TWI709482B - 基材積層體及纖維強化塑膠之製造方法 - Google Patents

基材積層體及纖維強化塑膠之製造方法 Download PDF

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TWI709482B
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內藤悠太
藤田雄三
武田一朗
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日商東麗股份有限公司
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Abstract

本發明提供一種基材積層體及一種纖維強化塑膠之製造方法，該基材積層體係適合對於如具有複數的凹凸部之複雜形狀的成形，在成形時具有良好的流動性以及對於面內及面外的兩方向之良好的形狀追隨性，可製造成形後具有優異的力學特性、力學特性的低偏差性之成形體。該基材積層體係積層或並排地配置有至少層狀體α及層狀體β之略平板狀的基材積層體，層狀體α具有1片以上的切縫預浸漬物A，其係使樹脂組成物含浸至經單向配向的強化纖維，纖維體積含有率為45~65%，藉由複數的切縫將至少一部分的強化纖維分割成10~300mm之纖維長度，層狀體β具有1片以上的基材B，其係樹脂組成物已含浸至纖維長度在10~300mm之範圍的強化纖維。

Description

基材積層體及纖維強化塑膠之製造方法
本發明係關於對於複雜形狀的形狀追隨性優異，且當成為纖維強化塑膠時，展現優異的力學物性、優異的成形品質之纖維強化塑膠之製造方法。
纖維強化塑膠由於比強度、比彈性模數高、力學特性優異，具有耐候性、耐藥品性等之高機能特性等，在產業用途中亦受到矚目，其需求係正在逐年升高。
作為具有高力學特性的纖維強化塑膠之積層基材，最一般使用被稱為預浸漬物的在連續的強化纖維中含浸有基質樹脂之半硬化狀態的中間基材。將此基材賦予3維形狀時，一般進行以手作業將預浸漬物推壓至模具而得到成形形狀之手工鋪疊，或以模具夾住積層有預浸漬物的平板狀之積層基材，藉由加熱型壓機進行加熱加壓而成形之加壓成形。然而，由於強化纖維為連續纖維，有對於3維形狀等之複雜形狀的賦形性差之問題。
作為適合3維複雜形狀之基材，有SMC(片模塑複合物)。SMC通常係熱硬化性樹脂已含浸之25mm左右的短切股束(chopped strand)經無規地分散之基材，藉由使用加熱型壓機進行加熱加壓而得到流動性，為對於3 維形狀能追隨之基材。然而，由於在片化步驟中，必然發生短切股束的分布不均、配向不均，而發生力學物性之降低及偏差之增大。
作為已抑制力學特性之降低及力學特性之偏差的基材，有在強化纖維已單向地配向之預浸漬物中插入切縫，使不連續纖維單向地配向之基材(切縫預浸漬物)(例如專利文獻1)。此切縫預浸漬物雖然以不連續纖維構成，但是由於持有預浸漬物特有的高纖維體積含有率與強化纖維的配向性，故具有遠比SMC高的力學特性，而且可實現以往之連續纖維的預浸漬物所無法成形的複雜形狀。又，藉由減小切縫角度，可抑制因切縫預浸漬物的伸長所致的切縫之開口，可得到具有良好的力學特性及表面品質之成形品(例如專利文獻2)。
[先前技術文獻] [專利文獻]
專利文獻1：日本特開2007-146151號公報
專利文獻2：日本特開2008-207544號公報
然而，專利文獻1及專利文獻2中記載的預浸漬物之積層基材的情況，係缺乏積層基材之厚度方向的伸縮性，容易發生因其所致的成形不良。例如，以兩面模具進行成形之情況，當2個模具間之間隙不均勻時，有因間隙之差而積層基材接於模具之區域與積層基材不接 於模具的成形不良之區域混合存在之情況。又，當成形為具有凹凸部的形狀時，取決於積層基材之厚度，有因壓力難以施加的立面而基材堵塞，結果發生因不充分地推壓模具而發生的成形不良之情況。特別地，於對於大型構件的成形中，由於容易成為包含多數的厚度變化或凹凸部之複雜形狀，僅以單一的基材係無充分對應，有無法製造能滿足必要條件的成形體之情況。
因此本發明之課題在於提供一種基材積層體及一種纖維強化塑膠之製造方法，該基材積層體係適合對於如具有複數的凹凸部之複雜形狀的成形，在成形時具有良好的流動性以及對於面內及面外的兩方向之良好的形狀追隨性，可製造成形後具有優異的力學特性、力學特性的低偏差性之成形體。
本發明為了解決如此的課題，提供如以下的基材積層體及纖維強化塑膠之製造方法。
即，一種基材積層體，其係積層或並排地配置有至少層狀體α及層狀體β之略平板狀的基材積層體，
層狀體α具有1片以上的切縫預浸漬物A，其係使樹脂組成物含浸至經單向配向的強化纖維，纖維體積含有率為45~65%，藉由複數的切縫將至少一部分的強化纖維分割成10~300mm之纖維長度，
層狀體β具有1片以上的基材B，其係樹脂組成物已含浸至纖維長度在10~300mm之範圍的強化纖維。
依照本發明，可得到在成形時具有能形成如具有凹凸部的複雜形狀之良好的流動性以及對於面內及面外的兩方向之良好的形狀追隨性，成形後展現優異的力學特性及其低偏差性之纖維強化塑膠。
1‧‧‧模具的凸部
2‧‧‧模具的凹部
3‧‧‧層狀體α
4‧‧‧層狀體β
5‧‧‧切縫預浸漬物之纖維長度方向
6‧‧‧切縫預浸漬物之纖維直角方向
7‧‧‧預浸漬物
8‧‧‧切縫
9‧‧‧強化纖維束
10‧‧‧實施例所用的模具之公模
11‧‧‧實施例所用的模具之母模
12‧‧‧實施例所用的母模之基材接觸面
第1圖顯示本發明所用之成形模具的一例之概念圖。
第2圖顯示本發明之基材積層體的一例之概念圖。
第3圖顯示本發明之基材積層體的一例之概念圖。
第4圖顯示本發明之基材積層體的一例之概念圖。
第5圖顯示本發明中之強化纖維束的一例之概念圖。
第6圖係實施例中插入預浸漬物的切縫圖案。
第7圖係實施例所用的模具之形狀。
第8圖係實施例所用的模具之形狀。
[實施發明之形態]
本發明者們為了得到在成形時具有能形成具有凹凸部的複雜形狀之良好的流動性以及對於面內及面外的兩方向之良好的形狀追隨性，在成形後展現優異的力學特性及其低偏差性及尺寸安定性之纖維強化塑膠，而進行專心致力的檢討。然後，查明藉由成為一種基材積層體，可解決如此的課題，該基材積層體係積層或並排地配置有至少層狀體α及層狀體β之略平板狀的基材積層體，層狀體α具有1片以上的切縫預浸漬物A，其係使樹脂組成物含浸至經單向配向的強化纖維，纖維體積含 有率為45~65%，藉由複數的切縫將至少一部分的強化纖維分割成10~300mm之纖維長度，層狀體β具有1片以上的基材B，其係樹脂組成物已含浸至纖維長度在10~300mm之範圍的強化纖維。
再者，本發明中所謂的「凹凸部」，例如是如第1圖之包含凸部1及凹部2至少各1個之構造。還有，於凹凸部中，凹部或凸部之個數、配置、大小係沒有特別的限定。
本發明中所謂的「層狀體」，只要外形為層形狀者，則不限定其內部構造，例如層狀體可以1片之層或複數之層形成。
使層狀體α及層狀體β積層或並排地配置之形態係沒有特別的限定。因此，可自由地設定層狀體α與層狀體β之積層構成，例如可如第2圖以2片的層狀體α夾住層狀體β，也可如第3圖將層狀體β積層於層狀體α之一部分上。又，也可不積層層狀體α與層狀體β，而如第4圖並排地成為略平板狀的基材積層體。基材積層體之厚度係沒有特別的限定，但若為模具的間隙厚度以上，則樹脂不足所致的成形不良少而較宜。
本發明中所謂的「略平板狀」，就是表示在相同積層構造的區域中之厚度的偏差為±20%以內之平板。例如，如第2圖，當在層狀體α的全面上積層層狀體β時，基材積層體全體之厚度的偏差只要是±20%以內即可，如第3圖，當在層狀體α的僅一部分上積層層狀體β時，厚度的偏差只要是在層狀體α與層狀體β重疊部分與不重 疊部分中各自獨立地為20%以內之範圍即可。
本發明中之層狀體α具有1片以上的切縫預浸漬物A，其係使樹脂組成物含浸至經單向配向的強化纖維，纖維體積含有率為45~65%，藉由複數的切縫將至少一部分的強化纖維分割成10~300mm之纖維長度。
切縫預浸漬物A由於強化纖維單向配向，藉由層狀體中的纖維方向之配向控制，可得到具有任意的力學物性之纖維強化塑膠。
構成層狀體α的切縫預浸漬物A之強化纖維的種類係沒有特別的限定，可為玻璃纖維、克維拉(Kevlar)纖維、碳纖維、石墨纖維或硼纖維等。
構成層狀體α的切縫預浸漬物A之樹脂組成物的種類係沒有特別的限定，可為熱塑性樹脂，也可為熱硬化性樹脂。作為熱塑性樹脂，例如可舉出聚醯胺、聚縮醛、聚丙烯酸酯、聚碸、ABS、聚酯、丙烯酸、聚對苯二甲酸丁二酯(PBT)、聚碳酸酯(PC)、聚對苯二甲酸乙二酯(PET)、聚乙烯、聚丙烯、聚苯硫(PPS)、聚醚醚酮(PEEK)、聚醚醯亞胺(PEI)、聚醚酮(PEK)、液晶聚合物、聚氯乙烯、聚四氟乙烯等之氟系樹脂、聚矽氧等。
作為熱硬化性樹脂，並沒有特別限制，只要是樹脂因熱等而發生交聯反應，形成至少部分的3維交聯構造即可。作為熱硬化性樹脂，例如可舉出飽和聚酯樹脂、乙烯酯樹脂、環氧樹脂、苯并
Figure 105141989-A0202-12-0006-13
樹脂、酚樹脂、尿素樹脂、三聚氰胺樹脂及聚醯亞胺樹脂。亦可使用此等樹脂之改性物及2種類以上的摻合物之樹脂。又，此 等的熱硬化性樹脂亦可為因熱而自硬化之樹脂，亦可與硬化材與硬化促進劑等摻合。再者，亦可摻合特定的添加物。添加物係沒有特別的限定，但例如為了提高韌性，亦可添加熱塑性樹脂的粒子，為了提高導電性，亦可添加無機填料。添加物之形態係沒有特別限制，例如可為球狀、非球狀、針狀及晶鬚狀。藉由使特定的添加物存在於基質樹脂中，亦可選擇韌性、導電性、快硬化性及耐熱性等升高之樹脂組成物。
構成層狀體α的切縫預浸漬物A係在經單向配向的強化纖維中插入複數的切縫，因此至少一部分的強化纖維係被分割為10~300mm之纖維長度。藉由分割強化纖維，在成形時纖維能流動，尤其在纖維長度方向中亦能流動，成為複雜形狀的成形追隨性優異之基材。當無切縫而強化纖維為連續纖維時，由於在纖維長度方向中不流動，而難以形成複雜形狀。另一方面，由於使至少一部的纖維長度成為10mm以上之長度，預浸漬物內的切縫彼此之距離係充分地分離，成形後的纖維強化塑膠內之因切縫所發生的纖維端部之裂紋係變難以連結而強度升高。因此，若鑒於成形時的形狀追隨性與成形後的纖維強化塑膠之力學特性，則至少一部分的纖維長度為10~300mm，更佳為10~50mm。
構成層狀體α的切縫預浸漬物A中之切縫形態係沒有特別的限定，但較佳為插入斷續的切縫。若將連續的切縫插入預浸漬物中，則在流動時切縫係大地開口，成形後的纖維強化塑膠之表面品質降低。又，相對 於強化纖維長度方向而言切縫角度之絕對值係沒有特別的限定，但較佳為2~45°。由於切縫角度之絕對值為45°以下，面內的伸長性優異，切縫的開口變小。另一方面，切縫角度之絕對值若小於2°，則難以安定地導入切縫。再者，由於若為25°以下則力學特性顯著地上升，故切縫角度之絕對值較佳為2~25°，特佳為5~15°。
為了強化纖維的流動性及成形後的切縫部之樹脂充足，構成層狀體α的切縫預浸漬物A之纖維體積含有率為65%以下。纖維體積含有率愈低則流動性愈升高，但若小於45%則得不到在構造材所必要的力學特性，尤其當為預浸漬物時，纖維係蛇行。基於如此的觀點，構成層狀體α的切縫預浸漬物A之纖維體積含有率為45~65%。
層狀體α具有1片以上的前述切縫預浸漬物A。切縫預浸漬物A之積層構成係沒有特別的限定，但較佳為2片以上積層，且以強化纖維的配向角在各自的層中成為不同之方向而積層。藉由如此地積層，各自的切縫預浸漬物中之強化纖維係在纖維長度方向中亦流動。作為如此的積層形態，例如可舉出假各向同性積層或正交積層。對成形後的纖維強化塑膠，欲給予各向相同的力學特性時，假各向同性積層為適合，要求成形時的基材之伸長性時，正交積層為適合。
層狀體β具有1片以上的基材B，其係樹脂組成物已含浸至纖維長度在10~300mm之範圍的強化纖維。層狀體β係為了填補層狀體α所無法擔保的流動性，以 與層狀體α相接之形式，構成略平板狀的基材積層體。構成層狀體β的基材B之纖維長度係與上述層狀體α同樣，鑒於成形時的形狀追隨性與所成形的纖維強化塑膠之力學特性，為10~300mm。更佳為10~50mm。
構成層狀體β的基材B中所用的強化纖維，係可使用與作為切縫預浸漬物A中的強化纖維所說明者同樣之強化纖維，亦可使用與作為切縫預浸漬物A之強化纖維所選擇的強化纖維不同之強化纖維。
構成層狀體β的基材B中所用的樹脂組成物，係可使用與作為含浸至切縫預浸漬物A的樹脂組成物所說明者同樣之樹脂組成物，亦可使用與作為切縫預浸漬物A的樹脂組成物所選擇之樹脂組成物不同的樹脂組成物。
將層狀體α與層狀體β予以積層時，各自的層狀體之厚度係沒有特別的限定，可按照所要求的力學特性‧厚度變化而任意地決定。要求高的力學特性時，層狀體α之厚度較佳為層狀體β之厚度以上，更佳為比層狀體β更大20%以上。另一方面，雖然力學特性沒有那麼地要求，但是當被視為必要的基材之厚度變化大時，層狀體α之厚度較佳為層狀體β之厚度以下。更佳為比層狀體β更小20%以上即可。
又，基材積層體之積層方法係沒有特別的限定，但層狀體β較佳為積層於複數片的層狀體α之間。由於伸張度比層狀體β低的層狀體α在基材積層體之表面，故因大地伸張而發生之纖維配向的紊亂係不出現在外層 。另外，當層狀體α以預浸漬物構成時，藉由以層狀體α夾住層狀體β，可使層狀體β之配向性一致。藉此，可實現彎曲剛性等力學特性之提高及良好的表面品質。還有，當成形為具有複數之複雜形狀的形狀時，可使流動性高的層狀體β大地流動，而藉由層狀體β單質形成一部分的複雜形狀。此時，於配置層狀體α的區域中，藉由將層狀體β夾於層狀體α之間，可將形成複雜形狀部的僅層狀體β之區域與以層狀體α及層狀體β所構成的區域予以強固地一體化。僅使層狀體α與層狀體β並列而成形時，在其層彼此之接合面容易發生破壞。相對於其，藉由在層狀體α之間夾住層狀體β，可將層狀體α周圍之僅以層狀體β所構成的區域與經夾住的層狀體β部予以良好地接合。又，藉由以層狀體α夾住，由於經夾住的層狀體β之朝面內方向的配向度變高，可進一步提高接合面的強度。
作為更佳的基材積層體之形態，可舉出基材B為包含複數之經單向並絲的強化纖維束之基材。本發明中所謂的「強化纖維束」，就是表示以相同方向配向的不連續強化纖維群所構成之束。由於基材B中的強化纖維之一部分成為束而並絲，可一邊維持不連續纖維的流動性，一邊提高纖維體積含有率。又，與相同纖維體積含有率之完全無規的配向之基材比較下，由於強化纖維彼此之纏繞少，而具有良好的流動性。因此，成形時之基材積層體的流動性及將基材積層體成形後的纖維強化塑膠之力學特性的並存係成為可能。關於強化纖維束之配置，並沒有特別的限定，可無規地配置，也可具有方向 性。作為如此的基材，例如可舉出強化纖維束無規地配向之基材的SMC。另外，藉由在強化纖維已單向配向的連續纖維預浸漬物中插入切縫而製造的切縫預浸漬物係如第5圖，由於可藉由以在纖維方向中相鄰的切縫與連結彼等的切縫之頂點彼此的2條線段所構的四邊形區域，定義強化纖維束，故成為強化纖維束已單向排列於預浸漬物全面之基材。
作為更佳的基材積層體之1個形態，可舉出基材B的強化纖維束已配向於5個方向以上之基材。強化纖維束之配向方向係以構成強化纖維束之經單向並絲的強化纖維之纖維方向所定義。此基材B的強化纖維束之配向數係在按照需要將基材B固化後，用顯微鏡觀察表面的強化纖維束而計測。由於基材B的強化纖維束配向於5個方向以上，而成為容易各向相同地流動，對於一切的複雜形狀，形狀追隨性變良好。又，可比製造強化纖維束全部經單向控制的片者更簡易化製造設備，可便宜地製造。更佳地若基材B為已配向於8個方向以上之基材，則更容易各向相同地流動。更佳可舉出強化纖維束無規地均勻配置者。作為如此的基材形態之例，可舉出SMC。更佳可舉出強化纖維束的端部對於纖維方向傾斜者。由於傾斜，於加壓成形時強化纖維端部容易被壓塌，當成為纖維強化塑膠時，可製造樹脂豐富部少的成形品。
作為較佳的基材積層體之形態，可舉出基材B中所含有的強化纖維之纖維長度為25~50mm之範圍內，且纖維體積含有率為30~45%。特佳係基材B為強化纖 維束已配向於5個方向以上之基材，更且基材B中所含有的強化纖維之纖維長度為25~50mm之範圍內，且纖維體積含有率為30~45%之態樣。強化纖維束配向5個方向以上時，若強化纖維之纖維長度超過50mm，則在流動時強化纖維束彼此係干渉，得不到充分的流動特性。又，若強化纖維之纖維長度小於25mm，則由於強化纖維係多方向地配向，得不到充分的力學特性。從得到充分的力學特性之觀點來看，纖維體積含有率較佳為30%以上。另一方面，由於基材B中之強化纖維束係多方向地配向，若纖維體積含有率超過45%，則纖維束彼此係強地干渉，得不到充分的流動性。因此，鑒於流動特性與力學特性之關係，較佳為基材B的強化纖維之纖維長度在25~50mm之範圍內，且纖維體積含有率在30~45%之範圍內。
作為另一更佳的基材積層體之1個形態，可舉出基材B係於樹脂組成物已含浸至經單向配向的強化纖維之預浸漬物中，藉由複數的切縫分割全部的強化纖維之切縫預浸漬物B，切縫預浸漬物B之纖維體積含有率比切縫預浸漬物A之纖維體積含有率更低的基材。由於基材B為切縫預浸漬物，構成基材B的強化纖維實質上全部單向地配向，故可控制纖維配向。因此，與切縫預浸漬物A一起，在每層中控制纖維配向，而可任意地設定成形後的纖維強化塑膠之力學特性。從提高層狀體B的流動性之觀點來看，切縫預浸漬物B之纖維體積含有率較佳為比切縫預浸漬物A更低。特別地，切縫預浸漬物B之纖維體積含有率較佳為比切縫預浸漬物A更低10%以上。
關於切縫預浸漬物B之切縫的形態，並沒有特別的限定，但與切縫預浸漬物A同樣之理由，較佳為斷續的切縫，且切縫角度係相對於強化纖維長度方向而言2~45°。又，切縫預浸漬物B係按照目的可為與切縫預浸漬物A相同的切縫圖案，也可為不同的切縫圖案，可按照所要求的特徵而選擇。由於成為相同的切縫圖案，切縫預浸漬物B之切縫圖案不轉印到成形後的纖維強化塑膠之表面，可得到均勻的表面品質。另一方面，藉由改變切縫圖案，使切縫預浸漬物B的流動性變化，亦可提高成形性。
層狀體β具有1片以上的基材B，其積層構成係沒有特別的限定。然而，層狀體β較佳為積層2片以上的基材B，且強化纖維的配向角係在各自之層中成為不同方向而積層。藉由如此地積層，當基材B為切縫預浸漬物B時，各自之切縫預浸漬物B中的強化纖維亦在纖維長度方向中流動。作為如此的積層形態，例如可舉出假各向同性積層或正交積層。對成形後的纖維強化塑膠，欲給予各向相同的力學特性時，假各向同性積層為適合，進一步要求成形時的基材之伸長性時，正交積層為適合。
作為更佳基材積層體之形態，可舉出基材B中所含有的強化纖維之纖維長度在10~300mm之範圍內，且纖維體積含有率在45~55%之範圍內。特佳係基材B為切縫預浸漬物B，切縫預浸漬物B之纖維體積含有率比切縫預浸漬物A之纖維體積含有率更低，基材B中所含有的強化纖維之纖維長度為10~300mm之範圍內，且基材B 之纖維體積含有率在45~55%之範圍內之態樣。關於基材B的強化纖維之纖維長度，係與切縫預浸漬物A同樣地，基於流動性與力學特性之關係，較佳為10~300mm之範圍內。更佳為10~50mm。關於基材B之纖維體積含有率，為了纖維強化塑膠作為構造材而得到充分的力學特性，較佳為45%以上。與另一較佳形態之基材B的強化纖維束已配向於5個方向以上之基材的情況比較下，雖然纖維體積含有率高，但是當基材B為切縫預浸漬物B時，可使樹脂偏向存在於層間。因此，與多方向地分散之強化纖維束的情況比較下，即便使纖維體積含有率上升，也可得到充分的流動性。又，若超過55%，則層狀體α與層狀體β的流動性之差變小，追加層狀體β所致的效果變不充分。因此，基材B的強化纖維之纖維體積含有率較佳在45~55%之範圍內。惟，由於基材B的力學特性係依賴於纖維長度與纖維體積含有率之兩者，纖維體積含有率之下限係依賴於纖維長度。纖維長度若為10mm，則強化纖維之纖維體積含有率較佳為45%以上，例如纖維長度若為15mm，則40%以上即可。
作為更佳的基材積層體之形態，構成基材B的強化纖維束之纖維數係大於構成切縫預浸漬物A的強化纖維束之纖維數。切縫預浸漬物的強化纖維束係如前述，可藉由以在纖維方向中相鄰的切縫與連結彼等的切縫之頂點彼此的2條線段所構的四邊形區域，定義強化纖維束。本發明中所謂的「纖維數」，就是求得任意地採集20條的強化纖維束時之平均纖維數後，將纖維數的十 位予以四捨五入之數。又，纖維數係在按照需要將含浸有樹脂的強化纖維束予以固化後，用顯微鏡觀察強化纖維束的略中央部之剖面而計測。構成強化纖維束的纖維數愈大，則愈可抑制流動時因纖維的纏繞所致的基材之流動性降低。另外，由於在製造強化纖維束之際，構成強化纖維束的纖維數愈大，則將強化纖維切斷的量‧次數愈減少，故亦可抑制製造成本。
本發明者們發現於上述的基材積層體中，解決本發明之課題，但作為另一發明形態，亦發現以下的纖維強化塑膠之製造方法。即，一種纖維強化塑膠之製造方法，其係具有包含凹凸部的積層構造之纖維強化塑膠之製造方法，將前述的基材積層體以溫度T、壓力P予以加壓成形而成為纖維強化塑膠的纖維強化塑膠之製造方法，將層狀體α及層狀體β各自單獨地在平板狀的兩面模具中以溫度T、壓力P予以加壓成形時，將成形後的面積除以成形前的面積而得之伸張率係層狀體β大於層狀體α。
本發明中所謂的「平板狀」，就是表示在對象物的全部區域中厚度的偏差為±10%以內之平板。本發明中所謂的「伸張率」，就是於平板狀的兩面模具中以成形時的溫度T、壓力P進行加壓成形時，將成形後的面積除以成形前的面積而得之數值。若在層狀體α上積層流動性高的層狀體β及加壓成形，則在成形時由於層狀體β大地流動，而基材積層體對於厚度方向大地變形。藉由其厚度方向的變形量，可對應於模具的間隙變化。伸張 率係即使基材積層體的構成相同，也厚度增加而升高。因此，取決於基材積層體之厚度，較佳的伸張率之值係變化。將層狀體α之厚度除以層狀體β之厚度而得之值為0.8~1.2時，層狀體β之伸張率較佳為比層狀體α大10%以上，當小於0.8時，較佳為大20%以上，當大於1.2時，較佳為大5%以上。
作為更佳的纖維強化塑膠之製造方法，可舉出於基材積層體之加壓面中，當層狀體α所佔有的表面積為100%時，使纖維強化塑膠之形成有凹凸部的面中之層狀體α的表面積成為110%~150%之方法。對於擔保剛性的層狀體α，藉由具有伸長性，而適合對於複雜形狀之成形。又，為了基材積層體在厚度方向中變形，在面內方向中基材必須流動，不僅層狀體β而且對於層狀體α，藉由在面內方向中伸長，可有效果地在厚度方向中變形。相對於基材積層體之被加壓面的表面積100%，纖維強化塑膠之形成有凹凸部的面之表面積較佳為110%以上。另外，若比150%更大，則層狀體α在面內方向中大地伸張，伴隨其而基材積層體全體變薄，有力學特性降低之虞。因此，相對於基材積層體之被加壓面的表面積100%，纖維強化塑膠之形成有凹凸部的面之表面積較佳為150%以下。還有，從表面品質及力學特性之觀點來看，更佳為130%以下。再者，本發明中，於基材積層體之被加壓面中，相對於層狀體α所佔有的表面積100%，纖維強化塑膠之形成有凹凸部的面中之層狀體α的表面積係藉由以下之式求得。
((纖維強化塑膠之層狀體α部的平面觀看之總面積)+(纖維強化塑膠之層狀體α部的立面之總面積))/(基材積層體之層狀體α的總面積)×100‧‧‧(I)
[實施例]
以下，藉由實施例更具體地說明本發明，惟本發明不受實施例中記載的發明所限定。
於本實施例中，層狀體α及層狀體β之製作、使用基材積層體之成形、層狀體之伸張度測定係依照下述方法實施。
<樹脂薄膜之製作>
用捏合機，於環氧樹脂(日本環氧樹脂(股)製「jER(註冊商標)」828：35重量份、「jER(註冊商標)」1001：30重量份、「jER(註冊商標)」154：35重量份)中加熱混煉5重量份的熱塑性樹脂聚乙烯縮甲醛(CHISSO(股)製「Vinylec(註冊商標)」K)，使聚乙烯縮甲醛均勻地溶解後，用捏合機混煉3.5重量份的硬化材二氰二胺(日本環氧樹脂(股)製DICY7)與4重量份的硬化促進劑3-(3,4-二氯苯基)-1,1-二甲基脲(保土谷化學工業(股)製DCMU99)，調製未硬化的環氧樹脂組成物。使用逆輥塗布機，將此環氧樹脂組成物塗布於經聚矽氧塗覆處理的離型紙上，分別製作單位面積重量37、44、29、50g/m2之樹脂薄膜。
<連續纖維預浸漬物之製作>
為了製作切縫預浸漬物及SMC，以下述之方法製作其原料的連續纖維預浸漬物A~D。
關於連續纖維預浸漬物A，係於經單向排列 的單位面積重量150g/m2之碳纖維(T700S)的兩面上，分別重疊經由上述程序所得之單位面積重量37g/m2的樹脂薄膜，藉由加熱‧加壓而使含浸樹脂，製作纖維體積含有率58%之連續纖維預浸漬物。
關於連續纖維預浸漬物B，係於經單向排列的單位面積重量150g/m2之碳纖維(T700S)的兩面上，分別重疊經由上述程序所得之單位面積重量44g/m2的樹脂薄膜，藉由加熱‧加壓而使含浸樹脂，製作纖維體積含有率53%之連續纖維預浸漬物。
關於連續纖維預浸漬物C，係於經單向排列的單位面積重量150g/m2之碳纖維(T700S)的兩面上，分別重疊經由上述程序所得之單位面積重量29g/m2的樹脂薄膜，藉由加熱‧加壓而使含浸樹脂，製作纖維體積含有率63%之連續纖維預浸漬物。
關於連續纖維預浸漬物D，係於經單向排列的單位面積重量150g/m2之碳纖維(T700S)的兩面上，分別重疊經由上述程序所得之單位面積重量50g/m2的樹脂薄膜，藉由加熱‧加壓而使含浸樹脂，製作纖維體積含有率50%之連續纖維預浸漬物。
<切縫預浸漬物之製作>
層狀體α及層狀體β中使用的切縫預浸漬物，係於經由上述程序所製作的連續纖維預浸漬物中插入切縫而製作。切縫係使用旋轉刀，在預浸漬物全體中插入。切縫圖案係如表1設定第6圖之圖案及第6圖中之參數，製作切縫預浸漬物A~H。再者，切縫預浸漬物A、C、G、H係 在連續纖維預浸漬物A中導入切縫而製作，切縫預浸漬物B、D係在連續纖維預浸漬物B中導入切縫而製作，切縫預浸漬物E係在連續纖維預浸漬物C中導入切縫而製作，切縫預浸漬物F係在連續纖維預浸漬物D中導入切縫而製作。
Figure 105141989-A0202-12-0020-1
<SMC之製作>
關於SMC(A)，係將經由上述程序所製作的連續纖維預浸漬物A切割成寬度0.3mm、長度30mm，將所得之短切預浸漬物以配向於5個方向以上之方式配置，更且以纖維體積含有率成為30%之方式，用上述之樹脂薄膜夾住，在70℃真空壓合1分鐘而製造。
關於SMC(B)，係將經由上述程序所製作的連續纖維預浸漬物B切割成寬度1.3mm、長度30mm，將所得之短切預浸漬物以配向於5個方向以上之方式配置，更且以纖維體積含有率成為30%之方式，用上述之樹脂薄膜夾住，在70℃真空壓合1分鐘而製造。
<不織布預浸漬物之製作>
關於不織布預浸漬物，係用以下之製造方法製作。將聚氧乙烯烷基醚(「Rheox」(註冊商標)CC-50，Lion(股)製)調整成濃度10重量%，得到上漿劑。於將此上漿劑調整至濃度2.0重量%的水溶液之水溶液中，浸漬經單向排列的碳纖維(T700S)連續束，而使附著上漿劑，使用熱風乾燥機，在200℃乾燥2分鐘後，使用匣刀將碳纖維切割成10mm長，得到碳纖維短切股束。接著，於圓筒容器中投入2000cc的水，以成為濃度0.1重量%方式投入界面活性劑(聚氧乙烯月桂基醚，Nacalai Tesque公司製)。使用攪拌機，以1400rpm攪拌此界面活性劑水溶液直到發生空氣的微小氣泡為止。然後，將經由前述手段所得之碳纖維短切股束，以碳纖維的單位面積重量成為30g/m2之方式，投入該空氣的微小氣泡已分散之界面活性劑水溶 液中，攪拌直到未開纖的纖維束成為10重量%以下為止。藉由通過多孔支撐體將所得之分散液予以脫水，而得到均勻的網(web)。將所得之網在熱風乾燥機中於140℃進行1h乾燥，得到由碳纖維所成之不織布基材。然後，使用滴管，以散布量成為65g/m2之方式，將馬來酸酐改性聚丙烯(MGP-055，丸芳化成品(股)製)5重量%乳化液均勻地滴下至不織布基材。接著，用熱風乾燥機(140℃、1h)進行充分的乾燥。如此地，將黏結劑成分賦予至不織布基材。以纖維體積含有率成為30%之方式，用前述之樹脂薄膜夾住前述不織布基材，在70℃真空壓合1分鐘，而得到不織布預浸漬物基材。
自此等之基材切出指定的尺寸後，以指定的積層構成進行積層，得到層狀體β。
<使用基材積層體之成形>
於本實施例中，以如第7圖、第8圖中所示之模具進行成形。模具間的間隙皆為2.5mm。第7圖之模具係包含4個凹凸部之模具，第8圖之模具係以第7圖之模具為基礎，更形成2條寬度25mm、高度20mm、厚度2mm之凸條的模具。於基材積層體之加壓面中，當層狀體α所佔有的表面積為100%時，纖維強化塑膠之形成有凹凸部的面中之層狀體α的表面積係以下式(I)求得。
((纖維強化塑膠之層狀體α部的平面觀看之總面積)+(纖維強化塑膠之層狀體α部的立面之總面積))/(基材積層體之層狀體α的總面積)×100‧‧‧(I)
第7圖、第8圖之模具的凹部係深度隨著地方而不同 ，在第7圖、第8圖中之凹部P與凹部Q具有10mm的深度，在凹部R與凹部S具有12mm的深度。以此模具進行加壓成形時，因凹部之形成而伸張約21%。
基材積層體係將層狀體α及層狀體β切出250mm×250mm，以指定的積層構成進行積層。積層後，進行30分鐘真空壓合，而提高基材間之密著性。之後，用測微計計測基材積層體的任意9點之厚度，求得基材積層體之厚度的偏差。
將上述方法所製作的基材積層體配置於在壓機之內部經預先加熱至130℃的模具之中央後，以上模與下模夾住，在130℃的成形溫度、2.0Mpa的成形壓力下保持30分鐘。然後脫模，得到指定的纖維強化塑膠。
成形後之纖維強化塑膠係從表面品質(纖維紊亂等)、缺陷有無(樹脂稀少、樹脂豐富等)及力學特性(彎曲強度‧彎曲剛性)之觀點來看，以◎○△×之4等級進行評價。評價基準係如表2。彎曲強度係依照ASTM D790實施。試驗片係以自凹部Q、S的平面部起凹部之長度方向與試驗片的長度方向成為平行之方式，以12.7×50.0mm之尺寸切出而製作。
Figure 105141989-A0202-12-0024-2
<層狀體之伸張度測定>
將層狀體α與層狀體β分別切出100mm×100mm，夾於經預先加熱至130℃的平面模具間，在130℃的成形溫度、2.0Mpa的成形壓力下保持30分鐘。然後脫模，將加壓成形後的面積除以加壓成形前的面積，計算伸張率。又，加壓成形後的面積係將僅樹脂流出之部分去掉者當作加壓成形後的面積。
(實施例1)
層狀體α的積層構成為([0/90/0/90/0/90/0])(以下[(0/90)3/0])，層狀體β為厚度1mm之不織布預浸漬物。此時，層狀體之伸張率係層狀體β比層狀體α更小約21%。將層狀體α與層狀體β以成為[α/β/α]之方式積層，而成為基材積層體，以第7圖之成形模具進行加壓而製造纖維強化塑膠。基材積層體之厚度的偏差係最大約3%。構成層狀體α的強化纖維束之纖維數為700，不織布預浸漬物係未構成強化纖維束。
表3中顯示成形後的纖維強化塑膠之評價結果。以(I)式表示的層狀體α之表面積為125%。
(實施例2)
層狀體β的基材B為切縫預浸漬物B，層狀體α與層狀體β之積層構成皆為[(0/90)3/0]。此時，層狀體之伸張率係層狀體β比層狀體α大約13%。將層狀體α與層狀體β以成為[α/β/α]之方式積層，而成為基材積層體，以第7圖之成形模具進行加壓而製造纖維強化塑膠。基材積層體之厚度的偏差係最大約1%。構成切縫預浸漬物A的強化纖 維束之纖維數與構成切縫預浸漬物B的強化纖維束之纖維數皆為700。
表3中顯示成形後的纖維強化塑膠之評價結果。以(I)式表示的層狀體α之表面積為125%。
(實施例3)
層狀體α的積層構成為[(0/90)3/0]，層狀體β為厚度1mm之SMC(A)。此時，層狀體之伸張率係層狀體β比層狀體α大約26%。將層狀體α與層狀體β以成為[α/β/α]之方式積層，而成為基材積層體，以第7圖、第8圖之成形模具進行加壓而製造纖維強化塑膠。基材積層體之厚度的偏差係最大2%。構成切縫預浸漬物A的強化纖維束之纖維數與構成SMC(A)的強化纖維束之纖維數皆為700。
表3中顯示成形後的纖維強化塑膠之評價結果。相對於第7圖及第8圖之模具，以(I)式表示的層狀體α之表面積皆為125%。
(實施例4)
層狀體β的基材B為切縫預浸漬物C，層狀體α與層狀體β之積層構成皆為[(0/90)3/0]。此時，層狀體之伸張率係層狀體β比層狀體α大約8%。將層狀體α與層狀體β以成為[α/β/α]之方式積層，而成為基材積層體，以第7圖之成形模具進行加壓而製造纖維強化塑膠。基材積層體之厚度的偏差係最大約1%。構成切縫預浸漬物A的強化纖維束之纖維數與構成切縫預浸漬物C的強化纖維束之纖維數分別為700、2900。
表3中顯示成形後的纖維強化塑膠之評價結 果。以(I)式表示的層狀體α之表面積為125%。
(實施例5)
層狀體β的基材B為切縫預浸漬物D，層狀體α與層狀體β之積層構成各自為[(0/90)3/0]。此時，層狀體之伸張率係層狀體β比層狀體α大約15%。將層狀體α與層狀體β以成為[α/β/α]之方式積層，而成為基材積層體，以第7圖、第8圖之成形模具進行加壓而製造纖維強化塑膠。基材積層體之厚度的偏差係最大約1%。構成切縫預浸漬物A的強化纖維束之纖維數與構成切縫預浸漬物D的強化纖維束之纖維數分別為700、2900。
表3中顯示成形後的纖維強化塑膠之評價結果。相對於第7圖及第8圖之模具，以(I)式表示的層狀體α之表面積皆為125%。
(實施例6)
層狀體α的積層構成為[(0/90)3/0]，層狀體β為厚度1mm之SMC(B)。此時，層狀體之伸張率係層狀體β比層狀體α大約32%。將層狀體α與層狀體β以成為[α/β/α]之方式積層，而成為基材積層體，以第7圖、第8圖之成形模具進行加壓而製造纖維強化塑膠。基材積層體之厚度的偏差係最大2%。構成切縫預浸漬物A的強化纖維束之纖維數與構成SMC(B)的強化纖維束之纖維數分別為700、2900。
表3中顯示成形後的纖維強化塑膠之評價結果。相對於第7圖及第8圖之模具，以(I)式表示的層狀體α之表面積皆為125%。
(實施例7)
層狀體α的積層構成為[(0/90)3/0]，層狀體β為厚度1mm之SMC(B)。此時，層狀體之伸張率係層狀體β比層狀體α大約32%。將層狀體α與層狀體β以成為[α/α/β]之方式積層，而成為基材積層體，以第7圖之成形模具進行加壓而製造纖維強化塑膠。基材積層體之厚度的偏差係最大3%。構成切縫預浸漬物A的強化纖維束之纖維數與構成SMC(B)的強化纖維束之纖維數分別為700、2900。
表3中顯示成形後的纖維強化塑膠之評價結果。以(I)式表示的層狀體α之表面積為125%。
(實施例8)
除了使用切縫預浸漬物E代替層狀體α的切縫預浸漬物A以外，以與實施例6同樣之構成實施。此時，層狀體之伸張率係層狀體β比層狀體α大約29%。將層狀體α與層狀體β以成為[α/β/α]之方式積層，而成為基材積層體，以第7圖、第8圖之成形模具進行加壓而製造纖維強化塑膠。基材積層體之厚度的偏差係最大2%。構成切縫預浸漬物E的強化纖維束之纖維數與構成SMC(B)的強化纖維束之纖維數分別為800、2900。
表3中顯示成形後的纖維強化塑膠之評價結果。相對於第7圖及第8圖之模具，以(I)式表示的層狀體α之表面積皆為127%。
(實施例9)
除了使用切縫預浸漬物F代替層狀體α的切縫預浸漬物A以外，以與實施例6同樣之構成實施。此時，層狀體 之伸張率係層狀體β比層狀體α大約35%。將層狀體α與層狀體β以成為[α/β/α]之方式積層，而成為基材積層體，以第7圖、第8圖之成形模具進行加壓而製造纖維強化塑膠。基材積層體之厚度的偏差係最大2%。構成切縫預浸漬物F的強化纖維束之纖維數與構成SMC(B)的強化纖維束之纖維數分別為600、2900。
表3中顯示成形後的纖維強化塑膠之評價結果。相對於第7圖及第8圖之模具，以(I)式表示的層狀體α之表面積皆為120%。
(實施例10)
除了使用切縫預浸漬物G代替層狀體α的切縫預浸漬物A以外，以與實施例6同樣之構成實施。此時，層狀體之伸張率係層狀體β比層狀體α大約29%。將層狀體α與層狀體β以成為[α/β/α]之方式積層，而成為基材積層體，以第7圖、第8圖之成形模具進行加壓而製造纖維強化塑膠。基材積層體之厚度的偏差係最大2%。構成切縫預浸漬物G的強化纖維束之纖維數與構成SMC(B)的強化纖維束之纖維數分別為1200、2900。
表3中顯示成形後的纖維強化塑膠之評價結果。相對於第7圖及第8圖之模具，以(I)式表示的層狀體α之表面積皆為130%。
(實施例11)
除了使用切縫預浸漬物H代替層狀體α的切縫預浸漬物A以外，以與實施例6同樣之構成實施。此時，層狀體之伸張率係層狀體β比層狀體α大約27%。將層狀體α與 層狀體β以成為[α/β/α]之方式積層，而成為基材積層體，以第7圖、第8圖之成形模具進行加壓而製造纖維強化塑膠。基材積層體之厚度的偏差係最大2%。構成切縫預浸漬物H的強化纖維束之纖維數與構成SMC(B)的強化纖維束之纖維數分別為1400、2900。
表3中顯示成形後的纖維強化塑膠之評價結果。相對於第7圖及第8圖之模具，以(I)式表示的層狀體α之表面積皆為133%。
(比較例1)
使用同品種的連續纖維預浸漬物代替層狀體α的切縫預浸漬物A，更且成為與層狀體β的基材B相同之連續纖維預浸漬物，層狀體α與層狀體β之積層構成各自為[(0/90)3/0]。層狀體α與層狀體β之伸張率係不變。將層狀體α與層狀體β以成為[α/β/α]之方式積層，而成為基材積層體，以第7圖之成形模具進行加壓而製造纖維強化塑膠。基材積層體之厚度的偏差係最大1%。
表3中顯示成形後的纖維強化塑膠之評價結果。
(比較例2)
以SMC(B)所構成之僅層狀體β的基材積層體進行成形。基材積層體係重疊3片的厚度1mm之SMC(B)片而製作。成形條件係與實施例相同。基材積層體之厚度的偏差係最大4%。以第7圖之成形模具加壓此基材積層體而製造纖維強化塑膠。
表3中顯示成形後的纖維強化塑膠之評價結果。
Figure 105141989-A0202-12-0031-3
Figure 105141989-A0202-12-0032-4
3‧‧‧層狀體α
4‧‧‧層狀體β
5‧‧‧切縫預浸漬物之纖維長度方向

Claims (8)

  1. 一種基材積層體，其係積層或並排地配置有至少層狀體α及層狀體β之略平板狀的基材積層體，層狀體α具有1片以上的切縫預浸漬物A，其係使樹脂組成物含浸至經單向配向的強化纖維，纖維體積含有率為45~65%，藉由複數的切縫將至少一部分的強化纖維分割成10~300mm之纖維長度，層狀體β具有1片以上的基材B，其係樹脂組成物已含浸至纖維長度在10~300mm之範圍的強化纖維，基材B包含複數之經單向並絲的強化纖維束，其中：基材B係於樹脂組成物已含浸至經單向配向的強化纖維之預浸漬物中，藉由複數的切縫分割全部的強化纖維之切縫預浸漬物B，切縫預浸漬物B之纖維體積含有率係比切縫預浸漬物A之纖維體積含有率更低，或者基材B係強化纖維束已配向於5個方向以上之基材，並且基材B中所含有的強化纖維之纖維長度為25~50mm之範圍內，且纖維體積含有率為30%~45%之範圍內。
  2. 如請求項1之基材積層體，其中基材B係於樹脂組成物已含浸至經單向配向的強化纖維之預浸漬物中，藉由複數的切縫分割全部的強化纖維之切縫預浸漬物 B，基材B中所含有的強化纖維之纖維長度為10~300mm之範圍內，且纖維體積含有率為45%~55%之範圍內。
  3. 如請求項1或2之基材積層體，其中構成基材B的強化纖維束之纖維數係大於構成切縫預浸漬物A的強化纖維束之纖維數。
  4. 一種纖維強化塑膠，其係將如請求項1至3中任一項之基材積層體成形而構成的纖維強化塑膠。
  5. 一種纖維強化塑膠之製造方法，其係具有包含凹凸部的積層構造之纖維強化塑膠之製造方法，其係將積層或並排地配置有至少層狀體α及層狀體β之略平板狀的基材積層體，以溫度T、壓力P予以加壓成形而成為纖維強化塑膠之纖維強化塑膠之製造方法，其中，層狀體α具有1片以上的切縫預浸漬物A，其係使樹脂組成物含浸至經單向配向的強化纖維，纖維體積含有率為45~65%，藉由複數的切縫將至少一部分的強化纖維分割成10~300mm之纖維長度，層狀體β具有1片以上的基材B，其係樹脂組成物已含浸至纖維長度在10~300mm之範圍的強化纖維，將層狀體α及層狀體β各自單獨地在平板狀的兩面模具中以溫度T、壓力P予以加壓成形時，將成形後的面積除以成形前的面積而得之伸張率係層狀體β 大於層狀體α，基材B包含複數之經單向並絲的強化纖維束，其中：基材B係於樹脂組成物已含浸至經單向配向的強化纖維之預浸漬物中，藉由複數的切縫分割全部的強化纖維之切縫預浸漬物B，切縫預浸漬物B之纖維體積含有率係比切縫預浸漬物A之纖維體積含有率更低，或者基材B係強化纖維束已配向於5個方向以上之基材，並且基材B中所含有的強化纖維之纖維長度為25~50mm之範圍內，且纖維體積含有率為30%~45%之範圍內。
  6. 如請求項5之纖維強化塑膠之製造方法，其中基材B係於樹脂組成物已含浸至經單向配向的強化纖維之預浸漬物中，藉由複數的切縫分割全部的強化纖維之切縫預浸漬物B，基材B中所含有的強化纖維之纖維長度為10~300mm之範圍內，且纖維體積含有率為45%~55%之範圍內。
  7. 如請求項5或6之纖維強化塑膠之製造方法，其中構成基材B的強化纖維束之纖維數係大於構成切縫預浸漬物A的強化纖維束之纖維數。
  8. 如請求項5或6之纖維強化塑膠之製造方法，其中於基材積層體之加壓面中，當層狀體α所佔有的表面積 為100%時，使纖維強化塑膠之形成有凹凸部的面中之層狀體α的表面積成為110%~150%。
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