TWI641008B - 非水系鋰蓄電元件 - Google Patents

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梅津和照
Kazuteru UMETSU
岡田宣宏
Nobuhiro Okada
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Takeshi Kamijo
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旭化成股份有限公司
Asahi Kasei Kabushiki Kaisha
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Abstract

本發明係關於一種非水系鋰蓄電元件，其係不會降低包含有鋰化合物之正極之電子傳導性，具有高輸出及高能量密度，於高負載充放電循環特性方面優異，將無孔狀之正極集電體之兩面所塗佈之正極活性物質層之電位變化加以調整，而抑制高溫高電壓下之正極中所殘存之鋰化合物之過度分解所產生之氣體，且使用有無孔狀之正極集電體及無孔狀之負極集電體者，並且能夠緩和高負載充放電循環中之電解液中之離子之偏集存在而抑制電阻上升，且抑制高電壓下之正極中之鋰化合物之分解而抑制氣體產生，於將蓄電元件中之鋰化合物之平均粒徑設為X1 時，0.1 μm≦X1 ≦10.0 μm，於將正極活性物質之平均粒徑設為Y1 時，2.0 μm≦Y1 ≦20.0 μm，X1 ＜Y1 。

Description

非水系鋰蓄電元件
本發明係關於一種非水系鋰蓄電元件。
近年來，就以保護地球環境及節省資源為目標之有效利用能源之觀點而言，風力發電之電力平滑化系統或深夜電力儲存系統、基於太陽光發電技術之家庭用分散型蓄電系統、電動汽車用之蓄電系統等受到關注。 該等蓄電系統所使用之電池之第一要求事項為能量密度較高。作為能夠應對此種要求之高能量密度電池之有力候補，業界正積極地推進鋰離子電池之開發。 第二要求事項為輸出特性較高。例如對於高效率引擎與蓄電系統之組合(例如油電混合車)或燃料電池與蓄電系統之組合(例如燃料電池電動汽車)，於加速時要求蓄電系統之高輸出放電特性。 目前，作為高輸出蓄電裝置，開發有電雙層電容器、鎳氫電池等。 電雙層電容器中將活性碳用於電極者具有0.5～1 kW/L左右之輸出特性。該電雙層電容器於耐久性(循環特性及高溫保存特性)方面亦較高，一直被認為係最適於要求上述高輸出之領域的裝置。但是，其能量密度僅為1～5 Wh/L左右。因此，需要進一步提高能量密度。 另一方面，目前油電混合車所採用之鎳氫電池具有與電雙層電容器同等之高輸出，且具有160 Wh/L左右之能量密度。然而，業界正積極地推進用以更進一步提高其能量密度及輸出並且提高耐久性(尤其是高溫下之穩定性)之研究。 又，對於鋰離子電池，亦正進行適於高輸出化之研究。例如，開發出於放電深度(表示釋放了蓄電元件之放電電容之何%之狀態的值)50%下獲得超過3 kW/L之高輸出的鋰離子電池。但是，其能量密度為100 Wh/L以下，成為強行抑制作為鋰離子電池之最大特徵之高能量密度的設計。又，其耐久性(循環特性及高溫保存特性)遜於電雙層電容器。因此，為了使之具有實用上之耐久性，變得於放電深度小於0～100%之範圍的範圍內使用。實際可使用之電容變得更小，因而業界正積極地推進用以更進一步提高耐久性之研究。 如上所述，業界強烈謀求兼具高能量密度、高輸出特性、及耐久性之蓄電元件之實用化。但是，上述之現有之蓄電元件各有長短。因此，謀求滿足該等技術要求之新穎蓄電元件。作為其有力之候補，稱為鋰離子電容器之蓄電元件受到關注，業界正盛行其之開發。 鋰離子電容器係使用含有鋰鹽之非水系電解液的蓄電元件(以下，亦稱為「非水系鋰蓄電元件」)之一種，且係於正極中於約3 V以上之條件下藉由與電雙層電容器相同之利用陰離子之吸附、脫附所進行之非法拉第反應，於負極中藉由與鋰離子電池相同之利用鋰離子之吸藏、釋放所進行之法拉第反應，而進行充放電之蓄電元件。 若總結通常用於上述蓄電元件之電極材料與其特徵，則於將活性碳等材料用於電極，藉由活性碳表面之離子之吸附、脫離(非法拉第反應)而進行充放電之情形時，雖然實現高輸出及高耐久性，但能量密度會變低(例如設為1倍)。另一方面，於將氧化物或碳材料用於電極，藉由法拉第反應進行充放電之情形時，雖然能量密度會變高(例如設為使用活性碳之非法拉第反應之10倍)，但於耐久性及輸出特性方面存在課題。 作為該等電極材料之組合，電雙層電容器係以將活性碳(能量密度1倍)用於正極及負極，正負極均藉由非法拉第反應進行充放電為特徵，且具有雖然具有高輸出及高耐久性但能量密度較低(正極1倍×負極1倍＝1)之特徵。 鋰離子二次電池係以將鋰過渡金屬氧化物(能量密度10倍)用於正極，且將碳材料(能量密度10倍)用於負極，正負極均藉由法拉第反應進行充放電為特徵，雖然為高能量密度(正極10倍×負極10倍＝100)，但於輸出特性及耐久性方面存在課題。進而，為了滿足油電混合車等所要求之高耐久性，必須限制放電深度，對於鋰離子二次電池而言，僅能使用其能量之10～50%。 鋰離子電容器係以將活性碳(能量密度1倍)用於正極，且將碳材料(能量密度10倍)用於負極，於正極藉由非法拉第反應且於負極藉由法拉第反應進行充放電為特徵，並且兼具電雙層電容器及鋰離子二次電池之特徵的新穎之非對稱電容器。而且，具有如下特徵：為高輸出且高耐久性，並且具有高能量密度(正極1倍×負極10倍＝10)，無需如鋰離子二次電池般限制放電深度。 專利文獻1中提出有如下之鋰離子二次電池，其使用使正極中含有碳酸鋰之正極，且具有根據電池內壓上升而作動之電流斷路機構。專利文獻2中提出有如下之鋰離子二次電池，其將鋰錳酸等鋰複合氧化物用於正極，藉由使正極含有碳酸鋰而抑制錳之溶出。專利文獻3中提出有於正極將作為可氧化物之各種鋰化合物進行氧化，而使劣化之蓄電元件之電容恢復之方法。 然而，該等方法存在因添加鋰化合物引起活性物質粒子間之電子傳導阻礙從而導致電阻上升、及能量密度降低之問題，於高輸出化且高能量密度化方面尚存進一步改善之餘地。又，不考慮無孔狀之正極集電體之表背面所塗佈之正極活性物質層之電位變化，於抑制正極活性物質層所含之鋰化合物之過度分解之方面尚有進一步改善之餘地。 專利文獻4中提出有如下之蓄電元件，其使用活性碳作為正極活性物質，且使用藉由化學方法或電化學方法使鋰預先吸藏於能夠將鋰於離子化之狀態下進行吸藏、離脫之碳材料而成之碳質材料作為負極活性物質。然而，作為鋰離子電容器之用途，例如可列舉鐵道、建設機械、汽車用之蓄電元件等，對於該等用途，謀求高負載充放電循環特性之進一步提高。 隨著非水系鋰蓄電元件之充放電，負極活性物質層吸藏、釋放鋰離子，反覆進行膨脹、收縮，負極活性物質層因由此產生之應力而自負極集電體剝離，從而高負載充放電循環特性降低。作為抑制該負極活性物質層之剝離的方法，可列舉調整黏結劑之種類或量之方法。 然而，黏結力較高之黏結劑由於對非水系電解液之膨潤性較低，又，黏結劑之增量會阻塞非水系電解液中之鋰離子之擴散途徑，故而內部電阻增加，由此，高負載充放電循環中之過電壓增大，負極活性物質層中之因非水系電解液之還原分解所產生之覆膜或沈積物之增加變得明顯，難以獲得良好之高負載充放電循環特性。 專利文獻5中提出有表背面之電極層之厚度之偏差較小之鋰離子電容器。然而，專利文獻5之電極完全未考慮到抑制含有鋰化合物之正極之高負載充放電循環中之電阻上升、及抑制因高電壓下之鋰化合物分解所引起之氣體產生。 [先前技術文獻] [專利文獻] [專利文獻1]日本專利特開平4-328278號公報 [專利文獻2]日本專利特開2001-167767號公報 [專利文獻3]日本專利特開2012-174437號公報 [專利文獻4]日本專利特開平8-107048號公報 [專利文獻5]國際公開第2012/63545號 [非專利文獻] [非專利文獻1]E.P.Barrett, L.G.Joyner and P.Halenda, J.Am.Chem.Soc., 73, 373(1951) [非專利文獻2]B.C.Lippens, J.H.de Boer, J.Catalysis, 4319(1965) [非專利文獻3]R.S.Mikhail, S.Brunauer, E.E.Bodor, J.Colloid Interface ci., 26, 45(1968)
[發明所欲解決之問題] 本發明係鑒於以上之現狀而成者。 因此，本發明所欲解決之課題在於：對於不會降低包含有鋰化合物之正極之電子傳導性，具有高輸出及高能量密度，於高負載充放電循環特性方面優異，將無孔狀之正極集電體之兩面所塗佈之正極活性物質層之電位變化加以調整，而抑制高溫高電壓下之正極中所殘存之鋰化合物之過度分解所產生之氣體，且使用有無孔狀之正極集電體及無孔狀之負極集電體的非水系鋰蓄電元件，緩和高負載充放電循環中之電解液中之離子之偏集存在而抑制電阻上升，且抑制高電壓下之正極中之鋰化合物之分解而抑制氣體產生。 [解決問題之技術手段] 本發明者等人為了解決上述課題而進行努力研究，並反覆進行實驗。結果發現，藉由控制正極中所含之鋰化合物之平均粒徑X1 與正極活性物質之平均粒徑Y1 而確保正極活性物質間之電子傳導性，從而可實現高輸出且高能量密度化。 本發明係基於該知識見解而成者。 即，本發明係如下所示者： [1]一種非水系鋰蓄電元件，其係包含含有活性物質以外之鋰化合物之正極、負極、分隔件、含有鋰離子者，並且於將上述鋰化合物之平均粒徑設為X1 時，0.1 μm≦X1 ≦10.0 μm，於將正極活性物質之平均粒徑設為Y1 時，2.0 μm≦Y1 ≦20.0 μm，X1 ＜Y1 ，上述正極中所含之上述鋰化合物之量為1質量%以上且50質量%以下。 [2]如[1]所記載之非水系鋰蓄電元件，其中於上述正極表面之藉由SEM-EDX所獲得之元素分佈分析中，以亮度值之平均值作為基準進行二值化之氟分佈分析相對於氧分佈分析之面積重合率A1 為40%以上且99%以下。 [3]如[1]或[2]所記載之非水系鋰蓄電元件，其中於經BIB加工之正極剖面之藉由SEM-EDX所獲得之元素分佈分析中，以亮度值之平均值作為基準進行二值化之氟分佈分析相對於氧分佈分析之面積重合率A2 為10%以上且60%以下。 [4]如[1]至[3]中任一項所記載之非水系鋰蓄電元件，其中上述X1 為0.5 μm以上且5.0 μm以下。 [5]如[1]至[4]中任一項所記載之非水系鋰蓄電元件，其中上述正極中所含之鋰化合物之量為2質量%以上且20質量%以下。 [6]如[1]至[5]中任一項所記載之非水系鋰蓄電元件，其中上述負極具有無孔狀之負極集電體、與設置於上述負極集電體之單面或兩面上的含有負極活性物質之負極活性物質層， 上述負極活性物質含有能夠吸藏及釋放鋰離子之碳材料， 上述正極之至少一個具有無孔狀之正極集電體、與設置於上述正極集電體之兩面上的含有正極活性物質之正極活性物質層， 於將上述正極之一面(Cy 面)之正極活性物質層之單位面積重量設為Cy1 (g/m2 )，且將另一面(Cx 面)之正極活性物質層之單位面積重量設為Cx1 (g/m2 )時，Cy1 /Cx1 為0.70以上且0.98以下， 於將Cy 面之每單位面積之鋰化合物量設為Cy2 (g/m2 )，且將Cx 面之每單位面積之鋰化合物量設為Cx2 (g/m2 )時，Cy2 及Cx2 為0.10以上且20.0以下，Cy2 /Cx2 為0.10以上且1.0以下。 [7]如[1]至[6]中任一項所記載之非水系鋰蓄電元件，其中上述正極具有正極集電體、與設置於上述正極集電體之單面或兩面上的含有上述正極活性物質之正極活性物質層， 上述負極具有無貫通孔之負極集電體、與設置於上述負極集電體之兩面上的含有負極活性物質之第1及第2負極活性物質層， 上述第1及第2負極活性物質層分別吸藏有鋰離子， 針對設置於上述負極集電體之第1面上的上述第1負極活性物質層之固態7 Li-NMR光譜，將由-20 ppm～60 ppm之波峰面積所計算出之吸藏有上述鋰離子之上述第1負極活性物質層之每單位質量之鋰量設為q1 ，且針對設置於上述第1面之背面即上述負極集電體之第2面上的上述第2負極活性物質層之固態7 Li-NMR光譜，將由-20 ppm～60 ppm之波峰面積所計算出之吸藏有上述鋰離子之上述第2負極活性物質層之每單位質量之鋰量設為q2 時，q1 與q2 之變動係數CV為0.001以上且0.500以下。 [8]如[7]所記載之非水系鋰蓄電元件，其中針對上述正極活性物質層之固態7 Li-NMR光譜，將藉由將重複等待時間設為10秒而測得之-40 ppm～40 ppm之光譜範圍內之波峰面積設為a，且將藉由將重複等待時間設為3,000秒而測得之-40 ppm～40 ppm之光譜範圍內之波峰面積設為b時，1.04≦b/a≦5.56。 [9]如[7]或[8]所記載之非水系鋰蓄電元件，其中上述第1或第2負極活性物質層之每單位體積之BET比表面積為20 m2 /cc以上且1,500 m2 /cc以下。 [10]如[7]或[8]所記載之非水系鋰蓄電元件，其中上述第1或第2負極活性物質層之每單位體積之BET比表面積為1 m2 /cc以上且50 m2 /cc以下。 [11]如[1]至[10]中任一項所記載之非水系鋰蓄電元件，其中上述正極活性物質係於將藉由BJH法所算出之源自直徑20 Å以上且500 Å以下之細孔的中孔量設為V1 (cc/g)，且將藉由MP法所算出之源自直徑未達20 Å之細孔的微孔量設為V2 (cc/g)時，滿足0.3＜V1 ≦0.8、及0.5≦V2 ≦1.0，且藉由BET法所測得之比表面積顯示1,500 m2 /g以上且3,000 m2 /g以下之活性碳。 [12]如[1]至[10]中任一項所記載之非水系鋰蓄電元件，其中上述正極活性物質係將藉由BJH法所算出之源自直徑20 Å以上且500 Å以下之細孔的中孔量設為V1 (cc/g)，且將藉由MP法所算出之源自直徑未達20 Å之細孔的微孔量設為V2 (cc/g)時，滿足0.8＜V1 ≦2.5、及0.8＜V2 ≦3.0，且藉由BET法所測得之比表面積顯示2,300 m2 /g以上且4,000 m2 /g以下之活性碳。 [13]一種非水系鋰蓄電元件，其係具有 含有正極活性物質以外之鋰化合物之正極、 負極、 分隔件、及 含有鋰離子之非水系電解液者，並且 上述正極具有正極集電體、與設置於上述正極集電體之單面或兩面上的含有正極活性物質之正極活性物質層， 上述負極具有無貫通孔之負極集電體、與設置於上述負極集電體之兩面上的含有負極活性物質之第1及第2負極活性物質層， 上述第1及第2負極活性物質層分別吸藏有鋰離子， 針對設置於上述負極集電體之第1面上的上述第1負極活性物質層之固態7 Li-NMR光譜，將由-20 ppm～60 ppm之波峰面積所計算出之吸藏有上述鋰離子之上述第1負極活性物質層之每單位質量之鋰量設為q1 ，且針對設置於上述第1面之背面即上述負極集電體之第2面上的上述第2負極活性物質層之固態7 Li-NMR光譜，將由-20 ppm～60 ppm之波峰面積所計算出之吸藏有上述鋰離子之第2負極活性物質層之每單位質量之鋰量設為q2 時，q1 與q2 之變動係數CV為0.001以上且0.50以下，且對於上述非水系鋰蓄電元件，以環境溫度25℃、單元電壓(cell voltage)2.2 V～3.8 V、300 C之速率進行60,000次充放電循環時，於將上述60,000次充放電循環後之內部電阻設為Rb(Ω)，且將開始上述充放電循環之前之內部電阻設為Ra(Ω)時，Rb/Ra為0.9以上且2.0以下。 [14]如[1]至[12]中任一項所記載之非水系鋰蓄電元件，其中於上述正極之無孔狀之正極集電體之兩面塗佈有上述活性物質， 於上述負極之無孔狀之負極集電體之兩面塗佈有能夠吸藏及釋放鋰離子之負極活性物質， 於將上述正極之一面(Cx 面)之正極活性物質層之單位面積重量設為Cx1 (g/m2 )，且將另一面(Cy 面)之正極活性物質層之單位面積重量設為Cy1 (g/m2 )時，Cx1 /Cy1 為1.02以上且1.35以下， 於將與上述Cy 面對向之上述負極之一面(Ay 面)之負極活性物質層之單位面積重量設為Ay1 (g/m2 )，且將另一面(Ax 面)之負極活性物質層之單位面積重量設為Ax1 (g/m2 )時，Ax1 /Ay1 為0.74以上且0.98以下，且 於將上述Cx 面之上述鋰化合物之單位面積重量設為Cx2 (g/m2 )，且將上述Cy 面之上述鋰化合物之單位面積重量設為Cy2 (g/m2 )時，Cx2 及Cy2 分別為0.10以上且20.0以下，且Cy2 /Cx2 為0.10以上且0.95以下。 [15]如[14]所記載之非水系鋰蓄電元件，其中(Cx1 ＋Cx2 )Ax1 /(Cy1 ＋Cy2 )Ay1 為0.80以上且1.32以下。 [16]如[14]或[15]所記載之非水系鋰蓄電元件，其中上述Cx 面與上述Ax 面對向。 [17]如[14]至[16]中任一項所記載之非水系鋰蓄電元件，其中上述Cy 面含有下述式(1)～(3)所表示之1種以上之化合物， [化1]{式中，R1 為碳數1～4之伸烷基、或碳數1～4之鹵化伸烷基，且X1 及X2 分別獨立為-(COO)n (此處，n為0或1) }、 [化2]{式中，R1 為碳數1～4之伸烷基、或碳數1～4之鹵化伸烷基，R2 為氫、碳數1～10之烷基、碳數1～10之單或多羥基烷基、碳數2～10之烯基、碳數2～10之單或多羥基烯基、碳數3～6之環烷基、或者芳基，且X1 及X2 分別獨立為-(COO)n (此處，n為0或1) }、及 [化3]{式中，R1 為碳數1～4之伸烷基、或碳數1～4之鹵化伸烷基，R2 及R3 分別獨立為氫、碳數1～10之烷基、碳數1～10之單或多羥基烷基、碳數2～10之烯基、碳數2～10之單或多羥基烯基、碳數3～6之環烷基、或者芳基，且X1 及X2 分別獨立為-(COO)n (此處，n為0或1) }，且 於將上述Cy 面之每單位質量之上述式(1)～(3)所表示之化合物之含量設為Cy3 (mol/g)時，Cy3 為1.60×10-4 以上且300×10-4 以下。 [18]如[17]所記載之非水系鋰蓄電元件，其中於將上述Ay 面所含之上述式(1)～(3)所表示之化合物之含量設為Ay3 (mol/g)時，Cy3 /Ay3 為0.2以上且20以下。 [19]如[1]至[12]、[14]至[18]中任一項所記載之非水系鋰蓄電元件，其中上述鋰化合物為碳酸鋰、氧化鋰、或氫氧化鋰。 [20]如[14]至[19]中任一項所記載之非水系鋰蓄電元件，其中上述鋰化合物為碳酸鋰，且於上述Cx 面及Cy 面之藉由顯微拉曼光譜測定所獲得之成像圖像中，於將碳酸根離子分佈分析之面積比率設為Sx %及Sy %時，Sx 及Sy 分別為1以上且40以下，且Sx /Sy 為1.00以上且2.00以下。 [21]如[14]至[20]中任一項所記載之非水系鋰蓄電元件，其中具有上述Cx 面或Cy 面之正極活性物質層所含之正極活性物質係於將藉由BJH法所算出之源自直徑20 Å以上且500 Å以下之細孔的中孔量設為V1 (cc/g)，且將藉由MP法所算出之源自直徑未達20 Å之細孔的微孔量設為V2 (cc/g)時，滿足0.3＜V1 ≦0.8、及0.5≦V2 ≦1.0，且藉由BET法所測得之比表面積顯示1,500 m2 /g以上且3,000 m2 /g以下之活性碳。 [22]如[14]至[20]中任一項所記載之非水系鋰蓄電元件，其中具有上述Cx 面或Cy 面之正極活性物質層所含之正極活性物質係藉由BJH法所算出之源自直徑20 Å以上且500 Å以下之細孔的中孔量V1 (cc/g)滿足0.8＜V1 ≦2.5，藉由MP法所算出之源自直徑未達20 Å之細孔的微孔量V2 (cc/g)滿足0.8＜V2 ≦3.0，且藉由BET法所測得之比表面積顯示2,300 m2 /g以上且4,000 m2 /g以下之活性碳。 [23]如[1]至[12]、[14]至[22]中任一項所記載之非水系鋰蓄電元件，其中上述鋰離子對上述負極活性物質之摻雜量相對於上述負極活性物質之單位質量而為530 mAh/g以上且2,500 mAh/g以下。 [24]如[23]所記載之非水系鋰蓄電元件，其中上述負極活性物質之BET比表面積為100 m2 /g以上且1,500 m2 /g以下。 [25]如[1]至[12]、[14]至[22]中任一項所記載之非水系鋰蓄電元件，其中上述鋰離子對上述負極活性物質之摻雜量相對於該負極活性物質之單位質量而為50 mAh/g以上且700 mAh/g以下。 [26]如[25]所記載之非水系鋰蓄電元件，其中上述負極活性物質之BET比表面積為1 m2 /g以上且50 m2 /g以下。 [27]如[1]至[22]、[25]、[26]中任一項所記載之非水系鋰蓄電元件，其中上述負極活性物質之平均粒徑為1 μm以上且10 μm以下。 [28]一種蓄電模組，其含有如[1]至[27]之非水系鋰蓄電元件。 [29]一種電力再生系統，其含有如[1]至[27]之非水系鋰蓄電元件或如[28]之蓄電模組。 [30]一種電力負載平準化系統，其含有如[1]至[27]之非水系鋰蓄電元件或如[28]之蓄電模組。 [31]一種不斷電電源系統，其含有如[1]至[27]之非水系鋰蓄電元件或如[28]之蓄電模組。 [32]一種非接觸供電系統，其含有如[1]至[27]之非水系鋰蓄電元件或如[28]之蓄電模組。 [33]一種能量採集系統，其含有如[1]至[27]之非水系鋰蓄電元件或如[28]之蓄電模組。 [34]一種蓄電系統，其含有如[1]至[27]之非水系鋰蓄電元件或如[28]之蓄電模組。 [發明之效果] 根據本發明，對於在高負載充放電循環特性方面優異，具有高輸出及高能量密度，將無孔狀之正極集電體之兩面所塗佈之正極活性物質層之電位變化加以調整，而抑制高溫高電壓下之正極中所殘存之鋰化合物之過度分解所產生之氣體，且使用有無孔狀之正極集電體及無孔狀之負極集電體的非水系鋰蓄電元件，可緩和高負載充放電循環中之電解液中之離子之偏集存在而抑制電阻上升，且抑制高電壓下之正極中之鋰化合物之分解而抑制氣體產生。
以下，對本發明之實施形態(以下，稱為「本實施形態」)進行詳細說明，但本發明並非限定於本實施形態者。本實施形態之各數值範圍之上限值及下限值可任意地組合而構成任意之數值範圍。 非水系鋰蓄電元件一般而言將正極、負極、分隔件、電解液、及外裝體設為主要之構成要素。作為電解液，使用溶解有鋰鹽之有機溶劑(以下，稱為非水系電解液)。 本發明之非水系鋰蓄電元件包含以下之第一態樣～第四態樣，各態樣可任意地組合。 [第一態樣] 本發明之非水系鋰蓄電元件之第一態樣係一種非水系鋰蓄電元件， 其於正極含有活性物質以外之鋰化合物，於將該鋰化合物之平均粒徑設為X1 時，0.1 μm≦X1 ≦10.0 μm，於將正極活性物質之平均粒徑設為Y1 時，2.0 μm≦Y1 ≦20.0 μm，X1 ＜Y1 ，該正極中所含之上述鋰化合物之量為1質量%以上且50質量%以下。 [第二態樣] 又，本發明之第二態樣係一種非水系鋰蓄電元件， 其負極具有無孔狀之負極集電體、與設置於該負極集電體之單面或兩面上的含有負極活性物質之負極活性物質層， 該負極活性物質含有能夠吸藏及釋放鋰離子之碳材料， 正極之至少一個具有無孔狀之正極集電體、與設置於該正極集電體之兩面上的含有正極活性物質之正極活性物質層， 於將該正極之一面(Cy 面)之正極活性物質層之單位面積重量設為Cy1 (g/m2 )，且將另一面(Cx 面)之正極活性物質層之單位面積重量設為Cx1 (g/m2 )時，Cy1 /Cx1 為0.70以上且0.98以下， 於將Cy 面之每單位面積之鋰化合物量設為Cy2 (g/m2 )，且將Cx 面之每單位面積之鋰化合物量設為Cx2 (g/m2 )時，Cy2 及Cx2 為0.10以上且20.0以下，Cy2 /Cx2 為0.10以上且1.0以下。 [第三態樣] 一種非水系鋰蓄電元件， 其正極具有正極集電體、與設置於該正極集電體之單面或兩面上的含有該正極活性物質之正極活性物質層， 負極具有無貫通孔之負極集電體、與設置於該負極集電體之兩面上的含有負極活性物質之第1及第2負極活性物質層， 該第1及第2負極活性物質層分別吸藏有鋰離子， 針對設置於該負極集電體之第1面上的該第1負極活性物質層之固態7 Li-NMR光譜，將由-20 ppm～60 ppm之波峰面積所計算出之吸藏有上述鋰離子之該第1負極活性物質層之每單位質量之鋰量設為q1 ，且針對設置於該第1面之背面即該負極集電體之第2面上的該第2負極活性物質層之固態7 Li-NMR光譜，將由-20 ppm～60 ppm之波峰面積所計算出之吸藏有該鋰離子之該第2負極活性物質層之每單位質量之鋰量設為q2 時，q1 與q2 之變動係數CV為0.001以上且0.500以下。 [第四態樣] 而且，本發明之第四態樣係一種非水系鋰蓄電元件， 其於正極之無孔狀之正極集電體之兩面塗佈有上述活性物質， 於負極之無孔狀之負極集電體之兩面塗佈有能夠吸藏及釋放鋰離子之負極活性物質， 於將正極之一面(Cx 面)之正極活性物質層之單位面積重量設為Cx1 (g/m2 )，且將另一面(Cy 面)之正極活性物質層之單位面積重量設為Cy1 (g/m2 )時，Cx1 /Cy1 為1.02以上且1.35以下， 於將與該Cy 面對向之該負極之一面(Ay 面)之負極活性物質層之單位面積重量設為Ay1 (g/m2 )，且將另一面(Ax 面)之負極活性物質層之單位面積重量設為Ax1 (g/m2 )時，Ax1 /Ay1 為0.74以上且0.98以下，且 於將上述Cx 面之該鋰化合物之單位面積重量設為Cx2 (g/m2 )，且將該Cy 面之該鋰化合物之單位面積重量設為Cy2 (g/m2 )時，Cx2 及Cy2 分別為0.10以上且20.0以下，且Cy2 /Cx2 為0.10以上且0.95以下。 以下，對各態樣之實施形態進行詳細說明。 圖3係表示本發明之第四實施形態之非水系鋰蓄電元件中之正極活性物質層之面與負極活性物質層之面之對向狀態。本發明之實施形態之非水系鋰蓄電元件之外裝體(15)中收納有將正極與負極介隔分隔件(13)進行積層而成之電極積層體(14)。 於電極積層體(14)中，至少一個正極藉由含有無孔狀之正極集電體(9)，且於無孔狀之正極集電體(9)之兩面塗佈活性物質，而分別配置具有正極活性物質層Cx 面(7)之正極活性物質層、及具有正極活性物質層Cy 面(8)之正極活性物質層。 於電極積層體(14)中，至少一個負極藉由含有無孔狀之負極集電體(12)，且於無孔狀之負極集電體(12)之兩面塗佈能夠吸藏及釋放鋰離子之負極活性物質，而分別配置具有負極活性物質層Ax 面(10)之負極活性物質層、及具有負極活性物質層Ay 面(11)之負極活性物質層。 如圖3所示，正極活性物質層Cx 面(7)與負極活性物質層Ax 面(10)介隔分隔件(13)而對向，且/或正極活性物質層Cy 面(8)與負極活性物質層Ay 面(11)介隔分隔件(13)而對向。 圖3中雖無揭示，但亦可於電極積層體之最外側配置有僅於正極集電體之單面形成有正極活性物質層之單面正極或於正極集電體之兩面形成有正極活性物質層之兩面正極，亦可於電極積層體之最外側配置有僅於負極集電體之單面形成有負極活性物質層之單面負極或於負極集電體之兩面形成有負極活性物質層之兩面負極。 ＜正極＞ 本發明之正極具有正極集電體、與存在於其單面或兩面之正極活性物質層。又，本發明之第二態樣及第四態樣之正極之至少一個具有無孔狀之正極集電體、與設置於其兩面上之含有正極活性物質之正極活性物質層。 於本案說明書中，所謂「無孔狀之正極集電體」意指至少於塗敷有正極活性物質層之區域，不具有鋰離子通過正極集電體而使鋰離子於正極之表背面均勻化之程度之孔的正極集電體。因此，於發揮本案發明之效果之範圍內，並不排除具有極小孔徑或極微量之孔的正極集電體、或於未塗敷有正極活性物質層之區域具有孔之正極集電體。 本發明之上述正極較佳為含有鋰化合物作為組裝蓄電元件前之正極前驅體。如下所述，於本發明中，較佳為於蓄電元件組裝步驟中，對負極預摻雜鋰離子，作為該預摻雜方法，較佳為於使用含有上述鋰化合物之正極前驅體、負極、分隔件、外裝體、及非水系電解液而組裝蓄電元件之後，對正極前驅體與負極之間施加電壓。上述鋰化合物較佳為含有於形成於上述正極前驅體之正極集電體上的正極活性物質層中。 此處，於本發明中，將鋰摻雜步驟前之正極狀態定義為正極前驅體，將鋰摻雜步驟後之正極狀態定義為正極。 [正極活性物質層] 上述正極活性物質層較佳為含有包含碳材料之正極活性物質，此外亦可視需要含有導電性填料、黏結劑、分散穩定劑等任意成分。 又，較佳為正極前驅體之正極活性物質層中含有鋰化合物。 [正極活性物質] 作為上述正極活性物質，較佳為含有碳材料。作為該碳材料，更佳為使用奈米碳管、導電性高分子、或多孔性之碳材料，進而較佳為活性碳。正極活性物質可將1種以上之材料混合而使用，亦可含有碳材料以外之材料(例如鋰與過渡金屬之複合氧化物等)。 較佳為上述碳材料相對於上述正極活性物質之總量的含有率為50質量%以上，更佳為70質量%以上。雖然上述碳材料之含有率可為100質量%，但就良好地獲得因與其他材料併用而產生之效果之觀點而言，例如較佳為90質量%以下，亦可為80質量%以下。 於使用活性碳作為正極活性物質之情形時，活性碳之種類及其原料並無特別限制。但是，為了同時實現較高之輸入輸出特性、與較高之能量密度，較佳為將活性碳之細孔控制為最佳。具體而言，於將藉由BJH法所算出之源自直徑20 Å以上且500 Å以下之細孔的中孔量設為V1 (cc/g)，且將藉由MP法所算出之源自直徑未達20 Å之細孔的微孔量設為V2 (cc/g)時， 較佳為(1)為了獲得較高之輸入輸出特性而滿足0.3＜V1 ≦0.8、及0.5≦V2 ≦1.0，且藉由BET法所測得之比表面積為1,500 m2 /g以上且3,000 m2 /g以下之活性碳(以下，亦稱為活性碳1)，又， 較佳為(2)為了獲得較高之能量密度而滿足0.8＜V1 ≦2.5、及0.8＜V2 ≦3.0，且藉由BET法所測得之比表面積為2,300 m2 /g以上且4,000 m2 /g以下之活性碳(以下，亦稱為活性碳2)。 以下，對於上述(1)活性碳1及上述(2)活性碳2，個別地依序進行說明。 (活性碳1) 活性碳1之中孔量V1 就增大將正極材料組入至蓄電元件時之輸入輸出特性之方面而言，較佳為大於0.3 cc/g之值。另一方面，就抑制正極之鬆密度之降低之方面而言，V1 較佳為0.8 cc/g以下。上述V1 更佳為0.35 cc/g以上且0.7 cc/g以下，進而較佳為0.4 cc/g以上且0.6 cc/g以下。 為了增大活性碳之比表面積而使電容增加，活性碳1之微孔量V2 較佳為0.5 cc/g以上。另一方面，就抑制活性碳之體積，使作為電極之密度增加，而使每單位體積之電容增加之方面而言，V2 較佳為1.0 cc/g以下。上述V2 更佳為0.6 cc/g以上且1.0 cc/g以下，進而較佳為0.8 cc/g以上且1.0 cc/g以下。 中孔量V1 相對於微孔量V2 之比(V1 /V2 )較佳為0.3≦V1 /V2 ≦0.9之範圍。即，就以能夠維持高電容並且抑制輸出特性降低之程度增大中孔量相對於微孔量之比例之方面而言，V1 /V2 較佳為0.3以上。另一方面，就以能夠維持高輸出特性並且抑制電容降低之程度增大微孔量相對於中孔量之比例之方面而言，V1 /V2 較佳為0.9以下。更佳之V1 /V2 之範圍為0.4≦V1 /V2 ≦0.7，進而較佳之V1 /V2 之範圍為0.55≦V1 /V2 ≦0.7。 就使所獲得之蓄電元件之輸出成為最大之方面而言，活性碳1之平均細孔徑較佳為17 Å以上，更佳為18 Å以上，最佳為20 Å以上。又，就使電容成為最大之方面而言，活性碳1之平均細孔徑較佳為25 Å以下。 活性碳1之BET比表面積較佳為1,500 m2 /g以上且3,000 m2 /g以下，更佳為1,500 m2 /g以上且2,500 m2 /g以下。於BET比表面積為1,500 m2 /g以上之情形時，容易獲得良好之能量密度，另一方面，於BET比表面積為3,000 m2 /g以下之情形時，無需為了保持電極之強度而大量地加入黏合劑，因此相對於電極體積之性能變高。 具有如上所述之特徵的活性碳1例如可使用以下所說明之原料及處理方法而獲得。 於本實施形態中，用作活性碳1之原料的碳源並無特別限定。例如可列舉：木材、木粉、椰子殼、製造紙漿時之副產物、甘蔗渣、赤糖蜜等植物系原料；泥炭、褐煤、褐炭、瀝青煤、無煙煤、石油蒸餾殘渣成分、石油瀝青、焦炭、煤焦油等化石系原料；酚樹脂、氯乙烯樹脂、乙酸乙烯酯樹脂、三聚氰胺樹脂、脲樹脂、間苯二酚樹脂、賽璐珞、環氧樹脂、聚胺基甲酸酯樹脂、聚酯樹脂、聚醯胺樹脂等各種合成樹脂；聚丁烯、聚丁二烯、聚氯戊二烯等合成橡膠；其他之合成木材、合成紙漿等、及該等之碳化物。該等原料中，就量產應對及成本之觀點而言，較佳為椰子殼、木粉等植物系原料、及此等之碳化物，尤佳為椰子殼碳化物。 作為用以將該等原料製成上述活性碳1的碳化及活化之方式，例如可採用：固定床方式、移動床方式、流動床方式、漿料方式、旋轉窯方式等已知方式。 作為該等原料之碳化方法，可列舉：使用氮氣、二氧化碳、氦氣、氬氣、氙氣、氖氣、一氧化碳、燃燒排氣等惰性氣體、或以該等惰性氣體作為主成分之與其他氣體之混合氣體，於400～700℃(較佳為450～600℃)左右之溫度下煅燒30分鐘～10小時左右之方法。 作為藉由上述碳化方法而獲得之碳化物之活化方法，較佳為採用使用水蒸汽、二氧化碳、氧氣等活化氣體進行煅燒之氣體活化法。其中，較佳為使用水蒸汽或二氧化碳作為活化氣體之方法。 於該活化方法中，較佳為一邊以0.5～3.0 kg/h(較佳為0.7～2.0 kg/h)之比例供給活化氣體，一邊以3～12小時(較佳為5～11小時，進而較佳為6～10小時)將上述碳化物升溫至800～1,000℃而進行活化。 進而，亦可於上述碳化物之活化處理之前，預先將上述碳化物進行1次活化。於該1次活化中，通常可較佳地採用：使用水蒸汽、二氧化碳、氧氣等活化氣體，將碳材料於未達900℃之溫度下進行煅燒而進行氣體活化之方法。 藉由將上述碳化方法中之煅燒溫度及煅燒時間、與上述活化方法中之活化氣體供給量、升溫速度及最高活化溫度適當加以組合，可製造出可於本實施形態中使用之具有上述特徵之活性碳1。 活性碳1之平均粒徑較佳為2～20 μm。 若上述平均粒徑為2 μm以上，則由於活性物質層之密度較高，故而有相對於電極體積之電容變高之傾向。此處，若平均粒徑較小，則有產生耐久性較低之缺點之情形，若平均粒徑為2 μm以上，則不易產生此種缺點。另一方面，若平均粒徑為20 μm以下，則有變得容易適於高速充放電之傾向。上述平均粒徑更佳為2～15 μm，進而較佳為3～10 μm。 (活性碳2) 就增大將正極材料組入至蓄電元件時之輸出特性之觀點而言，活性碳2之中孔量V1 較佳為大於0.8 cc/g之值，另一方面，就抑制蓄電元件之電容之降低之觀點而言，V1 較佳為2.5 cc/g以下。上述V1 更佳為1.00 cc/g以上且2.0 cc/g以下，進而較佳為1.2 cc/g以上且1.8 cc/g以下。 另一方面，為了增大活性碳之比表面積而使電容增加，活性碳2之微孔量V2 較佳為大於0.8 cc/g之值，另一方面，就使活性碳之作為電極之密度增加，而使每單位體積之電容增加之觀點而言，V2 較佳為3.0 cc/g以下。上述V2 更佳為大於1.0 cc/g且為2.5 cc/g以下，進而較佳為1.5 cc/g以上且2.5 cc/g以下。 具有上述之中孔量及微孔量的活性碳2係BET比表面積高於先前作為電雙層電容器或鋰離子電容器用而使用之活性碳者。作為活性碳2之BET比表面積之具體值，較佳為2,300 m2 /g以上且4,000 m2 /g以下，更佳為3,200 m2 /g以上且3,800 m2 /g以下。於BET比表面積為2,300 m2 /g以上之情形時，容易獲得良好之能量密度，另一方面，於BET比表面積為4,000 m2 /g以下之情形時，無需為了保持電極之強度而大量地加入黏合劑，因此相對於電極體積之性能變高。 具有如上所述之特徵的活性碳2可使用例如以下所說明之原料及處理方法而獲得。 作為用作活性碳2之原料的碳質材料，只要為通常用作活性碳原料之碳源，則無特別限定，例如可列舉：木材、木粉、椰子殼等植物系原料；石油瀝青、焦炭等化石系原料；酚樹脂、呋喃樹脂、氯乙烯樹脂、乙酸乙烯酯樹脂、三聚氰胺樹脂、脲樹脂、間苯二酚樹脂等各種合成樹脂等。該等原料中，酚樹脂、及呋喃樹脂適合製作高比表面積之活性碳，故而尤佳。 作為將該等原料進行碳化之方式、或者活化處理時之加熱方法，例如可列舉：固定床方式、移動床方式、流動床方式、漿料方式、旋轉窯方式等公知方式。加熱時之環境係使用氮氣、二氧化碳、氦氣、氬氣等惰性氣體、或以該等惰性氣體作為主成分而與其他氣體混合而成之氣體。通常為於碳化溫度400～700℃左右煅燒0.5～10小時左右之方法。 作為碳化物之活化方法，有使用水蒸汽、二氧化碳、氧氣等活化氣體進行煅燒之氣體活化法、及於與鹼金屬化合物混合後進行加熱處理之鹼金屬活化法，對於製作高比表面積之活性碳而言，較佳為鹼金屬活化法。 於該活化方法中，以碳化物與KOH、NaOH等鹼金屬化合物之質量比成為1：1以上(鹼金屬化合物之量為與碳化物相同之量或高於其之量)之方式進行混合後，於惰性氣體環境下於600～900℃之範圍內加熱0.5～5小時，其後利用酸及水將鹼金屬化合物洗淨除去，進而進行乾燥。 為了增多微孔量且不增多中孔量，於活化時使碳化物之量更多而與KOH進行混合即可。為了增多微孔量及中孔量之兩者，使KOH之量更多即可。又，為了主要增多中孔量，較佳為於進行鹼活化處理後進行水蒸汽活化。 活性碳2之平均粒徑較佳為2 μm以上且20 μm以下。活性碳2之平均粒徑更佳為3 μm以上且10 μm以下。 (活性碳之使用態樣) 活性碳1及2可分別為1種活性碳，亦可為2種以上之活性碳之混合物且混合物整體顯示出上述各特性值者。 上述之活性碳1及2可選擇該等中之任一者而使用，亦可將兩者混合而使用。 正極活性物質亦可含有活性碳1及2以外之材料(例如不具有上述特定之V1 及/或者V2 之活性碳、或活性碳以外之材料(例如鋰與過渡金屬之複合氧化物等))。於例示之態樣中，活性碳1之含量、或活性碳2之含量、或活性碳1及2之合計含量較佳為分別高於全部正極活性物質之50質量%，更佳為70質量%以上，進而較佳為90質量%以上，最佳為100質量%。 正極活性物質層中之正極活性物質之含有比率以正極前驅體中之正極活性物質層之總質量作為基準，較佳為35質量%以上且95質量%以下。作為正極活性物質之含有比率之上限，更佳為45質量%以上，進而較佳為55質量%以上。另一方面，作為正極活性物質之含有比率之下限，更佳為90質量%以下，進而較佳為85質量%以下。藉由設為該範圍之含有比率，發揮出適宜之充放電特性。 (鋰化合物) 於本說明書中，鋰化合物意指含有鋰之物質，設為於蓄電元件之充放電時於電極中參與法拉第反應或非法拉第反應之活性物質以外者。 作為本實施形態之鋰化合物，可適宜地使用選自碳酸鋰、氧化鋰、氫氧化鋰、氟化鋰、氯化鋰、溴化鋰、碘化鋰、氮化鋰、草酸鋰、及乙酸鋰中之1種以上。其中，更適宜為碳酸鋰、氧化鋰、及氫氧化鋰，就能夠於空氣中使用且吸濕性較低之觀點而言，進而適宜為使用碳酸鋰。此種鋰化合物由於藉由施加電壓會分解，而作為向負極之鋰摻雜之摻雜劑源發揮機能，並且於正極活性物質層中形成空孔，故而可形成電解液之保持性優異且離子傳導性優異之正極。除了上述鋰化合物以外，亦可使用1種以上之選自碳酸鈉、碳酸鉀、碳酸銣、及碳酸銫中之鹼金屬碳酸鹽。作為非水系電解液，於使用預先溶解有下述之LiPF6 等鋰鹽之電解液之情形時，亦可單獨使用上述鹼金屬碳酸鹽。正極前驅體中所含之鋰化合物可含有1種鋰化合物，亦可含有2種以上之鋰化合物，亦可將鋰化合物與其他鹼金屬碳酸鹽混合而使用。 又，作為本實施形態之正極前驅體，只要含有至少1種鋰化合物即可，除了鋰化合物以外，亦可含有下述式中之M設為選自Na、K、Rb、及Cs中之1種以上者： M2 O等氧化物、 MOH等氫氧化物、 MF或MCl等鹵化物、 M2 (CO2 )2 等草酸鹽、 RCOOM(式中，R為H、烷基、或芳基)等羧酸鹽。 又，正極前驅體亦可含有1種以上之選自BeCO3 、MgCO3 、CaCO3 、SrCO3 、或BaCO3 中之鹼土金屬碳酸鹽、以及鹼土金屬氧化物、鹼土金屬氫氧化物、鹼土金屬鹵化物、鹼土金屬草酸鹽、及鹼土金屬羧酸鹽。 鋰化合物之微粒子化可使用各種方法。例如可使用：球磨機、珠磨機、環輥磨機、噴射磨機、棒磨機等粉碎機。 正極中所含之鋰化合物之量較佳為1質量%以上且50質量%以下。進而較佳為2質量%以上且30質量%以下。若鋰化合物之量為1質量%以上，則存在充分量之吸附高負載充放電循環中所生成之氟離子的碳酸鋰，故而高負載充放電循環特性提高。若鋰化合物之量為50質量%以下，則可提高非水系鋰蓄電元件之能量密度。 正極活性物質層中之鋰化合物之含有比率以正極前驅體中之正極活性物質層之總質量作為基準，較佳為10質量%以上且60質量%以下，更佳為20質量%以上且50質量%以下。藉由設為該範圍之含有比率，可作為向負極之摻雜劑源而發揮適宜之機能，並且對正極賦予適當程度之多孔性，兩者相互作用而可提供高負載充放電效率優異之蓄電元件，故而較佳。 [鋰化合物及正極活性物質之平均粒徑] 較佳為於將鋰化合物之平均粒徑設為X1 時，0.1 μm≦X1 ≦10.0 μm，於將正極活性物質之平均粒徑設為Y1 時，2.0 μm≦Y1 ≦20.0 μm，X1 ＜Y1 。進而較佳為X1 之範圍為0.5 μm≦X1 ≦5.0 μm，3.0 μm≦Y1 ≦10.0 μm。於X1 為0.1 μm以上之情形時，可使預摻雜鋰後之正極中殘存碳酸鋰，故而藉由吸附高負載充放電循環中所生成之氟離子，高負載充放電循環特性提高。於X1 為10.0 μm以下之情形時，由於與高負載充放電循環中所生成之氟離子之反應面積增加，故而可高效率地進行氟離子之吸附。於Y1 為2.0 μm以上之情形時，可確保正極活性物質間之電子傳導性。於Y1 為20.0 μm以下之情形時，由於與電解質離子之反應面積增加，故而可表現出較高之輸出特性。於X1 ＜Y1 之情形時，由於碳酸鋰會填充正極活性物質間所產生之間隙，故而可確保正極活性物質間之電子傳導性，並且提高能量密度。 X1 及Y1 之測定方法並無特別限定，可根據正極剖面之SEM圖像、及SEM-EDX圖像而算出。於正極剖面之形成方法中，可使用如下之BIB加工：自正極上部照射氬束，沿著設置於試樣正上方之遮蔽板之端部而製作平滑之剖面。於使正極含有碳酸鋰之情形時，亦可藉由測定正極剖面之拉曼成像而求出碳酸根離子之分佈。 再者，關於上述之V1 之上限值與下限值、及V2 之上限值與下限值，可分別設為任意組合。於本說明書中，其他構成要件彼此之上限值與下限值之組合亦相同。 於本發明之第一態樣中，作為上述之X1 、Y1 及正極中所含之鋰化合物之量之較佳組合，為 0.1 μm≦X1 ≦10.0 μm、 2.0 μm≦Y1 ≦20.0 μm、 且鋰化合物之量為1質量%以上且50質量%以下。 又，較佳組合為 0.2 μm≦X1 ≦7.0 μm、 5.0 μm≦Y1 ≦15.0 μm、 且鋰化合物之量為1質量%以上且50質量%以下。 又，較佳組合為 0.3 μm≦X1 ≦10.0 μm、 5.0 μm≦Y1 ≦15.0 μm、 且鋰化合物之量為2質量%以上且30質量%以下。 又，較佳組合為 0.3 μm≦X1 ≦5.0 μm、 5.0 μm≦Y1 ≦15.0 μm、 且鋰化合物之量為2質量%以上且30質量%以下。 又，較佳組合為 0.3 μm≦X1 ≦10.0 μm、 5.0 μm≦Y1 ≦15.0 μm、 且鋰化合物之量為2質量%以上且30質量%以下。 [鋰化合物與正極活性物質之判別方法] 鋰化合物及正極活性物質可根據氧分佈分析進行判別，該氧分佈分析係由將觀察倍率設為1000倍～4000倍而測得之正極剖面之SEM-EDX圖像所獲得。關於SEM-EDX圖像之測定方法，較佳為以分佈分析圖中無達到最大亮度值之像素，亮度值之平均值處於最大亮度值之40%～60%之範圍內之方式調整亮度及對比度。對於所獲得之氧分佈分析，將含有面積50%以上之以亮度之平均值作為基準進行二值化之明部的粒子設為鋰化合物。 [X1 及Y1 之算出方法] X1 及Y1 可藉由如下方式求出：於與上述正極剖面SEM同一視野中進行測定，對由所測得之正極剖面SEM-EDX所獲得之圖像進行圖像分析。於上述正極剖面之SEM圖像中判別出鋰化合物之粒子X，將其以外之粒子設為正極活性物質之粒子Y，針對剖面SEM圖像中所觀察到之X、Y各自之全部粒子求出剖面積S，並根據下述式進行計算而求出粒徑d。(將圓周率設為π) [數1]使用所獲得之粒徑d，根據下述式求出體積平均粒徑X0 及Y0 。 [數2]改變正極剖面之視野測定5處以上，取各自之X0 及Y0 之平均值設為平均粒徑X1 及Y1 。 正極中所含有之鋰化合物若被曝露於約4.0 V以上之較高之電位下則會緩慢地分解而氣體化，所產生之氣體會阻礙電解液中之離子之擴散，因此成為導致電阻上升之原因。因此，較佳為於鋰化合物之表面形成包含含氟化合物之覆膜，而抑制上述鋰化合物之反應。 含氟化合物之覆膜之形成方法並無特別限定，可列舉：使於高電位下分解之含氟化合物含有於電解液中，對非水系鋰蓄電元件施加上述含氟化合物之分解電位以上之高電壓的方法；施加分解溫度以上之溫度之方法等。 鋰化合物表面所被覆之氟化合物之被覆率(正極表面SEM-EDX圖像中之氟分佈分析相對於氧分佈分析之面積重合率A1 )較佳為40%以上且99%以下。若被覆率為40%以上，則可抑制鋰化合物之分解。若被覆率為99%以下，則可將正極附近保持為鹼性，因此高負載循環特性優異。 作為被覆率之測定方法，可藉由在正極表面之藉由SEM-EDX所獲得之元素分佈分析中，相對於以亮度值之平均值作為基準進行二值化之氧分佈分析算出氟分佈分析之面積重合率而求出。 SEM-EDX之元素分佈分析之測定條件並無特別限定，像素數較佳為128×128個像素～512×512個像素之範圍，較佳為以分佈分析圖中無達到最大亮度值之像素，且亮度值之平均值處於最大亮度值之40%～60%之範圍之方式調整亮度及對比度。 於藉由正極剖面之SEM-EDX而獲得之元素分佈分析中，較佳為以亮度值之平均值作為基準進行二值化之氟分佈分析相對於氧分佈分析之面積重合率A2 為10%以上且60%以下。若A2 為10%以上，則可抑制鋰化合物之分解。若A2 為60%以下，則為未氟化至鋰化合物之內部之狀態，因此可將正極附近保持為鹼性，高負載循環特性優異。 可藉由將正極前驅體所含有之鋰化合物進行氧化分解，並於負極進行還原而對負極預摻雜鋰離子。為了將正極前驅體中之鋰化合物完全分解，例如亦可長時間持續施加高電壓。然而，若長時間施加高電壓，則有引起電解液及電解質之分解，導致電阻上升之情形。因此，為了獲得高輸出之非水系鋰蓄電元件，較佳為於電解液及電解質發生分解之前停止高電壓之施加，而防止鋰化合物之分解。然而，若停止高電壓之施加，則正極中會殘存鋰化合物，此等若被曝露於高溫高電壓下則會緩慢地分解而產生氣體，由此有導致電阻上升之情形。關於該方面，本案發明者等人發現：若正極集電體為無孔狀之正極集電體，則鋰離子無法通過正極集電體，因此藉由在該正極集電體之表背面改變正極活性物質層之單位面積重量，能夠控制正極之電位。於正極集電體以鋰離子通過孔而於正極之表背面均勻化之程度具有孔之情形時，不會獲得上述效果。就以上之觀點而言，於本發明之第二態樣中，正極集電體中至少塗敷有正極活性物質層之區域為無孔狀，正極集電體中未塗敷正極活性物質之剩餘部分可有孔亦可無孔。 於將正極之一面(Cy 面)之正極活性物質層之單位面積重量設為Cy1 (g/m2 )，且將另一面(Cx 面)之正極活性物質層之單位面積重量設為Cx1 (g/m2 )時，Cy1 /Cx1 為0.70以上且0.98以下，於將Cy 面之每單位面積之鋰化合物量設為Cy2 (g/m2 )，且將Cx 面之每單位面積之鋰化合物量設為Cx2 (g/m2 )時，Cy2 及Cx2 為0.10以上且20.0以下，Cy2 /Cx2 較佳為0.10以上且1.0以下。即，於單位面積重量較小之面(Cy 面)，因充放電引起之電位變化增大，優先地引起正極中所殘存之鋰化合物之分解，但藉由將Cy 面所含之鋰化合物量設為小於單位面積重量較大之面(Cx 面)，可抑制高溫高電壓下之Cy 面之鋰化合物之分解速度。 若Cy1 /Cx1 為0.70以上，則與Cy 面及Cx 面對向之負極之利用區域同等，因此可實現較高之能量密度。若Cy1 /Cx1 為0.98以下，則藉由使Cy 面與Cx 面之電位變動幅度變化，可抑制殘存之鋰化合物之分解。 Cy2 及Cx2 較佳為0.10以上且20.0以下。若Cy2 及Cx2 為0.10以上，則高負載充放電循環特性優異。若Cy2 及Cx2 為20.0以下，則可提高能量密度。 Cy2 /Cx2 較佳為0.10以上且1.0以下。於Cy2 /Cx2 為0.10以上之情形時，由於難以發生電解液或電解質之分解，故而可實現高輸出特性。於Cy2 /Cx2 為1.0以下之情形時，可抑制電位變動較大之A面之鋰化合物之分解。 於本發明之第三態樣之正極活性物質層之固態7 Li-NMR光譜中，將藉由將重複等待時間設為10秒而測得之-40 ppm～40 ppm之光譜範圍內之波峰面積設為a，且將藉由將重複等待時間設為3,000秒而測得之-40 ppm～40 ppm之光譜範圍內之波峰面積設為b時，較佳為1.04≦b/a≦5.56。b/a更佳為1.05≦b/a≦3.79，進而較佳為1.09≦b/a≦3.32，尤佳為1.14≦b/a≦2.86，最佳為1.18≦b/a≦1.93。再者，下限與上限可為任意組合。 藉由將上述b/a調整至1.04≦b/a≦5.56之範圍內，可維持較高之輸入輸出特性，並且提昇高負載充放電循環特性。其原理尚不明確，不受理論所限定，但推測如下。 認為波峰面積a係主要源於正極活性物質所吸藏之鋰離子或所附著之含鋰覆膜之波峰，認為相對地表示正極活性物質之量。另一方面，認為波峰面積b係將上述波峰面積a、和源於與正極活性物質隔離之鋰化合物的波峰累加而成者。即，認為上述b/a表示與正極活性物質隔離之鋰化合物之量。該與正極活性物質隔離之鋰化合物可於不阻礙正極活性物質間之電子傳導或離子擴散之情況下保持較高之輸入輸出特性。進而，鋰化合物會捕獲高負載充放電循環中所產生之氟離子等活性生成物，基於上述原因，高負載充放電循環特性提高。再者，於本說明書中，所謂「隔離」例如於正極活性物質為活性碳粒子之集合體之情形時，意指鋰化合物之粒子於其內部孤立地分散之狀態。 若上述b/a為1.04以上，則相對於正極活性物質之鋰化合物之量充分，因此藉由鋰化合物捕獲高負載充放電循環中所產生之氟離子等活性生成物，高負載充放電循環特性提高。另一方面，若該b/a為5.56以下，則鋰化合物可於不阻礙正極活性物質間之電子傳導或離子擴散之情況下保持較高之輸入輸出特性。 於本說明書中，正極活性物質層之固態7 Li-NMR光譜中之將重複等待時間設為10秒之情形時之-40 ppm～40 ppm之光譜範圍內之波峰面積a、與將重複等待時間設為3,000秒之情形時之-40 ppm～40 ppm之光譜範圍內之波峰面積b的面積比b/a可藉由以下之方法而算出。 作為固態7 Li-NMR之測定裝置，可使用市售之裝置。於室溫環境下，將魔角旋轉之旋轉數設為14.5 kHz，將照射脈衝寬度設為45°脈衝，藉由單脈衝法進行測定。分別對將重複等待時間設為10秒之情形與設為3,000秒之情形進行測定，而獲得固態7 Li-NMR光譜。於取得固態7 Li-NMR光譜時，重複等待時間以外之測定條件、即累計次數及接收增益(receiver gain)等均設為相同。使用1 mol/L之氯化鋰水溶液作為位移基準，將作為外部標準之另外測得之該位移位置設為0 ppm。於測定1 mol/L之氯化鋰水溶液時，不使試樣旋轉，將照射脈衝寬度設為45°脈衝，藉由單脈衝法進行測定。 根據藉由上述方法所獲得之正極活性物質層之固態7 Li-NMR光譜，分別取得-40 ppm～40 ppm之光譜範圍內之波峰面積a、b，而算出b/a。 (正極活性物質層之其他成分) 本發明之正極活性物質層除了正極活性物質及鋰化合物以外，視需要亦可含有導電性填料、黏結劑、分散穩定劑等任意成分。 作為上述導電性填料，可列舉導電性高於正極活性物質之導電性碳質材料。作為此種導電性填料，例如較佳為科琴黑、乙炔黑、氣相生長碳纖維、石墨、奈米碳管、該等之混合物等。 正極活性物質層中之導電性填料之混合量相對於正極活性物質100質量份，較佳為0～20質量份，進而較佳為1～15質量份之範圍。就高輸入之觀點而言，較佳為混合導電性填料。但是，若混合量多於20質量份，則由於正極活性物質層中之正極活性物質之含有比例變少，故而相對於正極活性物質層體積之能量密度會降低，故而欠佳。 作為黏結劑，並無特別限定，例如可使用：PVdF(聚偏二氟乙烯)、PTFE(聚四氟乙烯)、聚醯亞胺、乳膠、苯乙烯-丁二烯共聚物、氟橡膠、丙烯酸系共聚物等。黏結劑之使用量相對於正極活性物質100質量份，較佳為1質量份以上且30質量份以下。更佳為3質量份以上且27質量份以下，進而較佳為5質量份以上且25質量份以下。若黏結劑之量為1質量%以上，則表現出充分之電極強度。另一方面，若黏結劑之量為30質量份以下，則不會阻礙離子對正極活性物質之出入及擴散，表現出較高之輸入輸出特性。 作為分散穩定劑，並無特別限定，例如可使用：PVP(聚乙烯基吡咯啶酮)、PVA(聚乙烯醇)、纖維素衍生物等。黏結劑之使用量相對於正極活性物質100質量份，較佳為10質量份以下。若分散穩定劑之量為10質量份以下，則不會阻礙離子對正極活性物質之出入及擴散，表現出較高之輸入輸出特性。 [正極集電體] 作為構成本發明之正極集電體的材料，只要為電子傳導性較高、不會發生因向電解液之溶出及與電解質或離子之反應等所引起之劣化的材料，則無特別限制，較佳為金屬箔。作為本實施形態之非水系鋰蓄電元件中之正極集電體，尤佳為鋁箔。 上述金屬箔可為不具有凹凸或貫通孔之通常之金屬箔，亦可為實施有壓紋加工、化學蝕刻、電解析出法、噴擊加工等之具有凹凸之金屬箔，亦可為多孔金屬網(expand metal)、穿孔金屬、蝕刻箔等具有貫通孔之金屬箔。關於本發明之第二態樣及第四態樣之正極集電體，只要作為不具有凹凸或者貫通孔之通常之金屬箔、或上述所定義之「無孔狀之正極集電體」而使用，則亦可為實施有壓紋加工、化學蝕刻、電解析出法、噴擊加工等之具有凹凸之金屬箔、或者多孔金屬網、穿孔金屬、蝕刻箔等具有貫通孔之金屬箔。 正極集電體之厚度只要能夠充分地保持正極之形狀及強度，則無特別限制，例如較佳為1～100 μm。 [正極前驅體之製造] 於本發明中，成為非水系鋰蓄電元件之正極的正極前驅體可藉由已知之鋰離子電池、電雙層電容器等中之電極之製造技術而製造。例如可藉由將正極活性物質及鋰化合物、以及視需要使用之其他之任意成分分散或溶解至水或有機溶劑中，而製備漿料狀之塗敷液，將該塗敷液塗敷至正極集電體上之單面或兩面而形成塗膜，並將其加以乾燥，而獲得正極前驅體。進而，亦可對所獲得之正極前驅體進行加壓，而調整正極活性物質層之膜厚或鬆密度。或者，亦可採用如下方法：不使用溶劑，將正極活性物質及鋰化合物、以及視需要使用之其他之任意成分以乾式加以混合，並對所獲得之混合物進行加壓成型後，使用導電性接著劑將其貼附於正極集電體。 上述正極前驅體之塗敷液亦可將含有正極活性物質之各種材料粉末之一部分或者全部進行乾摻，繼而追加水或有機溶劑及/或於此等中溶解或分散有黏結劑或分散穩定劑之液狀或漿料狀之物質而製備。又，亦可向於水或有機溶劑中溶解或分散有黏結劑或分散穩定劑之液狀或漿料狀之物質之中追加含有正極活性物質之各種材料粉末而製備。作為上述乾摻之方法，例如亦可使用球磨機等，將正極活性物質及鋰化合物、以及視需要之導電性填料加以預混合，而進行用以對導電性較低之鋰化合物塗佈導電材之預混合。藉此，於下述之鋰摻雜步驟中，於正極前驅體中，鋰化合物變得容易分解。於將水用於上述塗敷液之溶劑之情形時，由於亦有因添加鋰化合物而塗敷液成為鹼性之情形，故而視需要亦可添加pH值調整劑。 上述正極前驅體之塗敷液之製備並無特別限定，可適宜地使用：勻相分散機或多軸分散機、行星式混合機、薄膜回轉型高速混合機等分散機等。為了獲得良好之分散狀態之塗敷液，較佳為於周速1 m/s以上且50 m/s以下之條件下進行分散。若為周速1 m/s以上，則各種材料會良好地溶解或分散，故而較佳。又，若為周速50 m/s以下，則各種材料不會因由分散產生之熱或剪切力而破壞，而不會發生再凝集，故而較佳。 關於上述塗敷液之分散度，利用粒度計所測得之粒度較佳為0.1 μm以上且100 μm以下。作為分散度之上限，更佳為粒度為80 μm以下，進而較佳為粒度為50 μm以下。於粒度為0.1 μm以下時，成為含有正極活性物質之各種材料粉末之粒徑以下之尺寸，製作塗敷液時會使材料變得破碎，故而欠佳。又，若粒度為100 μm以下，則不會發生噴出塗敷液時之堵塞或塗膜產生條紋等，而可穩定地進行塗敷。 上述正極前驅體之塗敷液之黏度(ηb)較佳為1,000 mPa・s以上且20,000 mPa・s以下。黏度(ηb)更佳為1,500 mPa・s以上且10,000 mPa・s以下，進而較佳為1,700 mPa・s以上且5,000 mPa・s以下。若黏度(ηb)為1,000 mPa・s以上，則會抑制形成塗膜時之滴液，可良好地控制塗膜寬度及厚度。又，若為20,000 mPa・s以下，則使用塗敷機時之塗敷液之流道中之壓力損失較少，而可穩定地進行塗敷，又，可控制為所需之塗膜厚度以下。 又，上述塗敷液之TI值(觸變指數值)較佳為1.1以上。TI值更佳為1.2以上，進而較佳為1.5以上。若TI值為1.1以上，則可良好地控制塗膜寬度及厚度。 上述正極前驅體之塗膜之形成並無特別限定，可適宜地使用模具塗佈機或刮刀塗佈機、刮塗機、凹版塗敷機等塗敷機。塗膜可塗敷單層而形成，亦可塗敷多層而形成。於塗敷多層之情形時，亦可以塗膜各層內之鋰化合物之含量不同之方式調整塗敷液組成。又，塗敷速度較佳為0.1 m/min以上且100 m/min以下。塗敷速度更佳為0.5 m/min以上且70 m/min以下，進而較佳為1 m/min以上且50 m/min以下。若塗敷速度為0.1 m/min以上，則可穩定地進行塗敷。另一方面，若為100 m/min以下，則可充分地確保塗敷精度。 上述正極前驅體之塗膜之乾燥並無特別限定，可適宜地採用熱風乾燥或紅外線(IR)乾燥等乾燥方法。塗膜之乾燥可於單一溫度下進行乾燥，亦可多階段地改變溫度而進行乾燥。又，亦可將複數種乾燥方法組合而進行乾燥。乾燥溫度較佳為25℃以上且200℃以下，更佳為40℃以上且180℃以下，進而較佳為50℃以上且160℃以下。若乾燥溫度為25℃以上，則可使塗膜中之溶劑充分地揮發。另一方面，若為200℃以下，則可抑制因急速之溶劑揮發引起之塗膜皸裂破裂或因遷移引起之黏結劑之偏集存在、正極集電體或正極活性物質層之氧化。 上述正極前驅體之加壓並無特別限定，可適宜地使用油壓加壓機、真空加壓機等加壓機。正極活性物質層之膜厚、鬆密度及電極強度可藉由下述之加壓壓力、間隙、加壓部之表面溫度而進行調整。加壓壓力較佳為0.5 kN/cm以上且20 kN/cm以下，更佳為1 kN/cm以上且10 kN/cm以下，進而較佳為2 kN/cm以上且7 kN/cm以下。若加壓壓力為0.5 kN/cm以上，則可充分地提高電極強度。另一方面，若為20 kN/cm以下，則正極前驅體上不會產生彎曲或皺褶，可調整為所需之正極活性物質層膜厚或鬆密度。又，加壓輥彼此之間隙可以成為所需之正極活性物質層之膜厚或鬆密度之方式根據乾燥後之正極前驅體膜厚而設定任意之值。進而，加壓速度可設定為正極前驅體上不產生彎曲或皺褶之任意速度。又，加壓部之表面溫度可為室溫，亦可視需要進行加熱。於進行加熱之情形時之加壓部之表面溫度之下限較佳為所使用之黏結劑之熔點－60℃以上，更佳為熔點－45℃以上，進而較佳為熔點－30℃以上。另一方面，於進行加熱之情形時之加壓部之表面溫度之上限較佳為所使用之黏結劑之熔點＋50℃以下，更佳為熔點＋30℃以下，進而較佳為熔點＋20℃以下。例如，於將PVdF(聚偏二氟乙烯：熔點150℃)用於黏結劑之情形時，較佳為加溫至90℃以上且200℃以下，更佳為加熱至105℃以上且180℃以下，進而較佳為加熱至120℃以上且170℃以下。又，於將苯乙烯-丁二烯共聚物(熔點100℃)用於黏結劑之情形時，較佳為加溫至40℃以上且150℃以下，更佳為加溫至55℃以上且130℃以下，進而較佳為加溫至70℃以上且120℃以下。 黏結劑之熔點可根據DSC(Differential Scanning Calorimetry、示差掃描熱量分析)之吸熱波峰位置而求出。例如，使用PerkinElmer公司製造之示差掃描熱量計「DSC7」，將試樣樹脂10 mg設置於測定單元，於氮氣環境中，以10℃/分鐘之升溫速度自溫度30℃升溫至250℃，升溫過程中之吸熱波峰溫度成為熔點。 又，亦可一邊改變加壓壓力、間隙、速度、加壓部之表面溫度之條件，一邊實施複數次加壓。 上述正極活性物質層之厚度較佳為正極集電體之每一單面為20 μm以上且200 μm以下。上述正極活性物質層之厚度更佳為每一單面為25 μm以上且100 μm以下，進而較佳為30 μm以上且80 μm以下。若該厚度為20 μm以上，則可表現出充分之充放電電容。另一方面，若該厚度為200 μm以下，則可將電極內之離子擴散阻力維持為較低。因此，可獲得充分之輸出特性，並且縮小單元體積(cell volume)，因而可提高能量密度。再者，集電體具有貫通孔或凹凸之情形時之正極活性物質層之所謂厚度係指集電體之不具有貫通孔或凹凸之部分之每一單面之厚度之平均值。 下述之鋰摻雜步驟後之正極之正極活性物質層之鬆密度較佳為0.40 g/cm3 以上，更佳為0.50 g/cm3 以上且1.3 g/cm3 以下之範圍。若正極活性物質層之鬆密度為0.40 g/cm3 以上，則可表現出較高之能量密度，可達成蓄電元件之小型化。又，若該鬆密度為1.3 g/cm3 以下，則正極活性物質層內之空孔中之電解液之擴散變得充分，而獲得較高之輸出特性。 本實施形態之BET比表面積、中孔量、及微孔量分別係藉由以下方法所求出之值。將試樣於200℃下真空乾燥一晝夜，將氮氣作為吸附質而進行吸脫附之等溫線之測定。使用此處所獲得之吸附側之等溫線，BET比表面積係藉由BET多點法或BET一點法而算出，平均細孔徑係藉由將相對於質量之全部細孔容積除以BET比表面積而算出，中孔量係藉由BJH法而算出，微孔量係藉由MP法而算出。 所謂BJH法係指中孔分析通常使用之計算方法，係Barrett、Joyner、Halenda等人提出之方法(非專利文獻1)。 所謂MP法意指利用「t-作圖法」(非專利文獻2)而求出微孔容積、微孔面積、及微孔之分佈的方法，係R.S.Mikhail、Brunauer、Bodor所設計出之方法(非專利文獻3)。 本實施形態之所謂平均粒徑係指於使用粒度分佈測定裝置而測定粒度分佈時，將總體積設為100%而求出累積曲線時，該累積曲線成為50%之點之粒徑(即50%粒徑(中值粒徑))。該平均粒徑可使用市售之雷射繞射式粒度分佈測定裝置進行測定。 ＜負極＞ 本發明之負極具有負極集電體、與存在於其單面或兩面之負極活性物質層。 [負極活性物質層] 負極活性物質層含有能夠吸藏、釋放鋰離子之負極活性物質。此外，亦可視需要含有導電性填料、黏結劑、分散穩定劑等任意成分。 於本案說明書中，所謂「無孔狀之負極集電體」意指至少於塗敷有負極活性物質層之區域，不具有鋰離子通過負極集電體而使鋰離子於負極之表背面均勻化之程度之孔的負極集電體。因此，於發揮本案發明之效果之範圍內，並不排除具有極小孔徑或極微量之孔的負極集電體、或於未塗敷有負極活性物質層之區域具有孔之負極集電體。又，於本實施形態中，負極集電體中至少塗敷有負極活性物質層之區域為無孔狀，負極集電體中未塗敷負極活性物質之剩餘部分可有孔亦可無孔。 於本發明之第三態樣中，針對設置於負極集電體之第1面上的第1負極活性物質層之固態7 Li-NMR光譜，將由-20 ppm～60 ppm之波峰面積所計算出之吸藏有鋰離子之第1負極活性物質層之每單位質量之鋰量設為q1 ，且針對設置於第1面之背面即負極集電體之第2面上的第2負極活性物質層之固態7 Li-NMR光譜，將由-20 ppm～60 ppm之波峰面積所計算出之吸藏有鋰離子之第2負極活性物質層之每單位質量之鋰量設為q2 時，q1 與q2 之變動係數CV為0.001以上且0.500以下。變動係數CV較佳為0.002以上且0.400以下，更佳為0.004以上且0.300以下，進而較佳為0.008以上且0.250以下，尤佳為0.010以上且0.200以下。 本發明之第三態樣之非水系鋰蓄電元件藉由使用含有正極活性物質以外之鋰化合物之正極、與進而將變動係數CV調整至0.001以上且0.500以下之範圍內之負極，而具有較高之高負載充放電循環特性。其原理尚不明確，不受理論所限定，但推測如下。 非水系鋰蓄電元件之充放電所伴隨之負極活性物質層之膨脹、收縮之大小由於與負極活性物質層中之鋰量成比例，故而於負極集電體之第1面上之第1負極活性物質層中之鋰量q1 與負極集電體之第2面上之第2負極活性物質層中之鋰量q2 相同之情形時(即，變動係數CV＝0)，無法緩和因負極活性物質層之膨脹、收縮而產生之應力，使負極活性物質層發生彎曲，導致負極活性物質層自負極集電體剝離。藉此，高負載充放電循環特性降低。 另一方面，於負極集電體之第1面上之第1負極活性物質層中之鋰量q1 與負極集電體之第2面上之第2負極活性物質層中之鋰量q2 不同之情形時(即變動係數CV≠0)，藉由利用第1面上之第1負極活性物質層與第2面上之第2負極活性物質層之膨脹、收縮之差而使負極本身彎曲，可緩和應力，而可抑制負極活性物質層自負極集電體剝離之情況。藉此，可提昇高負載充放電循環特性。然而，即使為將變動係數CV控制至上述之範圍內之負極，因高負載充放電循環中於正極中所產生之氟離子等活性生成物(例如HF等)與負極活性物質層中之黏結劑發生反應，而使負極活性物質層之強度降低，高負載充放電循環特性降低。相對於此，藉由使正極含有正極活性物質以外之鋰化合物，鋰化合物會捕獲此種氟離子等活性生成物，因此可抑制負極活性物質層中之黏結劑之黏結力降低之情況，而可表現出良好之高負載充放電循環特性。 若變動係數CV為0.001以上，則可藉由負極本身之彎曲而緩和因鋰離子之吸藏、釋放所伴隨之負極活性物質層之膨脹、收縮而產生之應力，從而使負極活性物質層不會自負極集電體剝離，因此可顯示出較高之高負載充放電循環特性。另一方面，若變動係數CV為0.500以下，則可抑制因負極本身之彎曲變得過大而發生之負極活性物質層自負極集電體之剝離，而可顯示出較高之高負載充放電循環特性，且亦可抑制非水系鋰蓄電元件本身之彎曲。 就藉由第1面上之第1負極活性物質層與第2面上之第2負極活性物質層之膨脹、收縮之差而緩和對負極本身所施加之應力的觀點而言，較佳為形成於負極集電體之表面的負極活性物質層、與形成於負極集電體之背面的負極活性物質層相隔。 圖1係本發明之第三態樣之負極之模式性側視圖。於圖1所示之負極(1)中，負極集電體(2)之第1面(3)上形成有第1負極活性物質層(5)，第1面與相反側之負極集電體(2)之第2面(4)上形成有第2負極活性物質層(6)，且第1負極活性物質層(5)與第2負極活性物質層(6)相隔。 於本說明書中，負極活性物質層之藉由固態7 Li-NMR光譜所獲得之鋰量q1 、q2 、及該等之變動係數CV可藉由以下之方法而算出。 作為固態7 Li-NMR之測定裝置，可使用市售之裝置。於室溫環境下，將魔角旋轉之旋轉數設為14.5 kHz，將照射脈衝寬度設為45°脈衝，並藉由單脈衝法進行測定。於測定時，以充分地取得測定間之重複等待時間之方式進行設定。使用1 mol/L之氯化鋰水溶液作為位移基準，將作為外部標準另外測得之該位移位置設為0 ppm。於測定1 mol/L之氯化鋰水溶液時，不使試樣旋轉，將照射脈衝寬度設為45°脈衝，並藉由單脈衝法進行測定。 針對設置於負極集電體之第1面上的第1負極活性物質層與設置於負極集電體之第2面上的第2負極活性物質層，分別藉由上述之方法而獲得負極活性物質層之固態7 Li-NMR光譜。針對所獲得之各自負極活性物質層之固態7 Li-NMR光譜，對處於-20 ppm～60 ppm之範圍內之成分求出波峰面積。其次，將該等波峰面積除以將測定用轉子中之試樣高度設為與測定負極活性物質層時相同而測得之1 mol/L之氯化鋰水溶液之波峰面積，進而除以測定所使用之負極活性物質層之質量，藉此可算出鋰量q1 及q2 。於本說明書中，所謂負極活性物質層之質量係指包括負極活性物質層所吸藏之鋰離子及/或負極活性物質層所含之覆膜或者沈積物等的負極活性物質層之質量。 使用所獲得之q1 及q2 ，根據以下之數式(3)而算出變動係數CV。 [數3]{式中，m為q1 與q2 之算術平均值，且n為2} [負極活性物質層] 負極活性物質層含有負極活性物質，視需要亦可含有導電性填料、黏結劑、分散穩定劑等任意成分。 本發明之第三態樣之負極活性物質層含有分別形成於負極集電體之表面及背面的第1及第2負極活性物質層，且第1及第2負極活性物質層中之鋰量(q1 、q2 )相互不同。 只要第1及第2負極活性物質層分別吸藏有鋰離子，且鋰量(q1 ，q2 )相互不同，則可使用以下所說明之負極活性物質、負極集電體及製造方法而形成。 [負極活性物質] 上述負極活性物質可使用能夠吸藏、釋放鋰離子之物質。具體而言，可例示：碳材料、鈦氧化物、矽、矽氧化物、矽合金、矽化合物、錫及錫化合物等。上述碳材料相對於上述負極活性物質之總量的含有率較佳為50質量%以上，更佳為70質量%以上。上述碳材料之含有率雖然可為100質量%，但就良好地獲得因併用其他材料而產生之效果之觀點而言，例如較佳為90質量%以下，亦可為80質量%以下。 較佳為負極活性物質中摻雜鋰離子。於本說明書中，作為負極活性物質中所摻雜之鋰離子，主要包括3種形態。 作為第一形態，係於製作非水系鋰蓄電元件之前，負極活性物質中作為設計值而預先吸藏之鋰離子。 作為第二形態，係於製作非水系鋰蓄電元件並出貨時之負極活性物質中所吸藏之鋰離子。 作為第三形態，係使用非水系鋰蓄電元件作為裝置後之負極活性物質中所吸藏之鋰離子。 藉由預先對負極活性物質摻雜鋰離子，變得能夠將所獲得之非水系鋰蓄電元件之電容及工作電壓控制為良好。 作為上述碳材料，例如可列舉：難石墨化碳材料；易石墨化碳材料；碳黑；碳奈米粒子；活性碳；人造石墨；天然石墨；石墨化中間相碳微球；石墨晶鬚；多并苯系物質等非晶碳質材料；對石油系之瀝青、煤系之瀝青、中間相碳微球、焦炭、合成樹脂(例如酚樹脂等)等碳前驅體進行熱處理而獲得之碳質材料；糠醇樹脂或酚醛清漆樹脂之熱分解物；富勒烯；碳奈米角；及該等之複合碳材料。 該等中，就降低負極之電阻之觀點而言，較佳為可藉由對1種以上之上述碳材料於使其與石油系之瀝青或煤系之瀝青共存之狀態下進行熱處理而獲得之瀝青複合碳材料。於進行熱處理前，亦可於高於瀝青之熔點的溫度下將上述碳材料與上述瀝青加以混合。熱處理溫度只要為所使用之瀝青揮發或熱分解而產生之成分成為碳質材料之溫度即可。作為進行熱處理之環境，較佳為非氧化性環境。 上述瀝青複合碳材之較佳例為下述之瀝青複合碳材料1a及2a。可選擇使用該等中之任何者，或者亦可將該等兩者併用。 瀝青複合碳材料1a可於使1種以上之BET比表面積為100 m2 /g以上且3000 m2 /g以下之碳材料與石油系之瀝青或煤系之瀝青共存之狀態進行熱處理而獲得。 上述碳材料並無特別限定，可適宜地使用活性碳或碳黑、鑄模多孔質碳、高比表面積石墨、碳奈米粒子等。 ‐複合碳材料1a‐ 複合碳材料1a係將1種以上之BET比表面積為50 m2 /g以上且3000 m2 /g以下之碳材料用作該基材之該複合碳材料。該基材並無特別限定，可適宜地使用活性碳或碳黑、鑄模多孔質碳、高比表面積石墨、碳奈米粒子等。 於本發明之第一、第二及第四態樣中，複合碳材料1a之BET比表面積較佳為100 m2 /g以上且1,500 m2 /g以下，更佳為150 m2 /g以上且1,100 m2 /g以下，進而較佳為180 m2 /g以上且550 m2 /g以下。若複合碳材料1a之BET比表面積為100 m2 /g以上，則由於可適度地保持細孔，非水系電解液中之鋰離子之擴散變得良好，故而可顯示出較高之輸入輸出特性，且由於可充分地增多與非水系電解液中之鋰離子之反應位點，故而可顯示出較高之輸入輸出特性。藉由使複合碳材料1a之BET比表面積為1,500 m2 /g以下，鋰離子之充放電效率提高，又，可抑制非水系電解液之過度之還原分解，因此高負載充放電循環特性受損之情況減少。 於本發明之第三態樣中，將複合碳材料1a用於負極活性物質之負極活性物質層中之負極活性物質層之每單位體積之BET比表面積較佳為20 m2 /cc以上且1,500 m2 /cc以下。該負極活性物質層之每單位體積之BET比表面積更佳為25 m2 /cc以上且1,000 m2 /cc以下，進而較佳為30 m2 /cc以上且500 m2 /cc以下，尤佳為33 m2 /cc以上且400 m2 /cc以下。若該負極活性物質層之每單位體積之BET比表面積為20 m2 /cc以上，則可相對於負極活性物質層之單位體積而充分地增多與非水系電解液中之鋰離子之反應位點，因此使用其之非水系鋰型蓄電元件可顯示出較高之輸入輸出特性。另一方面，若該負極活性物質層之每單位體積之BET比表面積為1,500 m2 /cc以下，則可抑制負極活性物質層中之非水系電解液之過度之還原分解，因此使用其之非水系鋰型蓄電元件可顯示出較高之高負載充放電循環特性。 複合碳材料1a中之該碳質材料相對於該基材之質量比率較佳為10%以上且200%以下。該質量比率較佳為12%以上且180%以下，更佳為15%以上且160%以下，尤佳為18%以上且150%以下。若碳質材料之質量比率為10%以上，則可利用該碳質材料適度地填埋該基材所具有之微孔，而提高鋰離子之充放電效率，因此可顯示出良好之循環耐久性。又，若碳質材料之質量比率為200%以下，則可適度地保持細孔，鋰離子之擴散變得良好，因此可顯示出較高之輸入輸出特性。 複合碳材料1a之每單位質量之鋰離子之摻雜量較佳為530 mAh/g以上且2,500 mAh/g以下。更佳為620 mAh/g以上且2,100 mAh/g以下，進而較佳為760 mAh/g以上且1,700 mAh/g以下，尤佳為840 mAh/g以上且1,500 mAh/g以下。 藉由摻雜鋰離子，負極電位變低。因此，於將含有摻雜有鋰離子之複合碳材料1a的負極與正極加以組合之情形時，非水系鋰蓄電元件之電壓變高，並且正極之利用電容變大。因此，所獲得之非水系鋰蓄電元件之電容及能量密度變高。 若該摻雜量為530 mAh/g以上，則對於複合碳材料1a中之一旦插入鋰離子便無法脫離之不可逆之位點亦可良好地摻雜鋰離子，進而可減少相對於所需鋰量之複合碳材料1a。因此，變得能夠減小負極膜厚，而獲得較高之能量密度。摻雜量越高，負極電位越降低，輸入輸出特性、能量密度、及耐久性越提高。 另一方面，若摻雜量為2,500 mAh/g以下，則無產生鋰金屬之析出等副作用之虞。 以下，作為複合碳材料1a之較佳例，對使用活性碳作為該基材之複合碳材料1a進行說明。 複合碳材料1a較佳為於將藉由BJH法所算出之源自直徑20 Å以上且500 Å以下之細孔的中孔量設為Vm1(cc/g)，且將藉由MP法所算出之源自直徑未達20 Å之細孔的微孔量設為Vm2(cc/g)時，0.010≦Vm1≦0.300，0.001≦Vm2≦0.650。 中孔量Vm1更佳為0.010≦Vm1≦0.225，進而較佳為0.010≦Vm1≦0.200。微孔量Vm2更佳為0.001≦Vm2≦0.200，進而較佳為0.001≦Vm2≦0.150，尤佳為0.001≦Vm2≦0.100。 若中孔量Vm1為0.300 cc/g以下，則可增大BET比表面積，而可提高鋰離子之摻雜量，此外亦可提高負極之鬆密度。其結果為，可將負極薄膜化。又，若微孔量Vm2為0.650 cc/g以下，則可維持針對鋰離子之較高之充放電效率。另一方面，若中孔量Vm1及微孔量Vm2為下限以上(0.010≦Vm1、0.001≦Vm2)，則獲得較高之輸入輸出特性。 就成為較高之輸入輸出特性之方面而言，複合碳材料1a之平均細孔徑較佳為20 Å以上，更佳為25 Å以上，進而較佳為30 Å以上。另一方面，就成為高能量密度之方面而言，平均細孔徑較佳為65 Å以下，更佳為60 Å以下。 複合碳材料1a之平均粒徑較佳為1 μm以上且10 μm以下。下限更佳為2 μm以上，進而較佳為2.5 μm以上。上限更佳為6 μm以下，進而較佳為4 μm以下。若平均粒徑為1 μm以上且10 μm以下，則保持良好之耐久性。 複合碳材料1a之氫原子/碳原子之原子數比(H/C)較佳為0.05以上且0.35以下，更佳為0.05以上且0.15以下。於H/C為0.35以下之情形時，覆著於活性碳表面之碳質材料之結構(典型而言，為多環芳香族系共軛結構)良好地發達，電容(能量密度)及充放電效率變高。另一方面，於H/C為0.05以上之情形時，碳化不會過度地進行，因此獲得良好之能量密度。再者，H/C係利用元素分析裝置進行測定。 複合碳材料1a具有源自上述基材之活性碳的非晶結構，但同時主要具有源自所覆著之碳質材料的結晶結構。若採用X射線廣角繞射法，則該複合碳材料A較佳為(002)面之面間隔d002為3.60 Å以上且4.00 Å以下，由該波峰之半高寬所獲得之c軸方向之結晶子尺寸Lc為8.0 Å以上且20.0 Å以下者，更佳為d002為3.60 Å以上且3.75 Å以下，由該波峰之半高寬所獲得之c軸方向之結晶子尺寸Lc為11.0 Å以上且16.0 Å以下者。 作為用作上述之複合碳材料1a之該基材的上述活性碳，只要所獲得之複合碳材料1a發揮出所需之特性，則無特別限制。例如可使用：由石油系、煤系、植物系、高分子系等之各種原材料所獲得之市售品。尤其是，較佳為使用平均粒徑為1 μm以上且15 μm以下之活性碳粉末。該平均粒徑更佳為2 μm以上且10 μm以下。 為了獲得具有本實施形態中所規定之細孔分佈範圍的複合碳材料1a，重要的是該基材所使用之活性碳之細孔分佈。 關於該活性碳，於將藉由BJH法所算出之源自直徑20 Å以上且500 Å以下之細孔的中孔量設為V1(cc/g)，且將藉由MP法所算出之源自直徑未達20 Å之細孔的微孔量設為V2(cc/g)時，較佳為0.050≦V1≦0.500，0.005≦V2≦1.000，且0.2≦V1/V2≦20.0。 中孔量V1更佳為0.050≦V1≦0.350，進而較佳為0.100≦V1≦0.300。微孔量V2更佳為0.005≦V2≦0.850，進而較佳為0.100≦V2≦0.800。中孔量/微孔量之比率更佳為0.22≦V1/V2≦15.0，進而較佳為0.25≦V1/V2≦10.0。於活性碳之中孔量V1為0.500以下之情形及微孔量V2為1.000以下之情形時，為了獲得上述本實施形態之複合碳材料1a之細孔結構，覆著適量之碳質材料即可，因此變得容易控制細孔結構。另一方面，於活性碳之中孔量V1為0.050以上之情形及微孔量V2為0.005以上之情形、V1/V2為0.2以上之情形及V1/V2為20.0以下之情形時，均容易地獲得結構。 用作上述之複合碳材料1a之原料的所謂碳質材料前驅體，可藉由進行熱處理而對活性碳覆著碳質材料的固體、液體、或能夠溶解於溶劑之有機材料。作為該碳質材料前驅體，例如可列舉：瀝青、中間相碳微球、焦炭、合成樹脂(例如酚樹脂等)等。該等碳質材料前驅體中，就製造成本而言，較佳為使用廉價之瀝青。瀝青大致分為石油系瀝青與煤系瀝青。作為石油系瀝青，例如可例示：原油之蒸餾殘渣、流動性接觸分解殘渣(澄清油等)、源自熱裂解之沈底油、石腦油裂解時所獲得之乙烯焦油等。 於使用上述瀝青之情形時，藉由將該瀝青於與活性碳之共存下進行熱處理，於活性碳之表面使瀝青之揮發成分或熱分解成分進行熱反應而對該活性碳覆著碳質材料，從而獲得複合碳材料1a。於該情形時，於200～500℃左右之溫度下，瀝青之揮發成分或熱分解成分向活性碳細孔內之覆著會進行，於400℃以上之溫度下，該覆著成分成為碳質材料之反應會進行。熱處理時之波峰溫度(最高到達溫度)係根據所獲得之複合碳材料1a之特性、熱反應類型、熱反應環境等而適當決定，較佳為400℃以上，更佳為450℃～1,000℃，進而較佳為500～800℃左右。又，熱處理時之維持波峰溫度之時間較佳為30分鐘～10小時，更佳為1小時～7小時，進而較佳為2小時～5小時。例如，於500～800℃左右之波峰溫度下熱處理2小時～5小時之情形時，認為覆著於活性碳表面之碳質材料係成為多環芳香族系烴者。 又，所使用之瀝青之軟化點較佳為30℃以上且250℃以下，進而較佳為60℃以上且130℃以下。軟化點為30℃以上之瀝青不會妨礙操作性，能夠精度良好地裝料。軟化點為250℃以下瀝青大量含有相對低分子之化合物，因此若使用該瀝青，則變得能夠覆著活性碳內之較細之細孔。 作為用以製造上述之複合碳材料1a的具體方法，例如可列舉：於含有自碳質材料前驅體揮發之烴氣體的惰性環境中對活性碳進行熱處理，而以氣相覆著碳質材料之方法。又，亦可採用將活性碳與碳質材料前驅體預先混合並進行熱處理之方法、或將溶解於溶劑之碳質材料前驅體塗佈至活性碳上並使之乾燥後進行熱處理之方法。 較佳為複合碳材料1a中之該碳質材料相對於該活性碳之質量比率為10%以上且100%以下者。該質量比率較佳為15%以上且80%以下。若碳質材料之質量比率為10%以上，則可利用該碳質材料適度地填埋該活性碳所具有之微孔，鋰離子之充放電效率提高，因此不會損害循環耐久性。又，若碳質材料之質量比率為100%以下，則適度地保持複合碳材料1a之細孔，而將比表面積維持為較大。因此，可提高鋰離子之摻雜量，結果即使將負極進行薄膜化，亦可維持高輸出密度及高耐久性。 ‐複合碳材料2a‐ 複合碳材料2a係使用1種以上之BET比表面積為0.5 m2 /g以上且80 m2 /g以下之碳材料作為上述基材之上述複合碳材料。該基材並無特別限定，可適宜地使用：天然石墨、人造石墨、低結晶石墨、硬碳、軟碳、碳黑等。 複合碳材料2a之BET比表面積較佳為1 m2 /g以上且50 m2 /g以下，更佳為1.5 m2 /g以上且40 m2 /g以下，進而較佳為2 m2 /g以上且25 m2 /g以下。若該BET比表面積為1 m2 /g以上，則可充分地確保與鋰離子之反應場所，因此可顯示出較高之輸入輸出特性。另一方面，若為50 m2 /g以下，則鋰離子之充放電效率提高，且充放電過程中之非水系電解液之分解反應得到抑制，因此可顯示出較高之循環耐久性。 本實施形態之負極活性物質之BET比表面積及中孔量、微孔量係分別藉由以下之方法所求出之值。將試樣於200℃下真空乾燥一晝夜，將氮氣作為吸附質而測定吸脫附之等溫線。使用此處所獲得之吸附側之等溫線，BET比表面積係藉由BET多點法或BET一點法而算出，中孔量係藉由上述之BJH法而算出，微孔量係藉由上述之MP法而算出。 複合碳材料2a之平均粒徑較佳為1 μm以上且10 μm以下。該平均粒徑更佳為2 μm以上且8 μm以下，進而較佳為3 μm以上且6 μm以下。若平均粒徑為1 μm以上，則可提高鋰離子之充放電效率，因此可顯示出較高之循環耐久性。另一方面，若為10 μm以下，則複合碳材料2a與非水系電解液之反應面積增加，因此可顯示出較高之輸入輸出特性。 複合碳材料2a中之該碳質材料相對於該基材之質量比率較佳為1%以上且30%以下。該質量比率更佳為1.2%以上且25%以下，進而較佳為1.5%以上且20%以下。若碳質材料之質量比率為1%以上，則利用該碳質材料可充分地增加與鋰離子之反應位點，且鋰離子之脫溶劑化亦變得容易，因此可顯示出較高之輸入輸出特性。另一方面，若碳質材料之質量比率為20%以下，則可良好地保持該碳質材料與該基材之間之鋰離子之固體內擴散，因此可顯示出較高之輸入輸出特性。又，可提高鋰離子之充放電效率，因此可顯示出較高之循環耐久性。 複合碳材料2a之每單位質量之鋰離子之摻雜量較佳為50 mAh/g以上且700 mAh/g以下。更佳為70 mAh/g以上且650 mAh/g以下，進而較佳為90 mAh/g以上且600 mAh/g以下，尤佳為100 mAh/g以上且550 mAh/g以下。 藉由摻雜鋰離子，負極電位變低。因此，於將含有摻雜有鋰離子之複合碳材料2a的負極與正極加以組合之情形時，非水系鋰蓄電元件之電壓變高，並且正極之利用電容變大。因此，所獲得之非水系鋰蓄電元件之電容及能量密度變高。 若該摻雜量為50 mAh/g以上，則對於複合碳材料2a中之一旦插入鋰離子便無法脫離之不可逆之位點亦良好地摻雜鋰離子，因此獲得較高之能量密度。摻雜量越高，負極電位越降低，輸入輸出特性、能量密度、及耐久性越提高。 另一方面，若摻雜量為700 mAh/g以下，則無產生鋰金屬之析出等副作用之虞。 以下，作為複合碳材料2a之較佳例，對使用石墨材料作為該基材之複合碳材料2a進行說明。 複合碳材料2a之平均粒徑較佳為1 μm以上且10 μm以下。該平均粒徑更佳為2 μm以上且8 μm以下，進而較佳為3 μm以上且6 μm以下。若平均粒徑為1 μm以上，則可提高鋰離子之充放電效率，因此可顯示出較高之循環耐久性。另一方面，若為10 μm以下，則複合碳材料2a與非水系電解液之反應面積增加，因此可顯示出較高之輸入輸出特性。 作為用作該基材之上述石墨材料，只要所獲得之複合碳材料2a發揮出所需之特性，則無特別限制。例如可使用：人造石墨、天然石墨、石墨化中間相碳微球、石墨晶鬚等。該石墨材料之平均粒徑較佳為1 μm以上且10 μm以下，更佳為2 μm以上且8 μm以下。 用作上述之複合碳材料2a之原料的所謂碳質材料前驅體係可藉由進行熱處理而對石墨材料複合碳質材料的固體、液體、或能夠溶解於溶劑之有機材料。作為該碳質材料前驅體，例如可列舉：瀝青、中間相碳微球、焦炭、合成樹脂(例如酚樹脂等)等。該等碳質材料前驅體中，就製造成本而言，較佳為使用廉價之瀝青。瀝青大致分為石油系瀝青與煤系瀝青。作為石油系瀝青，例如可例示：原油之蒸餾殘渣、流動性接觸分解殘渣(澄清油等)、源自熱裂解之沈底油、石腦油裂解時所獲得之乙烯焦油等。 複合碳材料2a中之該碳質材料相對於該石墨材料之質量比率較佳為1%以上且10%以下。該質量比率更佳為1.2%以上且8%以下，進而較佳為1.5%以上且6%以下，尤佳為2%以上且5%以下。若碳質材料之質量比率為1%以上，則利用該碳質材料可充分地增加與鋰離子之反應位點，且鋰離子之脫溶劑化亦變得容易，因此可顯示出較高之輸入輸出特性。另一方面，若碳質材料之質量比率為20%以下，則可良好地保持該碳質材料與該石墨材料之間之鋰離子之固體內擴散，因此可顯示出較高之輸入輸出特性。又，可提高鋰離子之充放電效率，因此可顯示出較高之循環耐久性。 (負極活性物質層之其他成分) 本發明之負極活性物質層除了負極活性物質以外，視需要亦可含有導電性填料、黏結劑、分散穩定劑等任意成分。 導電性填料之種類並無特別限定，例如可例示：乙炔黑、科琴黑、氣相生長碳纖維等。導電性填料之使用量相對於負極活性物質100質量份，較佳為0質量份以上且30質量份以下。更佳為0質量份以上且20質量份以下，進而較佳為0質量份以上且15質量份以下。 作為黏結劑，並無特別限定，例如可使用：PVdF(聚偏二氟乙烯)、PTFE(聚四氟乙烯)、聚醯亞胺、乳膠、苯乙烯-丁二烯共聚物、氟橡膠、丙烯酸系共聚物等。黏結劑之使用量相對於負極活性物質100質量份，較佳為1質量份以上且30質量份以下。更佳為2質量份以上且27質量份以下，進而較佳為3質量份以上且25質量份以下。若黏結劑之量為1質量%以上，則表現出充分之電極強度。另一方面，若黏結劑之量為30質量份以下，則不會阻礙鋰離子對負極活性物質之出入，表現出較高之輸入輸出特性。 作為分散穩定劑，並無特別限定，例如可使用：PVP(聚乙烯基吡咯啶酮)、PVA(聚乙烯醇)、纖維素衍生物等。黏結劑之使用量相對於負極活性物質100質量份，較佳為0質量份以上且10質量份以下。若分散穩定劑之量為10質量份以下，則不會阻礙鋰離子對負極活性物質之出入，表現出較高之輸入輸出特性。 [負極集電體] 作為構成本發明之負極集電體的材料，較佳為電子傳導性較高、不會發生因向電解液之溶出及與電解質或離子之反應等引起之劣化的金屬箔。作為此種金屬箔，並無特別限制，例如可列舉：鋁箔、銅箔、鎳箔、不鏽鋼箔等。作為本實施形態之非水系鋰蓄電元件中之負極集電體，較佳為銅箔。 上述金屬箔可為不具有凹凸或貫通孔之通常之金屬箔，亦可為實施有壓紋加工、化學蝕刻、電解析出法、噴擊加工等之具有凹凸之金屬箔，亦可為多孔金屬網、穿孔金屬、蝕刻箔等具有貫通孔之金屬箔。關於本發明之第三及第四態樣之負極集電體，只要作為不具有凹凸或者貫通孔之通常之金屬箔、或上述所定義之「無孔狀之負極集電體」而使用，則亦可為實施有壓紋加工、化學蝕刻、電解析出法、噴擊加工等之具有凹凸之金屬箔、或者多孔金屬網、穿孔金屬、蝕刻箔等具有貫通孔之金屬箔。 負極集電體之厚度只要可充分地保持負極之形狀及強度，則無特別限制，例如較佳為1～100 μm。 [負極之製造] 負極可於負極集電體之單面上或兩面上具有負極活性物質層。於典型之態樣中，負極活性物質層係固著於負極集電體。 負極可藉由已知之鋰離子電池、電雙層電容器等中之電極之製造技術而製造。例如可藉由將含有負極活性物質之各種材料分散或溶解至水或有機溶劑中而製備漿料狀之塗敷液，並將該塗敷液塗敷至負極集電體上之單面或兩面而形成塗膜，將其加以乾燥，而獲得負極。進而，亦可對所獲得之負極進行加壓，而調整負極活性物質層之膜厚或鬆密度。或者，亦可採用如下方法：不使用溶劑，將含有負極活性物質之各種材料以乾式加以混合，並對所獲得之混合物進行加壓成型後，使用導電性接著劑而貼附於負極集電體。 塗敷液之製備亦可將含有負極活性物質之各種材料粉末之一部分或者全部進行乾摻，繼而追加水或有機溶劑、及/或於此等中溶解或分散有黏結劑或分散穩定劑之液狀或漿料狀之物質而製備。又，亦可向於水或有機溶劑中溶解或分散有黏結劑或分散穩定劑之液狀或漿料狀之物質中，追加含有負極活性物質之各種材料粉末而製備。上述塗敷液之製備並無特別限定，可適宜地使用勻相分散機或多軸分散機、行星式混合機、薄膜回轉型高速混合機等分散機等。為了獲得良好之分散狀態之塗敷液，較佳為以周速1 m/s以上且50 m/s以下進行分散。若為周速1 m/s以上，則各種材料良好地進行溶解或分散，故而較佳。又，若為周速50 m/s以下，則各種材料不會被因分散產生之熱或剪切力所破壞，而不會發生再凝集，故而較佳。 上述塗敷液之黏度(ηb)較佳為1,000 mPa・s以上且20,000 mPa・s以下。更佳為1,500 mPa・s以上且10,000 mPa・s以下，進而較佳為1,700 mPa・s以上且5,000 mPa・s以下。若黏度(ηb)為1,000 mPa・s以上，則形成塗膜時之滴液得到抑制，可良好地控制塗膜寬度及厚度。又，若為20,000 mPa・s以下，則使用塗敷機時塗敷液於流道中之壓力損失較少，可穩定地塗敷，又，可控制為所需之塗膜厚度以下。 又，上述塗敷液之TI值(觸變指數值)較佳為1.1以上，更佳為1.2以上，進而較佳為1.5以上。若TI值為1.1以上，則可良好地控制塗膜寬度及厚度。 上述塗膜之形成並無特別限定，可適宜地使用模具塗佈機或刮刀塗佈機、刮塗機、凹版塗敷機等塗敷機。塗膜可塗敷單層而形成，亦可塗敷多層而形成。又，塗敷速度較佳為0.1 m/min以上且100 m/min以下，更佳為0.5 m/min以上且70 m/min以下，進而較佳為1 m/min以上且50 m/min以下。若塗敷速度為0.1 m/min以上，則可穩定地進行塗敷。另一方面，若為100 m/min以下，則可充分地確保塗敷精度。 上述塗膜之乾燥並無特別限定，可適宜地使用熱風乾燥或紅外線(IR)乾燥等乾燥方法。塗膜之乾燥可於單一溫度下進行乾燥，亦可多階段地改變溫度而進行乾燥。又，亦可將複數種乾燥方法組合而進行乾燥。乾燥溫度較佳為25℃以上且200℃以下。更佳為40℃以上且180℃以下，進而較佳為50℃以上且160℃以下。若乾燥溫度為25℃以上，則可使塗膜中之溶劑充分地揮發。另一方面，若為200℃以下，則可抑制因急速之溶劑揮發引起之塗膜皸裂破裂或因遷移引起之黏結劑之偏集存在、負極集電體或負極活性物質層之氧化。 上述負極之加壓並無特別限定，可適宜地使用油壓加壓機、真空加壓機等加壓機。負極活性物質層之膜厚、鬆密度及電極強度可藉由下述之加壓壓力、間隙、加壓部之表面溫度而進行調整。加壓壓力較佳為0.5 kN/cm以上且20 kN/cm以下，更佳為1 kN/cm以上且10 kN/cm以下，進而較佳為2 kN/cm以上且7 kN/cm以下。若加壓壓力為0.5 kN/cm以上，則可充分地提高電極強度。另一方面，若為20 kN/cm以下，則可於負極不產生彎曲或皺褶之情況下調整為所需之負極活性物質層膜厚或鬆密度。又，加壓輥彼此之間隙可以成為所需之負極活性物質層之膜厚或鬆密度之方式根據乾燥後之負極膜厚而設定任意之值。進而，加壓速度可設定為負極不產生彎曲或皺褶之任意速度。又，加壓部之表面溫度可為室溫，亦可視需要進行加熱。於進行加熱之情形時之加壓部之表面溫度之下限較佳為所使用之黏結劑之熔點－60℃以上，更佳為熔點－45℃以上，進而較佳為熔點－30℃以上。另一方面，於進行加熱之情形時之加壓部之表面溫度之上限較佳為所使用之黏結劑之熔點＋50℃以下，更佳為熔點＋30℃以下，進而較佳為熔點＋20℃以下。例如，於將PVdF(聚偏二氟乙烯：熔點150℃)用於黏結劑之情形時，較佳為加溫至90℃以上且200℃以下，更佳為加熱至105℃以上且180℃以下，進而較佳為加熱至120℃以上且170℃以下。又，於將苯乙烯-丁二烯共聚物(熔點100℃)用於黏結劑之情形時，較佳為加溫至40℃以上且150℃以下，更佳為加溫至55℃以上且130℃以下，進而較佳為加溫至70℃以上且120℃以下。 黏結劑之熔點可根據DSC(Differential Scanning Calorimetry、示差掃描熱量分析)之吸熱波峰位置而求出。例如，使用PerkinElmer公司製造之示差掃描熱量計「DSC7」，將試樣樹脂10 mg設置於測定單元，於氮氣環境中，以10℃/分鐘之升溫速度自溫度30℃升溫至250℃，升溫過程中之吸熱波峰溫度成為熔點。 又，亦可一邊改變加壓壓力、間隙、速度、加壓部之表面溫度之條件，一邊實施複數次加壓。 負極活性物質層之厚度於每一單面較佳為5 μm以上且100 μm以下。上述負極活性物質層之厚度之下限進而較佳為7 μm以上，更佳為10 μm以上。上述負極活性物質層之厚度之上限進而較佳為80 μm以下，更佳為60 μm以下。若該厚度為5 μm以上，則塗敷負極活性物質層時不會產生條紋等，而塗敷性優異。另一方面，若該厚度為100 μm以下，則藉由縮小單元體積，可表現出較高之能量密度。再者，集電體具有貫通孔或凹凸之情形時之負極活性物質層之厚度係指集電體之不具有貫通孔或凹凸之部分之每一單面之厚度之平均值。 負極活性物質層之鬆密度較佳為0.30 g/cm3 以上且1.8 g/cm3 以下，更佳為0.40 g/cm3 以上且1.5 g/cm3 以下，進而較佳為0.45 g/cm3 以上且1.3 g/cm3 以下。若鬆密度為0.30 g/cm3 以上，則可保持充分之強度，並且可表現出負極活性物質間之充分之導電性。又，若為1.8 g/cm3 以下，則可於負極活性物質層內確保離子能夠充分地進行擴散之空孔。 將複合碳材料1a用於負極活性物質之負極活性物質層中之負極活性物質層之每單位體積之BET比表面積較佳為20 m2 /cc以上且1,500 m2 /cc以下。該負極活性物質層之每單位體積之BET比表面積更佳為25 m2 /cc以上且1,000 m2 /cc以下，進而較佳為30 m2 /cc以上且500 m2 /cc以下，尤佳為33 m2 /cc以上且400 m2 /cc以下。若該負極活性物質層之每單位體積之BET比表面積為20 m2 /cc以上，則可相對於負極活性物質層之單位體積而充分地增多與非水系電解液中之鋰離子之反應位點，因此使用其之非水系鋰蓄電元件可顯示出較高之輸入輸出特性。另一方面，若該負極活性物質層之每單位體積之BET比表面積為1,500 m2 /cc以下，則可抑制負極活性物質層中之非水系電解液之過度之還原分解，因此使用其之非水系鋰蓄電元件可顯示出較高之高負載充放電循環特性。 將複合碳材料2a用於負極活性物質之負極活性物質層中之負極活性物質層之每單位體積之BET比表面積較佳為1 m2 /cc以上且50 m2 /cc以下。該負極活性物質層之每單位體積之BET比表面積更佳為2 m2 /cc以上且40 m2 /cc以下，進而較佳為3 m2 /cc以上且35 m2 /cc以下，尤佳為4 m2 /cc以上且30 m2 /cc以下。若該負極活性物質層之每單位體積之BET比表面積為1 m2 /cc以上，則可相對於負極活性物質層之單位體積而充分地增多與非水系電解液中之鋰離子之反應位點，因此使用其之非水系鋰蓄電元件可顯示出較高之輸入輸出特性。另一方面，若該負極活性物質層之每單位體積之BET比表面積為50 m2 /cc以下，則可抑制負極活性物質層中之非水系電解液之過度之還原分解，因此使用其之非水系鋰蓄電元件可顯示出較高之高負載充放電循環特性。 於本說明書中，負極活性物質層每單位體積之BET比表面積可藉由以下之方法而算出。 測定所使用之樣品可使用未組入至非水系鋰蓄電元件中之負極(以下，亦稱為「使用前負極」)，亦可使用組入至非水系鋰蓄電元件中之負極(以下，亦稱為「使用後負極」)。 於將組入至非水系鋰蓄電元件中之負極用於測定樣品之情形時，較佳為使用例如以下之方法作為作為測定樣品之前處理。 首先，於氬氣等惰性環境下將非水系鋰蓄電元件拆解，並取出負極。將所取出之負極浸漬於鏈狀碳酸酯(例如碳酸甲酯乙酯、碳酸二甲酯等)中，除去非水系電解液及鋰鹽等並加以風乾。繼而，較佳為使用例如以下之(1)、(2)、或(3)之方法。 (1)可將所獲得之負極浸漬於包含甲醇與異丙醇之混合溶劑中，而使吸藏於負極活性物質中之鋰離子失活，並加以風乾。繼而，使用真空乾燥等而除去所獲得之負極所含之鏈狀碳酸酯及有機溶劑等，藉此獲得測定樣品。 (2)可於氬氣等惰性環境下，將所獲得之負極用於工作電極，且將金屬鋰用於相對電極及參考電極，將該等浸漬於非水系電解液中，而製作電化學電池(electrochemical cell)。針對所獲得之電化學電池，使用充放電機等，以負極電位(vs.Li/Li＋ )成為1.5 V～3.5 V之範圍之方式進行調整。繼而，於氬氣等惰性環境下，自電化學電池取出負極，並將其浸漬於鏈狀碳酸酯中，除去非水系電解液及鋰鹽等並加以風乾。繼而，使用真空乾燥等而除去所獲得之負極所含之鏈狀碳酸酯等，從而獲得測定樣品。 (3)可將上述所獲得之負極直接用作測定樣品。 如圖2所示，對上述所獲得之測定樣品測定負極活性物質層之體積Vano (cc)。於將相對於負極集電體與負極活性物質層之積層方向的水平面設為剖面，且將與上述水平面垂直相交之面設為平面時，並且將測定樣品之平面之幾何學面積設為Sano ，且將上述之負極活性物質層之總膜厚設為tano 時，負極活性物質層之體積可根據Vano ＝Sano ×tano 而算出。 使用上述所獲得之測定樣品，將氮氣或氬氣作為吸附質而測定吸脫附之等溫線。藉由使用此處所獲得之吸附側之等溫線，藉由BET多點法或BET一點法而算出BET比表面積，將其除以Vano ，而算出負極活性物質層每單位體積之BET比表面積。 本實施形態之出貨時及使用後之非水系鋰蓄電元件中之負極活性物質之鋰離子之摻雜量(mAh/g)例如可藉由如下方式得知。 首先，將本實施形態之負極活性物質層利用碳酸甲酯乙酯或碳酸二甲酯洗淨並加以風乾後，利用包含甲醇及異丙醇之混合溶劑進行萃取，而獲得萃取液、與萃取後之負極活性物質層。該萃取典型而言係於氬氣箱內，於環境溫度23℃下進行。 可藉由使用例如ICP-MS(感應耦合電漿質譜分析儀)等，分別對藉由上述方式而獲得之萃取液、與萃取後之負極活性物質層中所含之鋰量進行定量，求出其合計，而得知負極活性物質中之鋰離子之摻雜量。將所獲得之值除以供於萃取之負極活性物質量而算出鋰離子之摻雜量(mAh/g)即可。 本實施形態之所謂1次粒徑可藉由如下方式獲得：利用電子顯微鏡於數個視野拍攝粉體，使用全自動圖像處理裝置等而計測此等視野中之2,000～3,000個左右之粒子之粒徑，求出該等之算術平均值，將該值設為1次粒徑。 本實施形態之所謂分散度係依據JIS K5600所規定之利用粒度計所進行之分散度評價試驗而求出之值。即，針對具有與粒之尺寸對應之所需深度之槽的粒度計，使充分之量之試樣流入槽之深度底端，使之略微自槽溢出。繼而，以刮板之長邊與規之寬度方向平行且刮板邊緣接觸粒度計之槽之深度底端之方式進行放置，一邊保持刮板成為規之表面，一邊於與槽之長邊方向呈直角之方向上將規之表面以均等之速度以1～2秒鐘刮至槽之深度0，刮完後3秒以內以20°以上且30°以下之角度照光觀察，讀取粒度計之槽中出現粒之深度。 本實施形態之黏度(ηb)、及TI值係分別藉由以下之方法所求出之值。首先，使用E型黏度計，於溫度25℃、剪切速度2 s-1 之條件下測定2分鐘以上之後，取得穩定之黏度(ηa)。繼而，取得除了將剪切速度變更為20 s-1 以外於與上述相同之條件下測得之黏度(ηb)。使用上述所獲得之黏度之值，TI值係根據TI值＝ηa/ηb之式而算出。於使剪切速度自2 s-1 上升至20 s-1 時，可以1階段使之上升，亦可一邊於上述範圍內多階段地使剪切速度上升並適當取得該剪切速度下之黏度，一邊使剪切速度上升。 ＜分隔件＞ 正極前驅體及負極係介隔分隔件進行積層或捲繞，而形成具有正極前驅體、負極及分隔件之電極積層體、或電極捲繞體。 作為上述分隔件，可使用鋰離子二次電池所使用之聚乙烯製之微多孔膜或者聚丙烯製之微多孔膜、或電雙層電容器所使用之纖維素製之不織紙等。於該等分隔件之單面或兩面亦可積層有包含有機或無機之微粒子的膜。又，於分隔件之內部亦可含有有機或無機之微粒子。 分隔件之厚度較佳為5 μm以上且35 μm以下。藉由設為5 μm以上之厚度，而有因內部之微短路引起之自放電減小之傾向，故而較佳。另一方面，藉由設為35 μm以下之厚度，而有蓄電元件之輸出特性變高之傾向，故而較佳。 又，包含有機或無機之微粒子的膜較佳為1 μm以上且10 μm以下。藉由設為1 μm以上之厚度，而有因內部之微短路引起之自放電減小之傾向，故而較佳。另一方面，藉由設為10 μm以下之厚度，而有蓄電元件之輸出特性變高之傾向，故而較佳。 ＜外裝體＞ 作為外裝體，可使用：金屬罐、層壓膜等。 作為上述金屬罐，較佳為鋁製者。 作為上述層壓膜，較佳為將金屬箔與樹脂膜積層而成之膜，可例示包含外層樹脂膜/金屬箔/內裝樹脂膜之3層構成者。外層樹脂膜係用以防止金屬箔因接觸等而受到損傷之情況者，可適宜地使用尼龍或聚酯等樹脂。金屬箔係用以防止水分及氣體之透過者，可適宜地使用銅、鋁、不鏽鋼等之箔。又，內裝樹脂膜係用以保護金屬箔不受其內部所收納之電解液影響，並且於外裝體之熱密封時進行熔融封口者，可適宜地使用聚烯烴、酸改性聚烯烴等。 ＜非水系電解液＞ 本實施形態之電解液係非水系電解液。即，該電解液含有下述之非水溶劑。上述非水系電解液以上述非水系電解液之總量為基準而含有0.5 mol/L以上之鋰鹽。即，非水系電解液含有鋰離子作為電解質。 關於本實施形態之非水系電解液，作為鋰鹽，例如可單獨使用LiN(SO2 F)2 、LiN(SO2 CF3 )2 、LiN(SO2 C2 F5 )2 、LiN(SO2 CF3 )(SO2 C2 F5 )、LiN(SO2 CF3 )(SO2 C2 F4 H)、LiC(SO2 F)3 、LiC(SO2 CF3 )3 、LiC(SO2 C2 F5 )3 、LiCF3 SO3 、LiC4 F9 SO3 、LiPF6 、LiBF4 等，亦可將2種以上混合而使用。含有LiPF6 及/或LiN(SO2 F)2 時由於可表現出較高之傳導度，故而較佳。 本實施形態之非水系電解液中含有至少1種以上之鋰鹽即可，除鋰鹽以外，亦可含有選自鈉鹽、鉀鹽、銣鹽、銫鹽中之鹼金屬鹽、或選自鈹鹽、鎂鹽、鈣鹽、鍶鹽、鋇鹽中之鹼土金屬鹽。 於非水系電解液中含有鋰以外之上述鹼金屬鹽之情形時，由於斯托克斯半徑小於鋰離子之鈉離子、鉀離子、銣離子、銫離子具有較高之離子傳導度，故而可將非水系鋰蓄電元件低電阻化。於非水系電解液中含有鋰以外之上述鹼土金屬鹽之情形時，由於鈹離子、鎂離子、鈣離子、鍶離子、鋇離子為2價陽離子，故而可將非水系鋰蓄電元件高電容化。 使鋰鹽以外之上述鹼金屬鹽、或/及鹼土金屬鹽含有於非水系電解液中之方法並無特別限定，可於非水系電解液中預先溶解鋰鹽、與鋰鹽以外之鹼金屬鹽或/及鹼土金屬鹽，可列舉：使正極前驅體中含有1種以上之將下述式中之M設為選自Na、K、Rb、及Cs中之1種以上的 M2 CO3 等碳酸鹽、 M2 O等氧化物、 MOH等氫氧化物、 MF或MCl等鹵化物、 M2 (CO2 )2 等草酸鹽、 RCOOM(式中，R為H、烷基、或芳基)等羧酸鹽、 或/及選自BeCO3 、MgCO3 、CaCO3 、SrCO3 、或BaCO3 中之鹼土金屬碳酸鹽、以及鹼土金屬氧化物、鹼土金屬氫氧化物、鹼土金屬鹵化物、鹼土金屬草酸鹽、及鹼土金屬羧酸鹽，並藉由下述之鋰摻雜步驟而進行分解之方法等。 非水系電解液中之鋰鹽濃度較佳為0.5 mol/L以上，更佳為0.5～2.0 mol/L之範圍。若鋰鹽濃度為0.5 mol/L以上，則充分地存在陰離子，因此可使蓄電元件之電容充分高。又，於鋰鹽濃度為2.0 mol/L以下之情形時，可防止未溶解之鋰鹽析出至非水系電解液中、及電解液之黏度變得過高，傳導度不會降低，輸出特性亦不會降低，故而較佳。 於非水系電解液中含有鋰鹽以外之上述鹼金屬鹽、或/及鹼土金屬鹽之情形時，此等之鹽濃度之合計值較佳為0.5 mol/L以上，更佳為0.5～2.0 mol/L之範圍。 本實施形態之非水系電解液較佳為含有環狀碳酸酯及鏈狀碳酸酯作為非水溶劑。非水系電解液含有環狀碳酸酯及鏈狀碳酸酯於溶解所需濃度之鋰鹽之方面、及表現出較高之鋰離子傳導度之方面有利。作為環狀碳酸酯，例如可列舉：碳酸乙二酯、碳酸丙二酯、碳酸丁二酯等所代表之碳酸烷二酯化合物。碳酸烷二酯化合物典型而言為未經取代。作為鏈狀碳酸酯，可列舉：碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸甲酯乙酯、碳酸二丙酯、碳酸二丁酯等所代表之碳酸二烷基酯化合物。碳酸二烷基酯化合物典型而言為未經取代。 環狀碳酸酯及鏈狀碳酸酯之合計含量以非水系電解液之總量基準計，較佳為50質量%以上，更佳為65質量%以上，且較佳為95質量%以下，更佳為90質量%以下。若上述合計含量為50質量%以上，則能夠溶解所需濃度之鋰鹽，可表現出較高之鋰離子傳導度。若上述合計濃度為95質量%以下，則電解液可進而含有下述之添加劑。 本實施形態之非水系電解液亦可進而含有添加劑。作為添加劑，並無特別限制，例如可單獨使用磺內酯化合物、環狀磷腈、非環狀含氟醚、含氟環狀碳酸酯、環狀碳酸酯、環狀羧酸酯、及環狀酸酐等，又，亦可將2種以上混合而使用。 於本實施形態中，就對電阻之不良影響較小之觀點、及抑制非水系電解液於高溫下之分解而抑制氣體產生之觀點而言，作為飽和環狀磺內酯化合物，較佳為1,3-丙烷磺內酯、2,4-丁烷磺內酯、1,4-丁烷磺內酯、1,3-丁烷磺內酯或2,4-戊烷磺內酯，作為不飽和環狀磺內酯化合物，較佳為1,3-丙烯磺內酯或1,4-丁烯磺內酯，作為其他磺內酯化合物，可列舉亞甲基雙(苯磺酸)、亞甲基雙(苯甲磺酸)、亞甲基雙(乙磺酸)、亞甲基雙(2,4,6-三甲基苯磺酸)、及亞甲基雙(2-三氟甲基苯磺酸)，較佳為選擇選自該等中之至少1種以上。 本實施形態之非水系鋰蓄電元件之非水系電解液中之磺內酯化合物之總含量以非水系電解液之總量為基準，較佳為0.1質量%～15質量%。若非水系電解液中之磺內酯化合物之總含量為0.1質量%以上，則會抑制高溫下之電解液之分解，而變得能夠抑制氣體產生。另一方面，若該總含量為15質量%以下，則可抑制電解液之離子傳導度之降低，而可保持較高之輸入輸出特性。又，就同時實現較高之輸入輸出特性與耐久性之觀點而言，非水系鋰蓄電元件之非水系電解液中所存在之磺內酯化合物之含量較佳為0.5質量%以上且10質量%以下，進而較佳為1質量%以上且5質量%以下。 作為上述環狀磷腈，例如可列舉：乙氧基五氟環三磷腈、二乙氧基四氟環三磷腈、苯氧基五氟環三磷腈等，較佳為選自該等中之1種以上。 非水系電解液中之環狀磷腈之含有率以上述非水系電解液之總量為基準，較佳為0.5質量%～20質量%。若該值為0.5質量%以上，則會抑制高溫下之電解液之分解，而變得能夠抑制氣體產生。另一方面，若該值為20質量%以下，則可抑制電解液之離子傳導度之降低，而可保持較高之輸入輸出特性。基於以上原因，環狀磷腈之含有率較佳為2質量%以上且15質量%以下，進而較佳為4質量%以上且12質量%以下。 再者，該等環狀磷腈可單獨使用，或亦可將2種以上混合而使用。 作為非環狀含氟醚，例如可列舉：HCF2 CF2 OCH2 CF2 CF2 H、CF3 CFHCF2 OCH2 CF2 CF2 H、HCF2 CF2 CH2 OCH2 CF2 CF2 H、CF3 CFHCF2 OCH2 CF2 CFHCF3 等，其中，就電化學穩定性之觀點而言，較佳為HCF2 CF2 OCH2 CF2 CF2 H。 非環狀含氟醚之含量以上述非水系電解液之總量為基準，較佳為0.5質量%以上且15質量%以下，進而較佳為1質量%以上且10質量%以下。若非環狀含氟醚之含量為0.5質量%以上，則非水系電解液對氧化分解之穩定性提高，而獲得高溫時耐久性較高之蓄電元件。另一方面，若非環狀含氟醚之含量為15質量%以下，則良好地保持電解質鹽之溶解度，且可較高地維持非水系電解液之離子傳導度，因此變得能夠表現出高程度之輸入輸出特性。 再者，上述之非環狀含氟醚可單獨使用，亦可將2種以上混合而使用。 關於含氟環狀碳酸酯，就與其他非水溶劑之相溶性之觀點而言，較佳為選用氟化碳酸乙二酯(FEC)及二氟化碳酸乙二酯(dFEC)。 含有氟原子之環狀碳酸酯之含量以上述非水系電解液之總量為基準，較佳為0.5質量%以上且10質量%以下，進而較佳為1質量%以上且5質量%以下。若含有氟原子之環狀碳酸酯之含量為0.5質量%以上，則可於負極上形成優質之覆膜，而抑制負極上之電解液之還原分解，藉此獲得高溫下之耐久性較高之蓄電元件。另一方面，若含有氟原子之環狀碳酸酯之含量為10質量%以下，則良好地保持電解質鹽之溶解度，且可較高地維持非水系電解液之離子傳導度，因此變得能夠表現出高程度之輸入輸出特性。 再者，上述之含有氟原子之環狀碳酸酯可單獨使用，亦可將2種以上混合而使用。 關於環狀碳酸酯，較佳為碳酸伸乙烯酯。 環狀碳酸酯之含量以上述非水系電解液之總量為基準，較佳為0.5質量%以上且10質量%以下，進而較佳為1質量%以上且5質量%以下。若環狀碳酸酯之含量為0.5質量%以上，則可於負極上形成優質之覆膜，而抑制負極上之電解液之還原分解，藉此獲得高溫下之耐久性較高之蓄電元件。另一方面，若環狀碳酸酯之含量為10質量%以下，則良好地保持電解質鹽之溶解度，且可較高地維持非水系電解液之離子傳導度，因此變得能夠表現出高程度之輸入輸出特性。 作為環狀羧酸酯，例如可列舉：γ-丁內酯、γ-戊內酯、γ-己內酯、ε-己內酯等，較佳為使用選自該等中之1種以上。其中，就源於鋰離子解離度提高之電池特性提高之方面而言，尤佳為γ-丁內酯。 環狀羧酸酯之含量以上述非水系電解液之總量為基準，較佳為0.5質量%以上且15質量%以下，進而較佳為1質量%以上且5質量%以下。若環狀酸酐之含量為0.5質量%以上，則可於負極上形成優質之覆膜，而抑制負極上之電解液之還原分解，藉此獲得高溫時耐久性較高之蓄電元件。另一方面，若環狀羧酸酯之含量為5質量%以下，則良好地保持電解質鹽之溶解度，且可較高地維持非水系電解液之離子傳導度，因此變得能夠表現出高程度之輸入輸出特性。 再者，上述之環狀羧酸酯可單獨使用，亦可將2種以上混合而使用。 關於環狀酸酐，較佳為選自琥珀酸酐、順丁烯二酸酐、甲基順丁烯二酸酐、及衣康酸酐中之1種以上。其中，就藉由工業上之易獲得性而抑制電解液之製造成本之方面、容易溶解至非水系電解液中之方面等而言，較佳為選自琥珀酸酐及順丁烯二酸酐之中。 環狀酸酐之含量以上述非水系電解液之總量為基準，較佳為0.5質量%以上且15質量%以下，進而較佳為1質量%以上且10質量%以下。若環狀酸酐之含量為0.5質量%以上，則可於負極上形成優質之覆膜，而抑制負極上之電解液之還原分解，藉此獲得高溫時耐久性較高之蓄電元件。另一方面，若環狀酸酐之含量為10質量%以下，則良好地保持電解質鹽之溶解度，且可較高地維持非水系電解液之離子傳導度，因此變得能夠表現出高程度之輸入輸出特性。 再者，上述之環狀酸酐可單獨使用，亦可將2種以上混合而使用。 [組裝步驟] 組裝步驟中所獲得之電極積層體係於積層體上連接有正極端子及負極端子者，該積層體係將切割為單片形狀之正極前驅體及負極介隔分隔件進行積層而成。又，電極捲繞體係於捲繞體上連接有正極端子及負極端子者，該捲繞體係將正極前驅體及負極介隔分隔件進行捲繞而成。電極捲繞體之形狀可為圓筒型，亦可為扁平型。 正極端子及負極端子之連接方法並無特別限定，可使用電阻熔接或超音波熔接等方法。 連接有端子之電極積層體或電極捲繞體較佳為藉由進行乾燥而除去殘存溶劑。對於乾燥方法並無限定，藉由真空乾燥等進行乾燥。殘存溶劑相對於正極活性物質層或負極活性物質層之重量，較佳為1.5%以下。若殘存溶劑高於1.5%，則會於系內殘存溶劑，而使自放電特性惡化，故而欠佳。 較佳為乾燥之電極積層體或電極捲繞體係於露點－40℃以下之乾燥環境下，收納至金屬罐或層壓膜所代表之外裝體中，並於僅留有1個開口部之狀態下進行密封。若高於露點－40℃，則會於電極積層體或電極捲繞體上附著水分，於系內殘存水，而使自放電特性惡化，故而欠佳。外裝體之密封方法並無特別限定，可使用熱密封或脈衝密封等方法。 [注液、含浸、密封步驟] 組裝步驟結束後，對外裝體中所收納之電極積層體注入非水系電解液。注液步驟結束後，進而進行含浸，較理想為利用非水系電解液充分地浸漬正極、負極、及分隔件。於正極、負極、及分隔件中之至少一部分未浸漬電解液之狀態下，於下述之鋰摻雜步驟中，摻雜不均勻地進行，因此所獲得之非水系鋰蓄電元件之電阻上升，或耐久性降低。作為上述含浸之方法，並無特別限制，例如可使用：將注液後之非水系鋰蓄電元件於外裝體開口之狀態下設置於減壓腔室中，使用真空泵將腔室內設為減壓狀態，再次恢復至大氣壓之方法等。含浸步驟結束後，藉由一邊將外裝體開口之狀態之非水系鋰蓄電元件進行減壓一邊進行密封，而將其密閉。 [鋰摻雜步驟] 於鋰摻雜步驟中，作為較佳之步驟，藉由對上述正極前驅體與負極之間施加電壓而使上述鋰化合物分解，使正極前驅體中之鋰化合物分解而釋放鋰離子，並於負極將鋰離子還原，藉此對負極活性物質層預摻雜鋰離子。 於該鋰摻雜步驟中，隨著正極前驅體中之鋰化合物之氧化分解，而產生CO2 等氣體。因此，於施加電壓時，較佳為採用將所產生之氣體釋放至外裝體之外部之方法。作為該方法，例如可列舉：於使外裝體之一部分開口之狀態下施加電壓之方法；於預先對上述外裝體之一部分設置有排氣閥、氣體透過膜等適宜之氣體釋放機構之狀態下施加電壓之方法等。 [老化步驟] 鋰摻雜步驟結束後，較佳為對非水系鋰蓄電元件進行老化。於老化步驟中，於負極將電解液中之溶劑分解，而於負極表面形成鋰離子透過性之固體高分子覆膜。 作為上述老化之方法，並無特別限制，例如可使用於高溫環境下使電解液中之溶劑進行反應之方法等。 [排氣步驟] 老化步驟結束後，進而進行排氣，較佳為確實地除去電解液、正極、及負極中所殘存之氣體。於電解液、正極、及負極之至少一部分殘存有氣體之狀態下，由於離子傳導受到阻礙，故而導致所獲得之非水系鋰蓄電元件之電阻上升。 作為上述排氣之方法，並無特別限制，例如可使用：於上述外裝體開口之狀態下將非水系鋰蓄電元件設置於減壓腔室中，使用真空泵將腔室內設為減壓狀態之方法等。 ＜高負載充放電循環中之電阻上升抑制 正極、負極之設計＞ 於高負載充放電循環中，充放電所伴隨之電解液中之離子於正極與負極之間進行移動、擴散。充放電之負載越大，非水電解液中之離子越必須快速地移動、擴散，因此於正極、或負極會引起離子之偏集存在，導致非水系電解液中之鋰鹽濃度降低，而成為電阻上升之原因。因此，可藉由提高正極及負極所保持之電解液量，而抑制高負載充放電循環中之電阻上升。此時，於本發明之第四態樣中，於將正極之一面(Cx 面)之正極活性物質層之單位面積重量設為Cx1 (g/m2 )，且將另一面(Cy 面)之正極活性物質層之單位面積重量設為Cy1 (g/m2 )時，將Cx1 /Cy1 設為1.02以上且1.35以下，於將與Cy 面對向之負極之一面(Ay 面)之負極活性物質層之單位面積重量設為Ay1 (g/m2 )，且將另一面(Ax 面)之負極活性物質層之單位面積重量設為Ax1 (g/m2 )時，將Ax1 /Ay1 設為0.74以上且0.98以下，藉此可抑制高負載充放電循環中之電阻上升。 於電極積層體包含複數個正極及負極之情形時，電極積層體中之至少一個正極及負極之組合滿足Cx1 /Cy1 為1.02以上且1.35以下並且Ax1 /Ay1 為0.74以上且0.98以下即可。 再者，Cx1 及Cy1 分別較佳為5以上且100以下，更佳為10以上且50以下。若Cx1 及Cy1 為5以上，則可提高能量密度。若Cx1 及Cy1 為100以下，則輸出特性優異。 又，Ax1 及Ay1 分別較佳為5以上且100以下。進而較佳為10以上且50以下。若Ax1 及Ay1 為5以上，則可提高能量密度。若Ax1 及Ay1 為100以下，則輸出特性優異。 由於電極內所保持之非水電解液量係與活性物質層之單位面積重量成比例，故而藉由使正極活性物質層之單位面積重量較大之面(Cx 面)與負極活性物質層之單位面積重量較小之面(Ax 面)對向，且使正極活性物質層之單位面積重量較小之面(Cy 面)與負極活性物質層之單位面積重量較大之面(Ay 面)對向，可取得各電極間所保持之非水電解液之平衡性，而抑制高負載充放電循環中之電阻上升。然而，由於正極及負極電位變動係與活性物質層之單位面積重量成反比例地增大，故而於上述Cy 面，電位變動會增大。因此，雖然可抑制因高負載充放電循環中之非水電解液中之離子之偏集存在引起之電阻上升，但電位變動較大之Cy 面被曝露於高電位，會發生因鋰化合物之分解引起之氣體產生、電阻上升。 鑒於上述情況，於將Cx 面之鋰化合物之單位面積重量設為Cx2 (g/m2 )，且將Cy 面之鋰化合物之單位面積重量設為Cy2 (g/m2 )時，將Cx2 及Cy2 分別設為0.10以上且20.0以下，將Cy2 /Cx2 設為0.10以上且0.95以下，藉此可抑制因電位變動引起之鋰化合物之分解。若Cy2 /Cx2 為0.10以上，則可利用正極中之鋰化合物而捕獲高負載充放電循環中所產生之氟離子，因此可抑制電阻上升。若Cy2 /Cx2 為0.95以下，則可抑制高負載充放電循環中之Cy 面之電位變動，而抑制因鋰化合物之分解抑制所引起之電阻上升。若Cx2 及Cy2 為0.1以上，則可抑制高負載充放電循環中之電阻上升。若Cx1 及Cy1 為20.0以下，則可提高能量密度。 進而，(Cx1 ＋Cx2 )Ax1 /(Cy1 ＋Cy2 )Ay1 較佳為0.80以上且1.32以下。於(Cx1 ＋Cx2 )Ax1 /(Cy1 ＋Cy2 )Ay1 未達0.80、或超過1.32之情形時，高負載充放電循環中之Cy 面之電位變動會變大，因鋰化合物之分解而導致電阻上升。 可藉由顯微拉曼光譜測定，而對正極活性物質層所含之碳酸鋰之分散狀態進行評價，於Cx 面之藉由顯微拉曼光譜測定所獲得之成像圖像中，將碳酸根離子分佈分析之面積設為Sx %，且於Cy 面之藉由顯微拉曼光譜測定所獲得之成像圖像中，將碳酸根離子分佈分析之面積設為Sy %時，較佳為Sx 及Sy 分別為1以上且40以下，Sx /Sy 為1.00以上且2.00以下。若Sx /Sy 為1.00以上，則可抑制高負載充放電循環中之電位變動較大之Cy 面之鋰化合物之分解，而可抑制電阻上升。若Sx /Sy 為2.00以下，則可抑制高溫環境下之氣體產生。 ＜高溫環境下之鋰化合物之分解抑制 正極、負極之沈積物＞ 於上述正極活性物質層Cy 面，含有下述式(1)～(3)： [化4]{式中，R1 為碳數1～4之伸烷基、或碳數1～4之鹵化伸烷基，且X1 及X2 分別獨立為-(COO)n (此處，n為0或1) }、 [化5]{式中，R1 為碳數1～4之伸烷基、或碳數1～4之鹵化伸烷基，R2 為氫、碳數1～10之烷基、碳數1～10之單或多羥基烷基、碳數2～10之烯基、碳數2～10之單或多羥基烯基、碳數3～6之環烷基、或者芳基，且X1 及X2 分別獨立為-(COO)n (此處，n為0或1) }、及 [化6]{式中，R1 為碳數1～4之伸烷基、或碳數1～4之鹵化伸烷基，R2 及R3 分別獨立為氫、碳數1～10之烷基、碳數1～10之單或多羥基烷基、碳數2～10之烯基、碳數2～10之單或多羥基烯基、碳數3～6之環烷基、或者芳基，且X1 及X2 分別獨立為-(COO)n (此處，n為0或1) } 所表示之1種以上之化合物，於將上述正極物質層Cy 面之每單位質量之含量設為Cy3 (mol/g)時，Cy3 較佳為1.60×10-4 以上且300×10-4 以下，進而較佳為5.0×10-4 mol/g以上且150×10-4 以下。 藉由使Cy 面含有鋰化合物，可抑制高負載充放電循環中之電阻上升，另一方面，上述鋰化合物若被曝露於高溫高電壓環境下，則會緩慢地分解而產生氣體。因此，藉由使Cy 面含有上述式(1)～(3)所表示之化合物，可抑制高溫高電壓環境下之鋰化合物之分解。若Cy3 為1.60×10-4 以上，則高溫耐久性優異。若Cy3 為300×10-4 以下，則輸出特性優異。 式(1)之尤佳之化合物為LiOC2 H4 OLi、LiOC3 H6 OLi、LiOC2 H4 OCOOLi、LiOCOOC3 H6 OLi、LiOCOOC2 H4 OCOOLi及LiOCOOC3 H6 OCOOLi所表示之化合物。 式(2)之尤佳之化合物為LiOC2 H4 OH、LiOC3 H6 OH、LiOC2 H4 OCOOH、LiOC3 H6 OCOOH、LiOCOOC2 H4 OCOOH、LiOCOOC3 H6 OCOOH、LiOC2 H4 OCH3 、LiOC3 H6 OCH3 、LiOC2 H4 OCOOCH3 、LiOC3 H6 OCOOCH3 、LiOCOOC2 H4 OCOOCH3 、LiOCOOC3 H6 OCOOCH3 、LiOC2 H4 OC2 H5 、LiOC3 H6 OC2 H5 、LiOC2 H4 OCOOC2 H5 、LiOC3 H6 OCOOC2 H5 、LiOCOOC2 H4 OCOOC2 H5 、LiOCOOC3 H6 OCOOC2 H5 所表示之化合物。 式(3)之尤佳之化合物為HOC2 H4 OH、HOC3 H6 OH、HOC2 H4 OCOOH、HOC3 H6 OCOOH、HOCOOC2 H4 OCOOH、HOCOOC3 H6 OCOOH、HOC2 H4 OCH3 、HOC3 H6 OCH3 、HOC2 H4 OCOOCH3 、HOC3 H6 OCOOCH3 、HOCOOC2 H4 OCOOCH3 、HOCOOC3 H6 OCOOCH3 、HOC2 H4 OC2 H5 、HOC3 H6 OC2 H5 、HOC2 H4 OCOOC2 H5 、HOC3 H6 OCOOC2 H5 、HOCOOC2 H4 OCOOC2 H5 、HOCOOC3 H6 OCOOC2 H5 、CH3 OC2 H4 OCH3 、CH3 OC3 H6 OCH3 、CH3 OC2 H4 OCOOCH3 、CH3 OC3 H6 OCOOCH3 、CH3 OCOOC2 H4 OCOOCH3 、CH3 OCOOC3 H6 OCOOCH3 、CH3 OC2 H4 OC2 H5 、CH3 OC3 H6 OC2 H5 、CH3 OC2 H4 OCOOC2 H5 、CH3 OC3 H6 OCOOC2 H5 、CH3 OCOOC2 H4 OCOOC2 H5 、CH3 OCOOC3 H6 OCOOC2 H5 、C2 H5 OC2 H4 OC2 H5 、C2 H5 OC3 H6 OC2 H5 、C2 H5 OC2 H4 OCOOC2 H5 、C2 H5 OC3 H6 OCOOC2 H5 、C2 H5 OCOOC2 H4 OCOOC2 H5 、C2 H5 OCOOC3 H6 OCOOC2 H5 所表示之化合物。 作為使正極活性物質層內含有式(1)～(3)所表示之化合物的方法，例如可列舉：對正極活性物質層混合上述化合物之方法；使上述化合物吸附於正極活性物質層之方法；使上述化合物電化學地析出至正極活性物質層之方法等。其中，較佳為預先使非水系電解液中含有能夠分解而生成該等上述化合物之前驅體，利用製作蓄電元件之步驟中之上述前驅體之分解反應，而使上述化合物沈積於正極活性物質層內之方法。 作為形成式(1)～(3)所表示之化合物的前驅體，較佳為使用選自由碳酸乙二酯、碳酸丙二酯、碳酸丁二酯、碳酸伸乙烯酯、及氟化碳酸乙二酯所組成之群中之至少1種有機溶劑，進而較佳為使用碳酸乙二酯、及碳酸丙二酯。 進而，於與上述Cy 面對向之負極活性物質層Ay 面含有上述式(1)～(3)所示之化合物，於將其含量設為Ay3 (mol/g)時，Cy3 /Ay3 較佳為0.2以上且20以下。若Cy3 /Ay3 為0.2以上，則可抑制Cy 面之鋰化合物之分解，高溫耐久性優異。若Cy3 /Ay3 為20以下，則輸出特性優異。 ＜非水系鋰蓄電元件之特性評價＞ (靜電電容) 於本說明書中，所謂靜電電容Fa(F)係指藉由以下之方法所獲得之值： 首先，將與非水系鋰蓄電元件對應之單元(cell)於設定為25℃之恆溫槽內，以20 C之電流值恆定電流充電至達到3.8 V，繼而進行合計30分鐘之施加3.8 V之恆定電壓之恆定電壓充電。其後，將以2 C之電流值實施恆定電流放電至2.2 V時之電容設為Q(C)。使用此處所獲得之Q及電壓變化ΔVx (V)，根據靜電電容F＝Q/ΔVx ＝Q/(3.8－2.2)而算出之值。 此處所謂電流之放電速率(亦稱為「C速率」)係指放電時之電流相對於放電電容之相對比率，一般而言，於自上限電壓進行恆定電流放電至下限電壓時，將以1小時完成放電之電流值稱為1 C。於本說明書中，於自上限電壓3.8 V進行恆定電流放電至下限電壓2.2 V時，將以1小時完成放電之電流值設為1 C。 (內部電阻) 於本說明書中，所謂內部電阻Ra(Ω)分別係指藉由以下之方法所獲得之值： 首先，將非水系鋰蓄電元件於設定為25℃之恆溫槽內，以20 C之電流值恆定電流充電至達到3.8 V，繼而進行合計30分鐘之施加3.8 V之恆定電壓的恆定電壓充電。繼而，將取樣間隔設為0.1秒，以20 C之電流值進行恆定電流放電至2.2 V，而獲得放電曲線(時間-電壓)。於該放電曲線中，由放電時間2秒及4秒之時刻之電壓值，藉由線性近似進行外插，將所獲得之放電時間＝0秒時之電壓設為Vo時，由降低電壓ΔV＝3.8－Vo作為Ra＝ΔV/(20 C之電流值)而算出之值。 (電量) 於本說明書中，所謂電量E(Wh)係指藉由以下之方法所獲得之值： 使用藉由上文所述之方法所算出之靜電電容Fa(F)，根據電量E＝F×(3.82 -2.22 )/7200而算出之值。 (體積) 蓄電元件之體積並未特別指定，係指於電極積層體或電極捲繞體中，利用外裝體而收納堆迭有正極活性物質層及負極活性物質層之區域的部分之體積。 例如，於為利用層壓膜所收納之電極積層體或電極捲繞體之情形時，於電極積層體或電極捲繞體中，將正極活性物質層及負極活性物質層所存在之區域收納於經杯式成形之層壓膜中，該蓄電元件之體積(Vx )係由該杯式成形部分之外尺寸長度(lx )與外尺寸寬度(wx )、及包括層壓膜在內之蓄電元件之厚度(tx )，根據Vx ＝lx ×wx ×tx 進行計算。 於為收納於角型之金屬罐中之電極積層體或電極捲繞體之情形時，作為蓄電元件之體積，單純使用該金屬罐之外尺寸之體積。即，該蓄電元件之體積(Vy )係由角型之金屬罐之外尺寸長度(ly )與外尺寸寬度(wy )、外尺寸厚度(ty )，根據Vy ＝ly ×wy ×ty 進行計算。 又，於為收納於圓筒型之金屬罐中之電極捲繞體之情形時，作為蓄電元件之體積，使用該金屬罐之外尺寸之體積。即，該蓄電元件之體積(Vz )係由圓筒型之金屬罐之底面或上表面之外尺寸半徑(r)、外尺寸長度(lz )，根據Vz ＝3.14×r×r×lz 進行計算。 (高負載充放電循環試驗) 於本說明書中，高負載充放電循環試驗後之電容維持率係藉由以下之方法進行測定：首先，將與非水系鋰蓄電元件對應之單元於設定為25℃之恆溫槽內，以200 C或300 C之電流值進行恆定電流充電至達到3.8 V，繼而以200 C或300 C之電流值進行恆定電流放電至達到2.2 V。重複上述充放電步驟60000次，其後以20 C之電流值進行充電至電壓達到4.5 V後，以恆定電壓充電1小時。其後，藉由上述方法進行靜電電容測定而求出Fb，並與試驗開始前之靜電電容Fa加以比較，藉此求出高負載充放電循環試驗後相對於試驗開始前之電容維持率。此時，若Fb/Fa為1.01以上，則即使為例如已進行長期間充放電之蓄電元件，亦可擷取充分之電容之能量，因此可延長蓄電元件之更換週期，故而較佳。 (高負載充放電循環後之電阻變化率) 於重複高負載充放電循環60000次後，依據上述內部電阻之測定方法，測定高負載充放電循環後之內部電阻Rb。將高負載充放電循環後之電阻變化率設為Rb/Ra。於本發明之第三態樣中，高負載充放電循環試驗後之電阻變化率Rb/Ra較佳為2.0以下，更佳為1.5以下，進而較佳為1.2以下。若高負載充放電循環試驗後之電阻變化率為2.0以下，則即使反覆進行充放電，亦維持非水系鋰蓄電元件之特性，因此可長期穩定地獲得優異之輸入輸出特性，而實現非水系鋰蓄電元件之長壽命化。Rb/Ra之下限值較佳為0.9以上。 (高溫保存試驗後之氣體產生量) 於本說明書中，高溫保存試驗時之氣體產生量係藉由以下之方法進行測定： 首先，將與非水系鋰蓄電元件對應之單元於設定為25℃之恆溫槽內，以100 C之電流值進行恆定電流充電至達到4.0 V，繼而進行10分鐘之施加4.0 V之恆定電壓的恆定電壓充電。繼而，將非水系鋰蓄電元件保存於60℃環境下，每2週自60℃環境下取出，藉由上述之充電步驟將單元電壓充電至4.0 V後，再次將非水系鋰蓄電元件保存於60℃環境下。重複進行該步驟，藉由阿基米德法而測定保存開始前之單元體積Va、保存試驗2個月後之單元體積Vb。藉由阿基米德法之體積測定所使用之溶劑並無特別限定，較佳為使用導電度為10 μS/cm以下，於浸漬有非水系鋰蓄電元件之情形時不引起電解之溶劑。例如適宜為使用純水、氟系不活性液體。尤其就具有較高之比重且具有優異之電氣絕緣性之觀點而言，適宜為使用氟系不活性液體、例如Fluorinert(註冊商標、日本3M股份有限公司)FC-40、FC-43等。Vb－Va係於單元電壓4.0 V及環境溫度60℃下保存2個月時所產生之氣體量，根據上述靜電電容Fa進行規格化之值B＝(Vb－Va)/Fa係高溫保存試驗中之規格化產生氣體量。 將針對高溫保存試驗後之單元依據上述內部電阻之測定方法所獲得之電阻值設為高溫保存試驗後之內部電阻Rc(Ω)。 本實施形態之非水系鋰蓄電元件於將上述所測得之單元電壓3.8 V下之內部電阻設為Rc(Ω)，將保存前之內部電阻設為Ra(Ω)，將保存前之靜電電容設為Fa(F)時，較佳為同時滿足以下之條件(a)及(b)兩者： (a)Rc/Ra為3.0以下、以及 (b)將於單元電壓4V及環境溫度60℃下保存2個月時所產生之氣體量Vb－Va(cc)利用靜電電容Fa進行規格化之值B為5×10-3 cc/F以下。 關於條件(a)，於長時間曝露於高溫環境下之情形時，就表現出對大電流而言充分之充電電容與放電電容之觀點而言，Rc/Ra較佳為3.0以下，更佳為1.5以下，進而較佳為1.2以下。若Rc/Ra為上述之上限值以下，則可長期穩定地獲得優異之輸出特性，因此實現裝置之長壽命化。 關於條件(b)，將於單元電壓4.0 V及環境溫度60℃下保存2個月時所產生之氣體量利用靜電電容Fa進行規格化之值B就不會因所產生之氣體而使元件之特性降低之觀點而言，於25℃下所測得之值較佳為30×10-3 cc/F以下，更佳為15×10-3 cc/F以下，進而較佳為5×10-3 cc/F以下。若上述之條件下所產生之氣體量為上述之上限值以下，則即使將裝置長期曝露於高溫下之情形時，因產生氣體而導致單元膨脹之可能性亦降低。因此，可獲得具有充分之安全性及耐久性的蓄電元件。 ＜電極中之鋰化合物之鑑定方法＞ 正極中所含之鋰化合物之鑑定方法並無特別限定，可藉由例如下述之方法進行鑑定。鋰化合物之鑑定較佳為將以下所記載之複數種分析方法組合而進行鑑定。 於測定以下所記載之SEM-EDX、拉曼光譜、XPS時，較佳為於氬氣箱中將非水系鋰蓄電元件拆解並取出正極，將正極表面所附著之電解質洗淨後進行測定。關於正極之洗淨方法，由於將正極表面所附著之電解質加以沖洗即可，故而可適宜地利用碳酸二甲酯、碳酸甲酯乙酯、碳酸二乙酯等碳酸酯溶劑。作為洗淨方法，例如使正極於正極重量之50～100倍之碳酸二乙酯溶劑中浸漬10分鐘以上，其後更換溶劑再次浸漬正極。其後，將正極自碳酸二乙酯取出，進行真空乾燥(於溫度：0～200℃、壓力：0～20 kPa、時間：1～40小時之範圍內設為正極中之碳酸二乙酯之殘存成為1質量%以下之條件；關於碳酸二乙酯之殘存量，可測定下述之蒸餾水洗淨、液量調整後之水之GC/MS，並基於預先製作之校準曲線進行定量)後，實施上述SEM-EDX、拉曼光譜、XPS之分析。 關於下述之離子層析法，可藉由對利用蒸餾水將正極洗淨後之水加以分析，而鑑定陰離子。 於藉由上述分析方法未能鑑定鋰化合物之情形時，亦可藉由使用作為其他分析方法之7 Li-固態NMR、XRD(X射線繞射)、TOF-SIMS(飛行時間型二次離子質譜分析)、AES(歐傑電子能譜)、TPD/MS(程式溫控脫附質譜分析)、DSC(示差掃描熱量分析)等而鑑定鋰化合物。 [掃描型電子顯微鏡-能量分散型X射線分析(SEM-EDX)] 含有氧之鋰化合物及正極活性物質可根據將觀察倍率設為1000倍～4000倍而測得之正極表面之SEM-EDX圖像之氧分佈分析加以判別。作為SEM-EDX圖像之測定例，可將加速電壓設為10 kV、發射電流設為10 μA、測定像素數設為256×256個像素、累計次數設為50次而進行測定。為了防止試樣之帶電，亦可藉由真空蒸鍍或濺鍍等方法，而表面處理有金、鉑、鋨等。關於SEM-EDX圖像之測定方法，較佳為以分佈分析圖中無達到最大亮度值之像素，亮度值之平均值處於最大亮度值之40%～60%之範圍之方式調整亮度及對比度。對於所獲得之氧分佈分析，將含有面積50%以上之以亮度值之平均值作為基準進行二值化之明部的粒子設為鋰化合物。 [顯微拉曼光譜] 包含碳酸根離子之鋰化合物及正極活性物質可根據將觀察倍率設為1000倍～4000倍而測得之正極表面之拉曼成像加以判別。作為測定條件之例，可於將激發光設為532 nm、激發光強度設為1%、物鏡之長作動設為50倍、繞射光柵設為1800 gr/mm、分佈分析方式設為點掃描(狹縫65 mm、合併5 pix)、步距1 mm、每1點之曝光時間設為3秒、累計次數設為1次、有雜波濾波器之條件下進行測定。針對所測得之拉曼光譜，於1071～1104 cm-1 之範圍內設定直線之基準線，將與基準線相比為正之值作為碳酸根離子之波峰而算出面積，將頻率進行累計，此時自上述碳酸根離子之頻率分佈減去相對於將雜波成分利用高斯型函數進行近似之碳酸根離子波峰面積的頻率。 [X射線光電分光法(XPS)] 可藉由利用XPS分析鋰之電子狀態，而判別鋰之鍵結狀態。作為測定條件之例，可於將X射線源設為單色化AlKα、X射線束直徑設為100 μmf(25 W、15 kV)、通能設為細部掃描：58.70 eV、有電荷中和、掃描數設為細部掃描：10次(碳、氧)20次(氟)30次(磷)40次(鋰)50次(矽)、能階設為細部掃描：0.25 eV之條件下進行測定。較佳為於XPS測定前，藉由濺鍍而清潔正極之表面。作為濺鍍條件，例如可於加速電壓1.0 kV、2 mm×2 mm之範圍、1分鐘(以SiO2 換算為1.25 nm/min)之條件對正極之表面進行清潔。針對所獲得之XPS光譜，可將Li1s之鍵結能50～54 eV之波峰歸屬於LiO2 或Li-C鍵，將55～60 eV之波峰歸屬於LiF、Li2 CO3 、Lix POy Fz (x、y、z為1～6之整數)，將C1s之鍵結能285 eV之波峰歸屬於C-C鍵，將286 eV之波峰歸屬於C-O鍵，將288 eV之波峰歸屬於COO，將290～292 eV之波峰歸屬於CO3 2- 、C-F鍵，將O1s之鍵結能527～530 eV之波峰歸屬於O2- (Li2 O)，將531～532 eV之波峰歸屬於CO、CO3 、OH、POx (x為1～4之整數)、SiOx (x為1～4之整數)，將533 eV之波峰歸屬於C-O、SiOx (x為1～4之整數)，將F1s之鍵結能685 eV之波峰歸屬於LiF，將687 eV之波峰歸屬於C-F鍵、Lix POy Fz (x、y、z為1～6之整數)、PF6 - ，關於P2p之鍵結能，將133 eV之波峰歸屬於POx (x為1～4之整數)，將134～136 eV之波峰歸屬於PFx (x為1～6之整數)，將Si2p之鍵結能99 eV之波峰歸屬於Si、矽化物，將101～107 eV之波峰歸屬於Six Oy (x、y為任意之整數)。針對所獲得之光譜，於波峰重合之情形時，較佳為假設高斯函數或勞侖茲函數進行波峰分離，而將光譜進行歸屬。根據上述所獲得之電子狀態之測定結果及存在元素比之結果，可鑑定所存在之鋰化合物。 [離子層析法] 可藉由利用離子層析法對正極之蒸餾水洗淨液進行分析，而鑑定溶出至水中之陰離子種。作為所使用之管柱，可使用離子交換型、離子排除型、逆相離子對型。作為檢測器，可使用導電度檢測器、紫外可見光吸光光度檢測器、電化學檢測器等，可使用在檢測器之前設置抑制器的抑制器方式、或不配置抑制器而將導電度較低之溶液用於溶離液之無抑制器方式。又，由於亦可將質譜分析儀或帶電粒子檢測與檢測器組合而進行測定，故而較佳為根據由SEM-EDX、拉曼光譜、XPS之分析結果所鑑定出之鋰化合物，而組合適當之管柱、檢測器。 若所使用之管柱或溶離液等條件固定，則樣品之保持時間根據每種離子種成分而固定，又，波峰之響應之大小根據每種離子種而異，與濃度成比例。變得能夠藉由預先測定已確保溯源性之已知濃度之標準液，而進行離子種成分之定性與定量。 ＜鹼金屬元素之定量方法 ICP-MS＞ 針對測定試樣，使用濃硝酸、濃鹽酸、王水等強酸進行酸分解，將所獲得之溶液以成為2%～3%之酸濃度之方式利用純水加以稀釋。關於酸分解，亦可適當進行加熱、加壓而將其分解。藉由ICP-MS對所獲得之稀釋液進行分析，較佳為此時預先添加已知量之元素作為內部標準。於測定對象之鹼金屬元素成為測定上限濃度以上之情形時，較佳為於維持稀釋液之酸濃度之情況下進一步加以稀釋。針對所獲得之測定結果，可基於使用化學分析用之標準液而預先製作之校準曲線，而對各元素進行定量。 ＜鋰化合物之定量方法＞ 將正極中所含之鋰化合物之定量方法記載於以下。可將正極利用有機溶劑洗淨，其後利用蒸餾水洗淨，根據利用蒸餾水進行洗淨前後之正極重量變化而定量鋰化合物。所測定之正極之面積並無特別限制，就減輕測定之偏差之觀點而言，較佳為5 cm2 以上且200 cm2 以下，進而較佳為25 cm2 以上且150 cm2 以下。若面積為5 cm2 以上，則確保測定之再現性。若面積為200 cm2 以下，則樣品之操作性優異。關於利用有機溶劑所進行之洗淨，由於只要能夠除去正極表面所沈積之電解液分解物即可，故而有機溶劑並無特別限定，藉由使用上述鋰化合物之溶解度為2%以下之有機溶劑，會抑制鋰化合物之溶出，故而較佳。適宜地使用例如甲醇、乙醇、丙酮、乙酸甲酯等極性溶劑。 正極之洗淨方法係將正極於相對於正極之重量為50～100倍之甲醇溶液中充分地浸漬3天以上。此時，較佳為實施對容器封蓋等對策，以阻止甲醇揮發。其後，將正極自甲醇取出，進行真空乾燥(設為於溫度：100～200℃、壓力：0～10 kPa、時間：5～20小時之範圍內正極中之甲醇之殘存成為1質量%以下之條件；關於甲醇之殘存量，可測定下述之蒸餾水洗淨後之水之GC/MS，並基於預先製作之校準曲線進行定量)，將此時之正極之重量設為M0 (g)。繼而，使正極於正極之重量之100倍(100M0 (g))之蒸餾水中充分地浸漬3天以上。此時，較佳為實施對容器封蓋等對策，以阻止蒸餾水揮發。於浸漬3天以上之後，自蒸餾水取出正極(於測定上述之離子層析圖之情形時，以蒸餾水之量成為100M0 (g)之方式調整液量)，與上述之甲醇洗淨同樣地進行真空乾燥。將此時之正極之重量設為M1 (g)，繼而為了測定所獲得之正極之集電體之重量，使用刮勺、刷子、毛刷等而除去集電體上之正極活性物質層。若將所獲得之正極集電體之重量設為M2 (g)，則正極中所含之鋰化合物之質量%Z可根據(4)式而算出。 [數4]＜正極活性物質層之單位面積重量、鋰化合物量之定量方法 Cx1 、Cy1 、Cx2 、Cy2 之算出＞ 如上所述利用上述極性溶劑進行洗淨，於真空乾燥後將所獲得之正極切斷為兩半，將一者設為正極Cx0 ，將另一者設為正極Cy0 ，將面積分別設為XC (m2 )及YC (m2 )。使用刮勺、刷子、毛刷等而除去正極Cx0 之Cy 面之正極活性物質層、及正極Cy0 之Cx 面之正極活性物質層，將正極Cx0 之重量設為M0x (g)，將正極Cy0 之重量設為M0y (g)。繼而，將正極Cx0 及正極Cy0 於各自重量之100～150倍之蒸餾水中充分地浸漬3天以上。於浸漬期間，較佳為對容器封蓋，以阻止蒸餾水揮發，較佳為為了促進鋰化合物之溶出而偶爾攪拌水溶液。於浸漬3天之後，自蒸餾水取出正極Cx0 及正極Cy0 ，與上述之乙醇洗淨同樣地進行真空乾燥。將真空乾燥後之正極Cx0 及正極Cy0 之重量分別設為M1x (g)及M1y (g)。繼而，為了測定所獲得之正極Cx0 及正極Cy0 之集電體之重量，使用刮勺、刷子、毛刷等而除去正極Cx0 及正極Cy0 上所殘留之正極活性物質層。若將所獲得之正極集電體之重量設為M2x (g)及M2y (g)，則正極Cx0 之正極活性物質層之單位面積重量Cx1 (g/m2 )、及正極Cy0 之正極活性物質層之單位面積重量Cy1 (g/m2 )可根據(5)式而算出。 [數5]Cx0 之相對於面積之鋰化合物量Cx2 (g/m2 )及Cy0 之相對於面積之鋰化合物量Cy2 (g/m2 )可根據下式(6)而算出。 [數6]再者，於正極活性物質層含有複數種鋰化合物之情形時，於除了鋰化合物以外，亦含有下述式中M設為選自Na、K、Rb、及Cs中之1種以上的M2 O等氧化物、MOH等氫氧化物、MF或MCl等鹵化物、M2 (CO2 )2 等草酸鹽、RCOOM(式中，R為H、烷基、或芳基)等羧酸鹽之情形時；以及於正極活性物質層含有選自BeCO3 、MgCO3 、CaCO3 、SrCO3 、及BaCO3 中之鹼土金屬碳酸鹽、或鹼土金屬氧化物、鹼土金屬氫氧化物、鹼土金屬鹵化物、鹼土金屬草酸鹽、或者鹼土金屬羧酸鹽之情形時，將該等之總量作為鋰化合物量而算出。 ＜負極活性物質層之單位面積重量之算出 Ax1 、Ay1 之算出＞ 將負極活性物質層之單位面積重量之定量方法記載於以下。於上述氬氣箱中，自電極積層體切出負極，並利用有機溶劑加以洗淨。作為洗淨所使用之有機溶劑，為除去負極表面所沈積之電解液分解物並與負極中之鋰離子進行反應之溶劑即可，並無特別限定，適宜地使用甲醇、乙醇、異丙醇等醇、或該等之混合溶劑。所測定之負極之面積並無特別限制，就減輕測定之偏差之觀點而言，較佳為5 cm2 以上且200 cm2 以下，進而較佳為25 cm2 以上且150 cm2 以下。若面積為5 cm2 以上，則確保測定之再現性。若面積為200 cm2 以下，則樣品之操作性優異。 負極之洗淨方法係將負極於相對於負極之重量為50～100倍之乙醇溶液中充分地浸漬3天以上。於浸漬期間，較佳為例如對容器封蓋，以阻止乙醇揮發。於浸漬3天以上之後，將負極自乙醇取出，並進行真空乾燥。真空乾燥之條件設為於溫度：100～200℃、壓力：0～10 kPa、時間：5～20小時之範圍內負極中之乙醇之殘存成為1質量%以下之條件。關於乙醇之殘存量，可將真空乾燥後之負極浸漬於碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、或碳酸甲酯乙酯等有機溶劑中之後，測定上述有機溶劑之GC/MS，並基於預先製作之校準曲線進行定量。 將真空乾燥後之負極切斷為兩半，將一者設為負極Ax0 ，將另一者設為負極Ay0 ，將面積分別設為XA (m2 )及YA (m2 )。使用刮勺、刷子、毛刷等而除去負極Ax0 之Ay 面之負極活性物質層、及負極Ay0 之Ax 面之負極活性物質層，將負極Ax0 之重量設為M0xA (g)，且將負極Ay0 之重量設為M0yA (g)。繼而，為了測定所獲得之負極Ax0 及負極Ay0 之集電體之重量，使用刮勺、刷子、毛刷等而除去負極Ax0 及負極Ay0 上所殘留之負極活性物質層。若將所獲得之負極集電體之重量設為M1xA (g)及M1yA (g)，則負極Ax0 之負極活性物質層之單位面積重量Ax1 (g/m2 )、及負極Ay0 之負極活性物質層之單位面積重量Ay1 (g/m2 )可根據(7)式而算出。 [數7][實施例] 以下，揭示實施例及比較例而進一步闡明本發明之特徵。然而，本發明不受以下之實施例之任何限定。 以下，對第一態樣之實施形態進行具體說明。 ＜實施例1＞ ＜正極活性物質之製備＞ [製備例1a] 將經破碎之椰子殼碳化物於小型碳化爐中，於氮氣中，於500℃下碳化處理3小時，而獲得碳化物。將所獲得之碳化物放入活化爐內，將1 kg/h之水蒸汽於利用預熱爐進行加溫之狀態下導入至上述活化爐內，以8小時升溫至900℃而進行活化。取出活化後之碳化物，並於氮氣環境下進行冷卻，而獲得經活化之活性碳。將所獲得之活性碳流水洗淨12小時後進行脫水。其後，藉由在保持於125℃之電氣乾燥機內乾燥10小時後，利用球磨機粉碎1小時，而獲得活性碳1a。 針對該活性碳1a，使用島津製作所公司製造之雷射繞射式粒度分佈測定裝置(SALD-2000J)測定平均粒徑，結果為12.7 μm。又，使用Yuasa-ionics公司製造之細孔分佈測定裝置(AUTOSORB-1 AS-1-MP)測定細孔分佈。其結果為，BET比表面積為2330 m2 /g，中孔量(V1 )為0.52 cc/g，微孔量(V2 )為0.88 cc/g，V1 /V2 ＝0.59。 [製備例2a] 針對酚樹脂，於氮氣環境下，於煅燒爐中，於600℃下碳化處理2小時後，利用球磨機進行粉碎，並進行分級，而獲得平均粒徑7 μm之碳化物。將該碳化物與KOH以質量比1：5加以混合，於氮氣環境下，於煅燒爐中，於800℃下加熱1小時而進行活化。其後，於調整為濃度2 mol/L之稀鹽酸中攪拌洗淨1小時後，利用蒸餾水進行煮沸洗淨直至pH值穩定於5～6之間之後，進行乾燥，藉此獲得活性碳2a。 針對該活性碳2a，使用島津製作所公司製造之雷射繞射式粒度分佈測定裝置(SALD-2000J)測定平均粒徑，結果為7.0 μm。又，使用Yuasa-ionics公司製造之細孔分佈測定裝置(AUTOSORB-1 AS-1-MP)測定細孔分佈。其結果為，BET比表面積為3627 m2 /g，中孔量(V1 )為1.50 cc/g，微孔量(V2 )為2.28 cc/g，V1 /V2 ＝0.66。 ＜碳酸鋰之粉碎＞ 將平均粒徑53 μm之碳酸鋰200 g使用Aimex公司製造之粉碎機(液氮珠磨機LNM)於液氮中冷卻至-196℃後，使用乾冰珠，以周速10.0 m/s粉碎20分鐘。於-196℃下防止熱變性，並進行脆性破壞，針對由此獲得之碳酸鋰1，測定平均粒徑，結果為1.8 μm。 ＜正極前驅體之製造＞ 使用上述活性碳2a作為正極活性物質，將上述碳酸鋰1作為鋰化合物而製造正極前驅體。 將55.5質量份之活性碳2a、32.0質量份之碳酸鋰1、3.0質量份之科琴黑、1.5質量份之PVP(聚乙烯基吡咯啶酮)、及8.0質量份之PVDF(聚偏二氟乙烯)、以及NMP(N-甲基吡咯啶酮)加以混合，使用PRIMIX公司製造之薄膜回轉型高速混合機Filmix，將其於周速17 m/s之條件下進行分散，而獲得塗敷液。使用東機產業公司之E型黏度計TVE-35H測定所獲得之塗敷液之黏度(ηb)及TI值。其結果為，黏度(ηb)為2,300 mPa・s，TI值為3.2。又，使用Yoshimitsu Seiki公司製造之粒度計測定所獲得之塗敷液之分散度。其結果為，粒度為32 μm。使用Toray Engineering公司製造之模具塗佈機，於塗敷速度1 m/s之條件下將上述塗敷液塗敷至厚度15 μm之鋁箔之單面或兩面，於乾燥溫度120℃下進行乾燥，而獲得正極前驅體1(單面)及正極前驅體1(兩面)。針對所獲得之正極前驅體1(單面)及正極前驅體1(兩面)，使用輥壓機，於壓力6 kN/cm、加壓部之表面溫度25℃之條件下實施加壓。對於上述所獲得之正極前驅體1(單面)及正極前驅體1(兩面)之正極活性物質層之膜厚，使用小野計器公司製造之膜厚計Linear Gauge Sensor GS-551，於正極前驅體1之任意10處進行測定，自所測得之厚度之平均值減去鋁箔之厚度而求出。其結果為，關於正極活性物質層之膜厚，每一單面之厚度為62 μm。 ＜負極活性物質之製備 製備例1a1 ＞ 使用Yuasa-ionics公司製造之細孔分佈測定裝置(AUTOSORB-1 AS-1-MP)，藉由上述方法而測定市售之椰子殼活性碳之BET比表面積及細孔分佈。其結果為，BET比表面積為1,790 m2 /g，中孔量(V1 )為0.199 cc/g，微孔量(V2 )為0.698 cc/g，V1 /V2 ＝0.29，而且平均細孔徑為20.1 Å。 將該椰子殼活性碳300 g放入不鏽鋼網製之籠中，並放置於加入有煤系瀝青(軟化點：50℃)540 g之不鏽鋼製之槽之上，將兩者設置於電爐(爐內有效尺寸300 mm×300 mm×300 mm)內，進行熱反應，藉此獲得複合多孔質碳材料1a1 。該熱處理係於氮氣環境下進行，採用以8小時升溫至600℃，並於同溫度下保持4小時之方法。繼而，藉由自然冷卻而冷卻至60℃之後，將複合碳材料1a1 自爐中取出。 針對所獲得之複合碳材料1a1 ，藉由與上述相同之方法測定BET比表面積及細孔分佈。其結果為，BET比表面積為262 m2 /g，中孔量(Vm1 )為0.186 cc/g，微孔量(Vm2 )為0.082 cc/g，Vm1 /Vm2 ＝2.27。又，於複合碳材料1a1 中，源自煤系瀝青之碳質材料相對於活性碳之質量比率為78%。 ＜負極之製造＞ 使用上述複合碳材料1a1 作為負極活性物質而製造負極。 將84質量份之複合碳材料1a1 、10質量份之乙炔黑、及6質量份之PVdF(聚偏二氟乙烯)、以及NMP(N-甲基吡咯啶酮)加以混合，使用PRIMIX公司製造之薄膜回轉型高速混合機Filmix，將其於周速17 m/s之條件下進行分散而獲得塗敷液。使用東機產業公司之E型黏度計TVE-35H測定所獲得之塗敷液之黏度(ηb)及TI值。其結果為，黏度(ηb)為2,789 mPa・s，TI值為4.3。使用Toray Engineering公司製造之模具塗佈機，於塗敷速度2 m/s之條件下將上述塗敷液塗敷至厚度10 μm之電解銅箔之兩面，於乾燥溫度120℃下進行乾燥，而獲得負極1。針對所獲得之負極1，使用輥壓機於壓力5 kN/cm、加壓部之表面溫度25℃之條件下實施加壓。對於上述所獲得之負極1之負極活性物質層之膜厚，使用小野計器公司製造之膜厚計Linear Gauge Sensor GS-551，測定負極1之任意10處，自所測得之厚度之平均值減去銅箔之厚度而求出。其結果為，關於負極活性物質層之膜厚，每一單面之厚度為40 μm。 [負極每單位重量之電容之測定] 將上述所獲得之負極1切出1塊1.4 cm×2.0 cm(2.8 cm2 )之大小，使用刮勺、刷子、毛刷除去塗覆於銅箔兩面之負極活性物質層之其中一層而製成工作電極，使用金屬鋰分別作為相對電極及參考電極，使用向碳酸乙二酯(EC)與碳酸甲酯乙酯(EMC)之體積比1：1混合溶劑中以1.0 mol/L之濃度溶解有LiPF6 之非水系溶液作為電解液，於氬氣箱中製作電化學電池。 針對所獲得之電化學電池，使用Toyo System公司製造之充放電裝置(TOSCAT-3100U)，按照以下之順序測定初期充電電容。 對於電化學電池，於溫度25℃下，以電流值0.5 mA/cm2 進行恆定電流充電至電壓值成為0.01 V後，進而進行恆定電壓充電至電流值成為0.01 mA/cm2 。將該恆定電流充電及恆定電壓充電時之充電電容設為初次充電電容並進行評價，結果為1.6 mAh，負極1之每單位質量之電容(鋰離子之摻雜量)為1460 mAh/g。 ＜電解液之製備＞ 使用碳酸乙二酯(EC)：碳酸甲酯乙酯(EMC)＝33：67(體積比)之混合溶劑作為有機溶劑，以相對於全部電解液LiN(SO2 F)2 及LiPF6 之濃度比為75：25(莫耳比)，且LiN(SO2 F)2 及LiPF6 之濃度之和成為1.2 mol/L之方式溶解各自之電解質鹽，而獲得非水系電解液1。電解液1中之LiN(SO2 F)2 及LiPF6 之濃度分別為0.9 mol/L及0.3 mol/L。 ＜非水系鋰蓄電元件之製作＞ 對於所獲得之正極前驅體1，以正極活性物質層成為10.0 cm×10.0 cm(100 cm2 )之大小之方式切出2塊正極前驅體1(單面)，且切出19塊正極前驅體1(兩面)。繼而，對於負極1，以負極活性物質層成為10.1 cm×10.1 cm(102 cm2 )之大小切出20塊，並準備40塊10.3 cm×10.3 cm(106 cm2 )之聚乙烯製之分隔件(旭化成製造、厚度10 μm)。將該等以最外層成為正極前驅體1(單面)之方式，且以正極前驅體、分隔件、負極之順序夾著分隔件以正極活性物質層與負極活性物質層對向之方式進行積層，而獲得電極積層體。於所獲得之電極積層體上超音波熔接正極端子及負極端子，放入由鋁層壓包材所形成之容器中，藉由熱密封將含有電極端子部之3邊進行密封。對於收納至鋁層壓包材中之電極積層體，於溫度25℃、露點－40℃以下之乾燥空氣環境下，於大氣壓下注入上述非水系電解液約80 g，而製作合計2個非水系鋰蓄電元件。繼而，將上述非水系鋰蓄電元件放入減壓腔室中，自大氣壓減壓至-87 kPa之後，恢復至大氣壓，並靜置5分鐘。其後，重複進行4次自大氣壓減壓至-87 kPa之後恢復至大氣壓之步驟後，靜置15分鐘。進而，自大氣壓減壓至-91 kPa後，恢復至大氣壓。重複進行合計7次同樣地進行減壓並恢復至大氣壓之步驟。(分別減壓至-95、 -96、-97、-81、-97、-97、-97 kPa)。藉由以上之步驟，使非水系電解液含浸於電極積層體。 其後，藉由將非水系鋰蓄電元件放入減壓密封機中，於減壓至-95 kPa之狀態下，於180℃、0.1 MPa之壓力下密封10秒鐘，而將鋁層壓包材加以密封。 [鋰摻雜步驟] 將所獲得之非水系鋰蓄電元件放入溫度25℃、露點－60℃、氧濃度1 ppm之氬氣箱內。藉由如下方法進行初期充電，而對負極進行鋰摻雜，即，切斷上述非水系鋰蓄電元件之鋁層壓包材之剩餘部而開封，使用Matsusada Precision公司製造之電源(P4LT18-0.2)，以電流值50 mA進行恆定電流充電至達到電壓4.5 V後，繼而繼續進行4.5 V恆定電壓充電72小時。鋰摻雜結束後，使用Fuji Impulse公司製造之熱密封機(FA-300)將鋁層壓層加以密封。 [老化步驟] 將鋰摻雜後之非水系鋰蓄電元件自氬氣箱中取出，藉由在25℃環境下，以50 mA進行恆定電流放電至達到電壓3.0 V後，進行3.0 V恆定電流放電1小時，而將電壓調整為3.0 V。繼而，將非水系鋰蓄電元件於60℃之恆溫槽中保管48小時。 [排氣步驟] 於溫度25℃、露點－40℃之乾燥空氣環境下，將老化後之非水系鋰蓄電元件的鋁層壓包材之一部分開封。繼而，將上述非水系鋰蓄電元件放入減壓腔室中，使用隔膜泵(KNF公司製造、N816.3KT.45.18)，以3分鐘自大氣壓減壓至-80 kPa後，以3分鐘恢復至大氣壓，將該步驟合計重複進行3次。其後，將非水系鋰蓄電元件放入減壓密封機中，減壓至-90 kPa後，於200℃下以0.1 MPa之壓力密封10秒鐘，藉此將鋁層壓包材加以密封。 ＜非水系鋰蓄電元件之評價＞ [靜電電容Fa之測定] 針對上述步驟中所獲得之非水系鋰蓄電元件中之1個，於設定為25℃之恆溫槽內，使用Fujitsu Telecom Networks Fukushima股份有限公司製造之充放電裝置(5 V、360 A)，以2 C之電流值(1 A)進行恆定電流充電至達到3.8 V，繼而將施加3.8 V之恆定電壓之恆定電壓充電合計進行30分鐘。其後，將以2 C之電流值(1 A)實施恆定電流放電至2.2 V時之電容設為Q(C)，根據F＝Q/(3.8－2.2)所算出之靜電電容Fa為1677 F。 [Ra・Fa之算出] 針對上述步驟中所獲得之非水系鋰蓄電元件，於設定為25℃之恆溫槽內，使用Fujitsu Telecom Networks Fukushima股份有限公司製造之充放電裝置(5 V、360 A)，以20 C之電流值(15 A)進行恆定電流充電至達到3.8 V，繼而將施加3.8 V之恆定電壓之恆定電壓充電合計進行30分鐘。其後，將取樣時間設為0.1秒，以20 C之電流值(15 A)進行恆定電流放電至2.2 V，而獲得放電曲線(時間-電壓)。於該放電曲線中，將由放電時間2秒及4秒之時刻之電壓值藉由線性近似進行外插而獲得之放電時間＝0秒之電壓設為Eo，根據降低電壓ΔE＝3.8－Eo、及R＝ΔE/(電流值20 C)而算出內部電阻Ra，結果為0.50 mΩ。 靜電電容F與25℃下之內部電阻Ra之積Ra・Fa為0.84 ΩF。 [電量之算出] 藉由上述方法而測定非水系鋰蓄電元件之體積，並算出電量，結果為43.7 Wh/L。 [高負載充放電循環試驗] 針對上述步驟中所獲得之非水系鋰蓄電元件，於設定為25℃之恆溫槽內，使用Fujitsu Telecom Networks Fukushima股份有限公司製造之充放電裝置(5 V、360 A)，以200 C之電流值(150 A)進行恆定電流充電至達到3.8 V，繼而以200 C之電流值進行恆定電流放電至達到2.2 V將該充放電步驟不停頓地重複進行60000次。循環結束後，以20 C之電流值(15 A)充電至4.5 V，其後繼續恆定電壓充電1小時。其後，測定靜電電容Fb，結果為1732 F，Fb/Fa＝1.03。 ＜X1 、Y1 、A1 、A2 之算出＞ [正極試樣之製備] 將上述步驟中所獲得之剩餘之非水系鋰蓄電元件於露點溫度-72℃之氬氣箱中進行拆解，將於兩面塗敷有正極活性物質層之正極切出10 cm×5 cm之大小，並浸漬於30 g之碳酸二乙酯溶劑中，偶爾利用鑷子挪動正極，洗淨10分鐘。繼而，取出正極，於氬氣箱中風乾5分鐘，將正極浸於新準備之30 g之碳酸二乙酯溶劑中，藉由與上述相同之方法洗淨10分鐘。將正極自氬氣箱中取出，使用真空乾燥機(大和科學製造、DP33)，於溫度25℃、壓力1 kPa之條件下乾燥20小時，而獲得正極試樣1。 [正極表面SEM及EDX測定] 自正極試樣1切出1 cm×1 cm之小片，於10 Pa之真空中，藉由濺鍍對表面塗佈金。繼而，於以下所示之條件下，於大氣曝露下測定正極表面之SEM、及EDX。 (SEM-EDX測定條件) ・測定裝置：Hitachi High-Technologies製造、電解發射型掃描型電子顯微鏡 FE-SEM S-4700 ・加速電壓：10 kV ・發射電流：10 μA ・測定倍率：2000倍 ・電子束入射角度：90° ・X射線取出角度：30° ・空載時間：15% ・分佈分析元素：C、O、F ・測定像素數：256×256個像素 ・測定時間：60 sec. ・累計次數：50次 ・以分佈分析圖中無達到最大亮度值之像素，亮度值之平均值處於最大亮度值之40%～60%之範圍之方式調整亮度及對比度。 (SEM-EDX之分析) 對於所獲得之氧分佈分析及氟分佈分析，使用圖像分析軟體(ImageJ)，以亮度值之平均值作為基準進行二值化。此時之氧分佈分析之面積相對於全圖像而為16.7%，氟分佈分析之面積為32.7%。上述進行二值化而獲得之氧分佈分析與氟分佈分析重合之面積相對於全圖像而為13.9%，若將氟分佈分析相對於氧分佈分析之面積重合率設為A1 (%)，則 根據A1 ＝100×13.9/16.7而算出為83.2%。 [正極剖面SEM及EDX測定] 自正極試樣1切出1 cm×1 cm之小片，使用日本電子製造之SM-09020 CP，使用氬氣，於加速電壓4 kV、光束直徑500 μm之條件下製作與正極試樣1之面方向垂直之剖面。其後，藉由上述方法而測定正極剖面SEM及EDX。 藉由使用圖像分析軟體(ImageJ)對由上述測得之正極剖面SEM及EDX所獲得之圖像進行圖像分析，而算出X1 及Y1 。對於所獲得之氧分佈分析，將含有面積50%以上之以亮度值之平均值作為基準進行二值化之明部的粒子設為鋰化合物之粒子X，及將其以外之粒子設為正極活性物質之粒子Y，針對剖面SEM圖像中所觀察到之X、Y各自之全部粒子求出剖面積S，根據下述式(1)而算出粒徑d。(將圓周率設為π) [數8]使用所獲得之粒徑d，根據下述式(2)而求出體積平均粒徑X0 及Y0 。 [數9]改變正極剖面之視野，合計測定5處，各自之X0 及Y0 之平均值即平均粒徑X1 為0.7 μm，Y1 為6.7 μm。 繼而，針對所獲得之正極剖面之SEM-EDX，與上述同樣地將氧分佈分析及氟分佈分析進行二值化，算出氟分佈分析相對於氧分佈分析之面積重合率A2 ，結果為39.5%。 ＜鋰化合物之定量＞ 將上述所獲得之正極試樣1切出5 cm×5 cm之大小(重量0.256 g)，浸於20 g之甲醇中，對容器封蓋，並於25℃環境下靜置3天。其後，取出正極，於120℃、5 kPa之條件下真空乾燥10小時。此時之正極重量M0 為0.250 g，針對洗淨後之甲醇溶液，於預先製作校準曲線之條件下測定GC/MS，確認到碳酸二乙酯之存在量未達1%。繼而，於25.00 g之蒸餾水中浸漬正極，對容器封蓋，並於45℃環境下靜置3天。其後，取出正極，於150℃、3 kPa之條件下真空乾燥12小時。此時之正極重量M1 為0.236 g，針對洗淨後之蒸餾水，於預先製作校準曲線之條件下測定GC/MS，確認到甲醇之存在量未達1%。其後，使用刮勺、刷子、毛刷除去正極集電體上之活性物質層，測定正極集電體之重量M2 ，結果為0.099 g。依據(4)式，對正極中之碳酸鋰量Z進行定量，結果為9.3質量%。 ＜實施例2＞ 對於非水系鋰蓄電元件之充電，藉由如下方法進行初期充電，而對負極進行鋰摻雜，即以電流值100 mA進行恆定電流充電至達到電壓4.6 V後，繼而繼續進行4.6 V恆定電壓充電40小時，除此以外，藉由與實施例1相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜實施例3＞ 對於非水系鋰蓄電元件之充電，藉由如下方法進行初期充電，而對負極進行鋰摻雜，即以電流值200 mA進行恆定電流充電至達到電壓4.3 V後，繼而繼續進行4.3 V恆定電壓充電10小時，除此以外，藉由與實施例1相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜實施例4＞ 對於碳酸鋰之粉碎，於液氮中冷卻至-196℃後，使用f1.0 mm之氧化鋯珠，以周速10.0 m/s粉碎10分鐘，除此以外，藉由與實施例1相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜實施例5＞ 對於碳酸鋰之粉碎，於液氮中冷卻至-196℃後，使用f1.0 mm之氧化鋯珠，以周速10.0 m/s粉碎5分鐘，除此以外，藉由與實施例1相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜實施例6＞ 對於碳酸鋰之粉碎，於液氮中冷卻至-196℃後，使用f1.0 mm之氧化鋯珠，以周速10.0 m/s粉碎3分鐘，除此以外，藉由與實施例1相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜實施例7＞ 對於碳酸鋰之粉碎，於液氮中冷卻至-196℃後，使用f1.0 mm之氧化鋯珠，以周速10.0 m/s粉碎20分鐘，對於非水系鋰蓄電元件之充電，藉由如下方法進行初期充電，而對負極進行鋰摻雜，即於45℃環境下，以電流值200 mA進行恆定電流充電至達到電壓4.5 V後，繼而繼續進行4.5 V恆定電壓充電20小時，除此以外，藉由與實施例1相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜實施例8＞ 對於非水系鋰蓄電元件之充電，藉由如下方法進行初期充電，而對負極進行鋰摻雜，即以電流值200 mA進行恆定電流充電至達到電壓4.3 V後，繼而繼續進行4.3 V恆定電壓充電10小時，除此以外，藉由與實施例7相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜實施例9＞ 對於非水系鋰蓄電元件之充電，藉由如下方法進行初期充電，而對負極進行鋰摻雜，即以電流值200 mA進行恆定電流充電至達到電壓4.3 V後，繼而繼續進行4.5 V恆定電壓充電5小時，除此以外，藉由與實施例7相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜實施例10＞ 對於碳酸鋰之粉碎，於液氮中冷卻至-196℃後，使用f1.0 mm之氧化鋯珠，以周速10.0 m/s粉碎5分鐘，除此以外，藉由與實施例7相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜實施例11＞ 對於非水系鋰蓄電元件之充電，藉由如下方法進行初期充電，而對負極進行鋰摻雜，即以電流值200 mA進行恆定電流充電至達到電壓4.3 V後，繼而繼續進行4.3 V恆定電壓充電2小時，除此以外，藉由與實施例10相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜實施例12＞ 對於非水系鋰蓄電元件之充電，藉由如下方法進行初期充電，而對負極進行鋰摻雜，即以電流值200 mA進行恆定電流充電至達到電壓4.5 V後，繼而繼續進行4.5 V恆定電壓充電6小時，除此以外，藉由與實施例10相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜實施例13＞ 對於非水系鋰蓄電元件之充電，藉由如下方法進行初期充電，而對負極進行鋰摻雜，即以電流值200 mA進行恆定電流充電至達到電壓4.5 V後，繼而繼續進行4.5 V恆定電壓充電1小時，除此以外，藉由與實施例10相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜實施例14＞ 對於非水系鋰蓄電元件之充電，藉由如下方法進行初期充電，而對負極進行鋰摻雜，即以電流值100 mA進行恆定電流充電至達到電壓4.2 V後，繼而繼續進行4.2 V恆定電壓充電1小時，除此以外，藉由與實施例10相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜比較例1＞ 對於碳酸鋰之粉碎，於25℃環境下，使用f1.0 mm之氧化鋯珠，以周速10.0 m/s粉碎5分鐘，除此以外，藉由與實施例1相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜比較例2＞ 對於非水系鋰蓄電元件之充電，藉由如下方法進行初期充電，而對負極進行鋰摻雜，即以電流值100 mA進行恆定電流充電至達到電壓4.6 V後，繼而繼續進行4.6 V恆定電壓充電40小時，除此以外，藉由與比較例1相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜比較例3＞ 對於非水系鋰蓄電元件之充電，藉由如下方法進行初期充電，而對負極進行鋰摻雜，即以電流值200 mA進行恆定電流充電至達到電壓4.3 V後，繼而繼續進行4.3 V恆定電壓充電10小時，除此以外，藉由與比較例1相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜比較例4＞ 對於碳酸鋰之粉碎，於25℃環境下，使用f1.0 mm之氧化鋯珠，以周速10.0 m/s粉碎2分鐘，除此以外，藉由與實施例1相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜比較例5＞ 對於非水系鋰蓄電元件之充電，藉由如下方法進行初期充電，而對負極進行鋰摻雜，即以電流值200 mA進行恆定電流充電至達到電壓4.3 V後，繼而繼續進行4.3 V恆定電壓充電10小時，除此以外，藉由與比較例4相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜比較例6＞ 對於非水系鋰蓄電元件之充電，藉由如下方法進行初期充電，而對負極進行鋰摻雜，即以電流值200 mA進行恆定電流充電至達到電壓4.3 V後，繼而繼續進行4.3 V恆定電壓充電10小時，除此以外，藉由與比較例4相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜比較例7＞ 對於非水系鋰蓄電元件之充電，藉由如下方法進行初期充電，而對負極進行鋰摻雜，即於45℃環境下，以電流值200 mA進行恆定電流充電至達到電壓4.5 V後，繼而繼續進行4.5 V恆定電壓充電20小時，除此以外，藉由與比較例1相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜比較例8＞ 對於非水系鋰蓄電元件之充電，藉由如下方法進行初期充電，而對負極進行鋰摻雜，即以電流值100 mA進行恆定電流充電至達到電壓4.6 V後，繼而繼續進行4.6 V恆定電壓充電40小時，除此以外，藉由與比較例7相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜比較例9＞ 對於非水系鋰蓄電元件之充電，藉由如下方法進行初期充電，而對負極進行鋰摻雜，即以電流值200 mA進行恆定電流充電至達到電壓4.3 V後，繼而繼續進行4.3 V恆定電壓充電10小時，除此以外，藉由與比較例7相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜比較例10＞ 對於非水系鋰蓄電元件之充電，藉由如下方法進行初期充電，而對負極進行鋰摻雜，即於0℃環境下，以電流值200 mA進行恆定電流充電至達到電壓4.5 V後，繼而繼續進行4.5 V恆定電壓充電20小時，除此以外，藉由與比較例1相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜比較例11＞ 對於非水系鋰蓄電元件之充電，藉由如下方法進行初期充電，而對負極進行鋰摻雜，即以電流值100 mA進行恆定電流充電至達到電壓4.6 V後，繼而繼續進行4.6 V恆定電壓充電40小時，除此以外，藉由與比較例10相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜比較例12＞ 對於非水系鋰蓄電元件之充電，藉由如下方法進行初期充電，而對負極進行鋰摻雜，即以電流值200 mA進行恆定電流充電至達到電壓4.3 V後，繼而繼續進行4.3 V恆定電壓充電10小時，除此以外，藉由與比較例10相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 將實施例1～14、比較例1～12之非水系鋰蓄電元件之評價結果示於表1。 [表1] ＜實施例15＞ ＜碳酸鋰之粉碎＞ 將平均粒徑53 μm之碳酸鋰200 g使用Aimex公司製造之粉碎機(液氮珠磨機LNM)於液氮中冷卻至-196℃後，使用f1.0 mm之氧化鋯珠，以周速10.0 m/s粉碎30分鐘。於-196℃下防止熱變性，並進行脆性破壞，針對由此獲得之碳酸鋰2，測定平均粒徑，結果為3.8 μm。 ＜正極前驅體之製造＞ 使用上述活性碳1a作為正極活性物質，使用上述碳酸鋰2作為鋰化合物，而製造正極前驅體。 將55.5質量份之活性碳1a、32.0質量份之碳酸鋰2、3.0質量份之科琴黑、1.5質量份之PVP(聚乙烯基吡咯啶酮)、及8.0質量份之PVDF(聚偏二氟乙烯)、以及NMP(N-甲基吡咯啶酮)加以混合，使用PRIMIX公司製造之薄膜回轉型高速混合機Filmix，將其以周速17 m/s之條件進行分散，而獲得塗敷液。使用東機產業公司之E型黏度計TVE-35H測定所獲得之塗敷液之黏度(ηb)及TI值。其結果為，黏度(ηb)為2,100 mPa・s，TI值為3.7。又，使用Yoshimitsu Seiki公司製造之粒度計測定所獲得之塗敷液之分散度。其結果為，粒度為42 μm。使用Toray Engineering公司製造之模具塗佈機，於塗敷速度1 m/s之條件下將上述塗敷液塗敷至厚度15 μm之鋁箔之單面或兩面，於乾燥溫度120℃下進行乾燥，而獲得正極前驅體2(單面)及正極前驅體2(兩面)。針對所獲得之正極前驅體2(單面)及正極前驅體2(兩面)，使用輥壓機於壓力6 kN/cm、加壓部之表面溫度25℃之條件下實施加壓。對於上述所獲得之正極前驅體2(單面)及正極前驅體2(兩面)之正極活性物質層之膜厚，使用小野計器公司製造之膜厚計Linear Gauge Sensor GS-551，測定正極前驅體2之任意10處，自所測得之厚度之平均值減去鋁箔之厚度而求出。其結果為，關於正極活性物質層之膜厚，每一單面之厚度為58 μm。 ＜負極活性物質之製備 製備例2a1 ＞ 使用Yuasa-ionics公司製造之細孔分佈測定裝置(AUTOSORB-1 AS-1-MP)，藉由上述方法而測定市售之人造石墨之BET比表面積及細孔分佈。其結果為，BET比表面積為3.1 m2 /g，平均粒徑為4.8 μm。 將該人造石墨300 g放入不鏽鋼網製之籠中，並放置於加入有煤系瀝青(軟化點：50℃)30 g之不鏽鋼製槽之上，將兩者設置於電爐(爐內有效尺寸300 mm×300 mm×300 mm)內，進行熱反應，藉此獲得複合多孔質碳材料2a1 。該熱處理係於氮氣環境下進行，採用以12小時升溫至1000℃，並於同溫度下保持5小時之方法。繼而，藉由自然冷卻而冷卻至60℃之後，將複合碳材料2a1 自爐中取出。 針對所獲得之複合碳材料2a1 ，藉由與上述相同之方法測定BET比表面積及細孔分佈。其結果為，BET比表面積為6.1 m2 /g，平均粒徑為4.9 μm。又，於複合碳材料2a1 中，源自煤系瀝青之碳質材料相對於活性碳之質量比率為2.0%。 ＜負極之製造＞ 使用上述複合碳材料2a1 作為負極活性物質，而製造負極。 將84質量份之複合碳材料2a1 、10質量份之乙炔黑、及6質量份之PVdF(聚偏二氟乙烯)、以及NMP(N-甲基吡咯啶酮)加以混合，使用PRIMIX公司製造之薄膜回轉型高速混合機Filmix，將其以周速17 m/s之條件進行分散，而獲得塗敷液。使用東機產業公司之E型黏度計TVE-35H測定所獲得之塗敷液之黏度(ηb)及TI值。其結果為，黏度(ηb)為2,326 mPa・s，TI值為2.7。使用Toray Engineering公司製造之模具塗佈機，於塗敷速度2 m/s之條件下將上述塗敷液塗敷至厚度10 μm之電解銅箔之兩面，於乾燥溫度120℃下進行乾燥，而獲得負極2。針對所獲得之負極2，使用輥壓機於壓力5 kN/cm、加壓部之表面溫度25℃之條件下實施加壓。對於上述所獲得之負極2之負極活性物質層之膜厚，使用小野計器公司製造之膜厚計Linear Gauge Sensor GS-551，測定負極2之任意10處，自所測得之厚度之平均值減去銅箔之厚度而求出。其結果為，關於負極活性物質層之膜厚，每一單面之厚度為30 μm。 藉由上述方法而測定每單位質量之鋰離子之摻雜量，結果為545 mAh/g。 ＜非水系鋰蓄電元件之製作＞ 使用正極前驅體2(單面)、正極前驅體2(兩面)、及負極2，除此以外，藉由與實施例1相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜實施例16＞ 對於非水系鋰蓄電元件之充電，藉由如下方法進行初期充電，而對負極進行鋰摻雜，即以電流值100 mA進行恆定電流充電至達到電壓4.6 V後，繼而繼續進行4.6 V恆定電壓充電40小時，除此以外，藉由與實施例15相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜實施例17＞ 對於非水系鋰蓄電元件之充電，藉由如下方法進行初期充電，而對負極進行鋰摻雜，即以電流值200 mA進行恆定電流充電至達到電壓4.3 V後，繼而繼續進行4.3 V恆定電壓充電10小時，除此以外，藉由與實施例15相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜實施例18＞ 對於碳酸鋰之粉碎，於液氮中冷卻至-196℃後，使用f1.0 mm之氧化鋯珠，以周速10.0 m/s粉碎10分鐘，除此以外，藉由與實施例15相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜實施例19＞ 對於碳酸鋰之粉碎，於液氮中冷卻至-196℃後，使用f1.0 mm之氧化鋯珠，以周速10.0 m/s粉碎5分鐘，除此以外，藉由與實施例15相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜實施例20＞ 對於碳酸鋰之粉碎，於液氮中冷卻至-196℃後，使用f1.0 mm之氧化鋯珠，以周速10.0 m/s粉碎3分鐘，除此以外，藉由與實施例15相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜實施例21＞ 對於碳酸鋰之粉碎，於液氮中冷卻至-196℃後，使用f1.0 mm之氧化鋯珠，以周速10.0 m/s粉碎20分鐘，對於非水系鋰蓄電元件之充電，藉由如下方法進行初期充電，而對負極進行鋰摻雜，即於45℃環境下，以電流值200 mA進行恆定電流充電至達到電壓4.5 V後，繼而繼續進行4.5 V恆定電壓充電20小時，除此以外，藉由與實施例15相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜實施例22＞ 對於非水系鋰蓄電元件之充電，藉由如下方法進行初期充電，而對負極進行鋰摻雜，即以電流值200 mA進行恆定電流充電至達到電壓4.3 V後，繼而繼續進行4.3 V恆定電壓充電10小時，除此以外，藉由與實施例21相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜實施例23＞ 對於非水系鋰蓄電元件之充電，藉由如下方法進行初期充電，而對負極進行鋰摻雜，即以電流值200 mA進行恆定電流充電至達到電壓4.3 V後，繼而繼續進行4.5 V恆定電壓充電5小時，除此以外，藉由與實施例21相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜實施例24＞ 對於碳酸鋰之粉碎，於液氮中冷卻至-196℃後，使用f1.0 mm之氧化鋯珠，以周速10.0 m/s粉碎5分鐘，除此以外，藉由與實施例21相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜實施例25＞ 對於非水系鋰蓄電元件之充電，藉由如下方法進行初期充電，而對負極進行鋰摻雜，即以電流值200 mA進行恆定電流充電至達到電壓4.3 V後，繼而繼續進行4.3 V恆定電壓充電2小時，除此以外，藉由與實施例24相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜實施例26＞ 對於非水系鋰蓄電元件之充電，藉由如下方法進行初期充電，而對負極進行鋰摻雜，即以電流值200 mA進行恆定電流充電至達到電壓4.5 V後，繼而繼續進行4.5 V恆定電壓充電6小時，除此以外，藉由與實施例24相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜實施例27＞ 對於非水系鋰蓄電元件之充電，藉由如下方法進行初期充電，而對負極進行鋰摻雜，即以電流值200 mA進行恆定電流充電至達到電壓4.5 V後，繼而繼續進行4.5 V恆定電壓充電1小時，除此以外，藉由與實施例24相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜實施例28＞ 對於非水系鋰蓄電元件之充電，藉由如下方法進行初期充電，而對負極進行鋰摻雜，即以電流值100 mA進行恆定電流充電至達到電壓4.2 V後，繼而繼續進行4.2 V恆定電壓充電1小時，除此以外，藉由與實施例24相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜比較例13＞ 對於碳酸鋰之粉碎，於25℃環境下，使用f1.0 mm之氧化鋯珠，以周速10.0 m/s粉碎5分鐘，除此以外，藉由與實施例15相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜比較例14＞ 對於非水系鋰蓄電元件之充電，藉由如下方法進行初期充電，而對負極進行鋰摻雜，即以電流值100 mA進行恆定電流充電至達到電壓4.6 V後，繼而繼續進行4.6 V恆定電壓充電40小時，除此以外，藉由與比較例13相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜比較例15＞ 對於非水系鋰蓄電元件之充電，藉由如下方法進行初期充電，而對負極進行鋰摻雜，即以電流值200 mA進行恆定電流充電至達到電壓4.3 V後，繼而繼續進行4.3 V恆定電壓充電10小時，除此以外，藉由與比較例13相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜比較例16＞ 對於碳酸鋰之粉碎，於25℃環境下，使用f1.0 mm之氧化鋯珠，以周速10.0 m/s粉碎2分鐘，除此以外，藉由與實施例13相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜比較例17＞ 對於非水系鋰蓄電元件之充電，藉由如下方法進行初期充電，而對負極進行鋰摻雜，即以電流值200 mA進行恆定電流充電至達到電壓4.3 V後，繼而繼續進行4.3 V恆定電壓充電10小時，除此以外，藉由與比較例16相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜比較例18＞ 對於非水系鋰蓄電元件之充電，藉由如下方法進行初期充電，而對負極進行鋰摻雜，即以電流值200 mA進行恆定電流充電至達到電壓4.3 V後，繼而繼續進行4.3 V恆定電壓充電10小時，除此以外，藉由與比較例16相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜比較例19＞ 對於非水系鋰蓄電元件之充電，藉由如下方法進行初期充電，而對負極進行鋰摻雜，即於45℃環境下，以電流值200 mA進行恆定電流充電至達到電壓4.5 V後，繼而繼續進行4.5 V恆定電壓充電20小時，除此以外，藉由與比較例13相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜比較例20＞ 對於非水系鋰蓄電元件之充電，藉由如下方法進行初期充電，而對負極進行鋰摻雜，即以電流值100 mA進行恆定電流充電至達到電壓4.6 V後，繼而繼續進行4.6 V恆定電壓充電40小時，除此以外，藉由與比較例19相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜比較例21＞ 對於非水系鋰蓄電元件之充電，藉由如下方法進行初期充電，而對負極進行鋰摻雜，即以電流值200 mA進行恆定電流充電至達到電壓4.3 V後，繼而繼續進行4.3 V恆定電壓充電10小時，除此以外，藉由與比較例19相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜比較例22＞ 對於非水系鋰蓄電元件之充電，藉由如下方法進行初期充電，而對負極進行鋰摻雜，即於0℃環境下，以電流值200 mA進行恆定電流充電至達到電壓4.5 V後，繼而繼續進行4.5 V恆定電壓充電20小時，除此以外，藉由與比較例13相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜比較例23＞ 對於非水系鋰蓄電元件之充電，藉由如下方法進行初期充電，而對負極進行鋰摻雜，即以電流值100 mA進行恆定電流充電至達到電壓4.6 V後，繼而繼續進行4.6 V恆定電壓充電40小時，除此以外，藉由與比較例22相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜比較例24＞ 對於非水系鋰蓄電元件之充電，藉由如下方法進行初期充電，而對負極進行鋰摻雜，即以電流值200 mA進行恆定電流充電至達到電壓4.3 V後，繼而繼續進行4.3 V恆定電壓充電10小時，除此以外，藉由與比較例22相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 將實施例15～28、比較例13～24之非水系鋰蓄電元件之評價結果示於表2。 [表2] ＜實施例1～28、比較例1～24之評價＞ 認為藉由在-196℃之極低溫之條件下將碳酸鋰粉碎，能夠在不受粉碎時之溫度上升之影響之情況下抑制碳酸鋰粒子表面產生缺陷。結果認為，可抑制碳酸鋰粒子之再凝集，將碳酸鋰之粒子於微細化之狀態下分散至正極活性物質層中，使正極活性物質之間隙存在碳酸鋰，而確保正極活性物質間之電子傳導，從而獲得高輸出之非水系鋰蓄電元件。進而，由於作為電解質之LiPF6 發生分解而產生之氟化合物遍及各處地沈積於碳酸鋰粒子之表面，故而認為改善了高負載充放電特性。 ＜實施例29＞ 將平均粒徑73 μm之氫氧化鋰200 g使用Aimex公司製造之粉碎機(液氮珠磨機LNM)於液氮中冷卻至-196℃後，使用乾冰珠，以周速10.0 m/s粉碎60分鐘。於-196℃下防止熱變性，並進行脆性破壞，針對由此獲得之氫氧化鋰1，測定平均粒徑，結果為2.4 μm。 使用上述所獲得之氫氧化鋰1，除此以外，藉由與實施例1相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。將所獲得之非水系鋰蓄電元件與實施例1同樣地進行評價，結果Fa為1540 F，Ra為0.62 mΩ，Fa・Ra為0.95 ΩF，E/V為38.2 Wh/L，Fb為1588F，Fb/Fa為1.03，X1 為0.5 μm，Y1 為7.1 μm，Z為10.1%，A1 為79.3%，A2 為36.3%。 ＜比較例25＞ 關於氫氧化鋰之粉碎，於25℃環境下，使用f1.0 mm之氧化鋯珠，以周速10.0 m/s粉碎5分鐘，而用作鋰化合物，除此以外，藉由與實施例29相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。將所獲得之非水系鋰蓄電元件與實施例1同樣地進行評價，結果Fa為845F，Ra為2.54 mΩ，Fa・Ra為2.15 ΩF，E/V為25.2 Wh/L，Fb為808F，Fb/Fa為0.97，X1 為9.6 μm，Y1 為7.1 μm，Z為22.1%，A1 為31.3%，A2 為6.0%。 ＜實施例30＞ 將平均粒徑83 μm之氧化鋰200 g使用Aimex公司製造之粉碎機(液氮珠磨機LNM)於液氮中冷卻至-196℃後，使用乾冰珠，以周速10.0 m/s粉碎120分鐘。於-196℃下防止熱變性，並進行脆性破壞，針對由此獲得之氧化鋰1測定平均粒徑，結果為3.5 μm。 使用上述所獲得之氧化鋰1，除此以外，藉由與實施例1相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。將所獲得之非水系鋰蓄電元件與實施例1同樣地進行評價，結果Fa為1620F，Ra為0.59 mΩ，Fa・Ra為0.96 ΩF，E/V為40.1 Wh/L，Fb為1657 F，Fb/Fa為1.02，X1 為1.4 μm，Y1 為7.0 μm，Z為12.1%，A1 為82.4%，A2 為42.2%。 ＜比較例26＞ 關於氧化鋰之粉碎，於25℃環境下，使用f1.0 mm之氧化鋯珠，以周速10.0 m/s粉碎5分鐘，而用作鋰化合物，除此以外，藉由與實施例30相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。將所獲得之非水系鋰蓄電元件與實施例1同樣地進行評價，結果Fa為877 F，Ra為2.65 mΩ，Fa・Ra為2.32 ΩF，E/V為26.2 Wh/L，Fb為837 F，Fb/Fa為0.95，X1 為13.4 μm，Y1 為7.0 μm，Z為23.8%，A1 為29.3%，A2 為4.7%。 ＜實施例31＞ ＜正極活性物質之製備＞ [製備例1b] 將經破碎之椰子殼碳化物於小型碳化爐中，於氮氣中，於500℃下碳化處理3小時，而獲得碳化物。將所獲得之碳化物放入活化爐內，將1 kg/h之水蒸汽於利用預熱爐進行加溫之狀態下導入至上述活化爐內，以8小時升溫至900℃而進行活化。取出活化後之碳化物，並於氮氣環境下進行冷卻，而獲得經活化之活性碳。將所獲得之活性碳流水洗淨12小時後進行脫水。其後，在保持於125℃之電氣乾燥機內乾燥10小時後，利用球磨機粉碎30分鐘，藉此獲得活性碳1b。 針對該活性碳1b測定平均粒徑，結果為17.7 μm。又，如上所述測定細孔分佈，結果BET比表面積為2289 m2 /g，中孔量(V1 )為0.56 cc/g，微孔量(V2 )為0.82 cc/g，V1 /V2 ＝0.68。 使用所獲得之活性碳1b，除此以外，藉由與實施例15相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。將所獲得之非水系鋰蓄電元件與實施例1同樣地進行評價，結果Fa為1612F，Ra為0.79 mΩ，Fa・Ra為1.27 ΩF，E/V為40.5 Wh/L，Fb為1661F，Fb/Fa為1.03，X1 為1.6 μm，Y1 為7.1 μm，Z為12.2%，A1 為81.1%，A2 為39.2%。 ＜比較例27＞ [製備例1c] 進行10分鐘球磨機之粉碎，除此以外，藉由與實施例31相同之方法而獲得活性碳1c。 針對該活性碳1c測定平均粒徑，結果為24.5 μm。又，如上所述測定細孔分佈，結果BET比表面積為2216 m2 /g，中孔量(V1 )為0.52 cc/g，微孔量(V2 )為0.83 cc/g，V1 /V2 ＝0.63。 關於碳酸鋰之粉碎，於25℃環境下，使用f1.0 mm之氧化鋯珠，以周速10.0 m/s粉碎2分鐘，而獲得平均粒徑16.5 μm之碳酸鋰3。 使用所獲得之活性碳1b、及碳酸鋰3，除此以外，藉由與實施例15相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。將所獲得之非水系鋰蓄電元件與實施例1同樣地進行評價，結果Fa為759 F，Ra為3.16 mΩ，Fa・Ra為2.40 ΩF，E/V為23.5 Wh/L，Fb為681F，Fb/Fa為0.90、X1 為11.6 μm，Y1 為24.4 μm，Z為24.3%，A1 為27.1%，A2 為3.2%。 以下，對第二態樣之實施形態進行具體說明。 ＜實施例32＞ ＜正極活性物質之製備＞ [製備例1d] 將經破碎之椰子殼碳化物放入小型碳化爐內，於氮氣環境下，於500℃下碳化處理3小時而獲得碳化物。將所獲得之碳化物放入活化爐內，將利用預熱爐進行加溫之水蒸汽以1 kg/h導入活化爐內，以8小時升溫至900℃而進行活化。取出活化後之碳化物，並於氮氣環境下進行冷卻，而獲得經活化之活性碳。將所獲得之經活化之活性碳流水洗淨10小時後進行脫水，於保持於115℃之電氣乾燥機內乾燥10小時後，利用球磨機粉碎1小時，而獲得活性碳1d。 使用島津製作所公司製造之雷射繞射式粒度分佈測定裝置(SALD-2000J)，測定活性碳1d之平均粒徑，結果為4.2 μm。又，使用Yuasa-ionics公司製造之細孔分佈測定裝置(AUTOSORB-1 AS-1-MP)，測定活性碳1d之細孔分佈。其結果為，BET比表面積為2360 m2 /g，中孔量(V1 )為0.52 cc/g，微孔量(V2 )為0.88 cc/g，V1 /V2 ＝0.59。 [製備例2b] 將酚樹脂放入煅燒爐內，於氮氣環境下，於600℃下碳化處理2小時後，利用球磨機進行粉碎，並進行分級而獲得平均粒徑7 μm之碳化物。將所獲得之碳化物與KOH以質量比1：5加以混合，放入煅燒爐內，於氮氣環境下，於800℃下加熱1小時而進行活化。取出活化後之碳化物，於調整為濃度2 mol/L之稀鹽酸中攪拌洗淨1小時，利用蒸餾水進行煮沸洗淨直至pH值穩定於5～6之間之後，進行乾燥，藉此獲得活性碳2b。 使用島津製作所公司製造之雷射繞射式粒度分佈測定裝置(SALD-2000J)，測定活性碳2b之平均粒徑，結果為7.0 μm。又，使用Yuasa-ionics公司製造之細孔分佈測定裝置(AUTOSORB-1 AS-1-MP)，測定活性碳2b之細孔分佈。其結果為，BET比表面積為3627 m2 /g，中孔量(V1 )為1.50 cc/g，微孔量(V2 )為2.28 cc/g，V1 /V2 ＝0.66。 ＜碳酸鋰之粉碎＞ 將平均粒徑53 μm之碳酸鋰200 g使用Aimex公司製造之粉碎機(液氮珠磨機LNM)於液氮中冷卻至-196℃後，使用乾冰珠，以周速10.0 m/s粉碎20分鐘而獲得碳酸鋰3。藉由冷卻至-196℃，可防止碳酸鋰之熱變性，並且進行脆性破壞。測定所獲得之碳酸鋰3之平均粒徑，結果為1.8 μm。 ＜正極前驅體之製造＞ 使用活性碳2b作為正極活性物質，使用碳酸鋰3作為鋰化合物，而製造正極前驅體。 將55.5質量份之活性碳2b、32.0質量份之碳酸鋰3、3.0質量份之科琴黑、1.5質量份之PVP(聚乙烯基吡咯啶酮)、及8.0質量份之PVDF(聚偏二氟乙烯)、以及NMP(N-甲基吡咯啶酮)加以混合，使用PRIMIX公司製造之薄膜回轉型高速混合機Filmix，將其以周速17 m/s之條件進行分散而獲得塗敷液1。使用東機產業公司之E型黏度計TVE-35H而測定所獲得之塗敷液1之黏度(ηb)及TI值。其結果為，黏度(ηb)為2,300 mPa・s，TI值為3.2。又，使用Yoshimitsu Seiki公司製造之粒度計而測定所獲得之塗敷液1之分散度。其結果為，粒度為32 μm。使用Toray Engineering公司製造之兩面模具塗佈機，於塗敷速度1 m/s之條件下將塗敷液1塗敷至厚度15 μm之鋁箔之單面或兩面，於乾燥溫度120℃下進行乾燥，而獲得正極前驅體3(單面)及正極前驅體3(兩面)。於鋁箔之兩面塗佈塗敷液1時，將上表面模嘴之噴出壓設為55 kPa，且將下表面模嘴之噴出壓設為60 kPa。將所獲得之正極前驅體3(單面)及正極前驅體3(兩面)，使用輥壓機於壓力6 kN/cm、加壓部之表面溫度25℃之條件下進行加壓。對於正極前驅體3(兩面)之整體厚度，使用小野計器公司製造之膜厚計Linear Gauge Sensor GS-551，測定正極前驅體3(兩面)之任意10處。自所測得之整體厚度之平均值減去鋁箔之厚度，而求出正極前驅體3(兩面)之正極活性物質層之膜厚。其結果為，關於正極活性物質層之膜厚，上表面為58 μm，下表面為61 μm。 ＜負極活性物質之製備 製備例2a2 ＞ 使用Yuasa-ionics公司製造之細孔分佈測定裝置(AUTOSORB-1 AS-1-MP)，藉由上述方法而測定市售之人造石墨之BET比表面積及細孔分佈。其結果為，BET比表面積為3.1 m2 /g，平均粒徑為4.8 μm。 將該人造石墨300 g放入不鏽鋼網製之籠中，放置於加入有煤系瀝青(軟化點：50℃)30 g之不鏽鋼製槽之上，將兩者設置於電爐(爐內有效尺寸300 mm×300 mm×300 mm)內。藉由將其於氮氣環境下，以12小時升溫至1000℃，於相同溫度下保持5小時，使之熱反應，而獲得複合多孔質碳材料2a2 。將所獲得之複合多孔質碳材料2a2 藉由自然冷卻而冷卻至60℃，自電爐中取出。 針對所獲得之複合多孔質碳材料2a2 ，藉由與上述相同之方法測定BET比表面積及細孔分佈。其結果為，BET比表面積為6.1 m2 /g，平均粒徑為4.9 μm。又，複合多孔質碳材料2a2 中之源自煤系瀝青之碳質材料相對於活性碳之質量比率為2.0%。 ＜負極之製造＞ 使用複合多孔質碳材料2a2 作為負極活性物質，而製造負極。 將84質量份之複合多孔質碳材料2a2 、10質量份之乙炔黑、及6質量份之PVdF(聚偏二氟乙烯)、以及NMP(N-甲基吡咯啶酮)加以混合，使用PRIMIX公司製造之薄膜回轉型高速混合機Filmix，將其以周速17 m/s之條件進行分散，而獲得塗敷液。使用東機產業公司之E型黏度計TVE-35H測定所獲得之塗敷液之黏度(ηb)及TI值。其結果為，黏度(ηb)為2,326 mPa・s，TI值為2.7。使用Toray Engineering公司製造之模具塗佈機，於塗敷速度2 m/s之條件下將塗敷液塗敷至厚度10 μm之電解銅箔之兩面，於乾燥溫度120℃下進行乾燥，而獲得負極3。將所獲得之負極3，使用輥壓機於壓力5 kN/cm、加壓部之表面溫度25℃之條件下進行加壓。對於經加壓之負極3之整體厚度，使用小野計器公司製造之膜厚計Linear Gauge Sensor GS-551，測定負極3之任意10處。自所測得之整體厚度之平均值減去銅箔之厚度，求出負極3之負極活性物質層之膜厚。其結果為，關於負極活性物質層之膜厚，每一單面為30 μm。 [負極每單位重量之電容之測定] 將所獲得之負極3切出1塊1.4 cm×2.0 cm(2.8 cm2 )之大小，使用刮勺、刷子、毛刷除去塗覆於銅箔兩面之負極活性物質層之其中一層，而製成工作電極。使用金屬鋰分別作為相對電極及參考電極，使用向碳酸乙二酯(EC)與碳酸甲酯乙酯(EMC)之體積比1：1混合溶劑中以1.0 mol/L之濃度溶解有LiPF6 之非水系溶液作為電解液，於氬氣箱中製作電化學電池。 針對所獲得之電化學電池，使用Toyo System公司製造之充放電裝置(TOSCAT-3100U)，按照以下之順序測定初期充電電容。 對於電化學電池，於溫度25℃下，以電流值0.5 mA/cm2 進行恆定電流充電至電壓值成為0.01 V後，進而進行恆定電壓充電至電流值成為0.01 mA/cm2 。將該恆定電流充電及恆定電壓充電時之充電電容設為初次充電電容並進行評價，結果為0.74 mAh，負極3之每單位質量之電容(鋰離子之摻雜量)為545 mAh/g。 ＜電解液之製備＞ 使用碳酸乙二酯(EC)：碳酸甲酯乙酯(EMC)＝33：67(體積比)之混合溶劑作為有機溶劑，以相對於全部電解液LiN(SO2 F)2 及LiPF6 之濃度比為75：25(莫耳比)，且LiN(SO2 F)2 及LiPF6 之濃度之和成為1.2 mol/L之方式溶解各自之電解質鹽，而獲得非水系電解液2。非水系電解液2中之LiN(SO2 F)2 及LiPF6 之濃度分別為0.9 mol/L及0.3 mol/L。 ＜非水系鋰蓄電元件之製作＞ 對於所獲得之正極前驅體3，以正極活性物質層成為10.0 cm×10.0 cm(100 cm2 )之大小之方式切出2塊正極前驅體3(單面)，且切出19塊正極前驅體3(兩面)。繼而，對於負極3，以負極活性物質層成為10.1 cm×10.1 cm(102 cm2 )之大小之方式切出20塊。又，準備40塊10.3 cm×10.3 cm(106 cm2 )之聚乙烯製之分隔件(旭化成製造、厚度10 μm)。將該等以最外層成為正極前驅體3(單面)之方式，且以正極前驅體3、分隔件、負極3之順序夾著分隔件以正極活性物質層與負極活性物質層對向之方式進行積層，而獲得電極積層體。於所獲得之電極積層體上超音波熔接正極端子及負極端子，放入設置有附帶止回閥之排氣閥的由鋁層壓包材所形成之容器中，藉由熱密封將含有電極端子部之3邊進行密封。 對於收納至鋁層壓包材中之電極積層體，於大氣壓下，於溫度25℃、露點－40℃以下之乾燥空氣環境下，注入約80 g之非水系電解液1。繼而，將其放入減壓腔室中，自大氣壓減壓至-87 kPa之後，恢復至大氣壓，並靜置5分鐘。其後，重複進行4次自大氣壓減壓至-87 kPa之後恢復至大氣壓之步驟後，靜置15分鐘。進而，自大氣壓減壓至-91 kPa後，恢復至大氣壓。重複進行合計7次同樣地進行減壓並恢復至大氣壓之步驟(自大氣壓分別減壓至-95、-96、-97、-81、-97、-97、-97 kPa)。藉由以上之步驟，使非水系電解液2含浸於電極積層體。 其後，藉由將含浸有非水系電解液2之電極積層體放入減壓密封機中，於減壓至-95 kPa之狀態下，於180℃下以0.1 MPa之壓力密封10秒鐘，而將鋁層壓包材加以密封。 [鋰摻雜步驟] 將所獲得之電極積層體於溫度25℃之恆溫槽內，使用ASKA ELECTRONIC製造之充放電裝置(ACDS-10 APS-05N)，藉由如下方法進行初期充電，而對負極進行鋰摻雜，即以電流值1 A進行恆定電流充電至達到電壓4.5 V後，繼而繼續進行4.5 V恆定電壓充電20小時。 [老化步驟] 將鋰摻雜後之電極積層體自氬氣箱中取出，藉由在25℃環境下，以50 mA進行恆定電流放電至達到電壓3.0 V後，進行3.0 V恆定電流放電1小時，而將電壓調整為3.0 V。繼而，將電極積層體於60℃之恆溫槽中保管48小時。 [排氣步驟] 於溫度25℃、露點－40℃之乾燥空氣環境下，將老化後之電極積層體的鋁層壓包材之一部分開封。繼而，將電極積層體放入減壓腔室中，使用隔膜泵(KNF公司製造、N816.3KT.45.18)，以3分鐘自大氣壓減壓至-80 kPa後，以3分鐘恢復至大氣壓，將該步驟合計重複進行3次。其後，藉由將電極積層體放入減壓密封機中，減壓至-90 kPa後，於200℃下以0.1 MPa之壓力密封10秒鐘，而將鋁層壓包材加以密封。藉由以上之步驟，而製作2個非水系鋰蓄電元件。 ＜非水系鋰蓄電元件之評價＞ [靜電電容Fa之測定] 針對所獲得之非水系鋰蓄電元件中之1個，於設定為25℃之恆溫槽內，使用Fujitsu Telecom Networks Fukushima股份有限公司製造之充放電裝置(5 V、360 A)，以2 C之電流值(1.5 A)進行恆定電流充電至達到3.8 V，繼而將施加3.8 V之恆定電壓之恆定電壓充電合計進行30分鐘。其後，將以2 C之電流值(1.5 A)實施恆定電流放電至2.2 V時之電容設為Q(C)，根據F＝Q/(3.8－2.2)所算出之靜電電容Fa為1759 F。 [內部電阻Ra之算出] 針對相同之非水系鋰蓄電元件，於設定為25℃之恆溫槽內，使用Fujitsu Telecom Networks Fukushima股份有限公司製造之充放電裝置(5 V、360 A)，以20 C之電流值(10 A)進行恆定電流充電至達到3.8 V，繼而將施加3.8 V之恆定電壓之恆定電壓充電合計進行30分鐘。其後，將取樣時間設為0.1秒，以20 C之電流值(10 A)進行恆定電流放電至2.2 V，而獲得放電曲線(時間-電壓)。於該放電曲線中，將由放電時間2秒及4秒之時刻之電壓值藉由線性近似進行外插而獲得之放電時間＝0秒之電壓設為Eo，根據降低電壓ΔE＝3.8－Eo、及R＝ΔE/(電流值20 C)而算出內部電阻Ra，結果為0.52 mΩ。 [高溫保存試驗] 針對相同之非水系鋰蓄電元件，於設定為25℃之恆溫槽內，使用Fujitsu Telecom Networks Fukushima股份有限公司製造之充放電裝置(5 V、360 A)，以100 C之電流值進行恆定電流充電至達到4.0 V，繼而將施加4.0 V之恆定電壓之恆定電壓充電合計進行10分鐘。其後，將單元保存於60℃環境下，每2週自60℃環境下取出，藉由相同之充電步驟將單元電壓充電至4.0 V後，再次將單元保存於60℃環境下。將該步驟重複實施2個月，將Fluorinert(註冊商標、日本3M股份有限公司)FC-40設為測定溶劑，於25℃環境下，藉由阿基米德法而測定保存試驗開始前之單元體積Va、及保存試驗2個月後之單元體積Vb。利用靜電電容Fa將根據Vb－Va所求出之氣體產生量進行規格化而獲得之值B為1.72×10-3 cc/F。 對於相同之高溫保存試驗後之非水系鋰蓄電元件，算出內部電阻Rc，結果為0.59 mΩ，Rc/Ra之值為1.13。 ＜鋰化合物之定量＞ [正極試樣之製備] 將所獲得之剩餘之非水系鋰蓄電元件於露點溫度-72℃之氬氣箱中進行拆解，將於兩面塗敷有正極活性物質層之正極(兩面)切出10 cm×10 cm之大小，並浸於30 g之碳酸二乙酯溶劑中，偶爾利用鑷子挪動正極，洗淨10分鐘。繼而，取出正極，於氬氣箱中風乾5分鐘，將正極浸於新準備之30 g之碳酸二乙酯溶劑中，藉由與上述相同之方法洗淨10分鐘。將經洗淨之正極自氬氣箱中取出，使用真空乾燥機(大和科學製造、DP33)，於溫度25℃、壓力1 kPa之條件下乾燥20小時，而獲得正極試樣2。 ＜Cy1 、Cx1 、Cy2 、Cx2 之算出＞ 將所獲得之正極試樣2切出2塊5 cm×5 cm之大小(重量0.259 g)，分別設為正極試樣2-1及正極試樣2-2。使用刮勺、刷子、毛刷除去正極試樣2-1之表面及正極試樣2-2之背面之正極活性物質層，分別浸於20 g之乙醇中，對容器封蓋，於25℃環境下靜置3天。其後，取出正極試樣，於120℃、5 kPa之條件下真空乾燥10小時。真空乾燥後之正極試樣2-1之重量M01 為0.176 g，正極試樣2-2之重量M02 為0.183 g。針對洗淨後之乙醇溶液，於預先製作校準曲線之條件下測定GC/MS，確認到碳酸二乙酯之存在量未達1%。繼而，將正極試樣2-1及正極試樣2-2分別充分地浸於20.0 g之蒸餾水中，對容器封蓋，於45℃環境下靜置3天。其後，取出正極，於150℃、3 kPa之條件下真空乾燥12小時。真空乾燥後之重量M11 為0.170 g，重量M12 為0.174 g。針對洗淨後之蒸餾水，於預先製作校準曲線之條件下測定GC/MS，確認到乙醇之存在量未達1%。其後，使用刮勺、刷子、毛刷將正極試樣2-1及正極試樣2-2之正極活性物質層全部除去，並測定正極集電體之重量M21 及M22 ，結果分別為0.100 g。根據(5)式，正極單位面積重量Cy1 ＝30.4 g/m2 ，Cx1 ＝33.2 g/m2 。根據(6)式，鋰化合物量Cy2 ＝2.4 g/m2 ，Cx2 ＝3.6 g/m2 。因此，Cy1 /Cx1 為0.92，Cy2 /Cx2 為0.67。 ＜A1 、A2 之算出＞ [正極表面SEM及EDX測定] 自剩餘之正極試樣2切出1 cm×1 cm之小片，於10 Pa之真空中，藉由濺鍍對表面塗佈金。繼而，於以下所示之條件下，於大氣曝露下測定正極表面之SEM、及EDX。 (SEM-EDX測定條件) ・測定裝置：Hitachi High-Technologies製造、電解發射型掃描型電子顯微鏡 FE-SEM S-4700 ・加速電壓：10 kV ・發射電流：10 μA ・測定倍率：2000倍 ・電子束入射角度：90° ・X射線取出角度：30° ・空載時間：15% ・分佈分析元素：C、O、F ・測定像素數：256×256個像素 ・測定時間：60 sec. ・累計次數：50次 ・以分佈分析圖中無達到最大亮度之像素，亮度值之平均值處於最大亮度值之40%～60%之範圍之方式調整亮度及對比度。 (SEM-EDX之分析) 對於所獲得之氧分佈分析及氟分佈分析，使用圖像分析軟體(ImageJ)，以亮度值之平均值作為基準進行二值化。此時之氧分佈分析之面積相對於全圖像而為14.5%，氟分佈分析之面積為32.2%。進行二值化而獲得之氧分佈分析與氟分佈分析重合之面積相對於全圖像而為12.1%，若將氟分佈分析相對於氧分佈分析之面積重合率設為A1 (%)，則根據A1 ＝100×12.1/14.5而算出為83.4%。 [正極剖面SEM及EDX測定] 自正極試樣2切出1 cm×1 cm之小片，使用日本電子製造之SM-09020CP，使用氬氣，於加速電壓4 kV、光束直徑500 μm之條件下製作與正極試樣2之面方向垂直之剖面。其後，藉由上述方法而測定正極剖面SEM及EDX。 藉由使用圖像分析軟體(ImageJ)對由測得之正極剖面SEM及EDX所獲得之圖像進行圖像分析，而算出X1 及Y1 。對於所獲得之氧分佈分析，將含有面積50%以上之以亮度值之平均值作為基準進行二值化之明部的粒子設為鋰化合物之粒子X，及將其以外之粒子設為正極活性物質之粒子Y，針對剖面SEM圖像中所觀察之X、Y各自之全部粒子求出剖面積S，根據下述(1)式而算出粒徑d。(將圓周率設為π) [數10]使用所獲得之粒徑d，根據下述(2)式而求出體積平均粒徑X0 及Y0 。 [數11]改變正極剖面之視野，合計測定5處，各自之X0 及Y0 之平均值即平均粒徑X1 為1.4 μm，Y1 為7.1 μm。 繼而，針對所獲得之正極剖面之SEM-EDX，與上述同樣地將氧分佈分析及氟分佈分析進行二值化，算出氟分佈分析相對於氧分佈分析之面積重合率A2 ，結果為35.4%。 ＜實施例33＞ 於鋰摻雜步驟之非水系鋰蓄電元件之初期充電中，藉由以電流值1 A進行恆定電流充電至達到電壓4.5 V後，繼而繼續進行4.5 V恆定電壓充電40小時，而對負極進行鋰摻雜，除此以外，藉由與實施例32相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜實施例34＞ 於鋰摻雜步驟之非水系鋰蓄電元件之初期充電中，藉由以電流值1 A進行恆定電流充電至達到電壓4.5 V後，繼而繼續進行4.5 V恆定電壓充電80小時，而對負極進行鋰摻雜，除此以外，藉由與實施例32相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜實施例35＞ 於鋰摻雜步驟之非水系鋰蓄電元件之初期充電中，藉由以電流值1 A進行恆定電流充電至達到電壓4.5 V後，繼而繼續進行4.5 V恆定電壓充電10小時，而對負極進行鋰摻雜，除此以外，藉由與實施例32相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜實施例36＞ 於鋰摻雜步驟之非水系鋰蓄電元件之初期充電中，藉由以電流值1 A進行恆定電流充電至達到電壓4.2 V後，繼而繼續進行4.2 V恆定電壓充電10小時，而對負極進行鋰摻雜，除此以外，藉由與實施例32相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜實施例37＞ 於鋰摻雜步驟之非水系鋰蓄電元件之初期充電中，藉由以電流值1 A進行恆定電流充電至達到電壓4.2 V後，繼而繼續進行4.2 V恆定電壓充電3小時，而對負極進行鋰摻雜，除此以外，藉由與實施例32相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜實施例38＞ 於鋰摻雜步驟之非水系鋰蓄電元件之初期充電中，藉由以電流值1 A進行恆定電流充電至達到電壓4.2 V後，繼而繼續進行4.2 V恆定電壓充電2小時，而對負極進行鋰摻雜，除此以外，藉由與實施例32相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜實施例39＞ 將塗敷正極前驅體(兩面)時之上表面模嘴之噴出壓設為40 kPa，且將下表面模嘴之噴出壓設為60 kPa，而製作正極前驅體(兩面)，除此以外，藉由與實施例32相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜實施例40＞ 將塗敷正極前驅體(兩面)時之上表面模嘴之噴出壓設為40 kPa，且將下表面模嘴之噴出壓設為60 kPa，而製作正極前驅體(兩面)，除此以外，藉由與實施例33相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜實施例41＞ 將塗敷正極前驅體(兩面)時之上表面模嘴之噴出壓設為40 kPa，且將下表面模嘴之噴出壓設為60 kPa，而製作正極前驅體(兩面)，除此以外，藉由與實施例34相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜實施例42＞ 將塗敷正極前驅體(兩面)時之上表面模嘴之噴出壓設為55 kPa，且將下表面模嘴之噴出壓設為58 kPa，而製作正極前驅體(兩面)，除此以外，藉由與實施例32相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜實施例43＞ 將塗敷正極前驅體(兩面)時之上表面模嘴之噴出壓設為55 kPa，且將下表面模嘴之噴出壓設為58 kPa，而製作正極前驅體(兩面)，除此以外，藉由與實施例33相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜實施例44＞ 於鋰摻雜步驟之非水系鋰蓄電元件之初期充電中，藉由在45℃之恆溫槽內，以電流值1 A進行恆定電流充電至達到電壓4.2 V後，繼而繼續進行4.2 V恆定電壓充電10小時，而對負極進行鋰摻雜，除此以外，藉由與實施例39相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜實施例45＞ 於鋰摻雜步驟之非水系鋰蓄電元件之初期充電中，藉由在45℃之恆溫槽內，以電流值1 A進行恆定電流充電至達到電壓4.2 V後，繼而繼續進行4.2 V恆定電壓充電5小時，而對負極進行鋰摻雜，除此以外，藉由與實施例39相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜比較例28＞ 於鋰摻雜步驟之非水系鋰蓄電元件之初期充電中，藉由在80℃之恆溫槽內，以電流值1 A進行恆定電流充電達到電壓4.7 V後，繼而繼續進行4.7 V恆定電壓充電50小時，而對負極進行鋰摻雜，除此以外，藉由與實施例32相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜比較例29＞ 將52.5質量份之活性碳2b、35.0質量份之碳酸鋰3、3.0質量份之科琴黑、1.5質量份之PVP(聚乙烯基吡咯啶酮)、及8.0質量份之PVDF(聚偏二氟乙烯)、以及NMP(N-甲基吡咯啶酮)加以混合，藉由與實施例32相同之方法而製作塗敷液2。將塗敷液1以模嘴之噴出壓50 kPa塗佈至15 μm之鋁箔之表面，將塗敷液2以模嘴之噴出壓50 kPa塗佈至鋁箔之背面，藉由與實施例32相同之方法而製作正極前驅體4(兩面)。 使用2塊正極前驅體3(單面)、19塊正極前驅體4(兩面)、20塊負極3，除此以外，藉由與實施例32相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜比較例30＞ 於鋰摻雜步驟之非水系鋰蓄電元件之初期充電中，藉由以電流值1 A進行恆定電流充電至達到電壓4.5 V後，繼而繼續進行4.5 V恆定電壓充電10小時，而對負極進行鋰摻雜，除此以外，藉由與比較例29相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜比較例31＞ 於鋰摻雜步驟之非水系鋰蓄電元件之初期充電中，藉由以電流值1 A進行恆定電流充電至達到電壓4.3 V後，繼而繼續進行4.3 V恆定電壓充電10小時，而對負極進行鋰摻雜，除此以外，藉由與比較例29相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜比較例32＞ 於鋰摻雜步驟之非水系鋰蓄電元件之初期充電中，藉由以電流值1 A進行恆定電流充電至達到電壓4.2 V後，繼而繼續進行4.2 V恆定電壓充電2小時，而對負極進行鋰摻雜，除此以外，藉由與比較例29相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜比較例33＞ 於鋰摻雜步驟之非水系鋰蓄電元件之初期充電中，藉由以電流值1 A進行恆定電流充電至達到電壓4.2 V後，繼而繼續進行4.2 V恆定電壓充電1小時，而對負極進行鋰摻雜，除此以外，藉由與比較例29相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜比較例34＞ 將50.0質量份之活性碳2b、37.5質量份之碳酸鋰3、3.0質量份之科琴黑、1.5質量份之PVP(聚乙烯基吡咯啶酮)、及8.0質量份之PVDF(聚偏二氟乙烯)、以及NMP(N-甲基吡咯啶酮)加以混合，藉由與實施例32相同之方法而製作塗敷液3。將塗敷液1以模嘴之噴出壓50 kPa塗佈至15 μm之鋁箔之表面，將塗敷液3以模嘴之噴出壓50 kPa塗佈至鋁箔之背面，藉由與實施例32相同之方法而製作正極前驅體5(兩面)。 使用2塊正極前驅體3(單面)、19塊正極前驅體5(兩面)、20塊負極3，除此以外，藉由與實施例32相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜比較例35＞ 於鋰摻雜步驟之非水系鋰蓄電元件之初期充電中，藉由以電流值1 A進行恆定電流充電至達到電壓4.5 V後，繼而繼續進行4.5 V恆定電壓充電10小時，而對負極進行鋰摻雜，除此以外，藉由與比較例34相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜比較例36＞ 於鋰摻雜步驟之非水系鋰蓄電元件之初期充電中，藉由以電流值1 A進行恆定電流充電至達到電壓4.3 V後，繼而繼續進行4.3 V恆定電壓充電10小時，而對負極進行鋰摻雜，除此以外，藉由與比較例34相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜比較例37＞ 於鋰摻雜步驟之非水系鋰蓄電元件之初期充電中，藉由以電流值1 A進行恆定電流充電至達到電壓4.2 V後，繼而繼續進行4.2 V恆定電壓充電2小時，而對負極進行鋰摻雜，除此以外，藉由與比較例34相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 將實施例32～45、比較例28～37之非水系鋰蓄電元件之評價結果示於表3。 [表3] ＜實施例46＞ ＜碳酸鋰之粉碎＞ 將平均粒徑53 μm之碳酸鋰200 g於濕度70%、溫度45℃之高溫高濕槽(Espec公司製造、SML-2)中靜置5小時。其後，使用Aimex公司製造之粉碎機(液氮珠磨機LNM)，於液氮中冷卻至-196℃後，使用f1.0 mm之氧化鋯珠，以周速10.0 m/s粉碎30分鐘，而獲得碳酸鋰4。藉由冷卻至-196℃，可防止碳酸鋰之熱變性，並且進行脆性破壞。測定所獲得之碳酸鋰4之平均粒徑，結果為4.5 μm。 ＜正極前驅體之製造＞ 將48.0質量份之活性碳1d、43.0質量份之碳酸鋰4、2.5質量份之科琴黑、1.5質量份之PVP(聚乙烯基吡咯啶酮)、及5.0質量份之PVDF(聚偏二氟乙烯)、以及NMP(N-甲基吡咯啶酮)加以混合，藉由與實施例32相同之方法而製作塗敷液4。於15 μm之鋁箔之兩面中之上表面以模嘴之噴出壓55 kPa塗佈塗敷液4，於下表面以模嘴之噴出壓60 kPa塗佈塗敷液4，藉由與實施例32相同之方法而製作正極前驅體6(兩面)。又，將塗敷液4以模嘴之噴出壓55 kPa塗佈至15 μm之鋁箔之單面，而製作正極前驅體6(單面)。 ＜負極活性物質之製備 製備例1a2 ＞ 使用Yuasa-ionics公司製造之細孔分佈測定裝置(AUTOSORB-1 AS-1-MP)，藉由上述方法而測定市售之椰子殼活性碳之BET比表面積及細孔分佈。其結果為，BET比表面積為1,790 m2 /g，中孔量(V1 )為0.199 cc/g，微孔量(V2 )為0.698 cc/g，V1 /V2 ＝0.29，而且平均細孔徑為20.1 Å。 將該椰子殼活性碳300 g放入不鏽鋼網製之籠中，放置於加入有煤系瀝青(軟化點：50℃)540 g之不鏽鋼製之槽之上，將兩者設置於電爐(爐內有效尺寸300 mm×300 mm×300 mm)內。藉由將其於氮氣環境下，以8小時升溫至600℃，於相同溫度下保持4小時，使之熱反應，而獲得複合多孔質碳材料1a2 。將所獲得之複合多孔質碳材料1a2 藉由自然冷卻而冷卻至60℃之後，自電爐中取出。 針對所獲得之複合多孔質碳材料1a2 ，藉由與上述相同之方法測定BET比表面積及細孔分佈。其結果為，BET比表面積為262 m2 /g，中孔量(Vm1 )為0.186 cc/g，微孔量(Vm2 )為0.082 cc/g，Vm1 /Vm2 ＝2.27。又，於複合多孔質碳材料1a2 中，源自煤系瀝青之碳質材料相對於活性碳之質量比率為78%。 ＜負極之製造＞ 使用複合多孔質碳材料1a2 作為負極活性物質，而製造負極。 將84質量份之複合多孔質碳材料1a2 、10質量份之乙炔黑、及6質量份之PVdF(聚偏二氟乙烯)、以及NMP(N-甲基吡咯啶酮)加以混合，使用PRIMIX公司製造之薄膜回轉型高速混合機Filmix，將其以周速17 m/s之條件進行分散，而獲得塗敷液。使用東機產業公司之E型黏度計TVE-35H測定所獲得之塗敷液之黏度(ηb)及TI值。其結果為，黏度(ηb)為2,789 mPa・s，TI值為4.3。使用Toray Engineering公司製造之模具塗佈機，於塗敷速度2 m/s之條件下將塗敷液塗敷至厚度10 μm之電解銅箔之兩面，於乾燥溫度120℃下進行乾燥，而獲得負極4。將所獲得之負極4使用輥壓機於壓力5 kN/cm、加壓部之表面溫度25℃之條件下進行加壓。對於經加壓之負極4之整體厚度，使用小野計器公司製造之膜厚計Linear Gauge Sensor GS-551而測定負極4之任意10處。自所測得之整體厚度之平均值減去銅箔之厚度，求出負極4之負極活性物質層之膜厚。其結果為，關於負極活性物質層之膜厚，每一單面為40 μm。 [負極每單位重量之電容之測定] 將所獲得之負極4切出1塊1.4 cm×2.0 cm(2.8 cm2 )之大小，使用刮勺、刷子、毛刷除去塗覆於銅箔兩面之負極活性物質層之其中一層，而製成工作電極。使用金屬鋰分別作為相對電極及參考電極，使用向碳酸乙二酯(EC)與碳酸甲酯乙酯(EMC)之體積比1：1混合溶劑中以1.0 mol/L之濃度溶解有LiPF6 之非水系溶液作為電解液，於氬氣箱中製作電化學電池。 針對所獲得之電化學電池，使用Toyo System公司製造之充放電裝置(TOSCAT-3100U)，按照以下之順序測定初期充電電容。 對於電化學電池，於溫度25℃下，以電流值0.5 mA/cm2 進行恆定電流充電至電壓值成為0.01 V後，進而進行恆定電壓充電至電流值成為0.01 mA/cm2 。將該恆定電流充電及恆定電壓充電時之充電電容設為初次充電電容並進行評價，結果為1.6 mAh，負極2之每單位質量之電容(鋰離子之摻雜量)為1460 mAh/g。 ＜非水系鋰蓄電元件之製作＞ 使用2塊正極前驅體4(單面)、19塊正極前驅體4(兩面)、20塊負極2，除此以外，藉由與實施例32相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜實施例47＞ 於鋰摻雜步驟之非水系鋰蓄電元件之初期充電中，藉由以電流值1 A進行恆定電流充電至達到電壓4.5 V後，繼而繼續進行4.5 V恆定電壓充電40小時，而對負極進行鋰摻雜，除此以外，藉由與實施例46相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜實施例48＞ 於鋰摻雜步驟之非水系鋰蓄電元件之初期充電中，藉由以電流值1 A進行恆定電流充電至達到電壓4.5 V後，繼而繼續進行4.5 V恆定電壓充電80小時，而對負極進行鋰摻雜，除此以外，藉由與實施例46相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜實施例49＞ 於鋰摻雜步驟之非水系鋰蓄電元件之初期充電中，藉由以電流值1 A進行恆定電流充電至達到電壓4.5 V後，繼而繼續進行4.5 V恆定電壓充電10小時，而對負極進行鋰摻雜，除此以外，藉由與實施例46相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜實施例50＞ 於鋰摻雜步驟之非水系鋰蓄電元件之初期充電中，藉由以電流值1 A進行恆定電流充電至達到電壓4.2 V後，繼而繼續進行4.2 V恆定電壓充電10小時，而對負極進行鋰摻雜，除此以外，藉由與實施例46相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜實施例51＞ 於鋰摻雜步驟之非水系鋰蓄電元件之初期充電中，藉由以電流值1 A進行恆定電流充電至達到電壓4.2 V後，繼而繼續進行4.2 V恆定電壓充電3小時，而對負極進行鋰摻雜，除此以外，藉由與實施例46相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜實施例52＞ 於鋰摻雜步驟之非水系鋰蓄電元件之初期充電中，藉由以電流值1 A進行恆定電流充電至達到電壓4.2 V後，繼而繼續進行4.2 V恆定電壓充電2小時，而對負極進行鋰摻雜，除此以外，藉由與實施例46相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜實施例53＞ 將塗敷正極前驅體(兩面)時之上表面模嘴之噴出壓設為40 kPa，且將下表面模嘴之噴出壓設為60 kPa，而製作正極前驅體(兩面)，除此以外，藉由與實施例46相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜實施例54＞ 將塗敷正極前驅體(兩面)時之上表面模嘴之噴出壓設為40 kPa，且將下表面模嘴之噴出壓設為60 kPa，而製作正極前驅體(兩面)，除此以外，藉由與實施例47相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜實施例55＞ 將塗敷正極前驅體(兩面)時之上表面模嘴之噴出壓設為40 kPa，且將下表面模嘴之噴出壓設為60 kPa，而製作正極前驅體(兩面)，除此以外，藉由與實施例48相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜實施例56＞ 將塗敷正極前驅體(兩面)時之上表面模嘴之噴出壓設為55 kPa，且將下表面模嘴之噴出壓設為58 kPa，而製作正極前驅體(兩面)，除此以外，藉由與實施例46相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜實施例57＞ 將塗敷正極前驅體(兩面)時之上表面模嘴之噴出壓設為55 kPa，且將下表面模嘴之噴出壓設為58 kPa，而製作正極前驅體(兩面)，除此以外，藉由與實施例47相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜實施例58＞ 於鋰摻雜步驟之非水系鋰蓄電元件之初期充電中，藉由在45℃之恆溫槽內，以電流值1 A進行恆定電流充電至達到電壓4.2 V後，繼而繼續進行4.2 V恆定電壓充電10小時，而對負極進行鋰摻雜，除此以外，藉由與實施例53相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜實施例59＞ 於鋰摻雜步驟之非水系鋰蓄電元件之初期充電中，藉由在45℃之恆溫槽內，以電流值1 A進行恆定電流充電至達到電壓4.2 V後，繼而繼續進行4.2 V恆定電壓充電5小時，而對負極進行鋰摻雜，除此以外，藉由與實施例53相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜實施例60＞ 將碳酸鋰於液氮中冷卻至-196℃後，使用f1.0 mm之氧化鋯珠，以周速10.0 m/s粉碎10分鐘，除此以外，藉由與實施例46相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜實施例61＞ 將碳酸鋰於液氮中冷卻至-196℃後，使用f1.0 mm之氧化鋯珠，以周速10.0 m/s粉碎5分鐘，除此以外，藉由與實施例46相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜比較例38＞ 將碳酸鋰於25℃環境下，使用f1.0 mm之氧化鋯珠，以周速10.0 m/s粉碎5分鐘，而製作碳酸鋰5。 將48.0質量份之活性碳1d、43.0質量份之碳酸鋰5、2.5質量份之科琴黑、1.5質量份之PVP(聚乙烯基吡咯啶酮)、及5.0質量份之PVDF(聚偏二氟乙烯)、以及NMP(N-甲基吡咯啶酮)加以混合，藉由與實施例32相同之方法而製作塗敷液5。將55.0質量份之活性碳1d、36.0質量份之碳酸鋰5、2.5質量份之科琴黑、1.5質量份之PVP(聚乙烯基吡咯啶酮)、及5.0質量份之PVDF(聚偏二氟乙烯)、以及NMP(N-甲基吡咯啶酮)加以混合，藉由與實施例32相同之方法而製作塗敷液6。將塗敷液5以模嘴之噴出壓50 kPa塗佈至15 μm之鋁箔之表面，將塗敷液6以模嘴之噴出壓50 kPa塗佈至鋁箔之背面，藉由與實施例32相同之方法而製作正極前驅體7(兩面)。又，將塗敷液5以模嘴之噴出壓55 kPa塗佈至15 μm之鋁箔之單面，而製作正極前驅體7(單面)。 使用2塊正極前驅體7(單面)、19塊正極前驅體7(兩面)、20塊負極4，除此以外，藉由與實施例32相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜比較例39＞ 於鋰摻雜步驟之非水系鋰蓄電元件之初期充電中，藉由以電流值1 A進行恆定電流充電至達到電壓4.5 V後，繼而繼續進行4.5 V恆定電壓充電10小時，而對負極進行鋰摻雜，除此以外，藉由與比較例38相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜比較例40＞ 於鋰摻雜步驟之非水系鋰蓄電元件之初期充電中，藉由以電流值1 A進行恆定電流充電至達到電壓4.3 V後，繼而繼續進行4.3 V恆定電壓充電10小時，而對負極進行鋰摻雜，除此以外，藉由與比較例38相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜比較例41＞ 於鋰摻雜步驟之非水系鋰蓄電元件之初期充電中，藉由以電流值1 A進行恆定電流充電至達到電壓4.2 V後，繼而繼續進行4.2 V恆定電壓充電2小時，而對負極進行鋰摻雜，除此以外，藉由與比較例38相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜比較例42＞ 於鋰摻雜步驟之非水系鋰蓄電元件之初期充電中，藉由以電流值1 A進行恆定電流充電至達到電壓4.2 V後，繼而繼續進行4.2 V恆定電壓充電1小時，而對負極進行鋰摻雜，除此以外，藉由與比較例38相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜比較例43＞ 將60.0質量份之活性碳1d、31.0質量份之碳酸鋰3、2.5質量份之科琴黑、1.5質量份之PVP(聚乙烯基吡咯啶酮)、及5.0質量份之PVDF(聚偏二氟乙烯)、以及NMP(N-甲基吡咯啶酮)加以混合，藉由與實施例32相同之方法而製作塗敷液7。將塗敷液5以模嘴之噴出壓50 kPa至15 μm之鋁箔之表面，將塗敷液7以模嘴之噴出壓50 kPa塗佈至鋁箔之背面，藉由與實施例32相同之方法而製作正極前驅體8(兩面)。 使用2塊正極前驅體7(單面)、19塊正極前驅體8(兩面)、20塊負極4，除此以外，藉由與實施例32相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜比較例44＞ 於鋰摻雜步驟之非水系鋰蓄電元件之初期充電中，藉由以電流值1 A進行恆定電流充電至達到電壓4.5 V後，繼而繼續進行4.5 V恆定電壓充電10小時，而對負極進行鋰摻雜，除此以外，藉由與比較例43相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜比較例45＞ 於鋰摻雜步驟之非水系鋰蓄電元件之初期充電中，藉由以電流值1 A進行恆定電流充電至達到電壓4.3 V後，繼而繼續進行4.3 V恆定電壓充電10小時，而對負極進行鋰摻雜，除此以外，藉由與比較例43相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜比較例46＞ 於鋰摻雜步驟之非水系鋰蓄電元件之初期充電中，藉由以電流值1 A進行恆定電流充電至達到電壓4.2 V後，繼而繼續進行4.2 V恆定電壓充電2小時，而對負極進行鋰摻雜，除此以外，藉由與比較例43相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜比較例47＞ 將碳酸鋰於25℃環境下，使用f1.0 mm之氧化鋯珠，以周速10.0 m/s粉碎3分鐘，除此以外，藉由與比較例43相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜比較例48＞ 將碳酸鋰於25℃環境下，使用f1.0 mm之氧化鋯珠，以周速10.0 m/s粉碎2分鐘，除此以外，藉由與比較例43相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜比較例49＞ 將碳酸鋰於25℃環境下，使用f1.0 mm之氧化鋯珠，以周速10.0 m/s粉碎1分鐘，除此以外，藉由與比較例43相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜比較例50＞ 於鋰摻雜步驟之非水系鋰蓄電元件之初期充電中，藉由在溫度60℃下，以電流值1 A進行恆定電流充電至達到電壓4.7 V後，繼而繼續進行4.7 V恆定電壓充電40小時，而對負極進行鋰摻雜，除此以外，藉由與實施例46相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜比較例51＞ 於鋰摻雜步驟之非水系鋰蓄電元件之初期充電中，藉由在溫度70℃下，以電流值1 A進行恆定電流充電至達到電壓4.7 V後，繼而繼續進行4.7 V恆定電壓充電40小時，而對負極進行鋰摻雜，除此以外，藉由與實施例46相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜比較例52＞ 於鋰摻雜步驟之非水系鋰蓄電元件之初期充電中，藉由在溫度60℃下，以電流值1 A進行恆定電流充電至達到電壓4.8 V後，繼而繼續進行4.8 V恆定電壓充電40小時，而對負極進行鋰摻雜，除此以外，藉由與實施例46相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 將實施例46～61、比較例38～52之非水系鋰蓄電元件之評價結果示於表4。 [表4] 不受理論所限定，根據表3及表4認為，於Cy2 /Cx2 為1.0以上之情形時，由於在電位變化較大之Cy 面，鋰化合物被曝露於高電位而導致氣體產生量增多，故而於高溫保存試驗時所產生之氣體量增多，電阻上升增大。又認為，於X1 ＞Y1 之情形時，由於正極活性物質間之電子傳導會被粒子較大之鋰化合物所阻礙，故而內部電阻Ra增大。認為於A1 為40%以下，或A2 為10%以下之情形時，由於促進鋰化合物之表面之電解液分解，故而於高溫保存試驗時所產生之氣體量增多，電阻上升增大。又認為，於A1 為99%以上，或A2 為60%以上之情形時，由於引起電解質之分解過度，結果所產生之副生成物會產生影響，故而於高溫保存試驗時所產生之氣體量增多，電阻上升增大。 不受理論所限定，認為藉由將碳酸鋰之粉碎於-196℃之極低溫條件下進行，可在不受粉碎時之溫度上升影響之情況下，抑制碳酸鋰粒子表面之缺陷產生，結果成功抑制了碳酸鋰粒子之再凝集。進而認為，可預先藉由在高露點環境下對碳酸鋰進行處理，將碳酸鋰之表面活化，而使作為電解質之LiPF6 於碳酸鋰粒子之表面高效率地分解，結果所生成之氟化合物遍及各處地沈積，從而改善高溫保存特性及高負載充放電特性。 以下，對第三態樣之實施形態進行具體說明。 ＜實施例62＞ [活性碳之製備] [活性碳1e] 將經破碎之椰子殼碳化物放入小型碳化爐內，於氮氣環境下，於500℃下碳化處理3小時而獲得碳化物。將所獲得之碳化物放入活化爐內，將利用預熱爐進行加溫之水蒸汽以1 kg/h導入至上述活化爐內，以8小時升溫至900℃而進行活化。取出活化後之碳化物，並於氮氣環境下進行冷卻，而獲得經活化之活性碳。將所獲得之經活化之活性碳流水洗淨10小時後進行脫水，於保持於115℃之電氣乾燥機內乾燥10小時後，利用球磨機粉碎1小時，而獲得活性碳1e。 使用島津製作所公司製造之雷射繞射式粒度分佈測定裝置(SALD-2000J)，測定活性碳1e之平均粒徑，結果為4.2 μm。又，使用Yuasa-ionics公司製造之細孔分佈測定裝置(AUTOSORB-1 AS-1-MP)，測定活性碳1之細孔分佈，結果BET比表面積為2,360 m2 /g，中孔量(V1 )為0.52 cc/g，微孔量(V2 )為0.88 cc/g，V1 /V2 ＝0.59。 [活性碳2c] 將酚樹脂放入煅燒爐內，於氮氣環境下，於600℃下碳化處理2小時後，利用球磨機進行粉碎，並進行分級而獲得平均粒徑7.0 μm之碳化物。將所獲得之碳化物與KOH以質量比1：5加以混合，放入煅燒爐內，於氮氣環境下，於800℃下加熱1小時而進行活化。取出活化後之碳化物，於製備為濃度2 mol/L之稀鹽酸中攪拌洗淨1小時，利用蒸餾水進行煮沸洗淨直至pH值穩定於5～6之間之後，進行乾燥，藉此獲得活性碳2c。 使用島津製作所公司製造之雷射繞射式粒度分佈測定裝置(SALD-2000J)，測定活性碳2c之平均粒徑，結果為7.1 μm。又，使用Yuasa-ionics公司製造之細孔分佈測定裝置(AUTOSORB-1 AS-1-MP)，測定活性碳2c之細孔分佈，結果BET比表面積為3,627 m2 /g，中孔量(V1 )為1.50 cc/g，微孔量(V2 )為2.28 cc/g，V1 /V2 ＝0.66。 [正極前驅體之製造] 使用上述所獲得之活性碳1e作為正極活性物質，而製造正極前驅體(單面正極前驅體、及兩面正極前驅體)。 [正極活性物質層1之製備] 將57.5質量份之活性碳1e、30.0質量份之作為鋰化合物之平均粒徑2.4 μm之碳酸鋰、3.0質量份之科琴黑、1.5質量份之PVP(聚乙烯基吡咯啶酮)、及8.0質量份之PVDF(聚偏二氟乙烯)、以及NMP(N-甲基吡咯啶酮)加以混合，將其混合物使用PRIMIX公司製造之薄膜回轉型高速混合機Filmix，以周速17 m/s之條件進行分散，而獲得塗敷液。使用Toray Engineering公司製造之模具塗佈機將上述塗敷液以塗敷速度1 m/s之條件塗敷至厚度15 μm之無貫通孔之鋁箔之單面，於乾燥溫度100℃下進行乾燥，而獲得設置有正極活性物質層1之單面正極前驅體9。 [正極活性物質層2之製備] 將42.5質量份之活性碳1e、45.0質量份之作為鋰化合物之平均粒徑2.4 μm之碳酸鋰、3.0質量份之科琴黑、1.5質量份之PVP(聚乙烯基吡咯啶酮)、及8.0質量份之PVDF(聚偏二氟乙烯)、以及NMP(N-甲基吡咯啶酮)加以混合，將其混合物使用PRIMIX公司製造之薄膜回轉型高速混合機Filmix，以周速17 m/s之條件進行分散，而獲得塗敷液。使用Toray Engineering公司製造之模具塗佈機將上述塗敷液以塗敷速度1 m/s之條件塗敷至厚度15 μm之無貫通孔之鋁箔之單面、及上述所獲得之單面正極前驅體9之未設置有正極活性物質層1之側之正極集電體上，於乾燥溫度100℃下進行乾燥，而獲得設置有正極活性物質層2之單面正極前驅體10、及兩面正極前驅體。 將所獲得之單面正極前驅體及兩面正極前驅體使用輥壓機於壓力4 kN/cm、加壓部之表面溫度25℃之條件下進行加壓。 [負極之製造] [負極5之製備例] 將平均粒徑為3.5 μm且BET比表面積為1,801 m2 /g之市售之椰子殼活性碳150 g放入不鏽鋼網製之籠，並放置於加入有煤系瀝青(軟化點：120℃)200 g之不鏽鋼製槽之上，將兩者設置於電爐(爐內有效尺寸300 mm×300 mm×300 mm)內。藉由將椰子殼活性碳與煤系瀝青於氮氣環境下，以8小時升溫至700℃，於相同溫度下保持4小時，使之熱反應，而獲得複合碳材料1a3 。將所獲得之複合碳材料1a3 藉由自然冷卻而冷卻至60℃之後，自電爐中取出。 針對所獲得之複合碳材料1a3 ，藉由與上述相同之方法而測定平均粒徑及BET比表面積。將結果示於下述表5。 使用複合碳材料1a3 作為負極活性物質，而製造負極5。 將82質量份之複合碳材料1a3 、6質量份之乙炔黑、及12質量份之PVdF(聚偏二氟乙烯)、以及NMP(N-甲基吡咯啶酮)加以混合，將其混合物使用PRIMIX公司製造之薄膜回轉型高速混合機Filmix，以周速15 m/s之條件進行分散，而獲得塗敷液。使用東機產業公司之E型黏度計TVE-35H測定所獲得之塗敷液之黏度(ηb)及TI值，結果黏度(ηb)為2,892 mPa・s，TI值為5.0。使用Toray Engineering公司製造之模具塗佈機將上述塗敷液以塗敷速度1 m/s之條件塗敷至厚度10 μm之無貫通孔之電解銅箔之兩面，於乾燥溫度85℃下進行乾燥，而獲得負極5(以下，亦稱為「兩面負極」)。將所獲得之負極5使用輥壓機於壓力4 kN/cm、加壓部之表面溫度25℃之條件下進行加壓。對於上述所獲得之負極5之膜厚，使用小野計器公司製造之膜厚計Linear Gauge Sensor GS-551測定負極5之任意10處。自所測得之膜厚之平均值減去銅箔之厚度，而求出負極5之負極活性物質層之膜厚。關於負極5之負極活性物質層之膜厚，每一單面為40 μm。 [負極6及7之製備例] 如表5所示調整基材及其質量份、煤系瀝青之質量份、以及熱處理溫度，除此以外，與負極5之製備例同樣地進行，並進行負極活性物質之製造及評價。又，使用表5所示之負極活性物質，以成為表5所記載之塗敷液之調配組成之方式製備塗敷液，除此以外，與負極5之製備例同樣地進行，並進行負極6及7之製造及評價。將結果示於下述表5。 [表5] 表5中之原料分別如下所述。 ・椰子殼活性碳：平均粒徑3.5 μm、BET比表面積1,801 m2 /g ・碳奈米粒子：平均粒徑5.3 μm、BET比表面積1,354 m2 /g、1次粒徑19 nm ・人造石墨：平均粒徑4.9 μm、BET比表面積8.1 m2 /g ・瀝青：軟化點120℃之煤系瀝青 [非水系電解液之製備] 使用碳酸乙二酯(EC)：碳酸甲酯乙酯(EMC)＝33：67(體積比)之混合溶劑作為有機溶劑，使用如下溶液作為非水系電解液3，該溶液係相對於全部非水系電解液，以LiN(SO2 F)2 及LiPF6 之濃度比為25：75(莫耳比)，且LiN(SO2 F)2 及LiPF6 之濃度之和成為1.2 mol/L之方式溶解各自之電解質鹽而獲得者。 所製備之非水系電解液3中之LiN(SO2 F)2 及LiPF6 之濃度分別為0.9 mol/L及0.3 mol/L。 [非水系鋰蓄電元件之製造] 使用上述所獲得之正極前驅體與負極5，於下述條件下製造複數個非水系鋰蓄電元件。 [組裝] 將所獲得之兩面負極與單面及兩面正極前驅體切割為10 cm×10 cm(100 cm2 )。最上表面使用單面正極前驅體9，最下表面使用單面正極前驅體10，進而使用21塊兩面負極與20塊兩面正極前驅體，負極5之單面(負極集電體之第1面上之第1負極活性物質層)與正極活性物質層1對向，負極5之另一單面(負極集電體之第2面上之第2負極活性物質層)與正極活性物質層2對向，且於負極5與正極前驅體之間夾著厚度15 μm之微多孔膜分隔件而進行積層。其後，對負極5與正極前驅體分別藉由超音波熔接而連接負極端子及正極端子，從而獲得電極積層體。將該電極積層體收納至包含鋁層壓包材之外裝體內，將電極端子部及底部之外裝體3於溫度180℃、密封時間20 sec、及密封壓1.0 MPa之條件下進行熱密封。將密封體於溫度80℃、壓力50 Pa下，於乾燥時間60 hr之條件下進行真空乾燥。 [注液、含浸、密封步驟] 對於收納至鋁層壓包材中之電極積層體，於大氣壓下、溫度25℃、及露點－40℃以下之乾燥空氣環境下，注入約80 g之上述非水系電解液3。繼而，將收納有電極積層體之鋁層壓包材放入減壓腔室中，自大氣壓減壓至-87 kPa之後，恢復至大氣壓，並靜置5分鐘。其後，重複進行4次自大氣壓減壓至-87 kPa之後恢復至大氣壓之步驟後，靜置15分鐘。進而，自大氣壓減壓至-91 kPa後，恢復至大氣壓。重複進行合計7次同樣地進行減壓並恢復至大氣壓之步驟(自大氣壓分別減壓至-95、-96、-97、 -81、-97、-97、-97 kPa)。藉由以上之步驟，使非水系電解液含浸於電極積層體。 其後，藉由將收納至鋁層壓包材中且含浸有非水系電解液3之電極積層體放入減壓密封機中，於加壓至-95 kPa之狀態下，於180℃下以0.1 MPa之壓力密封10秒鐘，將鋁層壓包材進行密封，而製作非水系鋰蓄電元件。 [0320] [鋰摻雜步驟] 對於所獲得之非水系鋰蓄電元件，使用Toyo System公司製造之充放電裝置(TOSCAT-3100U)，於45℃環境下，藉由如下方法進行初期充電，而對負極5進行鋰摻雜，即以電流值50 mA進行恆定電流充電至達到電壓4.6 V後，繼而繼續進行4.6 V恆定電壓充電40小時。 [老化步驟] 將鋰摻雜後之非水系鋰蓄電元件於60℃環境下，以100 mA進行恆定電流放電至達到電壓2.0 V後，以100 mA電壓進行恆定電流充電至達到4.0 V，進而實施進行4.0 V恆定電流充電50小時之恆定電流恆定電壓充電步驟。 [排氣步驟] 對於老化後之非水系鋰蓄電元件，於溫度25℃、露點－40℃之乾燥空氣環境下將鋁層壓包材之一部分開封。繼而，將上述非水系鋰蓄電元件放入減壓腔室中，使用KNF公司製造之隔膜泵(N816.3KT.45.18)，以3分鐘自大氣壓減壓至-80 kPa後，以3分鐘恢復至大氣壓，將該步驟合計重複進行3次。其後，將非水系鋰蓄電元件放入減壓密封機中，減壓至-90 kPa後，於200℃下以0.1 MPa之壓力密封10秒鐘，藉此將鋁層壓包材進行密封。 [非水系鋰蓄電元件之評價] 針對上述所獲得之非水系鋰蓄電元件中之1個實施下述之[高負載充放電循環試驗]。使用剩餘之非水系鋰蓄電元件，分別實施下述之[負極之固態7 Li-NMR測定]、[使用後負極之負極活性物質層之分析]、[正極之固態7 Li-NMR測定]、及[正極中之鋰化合物之平均粒徑之測定]。 [高負載充放電循環試驗] 針對所獲得之非水系鋰蓄電元件，於設定為25℃之恆溫槽內，使用Fujitsu Telecom Networks股份有限公司製造之充放電裝置(5 V、360 A)，藉由上述方法而測定高負載充放電循環試驗前之內部電阻Ra。 繼而，於設定為25℃之恆溫槽內，使用Fujitsu Telecom Networks股份有限公司製造之充放電裝置(5 V、360 A)，將電流值設為300 C，藉由上述方法實施高負載充放電循環試驗，測定高負載充放電循環試驗後之內部電阻Rb，而獲得Rb/Ra。將結果示於下述表6。 [負極之固態7 Li-NMR測定] 針對上述所獲得之非水系鋰蓄電元件之負極5，進行負極活性物質層之固態7 Li-NMR測定。 首先，對於上述所製造之非水系鋰蓄電元件，使用ASKA ELECTRONIC公司製造之充放電裝置(ACD-01)，於環境溫度25℃下，以50 mA之電流進行恆定電流充電至2.9 V後，進行施加2.9 V之恆定電壓15小時之恆定電流恆定電壓充電。 繼而，於氬氣環境下採取負極活性物質層。將非水系鋰蓄電元件於氬氣環境下進行拆解，取出負極5。繼而，將所獲得之負極5於碳酸二乙酯中浸漬2分鐘以上，而除去鋰鹽等。於相同條件下再一次浸漬於碳酸二乙酯中之後，進行風乾。其後，自所獲得之負極5之負極集電體之第1面上及第2面上分別採取負極活性物質層，並進行稱量。 針對所獲得之各負極活性物質層，進行固態7 Li-NMR測定。使用JEOL RESONANCE公司製造之ECA700(7 Li-NMR之共振頻率為272.1 MHz)作為測定裝置，於室溫環境下，將魔角旋轉之旋轉數設為14.5 kHz，將照射脈衝寬度設為45°脈衝，藉由單脈衝法進行測定。使用1 mol/L之氯化鋰水溶液作為位移基準，將作為外部標準而另外測得之該位移位置設為0 ppm。於測定1 mol/L之氯化鋰水溶液時，不使試樣旋轉，將照射脈衝寬度設為45°脈衝，藉由單脈衝法進行測定。 針對藉由上述方法所獲得之負極活性物質層之固態7 Li-NMR光譜，藉由上述方法算出鋰量q1 、q2 ，並算出變動係數CV。將結果示於下述表6。 [使用後負極之負極活性物質層之分析] 針對上述所獲得之非水系鋰蓄電元件之負極5，測定使用後負極之負極活性物質層每單位體積之BET比表面積。 首先，對於上述所製造之非水系鋰蓄電元件，使用ASKA ELECTRONIC公司製造之充放電裝置(ACD-01)，於環境溫度25℃下，以50 mA之電流進行恆定電流充電至2.9 V後，進行施加2.9 V之恆定電壓15小時之恆定電流恆定電壓充電。 繼而，於氬氣環境下採取負極5。將非水系鋰蓄電元件於氬氣環境下進行拆解，取出負極5。繼而，將所獲得之負極5於碳酸二乙酯中浸漬2分鐘以上而除去非水系電解液或鋰鹽等，並進行風乾。其後，將所獲得之負極5於包含甲醇與異丙醇之混合溶劑中浸漬15小時，而使吸藏於負極活性物質之鋰離子失活，並進行風乾。繼而，使用真空乾燥機，將所獲得之負極5於溫度170℃之條件下真空乾燥12小時，藉此獲得測定樣品。針對所獲得之測定樣品，使用Yuasa-ionics公司製造之細孔分佈測定裝置(AUTOSORB-1 AS-1-MP)，將氮作為吸附質，藉由上述方法而測定使用後負極之負極活性物質層每單位體積之BET比表面積。將結果示於下述表6。 [正極之固態7 Li-NMR測定] 針對所獲得之非水系鋰蓄電元件之正極，進行正極活性物質層之固態7 Li-NMR測定。 首先，對於上述所製造之非水系鋰蓄電元件，使用ASKA ELECTRONIC公司製造之充放電裝置(ACD-01)，於環境溫度25℃下，以50 mA之電流進行恆定電流充電至2.9 V後，進行施加2.9 V之恆定電壓15小時之恆定電流恆定電壓充電。 繼而，於氬氣環境下採取正極活性物質層。將非水系鋰蓄電元件於氬氣環境下進行拆解，並取出正極。繼而，將所獲得之正極於碳酸二乙酯中浸漬2分鐘以上，而除去非水系電解液或鋰鹽等。於相同條件下再一次浸漬於碳酸二乙酯中之後，進行風乾。 其後，自正極採取正極活性物質層。 將所獲得之正極活性物質層作為試樣，進行固態7 Li-NMR測定。使用JEOL RESONANCE公司製造之ECA700(7 Li-NMR之共振頻率為272.1 MHz)作為測定裝置，於室溫環境下，將魔角旋轉之旋轉數設為14.5 kHz，將照射脈衝寬度設為45°脈衝，藉由單脈衝法進行測定。觀測範圍設為-400 ppm～400 ppm之範圍，點數設為4,096點。將重複等待時間以外之測定條件、例如累計次數、接收增益等全部設為相同，在此基礎上，分別對將重複等待時間設為10秒之情形與設為3,000秒之情形進行測定，而獲得NMR光譜。使用1 mol/L之氯化鋰水溶液作為位移基準，將作為外部標準而另外測得之該位移位置設為0 ppm。於測定1 mol/L之氯化鋰水溶液時，不使試樣旋轉，將照射脈衝寬度設為45°脈衝，藉由單脈衝法進行測定。 根據藉由上述方法所獲得之正極活性物質層之固態7 Li-NMR光譜，藉由上述方法算出b/a。將結果示於下述表6。 [正極中之鋰化合物之平均粒徑之測定] 將所獲得之非水系鋰蓄電元件於露點溫度-72℃之氬氣箱中進行拆解，將於兩面塗敷有正極活性物質層之正極切出10 cm×5 cm之大小，並浸於30 g之碳酸二乙酯溶劑中，偶爾利用鑷子挪動正極，洗淨10分鐘。繼而，取出正極，於氬氣箱中風乾5分鐘，將正極浸於新準備之30 g之碳酸二乙酯溶劑中，藉由與上述相同之方法洗淨10分鐘。將正極自氬氣箱中取出，使用真空乾燥機(大和科學製造、DP33)，於溫度25℃、及壓力1 kPa之條件下乾燥20小時，而獲得正極試樣。 自正極試樣切出1 cm×1 cm之小片，使用日本電子製造之SM-09020 CP，使用氬氣，於加速電壓4 kV、及光束直徑500 μm之條件下製作與正極試樣之面方向垂直之剖面。繼而，於10 Pa之真空中，藉由濺鍍對表面塗佈金。繼而，於以下所示之條件下，於大氣曝露下測定正極表面之SEM及EDX。 (SEM-EDX測定條件) ・測定裝置：Hitachi High-Technologies製造、電解發射型掃描型電子顯微鏡 FE-SEM S-4700 ・加速電壓：10 kV ・發射電流：10 μA ・測定倍率：2,000倍 ・電子束入射角度：90° ・X射線取出角度：30° ・空載時間：15% ・分佈分析元素：C、O、F ・測定像素數：256×256個像素 ・測定時間：60 sec. ・累計次數：50次 ・以分佈分析圖中無達到最大亮度值之像素，亮度值之平均值處於最大亮度值之40%～60%之範圍之方式調整亮度及對比度。 (SEM-EDX之分析) 藉由使用圖像分析軟體(ImageJ)並利用上述方法，對由上述測得之正極剖面SEM及EDX所獲得之圖像進行圖像分析，而算出鋰化合物之平均粒徑X1 。將結果示於下述表6。 ＜實施例63～74、以及比較例53～56＞ 將正極活性物質、鋰化合物及其平均粒徑、正極活性物質及鋰化合物之質量份設為表6所示，除此以外，與實施例62同樣地進行，而製造複數個正極前驅體。使用該等正極前驅體，與表6所示之負極進行組合，除此以外，與實施例62同樣地進行，而製造非水系鋰蓄電元件，並進行評價。將結果示於下述表6。 ＜比較例57＞ [正極前驅體之製造] 將87.5質量份之活性碳2c、3.0質量份之科琴黑、1.5質量份之PVP(聚乙烯基吡咯啶酮)、及8.0質量份之PVDF(聚偏二氟乙烯)、以及NMP(N-甲基吡咯啶酮)加以混合，將其混合物使用PRIMIX公司製造之薄膜回轉型高速混合機Filmix，以周速17 m/s之條件進行分散，而獲得塗敷液。使用上述所獲得之塗敷液，除此以外，與實施例62同樣地進行而獲得正極前驅體。 [非水系鋰蓄電元件之製備、評價] 使用所獲得之正極前驅體、與於第1負極活性物質層之表面貼附有負極活性物質之每單位質量相當於1,100 mAh/g之金屬鋰箔且於第2負極活性物質層之表面貼附有負極活性物質之每單位質量相當於900 mAh/g之金屬鋰箔的表2所示之負極，除此以外，與實施例62同樣地進行，並實施非水系鋰蓄電元件之組裝及注液、含浸、密封步驟。 繼而，作為鋰摻雜步驟，將上述所獲得之非水系鋰蓄電元件於環境溫度45℃之恆溫槽中保管30小時，使金屬鋰進行離子化，而對表2所示之負極進行摻雜。其後，針對所獲得之非水系鋰蓄電元件，與實施例62同樣地實施老化步驟、及排氣步驟，而製造非水系鋰蓄電元件，並進行評價。將結果示於下述表6。 ＜比較例58＞ [非水系鋰蓄電元件之製備、評價] 使用比較例57中所獲得之正極前驅體、與於表6所示之負極之第1及第2負極活性物質層表面貼附有負極活性物質之每單位質量相當於280 mAh/g之金屬鋰箔的負極，除此以外，與實施例62同樣地實施非水系鋰蓄電元件之組裝及注液、含浸、密封步驟。 繼而，作為鋰摻雜步驟，將上述所獲得之非水系鋰蓄電元件於環境溫度45℃之恆溫槽中保管30小時，使金屬鋰進行離子化，而對表6所示之負極進行摻雜。其後，針對所獲得之非水系鋰蓄電元件，與實施例62同樣地實施老化步驟、及排氣步驟，而製造非水系鋰蓄電元件，並進行評價。將結果示於下述表6。 將以上之結果彙總示於以下之表6。 [表6] 根據表6所示之實施例62～74及比較例53～58得知，對於非水系鋰蓄電元件，藉由使正極含有正極活性物質以外之鋰化合物，且針對設置於負極集電體之第1面上的第1負極活性物質層之固態7 Li-NMR光譜，將由-20 ppm～60 ppm之波峰面積所計算出之吸藏有鋰離子之第1負極活性物質層之每單位質量之鋰量設為q1 ，且針對設置於第1面之背面即負極集電體之第2面上的第2負極活性物質層之固態7 Li-NMR光譜，將由-20 ppm～60 ppm之波峰面積所計算出之吸藏有鋰離子之第2負極活性物質層之每單位質量之鋰量設為q2 時，將q1 與q2 之變動係數CV調整至特定之範圍內，可顯示出較高之高負載充放電循環特性。 以下，對第四態樣之實施形態進行具體說明。 ＜實施例75＞ ＜正極活性物質之製備＞ [製備例1f] 將經破碎之椰子殼碳化物放入小型碳化爐內，於氮氣環境下，於500℃下碳化處理3小時而獲得碳化物。將所獲得之碳化物放入活化爐內，將利用預熱爐進行加溫之水蒸汽以1 kg/h導入活化爐內，以8小時升溫至900℃而進行活化。取出活化後之碳化物，並於氮氣環境下進行冷卻，而獲得經活化之活性碳。將所獲得之經活化之活性碳流水洗淨10小時後進行脫水，於保持於115℃之電氣乾燥機內乾燥10小時後，利用球磨機粉碎1小時，而獲得活性碳1f。 使用島津製作所公司製造之雷射繞射式粒度分佈測定裝置(SALD-2000J)，測定活性碳1f之平均粒徑，結果為4.2 μm。又，使用Yuasa-ionics公司製造之細孔分佈測定裝置(AUTOSORB-1 AS-1-MP)，測定活性碳1f之細孔分佈。其結果為，BET比表面積為2360 m2 /g，中孔量(V1 )為0.52 cc/g，微孔量(V2 )為0.88 cc/g，V1 /V2 ＝0.59。 [製備例2d] 將酚樹脂放入煅燒爐內，於氮氣環境下，於600℃下碳化處理2小時後，利用球磨機進行粉碎，並進行分級而獲得平均粒徑7 μm之碳化物。將所獲得之碳化物與KOH以質量比1：5加以混合，放入煅燒爐內，於氮氣環境下，於800℃下加熱1小時而進行活化。取出活化後之碳化物，於調整為濃度2 mol/L之稀鹽酸中攪拌洗淨1小時，利用蒸餾水進行煮沸洗淨直至pH值穩定於5～6之間之後，進行乾燥，藉此獲得活性碳2d。 使用島津製作所公司製造之雷射繞射式粒度分佈測定裝置(SALD-2000J)，測定活性碳2d之平均粒徑，結果為7.0 μm。又，使用Yuasa-ionics公司製造之細孔分佈測定裝置(AUTOSORB-1 AS-1-MP)，測定活性碳2d之細孔分佈。其結果為，BET比表面積為3627 m2 /g，中孔量(V1 )為1.50 cc/g，微孔量(V2 )為2.28 cc/g，V1 /V2 ＝0.66。 ＜正極前驅體之製造＞ 使用活性碳2d作為正極活性物質，而製造正極前驅體。 將55.5質量份之活性碳2d、32.0質量份之碳酸鋰、3.0質量份之科琴黑、1.5質量份之PVP(聚乙烯基吡咯啶酮)、及8.0質量份之PVDF(聚偏二氟乙烯)、以及NMP(N-甲基吡咯啶酮)加以混合，使用PRIMIX公司製造之薄膜回轉型高速混合機Filmix，將其以周速17 m/s之條件進行分散而獲得塗敷液1C。使用東機產業公司之E型黏度計TVE-35H而測定所獲得之塗敷液1C之黏度(ηb)及TI值。其結果為，黏度(ηb)為2,370 mPa・s，TI值為3.3。又，使用Yoshimitsu Seiki公司製造之粒度計而測定所獲得之塗敷液1C之分散度。其結果為，粒度為31 μm。 使用Toray Engineering公司製造之兩面模具塗佈機，於塗敷速度1 m/s之條件下將塗敷液1C塗敷至厚度15 μm之鋁箔之單面或兩面，於乾燥溫度120℃下進行乾燥，而獲得正極前驅體11(單面)及正極前驅體11(兩面)。於鋁箔之單面塗佈塗敷液1C時，將模嘴之噴出壓設為55 kPa，於鋁箔之兩面塗佈塗敷液1C時，將上表面模嘴之噴出壓設為55 kPa，且將下表面模嘴之噴出壓設為60 kPa。使用輥壓機於壓力6 kN/cm、加壓部之表面溫度25℃之條件下將所獲得之正極前驅體11(單面)及正極前驅體11(兩面)進行加壓。 對於正極前驅體11(兩面)之整體厚度，使用小野計器公司製造之膜厚計Linear Gauge Sensor GS-551，測定正極前驅體11(兩面)之任意10處。其後，除去正極前驅體11(兩面)中之一面之正極活性物質層，再次測定厚度。其後，將殘留於正極集電體上之正極活性物質層全部除去，測定鋁箔之厚度。根據所獲得之測定結果，求出正極前驅體11(兩面)之正極活性物質層之膜厚，結果正極活性物質層之上表面為58 μm，正極活性物質層之下表面為61 μm，將上表面設為正極前驅體Cy1 面，將下表面設為正極前驅體Cx1 面。 ＜負極活性物質之製備 製備例2a4 ＞ 使用Yuasa-ionics公司製造之細孔分佈測定裝置(AUTOSORB-1 AS-1-MP)，藉由上述方法而測定市售之人造石墨之BET比表面積及細孔分佈。其結果為，BET比表面積為3.1 m2 /g，平均粒徑為4.8 μm。 將該人造石墨300 g放入不鏽鋼網製之籠中，並放置於加入有煤系瀝青(軟化點：50℃)30 g之不鏽鋼製槽之上，將兩者設置於電爐(爐內有效尺寸300 mm×300 mm×300 mm)內。藉由將其於氮氣環境下，以12小時升溫至1000℃，於相同溫度下保持5小時，使之熱反應，而獲得複合多孔質碳材料2a4 。將所獲得之複合多孔質碳材料2a4 藉由自然冷卻而冷卻至60℃，自電爐中取出。 針對所獲得之複合多孔質碳材料2a4 ，藉由與上述相同之方法測定BET比表面積及細孔分佈。其結果為，BET比表面積為6.1 m2 /g，平均粒徑為4.9 μm。又，複合多孔質碳材料2a4 中之源自煤系瀝青之碳質材料相對於活性碳之質量比率為2.0%。 ＜負極之製造＞ 使用複合多孔質碳材料2a4 作為負極活性物質，而製造負極。 將84質量份之複合多孔質碳材料2a4 、10質量份之乙炔黑、及6質量份之PVdF(聚偏二氟乙烯)、以及NMP(N-甲基吡咯啶酮)加以混合，使用PRIMIX公司製造之薄膜回轉型高速混合機Filmix，將其以周速17 m/s之條件進行分散而獲得塗敷液1A。使用東機產業公司之E型黏度計TVE-35H而測定所獲得之塗敷液1A之黏度(ηb)及TI值。其結果為，黏度(ηb)為2,520 mPa・s，TI值為3.8。 使用Toray Engineering公司製造之模具塗佈機，於塗敷速度2 m/s之條件下將塗敷液1A塗敷至厚度10 μm之電解銅箔之兩面，於乾燥溫度120℃下進行乾燥，而獲得負極8。於銅箔之兩面塗佈塗敷液1A時，將上表面模嘴之噴出壓設為50 kPa，將下表面模嘴之噴出壓設為45 kPa。使用輥壓機於壓力5 kN/cm、加壓部之表面溫度25℃之條件下將所獲得之負極8進行加壓。 對於經加壓之負極8之整體厚度，使用小野計器公司製造之膜厚計Linear Gauge Sensor GS-551，測定負極8之任意10處。其後，除去負極8中之一面之負極活性物質層，再次測定厚度。其後，將殘留於負極集電體上之負極活性物質層全部除去，測定銅箔之厚度。根據所獲得之測定結果，求出負極8之負極活性物質層之膜厚，結果負極活性物質層之上表面為35 μm，負極活性物質層之下表面為32 μm，將上表面設為負極Ay1面，將下表面設為負極Ax1面。 [負極每單位重量之電容之測定] 將所獲得之負極8切出1塊1.4 cm×2.0 cm(2.8 cm2 )之大小，使用刮勺、刷子、毛刷除去銅箔之經塗敷之Ax1面之負極活性物質層，而製成工作電極。使用金屬鋰分別作為相對電極及參考電極，使用向碳酸乙二酯(EC)與碳酸甲酯乙酯(EMC)之體積比1：1混合溶劑中以1.0 mol/L之濃度溶解有LiPF6 之非水系溶液作為電解液，於氬氣箱中製作電化學電池。 針對所獲得之電化學電池，使用Toyo System公司製造之充放電裝置(TOSCAT-3100U)，按照以下之順序測定初期充電電容。 對於電化學電池，於溫度25℃下，以電流值0.5 mA/cm2 進行恆定電流充電至電壓值成為0.01 V後，進而進行恆定電壓充電至電流值成為0.01 mA/cm2 。將該恆定電流充電及恆定電壓充電時之充電電容設為初次充電電容並進行評價，結果為0.74 mAh，負極8之每單位質量之電容(鋰離子之摻雜量)為545 mAh/g。 ＜電解液之製備＞ 使用碳酸乙二酯(EC)：碳酸甲酯乙酯(EMC)＝33：67(體積比)之混合溶劑作為有機溶劑，以相對於全部電解液LiN(SO2 F)2 及LiPF6 之濃度比為75：25(莫耳比)，且LiN(SO2 F)2 及LiPF6 之濃度之和成為1.2 mol/L之方式溶解各自之電解質鹽，而獲得非水系電解液4。非水系電解液4中之LiN(SO2 F)2 及LiPF6 之濃度分別為0.9 mol/L及0.3 mol/L。 ＜非水系鋰蓄電元件之製作＞ 以正極活性物質層成為10.0 cm×10.0 cm(100 cm2 )之大小之方式，將所獲得之正極前驅體11切出2塊正極前驅體11(單面)、19塊正極前驅體11(兩面)。繼而，以負極活性物質層成為10.1 cm×10.1 cm(102 cm2 )之大小之方式，切出20塊負極8。又，準備40塊10.3 cm×10.3 cm(106 cm2 )之聚乙烯製之分隔件(旭化成股份有限公司製造、厚度10 μm)。將該等以最外層成為正極前驅體11(單面)，正極前驅體Cx1 面與負極Ax 1面夾著分隔件而對向，正極前驅體Cy1 面與負極Ay1面夾著分隔件而對向之方式，按照正極前驅體11(單面)、分隔件、負極8、分隔件、正極前驅體11(兩面)之順序進行積層，而獲得電極積層體。於所獲得之電極積層體上超音波熔接正極端子及負極端子，放入設置有附帶止回閥之排氣閥的由鋁層壓包材所形成之容器中，藉由熱密封將含有電極端子部之3邊進行密封。 對於收納至鋁層壓包材中之電極積層體，於大氣壓下，於溫度25℃、露點－40℃以下之乾燥空氣環境下注入約70 g之非水系電解液4。繼而，將其放入減壓腔室中，自大氣壓減壓至-87 kPa之後，恢復至大氣壓，並靜置5分鐘。其後，重複進行4次自大氣壓減壓至-87 kPa之後恢復至大氣壓之步驟後，靜置15分鐘。進而，自大氣壓減壓至-91 kPa後，恢復至大氣壓。重複進行合計7次同樣地進行減壓並恢復至大氣壓之步驟(自大氣壓分別減壓至-95、-96、-97、-81、-97、-97、-97 kPa)。藉由以上之步驟，使非水系電解液4含浸於電極積層體。 其後，藉由將含浸有非水系電解液4之電極積層體放入減壓密封機中，於減壓至-95 kPa之狀態下，於180℃下以0.1 MPa之壓力密封10秒鐘，而將鋁層壓包材進行密封。 [鋰摻雜步驟] 將所獲得之電極積層體放入溫度25℃、露點－60℃、氧濃度1 ppm之氬氣箱內。將鋁層壓包材之剩餘部切斷而開封，使用Matsusada Precision公司製造之電源(P4LT18-0.2)，藉由如下方法進行初期充電，而對負極進行鋰摻雜，即以電流值100 mA進行恆定電流充電至達到電壓4.5 V後，繼而繼續進行4.5 V恆定電壓充電72小時。鋰摻雜結束後，使用Fuji Impulse公司製造之熱密封機(FA-300)將鋁層壓層加以密封。 [老化步驟] 將鋰摻雜後之電極積層體自氬氣箱中取出，於25℃環境下，以100 mA進行恆定電流放電至電壓達到3.8 V後，進行3.8 V恆定電流放電1小時，藉此將電壓調整為3.8 V。繼而，將電極積層體於60℃之恆溫槽中保管48小時。 [排氣步驟] 對於老化後之電極積層體，於溫度25℃、露點－40℃之乾燥空氣環境下將鋁層壓包材之一部分開封。繼而，將電極積層體放入減壓腔室中，使用隔膜泵(KNF公司製造、N816.3KT.45.18)，以3分鐘自大氣壓減壓至‑80 kPa後，以3分鐘恢復至大氣壓，將該步驟合計重複進行3次。其後，將電極積層體放入減壓密封機中，減壓至-90 kPa後，於200℃下以0.1 MPa之壓力密封10秒鐘，藉此將鋁層壓包材進行密封，而製作非水系鋰蓄電元件。藉由以上之步驟，而製作3個非水系鋰蓄電元件。 ＜非水系鋰蓄電元件之評價＞ [靜電電容Fa之測定] 針對所獲得之非水系鋰蓄電元件中之1個，於設定為25℃之恆溫槽內，使用Fujitsu Telecom Networks Fukushima股份有限公司製造之充放電裝置(5 V、360 A)，以2 C之電流值(1.6 A)進行恆定電流充電至達到3.8 V，繼而將施加3.8 V之恆定電壓之恆定電壓充電合計進行30分鐘。其後，將以2 C之電流值(1.6 A)實施恆定電流放電至2.2 V時之電容設為Q(C)，根據F＝Q/(3.8－2.2)而算出靜電電容Fa為1767 F。 [內部電阻Ra之測定] 針對上述非水系鋰蓄電元件，於設定為25℃之恆溫槽內，使用Fujitsu Telecom Networks Fukushima股份有限公司製造之充放電裝置(5 V、360 A)，以20 C之電流值(16 A)進行恆定電流充電至達到3.8 V，繼而將施加3.8 V之恆定電壓之恆定電壓充電合計進行30分鐘。其後，將取樣時間設為0.1秒，以20 C之電流值(16 A)進行恆定電流放電至2.2 V，而獲得放電曲線(時間-電壓)。於該放電曲線中，將由放電時間2秒及4秒之時刻之電壓值藉由線性近似進行外插而獲得之放電時間＝0秒之電壓設為Eo，根據降低電壓ΔE＝3.8－Eo、及R＝ΔE/(電流值20 C)算出內部電阻Ra，結果為0.56 mΩ。 [高負載充放電循環試驗] 針對上述步驟中所獲得之非水系鋰蓄電元件，於設定為25℃之恆溫槽內，使用Fujitsu Telecom Networks Fukushima股份有限公司製造之充放電裝置(5 V、360 A)，以200 C之電流值(160 A)進行恆定電流充電至達到3.8 V，繼而以200 C之電流值進行恆定電流放電至達到2.2 V，將該充放電步驟不停頓地地重複進行60000次。循環結束後，測定內部電阻Rb，結果為0.63 mΩ。 [高溫保存試驗] 針對上述非水系鋰蓄電元件，於設定為25℃之恆溫槽內，使用Fujitsu Telecom Networks股份有限公司製造之充放電裝置(5 V、360 A)，以100 C之電流值(80 A)進行恆定電流充電至達到4.0 V，繼而將施加4.0 V之恆定電壓之恆定電壓充電合計進行10分鐘。繼而，將單元保存於60℃環境下，每2週自60℃環境下取出，藉由相同之充電步驟將單元電壓充電至4.0 V後，再次將單元保存於60℃環境下。將該步驟重複實施2個月，將Fluorinert(註冊商標、日本3M股份有限公司)FC-40設為測定溶劑，於25℃環境下，藉由阿基米德法而測定保存試驗開始前之單元體積Va、保存試驗2個月後之單元體積Vb。將根據Vb－Va所求出之氣體產生量利用靜電電容Fa進行規格化之值B為1.82×10-3 cc/F。 [Cx1 、Cy1 、Cx2 、Cy2 、Ax1 、Ay1 之算出] 將所獲得之剩餘之非水系鋰蓄電元件調整為電壓2.9 V，於露點溫度‑72℃之氬氣箱中進行拆解，依據上述方法，根據式(5)、式(6)、及式(7)算出Cx1 、Cy1 、Cx2 、Cy2 、Ax1 、Ay1 。 [顯微拉曼光譜測定] 自將上述非水系鋰蓄電元件拆解而獲得之電極積層體，切出10 cm×10 cm之大小之正極。將所獲得之正極浸於30 g之碳酸二乙酯溶劑中，偶爾利用鑷子挪動正極，洗淨10分鐘。繼而，取出正極，於氬氣箱中風乾5分鐘，將正極浸於新準備之30 g之碳酸二乙酯溶劑中，藉由與上述相同之方法洗淨10分鐘。將經洗淨之正極自氬氣箱中取出，使用真空乾燥機(大和科學製造、DP33)，於溫度25℃、壓力1 kPa之條件下乾燥20小時，而獲得正極試樣3。 於維持非大氣曝露之狀態下，自上述所獲得之正極試樣3切出2塊1 cm×1 cm之小片，將使用刮勺、刷子、毛刷而除去Cy 面之正極活性物質層者設為試樣Sx ，將除去Cx 面之正極活性物質層者設為試樣Sy ，而製成顯微拉曼光譜測定用之樣品。 (測定) 碳酸根離子分佈分析分析係使用Renishaw公司之顯微拉曼光譜裝置inVia Reflex而實施。激發光之雷射之波長係設為532 nm，使用長作動距離之50倍物鏡，於試樣位置以成為約0.7 mW之功率之方式進行聚光。於正極剖面之厚度方向上對90 μm之範圍，於與厚度方向垂直之方向上對30 μm之範圍，以1 μm間隔進行點掃描，而獲得各測定點之拉曼光譜。針對拉曼光譜中於1086 cm-1 所觀測到之碳酸根離子之波峰，自1071 cm-1 劃直線之基準線至1104 cm-1 ，將較基準線出現於正區域之面積與較基準線出現於負區域之面積分別以波峰面積之形式算出。使較基準線出現於負區域之面積之符號成為負值。繪製該碳酸根離子之波峰面積之空間分佈，而獲得碳酸根離子之成像圖像。 (碳酸根離子分佈分析之面積Sx 及Sy 之算出) 藉由以下方式算出碳酸根離子分佈分析之面積Sx 及Sy 。於試樣Sx 之表面之各測定位置所獲得之2700點之拉曼光譜中，於1071、1104 cm-1 之位置設定直線之基準線，將高於基準線之部分之面積設為正，將低於基準線之部分之面積設為負，而製作面積(a)之分佈分析資料。繼而，將面積(a)之最大值至最小值分割為100個區間數，而製作柱狀圖1，針對產生最大度數之面積值之負側之部分，使用高斯函數，藉由最小平方法進行擬合，藉此將雜波成分利用高斯函數進行近似。將自原柱狀圖1減去該擬合之高斯函數的差量設為CO3 2- 之波峰面積之柱狀圖2。於該柱狀圖2中，對於產生最大頻率之面積(b)以上之累積頻率，求出CO3 2- 離子之分佈分析度數，結果為172。藉由將其除以整體之度數2700，而算出碳酸根離子分佈分析之面積Sx ，結果Sx ＝6.4%。同樣地算出試樣Sy 之碳酸根離子分佈分析之面積Sy ，結果為Sy ＝4.5%。 [Cy3 及Ay3 之算出] 於氬氣箱中，於維持非大氣曝露之狀態下，將剩餘之正極試樣3切斷為10 cm×5 cm之大小，使用刮勺、刷子、或毛刷而除去Cx 面之正極活性物質層。將所獲得之正極試樣3利用30 g之碳酸二乙酯溶劑洗淨10分鐘，於維持非大氣曝露之狀態下，於側箱(side box)中使之真空乾燥。將乾燥後之正極電極體於維持非大氣曝露之狀態下自側箱轉移至氬氣箱，利用重水進行浸漬萃取，而獲得正極電極體萃取液。萃取液之分析係藉由離子層析法(IC)及1 H-NMR而進行，根據下述(8)式，由所求出之正極電極體萃取液中之各化合物之濃度C(mol/ml)、萃取所使用之重水之體積D(ml)、及萃取所使用之正極之活性物質之質量E(g)求出沈積於正極電極體之各化合物相對於正極活性物質單位質量之存在量Cy3 (mol/g)。 Cy3 ＝C×D/E・・・(8) 再者，萃取所使用之正極活性物質層之質量係藉由以下之方法而求出。 使用刮勺、刷子、或毛刷，自重水萃取後所殘留之正極電極體之集電體剝取正極活性物質層，將該剝取之正極活性物質層進行水洗後，進行真空乾燥。將進行真空乾燥而獲得之正極活性物質層藉由NMP進行洗淨。繼而，將所獲得之正極活性物質層再次真空乾燥後，進行稱量，藉此調查萃取所使用之正極活性物質層之質量。 (1 H-NMR之測定) 將正極電極體萃取液放入3 mmfNMR管(Shigemi股份有限公司製造之PN-002)中，並插入至5 mmfNMR管(日本精密科學股份有限公司製造N-5)，該管中加入有添加有1,2,4,5-四氟苯之氘化氯仿，藉由雙管法進行1 H NMR測定。利用1,2,4,5-四氟苯之訊號7.1 ppm (m, 2H)進行規格化，求出所觀測到之各化合物之積分值。 又，將濃度已知之添加有二甲基亞碸之氘化氯仿放入3 mmfNMR管(Shigemi股份有限公司製造之PN-002)中，並插入至與上述相同之5 mmfNMR管(日本精密科學股份有限公司製造N-5)中，該管中加入有添加有1,2,4,5-四氟苯之氘化氯仿，藉由雙管法進行1 H NMR測定。與上述同樣地利用1,2,4,5-四氟苯之訊號7.1 ppm (m, 2H)進行規格化，求出二甲基亞碸之訊號2.6 ppm (s, 6H)之積分值。由所使用之二甲基亞碸之濃度與積分值之關係求出正極電極體萃取液中之各化合物之濃度C。1 H NMR光譜之歸屬如下所述。 (關於LiOCH2 CH2 OLi) LiOCH2 CH2 OLi之CH2 ：3.7 ppm (s, 4H) CH3 OLi：3.3 ppm (s, 3H) CH3 CH2 OLi之CH3 ：1.2 ppm (t, 3H) CH3 CH2 OLi之CH2 O：3.7 ppm (q, 2H)如上所述，LiOCH2 CH2 OLi之CH2 之訊號(3.7 ppm)由於與CH3 CH2 OLi之CH2 O之訊號(3.7 ppm)重合，故而除去由CH3 CH2 OLi之CH3 之訊號(1.2 ppm)所算出之相當於CH3 CH2 OLi之CH2 O之部分，而算出LiOCH2 CH2 OLi量。 由藉由上述分析所求出之各化合物之萃取液中之濃度、及萃取所使用之重水之體積、萃取所使用之正極之活性物質質量，算出了Cy 面所含之LiOCH2 CH2 OLi之濃度Cy3 為84.5×10-4 mol/g。 藉由與上述相同之方法，算出了與Cy 面對向之負極活性物質層中所含之LiOCH2 CH2 OLi之濃度Ay3 為47.0×10-4 mol/g。 ＜實施例76＞ 於鋰摻雜步驟之非水系鋰蓄電元件之初期充電中，藉由以電流值100 mA進行恆定電流充電至達到電壓4.5 V後，繼而繼續進行4.5 V恆定電壓充電36小時，而對負極進行鋰摻雜，除此以外，藉由與實施例75相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜實施例77＞ 於鋰摻雜步驟之非水系鋰蓄電元件之初期充電中，藉由以電流值100 mA進行恆定電流充電至達到電壓4.5 V後，繼而繼續進行4.5 V恆定電壓充電12小時，而對負極進行鋰摻雜，除此以外，藉由與實施例75相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜實施例78＞ 於鋰摻雜步驟之非水系鋰蓄電元件之初期充電中，藉由以電流值100 mA進行恆定電流充電至達到電壓4.6 V後，繼而繼續進行4.6 V恆定電壓充電72小時，而對負極進行鋰摻雜，除此以外，藉由與實施例75相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜實施例79＞ 於鋰摻雜步驟之非水系鋰蓄電元件之初期充電中，藉由以電流值100 mA進行恆定電流充電至達到電壓4.6 V後，繼而繼續4.6 V恆定電壓充電36小時，而對負極進行鋰摻雜，除此以外，藉由與實施例78相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜實施例80＞ 於鋰摻雜步驟之非水系鋰蓄電元件之初期充電中，藉由以電流值100 mA進行恆定電流充電至達到電壓4.6 V後，繼而繼續4.6 V恆定電壓充電12小時，而對負極進行鋰摻雜，除此以外，藉由與實施例78相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜實施例81＞ 於鋰摻雜步驟之非水系鋰蓄電元件之初期充電中，藉由以電流值100 mA進行恆定電流充電至達到電壓4.3 V後，繼而繼續4.3 V恆定電壓充電72小時，而對負極進行鋰摻雜，除此以外，藉由與實施例75相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜實施例82＞ 於鋰摻雜步驟之非水系鋰蓄電元件之初期充電中，藉由以電流值100 mA進行恆定電流充電至達到電壓4.3 V後，繼而繼續4.3 V恆定電壓充電36小時，而對負極進行鋰摻雜，除此以外，藉由與實施例81相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜實施例83＞ 於鋰摻雜步驟之非水系鋰蓄電元件之初期充電中，藉由以電流值100 mA進行恆定電流充電至達到電壓4.3 V後，繼而繼續4.3 V恆定電壓充電12小時，而對負極進行鋰摻雜，除此以外，藉由與實施例81相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜實施例84＞ 將塗敷正極前驅體(單面)時之上表面模嘴之噴出壓設為56.5 kPa，而製作正極前驅體12(單面)，將塗敷正極前驅體(兩面)時之上表面模嘴之噴出壓設為56.5 kPa，將下表面模嘴之噴出壓設為58.5 kPa，而製作正極前驅體12(兩面)，除此以外，藉由與實施例75相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜實施例85＞ 於鋰摻雜步驟之非水系鋰蓄電元件之初期充電中，藉由以電流值100 mA進行恆定電流充電至達到電壓4.5 V後，繼而繼續進行4.5 V恆定電壓充電36小時，而對負極進行鋰摻雜，除此以外，藉由與實施例84相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜實施例86＞ 於鋰摻雜步驟之非水系鋰蓄電元件之初期充電中，藉由以電流值100 mA進行恆定電流充電至達到電壓4.5 V後，繼而繼續進行4.5 V恆定電壓充電12小時，而對負極進行鋰摻雜，除此以外，藉由與實施例84相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜實施例87＞ 將塗敷正極前驅體(單面)時之上表面模嘴之噴出壓設為52.5 kPa，而製作正極前驅體13(單面)，將塗敷正極前驅體(兩面)時之上表面模嘴之噴出壓設為52.5 kPa，將下表面模嘴之噴出壓設為62.5 kPa，而製作正極前驅體13(兩面)，除此以外，藉由與實施例75相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜實施例88＞ 將塗敷正極前驅體(單面)時之上表面模嘴之噴出壓設為50 kPa，而製作正極前驅體14(單面)，將塗敷正極前驅體(兩面)時之上表面模嘴之噴出壓設為50 kPa，將下表面模嘴之噴出壓設為65 kPa，而製作正極前驅體14(兩面)，除此以外，藉由與實施例75相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜實施例89＞ 於鋰摻雜步驟之非水系鋰蓄電元件之初期充電中，藉由以電流值100 mA進行恆定電流充電至達到電壓4.5 V後，繼而繼續進行4.5 V恆定電壓充電36小時，而對負極進行鋰摻雜，除此以外，藉由與實施例88相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜實施例90＞ 於鋰摻雜步驟之非水系鋰蓄電元件之初期充電中，藉由以電流值100 mA進行恆定電流充電至達到電壓4.5 V後，繼而繼續進行4.5 V恆定電壓充電12小時，而對負極進行鋰摻雜，除此以外，藉由與實施例88相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜實施例91＞ 將塗敷負極時之上表面模嘴之噴出壓設為48.5 kPa，將下表面模嘴之噴出壓設為46.5 kPa，而製作負極9，除此以外，藉由與實施例75相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜實施例92＞ 於鋰摻雜步驟之非水系鋰蓄電元件之初期充電中，藉由以電流值100 mA進行恆定電流充電至達到電壓4.5 V後，繼而繼續進行4.5 V恆定電壓充電36小時，而對負極進行鋰摻雜，除此以外，藉由與實施例91相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜實施例93＞ 於鋰摻雜步驟之非水系鋰蓄電元件之初期充電中，藉由以電流值100 mA進行恆定電流充電至達到電壓4.5 V後，繼而繼續進行4.5 V恆定電壓充電12小時，而對負極進行鋰摻雜，除此以外，藉由與實施例91相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜實施例94＞ 將塗敷負極時之上表面模嘴之噴出壓設為55 kPa，且將下表面模嘴之噴出壓設為40 kPa，而製作負極10，除此以外，藉由與實施例75相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜實施例95＞ 於鋰摻雜步驟之非水系鋰蓄電元件之初期充電中，藉由以電流值100 mA進行恆定電流充電至達到電壓4.5 V後，繼而繼續進行4.5 V恆定電壓充電36小時，而對負極進行鋰摻雜，除此以外，藉由與實施例94相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜實施例96＞ 於鋰摻雜步驟之非水系鋰蓄電元件之初期充電中，藉由以電流值100 mA進行恆定電流充電至達到電壓4.5 V後，繼而繼續進行4.5 V恆定電壓充電12小時，而對負極進行鋰摻雜，除此以外，藉由與實施例94相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜實施例97＞ 使用正極前驅體12(單面)、正極前驅體12(兩面)、及負極9，除此以外，藉由與實施例75相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜實施例98＞ 使用正極前驅體14(單面)、正極前驅體14(兩面)、及負極10，除此以外，藉由與實施例75相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜實施例99＞ 於鋰摻雜步驟之非水系鋰蓄電元件之初期充電中，藉由以電流值100 mA進行恆定電流充電至達到電壓4.5 V後，繼而繼續進行4.5 V恆定電壓充電36小時，而對負極進行鋰摻雜，除此以外，藉由與實施例98相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜實施例100＞ 於鋰摻雜步驟之非水系鋰蓄電元件之初期充電中，藉由以電流值100 mA進行恆定電流充電至達到電壓4.5 V後，繼而繼續進行4.5 V恆定電壓充電12小時，而對負極進行鋰摻雜，除此以外，藉由與實施例98相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜比較例59＞ 將塗敷正極前驅體(單面)時之上表面模嘴之噴出壓設為57.5 kPa，而製作正極前驅體15(單面)，將塗敷正極前驅體(兩面)時之上表面模嘴之噴出壓設為57.5 kPa，將下表面模嘴之噴出壓設為57.5 kPa，而製作正極前驅體15(兩面)，除此以外，藉由與實施例75相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜比較例60＞ 於鋰摻雜步驟之非水系鋰蓄電元件之初期充電中，藉由以電流值100 mA進行恆定電流充電至達到電壓4.5 V後，繼而繼續進行4.5 V恆定電壓充電36小時，而對負極進行鋰摻雜，除此以外，藉由與比較例59相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜比較例61＞ 於鋰摻雜步驟之非水系鋰蓄電元件之初期充電中，藉由以電流值100 mA進行恆定電流充電至達到電壓4.5 V後，繼而繼續進行4.5 V恆定電壓充電12小時，而對負極進行鋰摻雜，除此以外，藉由與比較例59相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜比較例62＞ 將塗敷負極時之上表面模嘴之噴出壓設為47.5 kPa，將下表面模嘴之噴出壓設為47.5 kPa，而製作負極11，除此以外，藉由與實施例75相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜比較例63＞ 於鋰摻雜步驟之非水系鋰蓄電元件之初期充電中，藉由以電流值100 mA進行恆定電流充電至達到電壓4.5 V後，繼而繼續進行4.5 V恆定電壓充電36小時，而對負極進行鋰摻雜，除此以外，藉由與比較例62相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜比較例64＞ 於鋰摻雜步驟之非水系鋰蓄電元件之初期充電中，藉由以電流值100 mA進行恆定電流充電至達到電壓4.5 V後，繼而繼續進行4.5 V恆定電壓充電12小時，而對負極進行鋰摻雜，除此以外，藉由與比較例62相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜比較例65＞ 將塗敷正極前驅體(單面)時之上表面模嘴之噴出壓設為45 kPa，而製作正極前驅體16(單面)，將塗敷正極前驅體(兩面)時之上表面模嘴之噴出壓設為45 kPa，將下表面模嘴之噴出壓設為70 kPa，而製作正極前驅體16(兩面)，除此以外，藉由與實施例75相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜比較例66＞ 於鋰摻雜步驟之非水系鋰蓄電元件之初期充電中，藉由以電流值100 mA進行恆定電流充電至達到電壓4.5 V後，繼而繼續進行4.5 V恆定電壓充電36小時，而對負極進行鋰摻雜，除此以外，藉由與比較例65相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜比較例67＞ 於鋰摻雜步驟之非水系鋰蓄電元件之初期充電中，藉由以電流值100 mA進行恆定電流充電至達到電壓4.5 V後，繼而繼續進行4.5 V恆定電壓充電12小時，而對負極進行鋰摻雜，除此以外，藉由與比較例65相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜比較例68＞ 將塗敷負極時之上表面模嘴之噴出壓設為60 kPa，將下表面模嘴之噴出壓設為35 kPa，而製作負極12，除此以外，藉由與實施例75相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜比較例69＞ 於鋰摻雜步驟之非水系鋰蓄電元件之初期充電中，藉由以電流值100 mA進行恆定電流充電至達到電壓4.5 V後，繼而繼續進行4.5 V恆定電壓充電36小時，而對負極進行鋰摻雜，除此以外，藉由與比較例68相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜比較例70＞ 於鋰摻雜步驟之非水系鋰蓄電元件之初期充電中，藉由以電流值100 mA進行恆定電流充電至達到電壓4.5 V後，繼而繼續進行4.5 V恆定電壓充電12小時，而對負極進行鋰摻雜，除此以外，藉由與比較例68相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜比較例71＞ 使用正極前驅體16(單面)、正極前驅體16(兩面)、及負極12，除此以外，藉由與實施例75相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜比較例72＞ 於鋰摻雜步驟之非水系鋰蓄電元件之初期充電中，藉由以電流值100 mA進行恆定電流充電至達到電壓4.5 V後，繼而繼續進行4.5 V恆定電壓充電36小時，而對負極進行鋰摻雜，除此以外，藉由與比較例71相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜比較例73＞ 於鋰摻雜步驟之非水系鋰蓄電元件之初期充電中，藉由以電流值100 mA進行恆定電流充電至達到電壓4.5 V後，繼而繼續進行4.5 V恆定電壓充電12小時，而對負極進行鋰摻雜，除此以外，藉由與比較例71相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜比較例74＞ 於鋰摻雜步驟之非水系鋰蓄電元件之初期充電中，藉由以電流值100 mA進行恆定電流充電至達到電壓4.1 V後，繼而繼續進行4.1 V恆定電壓充電72小時，而對負極進行鋰摻雜，除此以外，藉由與比較例71相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜比較例75＞ 於鋰摻雜步驟之非水系鋰蓄電元件之初期充電中，藉由以電流值100 mA進行恆定電流充電至達到電壓4.1 V後，繼而繼續進行4.1 V恆定電壓充電36小時，而對負極進行鋰摻雜，除此以外，藉由與比較例71相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜比較例76＞ 於鋰摻雜步驟之非水系鋰蓄電元件之初期充電中，藉由以電流值100 mA進行恆定電流充電至達到電壓4.1 V後，繼而繼續進行4.1 V恆定電壓充電12小時，而對負極進行鋰摻雜，除此以外，藉由與比較例71相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜比較例77＞ 於鋰摻雜步驟之非水系鋰蓄電元件之初期充電中，藉由以電流值100 mA進行恆定電流充電至達到電壓5.0 V後，繼而繼續進行5.0 V恆定電壓充電72小時，而對負極進行鋰摻雜，除此以外，藉由與比較例71相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜比較例78＞ 於鋰摻雜步驟之非水系鋰蓄電元件之初期充電中，藉由以電流值100 mA進行恆定電流充電至達到電壓5.1 V後，繼而繼續進行5.1 V恆定電壓充電72小時，而對負極進行鋰摻雜，除此以外，藉由與比較例71相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜比較例79＞ 於鋰摻雜步驟之非水系鋰蓄電元件之初期充電中，藉由以電流值100 mA進行恆定電流充電至達到電壓5.2 V後，繼而繼續進行5.2 V恆定電壓充電72小時，而對負極進行鋰摻雜，除此以外，藉由與比較例71相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜比較例80＞ 以正極前驅體Cx1 面與負極Ay1面夾著分隔件而對向，正極前驅體Cy1 面與負極Ax1面夾著分隔件而對向之方式製作電極積層體，除此以外，藉由與實施例75相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜比較例81＞ 於鋰摻雜步驟之非水系鋰蓄電元件之初期充電中，藉由以電流值100 mA進行恆定電流充電至達到電壓4.5 V後，繼而繼續進行4.5 V恆定電壓充電36小時，而對負極進行鋰摻雜，除此以外，藉由與比較例80相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜比較例82＞ 於鋰摻雜步驟之非水系鋰蓄電元件之初期充電中，藉由以電流值100 mA進行恆定電流充電至達到電壓4.5 V後，繼而繼續進行4.5 V恆定電壓充電12小時，而對負極進行鋰摻雜，除此以外，藉由與比較例80相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜比較例83＞ 使用正極前驅體14(單面)、正極前驅體14(兩面)、及負極10，除此以外，藉由與比較例80相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜比較例84＞ 於鋰摻雜步驟之非水系鋰蓄電元件之初期充電中，藉由以電流值100 mA進行恆定電流充電至達到電壓4.5 V後，繼而繼續進行4.5 V恆定電壓充電36小時，而對負極進行鋰摻雜，除此以外，藉由與比較例83相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜比較例85＞ 於鋰摻雜步驟之非水系鋰蓄電元件之初期充電中，藉由以電流值100 mA進行恆定電流充電至達到電壓4.5 V後，繼而繼續進行4.5 V恆定電壓充電12小時，而對負極進行鋰摻雜，除此以外，藉由與比較例83相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 將實施例75～100、比較例59～85之評價結果示於表7及8。 [表7] [表8] ＜實施例101＞ ＜正極前驅體之製造＞ 使用活性碳1f，除此以外，藉由與實施例75相同之方法而製作正極前驅體17(單面)及正極前驅體17(兩面)。此時，正極活性物質層之上表面之膜厚為55 μm，正極活性物質層之下表面之膜厚為58 μm，將上表面設為正極前驅體Cy2 面，將下表面設為正極前驅體Cx2 面。 ＜負極活性物質之製備 製備例1a4 ＞ 使用Yuasa-ionics公司製造之細孔分佈測定裝置(AUTOSORB-1 AS-1-MP)，藉由上述方法而測定市售之椰子殼活性碳之BET比表面積及細孔分佈。其結果為，BET比表面積為1,790 m2 /g，中孔量(V1 )為0.199 cc/g，微孔量(V2 )為0.698 cc/g，V1 /V2 ＝0.29、而且平均細孔徑為20.1 Å。 將該椰子殼活性碳300 g放入不鏽鋼網製之籠中，放置於加入有煤系瀝青(軟化點：50℃)540 g之不鏽鋼製之槽之上，將兩者設置於電爐(爐內有效尺寸300 mm×300 mm×300 mm)內。藉由將其於氮氣環境下，以8小時升溫至600℃，於相同溫度下保持4小時，使之熱反應，而獲得複合多孔質碳材料1a4 。將所獲得之複合多孔質碳材料1a4 藉由自然冷卻而冷卻至60℃之後，自電爐中取出。 針對所獲得之複合多孔質碳材料1a4 ，藉由與上述相同之方法測定BET比表面積及細孔分佈。其結果為，BET比表面積為262 m2 /g，中孔量(Vm1 )為0.186 cc/g，微孔量(Vm2 )為0.082 cc/g，Vm1 /Vm2 ＝2.27。又，於複合多孔質碳材料1a4 中，源自煤系瀝青之碳質材料相對於活性碳之質量比率為78%。 ＜負極之製造＞ 使用複合多孔質碳材料1a4 ，除此以外，藉由與實施例75相同之方法而製作負極13。此時，負極活性物質層之上表面之膜厚為33 μm，負極活性物質層之下表面為30 μm，將上表面設為負極Ay2 面，將下表面設為負極Ax2 面。 [負極每單位重量之電容之測定] 將所獲得之負極13切出1塊1.4 cm×2.0 cm(2.8 cm2 )之大小，使用刮勺、刷子、毛刷除去塗敷至銅箔上之Ay2 面之負極活性物質層，而製作工作電極。使用金屬鋰分別作為相對電極及參考電極，使用向碳酸乙二酯(EC)與碳酸甲酯乙酯(EMC)之體積比1：1混合溶劑中以1.0 mol/L之濃度溶解有LiPF6 之非水系溶液作為電解液，於氬氣箱中製作電化學電池。 針對所獲得之電化學電池，使用Toyo System公司製造之充放電裝置(TOSCAT-3100U)，按照以下之順序測定初期充電電容。 對於電化學電池，於溫度25℃下，以電流值0.5 mA/cm2 進行恆定電流充電至電壓值成為0.01 V後，進而進行恆定電壓充電至電流值成為0.01 mA/cm2 。將該恆定電流充電及恆定電壓充電時之充電電容設為初次充電電容並進行評價，結果為1.6 mAh，負極13之每單位質量之電容(鋰離子之摻雜量)為1460 mAh/g。 ＜非水系鋰蓄電元件之製作及評價＞ 使用正極前驅體17(單面)、正極前驅體17(兩面)、及負極13，以正極前驅體Cx2 面與負極Ax2 面夾著分隔件而對向，正極前驅體Cy2 面與負極Ay2 面夾著分隔件而對向之方式，按照正極前驅體17(單面)、分隔件、負極13、分隔件、正極前驅體17(兩面)之順序進行積層，而製作電極積層體，除此以外，藉由與實施例75相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件，並進行評價。 ＜實施例102＞ 於鋰摻雜步驟之非水系鋰蓄電元件之初期充電中，藉由以電流值100 mA進行恆定電流充電至達到電壓4.5 V後，繼而繼續進行4.5 V恆定電壓充電36小時，而對負極進行鋰摻雜，除此以外，藉由與實施例101相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜實施例103＞ 於鋰摻雜步驟之非水系鋰蓄電元件之初期充電中，藉由以電流值100 mA進行恆定電流充電至達到電壓4.5 V後，繼而繼續進行4.5 V恆定電壓充電12小時，而對負極進行鋰摻雜，除此以外，藉由與實施例101相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜實施例104＞ 使用氧化鋰代替碳酸鋰，除此以外，藉由與實施例101相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜實施例105＞ 使用氫氧化鋰代替碳酸鋰，除此以外，藉由與實施例101相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜比較例86＞ 以正極前驅體Cx2 面與負極Ay2 面夾著分隔件而對向，正極前驅體Cy1 面與負極Ax1 面夾著分隔件而對向之方式製作電極積層體，除此以外，藉由與實施例101相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜比較例87＞ 於鋰摻雜步驟之非水系鋰蓄電元件之初期充電中，藉由以電流值100 mA進行恆定電流充電至達到電壓4.5 V後，繼而繼續進行4.5 V恆定電壓充電36小時，而對負極進行鋰摻雜，除此以外，藉由與比較例86相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜比較例88＞ 於鋰摻雜步驟之非水系鋰蓄電元件之初期充電中，藉由以電流值100 mA進行恆定電流充電至達到電壓4.5 V後，繼而繼續進行4.5 V恆定電壓充電12小時，而對負極進行鋰摻雜，除此以外，藉由與比較例86相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜比較例89＞ 使用氧化鋰代替碳酸鋰，除此以外，藉由與比較例86相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜比較例90＞ 使用氫氧化鋰代替碳酸鋰，除此以外，藉由與比較例86相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜實施例106＞ 將正極前驅體11(兩面)切斷為12.0 cm×210.0 cm之大小(正極活性物質層之大小為10.0 cm×210.0 cm，於正極集電體上未塗敷正極活性物質層之正極未塗敷部為2.0 cm×210.0 cm)，將負極8切斷為12.1×220.0 cm之大小(負極活性物質層之大小為10.1 cm×220.0 cm，於負極集電體上未塗敷負極活性物質層之負極未塗敷部為2.0 cm×220.0 cm)，將所切出之正極前驅體及負極隔著聚乙烯製之分隔件(旭化成股份有限公司製造、厚度10 μm)進行捲繞，而製作電極積層體。此時，以正極前驅體Cx1 面與負極Ax1面夾著分隔件而對向，正極前驅體Cy1 面與負極Ay1 面夾著分隔件而對向之方式捲繞為橢圓形狀。於所獲得之電極積層體上超音波熔接正極端子及負極端子，放入由鋁層壓包材所形成之容器中，藉由熱密封將含有電極端子部之3邊進行密封。其後，藉由與實施例75相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件，並進行評價。 ＜實施例107＞ 將正極前驅體17(兩面)切斷為12.0 cm×210.0 cm之大小(正極活性物質層之大小為10.0 cm×210.0 cm，於正極集電體上未塗敷正極活性物質層之正極未塗敷部為2.0 cm×210.0 cm)，將負極13切斷為12.1×220.0 cm之大小(負極活性物質層之大小為10.1 cm×220.0 cm，於負極集電體上未塗敷負極活性物質層之負極未塗敷部為2.0 cm×220.0 cm)，將所切出之正極前驅體及負極隔著聚乙烯製之分隔件(旭化成股份有限公司製造、厚度10 μm)進行捲繞，而製作電極積層體。此時，以正極前驅體Cx2 面與負極Ax2 面夾著分隔件而對向，正極前驅體Cy2 面與負極Ay2 面夾著分隔件而對向之方式捲繞為橢圓形狀。於所獲得之電極積層體上超音波熔接正極端子及負極端子，放入由鋁層壓包材所形成之容器中，藉由熱密封將含有電極端子部之3邊進行密封。其後，藉由與實施例75相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件，並進行評價。 ＜比較例91＞ 以正極前驅體Cx1 面與負極Ay1 面夾著分隔件而對向，正極前驅體Cy1 面與負極Ax1 面夾著分隔件而對向之方式捲繞為橢圓形狀，除此以外，藉由與實施例106相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 ＜比較例92＞ 以正極前驅體Cx2 面與負極Ay2 面夾著分隔件而對向，正極前驅體Cy2 面與負極Ax2 面夾著分隔件而對向之方式捲繞為橢圓形狀，除此以外，藉由與實施例107相同之方法而製作非水系鋰蓄電元件。 將實施例101～107、比較例86～92之評價結果示於表9及10。 [表9] [表10] 根據表7～10所示之評價結果認為，於Cx1 /Cy1 為本發明之構成要件之範圍內之1.02以上且1.35以下，Ax1 /Ay1 為0.74以上且0.98以下之情形時，抑制了高負載充放電循環中之非水系電解液中之離子之偏集存在，且抑制了電位變動較大之Cy 面之鋰化合物之分解，因此抑制了電阻上升。 又認為，藉由使式(1)～(3)所表示之化合物存在於正極表面，抑制了正極中之鋰化合物與非水系電解液之反應，從而抑制了高溫保存試驗中之氣體產生。 [產業上之利用可能性] 關於本發明之非水系鋰蓄電元件，可將複數個非水系鋰蓄電元件串聯或並聯地連接而製作蓄電模組。本發明之非水系鋰蓄電元件及上述蓄電模組可適宜地利用於：要求高負載充放電循環特性之汽車之混合驅動系統之電力再生系統、太陽光發電或風力發電等自然發電或者微電網等中之電力負載平準化系統、工廠之生產設備等中之不斷電電源系統、以微波輸電或電解共振等電壓變動之平準化及能量之蓄電為目的之非接觸供電系統、以振動發電等所產生之電力之利用為目的之能量採集系統。 本發明之非水系鋰蓄電元件於應用作鋰離子電容器或鋰離子二次電池時，最大限度地發揮出本發明之效果，故而較佳。
1‧‧‧負極
2‧‧‧負極集電體
3‧‧‧負極集電體之第1面
4‧‧‧負極集電體之第2面
5‧‧‧第1負極活性物質層
6‧‧‧第2負極活性物質層
7‧‧‧正極活性物質層Cx面
8‧‧‧正極活性物質層Cy面
9‧‧‧無孔狀之正極集電體
10‧‧‧負極活性物質層Ax面
11‧‧‧負極活性物質層Ay面
12‧‧‧無孔狀之負極集電體
13‧‧‧分隔件
14‧‧‧電極積層體
15‧‧‧外裝體
圖1係本發明之第三態樣之負極之模式側視圖。 圖2係用以求出本發明之第三態樣之負極活性物質層之體積Vano ＝Sano ×tano 的測定樣品之平面之幾何學面積Sano 與總膜厚tano 之說明圖。 圖3係表示本發明之第四態樣之電極積層體中之正極活性物質層Cx 面及Cy 面、與負極活性物質層Ax 面及Ay 面之對向狀態的圖。

Claims (32)

  1. 一種非水系鋰蓄電元件，其係包含含有活性物質以外之鋰化合物之正極、負極、分隔件、含有鋰離子之非水系電解液者，並且於將上述鋰化合物之平均粒徑設為X1時，0.1μm≦X1≦10.0μm，於將正極活性物質之平均粒徑設為Y1時，2.0μm≦Y1≦20.0μm，X1<Y1，上述正極中所含之上述鋰化合物之量為1質量%以上且50質量%以下，且上述正極活性物質係於將藉由BJH法所算出之源自直徑20Å以上且500Å以下之細孔的中孔量設為V1(cc/g)，且將藉由MP法所算出之源自直徑未達20Å之細孔的微孔量設為V2(cc/g)時，滿足0.3<V1≦0.8、及0.5≦V2≦1.0，且藉由BET法所測得之比表面積顯示為1,500m2/g以上且3,000m2/g以下之活性碳。
  2. 如請求項1之非水系鋰蓄電元件，其中於上述正極表面之藉由SEM-EDX所獲得之元素分佈分析中，以亮度值之平均值作為基準進行二值化之氟分佈分析相對於氧分佈分析之面積重合率A1為40%以上且99%以下。
  3. 如請求項1或2之非水系鋰蓄電元件，其中於經BIB加工之正極剖面之藉由SEM-EDX所獲得之元素分佈分析中，以亮度值之平均值作為基準進行二值化之氟分佈分析相對於氧分佈分析之面積重合率A2為10%以上且60%以下。
  4. 如請求項1或2之非水系鋰蓄電元件，其中上述X1為0.5μm以上且5.0μm以下。
  5. 如請求項1或2之非水系鋰蓄電元件，其中上述正極中所含之鋰化合物之量為2質量%以上且20質量%以下。
  6. 如請求項1或2之非水系鋰蓄電元件，其中上述負極具有無孔狀之負極集電體、與設置於上述負極集電體之單面或兩面上的含有負極活性物質之負極活性物質層，上述負極活性物質含有能夠吸藏及釋放鋰離子之碳材料，上述正極之至少一個具有無孔狀之正極集電體、與設置於上述正極集電體之兩面上的含有正極活性物質之正極活性物質層，於將上述正極之一面(Cy面)之正極活性物質層之單位面積重量設為Cy1(g/m2)，且將另一面(Cx面)之正極活性物質層之單位面積重量設為Cx1(g/m2)時，Cy1/Cx1為0.70以上且0.98以下，於將Cy面之每單位面積之鋰化合物量設為Cy2(g/m2)，且將Cx面之每單位面積之鋰化合物量設為Cx2(g/m2)時，Cy2及Cx2為0.10以上且20.0以下，Cy2/Cx2為0.10以上且1.0以下。
  7. 如請求項1或2之非水系鋰蓄電元件，其中上述正極具有正極集電體、與設置於上述正極集電體之單面或兩面上的含有上述正極活性物質之正極活性物質層，上述負極具有無貫通孔之負極集電體、與設置於上述負極集電體之兩面上的含有負極活性物質之第1及第2負極活性物質層，上述第1及第2負極活性物質層分別吸藏有鋰離子，針對設置於上述負極集電體之第1面上的上述第1負極活性物質層之固態7Li-NMR光譜，將由-20ppm~60ppm之波峰面積所計算出之吸藏有上述鋰離子之上述第1負極活性物質層之每單位質量之鋰量設為q1，且針對設置於上述第1面之背面即上述負極集電體之第2面上的上述第2負極活性物質層之固態7Li-NMR光譜，將由-20ppm~60ppm之波峰面積所計算出之吸藏有上述鋰離子之上述第2負極活性物質層之每單位質量之鋰量設為q2時，q1與q2之變動係數CV為0.001以上且0.500以下。
  8. 如請求項7之非水系鋰蓄電元件，其中針對上述正極活性物質層之固態7Li-NMR光譜，將藉由將重複等待時間設為10秒而測得之-40ppm~40ppm之光譜範圍內之波峰面積設為a，且將藉由將重複等待時間設為3,000秒而測得之-40ppm~40ppm之光譜範圍內之波峰面積設為b時，1.04≦b/a≦5.56。
  9. 如請求項7之非水系鋰蓄電元件，其中上述第1或第2負極活性物質層之每單位體積之BET比表面積為20m2/cc以上且1,500m2/cc以下。
  10. 如請求項7之非水系鋰蓄電元件，其中上述第1或第2負極活性物質層之每單位體積之BET比表面積為1m2/cc以上且50m2/cc以下。
  11. 一種非水系鋰蓄電元件，其係具有含有正極活性物質以外之鋰化合物之正極、負極、分隔件、及含有鋰離子之非水系電解液者，並且上述正極具有正極集電體、與設置於上述正極集電體之單面或兩面上的含有正極活性物質之正極活性物質層，上述負極具有無貫通孔之負極集電體、與設置於上述負極集電體之兩面上的含有負極活性物質之第1及第2負極活性物質層，上述第1及第2負極活性物質層分別吸藏有鋰離子，針對設置於上述負極集電體之第1面上的上述第1負極活性物質層之固態7Li-NMR光譜，將由-20ppm~60ppm之波峰面積所計算出之吸藏有上述鋰離子之上述第1負極活性物質層之每單位質量之鋰量設為q1，且針對設置於上述第1面之背面即上述負極集電體之第2面上的上述第2負極活性物質層之固態7Li-NMR光譜，將由-20ppm~60ppm之波峰面積所計算出之吸藏有上述鋰離子之第2負極活性物質層之每單位質量之鋰量設為q2時，q1與q2之變動係數CV為0.001以上且0.50以下，且對於上述非水系鋰蓄電元件，以環境溫度25℃、單元電壓2.2 V~3.8 V、300 C之速率進行60,000次充放電循環時，於將上述60,000次充放電循環後之內部電阻設為Rb(Ω)，且將開始上述充放電循環之前之內部電阻設為Ra(Ω)時，Rb/Ra為0.9以上且2.0以下。
  12. 如請求項1或2之非水系鋰蓄電元件，其中於上述正極之無孔狀之正極集電體之兩面塗佈有上述活性物質，於上述負極之無孔狀之負極集電體之兩面塗佈有能夠吸藏及釋放鋰離子之負極活性物質，於將上述正極之一面(Cx面)之正極活性物質層之單位面積重量設為Cx1(g/m2)，且將另一面(Cy面)之正極活性物質層之單位面積重量設為Cy1(g/m2)時，Cx1/Cy1為1.02以上且1.35以下，於將與上述Cy面對向之上述負極之一面(Ay面)之負極活性物質層之單位面積重量設為Ay1(g/m2)，且將另一面(Ax面)之負極活性物質層之單位面積重量設為Ax1(g/m2)時，Ax1/Ay1為0.74以上且0.98以下，且於將上述Cx面之上述鋰化合物之單位面積重量設為Cx2(g/m2)，且將上述Cy面之上述鋰化合物之單位面積重量設為Cy2(g/m2)時，Cx2及Cy2分別為0.10以上且20.0以下，且Cy2/Cx2為0.10以上且0.95以下。
  13. 如請求項12之非水系鋰蓄電元件，其中(Cx1+Cx2)Ax1/(Cy1+Cy2)Ay1為0.80以上且1.32以下。
  14. 如請求項12之非水系鋰蓄電元件，其中上述Cx面與上述Ax面對向。
  15. 如請求項12之非水系鋰蓄電元件，其中上述Cy面含有下述式(1)~(3)所表示之1種以上之化合物，[化1]Li X 1 -OR 1 O-X 2 Li (1){式中，R1為碳數1~4之伸烷基、或碳數1~4之鹵化伸烷基，且X1及X2分別獨立為-(COO)n(此處，n為0或1)}、[化2]Li X 1 -OR 1 O-X 2 R 2 (2){式中，R1為碳數1~4之伸烷基、或碳數1~4之鹵化伸烷基，R2為氫、碳數1~10之烷基、碳數1~10之單或多羥基烷基、碳數2~10之烯基、碳數2~10之單或多羥基烯基、碳數3~6之環烷基、或者芳基，且X1及X2分別獨立為-(COO)n(此處，n為0或1)}、及[化3]R 2 X 1 -OR 1 O-X 2 R 3 (3){式中，R1為碳數1~4之伸烷基、或碳數1~4之鹵化伸烷基，R2及R3分別獨立為氫、碳數1~10之烷基、碳數1~10之單或多羥基烷基、碳數2~10之烯基、碳數2~10之單或多羥基烯基、碳數3~6之環烷基、或者芳基，且X1及X2分別獨立為-(COO)n(此處，n為0或1)}，且於將上述Cy面之每單位質量之上述式(1)~(3)所表示之化合物之含量設為Cy3(mol/g)時，Cy3為1.60×10-4以上且300×10-4以下。
  16. 如請求項15之非水系鋰蓄電元件，其中於將上述Ay面所含之上述式(1)~(3)所表示之化合物之含量設為Ay3(mol/g)時，Cy3/Ay3為0.2以上且20以下。
  17. 如請求項1或2之非水系鋰蓄電元件，其中上述鋰化合物為碳酸鋰、氧化鋰、或氫氧化鋰。
  18. 如請求項12之非水系鋰蓄電元件，其中上述鋰化合物為碳酸鋰，且於上述Cx面及Cy面之藉由顯微拉曼光譜測定所獲得之成像圖像中，於將碳酸根離子分佈分析之面積比率設為Sx%及Sy%時，Sx及Sy分別為1以上且40以下，且Sx/Sy為1.00以上且2.00以下。
  19. 如請求項12之非水系鋰蓄電元件，其中具有上述Cx面或Cy面之正極活性物質層所含之正極活性物質係於將藉由BJH法所算出之源自直徑20Å以上且500Å以下之細孔的中孔量設為V1(cc/g)，且將藉由MP法所算出之源自直徑未達20Å之細孔的微孔量設為V2(cc/g)時，滿足0.3<V1≦0.8、及0.5≦V2≦1.0，且藉由BET法所測得之比表面積顯示1,500m2/g以上且3,000m2/g以下之活性碳。
  20. 如請求項12之非水系鋰蓄電元件，其中具有上述Cx面或Cy面之正極活性物質層所含之正極活性物質係藉由BJH法所算出之源自直徑20Å以上且500Å以下之細孔的中孔量V1(cc/g)滿足0.8<V1≦2.5，藉由MP法所算出之源自直徑未達20Å之細孔的微孔量V2(cc/g)滿足0.8<V2≦3.0，且藉由BET法所測得之比表面積顯示2,300m2/g以上且4,000m2/g以下之活性碳。
  21. 如請求項1或2之非水系鋰蓄電元件，其中上述鋰離子對上述負極活性物質之摻雜量相對於上述負極活性物質之單位質量而為530mAh/g以上且2,500mAh/g以下。
  22. 如請求項21之非水系鋰蓄電元件，其中上述負極活性物質之BET比表面積為100m2/g以上且1,500m2/g以下。
  23. 如請求項1或2之非水系鋰蓄電元件，其中上述鋰離子對上述負極活性物質之摻雜量相對於該負極活性物質之單位質量而為50mAh/g以上且700mAh/g以下。
  24. 如請求項23之非水系鋰蓄電元件，其中上述負極活性物質之BET比表面積為1m2/g以上且50m2/g以下。
  25. 如請求項1或2之非水系鋰蓄電元件，其中上述負極活性物質之平均粒徑為1μm以上且10μm以下。
  26. 一種蓄電模組，其含有如請求項1至25之非水系鋰蓄電元件。
  27. 一種電力再生系統，其含有如請求項1至25之非水系鋰蓄電元件或如請求項26之蓄電模組。
  28. 一種電力負載平準化系統，其含有如請求項1至25之非水系鋰蓄電元件或如請求項26之蓄電模組。
  29. 一種不斷電電源系統，其含有如請求項1至25之非水系鋰蓄電元件或如請求項26之蓄電模組。
  30. 一種非接觸供電系統，其含有如請求項1至25之非水系鋰蓄電元件或如請求項26之蓄電模組。
  31. 一種能量採集系統，其含有如請求項1至25之非水系鋰蓄電元件或如請求項26之蓄電模組。
  32. 一種蓄電系統，其含有如請求項1至25之非水系鋰蓄電元件或如請求項26之蓄電模組。
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