JP2003531721A - 排ガス浄化方法及び装置 - Google Patents

排ガス浄化方法及び装置

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JP2003531721A JP2001579951A JP2001579951A JP2003531721A JP 2003531721 A JP2003531721 A JP 2003531721A JP 2001579951 A JP2001579951 A JP 2001579951A JP 2001579951 A JP2001579951 A JP 2001579951A JP 2003531721 A JP2003531721 A JP 2003531721A
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Abstract

(57)【要約】 ディーゼルエンジン及び／又はオットー希薄燃焼エンジンの排ガス浄化に、排ガス中の窒素酸化物を選択触媒還元（ＳＣＲ）する、所謂ＳＣＲ触媒を用い、かつ非熱的気体放電プラズマにより排ガスを活性化して、排ガスを浄化する方法と装置を提供する。本発明では、まず排ガス中に含まれる炭化水素を吸着し、次いでこの排ガスを非熱的気体放電プラズマに曝し、引続き前処理した該排ガスに、アンモニアをベースとする還元剤を添加し、最後にこの排ガスを窒素酸化物（ＮＯX）を還元するＳＣＲ触媒に通す。その装置は、排ガス路（２）内のエンジンの直近から順に炭化水素吸着器（３）、気体放電反応器（４）、還元剤（ＲＭ）用配量ユニット（６）及びＳＣＲ触媒（８）を直列に配置してなる。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】 本発明は、窒素酸化物を選択的触媒還元（ＳＣＲ）するため、ＳＣＲ触媒の使
用下及び非熱的気体放電プラズマによる排ガスの活性化の下に行う排ガス浄化、
特にディーゼル機関又はオットー希薄燃焼エンジンの排ガス浄化方法に関する。
更に本発明は、前記方法を実施するための手段を有する装置に関する。
【０００２】 ディーゼルエンジン及びオットー希薄燃焼エンジン内の窒素酸化物を一体構造
型のＶ2Ｏ5−ＷＯ3／ＴｉＯ2触媒と、尿素のようなアンモニアをベースとする還
元剤とを使用する選択的触媒還元は、２００℃以上の触媒温度で自動車（ＫＦｚ
）、特にトラック（ＬＫＶ）の排ガスを浄化する効果的な方法である。この方法
により、窒素酸化物の放出ばかりでなく、触媒の組成が適切に調整されている場
合、炭化水素の放出も低減される。
【０００３】 それに対し、市街通行中の乗用車で屡々生じる２００℃以下の触媒温度では、
十分な窒素酸化物の還元は、補助的措置がなければ達成できない。この問題を解
決するため、既に国際公開第９８／５２６７９号パンフレットは、ＳＣＲ触媒に
非熱的気体放電プラズマ反応器を接続することを提案している。広範な研究にお
いて、プラズマ反応器とＳＣＲ触媒から成るこのような装置により、１００℃以
下にまでなる温度で、効果的にＮＯXを還元できることが実証されている。 しか
し低温始動時及び短距離運転の場合に起こるように、排ガス中の炭化水素濃度が
高い場合、ＮＯX還元率が劇的に低下することは明らかである。この減退は、炭
化水素の放出の効果的な低減に必要な触媒の特性と明らかに関連している。
【０００４】 市街通行中の窒素酸化物の放出は、選択触媒還元の作動温度を迅速に達成する
ことにより低減できる。しかしそれには、アンモニアの蓄積能力が低く、かつ一
体構造型触媒に比べて高価である尿素−ＳＣＲにとって重大な欠点となる、金属
担体を有する触媒の使用を前提条件として必要とする。その上、典型的には３ｋ
Ｗにもなる無視できない電力を必要とする。
【０００５】 これに対応して、本発明の課題は、触媒温度が低い場合に排ガスの炭化水素含
有量に関わりなく、窒素酸化物の放出を低下させ、高濃度の炭化水素の放出も阻
止する方法及び装置を提供することにある。
【０００６】 この課題は、冒頭に記載した形式の本発明方法では、請求項１に記載の処理工
程を順次行うことで解決される。本発明方法を実施する手段を有する装置は、請
求項９に記載の要件である。本発明方法もしくは装置の更なる改善は、それぞれ
従属請求項に記載してある。
【０００７】 本発明方法の場合、第１の工程で排ガス中に含まれる炭化水素を吸着する。第
２の工程で、炭化水素含有量の低いこの排ガスを、ＮＯの一部をＮＯ2に酸化す
るため非熱的気体放電プラズマに曝す。第３の工程で、この排ガスにアンモニア
をベースとする還元剤を添加する。最後の工程で、この排ガスを窒素酸化物の還
元のためＳＣＲ触媒に通す。そのためこの装置は、排ガス路内に、エンジンの直
近から順に炭化水素吸着器、非熱的気体放電プラズマを生成するための反応器、
還元剤用配量ユニット及びＳＣＲ触媒を設置する。
【０００８】 本発明の場合、炭化水素吸着器を、ＳＣＲ触媒が炭化水素を酸化する温度で炭
化水素を離脱するように設計すると有利である。
【０００９】 本発明の好ましい改善例では、排ガス温度が比較的高い場合、炭化水素吸着器
を、付加的吸着のため炭化水素を二酸化炭素と水に触媒酸化するよう選択する。
従って本方法の進行を、炭化水素の酸化、ＮＯのＮＯ2へのプラズマ誘導による
酸化、還元剤の添加及びＮＯXの選択的触媒還元の順に行うと有利である。本方
法のもう１つの有利な改善案では、使用する炭化水素吸着器は排ガス温度が比較
的高い場合、炭化水素を二酸化炭素と水に酸化し、また同時にＮＯの一部をＮＯ2 に酸化する。従ってこの方法の進行過程は、炭化水素及びＮＯの一部の触媒酸
化、還元剤の添加及びＮＯXの選択触媒還元を含んでいる。
【００１０】 本発明の他の詳細と利点を、図示の実施例により明らかにする。図１はプラズ
マ補助下に選択触媒還元を行う排ガス浄化システムの構成を示す。
【００１１】 ディーゼル及びオットー希薄燃焼エンジンの排ガス中の窒素酸化物の選択触媒
還元（SCR＝Selective Catalytic Reduction）は公知である。それについては
文献に、適切なＳＣＲ触媒として例えば一体構造型Ｖ2Ｏ5−ＷＯ3／ＴｉＯ2触媒
が提案されている。このようなＳＣＲ触媒は、効果的に不所望な窒素酸化物を低
減する。但しＳＣＲ触媒は吸着する炭化水素に反応し易い。
【００１２】 炭化水素が存在するＳＣＲ触媒上に吸着するとその効率が下がるので阻止せね
ばならない。これは、次に記載する前提条件もしくは知見を出発点とする。 １．炭化水素のＳＣＲ触媒表面への吸着で、還元剤用触媒の吸着能が低下する。
２．この吸着した炭化水素が、非熱的気体放電プラズマ中で、ＮＯから生成した
ＮＯ2を再びＮＯに還元する。
【００１３】 この２つの作用は、特に２００℃以下の温度で生じ、その結果プラズマ誘導さ
れた選択触媒還元率を低下させる。しかし炭化水素のＳＣＲ触媒上への吸着が回
避されると、この２つの作用は行われず、そのため新たな配列により、個々の処
理工程を特別な順序で行うことが可能になる。
【００１４】 図１は、自動車（図示せず）の車両内で本方法を実際に適正に実現する装置を
示す。排ガス路２を持つ内燃機関１に、排ガス路２内のエンジンの直近にまず炭
化水素吸着器３、次に電力供給ユニット５に接続され、非熱的気体放電プラズマ
を生成する反応器４、貯蔵タンク７内に貯蔵された還元剤ＲＭ用配量ユニット６
及びＳＣＲ触媒８が順次配列されている。更にこの装置には内燃機関１の作動状
態、温度及び／又は排ガスの組成のような排ガスの特性及び評価ユニット１３内
で評価される触媒特性を検知するセンサ９〜１２が配置されている。またプラズ
マ反応器４及びＳＣＲ触媒８に共用の制御ユニットが存在する。
【００１５】 炭化水素吸着器３として、触媒特性を有し、細孔容積が大きく、かつ気孔径の
大きい材料を選択するとよい。それにはＮＨ4ＺＳＭ５又はＮａＺＳＭ５型等の
ゼオライトが適する。それらの特性を、金属のドープにより、各用途に適合させ
られる。炭化水素の触媒酸化には、反応温度が低いことから、白金をドープした
Ｐｔ−ＮＨ4ＺＳＭ５及び銅をドープしたＣｕ−ＮａＺＳＭ５型が好適である。
更に同様に白金をドープしたγ−酸化アルミニウムも有効である。これら材料は
、担体としてのＡｌ2Ｏ3セラミックスやコージェライト上に被着できる。
【００１６】 最後に炭化水素吸着器３には、ＳＣＲ触媒８自体の材料（典型的にはＶ2Ｏ5−
ＷＯ3／ＴｉＯ2触媒）も使用でき、この場合も担体上にこの材料を施すことが可
能である。しかしその細孔容積が比較的大きいことから、むしろ繊維材料及び結
合剤を添加して製造できる完全押出物を奨める。このことは、「ヘビーデューテ
ィエンジン用の炭化水素を吸着しかつ酸化する触媒」（Hydrocarbon Sorption
and Oxidation Catalyst for Heavy Duty Engines）自動車工学会技術論
文シリーズ１９９９−０１−３５６０号（SAE Technical Paper Series, Pap
er Ｎｏ．１９９９−０１−３５６０）（１９９９年）に詳細に記載されている
。炭化水素のＣＯ2への酸化を促進するため及び上昇する温度で既に吸着された
炭化水素が再び離脱するのを回避するため、１／１０％迄の白金又はパラジウム
のような貴金属を酸化触媒として添加してもよい。これら成分の相互の最適な適
合、特に吸着器３のＶ2Ｏ5含有量の選択により、排ガス中の炭化水素濃度を５０
〜５００℃の温度範囲にわたって劇的に低下させることができる。
【００１７】 図１の配列の場合、炭化水素を吸着器３で、排ガス温度が低い場合に還元剤Ｒ
Ｍ用ＳＣＲ触媒８の吸着能を損ねない程度に吸着する。こうして前処理した排ガ
スを、窒素酸化物中に存在するＮＯの一部をＮＯ2に酸化するため、反応器４内
で非熱的気体放電プラズマに曝す。引続きこの前処理した排ガスに配量ユニット
６を介してアンモニアをベースとする還元剤ＲＭを添加する。その後この排ガス
を還元剤ＲＭと共に還元するためＳＣＲ触媒８に通す。
【００１８】 上述した方法により、ディーゼル及びオットー希薄燃焼エンジンの排ガスの低
減に関して注目に値する改善が明らかになった。即ちこの新規方法では、温度が
十分な場合、炭化水素の二酸化炭素と水への触媒酸化を行うことができる。特に
排ガス温度が比較的高い場合は、窒素酸化物中に含まれるＮＯの一部が触媒作用
でＮＯ2に酸化される。非熱的プラズマを生成する反応器４の電力及び還元剤 Ｒ
Ｍの配量を、センサにより測定した炭化水素吸着器３及びＳｉＣ触媒８における
排ガス組成及び排ガス温度に依存して適切に調整することにより、この排ガス浄
化設備をその最適条件で作動させることができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】 プラズマ補助下に選択触媒還元を行う排ガス浄化システムの構成を示す図。
【符号の説明】
１ エンジン ２ 排ガス路 ３ 炭化水素吸着器 ４ 非熱的気体放電プラズマを生成する反応器 ５ 電力供給装置 ６ ＲＭ配量ユニット ７ ＲＭ貯蔵タンク ９〜１２ センサ １３ 触媒特性評価ユニット ＲＭ 還元剤
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考） Ｆ０１Ｎ 3/08 Ｆ０１Ｎ 3/08 Ｈ 3/10 Ａ 3/10 3/24 Ｅ 3/24 Ｂ０１Ｄ 53/36 １０１Ｂ １０３Ｂ Ｆターム(参考） 3G091 AA02 AA18 AB02 AB04 AB10 BA14 BA15 CA17 EA17 EA33 FB02 FC07 GB01Y GB06W GB06Y GB09Y GB10W GB10Y HA20 HA36 HA37 HA42 4D048 AA06 AA18 AB01 AB02 AB07 AC04 BA03X BA07X BA10X BA11X BA13X BA23X BA27X BA30X BA41X BA42X CC38 CC61 CD01 CD08 DA01 DA02 DA03 DA06 DA08 DA10 EA03 EA04 4G066 AA16C AA20C AA22C AA62B AE19C CA51 DA02 4G075 AA03 AA37 BA05 CA47 DA01

Claims (14)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 窒素酸化物を選択触媒還元（ＳＣＲ）するためのＳＣＲ触媒
    の使用下及び非熱的気体放電プラズマによる排ガスの活性化の下に行う排ガス浄
    化、特にディーゼルエンジン又は希薄燃焼エンジンの排ガス浄化方法において、
    ａ）まず排ガス中に含まれる炭化水素を、排ガス温度が低い場合還元剤のＳＣＲ 触媒の受容能力を損なわない程度に吸着し、 ｂ）次いでこの排ガスを、窒素酸化物（ＮＯX）中に存在するＮＯをＮＯ2に酸 化するために非熱的気体放電プラズマに曝し、 ｃ）引続き前処理した該排ガスに、アンモニアをベースとする還元剤を添加し
    ｄ）この排ガスを、その窒素酸化物を還元するためＳＣＲ触媒に通す 各処理工程を実施することを特徴とする排ガス浄化方法。
  2. 【請求項２】 前記処理工程ａ）で温度が十分な場合、付加的に炭化水素
    （ＣXＨY）の二酸化炭素（ＣＯ2）と水（Ｈ2Ｏ）への触媒酸化を行うことを特徴
    とする請求項１記載の方法。
  3. 【請求項３】 排ガス温度が十分な場合、窒素酸化物（ＮＯX）中に含まれ
    るＮＯの一部を触媒作用によりＮＯ2に酸化することを特徴とする請求項２記載
    の方法。
  4. 【請求項４】 プラズマ処理の電力及び還元剤の添加を、炭化水素吸着器及
    びＳＣＲ触媒における排ガス組成及び排ガス温度に基づき調整することを特徴と
    する請求項１乃至３の１つに記載の方法。
  5. 【請求項５】 排ガス、特にディーゼルエンジン又は希薄燃焼エンジンの排
    ガスを浄化するための請求項１乃至４の１つに記載の方法を実施する装置におい
    て、排ガス路（２）内に、エンジンの直近から順に炭化水素吸着器（３）、非熱
    的気体放電プラズマ生成用反応器（４）、還元剤（ＲＭ）用配量ユニット（６）
    及びＳＣＲ触媒（８）が配置されたことを特徴とする排ガス浄化装置。
  6. 【請求項６】 炭化水素吸着器（３）が、一様な触媒特性を示す大きな細孔
    容積と、大きな細孔径を示す物質を含むことを特徴とする請求項５記載の装置。
  7. 【請求項７】 炭化水素吸着器（３）の材料がＮＨ4ＺＳＭ５及び／又はＮ
    ａＺＳＭ５型等のゼオライトを含むことを特徴とする請求項６記載の装置。
  8. 【請求項８】 前記材料が、白金をドープしたＰｔ−ＮＨ4ＺＳＭ５及び／
    又は銅をドープしたＣｕ−ＮａＺＳＭ５型のゼオライトであることを特徴とする
    請求項７記載の装置。
  9. 【請求項９】 前記材料が、白金をドープしたγ−酸化アルミニウムである
    ことを特徴とする請求項７記載の装置。
  10. 【請求項１０】 吸着器材用の担体材料としてＡｌ2Ｏ3セラミックス又はコ
    ージェライトを使用することを特徴とする請求項６乃至９の１つに記載の装置。
  11. 【請求項１１】 吸着器として、ＳＣＲ触媒（８）の材料、特にＶ2Ｏ5−Ｗ
    Ｏ3／ＴｉＯ2の完全押出物を援用することを特徴とする請求項６記載の装置。
  12. 【請求項１２】 Ｖ2Ｏ5−ＷＯ3／ＴｉＯ2触媒（８）が炭化水素の酸化を促
    進するため僅かなＰｔ混入物を含むことを特徴とする請求項１１記載の装置。
  13. 【請求項１３】 エンジン（１）の運転状態の検知、特に排ガス温度及び／
    又は組成のような排ガスの特性の検知及び触媒（８）特性の検知のために、セン
    サ（９〜１２）が存在することを特徴とする請求項５記載の装置。
  14. 【請求項１４】 センサ（９〜１２）の信号を評価するため並びにセンサ
    （９〜１２）の測定値に応じて反応器（４）及び配量装置（６）を調整するため
    のユニット（１３）が存在することを特徴とする請求項５記載の装置。
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