TWI829425B - 樹脂組成物與金屬箔層基板 - Google Patents
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Abstract
本發明公開一種樹脂組成物與金屬箔層基板。樹脂組成物包括：45重量份至62重量份的第一聚異丁烯樹脂、5重量份至10重量份的第二聚異丁烯樹脂、15重量份至35重量份的嵌段共聚物以及8重量份至12重量份的交聯劑。第一聚異丁烯樹脂中不飽和雙鍵結構的含量為60重量百分比至99重量百分比，第二聚異丁烯樹脂不包含不飽和雙鍵結構。
Description
本發明涉及一種樹脂組成物與金屬箔層基板，特別是涉及一種具低介電常數以及高剝離強度的樹脂組成物與金屬箔層基板。
隨著科技的進步，電子設備所需處理的資訊量不斷增加，連帶使得電子設備搭載的半導體器件需具備高集成化、高密度佈線以及多層化的特性。
由於微波技術的發展，各類電子設備逐漸朝高頻方向發展，在高頻段上傳輸或處理大量資訊。為了提高信號的傳輸速率並降低訊號於傳輸時的損失，基板材料需具備低介電常數以及低介電損耗的特性。
聚碳氫化合物具有較佳的介電性能，因此，現有的基板材料大多是以聚碳氫化合物作為基體樹脂，例如：聚丁二烯樹脂或聚異戊二烯樹脂。然而，聚丁二烯樹脂或聚異戊二烯樹脂本身具有橡膠特性，故基板材料在半固化片狀態時的黏性較大，而無法大規模生產。
為了降低基板材料在半固化片狀態時的黏性，現有技術中試圖添加大量的填料。不幸的是，添加大量的填料雖可降低基板材料的黏性，但也降低了基板材料與銅箔之間的剝離強度，在後續製造印刷電路板的過程中，可能會出現掉線或是銅箔起泡的問題。
另外，為了降低銅箔基板的插損（insertion loss），一般會使用低粗糙度銅箔，但低粗糙度銅箔也增加了銅箔自基板上剝離的風險。
因此，如何通過成分及含量的改良，達到降低半固化片的黏性，並維持銅箔基板具有良好的剝離強度，已成為該項事業所欲解決的重要課題之一。
本發明所要解決的技術問題在於，針對現有技術的不足提供一種樹脂組成物與金屬箔層基板。
為了解決上述的技術問題，本發明所採用的其中一技術方案是提供一種樹脂組成物。樹脂組成物包括：45重量份至62重量份的第一聚異丁烯樹脂、5重量份至10重量份的第二聚異丁烯樹脂、15重量份至35重量份的嵌段共聚物以及8重量份至12重量份的交聯劑。第一聚異丁烯樹脂中不飽和雙鍵結構的含量為60重量百分比至99重量百分比。第二聚異丁烯樹脂不包含不飽和雙鍵結構。
於一些實施例中，第二聚異丁烯樹脂的平均分子量是第一聚異丁烯樹脂的平均分子量的10倍或10倍以上。
於一些實施例中，第一聚異丁烯樹脂的數均分子量為1000克/莫耳至5000克/莫耳，第二聚異丁烯樹脂的重均分子量為50000克/莫耳至570000克/莫耳。
於一些實施例中，嵌段共聚物是由苯乙烯單體以及異丁烯單體所合成。
於一些實施例中，嵌段共聚物中苯乙烯單體的含量為25重量百分比至35重量百分比。
於一些實施例中，嵌段共聚物包括經馬來酸酐改性的嵌段共聚物，經馬來酸酐改性的嵌段共聚物中的酸酐基濃度為0.4毫莫耳/克至0.6毫莫耳/克。
於一些實施例中，嵌段共聚物包括苯乙烯/異丁烯嵌段共聚物以及經馬來酸酐改性的苯乙烯/異丁烯/苯乙烯嵌段共聚物。
於一些實施例中，嵌段共聚物的數均分子量為60000克/莫耳至150000克/莫耳。
於一些實施例中，樹脂組成物進一步包括無機填料，以樹脂組成物的總體積為100體積百分比，無機填料的含量為20體積百分比至45體積百分比。
於一些實施例中，交聯劑是聯苯型馬來醯亞胺交聯劑。
為了解決上述的技術問題，本發明所採用的另外一技術方案是提供一種金屬箔層基板。金屬箔層基板包括一金屬基板、形成於金屬基板上的一固化物以及形成於固化物上的印刷電路板。固化物是由一樹脂組成物固化後形成，樹脂組成物包括：45重量份至62重量份的第一聚異丁烯樹脂、5重量份至10重量份的第二聚異丁烯樹脂、15重量份至35重量份的嵌段共聚物以及8重量份至12重量份的交聯劑。第一聚異丁烯樹脂中不飽和雙鍵結構的含量為60重量百分比至99重量百分比，第二聚異丁烯樹脂不包含不飽和雙鍵結構。
本發明的其中一有益效果在於，本發明所提供的樹脂組成物與金屬箔層基板，其能通過“45重量份至62重量份的第一聚異丁烯樹脂”、“5重量份至10重量份的第二聚異丁烯樹脂”以及“15重量份至35重量份的嵌段共聚物”的技術方案，以降低半固化片的黏性，並可製得具良好剝離強度及介電特性的金屬箔層基板。
為使能更進一步瞭解本發明的特徵及技術內容，請參閱以下有關本發明的詳細說明與圖式，然而所提供的圖式僅用於提供參考與說明，並非用來對本發明加以限制。
以下是通過特定的具體實施例來說明本發明所公開有關“樹脂組成物與金屬箔層基板”的實施方式，本領域技術人員可由本說明書所公開的內容瞭解本發明的優點與效果。本發明可通過其他不同的具體實施例加以施行或應用，本說明書中的各項細節也可基於不同觀點與應用，在不悖離本發明的構思下進行各種修改與變更。另外，本發明的附圖僅為簡單示意說明，並非依實際尺寸的描繪，事先聲明。以下的實施方式將進一步詳細說明本發明的相關技術內容，但所公開的內容並非用以限制本發明的保護範圍。另外，本文中所使用的術語“或”，應視實際情況可能包括相關聯的列出項目中的任一個或者多個的組合。
本發明的固化物與金屬箔層基板，是使用一樹脂組成物製成。樹脂組成物形成的半固化片具有較低的黏度，樹脂組成物形成的固化物具有良好的介電特性，可與金屬箔層具有良好的接著強度。
於本發明中，樹脂組成物中包含45重量份至62重量份的第一聚異丁烯樹脂、5重量份至10重量份的第二聚異丁烯樹脂、15重量份至35重量份的嵌段共聚物以及8重量份至12重量份的交聯劑。
第一聚異丁烯樹脂與第二聚異丁烯樹脂間的差異為：第一聚異丁烯樹脂中包含60重量百分比至99重量百分比的不飽和雙鍵，但第二聚異丁烯樹脂中並未包含不飽和雙鍵。第一聚異丁烯樹脂中的不飽和雙鍵可提高半固化片對銅箔的結合力，第二聚異丁烯樹脂可改善以往半固化片的黏性過高的問題。
第一聚異丁烯樹脂與第二聚異丁烯樹脂間的另一差異為：第一聚異丁烯樹脂的平均分子量小於第二聚異丁烯樹脂的平均分子量。第二聚異丁烯樹脂的平均分子量是第一聚異丁烯樹脂的平均分子量的10倍或10倍以上。
值得說明的是，第一聚異丁烯樹脂的分子量較低，在壓合過程中，第一聚異丁烯樹脂可加強樹脂組成物的流動特性。並且，第一聚異丁烯樹脂中含有大量的不飽和雙鍵可參與固化反應，以提升固化物的交聯密度。第二聚異丁烯樹脂的分子量較高，第二聚異丁烯樹脂的添加可降低半固化片的黏性，並可與第一聚異丁烯樹脂具有良好的相容性。
通過同時添加第一聚異丁烯樹脂與第二聚異丁烯樹脂，本發明可在追求低介電特性的同時，避免負面影響半固化片與金屬箔層之間的剝離強度，以便將固化物及金屬銅箔基板應用於高頻傳輸中。
關於第一聚異丁烯樹脂、第二聚異丁烯樹脂、嵌段共聚物以及交聯劑的具體說明，請參下述內容。
[第一聚異丁烯樹脂]
第一聚異丁烯樹脂中含有大量的不飽和雙鍵。因此，在聚合過程中，不飽和雙鍵可提高半固化片對銅箔的結合力，還可提升固化物的交聯密度。以第一聚異丁烯樹脂的總重為100重量百分比，第一聚異丁烯樹脂中包含60重量百分比至99重量百分比的不飽和雙鍵（α-烯烴與β-烯烴）。
詳細來說，第一聚異丁烯樹脂中α-烯烴的含量為78重量百分比至90重量百分比，第一聚異丁烯樹脂中β-烯烴的含量為5重量百分比至12重量百分比。不飽和雙鍵的含量亦可以溴價（bromine number）表示，於一示範實施例中，第一聚異丁烯樹脂的溴價為5至20，較佳的，第一聚異丁烯樹脂的溴價為7至18。
於一示範實施例中，第一聚異丁烯樹脂的數均分子量為1000克/莫耳至5000克/莫耳，較佳的，第一聚異丁烯樹脂的數均分子量為1000克/莫耳至3500克/莫耳。第一聚異丁烯樹脂的分子量分布範圍較廣，故可提升樹脂組成物在壓合過程中的流動特性。具體來說，第一聚異丁烯樹脂的分子量分布（molar mass distribution，Mw/Mn）大於或等於1.5，較佳的，第一聚異丁烯樹脂的分子量分布為1.6至1.9。
另外，第一聚異丁烯樹脂可選擇性接枝有改性基團，改性基團可提高第一聚異丁烯樹脂中不飽和雙鍵的含量。改性基團種類可以是丙烯醯氧基、甲基丙烯醯氧基、丙烯酸酯基或甲基丙烯酸酯基，但本發明不限於此。
[第二聚異丁烯樹脂]
第二聚異丁烯樹脂具有較高的分子量，而可改善以往半固化片的黏性過高的問題。具體來說，第二聚異丁烯樹脂的重均分子量為50000克/莫耳至570000克/莫耳。
於本發明中，第一聚異丁烯樹脂的添加量大於第二聚異丁烯樹脂的添加量，具體來說，第一聚異丁烯樹脂的添加量是第二聚異丁烯樹脂的添加量的4至13倍。如此一來，第二聚異丁烯樹脂與第一聚異丁烯樹脂可補足彼此在特性上的缺陷（第一聚異丁烯樹脂含量過高會導致半固化片黏性過高的問題）。
[嵌段共聚物]
嵌段共聚物具有較低的反應性，可賦予固化物具有更大的韌性。具體來說，嵌段共聚物的數均分子量為60000克/莫耳至150000克/莫耳，較佳的，嵌段共聚物的數均分子量為80000克/莫耳至140000克/莫耳。
嵌段共聚物可以是由苯乙烯單體以及異丁烯單體所合成，且嵌段共聚物可以是二嵌段共聚物或是三嵌段共聚物，也就是說，嵌段共聚物可以是苯乙烯/異丁烯嵌段共聚物（二嵌段共聚物）或是苯乙烯/異丁烯/苯乙烯嵌段共聚物（三嵌段共聚物）。無論是二嵌段共聚物或三嵌段共聚物，嵌段共聚物中苯乙烯單體的含量為25重量百分比至35重量百分比。
另外，嵌段共聚物可選擇性經馬來酸酐改性。經改性後，嵌段共聚物的酸酐基濃度為0.4毫莫耳/克至0.6毫莫耳/克。較佳的，嵌段共聚物的酸酐基濃度為0.4毫莫耳/克至0.5毫莫耳/克。
於一示範實施例中，嵌段共聚物中同時包括苯乙烯/異丁烯嵌段共聚物以及經馬來酸酐改性的苯乙烯/異丁烯/苯乙烯嵌段共聚物。此時，金屬箔層基板可具有較佳的介電特性。
[交聯劑]
交聯劑是一種聯苯芳烷型馬來醯亞胺（biphenylaralkyl-type maleimide）交聯劑，相較於三烯丙基異氰脲酸酯（TAIC）、三烯丙基異氰脲酸酯（TAC）及二乙烯基苯（DVB），聯苯芳烷型馬來醯亞胺交聯劑具有較高的沸點。因此，在製造或熱壓過程中，固化片較不會因交聯劑揮發，而導致樹脂組成物的配比失真。並且，相較於苯基型馬來醯亞胺交聯劑，本發明使用的聯苯型馬來醯亞胺交聯劑可與金屬有較佳的剝離強度，並具有較佳的介電性能。
除了上述成分之外，本發明的樹脂組成物還可進一步包括：有機過氧化物、矽烷偶聯劑、阻燃劑以及無機填料。
有機過氧化物的添加可防止樹脂組成物提前發生化學反應。有機過氧化物可以是：二叔丁基過氧化物、過氧化二月桂醯、過氧化二苯甲醯、過氧化乙酸叔丁酯、過氧化苯甲酸叔丁酯、1,1-二叔丁基過氧化-3,5,5-三甲基環己烷、1,1-二叔丁基過氧化環己烷、2,2-二(叔丁基過氧化)丁烷、雙(4-叔丁基環己基)過氧化二碳酸酯、過氧化二碳酸酯十六酯、過氧化二碳酸酯十四酯、二特戊基過氧化物（di-tert-amyl peroxide）、二異丙苯過氧化物、雙(叔丁基過氧化異丙基)苯、2,5-二甲基-2,5-二叔丁基過氧化己烷、2,5-二甲基-2,5-二叔丁基過氧化己炔或二異丙苯過氧化氫。
矽烷偶聯劑的添加可提升樹脂組成物與金屬的剝離強度，具體來說，矽烷偶聯劑具有甲基丙烯醯氧基。
阻燃劑的添加可提升樹脂組成物的耐熱性，阻燃劑是溴系阻燃劑或磷系阻燃劑。溴系阻燃劑可以是十溴二苯醚、十溴二苯乙烷、溴化苯乙烯或十溴二苯醚及乙撐雙四溴鄰苯二甲醯亞胺中的至少一種。磷系阻燃劑可以是三(2,6-二甲基苯基)磷、10-(2,5-二羥基苯基)-9,10-二氫-9-氧雜-10-磷菲-10-氧化物、2,6-二(2,6-二甲基苯基)磷基苯及10-苯基-9,10-二氫-9-氧雜-10-磷菲-10-氧化物中的至少一種。
無機填料的添加可提升樹脂組成物的介電常數，並可降低半固化片的黏性。無機填料可以是二氧化矽、氧化鋁、硫酸鋇、滑石、黏土、雲母粉或氮化硼。較佳的，無機填料可以是熔融二氧化矽、無定型二氧化矽、中空二氧化矽或球形二氧化矽。
關於樹脂組成物的具體配製步驟，請參閱圖1所示。
在步驟S1中，以一溶劑溶解嵌段共聚物，形成一樹脂溶液，溶劑可以是二甲苯，但本發明不以此為限。在步驟S2中，於樹脂溶液中添加第二聚異丁烯樹脂。在步驟S3中，待第二聚異丁烯樹脂溶解後，再於樹脂溶液中添加第一聚異丁烯樹脂。在步驟S4中，充分攪拌後，於樹脂溶液中添加交聯劑。在步驟S5中，於樹脂溶液中添加偶聯劑。在步驟S6中，充分攪拌後，於樹脂溶液中加入無機填料與阻燃劑。在步驟S7中，於樹脂溶液中加入有機過氧化物，並用溶劑調整黏度，以形成樹脂組成物。
在樹脂組成物的配製步驟中，先溶解分子量較高的嵌段共聚物以及第二聚異丁烯樹脂，可縮短溶解樹脂所需的時間。最後，於樹脂組成物中加入過氧化物，可防止樹脂組成物提前發生化學反應。
本發明的樹脂組成物可形成具低介電常數以及高剝離強度的固化物，且固化物可用於製造金屬箔層基板。關於用於製造金屬箔層基板的固化物的製造示意圖，請參閱圖2所示。固化物的具體製造步驟，請參閱圖3所示。
根據步驟S1至S7的步驟配製樹脂組成物，樹脂組成物包括：45重量份至62重量份的第一聚異丁烯樹脂、5重量份至10重量份的第二聚異丁烯樹脂、15重量份至35重量份的嵌段共聚物以及8重量份至12重量份的交聯劑。在步驟S8中，將一纖維基材10浸於樹脂組成物20中，取出烘乾後可獲得一半固化片30。在步驟S9中，在70°C至200°C的溫度下，熱壓半固化片30，以形成一固化物30’。
本發明的樹脂組成物也可用於製造金屬箔層基板。關於金屬箔層基板的製造示意圖，請參閱圖4所示。金屬箔層基板的具體製造步驟，請參閱圖5所示。
根據步驟S1至S7的步驟配製樹脂組成物，樹脂組成物包括：45重量份至62重量份的第一聚異丁烯樹脂、5重量份至10重量份的第二聚異丁烯樹脂、15重量份至35重量份的嵌段共聚物以及8重量份至12重量份的交聯劑。在步驟S8中，將纖維基材10浸於樹脂組成物20中，取出烘乾後可獲得一半固化片30。在步驟S9’中，於半固化片30上設置一印刷電路板40，在70°C至200°C的溫度下熱壓後，半固化片30形成一固化物30’，並製得一金屬箔層基板5。
為了說明本發明固化物及金屬箔層基板的特性優勢，根據前述步驟，製造實施例1至7（E1至E7）以及比較例1至5（C1至C5）的金屬箔層基板。
實施例1至7以及比較例1至5的樹脂組成物中包含不同種類及含量的樹脂（具體成分及含量請參表1至表3所示），以比較不同樹脂組成物對金屬箔層基板特性的影響。
[實施例1至7]
實施例1至7是根據表1至表3中列出的成分含量，依序以溶劑（二甲苯）溶解嵌段共聚物、第二聚異丁烯樹脂及第一聚異丁烯樹脂。經充分攪拌後，添加交聯劑（聯苯型馬來醯亞胺交聯劑）、偶聯劑（3-甲基丙烯醯氧丙基三甲氧基矽烷）、無機填料（球形非中空二氧化矽）、阻燃劑（十溴二苯乙烷）以及有機過氧化物（2,5-二甲基-2,5-雙(過氧叔丁基)己烷），各成分分散均勻後，完成樹脂組成物的配製。
將一玻璃纖維布（購自台玻公司型號為2116的E-玻璃纖維布）浸於樹脂組成物中於80°C的溫度下烘烤3分鐘，再於180°C的溫度下烘烤7分鐘。乾燥後，便可獲得半固化片。將四片半固化片層合，並於層合後的四片半固化片的兩側各設置一金屬層（銅箔），形成一疊層結構。將疊層結構送至熱壓機中熱壓固化。熱壓機的設定條件：以每分鐘3.0°C的升溫速度升溫至200°C至220°C，在200°C至220°C的溫度下，以15公斤/平方公分（初壓8公斤/平方公分）的壓力條件下，熱壓180分鐘，以製得金屬箔層基板。
[比較例1至5]
比較例1至5中金屬箔層基板的製備方式與實施例1至7相似，其差異在於：比較例1至5中的樹脂組成物並未包含：45重量份至62重量份的第一聚異丁烯樹脂、5重量份至10重量份的第二聚異丁烯樹脂及15重量份至35重量份的嵌段共聚物。
[特性測試]
半固化片的黏性測試：切割半固化片為1英寸×12英吋的樣品A以及4英寸×12英吋樣品B，將樣品A置中設置於樣品B上，並以兩張離型紙夾覆。接著，以5公斤的輥子於離型紙以及半固化片上滾動30秒後，取出半固化片。使用剝離強度測試儀器，以30公分/分鐘的速度，90度的剝離角度測量樣品A自樣品B上剝離所需的力。當剝離所需的力小於0.2 pli時，以「Pass」表示，當剝離所需的力大於或等於0.2 pli時，以「NG」表示。
剝離強度（peeling strength）：先乾燥金屬箔層基板，再測量將1/8英寸寬度的金屬層（銅箔）垂直撕起時需要的外力大小，以量化金屬箔層基板的剝離強度。
玻璃轉移溫度（transition glass temperature，Tg）：使用熱機械分析儀（thermal mechanical analyzer，TMA），測量金屬箔層基板的玻璃轉移溫度。
介電特性：將金屬箔層基板切割為邊長為6公分、厚度為25微米的樣品。於120°C的烤箱中烘烤1小時後，置於共振腔中，測量介電常數及介電損耗。
焊錫測試：將金屬箔層基板置於288°C的溫度下，紀錄金屬箔層基板產生起泡或是分層的時間，以評估金屬箔層基板是否利於焊接。若於60分鐘後金屬箔層基板外觀無變化，則以「＞60」表示。
熱膨脹係數（coefficient of thermal expansion，CTE）：根據IPC-TM-650 2.4.24.5的規範，以熱機械分析儀測量金屬箔層基板在50°C至260°C的溫度區間內，z軸方向的熱膨脹係數（z-CTE）。
表1
| （重量份） | 實施例1 | 實施例2 | 實施例3 | 比較例1 | 比較例2 | |
| 第一聚異丁烯樹脂 | Mn=1000 mol/g | 56.64 | - | 61.64 | 36.64 | 51.64 |
| Mn=2300 mol/g | - | 56.64 | - | - | - | |
| 第二聚異丁烯樹脂 | Mw=53000 mol/g | 10 | 10 | - | 30 | - |
| Mw=565000 mol/g | - | - | 5 | - | 15 | |
| 苯乙烯/異丁烯嵌段共聚物（Mn=100000 mol/g） | 24.26 | 24.26 | 24.26 | 24.26 | 24.26 | |
| 聯苯型馬來醯亞胺交聯劑 | 9.1 | 9.1 | 9.1 | 9.1 | 9.1 | |
| 2,5-二甲基-2,5-雙(過氧叔丁基)己烷 | 0.6 | 0.6 | 0.6 | 0.6 | 0.6 | |
| 3-甲基丙烯醯氧丙基三甲氧基矽烷 | 0.18 | 0.18 | 0.18 | 0.18 | 0.18 | |
| 十溴二苯乙烷 | 50 | 50 | 50 | 50 | 50 | |
| 球形中空二氧化矽 | 186 | 186 | 186 | 186 | 186 | |
| 特性測試 | ||||||
| 半固化片黏性測試 | Pass | Pass | Pass | Pass | Pass | |
| 剝離強度（lbf/in） | 4.10 | 4.23 | 4.06 | 3.68 | 2.61 | |
| 玻璃轉移溫度（°C） | 186 | 183 | 191 | 162 | 178 | |
| 介電常數（10 GHz） | 3.32 | 3.36 | 3.30 | 3.22 | 3.25 | |
| 介電損耗（10 GHz) | 0.0039 | 0.0038 | 0.0036 | 0.0035 | 0.0037 | |
| 焊錫測試（分鐘） | ＞60 | ＞60 | ＞60 | ＞60 | 36 | |
| 熱膨脹係數（%） | 2.82 | 2.84 | 2.83 | 3.16 | 3.06 |
根據表1的內容，使用本發明的樹脂組成物可製成黏性較低的半固化片，並可進一步製成剝離強度高且介電特性良好的金屬箔層基板。具體來說，當第一聚異丁烯樹脂的含量為55重量份至62重量份，且第二聚異丁烯樹脂的含量為5重量份至10重量份時，金屬箔層基板的介電常數可為3.28至3.40，金屬箔層基板的介電損耗可為0.0035至0.0040，金屬箔層基板的剝離強度可為4.00至4.30，金屬箔層基板的玻璃轉移溫度為182°C至192°C。
比較例1及2中的樹脂組成物未具有特定含量的第一聚異丁烯樹脂及第二聚異丁烯樹脂，故無法具備良好的剝離強度。更進一步，比較例1中第一聚異丁烯樹脂的含量過低，導致固化物的交聯密度偏低。比較例2中第二聚異丁烯樹脂的含量過高，材料容易分層，而不利於焊接製程。
表2
| （重量份） | 實施例4 | 實施例5 | 實施例6 | 比較例3 | 比較例4 | |
| 第一聚異丁烯樹脂 | Mn=1000 mol/g | 56.64 | - | 61.64 | 61.64 | 61.64 |
| Mn=2300 mol/g | - | 56.64 | - | - | - | |
| 第二聚異丁烯樹脂 | Mw=53000 mol/g | 10 | 10 | - | - | - |
| Mw=565000 mol/g | - | - | 5 | 5 | 5 | |
| 苯乙烯/異丁烯嵌段共聚物（Mn=100000 mol/g） | - | - | 12.26 | - | 12.26 | |
| 馬來酸酐改性苯乙烯/異丁烯/苯乙烯嵌段共聚物（Mn=100000 mol/g） | 24.26 | 24.26 | 12 | - | - | |
| 馬來酸酐改性苯乙烯/異丁烯/苯乙烯共聚物（Mn=35800 mol/g） | - | - | - | 24.26 | 12 | |
| 聯苯型馬來醯亞胺交聯劑 | 9.1 | 9.1 | 9.1 | 9.1 | 9.1 | |
| 2,5-二甲基-2,5-雙(過氧叔丁基)己烷 | 0.6 | 0.6 | 0.6 | 0.6 | 0.6 | |
| 3-甲基丙烯醯氧丙基三甲氧基矽烷 | 0.18 | 0.18 | 0.18 | 0.18 | 0.18 | |
| 十溴二苯乙烷 | 50 | 50 | 50 | 50 | 50 | |
| 球形中空二氧化矽 | 186 | 186 | 186 | 186 | 186 | |
| 特性測試 | ||||||
| 半固化片黏性測試 | Pass | Pass | Pass | NG | NG | |
| 剝離強度（lbf/in） | 4.70 | 4.86 | 4.28 | 4.35 | 4.11 | |
| 玻璃轉移溫度（°C） | 184 | 181 | 188 | 190 | 192 | |
| 介電常數（10 GHz） | 3.39 | 3.41 | 3.36 | 3.36 | 3.35 | |
| 介電損耗（10 GHz) | 0.0041 | 0.0042 | 0.0039 | 0.0041 | 0.0039 | |
| 焊錫測試（分鐘） | ＞60 | ＞60 | ＞60 | ＞60 | ＞60 | |
| 熱膨脹係數（%） | 2.84 | 2.81 | 2.85 | 2.80 | 2.79 |
根據表2的內容，使用本發明的樹脂組成物可製成黏性較低的半固化片，並可進一步製成剝離強度高且介電特性良好的金屬箔層基板。具體來說，當第一聚異丁烯樹脂的含量為55重量份至62重量份，第二聚異丁烯樹脂的含量為5重量份至10重量份，且嵌段共聚物的含量為12重量份至35重量份時，金屬箔層基板的介電常數可為3.35至3.42，金屬箔層基板的介電損耗可為0.0038至0.0043，金屬箔層基板的剝離強度可為4.20至4.90，金屬箔層基板的玻璃轉移溫度為180°C至190°C。
根據實施例4及5的內容，使用經馬來酸酐改性的嵌段共聚物，可提升金屬箔層基板的剝離強度。根據實施例6的內容，同時使用未改性的嵌段共聚物以及經馬來酸酐改性的嵌段共聚物時，金屬箔層基板可具有較佳的介電特性（介電常數小於或等於3.36，介電損耗小於或等於0.0039）。
比較例3及4中的樹脂組成物未添加嵌段共聚物，因此，固化片的黏度偏高，而不利於加工。
表3
| （重量份） | 實施例7 | 比較例5 | |
| 第一聚異丁烯樹脂 | Mn=1000 mol/g | 46.64 | 40.64 |
| Mn=2300 mol/g | - | - | |
| 第二聚異丁烯樹脂 | Mw=53000 mol/g | 10 | - |
| Mw=565000 mol/g | - | 5 | |
| 苯乙烯/異丁烯嵌段共聚物 （Mn=100000 mol/g） | - | - | |
| 馬來酸酐改性苯乙烯/異丁烯/苯乙烯嵌段共聚物（Mn=100000 mol/g） | 34.26 | 45.26 | |
| 馬來酸酐改性苯乙烯/異丁烯/苯乙烯共聚物（Mn=35800 mol/g） | - | - | |
| 聯苯型馬來醯亞胺交聯劑 | 9.1 | 9.1 | |
| 2,5-二甲基-2,5-雙(過氧叔丁基)己烷 | 0.6 | 0.6 | |
| 3-甲基丙烯醯氧丙基三甲氧基矽烷 | 0.18 | 0.18 | |
| 十溴二苯乙烷 | 50 | 50 | |
| 球形中空二氧化矽 | 186 | 186 | |
| 特性測試 | |||
| 半固化片黏性測試 | Pass | Pass | |
| 剝離強度（lbf/in） | 4.8 | 4.5 | |
| 玻璃轉移溫度（°C） | 180 | 164 | |
| 介電常數（10 GHz） | 3.48 | 3.52 | |
| 介電損耗（10 GHz) | 0.0046 | 0.0048 | |
| 焊錫測試（分鐘） | ＞60 | ＞60 | |
| 熱膨脹係數（%） | 2.86 | 2.94 |
根據表3的內容，使用本發明的樹脂組成物可製成黏性較低的半固化片，並可進一步製成剝離強度高且介電特性良好的金屬箔層基板。具體來說，當第一聚異丁烯樹脂的含量為45重量份至50重量份，且嵌段共聚物的含量為12重量份至35重量份時，金屬箔層基板的介電常數可為3.45至3.50，金屬箔層基板的介電損耗可為0.0045至0.0047，金屬箔層基板的剝離強度可為4.60至4.90，金屬箔層基板的玻璃轉移溫度為175°C至185°C。
比較例5中嵌段共聚物的含量過高，導致金屬箔層基板的介電性能較差（介電常數大於3.50，介電損耗大於0.0047）。
[實施例的有益效果]
本發明的其中一有益效果在於，本發明所提供的樹脂組成物與金屬箔層基板，其能通過“45重量份至62重量份的第一聚異丁烯樹脂”、“5重量份至10重量份的第二聚異丁烯樹脂”以及“15重量份至35重量份的嵌段共聚物”的技術方案，以降低半固化片的黏性，並可製得具良好剝離強度及介電特性的金屬箔層基板。
更進一步來說，本發明同時添加第一聚異丁烯樹脂與第二聚異丁烯樹脂，故可在追求低介電特性的同時，避免負面影響半固化片與金屬箔層之間的剝離強度，以便將固化物及金屬銅箔基板應用於高頻傳輸中。第一聚異丁烯樹脂中含有大量的不飽和雙鍵，可提升高半固化片對銅箔的結合力，第一聚異丁烯樹脂具有較低的分子量，可提升樹脂組成物在壓合過程中的流動特性。除了第一聚異丁烯樹脂之外，本發明另添加分子量較高的第二聚異丁烯樹脂，而可改善以往半固化片的黏性過高的問題。嵌段共聚物具有較低的反應性，可賦予固化物具有更大的韌性。
以上所公開的內容僅為本發明的優選可行實施例，並非因此侷限本發明的申請專利範圍，所以凡是運用本發明說明書及圖式內容所做的等效技術變化，均包含於本發明的申請專利範圍內。
10:纖維基材
20:樹脂組成物
30:半固化片
30’:固化物
40:印刷電路板
5:金屬箔層基板
圖1為本發明配製樹脂組成物的步驟流程圖。
圖2為本發明固化物的製造示意圖。
圖3為本發明固化物的製造方法的步驟流程圖。
圖4為本發明金屬箔層基板的製造示意圖。
圖5為本發明金屬箔層基板的製造方法的步驟流程圖。
10:纖維基材
20:樹脂組成物
30:半固化片
30’:固化物
Claims (11)
- 一種樹脂組成物，其包括：45重量份至62重量份的第一聚異丁烯樹脂，所述第一聚異丁烯樹脂中不飽和雙鍵結構的含量為60重量百分比至99重量百分比，所述不飽和雙鍵結構包括α-烯烴與β-烯烴；5重量份至10重量份的第二聚異丁烯樹脂，所述第二聚異丁烯樹脂不包含不飽和雙鍵結構；15重量份至35重量份的嵌段共聚物，所述嵌段共聚物是由苯乙烯單體以及異丁烯單體所合成；以及8重量份至12重量份的交聯劑，所述交聯劑是聯苯芳烷型馬來醯亞胺。
- 如請求項1所述的樹脂組成物，其中，所述第二聚異丁烯樹脂的平均分子量是所述第一聚異丁烯樹脂的平均分子量的10倍或10倍以上。
- 如請求項1所述的樹脂組成物，其中，所述第一聚異丁烯樹脂的數均分子量為1000克/莫耳至5000克/莫耳，所述第二聚異丁烯樹脂的重均分子量為50000克/莫耳至570000克/莫耳。
- 如請求項1所述的樹脂組成物，其中，所述第一聚異丁烯樹脂的添加量是所述第二聚異丁烯樹脂的添加量的4至13倍。
- 如請求項1所述的樹脂組成物，其中，所述嵌段共聚物中所述苯乙烯單體的含量為25重量百分比至35重量百分比。
- 如請求項1所述的樹脂組成物，其中，所述嵌段共聚物包括經馬來酸酐改性的嵌段共聚物，所述經馬來酸酐改性的嵌段共聚物中的酸酐基濃度為0.4毫莫耳/克至0.6毫莫耳/克。
- 如請求項1所述的樹脂組成物，其中，所述嵌段共聚物包括苯乙烯/異丁烯嵌段共聚物以及經馬來酸酐改性的苯乙烯/異丁 烯/苯乙烯嵌段共聚物。
- 如請求項1所述的樹脂組成物，其中，所述嵌段共聚物的數均分子量為60000克/莫耳至150000克/莫耳。
- 如請求項1所述的樹脂組成物，其中，所述樹脂組成物進一步包括無機填料，以所述樹脂組成物的總體積為100體積百分比，無機填料的含量為20體積百分比至45體積百分比。
- 如請求項1所述的樹脂組成物，其中，所述第一聚異丁烯樹脂中α-烯烴的含量為78重量百分比至90重量百分比，所述第一聚異丁烯樹脂中β-烯烴的含量為5重量百分比至12重量百分比。
- 一種金屬箔層基板，其包括：一金屬基板；一固化物，其形成於所述金屬基板上，所述固化物是由一樹脂組成物固化後形成；其中，所述樹脂組成物包括：45重量份至62重量份的第一聚異丁烯樹脂、5重量份至10重量份的第二聚異丁烯樹脂、15重量份至35重量份的嵌段共聚物以及8重量份至12重量份的交聯劑；其中，所述第一聚異丁烯樹脂中不飽和雙鍵結構的含量為60重量百分比至99重量百分比，所述不飽和雙鍵結構包括α-烯烴與β-烯烴，所述第二聚異丁烯樹脂不包含不飽和雙鍵結構，所述嵌段共聚物是由苯乙烯單體以及異丁烯單體所合成，所述交聯劑是聯苯芳烷型馬來醯亞胺；以及一印刷電路板，其形成於所述固化物上。
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| TW111143323A TWI829425B (zh) | 2022-11-14 | 2022-11-14 | 樹脂組成物與金屬箔層基板 |
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|---|---|---|---|---|
| CN104584257A (zh) * | 2012-05-02 | 2015-04-29 | 汉高美国知识产权有限责任公司 | 可固化封装剂及其用途 |
| CN114149678A (zh) * | 2022-01-10 | 2022-03-08 | 南亚新材料科技股份有限公司 | 热固性树脂组合物、增强材料、覆金属层压板及其应用 |
-
2022
- 2022-11-14 TW TW111143323A patent/TWI829425B/zh active
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