TWI768023B - 光固化環氧樹脂組合物 - Google Patents

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Abstract

本發明係關於光可固化組合物,其包含a)環氧樹脂組分;b)環氧矽烷寡聚物,其具有一般結構(1)或(2)或(3);及c)陽離子光起始劑。即使在高壓釜條件下,本發明之組合物亦提供良好黏著性質。

Description

光固化環氧樹脂組合物
本發明係關於光可固化組合物,其包含環氧樹脂組分、多官能環氧矽烷寡聚物及陽離子光起始劑。即使在高壓釜測試條件下,本發明之組合物亦提供良好黏合性。
傳統上,使用熱固型環氧樹脂作為黏合劑。已研發陽離子可光固化環氧樹脂用於各種應用。此類型之環氧樹脂組合物係有利的,此乃因其提供具有與基於熱固性之組合物相當之物理性質的固化產物。此意味著其與自由基UV可固化組合物相比受氧之抑制較少。另外,其展現較自由基UV可固化組合物小之收縮。因此,該等類型之組合物已用於各種已知應用中,例如液晶顯示器之密封、數位影音光碟之層壓及裝置封裝之密封。 舉例而言,為形成具有中空封裝之裝置(例如,CMOS),將裝置置於塑膠或陶瓷封裝中,且然後藉由UV可固化型黏合劑將上部部分用玻璃板密封。該等黏合劑除密封及與玻璃之黏合性以外,亦必須具有優良抗濕性、抗水性及在高溫及低溫中之儲存穩定性。 熱可固化環氧樹脂組合物可藉由施加熱藉由陽離子聚合固化。此類組合物包含脂環族環氧樹脂及/或雙酚型環氧樹脂作為環氧樹脂、光陽離子聚合起始劑及/或熱陽離子聚合起始劑作為固化劑及至少一種有機矽化合物作為添加劑。在此類組合物中,有機矽化合物在熱輻照及/或加熱及/或水解時產生矽醇基團。 先前技術亦揭示陽離子可固化環氧樹脂組合物,其包含:a)環氧樹脂組分;b) 陽離子光起始劑;c) 陽離子熱起始劑;及d) 填充劑,其係選自由以下組成之群:含有長式元素週期表(the long periodic table)中第II族元素之氧化物、氫氧化物及碳酸鹽。當欲附接之兩種材料中之至少一者係玻璃時,此類型之陽離子可固化環氧樹脂組合物尤其可用作黏合劑。 通常,光可固化陽離子環氧樹脂組合物不具有氧抑制問題且組合物具有極低固化收縮。因此,此類型之組合物已在光學應用中用作光固化黏合劑或密封劑。與光可固化自由基丙烯酸酯組合物相比,光可固化陽離子環氧樹脂組合物即使在高溫及高濕度條件下亦具有較高之可靠性能。然而,該等光可固化陽離子環氧樹脂組合物無法承受更高的可靠性要求,即高壓釜條件(高於100℃以及所施加壓力)。 因此,業內仍需要陽離子環氧樹脂組合物,其固化充分且經固化組合物在高壓釜濕度及溫度條件下可提供強性能。
本發明係關於光可固化組合物,其包含a)環氧樹脂組分;b)環氧矽烷寡聚物,其具有一般結構(1):
Figure 02_image001
其中n係1至500之整數;R1 係選自由以下組成之群:C1-C10烷基及芳香族基團;R2 及R3 相同或不同且獨立地係選自由以下組成之群:氫、C1-C10烷基及芳香族基團;或一般結構(2):
Figure 02_image003
其中m係3至500之整數;R4 、R5 及R6 相同或不同且獨立地係選自由以下組成之群:氫;
Figure 02_image005
;及-Si(OR7 )3 ,其中R7 係選自由以下組成之群:氫、甲基及乙基; 或一般結構(3):
Figure 02_image007
其中o係3至500之整數,R8 、R9 及R10 相同或不同且獨立地係選自由以下組成之群:氫、C1-C10烷基及芳香族基團;及 c) 陽離子光起始劑。 本發明亦係關於本發明組合物之固化產物。 本發明進一步涵蓋本發明之組合物作為黏合劑或密封劑之用途。
在以下段落中更詳細闡述本發明。除非明確指示相反義,否則所闡述之每一態樣可與任何其他一或多個態樣組合。具體而言,指示為較佳或有利之任何特徵可與任何其他一或多個指示為較佳或有利之特徵組合。 在本發明之上下文中,除非上下文另外指出,否則所用之術語欲根據以下定義解釋。 除非上下文另外明確指出,否則本文所用之單數形式「一(a、an)」及「該」包括單數及複數指示物。 本文所用之術語「包含(comprising, comprises, comprised of)」與「包括(including, includes)」或「含有(containing, contains)」同義,且係包容或開放式的且並不排除額外的、未列舉之成員、要素或方法步驟。 數值終點之列舉包括包含在各別範圍內之所有數值及分數以及所列舉終點。 除非另有說明,否則本文提及之所有百分比、份數、比例且因此類似物均基於重量。 當數量、濃度或其他值或參數以範圍、較佳範圍或較佳上限值及較佳下限值表述時,應理解藉由組合任何上限或較佳值與任何下限或較佳值所獲得之任何範圍係特定揭示的,而不考慮所獲得範圍內在上下文中是否明確提及。 本說明書中所引用之所有參考文獻均以其整體引用的方式併入。 除非另外定義,否則本發明揭示中所用之所有術語(包括技術及科學術語)具有本發明所屬領域之技術人員通常理解之含義。藉助進一步指導,包括術語定義以更好得瞭解本發明之教示。 本發明提供光可固化組合物,其包含a)環氧樹脂組分;b)環氧矽烷寡聚物,其具有一般結構(1):
Figure 02_image009
其中n係1至500之整數; R1 係選自由以下組成之群:C1-C10烷基及芳香族基團; R2 及R3 相同或不同且獨立地係選自由以下組成之群:氫、C1-C10烷基及芳香族基團;或一般結構(2):
Figure 02_image011
其中m係3至500之整數;R4 、R5 及R6 相同或不同且獨立地係選自由以下組成之群:氫;
Figure 02_image013
;及-Si(OR7 )3 ,其中R7 係選自由以下組成之群:氫、甲基及乙基; 或一般結構(3):
Figure 02_image015
其中o係3至500之整數,R8 、R9 及R10 相同或不同且獨立地係選自由以下組成之群:氫、C1-C10烷基及芳香族基團;及 c) 陽離子光起始劑。 本發明之光可固化組合物包含環氧樹脂組分。適宜環氧樹脂組分可僅含有一種類型之環氧樹脂,或其可含有兩種或兩種不同類型之環氧樹脂的混合物。 本發明之環氧樹脂組分較佳包含在一個分子中具有至少一個環氧基團之含芳香族環之環氧樹脂。 用於本發明之適宜的在一個分子中具有至少一個環氧基團之含芳香族環之環氧樹脂係選自由以下組成之群:雙酚-A環氧樹脂、雙酚-F環氧樹脂及雙酚-S環氧樹脂、苯酚酚醛環氧樹脂、甲酚酚醛環氧樹脂、聯苯環氧樹脂及其混合物。 在一個分子中具有至少一個環氧基團之含芳香族環之環氧樹脂係較佳的,此乃因其提供較佳熱及濕度抗性(其具有相對較高Tg值且在PCT測試(壓力鍋測試)期間提供相對較低吸光度)。用於本發明之適宜市售環氧樹脂包括(但不限於)來自Olin Corporation之D.E.R. 331及D.E.R. 383。 本發明之組合物含有以重量計為組合物總重量之20%至98%、較佳40%至97%、更佳地65%至95%且甚至更佳地75%至90%之環氧樹脂組分。 75%至90%之較佳範圍係期望的,此乃因其為組合物提供理想的物理性質。另一方面,若環氧樹脂組分之數量低於20%,則組合物之黏著性質較差,而大於98%之數量導致組合物之其他期望性質下降且在一些情形中此可導致差的整體性能。 環氧樹脂組分之主要組分係含芳香族環之環氧樹脂,然而,在一些實施例中,環氧樹脂組分亦可包含脂環族環氧樹脂。 發現脂環族環氧樹脂與在一個分子中具有至少一個環氧基團之含芳香族環之環氧樹脂組合使用增加本發明之環氧樹脂組分之固化速率。此外,此組合在短時期UV輻射下有效固化。儘管已知脂環族環氧樹脂之使用增加UV陽離子系統之固化速率,但其亦使組合物之黏合性劣化。與此相反,本文所定義環氧樹脂組分之使用增加固化速率,同時維持良好黏合性。 用於本發明之適宜脂環族環氧樹脂係選自由以下組成之群:
Figure 02_image017
及其混合物。 本發明之組合物可包含以重量計為組合物總重量之2%至50%、較佳4%至45%且更佳地5%至40%之脂環族環氧樹脂。 已發現,5%至40%之範圍係較佳的,此乃因其對固化速度具有正面影響而不會不利地影響其他性質。另一方面,當脂環族環氧樹脂之數量低於2%時,組分對固化速度不具有正面效應,而高於50%之數量在高壓釜測試條件下導致差的可靠性能。 用於本發明之適宜市售脂環族環氧樹脂包括(但不限於)來自Daicel Corporation之Celloxide 2021P及Celloxide 2018;來自Synasia Inc.之Syna Epoxy 21及Syna Epoxy 28。本發明之環氧樹脂組分可進一步包含氫化雙酚型環氧樹脂及二環戊二烯型環氧樹脂。氫化雙酚環氧樹脂係可藉由氫化雙酚環氧樹脂(例如雙酚-A環氧樹脂、雙酚-F環氧樹脂、雙酚-S環氧樹脂及諸如此類)中之苯環獲得之化合物。已發現,使用該等類型之環氧樹脂作為環氧樹脂組分之部分顯著增加環氧樹脂組分之固化速率且利用短時期UV輻射有效使其固化。 本發明之組合物包含環氧矽烷寡聚物。用於本發明之環氧矽烷寡聚物係多官能環氧矽烷寡聚物。術語「多官能環氧矽烷寡聚物」在本文中意指在分子中具有多於一個矽烷基團及多於一個環氧基團之寡聚物。 多官能環氧矽烷寡聚物用於本發明之組合物中以改良尤其對無機基板之黏著性質。 用於本發明之適宜環氧矽烷寡聚物具有一般結構(1):
Figure 02_image019
其中n係1至500、較佳1至300且更佳地1至200之整數; R1 係選自由以下組成之群:C1-C10烷基及芳香族基團;較佳地,R1 係選自由以下組成之群:甲基、乙基、丙基、丁基、芳香族基團,且更佳地R1 係丙基; R2 及R3 相同或不同且獨立地係選自由以下組成之群:氫、C1-C10烷基及芳香族基團; 較佳地,R2 係選自由以下組成之群:氫、甲基、乙基、丙基、丁基、芳香族基團,且更佳地R2 係甲基;較佳地,R3 係選自由以下組成之群:氫、甲基、乙基、丙基、丁基、芳香族基團,更佳地R3 係甲基; 或一般結構(2):
Figure 02_image021
其中m係3至500、較佳地3至300且更佳地3至200之整數;R4 、R5 及R6 相同或不同且獨立地係選自由以下組成之群:氫;
Figure 02_image023
;及-Si(OR7 )3 ,其中R7 係選自由以下組成之群:氫、甲基及乙基; 較佳地,R4 、R5 及R6 相同或不同且獨立地係選自由以下組成之群:氫;
Figure 02_image025
;及-Si(OR7 )3 ,其中R7 係選自由以下組成之群:氫、甲基及乙基,較佳地,R7 係甲基或乙基,且其中-Si(OR7 )3
Figure 02_image027
之官能基當量為1至3; 或一般結構(3):
Figure 02_image029
其中o係3至500、較佳地3至300、更佳地3至200之整數; R8 、R9 及R10 相同或不同且獨立地係選自由以下組成之群:氫、C1-C10烷基及芳香族基團; 較佳地,R8 係選自由以下組成之群:甲基、乙基、丙基、丁基、芳香族基團,更佳地R8 係甲基; 較佳地,R9 係選自由以下組成之群:氫、甲基、乙基、丙基、丁基、芳香族基團,更佳地,R9 係甲基;且 較佳地,R10 係選自由以下組成之群:甲基、乙基、丙基、丁基、芳香族基團,更佳地R10 係甲基。 具有較佳取代基之較佳環氧矽烷寡聚物係期望的,此乃因該等環氧矽烷寡聚物與其他成分組合在高壓釜測試條件下提供經改良之黏合性,且因此指示長期可靠性能。當將本發明包含多官能環氧矽烷寡聚物之組合物的性能與包含單官能環氧矽烷寡聚物之組合物的性能相比較時,經改良之黏合性尤其明顯。此在實例中例示。 在一較佳實施例中,環氧矽烷寡聚物具有結構(1):
Figure 02_image031
其中n係1至200之整數;R1 係丙基;R2 係甲基;且R3 係甲基。 在另一較佳實施例中,環氧矽烷寡聚物具有結構(2):
Figure 02_image033
其中m係整數3至200;R4 、R5 且R6 相同或不同且獨立地係選自由以下組成之群:氫;
Figure 02_image035
;及-Si(OR7 )3 ,其中R7 係甲基或乙基,且其中-Si(OR7 )3
Figure 02_image037
之官能基當量係1至3。 仍在另一較佳實施例中,環氧矽烷寡聚物具有結構(3):
Figure 02_image039
其中o係3至200之整數,R8 係甲基;R9 係甲基;且R10 係甲基。 用於本發明之適宜市售環氧矽烷寡聚物包括(但不限於)來自Momentive Performance Materials Incorporation之CoatOsil MP200;來自Shin-Etsu Chemical有限公司之X-12-981S及KR-516。 本發明之組合物包含以重量計為組合物總重量之0.1%至10%、較佳地0.3%至9%、更佳地1.0%至8.5%且甚至更佳地3%至7%之環氧矽烷寡聚物。 3%至7%之範圍係較佳的,此乃因此數量提供對無機基板之理想黏著性能。另一方面,若環氧矽烷寡聚物之數量小於0.1%,則其對組合物之物理性質無影響,而高於10%之數量導致差的黏著性能。 本發明之組合物包含陽離子光起始劑。用於本發明之適宜陽離子光起始劑係由式A+ B- 代表之鹽,其藉由光刺激產生陽離子活性物質。 陽離子A+ 係選自由以下組成之群:芳香族錪離子及芳香族鋶離子。陰離子B- 係選自由以下組成之群:SbF6 - 、PF6 - 、AsF6 - 及B(芳基)4 - 、B(C6 F5 )4 - 、B(C6 F4 OCF3 )4 - 及B(C6 F4 CF3 )4 - 。 用於本發明之適宜芳香族錪離子具有式(9):
Figure 02_image041
其中基團Ar1 及Ar2 相同或不同且彼此獨立地為芳香族基團、苯基、具有取代基之苯基。 用於本發明之較佳基於芳香族錪離子之陽離子光起始劑的實例係
Figure 02_image043
。 用於本發明之適宜芳香族鋶離子具有式(16):
Figure 02_image045
其中基團Ar3 、Ar4 及Ar5 相同或不同且彼此獨立地係芳基、苯基、具有取代基之苯基。 用於本發明之較佳基於芳香族鋶離子之陽離子光起始劑的實例係
Figure 02_image047
。 較佳陽離子光起始劑係選自由以下組成之群:三芳基鋶六氟銻酸鹽(17)及化合物(18)與化合物(19)之混合物。該等較佳陽離子光起始劑提供最佳性能。用於本發明之適宜市售陽離子光起始劑包括(但不限於)來自Aceto Corporation之CPI 6976。 本發明之組合物包含以重量計為組合物總重量之0.1%至10%、較佳地0.3%至9%、更佳地1.0%至8.5%且甚至更佳地2%至5%之陽離子光起始劑。 若陽離子光起始劑之數量低於0.1%,則固化速度不夠快,而高於10%之數量導致組合物中之起始劑污染物。 本發明之組合物可進一步包含環氧樹脂稀釋劑。使用環氧樹脂稀釋劑以調整組合物之黏度。用於本發明之適宜環氧樹脂稀釋劑係選自由以下組成之群:環己烷二甲醇二縮水甘油醚、丁基縮水甘油醚、2-乙基己基縮水甘油醚、4-第三丁基酚縮水甘油醚、甲基丙烯酸縮水甘油基酯及第三羧酸縮水甘油基酯、苯乙烯氧化物、苯基縮水甘油醚、甲苯縮水甘油醚、對-第二丁基苯基縮水甘油醚、壬基苯基縮水甘油醚、四氫糠醇縮水甘油醚及其混合物,較佳地,該環氧樹脂稀釋劑係4-第三丁基酚縮水甘油醚。 4-第三丁基酚縮水甘油醚係較佳環氧樹脂稀釋劑,此乃因其提供良好熱阻,同時維持良好稀釋效應。 用於本發明之適宜市售環氧樹脂稀釋劑包括(但不限於)來自Adeka Corporation之ED-509E及ED-509S;來自Huntsuman International LLC之DY-P;及來自CVC Thermoset Specialties之Erisys GE11。本發明之組合物包含以重量計為組合物總重量之1%至20%、較佳地5%至15%且更佳地7%至12%之環氧樹脂稀釋劑。 若環氧樹脂稀釋劑之數量低於1%,則其不具有稀釋效應,而高於20%之數量將導致過低的黏度。本發明之組合物可進一步含有芳香族單縮水甘油醚及/或芳香族二縮水甘油醚,例如甲苯縮水甘油醚、壬基苯基縮水甘油醚及苯基縮水甘油醚、二縮水甘油基間苯二酚醚及其混合物。 本發明之光可固化組合物可藉由將所有成分混合在一起以達成均質混合物之任何方式來製備。 本發明亦係關於本發明組合物之固化產物。本發明之光可固化組合物可例如藉由使用高壓汞燈在100 mW/cm2 下60秒來固化。 本發明之光可固化組合物可用作黏合劑或密封劑。 本發明之光可固化組合物尤其適用於透明基板,例如玻璃及透明塑膠。 特定地,本發明之組合物適用於光學模組,例如用於各種雷射檢測器、紅外檢測器及其他電信裝置之積體光譜分析儀(IOSA)。實例 實例之組合物係藉由將所有成分混合在一起以形成均質混合物來製備。 UV光固化性係藉由夾具藉由使用高壓汞燈在100 mW/cm2 下60秒來證實。所有樣品均顯示良好UV光固化性。 玻璃基板之黏著強度係在高壓釜測試條件之後量測。使用兩種不同類型之高壓釜條件;i) 在105℃下100%濕度中具有0.5大氣壓,持續96小時;及ii) 在121℃下100%濕度中具有1大氣壓,持續12小時。 黏著強度係根據測試方法ASTM D2095量測。 將玻璃基板利用本發明之組合物黏著並保持良好。黏著強度在高壓釜測試條件之後亦良好。而利用比較樣品黏著之玻璃基板分層。黏著強度在高壓釜測試條件(兩個條件i及ii)之後降至零。 1
Figure 107111561-A0304-0001
1 雙酚A環氧樹脂(EEW: 190),由Olin Corporation供應。2 雙酚A環氧樹脂(EEW: 180),由Olin Corporation供應。3 氫化雙酚A環氧樹脂,由Mitsubishi Chemical Corporation供應。4 多官能環氧矽烷寡聚物,由Momentive Performance Materials Incorporation供應。5 多官能環氧矽烷寡聚物,由Shin-Etsu Chemical有限公司供應。6 陽離子光起始劑,由Aceto Corporation供應。7 藉由HAAKE RheoStress 3000黏度計量測8 利用高壓汞燈在100mW/cm2 下固化60秒,使用載玻片作為基板。

Claims (27)

  1. 一種光可固化組合物,其包含:a)環氧樹脂組分,其中該環氧樹脂組分係選自由以下組成之群之含芳香族環之環氧樹脂:雙酚-A環氧樹脂、雙酚-F環氧樹脂及雙酚-S環氧樹脂、苯酚酚醛環氧樹脂、甲酚酚醛環氧樹脂、聯苯環氧樹脂及其混合物;b)環氧矽烷寡聚物,其具有一般結構(1):
    Figure 107111561-A0305-02-0018-1
    其中n係1至500之整數;R1係選自由以下組成之群:C1-C10烷基及芳香族基團;R2及R3相同或不同且獨立地係選自由以下組成之群:氫、C1-C10烷基及芳香族基團;或一般結構(2):
    Figure 107111561-A0305-02-0018-2
    其中m係3至500之整數;R4、R5及R6相同或不同且獨立地係選自由 以下組成之群:氫;
    Figure 107111561-A0305-02-0018-3
    ;及-Si(OR7)3,其中R7係選自由以下組成之群:氫、甲基及乙基,其中在該一般結構(2)之R4至R6基團之至少兩個 為
    Figure 107111561-A0305-02-0018-4
    及-Si(OR7)3;或一般結構(3):
    Figure 107111561-A0305-02-0019-5
    其中o係3至500之整數,R8、R9及R10相同或不同且獨立地係選自由以下組成之群:氫、C1-C10烷基及芳香族基團;及c)陽離子光起始劑;及d)脂環族環氧樹脂,其選自由以下組成之群:
    Figure 107111561-A0305-02-0019-6
    及其混合物。
  2. 如請求項1之組合物,其中該環氧樹脂組分係以重量計為該組合物總重量之20%至98%存在。
  3. 如請求項2之組合物,其中該環氧樹脂組分係以重量計為該組合物總重量之40%至97%存在。
  4. 如請求項2之組合物,其中該環氧樹脂組分係以重量計為該組合物總重量之65%至95%存在。
  5. 如請求項2之組合物,其中該環氧樹脂組分係以重量計為該組合物總重量之75%至90%存在。
  6. 如請求項1至5項中任一項之組合物,其中該脂環族環氧樹脂係以重量計為該組合物總重量之2%至50%存在。
  7. 如請求項6之組合物,其中該脂環族環氧樹脂係以重量計為該組合物總重量之4%至45%存在。
  8. 如請求項6之組合物,其中該脂環族環氧樹脂係以重量計為該組合物總重量之5%至40%存在。
  9. 如請求項1至5項中任一項之組合物,其中該陽離子光起始劑係由A+B-代表之鹽,其藉由光刺激產生陽離子活性物質,且其中陽離子A+係選自由以下組成之群:芳香族錪離子及芳香族鋶離子,且其中陰離子B-係選自由以下組成之群:SbF- 6、PF- 6、AsF- 6及B(芳基)- 4、B(C6F5)4 -、B(C6F4OCF3)4 -及B(C6F4CF3)4 -
  10. 如請求項1至5項中任一項之組合物,其中該陽離子光起始劑係以重 量計為該組合物總重量之0.1%至10%存在。
  11. 如請求項10之組合物,其中該陽離子光起始劑係以重量計為該組合物總重量之0.3%至9%存在。
  12. 如請求項10之組合物,其中該陽離子光起始劑係以重量計為該組合物總重量之1.0%至8.5%存在。
  13. 如請求項10之組合物,其中該陽離子光起始劑係以重量計為該組合物總重量之2%至5%存在。
  14. 如請求項1至5項中任一項之組合物,其中該環氧矽烷寡聚物具有一般結構(1):
    Figure 107111561-A0305-02-0021-7
    其中n係1至300;R1係選自由以下組成之群:甲基、乙基、丙基、丁基、芳香族基團;R2係選自由以下組成之群:氫、甲基、乙基、丙基、丁基、芳香族基團;R3係選自由以下組成之群:氫、甲基、乙基、丙基、丁基、芳香族基團; 或一般結構(2):
    Figure 107111561-A0305-02-0022-8
    其中m係3至300;R4、R5及R6相同或不同且獨立地係選自由以下組 成之群:氫;
    Figure 107111561-A0305-02-0022-9
    ;及-Si(OR7)3,其中R7係選自由以下組成之群:氫、甲基及乙基,其中在該一般結構(2)之R4至R6基團之至少兩個為
    Figure 107111561-A0305-02-0022-10
    及-Si(OR7)3,且 其中-Si(OR7)3
    Figure 107111561-A0305-02-0022-11
    之官能基當量為1至3;或一般結構(3):
    Figure 107111561-A0305-02-0022-12
    其中o係3至300,R7係選自由以下組成之群:甲基、乙基、丙基、丁基、芳香族基團;R8係選自由以下組成之群:氫、甲基、乙基、丙基、丁基、芳香族基團;且R9係選自由以下組成之群:甲基、乙基、丙基、丁基、芳香族基團。
  15. 如請求項14之組合物,其中n係1至200之整數、m係3至200之整數、及/或o係3至200之整數。
  16. 如請求項14之組合物,其中R1係丙基、R2係甲基、R3係甲基、R7係甲基或乙基、R8係甲基、及/或R9係甲基。
  17. 如請求項1至5中任一項之組合物,其中該環氧矽烷寡聚物係以重量計為該組合物總重量之0.1%至10%存在。
  18. 如請求項17之組合物,其中該環氧矽烷寡聚物係以重量計為該組合物總重量之0.3%至9%存在。
  19. 如請求項17之組合物,其中該環氧矽烷寡聚物係以重量計為該組合物總重量之1.0%至8.5%存在。
  20. 如請求項17之組合物,其中該環氧矽烷寡聚物係以重量計為該組合物總重量之3%至7%存在。
  21. 如請求項1至5中任一項之組合物,其中該組合物進一步包含選自由以下組成之群之環氧樹脂稀釋劑:環己烷二甲醇二縮水甘油醚、丁基縮水甘油醚、2-乙基己基縮水甘油醚、4-第三丁基酚縮水甘油醚、甲基丙烯酸縮水甘油基酯及第三羧酸縮水甘油基酯、苯乙烯氧化物、苯基縮水甘油醚、甲苯縮水甘油醚、對-第二丁基苯基縮水甘油醚、壬基苯基縮水甘油醚、四氫糠醇縮水甘油醚及其混合物。
  22. 如請求項21之組合物,其中該環氧樹脂稀釋劑係4-第三丁基酚縮水 甘油醚。
  23. 如請求項21之組合物,其包含以重量計為該組合物總重量之1%至20%之環氧樹脂稀釋劑。
  24. 如請求項23之組合物,其包含以重量計為該組合物總重量之5%至15%之環氧樹脂稀釋劑。
  25. 如請求項23之組合物,其包含以重量計為該組合物總重量之7%至12%之環氧樹脂稀釋劑。
  26. 一種如請求項1至25中任一項之組合物的固化產物。
  27. 一種如請求項1至25中任一項之組合物作為黏合劑或密封劑之用途。
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