TWI388691B - 氣相沉積之二維孔陣列 - Google Patents

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Description

氣相沉積之二維孔陣列
本發明一般係關於薄膜沉積，更特定言之係關於分子流範圍中採用最佳化利用率及均勻度之材料氣相沉積裝置及方法。
電子及光學組件之持續發展推動了不斷拓寬之材料陣列的各種薄膜沉積技術之發展。例如，對於半導體製造，已針對介電材料、金屬及半導體發展出各種化學氣相沉積(Chemical Vapor Deposition；CVD)方法。CVD中，以氣相形式遞送先驅物材料並與載體氣體加以混合。接著藉由膨脹至適當混合之程序體積，或藉由透過位於基板附近之噴頭加以局部分配，而將此程序氣體混合物遞送至基板。用於CVD內之程序壓力及幾何形狀一般係選擇成利用黏性流範圍。通常維持較高基板溫度，以便促進表面之化學反應，從而產生加熱基板上之沉積材料。由於CVD裝置使用黏性流，噴頭及相關先驅物遞送系統對程序氣體之分配符合黏性流量範圍內流體力學之原理。
製造有機半導體元件及有機發光二極體(Organic Light Emitting Diode；OLED)顯示器之需要對氣相沉積程序提出了更嚴格的要求及限制。例如，許多有機半導體材料在長時間週期之高溫下較不穩定。根據其氣相壓力曲線，可能需要大幅加熱該等材料，以便保持載體氣體中有機蒸氣之足夠濃度。然而，根據其分解特徵，此一加熱可引起此類材料之分解風險。某些情形中，將蒸氣來源維持在氣化所需溫度下達延長之週期最後可造成有機材料之明顯分解。與CVD相似並用於向基板遞送有機蒸氣之方法稱為有機氣相沉積(Organic Vapor Phase Deposition；OVPD)，如Forrest等人之美國專利第6,558,736號內所述，標題為"Low Pressure Vapor Phase Deposition of Organic Thin Films"，並具有如圖1所示之基本配置。沉積裝置10具有用於氣化有機材料之氣化室12。氣化材料係與載體氣體14混合並遞送至噴頭16，以便在沉積室20中沉積於基板18上。
改良之均勻度對改善薄膜氣相沉積特定有利。傳統物理氣相沉積方法(例如小坩堝(亦稱為"點來源")或延長坩堝之熱蒸發)可實現在期望厚度之大約＋/－ 5%內的薄膜沉積均勻度。改善此性能位準會很有利。某些改良方法主張範圍在大約＋/－ 3%內的沉積均勻度。然而，在大約＋/－ 1%內提供更佳均勻度會特別有利，尤其係對於各層為光學活性以及厚度變更可導致色度、光輸出、光學吸收等之變更的器件。
另一關注之關鍵領域係關於利用效率。傳統系統一般呈現較弱利用率，通常浪費大部分材料。例如，有限數目之點來源的大面積沉積需要較大投擲距離(即來源與基板間隔)，以實現可接受的均勻度。此類情形中，少至5%之氣化材料凝結於基板上，大部分材料在沉積室內凝結於別處。行星運動基板支架之仔細設計及設定可更好地利用氣化材料，但此方法一般限於較大數目之極小基板批次，以便確保從基板表面至點來源之徑向距離幾乎恆定。
在改善用於CVD及OVPD應用之沉積均勻度及利用率的嘗試中，一種方法係改善噴頭性能。在熱蒸發情形(熱物理氣相沉積)中，結合基板與延長來源在垂直於延長方向上的相對運動來使用延長沉積來源。採用具有複數個孔之蓋子結構密封該等延長來源，孔大小及間隔可加以調整，以改善均勻度。此類改善均勻度及利用率之嘗試的一些範例如下：Gui等人之美國專利第6,050,506號，標題為"Pattern of Apertures in a Showerhead for Chemical Vapor Deposition"，說明一種用於從CVD噴頭沉積金屬之穿孔圖案；Dauelsberg等人之美國專利第6,849,241號，標題為"Device and Method for Depositing One or More Layers on a Substrate"，說明一種用於噴頭氣相沉積的最佳孔口形狀；Vukelic之美國專利第5,268,034號，標題為"Fluid Dispersion Head"，以及美國專利第5,286,519號，標題為"Fluid Dispersion Head for CVD Apparatus"，說明用於CVD器件之各種噴頭穿孔圖案；Nguyen之美國專利第6,565,661號，標題為"High Flow Conductance and High Thermal Conductance Showerhead System and Method"，說明用於可變孔洞大小、圖案及角度方位之噴頭設計；Gianoulakis等人之美國專利申請公開案第2005/0103265號，標題為"Gas Distribution Showerhead Featuring Exhaust Apertures"，說明一種具有各種配置之分配及排氣孔的噴頭設計；Shtein等人之美國專利申請公開案第2005/0087131號，標題為"Method and Apparatus for Depositing Material"，說明使用準直、支援載體之氣體噴射在表面上形成一圖案，以實行有機蒸氣噴射印刷；Freeman等人之共同讓渡美國專利申請公開案第2003/0168013號，標題為"Elongated Thermal Physical Vapor Deposition Source with Plural Apertures for Making an Organic Light－Emitting Device"，揭示一種用於在移動基板上進行氣相沉積之線性來源，其中改變孔大小及間隔以改善均勻度；Jurgensen等人之美國專利申請公開案第2005/0106319號，標題為"Process and Device for Depositing Thin Layers on a Substrate in a Process Chamber of Adjustable Height"，揭示一種用於具有可調整高度(例如針對不同壓力)之處理室內的噴頭。
如該等範例所示，噴頭設計對於CVD及OVPD系統皆係實現均勻材料沉積之重要因素，孔大小及間隔對基於滲出之系統內的均勻度較為關鍵(Freeman等人)。CVD及OVPD系統在黏性流範圍內運作，形成氣化材料與惰性或良性載體氣體之混合物，接著透過噴頭孔口推進此混合物，隨後進入採用較早CVD系統建立之模型。在用於黏性流之流體動力模型中，噴頭用於將蒸氣/載體混合物引導向基板表面。由於此方法使用黏性流，為了到達基板表面，CVD先驅物材料或OVPD氣化有機材料必須接著透過基板表面上方之薄邊界層擴展。
CVD及OVPD系統之另一問題係關於適當陰影遮罩時的圖案化精度。形成基板表面上之圖案化特徵通常呈現"枕形"或弓形，而不具有清晰界定之邊緣。參考圖2A之側視圖及圖2B之俯視圖，藉由使垂直側壁24平行於基板18之表面的法線Ns ，可實現基板18上表面特徵22之理想形狀。然而，實務中，如圖2C及2D之對應側視圖及俯視圖所示，側壁24並非垂直，而係弓形，其通常具有向外延伸之傾斜區段26，以便實現直側壁24之不完善近似值。如圖3之側視圖所示，蒸氣下溢導致材料之某部分滑動至遮罩30下方，產生如圖2C內所示的傾斜區段26。此蒸氣下溢係黏性流之不合需要的副作用。作為此不完善之結果，必須在表面特徵22間維持增加之距離，以便提供不同特徵。組件製造中，此意味著器件解析度因此而受限。如圖2A及2B所示，具有更理想之傾斜側壁24的表面特徵22將提供組件之更緊密包裝，減小電子組件所需之面積或"區域"，從而增加器件之可用解析度。
為了提供較高精度，許多傳統熱氣相沉積裝置使用線性來源，其具有沿一線路配置之孔口。使用此類型之系統沉積於表面上需要某類型之精度傳輸機制，以在沉積期間越過噴頭平移基板或橫跨基板表面平移噴頭。對於高塗布均勻度，此類型之裝置需要遞送氣化材料之高度均勻流量的精度傳輸機制。
CVD及OVPD裝置及方法之另一缺點係關於基板表面溫度。傳統的以矽為主之半導體模型中，要求沉積期間基板表面溫度極高，通常超過400℃。因此，針對半導體製造發展出的CVD系統係設計成升高基板溫度並在材料沉積期間將其維持在高溫。
隨著有機半導體及其他有機電子材料之出現，以及隨著在有機聚合基板上製造器件的驅動力，基板溫度問題與傳統半導體工業中的問題大為不同，其中CVD方法慣常地用於沉積無機介電質、金屬及半導體。除基板上升高之溫度外，將有機材料應用於有機基板上時將基板維持在很低溫度很重要。另外，高解析度陰影遮蔽(通常用於圖案化有機電子器件)需要遮罩材料與基板間之最小差動熱膨脹，從而進一步約束最大允許熱負載。對於採用大量熱負載之氣相沉積程序，要求冷卻基板。在黏性流範圍內運作之沉積程序可導致顯著基板加熱，其係由於載體氣體或先驅物或氣化材料之導熱率，該材料將熱從加熱氣體遞送系統(噴頭)之出口表面傳輸至基板表面。
Chow等人之美國專利申請公開案第2004/0255857號，標題為"Thin－Film Deposition Evaporator"，揭示一種用於沉積薄膜層之系統，其主張大約3%內之均勻度，而未提及任何載體氣體使用。為實現此均勻度位準，Chow等人之'5857揭示內容建議選擇出口孔數目、位置及尺寸之適當配置。然而，儘管Chow等人之'5857揭示內容顯示或說明歧管孔之某一可能配置，但未清楚地指示如何正確地按尺寸分割或分配該等孔以維持高均勻度位準。亦未給出任何用於縮放之指導方針，以便為處理不同基板大小而調適給定沉積系統架構。
因此可看出，儘管傳統熱物理氣相沉積、CVD及OVPD裝置及技術已就形成薄膜組件及特徵實現某種成功量度，仍有可觀的改良空間，特別係對於OLED及相關器件之製造。
本發明提供一種在製造一器件時於一表面上形成一層之方法，其包含：(a)提供用於接收氣化材料之一分配部件，該分配部件具有定義一處理室之一或多個側壁，其中將一多邊形二維孔圖案形成於一側壁內，其以一分子流形式將氣化材料遞送至該表面上；(b)提供該多邊形二維孔圖案以具有至少四個頂點，一第一組孔係置放於頂點處，一第二組邊緣孔係置放於該第一組孔之間並界定該多邊形二維圖案之邊緣，而一第三組內部孔係置放於藉由第一及第二組孔界定的該多邊形二維圖案之周邊內；以及(c)按尺寸分割第一、第二及第三組孔，以從第一組孔獲得高於第二及第三組孔之一較高每單位側壁面積流率，並從第二組孔獲得高於第三組孔之一每單位側壁面積流率。
本發明之一特徵係提供用於有機蒸氣之沉積的方法，其係在分子流範圍而非黏性流範圍內運作。
本發明的其他優點如下：
(i)用於沉積有機材料及撓性基板上沉積的改良熱特徵。
(ii)分子流範圍內之氣相沉積，不需要載體氣體及用於載體氣體及氣化材料之混合物的支援裝置。
(iii)從較小基板區域至較大規模之可縮放氣相沉積能力。
(iv)有無傳輸機制皆可使用。即，本發明之裝置及方法可用於將基板保持固定之處理室內，或者可與以網路為主之製造裝置一起使用。
(v)實現比傳統方式所實現者更高的均勻度、材料利用率。
(vi)藉由消除載體氣體下溢行為提供更高遮蔽精度。
結合顯示及描述本發明之說明性具體實施例的附圖，在閱讀下列實施方式後，熟習此項技術者將顯而易見本發明之該等和其他目的、特徵和優點。
本說明特定言之係針對形成根據本發明的裝置之部分或與之更直接配合的元件。應瞭解未明確顯示或說明的元件可採用為熟悉本技藝者所熟知的各種形式。
就定義而言，由於其係關於材料沉積，"均勻度"係定義為基板上最大與最小沉積率間之差異的一半除以基板上平均沉積率。在從多個孔發射之沉積裝置中，"材料利用率"係定義為基板上之平均沉積率(每單位時間每單位面積之質量)乘以基板面積並除以所有孔之總發射強度(每單位時間之質量)。
就術語而言，以下說明一般使用術語"孔"，其等效於可在關於沉積裝置之文獻中找到的術語"孔口"。為了更好地理解本發明之性質及範圍，首先有必要強調用於傳統CVD及OVPD實務中之方法與用於本發明之方法間的某些重要區別。
如上文給出之先前技術中所述，傳統CVD及OVPD裝置在黏性流範圍內運作。流量範圍可使用熟悉流體動力技術者所熟知的努特生數(Kn)彼此加以區分。基本上，努特生數係無因次參數，即量化散射氣體之相對數量的比率。更準確而言，努特生數給出氣體分子之平均自由路徑與氣體行進之幾何形狀的特徵尺寸間比率。如圖4所示，努特生數描繪各種範圍。
如圖4所示，小於0.01之努特生數可視為特徵化黏性流範圍36，其適用於連體流體動力學原理及行為。由於行為差異係漸進的，黏性流範圍36亦可視為包括所謂的滑動流範圍之一部分。使用載體氣體之傳統CVD系統及OVPD系統在此範圍內運作，如先前技術段落中所述。由於在CVD及OVPD程序期間發生可觀的氣體散射，減輕了陰影效應，並可獲得正形塗層(即遵循下部基板之外形的塗層厚度輪廓)。已發現傳統CVD實務及教導內容不建議使用分子流範圍38內之沉積，其中努特生數超過大約1。例如，Barth等人之美國專利申請公開案第2003/0129810號，標題為"Apparatus and Processes for the Mass Production of Photovoltaic Modules"，因減小之氣體散射而輕視了分子流範圍狀況對於氣相沉積之使用，並指示當使用分子流時可導致不均勻沉積。採用黏性流獲得之氣體散射效應可改善塗層對基板佈局之正形度，但對使用陰影遮罩進行圖案化之能力提出了限制，如前所述。相對於此傳統教導內容，如Barth等人的'9810揭示內容所呈現，本發明者已發現分子流範圍內之沉積實際上非常適合陰影遮罩之使用，而沉積均勻度受制於類似於幾何光學之原理。
由於符合連體流體力學原理閉聯集之黏性流係與傳統系統一起使用，術語"流體分散頭"或"噴頭"係適當地應用於分配組件，其在傳統CVD及OVPD裝置中提供一組用於蒸發劑/載體氣體混合之孔口。如圖5之側視圖所代表之CVD中，噴頭16將蒸氣/載體程序氣體混合物從孔口56推進至基板18上。邊界層58產生，使得分配流量圖案複雜化。為產生均勻膜，此邊界層之特徵、其中蒸發劑或先驅物之濃度以及基板表面處材料之消耗必須全部納入考慮。
如上文先前技術段落中所述，黏性流造成的一顯著問題係關於熱傳導率。蒸氣/載體程序氣體混合物將大量熱傳導至基板18上。對於使用加熱程序氣體混合物之熱壁CVD裝置，此傳導率係優點，如上文先前技術段落中所述。然而相比之下，對於OVPD，透過此氣體之熱傳導率可將基板18之溫度上升至遠高於可接受位準。因此，傳統OVPD裝置通常使用冷卻機制以從基板18吸去熱。此舉增加了成本及複雜性，因為溫度在一區域上可難以控制，導致不均勻分配及其他不需要之效應。
與已建立之實務及教導內容相反，本發明之裝置及方法因在分子流區域38內實行氣相沉積而不同於傳統CVD及OVPD模型。採用分子流氣相沉積，許多參數變化及某些流體力學原理及複雜性不再適用。
參考圖6，顯示依據本發明之氣相沉積裝置40之關鍵組件的方塊圖。加熱器42，例如驟蒸發加熱器，將欲沉積之材料氣化。蒸氣壓力將此材料推進至沉積容器46內之分配部件44。將蒸氣從分配部件44之側壁中的一組孔48遞送至藉由基板支架50支撐的基板18上。未使用載體氣體。加熱器42亦可位於沉積室20內之分配部件44正後方或上方，鄰近分配部件44，或者某一其他位置，以便其不會位於分配部件44與基板18之間。
參考圖7，顯示運作中之蒸氣分配部件44的透視圖。從管道52饋送之蒸氣係從該組孔48予以分配，並作為一組羽狀物54得以發射。管道52可為單一管道或複數個管道。另外，管道52可係附著於分配部件44之任一側，以便管道52實質上不會與蒸氣羽狀物54交叉。
圖8可與圖5進行對比，以比較關於用於本發明之有機氣相沉積的分子流與傳統CVD及OVPD黏性流。圖8中，從本發明之沉積裝置提供無載體氣體之蒸氣，作為羽狀物54。此處，分配部件44提供孔48，其將氣化材料引導至基板18上。與圖5內所示之CVD模型不同，分子流區域中熱傳導率大幅減小。不存在使流量圖案複雜化之邊界層效應。分子流分配遵循"視線"發射模型，其在某種程度上類似於用於來自點來源或孔陣列之光分配的光學模型。將投擲距離d維持在分配部件44與基板18之間，其中d短於蒸氣分子間的平均自由路徑。羽狀物54具有特徵形狀，其受控於各因素，例如孔48之長度及徑向尺寸，以及沉積容器46(圖6)內之相對壓力狀況。
分子流有機氣相沉積程序之最佳化參考圖9之圖式，顯示決定基板18上之質量通量密度Γ及分配的關鍵尺寸及角度重要值。孔48理想地用作一點來源，其沿正z方向將每單位時間之單位質量發射至半空間內。質量通量密度Γ與關於來源之徑向距離之平方成反比地下降。從分子流內零長度之簡單孔徑逸散的質量通量密度Γ呈現角度相依性，其係藉由cos(θ )給出，其中θ 係孔平面法線(即圖9中之x－y平面)與觀察點徑向向量間的角度。當孔48具有非零深度並且可作為短管道加以說明時，質量通量密度Γ之角度相依性沿z方向得以進一步增強，並可近似於隨較高功率cos(θ )變化。
圖9之孔48可視為點來源。對於此一點來源，其位置至基板為距離d ，該基板具有差動表面面積dA ，並位於藉由向量r 定義的相對於來源之位置，沉積於此位置的每單位時間每單位面積之質量由下式給出：
cos(θ )因數源自表面法線dA與徑向向量r之點乘積。cos(θ )額外因數源自羽狀形狀指數p ，當點來源係零長度孔時其具有值1。實務中，對於具有長度對孔直徑之非零比率的來源，羽狀形狀指數p 大於1。如熟悉材料沉積技術人士所熟知的，用於發射孔之長度/直徑比率越大，羽狀形狀指數p 值越大。
應注意以下等式適用：cos(θ )＝d /r , (2)等式1變為：
對於給定羽狀形狀指數p 及給定來源－基板距離，或者投擲距離d ，可直接計算基板表面上之沉積率輪廓。另外，對於沉積至基板上之點來源陣列，各點來源之個別沉積率輪廓可彼此重疊，以獲得基板表面上之總沉積率輪廓。
圖10內示意性地說明來源－基板沉積幾何形狀之範例。橫向尺寸L 之基板18平行於橫向尺寸l 之來源，並且位置與其相距一投擲距離d。來源之橫向範圍在各側面超過基板橫向範圍一數量e，因此l－L ＝2e。
基板18之橫向範圍不必為正方形。其可為矩形(因此尺寸L 1 及L 2 對於基板長度及基板寬度尺寸將分別為不同值)。或者，基板18可為橢圓形，例如圓形。基板18可為多邊形，包括正方形、矩形、六角形、或具有三個或更多邊緣及頂點的其他形狀。基板18亦可具有不規則形狀，即具有無法分類為多邊形或橢圓形的某一形狀。同樣，位於分配部件44之來源不必為正方形。其可為矩形(其中l 1 及l 2 將為個別來源長度及來源寬度)。或者其可為橢圓形(例如圓形)、多邊形或具有不規則形狀。所有此類情形中，來源大小超過基板大小的範圍在全部方向上可係2e ，從而提供寬度e 之周圍區域。
如圖11所示，用作來源之分配部件44包括分配器室60、沿分配器室60之至少一個側壁的孔48之多邊形陣列、蒸氣注射管道62及具有開口(或孔)66之輻射屏蔽64。來源範圍l 係基於孔48圖案，而且並非從分配器室60之側面測量。
對於無限範圍之孔48的理論陣列，在顯著大於孔間間距之來源－基板間隔下，沉積率輪廓在任何大小之基板18上將非常均勻。然而實務中，孔陣列及基板具有有限範圍，僅在極小來源－基板間隔d 限制下，沉積率輪廓才非常均勻。另外，在過小來源－基板間隔d 下，孔陣列之離散性質導致基板區域上沉積率輪廓的波動。
表達孔間隔之方便參數，及孔尺寸分割之一方面，係間距 P a ，或給定尺寸下每單位長度之孔數目。 P a 及d 之乘積在決定最小間距或最小來源－基板間隔時很重要，其用於從孔陣列之離散性質避免沉積率輪廓中的過度變更。特定言之，乘積 P a d 必須大於大約1，以便實現優於＋/－ 3%之均勻度。
除由於孔陣列48之陣列的離散性質引起之不均勻外，還存在更多作為邊緣效應結果的顯著不均勻。簡而言之，基板18之中央區域從孔48之陣列接收分配，其不同於到達基板18之周邊區域的分配。此邊緣效應或有限大小效應係對分子流沉積特別嚴重的一個固有問題，其中各孔48，理想中係如參考圖9所述之點來源，以類似於光源陣列內之孔的方式作用。依據此類似性，曝露於來自均勻分配之光源陣列中心附近的光之表面區域將接收比曝露於光源陣列邊緣之光的表面區域更均勻的光。
為了補償此類型之邊緣效應，需要相應地調整邊緣及角落孔48之相對蒸氣傳導率。圖12、13及14之平面圖顯示孔74之示範性配置，其可用於分配部件44之不同具體實施例。每一該等圖式中，總體陣列具有多邊形形狀；然而也可替代地使用橢圓形形狀，例如圓形或不規則形狀(即非多邊形及橢圓形的任何形狀)。參考圖12之範例，將孔70之六角形圖案配置於由虛線限制的區域內。中央區域72具有內部孔74，其提供實質上均勻的蒸氣傳導率或每單位側壁面積之流率。一項具體實施例中，孔74之大小及間隔的均勻的，平均間距 P a 。周邊區域76具有兩組孔：定義多邊形二位孔圖案之邊緣孔78及角落或頂點孔80。藉由適當地按尺寸分割孔(調整孔直徑及間距之一或兩者)，周邊區域76內邊緣及頂點孔78及80之每單位側壁面積的蒸氣傳導率或流率大於中央區域72內內部孔74的單位面積傳導。每單 位側壁面積之傳導率係發射速率之局部度量，可從單一孔及其相關連區域或從給定局部區域內的數個此類孔加以考慮。隨著所使用之孔間距及數目或孔傳導率本身增加，每單位側壁面積之傳導率或流率亦增加。圖13及14顯示孔70之圖案的另一可能配置。對於任何該等配置，頂點孔80之每單位面積流率高於邊緣孔78之每單位面積流率。邊緣孔78之每單位面積流率依次高於內部孔74之每單位面積流率。
可將孔本身配置成根據其作為內部孔74、邊緣孔78或頂點孔80之用途提供不同流率。孔設計內之其他因素包括斷面輪廓，其可為多邊形、橢圓形或不規則形狀。
在e/L 值較小且d/(d 2 +e 2 ) (1/2) 值足夠接近1之限制下，相對於中心處孔的所需蒸氣傳導率增強令人訝異地與 P a d 遵循簡單縮放關係，其可適配對數與對數曲線內的二次項：log(C/Co )=A(log( P a d ))2 +B(log( P a d ))+C (4)其中C/Co 係蒸氣傳導率增強因數，A、B及C係個別二次、線性及恆定係數。針對角落孔80及邊緣孔78，獲得不同A、B及C值。對於角落孔80及邊緣孔78兩者，個別A、B及C值亦取決於羽狀形狀指數p 。給出之範例隨後顯示用於羽狀形狀指數1、2及3之行為。
範例1：羽狀形狀指數p =1
對於此範例，等式3用於整合來自基板表面上橫向範圍l 之正方形孔陣列以及與其間隔距離d 之橫向範圍L 的成分(見圖10及11)。指定長度為l 之陣列的各邊緣上之孔數目n ，從而決定總孔數目及對應間距。角落上四個孔之發射強度(烈度)及外邊緣(即沿延伸於角落孔間之線路)上孔之發射強度(烈度)係指定並分別表示為I c 及I e 。I c 及I e 係相對於剩餘孔之發射強度，剩餘孔在該等範例中係指派一統一強度值。針對各種幾何形狀及發射強度參數決定沉積率之空間分配。I c 及I e 係變化的，以產生最佳沉積均勻度。羽狀形狀指數p 亦係指定為p ＝1 。
對於產生最佳均勻度之各組參數，記錄基板(具有橫向範圍L)上最終均勻度及利用率。探究各種基板大小、來源－基板間隔、孔間距值及邊界寬度值，即e ＝(l －L )/2。一般而言，e 值與d 值成正比地增加。然而某些情形中，其係獨立地變化。此外，藉由變更n －沿陣列邊緣長度之孔數目－或藉由變更l －陣列長度－或藉由變更n 及l 兩者改變間距值。
用於羽狀形狀指數1之均勻度及利用率結果列在表I中。圖17中，針對縮放參數 P a d 描繪均勻度。圖18A及18B內針對相同縮放參數描繪發射強度I c (角落/中心)及I e (邊緣/中心)。如同圖17、18A及18B中所能見到的，最佳均勻度所需發射強度隨 P a d 值增加而增加，最佳均勻度係在較高 P a d 值下獲得。
局部沉積率輪廓係在基板中心附近予以決定，以便找到n/l 臨界值(關於基板－來源間隔d 之給定值)，低於其則輪廓均勻度值比局部沉積率內波動差3%。藉由該等計算，發現對於羽狀形狀指數p 值1，臨界值 P a d 近似於0.97。圖17說明參數 P a d 之重要性，但顯示比在基板中心處所見者略差的均勻度，因為已考慮了邊緣效應。
圖19中顯示用於利用率之幾何縮放關係，其中針對無維度參數L 4 /(d 2 el) 描繪來自表1之資料。從曲線圖可以明白，此參數值較高時會獲得較佳均勻度。
可進一步增加增強之孔發射的周邊或邊緣區域寬度e，以將均勻度改善至超過表1中所示之性能。額外資料係隨增加之e值而獲得，並列在表2中。從表中可看出，可獲得顯著改善之均勻度。然而，由於較差利用率，也會存在犧牲。另外，發射強度可能需要相對於圖18A及18B內之縮放關係而增加，因為強度增強之區域逐漸較少朝向長度為L 之基板的邊緣(基板邊緣對準之此損失係由參數d/(d 2 ＋e 2 ) (1/2) 表達，隨著e/d 比率變得明顯其大幅減小至低於值1)。用於額外點之所需角落及邊緣相對發射強度列在表2中，並在圖18A及18B中予以指示。圖19中顯示該等點之利用率折衷。
例2：羽狀形狀指數p ＝2
如同範例1，等式3用於整合來自基板表面上橫向範圍l 之正方形孔陣列以及與其間隔距離d 之橫向範圍L 的成分。對羽狀形狀指數p 使用值2來指定相同參數並實行相同計算。此情形中，發現臨界值 P a d 近似於1.11(如以上範例一樣，藉由檢驗基板中心附近的局部均勻度評估臨界值，儘管存在邊緣效應)。結果列在表3中。圖20A及20B中顯示用於角落及邊緣之利用率及發射強度的幾何縮放關係。此外，列在表4中的點顯示如何可進一步增加增強之孔發射的周圍區域之寬度e ，以改善均勻度，但會犧牲利用率(見圖19)。另外，發射強度可能需要相對於圖20B及20B內之縮放關係而增加，因為強度增強之區域逐漸較少朝向長度為L 之基板的邊緣(基板邊緣對準之此損失係由參數d/(d 2 ＋e 2 ) (1/2) 表達，隨著e/d 比率變得明顯其大幅減小至低於值1)。用於列在表4中之各點的湘對角落及邊緣發射強度在圖20A及20B中予以指示。
圖22係曲線圖，其顯示採用最佳角落及邊緣強度獲得的最佳均勻度對孔洞間距乘以距離。顯示用於羽狀形狀指數p＝1、p＝2及p＝3(以下範例3)之結果。
範例3：羽狀形狀指數p ＝3
如同範例1，等式3用於整合來自基板表面上橫向範圍l 之正方形孔陣列以及與其間隔距離d 之橫向範圍L 的成分。對羽狀形狀指數p 使用值3來指定相同參數並實行相同計算。此情形中，發現臨界值P a d 近似於1.22。如同先前範例中一樣，藉由檢驗基板中心附近的局部均勻度評估此臨界值，儘管存在邊緣效應。計算結果列在表5中。圖21A及21B中顯示用於角落及邊緣之利用率及發射強度的幾何縮放關係。
對於上述範例之每一個，角落及邊緣強度可適配如等式4所說明之簡單多項式。用於最佳角落及邊緣強度及用於羽狀形狀指數1、2及3之適配參數A、B及C列在表6中。取得之對數(等式4)在基底10中。
如圖12至14所示，孔70之圖案可有任何數目之可能配置。可藉由以下方式調整孔74、78及80之蒸氣傳導率：(i)按尺寸分割，例如藉由相對於中央區域72內孔74之寬度加寬孔78及80，或相對於中央區域內該等孔減小其長度；(ii)間隔，如圖15所示。
圖15顯示用於分配部件44之一區段的孔82之圖案，例如圖13內概述之區段Q。此處，並非更改用於角落孔80之尺寸，而是將分組為一組孔以形成頂點孔80的孔84彼此更近地加以間隔，以在孔陣列角落提供較高蒸氣傳導率。同樣，圖15中，中央陣列係平行於陣列周圍加以對準的正方形圖案，而圖13顯示相對於陣列周圍旋轉45°之正方形圖案。
對於孔橫向尺寸(例如用於圓洞孔48之直徑)實質上大於其長度，傳導率增強因數係藉由孔面積比率給出。然而對於短管道，孔蒸氣傳導率隨αA (例如對於半徑r之圓洞係απγ2 )縮放，其中α及A 分別係傳輸或然率及孔面積。因此，等式(4)之蒸氣傳導率增強因數可由αA /αo A o 給出。在長管道(一般而言，其中l/(2r) >>1)限制下，傳輸或然率隨r/l 縮放，且蒸氣傳導率比率變為(r/l) 3 /(r o /l o ) 3 。因此，可期望傳導率增強因數隨(r/l) s /(r o /l o ) s 縮放，其中2 s 3。
利用率/均勻度折衷考量已觀察到改良之均勻度通常會以較高浪費為代價，即較低利用率。儘管已認識到利用率百分比與均勻度之間至少存在某種大致關係，傳統實務中僅假定用於作出決策的最一般指導方針。本發明之方法有利地提供計算並平衡略微衝突的利用率及均勻度要求之方式。
假定本發明之正方形基板18、用於分配部件44之材料利用率u 遵循相對直接之縮放關係，如圖19所示：u ＝f{L 4 /(d 2 el)} (5)其中：f 係單調遞增函數：d 係分配部件44之表面或側壁與基板18之表面間的垂直距離("投擲距離")。e 係如參考圖10所說明之孔圖案內的邊緣區域尺寸；L 係基板長度及寬度；l 係來源長度及寬度(如孔圖案之範圍所定義)。
等式(5)之含義包括以下內容：(i)維持給定利用率，比率L/d (或更一般地，用於矩形基板之L 1 /d 及L 2 /d )、L/l 及L/e 必須予以維持；(ii)對於給定值L、d 及l ，增加邊緣區域e以實現較佳均勻度會降低利用率。
從圖19可明白，1000或更高的L 4 /(d 2 el) 值提供超過0.5之利用率因數。對於矩形基板，此縮放參數將為L 1 2 L 2 2 /(d 2 e(l 1 ＋l 2 )/2) ，其中L 1 及L 2 及l 1 及l 2 分別為矩形基板及孔圖案之主要及次要長度。對於圓形或橢圓形基板，可預計相似縮放關係，而以直徑(D)或主要及次要軸(D1 及D2 )取代L 或L 1 及L 2 ，以孔圖案直徑D'或軸平均值(D1 '＋D2 ')/2取代l 或l 1 及l 2 。因此，從圖19發現對於各種羽狀形狀，參數L 4 /(d 2 el) (或其矩形、圓形、橢圓形或具有4個以上邊之多邊形幾何形狀類似物)對於有用材料利用率因數(大於或近似於0.3)應大於100，而對於大於或近似於0.5之材料利用率因數較佳的係大於1000。
對於大約＋/－ 3%或更佳之均勻度，需要大於或近似於1的 P a d 值。較高均勻度需要超過1.2之 P a d 值。藉由增加e 以實現優於＋/－ 1%之均勻度，可獲得進一步均勻度改良，如範例1及2所示。另外，對於較高p值(即更定向之羽狀物，例如藉由增加用於陣列內孔之長度對直徑比可得以實現)，更容易獲得此類較高均勻度。羽狀形狀對分子流之關係的一項參考可在John F.O'Hanlon之"A User's Guide to Vacuum Technology" 第3章中找到，紐約John Wiley & Sons公司1989年出版。
輻射屏蔽在黏性流範圍內工作之一熟知缺點係關於導熱率。在某一壓力下從加熱之噴頭施加的載體氣體用作熱導體，以便加熱基板。除傳導來自噴頭之熱外，熱載體氣體直接將熱遞送至基板。由於載體氣體通常處於遠高於沉積之材料的部分壓力下，其載送之熱亦可對基板施加不需要之熱負載。然而，本發明之方法使用的分子流範圍內氣相沉積不會提供相同的熱特性。主導熱負載係蒸發劑或沉積之昇華物的凝結熱，以及來自噴頭之熱輻射。在噴頭與基板之接近間隔下，該等成分可明顯小於來自載體氣體之熱傳導造成的熱負載。因此，在分子流範圍內工作固有地提供有利的熱特徵，其中基板加熱係一問題，例如在必須避免沉積膜結晶時，必須將基板遮罩對準維持在高精度時，以及基板係熱敏感性(例如有機聚合物基板)時。
可向分配部件44添加熱負載之額外釋放。圖11顯示選用之輻射屏蔽64之部署，其係作為分配部件44之部分黏著於孔48與基板18間。輻射屏蔽64具有線寬度孔48內之孔66的配置。參考圖16的放大斷面側視圖，顯示輻射屏蔽64之一孔66相對於分配部件44之出口壁68上孔48的配置。分配部件44之孔48以角度θ 發射蒸氣，其與上述孔48之半徑及深度成一函數關係。輻射屏蔽64內之一孔66的大小合適的係具有半徑δ ，其在角度θ下允許發射。輻射屏蔽64之厚度t 的大小足以使輻射屏蔽64在加熱狀況下穩定。
使用選用之輻射屏蔽64對於減小從出口壁68至基板18上之熱輻射很有利。藉由減小從出口壁到達基板之輻射熱的數量，輻射屏蔽64有助於減少用於基板18之補充冷卻元件的需要，如其他類型之沉積裝置所需者。
概要本發明之方法能夠最佳化氣相沉積均勻度，即實現＋/－ 3%內或更佳之均勻度。藉由在2維孔陣列內建立增強之傳導率的周邊區域(寬度為e )，可大幅減輕邊緣效應，否則其會對均勻度產生不利影響。藉由增加參數 P d 及e (分別為孔間距與投擲距離之乘積以及增強之傳導率的周邊區域之範圍)可實現＋/－ 1%或更佳之均勻度。此改善之均勻度係在損失一定材料利用率的條件下獲得。可根據與參數 P d 之簡單縮放關係選擇最佳均勻度的孔陣列之周邊區域內的增強之傳導率，而從與參數L 4 /(d 2 el) 或其矩形、圓形、橢圓形或多邊形幾何形狀類似表達式之簡單縮放關係選擇用於最佳利用率之幾何參數。
本發明之方法的一項有利效果係關於圖案化精度，如先前技術段落中參考圖2A至2D所述。藉由在分子流範圍而非黏性流範圍內運作，本發明之方法能夠實現具有比使用載體氣體之傳統沉積解決方案更接近垂直之側壁的表面特徵。此可在表面特徵間提供更清晰之界定及區別，從而致動組件之進一步小型化。
本發明之方法優於傳統方法的另一優點係關於無載體氣體。引入任何額外材料，即使係惰性材料，例如惰性載體氣體，均要付出一定代價。若在高部分壓力下採用載體氣體作為組件，可將某一數量之雜質引入氣化材料/載體氣體混合物。某些雜質可與氣化材料發生反應，並可併入沉積膜內，從而損害膜性能。
因此，需要提供一種裝置及方法，其用於在分子流範圍內以最佳利用率及均勻度提供材料氣相沉積。
本發明已特別參考特定較佳具體實施例予以詳細說明，但應明白在如上所述及隨附申請專利範圍所指出的本發明之範疇內熟習技術人士可實施變更及修改，而不背離本發明之範疇。
10．．．沉積裝置
12．．．氣化室
14．．．載體氣體
16．．．噴頭
18．．．基板
20．．．沉積室
22．．．表面特徵
24．．．側壁
26．．．傾斜區段
30．．．遮罩
36．．．黏性流範圍
38．．．分子流範圍
40．．．氣相沉積裝置
42．．．加熱器
44．．．分配部件
46．．．沉積容器
48．．．孔
50．．．基板支架
52．．．管道
54．．．羽狀物
56．．．孔口
58．．．邊界層
60．．．分配器室
62．．．蒸氣注射管道
64．．．輻射屏蔽
66．．．孔
68．．．出口壁
70．．．孔圖案
72．．．中央區域
74．．．孔
76．．．周邊區域
78．．．邊緣孔
80．．．角落孔
82．．．孔圖案
84．．．孔
δ．．．孔半徑
l．．．來源尺寸
L．．．基板尺寸
d．．．投擲距離
P．．．間距
Q．．．區段
θ．．．角度
q．．．距離
r．．．徑向向量
t．．．厚度
雖然本說明書的結束部分會特別指出標的並清楚界定本發明之標的，咸信可從以上說明並結合附圖來更好地瞭解本發明，其中：圖1係顯示傳統OVPD裝置之關鍵組件的方塊圖；圖2A及2B分別係使用OVPD製造形成之特徵的理想形狀之側視及俯視圖；圖2C及2D分別係近似於使用OVPD製造形成之特徵的實際形狀之側視及俯視圖；圖3係代表側壁形成上之載體氣體下溢效應的側視圖；圖4係顯示努特生數範圍對從黏性流至分子流之流體流量範圍之對應關係的圖表；圖5係使用黏性流之傳統噴頭設計的側視圖；圖6係顯示依據本發明之氣相沉積裝置之關鍵組件的方塊圖；圖7係顯示提供二位孔陣列之分配部件的透視圖；圖8係依據本發明之分配部件的側視圖，其用於發射欲使用分子流加以沉積之蒸氣；圖9係顯示關於來自個別孔之材料的氣相沉積之所關注關鍵參數及尺寸的透視圖；圖10係顯示用於使用本發明之方法及裝置之氣相沉積的某些關鍵尺寸之透視圖；圖11係從圖10之透視圖水平旋轉並包括輻射屏蔽之分配部件的透視圖；圖12、13及14係顯示用於不同具體實施例中孔間隔及其他尺寸分割之示範性配置的平面圖；圖15係顯示用於分配部件上之另一孔配置之一部分的平面圖；圖16係顯示單一孔並包括熱屏蔽之側視圖；圖17係曲線圖，其顯示關於羽狀指數1，最佳均勻度如何與間距乘以投擲距離相關；圖18A係曲線圖，其顯示關於羽狀指數1，隨間距乘以投擲距離縮放的角落強度；圖18B係曲線圖，其顯示關於羽狀指數1，隨間距乘以投擲距離縮放的邊緣強度；圖19係曲線圖，其顯示關於羽狀指數1、2及3的利用率因數對幾何縮放參數；圖20A係曲線圖，其顯示關於羽狀指數2，隨間距乘以投擲距離縮放的角落強度；圖20B係曲線圖，其顯示關於羽狀指數2，隨間距乘以投擲距離縮放的邊緣強度；圖21A係曲線圖，其顯示關於羽狀指數3，隨間距乘以投擲距離縮放的角落強度；圖21B係曲線圖，其顯示關於羽狀指數3，隨間距乘以投擲距離縮放的邊緣強度；以及圖22係曲線圖，其顯示關於羽狀指數1、2及3，最佳均勻度(具有最佳角落及邊緣強度)對孔洞間距乘以距離。
18．．．基板
42．．．加熱器
44．．．分配部件
46．．．沉積容器
48．．．孔
50．．．基板支架

Claims (20)

  1. 一種在製造一器件時於一基板表面上形成一層之方法，其包含：(a)提供用於接收氣化材料之一分配部件，該分配部件具有定義一處理室之一或多個側壁，其中將一多邊形二維孔圖案形成於一側壁內，其以一羽狀分子流形式將氣化材料遞送至該表面上；(b)將欲被固定在相對於該分配部件之一固定位置的該基板藉由一基板支架予以定位，以使該基板表面與該分配部件隔開一投擲距離d；(c)提供該多邊形二維孔圖案以具有至少四個頂點，一第一組孔係置放於該等頂點處，一第二組邊緣孔係置放於該第一組之該等孔之間並界定該多邊形二維圖案之邊緣，而一第三組內部孔係置放於藉由該第一組孔與該第二組孔界定的該多邊形二維圖案之周邊內；以及(d)按尺寸分割該第一、第二及第三組孔，以從該第一組孔獲得高於該第二及第三組孔之一每單位側壁面積流率，並從該第二組孔獲得高於該第三組孔之一每單位側壁面積流率，藉由應用以下關係式於該第一及第二組孔：log(C/Co )=a(log( P a d ))2 +b(log( P a d ))+c其中C/Co 係相對於該第三組孔之蒸氣傳導率增強因數，Pa 係孔間間距(pitch)或在一給定尺寸中每單位長度的孔數目，a、b及c係分別為二次、線性及恆定係數，使 得a、b及c值取決於該羽狀形狀，針對該第一及第二組孔，獲得不同a、b及c值，該第一組孔具有二次係數a介於0.1至0.7範圍之間、b介於0.5至1.2範圍之間、以及c介於-0.4至+0.4範圍之間，以及該第二組孔具有二次係數a介於0.1至0.5範圍之間、b介於0.1至0.7範圍之間、以及c介於-0.2至+0.2範圍之間。
  2. 如請求項1之方法，其中該第一組孔至少在一頂點處包括複數個孔，其比該多邊形二維孔圖案中的其他孔彼此更靠近地予以隔開，以提供在該頂點處增加的每單位側壁面積流率。
  3. 如請求項1之方法，其中該按尺寸分割步驟包括按大小排列孔直徑。
  4. 如請求項1之方法，其中該按尺寸分割步驟包括設定孔數目。
  5. 如請求項1之方法，其中該按尺寸分割步驟包括按大小排列孔深度。
  6. 如請求項1之方法，其中對於至少一個邊緣位置，該第二組孔包括複數個孔。
  7. 如請求項4之方法，其進一步包括選擇該側壁位置內孔之數目及大小。
  8. 如請求項1之方法，其中該等孔之斷面輪廓係多邊形、橢圓形或不規則形狀。
  9. 如請求項1之方法，其進一步包含： (e)將該第三組孔內之孔分配成具有一平均間距 P a ，使得 P a 與d 之乘積關係如下： P a d >0.8。
  10. 如請求項9之方法，其中該乘積 P a d >0.97。
  11. 如請求項9之方法，其中該基板及來源是正方形，滿足以下關係： 其中L為該基板之寬度及長度，l為該來源之寬度及長度，以及e為一邊緣區域之寬度，其滿足：
  12. 如請求項11之方法，其中滿足以下關係：
  13. 如請求項1之方法，其中該材料係一有機材料。
  14. 如請求項1之方法，其中該分配部件處於真空之下。
  15. 如請求項1之方法，其進一步包含在該分配部件與該表面間置放一輻射屏蔽。
  16. 如請求項9之方法，其中該基板是矩形，滿足以下關係： 其中L1 及L2 為該基板之寬度及長度，l1 及l2 為該來源之寬度及長度，以及e為一邊緣區域之寬度，其滿足：
  17. 如請求項16之方法，其中滿足以下關係：
  18. 如請求項1之方法，其中該羽狀具有一羽狀形狀指數1，該第二組孔具有二次係數a介於0.15至0.3範圍之間、b介於0.4至0.7範圍之間、以及c介於0.05至0.15範圍之間，以及該第一組孔具有二次係數a介於0.35至0.65範圍之間、b介於0.7至1.2範圍之間、以及c介於0.15至0.3範圍之間。
  19. 如請求項1之方法，其中該羽狀具有一羽狀形狀指數2，該第二組孔具有二次係數a介於0.2至0.35範圍之間、b介於0.35至0.6範圍之間、以及c介於0至0.12範圍之間，以及該第一組孔具有二次係數a介於0.4至0.7範圍之間、b介於0.6至1.0範圍之間、以及c介於0.06至0.2範圍之間。
  20. 如請求項1之方法，其中該羽狀具有一羽狀形狀指數3，該第二組孔具有二次係數a介於0.2至0.4範圍之間、b介於0.25至0.45範圍之間、以及c介於0至0.08範圍之間，以及該第一組孔具有二次係數a介於0.35至0.6範圍之間、b介於0.6至1.0範圍之間、以及c介於0至0.08範圍之間。
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