TWI486697B - 電致變色顯示元件，顯示裝置及驅動方法 - Google Patents
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Description
本發明係有關一種電致變色顯示元件、以及顯示裝置和使用該顯示裝置的驅動方法。
近年來，電子紙的發展已熱切地進行。
具有使用顯示裝置作為紙的特點的電子紙需要不同於現有技術的顯示裝置如CRT(陰極射線管)或液晶顯示器的特點。例如，其要求：作為反射顯示裝置；具有高白色反射係數和高對比率；可以進行高度地清晰的顯示；顯示器提供有記憶效應；可以使用低電壓驅動、薄且輕、廉價等特點。這些中，尤其是對等同於作為與顯示器的品質相關特性的紙的白色反射係數與對比率呈現出高需求。
另一方面，對於用於電子紙的顯示裝置而言，已經提出了一些方案，如使用反射液晶的方案、使用電泳的方案、以及使用碳粉泳動的方案。然而，在上述方案的任意一個方案中，在保持白色反射係數與對比率的同時很難進行多色彩顯示。通常，為了進行多色彩顯示，當提供彩色濾光片時，由於彩色濾光片本身吸收光，以致反射係數降低。此外，由於彩色濾光片將一個像素分割為三個：紅色(R)、綠色(G)、以及藍色(B)，該顯示裝置的反射係數進一步降低。當白色反射係數與對比率顯著降低時，可視能力變得很弱，使其很難用作為電子紙。
另一方面，實現反射顯示裝置的前瞻性技術係利用電致變色現象(電致變色)方案，其不需要提供如上所述的彩色濾光片。
電致變色是一種施加電壓引起可逆的氧化與去氧化反應以使顏色可逆地變化的現象。電致變色顯示元件是一種使用引起電致變色現象的電致變色化合物的顯色或褪色(以下稱為顯色和褪色)的顯示裝置。
電致變色顯示元件是一種反射顯示裝置，其具有記憶效應，並且可以使用低電壓驅動，而能夠在其達成材料開發至裝置設計的廣泛研發，致其
作為一種供電子紙使用之顯示裝置技術的前瞻性備選裝置。此外，電致變色顯示元件可望作為多色顯示裝置，因為其可以根據電致變色化合物的結構顯出各種顏色。
有許多熟知之使用這種電致變色顯示元件的多色顯示裝置的已知示例。
例如，專利文件1揭露了一種使用電致變色化合物的多色顯示裝置，其中層壓有多種類型的電致變色化合物的微粒。在上述文件中，揭露了一種多色顯示裝置的示例，其中層壓有多個電致變色化合物。該電致變色化合物為具有多個功能團的高分子化合物，其中該功能團具有不同的電壓，在該不同的電壓處產生顯色。
此外，在專利文件2中，揭露了一種顯示裝置，其中電致變色層形成於電極上的多個層中，並且使用顯色所需的電壓與電流值的差來顯影多個顏色。專利文件2揭露了具有通過層壓或混合多個電致變色化合物所形成的顯示層的多色顯示裝置的示例，該多個電致變色化合物顯影不同的顏色並且具有顯色所需的不同的電荷量以及顯影顏色的閾值電壓。
此外，專利文件3揭露了一種電致變色顯示元件，其中多個顯示電極和相應的多個電致變色層被層壓在顯示基板上。具有高白色顏色程度的電致變色顯示元件可以簡單的方法分別使多個顏色顯色，並且在寬顏色範圍內提供顏色顯示。
【專利文件1】JP2003-121883A
【專利文件2】JP2006-106669A
【專利文件3】JP2010-33016A
然而，包括這些專利文件所揭露的發明，電致變色顯示元件為利用顯示或反向電極之間的電荷移動產生電致變色化合物的顯色和褪色以顯示的方案。平行於電荷移動的電極表面的方向甚至在鄰近電極終端的非電極部分中的電荷擴散導致顯色，且顯示的顏色可能殘留，甚至在褪色步驟中未
能完全地褪色。在這種情況下，電致變色顯示元件在用於例如區段顯示類型的顯示元件或者點陣顯示類型之顯示元件的顯示品質上可能明顯地劣化。
根據現有技術的上述問題，本發明的一個目的是提供一種電致變色顯示元件、顯示裝置及一種驅動方法，其等具有較好的顯示品質，並且沒有不完全的顯影顏色的褪色。
根據本發明用於解決上述問題的電致變色顯示元件包括：至少一個顯示基板；一個或多個顯示電極，提供在該顯示基板上；一電致變色層，提供在該顯示電極上；一反向基板；多個反向電極，提供在該反向基板上並且與該顯示電極相對排列；以及一電解質層，提供在位於該顯示電極與該多個反向電極之間，該電致變色顯示元件進一步包括一第三電極，該第三電極位於該顯示電極與該多個反向電極之間，並且如此排列使得該電致變色層位於該第三電極與該顯示電極之間。
根據本發明用於解決上述問題的顯示裝置包括上述所請求的電致變色顯示元件；用於選擇一個或多個顯示電極的單元；變化地選擇該第三電極與該多個反向電極的其中之一的單元；以及在該選擇的顯示電極與該選擇的第三電極和該多個反向電極的其中之一之間施加電壓的單元。
根據本發明用於解決上述問題之驅動顯示裝置的方法是一種驅動上述顯示裝置的方法，包括以下步驟：選擇一個或多個顯示電極；然後選擇多個反向電極，並且在該等選擇的反向電極與該選擇的一個或多個顯示電極之間施加電壓，該電壓導致與該選擇的一個或多個顯示電極對應的電致變色層的褪色；以及進一步選擇第三電極，並且在該選擇的第三電極與該選擇的一個或多個顯示電極之間施加電壓，該電壓導致與該選擇的一個或多個顯示電極對應的該電致變色層的褪色。
根據電致變色顯示元件、顯示裝置及使用該顯示裝置的驅動方法，在顯示電極與第三電極之間施加引起電致變色層褪色的電壓導致即將消除的顯影顏色的不完全褪色，以獲得較好的顯示品質。
在說明根據本發明的電致變色顯示元件中，相對於本發明現有技術中的電致變色顯示元件的第一示例性配置係如第1圖所示。
在電致變色顯示元件80中，如第1圖所示，作為一基板的顯示基板1b提供有顯示電極1和電致變色層3；而作為另一基板的反向基板2b提供有反向電極2和具有白色顏料顆粒的白色反射層6，顯示基板1b與反向基板2b形成一結構，其中兩者均經由電解質層4彼此黏附。
這裡，在電致變色顯示元件80中，當在顯示電極1與反向電極2之間施加電壓以顯影顏色時，期望在第一位置中僅是與反向電極2的位置對應的一部分電致變色層3顯影顏色。然而，在平行於顯示電極1與反向電極2之間的電荷移動的電極表面的方向中電荷的擴散可以引起顯色，甚至是鄰近由於環境條件如驅動條件、溫度等而沒有反向電極2的部分(鄰近反向電極2的終端的非電極部分，或者反向電極2的間隙)之上的一部分電致變色層3。然而，通過在顯示電極1與反向電極2之間的逆向中施加電壓使顏色被過度顯影的部分(電致變色層3)可以完全地褪色，但由於上述各種條件而未能完全地褪色。這種錯誤的積累可能導致遭受相當大的顯示品質的降低。
這種未能完全地遭受褪色的現象類似地出現於第2圖所示之現有技術的電致變色顯示元件90中，其相對於第1圖的配置示例具有不同位置的白色反射層6。
由於努力地研究以解決上述問題，本案發明者發現使用具有在顯示電極1與反向電極2之間包括有第三電極5的特點的元件可以解決上述問題，其在顯示電極1與第三電極5之間施加電壓以進行褪色。
換言之，根據本發明的電致變色顯示元件為這樣的一種電致變色顯示元件，其包括：至少一個顯示基板(顯示基板1b)；提供在顯示基板上的顯示電極(顯示電極1、1C、1M、1Y)；提供在顯示電極上的電致變色層(電致變色層3、3C、3M、3Y)；一反向基板(反向基板2b)；提供在反向基板上且與顯示電極相對排列的多個反向電極(反向電極2)；以及一電解質層(電解質層4)，其提供在位於顯示電極與多個反向電極之間，進一步包括第三電極(擦除電極5)，其如此排列使得電致變色層位於第三電極與顯示電極之間。
第3圖係說明根據本發明的電致變色顯示元件的示例性配置。
如第3圖所示，與第1圖所示之現有技術的元件的示例性配置幾乎相同的電致變色顯示元件10的配置的不同之處在於擦除電極5被提供於白色反射層6上作為第三電極，以使電致變色層3位於擦除電極5與顯示電極1之間。
在第3圖中，電致變色顯示元件的配置作為模型圖說明，以使組成元件中大小與厚度的關係實質上不同於實際關係。這與下面所示之本發明的第4圖和第5圖的電致變色顯示元件相同。
這裡將詳細地描述各自的組成元件。
首先，顯示基板1b並未特別限制，惟只要其包括透明材料，則較佳使用玻璃基板、如塑膠薄膜的基板等。
顯示電極1為用於控制相對於反向電極2的電位的電極，並且導致電致變色層3顯影顏色。
顯示電極1的材料並未特別限制，惟只要其為導電材料，係使用包含有透明材料的透明電極，因為其必須保持光的透明度。當未特定地限制透明電極的材料時，較佳使用摻雜錫的氧化銦(以下稱為ITO)、摻雜氟的氧化錫(以下稱為FTO)、摻雜銻的氧化錫(以下稱為ATO)等。
電致變色層3包含有電致變色材料，使用熟知的電致變色化合物如顏料系列、高分子系列、金屬錯合物系列、金屬氧化物系列等。
作為顏料系列和高分子系列電致變色化合物，可以使用低分子系列有機電致變色化合物如偶氮苯系列、蒽醌系列、二芳基乙烯系列、二烯蟲乙酯(dihydroprene)系列、雙吡啶系列、苯乙烯基系列、苯乙烯基螺吡喃系列、螺噁嗪系列、螺噻喃系列、硫靛系列、四硫富瓦烯系列、對苯二酸系列、三苯甲烷系列、三苯胺系列、萘並吡喃系列、紫原系列、吡唑啉系列、吩嗪系列、苯二胺系列、吩噁嗪系列、吩噻嗪系列、酞菁系列、螢蒽系列、俘精酸酐(fulgide)系列、苯並吡喃系列、金屬茂合物系列等。更具體地，較佳包括紫原系列或雙吡啶系列化合物。這些材料具有低顯色和褪色電位，表現出較好的顏色值。在這些材料中，紫原系列是JP3955641B、JP2007-171781A文件中的示例，而雙吡啶系列則是JP2007-171781A、JP2008-116718A等文件中的示例。
金屬氧化物系列化合物包括例如氧化鎢、氧化鉬、氧化銥、氧化銦、氧化鈦、氧化鎳、氧化釩、普魯士藍等。
金屬錯合物系列電致變色化合物包括普魯士藍、二(三聯吡啶)苯系列化合物等。
此外，作為電致變色層3，如第3圖所示，特佳使用帶有導體或半導體微粒中的有機電致變色化學物的結構。更具體地，上述結構是這樣的一種結構，其中微粒直徑約為5nm-50nm的超細微粒被燒結在電極表面上，並且具有極性鹼如矽烷醇鹼、羧基鹼、膦酸等的有機電致變色化學物被吸附在該超細微粒的表面上。本結構具有高顯色濃度和高顯色和褪色速度，因為使用超細微粒的強表面效應可以使電子有效地注入至有機電致變色化學物中。此外，因為透明薄膜可以形成為使用超細微粒的顯示層，可以獲得高白色反射係數。再者，多種類型的有機電致變色化學物可以產生於導體或半導體微粒。
導體或半導體微粒並未特別限定，惟較佳為金屬氧化物。作為材料，使用具有氧化鈦、氧化鋅、氧化錫、氧化鋯、氧化鈰、氧化釔、氧化硼、氧化鎂、鈦酸鍶、鈦酸鉀、鈦酸鋇、鈦酸鈣、氧化鈣、鐵酸鹽、氧化鉿、氧化鎢、氧化鐵、氧化銅、氧化鎳、氧化鈷、氧化鋇、氧化鍶、氧化釩、鋁矽酸鹽等作為主要成分的金屬氧化物。此外，這些金屬氧化物可單獨使用，或者兩種或多種類型可以組合使用。根據電子特性如電導率等、以及物理特性如光學特性等，當使用選自氧化鈦、氧化鋅、氧化錫、氧化鋯、氧化鐵、氧化鎂、氧化銦、氧化鎢、或其組合中的一種時，可以顯示在顯色和褪色的回應速度中的較佳者。尤其是，當使用鈦酸鹽氧化物時，可以顯示在顯色和褪色的回應速度中的更佳者。
此外，導體或半導體微粒的形狀並未特別限定，惟使用每單位體積具有大面積的形狀(以下稱為相對表面區域)，以有效帶有電致變色化合物。例如，當該微粒為奈米微粒的集合時，其具有大的相對表面區域，以便於更加有效地產生電致變色化合物，使其可以提供在顯示顯色和褪色的對比率中顯示的較佳者。
反向電極2為用於控制顯示電極1相對於反向電極2的電位的電極，並使電致變色層3顯色。反向電極2的材料並未特別限定，惟只要其為導
電材料，可以使用透明導電薄膜如ITO、FTO、氧化鋅等，或者導電金屬薄膜如鋅、鉑等，碳等。
電解質層4用於移動顯示電極1與反向電極2之間的離子以移動電荷，而引起電致變色層3的顯色和褪色反應。作為電解材料，例如可以使用鹼金屬鹽、無機離子鹽如鹼土金屬鹽、四級銨鹽或酸以及助鹼鹽(alkaline supporting salt)。更具體而言，可以包括LiClO4
、LiBF4
、LiAsF6
、LiPF6
、LiCF3
SO3
、LiCF3
COO、KCl、NaClO3
、NaCl、NaBF4
、NaSCN、KBF4
、Mg(ClO4
)2
、Mg(BF4
)2
等。此外，也可以使用離子性液體。更具體而言，有機離子性液體具有在包括室溫的寬溫度範圍內顯示液相的分子結構。分子結構的例子包括，作為陽離子成分，芳香族鹽如咪唑衍生物如N,N-二甲基咪唑鹽、N,N-甲基乙基咪唑鹽、N,N-甲基丙基咪唑鹽等；以及吡啶衍生物如N,N-二甲基吡啶鹽、N,N-甲基丙基吡啶鹽等；或者脂肪族四級銨系列如四烷基銨如三乙基己基銨鹽、三甲基丙基銨鹽、三甲基己基銨鹽等。從大氣穩定性的觀點看較佳包括氟的化合物的陰離子成分包括BF4 -
、CF3
SO3 -
、PF4 -
、(CF3
SO2
)2N-
。可以使用由陽離子成分與陰離子成分的組合構成的離子液體。這些可以直接地溶解於上述光聚合單體或低聚物以及液晶材料，或者如果很少地溶解，它們可以溶解於小量的催化劑(例如碳酸丙烯酯、乙腈、γ-丁內酯、碳酸乙烯酯、環丁碸、二噁茂烷、四氫呋喃、2-甲基四氫呋喃、二甲基亞碸、二甲氧基乙烷、乙氧基甲氧基乙烷、聚乙二醇、乙醇等)，以便於通過與光聚合單體或低聚物以及液晶材料混合而使用該溶液。
當電致變色顯示元件10用作為反射顯示裝置時，白色反射層6用於改善白色反射係數。可在電解質層4內提供的白色反射層6能夠通過形成其內含有擴散的白色顏料顆粒的樹脂而形成，該樹脂為通過擴散或施加電解質內的白色顏料顆粒於反向電極2而形成。作為白色顏料顆粒的材料，例如可以使用氧化鈦、氧化鋁、氧化鋅、氧化矽、氧化銫、氧化釔等。
擦除電極5為位於顯示電極1與多個反向電極2之間的第三電極，其如此排列使得電致變色層3位於擦除電極5與顯示電極1之間。此外，如第3圖所示，擦除電極5係配置成在多個反向電極2正上方橫跨多個反向電極2。
擦除電極5的材料並未特別限定，惟只要其為導電材料，係包含有透明材料的透明電極用作為顯示電極1，因為它必須保持光的透明度。
如上配置的本發明的電致變色顯示元件10包括擦除電極5，被配置以覆蓋反向電極2的整個間隙部分，以便於可以進行在顯示電極1與擦除電極5之間施加預定電壓的擦除操作，以控制顯示電極1相對於擦除電極5的電位，並且進行完全地褪色，沒有不完全褪色，以進行「擦除」。
第4圖為說明根據本發明之電致變色顯示元件的另一示例性配置。
如第4圖所示，與第2圖所示之現有技術的元件的示例性配置幾乎相同的電致變色顯示元件20的配置的不同之處在於擦除電極5被提供為第三電極，以使電致變色層3和白色反射層6位於擦除電極5與顯示電極1之間。
根據本實施例的本發明的電致變色顯示元件20還包括擦除電極5，被配置以覆蓋反向電極2的整個間隙部分，可以進行在顯示電極1與擦除電極5之間施加預定電壓的擦除操作，以控制顯示電極1相對於擦除電極5的電位，並且可以進行完全地褪色，沒有不完全褪色，以進行「擦除」。
第5圖為說明根據本發明的電致變色顯示元件的另一示例性配置。
在本示例性配置中，組合顯示電極1與電致變色層3的層結構(也稱為電致變色顯示層)提供為三個疊壓的層。更具體而言，自顯示基板1b側，以此順序層壓第一顯示電極1C與第一電致變色層3C的層結構、第二顯示電極1M與第二電致變色層3M的層結構、以及第三顯示電極1Y與第三電致變色層3Y的層結構。這裡，三個電致變色層3C、3M、以及3Y表示進行各自不同顏色藍綠色、紫紅色、以及黃色的顯色的配置，使其可以全彩色顯示。
各個顯示電極1C、1M、1Y與電致變色層3C、3M、3Y的配置和行為與電致變色顯示元件10和20的相同。換言之，由第一顯示電極1C與反向電極2控制電位，以控制第一電致變色層3C的顯色和褪色。此外，由第二顯示電極1M與反向電極2控制電位，以控制第二電致變色層3M的顯色和褪色；而由第三顯示電極1Y與反向電極2控制電位，以控制第三電致變色層3M的顯色和褪色。
此外，在本示例性配置中，代替第3圖和第4圖中的反向電極2，排列作為相互分開形成的多個薄膜電晶體(TFTs)的驅動元件2TFT
以及作為在相應的驅動元件2TFT
上形成的像素電極的反向電極2。
此外，絕緣層7用於分離第一電致變色層3C與第二顯示電極1M，並且用於分離第二電致變色層3M與第三顯示電極1Y，以使其等絕緣。在此方式中，可以獨立地控制相對於各個第一、第二、以及第三顯示電極1C、1M、以及1Y的反向電極2的電位，以便於可以獨立地控制各個第一、第二、以及第三電致變色層3C、3M、以及3Y的顯色和褪色。
絕緣層7的材料並未特別限定，只要為多孔，其較佳為具有高絕緣性、高耐久性、以及較佳之薄膜形成特性的材料。更具體而言，較佳包括至少ZnS。ZnS可使高速薄膜通過濺鍍形成，而不會對電致變色層3C和3M造成損壞。具有ZnS作為主要成分的薄膜包括ZnS-SiO2
以及Zn-S-SiC、ZnS-Si、ZnS-Ge等。
此外，擦除電極5位於第一顯示電極1C與多個反向電極2之間，並且如此排列以使第一電致變色層3C位於擦除電極5與第一顯示電極1C之間；擦除電極5位於第二顯示電極1M與多個反向電極2之間，並且如此排列以使第二電致變色層3M位於擦除電極5與第二顯示電極1M之間；以及擦除電極5位於第三顯示電極1Y與多個反向電極2之間，並且如此排列以使第三電致變色層3Y位於擦除電極5與第三顯示電極1Y之間，其中的每一個均如此提供以便於可以相對於顯示電極1C、1M、以及1Y施加電壓。
白色反射層6用於改善白色反射係數，以與第3圖和第4圖的電致變色顯示元件10和20相同的方式將其用作為反射顯示裝置。
具有如上所述的配置的電致變色顯示元件30，可以控制藍綠色、紫紅色、以及黃色的各自電致變色層3C、3M、3Y的顯色和褪色，因為每一個像素電極2(反向電極)分別獨立地形成，以顯示高清晰的全彩色影像。然而，電荷可以擴散於與作為像素電極的反向電極2的電極表面平行的方向，以造成顯色，甚至在與反向電極2之間的間隙部分相對的各個顏色的電致變色層3C、3M、以及3Y的一部分。即使在此情況下，可以在擦除電極5與顯示電極1C、1M、以及1Y之間施加電壓。
第6圖顯示了使用可以顯示全彩色影像的電致變色顯示元件配置的主動型驅動顯示裝置的方塊圖的示例。自影像信號產生的視頻資料信號經由資料驅動器輸入至TFT單元，並且基於即將顯示的影像資訊主動地驅動像素電極(反向電極)。
顯示電極開關單元選擇顯示電極。驅動電壓供應單元的電壓施加於選擇的顯示電極與開啟的像素電極之間，以使預定影像形成於與顯示電極對應的電致變色層中。連續地選擇各個顯示電極以在相應的電致變色層中形成預定的影像，從而形成全彩色影像。
擦除電極開關單元選擇代替TFT單元的像素電極(反向電極)的擦除電極。如果不選擇擦除電極，則選擇像素電極(反向電極)。利用擦除電極開關單元和如上所述的顯示電極開關單元，用於施加進行電致變色顯示層的褪色的電壓的兩個電極的組合可以各種方式設置，如在一個顯示電極與像素電極之間、在多個顯示電極與像素電極之間、在一個顯示電極與擦除電極之間、或者在多個顯示電極與擦除電極之間。
在擦除顯示影像的步驟中，特佳使用上述兩電極的組合中之選擇像素電極的組合與選擇擦除電極的組合來連續地擦除。在顯示電極與像素電極之間施加消色電壓導致各自電致變色層的像素部分的褪色以及不完全褪色的像素間部分的某種程度上的褪色。此外，該消色電壓可以施加於顯示電極與消色電極之間，以擦除不完全褪色，而未施加過多的電壓於像素單元。
下面，較佳僅使用選擇擦除電極的組合來擦除。在此情況下，當擦除像素間部分等的不完全褪色時，消色電壓可以過多地施加於像素電極，以便於當再次進行影像顯示時，影像的濃度可以某種程度地降低。然而，其優點在於相對於上述擦除方法可以縮短擦除時間。
相對於上述的兩電極的組合，僅使用選擇像素電極(與不存在擦除電極的現有技術的配置相同)的組合很難擦除像素間部分等的不完全褪色。
第7圖至第12圖係顯示在使用選擇影像電極的組合與選擇擦除電極的組合連續擦除的情況下，影像顯示和影像擦除的顯色和褪色驅動的示例性流程圖。
在第7圖至第12圖中，影像顯示(顯色驅動)是共同的，以連續地選擇各個顯示電極和TFT像素電極，並且施加顯色電壓。
在第7圖中的影像擦除(褪色驅動)中，共同地選擇所有的顯示電極和所有的TFT像素電極，並且施加消色電壓。然後，共同地選擇所有的顯示電極和擦除電極，並且施加消色電壓。
在第8圖中的影像擦除(褪色驅動)中，連續地選擇所有的顯示電極和所有的TFT像素電極，並且施加消色電壓。然後，連續地選擇所有的顯示電極和擦除電極，並且施加消色電壓。
在第9圖中的影像擦除(褪色驅動)中，共同地選擇所有的顯示電極和所有的TFT像素電極，並且施加消色電壓。然後，除選擇擦除電極之外，連續地選擇所有的顯示電極，並且施加消色電壓。
在第10圖中的影像擦除(褪色驅動)中，連續地選擇所有的顯示電極和所有的TFT像素電極，並且施加消色電壓。然後，共同地選擇所有的顯示電極和擦除電極，並且施加消色電壓。
在第11圖中的影像擦除(褪色驅動)中，共同地選擇所有的顯示電極和擦除電極，並且施加消色電壓。
在第12圖中的影像擦除(褪色驅動)中，除選擇擦除電極之外，連續地選擇所有的顯示電極，並且施加消色電壓。
然而，第7圖至第10圖係顯示使用選擇像素電極的組合與選擇擦除電極的組合進行連續擦除的流程圖，其可以如此設置以便於不是每當影像擦除時進行使用擦除電極的消色程序，而是當每十個影像擦除時或者當每百個影像擦除時進行使用擦除電極的消色程序。第13圖和第14圖為顯示之後的流程圖。
下面將解釋本發明的實例。
電致變色顯示元件10的製造
(1)電解質層前驅物材料的製備
作為電解質，係製備過氯酸四丁銨的碳酸丙烯溶液(TBAP，濃度2mol/l)充當電解質。然後，作為電解質層前驅物材料，將由DIC公司製造的PNLC的聚合引發劑、單體成分、以及液晶成分的混合物(產品名稱：PNM-170)與上述電解質混合。這裡，調整該溶液以使TBAP濃度成為約0.04mol/l。
另外，然後使微粒尺寸為10μm的珠狀樹脂珠擴散於0.2wt%濃度的電解質層前驅物材料中，以指定即將製造的電解質層4的層厚度。
(2)顯示電極1、電致變色層3的製造
通過在尺寸為40mm×40mm的玻璃基板(顯示基板1b)的整個表面濺鍍而形成厚度為100nm的ITO薄膜，並且製造顯示電極1。電極終端之間的電阻約為200ohms。在其上旋轉塗佈氧化鈦奈米顆粒分散溶液(產品名稱為SP210；由Showa Titanium公司製造)，並且在120℃進行退火程序15分鐘以形成氧化鈦微粒薄膜，並且在其上旋轉塗佈作為電致變色化合物的1wt%的4,4’-(異噁唑-3,5-二基)雙(1-(2-膦醯基乙基)吡啶)溴化物的2,2,3,3-四氟丙醇(以下稱為TFP)溶液，並且在120℃進行退火程序10分鐘以形成電致變色層3，其包括電致變色化合物和氧化鈦微粒。
(3)反向電極2、白色反射層6、以及擦除電極5的製造
將厚度為100nm的ITO薄膜在40mm×40mm的玻璃基板(反向基板2b)上以條紋狀形成為反向電極2。然後，旋轉塗佈氧化鈦與水性聚胺基甲酸酯樹脂的TFP分散溶液，並且在120℃進行退火程序10分鐘以形成白色反射層6。通過濺鍍在其上形成厚度為100nm的ITO薄膜以製造擦除電極5。
(4)電致變色顯示元件10的製造
將在第(1)項中製備的電解質層前驅物材料應用於在第(2)項中製造的顯示電極1與電致變色層3。然後，將在第(3)項中製造的反向電極2、白色反射層6、以及擦除電極5重疊，並且使用高壓汞燈自反向電極2側照射波長365nm中心周圍的紫外線(輻射光強度50mW/cm2
)兩分鐘，並且進行引起光聚作用的相位分離，以經由電解質層4製造電致變色顯示元件10。
顯色/褪色操作的檢查
當利用與在第(4)項中製造的電致變色顯示元件10的顯示電極1側連接的負極以及與反向電極2側連接的正極施加電壓6V時，顯示電極1的電致變色層3便與反向基板2b的ITO條紋圖案反向電極2的形狀一致地顯影藍色。在約500ms的高速處發生反應。然後，當利用與顯示電極1側連接的正極和與反向電極2側連接的負極施加電壓-6V時，以約500ms的高速出現褪色。
「不完全褪色」和褪色的出現
當在先前項中進行的顯色和褪色的操作重複100次時，在反向電極2與條紋狀反向電極2之間的間隙中出現不完全褪色，甚至在褪色操作僅重複數次之後還保持不完全褪色。這裡，當利用與顯示電極1側連接的負極以及與擦除電極5連接的正極施加-6V的電壓時，不完全褪色明顯消失。
電致變色顯示元件20的製造
(1)電解質層前驅物材料的製備
作為電解質，係製備過氯酸四丁銨的碳酸丙烯溶液(TBAP，濃度2mol/l)充當電解質。然後，作為電解質層前驅物材料，將由DIC公司製造的PNLC的聚合引發劑、單體成分、以及液晶成分的混合物(產品名稱：PNM-170)與上述電解質混合。這裡，調整該溶液以使TBAP濃度成為約0.04mol/l。另外，然後使微粒尺寸為10μm的珠狀樹脂珠擴散於0.2wt%濃度的電解質層前驅物材料中，以指定即將製造的電解質層4的層厚度。
(2)製造顯示電極1、電致變色層3、白色反射層6、以及擦除電極5
通過在尺寸為40mm×40mm的玻璃基板(顯示基板1b)的整個表面濺鍍而形成厚度為100nm的ITO薄膜，並且製造顯示電極1。電極終端之間的電阻約為200ohms。在其上旋轉塗佈氧化鈦奈米顆粒分散溶液(產品名稱為SP210；由Showa Titanium公司製造)，並且在120℃進行退火程序15分鐘以形成氧化鈦微粒薄膜，並且在其上旋轉塗佈作為電致變色化合物的1wt%的4,4’-(異噁唑-3,5-二基)雙(1-(2-膦醯基乙基)吡啶)溴化物的2,2,3,3-四氟丙醇(以下稱為TFP)溶液，並且在120℃進行退火程序10分鐘以形成電致變色層3，其包括電致變色化合物和氧化鈦微粒。於其上旋轉塗佈氧化鈦與水性聚胺基甲酸酯樹脂的TFP分散溶液，並且在120℃進行退火程序10分鐘以形成白色反射層6。然後，於其上通過濺鍍形成厚度為100nm的ITO薄膜以製造擦除電極5。
(3)反向電極2的製造
將厚度為100nm的ITO薄膜在40mm×40mm的玻璃基板(反向基板2b)上以條紋狀形成為反向電極2。
(4)電致變色顯示元件20的製造
將在第(1)項中製備的電解質層前驅物材料應用於在第(2)項中製造的顯示電極1、電致變色層3、白色反射層6、以及擦除電極5。然後，將在第(3)項中製造的反向電極2重疊，並且使用高壓汞燈自反向電極2側照射波長為365nm中心的紫外線(輻射光強度50mW/cm2
)兩分鐘，並且進行引起光聚作用的相位分離，以通過電解質層4製造電致變色顯示元件20。
顯色/褪色操作的檢查
當利用與在第(4)項中製造的電致變色顯示元件10的顯示電極1側連接的負極以及與反向電極2側連接的正極施加電壓6V時，顯示電極1的電致變色層3便與反向基板2b的ITO條紋圖案反向電極2的形狀一致地顯影藍色。在約500ms的高速處發生反應。接著，當利用與顯示電極1側連接的正極和與反向電極2側連接的負極施加電壓-6V時，以約500ms的高速出現褪色。
「不完全褪色」和褪色的出現
當重複100次在先前項中進行的顯色和褪色的操作時，在反向電極2與條紋狀反向電極2之間的間隙中出現不完全褪色，甚至在褪色操作僅重複幾次之後還保持不完全褪色。這裡，當利用與顯示電極1連接的負極和與擦除電極5連接的正極施加-6V的電壓時，不完全褪色明顯消失。
電致變色顯示元件30的製造
(1)電解質層前驅物材料的製備
作為電解質，係製備過氯酸四丁銨的碳酸丙烯溶液(TBAP，濃度2mol/l)充當電解質。然後，作為電解質層前驅物材料，將由DIC公司製造的PNLC的聚合引發劑、單體成分、以及液晶成分的混合物(產品名稱：PNM-170)與上述電解質混合。這裡，調整該溶液以使TBAP濃度成為約0.04mol/l。另外，然後使微粒尺寸為10μm的珠狀樹脂珠擴散於0.2wt%濃度的電解質層前驅物材料中，以指定即將製造的電解質層4的層厚度。
(2)顯示電極、電致變色層的製造
通過在玻璃基板(顯示基板1b)的預定區域上濺鍍而形成厚度為100nm的ITO薄膜，並且製造第一顯示電極1C。該片電阻約為200ohms。在其上
旋轉塗佈氧化鈦奈米顆粒分散溶液(產品名稱為SP210；由Showa Titanium公司製造)，並且在120℃進行退火程序15分鐘以形成氧化鈦微粒薄膜，並且進一步在其上旋轉塗佈作為電致變色化合物的1wt%的4,4’-(異噁唑-3,5-二基)雙(1-(2-膦醯基乙基)吡啶)溴化物的TFP溶液，並且在120℃進行退火程序10分鐘以形成第一電致變色層3C，其包括電致變色化合物和氧化鈦微粒。
接著，通過旋轉塗佈方法在其上塗佈0.1wt%之聚-N-乙烯醯胺的乙醇溶液和0.5wt%的聚乙烯醇的水性溶液以形成保護層，然後通過濺鍍形成具有成分比為8：2的ZnS-SiO2
薄膜，以使該薄膜的厚度變為140nm，從而形成絕緣層7。
此外，在其上通過濺鍍形成ITO薄膜，以使該薄膜的厚度變為100nm，從而形成第二顯示電極1M。該片電阻約為200ohms。於其上旋轉塗佈氧化鈦奈米顆粒分散溶液(產品名稱為SP210；由Showa Titanium公司製造)，並且在120℃進行退火程序15分鐘以形成氧化鈦微粒薄膜，然後通過旋轉塗佈方法塗佈作為電致變色化合物的1wt%的4,4’-(1-苯基-1H-吡咯-2,5-二基)雙(1-(4-(膦醯基甲基)苯甲基)吡啶)溴化物的TFP溶液，並且在120℃進行退火程序10分鐘以形成第二電致變色層3M，其包括電致變色化合物和氧化鈦微粒。
然後，通過旋轉塗佈方法在其上塗佈0.1wt%之聚-N-乙烯醯胺的乙醇溶液和0.5wt%的聚乙烯醇的水性溶液以形成保護層，然後通過濺鍍形成具有成分比為8：2的ZnS-SiO2
薄膜，以使該薄膜的厚度變為140nm，從而形成絕緣層7。
此外，在其上通過濺鍍形成ITO薄膜，以使該薄膜的厚度變為100nm，從而形成第三顯示電極1Y。該薄膜電阻近似為2000hms。於其上通過旋轉塗佈方法塗佈氧化鈦奈米顆粒分散溶液(產品名稱為SP210；由Showa Titanium公司製造)，並且在120℃進行退火程序15分鐘以形成氧化鈦微粒薄膜，然後通過旋轉塗佈方法塗佈作為電致變色化合物的1wt%的4,4’-(4,4’-(1,3,4-噁二唑-2,5-二基)雙(4,1-伸苯基))雙(1-(8-膦醯基辛基)吡啶)溴化物的TFP溶液，並且在120℃進行退火程序10分鐘以形成第三電致變色層3Y，其包括電致變色化合物和氧化鈦微粒。
(3)反向電極2、白色反射層6、以及擦除電極5的製造
將水性聚胺基甲酸酯樹脂和氧化鈦的TFP分散溶液旋轉塗佈在作為像素電極的反向電極2上，並且旋轉塗佈形成於玻璃基板(反向基板2b)上的多個驅動元件2TFT
(140ppi)，在120℃進行退火程序10分鐘以形成白色反射層6，然後通過濺鍍在其上形成厚度為100nm的ITO薄膜，並且形成擦除電極5。
(4)電致變色顯示元件30的製造
將在第(1)項中製備的電解質層前驅物材料應用於在第(2)項中製造的元件上。然後，將在第(3)項中製造的反向電極2、白色反射層6、以及擦除電極5重疊，並且使用高壓汞燈自反向電極2側照射波長為365nm中心周圍的紫外線(輻射光強度50mW/cm2
)兩分鐘，並且進行引起光聚作用的相位分離，以通過電解質層4製造電致變色顯示元件30。
顯色/褪色操作的檢查
當驅動在第(4)項中製造的電致變色顯示元件30的驅動元件2TFT
時，各個第一、第二、以及第三電致變色顯示層(換言之，第一顯示電極1C和第一電致變色層3C的層結構、第二顯示電極1M和第二電致變色層3M的層結構、以及第三顯示電極1Y和第三電致變色層3Y的層結構)顯示相應的影像，以獲得清晰的彩色影像。從開始驅動至獲得影像的時間約為500毫秒。此外，擦除影像所需的時間也約為500毫秒。
「不完全褪色」和褪色的出現
在顯示先前項中的彩色影像之後，接連地顯示各種變化顏色的影像。在顯示持續10分鐘之後，像素(或者反向電極2)間出現不完全褪色。甚至當-6.5V的消色電壓施加於第一顯示電極1C與擦除電極5之間並且然後-6.5V的消色電壓施加於第二顯示電極1M與擦除電極5之間，之後-6.5V的消色電壓施加於第三顯示電極1Y與擦除電極5之間以試圖提供整個表面的白色顯示(擦除所有像素)時，由於不完全褪色而未獲得該白色顯示。當將光譜色度計用於測量此狀態之顯示元件的點尺寸為5×8mm中550nm處的反射係數時，其為31.8%。上述這種狀態為不具有本發明特點之消色電極之現有技術的配置的顯示元件的顯示狀態。然後，當通過連接第一顯示電極1C、第二顯示電極1M、以及第三顯示電極1Y相對於擦除電極5施加
-6.5V的消色電壓時，上述不完全褪色明顯消失，而獲得白色顯示。
當將光譜色度計用於測量點尺寸為5×8mm中550nm處的反射係數時，對於先前描述的狀態中的顯示元件而言其為60.3%。可以確定的是，使用具有本發明之特點的擦除電極的擦除步驟可使該反射係數明顯地增加。
既已使用所附圖式中顯示的實施例來描述本發明。然而，本發明不限於其中顯示的實施例。因此，本領域的技術人員在不脫離本發明的範圍內可以對其進行修改，如其他實施例、添加、變換、刪除等，並且在其任意模式中只要能夠實現本發明的操作和優點，這些修改可以包含在本發明的範圍內。
本申請案係基於並主張於2011年5月31日提交的日本專利申請第2011-121400號以及於2012年2月27日提交的日本專利申請第2012-039801號的優先權的權益。
1、1C、1M、1Y‧‧‧顯示電極
1b‧‧‧顯示基板
2‧‧‧反向電極
2b‧‧‧反向基板
2TFT
‧‧‧驅動元件
3、3C、3M、3Y‧‧‧電致變色層
4‧‧‧電解質層
5‧‧‧擦除電極(第三電極)
6‧‧‧白色反射層
7‧‧‧絕緣層
10、20、30、80、90‧‧‧電致變色顯示元件
第1圖為說明現有技術之電致變色顯示元件的第一示例性配置的剖視圖；第2圖為說明現有技術之電致變色顯示元件的第二示例性配置的剖視圖；第3圖為說明根據本發明之電致變色顯示元件的第一示例性配置的剖視圖；第4圖為說明根據本發明之電致變色顯示元件的第二示例性配置的剖視圖；第5圖為說明根據本發明之電致變色顯示元件的第三示例性配置的剖視圖；第6圖為說明根據本發明使用電致變色顯示元件配置之主動型驅動顯示裝置的配置的示例的方塊圖；第7圖為說明根據本發明由使用電致變色顯示元件配置之主動型驅動顯示裝置進行影像顯示以及影像擦除的顯色和褪色驅動的第一示例的流程圖；第8圖為說明根據本發明由使用電致變色顯示元件配置之主動型驅動
顯示裝置進行影像顯示以及影像擦除的顯色和褪色驅動的第二示例的流程圖；第9圖為說明根據本發明由使用電致變色顯示元件配置之主動型驅動顯示裝置進行影像顯示以及影像擦除的顯色和褪色驅動的第三示例的流程圖；第10圖為說明根據本發明由使用電致變色顯示元件配置之主動型驅動顯示裝置進行影像顯示以及影像擦除的顯色和褪色驅動的第四示例的流程圖；第11圖為說明根據本發明由使用電致變色顯示元件配置之主動型驅動顯示裝置進行影像顯示以及影像擦除的顯色和褪色驅動的第五示例的流程圖；第12圖為說明根據本發明由使用電致變色顯示元件配置之主動型驅動顯示裝置進行影像顯示以及影像擦除的顯色和褪色驅動的第六示例的流程圖；第13圖為說明根據本發明由使用電致變色顯示元件配置之主動型驅動顯示裝置進行影像顯示以及影像擦除的顯色和褪色驅動的第七示例的流程圖；以及第14圖為說明根據本發明由使用電致變色顯示元件配置之主動型驅動顯示裝置進行影像顯示以及影像擦除的顯色和褪色驅動的第八示例的流程圖。
1‧‧‧顯示電極
1b‧‧‧顯示基板
2‧‧‧反向電極
2b‧‧‧反向基板
3‧‧‧電致變色層
4‧‧‧電解質層
5‧‧‧擦除電極(第三電極)
6‧‧‧白色反射層
10‧‧‧電致變色顯示元件
Claims (7)
- 一種電致變色顯示元件，包括：至少一個顯示基板；一個或多個顯示電極，提供在該顯示基板上；一電致變色層，提供在該顯示電極上；一反向基板；多個反向電極，提供在該反向基板上並且與該顯示電極相對排列；以及一電解質層，提供在位於該顯示電極與該多個反向電極之間，該電致變色顯示元件進一步包括一第三電極，該第三電極位於該顯示電極與該多個反向電極之間，並且如此排列使得該電致變色層位於該第三電極與該顯示電極之間，其中通過在該顯示電極與該第三電極之間施加一電壓來進行一擦除操作，該電壓導致該電致變色層的褪色。
- 如申請專利範圍第1項所述的電致變色顯示元件，其中該第三電極係配置成橫跨該多個反向電極。
- 如申請專利範圍第1項所述的電致變色顯示元件，其中進一步包括多個驅動元件，提供在對應於各個該多個反向電極的該反向基板上。
- 如申請專利範圍第3項所述的電致變色顯示元件，其中組合該顯示電極與該電致變色層的層結構係以多數層疊在該顯示基板上。
- 如申請專利範圍第1項所述的電致變色顯示元件，其中進一步包括在該電解質層中的一白色反射層。
- 一種顯示裝置，包括：如申請專利範圍第4項所述的電致變色顯示元件；用於選擇該一個或多個顯示電極的單元；變化地選擇該第三電極與該多個反向電極的其中之一的單元；以及在該選擇的顯示電極與該選擇的第三電極和多個反向電極的其中之一之間施加一電壓的單元。
- 一種驅動如申請專利範圍第6項所述的顯示裝置的方法，包括以下步驟： 選擇該一個或多個顯示電極；然後選擇該多個反向電極，並且在該等選擇的反向電極與該選擇的一個或多個顯示電極之間施加一電壓，該電壓導致與該選擇的一個或多個顯示電極對應的該電致變色層的褪色；以及進一步選擇該第三電極，並且在該選擇的第三電極與該選擇的一個或多個顯示電極之間施加一電壓，該電壓導致與該選擇的一個或多個顯示電極對應的該電致變色層的褪色。
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