TWI538943B - Coated magnesium oxide particles, a method for producing the same, a heat-dissipating filler, and a resin composition - Google Patents

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Description

被覆氧化鎂粒子、其製造方法、散熱性填料及樹脂組成物
本發明係關於一種被覆氧化鎂粒子、其製造方法、散熱性填料及樹脂組成物。
氧化鎂係耐熱性、導熱性、電氣絕緣性優異之化合物，且廣泛使用於橡膠之硫化促進劑；塗料、油墨用顏料；醫藥品及各種產業領域中。作為此種氧化鎂之各種用途之一，提出有散熱性填料(專利文獻1、2等)。
作為此種散熱性填料，目前通常會使用氧化鋁或氮化鋁等。然而，氧化鋁存在莫氏硬度較高，於散熱片等之製造過程中混練機之磨耗嚴重之缺點。又，氮化鋁存在填充性較差，難以高度填充於樹脂中之缺點。又，氮化鋁亦存在昂貴而使散熱構件變昂貴之缺點。因此，需要與該等原料不同之新穎散熱性填料。
另一方面，由於氧化鎂粒子為莫氏硬度較低、比重較輕之化合物，故而亦具有操作優異之優點。進一步，由於為電阻值較高之素材，故而亦適用於電氣、電子領域。然而，氧化鎂具有耐水性、耐酸性較差之缺點。因此，存在於與水接觸之類之使用條件下變質為氫氧化鎂而無法獲得對水之耐久性之問題。進一步，亦存在若吸水而成為氫氧化鎂則會膨脹之問題。
另一方面，作為利用環氧樹脂被覆無機粉體之表面之方法，已知有專利文獻3、4。然而，該等文獻所記載之利 用環氧樹脂之被覆係分散於水性介質中而被覆。因此，若對氧化鎂進行此種處理，則存在氧化鎂因水合而變質並成為氫氧化鎂之問題。因此，無法藉由此種方法獲得利用環氧樹脂被覆之氧化鎂。
專利文獻1：日本特開2009-7215號公報
專利文獻2：國際公開第2011/007638號
專利文獻3：日本特開昭60-188419號公報
專利文獻4：日本特開平4-11624號公報
本發明之目的在於獲得一種改善耐酸性、耐水性，可較佳地用作電氣、電子領域中之散熱性之材料的被覆氧化鎂粒子。
本發明係一種被覆氧化鎂粒子，其特徵在於具有使環氧樹脂硬化而獲得之表面被膜。
上述被覆氧化鎂粒子較佳為(中位數徑)/(由比表面積求得之比表面積徑)之比為2以下，Dmax/(由比表面積求得之比表面積徑)為4以下。
上述表面被膜較佳為藉由對含有氧化鎂粒子、環氧樹脂及環氧樹脂硬化劑之漿料進行噴霧乾燥而獲得者。
上述漿料較佳為更含有聚羧酸之銨鹽。
上述漿料較佳為於其分散介質中，水為90重量%以下，剩餘部分為水混和性溶劑。
上述被覆氧化鎂粒子較佳為相對於氧化鎂100重量份，環氧樹脂之被覆量為0.01重量份以上50重量份以下。
上述被覆氧化鎂粒子較佳為藉由進一步進行表面處理而獲得者。
本發明亦係一種上述被覆氧化鎂粒子之製造方法，其特徵在於具有步驟(1)：製備含有氧化鎂粒子、環氧樹脂及環氧樹脂硬化劑之漿料；及步驟(2)：對藉由上述步驟(1)而獲得之漿料進行噴霧乾燥。
上述漿料較佳為更含有聚羧酸之銨鹽。
上述漿料較佳為於其分散介質中，水為90重量%以下，剩餘部分為水混和性溶劑。
上述氧化鎂粒子較佳為(中位數徑)/(由比表面積求得之比表面積徑)之比為2以下，Dmax/(由比表面積求得之比表面積徑)為4以下。
本發明亦係一種散熱性填料，其特徵在於：其由上述被覆氧化鎂粒子所構成。
本發明亦係一種樹脂組成物，其特徵在於含有上述被覆氧化鎂粒子。
本發明之被覆氧化鎂粒子的耐酸性、耐水性明顯獲得改善。由於其具有此種性質，故而可於電氣、電子領域中較佳地用作散熱性填料。進一步，此種被覆氧化鎂粒子與迄今所使用之氧化鋁或氮化鋁等散熱性填料相比，亦為操作性良好且具有優異之性質者。
本發明係一種被覆氧化鎂粒子，其特徵在於具有使環氧樹脂硬化而獲得之表面被膜。此處重要的是成為核之無 機粒子為氧化鎂。氧化鎂具有與水接觸時易轉換為氫氧化鎂之性質。因此，即便以氧化鎂為原料並藉由如專利文獻3、4所記載之利用水系中之長時間之反應的公知之方法進行表面被覆，於所獲得之粒子中亦會成為氫氧化鎂或混合有氫氧化鎂及氧化鎂之狀態之粒子。
於本發明中，將成為核之粒子設為氧化鎂，並對其形成由環氧樹脂構成之牢固被覆。藉此，可獲得耐酸性、耐水性優異，可較佳地用作散熱性填料等之被覆氧化鎂粒子。
再者，於本發明之被覆氧化鎂粒子中，成為核之粒子為氧化鎂而非氫氧化鎂之情況例如可藉由利用紅外線光譜法(IR法)所測得之於3700 cm-1附近有無吸收等公知之任意之分析方法而確認。
本發明之被覆氧化鎂粒子具有藉由使環氧樹脂硬化而獲得之樹脂被覆。由於使環氧樹脂硬化而獲得之樹脂被覆牢固地與氧化鎂粒子表面密接，且化學上穩定性亦較高，故而可明顯地提高耐酸性、耐水性。因此，例如於以散熱性填料等為目的添加樹脂而使用之情形時，亦可維持較高之耐酸性、耐水性，故而具有例如即便於高溫多濕及/或酸性氣體環境下之條件下亦可利用之優點。
作為本發明中之藉由使環氧樹脂硬化而獲得之樹脂被覆，並無特別限定，例如可列舉藉由將環氧樹脂與硬化劑及視需要併用之硬化助劑等混合並反應而獲得之樹脂被覆。作為此處可使用之環氧樹脂，並無特別限定，例如可列舉：雙酚A型環氧樹脂、雙酚F型環氧樹脂、酚醛清漆 型環氧樹脂、氫化雙酚A型環氧樹脂及乙二醇二縮水甘油醚、二乙二醇二縮水甘油醚、聚乙二醇二縮水甘油醚、丙二醇二縮水甘油醚、聚丙二醇二縮水甘油醚、新戊二醇二縮水甘油醚、1,6-己二醇二縮水甘油醚、三羥甲基丙烷聚縮水甘油醚、六氫鄰苯二甲酸二縮水甘油酯、甘油聚縮水甘油醚、二甘油聚縮水甘油醚及聚甘油聚縮水甘油醚等脂肪族型環氧樹脂等。該等可分別單獨使用或組合兩種以上使用。
作為上述環氧樹脂之市售品，例如可列舉：「jER827」、「jER828」、「jER828EL」、「jER828XA」、「jER834」(以上為三菱化學製造)、「EPICLON840」、「EPICLON840-S」、「EPICLON850」、「EPICLON850-S」、「EPICLON850-CRP」、「EPICLON850-LC」(以上為DIC製造)、「Epotohto YD-127」、「Epotohto YD-128」(以上為東都化成製造)、「Ricaresin BPO-20E」及「Ricaresin BEO-60E」(以上為新日本理化製造)等雙酚A型環氧樹脂；「jER806」、「jER807」(以上為三菱化學製造)、「EPICLON830」、「EPICLON830-S」、「EPICLON835」(以上為DIC製造)及「Epotohto YDF-170」(東都化成製造)等雙酚F型環氧樹脂；「jER152」(三菱化學製造)等酚醛清漆型環氧樹脂；「jERYX8000」、「jERYX8034」(以上為三菱化學製造)、「Epotohto ST-3000」(東都化成製造)、「Ricaresin HBE-100」(新日本理化製造)、「Denacol EX-252」(以上為Nagase ChemteX製造)及「SR-HBA」(阪本藥品工業製造) 等氫化雙酚A型環氧樹脂及「YED205」、「YED216M」、「YED216D」(以上為三菱化學製造)、「Epotohto YH-300」、「Epotohto YH-301」、「Epotohto YH-315」、「Epotohto YH-324」、「Epotohto YH-325」(以上為東都化成製造)、「Denacol EX-211」、「Denacol EX-212」、「Denacol EX-212L」、「Denacol EX-214L」、「Denacol EX-216L」、「Denacol EX-313」、「Denacol EX-314」、「Denacol EX-321」、「Denacol EX-321L」、「Denacol EX-411」、「Denacol EX-421」、「Denacol EX-512」、「Denacol EX-521」、「Denacol EX-611」、「Denacol EX-612」、「Denacol EX-614」、「Denacol EX-614B」、「Denacol EX-622」、「Denacol EX-810」、「Denacol EX-811」、「Denacol EX-850」、「Denacol EX-850L」、「Denacol EX-851」、「Denacol EX-821」、「Denacol EX-830」、「Denacol EX-832」、「Denacol EX-841」、「Denacol EX-861」、「Denacol EX-911」、「Denacol EX-941」、「Denacol EX-920」、「Denacol EX-931」(以上為Nagase ChemteX製造)、「SR-NPG」、「SR-16H」、「SR-16HL」、「SR-TMP」、「SR-PG」、「SR-TPG」、「SR-4PG」、「SR-2EG」、「SR-8EG」、「SR-8EGS」、「SR-GLG」、「SR-DGE」、「SR-DGE」、「SR-4GL」、「SR-4GLS」及「SR-SEP」(以上為阪本藥品工業製造)等脂肪族型環氧樹脂；「Celloxide 2021P」(Daicel股份有限公司製造)等脂肪族環狀型環氧樹脂等。
又，上述環氧樹脂就所形成之樹脂被覆之耐水性及平 滑性之觀點而言，環氧當量較佳為110~500之範圍內，更佳為115~350之範圍內，進一步較佳為125~250之範圍內。
又，上述環氧樹脂就所形成之樹脂被覆之耐水性之觀點而言，數平均分子量較佳為170~2,800之範圍內，更佳為200~800之範圍內，進一步較佳為300~500之範圍內。
作為上述硬化劑，並無特別限定，可列舉：酸酐、具有2個以上之胺基之多胺化合物、酚樹脂、硫醇化合物、矽烷醇化合物等用作環氧樹脂之硬化劑之公知之化合物。
作為上述酸酐，具體而言可列舉：苯乙烯-順丁烯二酸酐共聚物、α-烯烴-順丁烯二酸酐共聚物、焦蜜石酸酐、苯偏三酸酐、二苯甲酮四甲酸酐、甲基環己烯四甲酸酐、四氫鄰苯二甲酸酐、六氫鄰苯二甲酸酐及甲基四氫鄰苯二甲酸酐等。亦可為併用該等中之兩種以上而使用者。
作為上述具有2個以上之胺基之多胺化合物，具體而言可列舉：脂肪族胺類、脂環式及雜環式胺類、芳香族胺類、改質胺類、咪唑系化合物、咪唑啉系化合物及醯胺系化合物等。
作為脂肪族胺類，例如可列舉：乙二胺、丙二胺、三乙二胺、丁二胺、己二胺、二乙三胺、三乙四胺、四乙五胺、二丙二胺、二甲基胺基丙基胺、二乙基胺基丙基胺、三甲基己二胺、戊二胺、雙(2-二甲基胺基乙基)醚、五甲基二乙三胺、烷基三級單胺、1,4-二氮雜雙環(2,2,2)辛烷(三乙二胺)、N,N,N',N'-四甲基己二胺、N,N,N',N'-四甲基丙二胺、N,N,N',N'-四甲基乙二胺、N,N-二甲基 環己胺、二丁基胺基丙基胺、二甲基胺基乙氧基乙氧基乙醇、三乙醇胺、二甲基胺基己醇等。
作為脂環式及雜環式胺類，例如可列舉：哌啶、哌、薄荷烷二胺、異佛酮二胺、甲基啉、乙基啉、N,N',N"-三(二甲基胺基丙基)六氫對稱三、3,9-雙(3-胺基丙基)-2,4,8,10-四螺(5,5)十一烷加成物、N-胺基乙基哌、三甲基胺基乙基哌、雙(4-胺基環己基)甲烷、N,N'-二甲基哌、1,8-二氮雜雙環[4.5.0]十一烯-7等。
作為芳香族胺類，例如可列舉：鄰苯二胺、間苯二胺、對苯二胺、二胺基二苯基甲烷、二胺基二苯基碸、N-苄基甲基胺、N,N-二甲基苄胺、間茬二胺、吡啶、甲吡啶、α-甲基苄基甲基胺等。
作為改質胺類，例如可列舉：環氧化合物加成多胺、麥可加成多胺、曼尼希加成多胺、硫脲加成多胺、經酮封端之多胺、二氰基二醯胺、胍、有機酸醯肼、二胺基順丁烯二腈、胺醯亞胺、三氟化硼-哌啶錯合物及三氟化硼-單乙基胺錯合物等。
作為咪唑系化合物，例如可列舉：咪唑、1-甲基咪唑、2-甲基咪唑、3-甲基咪唑、4-甲基咪唑、5-甲基咪唑、1-乙基咪唑、2-乙基咪唑、3-乙基咪唑、4-乙基咪唑、5-乙基咪唑、1-正丙基咪唑、2-正丙基咪唑、1-異丙基咪唑、2-異丙基咪唑、1-正丁基咪唑、2-正丁基咪唑、1-異丁基咪唑、2-異丁基咪唑、2-十一基-1H-咪唑、 2-十七基-1H-咪唑、1,2-二甲基咪唑、1,3-二甲基咪唑、2,4-二甲基咪唑、2-乙基-4-甲基咪唑、1-苯基咪唑、2-苯基-1H-咪唑、4-甲基-2-苯基-1H-咪唑、2-苯基-4-甲基咪唑、1-苄基-2-甲基咪唑、1-苄基-2-苯基咪唑、1-氰基乙基-2-甲基咪唑、1-氰基乙基-2-乙基-4-甲基咪唑、1-氰基乙基-2-十一基咪唑、1-氰基乙基-2-苯基咪唑、2-苯基咪唑異三聚氰酸加成物、2-甲基咪唑異三聚氰酸加成物、2-苯基-4,5-二羥基甲基咪唑、2-苯基-4-甲基-5-羥基甲基咪唑、1-氰基乙基-2-苯基-4,5-二(2-氰基乙氧基)甲基咪唑及1-十二基-2-甲基唑啉等。
作為醯胺化合物，例如可列舉藉由二聚物酸與多胺之縮合而獲得之聚醯胺等。
酚樹脂係於1分子內具有2個以上酚性羥基之單體、寡聚物、聚合物整體，並未特別限定其分子量、分子結構，例如可列舉：苯酚酚醛清漆樹脂、甲酚酚醛清漆樹脂、萘酚酚醛清漆樹脂等酚醛清漆型樹脂；二環戊二烯改質酚樹脂、萜烯改質酚樹脂等改質酚樹脂；三苯酚甲烷型酚樹脂等多官能型酚樹脂；苯酚芳烷基樹脂(具有伸苯基骨架、聯伸苯骨架等)、萘酚芳烷基樹脂(具有伸苯基骨架、聯伸苯骨架等)等芳烷基型樹脂；雙酚S等硫原子含有型酚樹脂等；該等可單獨使用一種，亦可併用兩種以上。
作為硫醇系化合物，並無特別限定，例如可列舉通式(1)所表示之硫醇化合物等，
(式中，R1、R2分別獨立表示芳香族烴基，n為2~4之整數)。
作為矽烷醇化合物，並無特別限定，可列舉下述通式(2)所表示之烷氧基矽烷及/或環氧矽烷偶合劑。
R1 4-nSi(OR2)n (2)
(式中，R1表示碳數為1~10之烷基、苯基或至少一部分氫原子經氟取代之氟化烷基；R2表示碳數為1~3之烷基；n表示2、3或4)。
作為上述通式(2)所表示之烷氧基矽烷，並無特別限定，例如可列舉：甲基三甲氧基矽烷、二甲基二甲氧基矽烷、苯基三甲氧基矽烷、二苯基二甲氧基矽烷、四乙氧基矽烷、甲基三乙氧基矽烷、二甲基二乙氧基矽烷、苯基三乙氧基矽烷、正丙基三甲氧基矽烷、正丙基三乙氧基矽烷、己基三甲氧基矽烷、己基三乙氧基矽烷、癸基三甲氧基矽烷、三氟丙基三甲氧基矽烷等。
上述環氧矽烷偶合劑係於同一分子中具有烷氧基矽基 及環氧基之化合物，若為具有此種結構之化合物，則並無特別限定，可使用市售者。作為此種化合物，具體而言，可列舉下述通式(3)所表示之化合物等，
(式中，n為1~3之任一整數；m為0~2之整數，且n+m=3；R1、R2分別獨立表示碳數為1~5之烴基；R9表示碳數為1~5之伸烷基；X表示縮水甘油基或環氧環己基)。
作為上述通式(2)所表示之化合物，具體而言，可列舉：2-(3,4-環氧環己基)乙基三甲氧基矽烷、3-縮水甘油氧基丙基甲基二甲氧基矽烷、3-縮水甘油氧基丙基三甲氧基矽烷、3-縮水甘油氧基丙基甲基二乙氧基矽烷、3-縮水甘油氧基丙基三乙氧基矽烷等。該等矽烷醇化合物可單獨使用或併用兩種以上使用。
上述環氧樹脂與硬化劑之摻合比例較佳為(環氧樹脂之環氧當量)/(硬化劑之當量)=0.9~1.1(當量比)。就藉由設為上述範圍內而消除由硬化不良所引起之物性降低之觀點而言較佳。
作為可視需要而使用之硬化助劑，並無特別限定，可列舉通常可用於環氧樹脂之硬化者。例如可列舉：三甲基 膦、三乙基膦、三丁基膦、三苯基膦、三(對甲基苯基)膦、三(壬基苯基)膦、甲基二苯基膦、二丁基苯基膦、三環己基膦、雙(二苯基膦基)甲烷、1,2-雙(二苯基膦基)乙烷、四苯基硼酸四苯基鏻、四苯基硼酸三苯基膦、三苯基膦三苯基硼烷等有機膦化合物；1,8-二氮雜雙環[5.4.0]十一烯-7(DBU)、三乙基胺、三乙二胺、二甲苄胺、α-甲基苄基二甲基胺、三乙醇胺、二甲基胺基乙醇、三(二甲基胺基甲基)苯酚等三級胺化合物；2-十七基咪唑、2-甲基咪唑、2-乙基咪唑、2-苯基咪唑、2-苯基-4-甲基咪唑、4-甲基咪唑、4-乙基咪唑、2-苯基-4-羥基甲基咪唑、2-乙基-4-甲基咪唑、1-氰基乙基-2-甲基咪唑、2-苯基-4-甲基-5-羥基甲基咪唑、2-苯基-4,5-二羥基甲基咪唑等咪唑化合物等。該等可單獨使用或混合兩種以上使用。
本發明之被覆氧化鎂粒子之形狀、大小等並無特別限定，可根據用途或目的而設為任意者。例如，較佳為(中位數徑)/(由比表面積求得之比表面積徑(以下表示為SSA徑)之比為2以下，且Dmax/(由比表面積求得之比表面積徑)為4以下。此種被覆氧化鎂粒子就可尤佳地用作散熱性填料方面而言較佳。
於將氧化鎂粒子用作散熱材之情形時，為了獲得較高之散熱性，期望提高組成物中之粒子之填充率。為了獲得較高之填充率，重要的是控制凝聚狀態或粒徑分佈。因此，要求凝聚狀態或形狀被以高等級控制之氧化鎂粒子。就達 成此種目的而言，較佳為使用滿足如上所述之特定參數之被覆氧化鎂粒子。
進一步，若將如上所述之粒徑或形狀受到控制之被覆氧化鎂粒子組合使用複數之粒徑不同者，則就可獲得更高之填充率、並可獲得優異之散熱性能方面而言亦較佳。
上述(中位數徑)/(SSA徑)之比係表示粒子之凝聚度之值。中位數徑為反映2次粒徑之粒徑，SSA徑為反映1次粒徑之粒徑。因此，上述比係表示構成2次粒子之1次粒子之數量之參數。本發明所使用之原料氧化鎂粒子係具有相對少數之1次粒子凝聚而形成之2次粒子的氧化鎂粒子。使用此種粒子而獲得之被覆氧化鎂粒子就對樹脂或油等之分散性優異方面而言較為有利，尤其適於散熱材料。
本發明所使用之原料氧化鎂粒子之上述中位數徑/SSA徑較佳為2以下，更佳為1.8以下，進一步較佳為1.6以下。
上述中位數徑亦稱為D50，係指於將粉體根據某一粒徑分成兩者時，較大者與較小者成為等量之徑。D50係藉由測定粒徑之分佈而獲得之值，於本發明中，粒徑之分佈係藉由雷射繞射粒度分佈測定裝置(日機裝股份有限公司製造之Microtrac MT 3300 EX)而測定之值。
上述SSA徑係基於粒子為圓球之前提，根據藉由通常之方法所測定之BET比表面積而求得之值。
上述原料氧化鎂粒子之Dmax/(SSA徑)較佳為4以下。上述Dmax/(SSA徑)係表示1次粒子大量牢固地凝 聚而成之粗大2次粒子之頻度之參數，若該值為4以下，則粗大之凝聚2次粒子較少，就對樹脂之分散性或加工性優異之方面而言較佳。Dmax/(SSA徑)更佳為3.9以下，進一步較佳為3.8以下。
再者，於本說明書中，Dmax係指藉由雷射繞射粒度分佈測定裝置(日機裝股份有限公司製造之Microtrac MT 3300 EX)所測定之粒度分佈圖所示之最大粒徑之值。
本發明之被覆氧化鎂粒子並未特別限定粒徑，但中位數徑較佳為0.1~25 μm。即，可將如上所述之廣泛之粒徑之範圍內者用作散熱材，並可製成獲得較高之填充率所需之任意大小者。
本發明之被覆氧化鎂粒子並未特別限定粒徑，但SSA徑較佳為0.1~15 μm。即，可將如上所述之廣泛之粒徑之範圍內者用作散熱材，並可製成獲得較高之填充率所需之任意大小者。
本發明之被覆氧化鎂粒子並未特別限定粒徑，但Dmax較佳為0.3~50 μm。即，可將如上所述之廣泛之粒徑之範圍內者用作散熱材，並可製成獲得較高之填充率所需之任意之大小者。
本發明之被覆氧化鎂粒子之粒子形狀並無特別限定，可列舉：針狀、棒狀、板狀及球狀等，較佳為更接近球狀之形狀。再者，粒子之形狀可藉由掃描式電子顯微鏡(JEOL製造之JSM840F)而觀察。
本發明之被覆氧化鎂粒子相對於氧化鎂100重量份， 環氧樹脂之被覆量較佳為0.01重量份以上50重量份以下。若未達0.01重量份，則就無法獲得充分之耐酸性、耐水性方面而言不佳。若超過50重量份，則就無法充分地發揮氧化鎂所具有之物性方面而言不佳。上述被覆量更佳為0.02重量份以上，進一步較佳為0.05重量份以上。上述被覆量更佳為40重量份以下，進一步較佳為20重量份以下。
本發明之被覆氧化鎂粒子亦可於環氧樹脂之被覆上進一步實施表面處理。就可藉由實施表面處理而進一步提高耐酸性、耐水性方面而言較佳。又，就可藉由對表面賦予疏水性、親水性等性能而提高與樹脂或潤滑脂等之親和性之方面而言亦較佳。
上述表面處理較佳為於提高疏水性的同時，維持導電率較低之狀態。即，若為藉由表面處理而形成之被膜具有較高之導電性者，則由此而無法維持氧化鎂之較低之導電率，故而尤其是在用於電氣、電子材料用途之情形時，較佳為進一步進行表面處理。
根據上述觀點，上述表面處理較佳為藉由上述通式(2)所表示之烷氧基矽烷及/或環氧矽烷偶合劑而進行。作為此種化合物之具體者，可使用與作為上述硬化劑之矽烷醇化合物所例示者相同者。
關於上述表面處理，較佳為相對於表面處理後之被覆氧化鎂粒子，使被覆層以成為0.1~20質量%之比例形成。藉由設為此種量之被覆，可於維持較低之導電率之狀態下進一步提高耐水性、耐酸性等。
上述之本發明之被覆氧化鎂粒子並未特別限定其製造方法，例如可藉由具有以下步驟之製造方法而製造：步驟(1)，其製備含有氧化鎂粒子、環氧樹脂及環氧樹脂硬化劑之漿料；及步驟(2)，其對藉由上述步驟(1)而獲得之漿料進行噴霧乾燥。此種製造方法與以往之粉體之樹脂被覆方法相比，氧化鎂粒子與水接觸之時間變短，故而該方法就抑制氧化鎂轉換為氫氧化鎂之方面而言為較佳之方法。
此種被覆氧化鎂粒子之製造方法亦為本發明之一。
用作原料之氧化鎂粒子(以下記作原料氧化鎂粒子)並未特別限定其形狀或粒徑等，可使用任意者。其中，為了獲得適於用作散熱性填料之(中位數徑)/(SSA徑)之比為2以下且Dmax/(SSA徑)為4以下的被覆氧化鎂粒子，原料氧化鎂粒子之(中位數徑)/(SSA徑)之比較佳為2以下，Dmax/(SSA徑)較佳為4以下。
此種原料氧化鎂粒子之製造方法並無特別限定，例如可藉由國際公開2011/007638號所詳細記載之方法而製造。亦可對藉由此種方法而獲得之原料氧化鎂粒子視需要進行粉碎、利用篩之分級等。作為利用篩之分級方法，可列舉濕式分級、乾式分級等。
上述步驟(1)中之漿料之製備係將上述原料氧化鎂粒子、環氧樹脂及硬化劑分散於液體介質中而製備漿料之步驟。
漿料之製備方法並無特別限定，例如可藉由將上述成 分添加至液體介質中，並於18~30℃下攪拌10~30分鐘使其分散及/或溶解，從而製成原料鎂粒子之濃度為500~1000 g/l之均勻之漿料。
於上述漿料中，液體介質並無特別限定，但較佳為水為90重量%以下，剩餘部分為水混和性溶劑。就藉由使用此種水之含量較低之液體介質可抑制氧化鎂轉換為氫氧化鎂之方面而言較佳。作為上述水混和性溶劑，只要為可與水以任意比例混合之溶劑，則並無特別限定，可列舉：甲醇、乙醇、異丙醇、丙酮及乙二醇等。亦可同時使用該等之兩種以上。其中，就成本方面而言，較佳為低級醇。上述水之含量相對於液體介質總體，更佳為85重量%以下，進一步較佳為80重量%以下。水之含量之下限並無特別限定，亦可僅將不含水之水混和性有機溶劑作為溶劑。
於上述步驟(1)中，於製作漿料之情形時亦可使用分散劑。作為可較佳地用作分散劑者，並無特別限定，較佳為使用聚羧酸銨鹽。由於聚羧酸銨鹽亦具有作為環氧樹脂之硬化助劑之作用，故而若將其用作分散劑，則就無需添加硬化助劑之方面而言較佳。作為聚羧酸銨鹽，可列舉Dispex A40(Ciba Specialty Chemicals製造)、Poiz532A(花王製造)等。
於上述步驟(1)中，於僅有環氧樹脂與硬化劑則反應難以進行之情形時，亦可進一步含有上述硬化助劑。
於上述之被覆氧化鎂粒子之製造方法中，具有對藉由上述步驟(1)而獲得之漿料進行噴霧乾燥之步驟(2)。
作為上述噴霧乾燥之方法，並無特別限定，例如可列舉於較佳為150~300℃左右之氣流中，藉由雙流體噴嘴或旋轉盤等對上述漿料進行噴霧而製作20~100 μm左右之造粒粒子的方法。此時，較佳為以漿料之黏度成為50~3500 cps之方式控制漿料之濃度。漿料之黏度係利用B型黏度計(東京計器公司製造)以60 rpm之剪力所測定之值。藉由次微米級之過濾器(過濾袋)捕獲於該氣流中乾燥之造粒粒子。若漿料之黏度、乾燥溫度、氣流速度未處於理想之範圍內，則存在造粒粒子成為中空或凹陷之形狀之虞。
藉由上述方法而製造之被覆氧化鎂粒子亦可視需要進行粉碎、利用篩之分級。粉碎方法並無特別限定，例如可列舉霧化器等。又作為利用篩之分級方法，可列舉濕式分級、乾式分級。
本發明之被覆氧化鎂粒子並未特別限定其用途，例如可較佳地用於散熱性填料之用途中。此種散熱性填料亦為本發明之一部分。
由本發明之被覆氧化鎂粒子所構成之散熱性填料通常可用於散熱性樹脂組成物或散熱性潤滑脂、散熱性塗料等。關於此種用途，存在多個公知文獻，本發明之散熱性填料可用於此種公知之散熱性樹脂組成物或散熱性潤滑脂、散熱性塗料。
於將本發明之被覆氧化鎂粒子用作散熱性填料之情形時，均滿足本發明之必要條件，亦可混合粒徑不同之複數之被覆氧化鎂粒子而使用。更具體而言，可列舉藉由如下 方式而獲得之被覆氧化鎂粒子：對藉由使用以上述電子顯微鏡照片拍攝裝置所拍攝之圖像的測定方法而求得之1次粒徑為1~15 μm之被覆氧化鎂(a)及1次粒徑為0.05~4 μm之被覆氧化鎂(b)以其粒徑比成為4≦(a)/(b)≦20之比例進行選擇，並以(a)：(b)為5：5~9：1之重量比率進行混合。
又，亦可組合三種以上之被覆氧化鎂粒子。於組合三種被覆氧化鎂粒子之情形時，組合如下粒子而使用：藉由使用以上述之電子顯微鏡照片拍攝裝置所拍攝之圖像的測定方法而求得之1次粒徑為1~15 μm之被覆氧化鎂粒子(a)、1次粒徑為0.05~4 μm之被覆氧化鎂粒子(b)及1次粒徑為0.01~1 μm之被覆氧化鎂粒子(c)，可列舉藉由如下方式而獲得之被覆氧化鎂粒子：選擇其粒徑比成為4≦(a)/(b)≦20、4≦(b)/(c)≦20之比例之粒子，相對於被覆氧化鎂粒子總量，以(a)：((b)+(c))=5：5~9：1、(b)：(c)=5：5~9：1之重量比率進行混合。
如上所述，藉由對粒徑不同之複數之被覆氧化鎂粒子選擇使填充率變高之組合並混合，可獲得較高之填充率，並可獲得優異之散熱性能，就此方面而言亦較佳。
於將本發明之被覆氧化鎂粒子用作散熱性填料之情形時，亦可併用其他成分而使用。作為可併用而使用之其他成分，可列舉：氧化鋅、氧化鈦、氧化鋁等金屬氧化物；碳酸鎂、氮化鋁、氮化硼、碳化矽、氮化矽、氮化鈦、金屬矽、金剛石等氧化鎂以外之散熱性填料；與本發明之被 覆氧化鎂粒子不同之氧化鎂粒子、樹脂、界面活性劑等。
於將上述被覆氧化鎂粒子用作散熱性填料之情形時，可作成與樹脂混合而成之樹脂組成物而使用。此種樹脂組成物亦為本發明之一。於該情形時，所使用之樹脂既可為熱塑性樹脂，亦可為熱硬化性樹脂，可列舉：環氧樹脂、酚樹脂、聚苯硫(PPS)樹脂、聚酯系樹脂、聚醯胺、聚醯亞胺、聚苯乙烯、聚乙烯、聚丙烯、聚氯乙烯、聚偏二氯乙烯、氟樹脂、聚甲基丙烯酸甲酯、乙烯-丙烯酸乙酯共聚物(EEA)樹脂、聚碳酸酯、聚胺甲酸酯、聚縮醛、聚伸苯醚、聚醚醯亞胺、丙烯腈-丁二烯-苯乙烯共聚物(ABS)樹脂、液晶樹脂(LCP)、聚矽氧樹脂及丙烯酸樹脂等樹脂。
本發明之樹脂組成物亦可為以下任一形態：藉由在熔融狀態下混練熱塑性樹脂與上述被覆氧化鎂粒子而獲得之熱成型用樹脂組成物；藉由在混練熱硬化性樹脂與上述被覆氧化鎂粒子後加熱硬化而獲得之樹脂組成物等。
本發明之樹脂組成物中之上述被覆氧化鎂粒子之摻合量可根據目標導熱率或樹脂組成物之硬度等樹脂組成物之性能而任意地決定。為了充分表現上述被覆氧化鎂粒子之散熱性能，較佳為相對於樹脂組成物中之固形物成分總量含有10~90體積%。上述摻合量可根據所需之散熱性能調整摻合量而使用，於要求更高散熱性之用途中較佳為含有30體積%以上，進一步較佳為設為50體積%以上。
本發明之樹脂組成物可根據用途而自由地選擇樹脂成分。例如，於安裝於熱源與散熱板之間並密接之情形時， 只要選擇聚矽氧樹脂或丙烯酸樹脂之類之接著性較高、硬度較低之樹脂即可。
於本發明之樹脂組成物為熱成型用之樹脂組成物之情形時，可藉由如下方法等製造：將熱塑性樹脂與上述被覆氧化鎂粒子例如藉由使用螺旋型雙軸擠出機之熔融混練而使樹脂組成物顆粒化，其後利用射出成型等任意之成形方法而成型為所需之形狀。
於本發明之樹脂組成物係藉由將熱硬化性樹脂與上述被覆氧化鎂粒子混練後加熱硬化而獲得之樹脂組成物之情形時，例如較佳為藉由加壓成形等而成形者。此種樹脂組成物之製造方法並無特別限定，例如可藉由轉注成型使樹脂組成物成型而製造。
本發明之樹脂組成物之用途有電子零件之散熱構件、導熱性填充劑及溫度測定用等之絕緣性填充劑等。例如，本發明之樹脂組成物可用於使來自MPU、功率電晶體、變壓器等發熱性電子零件之熱傳遞至散熱片或散熱風扇等散熱零件，可介隔於發熱性電子零件與散熱零件之間而使用。藉此，發熱性電子零件與散熱零件之間之傳熱變良好，可長期減輕發熱性電子零件之故障。亦可較佳用於熱管與散熱器之連接或組入有各種發熱體之模組與散熱器之連接。
於將上述被覆氧化鎂粒子用作散熱性填料之情形時，亦可作成與含有礦物油或合成油之基礎油混合而成之散熱性潤滑脂而加以使用。
本發明之散熱性潤滑脂中之上述被覆鎂粒子之摻合量可根據目標導熱率而任意地決定。為了充分表現上述被覆氧化鎂粒子之散熱性能，較佳為相對於散熱性潤滑脂總量含有10~90體積%以上。上述摻合量可根據所需之散熱性能調整摻合量而使用，於要求更高之散熱性之用途中，較佳為含有30體積%以上，進一步較佳為50體積%以上。
上述基礎油可將礦物油、合成油、矽油及氟系烴油等各種油性材料使用一種或組合兩種以上而使用。作為合成油，尤佳為烴油。作為合成油，可使用α-烯烴、雙酯、多元醇酯、苯偏三酸酯、聚苯醚、烷基苯基醚等。
本發明之散熱性潤滑脂亦可視需要含有界面活性劑。作為上述界面活性劑，較佳為非離子系界面活性劑。藉由摻合非離子系界面活性劑，可實現高導熱率化並可較佳地控制稠度。
作為非離子系界面活性劑，可列舉：聚氧乙烯烷基醚、聚氧乙烯烷基苯基醚、聚氧乙烯烷基萘基醚、聚氧乙烯化蓖麻油、聚氧乙烯氫化蓖麻油、聚氧乙烯烷基醯胺、聚氧乙烯-聚氧丙二醇、聚氧乙烯-聚氧丙二醇乙二胺、十甘油脂肪酸酯、聚氧乙烯單脂肪酸酯、聚氧乙烯二脂肪酸酯、聚氧乙烯丙二醇脂肪酸酯、聚氧乙烯去水山梨醇單脂肪酸酯、聚氧乙烯去水山梨醇三脂肪酸酯、乙二醇單脂肪酸酯、二乙二醇單脂肪酸酯、丙二醇單脂肪酸酯、甘油單脂肪酸酯、新戊四醇單脂肪酸酯、去水山梨醇單脂肪酸酯、去水山梨醇倍半脂肪酸酯、去水山梨醇三脂肪酸酯。
非離子系界面活性劑之添加之效果係根據散熱性填料之種類、摻合量及表示親水性與親油性之平衡之HLB(親水親油平衡)而不同。於本實施形態中所使用之非離子系界面活性劑中，為了於室溫下亦獲得良好之稠度，較佳為HLB為9以下之液狀界面活性劑。又，於不重視高散熱性潤滑脂等之電氣絕緣性或電阻之降低之用途中，可使用陰離子系界面活性劑、陽離子系界面活性劑及兩性界面活性劑。
本發明之散熱性潤滑脂可藉由使用調麵機(捏合機)、框式混合機、行星式混合機及三輥研磨機等混合機器混合上述成分而製備。
本發明之散熱性潤滑脂係藉由塗佈於發熱體或散熱體上而使用。作為發熱體，例如可列舉：一般之電源；電源用功率電晶體、功率模組、熱阻器、熱電偶及溫度感測器等電子機器；LSI、CPU等積體電路元件等發熱性電子零件等。作為散熱體，例如可列舉：散熱片、散熱器等散熱零件；熱管、散熱板等。塗佈例如可藉由網版印刷而進行。網版印刷例如可使用金屬遮罩或絲網進行。由於藉由將本發明之散熱性潤滑脂介隔於發熱體及散熱體之間而塗佈，可使熱有效地自上述發熱體傳導至上述散熱體，故而可有效地自上述發熱體消除熱。
於將上述被覆氧化鎂粒子用作散熱性填料之情形時，亦可作為分散於樹脂溶液或分散液中之塗料組成物而使用。於該情形時，所使用之樹脂既可為具有硬化性者，亦 可為不具有硬化性者。作為上述樹脂，具體而言可列舉作為可用於上述樹脂組成物中之樹脂而例示之樹脂。塗料既可為含有有機溶劑之溶劑系者，亦可為使樹脂於水中溶解或分散而成之水系者。
上述塗料組成物之製造方法並無特別限定，例如可藉由使用分散機或珠磨機等混合、分散所需之原料及溶劑而製造。
上述散熱性塗料組成物中之上述被覆氧化鎂粒子之摻合量可根據目標導熱率而任意地決定。為了充分表現上述被覆氧化鎂粒子之散熱性能，較佳為相對於塗料組成物總量含有10~90體積%以上。上述摻合量可根據所需之散熱性能調整摻合量而使用，於要求較高散熱性之用途中，較佳為含有30體積%以上，進一步較佳為設為50體積%以上。
本發明之被覆氧化鎂粒子除上述散熱性填料以外，亦可用於橡膠之硫化加速劑；塗料、油墨用顏料；醫藥品等領域中。
[實施例]
基於實施例進一步詳細地對本發明進行說明，但本發明並不僅限定於該等實施例。再者，於實施例、比較例中只要未特別說明，「%」意指質量%。
實施例1(氧化鎂粒子-a)
於水8 L中添加異丙醇2 L，於強攪拌下，添加環氧樹脂(三菱化學製造之jER 828，雙酚A型環氧樹脂)55.5 g、硬化劑(新日本理化製造之Rikacid MH-700，4-甲基六 氫鄰苯二甲酸酐/六氫鄰苯二甲酸酐=70/30)44.5 g，Dispex A40(Ciba Specialty Chemicals製造)30 g。其後，添加中位數徑為1.9 μm之MgO粒子10000 g，並進行10分鐘強攪拌，獲得漿料。利用噴霧乾燥機(大川原化工機製造之L-12)，於入口溫風溫度為230℃、出口溫度為105℃之條件下對該漿料進行處理1小時，於120℃下乾燥12小時並粉碎後，獲得經環氧樹脂處理之氧化鎂粒子-a。
實施例2(氧化鎂粒子-b)
使用環氧樹脂(三菱化學製造之jER 828)5.55 g、硬化劑(新日本理化製造之Rikacid MH-700)4.45 g、Dispex A40(Ciba Specialty Chemicals製造)3.0 g、中位數徑為12 μm之MgO粒子，除此以外進行與實施例1相同之操作，獲得氧化鎂粒子-b。
實施例3(氧化鎂粒子-c)
使用環氧樹脂(三菱化學製造之JER 828)555 g、硬化劑(新日本理化製造之Rikacid MH-700)445 g、Dispex A40(Ciba Specialty Chemicals製造)300 g、中位數徑為0.18 μm之MgO粒子，除此以外進行與實施例1相同之操作，獲得氧化鎂粒子-c。
實施例4(氧化鎂粒子-d)
於水800 ml中添加異丙醇200 ml，並添加己基三甲氧基矽烷(信越化學製造之KBM-3063)10 g，乙酸(和光純藥)0.2 g，攪拌約30分鐘後，添加1000 g實施例1所獲得之氧化鎂粒子-a，攪拌30分鐘，並進行過濾、水洗、乾 燥、粉碎，獲得利用己基三甲氧基矽烷對經環氧樹脂處理之氧化鎂粒子之表面進行處理而成的氧化鎂粒子-d。
實施例5(氧化鎂粒子-e)
於水800 ml中添加異丙醇200 ml，並添加3-縮水甘油氧基丙基三甲氧基矽烷(信越化學製造之KBM-403)10 g，攪拌約30分鐘後，添加1000 g實施例1所獲得之氧化鎂粒子-a，攪拌30分鐘，並進行過濾、水洗、乾燥、粉碎，獲得利用3-縮水甘油氧基丙基三甲氧基矽烷對經環氧樹脂處理之氧化鎂粒子之表面進行處理而成的氧化鎂粒子-e。
比較例1(氧化鎂粒子-f)
除於實施例1中不使用Dispex A40以外，進行完全相同之操作，獲得氧化鎂粒子-f。再者，由於在此種處理條件下，環氧樹脂與硬化劑之硬化反應未充分進行，故而無法進行利用經硬化之環氧樹脂之被覆。
比較例2(氧化鎂粒子-g)
除於實施例1中不使用環氧樹脂、環氧樹脂硬化劑、Dispex A40以外，進行完全相同之操作，獲得氧化鎂粒子-g。
比較例3(氧化鎂粒子-h)
於實施例1中，不使用環氧樹脂、環氧樹脂硬化劑及Dispex A40，並添加矽溶膠(日產化學工業製造之Snowtex N-30G，SiO2成分為30 w%)334 g，除此以外進行完全相同之操作，並於650℃下煅燒3小時，獲得SiO2成分為1% 之經處理之氧化鎂粒子-h。
比較例4(氧化鎂粒子-i)
於實施例1中，不使用環氧樹脂、環氧樹脂硬化劑及Dispex A40，並添加矽溶膠(日產化學工業製造之Snowtex N-30G，SiO2成分為30 w%)1000 g，除此以外進行完全相同之操作，並於650℃下煅燒3小時，獲得SiO2成分為3%之經處理之氧化鎂粒子-i。
關於實施例1~5、比較例1~4之處理前之氧化鎂粒子之物性，示於表1。
關於實施例1~5、比較例1~4之處理後之氧化鎂粒子之物性，示於表2。再者，表1、表2所記載之各值係藉由本說明書中所記載之測定方法而測定之值。進一步，於圖1、圖2中表示實施例1及2之氧化鎂粒子之IR圖。於該測定結果中，未觀察到3700 cm-1之吸收，故而可知成為核之粒子為氧化鎂粒子。再者，IR之測定係藉由Thermo ELECTRON CORPORATION製造之NICOLET 4700FT-IR而進行。
實施例6(氧化鎂粒子-j)
於水8 L中添加異丙醇2 L，於強攪拌下，添加環氧樹脂(三菱化學製造之jER828)82.3 g、硬化劑(和光純藥工業製造之異佛酮二胺)17.7 g、Dispex A40(Ciba Specialty Chemicals製造)30 g。其後，與實施例1同樣地添加中位數徑為1.9 μm之MgO粒子10000 g，並進行10分鐘強攪拌。利用噴霧乾燥機(大川原化工機製造之L-12)，於入口溫風溫度為230℃、出口溫度為105℃之條件下對該漿料進行處理1小時，並於120℃下乾燥12小時並粉碎後，獲得經環氧樹脂處理之氧化鎂粒子-j。
實施例7(氧化鎂粒子-k)
使用環氧樹脂(三菱化學製造之jER 828)90 g、硬化劑(住友精化製造之二乙三胺)10 g，除此以外進行與實施 例1相同之操作，獲得氧化鎂粒子-k。
實施例8(氧化鎂粒子-1)
使用環氧樹脂(日本化藥製造之RE-303S-L，雙酚F型)80.4 g、硬化劑(和光純藥工業製造之異佛酮二胺)19.6 g，除此以外進行與實施例1相同之操作，獲得氧化鎂粒子-l。
實施例9(氧化鎂粒子-m)
使用環氧樹脂(日本化藥製造之RE-303S-L，雙酚F型)89.0 g、硬化劑(住友精化製造之二乙三胺)11.0g，除此以外進行與實施例1相同之操作，獲得氧化鎂粒子-m。
實施例10(氧化鎂粒子-n)
使用環氧樹脂(Daicel股份有限公司製造之Celloxide 2021P，脂肪族環狀型)76.6 g、硬化劑(和光純藥工業製造之異佛酮二胺)23.4 g，除此以外進行與實施例1相同之操作，獲得氧化鎂粒子-n。再者，Celloxide 2021P係具有下述(4)所表示之化學結構者。
實施例11(氧化鎂粒子-o)
使用環氧樹脂(Daicel股份有限公司製造之Celloxide 2021P，脂肪族環狀型)86.5 g，硬化劑(住友精化製造之 二乙三胺)13.5 g，除此以外進行與實施例1相同之操作，獲得氧化鎂粒子-o。
關於實施例1及6~11之處理後之氧化鎂粒子之物性，示於表3。
實施例12~16
以表4所示之組成，使用三輥研磨機(EXAKT公司製造之M-80S)進行混練，並於110℃下處理12小時，製成直徑為40 mm、厚度為7 mm之環氧樹脂組成物成型體。使用其成型體測定導熱率。再者，導熱率係藉由熱流計法於25℃下進行。將結果示於表4。
比較例5
以表4所示之組成，於無氧化鎂之系統中使用三輥研磨機(EXAKT公司製造M-80S)進行混練，並於110℃下處理12小時，製作直徑為40 mm、厚度為7 mm之環氧樹脂組成物成型體。使用其成型體測定導熱率。再者，導熱率係藉由熱流計法於25℃下進行。將結果示於表4。
比較例6~9
以表4所示之組成，使用三輥研磨機(EXAKT公司製造之M-80S)進行混練，並於110℃下處理12小時，製作直徑為40 mm、厚度為7 mm之環氧樹脂組成物成形體。使用其成型體測定導熱率。再者，導熱率係藉由熱流計法於25℃下進行。將結果示於表4。
根據表4之結果可知，含有本發明之被覆氧化鎂粒子之樹脂組成物具有優異之散熱性能。
實施例17~21
使用實施例12~16所製作之直徑為40 mm、厚度為7 mm之環氧樹脂組成物成型體，並使用壓力鍋試驗裝置(平山製作所製造之PC-242HSR2)進行溫度為121℃、濕度為100%、20小時之劣化試驗。該試驗係測定試驗前後之重量，將重量增加較少者評價為更良好。將結果示於表5。
比較例10~14
使用比較例5及比較例6~9所製作之直徑為40 mm、厚度為7 mm之環氧樹脂成型體，並以與實施例16~20相同之方式進行壓力鍋試驗。將結果示於表5。
將實施例17、比較例10~14之評價結果照片示於圖3、4。根據表5及圖3、4之結果可知，含有本發明之被覆氧化鎂粒子之樹脂組成物與比較例之氧化鎂粒子相比，耐水性明顯優異。
實施例22~26
使用實施例12~16所製作之直徑為40 mm、厚度為7 mm之環氧樹脂組成物成型體，並測定各者之重量後，浸漬於70℃之4當量鹽酸中20分鐘，其後，充分地沖洗鹽酸，於乾燥後再次測定重量，算出重量減少，藉此評價耐酸性。該試驗係將重量減少較少者評價為更良好。將結果示於表6。
比較例15~19
使用比較例5及比較例6~9所製作之直徑為40 mm、厚度為7 mm之環氧樹脂成型體，並以與實施例22~26相 同之方式評價耐酸性。將結果示於表6。
根據表6所示之實施例及比較例之結果可知，本發明之被覆氧化鎂粒子係耐酸性優異者。又，根據表1~6及圖3、4所示之結果，本發明之被覆氧化鎂粒子於散熱性、耐水性、耐酸性之所有方面均顯示優異之性能，但比較例之氧化鎂粒子於該等中之任一方面均為性能較差者。
(實施例27~32)
關於實施例6~11之氧化鎂粒子，亦以下述表7所示之組成，藉由與實施例12~16相同之方法製作環氧樹脂成形體，並測定導熱率。將結果示於表7。
(實施例33~38)
關於實施例6~11之氧化鎂粒子，亦使用實施例27~32所製作之直徑為40 mm、厚度為7 mm之環氧樹脂組成物成形體，並以與實施例17~21相同之方法進行使用壓力鍋試驗裝置之劣化試驗。將結果示於表8。
(實施例39~44)
關於實施例6~11之氧化鎂粒子，亦使用實施例27~32所製作之直徑為40 mm、厚度為7 mm之環氧樹脂組成物成形體，並以與實施例22~26相同之方法評價耐酸性。將結果示於表9。
關於實施例6~11之氧化鎂粒子，亦可知與實施例1~5之氧化鎂粒子同樣地於散熱性、耐水性、耐酸性之所有方面均顯示優異之性能。
[產業上之利用可能性]
本發明之被覆氧化鎂粒子可尤佳地用於要求耐酸性、耐水性之領域中，例如可較佳地用作散熱性填料。
圖1係表示本發明之實施例1之被覆氧化鎂粒子之IR圖表的圖。
圖2係表示本發明之實施例2之被覆氧化鎂粒子之IR 圖表的圖。
圖3係表示進行實施例及比較例中之壓力鍋試驗前之樣品之外觀的照片。
圖4係表示進行實施例及比較例中之壓力鍋試驗後之樣品之外觀的照片。

Claims (17)

  1. 一種被覆氧化鎂粒子，具有使環氧樹脂硬化而獲得之表面被膜，其中，(中位數徑)/(由比表面積求得之比表面積徑)之比為2以下。
  2. 如申請專利範圍第1項之被覆氧化鎂粒子，其中，Dmax/(由比表面積求得之比表面積徑)為4以下。
  3. 如申請專利範圍第1項之被覆氧化鎂粒子，其中，表面被膜係藉由對含有氧化鎂粒子、環氧樹脂及環氧樹脂硬化劑之漿料進行噴霧乾燥而獲得。
  4. 如申請專利範圍第2項之被覆氧化鎂粒子，其中，表面被膜係藉由對含有氧化鎂粒子、環氧樹脂及環氧樹脂硬化劑之漿料進行噴霧乾燥而獲得。
  5. 如申請專利範圍第3項之被覆氧化鎂粒子，其中，漿料更含有聚羧酸之銨鹽。
  6. 如申請專利範圍第4項之被覆氧化鎂粒子，其中，漿料更含有聚羧酸之銨鹽。
  7. 如申請專利範圍第3項之被覆氧化鎂粒子，其中，漿料之分散介質中，水為90重量%以下，剩餘部分為水混和性溶劑。
  8. 如申請專利範圍第4項之被覆氧化鎂粒子，其中，漿料之分散介質中，水為90重量%以下，剩餘部分為水混和性溶劑。
  9. 如申請專利範圍第1至6項中任一項之被覆氧化鎂粒子，其中，相對於氧化鎂100重量份，環氧樹脂之被覆量 為0.01重量份以上50重量份以下。
  10. 如申請專利範圍第1至8項中任一項之被覆氧化鎂粒子，其係藉由進一步進行表面處理而獲得。
  11. 如申請專利範圍第9項之被覆氧化鎂粒子，其係藉由進一步進行表面處理而獲得。
  12. 一種被覆氧化鎂粒子之製造方法，用以製造申請專利範圍第1至11項中任一項之被覆氧化鎂粒子，具有步驟(1)：製備含有氧化鎂粒子、環氧樹脂及環氧樹脂硬化劑之漿料；及步驟(2)：對藉由該步驟(1)而獲得之漿料進行噴霧乾燥。
  13. 如申請專利範圍第12項之被覆氧化鎂粒子之製造方法，其中，漿料更含有聚羧酸之銨鹽。
  14. 如申請專利範圍第12項之被覆氧化鎂粒子之製造方法，其中，漿料之分散介質中，水為90重量%以下，剩餘部分為水混和性溶劑。
  15. 如申請專利範圍第12、13或14項之被覆氧化鎂粒子之製造方法，其中，氧化鎂粒子之(中位數徑)/(由比表面積求得之比表面積徑)之比為2以下，Dmax/(由比表面積求得之比表面積徑)為4以下。
  16. 一種散熱性填料，由申請專利範圍第1至11項中任一項之被覆氧化鎂粒子構成。
  17. 一種樹脂組成物，含有申請專利範圍第1至11項中任一項之被覆氧化鎂粒子。
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