TWI286488B - An apparatus for treating nitrogen oxide - Google Patents
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- Y02C20/10—Capture or disposal of greenhouse gases of nitrous oxide (N2O)
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1286488 玫、發明說明： 【發明所屬之技術領域】 技術領域 本赉明概括地關於一種處理在廢氣中所包含之氮氧化 物（N0X，10)之方法，其中該廢氣是來自於使用如汽油、 煤油及生化柴油作為燃料之氣態或液態油的固定及移動來 源的燃燒程序。特定言之，本發明是關於一種處理氮氧化 物之裝置和方法，其中氧化鋁促進之銀觸媒被裝設在廢氣 的流動通道中，而還原劑則被噴灑入通過觸媒之廢氣中。 【先前技術】 背景技藝 士本技藝中所習知者，在燃燒廢氣中所包含之含氮化 合物類型，會隨著燃料種類及引擎之操作條件而敏感性地 變化。選擇性催化還原（SCR)方法則作為傳統的移除氮氧 it之!"法，其中在觸媒存在下，使用還原劑將二氧化氮 十成氮和水。此時，氨因為具有極佳催化反應力及選擇 性，因此在選擇性催化還原方法中被廣泛用來作為還原劑 0 例如，USP 5024981揭示一種使用蜂巢結構觸媒來選 =丨生私除廢氣中所包含之氮氧化物的—SCR方法，其中 3有釩或鎢的活性物質是由氧化鈦載體支撐。 口胃因為氨是一種非常有毒的氣體，當其洩漏到空氣中時 了導致嚴重的環境污染。因此，氨的許可限制以卿或更 1286488 低）則明顯低於氮氧化物之許可限制。 口為這個因素’實際上在藉由分析器測量廢氣中所包 含之「定數量之氮氧化物之後，才目對應於氮氧化物之氨數 量則被喷灑入廢氣中以還原氮氧化物。然而，假如氮氧化 物^度^肖’則難以有效地還原氮氧化物。同樣地， 在疋數里之氮氧化物被分析後再將氨喷灑到廢氣的情況 中，發生了不欲的時間延遲，導致氨-滑移的現象，宜中 氮氧化物及未使用的氨，在彼此沒有反應之下，通過觸媒 床。 〃氨對氮氧化物之莫耳比例可能被控制纟1或更低，以 使虱-滑移現象降到最低 '然而’氨對氮氧化物的莫耳比 例之控制無法克服前述缺點。 同時，根據大型建築物及娛樂場所之近來趨勢，為了 C疋的電力i、應’在建築物及娛樂場所内會設置獨立的電 力工廠：。 一以此考量，氨可能用來作為還原劑以還原獨立電力工 =排放之氮氧化物H因為與環境污染有關之大規 杈思外可能因為氨的洩漏而發生，因此氨的使用受到嚴格 的限制。 卜近來，一種使用碳氫化合物作為還原劑之HC_SCR(碳 氫化合物SCR)方法被用來克服NH3_SCR方法的缺點。 例如，USP 5993764建議一種使用丙烷作為還原劑之 HC SCR方法，但是因為氮氧化物的低移除活性，而沒有被 商業化。USP 5824621及628421 1 B1揭示一種在銀觸媒存 1286488 在下使用乙醇作為還原劑來將氮氧化 SCR方法，因為盥豆 得化為鼠之乙醇- ^ 匕石厌虱化合物為主之 乙醇具有相去古A片斤 定原剤相較下， 有相田阿的虱氧化物移除效果，因此兮士 + 化。 u此该方法被商業 【發明内容】 發明揭露 因此，本發明因為關注 題而產生。本發明之一目的 固疋來源及移動來源之燃燒 物之觸媒。 於先前技藝中所發生之前述問 為提供一種用於還原來自使用 程序之廢氣中所包含的氮氧化 本發明之另一個目的為提供一種用於還原來自使用固 定來源及移動來源之燃燒程序之廢氣巾所包含的氮氧化物 之裝置中還原劑被注射到通過設在廢氣流通道中之氧 化紹促進之銀觸媒上的廢氣之中。 本心明之又一個目的為提供一種降低來自使用固定來 源及移動來源之燃燒程序之廢氣中所包含的氮氧化物之方 法0 為完成前述目的’本發明提供一種用於移除氮氧化物 之氧化鋁促進之銀觸媒。 再者’本發明提供一種用於處理氮氧化物之裝置，其 包括一種用於接收廢氣之入口管。反應器包括一或多個與 入口管連接之喷嘴，以噴灑空氣及還原劑到經由入口管通 過反應器之廢氣中，且至少一個觸媒床被安置在喷嘴的後 1286488 面，以使用還原劑用於還原來自廢氣中的氮氧化物。儲存 槽將欲藉由噴嘴噴灑出的還原劑儲存在其中，且注射泵被 裝設在儲存槽及噴嘴之間，以輸送來自儲存槽的還原劑到 噴嘴。另夕卜’空氣泵與噴嘴連接以供應空氣到喷嘴中。出 口管排放通過觸媒床及經由觸媒床處理之廢氣。 …再者，本發明提供一種處理廢氣之方法，其包括注射 還原劑到來自使用固定來源及移動來源之燃燒程序中含有 氮氧化物之廢氣中的步驟，及將經處理的廢氣通過觸媒床 以用於還原廢氣中所包含之氮氧化物的步驟。 同時，在本發明中的氮氧化物，一般而言是指包括 ’ ’）及N2〇之化合物。應瞭解在此所使用之字詞 “還原（reduc i ng)”是要用於還原在廢氣中所包含之氮氧 化物，一般具有與移除氮氧化物相同的含意。 【實施方式】 進行本發明之最佳模式 〃根據本务明，一種用於還原氮氧化物之觸媒包含銀及 氧化銘（Ag/A12Q3) ’且該觸媒可在經由硫酸處理之後用於 還原氮氧化物。在此例中，纟經硫酸處理之後，觸媒包括 硫酸鹽且以Ag/Al2〇3 —s〇,形式存在。 、同$車乂佳為氧化鋁载體具有無晶型、γ-型，η 一型， 或ε-型結晶結構，❿可以容易還原氮氧化物。在觸媒的例 子中，氧化鋁載體能鈞目士义丄 Α、 約/、有刖述各種不同之結晶結構，載 體被塗覆在蜂巢濟μ . 且上’較佳在堇青石蜂巢體上。另外，氧 1286488 化鋁載體之含量，在以全部觸媒為基準時，較佳為〇 到〇.3g/cm3。當氧化鋁載體之含量為低於〇〇5 g/cy時05 催化活性被大幅降低。另一方面，當含量大於〇 3 3 時:催化活性不再增加。以此考量，“觸媒床，，是指經二 媒塗覆並裝設在處理氮氧化物之裝置中的蜂巢體。
在本發明中，銀是以還原銀（AgQ)，氧化銀（Ag〇)，氣 化銀（AgCl)，硝酸銀（AgN〇3) ’硫酸銀（仏如4)或其混合物 之形式來提供。此時’銀的數量在以氧化鋁载體為基礎時 較佳為1到10重量％。其原因是當銀之數量小於】重量％ 時’催化活性會大幅降低。另—方面，當銀之數量大於里ι〇° 重量％時，催化活性不再增加。 同時，若有必要的話，根據本發明之用於移除氮氧化 物之觸媒可以置放纟0.01 # 1M硫酸水溶液中，以硫酸化 處理觸媒。亦即，觸媒是以包括硫酸鹽的Ag/Al2〇3_S(V_之 形式來使用。 當氧化鋁-促進之銀觸媒在置放於〇·〇1到…硫酸水溶 液之後被用來還原氮氧化物時，所得觸媒之氮氧化物之移 _ 除活性在預定溫度範圍下被大幅增加。例如，在溫度範圍 為250到500°C時，觸媒對二氧化硫之中毒阻抗被改良。 另外，可代替將觸媒置放於硫酸水溶液中為將二氧化 、 硫連縯注射入氧化鋁-促進之銀觸媒中以使用硫酸處理觸 “ 媒。以此考里’使用二氧化硫之經硫酸處理之觸媒具有與 使用硫酸水洛液之經硫酸處理之觸媒相似的催化活性。 此時，術語“經硫酸處理”意指觸媒被置放在硫酸水 10 1286488 溶液中，或連續使用二氧化硫注射。 再者，應瞭解在此使用之字詞“觸媒，，意圖不僅指氧 化鋁-促進之銀觸媒，亦指經銀塗覆之蜂巢體。 此後，將給予產生根據本發明之用於移除氮氧化物之 觸媒的方法說明°在此’該方法為熟習該項技術者所習知 本方法將 因為本發明之觸媒較佳被塗覆在蜂巢體上 說明產生塗覆在蜂巢體上之觸媒。 根據本發明之產生觸媒之方 ^ 包括·使用劇烈的攪拌 ，緩慢地將氧化鋁加到離子交換 丁又換水中以產生均句的泥漿之 步驟；將前述泥漿塗覆在蜂巢靜 ^ 今果體、較佳為在蓳青石蜂巢體 上、較佳在具有大小15xl5xl〇cm且孔隙密度為㈣孔 /in2(84x84孔）之堇青石蜂巢體之步驟，·在室溫下先乾燥 已塗覆之蜂巢體歷時24小時 。 了丹於約120°C下乾燥已先乾 焯之蜂巢體歷時4小時；然 饮隹A 10 C/rain之速率下加埶 已乾燥之蜂巢體到500到7〇〇〇Γ • 人 … c ,再於 500 到 7〇〇c>c 下 燒經加熱之蜂巢體歷時2小時· ★收a咖 、’在將已锻燒之蜂巢體置放 於例如氯化銀（AgCl)，硝酸銀（ΑσΜη、 ^ ^
UgN〇3)，硫酸銀（AgS04)或 其混合物之溶液中之後，於宮、、w ni , 於至，里下乾燥已煅燒之蜂巢體歷 時24小時；在約i2(rc下乾焊 士· 知已煆燒之蜂巢體歷時約4小 時，然後在約1 〇°C/min之速率下★為 ,ηπ ^ 7πλ 疋年下加熱已煅燒之蜂巢體到 500 到 700。(：；接著於 500 到 70〇。「τ $ 巢體歷時2小時。 "°°c下再次锻燒已锻燒之蜂 此時，若有必要的話’用於移除氮氧化物之觸媒被置 1286488 放在酸性溶液，例如〇· 〇1到 1 M硫酸水溶液中，及在室溫
此完成根據本發明之經硫酸處理的觸媒。
的廢氣包含較低含量之硫氧化物，例如二氧化硫。 "根據本發明《還原劑是使用$氣以經由喷嘴喷灑入廢 ?中，以還原包含在廢氣中之氮氧化物為氮及水。此時， 运原劑對廢氣中所包含之氮氧化物之莫丨比例為至少 以此考量，用於還原氮氧化物成氮之還原劑可能為任 何包括碳氫化合物（例如未飽和碳氫化合物及雜鏈碳氫化 合物，較佳為乙醇）之物質。 同時，空氣使得還原劑從喷嘴被廣泛地噴灑到廢氣中 。可以使用任何氣體來取代空氣，只要是惰性的且不會與 還原劑反應。然而，在考慮成本及獲取之容易性，較佳為 將前述的空氣連同還原劑一併使用。 現5參照圖式’其中在不同圖式中所使用之相同符藥 是指相同或類似的元件。 圖1說明根據本發明之具體實施例之用於處理氮氧化 12 1286488 物之裝置。圖2說明根據本發明之具體實施例之用於處理 氮氧化物之裝置之另一個觀點。 參照圖1及2，根據本發明之用於處理氮氧化物之穿 置包括用以接收廢氣之入口管2,其作用為來自固定來源 及移動，源㈠交佳為使用如汽油、煤油及生化柴油作為燃 料，氣態或液態油的固定來源及移動來源的燃燒程序）之 含氮，化物之廢氣的流動路徑。反應器4包括一或多個與 入口管2連接之喷嘴8，以喷灑空氣及還原劑到經由入口 管2通過反應器4之廢氣中，且一或多個觸媒床ι〇係装 設f喷嘴8的後面’以使用還原劑將來自廢氣中的氮氧化 物還原。健存槽14儲存著要藉由噴嘴8噴灑出的還原劑 ’且注射泵12被裝設在儲存槽14及喷嘴8之間，以輸送 來自儲存槽u之還原劑到喷嘴8。另外，空氣泵16^ I 8連接’以供給空氣到噴嘴8中。在廢氣通過且以觸媒 床1〇處理之後’出口管6將廢氣排放。 反應器4被界定為在噴嘴8及觸媒床1〇被裝設為使廢 耽中所包含之氮氧化物還原的空間中。 4寺喷背8及觸媒床1 0是以下列方式褒設在反應器 —3有賣曾8之官’在基於廢氣之流動方向下，被置 在母個觸媒床10之前。 σ 在應态4中裝設一或多個 /、木10之情形中，具有觸媒床10及管之管件對及 觸媒床1G可被交替置放在反應器4中。 根據本發明，入口簪 動$ 在，、起始部位與固定來源或移 動來源連接，以接受爽一 、 使用口疋來源或移動來源之燃燒 13 1286488 程序的含氮氧化物之廢氣，且隨後與反應器4連接，再於 終點部位與出口管6連接以使廢氣中所包含之氮氧化物還 原’並經由出口管排放經處理廢氣。 根據本發明之喷嘴8被裝設在反應器4中，以喷潘空 氣及還原劑到通過反應器4之含有氮氧化物之廢氣中。以 此考量，喷嘴8可能以任何方式被裝設在反應器4中，只 要空氣及還原劑被合意地喷灑到廢氣中。較佳地，喷嘴8 可以單一-或多次注射模式被裝設在反應器4中，以容易 地將空氣及還原劑噴灑到經過反應器4而溫度為2〇〇到 5 0 0°C之含氮氧化物之廢氣中。 田單一管18之建構方式為數個洞形成於管之表面 且噴嘴8與這些洞連接時，則稱呼此為單一注射模式。在 多次注射模式之情形中，前述之兩個或多個管被裝設在反 應器4中。 很骒多次注射模式 原劑， 劑氧化 之數量 還原劑 較基準 較高氮 氮氧化 以控制 器被裝 例如乙醇’被注射到反應器4中時，則對於因還原 所引起之氮氧化物還原的期間，對照所噴灑還原劑 ’判斷所消耗之還原劑的數量是否適當。因此，以 夕人IW又庄射板式中所使用之相同的數量作為比 時’多切段注射模式比起單段呈 氧化物之移除活性。 式/、有 物之Γ’若有必要的話，根據本發明之用於處理 流經每個其1β 括^又在官18中之閥22, ^ 18之流體的流速。-或多個濃度感測 1286488 設在入口管2、反應器4或出口管6中，以量測存在於流 · 經入口管2、反應器4或出口管6之廢氣中氮氧化物之濃 度。控制單元20與閥22及濃度感測器24連接，以基於 · 來自濃度感測裔24之濃度資料來控制閥22。 · 此時，濃度感測器24可被裝設在入口管2、反應器4 及出口管6中之任何點，只要流經入口管2、反應器4及 出口管6中之廢氣濃度可被容易地量測。 同時，若有必要的話，噴嘴8和構成本發明裝置之喷 嘴8連接之母個官18的外表面可能使用絕緣材料來絕緣_ ’以避免200 5"〇〇。。之廢氣會使還原劑先燃燒。另外， 冷部空氣可能經由覆蓋絕緣材料之喷嘴8及/或管！8來供 給以有效避免還原劑通過噴嘴8及管18時被高溫的廢氣 如前所述，作用為噴灑空氣及還原劑之噴嘴8與空 泵16連接，空氣泵16壓縮來自大氣所供應之空氣。
8亦可接著與供給還原劑到噴嘴8中之注射泵12連接 著與儲存還原劑之儲存槽14連接。以此考量，注射果 作用為供給來自儲存槽14之還原劑到噴嘴8之動力’來 成Si16供應具有還原劑之麼縮空氣到喷 此構成在兩壓下注射還原劑到反應器4 σ 3有氮氧化物之廢氣與還原劑。 之操作的說明。 為燃料之氣態或液態 此後，將給予根據本發明之裝置 使用如汽油、煤油及生化柴油作 15 1286488 =的固定來源及移動來源的燃燒程序之含有氮氧化物之廢 邊由入口管2而被供給到包括噴嘴8及觸 ： 反應器4中。 儲存於儲存槽14中之還原劑麸德 4俊經由注射泵1 2被供 · 給到喷嘴8中，而空氣則藉由空氣恧 /、 机〜柯田工礼汞1 6被供給到噴嘴8 中。 、 另外，被供給到裝設在反應器4上之喷嘴8中的空氣 及還原劑，被喷灑到通過反應器4之含有氮氧化物之廢氣 另外，與還原劑混合之廢氣通過位在喷嘴8前面之觸 媒床1 0，以使廢氣中所包含之氮氧化物還原成氮。 再者，所處理之廢氣係經由與反應器4之終端部位連 接之出口管6排放。 以此考量，藉由空氣泵16壓縮之空氣則連同還原劑被 供給到噴嘴8中，噴嘴8則在高壓下將還原劑噴灑到廢氣 中，以立即混合含有氮氧化物之廢氣與還原劑。 同時’根據本發明之處理廢氣之裝置可能包括用於檢 鲁 測廢氣中所包含之氮氧化物之濃度的濃度感測器24，且可 以使用控制閥2 2之控制早元2 0 ’在基於來自濃度感測器 24之濃度資料，來有效地處理廢氣。 _ 如前所述，裝置被建構成一或多個管1 8 (每個包括數 個喷嘴8)被裝設在反應器4中，每個管18則與注射泵 1 2及空氣泵1 6連接，且至少一個濃度感測器24被裝設在 入口管12，反應器4及出口管6。 16 Ϊ286488 乂此考里，控制管之開啟及關閉之程度的閥Μ被裝浐 ^^管18卜 _ ’而闕22及濃度感測器24則與控制單元2〇遠 接。 心 4此田3有氮氧化物之廢氣是經由使用如汽油、煤油及生 ， ^由作為燃料之氣態或液態油的固定來源及移動來源的 二&耘序排放時，則將廢氣經由管18 (每個包括數個噴嘴 8)供給到反應器4中。 、 $時，廢氣中所包含之氮氧化物之濃度則經由裝設在 吕12 ’反應器4及出口管6上之濃度感測器^量測 φ ，其可傳送濃度資料到控制單元2〇。 在基於來自濃度感測器24輸出之濃度資料，估算使用 骞媒床1G之氮氧化物之移除活性速率，控制單元開啟 =在中毒觸媒床10前面之管18的閥22，但是會關閉位在 中毒觸媒床10之前面的另一個管18的閥22。 Μ儲存在儲存槽14中的還原劑然後使用注射泵12供給 入管18’其中管18之閥22則被開啟，接著大氣空氣則使 用空氣泵I6連同還原劑供給入管ls中，其中管is之閥 · 2 2則被開啟。 另外’供給到f 18 (其令閥22被開啟）之空氣及還 劑則經由管18之喷嘴8噴灑到流經反應器4中之含有. 氮氧化物之廢氣中。 _ 再者，混合有還原劑之廢氣通過位在嘴嘴δ後面之觸 媒床10，以使廢氣中所包含之氮氧化物還原成氮。 隨後，所處理之廢氣經由與反應器4終端部位之出口 17 1286488 排放 管 劑 解 此時’藉由空氣栗16壓縮之空氣係連同還原 -起被供給到噴嘴8中’以立即混合廢氣和還原齊卜 經由下述說明目的之實施例可能獲得本發明較佳的理 ’但其不應構成對本發明之限制。 實施例1 觸媒床之峰遙 氧化铭[Spheralite 557, Exx0ns，France]在使用劇
烈攪拌下緩慢地加入離子交換水中以產生均勻泥漿。 因此產生之泥聚被塗覆在具有大小l5xl5><^cm且孔 隙密度為20G孔/in2(84x84孔）之堇青石蜂巢⑽他叩
Kocat ’ China]上，以致於氧化鋁對堇青石蜂巢體之比例 為〇· lllg/cm3，並在室溫下乾燥歷時24小時。 經乾燥之蜂巢體被再次於12〇cC下乾燥4小時，然後 在10 C/分鉍之速率下被加熱到6〇〇〇c，再於6〇〇。[下煅燒 2小時。
經锻燒之已塗覆氧化鋁之蜂巢體被置放在硝酸銀 (Α§Ν03)水溶液[Hangye〇1 G〇ld，K〇rea]中，以致於所得蜂 巢體中銀含量為2·〗重量％ (以氧化鋁為基準），及在室 溫下乾燥24小時。 。然後所得蜂巢體於12〇〇c下乾燥4小時，然後在 1〇 C/分鐘之速率下被加熱到600。(：，再於600°C下煅燒2 夺’藉此完成根據本發明之經硫酸處理之觸媒床。 18 1286488 實施例2 觸媒庆之生產 重複實施例1之步驟，除了將氧化鋁對堇青石蜂巢體 之比例由O.lllg/cm3取代為〇·丨23g/cm3，以及將所得蜂巢 體中銀含量之比例由2· 1重量％取代為5_ 〇重量％ (以氧化 在呂為基礎）。 實施例3 觸媒庆之生產 · 重複實施例1之步驟，除了將氧化鋁對堇青石蜂巢體 之比例由0· 111 g/cm3取代為〇· 1 49g/cm3，以及將所得蜂巢 體中銀之比例由2. 1重量％取代為6. 〇重量％ (以氧化鋁為 基礎）。 實施例4 1硫酸處理之觸媼庆之4產 將根據實施例2所產生之觸媒床置放在◦.丨肘硫酸水溶 _ 液[硫酸，Duk-san Pharmaceutical lndustry c〇· Ud·，
Korea]中，並在室溫下乾燥24小時。 再次於120°C下乾燥經乾燥之觸媒床4小時，然後在 . 1 0 C/分鐘之速率下被加熱到5〇〇°C，再於5〇〇°c下煅燒2 . 小時，以產生經硫酸處理之觸媒床。 所產生經硫酸處理之觸媒床具有氧化鋁對莖青石蜂巢 體之比例為〇· 123g/cm3，在所得觸媒床中之銀含量為5· 〇 19 1286488 重量％(以氧化銘為基礎）’及在所得觸媒床中之硫酸根 (SO42 )含量為1重量％ (以氧化銘為基礎）。 實施例5 經硫酸處理之觸媒床之生產 重複實施例4之步驟，除了使用〇.2lM硫酸水溶液以 取代0 · 1Μ硫酸水溶液。 所產生經硫酸處理之觸媒床具有氧化鋁對菫青石蜂巢 體之比例為0.123g/cm3,在所得觸媒床中之銀含量為5 〇 重κ % (以氧化鋁為基礎），及在所得觸媒床中之硫酸根 (SO42-)含量為1重量％ (以氧化鋁為基礎）。 實施例6 1^1酸處理之觸媒床之生逄 重複實施例4之步驟，除了使用〇 42M硫酸水溶液以 取代0. 1Μ硫酸水溶液。 所產生經硫酸處理之觸媒床具有氧化鋁對堇青石蜂巢 體之比例為0.123g/CIn3’在所得觸媒床中之銀含量為5 〇 重量％(以氧化紹為基礎），及在所得觸媒床中之硫酸根 (S(V —)含量為4重量％ (以氧化鋁為基礎）。 實施例7 如圖1所顯示’提供一種由sus 3〇4所製成且且有高 度為15公分、寬度為15公分和長度為1〇〇公分之矩形反 20 1286488 應器[Gibo Co. Korea]，而具有數個喷嘴[TN050-SRW， Total nozzle Co·，Korea]之管被裝設在反應器中。 根據實施例1之觸媒床被裝設在反應器中具有數個噴 嘴之管的後面。 作用為還原劑之乙醇[Duk-san Pharmaceutical Industry Co.，Ltd·，Korea]被加入儲存槽中，且儲存槽 與注射泵[M930，Youngl in Co·，Korea]連接，注射泵則 與具有喷嘴之管連接。 空氣泵[HP 2· 5，Air bank compressor co., Korea] 然後與具有喷嘴之管連接，以供給經壓縮空氣到反應器中 〇 從锅爐[Jewoo royal 蒸氣銷爐，Jewoo energy Korea]之LPG (液化石油氣）燃燒器[Eg02. 9R，Elco，
Germany ]排出之廢氣及一氧化氮被供給到反應器中，及使 用質流控制器[F-201C-FAC-22-V ， Bronchost ， Netherlands]控制廢氣及一氧化氮之流速。 廢氣之流速及組成係說明在下表1中。 表1 廢氣之流速及組成 流速 組成 Ν〇χ CO h2o 〇2 mV 700 ppm 1400 ppm 6% ll°/〇 同時，當供給入反應器中之廢氣通過入口管時，使用 空氣泵及注射泵兩者將高壓空氣及乙醇同時供給入喷嘴中 21 1286488 ，以便將彼等喷灑入通過反應器之廢氣中。 此時，供給到反應器中的乙醇對氮氧化物之莫耳比例 被控制在1，且κ-類型熱偶計被裝設在反應器中以量測反 應器中的溫度。 以此考量，反應條件是以在反應器中之溫度為100到 550°C且空間速度為20,000hM的方式來控制。 使用下述方程式1計算空間速度。 方程式1 空間速度(sW): 廢氣之流速(Nm3/hr) 觸媒之體積(m3)
再者，廢氣之濃度可以在氮氧化物與乙醇反應之前及 之後，藉由可攜式氮氧化物分析器[MK，Eurotron， I taly]分析，且以下述方程式計算氮氧化物之轉化效率。 方程式2 N0X 轉化(％) = 在反應前之N0y濃度-在反應後之N0X濃度 ^應前之^[(^濃度 xl00(°/〇) 結果繪於圖3中。
實施例8 重複實施例7之步驟’除了使用根據實施例2之觸媒 床取代使用根據實施例1之觸媒床。 結果繪於圖3中。 實施例9 重複實施例7之梦驟’除了使用根據實施例5之觸媒 22 1286488 床取代使用根據實施例1之觸媒床。 結果繪於圖3中。 從圖3中可看出，當實施例7及8被相互比較時，在 氮氧化物被最大化地還原的溫度範圍，會隨著在觸媒床中 所包含的氧化鋁及銀數量而變化。另外，在比較實施例7 及9時，在氮氧化物被最大化地還原的溫度範圍，會當觸 媒床被硫酸化觸理時轉移到高溫。 實施例10 · 重複貫施例7之步驟’除了使用汽油燃燒器[〇M— 1， Olympia Co·，Korea]取代LPG鍋爐的燃燒器，乙醇對氮 氧化物之莫耳比例為2，在反應器中的溫度範圍為從2〇〇 到550°C。此時，空間速度為20, OOOh·1。 廢氣之流速及組成係說明在下表2中。 表2 廢氣之流速及組成 流速 組成 Ν〇χ CO h2o 〇2 S0? 麵mV 700 ppm 1400 ppm 6% 11% L 50ppm 結果緣於圖4中。 實施例11
重複實施例7之步驟，除了使用根據實施例2之觸媒 床取代根據實施例1之觸媒床，使用汽油燃燒器取代LPG 23 1286488 麵爐的燃燒器’乙醇對氮氧化物之莫耳比例為2，在反應 器中的溫度範圍為200到550°C。此時，空間速度為 2〇, OOOh'1 〇 供給到反應器中之廢氣組成係描述在表2中。結果繪 於圖4中。 實施例12 重複實施例7之步驟，除了使用根據實施例3之觸媒 床取代根據實施例1之觸媒床，使用汽油燃燒器取代LPG # 銷爐的燃燒器，乙醇對氮氧化物之莫耳比例為2，在反應 器中的溫度範圍為從200到550。此時，空間速度為 20, OOOh*·1 〇 供給到反應器中之廢氣組成係描述在表2中。結果綠 於圖4中。 實施例1 3 重複實施例7之步驟，除了以使用90%LNG+1〇%汽油作 _ 為燃料之内燃機工廠[5. 6MW，14PC 2. 5V DF，Nikata，
Japan]來取代LPG鍋爐的燃燒器，乙醇對氮氧化物之莫耳 比例為2 ’及反應裔溫度為4 5 0。C。此時，廢氣之流速是以 · 在混成模式（90%LNG+1 0%汽油）下時空間速度為2〇, 〇〇〇h-i . 的方式來控制’在混成模式中，在内燃機工廠操作之後， 廢氣之組成及濃度是安定的。 供給到反應器中的廢氣流速及組成係說明在表3中。 24 1286488 結果繪於圖5中。 表3 廢氣之流速及組成 流速 組成 Ν〇χ CO h2o 〇2 so2 90NmV 700 ppm 1000 ppm 6% 10% 15ppm 實施例14 重複實施例7之步驟，除了使用根據實施例4之觸媒 _ 床取代根據實施例1之觸媒床，使用90%LNG+10%汽油作為 燃料之内燃機工廠來取代LPG鍋爐的燃燒器，乙醇對氮氧 化物之莫耳比例為2，反應器溫度為450。(：。此時，廢氣之 流速是以在混成模式（9〇%LNG+l 0%汽油）下空間速度為 2 0，0 0 0 h 1的方式來控制，在混成模式中，在内燃機工廠操 作之後，廢氣之組成及濃度是安定的。 供給到反應器中的廢氣組成係說明在表3中。結果％ 於圖5中。 _ 實施例15 重複貫施例7之步驟，除了使用根據實施例5之觸媒 床取代根據實施例1之觸媒床，使用90%LNG+10%汽油作為 燃料之内燃機工廠來取代LPG锅爐的燃燒器，乙醇對氮氧 化物之莫耳比例為2，反應器溫度為450°C。此時，廢氣之 流速是以在混成模式（9 0 % L N G +1 0 %汽油）下空間速度為 2 0，0 0 0 h 1的方式來控制’在混成模式中，在内燃機工薇操 25 Ϊ286488 作之後，廢氣之組成及濃度是安定的。 供給到反應器中的廢氣組成係說明在表3中。結果繪 於圖5中。 . 實施例16 重複實施例7之步驟，除了使用根據實施例6之觸媒 床取代根據實施例1之觸媒床，使用9〇%LNG+1〇%汽油作為 砧料之内燃機工廠來取代LPG鍋爐的燃燒器，乙醇對氮氧 化物之莫耳比例為2，反應器溫度為45〇c>c。此時，廢氣之鲁 流速是以在混成模式（90%LNG + 1⑽汽油）下空間速度為 ，〇Oh的方式來控制，在混成模式中，在内燃機工廠操 作之後，廢氣之組成及濃度是安定的。 供給到反應|§中的廢氣組成係說明在表3中。結果繪 於圖5中。 如圖5所顯示，可觀察到來自使用混合燃料 (mUGHG%汽油）之固定來源及移動來源之廢氣中所包含 的氮氧化物之轉化率會隨著硫酸處理之觸媒床的數量可變鲁 化。結果為根據實施例4及5之觸媒床具有相當高轉化率 的亂乳化物’藉由使用硫酸處理根據實施例2之觸媒床所 產生的根據貝把例4到6的觸媒床可因為增加銀在氧化銘. 載體中的分散率而改良氮氧化物之轉化率。 . 實施例17 重複貫施例7之步驟’除了使用根據實施例2之觸媒 26 I286488 床取代根據實施例1之觸媒床，使用9〇%LNG+10%汽油作為 燃料之内燃機工廠來取代LPG鍋爐的燃燒器，乙醇對氮氧 化物之莫耳比例為2，反應器溫度範圍為200到550°C。此 時’廢氣之流速是以在混成模式（9〇%LNG+10%汽油）下空間 速度為20, 00Oh-1的方式來控制，在混成模式中，在内燃 機工廠操作之後’廢氣之組成及濃度是安定的。 供給到反應器中的廢氣組成係說明在表3中。結果繪 於圖6中。 實施例18 重複實施例7之步驟，除了使用根據實施例4之觸媒 床取代根據實施例1之觸媒床，在起始階段，使用1〇()%汽 油作為燃料，而在穩定階段中，使用9〇%LNG+1〇%汽油作為 燃料之内燃機工廠來取代LPG鍋爐的燃燒器，乙醇對氮氧 化物之莫耳比例為2，反應器溫度範圍為從2〇〇到55〇〇c。 此時，廢氣之流速是以在混成模s(90%LNG+10%汽油）下空 間速度為20,000^1的方式來控制，在混成模式中，在内 燃機工廠操作之後，廢氣之組成及濃度是安定的。 供給到反應器中的廢氣組成係說明在表3中。結果繪 於圖6及7中。 曰 從圖6中，可看出根據實施例17之觸媒床比根據實施 例18之觸媒床’在25Q到45QC)(：下具有較高氮氧化物轉化 率。此意指經硫酸處理之觸媒床（實施例4)比根據實施例 2之觸媒床，在每個溫度範圍下具有較高氮氧化物轉化率 27 1286488 實施例1 9 重複實施例7之步驟，除了使用根據實施例2之觸媒 床取代根據實施例1之觸媒床，使用90%LNG+10%汽油作為 燃料之内燃機工廠所排放之廢氣來取代Lp(j鋼爐的燃燒器 所排放之廢氣作為施用的氣體，乙醇對氮氧化物之莫耳比 例為1 ’反應器溫度範圍為從2 0 0到5 5 0。C。此時，廢氣之 流速是以在混成模式（90%LNG+1 0%汽油）下空間速度為 20, 0 00h 1的方式來控制，在混成模式中，在内燃機工廠操 作之後，廢氣之組成及濃度是安定的。 供給到反應器中的廢氣組成係說明在表3中。結果緣 於圖7中。 從圖7中，可看出根據實施例！ 9之觸媒床比根據實施 例18之觸媒床，在250到500%下具有較高氮氧化物轉化 率。此意指隨著乙醇對氮氧化物之莫耳比例的增加，氮氧 化物之轉化率也增加。 實施例20 如圖1所顯示，提供一種由SUS 304所製成且具有高 度為15公分、寬度為15公分和長度為1〇〇公分之矩形反 應器，而具有數個噴嘴之管被裝設在反應器前端部位中。 根據實施例2之觸媒床被裝設在包括數個噴嘴之管的 後面，且然後前述另一組觸媒床及管被裝設在反應器的後 28 1286488 面。 作用為還原劑之乙醇被注射彳 耵到储存槽中，且儲存槽盥 注射泵連接。注射泵則與具有噴嘴之管連接。 〃 空氣泵然後與具有喷嘴之昝@ m之B連接’且供給高壓
反應器中。 J 從使用90霞侧汽油作為燃料之内燃機工廠所心 之廢氣及個別-氧化氮被供給到反應器之前端部位中。使 用質流控制器控制廢氣及一氧化氮之流速。 供給到反應器中之氣體組成與濃度係描述在表3中。 反應條件是以在反應器中之溫度為從2〇〇到5〇〇〇c且空間 速度為20, OOOh — 1的方式來控制。 此時，經由每個包括數個噴嘴之管噴灑到廢氣中的乙 ㈣氮氧化物之莫耳比例為。·5。分析所得產物之步驟以 如貫施例7的相同步驟般進行。 結果繪於圖8中。 實施例21 φ 重複實施例20之步驟，除了使用每個管之乙醇對氮氧 化物之莫耳比例為1以取代〇. 5。 結果續^於圖8中。 · 實施例2 2 重複實施例20之步驟，除了 ι〇0%汽油作為内燃機工 礙之燃料來取代90%LNG + 10%汽油之混合物。供給到反應器 29 1286488 結果％於圖9中。 中的廢氣流速及組成係說明在表4中
從圖9中’可看出根據實施例21 & 22之觸媒床同時 在從300到450〇C的溫度範圍下具有極佳氮氧化物轉化率 實施例2 3 如圖1所顯示，提供一種由SUS 304所製成且具有高 度為15公分、寬度為15公分和長度為1〇〇公分之矩形反 應器[Gibo Co. Korea]，而具有數個噴嘴[TN050-SRW，
Total nozzle Co·，Korea]之管被裝設在反應器中。 根據實施例1之觸媒床被裝設在反應器中具有數個喷 嘴之管的後面。 作用為還原劑之乙醇[Duk-san Pharmaceutical Industry Co.，Ltd·，Korea]被加入儲存槽中，且儲存槽 與注射泵[M930 ’ Youngl in Co.，Korea]連接，注射泵則 與具有噴嘴之管連接。 空氣泵[HP 2.5，Air bank compressor c〇e，Korea] 然後與具有喷嘴之管連接，以供給經壓縮空氣到反應器中 30 1286488 從LPG (液化石油氣）鋼爐[jew〇〇 r〇yai蒸氣锅爐，
Jewoo energy Korea]之燃燒器[Eg02.9R，Elc〇，
Germany]排出之廢氣及一氧化氮被供給到反應器中，及使 用質流控制器[F-201C-FAC-22-V ， Bronchost ， Netherlands]控制廢氣及一氧化氮之流速。 廢氣之流速及組成係說明在下表5中。 表5 廢氣之流速及組成 流速 組成 Ν〇χ CO h2o 〇2 90NmV 700 ppm 1400 ppm 6% 11% 同時，當供給入反應器中之廢氣通過入口管時，使用 空氣泵及注射泵兩者將高壓空氣及乙醇同時供給入喷嘴中 ’以便將彼等喷灑入通過反應器之廢氣中。 此時，供給到反應器中的乙醇對氮氧化物之莫耳比例 被控制在2，反應條件是以在反應器中之溫度為2 0 0到 550。(：且空間速度為20, 00Oh·1的方式來控制。 再者，使用實施例7之方程式2計算N 2 0之產生速度 〇 結果繪於圖1 〇中。 實施例24 重複實施例2 3之步驟’除了使用根據實施例4之觸媒 床取代根據實施例1之觸媒床。 1286488 結果繪於圖1 〇中。 * 實施例25 ” 重複實施例23之步驟，除了使用根據實施例5之觸媒 ， 床取代根據實施例1之觸媒床。 結果繪於圖10中。 實施例2 6 重複實施例23之步驟，除了使用根據實施例6之觸媒 _ 床取代根據實施例1之觸媒床。 結果繪於圖1 0中。 從圖10中可看出，根據實施例24及26之經硫酸處理 之觸媒床比根據實施例23之觸媒床，在從2〇〇㈣5〇〇〇c的 溫度範圍下具有較低ΙΟ之生成速率。 產業上利用性 如刖所述’本發^明Η , w丄…… 疋有利的’因為，在根據使用汽油 、煤油及生化柴油作盔> ^ ^ ^ ^. ”、、·.“、料之氣態或液態油的固定及移動 來源的廢氣條件而定，料y 和 由根據多次注射楔式將:產生觸媒床之步驟。本發明藉 存在下轉化氮氧化物/原㈣_廢氣中以在觸媒床之 。 為氮及水而還原氮氧化物上是有效的 本發明之另-個優點為藉由在傳統HC_SCR方法中使用 32 1286488 乙醇作為還原劑的氧化作用 可以被改良。 氮氧化物之相當低的轉化率 本發明已經以例示性 語意指說明的本質， “ °明’且應瞭解所使用之術 體從前述教示的觀點來看。本發明之許多修飾及變 附申請專利範圍之範_中，$的n應瞭解在所 施。 了 發明可以非特定描述而被實 【圖式簡單說明】 (一）圖式部分 本發明之目的、特徵及其 ^ , 彳炎”、、占在參照下面所附圖式 的砰細說明而更清楚明白，其中 寸曰式 置 圖1說明根據本發明呈許者 . 八體只施例之處理氮氧化物之裝 圖2說明根據本發明且，杏 番體““列之處理氮氧化物之裝 置的另一個觀點； 心心我 圖3為顯示氮氧化物之轉 硫）溫度之函數的圖式； 巧廢札（不包括二氧化
圖4為顯示氮氧化物之轉化率為廢氣（包括二 )溫度之函數的圖式； 刀L 圖5為顯示在使用經硫酸處理之觸媒之例中，氮 物之轉化率的圖式； 圖6為顯示在使用經硫酸處理之觸媒及沒有使用經硫 -夂处理之觸媒時，氮氧化物之轉化率的圖式； 33 !286488 圖7為顯示在依據單一注射模式噴灑乙醇到廢氣之例 中，根據乙醇對氮氧化物之莫耳比之下的氮氧化物之轉化 率的圖式， ’根據 的圖式 8為顯示在依據雙注射模式喷灑乙醇到廢氣之你 乙醇對氮氧化物之莫耳比之下的氮氧化物之轉=
J 圖9為顯示在依據雙注射模式噴灑乙醇到廢氣之* ，根據在固定來源中使用之燃料的氮氧化物之轉化例 式；及 率的
圖1 0為顯示在依據雙注射模式嘖 、叭唷嘁乙醇到廢氣 ，根據在固定來源中使用之燃料的Μ η *， 1 產生效率的圖
(二）元件代表符號 2 入π f 4 反應器 6 出口管 8 噴嘴 10 觸媒床 12 注射泵 14 儲存槽 16 空氣泵 18 管 20 控制單元2 〇 22 閥 34 1286488 24 濃度感測器
35
Claims (1)
1286488 拾 種處理氮氧化物之裝置， 1® JhAv I ^ /、包括： 用於接收廢氣之入口管； 與入口管連接之反應器，其包括 一或多個與入口管連接之噴 到經由入口管谁入；其噴灑空氣及還原劑 吕進入反應器的廢氣中；及 一或多個安裝在噴嘴後面的觸 廢氣中之氮氧化物還原； 、，/、使用還原劑使 噴嘴和觸媒床係彼此朗，且 儲存要經由噴嘴喷屬屮、f房七主乂兩對方式配置； 、角賀，成出遇原劑之儲存_ · 安裝在儲存槽及噴嘴之間的注 曰’ 還原劑到噴嘴； 射泵，其從儲存槽傳送 與噴嘴連接以供給空氣到喷嘴之空氣果；及 在廢氣通過絲由觸媒床處理後排放廢氣之出口管。 根據申請專利範圍第1項之裝置，Α由w 氧化物夕鎞Λ甘产A 八中用於還原氮 觸媒床包括銀支樓在氧化結载體上之觸媒。 3、 根據申請專利範圍第i項 括叭及⑽。 置一中氮虱化物包 4、 根據申請專利範圍第i 自由去於4山斤 具中遇原劑為選 未乾和Μ化合物、雜鏈碳氫化合物及 成之族群中。 口奶尸組 倚酸5處理根據巾請專利範圍第2項之裝置，其巾觸媒另外以 6、根據申請專利範圍第5項之裝置，其中將觸媒以 36 1286488 0. 01到1M硫酸水溶液浸潰、再然後使經浸潰之觸媒乾燥 及煅燒，或將二氧化硫連續流入與觸媒接觸來進行硫酸處 理。 拾壹、圖式： 如次頁
37 1286488 柒、指定代表圖： (一） 本案指定代表圖為：第（1 )圖。 (二) 本代表圖之元件代表符號簡單說明： 捌、本案若有化學式時，請揭示最能顯示發明特徵的化學式 2 入口管 4 反應器 6 出口管 8 喷嘴 10 觸媒床 12 注射果 14 儲存槽 16 空氣泵 18 管
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