WO2000028553A2 - Verfahren zum entsorgen von metallkationen - Google Patents

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Definitions

  • the invention relates to a method for disposing of metal cations by binding to a cation exchange resin.
  • metal cations are produced which have to be disposed of. These cations, which are often cations of dissolved corrosion products, are continuously bound to ion exchange resins. However, cations can also be involved, which can be traced back to protective layers that are no longer required. Such protective layers are necessary in order to avoid a base metal attack during decontamination. The cations can also be radioactive.
  • a cleaning method which is used in particular for the decontamination of the surface of a metallic component, is known from DE 41 17 625 C2.
  • this method provides that metal cations are bound to cation exchange resin from a solution in order to regenerate cleaning chemicals.
  • iron-III is reduced to iron-II, since iron-III cannot be completely removed from the solution. So the only thing that matters is to regenerate the cleaning chemicals.
  • the invention is based on the object of specifying a method for disposing of metal cations which requires significantly less cation exchange resin than was previously the case.
  • the capacity of the cation exchange resin should therefore be improved so that less loaded cation exchange resin is obtained than before, which is to be disposed of as waste.
  • the object is achieved according to the invention in that the valency of the metal forming the metal cations on the lowest possible value is reduced, and that the metal cations, the metal of which has the lowest possible valence, are bound to the cation exchange resin.
  • the invention is based on the finding that more metal cations can be bound on the same amount of cation exchange resin if the valence of the metal of the metal cations is smaller. This has the advantage that less cation exchange resin can be used to bind the same amount of metal cations, provided that the value of the metal is reduced to the lowest possible value, as provided for by the method according to the invention. Since less loaded cation exchange resin is obtained, less final storage capacity for the resins is advantageously required.
  • the value of the metal is reduced, for example, by reducing the metal cations in a solution. Such a chemical process is relatively easy to carry out.
  • an organic compound is added to the solution and the solution is then irradiated with UV light.
  • Particularly suitable organic compounds are ethylenediaminetetraacetic acid (EDTA) or picolinic acid. A mixture of these acids can also be used.
  • the method can be modified so that the organic compound is formed again with the binding of the metal cations to the cation exchange resin and can be reused in a cycle. This has the particular advantage that the organic compound, for example EDTA, does not have to be replenished continuously. You get by with a relatively small amount of organic compound.
  • the metal of the metal cations is, for example, iron, nickel and / or chromium.
  • the metal is iron, which is initially at least partially trivalent. The trivalent iron is then converted into divalent iron.
  • iron In oxidic layers that are to be removed, besides divalent nickel and trivalent chromium, iron often has two stable values, namely two and three. Iron is the main component of such layers.
  • the proportion of trivalent iron in a layer of oxides can be greater than 90% depending on the type of nuclear facility to be decontaminated. This means that simply converting trivalent iron into divalent iron reduces the amount of waste to be disposed of by around 30%. Consequently, 30% cation exchange resin is advantageously saved, so that one can manage with a significantly lower repository volume.
  • the method according to the invention has the particular advantage that less cation exchange resin has to be disposed of, but that the cations formed are also more firmly bound to the resin due to the lower valency of the metals, which means that a breakdown of the cation exchange resin becomes less likely. It follows that the slip of cations by the cation exchanger is also reduced. Finally, the cleaning time for a plant, which is also the time span for the Removing cations from a used solution involves significantly shortening. The downtime of a plant, which is in particular a nuclear plant, for the purpose of decontamination is advantageously shorter than before.
  • Oxides of trivalent iron can be part of a layer carrying the contamination or a protective layer in a nuclear facility.
  • such an oxide of trivalent iron is formed by means of an organic compound, for example by means of EDTA, into an organic compound of trivalent iron which is present in aqueous solution.
  • aqueous solution an organic compound of trivalent iron which is present in aqueous solution.
  • the solution of the organic compound of trivalent iron is irradiated with UV light. This creates a solution of an organic compound of divalent iron and carbon dioxide, which is released. UV radiation to reduce iron can be found in EP 0 753 196 B1.
  • a third step the now existing solution of an organic compound of divalent iron is passed over a cation exchange resin.
  • the cations of divalent iron are bound there.
  • the organic compound for example EDTA, which was used in the first step.
  • the organic compound formed in the third step can be reused for the first step if further oxides of trivalent iron are to be removed.
  • all trivalent iron oxides are removed, a small amount of the organic compound remains. This can be destroyed using known methods, for example using the method of EP 0 527 416 B1.
  • water, carbon dioxide and a much smaller amount of cation exchange resin remain than known processes, which only contain cations of the divalent iron.

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Abstract

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zum Entsorgen von Metallkationen durch Binden auf ein Kationenaustauscherharz. Es ist vorgesehen, dass die Wertigkeit des Metalls, das die Metallkationen bildet, auf den niedrigsten möglichen Wert verkleinert wird. Die Metallkationen, deren Metall die niedrigste mögliche Wertigkeit hat, werden dann auf das Kationenaustauscherharz gebunden. Die Wertigkeit des Metalls wird beispielsweise durch Reduktion verkleinert, wozu z.B. eine organische Verbindung zusammen mit einer UV-Bestrahlung eingesetzt wird.

Description

Beschreibung
Verfahren zum Entsorgen von Metallkationen
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zum Entsorgen von Metallkationen durch Binden auf ein Kationenaustauscherharz.
Bei üblichen Dekontaminationsverfahren fallen Metallkationen an, die entsorgt werden müssen. Dabei werden diese Kationen, die häufig Kationen von gelösten Korrosionsprodukten sind, laufend an Ionenaustauscherharze gebunden. Es kann sich aber auch um Kationen handeln, die auf nicht mehr benötigte Schutzschichten zurückgehen. Solche Schutzschichten sind notwendig, um einen Grundmetallangriff während einer Dekontami- nation zu vermeiden. Die Kationen können auch radioaktiv sein.
Ein Reinigungsverfahren, das insbesondere zur Dekontamination der Oberfläche eines metallischen Bauteiles dient, ist aus der DE 41 17 625 C2 bekannt. Dieses Verfahren sieht unter anderem vor, dass Metallkationen aus einer Lösung an Kationenaustauscherharz gebunden werden, um Reinigungschemikalien zu regenerieren. Zuvor wird Eisen-III zu Eisen-II reduziert, da das Eisen-III nicht vollständig aus der Lösung entfernt wer- den kann. Es kommt also nur darauf an, die Reinigungschemikalien zu regenerieren.
Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren zum Entsorgen von Metallkationen anzugeben, das mit deutlich weniger Kationenaustauscherharz als bisher üblich auskommt. Es soll also die Kapazität des Kationenaustauscherharzes verbessert werden, damit weniger beladenes Kationenaustauscherharz als bisher anfällt, das als Abfall entsorgt werden uss.
Die Aufgabe wird gemäß der Erfindung dadurch gelöst, dass die Wertigkeit des die Metallkationen bildenden Metalls auf den niedrigsten möglichen Wert verkleinert wird, und dass die Metallkationen, deren Metall die niedrigste mögliche Wertigkeit hat, auf das Kationenaustauscherharz gebunden werden.
Die Erfindung basiert auf der Erkenntnis, dass auf der gleichen Menge Kationenaustauscherharz mehr Metallkationen gebunden werden können, wenn die Wertigkeit des Metalls der Metallkationen kleiner ist. Damit ergibt sich der Vorteil, dass man mit weniger Kationenaustauscherharz auskommt, um die gleiche Menge Metallkationen zu binden, sofern man, wie mit dem Verfahren nach der Erfindung vorgesehen, die Wertigkeit des Metalls bis auf den niedrigsten möglichen Wert verkleinert. Da weniger beladenes Kationenaustauscherharz anfällt, benötigt man vorteilhafterweise weniger Endlagerkapazität für die Harze.
Beispielsweise benötigt man 50 % weniger Harze, wenn man ein zweiwertiges Metall in ein einwertiges Metall umwandelt. 33 % weniger Harze benötigt man, wenn man ein dreiwertiges Metall in ein zweiwertiges Metall umwandelt. Es ist also eine deutliche Einsparung gegeben.
Die Wertigkeit des Metalls wird beispielsweise durch eine Re- duktion der Metallkationen in einer Lösung verkleinert. Ein solches chemisches Verfahren ist relativ einfach durchführbar.
Beispielsweise wird zur Reduktion der Metallkationen eine or- ganische Verbindung in die Lösung gegeben und die Lösung dann mit UV-Licht bestrahlt.
Besonders geeignete organische Verbindungen sind Ethylendia- mintetraessigsäure (EDTA) oder Picolinsäure . Es kann auch eine Mischung dieser Säuren verwendet werden. Beispielsweise kann das Verfahren so modifiziert werden, dass die organische Verbindung mit dem Binden der Metallkationen auf das Kationenaustauscherharz wieder entsteht und in einem Kreisprozess wieder verwendet werden kann. Damit wird der besondere Vorteil erzielt, dass die organische Verbindung, z.B EDTA, nicht ständig nachgespeist werden muss. Man kommt mit einer relativ geringen Menge organischer Verbindung aus.
Das Metall der Metallkationen ist beispielsweise Eisen, Ni- ekel und/oder Chrom.
Insbesondere ist das Metall Eisen, das zunächst zumindest teilweise dreiwertig ist. Das dreiwertige Eisen wird dann in zweiwertiges Eisen umgewandelt.
In oxidischen Schichten, die entfernt werden sollen, gibt es häufig neben zweiwertigem Nickel und dreiwertigem Chrom Eisen in zwei stabilen Wertigkeiten, nämlich zwei und drei. Eisen ist der Hauptbestandteil solcher Schichten. Der Anteil des dreiwertigen Eisens in einer Schicht aus Oxiden kann abhängig von der Art einer zu dekontaminierenden kerntechnischen Anlage größer als 90 % sein. Daraus ergibt sich, dass alleine durch die Umwandlung von dreiwertigem Eisen in zweiwertiges Eisen die zu entsorgende Abfallmenge um ca. 30 % vermindert wird. Folglich wird vorteilhafterweise 30 % Kationenaustauscherharz eingespart, so dass man mit einem deutlich geringeren Endlagervolumen auskommt.
Mit dem Verfahren nach der Erfindung wird insbesondere der Vorteil erzielt, dass weniger Kationenaustauscherharz entsorgt werden muss, dass aber auch die gebildeten Kationen aufgrund der geringeren Wertigkeiten der Metalle fester an das Harz gebunden werden, was bedeutet, dass ein Durchbruch des Kationenaustauscherharzes unwahrscheinlicher wird. Daraus ergibt sich, dass auch der Schlupf von Kationen durch den Kationenaustauscher verringert wird. Schließlich wird die Reinigungszeit für eine Anlage, die auch die Zeitspanne für das Entfernen von Kationen aus einer gebrauchten Lösung umfasst, deutlich verkürzt. Die Stillstandszeit einer Anlage, die insbesondere eine kerntechnische Anlage ist, zum Zwecke der Dekontamination ist vorteilhafterweise kürzer als zuvor.
Im folgenden werden die einzelnen chemischen Reaktionen, die während des Verfahrens nach der Erfindung ablaufen, anhand eines Beispiels aufgelistet. Dabei wird erläutert, wie Kationen des dreiwertigen Eisens entfernt werden:
Oxide des dreiwertigen Eisens können in einer kerntechnischen Anlage Bestandteil einer die Kontamination tragenden Schicht oder einer Schutzschicht sein.
Zunächst wird aus einem solchen Oxid des dreiwertigen Eisens mittels einer organischen Verbindung, z.B.mittels EDTA, eine organische Verbindung des dreiwertigen Eisens gebildet, die in wässriger Lösung vorliegt. Folglich sind Kationen des dreiwertigen Eisens Lösungsbestandteil .
In einem zweiten Schritt wird die Lösung der organischen Verbindung des dreiwertigen Eisens mit UV-Licht bestrahlt. Es entstehen dadurch eine Lösung einer organischen Verbindung des zweiwertigen Eisens sowie Kohlenstoffdioxid, das abgege- ben wird. Eine UV-Bestrahlung zur Reduzierung von Eisen ist der EP 0 753 196 Bl zu entnehmen.
In einem dritten Schritt wird die jetzt vorhandene Lösung einer organischen Verbindung des zweiwertigen Eisens über ein Kationenaustauscherharz geleitet. Dort werden die Kationen des zweiwertigen Eisens gebunden. Es verbleibt die organische Verbindung, z.B. EDTA, die im ersten Schritt eingesetzt wurde. In einem Kreisprozess kann die im dritten Schritt entstandene organische Verbindung für den ersten Schritt wieder- verwendet werden, sofern weitere Oxide des dreiwertigen Eisens beseitigt werden sollen. Wenn alle Oxide des dreiwertigen Eisens beseitigt sind, verbleibt eine kleine Menge der organischen Verbindung. Diese kann mit bekannten Verfahren, z.B. mit dem Verfahren der EP 0 527 416 Bl, zerstört werden. Außerdem bleiben nur Was- ser, Kohlenstoffdioxid und eine gegenüber bekannten Verfahren deutlich verkleinerte Menge Kationenaustauscherharz übrig, das nur Kationen des zweiwertigen Eisens enthält.
Es fällt vorteilhafterweise so wenig Kationenaustauscherharz an, dass man mit einem kleinen Endlager auskommt.

Claims

Patentansprüche
1. Verfahren zum Entsorgen von Metallkationen durch Binden auf ein Kationenaustauscherharz, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t , dass die Wertigkeit des die Metallkationen bildenden Metalls auf den niedrigsten möglichen Wert verkleinert wird, und dass die Metallkationen, deren Metall die niedrigste mögliche Wertigkeit hat, auf das Kationenaustauscherharz gebunden werden.
2. Verfahren nach Anspruch 1, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t , dass die Wertigkeit des Metalls durch eine Reduktion der Metallkationen in einer Lösung verkleinert wird.
3. Verfahren nach Anspruch 2, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t , dass für die Reduktion eine organische Verbindung in die Lösung gegeben und die Lösung dann mit UV-Licht bestrahlt wird.
4. Verfahren nach Anspruch 3, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t , dass die organische Verbindung Ethylendiamintetraessigsäure (EDTA) und/oder Picolinsäure ist.
5. Verfahren nach einem der Ansprüche 3 oder 4 d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t , dass die organische Verbindung mit dem Binden der Metallkationen auf das Kationenaustauscherharz wieder entsteht und in einem Kreis- prozess wiederverwendet wird.
6. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 5, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t , dass das Metall Eisen, Nickel und/oder Chrom ist.
7. Verfahren nach Anspruch 6, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t , dass das Metall zunächst zumindest teilweise dreiwertiges Eisen ist, und dass das dreiwertige Eisen in zweiwertiges Eisen umgewandelt wird.
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