TW526679B - Organic electroluminescent device and method for fabricating same - Google Patents
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526679 Α7 Β7 五、發明說明() 【發明之背景】 發明之領域 本發明係關於一有機電致發光裝置(在下文中以有機EL 裝置提及),尤詳於有較高亮度、較長壽命及有較低驅動電壓之 較高效率的有機EL裝置及其製造方法。 相關技術之描沭 裝 訂 譁 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 有機EL裝置是一種發光裝置,其利用原理爲當施加一電 場,螢光物質發光,以反應由陽極入射的洞及由陰極入射的電 子之電荷再結合。在伊士曼科達公司(Eastman Kodak Company ) 的C.W. Tang等人報導一種利用雙層結構的低電壓驅動的有機 EL 裝置(C.W· Tang,S.A.Vanslyke,Applied Physics Letters,51, 913 ( 1987)等)之後,有機EL裝置的硏究已被迅速地實行。 Tang等人報導一種有機EL裝置,利用參(8-羥4琳醇)鋁於 電子傳送及發光層,及一種三苯二胺衍生物於洞傳送層。此等 堆疊的結構優點有改善進入發光層的洞之入射效率;阻塞從陰 極入射的電子,增加從電荷再結合產生的激發子之效率;及限 制激發子進入發光層。由一洞入射及傳送層和一電子傳送及發 光層組成的雙層結構或由一洞入射及傳送層、一電子傳送及發 光層及一電子入射及傳送層組成的三層結構爲已熟知的有機EL 裝置。爲了要增加入射的洞及電子之再結合效率,對裝置結構 或製造過程的許多改良已被提出至上述的多層裝置。做爲洞傳 送材料,三苯胺的衍生物如4,4\4’’-參(3-甲基苯基苯基胺基)-三苯胺及芳族二胺衍生物如N,N’-二苯基雙(3-甲基苯基) -[1,Γ-聯苯]-4,[二胺(其爲星爆分子),爲已熟知(例如曰本專 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS)A4規格(210 X 297公釐) 526679 A7 _____ B7 五、發明說明() 利申請案公開編號 20771/1996、40995/1996、40997/1996 及 87122/1996)。 做爲電子傳送材料,噚二氧唑的衍生物、三唑的衍生物及 其類似物爲已熟知。 做爲電子傳送及發光材料,鉗合錯合物如鋁化參(8-羥喹 啉酸)錯合物爲已知,也已熟知利用發光材料和少量的螢光色 素混合物之裝置有改善的效率。做爲此等螢光色素,已知有薰 草素衍生物、四苯丁二烯衍生物、雙苯乙烯衍生物、噚二氧唑 衍生物、外啉衍生物、苯噚唑啉類色素、二苯駢哌喃類色素、 二苯并吨啶類色素等等。據報導,在可見光從藍色到紅色範圍 內不同顏色的光線可由此等材料獲得,預期可實現全彩色的有 機EL裝置(例如日本專利申請案公開編號239655/1996、 138561/1995、200289/1991 等)。 然而,雖然三層或多層有機EL裝置的發射效率高,驅動 電壓由於載體入射屏壁及整體膜厚的增加而增大。此外,當使 用傳統的電子傳送及發光層,其缺點爲由於洞入射至發光層的 高屏壁使操作壓力增大。另一方面,由和陽極接觸的洞可注入 發光層組成的裝置有較低的發光閾値電壓。然而,缺點爲當高 電壓施加至此裝置時,發射效率降低。 有高效能的裝置之製造方法也已被報導。例如,利用暴露 於電漿中的ITO膜之裝置比利用未暴露於電漿中的IT0之裝置 有較低的發光閾値電壓(例如第44屆春季會議的延伸摘要(曰 文),Jpn· Soc· Appl· Phys”1997, No.3,pp.ll48,29a_NK-3)。也有 報導利用暴露於紫外光下的ITO膜之裝置沒有改善發射效率(日 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS)A4規格(210 X 297公釐) ------------裝:丨 l· (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁)
訂V 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 526679 A7 --- B7 五、發明說明() 本專利申請公開編號261484/1998)。 .近來,有著高亮度及長壽命的有機EL裝置已被揭示或報 導,但彼等在此些特性上都不足夠。因此極需發展材料及製造 方法來使EL裝置有優越的性能。 【發明之槪述】 本發明的目的爲提供一有機EL裝置,有著高亮度、高發 射效率、長壽命及低操作壓力。 根據本發明第一實施態樣,本發明提供一有機EL裝置包 括:以波長l〇〇-200nm的紫外光照射的陽極、相鄰於此陽極的 發光區、及陰極。 根據本發明第二實施態樣,本發明提供一有機EL裝置的 製造方法,包括下列步驟:以波長100-200nm的紫外光照射陽 極;形成一有機層包括相鄰於此陽極的發光區;及在有機層上 形成一陰極。 根據本發明第三實施態樣,本發明提供一有機EL裝置包 括:以波長l〇〇-200mn的紫外光照射的陽極、洞入射區,其包 含以下列通式62代表的之單一化合物或混合物、發光區及^極 (其中Aru& Arn分別各自代表有取代基或無取代基的有5到 42個碳原子的伸方基’而Arls到Arn分別各自代表有取代基或 無取代基的有6到2〇個碳原子的芳基,在此其取代基爲義^原 子、羥基、硝基、氰基、有取代基或無取代基的烷基、有耳又^ 基或無取代基的烯基、有取代基或無取代基的環院基、有取代 基或無取代基的烷氧基、有取代基或無取代基的芳族烴基、有 取代基或無取代基的芳族雜環基、有取代基或無取代基的芳产 裝 I 1 訂 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS)A4規格(210 X 297公釐) 526679 A7 B7 五、發明說明() 基、有取代基或無取代基的芳氧基、有取代基或無取代基的烷 氧羰基及羧基)。 [式 62]
Afi4— — Aru—N — — N — 峋 竓 峋 根據本發明第四實施態樣,本發明提供一有機EL裝置的 製造方法,包括下列步驟:以波長100-200nm的紫外光照射陽 極;在陽極上形成一洞入射區;形成一發光區;形成一電子入 射區;及在有機層上形成一陰極。 由暴露於波長100-200nm紫外光下的陰極所組成的裝置 有較高的亮度、較長的壽命、較高的發射效率及較低的操作電 壓,所以本發明的效果顯著。 本發明之上述及其他目的、特徵及優點由隨後之說明當 可更加明白。 【較佳具體例之說明】 現在,參照隨附之圖式將本發明更明確地說明。 根據本發明的第一及第二實施態樣(在下文中以”第一 個發明”提及)的有機EL裝置的結構包括在電極之間有一或 多個有機層。 如圖1所示,根據第一個發明的有機EL裝置的第一個實 施例包括有陽極12、發光區13及陰極15覆蓋於基片11上。 如圖2所示,根據第一個發明的有機EL裝置卸第二個實 施例包括有陽極12、發光區13、電子入射區14及陰極15覆蓋 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS)A4規格(210 X 297公愛) -------------裝---^ (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 訂·1 #· 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 526679 B7 五、發明說明() 於基片11上。 根據本發明的第三及第四實施態樣(在下文中以,,第二 個發明”提及)的有機EL裝置的結構包括在電極之間有二或 多個有機層較佳。 如圖3所示,根據第二個發明的有機EL裝置的第三個實 施例包括有陽極22、洞入射區23、發光區24及陰極25覆蓋於 基片21上。 如圖4所示,根據第二個發明的有機EL裝置的第四個實 施例包括有陽極22、洞入射區23、發光區24、電子入射區26 及陰極25覆蓋於基片21上。 所有實施例中之陽極12、22皆以波長100-200nm紫外光 照射。 選擇用以照射的燈沒有特殊限制,只要能發出波長100-200nm的光線,並有lmW/cm2的功率即可。燈的實例包括準分 子紫外燈、準分子雷射(excimer laser)及氖燈。 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 已熟知根據本發明之波長100-200nm紫外光會被大氣的 氧吸收,形成氧自由基(R· Kingslake,Applied Optics and Optical Engineering I,Academic Press,New York and London, ρ· 131, 1965)。因爲氧自由基產生及對陽極材料的光電效應,使得陽極 材料的氧組成份在陽極的表面區域增加。此改變了有機薄層和 陽極之間界面的性質,並改善了裝置的EL性質(亮度、操作 電壓、效率及壽命)。因爲受到產生的氧自由基淸理陽極,使得 陽極和有機薄層之間的附著增加,有機EL裝置的性能得以改 善。 5 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS)A4規格(210 X 297公釐) 526679 A7 ..................................... - B7 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 五、發明說明() 事先以濕式方法、臭氧方法淸洗,或使此陽極暴露在電 漿,如氧電漿之中,將可使以100-200nmUV光照射此陽極時具 有更好的效果。 有機薄膜EL裝置的陽極做爲注入洞到發光區或洞入射區 之用,且有4eV以上或較佳有4·5 ev以上的功函數之陽極爲有 效。於本發明之可使用的陽極材料較佳爲一種導電性氧化物。 用於本發明具體的實例包括氧化銦-錫合金(ITO,indium-tin oxide alloy )、氧化錫(NESA )、氧化錫銻合金(ATO, tin-antimony oxide alloy )、氧化鋅及鋅·銘合金(AZO, zinc-aluminum alloy )。 陰極做爲注入電子到發光區或電子入射區之用,較佳爲 有較小的功函數的材料所製成。雖然在陰極材料上無特殊的限 制,具體的實例包括銦、鋁、鎂、鎂-銦合金、鎂.合金、銘-鋰合金、鋁-銃-鋰合金及鎂-銀合金。 在一或多層的有機薄膜之間和陽極接觸形成可用於第一 個發明之發光區的材料是由以式1代表的化合物製成。 [式1] Ar2 —N— Αϊ{——Ν——Αι5 Ar3 Ar4 在式1中,Aq代表有取代基或無取代基的有5到42個 碳原子的伸芳基。此基的實例包括伸萘基、伸蒽基、伸嗯基、1 : 2苯伸咂基、1 ·· 2 ·· 7 ·· 8二苯伸咂基、1 ·· 2 : 11 ·· 12二苯伸咂 基、伸特麗綾基(terylenylene)、2,3,6,7-伸二苯駢蔥基、雙伸 蒽基、10,1(M申(9,9’_雙蒽)基、4,_伸(1,1’_雙萘)基、4,1〇’_伸(1,少_ (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 丨_ 裝 訂---d---- 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS)A4規格(210 X 297公釐) 526679 A7
經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 萘蒽)基、或以下列式2所代表之二價基(其中Al<6到& 各自爲伸萘基或伸蒽基)。 Γδ^8ί1 [式2] ——Ar?——Ar8 此外實例包括由芳族烴類或縮合的聚環烴類,如菲隹 油腦及聯三苯;或雜環化合物或縮合的雜環化合物,如作哩了 口比略、噻吩、咬喃、咪哩、吡唑、異噻唑、異噚唑、此啶、祉 讲、嘧啶、此嗒畊、呋咕、苯并噻吩、異苯并呋喃、酚噚畊、 口引哚嗪、吲哚、異吲哚、1H-吲唑、嘌呤、喹啉、異喹啉、呔 畊、嘹啶、噚琳、喹唑啉、苯并嗒畊、喋啶、/5 -咔啉、啡啶、 二苯并此啶、嗯啶、啡啉、二苯并此哜及啡噻畊,移去兩個氫 原子所形成的二價基。人^到Ar5*別各自代表有取代基或無取 代基的有6到20個碳原子的芳基,Ar23 Ar5M少其中之一有 取代基或無取代基的苯乙烯基做爲取代基。 有6到20個碳原子的此芳基之實例包括苯基、萘基、蒽 基、菲基、萘¥基及宸基。 鹵素原子做爲取代基的實例包括氟、氯、溴及碘。 取代或未取代的胺基以-NXA2代表。X2的實例各自 獨立,包括氫原子、甲基、乙基、丙基、異丙基、正丁基、^ 級丁基、異丁基、三級丁基、正戊基、正己基、正庚基、正辛 基、羥甲基、1-經乙基、2-羥乙基、2-羥異丁基、1,2-二羥乙基、 -------------·»^ίκ —— {請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 訂 ---^----- 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS)A4規格(210 X 297公釐) 526679 Α7 Β7 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 五、發明說明() 1>二羥異丙基、2,3-二羥三級丁基、1,2,3-三羥丙基、氯甲基、 1- 氯乙基、2-氯乙基、2-氯異丁基、1,2-二氯乙基、1,3-二氯異 丙基、2,3-二氯三級丁基、1,2,3-三氯丙基、溴甲基、1-溴乙基、 2- 溴乙基、2-溴異丁基、1,2-二溴乙基、1,3-二溴異丙基、2,3_二 溴三級丁基、1,2,3-三溴丙基、碘甲基、1-碘乙基、2-碘乙基、2-碘異丁基、1,2-二碘乙基、1,3-二碘異丙基、2,3-二碘三級丁基、 1,2,3_三碘丙基、胺甲基、1-胺乙基、2-胺乙基、2_胺異丁基、1,2-二胺乙基、1,3-二胺異丙基、2,3-二胺三級丁基、1,2,3-三胺丙基、 氰甲基、1-氰乙基、2-氰乙基、2-氰異丁基、1,2-二氰乙基、1,3-二氰異丙基、2,3-二氰三級丁基、1,2,3-三氰丙基、硝甲基、1-硝乙基、2-硝乙基、2-硝異丁基、1,2-二硝乙基、1,3-二硝異丙 基、2,3-二硝三級丁基、1,2,3-三硝丙基、苯基、1-萘基、2-萘 基、1-蒽基、蒽基、蒽基、1-菲基、2-非基、3_菲基、4_ 菲基、9-菲基、1-萘¥基、2-萘¥基、9-萘¥基、4_苯乙烯 苯基、1-¾基、2-芨基、4-襄基、2-聯苯基、3-聯苯基、4-聯苯 基、對聯三苯_4-基、對聯三苯-3-基、對聯三苯_2_基、間聯三苯 冰基、間聯三苯-3-基、間聯三苯-2-基、鄰甲苯基、間甲苯基、 對甲苯基、對三級丁基苯基、對-(2-苯丙基)苯基、3-甲基-2-萘基、4_甲基-1-萘基、4-甲基小蒽基、4’-甲聯苯基、4”-三級丁 基-對聯三苯_4-基、2-此咯基、3-此咯基、此啡基、2-祉啶基、3_ 口比啶基、4-α比啶基、2-吲哚基、3-吲哚基、扣引哚基、5-吲哚基、 6-吲哚基、7-吲哚基、1·異吲哚基、3-異吲哚基、4-異吲哚基、 5-異吲哚基、6-異吲哚基、7-異吲哚基、2-呋喃基、3-呋喃基、 2-苯并呋喃基、3-苯并呋喃基、4-苯并呋喃基、5-苯并呋喃基、 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS)A4規格(210 X 297公釐) 526679 Α7 ___Β7 五、發明說明() 6-本并吹喃基、7-苯并咬喃基、1-異苯并咬喃基、3-異苯并α夫喃 基、4-異苯并呋喃基、5-異苯并呋喃基、6-異苯并呋喃基、7-異 苯并咬喃基、2-4琳基、3-唆琳基、4-4^林基、5-+#基、6-4 啉基、7-喹啉基、8·喹啉基、1-異喳啉基、3-異喳啉基、4-異4 啉基、5-異喹啉基、6-異喹啉基、7-異喹啉基、8-異喳啉基、2_ 喹喏啉基、5-喹喏啉基、6·喹喏啉基、1-咔唑基、2-咔唑基、3-咔唑基、4-咔唑基、1-啡啶基、2-啡啶基、3-啡啶基、4-啡啶基、 6-啡H疋基、7-啡卩疋基、8-啡卩定基、9-啡卩定基、10_啡U定基、1-二苯 并外bH疋基、2-_^本并此卩定基、3-二苯并此U定基、4-二苯并η比Π定基、 9-二苯并吡啶基、1,7-啡啉_2_基、1,741 非啉-3-基、1,7-啡啉-4-基、 1,7_啡#-5-基、1,7_啡琳-6_基、1,7-啡#_8_基、1,7_啡琳冬基、 1,7-啡啡_1〇_基、1,8_啡琳-2_基、1,8-啡琳-3·基、1,8-啡琳-4-基、 1,8-啡啉-5-基、1,8_啡啉-6-基、1,8-啡啉-7_基、1,8-啡啉冬基、 1,心啡啉-10-基、1,9-啡啉冬基、1,9-啡啉各基、1,9-啡啉-4-基、 1,9-啡啉_5_基、1,9-啡啉各基、1,9-啡啉_7_基、1,9_啡啉各基、 1,9-啡啉_1〇_基、1,1〇_啡啉_2_基、1,1〇_啡啉各基、1,1〇-啡啉_4_ 基、1,10-啡#_5_基、2,9-啡啉小基、2,9-啡啉_3_基、2,9-啡啉-4_ 基、2,9-啡啉-5-基、2,9-啡啉-6_基、2,9_啡啉-7基、2,9-啡啉各 基、2,9-啡琳_10-基、2,8_啡琳小基、2,8-啡琳-3-基、2,8-啡琳-4_ 基、2,8_啡琳-5-基、2,8-啡琳·6_基、2,8-啡琳_7基、2,8_啡琳-9-基、2,8-啡啡-10-基、2,7-啡琳-1_基、2,7-啡琳-3-基、2,7-啡琳-4_ 基、啡σ林-5_基、2,7_啡琳-6-基、2,7-啡琳-8_基、2,7-啡琳-9_ 基、2,7-啡啉-10-基、1-啡哜基、2-啡哜基、1-啡噻畊基、2-啡 嗔畊基、3-啡嗔畊基、4-啡嚷啡基、1-啡噚畊基、2_啡噚啡基、 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS)A4規格(210 X 297公釐) (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製
526679 A7 B7 五、發明說明() 3-啡噚畊基、4-啡噚啡基、2-噚唑基、4-噚唑基、5-嘮唑基、2-噚二唑基、5-噚二唑基、3-呋咕基、2-噻吩基、3-噻吩基、2-甲 吡咯-1-基、2-甲此咯-3-基、2-甲吡咯_4_基、2-甲吡咯-5-基、3-甲口比咯-1-基、3-甲祉咯-2-基、3-甲此咯_4_基、3_甲此咯_5_基、 2_三級丁基此咯-4-基、3_ (2-苯丙基)此咯小基、2-甲基小吲 哚基、4-甲基-1 —卜朵基、2-甲基_34卜朵基、4-甲基_3冽卜朵基、2-三級丁基_1_吲哚基、4-三級丁基-1-吲哚基、2-三級丁基-3-吲哚 基、及4-二級丁基-3-$卜朵基。 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 取代或未取代的烷基的實例包括甲基、乙基、丙基、異 丙基、正丁基、二級丁基、異丁基、三級丁基、正戊基、正己 基、正庚基、正辛基、羥甲基、1-羥乙基、2-羥乙基、2-羥異丁 基、1,2-二羥乙基、1,3-二羥異丙基、2,3-二羥三級丁基、1,2,3-三羥丙基、氯甲基、1-氯乙基、2-氯乙基、2-氯異丁基、1,2-二 氯乙基、1,3-二氯異丙基、2,3-二氯三級丁基、1,2,3_三氯丙基、 溴甲基、1-溴乙基、2-溴乙基、2-溴異丁基、1,2-二溴乙基、1,3-二溴異丙基、2,3-二溴三級丁基、1,2,3-三溴丙基、碘甲基、1-職乙基、2-硝:乙基、2-職異丁基、1,2-^硝:乙基、1,3-_^職異丙 基、2,3-二碘三級丁基、1,2,3-三碘丙基、胺甲基、1-胺乙基、2-胺乙基、2-胺異丁基、1,2-二胺乙基、1,3-二胺異丙基、2,3-二 胺三級丁基、1,2,3-三胺丙基、氰甲基、1-氰乙基、2-氰乙基、2-氰異丁基、1,2-二氰乙基、1,3-二氰異丙基、2,3-二氰三級丁基、 1,2,3-三氰丙基、硝甲基、1-硝乙基、2-硝乙基、2-硝異丁基、1,2-二硝乙基、1,3-二硝異丙基、2,3_二硝三級丁基、1,2,3-三硝丙基。 取代或未取代的烯基的實例包括乙烯基、丙烯基、1-丁烯 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS)A4規格(210 X 297公釐) 526679 Α7 Β7 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 五、發明說明() 基、2-丁烯基、3-丁烯基、1,3-丁二烯基、1-甲基乙烯基、苯乙 烯基、2,2二苯乙烯基、1,2二苯乙烯基、1-甲基丙烯基、1,1-二 甲基丙烯基、2-甲基丙烯基、1-苯丙烯基、2-苯丙烯基、3-苯丙 嫌基、3,3- —^本丙嫌基、1,2-__^甲丙嫌基、1-苯基-1-丁嫌基及3_ 苯基-1-丁烯基。 取代或未取代的環烷基的實例包括環丙基、環丁基、環 戊基、環己基、及4-甲基環己基。 取代或未取代的烷氧基以-0Y來表示,而Y的實例包括 甲基、乙基、丙基、異丙基、正丁基、二級丁基、異丁基、三 級丁基、正戊基、正己基、正庚基、正辛基、羥甲基、1-羥乙 基、2-羥乙基、2_經異丁基、1,2-二羥乙基、1,3-二羥異丙基、2,3-二羥三級丁基、1,2,3-三羥丙基、氯甲基、:U氯乙基、2-氯乙基、 2-氯異丁基、1,2-二氯乙基、1,3-二氯異丙基、2,3-二氯三級丁 基、1,2,3-三氯丙基、溴甲基、1-溴乙基、2-溴乙基、2-溴異丁 基、1,2-二溴乙基、1,3-二溴異丙基、2,3_二溴三級丁基、1,2,3-三溴丙基、碘甲基、1-碘乙基、1碘乙基、2-碘異丁基、1,2-二 碘乙基、1,3-二碘異丙基、2,3-二碘三級丁基、1,2,3-三碘丙基、 胺甲基、Η安乙基、2-胺乙基、2-胺異丁基、1,2-二胺乙基、1,3-二胺異丙基、2,3-二胺三級丁基、1,2,3-三胺丙基、氰甲基、1-氰乙基、2-氰乙基、2-氰異丁基、1,2-二氰乙基、1,3-二氰異丙 基、2,3-二氰三級丁基、1,2,3-三氰丙基、硝甲基、1-硝乙基、2_ 硝乙基、2-硝異丁基、1,2-一^硝乙基、1,3-_^硝異丙基、2,3-一. 硝三級丁基、1,2,3-三硝丙基。 取代或未取代的芳烴基的實例包括苯基、1-萘基、2-萘基、 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 丨_ 裝
訂V 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS)A4規格(210 X 297公釐)
526679 五、發明說明() 1- 蕙基、2_二土、9_蒽基、L菲基、2_菲基、3_菲基、4_菲 基、9-菲基、n ¥基n甲基、μ襄基、2讓 襄基、4-¾¾ 2_聯本基、3_聯苯基、4_聯苯基 *、 對聯三苯福、對聯三苯·2基、間聯三私基、間聯三料 基、間聯二苯-2-基、鄰甲苯基、間甲苯基、對甲苯基、對三級 丁苯基、對-(2-苯丙基)苯基、3_甲基-2_萘基、4_甲基小萘基、 4_甲基_1·蒽基、4’,聯苯基及4”_三級丁基_對聯三苯冰基。 取代或未取代的芳族雜環基的實例包括^此咯基、比咯 基、3_此咯基、吨啩基、2-,比啶基、3_。比啶基、4-α比啶基、引 口朵基、2-·朵基、3巧卜朵基、l朵基、5_,引,朵基、6_脅朵基、 7冽卜朵基、1-異吲哚基、2-異吲哚基、3-異吲哚基、‘異吲哚基、 5-異吲哚基、6-異吲哚基、7-異吲哚基、2-呋喃基、3_呋喃基、 2- 苯并呋喃基、3-苯并呋喃基、4_苯并呋喃基、苯并呋喃基、 6_苯并呋喃基、7-苯并呋喃基、:μ異苯并呋喃基、3_異苯并呋喃 基、4-異苯并呋喃基、5-異苯并呋喃基、6-異苯并呋喃基、7-異 苯并咬喃基、2-啥琳基、3-林基、4-17奎琳基、5-峻琳基、6-峻 啉基、7-喹啉基、8_喳啉基、1-異喹啉基、3-異喹啉基、4-異喹 啉基、5-異喹啉基、6-異喳啉基、7-異喹啉基、8-異喳啉基、2-喳喏啉基、5-喳喏啉基、6-喹喏啉基、1-咔唑基、2-咔唑基、3-咔唑基、4_咔唑基、9-咔唑基、1-啡啶基、2-啡啶基、3-啡啶基、 4-啡啶基、6-啡啶基、7-啡啶基、8-啡啶基、9-啡啶基、10-啡啶 基、1_二苯并ϋ比Π定基、2-二苯并#btl定基、3-二苯并0比卩定基、4-一 苯并吡啶基、9-二苯并此啶基、1,7_啡啉-2-基、1,7-啡琳-3-基、 1,7_啡啉-4_基、1,7-啡啉-5-基、1,7-啡啉各基、1,7_啡啉各基、 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS)A4規格(210 X 297公爱) ——.--------Φ!裝 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) * ·ϋ H 1^、1 ·Μ· ΗΜΜ I ΜηΜ M·· MUM _ . 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 526679 Α7 Β7 五、發明說明() 1,7-啡啡_9_基、1,7-啡啡-10-基、1,8-Π非啡-2-基、1,8·啡參3-基、 1,8-啡琳-4-基、1,8-啡琳-5-基、1,8-啡啡-6-基、1,8_啡啡_7-基、 1,8-啡琳_9_基、1,8-啡琳·10_基、1,9-啡琳-2-基、1,9-啡琳-3-基、 1,9_啡啉_4_基、1,9-啡啉-5-基、1,9·啡啉各基、1,9_啡啉_7_基、 1,9-啡琳-8基、1,9-啡琳-10-基、1,1〇_啡琳-2-基、1,1〇_啡琳-3_ 基、1,10_啡琳-4-基、1,10-啡口林-5_某、2,9-啡琳-1-基、2,9_啡琳-3-基、2,9_啡琳-4-基、2,9-啡琳-5-基、2,9-啡琳-6-基、2,9-啡琳-7-基、2,9-啡啉_8_基、2,9-啡啉-10-基、2,8·啡啉小基' 2,8-啡啉 •3-基、2,8-啡琳_4_基、2,8-啡琳-5-基、2,8-啡琳_6_基、2,8_啡啡_ 7- 基、2,8-啡琳-9-基、2,8-啡琳_10_基、2,7_啡0林-1-基、2,7-啡琳 -3-基、2,7-啡琳_4-基、2,7-啡琳-5-基、2,7-啡琳_6·基、2,7-啡口林- 8- 基、2,7-啡啉-9-基、2,7•啡啉·10·基、1-啡畊基、2-啡畊基、1-啡噻畊基、2-啡噻哜基、3-啡噻畊基、4-啡噻畊基、10-啡噻啡 基、1_啡噚畊基、2-啡噚畊基、3-啡噚畊基、4-啡噚畊基、10-啡噚讲基、2-噚唑基、4-噚唑基、5-噚唑基、2-噚二唑基、5-噚 二唑基、3-呋咕基、2-噻吩基、3-噻吩基、2-甲此咯小基、2-甲 吡咯-3-基、2-甲吡咯-4-基、2-甲此咯-5-基、3-甲吡咯_1_基、3-甲口比咯-2-基、3-甲此咯_4_基、3-甲此咯-5-基、2-三級丁基此咯-4_基、3- (2-苯丙基)此略-1-基、2-甲基-1』弓卜杂基、4-甲基-1- 朵基、2-甲基-3-叫卜朵基、4-甲基各^卜朵基、2-二級丁基-1“引 17朵基、4-二級丁基-l-巧卜杂基、2-二級丁基-3-6卜朵基、及4-二級 丁基-3-^0朵基。 取代或未取代的芳烷基的實例包括苯甲基、1-苯乙基、2-苯乙基、1-苯異丙基、2-苯異丙基、苯基三級丁基、α -萘甲基、 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS)A4規格(210 X 297公釐) (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 裝 訂· 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 526679 A7 _B7__ 五、發明說明() 1_«-萘乙基、2-«-萘乙基、1-^萘異丙基、2-〇:-萘異丙基、 /5 -奈甲基、1-/3-奈乙基、2-/3 -奈甲基、l-yS -奈異丙基、2- β _ 萘異丙基、1-此咯甲基、2_ ( l-α比略基)乙基、對甲苯甲基、間 甲苯甲基、鄰甲苯甲基、對氯苯甲基、間氯苯甲基、鄰氯苯甲 基、對溴苯甲基、間溴苯甲基、鄰溴苯甲基、對碘苯甲基、間 碘苯甲基、鄰碘苯甲基、對羥基苯甲基、間羥基苯甲基、鄰羥 基苯甲基、對胺基苯甲基、間胺基苯甲基、鄰胺基苯甲基、對 硝基苯甲基、間硝基苯甲基、鄰硝基苯甲基、對氰基苯甲基、 間氰基苯甲基、鄰氰基苯甲基、1-羥基-2-苯基異丙基及1-氯-2-苯基異丙基。 取代或未取代的芳氧基以-0Ζ代表,其中Ζ可爲苯基、1-秦基、2-秦基、1-蒽基、2_蒽基、9-蒽基、1-非基、2-非基、3_ 菲基、4-菲基、9-菲基、1-萘¥基、2_萘苧基、9_萘苹基、1-¾ 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 基、2-雇基、4-辰基、2-聯本基、3-聯本基、4-聯本基、對聯二 苯_4_基、對聯三苯·3·基、對聯三苯冬基、間聯三苯斗基、間 聯三苯-3-基、間聯三苯-2-基、鄰甲苯基、間甲苯基、對甲苯基、 對三級丁苯基、對-(2-苯丙基)苯基、3-甲基-2-萘基、4-甲基-1-奈基、4-甲基_1-总基、4^甲聯苯基、4"-二級丁基_封聯二苯-4_ 基、2_吨咯基、3^比咯基、此畊基、2-吨啶基、3-此啶基、4-口比 啶基、2-吲哚基、3-吲哚基、4“引咕基、5-吲哚基、6-吲哚基、 7-吲哚基、1-異吲哚基、3-異吲哚基、4-異吲哚基、5-異吲哚基、 6- 異叫卜朵基、7-異丐卜朵基、2-呋喃基、3_呋喃基、2-苯并呋喃基、 3-苯并呋喃基、4-苯并呋喃基、5-苯并呋喃基、6-苯并呋喃基、 7- 苯并呋喃基、1-異苯并呋喃基、3-異苯并呋喃基、4-異苯并呋 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS)A4規格(210 X 297公釐) 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 526679 Α7 Β7 五、發明說明() 喃基、5-異苯并呋喃基、6-異苯并呋喃基、7-異苯并呋喃基、2-喹啉基、3-喳啉基、4-喳啉基、5-喹啉基、6-喹啉基、7-喳啉基、 8-口奎琳基、1-異峻琳基、3_異唆琳基、4-異峻#基、5-異0^林基、 6-異喹啉基、7-異喳啉基、8-異喹啉基、2-喹喏啉基、5-喳喏4 基、6-喳喏啉基、1-咔唑基、2-咔唑基、3-咔唑基、4-咔唑基、 1-啡啶基、2-啡啶基、3-啡啶基、4-啡啶基、6-啡啶基、7-啡口定 基、8-啡卩定基、9-啡Π定基、10-啡卩疋基、1-_*苯并。比卩定基、2-一^ 苯并此卩定基、3-二苯并此卩定基、4-二苯并祉陡基、9-二苯并η比口定 基、1,7-啡啉冬基、1,7_啡啉各基、1,7_啡啉斗基、1,7-啡啉-5_ 基、1,7_啡啉-6_基、1,7-啡啉各基、1,7-啡啉-9-基、1,7-啡啉-10-基、1,8-啡琳-2-基、1,8_啡琳-3-基、1,8_啡琳-4-基、1,8_啡。林-5-基、1,8_啡啉-6_基、1,8_啡啉_7-基、1,8·啡啉冬基、1,8-啡啉-10_ 基、1,9-啡琳-2_基、1,9-啡11林-3-基、1,9-啡琳_4-基、1,9-啡琳-5_ 基、1,9-啡琳-6-基、1,9-啡琳-7-基、1,9-啡琳-8-基、1,9_啡琳_1〇_ 基、1,1〇-啡0林-2-基、1,10-啡啡-3-基、1,10-啡琳-4-基、1,10-口非 琳-5_基、2,9_啡琳小基、2,9-啡#-3_基、2,9-啡琳_4_基、2,9-啡 琳·5-基、2,9·啡琳_6_基、2,9-啡琳-7-基、2,9-啡琳-8-基、2,9·啡 啉-10-基、2,8-啡琳-1·基、2,8_啡琳_3·基、2,8-啡參4-基、2,8-啡口林_5_基、2,8-啡琳-6-基、2,8-啡琳-7-基、2,8-啡琳-9-基、2,8-啡琳-10-基、2,7-啡琳小基、2,7_啡琳-3-基、2,7_啡琳-4_基、2,7-啡啉-5-基' 2,7-啡啉各基、2,7-啡啉各基、2,7_啡啉_9·基、2,7-啡口林-10-基、1-啡讲基、2-啡讲基、1_啡嗔畊基、2-啡嗔併基、3-啡噻畊基、4-啡唆畊基、1-啡噚畊基、2-啡噚畊基、3-啡噚啡基、 4-啡喝0井基、2-喝Π坐基、4-喝Π坐基、5-喝Π坐基、2-喝二Π坐基、 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS)A4規格(210 X 297公釐) -----------裝---^丨·--- 1 訂---^----- (請先間讀背面之注意事項再填寫本頁) A7 ___B7 五、發明說明() 17号二唑基、3-呋咕基、2-噻吩基、3-噻吩基、2-甲此咯小基、2-甲口比咯各基、2_甲。比咯-4-基、2-甲此略-5_基、3-甲吡咯-1-基、 3-甲吡咯_2_基、3-甲此咯-4·基、3-甲此咯-5-基、2-三級丁基吡 略_4_基、3_ (2_苯丙基)此咯小基、2-甲基小·朵基、4_甲基-1"·口引朵基、2-甲基-3-0弓卜杂基、4-甲基-3』弓卜朵基、2-二級丁基-1_ 吲哚基、4-三級丁基-1-吲哚基、2-三級丁基-3胃吲哚基及4-三級 丁基-3-σ引σ杂基。 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 取代或未取代的烷氧羰基以-COOY代表,其中Υ可爲甲 基、乙基、丙基、異丙基、正丁基、二級丁基、異丁基、三級 丁基、正戊基、正己基、正庚基、正辛基 '羥甲基、1-羥乙基、 2-羥乙基、2-羥異丁基、1,2-二羥乙基、1,3-二羥異丙基、2,3-二 羥三級丁基、1,2,3-三羥丙基、氯甲基、1-氯乙基、2-氯乙基、2-氯異丁基、U-二氯乙基、1,3-二氯異丙基、2,3-二氯三級丁基、 1,2,3-三氯丙基、溴甲基、μ溴乙基、2_溴乙基、2-溴異丁基、1,2-二溴乙基、1,3-二溴異丙基、2,3-二溴三級丁基、1,2,3-三溴丙基、 碘甲基、1-碘乙基、2-碘乙基、2-碘異丁基、1,2-二碘乙基、1,3-二碘異丙基、2,3-二碘三級丁基、1,2,3-三碘丙基、胺甲基、1-胺乙基、2-胺乙基、2-胺異丁基、1,2-二胺乙基、1,3-二胺異丙 基、2,3-二胺三級丁基、1,2,3-三胺丙基、氰甲基、1-氰乙基、2-氰乙基、2_氰異丁基、1,2-二氰乙基、1,3-二氰異丙基、2,3_二 氰三級丁基、1,2,3-三氰丙基、硝甲基、1-硝乙基、2-硝乙基、2-硝異丁基、1,2-二硝乙基、1,3-二硝異丙基、2,3-二硝三級丁基、 1,2,3-三硝丙基。
Ar2到Ar5至少其中之一具有做爲取代基之苯乙烯基,此 16 526679 B7 五、發明說明() 類苯乙烯基之例子包括沒有取代基之苯乙烯基及2,义二苯乙烯 基。此外,具有下列取代基的苯乙烯基亦可被使用’如末端苯 基之取代基、一鹵素原子、羥基、上述取代或未取代的胺基、 硝基或氰基、上述取代或未取代的烷基、上述取代或未取代的 烯基、上述取代或未取代的環烷基、上述取代或未取代的烷氧 基、上述取代或未取代的芳族烴基、上述取代或未取代的芳族 雜環基、上述取代或未取代的芳烷基、上述取代或未取代的芳 氧基、上述取代或未取代的烷氧羰基及羧基,以及具有取代之 2,2’-二苯乙烯基均可被使用。 形成環狀二價基的實例包括伸丁基、伸戊基、伸己基、 二苯甲-2,2f-二基、二苯乙-3,3·-二基及二苯丙-4,4·-二基。 下列爲第一個發明中形成發光區的一或多層有機薄層之 間,和陽極接觸的層內所用化合物的實例。但第一個發明不受 限於此些實例,除非發明的精神或範圍改變。 [式3] (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) ·: η裝 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製
17 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS)A4規格(210 X 297公釐) % 526679 A7 B7 五、發明說明() [式4] 普
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經濟部智慧財產局員工消費合作社印製
本紙張尺度適用中國國家標準(CNS)A4規格(210 X 297公釐) 26679 A7 B7 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製
本紙張尺度適用中國國家標準(CNS)A4規格(210 χ 297公釐) 526679 A7 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製
本紙張尺度適用中國國家標準(CNS)A4規格(210 χ 297公釐) 526679 A7 B7 五、發明說明( [式 12]
請 先 閱 讀 背 面 之 注 意 事 [式 13]
項赢1$裝 頁I I I 1 訂 〜· I I I I i [式 14]
本紙張尺度適用中國國家標準(CNS)A4規格(210 X 297公釐) 526679 A7 _ B7五、發明說明()[式 15]
(請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) ·! 裝 [式 16] -I I I 1 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製
訂·,—:-----#_ 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS)A4規格(210 X 297公釐) 526679 A7 B7 五、發明說明() [式 17] [式 18]
(請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 訂-----#· 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 [式 19] 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS)A4規格(210 X 297公釐) :526679 A7 B7 五、發明說明() [式 20]
先 閱 讀 背 Φ 之 注 意
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[式 21] 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製
本紙張尺度適用中國國家標準(CNS)A4規格(210 X 297公釐) 526679 A7 B7 五、發明說明() [式 22] [式 23]
(請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 裝 ϋ -I n .ϋ I · 訂!---:-----#· 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 [式 24] -<〇>-
本紙張尺度適用中國國家標準(CNS)A4規格(210 X 297公釐)· 526679 A7 B7 五、發明說明() [式 25] [式 26] [式 27] 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製
------------裝—^ 丨 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 1II1 訂-----:-----#_ 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS)A4規格(210 X 297公釐) 526679 A7 B7 五、發明說明() K28]
(請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) I;式 29]
[式 30] 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製
27 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS)A4規格(210 X 297公釐) 526679 A7 B7 五、發明說明( [式 31]
本紙張尺度適用中國國家標準(CNS)A4規格(210 X 297公釐) 526679 A7 _B7 五、發明說明() [式 34]
-----I---I--裝--------丨訂'------ (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 [式 35]
本紙張尺度適用中國國家標準(CNS)A4規格(210 X 297公釐) 526679 A7 B7 五、發明說明() [式 36] [式 37]
請 先 閱 讀 背 面 之 注
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本紙張尺度適用中國國家標準(CNS)A4規格(210 X 297公釐) 526679 A7 B7 五、發明說明() [式 39]
(請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 裝---1 ! 上列化合物之混合物及其他有洞入射及傳送的性質的材 料’及/或有電子入射及傳送的性質的材料可用做爲發光區。 用於本發明的電子傳送材質沒有特別的限制,傳統上用 作電子傳送材質的化合物皆可使用。其實例包括噚二唑衍生物 如2_ (4_聯苯基)_5_ (4_三級丁基苯基)_1,3,4_α号二哩[式4〇]、 雙{2_ (4_三級丁基苯基)_1,3,4_崎二哩卜間·伸苯基[式41]、及 三唑衍生物([式42及43]等等)。 \0J. 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 [式 40]
本紙張尺度適用中國國家標準(CNS)A4規格(210 X 297公釐) 526679 Α7 Β7 五、發明說明() [式 41] [式 42] [式 43]
CH3 H3C
C — CH3 CH3
CH3 H3C
CH3
CH3 H3C
CH3 CH3 CH3
請 先 閱 讀 背 之 注 意 事 再I 填知I裝 頁I
訂 Ί I 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 此外實例包括以喹啉醇爲基礎的金屬錯合物,如式44、45 及46所示,其中Q代表取代或未取代的羥嗅琳衍生物或取代 或未取代的苯并嗜啡衍生物,” M”代表金屬原子,” η”代表 其價數,” L”代表鹵素原子、取代或未取代的烷基、取代或 未取代的環烷基、及取代或未取代的芳基,其可包含氮原子。 32 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS)A4規格(210 X 297公釐) 526679 A7 _B7__ 五、發明說明() [式 44] [式 45]
(Q }— Μ—〇—L
[式 46] (Q^-M—0 — 以式44代表的化合物之實例包括下列以式47到52代表 的化合物。 [式 47] (請先閱讀背面之注意事項*<填寫本頁) :裝 I a··· I mmat IBB1 1 tMf Λκκ ^^1 t r * 士a- - .% 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 3 3
本紙張尺度適用中國國家標準(CNS)A4規格(210 x 297公釐) 526679 A7 五、發明說明() [式 48] 491W4
:——.--------«裝 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) ---Ί 訂··---^----- 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 34 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS)A4規格(210 X 297公釐) 526679 A7 B7 五、發明說明( [式 50]
本紙張尺度適用中國國家標準(CNS)A4規格(210 X 297公釐) 526679 A7 B7 五、發明說明() [式 52]
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(請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 裝---1 以式45代表的化合物之實例包括下列以式53到58代表 的化合物。 [式 53] 1II1
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:ΑΙ -°^o> [式 54]
:Ga—〇 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS)A4規格(210 X 297公釐) 526679 A7 B7 五、發明說明() [式 55] [式 56]
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[式 57]
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[式 58]
In—〇 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 以式46代表的化合物之實例包括下列以式59到61代表 的化合物。 37 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS)A4規格(210 X 297公釐) 526679 A7 _______ B7 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 五、發明說明( [式 59] [式 60] [式 61]
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可利用具有較小的功函數之有金屬摻雜的發光區來使得 此區可電子入射。雖然摻雜的金屬之選擇無特殊的限制,較佳 使用之具體的實例包括鋰、鎂及鋁,其可組成陰極。 ,依據本發明的有機EL裝置之每一層可利用任何方法製 造。傳統上已知的方法如真空沉積及旋轉塗佈可被使用。用於 本發明的有機EL裝置及包含上述通式1的化合物之有機薄膜 層可利用已知方法製造,如真空沉積、分子束晶膜(MBE, molecular beam epitaxy)或將化合物溶解於適當溶劑中的溶液, 用包括浸潤、旋轉塗佈、鑄造、桿式塗佈或滾筒塗佈之塗佈法。 38 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS)A4規格(210 X 297公釐) I I-------Aw ----1II1 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁)
526679 A7 B7 五、發明說明() 尤其是真空蒸發法爲較佳。 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 本發明的有機EL裝置之每一有機層之厚度無特殊的限 制。當層的厚度太薄,如旋轉洞的缺陷易於發生。另一方面, 當層的厚度太厚,需要施加高電壓,此降低效率。因此有機層 厚度通常以數nm到1 // m範圍內爲佳。 不同於第一個發明的有機EL裝置,第二個發明的有機EL 裝置主要包括除了陽極、有機發光區及陰極外,還有洞入射區。 洞入射區包含一層,由式62代表的化合物製成,其中Aru 及Ar12分別各自代表有取代基或無取代基的有5到42個碳原 子的伸芳基,而八1*13到人1^7分別各自代表有取代基或無取代基 的有6到20個碳原子的芳基,取代基包括鹵素原子、羥基、硝 基、氰基、取代或未取代的烷基、取代或未取代的烯基、取代 或未取代的環烷基、取代或未取代的烷氧基、取代或未取代的 芳烴基 '取代或未取代的芳族雜環基、取代或未取代的芳烷基、 取代或未取代的方氧基、取代或未取代的院氧鑛基及竣基。 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 第二個發明的有機發光區包括一層,其包含單獨或以混 合物形式之式63代表的化合物,其中Ar18爲有取代基或無取 代基的有5到42個碳原子的伸芳基,而&19到Ar22分別各自 代表有取代基或無取代基的有6到20個碳原子的芳基,其取代 基包括鹵素原子、經基、硝基、氰基、取代或未取代的院基、 取代或未取代的烯基、取代或未取代的環烷基、取代或未取代 的烷氧基、取代或未取代的芳烴基、取代或未取代的芳族雜環 基、取代或未取代的芳院基、取代或未取代的芳氧基、取代或 39 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS)A4規格(210 X 297公釐) 一---- 526679 A7 B7 五、發明說明() 未取代的烷氧羰基及羧基。 請 下列爲第二個發明中,洞入射區層內所用化合物的實例。 但第二個發明不受限於此些實例,除非發明的精神或範圍改變。 [式 63] [式 64]
背 事 項 再彳▼ 填· 裝
訂 - I I 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 [式 65]
參紙張尺度適用中國國家標準(CNS)A4規格(210 X 297公釐) 526679 A7 _B7 五、發明說明() [式 66]
OI0T 06! (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁) __ 裝 “---T 訂 ---^----- 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製
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11 4 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS)A4規格(210 X 297公釐) 526679 A7 B7 五、發明說明() [式 67] 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製
以式3到39代表的化合物爲第二個發明的發光區所用的 化合物之實例,然而,第二個發明的化合物不受限於此些實例, 除非發明的精神或範圍改變。 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 裝 —1 訂:-----· 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS)A4規格(210 X 297公釐) 526679 A7 B7 五、發明說明() 以式40到46代表的化合物爲第二個發明的電子入射區 所用的化合物之實例,然而,第二個發明的化合物不受限於此 些實例,除非發明的精神或範圍改變。 同樣在第二個發明中,可利用具有較小的功函數之有金 屬摻雜的發光區來使得此區可電子入射。雖然摻雜的金屬之選 擇無特殊的限制,較佳使用之具體的實例包括鋰、鎂及鋁,其 可組成陰極。 實例 (實例1) 實例1中所用裝置之橫剖面結構顯示於圖1。在下文中, 說明用於實例1的有機薄層EL裝置的製造程序。 此裝置是由陽極12/發光區13/陰極15所組成。首先,將ITO 濺射至玻璃基片,以形成有20Ω/□面電阻的膜做爲陽極。將覆 蓋ITO的基片11以鹼性淸潔液淸洗,而後用異丙醇淸洗。將 乾淨的基片用氙燈的紫外光波長172nm照射3分鐘。在陽極的 上方,利用真空沉積法將式3代表的化合物形成60nm厚的發 光區。而後,利用鎂-銀合金的真空沉積法形成15〇nm厚的陰 極,如此製造了有機EL裝置。當以6伏特的直流電壓施予此 裝置,會得到200cd/m2的藍色光發射。 (實例2) 除了用旋轉塗佈方式以溶於氯仿溶液中、以式3代表的化 合物構成發光區外,其餘如實例1類似的方式。當以6伏特的 (請先閱讀背面之注咅?事項再填寫本頁) 龜 裝--------i訂· 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS)A4規格(210 X 297公釐) 526679 A7 B7 五、發明說明() 直流電壓施予此裝置,會得到240cd/m2的藍色光發射。 (實例3) 請 實例3中所用裝置之橫剖面結構顯示於圖2。在下文中, 說明用於實例3的有機薄層EL裝置的製造程序。 事I tm 填擊 ?裝 訂 此裝置是由陽極12/發光區13/電子入射區14/陰極15所組 成。首先,將ITO濺射至玻璃基片,以形成有20 Ω/□面電阻 的膜做爲陽極。將覆蓋ITO的基片11以鹼性淸潔液淸洗,而 後用異丙醇淸洗。將乾淨的基片用氙燈的紫外光波長172nm照 射3分鐘。在陽極的上方,利用真空沉積法將式3代表的化合 物形成60nm厚的發光區。而後,利用真空沉積法將式53代表 的化合物形成25nm厚的電子入射區。而後,利用鎂—銀合金的 真空沉積法形成150nm厚的陰極,如此製造了有機EL裝置。 當以6伏特的直流電壓施予此裝置,會得到3600cd/m2的藍色 光發射。此裝置的最大效率爲5·3α!/Α。 (實例4至8) 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 除了選用表1中的化合物於發光區及電子入射區外,其餘 以實例3類似的方式來製造有機EL裝置。在發光區及電子入 射區的數字對應於式的數字。 依據實例1到8所製造的有機EL裝置皆顯現出較長的壽 命。 44 準(CNS)A4 ^(210X297 ^ 526679 A7 B7 五、發明說明() 表1 發 光 區 電子 入射 區 顏色 實例 於6V 之亮度 (cd/m2) 最大 效率 (cd/A) 比較 實例 於6V 之亮度 (cd/m2) 最大 效率 (cd/A) 4 47 藍色 4 3200 4.7 6 1100 3.1 14 47 綠色 5 11000 18.2 7 5100 15.1 17 56 紅色 6 3100 4.8 8 2200 3.0 20 57 橘紅 7 9500 12.2 9 4600 9.8 30 56 淡綠 8 5200 12.6 10 2800 10.2 (比較實例1) 除了未將ITO基片用紫外光照射外,其餘如實例1類似的 方式來製造有機EL裝置。當以6伏特的直流電壓施予此裝置, 會得到90cd/m2的藍色光發射。 (比較實例2) 除了未將ITO基片用紫外光照射外,其餘如實例2類似的 方式來製造有機EL裝置。當以6伏特的直流電壓施予此裝置, 會得到110cd/m2的藍色光發射。 (比較實例3 ) 除了將ITO基片用氯化氪燈的紫外光波長220mn取代氙燈 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 裝 ---1 訂··---^-- 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS)A4規格(210 X 297公釐) 526679 B7 五、發明說明() 照射3分鐘外,其餘如實例3類似的方式。當以6伏特的直流 電壓施予此裝置,會得到300cd/m2的藍色光發射。 (比較實例4 ) 除了將ITO基片用氯化氙燈的紫外光波長308nm取代氙燈 照射3分鐘外,其餘如實例3類似的方式。當以6伏特的直流 電壓施予此裝置,會得到17〇〇cd/m2的藍色光發射。 (比較實例5 ) 除了未將IT0基片用紫外光照射外,其餘如實例3類似的 方式來製造有機EL裝置。當以6伏特的直流電壓施予此裝置, 會得到1000cd/m2的藍色光發射。 (比較實例6至10) 除了選用表1中的化合物於發光區及電子入射區外’其餘 以比較實例5類似的方式來製造有機EL裝置。 當以直流電壓施予實例3及比較實例3至5中製造的各個 裝置,將亮度-供應電壓之特性顯示於圖6中’而電流效率-電 流密度之特性顯示於圖7中。當以直流電壓施予實例5及比較 實例7中製造的各個裝置,將亮度-供應電壓之特性顯示於圖8 中,而電流效率-電流密度之特性顯示於圖9中。 由圖6及7明顯可知,具有發射區和以紫外光波長100-200nm照射的陽極接觸的有機EL裝置比具有沒有照射的陽極 $張尺度適用中國國家標準(CNS)A4規格(210 X 297公釐) (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 裝 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 526679 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 A7 B7 五、發明說明() 之裝置需要較低的操作電壓來得到相同的亮度。換言之,要得 到100 cd/m2的亮度之操作電壓,對前者有機EL裝置爲3.6V, 而對後者爲4.1V。 再者,經由紫外光照射,最大亮度由5400 cd/m2增大到7300 cd/m2。此外,發射效率的降低被抑制,經由波長100-200nm紫 外光照射,最大效率由4.6 cd/A增大到5.3cd/A。 (實例9) 實例9中所用裝置之橫剖面結構顯示於圖3。在下文中, 說明用於實例9的有機薄層EL裝置的製造程序。 此裝置是由陽極22/洞入射區23/發光區24/陰極25所組成。 ,首先,將ITO濺射至玻璃基片,以形成有20 Ω/□面電阻的膜 做爲陽極。將覆蓋ITO的基片21以鹼性淸潔液淸洗,而後用 異丙醇淸洗。將乾淨的基片用氙燈的紫外光波長172nm照射3 分鐘。在陽極的上方,利用真空沉積法將式63代表的化合物形 成25nm厚的洞入射區。而後,利用真空沉積法將式3代表的 化合物形成60nm厚的發光區。而後,利用鎂-銀合金的真空沉 積法形成150nm厚的陰極,如此製造了有機EL裝置。當以10 伏特的直流電壓施予此裝置,會得到1100cd/m2的藍色光發射。 (實例10) 實例10中所用裝置之橫剖面結構顯示於圖4。在下文中, 說明用於實例10的有機薄層EL裝置的製造程序。 此裝置是由陽極22/洞入射區23/發光區24/電子入射區26/ 陰極25所組成。首先,將ΓΓΟ濺射至玻璃基片,以形成有20 ---.--------Φ ^ -------1 訂---->----- (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁} 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS)A4規格(210 X 297公釐) 526679 A7 B7 五、發明說明() 請 事
Ω/□面電阻的膜做爲陽極。將覆蓋ITO的基片21以鹼性淸潔 液淸洗,而後用異丙醇淸洗。將乾淨的基片用氙燈的紫外光波 長172nm照射3分鐘。在陽極的上方,利用真空沉積法將式64 代表的化合物形成25nm厚的洞入射區。而後,利用真空沉積 法將式14代表的化合物形成60nm厚的發光區。而後,利用真 空沉積法將式53代表的化合物形成25nm厚的電子入射區。而 後,利用鎂-銀合金的真空沉積法形成150nm厚的陰極,如此 製造了有機EL裝置。當以10伏特的直流電壓施予此裝置,會 得到6800cd/m2的綠色光發射。此裝置的最大效率爲14.3cd/A。 (實例11) 訂 實例Π中所用裝置之橫剖面結構顯示於圖5。在下文中, 說明用於實例11的有機薄層EL裝置的製造程序。 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 此裝置是由陽極22/具有洞入射層27及洞傳送層28的洞 入射區23/發光區24/電子入射區26/陰極25所組成。首先,將 ITO濺射至玻璃基片,以形成有20 Ω/□面電阻的膜做爲陽極。 將覆蓋ITO的基片21以鹼性淸潔液淸洗,而後用異丙醇淸洗。 將乾淨的基片用氣燈的紫外光波長172nm照射3分鐘。在陽極 的上方,利用真空沉積法將式65代表的化合物形成25nm厚的 洞入射區之洞入射層。而後,利用真空沉積法將N,N,-聯苯-N,N,-雙(1-萘>1,Γ-聯苯-4,4’-二胺形成20nm厚的洞入射區之洞傳送 層。而後,利用真空沉積法將式14代表的化合物形成60nm厚 的發光區。而後,利用真空沉積法將式53代表的化合物形成 25nm厚的電子入射區。而後,利用鎂_銀合金的真空沉積法形 48 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS)A4規格(210 X 297公釐) 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 526679 A7 B7 五、發明說明() 成150nm厚的陰極,如此製造了有機EL裝置。當以10伏特的 直流電壓施予此裝置,會得到8800cd/m2的綠色光發射。此裝 置的最大效率爲16.5cd/A。 (實例12) 除了用以式63代表的化合物於洞入射區,以式I?代表的 化合物於發光區,以式56代表的化合物於電子入射區外,其餘 如實例10類似的方式來製造有機EL裝置。當以1〇伏特的直 流電壓施予此裝置,會得到1800cd/m2的紅色光發射。此裝置 的最大效率爲4.5cd/A。 (實例13) 除了用以式64代表的化合物於洞入射層,以式20代表的 化合物於發光區,以式47代表的化合物於電子入射區外,其餘 如實例11類似的方式來製造有機EL裝置。當以1〇伏特的直 流電壓施予此裝置,會得到8500cd/m2的橘紅色光發射。此裝 置的最大效率爲12.6cd/A。 (實例14) 除了用以式66代表的化合物於洞入射層,以式30代表的 化合物於發光區,以式53代表的化合物於電子入射區外,其餘 如實例11類似的方式來製造有機EL裝置。當以1〇伏特的直 流電壓施予此裝置,會得到7600cd/m2的帶綠色的白色光發射。 此裝置的最大效率爲13.1cd/A。 依據實例9到14所製造的有機EL裝置皆顯現出較長的壽 命。 - - ----:-訂 r--------. (請先閱讀背面之注意事項#<填寫本頁) 丨»!_裝 項再填寫士 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS)A4規格(210 X 297公釐) 526679 A7 B7__ 五、發明說明() (比較實例11) 除了未將ITO基片用紫外光照射外,其餘如實例9類似的 方式來製造有機EL裝置。當以10伏特的直流電壓施予此裝置, 會得到870cd/m2的藍色光發射。 (比較實例12) 除了未將ITO基片用紫外光照射外,其餘如實例10類似 的方式來製造有機EL裝置。當以10伏特的直流電壓施予此裝 置,會得到4900cd/m2的綠色光發射。此裝置的最大效率爲 11.2cd/A〇 (比較實例13) 除了將ITO基片用氯化氪燈的紫外光波長220nm取代氙燈 照射3分鐘外,其餘如實例11類似的方式。當以10伏特的直 流電壓施予此裝置,會得到5000cd/m2的綠色光發射。此裝置 的最大效率爲11.1 cd/A。 (比較實例14) 除了未將ITO基片用紫外光照射外,其餘如實例η類似 的方式來製造有機EL裝置。當以10伏特的直流電壓施予此裝 置,會得到6600cd/m2的綠色光發射。此裝置的最大效率爲 11.2cd/A 〇 (比較實例15) 除了未將ITO基片用紫外光照射外,其餘如實例12類似 的方式來製造有機EL裝置。當以10伏特的直流電壓施予此裝 置,會得到11 〇〇cd/m2的紅色光發射。此裝置的最大效率爲 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS)A4規格(210 X 297公釐) ----*--------裝 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) ---Ί 訂------ 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 526679 A7 B7 五、發明說明() 2.7cd/A 〇 (比較實例16) 除了未將ITO基片用紫外光照射外,其餘如實例13 的方式來製造有機EL裝置。當以10伏特的直流電壓施, 置’會得到5300cd/m2的橘紅色光發射。此裝置的最大效 10.2cd/A。 (比較實例17) 除了未將ITO基片用紫外光照射外,其餘如實例14 _ 的方式來製造有機EL裝置。當以10伏特的直流電壓施 置,會得到48〇Ocd/m2的帶綠色的白色光發射。此裝置的讓^ 效率爲l〇.8cd/A。 (比較實例18) 除了用以式69代表的三苯胺衍生物於洞入射區,以式14 代表的化合物於發光區,以式53代表的化合物於電子入射區 外,其餘如實例10類似的方式來製造有機EL裝置。當以1〇 伏特的直流電壓施予此裝置,會得到18000cd/m2的綠色光發射。 此裝置的最大效率爲8.9cd/A。 [式 69] 零-t--- (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) _#· 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS)A4規格(210 X 297公釐) 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 526679 A7 B7 五、發明說明()
(比較實例19) 除了未將ITO基片用紫外光照射外,其餘如比較實例18 類似的方式來製造有機EL裝置。當以10伏特的直流電壓施予 此裝置,會得到16000cd/m2的綠色光發射。此裝置的最大效率 爲 9.2cd/A。 (比較實例20) 除了用以式69代表的化合物於洞入射層及以式47代表的 化合物於電子入射區外,其餘如實例11類似的方式來製造有機 EL裝置。當以10伏特的直流電壓施予此裝置,會得到83〇〇cd/m2 的綠色光發射。 (比較實例21) 除了未將ITO基片用紫外光照射外,其餘如比較實例20 類似的方式來製造有機EL裝置。當以10伏特的直流電壓施予 此裝置,會得到9700cd/m2的綠色光發射。 當以直流電壓施予實例11及比較實例17、18、20及21中 製造的各個裝置,將亮度-供應電壓之特性顯示於圖10中,而 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS)A4規格(210 X 297公釐) ---------I I --— ΙΊΙΙ1 ^« — — — 1 — (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 舞 526679 A7 _ _ B7 五、發明說明() 電流效率-電流密度之特性顯示於圖11中。 由圖1〇及11明顯可知,具有以式62代表的化合物於洞入 射區和以紫外光波長100-200nm照射的陽極的有機EL裝置比 具有沒有照射紫外光處理的陽極之其他有機EL裝置有較低的 電壓來得到大致相同的亮度。換言之,要得到100 cd/m2的亮度 之電壓,對前者有機EL裝置爲4.2V,而對後者爲5.4V。紫外 光照射處理降低得到大致相同亮度的電壓。 再者,經由紫外光照射,最大亮度由42000 cd/m2增大到 53000 cd/m2。此外,發射效率的降低被抑制,經由波長100-200nm 紫外光照射,最大效率由11.2 cd/A增大到13.4cd/A。然而,在 具有以式69代表的化合物於洞入射區的有機EL裝置中,即使 陽極以紫外光波長100-200mn照射仍未能改善有機EL裝置的 性能。 上述具體例說明僅爲實例,本發明不限於上述具體例,熟 悉本技藝者在不離開本發明之範圍內,當可由之輕易做出各種 修改及變化。 【圖式之簡單說明】 圖1爲橫剖面圖,顯示出依據本發明的第一個實施例的有 機EL裝置。 圖2爲橫剖面圖,顯示出依據本發明的第二個實施例的有 機EL裝置。 圖3爲橫剖面圖,顯示出依據本發明的第三個實施例的有 機EL裝置。 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 裝 —1 訂 ---------· 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS)A4規格(210 X 297公釐) 526679 A7 B7 五、發明說明() 圖4爲橫剖面圖,顯示出依據本發明的第四個實施例的有 機EL裝置。 圖5爲橫剖面圖,顯示出依據本發明的第四個實施例的有 機EL裝置。 圖6爲曲線圖,顯示出實例3及比較實例3到5的有機EL 裝置的亮度-供應電壓之特性。 圖7顯示出實例3及比較實例3到5的有機EL裝置的電 流效率-電流密度之特性。 圖8顯示出實例5及比較實例7的有機EL裝置的亮度-供 應電壓之特性。 圖9顯示出實例5及比較實例7的有機EL裝置的電流效 率-電流密度之特性。 圖10顯示出實例11及比較實例Π、18、20及21的有機 EL裝置的亮度-供應電壓之特性。 圖11顯示出實例11及比較實例17、18、20及21的有機 EL裝置的電流效率-電流密度之特性。 【符號之說明】 11〜基片 12〜陽極 13〜發光區 14〜電子入射區 15〜陰極 21〜基片 )—---------裝—— (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) I. ·#· 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS)A4規格(210 X 297公釐) 526679 ΚΙ _Β7 五、發明說明() 22〜陽極 23〜洞入射區 24〜發光區 25〜陰極 26〜電子入射區 27〜洞入射層 28〜洞傳送層 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) •鲁裝 I. 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 5 5 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS)A4規格(210 X 297公釐)
Claims (1)
- 526679申請專利範圍 本 正 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 種有機電致發光裝置,包含: 至少一陽極; 一有機發光區,由一或多層的一有機薄膜層所組成, 其相鄰於該陽極;及 —陰極,其當作一元件; 、其中,和該陽極接觸的層包含(單獨或以混合物形式) 以式1代表的化合物, [式1] N- 其中_lAri代表有取代基或無取代基的有5到42個碳原子 的伸芳基。Ar〗到Ar5分別各自代表有取代基或無取代基的 有6到20個碳原子的芳基,Arjij Ar5至少其中之一有取代 基或^取代基的苯乙烯基做爲取代基,取代基包括鹵素原 子趣基、硝基、氰基、取代或未取代的院基、取代或未 f代的烯基、取代或未取代的環烷基、取代或未取代的烷 '取代或未取代的芳烴基、取代或未取代的芳族雜環 S '、取代或未取代的芳烷基、取代或未取代的芳氧基、取 代或未取代的烷氧羰基及羧基; 其特徵爲將該陽極以紫外光波長100 —200nm照射。 申請專利範圍第1項之有機電致發光裝置,其中該有機 胃@發光裝置於該有機發光區及該陰極之間具有一電子入 射區。 - — —.— In ^ ·ΙΙ — ! — — · ^ I . (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 56526679 A8 _D8 六、申請專利範圍3·如申請專利範圍第1項之有機電致發光裝置,其中該陽極 爲有4eV以上的功函數之一導電性氧化物。 4.¾呻請專利範圍第2項之有機電致發光裝置,其中該陽極 爲有4eV以上的功函數之一導電性氧化物。 5·—種有機電致發光裝置的製造方法,其中該有機電致發光 裝置具有至少一陽極、一有機發光區,其由一或多層的一 有機薄膜層所組成,其相鄰於該陽極、及一陰極,其當作 一元件,包含以下步驟: 將該陽極以紫外光波長100—200nm照射; 形成一有機層,其鄰接於該陽極,並具有一發光區;及 在該有機層上形成一陰極。 6·如申請專利範圍第5項之有機電致發光裝置的製造方法, 更包含形成一電子入射區的步驟。 7·—種有機電致發光裝置,包含: 至少一以紫外光波長100 — 200nm照射過的陽極; 一洞入射區; 一有機發光區,及; 一陰極; 其中’該洞入射區及該有機發光區被夾在該陽極及_ 陰極之間,而該洞入射區具有(單獨或以混合物形K 式62代表的化合物,事 再 填 寫 本 頁 I 訂 1 4 I57 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS)A4規格(210 : 526679 A8 B8 C8 D8 六、申請專利範圍 [式 62] Αγ14一Ν一Αι^ — Ν一As 12一N—Αγ17 Ar15 Ar13 Αγ16 其中,ΑΓιι及Ar12分別各自代表有取代基或無取代基的有5 到42個碳原子的伸芳基,而Arid〗 Ar17分別各自代表有取 代基或無取代基的有6到20個碳原子的芳基,在此其取代 基爲鹵素原子、經基、硝基、氨基、有取代基或無取代基 的烷基、有取代基或無取代基的烯基、有取代基或無取代 基的環烷基、有取代基或無取代基的烷氧基、有取代基或 無取代基的芳族烴基、有取代基或無取代基的芳族雜環基、 有取代基或無取代基的芳烷基、有取代基或無取代基的芳 氧基、有取代基或無取代基的烷氧羰基及羧基。 8. 如申請專利範圍第7項之有機電致發光裝置,其中該有機 發光區具有(單獨或以混合物形式)以式1代表的化合物。 [式1] Ar2—N—Arj—N—Ar5 Ar3 Ar4 9. 如申請專利範圍第7項之有機電致發光裝置,其中該有機 電致發光裝置於該有機發光區及該陰極之間具有一電子入 射區。 10. 如申請專利範圍第8項之有機電致發光裝置,其中該有 58 (請先閱讀背面之注音?事項再填寫本頁) -I 0 _ϋ n .n a.— I— ill *1 一SJ· 1 I ϋ n i ϋ ϋ I mi _ 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS)A4規格(210 X 297公釐) 526679 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 A8 B8 C8 D8 六、申請專利範圍 機電致發光裝置於該有機發光區及該陰極之間具有一電子 入射區。 11. 如申請專利範圍第7項之有機電致發光裝置,其中該陽 極爲有4eV以上的功函數之一導電性氧化物。 12. 如申請專利範圍第8項之有機電致發光裝置,其中該陽 極爲有4eV以上的功函數之一導電性氧化物。 13. 如申請專利範圍第9項之有機電致發光裝置,其中該陽 極爲有4eV以上的功函數之一導電性氧化物。 14. 如申請專利範圍第10項之有機電致發光裝置,其中該陽 極爲有4eV以上的功函數之一導電性氧化物。 15. —種有機電致發光裝置的製造方法,其中該有機電致發 光裝置具有至少一以紫外光波長100 -200nm照射過的陽 極、一洞入射區、一有機發光區、及一陰極,包含以下步 驟: 將該陽極以紫外光波長1 〇〇-200nm照射; 在該陽極上形成該洞入射區; 形成該有機發光區;及 在該有機發光區上形成該陰極。 16. 如申請專利範圍第15項之有機電致發光裝置的製造方 法,更包含形成一電子入射區的步驟。 59 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁)本紙張尺度適用中國國家標準(CNS)A4規格(210 X 297公釐)
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