TWI523073B - 氧化物薄膜的圖案化製程 - Google Patents

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Description

氧化物薄膜的圖案化製程
本發明係有關於一種薄膜的圖案化製程，特別是關於氧化物薄膜的圖案化製程。
氧化物薄膜圖案化製程大多利用黃光微影以及蝕刻的方式製作；但是有些氧化物如氧化錫是非常不易被蝕刻的。舉例來說氧化錫通常是不能用蝕刻方法製作圖案的。除了蝕刻製程外尚有一種圖案化製程是剝除(lift-off)。例如氧化錫薄膜的圖案化可用剝除(lift-off)製程來製作。剝除(lift-off)製程圖案化過程中需要清除氧化物薄膜，氧化物薄膜清除的效果可根據清除乾淨所需的時間作為判斷因素之一。目前亟需一種具有良好氧化物薄膜清除效果的清除方法。
本發明提供一種氧化物薄膜的圖案化製程，包括：將一阻擋層組合物覆蓋在一基材上以形成一圖案化的阻擋層，其中該阻擋層組合物包含一無機成分以及一有機黏著劑，該無機成分與該有機黏著劑的重量比為50-98：2-50；將一氧化物薄膜形成於該圖案化的阻擋層及該基材上，其中該阻擋層的厚度(D1)與該氧化物薄膜的厚度(D2)比 (D1/D2)範圍介於5~2000；以及剝除(lifting-off)該阻擋層及該阻擋層上的氧化物薄膜，留下該基材上的氧化物薄膜。
為讓本發明之上述和其他目的、特徵和優點能更明顯易懂，下文特舉出較佳實施例，並配合所附圖式，作詳細說明如下：
以下係藉由特定的具體實施例說明本發明之實施方式，熟習此技藝之人士可由本說明書所揭示之內容輕易地瞭解本發明之優點及功效。本發明亦可藉由其它不同之實施方式加以施行或應用，本說明書中的各項細節亦可基於不同觀點與應用，在不悖離本發明所揭示之精神下賦予不同之修飾與變更。
請參見第1圖，本發明提供一種氧化物薄膜的圖案化製程，依照本發明的圖案化製程，首先將一阻擋層組合物覆蓋在一基材100上以形成一圖案化的阻擋層120。阻擋層組合物例如是一印製式漿料，可以利用網印或噴塗的方式將印製式漿料塗佈在基材100上。
阻擋層組合物可包含重量比約50-98：2-50的無機成分以及有機黏著劑。在一實施例中，阻擋層組合物的固含量可包含約50 wt%以上或約50-90 wt%之無機成分，形成易剝除之阻擋層。當阻擋層組合物的有機黏著劑含量過高(約>50 wt%)時，阻擋層與基材的黏著力過強，尤其是經高 溫製程處理後，使其難以從基板去除；而無機固含量過高(約>98 wt%)時，則會導致印製式漿料不易於基板上成形。在其他實施例中，阻擋層組合物亦可包含其他成分，且無機成分與有機黏著劑的重量比控制在約50-98：2-50的範圍。
上述阻擋層組合物中的無機成分可包含一種或一種以上之金屬(如鋁、銀、銅)、金屬氧化物(如氧化矽、氧化鈦、氧化錫、氧化磷、氧化鋁)、或上述之組合。上述有機黏著劑可包括但不限於：乙基纖維素、羥乙基纖維素、羥丙基纖維素、羥丙基甲基纖維素、甲基纖維素、羧基甲基纖維素、環氧樹脂、丙烯酸樹脂或上述材料之混合，且該有機黏著劑可進一步溶於一溶劑(例如松油醇)中。在一實施例中，阻擋層組合物包含氧化鈦與氧化矽，各成分比例為氧化鈦約50~80wt%、氧化矽約18~45wt%、其餘為有機黏著劑如乙基纖維素。在另一實施例中，阻擋層組合物為包含無機氧化物與金屬粒子之金屬漿料，各成分比例為金屬粒子約60~70 wt%、無機氧化物約15~20wt%、其餘為有機黏著劑如環氧樹脂。
阻擋層組合物的無機固含量可依照所形成的阻擋層120厚度進行調整。在一實施例中，當阻擋層120厚度為3~5 um時，阻擋層組合物的無機固含量可控制在約80~98 wt%或約95 wt%；而當阻擋層120的厚度為約10~15 um時，阻擋層組合物的無機固含量可控制在約50~80 wt%或 約75 wt%。在一實施例中，阻擋層組合物的無機固含量約90~98 wt%。
上述阻擋層組合物可利用具有圖案的網板或遮罩，經由網印技術或噴塗技術印製於各種基材上，包括但不限於：玻璃、矽晶片、陶瓷片、高分子聚合物、或金屬等。
請參見第2圖，接著在約100℃~550℃，或約200℃~400℃下將一氧化物薄膜140順應性地沉積於上述圖案化阻擋層120及基材100上。阻擋層120(D1)與上述氧化物薄膜140(D2)的厚度比(D1/D2)不小於5，可約介於5~2000，或是5~1000，或是10~100。當厚度比(D1/D2)小於5，後續的剝離製程將不易進行，容易有阻擋層剝除不完全或者阻擋層已移除但圖案邊緣有毛邊、不平整的情形。
氧化物薄膜與上述阻擋層組合物中的無機成分為不同材料。在一較佳實施例中，本發明之氧化物薄膜140可為金屬氧化物。上述金屬氧化物可包括但不限於：氧化錫、氧化鋅、氧化銦錫(ITO)、氟摻雜氧化錫(FTO)、鋰-氟摻雜氧化錫(LFTO)、氧化矽、氧化銦鎵鋅(IGZO)、或上述之組合。此外，雖然在圖示中僅顯示一層氧化物薄膜140，但本發明的製程也可以形成兩層以上(相同或不同材質)的氧化物薄膜堆疊，只要氧化物薄膜堆疊的總厚度與阻擋層120的厚度比例不小於5即可。
請參見第3圖，最後剝除(lift-off)阻擋層120及阻擋層120上的氧化物薄膜140，留下基材100上的圖案化 氧化物薄膜140a。上述的剝除步驟例如可使用一清洗液。在一實施例中，調控阻擋層組合物的成份與阻擋層/氧化物薄膜之厚度比值，最後的剝除步驟可以使用水溶液即可輕易地將阻擋層140移除，且所形成的圖案化氧化物薄膜140a邊緣清楚無毛邊。在一實施例中，剝除步驟可以使用水作為清洗液；在另一實施例中，剝除步驟可以使用水以外的清洗液，包括酸性水溶液、鹼性水溶液、或有機溶液，例如氨水、醋酸、二甲基亞碸、或乙醇胺等等皆可應用在本發明作為清洗液。本發明所使用之清洗液的pH值介於約2~13，酸性太強(pH值小於2)或鹼性太強(pH值大於13)可能會破壞基材。
以下係藉由特定之具體實施例進一步說明本發明之特點與功效，但非用於限制本發明之範疇。
實施例1~5(阻擋層組合物/氧化物薄膜：油墨/LFTO)
實施例1~5的氧化物薄膜的圖案化製程如下，其中各個製程參數如表1所示，圖案線寬100um。
清洗陶瓷片基板(陶瓷基板為氧化鋁片，厚度為0.5mm)。接著利用具有圖案之網板經網印技術，將油墨印製於基材上，形成圖案化的阻擋層，此阻擋層的厚度為D1。在370℃的環境.，將鋰-氟摻雜氧化錫(Lithium-Fluorine-doped Tin Oxide；LFTO)沉積在已圖案化的阻擋層材料上形成鍍膜，此LFTO厚度為D2。最後再以清洗液除去油墨材料，並得到LFTO薄膜的圖案。
實施例1~5所使用的油墨為無機氧化鈦與氧化矽混合物，各成分比例為70wt%氧化鈦、25wt%氧化矽，5wt%有機黏著劑(有機黏著劑為10克乙基纖維素溶於70克松油醇(terpineol)中，乙基纖維素和松油醇為Aldrich製造)。鋰-氟摻雜氧化錫(Lithium-Fluorine-doped Tin Oxide，LFTO)中鋰與氟的摻雜量：LFTO薄膜中鋰為0.5at%，氟為2 at%。
實施例6~10(阻擋層組合物/氧化物薄膜：金屬漿料/LFTO)
實施例6~10的氧化物薄膜的圖案化製程如下，其中各個製程參數如表2所示，圖案線寬100um。
清洗金屬基材基板(金屬基板為鍍鋅鋼板，中國鋼鐵製造，厚度為0.5mm)。接著利用具有圖案之遮罩，將金屬漿料噴塗於基材上，形成圖案化的阻擋層，此阻擋層的厚度為D1。在390℃的環境，將鋰-氟摻雜氧化錫(Lithium-Fluorine-doped Tin Oxide；LFTO)沉積在已圖案化的阻擋層上形成鍍膜，此LFTO厚度為D2。最後再以清洗液去除金屬漿料，並得到LFTO薄膜的圖案。
實施例6~10所使用的金屬漿料為無機氧化物與金屬粒子混合物，各成分比例：65wt%銀奈米粒子(平均尺寸20nm)、15wt%氧化矽、20wt%環氧樹脂(環氧樹脂為雙酚A型環氧樹脂，Aldrich製造，溶劑為二甲苯/異丁醇混合液70/30)。鋰-氟摻雜氧化錫(Lithium-Fluorine-doped Tin Oxide，LFTO)中鋰與氟的摻雜量：LFTO薄膜中鋰為0.5at%，氟為2 at%。清洗液為醋酸水溶液(弱酸性)(濃度約0.01 wt%)，pH值約為5。
實施例11~13(阻擋層組合物/氧化物薄膜：油墨/ITO)
實施例11~13的氧化物薄膜的圖案化製程如下，其中各個製程參數如表3所示，圖案線寬100um。
清洗玻璃基板。接著利用具有圖案之網板經網印技術，將油墨印製於基材上，形成圖案化的阻擋層，此阻擋層的厚度為D1。在220℃的環境，將氧化銦錫(Indium tin oxide；ITO)沉積在已圖案化的阻擋層上，此ITO厚度為D2。最後再以清洗液去除阻擋層，並得到ITO薄膜圖案。
實施例11~13所使用的油墨為無機氧化鈦與氧化矽混合物，各成分比例為70wt%氧化鈦、25wt%氧化矽，5wt%有機黏著劑(10克乙基纖維素溶於70克松油醇中，乙基纖維素和松油醇為Aldrich製造)。清洗液為氨水(弱鹼性)(濃度約0.014wt%)，pH值約為9。
實施例14~16(阻擋層組合物/氧化物薄膜：金屬漿料/氧化矽)
實施例14~16的氧化物薄膜的圖案化製程如下，其中各個製程參數如表4所示，圖案線寬100um。
清洗高分子聚合物基板。接著利用具有圖案之遮罩， 將金屬漿料經噴塗技術印製於基材上，形成圖案化的阻擋層，此阻擋層的厚度為D1。在130℃的環境，將氧化矽(SiOx)沉積在已圖案化的阻擋層上，此氧化矽厚度為D2。最後再以清洗液去除阻擋層，並得到氧化矽薄膜圖案。
實施例14~16所使用的金屬漿料為無機氧化物與金屬粒子混合物，各成分比例為65wt%鋁奈米粒子(平均尺寸約為100nm)、15wt%氧化矽、20 wt%環氧樹脂(環氧樹脂為雙酚A型環氧樹脂，Aldrich製造，溶劑為二甲苯/異丁醇混合液70/30)。
實施例17~19(阻擋層組合物/氧化物薄膜：油墨/FTO)
實施例17~19的氧化物薄膜的圖案化製程如下，其中各個製程參數如表5所示，圖案線寬100um。
清洗玻璃基板。接著利用具有圖案之網板經網印技術，將油墨印製於基材上，形成圖案化的阻擋層，此阻擋層的厚度為D1。在370℃的環境，將氟摻雜氧化錫(Fluorine-doped Tin Oxide；FTO)沉積在已圖案化的阻擋層上，此FTO厚度為D2。最後再以清洗液去除阻擋層， 並得到FTO薄膜圖案。
實施例17~19所使用的高溫油墨為無機氧化鈦與氧化矽混合物，各成分比例為70wt%氧化鈦、25wt%氧化矽、5wt%有機黏著劑(10克乙基纖維素溶於70克松油醇(terpineol)中，乙基纖維素和松油醇為Aldrich製造)。氟摻雜氧化錫(Fluorine-doped Tin Oxide，FTO)中氟的摻雜量為2 at%。
實施例20~22(阻擋層組合物/氧化物薄膜：金屬漿料/TO)
實施例20~22的氧化物薄膜的圖案化製程如下，其中各個製程參數如表6所示，圖案線寬100um。
清洗玻璃基板。接著利用具有圖案之遮罩，將金屬漿料經噴塗技術印製於基材上，形成圖案化的阻擋層，此阻擋層的厚度為D1。在400℃的環境，將氧化錫(Tin Oxide；TO)沉積在已圖案化的阻擋層上，此TO厚度為D2。最後再以清洗液去除阻擋層，並得到TO薄膜圖案。
實施例20~22所使用的金屬漿料為無機氧化物與金屬 粒子混合物，各成分比例為65wt%銀奈米粒子(平均尺寸為50nm)、15wt%氧化矽、20wt%環氧樹脂(環氧樹脂為雙酚A型環氧樹脂，Aldrich製造，溶劑為二甲苯/異丁醇混合液70/30)。
比較例1~10(光阻/LFTO)
比較例1~10的氧化物薄膜的圖案化製程如下，其中各個製程參數如表7、表8所示，圖案線寬100um。
首先清洗玻璃基板。接著利用濕式塗佈技術將光阻劑(含有酚醛樹脂(phenol-formaldehyde resin)之光阻劑，型號AZ 1505光阻劑/台灣安智電子材料股份有限公司，比較例1~5)或聚醯亞胺(polyimide，PI，感光型聚醯亞胺光阻劑/長興化學工業股份有限公司，比較例6~10)塗佈於基板上，以黃光微影製程形成圖案化的阻擋層，此阻擋層的厚度為D1。在360℃的環境，將鋰-氟摻雜氧化錫(Lithium-Fluorine-doped Tin Oxide；LFTO)沉積在已圖案化的光阻上，此LFTO的厚度為D2。最後再以二甲基亞碸/乙醇胺(DMSO/MEA=30 wt%/70 wt%)溶液清洗去除 光阻，並得到LFTO薄膜的圖案。
比較例1~10所使用的鋰-氟摻雜氧化錫(Lithium-Fluorine-doped Tin Oxide，LFTO)中鋰與氟的摻雜量：LFTO薄膜中鋰為0.5at%，氟為2 at%。
比較例11~13(光阻/ITO)
比較例11~13的氧化物薄膜的圖案化製程如下，其中 各個製程參數如表9所示，圖案線寬100um。
首先清洗高分子聚合物基板。接著利用濕式塗佈技術將光阻劑(型號AZ 1505光阻劑/台灣安智電子材料股份有限公司)塗佈於基板上，以黃光微影製程形成圖案化的阻擋層，此阻擋層的厚度為D1。在220℃的環境，將氧化銦錫(Indium tin oxide；ITO)沉積在已圖案化的阻擋層上，此ITO厚度為D2。最後再以以二甲基亞碸/乙醇胺(DMSO/MEA=30 wt%/70 wt%)溶液清洗去除阻擋層，並得到ITO薄膜圖案。
比較例14~16(光阻/SiOx)
比較例14~16的氧化物薄膜的圖案化製程如下，其中各個製程參數如表10所示，圖案線寬100um。
首先清洗矽晶片基板。接著利用濕式塗佈技術將光阻(AZ 5214-E光阻劑/台灣科萊恩股份有限公司)塗佈於基板上，以黃光微影製程形成圖案化的阻擋層，此阻擋層的厚度為D1。在130℃的環境，將氧化矽(SiOx)沉積在已圖案化的阻擋層上，此氧化矽厚度為D2。最後再以二甲基 亞碸/乙醇胺(DMSO/MEA=30 wt%/70 wt%)溶液清洗去除阻擋層，並得到氧化矽薄膜圖案。
比較例17~19(PI光阻/FTO)
比較例17~19的氧化物薄膜的圖案化製程如下，其中各個製程參數如表11所示，圖案線寬100um。
首先清洗玻璃基板。接著利用濕式塗佈技術將聚醯亞胺(感光型聚醯亞胺光阻劑(polyimide，PI)/長興化學工業股份有限公司)光阻塗佈於基板上，以黃光微影製程形成圖案化的阻擋層，此阻擋層的厚度為D1。在370℃的環境，將氟摻雜氧化錫(Fluorine-doped Tin Oxide；FTO)沉積在已圖案化的阻擋層上，此FTO厚度為D2。最後再以二甲基亞碸/乙醇胺(DMSO/MEA=30 wt%/70 wt%)溶液清洗去除阻擋層，並得到FTO薄膜圖案。
比較例17~19所使用的氟摻雜氧化錫(Fluorine-doped Tin Oxide，FTO)中氟的摻雜量為2 at%。
比較例20~22(PI光阻/TO)
比較例20~22的氧化物薄膜的圖案化製程如下，其中各個參數如表12所示，圖案線寬100um。
首先清洗玻璃基板。接著利用濕式塗佈技術將聚醯亞胺(感光型聚醯亞胺光阻劑(polyimide，PI)/長興化學工業股份有限公司)光阻塗佈於基板上，以黃光微影製程形成圖案化的阻擋層，此阻擋層的厚度為D1。在400℃的環境，將氧化錫(Tin Oxide；TO)沉積在已圖案化的阻擋層上，此TO厚度為D2。最後再以二甲基亞碸/乙醇胺(DMSO/MEA=30 wt%/70 wt%)溶液清洗去除阻擋層，並得到TO薄膜圖案。
實施例的優點之一在於可以直接使用水作為清洗液。藉由調控阻擋層組合物的成份與阻擋層/氧化物薄膜之厚度比值，最後的剝除步驟可以只用水即可輕易地將阻擋層移除，且所形成的圖案化氧化物薄膜邊緣清楚無毛邊。
實施例係利用一種含有無機成分的阻擋層組合物形成一阻擋層，再結合氧化物材料膜層結構，以達到簡易化或減少圖案化氧化物薄膜的製備步驟。藉由控制阻擋層組合物與氧化物薄膜材料之厚度比值，除了可克服一般阻擋層材料大多使用有機材料系統並且利用黃光微影製程進行圖案化所導致材料及製程相容性上的限制，替代非傳統黃光製程並提高印製式圖案化製程之成功率。
上述實施例提供一新穎的氧化物薄膜圖案化製程，藉由調控阻擋層組合物的成份與控制阻擋層與氧化物層之間的膜厚度比值，其製程溫度可介於約100℃~550℃，因此特別適用於需要高溫沈積的金屬氧化物薄膜；不僅可以用於製造氧化銦錫薄膜，亦可以實施於其他不易蝕刻的氧化物材料製程上，例如氟摻雜氧化錫(FTO)、或鋰-氟摻雜氧化錫(LFTO)。
有別於傳統使用有機材料形成阻擋層，實施例所使用的阻擋層組合物包含50 wt%以上之無機固含量，形成易剝除之阻擋層。
雖然本發明已經以數個較佳實施例揭露如上，然其並非用以限定本發明。任何所屬技術領域中具有通常知識者，在不脫離本發明之精神和範圍內，當可作任意之更動 與潤飾，因此本發明之保護範圍當視後附之申請專利範圍所界定者為準。
100‧‧‧基材
120‧‧‧阻擋層
140‧‧‧氧化物薄膜
140a‧‧‧圖案化氧化物薄膜
第1~3圖為一系列剖面圖，顯示本發明實施例之氧化物薄膜的圖案化製程。
100‧‧‧基材
120‧‧‧阻擋層
140‧‧‧氧化物薄膜

Claims (12)

  1. 一種氧化物薄膜的圖案化製程，包括：將一阻擋層組合物覆蓋在一基材上以形成一圖案化的阻擋層，其中該阻擋層組合物包含一無機成分以及一有機黏著劑，該無機成分與該有機黏著劑的重量比為50-98：2-50；將一氧化物薄膜形成於該圖案化的阻擋層及該基材上，其中該阻擋層的厚度(D1)與該氧化物薄膜的厚度(D2)比(D1/D2)範圍介於5~2000；以及剝除(lifting-off)該阻擋層及該阻擋層上的氧化物薄膜，留下該基材上的氧化物薄膜。
  2. 如申請專利範圍第1項所述之氧化物薄膜的圖案化製程，其中阻擋層組合物的固含量包括50-98wt%的無機成分。
  3. 如申請專利範圍第1項所述之氧化物薄膜的圖案化製程，其中該無機成分包括：金屬、金屬氧化物、或上述之組合。
  4. 如申請專利範圍第1項所述之氧化物薄膜的圖案化製程，其中該氧化物薄膜包含金屬氧化物。
  5. 如申請專利範圍第4項所述之氧化物薄膜的圖案化製程，其中該金屬氧化物包括氧化錫、氧化鋅、氧化銦錫、氟摻雜氧化錫、鋰-氟摻雜氧化錫、氧化矽、氧化銦鎵鋅(IGZO)、或上述之組合。
  6. 如申請專利範圍第1項所述之氧化物薄膜的圖案化 製程，其中移除該阻擋層及該阻擋層上的氧化物薄膜，係以一清洗液剝除該阻擋層及該阻擋層上的氧化物薄膜。
  7. 如申請專利範圍第6項所述之氧化物薄膜的圖案化製程，其中該清洗液的pH值為2~13。
  8. 如申請專利範圍第6項所述之氧化物薄膜的圖案化製程，其中該清洗液包括水溶液或有機溶液。
  9. 如申請專利範圍第6項所述之氧化物薄膜的圖案化製程，其中該清洗液包括水、氨水、醋酸、二甲基亞碸、或乙醇胺。
  10. 如申請專利範圍第1項所述之氧化物薄膜的圖案化製程，其中該氧化物薄膜包含多層之堆疊結構。
  11. 如申請專利範圍第1項所述之氧化物薄膜的圖案化製程，其中該氧化物薄膜沉積的製程溫度介於100℃~550℃。
  12. 如申請專利範圍第1項所述之氧化物薄膜的圖案化製程，其中該有機黏著劑包括乙基纖維素、羥乙基纖維素、羥丙基纖維素、羥丙基甲基纖維素、甲基纖維素、羧基甲基纖維素、環氧樹脂、丙烯酸樹脂或上述材料之混合。
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