TWI609926B - 可硬化性聚矽氧組合物、其硬化製品及光半導體裝置 - Google Patents
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Abstract
本發明係關於包含以下之可硬化性聚矽氧組合物：(A)在一分子中具有至少兩個烯基之有機聚矽氧烷、(B)由通式代表之有機聚矽氧烷、(C)在一分子中具有至少兩個結合矽之氫原子之有機聚矽氧烷、(D)磷光體及(E)矽氫化反應觸媒；藉由使該組合物硬化獲得之硬化製品；及光半導體裝置，其中發光元件經上述組合物之硬化製品密封或塗覆。該可硬化性聚矽氧組合物具有極佳流動性且硬化而形成其中磷光體均勻地分散且具有高折射率之硬化製品。
Description
本發明係關於可硬化性聚矽氧組合物、藉由使該組合物硬化而形成之硬化製品及使用該組合物產生之光半導體裝置。
本發明主張對於2013年2月15日提出申請之日本專利申請案第2013-027857號之優先權，其內容以引用方式併入本文中。
為了藉由改變自光半導體裝置中之發光元件(例如發光二極體(LED))發射之光的波長獲得期望波長之光，藉助含有磷光體之可硬化性聚矽氧組合物來密封或塗覆上述發光元件係已知技術(參見日本未審查專利申請公開案第2002-314142號及第2004-359756號)。
然而，含有磷光體之可硬化性聚矽氧組合物使得磷光體可在儲存期間沈澱並分離且磷光體可在組合物藉由加熱硬化時因組合物黏度降低而沈澱並分離，此意味著所得光半導體裝置可具有諸如色彩不均勻性或色移(chromatic shift)等問題。因此，已提出另外使用奈米粒子以抑制可硬化性聚矽氧組合物中之磷光體之沈澱及分離(參見日本未審查專利申請公開案第2011-222718號)。
然而，含有磷光體與奈米粒子二者之可硬化性聚矽氧組合物展現流動性顯著降低，此意味著可發生諸如在發光元件灌封及密封或塗覆期間之放電量變化不令人滿意等問題。
本發明之目標係提供可硬化性聚矽氧組合物，其具有極佳流動性且硬化而形成其中磷光體均勻地分散且具有高折射率之硬化製品。另外，本發明之另一目標係提供其中磷光體均勻地分散且具有高折射率之硬化製品且提供具有很小色彩不均勻性或色移之光半導體裝置。
本發明之可硬化性聚矽氧組合物包含：(A)在一分子中具有至少兩個烯基且不包括下文所提及之組份(B)之有機聚矽氧烷；(B)由以下通式代表之有機聚矽氧烷：
其中，R1相同或不同且各自為具有2至12個碳之烯基，R2相同或不同且各自為具有6至20個碳之芳基或具有7至20個碳之芳烷基，R3相同或不同且各自為具有1至12個碳之烷基，且p為1至100之整數；(C)在一分子中具有至少兩個結合矽之氫原子之有機聚矽氧烷，其量使得組份(C)中之結合矽之氫原子之量為每1mol在組份(A)及(B)中之總烯基0.1莫耳至5莫耳；(D)磷光體；及(E)有效量之矽氫化反應觸媒；其中組份(A)之含量係20質量%至80質量%，組份(B)之含量係0.1質量%至20質量%且組份(D)之含量係0.1質量%至70質量%，每一者係相對於組份(A)至(E)之總量而言。
本發明之硬化製品係藉由使上述可硬化性聚矽氧組合物硬化來形成。
本發明之光半導體裝置之特徵在於發光元件經上述可硬化性聚
矽氧組合物之硬化製品密封或塗覆。
本發明之可硬化性聚矽氧組合物之特徵在於具有極佳流動性且在於硬化而形成其中磷光體均勻地分散且具有高折射率之硬化製品。
另外，本發明之硬化製品之特徵在於具有磷光體均勻地分散於其中且具有高折射率。此外，本發明之光半導體裝置之特徵在於具有很小色彩不均勻性或色移。
1‧‧‧發光元件
2‧‧‧引線框
3‧‧‧引線框
4‧‧‧打線
5‧‧‧套殼材料
6‧‧‧可硬化性聚矽氧組合物之硬化製品
圖1係用作本發明之光半導體裝置之實例之LED的剖視圖。
首先將詳細闡述本發明之可硬化性聚矽氧組合物。
組份(A)係本組合物之主要組份且係在一分子中具有至少兩個烯基之有機聚矽氧烷。組份(A)中之烯基之實例包括具有2至12個碳之烯基，例如乙烯基、烯丙基、丁烯基、戊烯基、己烯基、庚烯基、辛烯基、壬烯基、癸烯基、十一碳烯基及十二碳烯基，其中較佳為乙烯基。另外，組份(A)中之除結合至矽原子之烯基以外之基團的實例包括具有1至12個碳之烷基、具有6至20個碳之芳基及具有7至20個碳之芳烷基。烷基之實例包括甲基、乙基、丙基、丁基、戊基、己基、庚基、辛基、壬基、癸基、十一烷基及十二烷基，其中較佳為甲基。芳基之實例包括苯基、甲苯基、二甲苯基、萘基、蒽基、菲基、芘基及藉由用以下基團取代該等芳基中之氫原子而獲得之基團：烷基，例如甲基或乙基；烷氧基，例如甲氧基或乙氧基；及鹵素原子，例如氯原子或溴原子，其中較佳為苯基及萘基。另外，芳烷基之實例包括苯甲基、苯乙基、萘基乙基、萘基丙基、蒽基乙基、菲基乙基、芘基乙基及藉由用以下基團取代該等芳烷基中之氫原子而獲得之基團：烷基，例如甲基或乙基；烷氧基，例如甲氧基或乙氧基；及鹵素原子，例如
氯原子或溴原子。
此類組份(A)之分子結構可為直鏈結構、部分具支鏈直鏈結構、具支鏈結構、樹脂狀結構或諸如此類，且可為兩種或更多種類型之該等分子結構之混合物。
此類組份(A)之實例係(A1)在一分子中具有至少兩個烯基且由以下平均單元式代表之有機聚矽氧烷：(R1R4 2SiO1/2)a(R5 2SiO2/2)b(R2SiO3/2)c。
在式中，R1係具有2至12個碳之烯基，其實例包括乙烯基、烯丙基、丁烯基、戊烯基、己烯基、庚烯基、辛烯基、壬烯基、癸烯基、十一碳烯基及十二碳烯基，且較佳為乙烯基。
在式中，R2係具有6至20個碳之芳基或具有7至20個碳之芳烷基。R2之芳基之實例包括苯基、甲苯基、二甲苯基、萘基、蒽基、菲基、芘基及其中該等芳基之氫原子經以下基團取代之基團：烷基，例如甲基及乙基；烷氧基，例如甲氧基及乙氧基；或鹵素原子，例如氯原子及溴原子。其中，較佳為苯基及萘基。R2之芳烷基之實例包括苯甲基、苯乙基、萘基乙基、萘基丙基、蒽基乙基、菲基乙基、芘基乙基及其中該等芳烷基之氫原子經以下基團取代之基團：烷基，例如甲基及乙基；烷氧基，例如甲氧基及乙氧基；或鹵素原子，例如氯原子及溴原子。
在式中，R4相同或不同且各自為具有1至12個碳之烷基、具有2至12個碳之烯基、具有6至20個碳之芳基或具有7至20個碳之芳烷基。R4之烷基之實例包括甲基、乙基、丙基、丁基、戊基、己基、庚基、辛基、壬基、癸基、十一烷基及十二烷基。其中，較佳為甲基。R4之烯基之實例包括針對R1所述之相同基團。其中，較佳為乙烯基。R4之芳基之實例包括苯基、甲苯基、二甲苯基、萘基、蒽基、菲基、芘基及其中該等芳基之氫原子經以下基團取代之基團：烷基，例如甲基及乙
基；烷氧基，例如甲氧基及乙氧基；或鹵素原子，例如氯原子及溴原子。其中，較佳為苯基及萘基。R4之芳烷基之實例包括苯甲基、苯乙基、萘基乙基、萘基丙基、蒽基乙基、菲基乙基、芘基乙基及其中該等芳烷基之氫原子經以下基團取代之基團：烷基，例如甲基及乙基；烷氧基，例如甲氧基及乙氧基；或鹵素原子，例如氯原子及溴原子。
在式中，R5相同或不同且各自為具有1至12個碳之烷基、具有2至12個碳之烯基或苯基。R5之烷基之實例包括針對R4所述之相同烷基且烷基較佳為甲基。R5之烯基之實例包括針對R1所述之相同基團。其中，較佳為乙烯基。
在式中，a、b及c分別為滿足以下關係之數字：0.01
a 
0.5，0
b 
0.7，0.1
c<0.9且a+b+c=1，較佳為滿足以下關係之數字：0.05
a 
0.45，0
b 
0.5，0.4
c<0.85且a+b+c=1且甚至更佳為滿足以下關係之數字：0.05
a 
0.4，0
b 
0.4，0.45
c<0.8且a+b+c=1。此乃因若a之值不小於上述範圍之下限，則硬化製品之透氣性降低，且若a之值不超過上述範圍之上限，則硬化製品中幾乎不會出現黏性。此亦乃因當b之值小於或等於上述範圍之上限時，硬化製品之硬度係有利的並改良可靠性。此亦乃因當c之值大於或等於上述範圍之下限時，硬化製品之折射率係有利的，且當c之值小於或等於上述範圍之上限時，改良硬化製品之機械特性。
組份(A1)係由上述平均單元式代表，但在不縮小本發明目標之範圍內亦可具有由式R6 3SiO1/2代表之矽氧烷單元、由式R7SiO3/2代表之矽氧烷單元或由式SiO4/2代表之矽氧烷單元，。在式中，R6相同或不同且各自為具有1至12個碳之烷基、具有6至20個碳之芳基或具有7至20個碳之芳烷基。R6之烷基之實例包括針對R3所述之相同烷基。R6之芳基之實例包括針對R2所述之相同芳基。R6之芳烷基之實例包括針對R2所述之相同芳烷基。在式中，R7係具有1至12個碳之烷基或具有2至
12個碳之烯基。R7之烷基之實例包括針對R3所述之相同烷基。R7之烯基之實例包括針對R1所述之相同基團。此外，只要不損害本發明之目標，組份(A)可含有結合矽之烷氧基；例如甲氧基、乙氧基或丙氧基；或結合矽之羥基。
組份(A)可為上述組份(A1)與(A2)由以下通式代表之有機聚矽氧烷之混合物：
在式中，R1相同或不同且各自為具有2至12個碳之烯基，其實例與上述基團同義，且較佳為乙烯基。
在式中，R2相同或不同且各自為具有6至20個碳之芳基或具有7至20個碳之芳烷基，其實例與上述基團同義，且較佳為苯基或萘基。
在式中，R3係具有1至12個碳之烷基，其實例與上述基團同義，且較佳為甲基。
在式中，R6相同或不同且各自為具有1至12個碳之烷基、具有6至20個碳之芳基或具有7至20個碳之芳烷基，其實例與上述基團同義，且較佳為甲基、乙烯基、苯基或萘基。
在式中，m係1至100之整數且n係0至50之整數，其中m 
n且1
m+n 
100。較佳地，m係1至75之整數且n係0至25之整數，其中m 
n且1
m+n 
75，且更佳地，m係1至50之整數且n係0至25之整數，其中m 
n且1
m+n 
50。此乃因當m之值大於或等於上述範圍之下限時，硬化製品之折射率變高，且當m之值小於或等於上述範圍之上限時，改良組合物之可處置性。
組份(A2)係由上述通式代表，但在不損害本發明目標之範圍內亦
可具有結合矽之烷氧基，例如甲氧基、乙氧基或丙氧基，或結合矽之羥基。
此類組份(A2)之實例包括有機聚矽氧烷，例如彼等上述者。此外，在式中，Me、Vi及Ph分別表示甲基、乙烯基及苯基，m'係1至100之整數，且n'係1至50之整數，其中m' 
n'且m'+n' 
100。
Me2ViSiO(MePhSiO)m'SiMe2Vi
MePhViSiO(MePhSiO)m'SiMePhVi
Me2ViSiO(MePhSiO)m'(Ph2SiO)n'SiMe2Vi
MePhViSiO(MePhSiO)m'(Ph2SiO)n'SiMePhVi
Ph2ViSiO(MePhSiO)m'SiPh2Vi
Ph2ViSiO(MePhSiO)m'(Ph2SiO)n'SiPh2Vi
在本組合物中，組份(A2)之含量相對於組份(A)至(E)之總量較佳為至多50質量%且更佳至多30質量%。此乃因若組份(A2)之含量小於或等於上述範圍之上限，則硬化製品之機械特性較佳。另外，組份(A2)之含量相對於組份(A)至(E)之總量較佳為至少5質量%。此乃因若組份(A2)之含量大於或等於上述範圍之下限，則改良硬化製品之撓性。
組份(B)係用作磷光體之分散劑且由以下通式代表之有機聚矽氧烷：
此類組份(B)有助於藉由使本組合物硬化獲得之硬化製品之表面的平滑化且有助於抑制光半導體裝置中之色彩不均勻性及色移。
在式中，R1相同或不同且各自為具有2至12個碳之烯基，其實例與上述基團同義，且較佳為乙烯基。
在式中，R2相同或不同且各自為具有6至20個碳之芳基或具有7至20個碳之芳烷基，其實例與上述基團同義，且較佳為苯基或萘基。
在式中，R3相同或不同且各自為具有1至12個碳之烷基，其實例與上述基團同義，且較佳為甲基。
在式中，p係1至100之整數，較佳為1至50之整數且更佳為1至20之整數。此乃因若p之值不小於上述範圍之下限，則本組合物中之磷光體之可分散性較佳，且若p之值不大於上述範圍之上限，則改良組合物之透明度。
組份(B)係由上述通式代表，但在不損害本發明目標之範圍內亦可具有結合矽之烷氧基，例如甲氧基、乙氧基或丙氧基；甲基苯基矽氧烷單元；二苯基矽氧烷單元；具有含有1至12個碳之烷基、芳基或芳烷基之T單元；或結合矽之羥基。
此類組份(B)之實例包括有機聚矽氧烷，例如彼等上述者。此外，在式中，Me、Vi及Ph分別表示甲基、乙烯基及苯基，p'係1至100之整數且q'係1至50之整數，其中p' 
q'且p'+q' 
100。
MePhViSiO(Me2SiO)p'SiMePhVi
Ph2ViSiO(Me2SiO)p'SiPh2Vi
在本組合物中，組份(B)之含量相對於組份(A)至(E)之總量在0.1質量%至20質量%範圍內，且較佳在0.1質量%至15質量%範圍內。此乃因若組份(B)之含量不小於上述範圍之下限，則可賦予聚矽氧硬化製品之磷光體可分散性且容易使藉由使本組合物硬化獲得之硬化製品之表面平滑，且若組份(B)之含量不大於上述範圍之上限，則硬化製品之透明度較佳。
組份(C)係本組合物之交聯劑且係在一分子中具有至少兩個結合矽之氫原子之有機聚矽氧烷。組份(C)中之除結合至矽原子之氫原子以外之基團的實例包括具有1至12個碳之烷基、具有6至20個碳之芳基
及具有7至20個碳之芳烷基。烷基之實例包括甲基、乙基、丙基、丁基、戊基、己基、庚基、辛基、壬基、癸基、十一烷基及十二烷基，其中較佳為甲基。芳基之實例包括苯基、甲苯基、二甲苯基、萘基、蒽基、菲基、芘基及藉由用以下基團取代該等芳基中之氫原子而獲得之基團：烷基，例如甲基或乙基；烷氧基，例如甲氧基或乙氧基；及鹵素原子，例如氯原子或溴原子，其中較佳為苯基及萘基。另外，芳烷基之實例包括苯甲基、苯乙基、萘基乙基、萘基丙基、蒽基乙基、菲基乙基、芘基乙基及藉由用以下基團取代該等芳烷基中之氫原子獲得之基團：烷基，例如甲基或乙基；烷氧基，例如甲氧基或乙氧基；及鹵素原子，例如氯原子或溴原子。
此類組份(C)之分子結構可為直鏈結構、部分具支鏈直鏈結構、具支鏈結構、樹脂狀結構或諸如此類，且可為兩種或更多種類型之該等分子結構之混合物。
此類組份(C)較佳為由以下通式代表之有機矽氧烷(C1)：HR3R6SiO(R6 2SiO)sSiR3R6H，(C2)由以下平均單元式代表之有機聚矽氧烷：(HR3R6SiO1/2)d(HR3 2SiO1/2)e(R6 2SiO2/2)f(R2SiO3/2)g，或組份(C1)與(C2)之混合物。
在組份(C1)中，式中之R3相同或不同，各自為具有1至12個碳之烷基，其實例與上述基團同義，且較佳為甲基。
另外，在組份(C1)中，式中之R6相同或不同，各自為具有1至12個碳之烷基、具有6至20個碳之芳基或具有7至20個碳之芳烷基，其實例與上述基團同義，且較佳為甲基、苯基或萘基。組份(C1)中之至少一個R6尤佳為苯基或萘基。
另外，在組份(C1)中，式中之s係0至100之整數，且為了本組合物之處置及可加工性極佳，較佳為0至30之整數且更佳為0至10之整
數。
此類組份(C1)之實例包括有機矽氧烷，例如彼等上述者。此外，式中之Me、Ph及Naph分別表示甲基、苯基及萘基。s'係1至100之整數且s"及s'''各自為1或更高之整數，但s"+s'''之總和係100或更低整數。
HMe2SiO(Ph2SiO)s'SiMe2H
HMePhSiO(Ph2SiO)s'SiMePhH
HMeNaphSiO(Ph2SiO)s'SiMeNaphH
HMePhSiO(Ph2SiO)s"(MePh2SiO)s'''SiMePhH
HMePhSiO(Ph2SiO)s"(Me2SiO)s'''SiMePhH
另外，在組份(C2)中，式中之R2係具有6至20個碳之芳基或具有7至20個碳之芳烷基，其實例與上述基團同義，且較佳為苯基或萘基。
另外，在組份(C2)中，式中之R3相同或不同，各自為具有1至12個碳之烷基，其實例與上述基團同義，且較佳為甲基。
另外，在組份(C2)中，式中之R6相同或不同，各自為具有1至12個碳之烷基、具有6至20個碳之芳基或具有7至20個碳之芳烷基，其實例與上述基團同義，且較佳為甲基、苯基或萘基。
另外，在組份(C2)中，式中之d、e、f及g係滿足以下關係之數字：0.1
d 
0.7，0
e 
0.5，0
f 
0.7，0.1
g<0.9且d+e+f+g=1，且較佳為滿足以下關係之數字：0.2
d 
0.7，0
e 
0.4，0
f<0.5，0.25
g<0.7且d+e+f+g=1。此乃因若d之值不小於上述範圍之下限，則降低硬化製品之透氣性，且若d之值不超過上述範圍之上限，則硬化製品具有合適硬度。另外，若e之值不超過上述範圍之上限，則改良硬化製品之折射率。另外，若f之值不超過上述範圍之上限，則硬化製品具有合適硬度且改良使用本組合物製備之光半導體裝置之可靠性。另外，若g之值不小於上述範圍之下限，則增加
硬化製品之折射率，且若g之值不超過上述範圍之上限，則改良硬化製品之機械強度。
此類組份(C2)之分子量不受特別限制，但自組合物之處置/可使用性及硬化製品之機械強度之觀點而言，如藉由凝膠滲透層析所量測依照標準聚苯乙烯之質量平均分子量較佳為500至10,000且更佳為500至2,000。
此類組份(C2)之實例包括有機聚矽氧烷，例如彼等上述者。此外，以下各式中之Me、Ph及Naph分別表示甲基、苯基及萘基，且d、e'、f'及g係滿足以下關係之數字：0.1
d 
0.7，0<e' 
0.5，0<f' 
0.7，0.1
g<0.9且d+e'+f'+g=1。
(HMe2SiO1/2)d(PhSiO3/2)g
(HMePhSiO1/2)d(PhSiO3/2)g
(HMePhSiO1/2)d(NaphSiO3/2)g
(HMe2SiO1/2)d(NaphSiO3/2)g
(HMePhSiO1/2)d(HMe2SiO1/2)e'(PhSiO3/2)g
(HMe2SiO1/2)d(Ph2SiO2/2)f'(PhSiO3/2)g
(HMePhSiO1/2)d(Ph2SiO2/2)f'(PhSiO3/2)g
(HMe2SiO1/2)d(Ph2SiO2/2)f'(NaphSiO3/2)g
(HMePhSiO1/2)d(Ph2SiO2/2)f'(NaphSiO3/2)g
(HMePhSiO1/2)d(HMe2SiO1/2)e'(NaphSiO3/2)g
(HMePhSiO1/2)d(HMe2SiO1/2)e'(Ph2SiO2/2)f'(NaphSiO3/2)g
(HMePhSiO1/2)d(HMe2SiO1/2)e'(Ph2SiO2/2)f'(PhSiO3/2)g
組份(C)可為上述組份(C1)、上述組份(C2)或上述組份(C1)與上述組份(C2)之混合物。倘若使用上述組份(C1)與上述組份(C2)之混合物，則混合比不受特別限制，但上述組份(C1)之質量：上述組份(C2)之質量
之比率較佳為0.5：9.5至9.5：0.5。
每1mol在組份(A)及(B)中之總烯基，本組合物中之組份(C)之含量所在範圍使得組份(C)中之結合矽原子之氫原子在0.1mol至5mol範圍內且較佳在0.5mol至2mol範圍內。此乃因當組份(C)之含量大於或等於上述範圍之下限時，使組合物充分地硬化，且當該含量小於或等於上述範圍之上限時，改良硬化製品之耐熱性，由此使得可改良使用此組合物產生之光半導體裝置之可靠性。
組份(D)係用於獲得期望波長之光之磷光體，所述期望波長之光係藉由改變自經本組合物之硬化製品密封或塗覆之發光元件發射之光的波長來達成。此類組份(D)之實例包括例如廣泛用於發光二極體(LED)中之發射黃光、紅光、綠光及藍光之磷光體，其係由氧化物磷光體、氧氮化物磷光體、氮化物磷光體、硫化物磷光體、氧硫化物磷光體或諸如此類組成。氧化物磷光體之實例包括發射綠光至黃光之含有鈰離子之釔、鋁及石榴石型YAG磷光體；發射黃光之含有鈰離子之鋱、鋁及石榴石型TAG磷光體及發射綠光至黃光之含有鈰或銪離子之矽酸鹽磷光體。氧氮化物磷光體之實例包括發射紅光至綠光之含有銪離子之矽、鋁、氧及氮型SiAlON磷光體。氮化物磷光體之實例包括發射紅光之含有銪離子之鈣、鍶、鋁、矽及氮型CASN磷光體。硫化物磷光體之實例包括發射綠光之含有銅離子或鋁離子之ZnS磷光體。氧硫化物磷光體之實例包括發射紅光之含有銪離子之Y2O2S磷光體。該等磷光體可作為一種類型或作為兩種或更多種類型之混合物使用。
在本組合物中，組份(D)之含量相對於組份(A)至(E)之總量係0.1質量%至70質量%且較佳1質量%至20質量%。
組份(E)係用於加速本組合物硬化之矽氫化反應觸媒，其實例包括基於鉑之觸媒、基於銠之觸媒及基於鈀之觸媒。特定而言，組份(E)較佳為基於鉑之觸媒，使得可顯著地加速本組合物之硬化。基於
鉑之觸媒之實例包括鉑精細粉末、氯鉑酸、氯鉑酸之醇溶液、鉑-烯基矽氧烷錯合物、鉑-烯烴錯合物及鉑-羰基錯合物，其中較佳為鉑-烯基矽氧烷錯合物。
另外，本組合物中之組份(E)之含量係用於加速本組合物硬化之有效量。具體而言，為了使本組合物令人滿意地硬化，組份(E)之含量較佳為以下量：其中相對於本組合物，組份(E)中之催化金屬之含量以質量單位計係0.01ppm至500ppm、更佳0.01ppm至100ppm且尤佳0.01ppm至50ppm。
此組合物亦可含有(F)黏著賦予劑以改良硬化製品對於該組合物在硬化過程期間所接觸之基板之黏著性。組份(F)較佳為在一分子中具有至少一個烷氧基結合至矽原子之有機矽化合物。此烷氧基例示為甲氧基、乙氧基、丙氧基、丁氧基及甲氧基乙氧基；且尤佳為甲氧基。此外，結合至此有機矽化合物之矽原子之非烷氧基基團例示為經取代或未經取代之單價烴基，例如烷基、烯基、芳基、芳烷基、鹵代烷基及諸如此類；含有環氧基之單價有機基團，例如縮水甘油氧基烷基(例如3-縮水甘油氧基丙基、4-縮水甘油氧基丁基及諸如此類)、環氧環己基烷基(例如2-(3,4-環氧環己基)乙基、3-(3,4-環氧環己基)丙基及諸如此類)及環氧乙烷基烷基(例如4-環氧乙烷基丁基、8-環氧乙烷基辛基及諸如此類)；含有丙烯酸系基團之單價有機基團，例如3-甲基丙烯醯氧基丙基及諸如此類；及氫原子。此有機矽化合物較佳具有結合矽之烯基或結合矽之氫原子。此外，由於賦予對於各種類型之基板之良好黏著之能力，因此此有機矽化合物較佳在一分子中具有至少一個含有環氧基之單價有機基團。此類有機矽化合物例示為有機矽烷化合物、有機矽氧烷寡聚物及矽酸烷基酯。有機矽氧烷寡聚物或矽酸烷基酯之分子結構例示為直鏈結構、部分具支鏈直鏈結構、具支鏈結構、環狀結構及網狀結構。尤佳為直鏈結構、具支鏈結構及網狀結
構。此類有機矽化合物例示為矽烷化合物，例如3-縮水甘油氧基丙基三甲氧基矽烷、2-(3,4-環氧環己基)乙基三甲氧基矽烷、3-甲基丙烯醯氧基丙基三甲氧基矽烷及諸如此類；在一分子中具有結合矽之烯基及結合矽之氫原子中之至少一個及至少一個結合矽之烷氧基的矽氧烷化合物；在一分子中具有至少一個結合矽之烷氧基之矽烷化合物或矽氧烷化合物及具有至少一個結合矽之羥基及至少一個結合矽之烯基之矽氧烷化合物的混合物；及聚矽酸甲酯、聚矽酸乙酯及含有環氧基之聚矽酸乙酯。
本組合物中之組份(F)之含量不受特別限制，但較佳相對於上述組份(A)至(E)之總共100質量份數在0.01質量份數至10質量份數範圍內，以確保對於該組合物在硬化過程期間所接觸之基板之有利黏著。
只要不損害本發明之目標，本組合物可含有除組份(C)以外之有機氫聚矽氧烷。此類有機氫聚矽氧烷例示為在兩個分子末端經三甲基矽氧基封端之甲基氫聚矽氧烷；二甲基矽氧烷與甲基氫矽氧之共聚物，其在兩個分子末端經三甲基矽氧基烷封端；二甲基矽氧烷、甲基氫矽氧烷與甲基苯基矽氧烷之共聚物，其在兩個分子末端經三甲基矽氧基封端；在兩個分子末端經二甲基氫矽氧基封端之二甲基聚矽氧烷；二甲基矽氧烷與甲基苯基矽氧烷之共聚物，其在兩個分子末端經二甲基氫矽氧基封端；在兩個分子末端經二甲基氫矽氧基封端之甲基苯基聚矽氧烷；由以下單元構成之有機聚矽氧烷共聚物：由通式R'3SiO1/2代表之矽氧烷單元、由通式R'2HSiO1/2代表之矽氧烷單元及由式SiO4/2代表之矽氧烷單元；由以下單元構成之有機聚矽氧烷共聚物：由通式R'2HSiO1/2代表之矽氧烷單元及由式SiO4/2代表之矽氧烷單元；由以下單元構成之有機聚矽氧烷共聚物：由通式R'HSiO2/2代表之矽氧烷單元及由通式R'SiO3/2代表之矽氧烷單元或由式HSiO3/2代表之矽氧烷單元；及兩種或更多種此類有機聚矽氧烷之混合物。此外，R'
係具有1至12個碳之烷基、具有6至20個碳之芳基、具有7至20個碳之芳烷基或具有1至12個碳之鹵代烷基。R'之烷基之實例包括甲基、乙基、丙基、丁基、戊基、己基、庚基、辛基、壬基、癸基、十一烷基及十二烷基。另外，R'之芳基之實例包括苯基、甲苯基、二甲苯基、萘基、蒽基、菲基、芘基及藉由用以下基團取代該等芳基中之氫原子獲得之基團：烷基，例如甲基或乙基；烷氧基，例如甲氧基或乙氧基；及鹵素原子，例如氯原子或溴原子。另外，R'之芳烷基之實例包括苯甲基、苯乙基、萘基乙基、萘基丙基、蒽基乙基、菲基乙基、芘基乙基及藉由用以下基團取代該等芳烷基中之氫原子獲得之基團：烷基，例如甲基或乙基；烷氧基，例如甲氧基或乙氧基；及鹵素原子，例如氯原子或溴原子。另外，R'之鹵代烷基之實例包括氯甲基及3,3,3-三氟丙基。
本組合物中可納入反應抑制劑作為可選組份，例如，炔烴醇，例如2-甲基-3-丁炔-2-醇、3,5-二甲基-1-己炔-3-醇及2-苯基-3-丁炔-2-醇；烯-炔化合物，例如3-甲基-3-戊烯-1-炔及3,5-二甲基-3-己烯-1-炔；或1,3,5,7-四甲基-1,3,5,7-四乙烯基環四矽氧烷、1,3,5,7-四甲基-1,3,5,7-四己烯基環四矽氧烷或苯并三唑。此組合物中之反應抑制劑之含量不受特別限制，但較佳相對於上述組份(A)至(C)之總共100質量份數在0.0001質量份數至5質量份數範圍內。
此外，本組合物中可作為可選組份以不損害本發明目標之量納入無機填料，例如二氧化矽、玻璃、氧化鋁或氧化鋅；聚甲基丙烯酸酯樹脂之無機樹脂精細粉末及諸如此類；耐熱劑、染料、顏料、阻燃劑、溶劑及諸如此類。
在作為可選組份添加之組份中，為了充分地抑制光半導體裝置中由於空氣中之含硫氣體所致之基板之銀電極或鍍銀之褪色，可添加至少一種類型之平均粒徑為0.1nm至5μm之精細粉末，其選自包含以
下之群：表面經至少一種類型之選自包含Al、Ag、Cu、Fe、Sb、Si、Sn、Ti、Zr及稀土元素之群之元素之氧化物塗覆的氧化鋅精細粉末；表面經不具有烯基之有機矽化合物處理之氧化鋅精細粉末；及碳酸鋅之水合物精細粉末。
在表面經氧化物塗覆之氧化鋅精細粉末中，稀土元素之實例包括釔、鈰及銪。氧化鋅粉末之表面上之氧化物之實例包括Al2O3、AgO、Ag2O、Ag2O3、CuO、Cu2O、FeO、Fe2O3、Fe3O4、Sb2O3、SiO2、SnO2、Ti2O3、TiO2、Ti3O5、ZrO2、Y2O3、CeO2、Eu2O3及兩種或更多種類型之該等氧化物之混合物。
在表面經有機矽化合物處理之氧化鋅粉末中，該有機矽化合物不具有烯基，且實例包括有機矽烷、有機矽氮烷、聚甲基矽氧烷、有機氫聚矽氧烷及有機矽氧烷寡聚物。具體實例包括有機氯矽烷，例如三甲基氯矽烷、二甲基氯矽烷及甲基三氯矽烷；有機三烷氧基矽烷，例如甲基三甲氧基矽烷、甲基三乙氧基矽烷、苯基三甲氧基矽烷、乙基三甲氧基矽烷、正丙基三甲氧基矽烷及γ-甲基丙烯醯氧基丙基三甲氧基矽烷；二有機二烷氧基矽烷，例如二甲基二甲氧基矽烷、二甲基二乙氧基矽烷及二苯基二甲氧基矽烷；三有機烷氧基矽烷，例如三甲基甲氧基矽烷及三甲基乙氧基矽烷；該等有機烷氧基矽烷之部分縮合物；有機矽氮烷，例如六甲基二矽氮烷；聚甲基矽氧烷、有機氫聚矽氧烷、具有矽烷醇基或烷氧基之有機矽氧烷寡聚物及由R8SiO3/2單元(其中R8係不包括烯基之單價烴基，其實例包括烷基，例如甲基、乙基或丙基；及芳基，例如苯基)或SiO4/2單元組成且具有矽烷醇基或烷氧基之樹脂樣有機聚矽氧烷。
碳酸鋅之水合物精細粉末係其中水結合至碳酸鋅之化合物，較佳化合物係其中在105℃加熱條件下保持3小時之重量減少率係至少0.1wt.%者。
氧化鋅之含量係以質量單位計在組合物之1ppm至10%範圍內之量且較佳為在1ppm至5%範圍內之量。此乃因當該組份之含量大於或等於上述範圍之下限時，會充分地抑制光半導體裝置中因含硫氣體所致之基板之銀電極或鍍銀之褪色，且當含量小於或等於上述範圍之上限時，不會降低所得組合物之流動性。
另外，該組合物亦可含有基於三唑之化合物作為可選組份以使得能夠進一步抑制因空氣中之含硫氣體所致之基板之銀電極或鍍銀之褪色。此等組份之實例包括1H-1,2,3-三唑、2H-1,2,3-三唑、1H-1,2,4-三唑、4H-1,2,4-三唑、2-(2'-羥基-5'-甲基苯基)苯并三唑、1H-1,2,3-三唑、2H-1,2,3-三唑、1H-1,2,4-三唑、4H-1,2,4-三唑、苯并三唑、甲苯基三唑、羧基苯并三唑、1H-苯并三唑-5-甲酸甲酯、3-胺基-1,2,4-三唑、4-胺基-1,2,4-三唑、5-胺基-1,2,4-三唑、3-巰基-1,2,4-三唑、氯苯并三唑、硝基苯并三唑、胺基苯并三唑、環己醇[1,2-d]三唑、4,5,6,7-四羥基甲苯基三唑、1-羥基苯并三唑、乙基苯并三唑、萘并三唑、1-N,N-雙(2-乙基己基)-[(1,2,4-三唑-1-基)甲基]胺、1-[N,N-雙(2-乙基己基)胺基甲基]苯并三唑、1-[N,N-雙(2-乙基己基)胺基甲基]甲苯基三唑、1-[N,N-雙(2-乙基己基)胺基甲基]羧基苯并三唑、1-[N,N-雙(2-羥基乙基)-胺基甲基]苯并三唑、1-[N,N-雙(2-羥基乙基)-胺基甲基]甲苯基三唑、1-[N,N-雙(2-羥基乙基)-胺基甲基]羧基苯并三唑、1-[N,N-雙(2-羥基丙基)胺基甲基]羧基苯并三唑、1-[N,N-雙(1-丁基)胺基甲基]羧基苯并三唑、1-[N,N-雙(1-辛基)胺基甲基]羧基苯并三唑、1-(2',3'-二-羥基丙基)苯并三唑、1-(2',3'-二-羧基乙基)苯并三唑、2-(2'-羥基-3',5'-二-第三辛基苯基)苯并三唑、2-(2'-羥基-3',5'-戊基苯基)苯并三唑、2-(2'-羥基-4'-辛氧基苯基)苯并三唑、2-(2'-羥基-5'-第三丁基苯基)苯并三唑、1-羥基苯并三唑-6-羧酸、1-油醯基苯并三唑、1,2,4-三唑-3-醇、5-胺基-3-巰基-1,2,4-三唑、5-胺基-1,2,4-三唑-3-羧酸、1,2,4-三唑
-3-羧醯胺、4-胺基脲唑及1,2,4-三唑-5-酮。此苯并三唑化合物之含量不受特別限制，但係以質量單位計在組合物之0.01ppm至3%範圍內且較佳在0.1ppm至1%範圍內之量。
本組合物使得在室溫下或在加熱下發生硬化，但較佳加熱該組合物以達成快速硬化。加熱溫度較佳為50℃至200℃。
現在將詳細闡述本發明之硬化製品。
本發明之硬化製品係藉由使上述可硬化性聚矽氧組合物硬化來形成。硬化製品之形狀不受特別限制，且實例包括片材形狀及膜形狀。硬化製品可作為簡單物質處置或亦可以其中硬化製品覆蓋或密封光半導體元件或諸如此類之狀態處置。
現在將詳細解釋本發明之光半導體裝置。
本發明之光半導體裝置係藉由用上述可硬化性聚矽氧組合物之硬化製品密封光半導體元件來產生。本發明之此一光半導體裝置之實例包括發光二極體(LED)、光電耦合器及CCD。光半導體元件之實例包括發光二極體(LED)晶片及固態影像感測裝置。
圖1圖解說明單表面安裝型LED之剖視圖，其係本發明光半導體裝置之一個實例。在圖1中所圖解說明之LED中，發光元件(LED晶片)1係晶粒結合至引線框2，且發光元件(LED晶片)1及引線框3係藉由打線4打線結合。在發光元件(LED晶片)1周圍提供套殼材料5，且套殼材料5內部之發光元件(LED晶片)1係藉由本發明可硬化性聚矽氧組合物之硬化製品6密封。
產生圖解說明於圖1中之表面安裝型LED之方法之實例係以下方法：利用金打線4將發光元件(LED晶片)1晶粒結合至引線框2、引線結合發光元件(LED晶片)1及引線框3，用本發明之可硬化性聚矽氧組合物填充在發光元件(LED晶片)1周圍提供之套殼材料5內部，且然後藉由在50℃至200℃下加熱使該組合物硬化。
在下文中將使用實用實例詳細闡述本發明之可硬化性聚矽氧組合物、其硬化製品及光半導體裝置。此外，在式中，Me、Vi、Ph及Ep分別表示甲基、乙烯基、苯基及3-縮水甘油氧基丙基。
首先，將400g(2.02mol)苯基三甲氧基矽烷及93.5g(0.30mol)1,3-二乙烯基-1,3-二苯基二甲基二矽氧烷加載至反應容器中並預先混合。接下來，添加1.74g(11.6mmol)三氟甲烷磺酸，且添加110g(6.1mol)水並在攪拌的同時加熱回流2小時。接下來，在大氣壓力下藉由加熱來蒸餾混合物直至溫度達到85℃。接下來，添加89g甲苯及1.18g(21.1mmol)氫氧化鉀，且在大氣壓力下藉由加熱來蒸餾混合物直至反應溫度達到120℃且然後在此溫度下反應6小時。然後將混合物冷卻至室溫，且藉由添加0.68g(11.4mmol)乙酸來實施中和。將所產生之鹽過濾，且藉由在減低壓力下加熱自所得透明溶液去除低沸點物質，藉此產生347g(產率：98%)由以下平均單元式代表之有機聚矽氧烷樹脂：
(MePhViSiO1/2)0.23(PhSiO3/2)0.77。
100g(0.233莫耳)由下式代表之甲基苯基聚矽氧烷：HO(MePhSiO)6H
將100g甲苯及29.7g(0.294莫耳)三乙胺置於反應容器中，且在攪拌的同時添加59.9g(0.245莫耳)乙烯基二苯基氯矽烷。在室溫下將混合物攪拌1小時後，將混合物加熱至50℃並攪拌3小時。接下來，添加0.38g甲醇，且然後添加水。在用水洗滌混合物後，藉由在減低壓力下加熱自有機層蒸餾出低沸點物質，藉此產生由下式代表之無色透明有機聚矽氧烷(黏度：447.5mPa．s，折射率：1.567)：
Ph2ViSiO(MePhSiO)6SiPh2Vi。
首先，將82.2g 1,3-二乙烯基-1,1,3,3-四甲基二矽氧烷、143g水、0.38g三氟甲烷磺酸及500g甲苯加載至帶有攪拌器、回流冷卻器及溫度計之4頸燒瓶中，且經1小時時程在攪拌的同時將524.7g苯基三甲氧基矽烷滴加至混合物中。在完成滴加後，將混合物加熱加流1小時。然後將混合物冷卻，且在分離底部層後，用水將甲苯溶液層洗滌三次。接下來，將314g甲基縮水甘油氧基丙基二甲氧基矽烷、130g水及0.50g氫氧化鉀添加至經水洗滌之甲苯溶液層中，並將混合物加熱加流1小時。然後蒸餾掉甲醇，並藉由共沸去水去除過量水。在加熱回流4小時後，將甲苯溶液冷卻，用0.55g乙酸中和，且用水洗滌3次。在去除水後，在減低壓力下蒸餾掉甲苯以製備黏度為8,500mPa．s之由以下平均單元式代表之黏著賦予劑：
(Me2ViSiO1/2)0.18(PhSiO3/2)0.53(EpMeSiO2/2)0.29。
40.0g(0.045莫耳)由下式代表之二甲基聚矽氧烷：HO(Me2SiO)12H
將62.0g甲苯及10.9g(0.107mol)三乙胺置於反應容器中，且在攪拌的同時添加22.0g(0.090mol)乙烯基二苯基氯矽烷。在室溫下將混合物攪拌1小時後，將混合物加熱至50℃並攪拌3小時。然後添加水，且在用水洗滌後，藉由在減低壓力下加熱自有機層去除低沸點物質，藉此產生由下式代表之無色透明有機聚矽氧烷(黏度為36mPa．s，折射率為1.466)：Ph2ViSiO(Me2SiO)12SiPh2Vi。
將10g於參考實例4中製備之有機聚矽氧烷、2.81g環狀二甲基矽
氧烷及0.0013g氫氧化鉀置於反應容器中，加熱，且在150℃下反應5小時。在反應後，藉由添加合適量之乙酸來實施中和。在減低壓力下自中和產物去除低沸點組份，且然後將中和產物過濾以產生由下式代表之無色透明有機聚矽氧烷(黏度為35mPa．s，折射率為1.461)：Ph2ViSiO(Me2SiO)17SiPh2Vi。
將10g於參考實例4中製備之有機聚矽氧烷、5.61g環狀二甲基矽氧烷及0.0016g氫氧化鉀置於反應容器中，加熱，且在150℃下反應5小時。在反應後，藉由添加合適量之乙酸來實施中和。在減低壓力下自中和產物去除低沸點組份，且然後將中和產物過濾以產生由下式代表之無色透明有機聚矽氧烷(黏度為39mPa．s，折射率為1.461)：Ph2ViSiO(Me2SiO)17SiPh2Vi。
示於表1中之可硬化性聚矽氧組合物係使用下文所提及之組份製備。此外，在表1中，組份(E)之含量係以鉑金屬相對於可硬化性聚矽氧組合物之含量(ppm，以質量單位計)表示。
以下組份用作組份(A)。
組份(A-1)：由以下平均單元式代表之聚矽氧樹脂：(Me2ViSiO1/2)0.2(PhSiO3/2)0.8，
組份(A-2)：於參考實例1中製備且由以下平均單元式代表之有機聚矽氧烷樹脂：(MePhViSiO1/2)0.23(PhSiO3/2)0.77
組份(A-3)：由以下平均單元式代表之化合物：(Me2ViSiO1/2)4(SiO4/2)1
組份(A-4)：在兩個分子末端經二甲基乙烯基矽氧基封端且黏度為3,000mPa．s之甲基苯基聚矽氧烷
組份(A-5)：於參考實例2中製備且由下式代表之有機聚矽氧烷：Ph2ViSiO(MePhSiO)6SiPh2Vi
組份(A-6)：由以下平均單元式代表之有機聚矽氧烷：(Me2ViSiO1/2)0.28(Me2SiO2/2)0.72
以下組份用作組份(B)。
組份(B-1)：於參考實例4中製備之有機聚矽氧烷
組份(B-2)：於參考實例5中製備之有機聚矽氧烷
組份(B-3)：於參考實例6中製備之有機聚矽氧烷
以下組份用作組份(C)。
組份(C-1)：由下式代表之有機三矽氧烷：HMe2SiOPh2SiOSiMe2H
組份(C-2)：由以下平均單元式代表之聚矽氧樹脂：(Me2HSiO1/2)0.6(PhSiO3/2)0.4
以下組份用作組份(D)。
組份(D-1)：基於TAG之磷光體(NTAG 4851，由INTEMATIX製造)
組份(D-2)：基於YAG之磷光體(NYAG 4454，由INTEMATIX製造)
組份(D-3)：基於矽酸鹽之磷光體(EY4453，由INTEMATIX製造)以下組份用作組份(E)。
組份(E-1)：鉑-1,3-二乙烯基-1,1,3,3-四甲基二矽氧烷錯合物之1,3,5,7-四甲基-1,3,5,7-四乙烯基環四矽氧烷溶液(含有0.1質量%鉑之溶液)
以下組份用作黏著賦予劑。
組份(F-1)：於參考實例3中製備之黏著賦予劑
組份(F-2)：黏著賦予劑，其在25℃下黏度為30mPa．s且由3-縮水
甘油氧基丙基三甲氧基矽烷與在兩個分子末端經矽烷醇基封端之甲基乙烯基矽氧烷寡聚物之縮合反應產物組成
以下組份用作反應抑制劑。
組份(G-1)：1,3,5,7-四甲基-1,3,5,7-四乙烯基環四矽氧烷
以下組份用作奈米粒子。
組份(H-1)：平均粒子直徑為13μm之氧化鋁粒子(Alu C805，由Nippon Aerosil製造)
如下評估如上文所述所製備可硬化性聚矽氧組合物之硬化製品。
製備示於表1中之可硬化性聚矽氧組合物，將磷光體以示於表1中之量(份數)添加至該等組合物中，攪拌30秒，且然後使用由Thinky製造之ARV-310行星式離心真空混合器在1600rpm之軌道速度、800rpm之旋轉速度及2Pa之真空下攪拌2分鐘。藉由以下方式製備含有磷光體之硬化製品：將0.5g所得含有磷光體之可硬化性聚矽氧組合物塗覆於玻璃板(50mm×50mm×2mm)上，將該玻璃板置於熱循環型爐中，經30分鐘時期將溫度自室溫增加至150℃，150℃溫度保持1小時，且然後冷卻至室溫。
藉由使用由Olympus製造之LEXT OLS4000雷射顯微鏡觀察硬化製品之表面來評估硬化製品之平滑度，且將在硬化製品之表面上發生起皺之情形評估為「X」，將在硬化製品之表面上發生不均勻性之情形評估為「△」，將在硬化製品之表面上幾乎不發生起皺之情形評估為「￮」，且將在硬化製品之表面上根本不發生起皺之情形評估為「◎」。
藉由目視觀察已塗覆於玻璃板上並硬化之試樣來評估硬化製品內
磷光體之可分散性，且將磷光體聚集並形成帶形圖案之情形評估為「X」，將磷光體聚集並形成島樣圖案之情形評估為「△」，將磷光體幾乎不聚集之情形評估為「￮」，且將磷光體根本不聚集之情形評估為「◎」。
將8g在實用實例8及比較實例1中製備之含有可硬化性磷光體之聚矽氧組合物(示於表1中)各自置於10mL由Musashi製造之注射器中，使用分配器將5.4μL含有可硬化性磷光體之聚矽氧組合物塗覆於
18個LED(5730 LED，由I-Chiun Industry製造)中之每一者上並利用5.4μL含有可硬化性磷光體之聚矽氧組合物在鋁板上進行200次試驗塗覆，此後將5.4μL含有可硬化性磷光體之聚矽氧組合物塗覆於18個LED中之每一者上並利用5.4μL含有可硬化性磷光體之聚矽氧組合物在鋁板上進行200次試驗塗覆，此後將5.4μL含有可硬化性磷光體之聚矽氧組合物塗覆於18個LED中之每一者上並利用5.4μL含有可硬化性磷光體之聚矽氧組合物在鋁板上進行200次試驗塗覆，此後將5.4μL含有可硬化性磷光體之聚矽氧組合物塗覆於18個LED中之每一者上，意味著總共塗覆72個LED。藉由以下方式來獲得經含有磷光體之聚矽氧硬化製品密封之LED：將所得LED置於熱循環型爐中，經30分鐘時期將溫度自室溫增加至150℃，150℃溫度保持1小時，且然後冷卻至室溫。使用由Instrument Systems製造之ISP 250積分球及CAS-140CT分光計，在60mA之電流下量測每一LED，且研究自72個LED之量測結果獲得之CIE坐標的y軸變動寬度。實用實例8中之y軸變動寬度為0.012。同時，比較實例1之可硬化性聚矽氧組合物之y軸變動寬度係0.02，由此確認實用實例8之組合物顯示變動之40%改良。
本發明之可硬化性聚矽氧組合物係具有極佳流動性且硬化而形成硬化製品(其中磷光體均勻地分散且具有高折射率)之組合物，且因此適用作光半導體裝置中之發光元件(例如發光二極體(LED))之密封劑或塗覆劑。
1‧‧‧發光元件
2‧‧‧引線框
3‧‧‧引線框
4‧‧‧打線
5‧‧‧套殼材料
6‧‧‧可硬化性聚矽氧組合物之硬化製品
Claims (10)
- 一種可硬化性聚矽氧組合物，其包含：組份(A)，其係(A1)在一分子中具有至少兩個烯基且由以下平均單元式代表之有機聚矽氧烷：(R1R4 2SiO1/2)a(R5 2SiO2/2)b(R2SiO3/2)c其中，R1係具有2至12個碳之烯基，R2係具有6至20個碳之芳基或具有7至20個碳之芳烷基，R4相同或不同且各自為具有1至12個碳之烷基、具有2至12個碳之烯基、具有6至20個碳之芳基或具有7至20個碳之芳烷基，R5相同或不同且各自為具有1至12個碳之烷基、具有2至12個碳之烯基或苯基，且a、b及c係滿足以下關係之數字：0.01a
0.5，0
b
0.7，0.1
c<0.9且a+b+c=1，或組份(A1)與(A2)由以下通式代表之有機聚矽氧烷之混合物：
n且1
m+n
100，組份(A2)之含量相對於組份(A)至(E)之總量係至多50質量%；(B)由以下通式代表之有機聚矽氧烷：
- 如請求項1之可硬化性聚矽氧組合物，其中組份(C)係(C1)由以下通式代表之有機聚矽氧烷：HR3R6SiO(R6 2SiO)sSiR3R6H其中，R3相同或不同且各自為具有1至12個碳之烷基，R6相同或不同且各自為具有1至12個碳之烷基、具有6至20個碳之芳基或具有7至20個碳之芳烷基，且s係0至100之整數，(C2)在一分子中具有至少兩個結合矽之氫原子之有機聚矽氧烷，其係由以下平均單元式代表：(HR3R6SiO1/2)d(HR3 2SiO1/2)e(R6 2SiO2/2)f(R2SiO3/2)g其中，R2係具有6至20個碳之芳基或具有7至20個碳之芳烷基，R3及R6與上述基團同義，且d、e、f及g係滿足以下關係之數字：0.01d
0.7，0
e
0.5，0
f
0.7，0.1
g<0.9且d+e+f+g=1，或 組份(C1)與(C2)之混合物。
- 如請求項1之可硬化性聚矽氧組合物，其中組份(A1)中之R2係苯基或萘基。
- 如請求項1之可硬化性聚矽氧組合物，其中組份(B)中之R2係苯基或萘基。
- 如請求項2之可硬化性聚矽氧組合物，其中組份(C1)中之至少一個R6係苯基或萘基。
- 如請求項2之可硬化性聚矽氧組合物，其中組份(C2)中之R2係苯基或萘基。
- 如請求項2之可硬化性聚矽氧組合物，其中在組份(C1)與(C2)之該混合物中，組份(C1)與組份(C2)之質量比係0.5：9.5至9.5：0.5。
- 如請求項1至7中任一項之可硬化性聚矽氧組合物，其進一步以每100份組份(A)至(E)之總質量0.01質量份數至10質量份數之量包含(F)黏著賦予劑。
- 一種硬化製品，其係藉由使如請求項1至8中任一項中所述之可硬化性聚矽氧組合物硬化來產生。
- 一種光半導體裝置，其包含經如請求項1至8中任一項中所述之可硬化性聚矽氧組合物之硬化製品密封或塗覆之發光元件。
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