TWI447979B - 具有短路保護層的高摻雜電光主動有機二極體 - Google Patents
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Description
本發明一般係關於電光主動有機二極體,例如用於有機太陽能電池與用作有機發光二極體(OLED)。更明確地說,其係關於一種電光主動有機二極體,其包含一陽極電極、一陰極電極、配置於該等電極之間的一電光主動有機層及由一高摻雜有機半導體材料形成的一電荷載體有機層。
例如,在發光裝置、顯示裝置及有機太陽能電池裝置中電光主動有機二極體係用作有機發光二極體(OLED)。一有機太陽能電池裝置中的有機二極體係配置成用以由光產生電,而在一發光裝置中該有機二極體係配置成用以由電產生光。然而,此等僅係關於特定電光主動有機材料之共同基本特性之不同顯示。因而,在一領域(例如發光裝置與OLED之領域)中的進展與開發可以係用於另一領域(例如有機太陽能電池裝置之領域)中的改良。
目前,一直將大部分努力花在發光裝置上,尤其係OLED上。此部分係由於到目前為止可行的有機太陽能電池裝置之可獲得的效率、可靠性及運作壽命一直係被認為太缺乏,尤其係根據傳統太陽能電池裝置中可達到之情況。儘管在發光應用裝置之領域中亦需要改良此等特性,但要求通常並不十分高,並且已存在商用產品,例如基於OLED技術之顯示器。此部分係由於OLED發光並因而不要求諸如傳統液晶顯示器(LCD)中之背光。一般而言,電光主動有機二極體之某些其他優點係(例如)其相對較容易製造並且較成本有效,可以製造成薄且具撓性的層並甚至可以製成透明的。
最近,藉由使用高摻雜有機半導體材料已在效率上具有進展,尤其係對於用作電荷載子層,例如OLED中的傳輸層。
例如,US 20050040390呈現可以用於改良OLED之摻雜有機半導體材料。該等材料具有增強的電荷載子密度與有效的電荷載子移動率。摻雜係藉由使用有機分子摻雜一有機半導體材料加以實現,其(例如)允許使用大的非移動分子摻雜聚合物層。
此外,US 20060033115揭示一種使用高摻雜有機層作為電洞與電子之傳輸層的透明發光有機二極體組件。該等傳輸層與電極相鄰配置。摻雜劑係具有高於200 g/莫耳之分子質量的有機分子。摻雜濃度處於1:10與1:10000之間的範圍內。
儘管高摻雜有機半導體層與材料確實看起來有前景並可以導致較大的效率改良與基於電光主動有機二極體的極為省電的裝置,但可靠性問題係一剩餘問題並會係採用此等層與材料的裝置之商業成功的障礙。
本發明之一目的係克服或至少緩和先前技術中的問題。一特定目的係改良包含高摻雜有機半導體材料之電荷載子層的電光主動有機二極體之可靠性。本發明係藉由隨附獨立項來定義。在附屬項及在以下說明與圖式中提出較佳具體實施例。
儘管不希望藉由任何特定理論加以限制,本發明部分基於發現對不可靠的傳統電光主動有機二極體(尤其係具有較大區域且尤其係採用高摻雜有機半導體材料之電荷載子層之此類電光主動有機二極體)之一較大貢獻者似乎係發生於陰極與陽極電極之間的短路及此類短路對配置於其間的有機材料的損壞程度。此外,似乎造成此等短路之一因素係該陰極中由於陰極中之無意實體缺陷所致的高場強度的發生,尤其係具有銳利邊緣之缺陷,其可以引起極高的局部場強度。例如,該等銳利邊緣可以係位於針孔或該陰極之一粗糙或損壞的(例如由於不合需要的粒子之存在所致)或以任何其他方式之缺陷表面區域。增加的場強度之一結果可以係局部升高的溫度且有時係軟化與熔化之陰極材料。因為用於電光主動有機二極體之有機材料與一般有機材料僅可以經受相對較低的溫度並常具有一相對較低的熔化/熱解溫度,故升高的溫度可引起有機層材料劣化及/或軟化,其與陰極與陽極之間的許多條之通常較高靜電壓力組合似乎會增加損壞的有機材料及短路透過有機材料發生於陰極與陽極之間的風險,尤其係在該有機層(例如由於以上原因所致)已變得極薄或以任何其他方式損壞的點。因此,可以存在相對較高的電流,其導致甚至更高的溫度與更大的損壞。
因此,由以下說明將明白上述及其他目的,並且其係藉由一電光主動有機二極體加以實現,該電光主動有機二極體包含一陽極電極層、一陰極電極層、配置於該等電極之間的一電光主動有機層及配置於該電光主動有機層與該陰極電極層之間的一電荷載子有機層,且其與該電光主動有機層相鄰,其中該電荷載子有機層由一高摻雜有機半導體材料形成。在該陰極電極層與該電荷載子有機層之間配置一短路保護層,且其與該陰極電極層相鄰,其中該短路保護層由一無機半導體材料形成。
此處,「電光主動」指稱將光轉換成電及/或將電轉換成光的能力。當將其用於說明一層時,其一般意味著該層包含具有此能力之一材料(例如以一子層之形式),而當用於說明一二極體時,其一般意味著該層包含具有此能力之一材料(例如以一層之形式),其(例如)係一有機發光二極體(OLED)之情況。
一「陽極電極」一般係用於電洞注入之一電極,例如以沈積於一載子或基板上之一基極層的形式。
一「陰極電極」一般係用於電子注入之一電極,例如以一沈積的頂部層的形式。
該短路保護層防止該陰極層與該電荷載子有機層之間的直接接觸,其減低該陰極層會對該電荷載子有機層具有不利影響的風險,並且此進而減低該陰極與該陽極之間發生短路之風險。無機材料一般不與有機材料一樣敏感並因而其更佳地適合於保護目的。此外,半導體材料一般具有較佳的透明度,其對於配置於該等陰極電極與有機層之間的層而言,係一合需要的特性。
該短路保護層可以係導電的。當無機半導體形成該短路保護層時(即一般在藉由熱蒸發進行沈積之後),該層一般係導電(儘管沒有該陰極來的導電),而不管所使用材料本質上係一半導體。導電允許更厚的層,其出於保護目的係有益的。更佳的導電性一般意味著可具有更厚的層並因而具有更佳的短路保護。厚度可以係用於實現一導電,其對於減低傾向於增加並且不利於一即將發生短路之情形的電流係有益的。
無機半導體材料較佳的係具有比該陰極層之材料更高的熔化溫度。此允許該有機二極體更佳地經受具有熔化該電極材料之風險的熱量發展之情形。在此一情形中保持完整及剛性的短路保護層進一步防止該電荷載子有機層直接接觸該電極材料並在一較大表面上分佈施加於該等有機層上的力與壓力,其減低壓縮與損壞有機層之風險。
該無機半導體材料可以具有大於2.7 eV並較佳的係大於3 eV之一帶隙。此意味著可不吸收藍色電致發光並因而於該短路保護層與該電荷載子有機層之間的介面處不產生光電子。此外,該短路保護層將對於熱電子而穩定,其係產生於該短路保護層與該陰極層之間的介面。光電子在該短路保護層中係熱化並因而可以不損壞該有機層。大於大約2.7 eV之一帶隙的有利副作用係該短路保護層還將用作一激子阻擋層。
該無機半導體材料可以具有0.5 eV與3.5 eV之間的一電子親和力。此可以調適並最小化電子注入該電荷載子有機層之最低未佔用分子軌域(LUMO)的阻障,並且該短路保護層可以額外用作一電子注入層。
該無機半導體材料可以具有一介電常數>1,較佳的係>10,且更佳的係>30。高介電常數之材料減低處於(例如)一缺陷之銳利邊緣的場強度並因而有助於減小最終可導致一短路的高場強度之風險。
該無機半導體材料可以包含一鹼土金屬或鑭系元素之一硫族化合物或二元氧化物,較佳的係BaO、BaSe、La2
O3
或Ce2
O3
。
該短路保護層可以具有至少50之一厚度,較佳的係高於200。
可以存在一覆蓋層,其具有相對於與該覆蓋層接觸之一陰極層材料的一實質上惰性材料,並且該惰性材料可以係沈積於該陰極層之該表面上,使得整個表面係被覆蓋並且表面缺陷係被消除。當該覆蓋層係沈積並覆蓋該陰極表面時,表面缺陷(例如針孔、其他空洞及銳利缺陷)係被加以填充並覆蓋,而減低於高場強度發生於此類缺陷的風險。此減低可導致一短路之條件的風險。在仍存在一即將發生短路之情形的情況下,該短路保護層減低對該有機層產生不利影響的風險與在該陰極與該陽極之間發生短路的風險。
可存在包含該電光主動有機二極體的發光裝置(例如燈)、顯示裝置或有機太陽能電池裝置。
圖1示意性地顯示依據一具體實施例的一電光主動有機二極體中之層的斷面圖。該有機二極體包含一基板100、一陽極層102、一電光主動有機層110、一電荷載子有機層116、一無機短路保護層120及一陰極層122。
該基板100一般係透明的並可以(例如)由陶瓷(例如玻璃或矽)、塑膠或金屬製成。該基板可以係剛性的或撓性的。
該陽極層102係一電洞注入層,一般係一相對較高的工作函數與導電材料,並一般係透明的以便允許光透過,其藉由圖1之一箭頭指示。適合於該陽極層的透明材料之一當前主要的範例係氧化銦錫(ITO)。其他範例包括金屬、金屬氧化物、摻雜無機半導體、摻雜導電聚合物或小分子等。該陽極層102的厚度一般係在大約100至3000的範圍內。可以藉由此項技術中已知的各種薄膜之沈積技術之任一者來將該陽極層102沈積於該基板100上,例如真空蒸發、濺鍍、電子束沈積或化學汽相沈積。
該電光主動有機層110可以包含子層,但包含至少一主動發射/吸收層用於從電至光/從光至電的轉換。該有機層110之總厚度可以係高於大約500,但較佳的係高於1000。
應注意,一更光滑的底層表面(例如該陽極層或該基板)一般允許一更薄的有機層。
將結合圖2a與2b進一步說明該有機層110之結構與材料。
圖1中,一箭頭指示光係從該有機層110發射且該光穿過陽極102與基板100。應注意,在替代性具體實施例中,發射的光係透過一透明陰極或透過陰極與陽極兩者發出,而在其他替代性具體實施例中卻可存在光的吸收。
該電荷載子有機層116係由一高摻雜有機半導體材料製成,其一般具有1:10000至1:10範圍內之一摻雜濃度。摻雜劑可以係有機分子或其碎片。用以摻雜的有機分子一般具有一200 g/莫耳或更大的分子質量。實務上,上限一般係1200 g/莫耳。
當如圖1將該電荷載子有機層116配置於該電光主動有機層110與該陰極層122之間時,一般將其用作一電子注入及/或傳輸層,並且該高摻雜有機半導體材料係n摻雜的。
在替代性具體實施例中,在該電光主動有機層110與該陽極層122之間配置另一電荷載子有機層,一般用作一電洞注入及/或傳輸層,並且該高摻雜有機半導體材料係p摻雜的。
例如,高摻雜有機半導體材料之範例包括使用四乙基脈洛寧氯化物(tetraethyl pyronin chloride)摻雜的1,4,2,8-萘四羧酸二酐(NDTCA)。
由於高摻雜所致,高摻雜電荷載子有機層之厚度一般可大於使用未摻雜電荷載子層實際可實現的厚度。例如,該厚度可以高達1000或更多。
可以使用任何沈積此一層之傳統技術來沈積該電荷載子有機層116,其包括(例如)熱蒸發或有機汽相沈積。當將該電荷載子層116沈積於該電光主動有機層110上時,應小心不損壞該電光主動有機層。然而,因為兩個層皆係有機的,故此一般並非一問題。
該短路保護層120係由無機半導體材料製成,其可具有大約0.5 eV與大約3.5 eV之間的一電子親和力、大於大約2.6 eV且較佳的係大於大約3 eV的一帶隙及高於該陰極層122材料之熔點的一熔點。
例如,已發現適合於該短路保護層120的材料係包括於鹼土金屬或鑭系元素之硫族化合物或二元氧化物中,例如氧化鋇(BaO)、硒化鋇(BaSe)、氧化鑭(La2
O3
)及氧化鈰(Ce2
O3
)。當例示的材料形成該短路保護層120時(例如在藉由熱蒸發沈積之後),一般存在O或Se之空位並因而存在缺氧或缺硒,其可以係該短路保護層(儘管本質上由未摻雜半導體材料形成)展現允許相對較厚層之一導電性的一原因。
其他範例可以包括涉及鹼土金屬或鑭系元素之硫族化合物及/或二元氧化物的混合物,或鹼土金屬之硫族化合物及/或二元氧化物與低電子親和力金屬(例如鹼金屬、鹼土金屬及/或鑭系元素)的混合物。
該無機半導體材料之介電常數可大於1,例如大於10或甚至30。例如,BaO具有一大約34之介電常數。該短路保護層120之厚度可以在大約10至50000之範圍內,較佳的係在大約50至10000之範圍內,並且一般在大約100至1000之範圍內。通常,需要一至少200之厚度。
當將該短路保護層120沈積於該電荷載子有機層116上時,此應以對該電荷載子有機層無害之一方式來完成。例如,用於沈積該短路保護層120之此類方法包括熱蒸發。在一鹼土金屬或鑭系元素之一二元氧化物(例如BaO、La2
O3
及Ce2
O3
)的情況下,可以藉由首先沈積該鹼土金屬或鑭系元素(例如藉由熱蒸發)並接著執行一原處氧化(例如藉由將氧氣添加入已用於蒸發之一容器內),以將該鹼土金屬或鑭系元素轉換成一對應二元氧化物來產生該短路保護層120。此在該二元氧化物之直接熱蒸發所需的溫度極高時尤其有用。
該陰極層122一般係一金屬材料或一金屬並可以係具有一相對較低的工作函數之一材料。然而,為環境穩定及更低反應性,一般選擇具有相對更高工作函數並更穩定的材料,或一低工作函數材料可以與一更穩定材料進行合金或組合。一低工作函數之材料的範例係鈣(Ca)、鎂(Mg)及鋇(Ba)。更高工作函數但更穩定之材料的範例係鋁(Al)、銅(Cu)或銀(Ag)。當光欲經由該陽極而非經由該陰極通過時,該陰極之材料一般應係一較佳的鏡,即反射所討論的光。例如,在此背景下,Al與Ag係視為較佳的鏡材料。該陰極之一並非如此低的工作函數可以藉由該短路保護層120在某種程度上加以補償,其可額外地用作一電洞注入層。當如圖1將一高摻雜電荷載子層116定位於該電光主動有機層110與該陰極層122之間時,該電荷載子層116可進行很強地電荷注入,其因而允許可具有一甚至更高的工作函數的陰極層122之材料。
該陰極層122之厚度可以在大約300至10000之範圍內。可以藉由若干傳統技術(例如包括熱蒸發)之任一者來將該陰極層122沈積於該短路保護層120上。
圖2a藉由範例方式示意性地顯示該電光主動有機層110之斷面圖。此處,該電光主動有機層110具有一雙層結構並包含一電洞傳輸層113(HTL)(例如N,N'-二苯-N,N'-雙(1-萘基)-1,1'聯苯-4,4"二胺(aNPD))與一組合電洞傳輸與發射層115(ETL/EML)(例如Alq3
)。例示的結構本質上已知並用於傳統OLED。其係一所謂的小分子結構之範例。可以將採用此一結構之OLED稱為一小分子發光二極體(smoLED或SM-LED)。該等有機層113、115於係一般藉由熱蒸發或有機汽相沈積而沈積之smoLED中。
除此處已呈現的以外,應明白,一smoLED電光主動有機層110可以包含或多或少的層與其他有機材料層,例如用於傳統smoLED的層。
圖2b示意性地顯示具有除圖2a之電光主動有機層110以外的另一雙層組成物的電光主動有機層210之斷面圖。此處,該有機層210包含一有機HIL 211(例如聚(3,4-乙烯二羥基噻吩)(PEDOT))與一組合ETL/EML 215(例如聚芴(PF))。例示的結構本質上已知並用於傳統OLED。其係一所謂的大分子結構或聚合物結構之範例。可以將採用此一結構之OLED稱為一聚合物發光二極體(polyLED或PLED)。該等有機層211、215係一般藉由旋轉塗布或印刷技術而沈積的polyLED。
除此處已呈現的以外,應明白,一polyLED有機層可以包含或多或少的層與其他有機材料層,例如用於傳統polyLED的層。
因此,應明白本發明並非取決於任何特定電光主動有機層、電光主動有機層結構、該電光主動有機層之組成物或材料,本發明之原理適用於並可相容於絕大部分電光主動有機層,例如用於傳統OLED及其他電光主動有機二極體的電光主動有機層。
圖3示意性地顯示依據一具體實施例的電光主動有機二極體中之層的斷面圖,其中兩個電荷載子有機層316a與316b及一覆蓋層324係沈積於一陰極層322上並覆蓋該陰極層。層300、302、310、316a、320及322可對應於結合圖1呈現的具體實施例之個別層100、102、110、116、120及122。
額外電荷載子有機層316b係由一高摻雜有機半導體材料製成,即對應於該電荷載子有機層316a(但係由另一材料製成)。因為該電荷載子有機層316b係配置於該電光主動有機層310與該陽極層302之間,故其一般係用作一電洞注入及/或傳輸層並且該高摻雜有機半導體材料係p摻雜的。
該覆蓋層324較佳的係相對於該陰極層322之材料的一不同但實質上化學惰性的材料。一般將該覆蓋層324沈積於該陰極層322之一層表面並完全覆蓋該層表面。可以藉由該覆蓋層324來覆蓋與填充該陰極層322表面中的銳利邊緣缺陷,例如針孔、空洞及其他缺陷與損壞。通常因表面缺陷而受損的一般陰極材料係Al。該覆蓋層324之材料可以具有大於1(例如大於10或甚至30)之一高介電常數。其可以進一步係導電的。
實務上,已發現可以藉由許多不同無機與有機材料(一般係汽相沈積的)之一者來達到該覆蓋層324之所需覆蓋與填充特性,其消除表面缺陷及其不利影響。然而,該等材料較佳的係薄膜封裝材料或膠。薄膜封裝材料之範例係氮化矽(SiN)、碳化矽(SiC)、二氧化矽(SiO2)及氧化鋁(Al2
O3
),一般藉由電漿增強汽相沈積(PECVD)(例如電感耦合的PECVD(IC-PECVD))進行沈積。膠較佳的係環氧型的,一般係使用兩個溶液的室溫可固化或UV可固化黏合劑,一般係環氧或丙烯酸型的溶液。當使用一膠時,可以藉由減低該膠在施塗時的黏度(例如藉由加熱至高於室溫,例如70℃)來增強填充與覆蓋特性。
除其填充與覆蓋特性以外,該覆蓋層324可以具有環境保護特性(例如藉由對於氧氣與濕度係惰性的)並因而保護內部層(例如陰極層322與短路保護層320)免受此等或不利但同樣在製造或使用環境中難以避免的其他物質影響。然而,亦可以藉由可沈積於該覆蓋層324上之一第二覆蓋層(未顯示)來提供環境保護特性。當將一膠用於該覆蓋層時,可以額外地將該膠用於黏接該環境保護層,例如用作防止(例如)水向內擴散的一膠合的玻璃覆蓋物。
一般而言,該覆蓋層324之厚度並非關鍵,只要沈積足以填充缺陷與覆蓋該陰極層322表面的材料。然而,厚度可以係大約1000或更多。
可以將依據本發明之一電光主動有機二極體用於一發光裝置與一有機太陽能電池裝置,其可以係一有機發光二極體(OLED)並可用於燈,用於顯示裝置,例如用於平面TV(television;電視)、電腦顯示器、數位相機、行動電話及大量其他電子物件。
現將例示一更特定具體實施例。
用作一OLED之一電光主動有機二極體包含沈積於一玻璃基板上之一150 nm的ITO層,隨後係一100 nm的aNPD層與一80 nm的Alq3
層。在該Alq3
層上沈積使用濃度2%的四乙基脈洛寧氯化物摻雜之1,4,2,8-萘四羧酸二酐的一10 nm的層。在該Alq3
層上沈積一20 nm的BaO層,而隨後係一100 nm的Al層。沈積100 nm SiN層之PECVD覆蓋該Al層並消除其表面的缺陷。
熟悉此項技術者會意識到本發明絕不限於上述具體實施例與範例。相反,可進行許多修改及變更而不脫離隨附申請專利範圍之範疇。
100...基板
102...陽極電極層/電極
110...電光主動有機層
113...電洞傳輸層/有機層
115...組合ETL/EML/有機層
116...電荷載子有機層/高摻雜電荷載子層
120...短路保護層
122...陰極電極層/電極
210...電光主動有機層
211...HIL/有機層
215...組合ETL/EML/有機層
300...層
302...陽極層
310...電光主動有機層
316a...電荷載子有機層
316b...電荷載子有機層
320...短路保護層
322...陰極層
324...覆蓋層
現已參考顯示本發明之目前較佳具體實施例的附圖更詳細地說明本發明之此態樣及其他態樣。
圖1示意性地顯示依據一具體實施例的一電光主動有機二極體中之層的斷面圖。
圖2a藉由範例方式示意性地顯示如圖1之一電光主動有機二極體中的雙層電光主動有機層之斷面圖。
圖2b示意性地顯示作為圖2a所示之有機層之一替代的雙層之斷面圖。
圖3示意性地顯示依據另一具體實施例的一電光主動有機二極體中之層的斷面圖。
100...基板
102...陽極電極層/電極
110...電光主動有機層
116...電荷載子有機層/高摻雜電荷載子層
120...短路保護層
122...陰極電極層/電極
Claims (11)
- 一種電光(electro-optically)主動有機二極體,其包含:一陽極電極層(102);一陰極電極層(122);一電光主動有機層(110),其係配置於該等電極(102、122)之間;以及一電荷載子有機層(116),其係配置於該電光主動有機層(110)與該陰極電極層(122)之間,並與該電光主動有機層(110)相鄰,該電荷載子有機層(116)係由一高摻雜有機半導體材料形成,其摻雜係有機分子;其特徵為:一短路(short)保護層(120),其係配置於該陰極電極層(122)與該電荷載子有機層(116)之間,並與該陰極電極層(122)相鄰,其中該短路保護層(120)係由一無機半導體材料形成,且具有至少50Å的一厚度,其中該無機半導體材料包含La2 O3 或Ce2 O3 。
- 如請求項1之有機二極體,其中該短路保護層(120)係導電的。
- 如請求項1或2之有機二極體,其中該無機半導體材料具有一比該陰極層(122)之材料更高的熔化溫度。
- 如請求項1或2之有機二極體,其中該無機半導體材料具有一大於2.7eV並較佳的係大於3eV之帶隙。
- 如請求項1或2之有機二極體,其中該無機半導體材料具有一0.5eV與3.5eV之間的電子親和力。
- 如請求項1或2之有機二極體,其中該無機半導體材料具有一大於1,較佳的係大於10並更佳的係大於30之介電常數。
- 如請求項1或2之有機二極體,其中該短路保護層(120)具有高於200Å之厚度。
- 如請求項1或2之有機二極體,其進一步包含一覆蓋層(324),其係與該陰極層(322)之一表面接觸配置,以便該陰極層(322)係定位於該電荷載子有機層(316a)與該覆蓋層(324)之間,其中該覆蓋層(324)係由一相對於與該覆蓋層(324)接觸之一陰極層(322)材料而實質上惰性的材料形成,且其中該惰性材料係沈積於該陰極層(322)之該表面上,以便整個表面係被覆蓋並且表面缺陷被消除。
- 一種發光裝置,例如一燈,其包含如請求項1至8中任一項之有機二極體。
- 一種顯示裝置,其包含如請求項1至8中任一項之有機二極體。
- 一種有機太陽能電池裝置,其包含如請求項1至8中任一項之有機二極體。
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