WO2005122794A1

WO2005122794A1 - 植物抽出物と乳由来原料とを含有する組成物

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Publication number: WO2005122794A1
Application number: PCT/JP2005/011490
Authority: WO
Inventors: Kinya Takagaki
Original assignee: Toyo Shinyaku Co., Ltd.
Priority date: 2004-06-17
Filing date: 2005-06-16
Publication date: 2005-12-29
Also published as: JPWO2005122794A1

Abstract

本発明は、プロアントシアニジンを含む植物抽出物と乳由来原料とを含有する組成物を提供する。本発明の組成物は、プロアントシアニジンと種々のタンパク質との凝集沈殿を抑制することを可能にするとともに、植物抽出物（特に松樹皮抽出物）の収斂味を低減することを可能にする。

Description

植物抽出物と乳由来原料とを含有する組成物技術分野

本発明は、プロアントシァニジンを含む植物抽出物と乳由来原料とを含有する組成物に関する。より詳細に明は、プロアントシァニジンを含む植物抽出物と乳由来原料とを共存させることに田よって、プロアントシァニジンとタンパク質との凝集沈殿を低減し得る組成物、およびその組成物を用レ、る凝集沈殿を低減する方法に関する。背景技術

プロアントシァニジンは、フラバン一 3—オールおよびまたはフラバン — 3 , 4ジオールを構成単位とする重合度が 2以上の縮重合体からなる縮合型タンニンであり、古くから肌の収斂性を高めることによる整肌効果を目的として使用されている。近年、プロアントシァニジンは、抗酸化作用、美白作用などの種々の活性を有することから、食品、化粧料などに応用する試みがなされている（特開昭 6 1— 1 6 9 8 2号公報おょぴ特開平 2— 1 3 4 3 0 9号公報）。さらに、タンパク質を配合した食品、化粧料などにも応用されている（特開平 1 1— 7 5 7 0 8号公報、特開 2 0 0 2— 2 3 8 4 9 7号公報、および特開平 6— 3 3 6 4 2 3号公報）。

し力し、プロアントシァニジンは、タンパク質との結合能力が高いこと (収斂性を有すること）が知られている。そのため、このプロアントシァニジンと、動物性タンパク質あるいは大豆などの植物性タンパク質を含有する原料などとを併用する場合、凝集沈殿が生じるという問題がある。したがつて、プロアントシァニジンを多く含有する植物抽出物、例えば松樹皮抽出物は、機能性に優れているものの、経口摂取する食品、医薬品などの製品、特に液状製品への応用が限られるなどの問題がある。さらに、このような植物抽出物は、プロアントシァニジンを多く含むため、収斂味が強いという問題もある。発明の開示

本発明の目的は、プロアントシァニジンとタンパク質とを併用するに際し、これらの凝集沈殿を抑制する組成物を提供することである。本発明のさらなる目的は、プロアントシァニジン、あるいはプロアントシァニジンを含有する植物抽出物（特に松樹皮抽出物）の収斂味を低減し得る組成物を提供することである。

本発明者は、驚くべきことに、プロアントシァニジンを含有する植物抽出物と乳由来原料とを共存させることによって、プロアントシァニジンによる凝集沈殿を抑制し得ることを見出した。さらに、プロアントシァニジンを含有する植物抽出物と乳由来原料とを共存させれば、他の植物性または動物性タンパク質との共存によって引き起こされる凝集沈殿をも抑制し得ることを見出した。さらに、上記の共存によって、プロアントシァニジンを含有する植物抽出物に起因する収斂味も、大きく改善されることを見出した。

本発明は、プロアントシァニジンを含む植物抽出物と乳由来原料とを含有する組成物を提供する。

好ましい実施態様においては、上記プロアントシァニジンは、上記植物抽出物の固形分中に 1質量％以上の割合で含まれる。

好ましい実施態様においては、上記植物抽出物は、松樹皮抽出物である。本発明はまた、上記のいずれかの組成物を含有する食品を提供する。

本発明はさらに、上記のいずれかの組成物を含有する乳製品を提供する。本発明は、プロアントシァニジンとタンパク質との凝集沈殿を低減させる方法を提供し、該方法は、上記のいずれかの組成物を、該タンパク質に添加する工程を包含する。

本発明によれば、プロアントシァ-ジンを含む植物抽出物と乳由来原料とを含有する組成物は、プロアントシァニジンと乳由来のタンパク質とが共存するにもかかわらず凝集沈殿が発生せず、あるいは抑制される。さらに、プ口アントシァニジンを含む植物抽出物（特に松樹皮抽出物）に起因する収斂味が改善され得る。

したがって、本発明の組成物を用いれば、食品（好適には、加工乳、ョ一ダルト、バター、チーズなどの乳製品）に、プロアントシァニジンを含有する植物抽出物を、均一に混合することが可能となる。特に、この組成物を液状製品（特に乳製品）に用いた場合には、プロアントシァニジンの沈殿の生成を効果的に抑制することができる。

さらに、本発明の組成物を用いれば、乳由来ではないタンパク質とブロアントシァニジンとの結合（沈殿生成）をも抑制することができる。すなわち、本発明の組成物を用いれば、乳由来ではないタンパク質を含有していても、プロアントシァニジンを均一に混合することができる。発明を実施するための最良の形態

以下、本発明の組成物について説明する。本発明は、以下の説明で限定的に解釈されるものではなく、特許請求の範囲における記載の範囲内において、種々の改変が可能である。

(プロアントシァニジン）本発明において、プロアントシァニジンとは、フラバン一 3—オールおよび Zまたはフラバン一 3， 4—ジオールを構成単位とする重合度が 2以上の縮重合体からなる化合物群をいう。本発明に用いられる植物抽出物中に含まれるプロアントシァ-ジンとしては、重合度が 2〜 3 0の縮重合体（2〜3 0量体）が好ましく、重合度が 2 〜 4の縮重合体（2〜4量体）がより好ましい。この重合度が 2〜4の縮重合体を、本明細書では O P C (オリゴメリック 'プロアントシァニジン； ol igomeric proanthocyanidin) とレヽフ。

プロアントシァニジンは、ポリフエノール類の一種で、植物が作り出す強力な抗酸化物質であり、植物の葉、樹皮、果物の皮もしくは種の部分に集中的に含まれている。プロアントシァニジン（特に O P C ) を含有する植物は、具体的には、松、樫、山桃などの樹皮；ブドウ、ブルーベリー、イチゴ、ァボガド、ニセアカシア、コケモモなどの果実または種子；大麦、小麦、大豆、黒大豆、カカオ、小豆、トチの実などの殻；ピーナッツの薄皮；ィチョウ葉などに含まれている。さらに、西アフリカのコーラナッツ、ペルーのラタ二ァの根、および茶（例えば、日本の緑茶）にも、 O P Cが含まれることが知られている。 O P Cは、ヒトの体内では、生成することができない物質である。

このような O P Cを含有する植物抽出物としては、上記植物の樹皮、果実、種子などから抽出された抽出物が挙げられる。特に、本発明では、松樹皮から抽出された抽出物を用いることが好ましい。植物抽出物には、通常、 5量体以上のプロアントシァニジンが多く含まれる。しかし、松榭皮は、プロアントシァニジンの中でも O P Cに富む植物抽出物を効率よく得ることができるために、プロアントシァニジンの原料として好ましく用いられる。

(プロアントシァニジンを含む植物抽出物）

本発明に用いられる植物抽出物は、上記のプロアントシァニジンを含む植物から抽出することによって得られる。抽出の対象となる植物の部位は、特に限定されない。例えば、葉、皮（特に樹皮）、果物（特に果物の皮または種子）などのいずれも用いることができる。本発明では、 O P Cを豊富に含む点から、松樹皮から得られる抽出物（松樹皮抽出物）を用いることが好ましい。

以下、植物抽出物の例として、松樹皮抽出物について説明する。

松樹皮抽出物とは、マツ目に属する植物の樹皮から抽出される抽出物である。マツ目に属する植物としては、例えば、フランス海岸松（Pinus marti raa) 、カラマツ、クロマツ、ァカマツ、ヒメコマツ、ゴヨウマツ、チヨウセンマツ、ハイマツ、リュウキユウマツ、ゥックシマツ、ダイォゥマツ、シロマツ、カナダのケベック地方のァネダなどが挙げられる。これらの中でも、フランス海岸松（Pinus martima) の樹皮を用いることが好ましい。

フランス海岸松は、南仏の大西洋沿岸の一部に生育している海洋性松をいう。このフランス海岸松の樹皮は、プロアントシァニジン、有機酸、その他の生理活性成分などを含有し、そしてその主要成分であるプロアントシァニジンには、上述したように活性酸素を除去する強レ、抗酸化作用があることが知られている。

松樹皮抽出物は、上記の松樹皮を、溶媒（例えば水または有機溶媒）で抽出して得られる。水を用いる場合には、温水または熱水が用いられる。抽出に用いる有機溶媒としては、食品あるいは薬剤の製造に許容される有機溶媒が用いられ、例えば、メタノール、エタノール、 1—プロパノール、 2—プロパノール、 1—ブタノール、 2—ブタノール、アセトン、へキサン、シク口へキサン、プロピレングリコール、含水エタノール、含水プロピレンダリコール、ェチルメチルケトン、グリセリン、酢酸メチル、酢酸ェチル、ジェチルエーテル、ジクロロメタン、食用油脂、 1 , 1 , 1， 2—テトラフルォロェタン、および 1 , 1， 2—トリクロロェテンが挙げられる。これらの水および有機溶媒は単独で用いてもよいし、 2種以上を組合わせて用いてもよレ、。特に、熱水、含水エタノール、および含水プロピレングリコールが好ましく用いられる。

松樹皮から抽出物（例えばプロアントシァニジンを多く含む抽出物）を得る方法は、特に限定されない。例えば、加温抽出法、超臨界流体抽出法などが用いられる。

超臨界流体抽出法は、物質の気液の臨界点（臨界温度、臨界圧力）を超えた状態の流体である超臨界流体を用いて抽出を行う方法である。超臨界流体としては、二酸化炭素、エチレン、プロパン、亜酸化窒素（笑気ガス）などが用いられ、二酸化炭素が好ましく用いられる。

超臨界流体抽出法では、目的成分を超臨界流体によって抽出する抽出工程および目的成分と超臨界流体とを分離する分離工程を包含する。分離工程では、圧力変化による抽出分離、温度変化による抽出分離、または吸着剤 -吸収剤を用いた抽出分離のいずれを行ってもよい。

また、ェントレーナー添加法による超臨界流体抽出を行ってもよい。この方法は、超臨界流体に、例えば、エタノール、プロパノール、 n キサン、アセトン、トルエン、その他の脂肪族低級アルコール類、脂肪族炭化水素類、芳香族炭化水素類、またはケトン類を 2 2 0 W/V%程度添加し、得られた抽出流体で超臨界流体抽出を行うことによって、 O P C、カテキン類（後述）などの目的とする被抽出物の抽出溶媒に対する溶解度を飛躍的に上昇させる、あるいは分離の選択性を増強させる方法であり、効率的に松樹皮抽出物を得る方法である。

超臨界流体抽出法は、比較的低い温度で操作できるため、高温で変質または分解する物質にも適用できるという利点；抽出流体が残留しないという利点；および溶媒の循環利用が可能であり、脱溶媒工程などが省略でき、工程がシンプルになるという利点がある。

さらに、松樹皮から抽出物を得るための方法としては、上記の方法以外では、液体二酸化炭素回分法、液体二酸化炭素還流法、超臨界二酸化炭素還流法などが挙げられる。

松樹皮からの抽出は、複数の抽出方法を組み合わせてもよい。複数の抽出方法を組み合わせることにより、種々の組成の松樹皮抽出物を得ることが可能となる。

植物抽出物として用いられる松樹皮抽出物は、具体的には、以下のような方法により調製される。し力し、これは例示であり、この方法に限定されない。

フランス海岸松の樹皮 1 k gを、塩化ナトリゥムの飽和水溶液 3 Lに入れ、 1 0 0 °Cにて 3 0分間抽出し、抽出液を得る（抽出工程）。その後、抽出液を濾過し、得られる不溶物を塩化ナトリウムの飽和溶液 5 0 O m Lで洗浄し、洗浄液を得る（洗浄工程）。この抽出液と洗浄液とを合わせて、松樹皮の粗抽出液を得る。

次いで、この粗抽出液に酢酸ェチル 2 5 O m Lを添加して分液し、酢酸ェチル層を回収する工程を 5回行う。回収した酢酸ェチル溶液を合わせて、無水硫酸ナトリウム 2 0 0 gに直接添カ卩して脱水する。その後、この酢酸ェチル溶液を濾過し、濾液を元の 5分の 1量になるまで減圧濃縮する。濃縮された酢酸ェチル溶液を 2 Lのクロ口ホルムに注ぎ、攪拌して得られる沈殿物を濾過により回収する。その後、この沈殿物を酢酸ェチル 1 0 O m Lに溶解した後、再度 1 Lのクロ口ホルムに添加して沈殿させる操作を 2回繰り返す洗浄工程を行う。この方法により、例えば、 2〜4量体の O P Cを 2 0質量％以上含み、かつ力テキン類を 5質量％以上含有する約 5 gの松榭皮抽出物が得られる。

さらに、食品として用いる場合を考慮すると、植物抽出物は、水またはェタノールを用いて、合成吸着剤（ダイアイオン H P— 2 0、セフアデックス L H 2 0など）、限外ろ過などによって得られた抽出物が、安全性の面から好ましい。上記松樹皮抽出物のようなプロアントシァニジンを含む植物抽出物は、水または極性溶媒で抽出した状態（粗抽出物）で、プロアントシァニジンを、乾燥質量換算で通常は 1質量％、好ましくは 5質量。 /₀以上の割合で含有する。このような植物抽出物の固形分中に、プロアントシァニジンが通常は 1質量％以上、好ましくは 5質量％以上、より好ましくは 1 0質量％以上の割合で含まれる抽出物が好適に用いられる。

さらに、合成吸着剤などを用いて、抽出物中におけるプロアントシァニジンの含有量を高める処理を行ってもよい。この場合、植物抽出物中には、乾燥質量換算で（植物抽出物の固形分中には）、プロアントシァニジンが好ましくは 3 0質量％、より好ましくは 5 0質量％以上、さらに好ましくは 7 0 質量％以上、最も好ましくは 7 0質量％〜 9 9質量％の割合で含有される。本発明においては、このようにプロアントシァニジンの含有量が高められた抽出物を用いることが好ましい。この植物抽出物は、さらに植物抽出物の乾燥質量換算で（植物抽出物の固形分中に）、 O P Cを、好ましくは 1 0質量％以上、より好ましくは 3 0質量％以上の割合で含有する。このように O P Cを高い割合で含有する原料としては、例えば松樹皮抽出物が挙げられる。本発明の組成物に用いられる植物抽出物には、プロアントシァニジン（特に O P C ) とともにカテキン（c a t e c h i n ) 類が含まれていることが好ましく、植物抽出物中に 5質量％以上のカテキン類が含まれていることが特に好ましい。

カテキン類とは、ポリヒドロキシフラバン一 3—オールの総称である。力テキン類としては、（+ ) 一力亍キン、 (一）一ェピカテキン、（+ ) —ガロカテキン、（一）一ェピガロカテキン、ェピガロカテキンガレート、ェピカテキンガレ一ト、ァフゼレキンなどが知られている。上記松樹皮のような原料植物由来の抽出物からは、狭義のカテキンといわれている（+ ) —カテキンの他、ガロカテキン、ァフゼレキン、（+ ) —カテキンの 3—ガロイル誘導体、およびガロカテキンの 3—ガロイル誘導体が単離されている。

カテキン類は、 O P Cの存在下で水溶性が増すと同時に、 O P Cを活性化する性質があり、 O P Cとともに摂取することによって、 O P Cの作用を増強する。

カテキン類は、タンパク質とは反応せずに、 O P Cの溶解性および機能を向上させる。カテキン類は、プロアントシァ-ジン 1質量部に対し、 0 . 1 質量部以上含有されていることが好ましい。 (乳由来原料）

本発明の組成物に用いられる乳由来原料としては、例えば、乳を発酵して得られる発酵物（以下、「発酵乳」という場合がある）、これらの乳または発酵乳を分離または分解することによって得られる成分（以下、「乳成分」という場合がある）などが挙げられる。発酵乳としては、具体的には、チーズ、バター、ヨーグルトなどが挙げられる。乳成分としては、具体的には、脱脂粉乳、乳タンパク質、カゼインホスホペプチドなどが挙げられる。本発明に用いられる乳由来原料は、少なくとも乳由来のタンパク質またはそのタンパク質の分解物のいずれかを含有している。このような乳由来原料

(脱脂粉乳、乳タンパク質、発酵乳など）は、植物抽出物（特に松樹皮抽出物）と混合した場合、プロアントシァニジンと乳由来原料に含まれないタンパク質とを混合した場合と比較して、沈殿の生成が抑制（低減）された混合溶液を得ることができる。そして、プロアントシァニジンと乳由来原料との共存下においては、乳由来ではないタンパク質（例えば、他の動植物由来のタンパク質、コラーゲン、大豆タンパク質など）などをさらに共存させても凝集沈殿は抑制され得る。

このような乳由来原料は、プロアントシァニジンと共存する場合に凝集沈殿を起こさないだけではなく、さらにプロアントシァニジンに起因する収斂味をも改善する。特に、プロアントシァニジンを含有する植物抽出物の中でも、独特な収斂味を有する松樹皮抽出物の収斂味を、改善することができる。

(組成物および凝集沈殿低減方法）

本発明の組成物は、プロアントシァニジンを含む植物抽出物と乳由来原料とを含有し、さらに必要に応じて、酸化防止剤およびその他の成分を含有し得る。さらに、本発明の凝集沈殿低減方法は、タンパク質にこの組成物を添加することによって、プロアントシァニジンとタンパク質との凝集沈殿を低減させる方法である。

この方法では、タンパク質が水溶液などの液体中に、溶解または分散されている場合、本発明の組成物を液に添加しても沈殿が生じにくレ、。あるいは、タンパク質が粉末などの固状のときは、液に溶解または分散させたときに沈殿が生じにくレ、。

本発明の組成物中のプロアントシァニジンを含む植物抽出物と乳由来原料との含有量は、特に制限されない。好ましくは、植物抽出物に含まれるプロアントシァニジンの量（乾燥質量）と乳由来原料の乾燥質量とを基準にして、植物抽出物と乳由来原料との含有量が決定される。具体的には、乳由来原料の乾燥質量 1 0 0質量部に対して、植物抽出物中のプロアントシァニジンの含有量は、好ましくは 0 . 0 0 0 1質量部以上、より好ましくは 0 . 0 0 1 質量部以上であり、そして植物抽出物中のプロアントシァニジンの含有量は、好ましくは 1 0 0 0質量部以下、より好ましくは 1 0 0質量部以下である。本発明の組成物は、プロアントシァニジンの含有量が、組成物の総質量の

3 0質量％以下であることが好ましい。プロアントシァニジンの含有量が 3 0質量％を超えると、共存する物質にかかわらず、プロアントシァニジン自身の変性による沈殿が生じる場合がある。特に、組成物中の水分含有量が 2 5質量％を超える場合は、上記プロアントシァニジンの含有量に注意を要する。

例えば、本発明の組成物において、乳由来原料として、水分を 2 5質量％以上の割合で含む乳由来原料（例えば、乳そのもの、発酵乳など）を用いる場合、上記植物抽出物中のプロアントシァニジンと乳由来原料との含有量は、以下のように設定することが好ましい。すなわち、乳由来原料 1 0 0質量部に対して、植物抽出物中のプロアントシァニジンの含有量は、乾燥質量で、 0 . 0 0 0 0 8質量部以上、好ましくは 0 . 0 0 0 1質量部以上であり、そして植物抽出物中のプロアントシァニジンの含有量は、 4 0質量部以下、好ましくは 1 5質量部以下である。

本発明の糸且成物は、プロアントシァニジンの酸化に対する安定性をさらに高める目的で、酸化防止剤を含有することが好ましい。酸化防止剤を含有することによって、体内のタンパク質および脂質の酸化を防止する効果も得ることができる。酸化防止剤としては、例えば、ビタミン Aなどのカロテノィド類；ビタミン B類、ァスコルビン酸、ビタミン E、およびそれらの誘導体ならびにそれらの塩； L一システィンおよびその誘導体ならびにそれらの塩；リボフラビン； S O D ；マンニトール；トリプトファン；ヒスチジン；ケルセチン；没食子酸およびその誘導体；茶抽出物およびダルタチオン酵母抽出物のような抽出物などが挙げられる。これらの中でも、ァスコルビン酸は、プロアントシァニジンの安定性を高めるだけでなく、肌および脂質代謝に相乗的に効果を発揮し、肌質の改善効果（例えば、ハリおよびツヤが良くなる効果）および血管保護効果も高めるため、好適に用いられる。酸化防止剤、特にァスコルビン酸が本発明の組成物に含有される場合、その含有量に特に制限はない。好ましくはプロアントシァニジンと酸化防止剤（ァスコルビン酸）との質量比が好ましくは 1 ： 0 . 1〜5 0、より好ましくは 1 ： 0 . 2〜2 0となるように含有される。

本発明の組成物は、さらに、医薬品、食品、医薬部外品、化粧料などに通常使用される成分を、その他の成分として、本発明の効果を阻害しない範囲内で含有し得る。その他の成分としては、例えば、水、他の薬効成分、油剤、保湿剤、界面活性剤、紫外線吸収剤、吸収促進剤、香料、色素、保存剤、増粘剤、キレート剤、防腐防黴剤などが挙げられる。他の薬効成分としては、例えば、活性酸素除去剤、抗酸化剤、消炎鎮痛剤、抗ヒスタミン剤、止痒剤、殺菌剤、ビタミン剤、ホルモン剤などが挙げられる。

(組成物の利用形態）

本発明の組成物は、食品、医薬品、医薬部外品、化粧料、トイレタリー用品などに利用される。これらは、経口投与用、経皮投与用（例えば、皮膚外用剤）のいずれであってもよい。さらに本発明の組成物は、乳由来原料を含有するため、そのままの組成で（すなわち、組成を変更することなく）乳製品として利用することができる。

本発明の組成物は、プロアントシァニジンが均一に分散した製品形態を得ることができる点で、タンパク質またはペプチドを含有する食品、医薬品、医薬部外品、化粧料などに有効に用いられる。このようなタンパク質またはペプチドとしては、動物性タンパク質、植物性タンパク質、およびそれらタンパク質の分解物が挙げられる。動物性タンパク質としては、例えば、牛、豚、鶏などの畜肉類；魚類、卵などに由来するコラーゲン；エラスチン；コンドロイチン蛋白複合体のような糖タンパク質などが挙げられる。植物性タンパク質としては、例えば、大豆、小麦、トウモロコシ、えんどう豆などが挙げられる。特に、コラーゲンおよびその分解物は、プロアントシァニジンと結合しやすく、凝集沈殿を起こしやすい。し力し、本発明の組成物を用いれば、コラーゲンおよびその分解物とプロアントシァニジンとを混合しても、凝集沈殿を抑制し得る。

本発明の組成物を、上述の食品、医薬品、医薬部外品、化粧料、トイレタリー用品などに利用する場合、例えば、粉末、液体などの形状に加工して、これらの食品などに添加する。

本発明の組成物の添加量は、特に制限されない。例えば、プロアントシァ二ジンの量を基準に、組成物の含有量を決めてもよい。食品、医薬品などの経口摂取を目的とする場合は、組成物をプロアントシァニジンの乾燥質量換算で、 0 . 0 0 0 5質量％〜4 5質量⁰ /₀、より好ましくは 0 . 0 0 1質量％〜1 0質量％の割合で、食品または医薬品中に配合するのがよい。

本発明の組成物は、いずれの製品形態にする場合においても、プロアントシァニジンとタンパク質との凝集沈殿が低減または抑制されているため、プ口アントシァニジンが均一に分散した製品を製造することができる点で有用である。

以下、本発明の利用態様である食品、乳製品、化粧料などについて詳しく述べる。

(食品）

第 1の態様である食品は、上記組成物と必要に応じて添加剤とを含む。このような本発明の食品は、プロアントシァニジンと種々のタンパク質とが共存した場合でも、凝集沈殿が抑制され得る。特に、動植物由来のタンパク質

(例えばコラーゲン、大豆タンパク質など）とプロアントシァニジンとを共存させた場合、凝集沈殿が抑制され得る。したがって、食品中に、プロアントシァニジンを均一に分散させることができる。さらに、プロアントシァニジンに起因する収斂味も改善される。

本発明の食品は、上記組成物を含有するが、それ以外にも必要に応じて添加剤を含み得る。添加剤としては、例えば、賦形剤、増量剤、結合剤、增粘剤、乳化剤、着色料、香料、食品添加物、調味料などが挙げられる。具体的には、ローヤルゼリー、ビタミン、プロテイン、カルシウム（卵殻カルシゥムなど）、キトサン、レシチンなどの栄養成分、クロレラ末、ァシタパ末、モロヘイヤ末などの緑色粉末などの食品添加物、ステビア末、抹茶パウダー、レモンパウダー、はちみつ、還元麦芽糖、乳糖、糖液などの調味料が挙げられる。

本発明の食品は、通常用いられる方法により、上記組成物の成分と他の成分とを混合して調製することができる。食品の形態としては、例えば、錠剤、粉末、液体（飲料など）などが挙げられる。具体的には、ハードカプセル、ソフトカプセルなどのカプセル剤、錠剤、丸剤、粉末状、顆粒状、茶状、テイーバッグ状、飴状、液体、ペースト状などの形態が挙げられる。これら形態の食品は、形状または好みに応じて、そのまま飲食してもよく、あるいは水、湯、牛乳などに溶いて飲んでも良い。

(乳製品）

第 2の態様である乳製品は、上記組成物と必要に応じて添加物とを含む。上記組成物は、乳由来原料を含むので、哺乳動物の乳（例えば牛乳など）、加工乳、ヨーグルトなどの発酵乳、乳酸菌飲料などの乳製品などとして、そのままの組成で利用することができる。さらに、本発明の乳製品は、上記組成物に上記添加剤などを添加してもよい。

本発明の乳製品は、プロアントシァニジンと乳由来のタンパク質とが共存した場合でも、凝集沈殿が抑制され得る。さらに、プロアントシァニジンと動植物由来のタンパク質（例えばコラーゲン、大豆タンパク質など）とを共存させた場合にも、凝集沈殿が抑制され得る。したがって、乳製品中に、プ口アントシァニジンを均一化させることができる。さらに、プロアントシァ二ジンに起因する収斂味が改善された乳製品を得ることができる。

(化粧料など) 本発明においては、上記組成物を化粧料などとして利用することができる。このような化粧料などとしては、例えば、化粧水、化粧クリーム、乳液、クリーム、パック、ヘアトニック、ヘアクリーム、シャンプー、ヘアリンス、トリートメント、ボディシャンプー、洗顔剤、石験、ファンデーション、白粉、口紅、リップダロス、頰紅、アイシャドー、整髪料、育毛剤、水性軟膏、油性軟膏、目薬、アイゥォッシュ、歯磨剤、マウスゥォッシュ、シップ、ゲルなどが挙げられる。シップおよびゲルのような担体または架橋剤に、本発明の組成物の成分を保持または吸収させ、局部へ貼付するなどの方法によつて、局所的に長時間投与を行うこともできる。

実施例

以下、実施例を挙げて本発明を説明する。本発明は、下記実施例により制限されない。

(実施例 1 ：プロアントシァニジンの調製）

松樹皮 3 0 0 gに精製水 2 . 4 Lを加え、ブレンダー（W a r i n g B l e n d e r ) で破砕した後、 1 0 0 °Cで 1 0分間加熱した。次いで、直ちに濾過し、濾過後の不溶物を精製水 6 0 O m Lで洗浄し、濾液と洗浄液とを合わせて 3 Lの抽出液を得た。この抽出液 2 0 0 m Lを凍結乾燥し 1 3 0 m gの粉末を得た。この粉末を H P L Cで分析したところ、乾燥粉末（抽出物の固形分）中に、プロアントシァニジンを 1 0質量％の割合で含有していることが分かつた。残りの抽出液をすベて減圧濃縮乾固し、 2 0 gの乾燥粉末を得た。

(実施例 2 ：凝集沈殿生成の有無の検討）

プロアントシァニジンを含有する素材とタンパク質を含む素材とを複数準備して、凝集沈殿が発生するか否かについて、検討を行った。具体的には、所定濃度のプロアントシァニジンを含有する水溶液とタンパク質を含む素材とを混合して、凝集沈殿の有無を検査した。

プロアントシァニジンを含有する素材としては、実施例 1の乾燥粉末、巿販の松樹皮抽出物の乾燥粉末、およびブドウ種子抽出物の乾燥粉末の 3種類を準備した。市販の松樹皮抽出物の乾燥粉末としては、プロアントシァニジンを 7 0質量％の割合で含有する松樹皮抽出物（株式会社東洋新薬社製、 O P Cを 3 0質量％以上、力テキン類を 5質量％以上の割合で含有）を用いた。ブドウ種子抽出物の乾燥粉末としては、プロアントシァニジンを 4 0質量％以上の割合で含有するブドウ種子抽出物を用いた。

プロアントシァニジンの最終濃度が 5質量％となるように上記各粉末を精製水に溶解して、プロアントシァニジンを含有する水溶液（5 0 m L ) を調製した。

タンパク質を含む素材としては、脱脂粉乳水溶液、コラーゲンペプチド水溶液、大豆タンパク質水溶液、牛乳、および発酵乳（ヨーグルト）を準備した。水溶液を調製する場合において、コラーゲンペプチド（平均分子量 1 0， 0 0 0 ) を 5質量％となるように精製水に溶解させた。大豆タンパク質（平均分子量 1 0， 0 0 0以上）および脱脂粉乳についても、 5質量％となるように精製水に溶解させた。

次に、上記タンパク質を含む素材（水溶液）と上記プロアントシァニジンを含有する水溶液とを混合した。混合は、プロアントシァニジンの濃度が所定の最終濃度（0 . 0 1質量％、 0 . 1質量％、および 1質量％) となるように行った。次いで、混合後 1時間静置して、沈殿物の有無を、目視で判定した。結果を表 1に示す。

一：沈殿が全く見られなかった

+ :沈殿が見られた表 1

表 1に示すように、牛乳とプロアントシァニジンとの組み合わせ、発酵乳

(ョーグノレト）とプロアントシァニジンとの組み合わせ、および脱脂粉乳とプロアントシァニジンとの組み合わせにおいては、すべて「一」であり、凝集沈殿が見られなかった。すなわち、プロアントシァニジンが含まれている植物抽出物と乳由来原料との組み合わせにおいては、凝集沈殿しなかったことが分かる。さらに、表 1の結果から、発酵乳（ヨーグルト）および脱脂粉乳においても凝集沈殿が見られなかったことから、乳脂肪以外の成分、すなわち少なくとも乳タンパク質を含有することによって、プロアントシァニジンとタンパク質との凝集沈殿が抑制されていると考えられる。

一方、表 1に示すように、コラーゲンとプロアントシァニジンとの組み合わせ、および大豆べプチドとプロアントシァニジンとの組み合わせにおいては、すべて「十」であり、凝集沈殿したことが分かる。すなわち、プロアントシァニジンが含まれている植物抽出物と乳由来でない原料（コラーゲンまたは大豆ペプチド）との組み合わせにおいては、凝集沈殿が発生したことが分かる。

(実施例 3 ：凝集沈殿抑制効果の検討）

実施例 2で凝集沈殿が見られなかつた乳由来原料およびプロアントシァニジンの組み合わせと、乳由来ではないタンパク質またはペプチドとを用いて、凝集沈殿が生じるか否かについて、試験を行った。

まず、実施例 2で用いた牛乳、発酵乳（ヨーグルト）、および脱脂粉乳水溶液のそれぞれに、実施例 2で用いた各プロアントシァニジン（実施例 1の. 乾燥粉末、市販の松樹皮抽出物の乾燥粉末、およびプドウ種子抽出物の乾燥粉末）を添加して、プロアントシァニジンの最終濃度が 1質量％の割合となるように調製物（調製物 1〜9 ) を調製した。次いで、得られた調製物（調製物 1〜9 ) と実施例 2と同様の方法で調製した 5質量％コラーゲン水溶液および 5質量％大豆タンパク質水溶液とを、 1 ： 1 (質量比）の割合で混合して食品 1〜9を調製した。次いで、調製後 1時間静置して、凝集沈殿の有無を、実施例 2と同様に判定した。結果を表 2に示す。

対照として、 5質量％コラーゲン水溶液および 5質量％大豆タンパク質水溶液のそれぞれに、プロアントシァニジンの最終濃度が 1質量％となるように市販の松樹皮抽出物の乾燥粉末を溶解させた水溶液を、 1 ： 1 (質量比）の割合となるように添カ卩して水溶液を調製した。得られた水溶液を 1時間静置して、凝集沈殿の有無を、実施例 2と同様に判定した。結果を表 3に示す。

表 2

表 3

表 2に示すように、プロアントシァニジンを含む植物抽出物と乳由来原料 (牛乳、発酵乳（ヨーグルト）、および脱脂粉乳）とを含有する調製物（調製物 1 〜 9 ) に、コラーゲン水溶液および大豆タンパク質水溶液を添加しても、凝集沈殿が生じなかった。すなわち、プロアントシァニジンが含まれている植物抽出物と乳由来原料とを含有する調製物を用いれば、プロアントシァニジンとタンパク質との凝集沈殿を抑制し得ることが分かる。したがって、プロアントシァニジンを含む植物抽出物と乳由来原料とを含有する調製物は、プロアントシァニジンとタンパク質との凝集沈殿を抑制し得るので、ブロアントシァニジンが均一に分散した食品の調製を可能とするとともに、ブロアントシァニジンを様々な原料に応用することも可能とする。

一方、表 3の結果から、 5質量％コラーゲン水溶液および 5質量％大豆タンパク質水溶液のそれぞれに、市販の松樹皮抽出物の乾燥粉末を溶解した水溶液を添加して得られた水溶液は、凝集沈殿が生じたことが分かる。

このように、プロアントシァニジンが含まれている植物抽出物と乳由来原料とを含有する調製物は、タンパク質とプロアントシァニジンとの凝集沈殿の抑制に対して、極めて有効であることが分かる。

(実施例 4 ：収斂性）

実施例 2で用いた牛乳、発酵乳、および 5質量％の脱脂粉乳含有水溶液のそれぞれに、市販の松樹皮抽出物水溶液を、プロアントシァニジンの最終濃度が 1質量％の割合となるように添加して調製物（調製物 1 0〜1 2 ) を調製した。

さらに、市販の松樹皮抽出物の乾燥粉末を用いて、プロアントシァニジンの濃度が 1質量％となるように溶解させた松榭皮抽出物水溶液を調製した (対照とする）。

次いで、これら調製物 1 0〜1 2の溶液と対照の水溶液とを、 1 0名のパネラーに試飲させた。そして、対照の水溶液で感じる収斂味と調製物 1 0〜 1 2で感じる収斂味とを比較させ、調製物 1 0〜1 2において収斂味が改善

(低減）しているか否かを、下記の基準で回答させた。 1 0名の回答から、調製物 1 0〜1 2の平均点を求めた。平均点を表 4に示す。 (回答の基準).

対照よりも著しく収斂味が改善（低減）している： 3点

対照よりも収斂味がかなり改善（低減）している： 2点

対照よりも収斂味がわずかに改善（低減）している： 1点

' 対照と収斂味の変化がない： 0点表 4

表 4に示すように、調製物 1 0〜1 2の平均点は、 1 . 8点以上であった。このことから、牛乳、発酵乳、または脱脂粉乳に、植物抽出物（松樹皮抽出物）を添加することによって、優れた収斂味の改善（低減）効果が得られることが分かる。上記実施例 1〜4の結果によれば、様々な形態の食品に、本発明の組成物を添加し得ることが分かる。したがって、タンパク質を含有する食品などにプロアントシァニジンを添加する場合、本発明の組成物を用いれば.、ブロアントシァニジンとタンパク質との凝集沈殿を抑制し得るとともに、プロアントシァニジンに起因する収斂味をも低減し得る。 (製造例 1 )

下記に示す処方で各粉末を混合し、そして湿式造粒によって顆粒品を調製した。下記に示す処方の数字の単位は、質量％である。

松樹皮抽出物（注）

脱脂粉乳

大豆タンパク質

還元麦芽糖

難消化性デキストリン

トレノヽロース

(注）プロアントシァニジン 7 0質量％ (O P Cを松樹皮抽出物中に 3 0質量％以上含有）

この処方によれば、松樹皮抽出物中のプロアントシァニジンは、固まりを作ることがなかった。そして、均一な顆粒品を、調製（製造）することができた。

(製造例 2 )

下記に示す処方で各粉末を混合し、混合粉末 1 0 0質量部に対して、 2 0 容量％エタノール 2 0質量部を添加し、捏和して混合粉末を大きな塊とした。そして、その塊を用いて、押出造粒機により造粒物を調製した。下記に示す処方の数字の単位は、質量％である。

松樹皮抽出物（注） 3

脱脂粉乳 0 . 3

エラスチンタンパク質 1

α化デンプン 2

難消化性デキストリン 2 0

結晶セノレ口一ス 5 3 . 7

トレハロース 2 0

このように調製された造粒物は、各成分が均一に混合された造粒物であつた。 (製造例 3 )

下記の処方に示す成分に対して精製水を添加し、飲料 1 O O m Lを調製した。

松樹皮抽出物（注） 0 . 0 1 g

大豆べプチド 3 g

果糖ブドウ糖 1 0 g

ァスコノレビン酸 0 . 5 g

乳酸菌飲料 1 0 m L

祧果汁 5 m L

この処方により調製した飲料は、プロアントシァニジンを含有する植物抽出物を含んでいても沈殿が生じず、安定した飲料であった。産業上の利用可能性

本発明の組成物は、プロアントシァニジンを含有する植物抽出物と乳由来の原料とを含有し、プロアントシァニジンとタンパク質との凝集沈殿を抑制し得る。したがって、タンパク質を含む様々な食品原料とプロアントシァニジンとの共存を可能とする。したがって、プロアントシァニジン含有植物およびその抽出物の利用範囲ならびに適用範囲を広げることができるため、極めて有用である。本発明の組成物により、プロアントシァニジンが均一に混合された製剤や食品を調製することが可能となる。さらに、本発明によれば、特に松樹皮抽出物の収斂味を改善し得る。したがって、収斂味が強い松樹皮抽出物の応用範囲を拡大できる点で有用である。

Claims

請求の範囲

1 . プロアントシァニジンを含む植物抽出物と乳由来原料とを含有する組成物。

2 . 前記プロアントシァニジンが、前記植物抽出物の固形分中に 1質量。 /o以上の割合で含まれる、請求項 1に記載の組成物。

3 . 前記植物抽出物が、松樹皮抽出物である、請求項 1または 2に記載の組成物。

4 . 前記請求項 1から 3のいずれかの項に記載の組成物を含有する、食品。

5 . 前記請求項 1から 3のいずれかの項に記載の組成物を含有する、乳製品。

6 . プロアントシァニジンとタンパク質との凝集沈殿を低減させる方法であつて、

前記請求填 1から 3のいずれかの項に記載の組成物を、該タンパク質に添加する工程を包含する、方法。