TWI576310B - 光學堆疊、有機發光二極體及其製造方法，及光伏打電池 - Google Patents

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Description

光學堆疊、有機發光二極體及其製造方法，及光伏打電池
本發明大體上係關於光電裝置，諸如有機發光二極體(OLED)及光伏打(PV)電池。
OLED回應電流而發光。光產生機制係基於電激發之有機化合物之激子的輻射複合。圖1展示形成於基板(12)上之習知OLED(10)。陽極(14)安置於基板上。發光層採用有機堆疊(16)之形式，該有機堆疊(16)包括側接有兩個電荷注入層(20及22，一者用於電子注入且一者用於電洞注入)之電致發光化合物薄膜(18)。陰極(24)安置於有機堆疊(16)上。
陰極及陽極為外部電路提供接點以供應電流，該電流又在有機堆疊(16)中產生光(26)。一般而言，在底發射OLED中，陽極(14)及基板(12)應為透明的，允許內部產生之光(26)自基板(12)射出。在頂發射OLED(例如OLED顯示器)中，陰極(24)應為透明的，允許內部產生之光(26)自陰極射出。OLED可為完全透明的，藉此陰極及陽極均為透明的。習知透明電極為氧化銦錫(ITO)。
內部產生之光(26)經由不同模式傳播。使用底發射OLED為例，圖2示意性展示某些光傳播之路徑。希望光經由外部模式(30)傳播，亦即藉由穿過透明陽極(14)且自基板(12)射出。然而，並非所有自有機堆疊產生之光均能夠經由外部模式存在。實情為，視給定界面上之光入射角而 定，光之實質性部分可經由許多波導模式傳播。更特定言之，在光自較高折射率之介質進入較低折射率之介質的界面處，對於某些光入射角而言，在兩個介質之界面處發生全內反射，藉此並無光經由界面射出。因此，自有機堆疊產生之實質性量之光發生波導。一種波導模式為ITO層(14)與有機堆疊(16)之組合模式，該兩者均具有可比的高折射率。如圖2中所示，光(32)在基板(12)與組合之ITO-有機堆疊之間的界面(34)處完全反射。另一模式為基板模式，其中光(38、40)在基板與空氣之界面(36)處反射。如圖所示，發生波導之光(38)亦可自OLED之邊緣射出。
因此，OLED效能之臨界參數為外部耦合(「輸出耦合(out-coupling)」)效率，其為外部發射之光子相對於所產生之光子的比率。存在改良OLED之光輸出耦合之需求。
本文描述具有改良之輸出光之光輸出耦合的光電裝置(例如OLED)或具有改良之吸收光之光輸入耦合的光電裝置(例如光伏打電池)。
一個實施例提供一種光學堆疊，其包含：第一電極；有機堆疊，其在第一電極下方；奈米結構層，其在有機堆疊下方，該奈米結構層包含複數個金屬奈米結構；高折射率層(high-index layer)，其在奈米結構層下方；及基板，其在高折射率層下方，其中該高折射率層具有與有機層相同或高於有機層之折射率，且其中該奈米結構層形成第二電極。
另一實施例提供一種光學堆疊，其包含：第一電極；有機堆疊，其在第一電極下方；奈米結構層，其在有機堆疊下方，該奈米結構層包含複數個金屬奈米結構；及基板，其支撐第一電極、有機堆疊及奈米結構層，其中將在無奈米結構層之光學堆疊中發生波導之光之能量密度藉由在光學堆疊中包括奈米結構層而降低。
另一實施例提供一種頂發射OLED，其包含：基板；第一電極，其安置於基板上；有機堆疊，其安置於第一電極上；及奈米結構層，其包括在有機堆疊上方之複數個奈米結構，其中該奈米結構層為第二電極。
其他實施例提供經由固態轉移製造OLED之方法。一個實施例提供一種方法，其包含：提供部分光學堆疊，該部分光學堆疊包括基板、安置於基板上之陰極及安置於陰極上之有機堆疊，該部分光學堆疊具有頂面；提供供體膜，該供體膜包括在轉移膜上之奈米結構層，該奈米結構層包括視情況分散於基質中之複數個奈米結構；以及使供體膜之奈米結構層與部分光學堆疊之頂面接觸。
另一實施例提供一種方法，其包含：藉由以下方式提供供體膜：(i)在離型襯墊(release liner)上沈積複數個奈米結構；(ii)在複數個奈米結構上形成基質，該基質具有頂面；(iii)使轉移膜與基質之頂面接觸；以及(iv)移除離型襯墊以暴露奈米結構表面；提供部分光學堆疊，該部分光學堆疊包括基板、安置於基板上之陰極及安置於陰極上之有機堆疊，該部分光學堆疊具有頂面；以及使供體膜藉由 奈米結構表面與部分光學堆疊之頂面接觸。
另一實施例提供一種方法，其包含：藉由以下方式提供供體膜：(i)在離型襯墊上形成基質，該基質具有頂面；(ii)在基質之頂面上沈積複數個奈米結構；(iii)重熔基質以形成經重熔之基質；(iv)將奈米結構壓入經重熔之基質中以使轉移膜接觸基質之頂面；(v)移除轉移膜以暴露頂面；提供部分光學堆疊，該部分光學堆疊包括基板、安置於基板上之陰極及安置於陰極上之有機堆疊，該部分光學堆疊具有頂面；以及使供體膜之頂面與部分光學堆疊之頂面接觸。
另一實施例提供一種OLED，其包含：基板；底部電極，其安置於基板上；有機堆疊，其安置於底部電極上；及金屬膜，其安置於有機堆疊上，其中該金屬膜具有外表面且藉由金屬/有機界面接觸有機堆疊，且其中第一複數個奈米結構安置於金屬/有機界面上。
另一實施例提供一種OLED，其包含：透明基板；透明底部電極，其安置於透明基板上；有機堆疊，其安置於透明底部電極上；及金屬膜，其安置於有機堆疊上，其中該金屬膜藉由金屬/有機界面接觸有機堆疊且具有外表面，且其中複數個奈米結構安置於外表面上。
又一實施例提供一種OLED，其包含：基板，其具有頂面及底面，該頂面為基板與空氣之間的界面；抗反射層，其接觸基板之底面；第一電極，其沈積於抗反射層上，該第一電極包含複數個導電奈米結構；有機堆疊，其沈積於 第一電極上，該有機堆疊包含有機發光材料、電荷注入層及電洞注入層；及第二電極，其沈積於有機堆疊上。
在另一實施例中，OLED之基板具有第一折射率，且有機堆疊具有第二折射率，且抗反射層具有第三折射率，且其中第三折射率大於第一折射率且小於第二折射率。
在其他實施例中，OLED之抗反射層具有在1.5至1.8範圍內之反射率。在各種實施例中，抗反射層為聚醯亞胺層。
另一實施例提供一種光伏打電池，其包含：基板，其具有頂面及底面，該頂面為基板與空氣之間的界面；抗反射層，其接觸基板之底面；第一電極，其沈積於抗反射層上，該第一電極包含複數個導電奈米結構；光敏層；及第二電極，其沈積於光敏層上。
在另一實施例中，光伏打電池之基板具有第一折射率，且光敏層具有第二折射率，且抗反射層具有第三折射率，且其中第三折射率大於第一折射率且小於第二折射率。
在另一實施例中，光伏打電池之抗反射層具有在1.5至1.8範圍內之反射率。在各種實施例中，抗反射層為聚醯亞胺層。
在圖式中，相同參考數字鑑別類似元件或動作。圖式中元件之大小及相對位置未必按比例繪製。舉例而言，各種元件之形狀以及角度未必按比例繪製，且將此等元件中之一些任意地放大及定位以提高圖式可讀性。此外，所繪製元件之特定形狀不欲傳達關於特定元件之實際形狀的任何 資訊，且僅為圖式中識別之容易性而選擇。
如本文所揭示，互連導電奈米結構(例如銀奈米線)之薄膜形成作為光電裝置(諸如OLED或PV電池)中之一或多個透明電極。不同於處理成本可能較高之ITO，基於奈米結構之電極宜以基於溶液之方法或經由固態轉移製程自供體層製造，使其尤其適於大幅面(large format)或高通量製造。
基於奈米結構之底部電極
當光在多層裝置堆疊(諸如OLED)內行進時，光之光學行為可受裝置堆疊內至少一層、或更通常所有層的影響。舉例而言，在光自高折射率介質行進至低折射率介質時，視入射光之角度而定，在兩個介質之間的界面處可發生一定程度之反射。在底發射OLED中，內部產生之光必須自有機層及透明底部電極行進，隨後穿過基板以便射出。常規地，由於組合之ITO/有機層之折射率(n1 1.8)遠高於玻璃基板之折射率(n2 1.5)，故實質性量之光可在ITO/有機層中發生波導。同樣地，自基板(n2 1.5)行進至空氣(n3 1)之光亦可在基板及有機/ITO層中發生波導(參見圖2)。
各種實施例係關於使用基於導電奈米結構之透明導體代替習知ITO層之OLED。藉由簡單地除去高折射率材料(諸如ITO)，可改變波導模式之分佈。然而，玻璃與有機層折射率之間的較大差異仍將引起因在此界面處之全內反射所致的損失。因此，為了進一步增強光輸出耦合且減少內部反射，在基板與由奈米結構層形成之底部電極之間插入抗 反射層。由於奈米結構層為互連奈米結構(例如金屬奈米線)之網而非連續層，故其並不澈底抑制有機層與抗反射層之間的光學相互作用。
圖3A展示本發明之一實施例之OLED(50)。OLED(50)包括透明基板(54)、插於透明基板(54)與奈米結構層(62)之間的抗反射層(58)。奈米結構層包含複數個金屬奈米結構(66)且充當陽極(亦即底部電極)。有機堆疊(70)定位於陽極與陰極(76)之間。
視情況，中間導電層(80)可插於有機堆疊(70)與奈米結構層(62)之間。中間導電層充分導電以使電流側向分佈，達成載流子均勻注入有機堆疊(例如發光層)中，藉此提供均勻的電致發光。中間導電層可為例如薄ITO層、或導電聚合物層或均勻分佈之奈米粒子或奈米線之層。此類奈米結構層(62)與中間導電層(80)之複合結構之更多詳細描述可見於例如在本發明之受讓人Cambrios Technologies名下的美國公開申請案第2008/02592號中。
在各種實施例中，抗反射層之折射率(n4)應為在基板折射率(n2)與有機堆疊折射率(n5)之間的值。更特定言之，抗反射層之折射率可在1.5至1.8之範圍內，或在1.55至1.6之範圍內，或在1.6至1.65之範圍內，或在1.65至1.7之範圍內，或在1.7至1.75之範圍內，或在1.75至1.8之範圍內。為了最有效地減少內部反射，可根據下式確定折射率(n4)： 因此，分別已知玻璃之折射率(n2 1.5)及有機堆疊之折射率(n5 1.8)，對於此特定組態，抗反射層(58)之折射率(n4)應為1.6。在一較佳實施例中，抗反射層為聚醯亞胺層。
抗反射層可藉由在基板上直接沈積而形成。在形成底部電極中，導電奈米結構可調配成墨水組合物(下文進一步詳細描述)且直接沈積於抗反射層上。該基於溶液之方法能夠實現大幅面及/或高通量製造。此後，有機堆疊可利用此項技術已知方法形成。由於有機堆疊通常對水敏感，故在形成有機堆疊之前，應加以注意以確保奈米結構層不含水，而水為奈米結構墨水組合物中之常用溶劑。
在抗反射層(58)內因其與透明基板(54)之界面(84)處之反射而亦可發生一定的波導。因此，在另一實施例中，如圖3B中所示，抗反射層(58)可另外含有複數個光散射奈米粒子(88)。光散射奈米粒子之存在可迫使抗反射層中經波導或經捕獲之光輸出(亦稱為「提取」)。此等光散射奈米粒子亦稱為「散射中心」。
在又一實施例中，基於粒子之散射中心亦可與基於奈米結構之電極一起用於PV電池。PV電池包含光敏層，該光敏層吸收光且將其轉換成電流。在某些實施例中，光敏層為有機的且PV電池亦稱為有機光伏打(OPV)電池。除非另有規定，否則本文所述之實施例同等地適用於PV及OPV電池。
圖4A展示一實施例之OPV電池(90)。OPV電池(90)包括 透明基板(94)及在上方之奈米結構層(102)。奈米結構層包含複數個金屬奈米結構(104)且充當電極(例如陽極)。光敏層(106)定位於奈米結構層(102)與陰極(108)之間。由於光敏層(106)及奈米結構層(102)具有可比值的高折射率，故其在光(110)之傳播路徑中形成組合之光學堆疊(107)。
為了使OPV裝置有效地工作，需要使所吸收之光子與輸入光子之比率達至最大。為了使光吸收達至最大，應使光(110)在光敏層內之行進長度或總行進時間儘可能地長。換言之，需要光(110)在組合之光學堆疊(107)內發生波導。然而，由於組合之光學堆疊內不太可能產生內部反射，故僅可藉由在其中結合散射中心來產生波導。
圖4B展示在OPV裝置中有效產生波導之一實施例。具體而言，在組合之光學堆疊(107)與基板(94)之界面(109)處結合複數個奈米粒子。奈米粒子作為散射中心，有助於光(111)之波導。與圖4A之光(110)相比，圖4B之光(111)在光敏層內發生波導，藉此延長其總行進長度且使光吸收達至最大。
OPV裝置可以與本文所揭示之OLED相似的順序製造。在形成電極中，導電奈米結構可調配成墨水組合物(下文進一步詳細描述)且直接沈積於基板上。散射中心(例如奈米粒子)可藉由與奈米結構同時在基板上直接沈積而形成。或者，奈米粒子可在奈米結構沈積之前或之後沈積。此後，光敏層可利用此項技術之已知方法形成，接著形成頂部電極(其可為金屬板)。
基於奈米結構之頂部電極
在習知頂發射OLED中，奈米結構層亦適於替代ITO層。
圖5示意性展示本發明之一實施例之頂發射OLED。頂發射OLED(112)包括基板(116)、安置於基板(116)上之陰極(120)、安置於陰極(120)上之有機堆疊(124)及包括複數個奈米結構(128)之奈米結構層(126)。奈米結構層形成OLED之透明陽極及頂部電極。基板及陰極無需為透明的。在某些實施例中，陰極可連接至薄膜電晶體(TFT)。亦應認識到，陽極及陰極可互換或顛倒。
形成奈米結構層作為頂部電極可能具有挑戰性，在一定程度上歸因於在下方之有機堆疊之溶劑敏感性。具體而言，在有機堆疊上直接沈積奈米結構墨水組合物是不現實的，因為溶劑(通常含有水)可能使有機堆疊明顯不穩定或降解。
因此，作為基於溶液之方法之替代方案，一個實施例提供一種使用供體膜經由固態轉移製程在有機堆疊上形成奈米結構層之方法。更特定言之，藉由在轉移膜上經由溶液相沈積而預形成奈米結構層且允許溶劑完全蒸發，製造供體膜。隨後，將奈米結構層轉移至有機堆疊上，藉此避免溶劑與有機堆疊直接接觸。
如圖6中所說明，一個實施例提供一種方法，其包含：提供部分光學堆疊(130)，該部分光學堆疊(130)包括基板(116)、安置於基板(116)上之陰極(120)及安置於陰極(120)上之有機堆疊(124)，該部分光學堆疊具有頂面 (134)；提供供體膜(136)，該供體膜(136)包括轉移膜(140)上之奈米結構層(126)，該奈米結構層包括視情況分散於基質(144)中之複數個奈米結構(128)；以及使供體膜(136)之奈米結構層(126)與部分光學堆疊(130)之頂面(134)接觸。
在另一實施例中，該方法另外包含移除轉移膜(140)。
在形成供體膜中，奈米結構之墨水組合物可藉由此項技術中之已知方法(包括槽模塗佈(slot die coating)、噴塗、反向平版印刷(reverse offset printing)及其類似方法)直接沈積在轉移膜上。奈米結構層在墨水組合物之揮發性組分移除之後形成。
在另一實施例中，墨水組合物可另外包含基質材料(例如黏合劑)。在此方法中，奈米結構及黏合劑共沈積於轉移膜上。在沈積及基質固化之後，奈米結構以實質上均勻的方式分散於基質中，亦即奈米結構分佈遍及整個基質厚度。儘管基質可為導電的(例如導電聚合物)或不導電的(例如介電聚合物)，但奈米結構層因接觸之奈米結構之間的滲濾導電性而為導電的。
另一實施例藉由分別沈積奈米結構及基質，對固態轉移方法進行略微改變，藉此使基質之量及厚度更具靈活性，同時維持奈米結構與有機堆疊之間的電接觸。此外，離型襯墊用於提供導電層之光滑表面以用於接觸有機堆疊。更特定言之且如圖7中所說明，該方法包含： 藉由以下方式提供供體膜(160)：(i)在離型襯墊(144)上沈積複數個奈米結構(128)；(ii)在複數個奈米結構(128)上形成基質(148)，該基質具有頂面(150)；(iii)使轉移膜(152)與基質(148)之頂面(150)接觸；以及(iv)移除離型襯墊(144)以暴露奈米結構表面(156)；提供部分光學堆疊(130)，該部分光學堆疊(130)包括基板(116)、安置於基板(116)上之陰極(120)及安置於陰極(120)上之有機堆疊(124)，該部分光學堆疊具有頂面(134)；使供體膜(160)藉由奈米結構表面(156)與部分光學堆疊之頂面(134)接觸。
在另一實施例中，該方法另外包含移除轉移膜(152)。
在另一實施例中，該方法另外包含首先在有機堆疊上形成中間導電層，隨後使供體膜與有機堆疊接觸。中間導電層較佳為連續膜(諸如ITO或導電聚合物之薄層)。該中間導電膜可有助於確保奈米結構與有機堆疊之間的接觸為均勻的。
在準備沈積時，基質可與適當溶劑組合以促進流動性，或者若基質為可流動材料，則以不含溶劑之形式沈積。沈積之後，基質經由移除溶劑及/或交聯而固化或硬化成固體層。在某些實施例中，基質為熱塑性聚合物，其即使在固化之後亦可在加熱或溶劑浸潤時變得可再流動，且在冷卻或溶劑蒸發時再次硬化。一般而言，交聯之基質可經由 光引發或熱引發之製程形成，且一旦硬化，即使在另外加熱時亦無法重熔。
有利的是，一旦基質形成(固化及硬化)，即可移除離型襯墊，留下平滑的且準備好與有機堆疊接觸的奈米結構層表面(156)。此外，儘管奈米結構未必分佈遍及整個基質高度；但奈米結構層藉由奈米結構表面(156)接觸有機堆疊以確保奈米結構與有機堆疊之間最大且均勻的接觸。
又一實施例提供一種替代方法來達成奈米結構層中之平滑接觸表面。該方法涉及首先在離型襯墊上沈積基質，接著沈積奈米結構。奈米結構不被壓入基質中，而是沈積在基質之頂面上。基質可能仍然可流動(在完全固化狀態之前)或可加熱至重熔之狀態。重熔之基質呈半固態且易於變形，以便奈米結構可被壓入基質中。更特定言之且如圖8中所說明，該方法包含：藉由以下方式提供供體膜(160)：(i)在離型襯墊(144)上形成基質(148)，該基質具有頂面(150)；(ii)在基質(148)之頂面(150)上沈積複數個奈米結構(128)；(iii)在複數個奈米結構(128)上施加轉移膜(152)；(iv)重熔基質(148)以形成重熔之基質；(v)向轉移膜(152)施加壓力以將在轉移膜(152)下方之奈米結構(128)壓入重熔之基質中，以使轉移膜接觸基質(148)之頂面(150)； (vi)移除轉移膜(152)以暴露頂面(150)；提供部分光學堆疊(130)，該部分光學堆疊(130)包括基板(116)、安置於基板(116)上之陰極(120)及安置於陰極(120)上之有機堆疊(124)，該部分光學堆疊具有頂面(134)；使供體膜(160)之頂面(150)與部分光學堆疊(130)之頂面(134)接觸。
在另一實施例中，該方法另外包含移除離型襯墊(144)。
在一替代性實施例中，該方法可能省去層壓轉移膜(152)之步驟。改為，奈米結構128可經壓延機直接壓延於重熔之基質中。
在又一實施例中，該方法另外包含首先在有機堆疊上形成中間導電層，隨後使供體膜與有機堆疊接觸。中間導電層較佳為連續膜(諸如ITO或導電聚合物之薄層)。該中間導電膜可有助於確保奈米結構與有機堆疊之間的接觸為均勻的。
在如上所述之製程中，有可能在沈積期間無意引入不導電污染材料。該等不導電污染材料存在於奈米結構表面上(圖7中之156或圖8中之150)，可能抑制載流子注入/提取。因此，該方法可另外包含：在接觸有機堆疊之前，對供體膜之奈米結構表面進行表面處理，以使任何不導電污染物減至最少或消除。表面處理可涉及持續短暫時間的氬氣-電漿(或氮氣-電漿)。此表面處理有效移除奈米結構表面上 較薄沈積之污染物，藉此改良載流子注入/提取。另外，表面處理達成基質之輕微的背向蝕刻(back-etching)，其使得與有機堆疊或中間導電層之電接觸更好。
基質之選擇由許多因素決定。在一側上，基質必須向有機堆疊提供一些機械黏著(例如壓敏黏著劑)。在另一側上，基質亦能夠特製光學特徵，諸如折射率、結合散射中心、結合降頻轉換器顏料(down-converter dye)等。因此，基質可用於在光提取、發射均勻性及發射顏色方面最佳化光學堆疊。因此，如本文中進一步詳細地揭示，在各種實施例中，基質可為可交聯聚合物或可重熔聚合物。基質亦可為光學透明黏著劑。此外，基質亦可具有特製之光學性質(折射率、吸收、顏色等)且含有粒子以影響光學效能(例如散射粒子等)。
基質在轉移之前亦可例如藉由UV輻射而圖案化。在此情況下，在所選基質區域中暴露於UV輻射僅引起所選區域中之交聯，而可移除未暴露之區域。所得圖案隨後可轉移至有機堆疊上。作為UV輻射之替代方案，LITI(雷射引發之熱成像)亦可用於將材料局部地轉移至有機堆疊上。
應理解儘管固相轉移製程尤其適於形成頂部電極，但不限於頂部電極。該製程同樣適用於形成底部電極。另外應理解，儘管說明了OLED，但本文所揭示之方法同樣適用於PV裝置(例如OPV)。該固相轉移製程確保奈米結構之導電網暴露於接觸有機堆疊(例如OLED中之發光層或PV電池中之光敏層)之一個表面(圖7中之156或圖8中之150)上，由 此提供OLED及PV裝置中之載流子注入/提取。
表面電漿子電磁聲子抑制
在習知底發射裝置中，固體金屬陰極通常用作頂部電極(參見圖1)。在金屬與有機堆疊之界面處，可因表面電漿子電磁聲子(SPP)或偶極相互作用而發生能量損失。該能量損失使裝置之效率降低。已顯示較高粗糙度之金屬表面減少在此界面處之能量損失，參見例如Koo等人Nature Photonics 4,222(2010)或An等人Optics Express 8(5)，第4041頁(2010)。
各種實施例提供奈米結構置放於金屬電極之一側或兩側上之裝置。奈米結構之存在增加表面粗糙度，藉此減小SPP。應注意到，並非必需具有奈米結構之導電網。更確切而言，藉由提供非滲濾性奈米結構(例如奈米線或僅奈米粒子)，可充分達成表面粗糙度。
一個實施例提供在金屬陰極與有機堆疊之界面處置放奈米結構。如圖9(A)中所說明，OLED(200a)包含基板(204a)、安置於透明基板上之底部電極(208a)、安置於透明底部電極上之有機堆疊(212a)及安置於有機堆疊(212a)上之金屬膜/陰極(216a)，其中金屬膜(216a)藉由金屬/有機界面(220a)接觸有機堆疊(212a)，且其中複數個奈米結構(224a)安置於金屬/有機界面(220a)上。
由於OLED中之金屬陰極極薄(數百奈米或數百奈米以下)，故SPP亦因其緊密接近金屬/有機界面而耦接於金屬陰極之外表面處。在金屬膜之外表面處置放奈米結構可使 SPP之傳播紊亂且降低OLED裝置中之SPP損失。因此，如圖9(B)中所說明，OLED(200b)包含基板(204b)、安置於透明基板上之底部電極(208b)、安置於透明底部電極上之有機堆疊(212b)及安置於有機堆疊(212b)上之金屬膜/陰極(216b)，其中金屬膜(216b)藉由金屬/有機界面(220b)接觸有機堆疊(212b)且具有外表面(222b)，且其中複數個奈米結構(228b)安置於外表面(222b)上。
在另一實施例中，奈米結構可置放於金屬膜之兩側上。如圖9(C)中所說明，OLED(200c)包含基板(204c)、安置於透明基板上之底部電極(208c)、安置於透明底部電極上之有機堆疊(212c)及安置於有機堆疊(212c)上之金屬膜/陰極(216c)，其中金屬膜(216c)藉由金屬/有機界面(220a)接觸有機堆疊(212c)且具有外表面(222c)，且其中第一複數個奈米結構(224c)置放於金屬/有機界面(220c)上，且第二複數個奈米結構(228c)安置於外表面(222c)上。
存在許多在金屬膜/陰極之外表面上沈積奈米結構之方法。在某些實施例中，由於金屬膜充當有機堆疊之障壁，故可採用基於溶液之方法來沈積奈米結構，包括旋塗、槽模塗佈、印刷及其類似方法。
或者，可使用轉移膜(如本文所述)。圖9(D)說明一種OLED(200d)，其包含基板(204d)、安置於透明基板上之底部電極(208d)、安置於透明底部電極上之有機堆疊(212d)及安置於有機堆疊(212d)上之金屬膜/陰極(216d)，其中金屬膜(216d)藉由金屬/有機界面(220d)接觸有機堆疊(212d) 且具有外表面(222d)，且其中複數個奈米結構(228d)安置於外表面(222d)上且嵌埋於基質(232d)中。奈米結構及基質已預先形成於轉移膜上(例如圖7或圖8)，且轉移至OLED之外表面(222d)上。
基質可為本文所述之基質中之任一者。在此等實施例(例如圖9A至圖9D)中，基質之光學性質將由於OLED為底發射的而不起重要作用。在某些實施例中，基質為不透明的。
然而，在金屬/有機界面處置放奈米結構由於有機堆疊之溶劑敏感性而不與基於溶液之方法相容。因此，奈米結構可在固態製程中轉移至金屬/有機界面上，隨後例如藉由物理氣相沈積來沈積金屬膜。
置放散射中心
在其他實施例中，藉由使OLED裝置中散射中心之效率達至最大，可進一步改良OLED裝置中之光輸出耦合。當光行進穿過裝置堆疊時，其以一或多種模式傳播。可策略性地置放散射中心以干擾傳播性光之行為，尤其另外發生波導之光之行為。具體而言，在無散射中心之光學堆疊中將發生波導之光之能量密度可藉由在光學堆疊中包括散射中心而降低。然而，對於涉及高折射率層(例如OLED之有機層或OPV電池之有機光敏層)之光學堆疊，發生波導之光可能具有有限的與散射中心相互作用的量以致無法有效地利用散射中心。
圖10展示發生波導之光可如何不與散射中心以任何可感 知之方式相互作用。具體而言，圖10展示簡化之裝置堆疊(300)中傳播之光的能量密度分佈。裝置堆疊包括第一電極(310)、有機堆疊(320)及玻璃基板(360)。由有機堆疊產生之光在裝置堆疊內傳播，隨後其經由玻璃基板射出。如本文所述，由於有機堆疊(320)與基板(360)之間的折射率差異，故波導模式主要在有機堆疊內得到支持。由於發生波導之光之能量密度由鐘形曲線(380)表示，故鐘形曲線之最大值(390)在有機堆疊內近似位於正中。有機層中之該波導使光與除有機堆疊以外之任何元件(亦即在有機堆疊下方之光散射中心，為明晰起見其未圖示)幾乎無相互作用或相互作用極小。
為了使散射中心更有效地工作，其必須接近(較佳處於)有機堆疊內發生波導之光之最大強度。圖11展示能量密度分佈曲線如何偏離有機堆疊之中心繪製，藉此移動更接近有機堆疊之一端。更特定言之，在光學堆疊(400)中，高折射率層(420)安置於有機堆疊(320)與基板(360)之間。高折射率層具有與有機堆疊之折射率可比的高折射率。由於有機層(320)與高折射率層(420)之間的光學連續性，故能量密度分佈曲線(430)延伸至該高折射率層(420)中。因此，曲線(430)之最大值朝高折射率層(420)移動，引起與高折射率層之較大重疊(450)。
因此，在一個實施例中，可以使能量密度分佈最大值朝散射粒子之位置移動之方式改變能量密度分佈。圖12係基於圖11之概念，且在有機堆疊(320)與高折射率層(420)之 間結合複數個奈米結構(340)。此等奈米結構(例如銀奈米線)在OLED裝置中充當第二電極以及散射中心(其可促進提取在有機堆疊中產生及發生波導之光)。與無高折射率層之堆疊(例如圖10)相比，散射中心(340)與能量密度分佈曲線(430)之間的重疊(450)實質上增加，藉此增強用於提取光之散射中心之效率。重疊定義為與曲線之總曲線下面積相比，延伸超出有機堆疊之能量密度分佈曲線部分之曲線下面積(以百分比計)。實例為圖11之面積450。通常，重疊越大，散射中心提取發生波導之光越有效。在各種實施例中，散射中心置放於至少2%、或至少3%或至少5%、或至少10%、或至少30%或至少50%之重疊區中以達成所需結果。
如本文所用，「高折射率」層具有與模式傳播之有機層之折射率相比至少相同或較高之折射率。通常，高折射率層具有1.55或1.55以上、或較佳1.6或1.6以上、或更佳1.7或1.7以上、或更佳1.8或1.8以上之折射率。
各種實施例描述結合促進光散射中心(340)之效率之高折射率層(420)之不同方法。應理解有可能引入數層散射粒子及其相應的高折射率層以對應於波導模式之不同位置。
圖13展示本發明之一實施例。裝置堆疊(500)包括第一電極(310)、有機堆疊(320)、具有複數個互連/網狀奈米結構(340)之第二電極(510)、在奈米結構(340)下方之高折射率層(520)以及基板(360)。在此實施例中，不存在絕緣黏合劑或基質，且第二電極藉由在高折射率層上直接沈積奈 米結構而形成。若處理所關心的是需要在於高折射率層上塗佈奈米結構期間存在黏合劑材料，則隨後可在形成有機堆疊(320)之前移除黏合劑(例如藉由洗滌或電漿處理)。
圖14展示本發明之另一實施例。裝置堆疊(700)組合裝置堆疊(500)及(600)之特徵。如圖所示，裝置堆疊(700)包括第一電極(310)、有機堆疊(320)、具有嵌埋於第一高折射率層或基質(720)中之複數個互連/網狀奈米結構(340)之第二電極(710)、第二下伏高折射率層(730)及基板(360)。
圖15展示本發明之另一實施例。如圖所示，裝置堆疊(800)包括第一電極(310)、有機堆疊(320)、具有嵌埋於低折射率基質或黏合劑350中之複數個互連/網狀奈米結構(340)之第二電極(810)、在第二電極下方之高折射率層(820)以及基板(360)。在此實施例中，黏合劑與奈米結構一起沈積於高折射率層(820)上以形成電極(810)。低折射率黏合劑隨後保持於電極中，且其折射率應低於有機堆疊或高折射率層。
在本文所述之任何實施例中，高折射率層可另外包括額外的散射中心，亦即如本文所定義之光散射粒子。
此外，結合波導模式修改而描述之實施例亦可適用於頂發射裝置，在該情況下，裝置之完全堆疊(包括奈米線層及高折射率層)為顛倒的。
以下更詳細地描述各種組件。
導電奈米結構
一般而言，本文所述之透明導體為導電奈米結構之薄導 電膜。在透明導體中，經由奈米結構間之連續實體接觸，建立一或多個導電路徑。當存在足夠奈米結構，達到電滲濾閾值時，形成奈米結構之導電網。因此，電滲濾閾值為一個重要的值，高於該值時，可達成長程連接性。
如本文所用，「導電奈米結構」或「奈米結構」一般係指導電奈米尺寸之結構，其至少一個尺寸小於500 nm，更佳小於250 nm、100 nm、50 nm或25 nm。
奈米結構可具有任何形狀或幾何形狀。在某些實施例中，奈米結構為各向同性形狀(亦即，縱橫比=1)。典型的各向同性奈米結構包括奈米粒子。在較佳實施例中，奈米結構為各向異性形狀(亦即，縱橫比≠1)。如本文所用，「縱橫比」係指奈米結構之長度與寬度(或直徑)之間的比率。各向異性奈米結構通常沿其長度具有縱向軸。如本文所定義，例示性各向異性奈米結構包括奈米線及奈米管。
奈米結構可為實心或空心的。實心奈米結構包括例如奈米粒子及奈米線。因此，「奈米線」係指實心各向異性奈米結構。通常，各奈米線具有大於10、較佳大於50且更佳大於100之縱橫比(長度：直徑)。奈米線之長度通常大於500 nm，大於1 μm或大於10 μm。
空心奈米結構包括例如奈米管。奈米管之縱橫比(長度：直徑)通常大於10、較佳大於50且更佳大於100。奈米管之長度通常大於500 nm、大於1 μm或大於10 μm。
奈米結構可由任何導電材料形成。導電材料最通常為金屬的。金屬材料可為元素態金屬(例如過渡金屬)或金屬化 合物(例如金屬氧化物)。金屬材料亦可為雙金屬材料或金屬合金(其包含兩種或兩種以上類型之金屬)。適合之金屬包括(但不限於)銀、金、銅、鎳、鍍金銀、鉑及鈀。導電材料亦可為非金屬的，諸如碳或石墨(碳之同素異形體)。
奈米結構層
一般而言，奈米結構層或塗層在本文所述之光電裝置中充當透明電極。藉由沈積包含液體載劑及複數個導電奈米結構之液體分散液(或塗層組合物)，且使液體載劑乾燥，而形成奈米結構層(亦稱為透明導體層)。奈米結構層亦可首先形成於轉移膜上，隨後轉移至光電裝置中之下伏層上。
奈米結構層包含隨機分佈且彼此互連之奈米結構。當奈米結構之數目達到滲濾閾值時，薄膜導電。墨水組合物之其他非揮發性組分(包括例如一或多種黏合劑、界面活性劑及黏度調節劑)可形成導電膜之一部分。因此，除非另有規定，否則如本文所用，「導電膜」係指由與墨水組合物之任何非揮發性組分組合的網狀及滲濾性奈米結構形成之奈米結構層，且可包括例如以下中之一或多者：黏合劑(例如黏度調節劑)、界面活性劑及腐蝕抑制劑。
分散液之液體載劑可為水、醇、酮或其組合。例示性醇可包括異丙醇(IPA)、乙醇、二丙酮醇(DAA)、或IPA與DAA之組合。例示性酮可包括甲基乙基酮(MEK)及甲基丙基酮(MPK)。
界面活性劑用於減少奈米結構及/或光散射材料之聚 集。適合的界面活性劑之代表性實例包括含氟界面活性劑，諸如ZONYL®界面活性劑，包括ZONYL®FSN、ZONYL®FSO、ZONYL®FSA、ZONYL®FSH(DuPont Chemicals,Wilmington,DE)及NOVECTM(3M,St.Paul,MN)。其他例示性界面活性劑包括基於乙氧基化烷基酚(alkylphenol ethoxylate)之非離子界面活性劑。較佳界面活性劑包括例如乙氧基化辛基酚，諸如TRITONTM(x100、x114、x45)；以及乙氧基化壬基酚，諸如TERGITOLTM(Dow Chemical Company,Midland MI)。其他例示性非離子界面活性劑包括基於炔之界面活性劑，諸如DYNOL®(604、607)(Air Products and Chemicals,Inc.,Allentown,PA)及正十二烷基β-D-麥芽糖苷。
黏度調節劑充當使奈米結構固定於基板上之黏合劑。適合的黏度調節劑之實例包括羥丙基甲基纖維素(HPMC)、甲基纖維素、三仙膠(xanthan gum)、聚乙烯醇、羥甲基纖維素及羥乙基纖維素。
在特定具體實例中，塗佈溶液中界面活性劑與黏度調節劑之重量比較佳在約80：1至約0.01：1之範圍內；黏度調節劑與導電奈米結構之重量比較佳在約5：1至約0.000625：1之範圍內；且導電奈米結構與界面活性劑之重量比較佳在約560：1至約5：1之範圍內。塗佈溶液組分之比率可視所用基板及施加方法而改變。塗佈溶液之較佳黏度範圍在約1 cP與100 cP之間。
在一個實施例中，塗佈溶液起初可含有黏合劑(例如 HPMC)以促進膜形成。然而，此後應移除黏合劑以使奈米結構形成不連續層且不干擾抗反射層與有機堆疊之間的光學相互作用。
導電膜之導電性通常以「薄層電阻」(以歐姆/平方(或「ohm/sq」)表示)來度量。薄層電阻至少隨表面負載密度、奈米結構之尺寸/形狀及奈米結構組分之固有電學性質而變。如本文所用，薄膜若具有不高於108歐姆/平方之薄層電阻，則該薄膜視為導電的。薄層電阻較佳不高於104歐姆/平方、3,000歐姆/平方、1,000歐姆/平方或350歐姆/平方、或100歐姆/平方。由金屬奈米結構形成之導電網之薄層電阻通常在以下範圍內：10歐姆/平方至1000歐姆/平方、100歐姆/平方至750歐姆/平方、50歐姆/平方至200歐姆/平方、100歐姆/平方至500歐姆/平方、或100歐姆/平方至250歐姆/平方、或10歐姆/平方至200歐姆/平方、10歐姆/平方至50歐姆/平方或1歐姆/平方至10歐姆/平方。對於本文所述之光電裝置，薄層電阻通常小於20歐姆/平方、或小於15歐姆/平方或小於10歐姆/平方。
在光學上，基於奈米結構之透明導體在可見區(400 nm-700 nm)中具有高透光率。通常，當在可見區中透光率大於70%或更通常大於85%時，透明導體被視為光學透明的。透光率更佳大於90%、大於93%，或大於95%。如本文所用，除非另有規定，否則導電膜為光學透明的(例如透射率大於70%)。因此，以下各者可互換使用：透明導體；透明導電膜、層或塗層；導電膜、層或塗層；及透明 電極。
濁度為光透明度之指數。濁度由因體積及表面粗糙度作用所致之光散射及反射/折射而產生。對於某些光電裝置(諸如PV電池及OLED照明應用)，高濁度透明導體可較佳。此等透明導體之濁度通常大於10%、更通常大於15%或更通常在20%至50%範圍內。參見公開之美國專利申請案第2011/0163403號。對於其他裝置，諸如用於顯示器應用之OLED，低濁度為較佳。調節或減小濁度之其他詳情可見於例如公開之美國專利申請案第2009/0321113號中。此等公開之美國專利申請案為讓渡予Cambrios Technologies Inc.(本發明之受讓人)之同在申請中之申請案。
除非另有規定，否則本文中描述且主張之既定透明導體之濁度根據ASTM D 1003-07「Standard Test Method for Haze and Luminous Transmittance of Transparent Plastics」進行光學量測。
基質
「基質」係指分散有或嵌埋有金屬奈米線之固態材料。部分奈米線可自基質突出以使得能夠表面接近導電網。基質為金屬奈米線之主體且提供實體形式之導電層。基質保護金屬奈米線以避免不利環境因素(諸如腐蝕及磨損)。具體而言，基質顯著降低環境中腐蝕性要素(諸如濕氣、痕量酸、氧、硫及其類似物)之滲透性。
另外，基質向導電層提供有利之物理及機械性質。舉例 而言，其可向基板提供黏著力。此外，不同於脆性金屬氧化膜，嵌埋有金屬奈米線之聚合或有機基質可為穩固且可撓的。如本文將更詳細地討論，可撓性基質可能以低成本高通量方法來製造透明導體。
此外，導電層之光學性質可藉由選擇適當之基質材料來特製。舉例而言，可藉由使用具有所需折射率、組成及厚度之基質來有效降低反射損失及不當眩光。
通常，基質為光學透明材料。若材料在可見區(400 nm-700 nm)內之透光率為至少80%，則該材料被視為光學透明。除非另外規定，否則本文所述之透明導體中之所有層(包括基板)較佳為光學透明的。基質之光學透明度通常由多種因素決定，包括(但不限於)：折射率(RI)、厚度、RI遍及整個厚度之一致性、表面(包括界面)反射及濁度(由表面粗糙度及/或嵌埋之粒子引起之散射損失)。
在某些實施例中，基質為黏合劑，亦即，基質起初分散於具有奈米結構之墨水組合物中。在此等實施例中，術語「基質」及「黏合劑」可互換。沈積於基板上之後，基質隨著墨水組合物之揮發性組分移除或蒸發而固化。
在其他實施例中，基質在墨水組合物沈積於基板上之後形成。就此而言，除提供用於懸浮奈米結構之介質以外，基質亦可在奈米結構上方形成保護層或塗飾層(overcoat)。美國專利第8,049,333號，以全文引用之方式併入本文中，提供形成基質之詳細描述。
在某些實施例中，基質為約10 nm至5 μm厚，約20 nm至 1 μm厚或約50 nm至200 nm厚。在其他實施例中，基質之折射率為約1.3至2.5，或約1.35至1.8。
在某些實施例中，基質為聚合物，其亦稱為聚合基質。光學透明的聚合物在此項技術中為已知的。聚合物較佳為可交聯或可重熔的(例如固化後在加熱時可流動)。適合的聚合基質之實例包括(但不限於)：聚丙烯酸系物(諸如聚甲基丙烯酸酯(較佳為聚(甲基丙烯酸甲酯))、聚丙烯酸酯及聚丙烯腈)、聚乙烯醇、聚酯(例如聚對苯二甲酸伸乙酯(PET)、聚酯萘二甲酸酯及聚碳酸酯)、具有高芳香度之聚合物(諸如酚系或甲酚-甲醛樹脂(Novolacs®)、聚苯乙烯、聚乙烯甲苯、聚乙烯二甲苯、聚醯亞胺、聚醯胺、聚醯胺亞胺、聚醚醯亞胺、聚硫化物、聚碸、聚苯及聚苯醚)、聚胺基甲酸酯(PU)、環氧化物、聚烯烴(例如聚丙烯、聚甲基戊烯及環烯)、丙烯腈-丁二烯-苯乙烯共聚物(ABS)、纖維素類、聚矽氧及其他含矽聚合物(例如聚倍半矽氧烷及聚矽烷)、聚氯乙烯(PVC)、聚乙酸酯、聚降冰片烯、合成橡膠(例如EPR、SBR、EPDM)、及含氟聚合物(例如聚偏二氟乙烯、聚四氟乙烯(TFE)或聚六氟丙烯)、氟烯烴及烯烴之共聚物(例如Lumiflon®)以及非晶形碳氟聚合物或共聚物(例如由Asahi Glass Co.製造之CYTOP®或由Du Pont製造之Teflon® AF)。
在其他實施例中，基質為無機材料。舉例而言，可使用基於以下各者之溶膠-凝膠基質：矽石、富鋁紅柱石、礬土、SiC、MgO-Al2O3-SiO2、Al2O3-SiO2、MgO-Al2O3- SiO2-Li2O或其混合物。
在某些實施例中，基質自身為導電的。舉例而言，基質可為導電聚合物。導電聚合物在此項技術中為熟知的，包括(但不限於)：聚(3,4-伸乙二氧基噻吩)(PEDOT)、聚苯胺、聚噻吩及聚二乙炔。
抗反射層
基於折射率匹配之原則，抗反射層可採用瑞雷氏膜(Rayleigh's film)之形式，或基於破壞性干涉，可採用干涉膜之形式。
瑞雷氏膜為插入於具有不同折射率之兩層(例如基板及(OLED之)有機層)之間的薄膜。抗反射層之折射率為在基板與有機層之折射率之間選擇的值(亦即「折射率匹配)」。抗反射層之存在減少基板與有機層之折射率之較大差異，由此減少其各自界面處之內部反射。
在各種實施例中，抗反射層可具有以下折射率：在1.5至1.8之範圍內，或在1.55至1.6之範圍內，或在1.6至1.65之範圍內，或在1.65至1.7之範圍內，或在1.7至1.75之範圍內，或在1.75至1.8之範圍內。
抗反射層通常為光學透明的且厚度在200奈米至2微米之間。
在一較佳實施例中，抗反射層為聚醯亞胺層。聚醯亞胺(不考慮其特定化學部分)通常具有約1.6之折射率，該值在典型基板(例如玻璃)與有機堆疊(其趨向於具有遠高於基板折射率之折射率)之折射率之間。
抗反射層可通常根據此項技術中之已知方法沈積於基板上，該等方法包括旋塗、槽模塗佈或凹板印刷式塗佈(gravure coating)等。
作為折射率匹配性瑞雷氏膜之替代方案，亦可使用多層干涉膜。該干涉膜通常包含低折射率材料與高折射率材料之交互層，可視欲傳輸之波長來選擇及最佳化該等交互層之厚度。
發光層
根據一個實施例，發光層為OLED中有機堆疊之組成部分。發光層可為電流在陽極(30)與陰極之間通過時能夠發射光之有機材料。儘管亦可使用螢光發射性材料，但發光層較佳含有磷光發射性材料。磷光材料較佳，因為該等材料之發光效率較高。發光層亦可包含能夠傳輸電子及/或電洞之主體材料，該主體材料摻雜有可捕獲電子、電洞及/或激子使得激子經由光電發射機制自發射性材料馳豫之發射性材料。發光層可包含單一材料或組合傳輸及發射性質之材料。
光敏層
光敏層亦為一類有機堆疊，其為將光直接轉換成電力之PV電池之吸光組件。
光敏層可為以下半導體材料中之一或多者：單晶矽、多晶矽、非晶矽、碲化鎘及硒化銅銦/硫化銅銦。其他適合之材料包括有機染料及/或有機聚合物之薄膜層。或者，奈米晶體或量子點(電子受限之奈米粒子)可用作吸光材 料。
光敏層可為單層，或更通常呈多重物理組態，以運用不同的光吸收及電荷分離機制。
散射中心
如本文所用，散射中心由光散射材料形成，該光散射材料為引起光散射之惰性材料。光散射材料包括例如微粒散射介質或散射促進劑(例如前驅物)。
在某些實施例中，光散射材料呈粒子形式，亦稱為「光散射粒子」，其可直接結合至聚醯亞胺之塗佈溶液中。在基板上塗佈聚醯亞胺溶液之後，光散射粒子隨機分佈於聚醯亞胺膜中。
光散射粒子較佳為微米尺寸之粒子，或更佳為奈米尺寸之粒子。粒徑通常在1奈米至數微米之範圍內；較佳在10 nm至800 nm之範圍內、在10 nm至600 nm之範圍內、在10 nm至400 nm之範圍內或在10 nm至200 nm之範圍內。粒徑更通常在1 nm至100 nm之範圍內。
光散射粒子可為無機材料，其可為導電的、半導電的或不導電的。光散射材料之折射率通常應較高(例如大於1.6，或更通常大於1.7，或更通常為約1.8)。適合的光散射粒子之實例包括(但不限於)SiOx、AlOx、InOx、SnOx、ZnOx、摻Al之ZnOx(AZO)、氧化銦錫(ITO)、摻Sb之SnOx(ATO)、TiOx、SiC、摻氟之SnOx(FTO)及其類似物。較高折射率粒子之實例包括TiOx、AlOx及ZnOx。導電粒子之實例包括ITO、AZO、ATO及其類似物。可使用不同的 氧化比率(化學計量且因此包括摻雜程度)，尤其相對於包括三種或三種以上元素(例如AZO、ATO、ITO)之系統。具體而言且在較佳實施例中，該等材料、組成及摻雜程度可用於散射添加劑且亦充當導電奈米結構網與相鄰半導體(例如PV堆疊中之a-Si、um-Si層)之間的適合緩衝及界面層。例如(但不限於)基於AdNano® ZnO 20及AdNano® Z805奈米粒子及AdNano® ZnO去離子水之分散液可以此方式使用。
光散射材料之另外的描述可見於公開之美國專利申請案第2011/0163403號中，其以全文引用之方式併入本文中。
基板
適於習知OLED之任何基板亦適於本發明之各種實施例。剛性基板之實例包括玻璃、聚碳酸酯、丙烯酸系物及其類似物。
可撓性基板之實例包括(但不限於)：聚酯(例如聚對苯二甲酸伸乙酯(PET)、聚酯萘二甲酸酯及聚碳酸酯)、聚烯烴(例如線性、分支及環狀聚烯烴)、聚乙烯類(例如聚氯乙烯、聚二氯亞乙烯、聚乙烯縮醛、聚苯乙烯、聚丙烯酸酯及其類似物)、基於纖維素酯之物質(例如三乙酸纖維素及乙酸纖維素)、聚碸(諸如聚醚碸)、聚醯亞胺、聚矽氧及其他習知聚合膜。
實例 實例1
銀奈米線之合成
藉由按照描述於例如Y.Sun,B.Gates,B.Mayers及Y.Xia,「Crystalline silver nanowires by soft solution processing」,Nanoletters 2(2)：165-168,2002中之「多元醇」方法，在聚(乙烯吡咯啶酮)(PVP)存在下，還原溶解於乙二醇中之硝酸銀來合成銀奈米線。與習知「多元醇」方法相比，經修改之多元醇方法(描述於同在申請中且共同擁有之美國專利申請案第11/766,552號中)以更高產率製得更均勻之銀奈米線。此申請案以全文引用之方式併入本文中。所得奈米線主要具有約13 μm至約17 μm之長度及約34 nm至約44 nm之直徑。
實例2
導電奈米結構之塗佈組合物之標準製備
用於沈積金屬奈米線之典型塗佈組合物包含以重量計0.0025%至0.1%界面活性劑(例如對於ZONYL® FSO-100，較佳範圍為0.0025%至0.05%)、0.02%至4%黏度調節劑(例如對於羥丙基甲基纖維素(HPMC)，較佳範圍為0.02%至0.5%)、94.5%至99.0%溶劑及0.05%至1.4%金屬奈米線。
塗佈組合物可基於奈米線之所需濃度來製備，該濃度為形成於基板上之最終導電膜之負載密度的指數。
可根據例如同在申請中之美國專利申請案第11/504,822號中所述之方法，使塗佈組合物沈積於基板上。
如熟習此項技術者所理解，可採用其他沈積技術，例如由窄通道計量之沈降流、模流動、斜坡上之流動、隙縫塗佈、凹板印刷式塗佈、微凹板印刷式塗佈、液滴塗佈 (bead coating)、浸塗、槽模塗佈及其類似技術。亦可使用印刷技術將墨水組合物直接印刷於具有或不具有圖案之基板上。舉例而言，可採用噴墨、柔版印刷及網版印刷。應進一步理解，流體之黏度及剪切行為以及奈米線之間的相互作用可影響所沈積之奈米線的分佈及互連性。
製備導電奈米結構分散液樣品，其包含分散之如在實例1中製造之銀奈米線、界面活性劑(例如Triton)及黏度調節劑(例如低分子量HPMC)及水。最終分散液包括約0.4%銀及0.4% HPMC(以重量計)。此分散液(純的或稀釋過的)可與光散射材料(例如呈微粒形式)直接組合使用以形成塗佈溶液。或者，分散液可與光散射材料之分散液組合以形成塗佈溶液。
實例3
聚醯亞胺塗佈溶液(例如SUNEVER聚醯亞胺(型號0821))首先沈積於基板上，以1500 rpm旋塗，隨後在90℃下乾燥，且在200℃下固化30分鐘。所得樣品之濁度及透射率分別為0.1%及92.1%。膜厚度經量測為1.2微米。
實例4
銀奈米線沈積於抗反射層(例如聚醯亞胺膜)上以形成導電膜。首先根據實例2製備標準奈米線懸浮液(0.4% AgNW、0.4% LMw HPMC、250 ppm Triton X)。塗佈溶液在1000 rpm下旋塗於聚醯亞胺膜上，隨後在50℃下乾燥90秒且在140℃下退火90秒。所得薄層電阻為9歐姆/平方，以及透射率為87.5%且濁度為3.9%。
與無聚醯亞胺層(亦即奈米線直接沈積於玻璃上)之裝置相比，光學資料以及薄層電阻實質上相同。抗反射層並不影響奈米結構層之光學及電學效能。
上述各種實施例可加以組合以提供其他實施例。本說明書中所提及及/或申請資料表中所列之所有美國專利、美國專利申請公開案、美國專利申請案、外國專利、外國專利申請案及非專利公開案均以全文引用之方式併入本文中。該等實施例之態樣必要時可加以修改，以採用各個專利、申請案及公開案之概念來提供其他實施例。
可根據上文之詳細描述對實施例進行此等及其他改變。一般而言，在隨附申請專利範圍中，所用術語不應理解為將申請專利範圍限於本說明書及申請專利範圍中所揭示之特定實施例，而應理解為包括所有可能之實施例以及該等申請專利範圍所授權之等效物的完整範疇。因此，申請專利範圍並不受本發明限制。
10‧‧‧習知OLED
12‧‧‧基板
14‧‧‧陽極
16‧‧‧有機堆疊
18‧‧‧電致發光化合物薄膜
20‧‧‧電荷注入層
22‧‧‧電荷注入層
24‧‧‧陰極
26‧‧‧光
30‧‧‧外部模式
32‧‧‧光
34‧‧‧基板與組合之ITO-有機堆疊之間的界面
36‧‧‧基板與空氣之界面
38‧‧‧光
40‧‧‧光
50‧‧‧OLED
54‧‧‧透明基板
58‧‧‧抗反射層
62‧‧‧奈米結構層
66‧‧‧金屬奈米結構
70‧‧‧有機堆疊
76‧‧‧陰極
80‧‧‧中間導電層
84‧‧‧抗反射層與透明基板之界面
88‧‧‧光散射奈米粒子
90‧‧‧OPV電池
94‧‧‧透明基板
102‧‧‧奈米結構層
104‧‧‧金屬奈米結構
106‧‧‧光敏層
107‧‧‧光學堆疊
108‧‧‧陰極
109‧‧‧光學堆疊與基板之界面
110‧‧‧光
111‧‧‧光
112‧‧‧頂發射OLED
116‧‧‧基板
120‧‧‧陰極
124‧‧‧有機堆疊
126‧‧‧奈米結構層
128‧‧‧奈米結構
130‧‧‧部分光學堆疊
134‧‧‧頂面
136‧‧‧供體膜
140‧‧‧轉移膜
144‧‧‧基質/離型襯墊
148‧‧‧基質
150‧‧‧頂面
152‧‧‧轉移膜
156‧‧‧奈米結構表面
160‧‧‧供體膜
200a‧‧‧OLED
200b‧‧‧OLED
200c‧‧‧OLED
200d‧‧‧OLED
204a‧‧‧基板
204b‧‧‧基板
204c‧‧‧基板
204d‧‧‧基板
208a‧‧‧底部電極
208b‧‧‧底部電極
208c‧‧‧底部電極
208d‧‧‧底部電極
212a‧‧‧有機堆疊
212b‧‧‧有機堆疊
212c‧‧‧有機堆疊
212d‧‧‧有機堆疊
216a‧‧‧金屬膜/陰極
216b‧‧‧金屬膜/陰極
216c‧‧‧金屬膜/陰極
216d‧‧‧金屬膜/陰極
220a‧‧‧金屬/有機界面
220b‧‧‧金屬/有機界面
220c‧‧‧金屬/有機界面
220d‧‧‧金屬/有機界面
222b‧‧‧外表面
222c‧‧‧外表面
222d‧‧‧外表面
224a‧‧‧奈米結構
224c‧‧‧奈米結構
228b‧‧‧奈米結構
228c‧‧‧奈米結構
228d‧‧‧奈米結構
232d‧‧‧基質
300‧‧‧裝置堆疊
310‧‧‧第一電極
320‧‧‧有機堆疊
340‧‧‧奈米結構/光散射中心/互連/網狀奈米結構
350‧‧‧黏合劑
360‧‧‧玻璃基板
380‧‧‧鐘形曲線
390‧‧‧鐘形曲線之最大值
400‧‧‧光學堆疊
420‧‧‧高折射率層
430‧‧‧能量密度分佈曲線
450‧‧‧重疊
500‧‧‧裝置堆疊
510‧‧‧第二電極
520‧‧‧高折射率層
700‧‧‧裝置堆疊
710‧‧‧第二電極
720‧‧‧第一高折射率層或基質
730‧‧‧高折射率層
800‧‧‧裝置堆疊
810‧‧‧第二電極
820‧‧‧高折射率層
n1‧‧‧組合之ITO/有機層之折射率
n2‧‧‧玻璃基板之折射率
n3‧‧‧空氣之折射率
n4‧‧‧抗反射層之折射率
n5‧‧‧有機堆疊之折射率
圖1展示先前技術OLED。
圖2展示OLED中之各種波導模式。
圖3A及圖3B展示本發明之一實施例之底發射OLED。
圖4A及圖4B展示本發明之另一實施例之PV電池。
圖5展示本發明之一實施例之頂發射OLED。
圖6展示本發明之一實施例之固態轉移製程。
圖7至圖8展示本發明之實施例之替代性固態轉移製程。
圖9(A)至圖9(D)展示有關於使表面電漿子電磁聲子(SPP) 減少之OLED組態之各種實施例。
圖10展示裝置堆疊內由能量密度表示之發生波導之光。
圖11展示用於使波導光之能量密度改變之高折射率層的影響。
圖12至圖15展示用於在光學堆疊裝置中結合高折射率層之本發明之各種實施例。
50‧‧‧OLED
54‧‧‧透明基板
58‧‧‧抗反射層
62‧‧‧奈米結構層
66‧‧‧金屬奈米結構
70‧‧‧有機堆疊
76‧‧‧陰極
80‧‧‧中間導電層
84‧‧‧抗反射層與透明基板之界面
n2‧‧‧玻璃基板之折射率
n4‧‧‧抗反射層之折射率
n5‧‧‧有機堆疊之折射率

Claims (35)

  1. 一種光學堆疊，其包含：第一電極；有機堆疊，其在該第一電極下方；奈米結構層，其在該有機堆疊下方，該奈米結構層包含複數個金屬奈米結構；高折射率層，其在該奈米結構層下方；以及基板，其在該高折射率層下方，其中該高折射率層具有與該有機堆疊相同或高於該有機堆疊之折射率，且其中該奈米結構層形成第二電極並包含高折射率基質，其中該高折射率基質具有與該有機堆疊相同或高於該有機堆疊之折射率。
  2. 如請求項1之光學堆疊，其中當該光學堆疊內之發生波導之光由能量密度分佈曲線表示時，該奈米結構層經置放以使其與至少10%之該能量密度分佈曲線重疊。
  3. 一種光學堆疊，其包含：第一電極；有機堆疊，其在該第一電極下方；奈米結構層，其在該有機堆疊下方，該奈米結構層包含複數個金屬奈米結構；高折射率層，其在該奈米結構層下方；以及基板，其在該高折射率層下方，其中該高折射率層具有與該有機堆疊相同或高於該有機堆疊之折射率，且其中該奈米結構層形成第二電極並包含低折射率基質，其 中該低折射率基質具有低於該有機堆疊之折射率。
  4. 一種頂發射有機發光二極體(OLED)，其包含：基板；第一電極，其安置於該基板上；有機堆疊，其安置於該第一電極上；以及奈米結構層，其包括在該有機堆疊上方之複數個奈米結構，其中該奈米結構層為第二電極，且其中該奈米結構層另外包含基質，其中該複數個奈米結構嵌埋於該基質中。
  5. 一種製造有機發光二極體(OLED)之方法，其包含：提供部分光學堆疊，該部分光學堆疊包括基板、安置於該基板上之陰極及安置於該陰極上之有機堆疊，該部分光學堆疊具有頂面；提供供體膜，該供體膜包括在轉移膜上之奈米結構層，該奈米結構層包括視情況分散於基質中之複數個奈米結構；以及使該供體膜之奈米結構層與該部分光學堆疊之頂面接觸。
  6. 如請求項5之方法，其另外包含移除該轉移膜。
  7. 一種製造有機發光二極體(OLED)之方法，其包含：藉由以下方式提供供體膜：(i)在離型襯墊上沈積複數個奈米結構；(ii)在該複數個奈米結構上形成基質，該基質具有頂面； (iii)使轉移膜與該基質之頂面接觸，以及(iv)移除該離型襯墊以暴露奈米結構表面；提供部分光學堆疊，該部分光學堆疊包括基板、安置於該基板上之陰極及安置於該陰極上之有機堆疊，該部分光學堆疊具有頂面；以及使該供體膜藉由該奈米結構表面與該部分光學堆疊之頂面接觸。
  8. 如請求項7之方法，其另外包含移除該轉移膜。
  9. 一種製造有機發光二極體(OLED)之方法，其包含：藉由以下方式提供供體膜：(i)在離型襯墊上形成基質，該基質具有頂面；(ii)在該基質之頂面上沈積複數個奈米結構；(iii)重熔該基質以形成重熔之基質；(iv)將該等奈米結構壓入該重熔之基質中以使該轉移膜接觸該基質之頂面；(v)移除該轉移膜以暴露該頂面；提供部分光學堆疊，該部分光學堆疊包括基板、安置於該基板上之陰極及安置於該陰極上之有機堆疊，該部分光學堆疊具有頂面；以及使該供體膜之頂面與該部分光學堆疊之頂面接觸。
  10. 如請求項9之方法，其中將該等奈米結構壓入該重熔之基質中包含壓延該等奈米結構。
  11. 如請求項9之方法，其另外包含在該複數個奈米結構上施加轉移膜；以及向該轉移膜施加壓力以將該等奈米結 構壓入該重熔之基質中。
  12. 如請求項9至11中任一項之方法，其另外包含移除該離型襯墊。
  13. 一種有機發光二極體(OLED)，其包含：基板；底部電極，其安置於該基板上；有機堆疊，其安置於該底部電極上；以及金屬膜，其安置於該有機堆疊上，其中該金屬膜具有外表面且藉由金屬/有機界面接觸該有機堆疊，且其中第一複數個奈米結構安置於該金屬/有機界面上，且第二複數個奈米結構安置於該外表面上。
  14. 如請求項13之OLED，其中該第二複數個奈米結構嵌埋於安置在該外表面上之基質中。
  15. 一種有機發光二極體(OLED)，其包含：透明基板；透明底部電極，其安置於該透明基板上；有機堆疊，其安置於該透明底部電極上；以及金屬膜，其安置於該有機堆疊上，其中該金屬膜藉由金屬/有機界面接觸該有機堆疊且具有外表面，且其中複數個奈米結構安置於該外表面上，該複數個奈米結構嵌埋於基質中。
  16. 一種有機發光二極體(OLED)，其包含：基板，其具有頂面及底面，該頂面為該基板與空氣之間的界面； 抗反射層，其接觸該基板之底面；第一電極，其沈積於該抗反射層上，該第一電極包含複數個導電奈米結構；有機堆疊，其沈積於該第一電極上，該有機堆疊包含有機發光材料、電荷注入層及電洞注入層；以及第二電極，其沈積於該有機堆疊上。
  17. 如請求項16之OLED，其中該基板具有第一折射率，且該有機堆疊具有第二折射率，且該抗反射層具有第三折射率，且其中該第三折射率大於該第一折射率且小於該第二折射率。
  18. 如請求項16或17之OLED，其中該抗反射層具有在1.5至1.8範圍內之反射率。
  19. 如請求項16或17之OLED，其中該抗反射層為聚醯亞胺層。
  20. 如請求項16或17之OLED，其中該第一電極為陽極且該第二電極為陰極。
  21. 如請求項16或17之OLED，其中該基板為玻璃。
  22. 如請求項16或17之OLED，其中該抗反射層另外包含複數個光散射粒子。
  23. 如請求項22之OLED，其中該等光散射粒子為SiOx、AlOx、InOx、SnOx、ZnOx、摻Al之ZnOx(AZO)、氧化銦錫(ITO)、摻Sb之SnOx(ATO)、TiOx、SiC或摻氟之SnOx(FTO)。
  24. 一種光伏打電池，其包含： 基板，其具有頂面及底面，該頂面為該基板與空氣之間的界面；複數個光散射粒子，其接觸該基板之底面；第一電極，其沈積於該複數個光散射粒子上，該第一電極包含複數個導電奈米結構；光敏層，其在該第一電極上方；以及第二電極，其沈積於該光敏層上。
  25. 如請求項24之光伏打電池，其中該等光散射粒子為SiOx、AlOx、InOx、SnOx、ZnOx、摻Al之ZnOx(AZO)、氧化銦錫(ITO)、摻Sb之SnOx(ATO)、TiOx、SiC或摻氟之SnOx(FTO)。
  26. 如請求項24或25之光伏打電池，其中該第一電極為陽極且該第二電極為陰極。
  27. 如請求項24或25之光伏打電池，其中該基板為玻璃。
  28. 一種有機發光二極體(OLED)，其包含：第一電極；有機堆疊，其在該第一電極下方，該有機堆疊包含有機發光材料、電荷注入層及電洞注入層；第二電極，其在該有機堆疊下方，其具有複數個互連導電奈米結構，其中該第二電極另外包含嵌埋有該等導電奈米結構之絕緣黏合劑，且其中該絕熱黏合劑具有第三折射率；第一高折射率層，其在該第二電極下方；以及基板，其在該高折射率層下方， 其中該有機堆疊中產生之光自該基板射出；且其中該有機堆疊具有第一折射率，且該高折射率層具有第二折射率，且其中該第二折射率與該第一折射率相同或高於該第一折射率。
  29. 如請求項28之OLED，其中該第二折射率高於該第三折射率。
  30. 如請求項28之OLED，其中該第二折射率與該第三折射率相同，且其中該黏合劑與該高折射率層為同一種材料。
  31. 如請求項30之OLED，其另外包含在該第一高折射率層下方之第二高折射率層。
  32. 如請求項28至31中任一項之OLED，其中該第一高折射率層及該第二高折射率層另外包括複數個光散射粒子。
  33. 如請求項28至31中任一項之OLED，其中該第一高折射率層及該第二高折射率層為聚醯亞胺。
  34. 一種光學堆疊，其包含：第一電極；有機堆疊，其在該第一電極下方；奈米結構層，其在該有機堆疊下方，該奈米結構層包含複數個金屬奈米結構；高折射率層，其在該奈米結構層下方；以及基板，其在該高折射率層下方，其中該高折射率層具有與該有機堆疊相同或高於該有機堆疊之折射率，且其中該奈米結構層形成第二電極， 其中當該光學堆疊內之發生波導之光由能量密度分佈曲線表示時，該奈米結構層經置放以使其與至少10%之該能量密度分佈曲線重疊。
  35. 如請求項34之光學堆疊，其中該奈米結構層包含低折射率基質，其中該低折射率基質具有低於該有機堆疊之折射率。
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