodes 2 at a plurality of locations. These multiple small discharges can reduce power consumption because less current flows compared to sparks and other discharges. In addition, the presence of a dielectric makes it possible to reduce the power consumption. Discharge stops, the electron movement between the unit electrodes 2 becomes dominant, and it is possible to generate!
  • the plasma generating electrode 1 of the present embodiment is an exhaust gas that processes exhaust gas discharged from a plasma reactor that reacts with a gas containing a predetermined component, for example, an automobile engine or a combustion furnace. It can be used in a processing apparatus, an ozonizer that purifies ozone by reacting oxygen contained in air or the like.
  • both of the unit electrodes 2 facing each other are disposed in the ceramic dielectric 3 and inside the ceramic dielectric 3, and a part of the ceramic dielectric 3 is ceramic dielectric.
  • a force having a conductive film 4 extending to the surface on the side facing the other unit electrode 2 on the end side of the body 3 of the unit electrodes 2 facing each other constituting the plasma generating electrode 1 At least one of them may have the ceramic dielectric 3 and the conductive film 4 as described above.
  • Force not shown Only one of the unit electrodes facing each other is In the case of having a dielectric and a conductive film, the other unit electrode facing each other may be a plate electrode having simple conductivity. In this case, there is no particular limitation on the configuration of the other opposing unit electrode, and a conventionally known electrode such as a plate-like electrode formed from a conductive metal or the like can be preferably used.
  • the conductive film 4 force is opposite on the positive electrode side and the negative electrode side of the unit electrode 2 facing each other, or on the ground side and the non-grounded (marked caro) side.
  • the conductive terminals 5 extending in the direction and disposed on the end side in the same direction have the same polarity. For this reason, current can be easily collected by a current collecting member (not shown) or the like, and highly reliable electrical connection can be performed.
  • the plasma generating electrode 1 can be downsized.
  • the plasma generating electrodes of the present embodiment are opposed to each other if the necessary insulation distance can be secured in the conductive terminals arranged in the adjacent unit electrodes.
  • a configuration may be adopted in which all the conductive terminals are provided on the end side in the same direction without distinguishing between the positive electrode side and the negative electrode side of the unit electrode or the ground side and the non-ground side. With this configuration, all electrical connections can be made only in one direction of the end of the unit electrode, and wiring of the plasma generating electrode is facilitated.
  • the conductive terminal 5 used in the plasma generating electrode 1 of the present embodiment includes a wiring (not shown) for supplying power to the conductive film 4 from a predetermined power source (not shown) and a current collecting member (not shown). It is a terminal for connecting (not shown).
  • the shape of the conductive terminal 5 is not particularly limited, but is preferably disposed so as to cover substantially the entire area of the extended conductive film 4. With this configuration, the extended conductive film 4 can be protected by the conductive terminal 5.
  • a plate member having conductivity can be preferably used as the conductive terminal 5.
  • the conductive terminal 5 is disposed on the surface side of the unit electrode 2, whereby the area of the conductive terminal 5 can be increased.
  • the current collecting member When stainless steel foil or the like is used, connection such as welding can be easily performed.
  • current can be collected by a method of sandwiching the conductive terminal 5 using a clip or the like.
  • the ceramic constituting the unit electrode 2 is used. It is preferable to dispose the conductive terminals 5 on both sides of the unit electrode 2 so that an excessive load is not applied to the dielectric 3.
  • the conductive terminal 5 is joined to the conductive film 4 by welding joining, brazing joining, or diffusion joining. It is preferred that With this configuration, it is possible to improve the bonding strength, and it is possible to realize an electrical connection with excellent impact resistance.
  • a specific method of welding joining, brazing joining, or diffusion joining can be performed according to a method conventionally used for joining metals. For example, a combination force of gold solder, silver solder, copper solder, nickel solder, aluminum solder, etc. with the material of the conductive film and the metal material used for the conductive terminal can be selected at an appropriate time.
  • the material of the conductive terminal 5 is not particularly limited as long as it includes a metal having conductivity, but a group force composed of iron, nickel, chromium, cobalt, titanium, aluminum, gold, silver, and copper. It is preferable to include at least one selected metal. More specifically, when a plate-like member is used for the conductive terminal, the material of the conductive terminal 5 is iron-nickel-cobalt alloy, iron-nickel-chromium alloy, iron-aluminum-chromium alloy, titanium-alumum. Metal alloys such as alloys, nickel chrome alloys, gold alloys, silver alloys and copper alloys can be cited as suitable examples. When a plate-like member is used as the conductive terminal 5 in this way, it is preferable that the force varies depending on the thickness of the unit electrode 2. The thickness of the plate-like member is preferably 1 mm or less.
  • the conductive terminal 5 used in the plasma generating electrode 1 of the present embodiment is a conductive film in which the conductive terminal 5 is used without being formed as a plate-like member. It may be formed by applying a conductive material to the surface of 4. Such a conductive terminal 5 is formed from, for example, a conductive layer coating applied to the conductive film 4 extending to the surface of the ceramic dielectric 3 on the side facing the other unit electrode 2 on the end side. You can list things.
  • the conductive layer plating can be formed by depositing a conductive material containing a conductive metal on the surface of the conductive film 4 by a conventionally known method, for example, electrolytic plating or electroless plating. By using the conductive layer plating itself as the conductive terminal 5 in this way, it is possible to eliminate the need for a joining step of a metal conductive terminal such as brazing. Since the thickness of the portion can be reduced, the reliability against thermal stress is also improved.
  • the material of the conductive layer plating is not particularly limited as long as it includes a conductive metal, but also has iron, nickel, chromium, cobalt, titanium, aluminum, gold, silver, and copper power. It is preferred to include at least one metal that is also chosen for group power.
  • an electric plating or electroless plating with no particular limitation can be suitably used.
  • the thickness of the conductive terminal 5 obtained is relatively small. It is preferable to increase the thickness of the extended conductive film 4.
  • the conductive terminal 5 is not limited to those formed by the above-described coating method such as electrolytic plating or electroless plating.
  • the conductive terminal 5 has acid resistance with a composition having a thermal expansion coefficient close to that of the conductive film 4. It may be formed by applying a conductive material (metal paste) or by molten metal plating (method of dipping in molten metal).
  • the conductive terminal 5 formed by such a coating method can be made thicker than the conductive terminal 5 formed by a coating method such as electrolytic plating or electroless plating.
  • Application of the conductive material (metal paste) can be realized by a method substantially similar to the method of printing and forming the conductive film 4. Further, after forming the plating layer by a method such as molten metal plating, an electroless plating, for example, an electroless nickel plating may be applied to form the conductive terminal 5.
  • the conductive material for forming the conductive terminal 5 may be the same material as the material for forming the conductive film 4 without particular limitation, or may be a different material. For example, if a material different from conductive film 4 is used as the conductive material for forming conductive terminal 5, heat resistance and bondability with current collecting members that collect current from conductive terminal 5 are used. In addition to being excellent in solder wettability (for example, solder wettability), laser welding and ultrasonic welding of the current collecting member and the conductive terminal 5 described above are facilitated.
  • the same material as the conductive film 4 is used as the conductive material for forming the conductive terminal 5. be able to.
  • the extended conductive film 4 and the conductive terminal 5 can be integrated together.
  • a material such as nickel is used to conduct electrical conduction.
  • the film 4 and the conductive terminal 5 may be formed by integrating the same material force.
  • the conductive terminal 5 is formed by applying a conductive material (metal paste), the extended conductive film 4 and the obtained conductive terminal 5 may be baked and integrated together. Favored ,. By constituting in this way, it is possible to obtain a conductive terminal 5 having excellent denseness and adhesion. In addition, in the case of forming by electrolytic plating or electroless plating, adhesion with the extended conductive film 4 is improved by performing heat treatment or the like.
  • the thickness of the conductive terminal 5 is not particularly limited.For example, when the conductive terminal 5 formed by coating as described above is used, the thickness of the metal plating is set to 0.001-0. 1 mm is preferable.
  • the ceramic dielectric 3 used for the plasma generating electrode 1 of the present embodiment is not particularly limited as long as it can be suitably used as a dielectric.
  • the ceramic dielectric 3 is an acid.
  • the ceramic dielectric 3 used for the plasma generating electrode 1 of the present embodiment is formed using a tape-shaped unfired ceramic molded body, for example, a ceramic green sheet tape-molded by the doctor blade method. Can do. It can also be formed by using a sheet obtained by extrusion. Furthermore, it is possible to use a flat plate produced by a powder dry press.
  • the conductive film 4 is not particularly limited as long as the conductive film 4 can generate plasma by applying a voltage between the unit electrodes 2. It is preferable that tungsten, molybdenum, manganese, chromium, titanium, zirconium, nickel, iron, silver, copper, platinum, and at least one kind of metal that also has a group force that also has a palladium force be selected.
  • the method for disposing the conductive film 4 in the ceramic dielectric 3 is not particularly limited.
  • the metal powder, the organic noder, the terbinol, and the like mentioned as preferred materials for the conductive film 4 are used.
  • a conductive film paste prepared by mixing with a solvent such as It can be formed and arranged by coating on a ceramic green sheet to be the electric body 3.
  • Specific examples of the coating method include screen printing, calendar roll, spray, electrostatic coating, dip, knife coater, ink jet, chemical vapor deposition, physical vapor deposition, and the like. According to such a method, it is easy to apply and form in a predetermined shape, and it is possible to form a conductive film 4 having excellent surface smoothness and a small thickness.
  • the plate-shaped ceramic dielectric 3 is disposed inside the ceramic dielectric 3, and a part of the ceramic dielectric 3 on the side facing the other unit electrode 2 on the end side of the ceramic dielectric 3
  • the conductive film paste is applied to one surface (coating surface) of the ceramic green sheet.
  • the conductive film paste is preferably applied so as to protrude from a part of the coated surface of the ceramic green sheet.
  • the surface of the ceramic green sheet (the other unit electrode 2 in the plasma generating electrode 1 shown in Fig. 1). Apply the conductive film paste to the surface on the opposite side.
  • the coating paste when coating on the coated surface of the ceramic green sheet, if the coating paste is applied so that the conductive film paste protrudes, this protruding component force and the end surface of the ceramic green sheet and Can be applied continuously to the surface. Also, in the first process, if the conductive film paste is not applied so that it protrudes from a part of the coated surface of the ceramic green sheet, the laminated ceramic green sheet is exposed to the internal conductive film paste.
  • the unit electrode 2 having a part of the conductive film 4 extending to the surface opposite to the other unit electrode 2 on the end side of the ceramic dielectric 3 can be formed.
  • the unit electrode 2 of the plasma generating electrode 1 as shown in Figs. 4 to 6 has a ceramic green sheet coated with a conductive film paste and another ceramic green sheet so as to cover the conductive film paste.
  • a ceramic green sheet in which a through hole is formed on at least one end side is used, and after lamination, the through hole is filled with a conductive film paste and the ceramic green including the opening of the through hole It can be formed by coating a conductive film paste on the surface of the sheet.
  • the plasma generating electrode 1 of the present embodiment includes a holding member 6 for holding the unit electrode 2 with a predetermined distance therebetween.
  • the holding member 6 is a member that is disposed between the unit electrodes 2 to form a space for generating plasma.
  • the holding member 6 is a material containing at least one compound selected from the group consisting of aluminum oxide, magnesium oxide, silicon oxide, silicon nitride, aluminum nitride, mullite, spinel, cordierite, and carcassite. It is preferable that it contains.
  • the holding member 6 preferably has electrical insulation from the viewpoint of preventing local creeping discharge.
  • the plasma generating electrode 1 shown in Fig. 1 has six unit electrodes 2 held by holding members 6 at both ends thereof.
  • the number of force unit electrodes 2 is not limited to this. It is necessary to have two or more unit electrodes 2 and these unit electrodes 2 are arranged to face each other! /.
  • the thickness of the ceramic dielectric 3 and the conductive film 4 in the plasma generating electrode 1 of the present embodiment is appropriately determined in consideration of the size and strength of the generated plasma, the voltage applied to the unit electrode 2, and the like. You can select and decide.
  • FIG. 7 is a cross-sectional view schematically showing a plasma generating electrode according to an embodiment of the present invention (second invention).
  • FIG. 8 is a cross-sectional view schematically showing a unit electrode used for the plasma generating electrode shown in FIG. 7, and
  • FIG. 9 is a plan view of the unit electrode shown in FIG.
  • two or more plate-like unit electrodes 12 facing each other and a conductive terminal 15 as a connecting portion for applying a voltage to the unit electrode 12 are provided.
  • a plasma generating electrode 11 capable of generating a plasma by applying a voltage between the potential electrodes 12.
  • the conductive film 14 is disposed inside the dielectric 13, and a part of the conductive film 14 extends outside the ceramic dielectric 13 in the same direction as the direction inside the ceramic dielectric 13.
  • the plasma generating electrode 11 is disposed in a state where the conductive terminal 15 is electrically connected to the conductive film 14 extending outside the ceramic dielectric 13.
  • the thickness of the portion where conductive terminal 15 is disposed is made thinner than the thickness of ceramic dielectric 13.
  • a current collecting member 17 current collecting terminal
  • FIG. 10 is a cross-sectional view schematically showing a plasma generating electrode of another embodiment.
  • one of the two ceramic green sheets described above is assumed to be large, for example, corresponding to the shape of the extended conductive film 14, and the conductive film 14 is formed on the surface of the ceramic green sheet.
  • a conductive film paste is provided.
  • another ceramic green sheet is stacked so that a part of the disposed conductive film paste protrudes.
  • the ceramic dielectric 13 and a part of the ceramic dielectric 13 are arranged in the same direction as the arrangement direction inside the ceramic dielectric 13
  • a unit electrode 12 having a conductive film 14 extending outside the ceramic dielectric 13 can be easily formed.
  • the unit electrodes 12 facing each other At least one of them has a ceramic dielectric 13 and a conductive film 14 partly extending outside the ceramic dielectric 13 in the same direction as the arrangement direction inside the ceramic dielectric 13. Therefore, for example, both forces of the unit electrodes 12 facing each other may have both the ceramic dielectric 13 and the conductive film 14, and only one force of the unit electrodes 12 facing each other.
  • the film 14 may be included. Force not shown When only one of the unit electrodes facing each other has a ceramic dielectric and a conductive film, the other unit electrode facing the other is simply a plate-like electrode having conductivity. It's okay.
  • a conventionally known electrode for example, a plate-like electrode formed of a conductive metal or the like can be preferably used.
  • the unit electrode 12 shown in FIG. 8 and FIG. 9 supports one surface of the extended conductive film 14, so that the ceramic dielectric 13 on one surface side of the conductive film 14 includes
  • the conductive film 14 has substantially the same shape as the extended conductive film 14, and the conductive terminal 15 is electrically connected to the extended conductive film 14.
  • FIG. 11 and FIG. 12 when viewed from the surface of the unit electrode 12, a part of the ceramic dielectric 13 is recessed inward, and the conductive film 14 extends to the recessed part of the ceramic dielectric 13. It may be arranged so that is extended. In this case, the conductive terminal 15 is disposed in an electrically connected state to the conductive film 14 extending to the recessed portion of the ceramic dielectric 13.
  • FIG. 11 is a cross-sectional view schematically showing another example of the unit electrode used for the plasma generating electrode shown in FIG. 7, and
  • FIG. 12 is a plan view of the unit electrode shown in FIG.
  • the conductive film 14 is in the opposite direction on the positive side and the negative side of the unit electrode 12 facing each other, or on the grounded side and the non-grounded (marked side) side.
  • the conductive terminals 15 that are extended and arranged on the end side in the same direction have the same polarity. For this reason, current can be easily collected by a current collecting member (not shown) or the like, and highly reliable electrical connection can be performed.
  • the plasma generating electrode 11 can be downsized.
  • the plasma generating electrodes of the present embodiment are opposed to each other if the necessary insulation distance can be secured in the conductive terminals arranged in the adjacent unit electrodes.
  • the unit electrode is not connected to the positive and negative sides or the ground side.
  • the conductive film 14 does not extend to the end portion of the ceramic dielectric 13, and It may be extended so as to be exposed to the outside at an inner portion from the end portion of the ceramic dielectric 13.
  • the ceramic dielectric 13 is provided with an opening 16 for disposing the conductive terminal 15 in the conductive film 14 extending from the end portion of the ceramic dielectric 13 to the inside.
  • FIG. 13 is a cross-sectional view schematically showing another example of the plasma generating electrode of the present embodiment
  • FIG. 14 schematically shows a unit electrode used for the plasma generating electrode shown in FIG.
  • FIG. 15 is a plan view of the unit electrode shown in FIG. In FIGS. 13 to 15, the same elements as those of the plasma generating electrode 11 shown in FIG.
  • the unit electrode 12 in which the conductive film 14 is extended so that the terminal partial force of the ceramic dielectric 13 is also exposed to the outside at the inner part is shown in FIG.
  • the plasma generating electrode 11 composed of two unit electrodes 12 and the unit electrode of the uppermost and lowermost stages in the plasma generating electrode in which a plurality of unit electrodes are laminated, although not shown in the figure. This makes it easier to connect from an external power source.
  • the conductive film 14 is configured to be exposed to the outside from the end portion of the ceramic dielectric 13 in this way, the plasma in the unit electrodes 12 facing each other is obtained. It is preferable to extend the conductive film 14 to the outside of the region B where this occurs actually, and to form an opening 16 for disposing the conductive terminal 15 in the ceramic dielectric 13.
  • the ceramic dielectric 13 used in the plasma generating electrode 11 of the present embodiment as shown in FIG. 7 has the same material force as the ceramic dielectric 3 (see FIG. 1) in the first embodiment of the invention. What was comprised can be used suitably.
  • This ceramic dielectric 13 is formed using, for example, a ceramic green sheet tape-formed by the doctor blade method. can do. It can also be formed using a sheet obtained by extrusion. Furthermore, it is also possible to use a flat plate produced by a powder dry press.
  • a material composed of the same material as the conductive film 4 (see Fig. 1) in the embodiment of the first invention can be suitably used. It can be formed by a method substantially similar to the method of forming the conductive film 4 (see FIG. 1) in this embodiment.
  • the one formed by the material cover similarly to the conductive terminal 5 (see Fig. 1) of the embodiment of the first invention can be suitably used. It can be formed by a method substantially similar to the method of forming the conductive terminal 5 (see FIG. 1) of the embodiment.
  • a conductive plate-like member may be bonded to the conductive film 14 by welding bonding, brazing bonding, or diffusion bonding, or extended. It may be formed by coating a conductive material on the surface of the conductive film 14.
  • the plasma generating electrode 11 of the present embodiment is similar to the embodiment of the first aspect of the invention in that the holding member 6 is used to hold the unit electrode 12 with a predetermined distance therebetween. It has.
  • FIG. 16 is a cross-sectional view of one embodiment of the plasma reactor of the present invention cut perpendicularly to the surface of the unit electrode constituting the plasma generating electrode, and FIG. 17 is taken along line AA in FIG. It is sectional drawing.
  • the plasma reactor 21 of the present embodiment is an embodiment of the plasma generating electrode of the first invention as shown in FIG. ) And a case body 22 having a gas flow path (gas flow path 23) containing a predetermined component therein, and plasma is generated when this gas is introduced into the gas flow path 23 of the case body 22.
  • Predetermined components contained in the gas can react with the plasma generated by the electrode 1.
  • the plasma reactor 21 of the present embodiment can be suitably used for an exhaust gas treatment device, an ozonizer for purifying ozone by reacting oxygen contained in air or the like.
  • the plasma generating electrode 1 used in the plasma reactor 21 of the present embodiment has at least one of the unit electrodes 2 facing each other as shown in FIG.
  • the plate-shaped ceramic dielectric 3 is disposed inside the ceramic dielectric 3, and a part of the ceramic dielectric 3 extends to the surface on the side facing the other unit electrode 2 on the end side of the ceramic dielectric 3.
  • the conductive terminal 5 is electrically connected to the conductive film 4 extending to the surface on the side facing the other unit electrode 2 on the end portion side of the ceramic dielectric 3.
  • the connection area of the conductive terminal 5 can be increased, and a simple and reliable electrical connection can be realized. Therefore, the plasma reactor 21 shown in FIGS. 16 and 17 can stably generate uniform plasma.
  • the plasma reactor 21 of the present embodiment is one of the plasma generating electrodes of the second invention instead of the one embodiment (plasma generating electrode 1) of the plasma generating electrode of the first invention.
  • the embodiment (plasma generating electrode 11 (see FIG. 7)) may be provided. As described above, the same effect can be obtained even if one embodiment of the plasma generating electrode of the second invention (plasma generating electrode 11 (see FIG. 7)) is provided.
  • the material of the case body 22 constituting the plasma reactor 21 of the present embodiment shown in Figs. 16 and 17 is not particularly limited.
  • the case body 22 has excellent conductivity and is lightweight. It is preferable to use ferritic stainless steel that is inexpensive and less susceptible to deformation due to thermal expansion.
  • the plasma reactor of the present embodiment may further include a power source for applying a voltage to the plasma generation electrode.
  • a power source for applying a voltage to the plasma generation electrode.
  • a conventionally known power source can be suitably used as long as it can supply a current capable of effectively generating plasma.
  • the power source described above is preferably a pulse power source, and it is more preferable to have at least one SI thyristor in the power source. By using such a power supply, plasma can be generated more efficiently.
  • the plasma reactor of the present embodiment is not configured to have a power source as described above, and an outlet or the like can be used so that an external power source current can be supplied.
  • a configuration including energization parts may be used.
  • the current supplied to the plasma generating electrode constituting the plasma reactor can be appropriately selected and determined according to the intensity of the plasma to be generated.
  • the current, power, and voltage supplied to the plasma generating electrode is DC current of lkV or higher, the peak voltage is lkV or higher, and the number of pulses per second is 100 or higher (100 Hz or higher).
  • the pulse current is an alternating current having a peak voltage of lkV or higher and a frequency of 100 or higher (100 Hz or higher), or a current obtained by superimposing any two of them. With this configuration, plasma can be generated efficiently.
  • a slurry for forming a ceramic green sheet was prepared using 93% by mass of acid-aluminum powder, and the obtained slurry was used to form a rectangular surface with a length of 100 mm and a width of 50 mm. Then, a ceramic green sheet with a thickness of 0.5 mm was tape-molded. The obtained ceramic green sheets were used as a pair, and one side of the ceramic dielectric ceramic green sheet of the pair was coated with a conductive paste using tungsten on a side of 78mm in length and 48mm in width and thickness. A conductive film was formed by printing to a thickness of 0.01 mm.
  • the conductive film can be extended to the end of one side with a width of 10mm, and an electrode terminal with a length of 10mm can be formed on the end of the unit electrode It was made into a shape.
  • a pair of ceramic green sheets for a ceramic dielectric obtained in this manner was stacked and integrated so as to cover the conductive film, thereby producing an unfired unit electrode.
  • a conductive paste using tungsten is printed on the surface of one end of the integrated unfired unit electrode with a width of 10 mm, a length of 10 mm, and a thickness of 0.01 mm. Formed.
  • a conductor using tanda stainless with a width of 10 mm on the end face of the unfired unit electrode The paste was printed.
  • the obtained unfired unit electrode was fired at 1450 ° C. to produce a unit electrode.
  • Tan An electroless nickel boron (Ni-B) film was formed to a thickness of 0.005 mm on the surface of the conductive film formed on the conductor electrode using dusten and extending to the surface and side surfaces of the unit electrode. Further, a copper electrode was used at the position of the end surface of the unit electrode at a length of 10 mm and a width of 10 mm, and 0.2 mm thick Kovar foil was brazed to obtain a unit electrode having a conductive terminal at the surface end. .
  • a stainless steel foil current collecting member having a width of 5 mm and a length of 30 mm was connected to the conductive terminal portion of the obtained unit electrode by ultrasonic welding.
  • a plasma generating electrode was manufactured by stacking 20 unit electrodes connected to a stainless steel foil current collector.
  • a stainless steel foil current collector connected to the unit electrode was bundled on the load side and the ground side, and connected to a pulse power source with an SI thyristor.
  • a current-carrying load test for generating plasma by applying a predetermined voltage to the plasma generating electrode thus obtained is possible, and uniform discharge is possible under the condition of a gas flow of 600 ° C. It was confirmed. Furthermore, a heating vibration test was performed in which a predetermined vibration was applied to the heated plasma generating electrode. After conducting a heating vibration test for 100 hours under conditions of 600 ° C and 30G, when a voltage was again applied to the plasma generating electrode to generate plasma, a uniform discharge could be confirmed between all unit electrodes. It was. From these test results, the reliability under heating vibration conditions around the conductive terminals could be confirmed.
  • the plasma generating electrode of the present invention can realize simple and reliable electrical connection to each unit electrode.
  • the plasma reactor of the present invention includes such a plasma generation electrode, it can be suitably used as an air purifier or an exhaust gas treatment device.

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Abstract

　本発明のプラズマ発生電極１は、互いに対向する単位電極２のうちの少なくとも一方が、板状のセラミック誘電体３と、セラミック誘電体３の内部に配設されるとともに、その一部がセラミック誘電体３の端部側における他の単位電極２と対向する側の表面まで延設された導電膜４と、を有してなり、導電端子５が、セラミック誘電体３の端部側における他の単位電極２と対向する側の表面まで延設された導電膜４と電気的に接続した状態で配設されているため、簡便かつ信頼性の高い電気的な接続を実現することができる。

Description

プラズマ発生電極及びプラズマ反応器
技術分野
[0001] 本発明は、プラズマ発生電極及びプラズマ反応器に関する。さら〖こ詳しくは、簡便 かつ信頼性の高い電気的な接続が実現可能なプラズマ発生電極及びプラズマ反応 器に関する。
背景技術
[0002] 二枚の両端を固定された電極間に誘電体を配置し高電圧の交流、あるいは周期パ ルス電圧をかけることにより、無声放電が発生し、これによりできるプラズマ場では活 性種、ラジカル、イオンが生成され、気体の反応、分解を促進することが知られており 、これをエンジン排気ガスや各種の焼却炉排気ガスに含まれる有害成分の除去に利 用できることが知られて 、る。
[0003] 例えば、オゾンを利用した空気清浄器や、エンジンや各種の焼却炉等力 排出さ れる排気ガスを、上述したプラズマ場内を通過させることによって、その排気ガスに含 まれる有害成分、例えば、 NO、カーボン微粒子等の粒状物質（PM : Particulate Matter) , HC、 CO等を処理する、プラズマ反応器等が開示されている（例えば、特 許文献 1参照)。
[0004] このようなプラズマ反応器としては、例えば、セラミック誘電体と、そのセラミック誘電 体の内部に配設された導電膜とを有する複数の板状の単位電極が、所定の間隔を 隔てた状態で階層的に積層されたプラズマ発生電極を備えたものを挙げることがで きる。従来のプラズマ発生電極においては、このような板状の単位電極の端面に、そ れぞれの単位電極に対して電気的な接続を行うための導電端子が配設されている。 特許文献 1 :米国特許出願公開第 2002Z0174938号明細書
発明の開示
[0005] しカゝしながら、従来のプラズマ発生電極は、単位電極の端面に導電端子が配設さ れているため、導電端子の接続部分の面積が非常に狭くなり、導電端子の接続が困 難であることや、接続強度が低いという問題があった。また、このような導電端子に対 しては、外部の電源等力もの電気的な接続も困難であるという問題もあった。
[0006] 本発明は、上述した問題に鑑みてなされたものであり、簡便かつ信頼性の高い電 気的な接続が実現可能なプラズマ発生電極及びプラズマ反応器を提供する。
[0007] 上述の目的を達成するため、本発明は、以下のプラズマ発生電極及びプラズマ反 応器を提供するものである。
[0008] [1]互いに対向する二以上の板状の単位電極と、前記単位電極に電圧を印加する ための接続部としての導電端子とを備え、前記導電端子を経由して前記単位電極相 互間に電圧を印加することによってプラズマを発生させることが可能なプラズマ発生 電極であって、互いに対向する前記単位電極のうちの少なくとも一方力 板状のセラ ミック誘電体と、前記セラミック誘電体の内部に配設されるとともに、その一部が前記 セラミック誘電体の端部側における他の単位電極と対向する側の表面まで延設され た導電膜とを有してなり、前記導電端子が、前記セラミック誘電体の端部側における 他の単位電極と対向する側の表面まで延設された前記導電膜と電気的に接続した 状態で配設されたプラズマ発生電極 (以下、「第一の発明」 ヽぅことがある)。
[0009] [2]互いに対向する二以上の板状の単位電極と、前記単位電極に電圧を印加する ための接続部としての導電端子とを備え、前記導電端子を経由して前記単位電極相 互間に電圧を印加することによってプラズマを発生させることが可能なプラズマ発生 電極であって、互いに対向する前記単位電極のうちの少なくとも一方力 板状のセラ ミック誘電体と、前記セラミック誘電体の内部に配設されるとともに、その一部が前記 セラミック誘電体の内部における配設方向と同じ方向に前記セラミック誘電体の外部 に延設された導電膜とを有してなり、前記導電端子が、前記セラミック誘電体の外部 に延設された前記導電膜と電気的に接続した状態で配設されたプラズマ発生電極 ( 以下、「第二の発明」ということがある)。
[0010] [3]前記導電端子が、溶接接合、ロウ付け接合、又は拡散接合によって前記導電 膜に接合されたものである前記 [ 1]又は [2]に記載のプラズマ発生電極。
[0011] [4]前記導電端子が、延設された前記導電膜の表面に導電性材料を塗工して形 成されたものである前記 [ 1]又は [2]に記載のプラズマ発生電極。
[0012] [5]前記導電端子が、鉄、ニッケル、クロム、コバルト、チタン、アルミニウム、金、銀 、及び銅力 なる群力 選ばれる少なくとも一種の金属を含む前記 [ 1]〜 [4]の 、ず れかに記載のプラズマ発生電極。
[0013] [6]前記導電膜が、タングステン、モリブデン、マンガン、クロム、チタン、ジルコユウ ム、ニッケル、鉄、銀、銅、白金、及びパラジウム力もなる群力も選ばれる少なくとも一 種の金属を含む前記 [1]〜 [5]の 、ずれか〖こ記載のプラズマ発生電極。
[0014] [7]同一極性となる前記単位電極同士を電気的に接続する集電部材をさらに備え た前記 [ 1]〜 [6]の 、ずれか〖こ記載のプラズマ発生電極。
[0015] [8]前記 [1]〜[7]のいずれかに記載のプラズマ発生電極と、所定の成分を含むガ スの流路 (ガス流路）を内部に有するケース体とを備え、前記ガスが前記ケース体の 前記ガス流路に導入されたときに、前記プラズマ発生電極で発生したプラズマにより 前記ガスに含まれる前記所定の成分が反応することが可能なプラズマ反応器 (以下
、「第三の発明」ということがある）。
[0016] [9]前記プラズマ発生電極に電圧を印加するためのパルス電源をさらに備えた前 記 [8]に記載のプラズマ反応器。
[0017] [10]前記パルス電源力 その内部に少なくとも一つの SIサイリスタを有する前記 [9
]に記載のプラズマ反応器。
[0018] 本発明のプラズマ発生電極は、それぞれの単位電極にぉ 、て、簡便かつ信頼性の 高い電気的な接続が実現可能なものである。また、本発明のプラズマ反応器は、この ようなプラズマ発生電極を備えて ヽることから、空気清浄器や排気ガス処理装置とし て好適に用いることができる。
図面の簡単な説明
[0019] [図 1]本発明（第一の発明）のプラズマ発生電極の一の実施の形態を模式的に示す 断面図である。
[図 2]図 1に示すプラズマ発生電極に用いられる単位電極を模式的に示す断面図で ある。
[図 3]図 2に示す単位電極の平面図である。
[図 4]本発明（第一の発明）のプラズマ発生電極の他の実施の形態を模式的に示す 断面図である。 [図 5]図 4に示すプラズマ発生電極に用いられる単位電極を模式的に示す断面図で ある。
[図 6]図 5に示す単位電極の平面図である。
[図 7]本発明（第二の発明）のプラズマ発生電極の一の実施の形態を模式的に示す 断面図である。
[図 8]図 7に示すプラズマ発生電極に用いられる単位電極を模式的に示す断面図で ある。
[図 9]図 8に示す単位電極の平面図である。
[図 10]本発明（第二の発明）のプラズマ発生電極の他の実施の形態を模式的に示す 断面図である。
[図 11]図 7に示すプラズマ発生電極に用いられる単位電極の他の例を模式的に示す 断面図である。
[図 12]図 11に示す単位電極の平面図である。
[図 13]本発明（第二の発明）のプラズマ発生電極の一の実施の形態の他の例を模式 的に示す断面図である。
[図 14]図 13に示すプラズマ発生電極に用 ヽられる単位電極を模式的に示す断面図 である。
[図 15]図 14に示す単位電極の平面図である。
[図 16]本発明（第三の発明）のプラズマ反応器の一の実施の形態を、プラズマ発生 電極を構成する単位電極の表面に垂直に切断した断面図である。
[図 17]図 16の A— A線における断面図である。
符号の説明
[0020] 1：プラズマ発生電極、 2：単位電極、 3：セラミック誘電体、 4：導電膜、 5：導電端子、 6 ：保持部材、 7 :貫通孔、 11 :プラズマ発生電極、 12 :単位電極、 13 :セラミック誘電体 、 14 :導電膜、 15 :導電端子、 16 :開口部、 17 :集電部材、 21 :プラズマ反応器、 22 ：ケース体、 23 :ガス流路、 B :プラズマが発生する領域。
発明を実施するための最良の形態
[0021] 以下、図面を参照して、本発明（第一〜第三の発明）のプラズマ発生電極及びブラ ズマ反応器の実施の形態について詳細に説明するが、本発明は、これに限定されて 解釈されるものではなぐ本発明の範囲を逸脱しない限りにおいて、当業者の知識に 基づいて、種々の変更、修正、改良をカ卩ぇ得るものである。
[0022] まず、第一の発明のプラズマ発生電極の一の実施の形態について具体的に説明 する。図 1は、本実施の形態のプラズマ発生電極を模式的に示す断面図である。ま た、図 2は、図 1に示すプラズマ発生電極に用いられる単位電極を模式的に示す断 面図であり、図 3は、図 2に示す単位電極の平面図である。図 1〜図 3に示すように、 本実施の形態のプラズマ発生電極 1は、互いに対向する二以上の板状の単位電極 2 と、単位電極 2に電圧を印加するための接続部としての導電端子 5とを備え、導電端 子 5を経由して単位電極 2相互間に電圧を印加することによってプラズマを発生させ ることが可能なプラズマ発生電極 1であって、互いに対向する単位電極 2のうちの少 なくとも一方が、板状のセラミック誘電体 3と、セラミック誘電体 3の内部に配設されると ともに、その一部がセラミック誘電体 3の端部側における他の単位電極 2と対向する 側の表面まで延設された導電膜 4とを有してなり、導電端子 5が、セラミック誘電体 3 の端部側における他の単位電極 2と対向する側の表面まで延設された導電膜 4と電 気的に接続した状態で配設されたプラズマ発生電極 1である。
[0023] 従来のプラズマ発生電極においては、単位電極の電気的接続を行うための導電端 子が、板状の単位電極の端面に配設されていた。このため導電端子の接続部分の 面積が小さぐ導電端子の接続が困難であったり、その接続強度が低くなつていた。 本実施の形態のプラズマ発生電極 1においては、上述したように導電端子 5が、導電 膜 4のセラミック誘電体 3の端部側における他の単位電極 2と対向する側の表面まで 延設された部分と電気的に接続した状態で配設されているため、従来のプラズマ発 生電極と比較して、導電端子 5の接続部分の面積を大きくすることが可能となり、簡 便かつ信頼性の高!ヽ電気的な接続が実現される。
[0024] 図 1〜図 3に示す導電膜 4は、セラミック誘電体 3の内部に配設されるとともに、その 一部が、セラミック誘電体 3の端面を経由して、セラミック誘電体 3の端部側における 他の単位電極 2と対向する側の表面まで延設されたものである力 セラミック誘電体 3 の内部力 他の単位電極 2と対向する側の表面まで延設される際の導電膜 4の経路 については、これに限定されることはなぐ例えば、図 4〜図 6に示すように、導電膜 4 力 セラミック誘電体 3の内部に配設されるとともに、その一部が、セラミック誘電体 3 を貫通して、セラミック誘電体 3の端部側における他の単位電極 2と対向する側の表 面まで延設されたものであってもよい。図 4に示すプラズマ発生電極 1は、セラミック 誘電体 3に貫通孔 7が形成されており、この貫通孔 7を経由して導電膜 4が配設され ている。ここで、図 4は、本発明（第一の発明）の他の実施の形態のプラズマ発生電 極を模式的に示す断面図である。また、図 5は、図 4に示すプラズマ発生電極に用い られる単位電極を模式的に示す断面図であり、図 6は、図 5に示す単位電極の平面 図である。
[0025] 図 1〜図 3に示すように、互いに対向する単位電極 2のうちの少なくとも一方は、誘 電体としてのセラミック誘電体 3と、導電膜 4とを有する、所謂、バリア放電型の電極で あり、このように少なくとも一方の単位電極 2がセラミック誘電体 3を有していることによ り、導電性を有する物質単独で構成された電極を用いて放電を行う場合と比較して、 スパーク等の片寄った放電を減少させることができるとともに、単位電極 2相互間に小 さな放電を複数の箇所で起こすことができる。このような複数の小さな放電は、スパー ク等の放電に比して流れる電流が少ないために、消費電力を削減することができ、さ らに、誘電体が存在することによりイオンの移動開始以前に放電が停止し、単位電極 2相互間では電子の移動が優位となり、温度上昇を伴わな!/ゾンサ一マルプラズマを 発生させることができる。このようなことから、本実施の形態のプラズマ発生電極 1は、 所定の成分を含むガスを反応させるプラズマ反応器、例えば、自動車のエンジンや 燃焼炉等から排出される排気ガスを処理する排気ガス処理装置や、空気等に含まれ る酸素を反応させてオゾンを精製するォゾナイザ等に用いることができる。
[0026] 図 1に示すプラズマ発生電極 1においては、互いに対向する単位電極 2の両方が、 セラミック誘電体 3と、このセラミック誘電体 3の内部に配設されるとともに、その一部が セラミック誘電体 3の端部側における他の単位電極 2と対向する側の表面まで延設さ れた導電膜 4とを有している力 プラズマ発生電極 1を構成する互いに対向する単位 電極 2のうちの少なくとも一方が上述したようなセラミック誘電体 3と導電膜 4とを有して いればよい。図示は省略する力 互いに対向する単位電極のうちの一方のみがセラ ミック誘電体と導電膜とを有する場合には、対向する他方の単位電極は、単なる導電 性を有する板状の電極であってもよい。この場合、対向する他方の単位電極の構成 については特に制限はなぐ従来公知の電極、例えば、導電性を有する金属等から 形成された板状の電極等を好適に用いることができる。
[0027] また、図 1に示すプラズマ発生電極 1においては、導電膜 4力 互いに対向する単 位電極 2の正極側と負極側、又は接地側と非接地（印カロ)側とで、それぞれ反対方向 に延設されており、同一方向の端部側に配設された導電端子 5が同一の極性となる 。このため、集電部材 (図示せず)等によって簡便に集電することができるとともに、信 頼性の高い電気的接続を行うことができる。さら〖こ、プラズマ発生電極 1の小型化も 可能となる。また、図示は省略するが、本実施の形態のプラズマ発生電極において は、隣接する単位電極に配設された導電端子において、必要な絶縁距離を確保す ることが可能であるならば、対向する単位電極の正極側と負極側、又は接地側と非接 地側との区別なぐ同一方向の端部側に、全ての導電端子を有する構成としてもよい 。このように構成することによって、単位電極の端部の一方向側だけで全ての電気的 接続を行うことが可能となり、プラズマ発生電極の配線回しが容易になる。
[0028] 本実施の形態のプラズマ発生電極 1に用いられる導電端子 5は、所定の電源（図示 せず)から導電膜 4に電力を供給するための配線 (図示せず)や集電部材 (図示せず )を接続するため端子である。導電端子 5の形状については、特に制限はないが、延 設された導電膜 4の略全域を覆うように配設されたものであることが好ま ヽ。このよう に構成することによって、延設された導電膜 4を導電端子 5によって保護することがで きる。例えば、このような導電端子 5としては、導電性を有する板状部材を好適に用い ることがでさる。
[0029] 本実施の形態のプラズマ発生電極 1においては、導電端子 5が単位電極 2の表面 側に配設されることにより、導電端子 5の面積を大きくすることができ、例えば、集電 部材としてステンレス箔等を用いた場合に、溶接等の接続を容易に行うことができる。 また、例えば、クリップ等を用いて導電端子 5を挟む方法により集電を行うことも可能と なる。さらに、金属によって構成された導電端子 5を力しめて集電することも可能であ る。なお、導電端子 5をかしめて集電する場合には、単位電極 2を構成するセラミック 誘電体 3に過大な荷重が力からないように、導電端子 5を単位電極 2の両側に配設す ることが好ましい。
[0030] このような導電端子 5を導電膜 4に接合する方法については特に制限はないが、例 えば、この導電端子 5が、溶接接合、ロウ付け接合、又は拡散接合によって導電膜 4 に接合されたものであることが好ましい。このように構成することによって、接合の強度 を向上させることが可能となり、耐衝撃性に優れた電気的接続を実現することができ る。なお、溶接接合、ロウ付け接合、又は拡散接合の具体的な方法については、従 来、金属の接合に使用されている方法に準じて行うことができる。例えば、金ロウ、銀 ロウ、銅ロウ、ニッケルロウ、アルミロウ等を、導電膜の材料及び導電端子に用いる金 属材料との組合せ力も適時に選ぶことができる。
[0031] 導電端子 5の材料については、導電性を有する金属を含むものであれば特に制限 はないが、鉄、ニッケル、クロム、コバルト、チタン、アルミニウム、金、銀、及び銅から なる群力 選ばれる少なくとも一種の金属を含むことが好ましい。導電端子に板状の 部材を用いる場合は、より具体的には、導電端子 5の材料として、鉄—ニッケル—コ バルト合金、鉄—ニッケル クロム合金、鉄—アルミニウム クロム合金、チタンーァ ルミ-ゥム合金、ニッケル クロム合金、金合金、銀合金、銅合金等の金属合金を好 適例として挙げることができる。このように導電端子 5として板状の部材を用いる場合 には、単位電極 2の厚さによっても異なる力 この板状の部材の厚さが lmm以下であ ることが好ましい。
[0032] また、本実施の形態のプラズマ発生電極 1に用いられる導電端子 5は、上述したよう に、板状の部材として形成したものを用いることなぐ導電端子 5が、延設された導電 膜 4の表面に導電性材料を塗工して形成されたものであってもょ ヽ。このような導電 端子 5としては、例えば、セラミック誘電体 3の端部側における他の単位電極 2と対向 する側の表面まで延設された導電膜 4に施された導電層メツキから形成されたものを 挙げることができる。導電層メツキは、導電性を有する金属を含む導電性材料を、従 来公知の方法、例えば、電解メツキや無電解メツキにより導電膜 4に表面にメツキする ことによって形成することができる。このように導電層メツキ自体を導電端子 5とするこ とにより、ロウ付け等の金属製の導電端子の接合工程が不要となるだけでなぐ端子 部分の厚さを薄くすることができるため、熱応力に対する信頼性も向上する。
[0033] この導電層メツキの材料については、導電性を有する金属を含むものであれば特 に制限はないが、鉄、ニッケル、クロム、コバルト、チタン、アルミニウム、金、銀、及び 銅力もなる群力も選ばれる少なくとも一種の金属を含むことが好ま 、。導電層メツキ の方法については特に制限はなぐ電気メツキや無電解メツキを好適に用いることが できる。なお、特に限定されることはないが、このような電解メツキや無電解メツキによ つて導電端子 5を形成する場合には、比較的に得られる導電端子 5の厚さが薄くなる ために、延設された導電膜 4の厚さを厚くすることが好ましい。
[0034] また、導電端子 5としては、上述した電解メツキや無電解メツキ等の塗工方法によつ て形成されたものだけでなぐ例えば、導電膜 4と熱膨張率が近い組成の耐酸性の導 電性材料 (金属ペースト）の塗布あるいは溶融金属メツキ (溶融金属に浸漬してメツキ する方法）によって形成されたものであってもよい。このような塗工方法によって形成 された導電端子 5は、電解メツキや無電解メツキ等の塗工方法によって形成された導 電端子 5と比較して、その厚さを厚くすることが可能となる。導電性材料 (金属ペースト )の塗布は、導電膜 4を印刷して形成する方法と略同様の方法にて実現することがで きる。また、溶融金属メツキ等の方法によってメツキ層を形成した後に、さらに、無電解 メツキ、例えば、無電解ニッケルメツキ等を施して導電端子 5を形成してもよい。
[0035] 導電端子 5を形成するための導電性材料については、特に制限はなぐ導電膜 4を 形成するための材料と同一の材料であってもよいし、異なる材料であってもい。例え ば、導電端子 5を形成するための導電性材料として、導電膜 4とは異なる材料を用い た場合には、耐熱性や、導電端子 5からの集電を行う集電部材との接合性 (例えば、 半田濡れ性等）に優れたものとすることができるとともに、上述した集電部材と導電端 子 5とのレーザー溶接や超音波溶接も容易となる。
[0036] また、例えば、導電膜 4を形成する材料として白金等の貴金属を使用した場合には 、導電端子 5を形成するための導電性材料として、この導電膜 4と同一の材料を用い ることができる。このように導電膜 4と同一の材料を用いた場合には、延設された導電 膜 4と導電端子 5とを一体ィ匕させることができる。なお、プラズマ発生電極 1を室温や 比較的低い温度で使用するものとする場合には、ニッケル等の材料を用いて、導電 膜 4と導電端子 5とを同一の材料力も一体化させて形成してもよい。
[0037] なお、導電性材料 (金属ペースト)を塗布して導電端子 5を形成する場合には、延 設した導電膜 4と得られた導電端子 5とを焼成して一体ィ匕することが好ま 、。このよ うに構成することによって、緻密性及び密着性に優れた導電端子 5とすることができる 。また、電解メツキや無電解メツキによって形成する場合においても、熱処理等を行う ことにより延設した導電膜 4との密着性が向上する。なお、導電端子 5の厚さについて は特に制限はないが、例えば、上述したように塗工によって形成された導電端子 5を 用いる場合には、この金属メツキの厚さを 0. 001-0. 1mmとすることが好ましい。
[0038] 本実施の形態のプラズマ発生電極 1に用いられるセラミック誘電体 3は、誘電体とし て好適に用いることができるものであれば特に制限はないが、例えば、セラミック誘電 体 3が、酸ィ匕アルミニウム、酸化マグネシウム、酸化珪素、窒化珪素、窒化アルミ-ゥ ム、ムライト、スピネル、コージエライト、マグネシウム カルシウム チタン系酸化物、 ノ リウム一チタン一亜鉛系酸ィ匕物、及びバリウム一チタン系酸ィ匕物力 なる群力 選 ばれる少なくとも一種の化合物を含むことが好ましい。このような化合物を含むことに よって、耐熱性に優れたセラミック誘電体 3とすることができる。
[0039] 本実施の形態のプラズマ発生電極 1に用いられるセラミック誘電体 3は、テープ状 の未焼成セラミック成形体、例えば、ドクターブレード法でテープ成形したセラミックグ リーンシート等を用いて形成することができる。また、押出成形で得られたシートを用 いても形成することができる。さらに、粉末乾式プレスで作製した平板を用いることも 可能である。
[0040] 導電膜 4は、単位電極 2相互間に電圧を印加することによってプラズマを発生させ ることが可能なものであればよぐ特に限定されることはないが、例えば、導電膜 4が、 タングステン、モリブデン、マンガン、クロム、チタン、ジルコニウム、ニッケル、鉄、銀、 銅、白金、及びパラジウム力もなる群力も選ばれる少なくとも一種の金属を含むことが 好ましい。
[0041] この導電膜 4を、セラミック誘電体 3の内部に配設する方法については特に制限は ないが、例えば、導電膜 4の好ましい材料として挙げた金属の粉末と、有機ノインダ 一と、テルビネオール等の溶剤とを混合して調製した導電膜ペーストを、セラミック誘 電体 3となるセラミックグリーンシートに塗工して形成、配設することができる。具体的 な塗工の方法としては、例えば、スクリーン印刷、カレンダーロール、スプレー、静電 塗装、ディップ、ナイフコータ、インクジェット、化学蒸着、物理蒸着等を好適例として 挙げることができる。このような方法によれば、所定の形状に塗工して形成することが 容易であり、表面の平滑性に優れ、かつ厚さの薄い導電膜 4を形成することができる
[0042] なお、板状のセラミック誘電体 3と、セラミック誘電体 3の内部に配設されるとともに、 その一部がセラミック誘電体 3の端部側における他の単位電極 2と対向する側の表面 まで延設された導電膜 4とを有する単位電極 2を形成するためには、まず、上述した ように、セラミックグリーンシートの一方の面 (塗工面）に導電膜ペーストを塗工する。 この際、導電膜ペーストは、セラミックグリーンシートの塗工面の一部からはみ出すよ うに塗工することが好ましい。
[0043] 次に、この導電膜ペーストを塗工したセラミックグリーンシートに、導電膜ペーストを 覆うように、他のセラミックグリーンシート (導電膜ペーストを塗工していないセラミック グリーンシート）を積層する。これにより、セラミックグリーンシートの内部に導電膜ぺー ス卜が酉己設されることとなる。
[0044] 次に、このセラミックグリーンシートの内部の導電膜ペーストから、セラミックグリーン シートの端面を経由して、セラミックグリーンシートの表面（図 1に示すプラズマ発生電 極 1における、他の単位電極 2と対向する側の表面）にまで導電膜ペーストを塗工す る。最初の工程において、セラミックグリーンシートの塗工面に塗工するに際し、塗工 面の一部力 導電膜ペーストがはみ出すように塗工した場合には、このはみ出した部 分力 セラミックグリーンシートの端面及び表面へと連続して塗工することができる。ま た、最初の工程において、セラミックグリーンシートの塗工面の一部から導電膜ぺー ストがはみ出すように塗工していない場合には、積層したセラミックグリーンシートを、 内部の導電膜ペーストが現れるように切断することによって、その切断面力 セラミツ クグリーンシートの端面及び表面へと連続して塗工することができる。このようにして 導電膜ペーストが塗工されたセラミックグリーンシートを焼成することにより、図 1に示 すような、板状のセラミック誘電体 3と、セラミック誘電体 3の内部に配設されるとともに 、その一部がセラミック誘電体 3の端部側における他の単位電極 2と対向する側の表 面まで延設された導電膜 4とを有する単位電極 2を形成することができる。
[0045] なお、図 4〜図 6に示すようなプラズマ発生電極 1の単位電極 2は、導電膜ペースト を塗工したセラミックグリーンシートに、この導電膜ペーストを覆うように他のセラミック グリーンシートを積層する際に、セラミックグリーンシートの少なくとも一方の端部側に 貫通孔を形成したものを用い、積層後に、この貫通孔に導電膜ペーストを充填すると ともに、この貫通孔の開口部を含むセラミックグリーンシートの表面に導電膜ペースト を塗工することによって形成することができる。
[0046] なお、本実施の形態のプラズマ発生電極 1は、単位電極 2相互間を所定間隔に隔 てた状態で良好に保持するための保持部材 6を備えている。この保持部材 6は、単位 電極 2相互間に配設されてプラズマを発生する空間を形成するための部材である。 保持部材 6は、酸ィ匕アルミニウム、酸化マグネシウム、酸化珪素、窒化珪素、窒化ァ ルミ二ゥム、ムライト、スピネル、及びコージエライト、カゝらなる群カゝら選ばれる少なくとも 一種の化合物を含む材料を含んでいることが好ましい。また、保持部材 6は、局所的 な沿面放電の防止の観点から、電気絶縁性を有することが好ま 、。
[0047] 図 1に示したプラズマ発生電極 1は、六枚の単位電極 2が、その両方の端部におい て保持部材 6によって保持されたものである力 単位電極 2の数についてはこれに限 定されることはなぐ二以上の単位電極 2を有し、これらの単位電極 2が対向して配設 されて!/、るものであればよ!、。
[0048] 本実施の形態のプラズマ発生電極 1における、セラミック誘電体 3や導電膜 4の厚さ については、発生させるプラズマの大きさや強度、単位電極 2に印加する電圧等を考 慮して適宜選択して決定することができる。
[0049] 次に、第二の発明のプラズマ発生電極の一の実施の形態について具体的に説明 する。図 7は、本発明（第二の発明）の一の実施の形態のプラズマ発生電極を模式的 に示す断面図である。図 8は、図 7に示すプラズマ発生電極に用いられる単位電極を 模式的に示す断面図であり、図 9は、図 8に示す単位電極の平面図である。図 7〜図 9に示すように、互いに対向する二以上の板状の単位電極 12と、単位電極 12に電 圧を印加するための接続部としての導電端子 15とを備え、導電端子 15を経由して単 位電極 12相互間に電圧を印加することによってプラズマを発生させることが可能な プラズマ発生電極 11であって、互いに対向する単位電極 12のうちの少なくとも一方 力 板状のセラミック誘電体 13と、セラミック誘電体 13の内部に配設されるとともに、 その一部がセラミック誘電体 13の内部における配設方向と同じ方向にセラミック誘電 体 13の外部に延設された導電膜 14とを有してなり、導電端子 15が、セラミック誘電 体 13の外部に延設された導電膜 14と電気的に接続した状態で配設されたプラズマ 発生電極 11である。
[0050] 図 7〜図 9に示すように、本実施の形態のプラズマ発生電極 11においては、導電 端子 15が配設された部位の厚さを、セラミック誘電体 13の厚さよりも薄くすることがで き、例えば、図 10示すように、導電端子 15にステンレス箔のような集電部材 17 (集電 端子)等を溶接しても、単位電極 12の積層時に単位電極 12と保持部材 6とが干渉す ることなく積層することができる。ここで、図 10は、他の実施の形態のプラズマ発生電 極を模式的に示す断面図である。
[0051] このように構成することによって、従来のプラズマ発生電極と比較して、導電端子の 接続部分の面積を大きくすることが可能となり、図 1に示したような、第一の発明の実 施の形態 (プラズマ発生電極 1)と同様の効果を得ることができ、簡便かつ信頼性の 高い電気的な接続が実現される。図 7〜図 9に示すように、セラミック誘電体 13と導電 端子 15とを有する単位電極 12としては、例えば、セラミック誘電体 13となる二枚のセ ラミックグリーンシートを、その内部に導電膜 14を挟むように積層して形成したものを 好適に用いることができる。具体的には、上述した二枚のセラミックグリーンシートのう ちの一枚を大きなもの、例えば、延設された導電膜 14の形状に対応したものとし、こ のセラミックグリーンシートの表面に導電膜 14となる導電膜ペーストを配設する。次に 、配設した導電膜ペーストの一部がはみ出すように他のセラミックグリーンシートを積 層する。以下、第一の発明の実施の形態の単位電極 2 (図 1参照）を形成する同様の 方法に従い、セラミック誘電体 13と、その一部がセラミック誘電体 13の内部における 配設方向と同じ方向にセラミック誘電体 13の外部に延設された導電膜 14とを有する 単位電極 12を簡便に形成することができる。
[0052] 本実施の形態のプラズマ発生電極 11においては、互いに対向する単位電極 12の 少なくとも一方が、セラミック誘電体 13と、その一部がセラミック誘電体 13の内部にお ける配設方向と同じ方向にセラミック誘電体 13の外部に延設された導電膜 14とを有 していればよいため、例えば、互いに対向する単位電極 12の両方力 このセラミック 誘電体 13と導電膜 14とを有していてもよぐ互いに対向する単位電極 12の一方の み力 セラミック誘電体 13と導電膜 14とを有していてもよい。図示は省略する力 互 いに対向する単位電極のうちの一方のみがセラミック誘電体と導電膜とを有する場合 には、対向する他方の単位電極は、単なる導電性を有する板状の電極であってもよ い。この場合、対向する他方の単位電極の構成については特に制限はなぐ従来公 知の電極、例えば、導電性を有する金属等から形成された板状の電極等を好適に用 いることがでさる。
[0053] なお、図 8及び図 9に示す単位電極 12は、延設された導電膜 14の一方の表面を支 えるために、この導電膜 14の一方の表面側のセラミック誘電体 13が、延設された導 電膜 14と略同形状の形状であり、延設された導電膜 14に対して導電端子 15が電気 的に接続した状態で配設されたものであるが、例えば、図 11及び図 12に示すように 、単位電極 12の表面から見た場合に、セラミック誘電体 13の一部が内側に凹んだ形 状であり、このセラミック誘電体 13の凹んだ部分まで導電膜 14が延設されるように配 設されたものであってもよい。この場合には、セラミック誘電体 13の凹んだ部分まで 延設された導電膜 14に導電端子 15が電気的に接続した状態で配設される。ここで、 図 11は、図 7に示すプラズマ発生電極に用いられる単位電極の他の例を模式的に 示す断面図であり、図 12は、図 11に示す単位電極の平面図である。
[0054] 図 7に示すプラズマ発生電極 11においては、導電膜 14が、互いに対向する単位 電極 12の正極側と負極側、又は接地側と非接地（印カロ)側とで、それぞれ反対方向 に延設されており、同一方向の端部側に配設された導電端子 15が同一の極性とな る。このため、集電部材（図示せず)等によって簡便に集電することができるとともに、 信頼性の高い電気的接続を行うことができる。さら〖こ、プラズマ発生電極 11の小型化 も可能となる。また、図示は省略するが、本実施の形態のプラズマ発生電極において は、隣接する単位電極に配設された導電端子において、必要な絶縁距離を確保す ることが可能であるならば、対向する単位電極の正極側と負極側、又は接地側と非接 地側との区別なぐ同一方向の端部側に、全ての導電端子を有する構成としてもよい 。このように構成することによって、単位電極の端部の一方向側だけで全ての電気的 接続を行うことが可能となり、プラズマ発生電極の配線回しが容易になる。
[0055] また、本実施の形態のプラズマ発生電極 11においては、例えば、図 13〜図 15に 示すように、導電膜 14がセラミック誘電体 13の末端部分までは延設されておらず、セ ラミック誘電体 13の末端部分から内側の部位において外部に露出するように延設さ れたものであってもよい。なお、セラミック誘電体 13には、セラミック誘電体 13の末端 部分から内側の部位に、延設された導電膜 14に導電端子 15を配設するための開口 部 16が形成されている。
[0056] ここで、図 13は、本実施の形態のプラズマ発生電極の他の例を模式的に示す断面 図であり、図 14は、図 13に示すプラズマ発生電極に用いられる単位電極を模式的 に示す断面図である。また、図 15は、図 14に示す単位電極の平面図である。なお、 図 13〜図 15において、図 7に示すプラズマ発生電極 11と同様の各要素には同一の 符号を付してその説明を省略する。
[0057] 図 14及び図 15に示すような、導電膜 14がセラミック誘電体 13の末端部分力も内側 の部位において外部に露出するように延設されている単位電極 12は、例えば、図 13 に示すように、二枚の単位電極 12から構成されたプラズマ発生電極 11や、また、図 示は省略するが、複数の単位電極が積層されたプラズマ発生電極における最上段と 最下段との単位電極に採用することにより、外部の電源等からの電気的接続がより容 易になる。
[0058] なお、このように導電膜 14を、セラミック誘電体 13の末端部分から内側の部位にお いて外部に露出するような構成とする場合には、互いに対向する単位電極 12におけ るプラズマが実際に発生する領域 Bよりも外側まで導電膜 14を延設し、このセラミック 誘電体 13に導電端子 15を配設するための開口部 16を形成することが好ましい。
[0059] 図 7に示すような本実施の形態のプラズマ発生電極 11に用いられるセラミック誘電 体 13は、第一の発明の実施の形態におけるセラミック誘電体 3 (図 1参照）と同様の 材料力も構成されたものを好適に用いることができる。このセラミック誘電体 13は、例 えば、ドクターブレード法でテープ成形したセラミックグリーンシート等を用いて形成 することができる。また、押出成形で得られたシートを用いても形成することができる。 さらに、粉末乾式プレスで作製した平板を用いることも可能である。
[0060] 導電膜 14についても、第一の発明の実施の形態における導電膜 4 (図 1参照）と同 様の材料カゝら構成されたものを好適に用いることができ、第一の発明の実施の形態 における導電膜 4 (図 1参照）を形成する方法と略同様の方法によって形成することが できる。
[0061] 導電端子 15についても、第一の発明の実施の形態の導電端子 5 (図 1参照）と同様 に材料カゝら構成されたものを好適に用いることができ、第一の発明の実施の形態の 導電端子 5 (図 1参照）を形成する方法と略同様の方法によって形成することができる 。例えば、この導電端子 15としては、導電性を有する板状部材が、溶接接合、ロウ付 け接合、又は拡散接合によって導電膜 14に接合されたものであってもよいし、延設さ れた導電膜 14の表面に導電性材料を塗工して形成されたものであってもよい。
[0062] なお、本実施の形態のプラズマ発生電極 11は、第一の発明の実施の形態の同様 に、単位電極 12相互間を所定間隔に隔てた状態で良好に保持するための保持部材 6を備えている。
[0063] 次に、本発明（第三の発明）のプラズマ反応器の一の実施の形態について具体的 に説明する。図 16は、本発明のプラズマ反応器の一の実施の形態を、プラズマ発生 電極を構成する単位電極の表面に垂直に切断した断面図であり、図 17は、図 16の A— A線における断面図である。
[0064] 図 16及び図 17に示すように、本実施の形態のプラズマ反応器 21は、図 1に示した ような第一の発明のプラズマ発生電極の一の実施の形態 (プラズマ発生電極 1)と、 所定の成分を含むガスの流路 (ガス流路 23)を内部に有するケース体 22とを備え、こ のガスがケース体 22のガス流路 23に導入されたときに、プラズマ発生電極 1によって 発生したプラズマによりガスに含まれる所定の成分が反応することが可能なものであ る。本実施の形態のプラズマ反応器 21は、排気ガス処理装置や、空気等に含まれる 酸素を反応させてオゾンを精製するォゾナイザ等に好適に用いることができる。これ までに説明したように、本実施の形態のプラズマ反応器 21に用いられるプラズマ発 生電極 1は、図 1に示すように、互いに対向する単位電極 2のうちの少なくとも一方が 、板状のセラミック誘電体 3と、セラミック誘電体 3の内部に配設されるとともに、その一 部がセラミック誘電体 3の端部側における他の単位電極 2と対向する側の表面まで延 設された導電膜 4とを有してなり、導電端子 5が、セラミック誘電体 3の端部側における 他の単位電極 2と対向する側の表面まで延設された導電膜 4と電気的に接続した状 態で配設されたものであり、導電端子 5の接続面積を大きくすることが可能となり、簡 便かつ信頼性の高い電気的な接続が実現される。このため、図 16及び図 17に示す プラズマ反応器 21は、均一なプラズマを安定して発生させることができる。
[0065] なお、本実施の形態のプラズマ反応器 21は、第一の発明のプラズマ発生電極の一 の実施の形態 (プラズマ発生電極 1)の代わりに、第二の発明のプラズマ発生電極の 一の実施の形態 (プラズマ発生電極 11 (図 7参照））を備えたものであってもよい。こ のように第二の発明のプラズマ発生電極の一の実施の形態 (プラズマ発生電極 11 ( 図 7参照)）を備えたものであっても同様の効果を得ることができる。
[0066] 図 16及び図 17に示す、本実施の形態のプラズマ反応器 21を構成するケース体 2 2の材料としては、特に制限はないが、例えば、優れた導電性を有するとともに、軽量 かつ安価であり、熱膨張による変形の少ないフェライト系ステンレス等であることが好 ましい。
[0067] また、図示は省略するが、本実施の形態のプラズマ反応器にぉ ヽては、プラズマ発 生電極に電圧を印加するための電源をさらに備えて 、てもよ 、。この電源につ！、て は、プラズマを有効に発生させることができる電流を供給することが可能なものであれ ば、従来公知の電源を好適に用いることができる。また上述した電源としては、パルス 電源であることが好ましぐこの電源力 その内部に少なくとも一つの SIサイリスタを有 することがさらに好ましい。このような電源を用いることによって、さらに効率よくプラズ マを発生させることができる。
[0068] また、本実施の形態のプラズマ反応器にぉ ヽては、上述したように電源を備えた構 成とせずに、外部の電源力 電流を供給することが可能なようにコンセント等の通電 用部品を備えた構成としてもよい。
[0069] プラズマ反応器を構成するプラズマ発生電極に供給する電流については、発生さ せるプラズマの強度によって適宜選択して決定することができる。例えば、プラズマ反 応器を自動車の排気系中に設置する場合には、プラズマ発生電極に供給する電流 力 電圧が lkV以上の直流電流、ピーク電圧が lkV以上かつ 1秒当たりのパルス数 が 100以上（100Hz以上）であるパルス電流、ピーク電圧が lkV以上かつ周波数が 100以上（100Hz以上）である交流電流、又はこれらのいずれか二つを重畳してなる 電流であることが好ましい。このように構成することによって、効率よくプラズマを発生 させることがでさる。
実施例
[0070] 以下、本発明を実施例により具体的に説明するが、本発明はこれら実施例に限定 されるものではない。
[0071] (実施例 1)
純度が 93質量％の酸ィ匕アルミニウム粉末を用いて、セラミックグリーンシートを成形 するためのスラリーを調製し、得られたスラリーを用いて、その表面の形状が、縦 100 mm、横 50mmの長方形で、厚さが 0. 5mmのセラミックグリーンシートをテープ成形 した。得られたセラミックグリーンシートは二枚を一対として使用し、その一対のうちの 一方のセラミック誘電体用セラミックグリーンシートの片側の表面に、タングステンを用 いた導体ペーストを、縦 78mm、横 48mm、厚さ 0. 01mmとなるように印刷して、導 電膜を形成した。
[0072] 図 3に示すプラズマ発生電極 1と同様に、導電膜は片側の端部まで幅 10mmで延 設し、単位電極の端部側において、長さ 10mmの電極端子を形成することが可能な 形状とした。
[0073] このようにして得られた一対のセラミック誘電体用セラミックグリーンシートを、導電膜 を覆うように重ね合わせて一体化させて未焼成単位電極を作製した。一体化した未 焼成単位電極における片側の端部の表面に、タングステンを用いた導体ペーストを、 幅 10mm、長さ 10mm、厚さ 0. 01mmで印刷して、延設した導電膜の一部を形成し た。さらに、この延設した導電膜の一部と、セラミック誘電体の内部において延設した 導電膜とを電気的に接続するため、未焼成単位電極の端面にも幅 10mmでタンダス テンを用いた導体ペーストを印刷した。
[0074] 次に、得られた未焼成単位電極を、 1450°Cで焼成して単位電極を製造した。タン ダステンを用いた導体ペーストに形成された、単位電極の表面及び側面まで延設し た導電膜の表面に、無電解ニッケル ホウ素（Ni— B)のメツキを厚さ 0. 005mmで 行った。さらに、この単位電極の端部表面の長さ 10mm、幅 10mm位置に、銅ロウを 用い、 0. 2mm厚さのコバール箔をロウ付けし、表面端部に導電端子を有する単位 電極を得た。
[0075] 得られた単位電極の導電端子部に幅 5mm、長さ 30mmのステンレス箔の集電部 材を超音波溶接で接続した。ステンレス箔の集電部材を接続した単位電極を、 20枚 積層してプラズマ発生電極を製造した。単位電極に接続したステンレス箔の集電部 材を負荷側と接地側で束ねて、 SIサイリスタを有するパルス電源にそれぞれ接続した
[0076] このようにして得られたプラズマ発生電極に対して、所定の電圧を印加してプラズマ を発生させる通電負荷試験を行い、 600°Cのガス流れの条件で、均一放電が可能で あることを確認した。さらに、加熱した状態のプラズマ発生電極に所定の振動を加え る加熱振動試験を行った。 600°C、 30Gの条件で 100時間の加熱振動試験を行った 後、再度、プラズマ発生電極に電圧を印加してプラズマを発生させたところ、全ての 単位電極相互間において均一な放電が確認できた。これらの試験結果から、導電端 子周辺における加熱振動条件下での信頼性が確認できた。
産業上の利用可能性
[0077] 本発明のプラズマ発生電極は、それぞれの単位電極に対して簡便かつ信頼性の 高い電気的な接続が実現可能なものである。また、本発明のプラズマ反応器は、この ようなプラズマ発生電極を備えて ヽることから、空気清浄器や排気ガス処理装置とし て好適に用いることができる。

Claims

請求の範囲
[1] 互いに対向する二以上の板状の単位電極と、前記単位電極に電圧を印加するた めの接続部としての導電端子とを備え、前記導電端子を経由して前記単位電極相互 間に電圧を印加することによってプラズマを発生させることが可能なプラズマ発生電 極であって、
互いに対向する前記単位電極のうちの少なくとも一方が、板状のセラミック誘電体と 、前記セラミック誘電体の内部に配設されるとともに、その一部が前記セラミック誘電 体の端部側における他の単位電極と対向する側の表面まで延設された導電膜とを 有してなり、
前記導電端子が、前記セラミック誘電体の端部側における他の単位電極と対向す る側の表面まで延設された前記導電膜と電気的に接続した状態で配設されたプラズ マ発生電極。
[2] 互いに対向する二以上の板状の単位電極と、前記単位電極に電圧を印加するた めの接続部としての導電端子とを備え、前記導電端子を経由して前記単位電極相互 間に電圧を印加することによってプラズマを発生させることが可能なプラズマ発生電 極であって、
互いに対向する前記単位電極のうちの少なくとも一方が、板状のセラミック誘電体と
、前記セラミック誘電体の内部に配設されるとともに、その一部が前記セラミック誘電 体の内部における配設方向と同じ方向に前記セラミック誘電体の外部に延設された 導電膜とを有してなり、
前記導電端子が、前記セラミック誘電体の外部に延設された前記導電膜と電気的 に接続した状態で配設されたプラズマ発生電極。
[3] 前記導電端子が、溶接接合、ロウ付け接合、又は拡散接合によって前記導電膜に 接合されたものである請求項 1又は 2に記載のプラズマ発生電極。
[4] 前記導電端子が、延設された前記導電膜の表面に導電性材料を塗工して形成さ れたものである請求項 1又は 2に記載のプラズマ発生電極。
[5] 前記導電端子が、鉄、ニッケル、クロム、コバルト、チタン、アルミニウム、金、銀、及 び銅力 なる群力 選ばれる少なくとも一種の金属を含む請求項 1〜4のいずれかに 記載のプラズマ発生電極。
[6] 前記導電膜が、タングステン、モリブデン、マンガン、クロム、チタン、ジルコニウム、 ニッケル、鉄、銀、銅、白金、及びパラジウム力もなる群力 選ばれる少なくとも一種 の金属を含む請求項 1〜5のいずれかに記載のプラズマ発生電極。
[7] 同一極性となる前記単位電極同士を電気的に接続する集電部材をさらに備えた請 求項 1〜6のいずれかに記載のプラズマ発生電極。
[8] 請求項 1〜7のいずれかに記載のプラズマ発生電極と、所定の成分を含むガスの 流路 (ガス流路）を内部に有するケース体とを備え、前記ガスが前記ケース体の前記 ガス流路に導入されたときに、前記プラズマ発生電極で発生したプラズマにより前記 ガスに含まれる前記所定の成分が反応することが可能なプラズマ反応器。
[9] 前記プラズマ発生電極に電圧を印加するためのパルス電源をさらに備えた請求項 8に記載のプラズマ反応器。
[10] 前記ノ ルス電源力 その内部に少なくとも一つの SIサイリスタを有する請求項 9に 記載のプラズマ反応器。
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