WO2003078314A1 - Verfahren zur verminderung der no-abgaskonzentration in einer salpetersäureanlage beim ab- und/oder anfahren - Google Patents

Verfahren zur verminderung der no-abgaskonzentration in einer salpetersäureanlage beim ab- und/oder anfahren Download PDF

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Rainer Maurer
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    • B01D53/34—Chemical or biological purification of waste gases
    • B01D53/46—Removing components of defined structure
    • B01D53/54—Nitrogen compounds
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    • C01B21/38—Nitric acid
    • C01B21/40—Preparation by absorption of oxides of nitrogen

Definitions

  • the invention relates to a method for reducing the NO x exhaust gas concentration in a pressurized nitric acid plant when starting and / or starting the plant.
  • Processes for the production of nitric acid are operated under pressure in modern nitric acid plants in order to achieve higher acid concentrations and higher rates of degradation of NO x (ie better efficiencies) in the absorption.
  • a distinction is made between two-pressure and mono-printing systems.
  • the gas is generated, i.e. the production of the nitrous gases by oxidation of ammonia under a pressure of about 4 to 6 bar and the absorption of the nitrous gases thus generated with water to nitric acid at 10 to 15 bar.
  • gas generation and absorption take place at approximately the same pressure of approximately 6 to 14 bar.
  • Compressors which are driven by means of gas and / or steam turbines or electric motors, are used to generate pressure.
  • a gas turbine is preferably operated with the exhaust gas of the nitric acid system using the pressure applied by the at least one compressor.
  • Modern nitric acid plants are equipped with residual gas purifications to meet the increasingly stringent requirements. visibly to meet the NO x exhaust emissions.
  • the current standard is 50 ppm NO x in the exhaust gas of a system during normal operation, with the tendency towards even lower values.
  • the nitrous gas under pressure in the plant is released into the surrounding atmosphere via the absorption column and the residual gas cleaning. Since the residual gas cleaning can only be kept in operation for as long as the permissible limit temperatures allow, this cleaning is usually out of operation before the system is completely decompressed. Furthermore, the absorption column, which is usually equipped with sieve trays, begins to become unstable with a decrease in the amount of expansion, so that the absorption efficiency drops sharply. As soon as the residual gas cleaning is out of operation, the nitrous content of the gas to be released into the atmosphere will increase sharply during the residual relaxation and this will thus become visible.
  • a nitric acid plant fails or shuts down, the ammonia feed for gas generation is usually shut off before the machine set of the plant is shut down.
  • the gas to be released to the environment will maintain the required exhaust gas concentration and be colorless. It is advantageous to keep the machine set in operation for as long as possible hold until the nitrous gas in the system is replaced by air.
  • This object is achieved according to the invention in a method of the type described at the outset in that when the system is shut down, immediately after the failure of the residual gas cleaning due to a drop in temperature (reaching the limit temperature) or other causes, the pressure then prevailing within the system is temporarily maintained and the gas then relaxed and diluted by means of air fed in from outside and released into the environment.
  • the nitrous gases are diluted with nitrous gas-free ambient air before exiting the system. This process takes place in a controlled manner because the gas is expanded in a controlled manner.
  • the supply lines for gas generation or for the system and the gas discharge lines are blocked from the absorption or from the system in order to temporarily maintain the pressure.
  • the nitrous-containing gas is thus blocked at the same time as the residual gas cleaning fails, after which it is relaxed in a controlled manner and emitted in sufficiently diluted form by means of the air fed in.
  • the supply of air for dilution can be supplied with a separate blower or with the help of the air compressor belonging to the machine set of the system.
  • the air can be supplied for dilution in front of or behind the gas turbine.
  • FIG. 1 shows a simplified system diagram of a mono-pressure nitric acid system
  • FIG. 2 sections of a two-pressure nitric acid plant.
  • the nitrous gas generation and the subsequent absorption are indicated with the common reference number 1; these system parts are known per se to a person skilled in the art.
  • both the gas generation and the absorption work under approximately the same pressure of about 6 to 14 bar.
  • Ammonia is supplied to the gas generation in a conventional manner, while water is supplied to the downstream absorption. This is not shown. Only one air supply line 2 and one is shown Gas discharge 3 at the end of the absorption.
  • an air compressor 3 is provided, which is connected to the air supply line 2 via a shut-off element 4 and to the atmosphere via a further line 5 and a shut-off element 6 with an air discharge line 7.
  • the nitrous gas discharge line 3 downstream of the absorption opens into a gas turbine 9 via a shut-off element 8 and from there into the environment via an exhaust gas line 10.
  • the gas discharge line 3 branches into a secondary line 11 which opens into the exhaust line 10 via a shut-off element 12.
  • an air line 13 with shut-off element 14 is indicated in broken lines, which branches off from the line 5 and opens into the gas discharge line 3 in front of the gas turbine 9. Additionally or alternatively, a further air line 15 with shut-off element 16 is provided, which opens directly into the exhaust line 10 and is based on an additional blower (not shown).
  • shut-off elements 14 and 16 are closed during normal operation of the system, so that no additional air can get into the area of the gas discharge line 3 or the exhaust line 10.
  • the procedure is then the Conventional, ie via the air compressor 3, air is fed into the gas generation together with ammonia and nitrous gas is generated there, which is then passed through the absorption in order to produce nitric acid.
  • the nitrous exhaust gases emerge from the absorption through the gas discharge line 3 and reach either the gas turbine 9 and / or the secondary line 11 into the exhaust line 10, which is guided through a residual gas cleaning system (not shown).
  • the pressure in the system gradually drops. Furthermore, as the relaxation progresses due to falling heat, the residual gas cleaning will inevitably turn off when the limit temperature is reached.
  • the pressure in the system is temporarily maintained simultaneously with the failure of the residual gas cleaning by closing the shut-off elements 4 and 8 or 12 before the gas generation and after the absorption, ie the gas is blocked with the failure of the residual gas cleaning system, so to speak. This blocked area is labeled A.
  • the gas is then introduced into the exhaust pipe 10 in a controlled manner, where it is diluted so much by means of ambient air that the NO x concentration drops sufficiently and the gas becomes colorless. This ambient air is either by means of a separate blower via line 15 or by using air compressor 3 of the machine fed via line 13 in front of the gas turbine * 9.
  • FIG. 2 the blocked area shown in Figure 1 with A between the shut-off elements 4 and 8 or 12 is shown for a two-pressure system.
  • the process block here consists of two different pressure chambers, namely a gas generator 17 and a downstream absorption 18, the nitrous gases in the gas generator usually being produced at a pressure of approximately 4 to 6 bar, while the absorption 18 is approximately 10 to 14 cash is carried out.
  • An intermediate compressor 19 is provided to achieve this higher pressure in the absorption column.
  • the entire procedure is the same as in the exemplary embodiment according to FIG. 1.
  • the invention is not limited to the exemplary embodiments shown. Further configurations are possible without leaving the basic idea.

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Abstract

Mit einem Verfahren zur Verminderung der NOx-Abgaskonzentration in einer unter Druck betriebenen Salpetersäureanlage, deren austretendes Abgas einer Restgasreinigung unterzogen wird, beim Ab- und/oder Anfahren der Anlage, soll eine Lösung geschaffen werden, bei welcher die NOx-Abgaskonzentration beim Ab- und/oder Anfahren einer Salpetersäureanlage ohne Restgasreinigung verringert werden kann. Dies wird dadurch erreicht, dass beim Abfahren der Anlage, unmittelbar nach dem durch Temperaturabfall oder dergl. bedingten Ausfall der Restgasreinigung, der dann innerhalb der Anlage herrschende Druck zeitweise aufrechterhalten und das Gas anschliessend geregelt entspannt und mittels von aussen eingespeister Luft verdünnt und an die Umgebung abgegeben wird.

Description

VERFAHREN ZURVERMINDERUNG DER NOx-ABGASKONZENTRATION IN EINER SALPETERSÄUREANLAGE BEIM AB- UND/ODERANFAHREN
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Verminderung der NOx-Abgaskonzentration in einer unter Druck betriebenen Salpetersäureanlage beim Ab- und/oder Anfahren der Anlage.
Verfahren zur Herstellung von Salpetersäure werden in modernen Salpetersäureanlagen unter Druck betrieben, um höhere Säurekonzentrationen und höhere Abbauraten an NOx (d.h. bessere Wirkungsgrade) in der Absorption zu erreichen. Dabei werden Zweidruck- und Monodruckanlagen unterschieden.
Bei den Zweidruckanlagen erfolgt die Gaserzeugung, d.h. die Produktion der nitrosen Gase durch Oxidation von Ammoniak unter einem Druck von ca. 4 bis 6 bar und die Absorption der so erzeugten nitrosen Gase mit Wasser zu Salpetersäure bei 10 bis 15 bar. Bei Monodruckanlagen dagegen erfolgt die Gaserzeugung und die Absorption bei annähernd gleichem Druck von etwa 6 bis 14 bar.
Zur Druckerzeugung dienen Verdichter, die mittels Gas- und/oder Dampfturbine bzw. Elektromotor angetrieben werden. Eine Gasturbine wird dabei vorzugsweise mit dem Abgas der Salpetersäureanlage unter Nutzung des von dem wenigstens einen Verdichter aufgebrachten Druckes betrieben.
Moderne Salpetersäureanlagen sind mit Restgasreinigungen ausgerüstet, um die immer strenger werdenden Auflagen hin- sichtlich der NOx-Abgasemission zu erfüllen. Standard sind zur Zeit 50 ppm NOx im Abgas einer Anlage bei Normalbetrieb, wobei die Tendenz zu noch tieferen Werten geht.
Beim Ausfall bzw. beim Abfahren einer Salpetersäureanlage wird das sich in der Anlage unter Druck befindliche Nitrosegas über die Absorptionskolonne und die Restgasreinigung in die umgebende Atmosphäre entspannt. Da die Restgasreinigung nur solange in Betrieb gehalten werden kann, wie es die zulässigen Grenztemperaturen zulassen, ist in der Regel diese Reinigung außer Betrieb, bevor die Anlage komplett entspannt ist. Weiterhin beginnt die üblicherweise mit Siebböden ausgerüstete Absorptionskolonne mit fallender Entspannungsmenge instabil zu werden, so dass der Absorptionswirkungsgrad stark abfällt. Sobald die Restgasreinigung außer Betrieb ist, wird während der Restentspannung der Nitrosegehalt des in die Atmosphäre abzugebenden Gases stark zunehmen und dieses somit sichtbar werden.
Beim Ausfall bzw. Abfahren einer Salpetersäureanlage wird üblicherweise zuerst die Ammoniakzuführung zur Gaserzeugung abgesperrt, bevor der Maschinensatz der Anlage abgestellt wird. Solange die Restgasreinigung unter Beachtung der Grenztemperaturen in Betrieb gehalten werden kann, wird das an die Umgebung abzugebende Gas die geforderte Abgaskonzentration einhalten und farblos sein. Vorteilhaft ist es dabei, den Maschinensatz solange wie möglich in Betrieb zu halten, bis das Nitrosegas in der Anlage durch Luft ersetzt ist.
Wenn jedoch, aus welchen Gründen auch immer, eine Abschaltung des Maschinensatzes unmittelbar oder kurz nach dem Abstellen der Ammoniakzuführung erforderlich ist, ist ein solcher Gasaustausch nicht mehr gegeben. Bei weiterer Entspannung und dadurch bedingtem zwangsläufigen Erreichen der Grenztemperaturen für die Restgasreinigung und den dadurch bedingten Ausfall der Restgasreinigung treten deutlich höhere und sichtbare NOx-Emissionen auf.
Aufgabe der Erfindung ist es deshalb, eine Lösung zu schaffen, bei welcher die NOx-Abgaskonzentration beim Ab- und/oder Anfahren einer Salpetersäureanlage ohne Restgasreinigung verringert werden kann.
Diese Aufgabe wird bei einem Verfahren der eingangs bezeichneten Art erfindungsgemäß dadurch gelöst, dass beim Abfahren der Anlage, unmittelbar nach dem durch Teraperaturabfall (Erreichen der Grenztemperatur) oder anderer TJrsachen bedingten Ausfall der Restgasreinigung, der dann innerhalb der Anlage herrschende Druck zeitweise aufrechterhalten und das Gas anschließend geregelt entspannt und mittels von außen eingespeister Luft verdünnt und an die Umgebung abgegeben wird . Auf diese Weise läßt sich erreichen, dass nach dem Ausfall der Restgasreinigung keine zu hohen NOx-Abgaswerte auftreten, die nitrosen Abgase werden dazu mit nitrosegasfreier Umgebungsluft vor dem Austritt aus der Anlage verdünnt. Dieser Vorgang läuft dabei kontrolliert ab, weil das Gas geregelt entspannt wird.
Dazu ist bevorzugt vorgesehen, dass zur zeitweisen Aufrechterhaltung des Druckes die Zuleitungen zur Gaserzeugung bzw. zur Anlage und die Gasableitungen von der Absorption bzw. aus der Anlage abgesperrt werden. Das nitrosehaltige Gas wird somit gleichzeitig mit dem Ausfall der Restgasreinigung eingeblockt, anschließend wird es geregelt entspannt und mittels der eingespeisten Luft ausreichend stark verdünnt abgegeben.
Die Zuführung der Luft zur Verdünnung kann mit einem separaten Gebläse oder mit Hilfe des zum Maschinensatz der Anlage gehörigen Luftverdichters zugeführt werden.
Dabei kann die Luft zur Verdünnung vor oder hinter der Gasturbine zugeführt werden.
Es versteht sich von selbst, dass das Verfahren beim Abfahren der Anlage nur solange durchführbar ist, bis die gesamte Anlage drucklos geworden ist. Anschließend tritt aber ohnehin kein Abgas mehr aus der Anlage aus . Beim Wiederanfahren der Anlage wird mit Einsetzen der Luftförderung des Maschinensatzes das drucklos in der Anlage verbliebene Nitrosegas in die Atmosphäre gedrückt und sichtbar. Um auch während dieses Vorganges die Abgaskonzentration zu verringern ist in weiterer Ausgestaltung vorteilhaft vorgesehen, dass beim Wiederanfahren der Anlage die Zufuhr von Prozessluft geregelt erhöht und zusätzliche Luft zur Verdünnung vor oder hinter der Gasturbine zugeführt wird.
Die Erfindung ist nachstehend anhand der Zeichnung beispielhaft näher erläutert. Diese zeigt in:
Fig. 1 ein vereinfachtes Anlagenschema einer Monodruck- salpetersäureanlage und
Fig. 2 ausschnittweise eine Zweidrucksalpetersäureanlage.
Bei der in Figur 1 dargestellten Monodruckanlage sind die Nitrosegaserzeugung und die nachgeschaltete Absorption mit dem gemeinsamen Bezugszeichen 1 angedeutet, diese Anlagenteile sind für sich betrachtet für einen Fachmann bekannt. Im normalen Betrieb arbeiten sowohl die Gaserzeugung als auch die Absorption unter annähernd gleichem Druck von etwa 6 bis 14 bar. Der Gaserzeugung wird in üblicher Weise Ammoniak zugeführt, während der nachgeschalteten Absorption Wasser zugeführt wird. Dies ist nicht dargestellt. Dargestellt ist lediglich eine Luftzuführleitung 2 sowie eine Gasableitung 3 am Ende der Absorption.
Zur Zuführung der Prozessluft ist ein Luftverdichter 3 vorgesehen, der über ein Absperrelement 4 mit der Luftzuführleitung 2 in Verbindung steht sowie über eine weitere Leitung 5 und ein Absperrelement 6 mit einer Luftableitung 7 an die Atmosphäre .
Die Nitrosegasableitung 3 stromabwärts der Absorption mündet über ein Absperrelement 8 in eine Gasturbine 9 und von da über eine Abgasleitung 10 in die Umgebung. Parallel dazu verzweigt sich die Gasableitung 3 in eine Nebenleitung 11, die über ein Absperrelement 12 in die Abgasleitung 10 mündet.
Zur Einspeisung von Umgebungsluft in die Abgasleitung 10 ist gestrichelt eine Luftleitung 13 mit Absperrelement 14 angedeutet, die von der Leitung 5 abzweigt und in die Gasableitung 3 vor der Gasturbine 9 mündet. Zusätzlich oder alternativ ist eine weitere Luftleitung 15 mit Absperrelement 16 vorgesehen, die direkt in die Abgasleitung 10 mündet und von einem nicht dargestellten zusätzlichen Gebläse ausgeht..
Während des normalen Betriebs der Anlage sind die Absperrelemente 14 bzw. 16 geschlossen, so dass in den Bereich der Gasableitung 3 bzw. der Abgasleitung 10 keine zusätzliche Luft gelangen kann. Der Verfahrensablauf ist dann der übliche, d.h. über den Luftverdichter 3 wird Luft in die Gaserzeugung gemeinsam mit Ammoniak geführt und dort nitro- ses Gas erzeugt, welches anschließend durch die Absorption geleitet wird, um Salpetersäure zu erzeugen. Die nitrosen Abgase treten aus der Absorption durch die Gasableitung 3 aus und gelangen entweder über die Gasturbine 9 und/oder über die Nebenleitung 11 in die Abgasleitung 10, die durch eine nicht dargestellte Restgasreinigung geführt ist.
Beim Abfahren der gesamten Anlage, entweder gezielt oder durch eine Störung, sinkt nach und nach der Druck in der Anlage ab. Weiterhin wird bei fortschreitender Entspannung durch fallende Wärme zwangsläufig bei Erreichen der Grenztemperatur sich die Restgasreinigung abstellen. Um gleichwohl keine erhöhte NOx-konzentration am Austritt der Abgasleitung 10 zu erhalten, wird gleichzeitig mit dem Ausfall der Restgasreinigung zeitweise der Druck in der Anlage aufrechterhalten, indem die Absperrelemente 4 und 8 bzw. 12 vor der Gaserzeugung und hinter der Absorption geschlossen werden, d.h. das Gas wird mit dem Ausfall der Restgasreinigung sozusagen eingeblockt. Dieser eingeblockte Bereich ist mit A bezeichnet. Anschließend wird das Gas geregelt in die Abgasleitung 10 eingeleitet, wo es mittels Umgebungsluft so stark verdünnt wird, dass die NOx-Konzentration ausreichend absinkt und das Gas farblos wird. Diese Umgebungsluft wird dabei entweder mit Hilfe des separaten Gebläses über die Leitung 15 oder unter Nutzung des Luftverdichters 3 des Maschinen- satzes über die Leitung 13 vor der Gasturbine* 9 eingespeist.
Diese Verfahrensweise wird solange aufrechterhalten, bis die Anlage drucklos geworden ist, anschließend tritt kein Abgas mehr aus .
Beim Wiederanfahren der Anlage wird mit Einsetzen der Luftförderung des Maschinensatzes an sich das drucklos in der Anlage verbliebene Nitrosegas mit erhöhter NOx-Konzentration aus der Abgasleitung 10 gedrückt. Um dies zu vermeiden, wird die zugeführte Prozessluft geregelt erhöht und gleichzeitig wie beim Entspannen mit zusätzlicher Luft über die Leitung 13 bzw. 15 verdünnt.
In Figur 2 ist der in Figur 1 mit A dargestellte eingeblockte Bereich zwischen den Absperrelementen 4 und 8 bzw. 12 für eine Zweidruckanlage dargestellt. Der Prozessblock besteht hier aus zwei unterschiedlichen Druckräumen, nämlich einer Gaserzeugung 17 und einer nachgeschalteten Absorption 18, wobei üblicherweise die Produktion der nitrosen Gase in der Gaserzeugung bei einem Druck von ca. 4 bis 6 bar erfolgt, während die Absorption 18 bei etwa 10 bis 14 bar durchgeführt wird. Zur Erreichung dieses höheren Druckes in der Absoprtionskolonne ist ein zwischengeschalteter Verdichter 19 vorgesehen. Ansonsten ist die gesamte Verfahrensführung dieselbe, wie beim Ausführungsbeispiel nach Figur 1. Natürlich ist die Erfindung nicht auf die dargestellten Ausführungsbeispiele beschränkt. Weitere Ausgestaltungen sind möglich, ohne den Grundgedanken zu verlassen.

Claims

Patentansprüche ;
Verfahren zur Verminderung der NOx-Abgaskonzentration in einer unter Druck betriebenen Salpetersäureanlage, deren austretendes Abgas einer Restgasreinigung unterzogen wird, beim Ab- und/oder Anfahren der Anlage, dadurch gekennzeichnet, dass beim Abfahren der Anlage, unmittelbar nach dem durch Temperaturabfall oder dergl . bedingten Ausfall der Restgasreinigung, der dann innerhalb der Anlage herrschende Druck zeitweise aufrechterhalten und das Gas anschließend geregelt entspannt und mittels von außen eingespeister Luft verdünnt und an die Umgebung abgegeben wird.
Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass zur zeitweisen Aufrechterhaltung des Druckes die Zuleitungen zur Gaserzeugung und die Gasableitungen von der Absorption abgesperrt werden.
Verfahren nach Anspruch 1 oder 2 , dadurch gekennzeichnet, dass die Luft zur Verdünnung mit einem separaten Gebläse oder mit Hilfe eines zum Maschinensatz der Anlage gehörigen Luftverdichters zugeführt wird. P T/EP03/02378
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Verfahren nach Anspruch 1, 2 oder 3, dadurch gekennzeichnet, dass die Luft zur Verdünnung vor oder hinter der Gasturbine zugeführt wird.
Verfahren nach Anspruch 1 oder einem der folgenden, dadurch gekennzeichnet, dass beim Wiederanfahren der Anlage die Zufuhr von Prozessluft geregelt erhöht und zusätzliche Luft zur Verdünnung vor oder hinter der Gasturbine zugeführt wird.
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