WO2001083087A1 - Verfahren und vorrichtung zur abgasreinigung - Google Patents

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    • Y02T10/10—Internal combustion engine [ICE] based vehicles
    • Y02T10/12—Improving ICE efficiencies

Definitions

  • the invention relates to a method for cleaning exhaust gases, in particular for cleaning exhaust gases from diesel engines and / or lean-burn engines, using an SCR catalytic converter for the selective catalytic reduction of nitrogen oxides and with activation of the exhaust gases by non-thermal gas discharge plasmas.
  • the invention also relates to the associated device with means for performing the specified method.
  • the selective catalytic reduction (SCR) of nitrogen oxides in diesel and lean engine exhaust gas with monolithic V 2 0 5 -W ⁇ 3 / Ti0 2 catalysts and with ammonia-based reducing agents, such as urea, is an effective process for exhaust gas purification at catalyst temperatures above 200 ° C Motor vehicles (Kfz), in particular trucks see. This process not only reduces nitrogen oxide emissions, but also hydrocarbon emissions if the catalyst composition is properly matched.
  • Heating catalysts could reduce nitrogen oxide emissions in city traffic by quickly reaching the working temperature for selective catalytic reduction.
  • this presupposes the use of catalysts with metallic supports, which have serious disadvantages for the urea SCR process, such as low ammonia storage capacity, and have high costs in comparison with monolithic catalysts.
  • the object of the invention is to provide a method and an associated device with which both the nitrogen oxide emissions are reduced and the emission of hydrocarbons in high concentrations is prevented regardless of the hydrocarbon content of the exhaust gas at low catalyst temperatures.
  • the hydrocarbons contained in the exhaust gas are adsorbed in the first step.
  • the exhaust gas which now has a low hydrocarbon content, is exposed to a non-thermal gas discharge plasma in order to oxidize part of the NO to NO 2 .
  • an ammonia-based reducing agent is added to the exhaust gas.
  • the exhaust gas is fed to the SCR catalytic converter to reduce nitrogen oxides.
  • the associated device has a first close to the engine in the Exhaust system accommodated hydrocarbon adsorbers, a reactor for generating non-thermal gas discharge plasmas, a metering unit for a reducing agent and an SCR catalyst.
  • the hydrocarbon adsorber can advantageously be designed such that the hydrocarbons are desorbed at temperatures at which the SCR catalyst oxidizes hydrocarbons.
  • the hydrocarbon adsorber is selected such that, at higher exhaust gas temperatures, the hydrocarbons are catalytically oxidized to form carbon dioxide and water in addition to the adsorption.
  • the course of the process is then preferably the oxidation of the hydrocarbons, plasma-induced oxidation of the NO to NO 2 , addition of the reducing agent and selective catalytic reduction of the NO x .
  • a further advantageous development of the method can consist in that the hydrocarbon adsorber used oxidizes hydrocarbons to carbon dioxide and water and at the same time a part of the NO to NO 2 at higher exhaust gas temperatures.
  • the course of the process then includes the catalytic oxidation of the hydrocarbons and part of the NO, the addition of the reducing agent and the selective catalytic reduction of the NO x .
  • SCR Selective Catalytic Reduction
  • the adsorbed hydrocarbons reduce the N0 2 generated from NO in the non-thermal gas discharge plasma back to NO.
  • FIG. 1 shows a device for realizing the method in a motor vehicle that is not shown in detail.
  • An internal combustion engine 1 with an exhaust line 2 has a first hydrocarbon adsorber 3, which is accommodated close to the engine in the exhaust line 2, a reactor 4 for generating non-thermal gas discharge plasmas, an electrical supply unit 5 being assigned to the reactor 4, and a metering unit 6 for a reducing agent RM, which is in a storage tank 7 is stored, and an SCR catalytic converter 8.
  • sensors 9 to 12 for registering operating states of the engine 1, for registering exhaust gas properties such as temperature and / or exhaust gas composition and for registering catalyst properties, all in one unit be evaluated.
  • a hydrocarbon adsorber 3 is advantageously a material with a large pore volume and a large pore diameter that has catalytic properties: Zeolites such as NH 4 ZSM5 or NaZSM5 are suitable for this purpose, the properties of which can be adapted to the respective application by metallic doping. Due to the low response temperatures for the catalytic oxidation of the hydrocarbons, platinum-doped Pt-NHZSM5 and copper-doped Cu-NaZSM5 are particularly suitable. Furthermore, ⁇ -aluminum oxide can be used, which can also be doped with Pt. These materials can be applied to Al 2 0 3 ceramic or to cordierite as the carrier material.
  • the material of the SCR catalytic converter 8 itself - that is, typically a V 2 ⁇ 5-W0 3 / Ti ⁇ 2 catalytic converter - can also be used for the hydrocarbon adsorber 3 , the material here also being able to be applied to a support.
  • the full extrudate which can be prepared with the addition of fiber materials and a binder, is preferred. This is described in detail in “Hydrocarbon Sorption and Oxidation Catalyst for Heavy Duty Engines *, SAE Technical Paper Series, Paper No. 1999-01-3560 (1999).
  • a noble metal such as Pt or Pd
  • the hydrocarbon concentration in the exhaust gas can be drastically reduced over the temperature range from 50 ° C to 500 ° C.
  • the hydrocarbons are adsorbed on the adsorber 3 to such an extent that they at low exhaust gas temperature do not affect the absorption capacity of the SCR catalyst 8 for the reducing agent RM.
  • the exhaust gas pretreated in this way is exposed to the non-thermal gas discharge plasma in the reactor 4 in order to oxidize part of the NO present in the nitrogen oxides to NO 2 .
  • An ammonia-based reducing agent RM is then added to this pretreated exhaust gas via the metering unit 6.
  • the exhaust gas including reducing agent RM is then fed to the SCR catalytic converter 8 for reduction.
  • the hydrocarbons can be catalytically oxidized to carbon dioxide and water at a sufficient temperature.
  • part of the NO contained in the nitrogen oxides is catalytically oxidized to N0 2 .

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Abstract

Zur Reinigung von Abgasen von Dieselmotoren und/oder Otto-Magermotoren ist der Einsatz eines sog. SCR-Katalysators zur selektiven katalytischen Reduktion (SCR) von Stickoxiden be-kannt, wobei zusätzlich die Abgase durch nichtthermische Gas-entladungsplasmen aktiviert werden können. Gemäss der Erfin-dung werden zunächst die im Abgas enthaltenen Kohlenwasser-stoffe weitestgehend adsorbiert, dann wird das Abgas dem nichtthermischen Gasentladungsplasma ausgesetzt, anschliessend wird dem so vorbehandelten Abgas ein auf Ammoniak basiertes Reduktionsmittel zugesetzt und schliesslich wird das Abgas dem SCR-Katalysator zur Reduktion der Stickoxide zugeführt. Bei der zugehörigen Vorrichtung sind motornah im Abgasstrang ein Kohlenwasserstoffadsorber (3), ein Gasentladungsreaktor (4), eine Dosiereinheit (6) für ein Reduktionsmittel (RM) und ein SCR-Katalysator (8) hintereinandergeschaltet.

Description

Beschreibung
Verfahren und Vorrichtung zur Abgasreinigung
Die Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zur Abgasreinigung, insbesondere zur Reinigung von Abgasen von Dieselmotoren und/oder Otto-Magermotoren, unter Einsatz eines SCR- Katalysators zur selektiven katalytischen Reduktion von Stickoxiden und unter Aktivierung der Abgase durch nichtther- mische Gasentladungsplasmen. Daneben bezieht sich die Erfindung auch auf die zugehörige Vorrichtung mit Mitteln zur Durchführung des angegebenen Verfahrens .
Die selektive katalytische Reduktion (SCR) von Stickoxiden in Diesel- und Magermotorabgas mit monolithischen V205-Wθ3/Ti02- Katalysatoren und mit auf Ammoniak basierenden Reduktionsmitteln, wie Harnstoff, ist bei Katalysatortemperaturen oberhalb 200°C ein wirksames Verfahren zur Abgasreinigung von Kraftfahrzeugen (Kfz), insbesondere LKW s. Durch dieses Verfahren werden nicht nur die Stickoxidemissionen sondern bei passend abgestimmter Katalysatorzusammensetzung auch die Kohlenwasserstoffemissionen reduziert.
Dagegen kann bei Katalysatortemperaturen unter 200°C, die im Stadtverkehr bei Pkwxs häufig auftreten, eine ausreichende
Stickoxidreduktion ohne zusätzliche Maßnahmen nicht erreicht werden. Zur Lösung dieses Problems wurde bereits in der WO 98/52679 AI vorgeschlagen, dem SCR-Katalysator ein nichtthermisches Gasentladungsplasma vorzuschalten. In umfangrei- chen Versuchen konnte mit einer solchen Anordnung aus Plasmareaktor und SCR-Katalysator erfolgreich eine wirksame NOx- Reduktion bei Temperaturen bis unter 100 °C demonstriert werden. Dabei zeigt es sich jedoch, dass bei hohen Kohlenwasserstoffkonzentrationen im Abgas, wie sie beim Kaltstart und auf Kurzstrecken auftreten, der NOx-Reduktionsgrad drastisch zurückgeht. Dieser Rückgang hängt offensichtlich mit den Eigen- Schäften des Katalysators zusammen, die für eine wirksame Minderung der Kohlenwasserstoffemissionen erforderlich sind.
Mit Heizkatalysatoren ließe sich die Emission der Stickoxide im Stadtverkehr dadurch reduzieren, dass die Arbeitstemperatur für selektive katalytische Reduktion schnell erreicht wird. Das setzt jedoch die Verwendung von Katalysatoren mit metallischen Trägern voraus, die für das Harnstoff-SCR-Ver- fahren gravierende Nachteile, wie niedriges Ammoniakspeicher- vermögen, und im Vergleich zu monolithischen Katalysatoren hohe Kosten haben. Hinzu kommt der nicht vernachlässigbare elektrische Leistungsbedarf von typischerweise 3 kW.
Aufgabe der Erfindung ist es demgegenüber, ein Verfahren und eine zugehörige Vorrichtung anzugeben, mit denen bei niedrigen Katalysatortemperaturen unabhängig vom Kohlenwasserstoffgehalt des Abgases sowohl die Stickoxidemissionen reduziert werden als auch die Emission von Kohlenwasserstoffen in hohen Konzentrationen verhindert wird.
Die Aufgabe ist bei einem Verfahren der eingangs genannten Art erfindungsgemäß durch die Abfolge der Verfahrensschritte gemäß Patentanspruch 1 gelöst. Eine zugehörige Vorrichtung mit Mitteln zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens ist Gegenstand des Patentanspruches 9. Weiterbildungen des erfindungsgemäßen Verfahrens bzw. der zugehörigen Vorrichtung sind in den jeweils abhängigen Ansprüchen angegeben.
Bei der Erfindung werden im ersten Schritt die im Abgas ent- haltenen Kohlenwasserstoffe adsorbiert. Im zweiten Schritt wird das Abgas, das nun einen niedrigen Kohlenwasserstoffgehalt aufweist, einem nichtthermischen Gasentladungsplasma ausgesetzt, um einen Teil des NO zu N02 zu oxidieren. Im dritten Schritt wird dem Abgas ein auf Ammoniak basierendes Reduktionsmittel zugesetzt. Im letzten Schritt wird das Abgas dem SCR-Katalysator zur Reduktion der Stickoxide zugeführt. Die zugehörige Vorrichtung hat dafür einen ersten motornah im Abgasstrang untergebrachten Kohlenwasserstoffadsorber, einen Reaktor zur Erzeugung nichtthermischer Gasentladungsplasmen, eine Dosiereinheit für ein Reduktionsmittel und einen SCR- Katalysator.
Bei der Erfindung kann der Kohlenwasserstoffadsorber vorteilhafterweise so ausgelegt sein, dass die Kohlenwasserstoffe bei Temperaturen, bei denen der SCR-Katalysator Kohlenwasserstoffe oxidiert, desorbiert werden.
In vorteilhafter Weiterbildung der Erfindung wird der Kohlenwasserstoffadsorber so gewählt, dass bei höheren Abgastemperaturen ergänzend zur Adsorption eine katalytische Oxidation der Kohlenwasserstoffe zu Kohlendioxid und Wasser erfolgt. Der Ablauf des Verfahrens ist dann vorzugsweise die Oxidation der Kohlenwasserstoffe, plasmainduzierte Oxidation des NO zu N02, Zusatz des Reduktionsmittels und selektive katalytische Reduktion des NOx. Eine weitere vorteilhafte Weiterbildung des Verfahrens kann darin bestehen, dass der verwendete Koh- lenwasserstoffadsorber bei höheren Abgastemperaturen Kohlenwasserstoffe zu Kohlendioxid und Wasser und gleichzeitig einen Teil des NO zu N02 oxidiert. Der Ablauf des Verfahrens beinhaltet dann die katalytische Oxidation der Kohlenwasserstoffe und eines Teils des NO, den Zusatz des Reduktionsmit- tels und die selektive katalytische Reduktion des NOx.
Weitere Einzelheiten und Vorteile der Erfindung ergeben sich aus der nachfolgenden Figurenbeschreibung eines Ausführungsbeispiels anhand der Zeichnung. Die einzige Figur zeigt den Aufbau eines Abgasreinigungssystems zur plasmagestützten selektiven katalytischen Reduktion.
Die selektive katalytische Reduktion (SCR = Selective Cataly- tic Reduction) ) von Stickoxiden in Abgasen von Diesel- und Ottomagermotoren ist bekannt. Dafür werden in der Literatur geeignete SCR-Katalysatoren, beispielsweise monolithische V2θ5-W03/Tiθ2-Katalysatoren vorgeschlagen. Solche SCR-Kata- lysatoren reduzieren wirksam die unerwünschten Stickoxide. Sie sind aber empfindlich gegen Kohlenwasserstoffe, die adsorbiert werden.
Es soll die Adsorption von Kohlenwasserstoff auf einem vorhandenem SCR-Katalysator verhindert werden, da ansonsten sein Wirkungsgrad begrenzt wird. Dabei wird von folgenden Voraussetzungen bzw. Erkenntnissen ausgegangen:
1. Eine Adsorption von Kohlenwasserstoffen auf der Oberfläche des SCR-Katalysators reduziert das Adsorptionsvermögen des
Katalysators für das Reduktionsmittel.
2. Die adsorbierten Kohlenwasserstoffe reduzieren das im nichtthermischen Gasentladungsplasma aus NO erzeugte N02 wieder zu NO.
Beide Effekte treten vor allem bei Temperaturen unter 200°C auf und reduzieren so die Rate der plasmainduzierten selektiven katalytischen Reduktion. Beide Effekte entfallen aber, wenn die Adsorption von Kohlenwasserstoffen auf dem SCR-Kata- lysator vermieden wird, wozu durch eine neue Anordnung eine spezifische Abfolge der einzelne Verfahrensschritte möglich ist.
In der Figur ist eine Vorrichtung zur praxisgerechten Reali- sierung des Verfahrens in einem nicht im einzelnen dargestellten Kfz gezeigt. Ein Verbrennungsmotor 1 mit einem Abgasstrang 2 hat einen ersten, motornah im Abgasstrang 2 untergebrachten Kohlenwasserstoffadsorber 3, einen Reaktor 4 zur Erzeugung nichtthermischer Gasentladungsplasmen, wobei dem Reaktor 4 eine elektrische Versorgungseinheit 5 zugeordnet ist, eine Dosiereinheit 6 für ein Reduktionsmittel RM, das in einem Vorratstank 7 gespeichert ist, und einen SCR- Katalysator 8. Es sind Sensoren 9 bis 12 zur Erfassung von Betriebszuständen des Motors 1, zur Erfassung von Abgaseigen- schatten wie Temperatur und/oder Abgaszusammensetzung und zur Erfassung von Katalysatoreigenschaften, die in einer Einheit ausgewertet werden. Es ist eine gemeinsame Steuerungseinheit 13 für den Plasmareaktor 4 und den SCR-System 8 vorhanden.
Als Kohlenwasserstoffadsorber 3 wird vorteilhafterweise ein Material mit großem Porenvolumen und großem Porendurchmesser gewählt, das katalytische Eigenschaften besitzt: Dafür kommen Zeolithe wie NH4ZSM5 oder NaZSM5 in Frage, deren Eigenschaften durch metallische Dotierung der jeweiligen Anwendung an- gepasst werden können. Aufgrund niedriger Ansprechtemperatu- ren für die katalytische Oxidation der Kohlenwasserstoffe besonders geeignet sind Platin-dotiertes Pt-NHZSM5 und Kupferdotiertes Cu-NaZSM5. Weiterhin kommt γ-Aluminiumoxid in Frage, das ebenfalls mit Pt dotiert sein kann. Diese Materialien können auf Al203-Keramik oder auf Cordierit als Trägermateri- al aufgebracht sein.
Schließlich kann für den Kohlenwasserstoffadsorber 3 auch das Material des SCR-Katalysators 8 selbst - also typischerweise ein V2θ5-W03/Tiθ2-Katalysator - verwendet werden, wobei auch hier das Material auf einen Träger aufgebracht werden kann. Vorzuziehen ist allerdings wegen des größeren Porenvolumens das Vollextrudat, das unter Zusatz von Fasermaterialien und einem Binder hergestellbar ist. Dies wird im einzelnen in „Hydrocarbon Sorption and Oxidation Catalyst for Heavy Duty Engines*, SAE Technical Paper Series, Paper No. 1999-01-3560 (1999) beschrieben. Um die Oxidation der Kohlenwasserstoffe zu C02 zu fördern und zu vermeiden, dass bei steigender Temperatur bereits adsorbierte Kohlenwasserstoffe wieder freigesetzt werden, können bis zu einigen 1/10 % eines Edelmetalls wie Pt oder Pd als Oxidationskatalysator zugesetzt werden. Durch optimale Abstimmung der Komponenten aufeinander, speziell durch Wahl des V205-Gehaltes des Adsorbers 3, kann die Kohlenwasserstoffkonzentration im Abgas über den Temperaturbereich von 50°C bis 500°C drastisch gemindert werden.
Bei der in der Figur dargestellten Anordnung werden die Kohlenwasserstoffe am Adsorber 3 so weit adsorbiert, dass sie bei niedriger Abgastemperatur nicht die Aufnahmefähigkeit des SCR-Katalysators 8 für das Reduktionsmittel RM beeinträchtigen. Das so vorbehandelte Abgas wird dem nichtthermischen Gasentladungsplasma im Reaktor 4 ausgesetzt, um einen Teil des in den Stickoxiden vorhandenen NO zu N02 zu oxidieren. Anschließend wird diesem vorbehandelte Abgas über die Dosiereinheit 6 ein auf Ammoniak basierendes Reduktionsmittel RM zugesetzt. Anschließend wird das Abgas einschließlich Reduktionsmittel RM dem SCR-Katalysator 8 zur Reduktion zugeführt.
Mit dem so beschriebenen Verfahren ergibt sich eine beachtliche Verbesserung in der Abgasminderung von Diesel- und Otto- Magermotoren. Beim neuen Verfahren kann bei ausreichender Temperatur eine katalytische Oxidation der Kohlenwasserstoffe zu Kohlendioxid und Wasser erfolgen. Insbesondere bei höheren Abgastemperaturen wird ein Teil des in den Stickoxiden enthaltenen NO katalytisch zu N02 oxidiert. Durch geeignete Regelung der elektrischen Leistung des Reaktors 4 zur Erzeugung der nichtthermischen Plasmen und der Dosierung des Redukti- onsmittels RM in Abhängigkeit von der mittels der Sensoren gemessenen Abgaszusammensetzung und der Abgastemperaturen am Kohlenwasserstoffadsorber 3 und am SCR-Katalysator 8 kann die Abgasreinigungsanlage in ihrem Optimum betrieben werden.

Claims

Patentansprüche
1. Verfahren zur Abgasreinigung, insbesondere zur Reinigung von Abgasen von Dieselmotoren und/oder Magermotoren, unter Einsatz eines SCR-Katalysators zur selektiven katalytischen Reduktion (SCR) von Stickoxiden und unter Aktivierung der Abgase durch nichtthermische Gasentladungsplasmen, mit folgenden Verfahrensschritten: a) Zunächst werden die im Abgas enthaltenen Kohlenwasserstof- fe soweit adsorbiert, dass sie bei niedriger Abgastemperatur nicht die Aufnahmefähigkeit des SCR-Katalysators für das Reduktionsmittel beeinträchtigen, b) dann wird das Abgas dem nichtthermischen Gasentladungsplasma ausgesetzt, um einen Teil des in den Stickoxiden (NOx) vorhandenen NO zu N02 zu oxidieren, c) anschließend wird dem so vorbehandelten Abgas ein auf Ammoniak basiertes Reduktionsmittel zugesetzt und d) das Abgas wird dem SCR-Katalysator zur Reduktion der Stickoxide zugeführt.
2. Verfahren nach Anspruch 1, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t , dass bei Verfahrensschritt a) bei ausreichender Temperatur zusätzlich eine katalytische Oxidation der Kohlenwasserstoffe (CxHy) zu Kohlendioxid (C02) und Wasser (H20) erfolgt.
3. Verfahren nach Anspruch 2, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t , dass bei ausreichenden Abgastemperaturen ein Teil des in den Stickoxiden (NOx) enthaltenen NO kataly- tisch zu N0 oxidiert wird.
4. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t , dass die elektrische Leistung der Plasmabehandlung und die Zugabe des Reduk- tionsmittels anhand der Abgaszusammensetzung und der Abgastemperaturen am Kohlenwasserstoffadsorber und am SCR- Katalysator geregelt werden.
5. Vorrichtung zur Abgasreinigung, insbesondere zur Reinigung von Abgasen von Dieselmotoren und/oder Magermotoren, mit Mitteln zur Durchführung des Verfahrens gemäß Anspruch 1 oder einem der Ansprüche 2 bis 4, mit einem ersten, motornah im Abgasstrang (2) untergebrachten Kohlenwasserstoffadsorber (3), einem Reaktor (4) zur Erzeugung nichtthermischer Gasentladungsplasmen, einer Dosiereinheit (6) für ein Reduktionsmittel (RM) und einem SCR-Katalysator (8) .
6. Vorrichtung nach Anspruch 5, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t , dass der Kohlenwasserstoffadsorber (3) ein Material mit großem Porenvolumen und großem Porendurchmesser enthält, das gleichermaßen katalytische Eigen- schaften besitzt.
7. Vorrichtung nach Anspruch 6, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t , dass das Material für den Kohlenwasserstoffadsorber (3) Zeolithe, wie NHZSM5 und/oder NaZSM5, enthält.
8. Vorrichtung nach Anspruch 7, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t , dass das Material platin-dotier- tes Pt-NH4ZSM5 und/oder kupferdotiertes Cu-NaZSM5 ist.
9. Vorrichtung nach Anspruch 1, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t , dass das Material ein mit Platin dotiertes γ-Aluminiumoxid ist.
10. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 6 bis 9, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t , dass als Trägermaterial für das Adsorber-Material Al203-Keramik oder Cordie- rit dient.
11. Vorrichtung nach Anspruch 6, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t , dass als Adsorber das Material des SCR-Katalysators (8), insbesondere ein V205-W03/Tiθ2- Vollextrudat, herangezogen wird.
12. Vorrichtung nach Anspruch 11, d a d u r c h g e - k e n n z e i c h n e t , dass der V2θ5-W03/Tiθ2-Katalysator (8) kleine Pt-Beimengungen zur Förderung der Kohlenwasserstoff-Oxidation enthält.
13. Vorrichtung nach Anspruch 5, d a d u r c h g e - k e n n z e i c h n e t , dass Sensoren (9 bis 12) zur Erfassung von Betriebszuständen des Motors (1), zur Erfassung der Eigenschaften des Abgases, wie insbesondere Temperatur und/oder Zusammensetzung des Abgases, und zur Erfassung der Eigenschaften des Katalysators (8), vorhanden sind.
14. Vorrichtung nach Anspruch 5, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t , dass eine Einheit (13) zur Auswertung der Signale der Sensoren (9 bis 12) sowie zur Steuerung des Reaktors (4) und der Dosiereinrichtung (6) in Abhän- gigkeit von den Meßwerten der Sensoren (9 bis 12) vorhanden ist.
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