TWI496169B - 供平板印刷或背面平板印刷用之導電性墨水組合物 - Google Patents

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Description

供平板印刷或背面平板印刷用之導電性墨水組合物
下文揭露係關於一種供平版印刷或背面平版印刷用之導電性墨水組合物。
隨著電子設備、信息終端設備等具有較小尺寸和較輕重量，使用於該些設備中的電子元件趨於更小。因此，用以安裝在電子元件的配線圖案的尺寸也逐漸降低，且配線圖案的寬度或配線圖案之間的距離也逐漸降低。
一種基於一曝光過程與蝕刻過程的光學圖案形成方法已被主要地用於形成電子元件中的高清晰度(high-definition)配線圖案。然而，由於該光學圖案形成方法不必要地浪費大量的材料、需要多步驟過程、且需要例如使用光阻、顯影液、或蝕刻溶液等複雜過程，因此效率不高。此外，由於在光學圖案形成方法中，需使用大面積的光罩，因此很難在短時間內把新的設計施行至生產線。因此，為了克服光學圖案形成方法的缺點，已開發一種透過使用墨水印刷以形成金屬配線的方法，不需要光罩可直接將圖案形成於基材上。
用以形成金屬配線的平板印刷機係由一墨水供應部分、一柱狀橡皮布(blanket)以及一印刷板所組成。墨水圖案係藉由該柱狀橡皮布轉印至一待印刷基材上。
然而，由於產品趨於小尺寸與高整合度，傳輸精度上的衰減， 如由於橡皮布的膨脹造成墨水圖案線寬的增大等，已成為嚴重的問題。因此，迫切需要開發一種導電性墨水組合物，其能夠形成配線寬度或配線圖案間之距離非常小的超微細金屬圖案。
本發明之一實施態樣係提供一種供平板印刷或背面平板印刷用之導電性墨水組合物，其在橡皮布上具有優異可塗覆性(coatability)、能防止橡皮布膨脹、且在待印刷基材上(包括玻璃)具有優異的可轉印性(transferability)；以及提供一種導電性墨水組合物，其具有優異的分散穩定性、能形成具有超微細圖案之金屬配線、且具有優異的電阻率。
下文將詳細介紹本發明墨水組合物。於此，除文中另有說明外，於本說明書中使用之技術用語及科學用語之意義皆為本發明所屬領域技藝人士所理解者。此外，對於可能模糊本發明主旨、且為已知之功能及組成的敘述將被省略。
本發明導電性墨水組合物的特點在於，其為一種供平版印刷或背面平版印刷用之墨水組合物，且包含一沸點為180至250℃的高沸點溶劑與一沸點為50至150℃的分散助溶劑，連同金屬粒子以及主溶劑三級丁醇。
於根據本發明之一實施態樣之導電性墨水組合物中，該分散助溶劑的溶解度參數為9至11。
根據本發明之一實施態樣，導電性墨水組合物可含有三級丁醇作為一主溶劑，連同金屬粒子以賦予其導電性。以該墨水組合物 的總重計，該三級丁醇之含量可為40至65重量%。
三級丁醇係連同將於下文描述之高沸點溶劑以及分散助溶劑構成墨水組合物的介質，從而於橡皮布材質上提供優異的可塗覆性及防止該橡皮布膨脹。
本發明導電性墨水組合物可在聚二甲基矽氧烷(PDMS)材質橡皮布上具有優異的可塗覆性且可防止該PDMS材質橡皮布膨脹。
在使用其他溶解度參數(solubility parameter，下稱『SP』)與三級丁醇(溶解度參數：10.6)相似的有機溶劑作為一主溶劑之情況下，導電性墨水組合物即使在含有本發明的高沸點溶劑與分散助溶劑時，亦無法於橡皮布材質上展現足夠的可塗覆性及可轉印性。
例如，在使用如異-丁醇(SP：10.5)、二級丁醇(SP：10.8)、乙氧基乙醇(SP：10.5)、異丙醇(SP：11.5)、及丙二醇一甲基醚乙酸酯(propylene glycol monomethyl ether acetate)(SP：9.2)等溶劑作為主溶劑時，導電性墨水組合物的塗覆能力可能會嚴重惡化。在使用低溶解度參數的溶劑，例如甲苯(SP：8.9)及乙酸異丙酯(SP：8.4)作為主溶劑之情況中，雖然塗覆能力優異，但橡皮布的膨脹變得惡化。
於根據本發明之一實施態樣的導電性墨水組合物中，以該墨水組合物的總重計，三級丁醇之含量可為40至65重量%，較佳為40至60重量%，以及更佳為40至50重量%。若三級丁醇的含量低於40重量%，則導電性墨水組合物的塗覆能力可能處於惡化的 風險。此外，若超過65重量%，則待印刷導電圖案的電性質可能處於惡化的風險。
因此，本發明的導電性墨水組合物採用三級丁醇作為主溶劑，且以一沸點為180至250℃的高沸點溶劑與一沸點為50至150℃的分散助溶劑作為副溶劑，因此，可獲得優異塗覆能力及可轉印性、防止橡皮布材質膨脹、及確保在塗覆後及轉印前30秒或更長的等待時間。此外，本發明導電性墨水組合物的特點係在於形成一均勻塗層表面、防止針孔、增進其分散性、及防止噴嘴堵塞。
就實際的例子來說，該高沸點溶劑可為選自松香醇、乙基卡必醇乙酸酯(ethyl carbitol acetate)及丁基卡必醇乙酸酯(butyl carbitol acetate)之至少一者。
根據本發明之一實施態樣的導電性墨水組合物可含有3至15重量%、較佳3至10重量%、且更佳5至10重量%的該高沸點溶劑。
根據本發明之一實施態樣的導電性墨水組合物，以該墨水組合物的總重計，係包含一沸點為180至250℃的高沸點溶劑3至15重量%，同時以三級丁醇作為主溶劑，因此可在塗覆後與轉印前確保30秒或更長的等待時間、可藉由防止高沸點溶劑的附聚形成一均勻塗層表面、以及可防止針孔。
於根據本發明之一具體實施態樣的導電性墨水組合物中，該分散助溶劑的沸點可為50至150℃，且溶解度參數可為9至11。就實際例子來說，該分散助溶劑可為選自丙酮與丙二醇一甲基醚乙酸酯之至少一者。
根據本發明之一實施態樣的導電性墨水組合物可含有10至30重量%、較佳10至20重量%、且更佳15至20重量%的分散助溶劑。
因此，根據本發明之一具體實施態樣的導電性墨水組合物，以該墨水組合物的總重計，含有10至30重量%之沸點為50至150℃且溶解度參數較佳為9至11的分散助溶劑，同時以三級丁醇作為主溶劑，因此可防止PDMS膨脹、增進其分散性、藉由控制揮發特性來防止噴嘴堵塞、及形成均勻塗層表面。
根據本發明之一實施態樣的導電性墨水組合物係採用金屬粒子以賦予其導電性，且該金屬粒子可為平均粒子大小為5奈米至100奈米之銅粒子、銀粒子、或其混合粒子。該金屬粒子可包括藉由液相還原法製備的金屬粒子。
根據本發明之一實施態樣的導電性墨水組合物，以該墨水組合物的總重計，可含有20至40重量%、較佳20至35重量%、以及更佳25至35重量%的該金屬粒子。
根據本發明之一具體實施態樣的導電性墨水組合物，以該墨水組合物的總重計，可含有20至40重量%的該金屬粒子。當該墨水組合物含有20至40重量%的該金屬粒子時，在塗覆與轉印後的膜厚約為200奈米或更厚，因此在燒製後可獲得優異的導電性，且於此，膜厚係保持為500奈米或更薄，從而可形成非常薄且細緻的導電性圖案。
根據本發明之一實施態樣的導電性墨水組合物可進一步包含一 黏結劑與一分散劑。
於根據本發明之一實施態樣的導電性墨水組合物中，該黏結劑係增進經燒結之墨水圖案與該墨水圖案所在的基材之間的結合強度。可使用於墨水組合物領域常使用之易溶解於上述介質的黏結劑樹脂作為該黏結劑。例如，該黏結劑可為選自酚系樹脂與丙烯酸系樹脂之至少一者，該丙烯酸系樹脂可包括聚丙烯酸樹脂或聚丙烯酯樹脂，且該酚系樹脂可包括烷基酚系樹脂，該烷基酚系樹脂可包括烷基酚甲醛樹脂。
於根據本發明之一實施態樣的導電性墨水組合物中，為獲得足夠黏結強度及防止在燒結時金屬粒子間的緻密(densification)惡化，以該墨水組合物的總重計，可含有0.3至2重量%、且較佳0.5至1.5重量%的該黏結劑。
於根據本發明之一實施態樣的導電性墨水組合物中，該用以增進分散穩定性的分散劑可為酸值為50毫克氫氧化鉀/公克或更高及胺值(amine value)為100毫克氫氧化鉀/公克或更低的共聚物。例如，該分散劑可為酸值為50毫克氫氧化鉀/公克至200毫克氫氧化鉀/公克及胺值為0毫克氫氧化鉀/公克至100毫克氫氧化鉀/公克的共聚物。就實際例子來說，滿足上述酸值及胺值要求的BYK化學公司的商品BYK102(酸值：101毫克氫氧化鉀/公克，胺值：0毫克氫氧化鉀/公克)、BYK110(酸值：53毫克氫氧化鉀/公克，胺值：0毫克氫氧化鉀/公克)、BYK145(酸值：76毫克氫氧化鉀/公克，胺值：71毫克氫氧化鉀/公克)、BYK180(酸值：94毫克氫氧化鉀/公克，胺值：94毫克氫氧化 鉀/公克)、BYK995(酸值：53毫克氫氧化鉀/公克，胺值：0毫克氫氧化鉀/公克)、以及BYK996(酸值：71毫克氫氧化鉀/公克，胺值：0毫克氫氧化鉀/公克)可作為該分散劑使用。
根據本發明之一實施態樣的導電性墨水組合物，以該墨水組合物的總重計，可含有1至5重量%、較佳1至3重量%的該分散劑。
根據本發明之一實施態樣的導電性墨水組合物，導電性墨水圖案可藉由PDMS材質橡皮布印刷作為一目標基材。此外，可藉由使用根據本發明之一實施態樣的導電性墨水組合物有效地形成用於電晶體(如液晶顯示器薄膜電晶體(LCD TFT)或有機場效電晶體(OTFT))或太陽能電池的電極。於此，太陽能電池的電極可包括太陽能電池的前電極、背電極、或集電極。
[實施例1]
混合30重量%平均粒子大小為20奈米的銅金屬粒子、47重量%作為主溶劑的三級丁醇、5重量%作為高沸點溶劑的松香醇、15重量%作為分散助溶劑的丙二醇一甲基醚乙酸酯、1重量%作為黏結劑的聚丙烯酸樹脂(Aldrich，重量平均分子量：1800或更低)、及2重量%作為分散劑的BYK180(酸值為94毫克氫氧化鉀/公克及胺值為94毫克氫氧化鉀/公克的共聚物)，之後使用碾磨機(boll mill)碾磨該混合物2小時。使用由此獲得的物質作為印刷用墨水。
[實施例2]
混合30重量%平均粒子大小為20奈米的銅金屬粒子、42重量%作為主溶劑的三級丁醇、10重量%作為高沸點溶劑的松香醇、15重量%作為分散助溶劑的丙二醇一甲基醚乙酸酯、1重量%作為黏結劑的聚丙烯酸樹脂(Aldrich，重量平均分子量：1800或更低)、及2重量%作為分散劑的BYK180(酸值為94毫克氫氧化鉀/公克及胺值為94毫克氫氧化鉀/公克的共聚物)，之後使用碾磨機碾磨該混合物2小時。使用由此獲得的物質作為印刷用墨水。
[實施例3]
混合30重量%平均粒子大小為20奈米的銅金屬粒子、47重量%作為主溶劑的三級丁醇、5重量%作為高沸點溶劑的松香醇、15重量%作為分散助溶劑的丙酮、1重量%作為黏結劑的烷基酚甲醛樹脂(Tackirol-101)、及2重量%作為分散劑的BYK110(酸值為53毫克氫氧化鉀/公克及胺值為0毫克氫氧化鉀/公克的共聚物)，之後使用碾磨機碾磨該混合物2小時。使用由此獲得的物質作為印刷用墨水。
[比較例1]
以與實施例1相同的方法製備印刷用墨水，惟係使用甲苯作為主溶劑。
[比較例2]
以與實施例1相同的方法製備印刷用墨水，惟係使用乙醇作為主溶劑。
[比較例3]
混合30重量%平均粒子大小為20奈米的銅金屬粒子、52重量%作為主溶劑的三級丁醇、15重量%作為分散助溶劑的丙二醇一甲基醚乙酸酯、1重量%作為黏結劑的聚丙烯酸樹脂(Aldrich，重量平均分子量：1800或更低)、及2重量%作為分散劑的BYK110(酸值為53毫克氫氧化鉀/公克及胺值為0毫克氫氧化鉀/公克的共聚物)，之後使用碾磨機碾磨該混合物2小時。使用由此獲得的物質作為印刷用墨水。
[比較例4]
混合30重量%平均粒子大小為20奈米的銅金屬粒子、62重量%作為主溶劑的三級丁醇、5重量%作為高沸點溶劑的松香醇、1重量%作為黏結劑的聚丙烯酸樹脂(Aldrich，重量平均分子量：1800或更低)、及2重量%作為分散劑的BYK110(酸值為53毫克氫氧化鉀/公克及胺值為0毫克氫氧化鉀/公克的共聚物)，而不使用分散助溶劑，之後使用碾磨機碾磨該混合物2小時。使用由此獲得的物質作為印刷用墨水。
第1圖顯示觀察根據本發明實施例1導電性墨水組合物塗覆於PDMS基材上之後轉印至玻璃基材上的結果。如第1圖所示，可見根據本發明導電性墨水組合物在PDMS上具有優異的可塗覆性及可轉印性。
第2圖與第3圖顯示觀察根據比較例1導電性墨水組合物與比較例2導電性墨水組合物，各自塗覆於PDMS基材上之後轉印至玻璃基材上的結果。如第2圖與第3圖所示，可確認，不含有作為主溶劑的三級丁醇之墨水組合物即使含有本發明的高沸點溶劑 與分散助劑，其於PDMS基材上的可塗覆性及可轉印性仍相當劣化。
第4圖、第5圖與第6圖顯示觀察將根據實施例1導電性墨水組合物、實施例2導電性墨水組合物、與實施例3導電性墨水組合物，利用PMDS材質橡皮布，各自背面平板印刷於玻璃基材上的結果。如第4圖至第6圖所示，可見線寬約10微米的細線圖案係以非常均勻的線寬印刷，且可確認在印刷後，墨水殘留物不留在該橡皮布表面，且該PMDS橡皮布具有一無膨脹的平滑表面。
第7圖顯示觀察將根據比較例3導電性墨水組合物，利用PDMS材質橡皮布，背面平板印刷於玻璃基材上的結果。如第7圖所示，可確認比較例3墨水組合物在不使用高沸點溶劑下，由於塗覆於橡皮布上後與轉印至玻璃基材前的等待時間非常短，所以所有在橡皮布上的墨水均沒有轉印至該玻璃基材上，卻留在該橡皮布表面上。此外，可確認其難以印刷線型圖案且印刷圖案具有非常不規則的線寬。
表1顯示以類似第4圖至第7圖的方式，在使用PDMS橡皮布將由實施例1至3及比較例1至4製備的導電性墨水各自平板印刷在玻璃基材，並在350℃氮氣氛圍下對該轉印有導電性墨水圖案的玻璃基材進行熱處理，歷時5分鐘後所得的測試結果。
在表1中，在施行時塗層均勻，無針孔產生的情況下，可塗覆性係標記「良好」，而在產生針孔的情況下則標記「失敗」，且在30秒的等待時間後，穩定轉印至玻璃基材的情況下，可轉印性係標記「良好」，而在沒有穩定轉印，例如圖案中斷或是圖案的線寬變得比原本線寬更細的情況下則標記「失敗」。
此外，分散穩定性評估係藉由將墨水在不攪拌下放置2週，然後取上部的墨水，接著以熱重分析儀分析。在金屬於墨水中的含量降低至1%或更少的情況下，分散穩定性係標記「良好」，而在金屬於墨水中的含量降低至1%或更多之情況下的分散穩定性則為「失敗」。
對玻璃的黏結強度係以轉印至玻璃基材上的墨水在350℃燒結後，金屬經交叉切割試驗(ASTM D3359)而由膠帶剝離時的比率來表示。金屬從未自膠帶上剝離的情況係標註為「100」，且金屬全部從膠帶上剝離的情況則標註為「0」。等待時間為在塗覆至橡皮布後可穩定轉印的時間。
根據本發明導電性墨水組合物在橡皮布材質上，特別是PDMS材質橡皮布，具有優異可塗覆性，且在橡皮布材質具有優異的穩定性，因此能防止橡皮布膨脹。此外，根據本發明導電性墨水組 合物可獲得優異可轉印性、確保30秒或更久的等待時間、形成具有均勻塗層表面與高導電性的超細金屬圖案、防止針孔、獲得優異的分散穩定性、以及防止噴嘴堵塞。
如上所述，本發明已藉由具體事物，例如具體組成等，例示性實施態樣及圖式而描述，然而，這些僅係提供用以使本發明易於了解。因此，本發明不侷限於該等例示性實施態樣。本發明所屬領域之技藝人士可藉此描述對上述內容進行各種修改及變化。
因此，本發明的精神不侷限於上述例示性實施態樣，且後附申請專利範圍及申請專利範圍等同或等效的均等範圍均在本發明的範圍及精神內。
第1圖顯示使用根據本發明實施例1之墨水組合物的塗覆(第1圖(a))及轉印(第1圖(b))結果的光學圖像；第2圖顯示使用根據比較例1之墨水組合物的塗覆(第2圖(a))及轉印(第2圖(b))結果的光學圖像；第3圖顯示使用根據比較例2之墨水組合物的塗覆(第3圖(a))及轉印(第3圖(b))結果的光學圖像；第4圖顯示藉由在轉印後觀察玻璃基材表面(第4圖(a))及橡皮布表面(第4圖(b))所獲得之使用根據本發明實施例1之墨水組合物的圖案轉印結果的圖像；第5圖顯示藉由在轉印後觀察玻璃基材表面(第5圖(a))及橡皮布表面(第5圖(b))所獲得之使用根據本發明實施例2之墨水 組合物的圖案轉印結果的圖像；第6圖顯示藉由在轉印後觀察玻璃基材表面(第6圖(a))及橡皮布表面(第6圖(b))所獲得之使用根據本發明實施例3之墨水組合物的圖案轉印結果的圖像；以及第7圖顯示藉由在轉印後觀察玻璃基材表面(第7圖(a))及橡皮布表面(第7圖(b))所獲得之使用根據比較例3之墨水組合物的圖案轉印結果的圖像。

Claims (7)

  1. 一種供平版印刷或背面平版印刷用之導電性墨水組合物，該導電性墨水組合物包含3至15重量%之一沸點為180至250℃的高沸點溶劑與10至30重量%之一沸點為50至150℃的分散助溶劑，連同20至40重量%之金屬粒子以及40至65重量%之作為一主溶劑的三級丁醇，其中該高沸點溶劑係選自松香醇、乙基卡必醇乙酸酯(ethyl carbitol acetate)及丁基卡必醇乙酸酯(butyl carbitol acetate)之至少一者，以及該分散助溶劑係選自丙酮與丙二醇一甲基醚乙酸酯(propylene glycol monomethyl ether acetate)之至少一者。
  2. 如請求項1的導電性墨水組合物，其中該導電性墨水組合物係藉由聚二甲基矽氧烷(PDMS)材質橡皮布(blanket)來印刷。
  3. 如請求項1的導電性墨水組合物，其中該金屬粒子係平均粒子大小為5奈米至100奈米之銅粒子、銀粒子、或其混合粒子。
  4. 如請求項1的導電性墨水組合物，其進一步包含一黏結劑與一分散劑。
  5. 如請求項4的導電性墨水組合物，其中該黏結劑係選自酚系樹脂與丙烯酸系樹脂之至少一者。
  6. 如請求項4的導電性墨水組合物，其中該分散劑係一酸值為 50毫克氫氧化鉀/公克或更高及胺值(amine value)為100毫克氫氧化鉀/公克或更低的共聚物。
  7. 如請求項4的導電性墨水組合物，其中該黏結劑之含量為0.3至2重量%；以及該分散劑為1至5重量%。
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