TWI418058B - 使用奈米棒之陣列的變光元件以及其製造方法 - Google Patents

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Description

使用奈米棒之陣列的變光元件以及其製造方法
本發明是關於一種發光元件，且更明確地說，是關於一種能夠藉由使用奈米線磷光材料來減少歸因於波長轉換之光損耗的發光元件。
美國專利第6,812,500號揭露一種發光元件，其包含：GaN基(GaN-based)發光二極體，特定言之為AlInGaN基發光二極體，此發光二極體能夠發出紫外光或藍光；以及磷光材料(phosphor)，其吸收自發光二極體發出之光的一部分並發出具有經轉換波長的光，藉此實施多色光，例如白光。由於此白光發光元件使用單波長(single-wavelength)光源作為光源，因此與使用不同波長之多個光源的白光發光元件相比，其結構極為簡單。
用於白光發光元件之磷光材料的實例包括：使用Ce3+作為活化劑的YAG：Ce磷光材料、使用Eu2+作為活化劑的由Sr2SiO4：Eu表示的正矽酸(orthosilicate)磷光材料以及諸如CaGa2S4：Eu的硫代鎵酸(thiogallate)磷光材料。
通常經由固態反應法來將此等磷光材料製備成粉末狀，且合成此等磷光材料需要高純度原料及嚴格化學計量的組合物。特定言之，合成YAG：Ce需要在1300℃或更高的高溫下的熱處理。此增加了磷光材料的成本，導致白光發光元件之製造成本的增加。
另外，由於此等粉末狀磷光材料之每一者其中具有許 多陷阱(trap)，所以可能引起非輻射重合(non-radiative recombination)。此種非輻射重合導致光損耗，使波長轉換效率顯著降低。
本發明之目標為提供一種使用可易於製備而具有高純度之磷光材料的發光元件。
本發明之另一目標為提供一種使用能夠減少歸因於非輻射重合之光損耗之磷光材料的發光元件。
為了達成本發明之此等目標，根據本發明之實施例的發光元件包含：發光二極體，其用於發出具有第一波長之光，第一波長具有在紫外光、藍光或綠光波長範圍內之主峰；以及奈米線磷光材料，其用於將自發光二極體發出的具有第一波長之光的至少一部分轉換為具有比第一波長更長的第二波長的光。
與習知粉末狀磷光材料相比，奈米線磷光材料可減少陷阱之數量，使歸因於非輻射重合之光損耗減少。
此處，術語“奈米線”意即具有相對長於其直徑之長度且具有小於1μm之奈米級直徑的結構。
奈米線磷光材料可為由以下物質製成的奈米線：ZnO，摻雜Ag的ZnO，摻雜Al、Ga、In及/或Li的ZnO，ZnO：Cu,Ga，ZnS：Cu,Ga，ZnS(1-x)Tex(0<x<1)，以ZnS包覆的CdS：Mn，ZnSe，Zn2SiO4：Mn，(Ba,Sr,Ca)2SiO4：Eu，或由通式AlxInyGa(1-x-y)N(0x<1,0<y<1,0<x+y1)表示的氮化物。
在適當選擇奈米線磷光材料之組成比率的情況下，具有第一波長之光可被轉換為具有在可見光範圍內之第二波長的光。
同時，AlxInyGa(1-x-y)N奈米線磷光材料可具有在縱向方向中變化的組成比率，使得具有第二波長之光具有至少兩個主峰。因此，除了具有第一波長之光外，可使用一種奈米線磷光材料來實施具有兩種或兩種以上顏色之多色光。
同時，可使用金屬有機化學氣相沈積(MOCVD)、金屬有機氫化物氣相磊晶(MOHVPE)或分子束磊晶(MBE)在基板上形成奈米線磷光材料。對基板不存在特定限制，且基板可(例如)為矽(Si)基板。其後，使奈米線磷光材料與基板分離。因此，可易於製造奈米線磷光材料，從而使製造成本降低。
諸如環氧樹脂(epoxy)或聚矽氧(silicone)之樹脂可覆蓋發光二極體。奈米線磷光材料可分散於樹脂中。
同時，奈米線磷光材料包含芯奈米線(core nanowire)以及覆蓋芯奈米線的奈米殼層(nanoshell)。奈米殼層防止在芯奈米線之表面上產生非輻射重合。為此，奈米殼層較佳由具有比芯奈米線之帶隙更大的帶隙的材料製成。
由於使用根據本發明之奈米線磷光材料，因此簡化了製造過程從而降低製造成本，且減少了歸因於非輻射重合之光損耗從而改良發光元件之效率。
在下文中，將參看附圖來詳細描述本發明之較佳實施例。僅為達成說明之目的而提供以下實施例，使得熟習此項技術者可充分理解本發明之精神。因此，本發明不限於以下實施例，且可以其他形式來實施。在圖式中，為了便於說明，誇大了元件之寬度、長度、厚度及類似尺寸。在整個說明書及圖式中，相同的參考數字指示相同的元件。
圖1為說明根據本發明之實施例之發光元件10的示意性剖視圖。
參看圖1，發光元件10包含發光二極體13及奈米線磷光材料20。發光二極體13為能夠發出紫外光、藍光或綠光的AlxInyGa(1-x-y)N(0x,y,x+y1)基發光二極體。特定言之，發光二極體13可為能夠發出在420至480nm範圍內的藍光的發光二極體。
大體上，發光二極體13具備兩個用於與外部電源連接的電極(未圖示)。電極可位於發光二極體13之相同側或相對側。電極可藉由黏著劑或接合線(未圖示)而電性連接至引線端(未圖示)。
發光二極體13可位於反射杯(reflection cup)17中。反射杯17對自發光二極體13發出之光進行反射以使其落入所需的視角範圍內，藉此增加在視角的某一範圍內的亮度。因此，反射杯17根據所需的視角而具有某一傾斜表面。
同時，奈米線磷光材料20位於發光二極體13上，以將自發光二極體13發出之光的一部分轉換為具有相對較長波長的光。此時，奈米線磷光材料20可分散於透明材料 15中。透明材料15覆蓋發光二極體13，以保護發光二極體13不受諸如潮濕或外力的外部環境的影響。透明材料15可為環氧樹脂或聚矽氧，且如圖所示可位於反射杯17中。
若發光二極體13發出藍光，則奈米線磷光材料20可由藍光激發並發出黃光。相反，由藍光激發並分別發出綠光及紅光之奈米線磷光材料可共同位於發光二極體13上。同時，奈米線磷光材料20可由藍光激發並發出綠光與紅光。因此，自發光二極體13發出的藍光與自奈米線磷光材料20發出的黃光或綠光及紅光混合，使得可向外發出白光。
另一方面，若發光二極體13發出紫外光，則奈米線磷光材料20可由紫外光激發並發出藍光及黃光，或藍光、綠光及黃光，等等。
因此，能夠對自發光二極體13發出之光的一部分執行波長轉換的奈米線磷光材料20可用於實施具有各種顏色組合的多色光。
圖2為說明根據本發明之實施例的奈米線磷光材料20的透視圖。
參看圖2，奈米線磷光材料20為具有相對長於其直徑之長度且具有小於1μm之奈米級直徑的結構。奈米線磷光材料20可為由以下物質製成的奈米線：ZnO，摻雜Ag的ZnO，摻雜Al、Ga、In及/或Li的ZnO，ZnO：Cu,Ga，ZnS：Cu,Ga，ZnS(1-x)Tex(0<x<1)，以ZnS包覆的CdS：Mn， ZnSe，Zn2SiO4：Mn，(Ba,Sr,Ca)2SiO4：Eu，或由通式AlxInyGa(1-x-y)N(0x<1,0<y<1,0<x+y1)表示的氮化物。
ZnO大體上發出落入遍及綠光及黃光區域之寬波段中的光，且摻雜Ag之ZnO發出落入分為綠光及黃光區域之波段中的光。另外，摻雜Al、Ga、In及/或Li之ZnO加強綠光及黃光之發射。同時，ZnO：Cu,Ga發出深綠光，且ZnS：Cu,Ga發出藍光。同時，以ZnS包覆之CdS：Mn發出黃光。
已知ZnS(1-x)Tex是藉由使用分子束磊晶(MBE)方法在GaAs或Si基板上生成的。可藉由調整x來使ZnS(1-x)Tex發出具有遍及整個可見光區域的所需波長的光。
Zn2SiO4：Mn具有α及β相，且α及β相分別發出綠光以及接近黃光之光。另外，藉由調整Ba、Sr及Ca的組成比率可使(Ba,Sr,Ca)2SiO4：Eu發出在可見光區域中的具有各種顏色的光。
同時，由通式AlxInyGa(1-x-y)N(0x<1,0<y<1,0<x+y1)表示的氮化物製成的奈米線可根據Al與In的組成比率而發出在可見光範圍中的具有各種顏色的光。
雖然奈米線磷光材料20具有棒(rod)的形狀，但並不限於此，其亦可具有縱向彎曲的線的形狀。
圖3為說明根據本發明之另一實施例的奈米線磷光材料30的剖視圖。
參看圖3，奈米線磷光材料30包含芯奈米線25及用於封閉芯奈米線之奈米殼層23。芯奈米線25可由與上述 奈米線磷光材料20之材料相同的材料製成。
同時，奈米殼層23較佳由具有比芯奈米線之帶隙更大的帶隙的材料製成。因此，防止了非輻射重合在芯奈米線之表面上產生，從而使光損耗減少更多。
舉例而言，在芯奈米線25由AlxInyGa(1-x-y)N(0x<1,0<y<1,0<x+y<1)製成的情況下，奈米殼層23可由通式AlxInyGa(1-x-y)N(0x1,0y<1,0x+y1)所表示之氮化物製成。
圖4為說明製造根據本發明之實施例之奈米線磷光材料20的方法的透視圖。
參看圖4，奈米線磷光材料20形成於基板11上。基板11不必與奈米線磷光材料20晶格匹配(lattice-match)。舉例而言，在奈米線磷光材料20由AlxInyGa(1-x-y)N製成的情況下，基板11不必為藍寶石(sapphir)或SiC基板。由於對基板11不存在特定限制，因此基板可為廉價的矽(Si)或玻璃基板。
可使用MOCVD、MOHVPE或MBE方法來形成奈米線磷光材料20。使用HVPE方法在矽基板上形成的InGaN奈米線揭露於本發明者於2003年9月26日發表的標題為“InGaN nanorods grown on(111)silicon substrate by hydride vapor phase epitaxy”(Chemical Physics Letters 380(2003)181-184)的論文中。
根據論文，Ga及In金屬與HCl起反應以合成Ga及In的前驅物，且前驅物與NH3一起被傳送至(111)矽基 板區域，以在矽基板上形成InxGa1-xN奈米線。此時，在510℃的溫度下在基板上獲得具有約50nm之平均直徑以及約10μm之平均長度的奈米線。同時，In0.1Ga0.9N之陰極發光(cathodoluminescence，CL)光譜具有428nm的主峰。由於帶隙隨著InGaN之銦含量的增加而變得較小，因此若銦含量增加，則可使CL光譜朝向較長波長的方向移動。
三甲基鎵(trimethylgallium，TMG)及三甲基銦(trimethylindium，TMI)可用作Ga及In的前驅物。另外，Al之前驅物，例如三甲基鋁(trimethylaluminum，TMA)，可傳送至矽基板區域以形成AlxInyGa(1-x-y)N。同時，可控制Ga、In及Al之前驅物的流動速率以形成具有各種組成比率的AlxInyGa(1-x-y)N，且亦有可能形成沿長度方向具有不同組成比率的氮化物奈米線。
形成於基板11上之奈米線磷光材料20自基板分離後用於製造發光元件(圖1中的發光元件10)。
同時，在奈米線磷光材料20形成於基板11上後，可形成用於覆蓋奈米線磷光材料20的奈米殼層(圖3中的奈米殼層23)。因此，圖3之奈米線磷光材料30形成於基板11上，且奈米線磷光材料20為芯奈米線(圖3中之芯奈米線25)。
奈米殼層亦可藉由使用MOCVD、MOHVPE或MBE方法來形成，且可在用於形成芯奈米線25之相同反應器中在原位(in situ)生成。特定地，在形成芯奈米線25後，排 盡反應器中的殘餘氣體，且分別以10至200sccm以及100至2000sccm的流動速率再次將Ga及N的前驅物供應至反應器中。反應器的溫度可為400至800℃。此時，可一起供應Al及/或In之前驅物。因此，形成由AlxInyGa(1-x-y)N(0x1,0y<1,0x+y1)製成的用於覆蓋芯奈米線25之奈米殼層23。奈米殼層由具有比芯奈米線之帶隙更大的帶隙的材料製成。舉例而言，若芯奈米線由InGaN製成，則奈米殼層可由GaN製成。
圖5為說明奈米線磷光材料樣本33、35、37及39的CL光譜的圖表，每一奈米線磷光材料樣本皆包含InxGa1-xN芯奈米線及GaN奈米殼層。此處，藉由改變InGaN之銦含量x來製備此等樣本。即，樣本33、35、37及39的銦含量x分別為0.22、0.33、0.40及0.55。
參看圖5，由於InGaN之帶隙隨著芯奈米線之銦含量的增加而變得較小，因此CL光譜之波長朝向較長波長的方向移動。同時，樣本33、35、37及39分別具有在藍光、綠光、黃光及紅光的波長範圍內的主峰。
因此，有可能藉由控制芯奈米線之銦含量而提供能夠發出遍及整個可見光區域的光的奈米線磷光材料。
10‧‧‧發光元件
11‧‧‧基板
13‧‧‧發光二極體
15‧‧‧透明材料
17‧‧‧反射杯
20‧‧‧奈米線磷光材料
23‧‧‧奈米殼層
25‧‧‧芯奈米線
30‧‧‧奈米線磷光材料
33、35、37、39‧‧‧奈米線磷光材料樣本
圖1為說明根據本發明之實施例之發光元件的示意性剖視圖。
圖2為根據本發明之實施例之奈米線磷光材料的透視圖。
圖3為根據本發明之另一實施例之奈米線磷光材料的剖視圖。
圖4為說明製造根據本發明之實施例之奈米線磷光材料的方法的透視圖。
圖5為展示取決於根據本發明之實施例之InGaN奈米線磷光材料之銦含量的陰極發光的圖表。
10‧‧‧發光元件
13‧‧‧發光二極體
15‧‧‧透明材料
17‧‧‧反射杯
20‧‧‧奈米線磷光材料

Claims (5)

  1. 一種發光元件，包含：發光二極體，用於發出具有第一波長之光，所述第一波長具有在選自紫外光、藍光及綠光波長範圍的至少一個波長範圍中的主峰；以及奈米線磷光材料，用於將自所述發光二極體發出的具有所述第一波長之光的至少一部分轉換為具有比所述第一波長更長的第二波長的光，所述奈米線磷光材料為由通式AlxInyGa(1-x-y)N(0x<1，0<y<1，0<x+y1)所表示之氮化物製成的奈米線，在縱向方向中變化AlxInyGa(1-x-y)N之組成比率，使得所述第二波長具有在可見光波長範圍內的至少兩個主峰，其中所述組成比率的變化範圍為0x<1，0<y<1，0<x+y1，所述奈米線磷光材料具有相對長於其直徑之長度且具有小於1μm之奈米級直徑。
  2. 如申請專利範圍第1項所述之發光元件，其中所述第二波長隨著所述奈米線磷光材料中的銦含量的變化而不同。
  3. 如申請專利範圍第1項所述之發光元件，其中所述奈米線磷光材料具有棒的形狀與縱向彎曲的線的形狀中的至少一種形狀。
  4. 如申請專利範圍第1項所述之發光元件，其中所述奈米線磷光材料將藍光轉換為綠光與黃光。
  5. 如申請專利範圍第1項所述之發光元件，其中所述 奈米線磷光材料為由摻雜Ag的ZnO、摻雜Al、Ga、In及Li中至少一元素的ZnO或(Ba,Sr,Ca)2SiO4：Eu製成的奈米線。
TW098116397A 2005-07-11 2006-06-23 使用奈米棒之陣列的變光元件以及其製造方法 TWI418058B (zh)

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